WO2021106763A1 - 二次電池、電子機器及び電動工具 - Google Patents

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WO2021106763A1
WO2021106763A1 PCT/JP2020/043314 JP2020043314W WO2021106763A1 WO 2021106763 A1 WO2021106763 A1 WO 2021106763A1 JP 2020043314 W JP2020043314 W JP 2020043314W WO 2021106763 A1 WO2021106763 A1 WO 2021106763A1
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WO
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positive electrode
active material
secondary battery
negative electrode
electrode active
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PCT/JP2020/043314
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English (en)
French (fr)
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原田　治
耕司 澁谷
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株式会社村田製作所
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    • Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product

Definitions

  • the present invention relates to a secondary battery, an electronic device, and a power tool.
  • Lithium-ion batteries have been widely used in automobiles and machines, and high-power batteries are required.
  • a battery structure capable of high-rate discharge has been proposed.
  • the positive electrode lead in the middle portion of the strip-shaped positive electrode in the length direction, the internal resistance of the battery is reduced and a relatively large current can be discharged (high rate discharge).
  • the negative electrode While repeating high-rate discharge and charging, the negative electrode was deformed by repeating expansion and contraction larger than in the case of normal charging and discharging, and there was a risk that the end of the positive electrode would break through the separator and cause an internal short circuit (short circuit).
  • Patent Document 1 is a technique for solving an internal short circuit in a positive electrode lead arranged in an intermediate portion of a strip-shaped positive electrode in the length direction, and forms a heat-resistant protective film on the surface of a negative electrode facing the positive electrode lead. It is disclosed.
  • an insulating tape is attached to the end of coating of the positive electrode mixture in which the thickness of the positive electrode mixture is inclined and decreased, and the thickness of the positive electrode plate in that portion is the thickness of another positive electrode plate mixture.
  • It is a battery characterized by being less than or equal to the thickness of the coated portion, and discloses a technique for improving the insertability of the wound electrode plate group into the battery case in order to eliminate the step of the tape. ..
  • Patent Document 3 in the so-called intermittent coating portion of the positive electrode plate, the portion rich in the positive electrode mixture layer at the end of coating is removed, and this portion is covered with tape to reduce the elution of the positive electrode active material at the end of coating, resulting in minute amounts. It discloses a technology to improve short circuits.
  • JP-A-2007-165224 Japanese Unexamined Patent Publication No. 2006-147392 Japanese Unexamined Patent Publication No. 2004-311282
  • Patent Document 1 is a technique for solving an internal short circuit due to heat of the positive electrode intermediate lead, but does not consider an internal short circuit that does not involve heat when a mechanical stress is generated in the electrode.
  • stress may be generated especially on the electrode winding start side in the process of repeating charging and discharging, and electrode buckling may occur.
  • the separator may break and the positive electrode and the negative electrode may be short-circuited.
  • the technique of Patent Document 1 has a problem that a short circuit on the electrode winding start side cannot be solved.
  • the techniques of Patent Document 2 and Patent Document 3 cannot be applied to a structure in which the positive electrode plate end portion does not have an active material uncoated portion of the positive electrode, and there is a problem that a short circuit on the electrode winding start side cannot be solved.
  • one of the objects of the present invention is to provide a battery having a structure capable of preventing an internal short circuit even if high-rate discharge is repeated.
  • the present invention presents a secondary battery in which a band-shaped positive electrode and a band-shaped negative electrode are laminated via a separator, and an electrode winding body having a wound structure is housed in an outer can.
  • the positive electrode has positive electrode active material layers on both sides of the strip-shaped positive electrode foil.
  • the negative electrode has negative electrode active material layers on both sides of the strip-shaped negative electrode foil.
  • the positive electrode has an edge that is an intersection of the end face of one end of the positive electrode on the winding start side and the surface of the positive electrode active material layer.
  • the present invention is a secondary battery in which a band-shaped positive electrode and a band-shaped negative electrode are laminated via a separator, and an electrode winding body having a wound structure is housed in an outer can.
  • the positive electrode has positive electrode active material layers on both sides of the strip-shaped positive electrode foil.
  • the negative electrode has negative electrode active material layers on both sides of the strip-shaped negative electrode foil.
  • the positive electrode has an edge that is an intersection of the end face of one end of the positive electrode on the winding start side and the surface of the positive electrode active material layer.
  • a second insulating material is provided on the surface of the negative electrode active material layer facing at least one of the two edges on the winding start side.
  • This is a secondary battery in which the first insulating material is provided in the region of the positive electrode active material layer facing the end of the region made of the second insulating material.
  • the present invention it is possible to provide a battery having a structure capable of preventing an internal short circuit. It should be noted that the contents of the present invention are not limitedly interpreted by the effects exemplified in the present specification.
  • FIG. 1A is a cross-sectional view of the battery according to the embodiment
  • FIG. 1B is a cross-sectional view showing the positions of the edge of the positive electrode and the end face of the positive electrode.
  • FIG. 2A is a cross-sectional view showing the first embodiment
  • FIG. 2B is an enlarged view of FIG. 2A.
  • FIG. 3A is a cross-sectional view showing a second embodiment
  • FIG. 3B is an enlarged view of FIG. 3A.
  • 4A is a cross-sectional view showing the third embodiment
  • FIG. 4B is an enlarged view of FIG. 4A.
  • 5A is a cross-sectional view showing a fourth embodiment
  • FIG. 5B is an enlarged view of FIG. 5A.
  • FIG. 6A is a cross-sectional view showing a fifth embodiment, and FIG. 6B is an enlarged view of FIG. 6A.
  • FIG. 7A is a cross-sectional view showing Comparative Example 1, and FIG. 7B is an enlarged view of FIG. 7A.
  • FIG. 8A is a cross-sectional view showing Comparative Example 2, and FIG. 8B is an enlarged view of FIG. 8A.
  • 9A is a cross-sectional view showing Comparative Example 3, and FIG. 9B is an enlarged view of FIG. 9A.
  • FIG. 10 is a connection diagram used for explaining a battery pack as an application example of the present invention.
  • FIG. 11 is a connection diagram used for explaining a power tool as an application example of the present invention.
  • FIG. 12 is a connection diagram used for explaining an electric vehicle as an application example of the present invention.
  • a cylindrical lithium ion battery will be described as an example of the secondary battery.
  • a battery other than the lithium ion battery or a battery other than the cylindrical shape may be used.
  • FIG. 1A is a schematic cross-sectional view of the lithium ion battery 1.
  • the lithium ion battery 1 is, for example, a cylindrical lithium ion battery 1 in which the electrode winding body 20 is housed inside the outer can 11.
  • the lithium ion battery 1 includes a pair of insulating plates 12 and 13 and an electrode winding body 20 inside a cylindrical outer can 11.
  • the lithium ion battery 1 may further include any one or more of a heat-sensitive resistance (PTC) element, a reinforcing member, and the like inside the outer can 11.
  • PTC heat-sensitive resistance
  • the outer can 11 is mainly a member for accommodating the electrode winding body 20.
  • the outer can 11 is a cylindrical container in which one end is open and the other end is closed. That is, the outer can 11 has an open end portion (open end portion).
  • the outer can 11 contains any one or more of metal materials such as iron, aluminum and alloys thereof. However, any one or more of the metal materials such as nickel may be plated on the surface of the outer can 11.
  • the insulating plates 12 and 13 are sheet-like members having a surface substantially perpendicular to the winding axis direction (vertical direction in FIG. 1A) of the electrode winding body 20.
  • the insulating plates 12 and 13 are arranged so as to sandwich the electrode winding body 20 with each other.
  • PET polyethylene terephthalate
  • PP polypropylene
  • bakelite includes paper bakelite and cloth bakelite, which are produced by applying phenol resin to paper or cloth and then heating it.
  • a battery lid 14 and a safety valve mechanism 30 are crimped to the open end of the outer can 11 via a gasket 15, and a crimping structure 11R (crimp structure) is formed.
  • a crimping structure 11R crimp structure
  • the battery lid 14 is a member that closes the open end of the outer can 11 when the electrode winding body 20 or the like is housed inside the outer can 11.
  • the battery lid 14 contains the same material as the material for forming the outer can 11.
  • the central region of the battery lid 14 projects in the vertical direction of FIG. 1A.
  • a region (peripheral region) of the battery lid 14 other than the central region is in contact with the safety valve mechanism 30 via the PTC element 16.
  • the gasket 15 is mainly provided between the bent portion 11P (also referred to as a crimp portion) of the outer can 11 and the battery lid 14, thereby forming a gap between the bent portion 11P and the battery lid 14. It is a member to be sealed.
  • asphalt may be coated on the surface of the gasket 15.
  • Gasket 15 contains an insulating material.
  • the type of insulating material is not particularly limited, but is a polymer material such as polybutylene terephthalate (PBT) and polyp-mouth pyrene (PP). This is because the gap between the bent portion 11P and the battery lid 14 is sufficiently sealed while the outer can 11 and the battery lid 14 are electrically separated from each other.
  • PBT polybutylene terephthalate
  • PP polyp-mouth pyrene
  • the safety valve mechanism 30 mainly releases the internal pressure of the outer can 11 by releasing the sealed state of the outer can 11 as necessary when the internal pressure (internal pressure) of the outer can 11 rises.
  • the cause of the increase in the internal pressure of the outer can 11 is gas generated due to the decomposition reaction of the electrolytic solution during charging and discharging.
  • the band-shaped positive electrode 21 and the band-shaped negative electrode 22 are spirally wound with the separator 23 sandwiched between them, and are housed in the outer can 11 in a state of being impregnated with the electrolytic solution.
  • the positive electrode 21 and the negative electrode 22 have a positive electrode active material layer and a negative electrode active material layer formed on one or both sides of the positive electrode foil and the negative electrode foil, respectively.
  • the material of the positive electrode foil is a metal foil containing aluminum or an aluminum alloy.
  • the material of the negative electrode foil is a metal foil containing nickel, nickel alloy, copper or a copper alloy.
  • the separator 23 is a porous and insulating film that electrically insulates the positive electrode 21 and the negative electrode 22 while allowing the movement of lithium ions.
  • a space (central space 20C) created when the positive electrode 21, the negative electrode 22 and the separator 23 are wound is provided at the center of the electrode winding body 20, and the center pin 24 is inserted into the central space 20C. (Fig. 1A). However, the center pin 24 can be omitted.
  • the positive electrode lead 25 is connected to the positive electrode 21, and the negative electrode lead 26 is connected to the negative electrode 22 (FIG. 1A).
  • the positive electrode lead 25 contains a conductive material such as aluminum.
  • the positive electrode lead 25 is connected to the safety valve mechanism 30 and is electrically connected to the battery lid 14 via the PTC element.
  • the negative electrode lead 26 contains a conductive material such as nickel.
  • the negative electrode lead 26 is electrically connected to the outer can 11.
  • the positive electrode 21 is a double-sided active material forming portion in which positive electrode active material layers 21B are formed on both main surfaces of the positive electrode current collector 21A from one end on the winding start side to the other end on the winding end side. , The positive electrode active material layer 21B is not formed on both main surfaces of the positive electrode current collector, and both main surfaces of the positive electrode current collector 21A are exposed.
  • the double-sided active material forming portion on which the active material layer 21B is formed is provided in this order.
  • the double-sided active material non-forming portion is provided at a substantially central portion in the longitudinal direction of the positive electrode 21.
  • the positive electrode active material layer contains at least a positive electrode material (positive electrode active material) capable of occluding and releasing lithium, and may further contain a positive electrode binder, a positive electrode conductive agent, and the like.
  • the positive electrode material is preferably a lithium-containing compound (for example, a lithium-containing composite oxide and a lithium-containing phosphoric acid compound).
  • the lithium-containing composite oxide has, for example, a layered rock salt type or spinel type crystal structure.
  • the lithium-containing phosphoric acid compound has, for example, an olivine-type crystal structure.
  • the positive electrode binder contains synthetic rubber or a polymer compound.
  • Synthetic rubbers include styrene-butadiene rubber, fluorine-based rubber and ethylene propylene diene.
  • Polymer compounds include polyvinylidene fluoride (PVdF) and polyimide.
  • the positive electrode conductive agent is a carbon material such as graphite, carbon black, acetylene black or ketjen black.
  • the positive electrode conductive agent may be a metal material or a conductive polymer.
  • the surface of the negative electrode foil is preferably roughened. This is because the so-called anchor effect improves the adhesion of the negative electrode active material layer to the negative electrode foil.
  • a method of roughening for example, there is a method of forming fine particles by using an electrolytic method and providing unevenness on the surface of the negative electrode foil.
  • the copper foil produced by the electrolytic method is generally called an electrolytic copper foil.
  • the negative electrode active material layer contains at least a negative electrode material (negative electrode active material) capable of occluding and releasing lithium, and may further contain a negative electrode binder, a negative electrode conductive agent, and the like.
  • the negative electrode material includes, for example, a carbon material. This is because a high energy density can be stably obtained because the change in the crystal structure during the occlusion and release of lithium is very small. Further, since the carbon material also functions as a negative electrode conductive agent, the conductivity of the negative electrode active material layer is improved.
  • the carbon material is graphitizable carbon, non-graphitizable carbon, graphite, low crystalline carbon, or amorphous carbon.
  • the shape of the carbon material is fibrous, spherical, granular or scaly.
  • the negative electrode material includes, for example, a metal-based material.
  • metal-based materials include Li (lithium), Si (silicon), Sn (tin), Al (aluminum), Zr (zinc), and Ti (titanium).
  • Metallic elements form compounds, mixtures or alloys with other elements, such as silicon oxide (SiO x (0 ⁇ x ⁇ 2)), silicon carbide (SiC) or alloys of carbon and silicon. , Lithium titanate (LTO).
  • the open circuit voltage that is, the battery voltage
  • the same positive electrode active material is used as compared with the case where the open circuit voltage at the time of full charge is low. Also, the amount of lithium released per unit mass increases. As a result, a high energy density can be obtained.
  • the separator 23 is a porous film containing a resin, and may be a laminated film of two or more types of porous films.
  • the resin is polypropylene, polyethylene and the like.
  • the separator 23 may have a porous film as a base material layer and may contain a resin layer on one side or both sides thereof. This is because the adhesion of the separator 23 to each of the positive electrode 21 and the negative electrode 22 is improved, so that the distortion of the electrode winding body 20 is suppressed.
  • the resin layer contains a resin such as PVdF.
  • a solution in which the resin is dissolved in an organic solvent is applied to the base material layer, and then the base material layer is dried. After immersing the base material layer in the solution, the base material layer may be dried.
  • the resin layer contains inorganic particles or organic particles from the viewpoint of improving heat resistance and battery safety. Types of inorganic particles include aluminum oxide, aluminum nitride, aluminum hydroxide, magnesium hydroxide, boehmite, talc, silica, and mica.
  • a surface layer containing inorganic particles as a main component which is formed by a sputtering method, an ALD (atomic layer deposition) method, or the like, may be used.
  • the electrolytic solution contains a solvent and an electrolyte salt, and may further contain additives and the like, if necessary.
  • the solvent is a non-aqueous solvent such as an organic solvent, or water.
  • An electrolytic solution containing a non-aqueous solvent is called a non-aqueous electrolytic solution.
  • the non-aqueous solvent is a cyclic carbonate ester, a chain carbonate ester, a lactone, a chain carboxylic acid ester, a nitrile (mononitrile), or the like.
  • a typical example of the electrolyte salt is a lithium salt, but a salt other than the lithium salt may be contained.
  • Lithium salts include lithium hexafluorophosphate (LiPF 6 ), lithium tetrafluoroborate (LiBF 4 ), lithium perchlorate (LiClO 4 ), lithium methanesulfonate (LiCH 3 SO 3 ), and trifluoromethanesulfonic acid.
  • Lithium (LiCF 3 SO 3 ) dilithium hexafluorosilicate (Li 2 SF 6 ), etc.
  • These salts can be mixed and used, and among them, it is preferable to use a mixture of LiPF 6 and LiBF 4 from the viewpoint of improving battery characteristics.
  • the content of the electrolyte salt is not particularly limited, but is preferably 0.3 mol / kg to 3 mol / kg with respect to the solvent.
  • insulating materials are installed on the positive electrode 21 and the negative electrode 22 before winding.
  • the insulating material is, for example, insulating tape.
  • the base material layer of the insulating tape is preferably a resin such as polypropylene (PP), polyethylene terephthalate (PET), polyimide (PI), polyphenylene sulfide (PPS), or one containing glass fiber in the resin.
  • the pressure-sensitive adhesive constituting the pressure-sensitive adhesive layer of the insulating tape is preferably a material that does not adversely affect the battery performance, and examples thereof include rubber-based pressure-sensitive adhesives, acrylic-based pressure-sensitive adhesives, silicone-based pressure-sensitive adhesives, and urethane-based pressure-sensitive adhesives. Acrylic adhesives are particularly preferable.
  • the thickness of the base material layer of the insulating tape is preferably 1 ⁇ m or more in order to exhibit the insulating function in the battery.
  • the thickness of the base material layer of the insulating tape is required to some extent, but the roundness of the electrode winding body is ensured. Therefore, the thickness of the base material layer of the insulating tape is preferably 100 ⁇ m or less.
  • the insulating material may be an insulating layer provided by applying a resin.
  • the insulating layer preferably has inorganic particles such as boehmite and alumina.
  • the thickness of the insulating layer is preferably 1 ⁇ m or more and 100 ⁇ m or less for the same reason as that of the insulating tape.
  • the positive electrode mixture is produced by mixing the positive electrode active material, the positive electrode binder and the positive electrode conductive agent. Subsequently, the positive electrode mixture is dispersed in an organic solvent to prepare a pace-shaped positive electrode mixture slurry. Subsequently, a positive electrode mixture slurry is applied to both sides of the positive electrode foil and then dried to form a positive electrode active material layer. Subsequently, while heating the positive electrode active material layer, the positive electrode active material layer is compression-molded using a roll press machine to obtain the positive electrode 21.
  • the positive electrode lead 25 and the negative electrode lead 26 are connected to the positive electrode foil and the negative electrode foil by using a welding method, respectively. Subsequently, after laminating the positive electrode 21 and the negative electrode 22 via the separator 23, they are wound and the fixing tape 31 is attached to the outermost peripheral surface of the separator 23 to form the electrode winding body 20. Subsequently, the center pin 24 is inserted into the central space 20C of the electrode winding body 20.
  • the electrode winding body 20 is housed inside the outer can 11 while sandwiching the electrode winding body 20 with a pair of insulators.
  • one end of the positive electrode lead 25 is connected to the safety valve mechanism 30 by using a welding method, and one end of the negative electrode lead 26 is connected to the outer can 11.
  • a recess is formed in the outer can 11 by processing the outer can 11 using a beading machine (grooving machine). Subsequently, the electrolytic solution is injected into the outer can 11 to impregnate the electrode winding body 20. Subsequently, the battery lid 14 and the safety valve mechanism 30 are housed together with the gasket 15 inside the outer can 11.
  • the caulking structure 11R is formed by caulking the battery lid 14 and the safety valve mechanism 30 via the gasket 15 at the open end of the outer can 11.
  • the secondary battery is completed by closing the outer can 11 with the battery lid 14 using a press machine.
  • the present invention will be specifically described based on an example in which high-rate discharge and charging are repeatedly performed using the lithium ion battery 1 produced as described above, and an internal short circuit is tested.
  • the present invention is not limited to the examples described below.
  • FIG. 2A, 3A, 4A, 5A, 6A, 7A, 8A, 9A show the positive electrode 21 (positive electrode foil 21A, positive electrode active material layer 21B and positive electrode active material uncoated portion) before being wound. 21C), a cross-sectional view of the negative electrode 22 (negative electrode foil 22A, negative electrode active material layer 22B and negative electrode active material uncoated portion 22C), and a separator 23.
  • FIG. 2B, FIG. 3B, FIG. 4B, FIG. 5B, FIG. 6B, FIG. 7B, FIG. 8B, and FIG. 9B are cross-sectional views of the winding start side of the electrode winding body, which are shown in FIGS.
  • FIGS. 2A, 3A, 4A, 5A, 6A, 7A, 8A, and 9A respectively. It is an enlarged view of the part surrounded by a single point chain line.
  • the broken line portion in FIGS. 2B to 9B shows the position of the positive electrode facing the negative electrode 22 via the separator 23 when wound.
  • the first insulating material 41A and the second insulating material 41B are, for example, electrically insulating adhesive tapes.
  • the winding start side before winding refers to the right side in the drawing.
  • 1B is a cross-sectional view of one end of the positive electrode 21 on the winding start side, and has end faces 101 cut at a portion having the positive electrode active material layer 21B on both sides of the positive electrode current collector 21A.
  • An edge 102 is provided at the intersection of the surface of the positive electrode active material layer 21B and the end surface 101.
  • the other end of the positive electrode 21 also has a similar structure.
  • the positive electrode has a positive electrode active material uncoated portion in the middle portion in the longitudinal direction.
  • Example 1 The positive electrode 21 on the winding start side before winding is cut at the portion covered with the positive electrode active material layer 21B, and the two edges 102 of the cut positive electrode 21 and the end face 101 of the positive electrode 21 are coated with one insulating material 41A. , The structure is as shown in FIG. 2B. In FIG. 2B, the two edges 102 of the positive electrode 21 are continuously covered with the insulating material 41A.
  • Example 2 The positive electrode 21 on the winding start side before winding is cut at a portion covered with the positive electrode active material layer 21B, and the two edges 102 of the cut positive electrode 21 and the end face 101 of the positive electrode 21 are coated with the insulating material 41A.
  • the structure was as shown in 3B. At this time, the two insulating materials 41A were coated so as to sandwich the positive electrode 21 from the edge 102 side of the positive electrode. In FIG. 3B, the two edges 102 of the positive electrode 21 are continuously covered with the two insulating materials 41A.
  • the edge 102 of the positive electrode active material layer 21B is coated with the insulating material 41A, and then cut at the portion covered with the insulating material 41A, as shown in FIG. 4B. I made it.
  • the positive electrode active material coating portion located adjacent to the end surface 101 of the positive electrode 21 is covered with the insulating material 41A.
  • each of the two edges 102 of the positive electrode 21 is covered with the insulating material 41A.
  • Example 4 The positive electrode 21 on the winding start side before winding is cut at the portion covered with the positive electrode active material layer 21B, and the positive electrode active material coating portion located near the end face 101 of the cut positive electrode 21 is coated with the insulating material 41A.
  • the negative electrode 22 on the winding start side before winding the negative electrode active material layer 22B, the negative electrode active material uncoated portion 22C, and their boundary portions were covered with an insulating material 41B to have a structure as shown in FIG. 5B.
  • Insulating material 41B is present on the surface of each of the negative electrodes facing the two edges 102 of the positive electrode 21, and as shown by the dotted line X in FIG. 5B, the positive electrode active material coating portion facing the end of the insulating material 41B.
  • the insulating material 41A is present on the surface.
  • Example 5 The positive electrode 21 on the winding start side before winding is cut at the portion covered with the positive electrode active material layer 21B, and the two edges 102 of the cut positive electrode 21 and the end face 101 of the positive electrode 21 are coated with one insulating material 41A.
  • the negative electrode 22 on the winding start side before winding the negative electrode active material layer 22B, the negative electrode active material uncoated portion 22C, and their boundary portions were covered with an insulating material 41B to form a structure as shown in FIG. 6B. .. As shown by the dotted line X in FIG.
  • the insulating material 41B is present on the surface of each of the negative electrodes facing the two edges 102 of the positive electrode 21, and the surface of the positive electrode active material coating portion facing the end of the insulating material. Insulating material 41A is present in. In FIG. 6B, the two edges 102 of the positive electrode are continuously covered with the insulating material 41A.
  • Lithium-ion batteries 1 having a capacity of 3 Ah and a battery size of 18650 (cylindrical battery having a diameter of 18 mm and a length of 65 mm) are charged with constant voltage and constant current at 4.2 V and 6 A, respectively, and the charging current is 10 mA. Charging is stopped when the voltage drops to 2.5V, and then the battery is discharged at 30A with a discharge stop voltage of 2.5V. Charging and discharging are repeated 450 times, and the number of internal short circuits A and the number of internal short circuits B generated. And the initial discharge capacity of the battery and the productivity were tested.
  • the internal short circuit A is a short circuit at the edge portion on the winding start side of the positive electrode
  • the internal short circuit B is a short circuit caused by Li precipitation on the surface of the negative electrode 22.
  • the number of tests for the internal short circuit A and the internal short circuit B was 30 each.
  • the initial discharge capacity of the battery is a value when the value of Comparative Example 1 is 100.0.
  • the number of batteries tested for discharge capacity is 10 each. The results are shown below.
  • the insulating tape and the insulating layer are exemplified as the insulating materials 41A and 41B, any substance having an electrically insulating property may be used.
  • FIG. 10 is a block diagram showing a circuit configuration example when the secondary battery according to the embodiment or embodiment of the present invention is applied to the battery pack 300.
  • the battery pack 300 includes a switch unit 304 including an assembled battery 301, a charge control switch 302a, and a discharge control switch 303a, a current detection resistor 307, a temperature detection element 308, and a control unit 310.
  • the control unit 310 can control each device, perform charge / discharge control when abnormal heat generation occurs, and calculate and correct the remaining capacity of the battery pack 300.
  • the positive electrode terminal 321 and the negative electrode terminal 322 are connected to the positive electrode terminal and the negative electrode terminal of the charger, respectively, and charging is performed. Further, when the electronic device connected to the battery pack 300 is used, the positive electrode terminal 321 and the negative electrode terminal 322 are connected to the positive electrode terminal and the negative electrode terminal of the electronic device, respectively, and discharge is performed.
  • the assembled battery 301 is formed by connecting a plurality of secondary batteries 301a in series and / or in parallel.
  • the temperature detection unit 318 is connected to a temperature detection element 308 (for example, a thermistor), measures the temperature of the assembled battery 301 or the battery pack 300, and supplies the measured temperature to the control unit 310.
  • the voltage detection unit 311 measures the voltage of the assembled battery 301 and each of the secondary batteries 301a constituting the assembled battery 301, A / D converts the measured voltage, and supplies the measured voltage to the control unit 310.
  • the current measuring unit 313 measures the current using the current detection resistor 307, and supplies the measured current to the control unit 310.
  • the switch control unit 314 controls the charge control switch 302a and the discharge control switch 303a of the switch unit 304 based on the voltage and current input from the voltage detection unit 311 and the current measurement unit 313.
  • the switch control unit 314 controls the switch unit 304 to be OFF when any voltage of the secondary battery 301a becomes equal to or lower than the overcharge detection voltage or the overdischarge detection voltage, or when a large current suddenly flows. By sending a signal, overcharging, overdischarging, and overcurrent charging / discharging are prevented.
  • the overcharge detection voltage is determined to be, for example, 4.20 V ⁇ 0.05 V
  • the over discharge detection voltage is determined to be, for example, 2.4 V ⁇ 0.1 V.
  • the charge control switch 302a or the discharge control switch 303a After the charge control switch 302a or the discharge control switch 303a is turned off, charging or discharging is possible only through the diode 302b or the diode 303b.
  • semiconductor switches such as MOSFETs can be used.
  • the parasitic diodes of the MOSFET function as diodes 302b and 303b.
  • the switch portion 304 is provided on the + side in FIG. 10, it may be provided on the ⁇ side.
  • the memory 317 is composed of a RAM or a ROM, and includes, for example, an EPROM (Erasable Programmable Read Only Memory) which is a non-volatile memory.
  • the memory 317 stores in advance the numerical values calculated by the control unit 310, the battery characteristics in the initial state of each secondary battery 301a measured at the stage of the manufacturing process, and the like, and can be rewritten as appropriate. Further, by storing the fully charged capacity of the secondary battery 301a, the remaining capacity can be calculated in cooperation with the control unit 310.
  • the secondary battery according to the embodiment or embodiment of the present invention described above can be mounted on a device such as an electronic device, an electric transport device, or a power storage device and used to supply electric power.
  • Electronic devices include, for example, laptop computers, smartphones, tablet terminals, PDAs (personal digital assistants), mobile phones, wearable terminals, video movies, digital still cameras, electronic books, music players, headphones, game consoles, pacemakers, hearing aids, etc. Examples include power tools, televisions, lighting equipment, toys, medical equipment, and robots. Further, an electric transport device, a power storage device, a power tool, and an electric unmanned aerial vehicle, which will be described later, may also be included in the electronic device in a broad sense.
  • Examples of electric transportation equipment include electric vehicles (including hybrid vehicles), electric motorcycles, electrically assisted bicycles, electric buses, electric carts, unmanned transport vehicles (AGV), railway vehicles, and the like. It also includes electric passenger aircraft and electric unmanned aerial vehicles for transportation.
  • the secondary battery according to the present invention is used not only as a power source for driving these, but also as an auxiliary power source, a power source for energy regeneration, and the like.
  • Examples of the power storage device include a power storage module for commercial or household use, and a power storage power source for a building such as a house, a building, or an office, or for a power generation facility.
  • the electric screwdriver 431 is provided with a motor 433 that transmits rotational power to the shaft 434 and a trigger switch 432 that is operated by the user. By operating the trigger switch 432, a screw or the like is driven into the object by the shaft 434.
  • the battery pack 430 and the motor control unit 435 are housed in the lower housing of the handle of the electric screwdriver 431.
  • the battery pack 430 the battery pack 300 described above can be used.
  • the battery pack 430 is built into the electric screwdriver 431 or is detachable.
  • the battery pack 430 can be attached to the charging device in a state of being built in or removed from the electric driver 431.
  • Each of the battery pack 430 and the motor control unit 435 is equipped with a microcomputer. Power is supplied from the battery pack 430 to the motor control unit 435, and charge / discharge information of the battery pack 430 is communicated between both microcomputers.
  • the motor control unit 435 can control the rotation / stop and the rotation direction of the motor 433, and can cut off the power supply to the load (motor 433 and the like) at the time of over-discharging.
  • FIG. 12 schematically shows a configuration example of a hybrid vehicle (HV) adopting a series hybrid system.
  • the series hybrid system is a vehicle that runs on a power driving force converter using the electric power generated by an engine-powered generator or the electric power temporarily stored in a battery.
  • the hybrid vehicle 600 includes an engine 601, a generator 602, a power driving force converter 603 (DC motor or AC motor; hereinafter simply referred to as "motor 603"), drive wheels 604a, drive wheels 604b, wheels 605a, and wheels 605b. , Battery 608, vehicle control device 609, various sensors 610, and charging port 611 are mounted.
  • the battery pack 300 of the present invention described above or a power storage module equipped with a plurality of secondary batteries of the present invention can be applied to the battery 608.
  • the shape of the secondary battery is cylindrical, square or laminated.
  • the motor 603 is operated by the electric power of the battery 608, and the rotational force of the motor 603 is transmitted to the drive wheels 604a and 604b.
  • the rotational force of the engine 601 is transmitted to the generator 602, and the electric power generated by the generator 602 by the rotational force can be stored in the battery 608.
  • the various sensors 610 control the engine speed and the opening degree of a throttle valve (not shown) via the vehicle control device 609.
  • the various sensors 610 include a speed sensor, an acceleration sensor, an engine speed sensor, and the like.
  • the hybrid vehicle 600 When the hybrid vehicle 600 is decelerated by a braking mechanism (not shown), the resistance force at the time of deceleration is applied to the motor 603 as a rotational force, and the regenerative power generated by this rotational force is stored in the battery 608. Further, although not shown, an information processing device (for example, a battery remaining amount display device) that performs information processing related to vehicle control based on information on the secondary battery may be provided.
  • the battery 608 can receive electric power and store electricity by being connected to an external power source via the charging port 611 of the hybrid vehicle 600.
  • Such an HV vehicle is called a plug-in hybrid vehicle (PHV or PHEV).
  • the series hybrid vehicle has been described as an example, but the present invention can also be applied to a parallel system in which an engine and a motor are used together, or a hybrid vehicle in which a series system and a parallel system are combined. Furthermore, the present invention is also applicable to an electric vehicle (EV or BEV) or a fuel cell vehicle (FCV) that runs only on a drive motor that does not use an engine.
  • EV or BEV electric vehicle
  • FCV fuel cell vehicle

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Abstract

セパレータを介して帯状の正極と帯状の負極とが積層され、巻回された構造を有する電極巻回体が外装缶に収容された二次電池であって、正極は、帯状の正極箔の両面に正極活物質層を有し、負極は、帯状の負極箔の両面に負極活物質層を有し、正極は、正極の巻回開始側の一端の端面と、正極活物質層の表面の交点であるエッジを有し、正極活物質層の巻回開始側にある２つのエッジに、第１の絶縁材料が設けられている二次電池である。

Description

二次電池、電子機器及び電動工具
　本発明は、二次電池、電子機器及び電動工具に関する。
　リチウムイオン電池は自動車や機械などに使用が拡大され、高出力の電池が必要とされてきている。この高出力を生み出す方法の一つとして、ハイレート放電ができる電池構造が提案されている。帯状の正極の長さ方向の中間部分に正極リードを配置することで、電池の内部抵抗を小さくして比較的大きな電流を流す放電（ハイレート放電）が可能となる。ハイレート放電と充電を繰り返していくうちに、通常の充放電の場合より負極が大きく膨張と収縮を繰り返して変形し、正極の端部がセパレータを突き破って内部短絡（ショート）する恐れがあった。
　特許文献１は、帯状の正極の長さ方向の中間部分に配置された正極リードでの内部短絡を解決する技術であり、正極リードと対向する負極電極表面に耐熱性保護膜を形成することを開示している。
　特許文献２は、正極合剤の厚みが傾斜して減少している正極合剤の塗着終端に絶縁テープが貼着されており、その部分の正極板の厚みが他の正極板合剤が塗着されている部分の厚み以下であることを特徴とする電池であり、テープの段差がなくなるために、巻回した極板群の電池ケースへの挿入性を改善する技術を開示している。
　特許文献３は、いわゆる正極板の間欠塗布部において、塗り終わりの正極合剤層リッチな部分を除去し、かつこの部分をテープで覆うことで、塗り終わりにおける正極活物質の溶出を低減し、微小ショートを改善する技術を開示している。
特開２００７－１６５２２４号公報 特開２００６－１４７３９２号公報 特開２００４－３１１２８２号公報
　しかしながら、特許文献１は、正極中間リードの熱による内部短絡を解決する技術であるが、電極に力学的応力が生じた場合の熱を伴わない内部短絡については考慮されていない。電極巻回体を有するリチウムイオン電池は充放電を繰り返していく過程で、特に電極巻回開始側で応力が発生し電極の座屈が生じる場合がある。このとき、セパレータの強度が不足していると、セパレータが破膜し、正極と負極がショートすることがある。特許文献１の技術では、電極巻回開始側でのショートは解決できないという問題があった。特許文献２及び特許文献３の技術は、正極板端部に正極の活物質非被覆部がない構造では適用できず、電極巻回開始側でのショートは解決できないという問題があった。
　従って、本発明は、ハイレート放電を繰り返しても内部短絡を防ぐことができる構造を備えた電池を提供することを目的の一つとする。
　上述した課題を解決するために、本発明は、セパレータを介して帯状の正極と帯状の負極とが積層され、巻回された構造を有する電極巻回体が外装缶に収容された二次電池であって、
　正極は、帯状の正極箔の両面に正極活物質層を有し、
　負極は、帯状の負極箔の両面に負極活物質層を有し、
　正極は、正極の巻回開始側の一端の端面と、正極活物質層の表面の交点であるエッジを有し、
　正極活物質層の巻回開始側にある２つのエッジに、第１の絶縁材料が設けられている二次電池である。
　また、本発明は、セパレータを介して帯状の正極と帯状の負極とが積層され、巻回された構造を有する電極巻回体が外装缶に収容された二次電池であって、
　正極は、帯状の正極箔の両面に正極活物質層を有し、
　負極は、帯状の負極箔の両面に負極活物質層を有し、
　正極は、正極の巻回開始側の一端の端面と、正極活物質層の表面の交点であるエッジを有し、
　巻回開始側にある２つのエッジのうち、少なくとも一方に対向する負極活物質層の表面に、第２の絶縁材料が設けられており、
　第２の絶縁材料からなる領域の端部と対向する正極活物質層の領域に、第１の絶縁材料が設けられている二次電池である。
　本発明の少なくとも実施の形態によれば、内部短絡を防ぐことができる構造を備えた電池を提供できる。なお、本明細書で例示された効果により本発明の内容が限定して解釈されるものではない。
図１Ａは、一実施の形態に係る電池の断面図であり、図１Ｂは、正極のエッジと正極の端面との位置を示す断面図である。 図２Ａは、実施例１を示す断面図であり、図２Ｂは、図２Ａの拡大図である。 図３Ａは、実施例２を示す断面図であり、図３Ｂは、図３Ａの拡大図である。 図４Ａは、実施例３を示す断面図であり、図４Ｂは、図４Ａの拡大図である。 図５Ａは、実施例４を示す断面図であり、図５Ｂは、図５Ａの拡大図である。 図６Ａは、実施例５を示す断面図であり、図６Ｂは、図６Ａの拡大図である。 図７Ａは、比較例１を示す断面図であり、図７Ｂは、図７Ａの拡大図である。 図８Ａは、比較例２を示す断面図であり、図８Ｂは、図８Ａの拡大図である。 図９Ａは、比較例３を示す断面図であり、図９Ｂは、図９Ａの拡大図でてある。 図１０は、本発明の応用例としての電池パックの説明に使用する接続図である。 図１１は、本発明の応用例としての電動工具の説明に使用する接続図である。 図１２は、本発明の応用例としての電動車両の説明に使用する接続図である。
　以下、本発明の実施の形態等について図面を参照しながら説明する。なお、説明は以下の順序で行う。
＜１．一実施の形態＞
＜２．変形例＞
＜３．応用例＞
　以下に説明する実施の形態等は本発明の好適な具体例であり、本発明の内容がこれらの実施の形態等に限定されるものではない。
　本発明の実施の形態では、二次電池として、円筒形状のリチウムイオン電池を例にして説明する。勿論、リチウムイオン電池以外の他の電池や円筒形状以外の電池が用いられても良い。
＜１．一実施の形態＞
　まず、リチウムイオン電池の全体構成に関して説明する。図１Ａは、リチウムイオン電池１の概略断面図である。リチウムイオン電池１は、例えば、図１Ａに示すように、外装缶１１の内部に電極巻回体２０が収納されている円筒型のリチウムイオン電池１である。
　具体的には、リチウムイオン電池１は、円筒状の外装缶１１の内部に、一対の絶縁板１２，１３と、電極巻回体２０とを備えている。リチウムイオン電池１は、さらに、外装缶１１の内部に、熱感抵抗（ＰＴＣ）素子及び補強部材などのうちのいずれか１種類または２種類以上を備えていてもよい。
［外装缶］
　外装缶１１は、主に、電極巻回体２０を収納する部材である。この外装缶１１は、一端部が開放されると共に他端部が閉塞された円筒状の容器である。すなわち、外装缶１１は、開放された一端部（開放端部）を有している。この外装缶１１は、鉄、アルミニウム及びそれらの合金などの金属材料のうちのいずれか１種類または２種類以上を含んでいる。ただし、外装缶１１の表面において、ニッケルなどの金属材料のうちのいずれか１種類または２種類以上が鍍金されていてもよい。
［絶縁板］
　絶縁板１２，１３は、電極巻回体２０の巻回軸方向（図１Ａの鉛直方向）に対して略垂直な面を有するシート状の部材である。絶縁板１２，１３は、互いに電極巻回体２０を挟むように配置されている。絶縁板１２，１３の材質としては、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ベークライトなどが用いられる。ベークライトには、フェノール樹脂を紙または布に塗布した後に加熱して作製される、紙ベークライトや布ベークライトがある。
［かしめ構造］
　外装缶１１の開放端部には、電池蓋１４及び安全弁機構３０がガスケット１５を介して、かしめられており、かしめ構造１１Ｒ（クリンプ構造）が形成されている。これにより、外装缶１１の内部に電極巻回体２０などが収納された状態において、その外装缶１１は密閉されている。
［電池蓋］
　電池蓋１４は、外装缶１１の内部に電極巻回体２０などが収納された状態において、その外装缶１１の開放端部を閉塞する部材である。この電池蓋１４は、外装缶１１の形成材料と同様の材料を含んでいる。電池蓋１４のうち中央領域は、図１Ａの鉛直方向に突出している。一方、電池蓋１４のうち中央領域以外の領域（周辺領域）は、ＰＴＣ素子１６を介して安全弁機構３０に接触している。
［ガスケット］
　ガスケット１５は、主に、外装缶１１の折り曲げ部１１Ｐ（クリンプ部とも称される。）と電池蓋１４との間に介在することにより、その折り曲げ部１１Ｐと電池蓋１４との間の隙間を封止する部材である。ガスケット１５の表面には、例えば、アスファルトなどが塗布されていてもよい。
　ガスケット１５は、絶縁性材料を含んでいる。絶縁性材料の種類は特に限定されないが、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）及びポリプ口ピレン（ＰＰ）などの高分子材料である。外装缶１１と電池蓋１４とを互いに電気的に分離しながら、折り曲げ部１１Ｐと電池蓋１４との間の隙間が十分に封止されるからである。
［安全弁機構］
　安全弁機構３０は、主に、外装缶１１の内部の圧力（内圧）が上昇した際に、必要に応じて外装缶１１の密閉状態を解除することにより、その内圧を開放する。外装缶１１の内圧が上昇する原因は、充放電時において電解液の分解反応に起因して発生するガスなどである。
［電極巻回体］
　円筒形状のリチウムイオン電池では、帯状の正極２１と帯状の負極２２がセパレータ２３を挟んで渦巻き状に巻回されて、電解液に含浸された状態で、外装缶１１に収納されている。図示しないが、正極２１、負極２２はそれぞれ、正極箔、負極箔の片面または両面に正極活物質層、負極活物質層を形成したものである。正極箔の材料は、アルミニウムやアルミニウム合金を含む金属箔である。負極箔の材料は、ニッケル、ニッケル合金、銅や銅合金を含む金属箔である。セパレータ２３は多孔質で絶縁性のあるフィルムであり、正極２１と負極２２とを電気的に絶縁しながら、リチウムイオンの移動を可能にしている。
　電極巻回体２０の中心には、正極２１、負極２２及びセパレータ２３を巻回させる際に生じた空間（中心空間２０Ｃ）が設けられており、中心空間２０Ｃには、センターピン２４が挿入されている（図１Ａ）。ただし、センターピン２４は省略可能である。
　正極２１には、正極リード２５が接続されていると共に、負極２２には、負極リード２６が接続されている（図１Ａ）。正極リード２５は、アルミニウムなどの導電性材料を含んでいる。正極リード２５は、安全弁機構３０に接続されており、ＰＴＣ素子を介して電池蓋１４と電気的に接続されている。負極リード２６は、ニッケルなどの導電性材料を含んでいる。負極リード２６は、外装缶１１と電気的に接続されている。正極２１、負極２２、セパレータ２３及び電解液のそれぞれの詳細な構成、材質に関しては、後述する。
［正極］
　図２Ａに示すように、正極２１は、巻回開始側の一端から巻き終わり側の他端にかけて、正極集電体２１Ａの両主面に正極活物質層２１Ｂが形成された両面活物質形成部、正極集電体の両主面に正極活物質層２１Ｂが形成されず、正極集電体２１Ａの両主面が露出した両面活物質非形成部、正極集電体２１Ａの両主面に正極活物質層２１Ｂが形成された両面活物質形成部が、この順で設けられている。両面活物質非形成部は、正極２１の長手方向の略中央部に設けられている。正極活物質層は、リチウムを吸蔵及び放出することが可能である正極材料（正極活物質）を少なくとも含み、さらに、正極結着剤及び正極導電剤などを含んでいてもよい。正極材料は、リチウム含有化合物（例えば、リチウム含有複合酸化物及びリチウム含有リン酸化合物）が好ましい。
　リチウム含有複合酸化物は、例えば、層状岩塩型またはスピネル型の結晶構造を有している。リチウム含有リン酸化合物は、例えば、オリビン型の結晶構造を有している。
　正極結着剤は、合成ゴムまたは高分子化合物を含んでいる。合成ゴムは、スチレンブタジエン系ゴム、フッ素系ゴム及びエチレンプロピレンジエンなどである。高分子化合物は、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）及びポリイミドなどである。
　正極導電剤は、黒鉛、カーボンブラック、アセチレンブラックまたはケッチェンブラックなどの炭素材料である。ただし、正極導電剤は、金属材料及び導電性高分子でもよい。
［負極］
　負極箔の表面は、粗面化されていることが好ましい。いわゆるアンカー効果により、負極箔に対する負極活物質層の密着性が向上するからである。粗面化の方法は、例えば、電解法を利用して微粒子を形成し、負極箔の表面に凹凸を設ける手法がある。電解法により作製された銅箔は、一般的に電解銅箔と呼ばれている。
　負極活物質層は、リチウムを吸蔵及び放出することが可能である負極材料（負極活物質）を少なくとも含み、さらに、負極結着剤及び負極導電剤などを含んでいてもよい。
　負極材料は、例えば、炭素材料を含む。リチウムの吸蔵放出時における結晶構造の変化が非常に少ないため、高いエネルギー密度が安定して得られるからである。また、炭素材料は負極導電剤としても機能するため、負極活物質層の導電性が向上する。
　炭素材料は、易黒鉛化性炭素、難黒鉛化性炭素、黒鉛、低結晶性炭素、または非晶質炭素である。炭素材料の形状は、繊維状、球状、粒状または鱗片状を有している。
　また、負極材料は、例えば金属系材料を含む。金属系材料の例としては、Ｌｉ（リチウム）、Ｓｉ（ケイ素）、Ｓｎ（スズ）、Ａｌ（アルミニウム）、Ｚｒ（亜鉛）、Ｔｉ（チタン）が挙げられる。金属系元素は、他の元素と化合物、混合物または合金を形成しており、その例としては、酸化ケイ素（ＳｉＯｘ（０＜ｘ≦２））、炭化ケイ素（ＳｉＣ）または炭素とケイ素の合金、チタン酸リチウム（ＬＴＯ）が挙げられる。
　リチウムイオン電池１では、完全充電時の開回路電圧(すなわち電池電圧)が４．２５Ｖ以上であると、その完全充電時の開回路電圧が低い場合と比較して、同じ正極活物質を用いても単位質量当たりのリチウムの放出量が多くなる。これにより、高いエネルギー密度が得られる。
［セパレータ］
　セパレータ２３は、樹脂を含む多孔質膜であり、２種類以上の多孔質膜の積層膜でもよい。樹脂は、ポリプロピレン及びポリエチレンなどである。
　セパレータ２３は、多孔質膜を基材層として、その片面または両面に樹脂層を含んでいてもよい。正極２１及び負極２２のそれぞれに対するセパレータ２３の密着性が向上するため、電極巻回体２０の歪みが抑制されるからである。
　樹脂層は、ＰＶｄＦなどの樹脂を含んでいる。この樹脂層を形成する場合には、有機溶剤に樹脂が溶解された溶液を基材層に塗布したのち、その基材層を乾燥させる。なお、溶液中に基材層を浸漬させたのち、その基材層を乾燥させてもよい。樹脂層には、無機粒子または有機粒子を含んでいることが、耐熱性、電池の安全性向上の観点で好ましい。無機粒子の種類は、酸化アルミニウム、窒化アルミニウム、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、ベーマイト、タルク、シリカ、雲母などである。また、樹脂層に代えて、スパッタ法、ＡＬＤ（原子層堆積）法などで形成された、無機粒子を主成分とする表面層を用いてもよい。
［電解液］
　電解液は、溶媒及び電解質塩を含み、必要に応じてさらに添加剤などを含んでいてもよい。溶媒は、有機溶媒などの非水溶媒、または水である。非水溶媒を含む電解液を非水電解液という。非水溶媒は、環状炭酸エステル、鎖状炭酸エステル、ラクトン、鎖状カルボン酸エステルまたはニトリル(モノニトリル)などである。
　電解質塩の代表例はリチウム塩であるが、リチウム塩以外の塩を含んでいてもよい。リチウム塩は、六フッ化リン酸リチウム（ＬｉＰＦ6）、四フッ化ホウ酸リチウム（ＬｉＢＦ4）、過塩素酸リチウム（ＬｉＣｌＯ4）、メタンスルホン酸リチウム（ＬｉＣＨ3ＳＯ3）、トリフルオロメタンスルホン酸リチウム（ＬｉＣＦ3ＳＯ3）、六フッ化ケイ酸二リチウム（Ｌｉ2ＳＦ6）などである。これらの塩を混合して用いることもでき、中でも、ＬｉＰＦ6、ＬｉＢＦ4を混合して用いることが、電池特性向上の観点で好ましい。電解質塩の含有量は特に限定されないが、溶媒に対して０.３ｍｏｌ/ｋｇから３ｍｏｌ/ｋｇであることが好ましい。
［絶縁材料］
　一実施の形態のリチウムイオン電池１では巻回前に正極２１と負極２２とに絶縁材料を設置する。ここでは、絶縁材料の構成について述べることにし、絶縁材料の貼付位置などについては実施例や比較例で述べる。絶縁材料は例えば絶縁テープである。絶縁テープの基材層は、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリイミド（ＰＩ）、ポリフェニレンサルファイド（ＰＰＳ）等の樹脂、もしくは樹脂の中にガラス繊維を含むものが好ましい。絶縁テープの粘着層を構成する粘着剤は電池性能に悪影響がない材質が好ましく、例えば、ゴム系粘着剤、アクリル系粘着剤、シリコーン系粘着剤、ウレタン系粘着剤等が挙げられる。特にアクリル系粘着剤が好ましい。
　電池内で絶縁機能を発揮するためには絶縁テープの基材層の厚さは１μｍ以上であることが好ましい。円筒形の外装缶に挿入される際に起こる損傷等から電極巻回体を守るためには、絶縁テープの基材層の厚さはある程度必要だが、電極巻回体の真円度を確保する為には絶縁テープの基材層の厚みは１００μｍ以下が好ましい。
　また、絶縁材料は樹脂を塗工することで設けた絶縁層であってもよい。絶縁層にはベーマイト、アルミナなどの無機粒子を有するものが好ましい。その場合の絶縁層の厚さは、絶縁テープと同様の理由から、１μｍ以上１００μｍ以下であるのが好ましい。
［リチウムイオン電池の作製方法］
　続いて、二次電池の製造方法に関して説明する。まず、正極２１を作製する場合には、正極活物質、正極結着剤及び正極導電剤を混合することにより正極合剤を作製する。続いて、有機溶剤に正極合剤を分散させることにより、ペース卜状の正極合剤スラリーを作製する。続いて、正極箔の両面に正極合剤スラリーを塗布したのち、乾燥させることにより、正極活物質層を形成する。続いて、正極活物質層を加熱しながら、ロールプレス機を用いて正極活物質層を圧縮成型し、正極２１が得られる。
　負極２２を作製する場合にも、上記した正極２１と同様の手順により行う。
　次に、溶接法を用いて正極箔、負極箔に、それぞれ正極リード２５、負極リード２６を接続する。続いて、セパレータ２３を介して正極２１及び負極２２を積層したのち、それらを巻回し、セパレータ２３の最外周面に固定テープ３１を貼付することにより、電極巻回体２０を形成する。続いて、電極巻回体２０の中心空間２０Ｃにセンターピン２４を挿入する。
　続いて、一対の絶縁体で電極巻回体２０を挟みながら、電極巻回体２０を外装缶１１の内部に収納する。次に、溶接法を用いて正極リード２５の一端を安全弁機構３０に接続すると共に、負極リード２６の一端を外装缶１１に接続する。
　続いて、ビーディング加工機（溝付け加工機）を用いて外装缶１１を加工することにより、外装缶１１に窪みを形成する。続いて、外装缶１１の内部に電解液を注入し、電極巻回体２０に含浸させる。続いて、外装缶１１の内部にガスケット１５と共に電池蓋１４及び安全弁機構３０を収納する。
　次に図１Ａに示したように、外装缶１１の開放端部においてガスケット１５を介して電池蓋１４及び安全弁機構３０をかしめることにより、かしめ構造１１Ｒを形成する。最後に、プレス機を用いて、外装缶１１を電池蓋１４により閉塞することによって、二次電池が完成する。
　以下、上記のようにして作製したリチウムイオン電池１を用いて、ハイレート放電と充電を繰り返し行い、内部短絡（ショート）について試験した実施例に基づいて本発明を具体的に説明する。なお、本発明は、以下に説明する実施例に限定されるものではない。
　図２Ａ、図３Ａ、図４Ａ、図５Ａ、図６Ａ、図７Ａ、図８Ａ、図９Ａは巻回される前の正極２１（正極箔２１Ａ、正極活物質層２１Ｂと正極の活物質非被覆部２１Ｃ）、負極２２（負極箔２２Ａ、負極活物質層２２Ｂと負極の活物質非被覆部２２Ｃ）及びセパレータ２３の断面図であり、図２Ｂ、図３Ｂ、図４Ｂ、図５Ｂ、図６Ｂ、図７Ｂ、図８Ｂ、図９Ｂは、電極巻回体の巻回開始側の断面図であり、それぞれ、図２Ａ、図３Ａ、図４Ａ、図５Ａ、図６Ａ、図７Ａ、図８Ａ、図９Ａの一点鎖線で囲まれた部分の拡大図である。図２Ｂ～図９Ｂにある破線部分は、巻回したときにセパレータ２３を介して負極２２に対向する正極の位置を示したものである。第１の絶縁材料４１Ａおよび第２の絶縁材料４１Ｂは、例えば、電気絶縁性のある粘着テープである。図２Ａ～図９Ａ及び図２Ｂ～図９Ｂにおいて、巻回前の巻回開始側とは、図中の右側のことを指す。図１Ｂは正極２１の巻回開始側の一端の断面図であり、正極集電体２１Ａの両面に正極活物質層２１Ｂを有する部位で切断された端面１０１を有している。正極活物質層２１Ｂの表面と端面１０１との交点にはエッジ１０２を有している。なお、図示していないが正極２１の他端も同様の構造を有している。全ての実施例及び比較例において、正極は、長手方向の中間部に正極活物質非被覆部を有する。
［実施例１］
　巻回前の巻回開始側の正極２１について、正極活物質層２１Ｂが被覆した部分で切断し、切断した正極２１の２つのエッジ１０２と正極２１の端面１０１に１つの絶縁材料４１Ａを被覆し、図２Ｂに示されるような構造にした。図２Ｂでは、正極２１の２つのエッジ１０２は絶縁材料４１Ａで連続して覆われている。
［実施例２］
　巻回前の巻回開始側の正極２１について、正極活物質層２１Ｂが被覆した部分で切断し、切断した正極２１の２つのエッジ１０２と正極２１の端面１０１に絶縁材料４１Ａを被覆し、図３Ｂに示されるような構造にした。このとき、２つの絶縁材料４１Ａで正極のエッジ１０２側から正極２１を挟み込むように被覆した。図３Ｂでは、正極２１の２つのエッジ１０２は２つの絶縁材料４１Ａで連続して覆われている。
［実施例３］
　巻回前の巻回開始側の正極２１について、正極活物質層２１Ｂのエッジ１０２に絶縁材料４１Ａを被覆させた後、絶縁材料４１Ａが被覆した部分で切断し、図４Ｂに示されるような構造にした。正極２１の端面１０１に隣接する位置の正極活物質被覆部が絶縁材料４１Ａで覆われている。図４Ｂでは、正極２１の２つのエッジ１０２のそれぞれが絶縁材料４１Ａで覆われている。
［実施例４］
　巻回前の巻回開始側の正極２１について、正極活物質層２１Ｂが被覆した部分で切断し、切断した正極２１の端面１０１に近い位置の正極活物質被覆部に絶縁材料４１Ａを被覆し、巻回前の巻回開始側の負極２２について、負極活物質層２２Ｂ、負極活物質非被覆部２２Ｃおよびそれらの境界部を絶縁材料４１Ｂで被覆し、図５Ｂに示されるような構造にした。正極２１の２つのエッジ１０２に対向する負極のそれぞれの表面に絶縁材料４１Ｂが存在し、さらに図５Ｂ中の点線Ｘで示すように、絶縁材料４１Ｂの端部と対向する正極活物質被覆部の表面に絶縁材料４１Ａが存在している。
［実施例５］
　巻回前の巻回開始側の正極２１について、正極活物質層２１Ｂが被覆した部分で切断し、切断した正極２１の２つのエッジ１０２と正極２１の端面１０１に１つの絶縁材料４１Ａを被覆し、巻回前の巻回開始側の負極２２について、負極活物質層２２Ｂ、負極活物質非被覆部２２Ｃおよびそれらの境界部を絶縁材料４１Ｂで被覆し、図６Ｂに示されるような構造にした。図６Ｂ中の点線Ｘで示すように、正極２１の２つのエッジ１０２に対向する負極のそれぞれの表面に絶縁材料４１Ｂが存在し、さらに絶縁材料の端部と対向する正極活物質被覆部の表面に絶縁材料４１Ａが存在している。図６Ｂでは、正極の２つのエッジ１０２は絶縁材料４１Ａで連続して覆われている。
［比較例１］
　巻回前の巻回開始側の正極２１について、正極活物質層２１Ｂが被覆した部分で切断したが、絶縁材料４１Ａで被覆せず、巻回前の巻回開始側の負極２２についても絶縁材料４１Ｂで被覆せず、図７Ｂに示されるような構造にした。
［比較例２］
　巻回前の巻回開始側の正極２１について、正極活物質層２１Ｂが被覆した部分で切断したが、絶縁材料４１Ａで被覆せず、巻回前の巻回開始側の負極２２について、負極活物質層２２Ｂの端部と負極活物質層２２Ｂに隣接する負極箔２２Ａとを絶縁材料４１Ｂで被覆し、図８Ｂに示されるような構造にした。正極２１の２つのエッジ１０２に対向する負極のそれぞれの表面に絶縁材料４１Ｂが存在している。図８Ｂ中の点線Ｘで示すように、絶縁材料４１Ｂの端部と対向する正極活物質被覆部の表面に絶縁材料が存在していない。
［比較例３］
　巻回前の巻回開始側の正極２１について、正極活物質層２１Ｂが被覆した部分で切断し、切断した正極２１の２つのエッジ１０２から離れた位置を絶縁材料４１Ａで被覆し、巻回前の巻回開始側の負極２２について、負極活物質層２２Ｂの端部と負極活物質層２２Ｂに隣接する負極箔２２Ａとを絶縁材料４１Ｂで被覆し、図９Ｂに示されるような構造にした。正極２１の２つのエッジ１０２に対向する負極のそれぞれの表面に絶縁材料４１Ｂが存在している。図９Ｂ中の点線Ｘで示すように、絶縁材料４１Ｂの端部と対向する正極活物質被覆部の表面に絶縁材料４１Ａが存在していない。
［評価］
　上述したリチウムイオン電池１について、電池の評価を行った。容量が３Ａｈで、電池サイズが１８６５０である（直径１８ｍｍ、長さが６５ｍｍの円筒形電池）リチウムイオン電池１についてそれぞれを、４．２Ｖ，６Ａで定電圧定電流充電を行い、充電電流が１０ｍＡまで低下したところで充電を停止し、その後、放電停止電圧を２．５Ｖとして、３０Ａで放電を行うという、充放電を４５０回繰り返し、内部短絡Ａが発生した個数と、内部短絡Ｂが発生した個数と、電池の初回放電容量と、生産性とについて試験をした。内部短絡Ａとは、正極の巻回開始側のエッジ部での短絡のことであり、内部短絡Ｂとは、負極２２の表面でのＬｉ析出が原因となる短絡のことである。内部短絡Ａと内部短絡Ｂの試験個数はそれぞれ３０本とした。電池の初回放電容量は比較例１の値を１００．０としたときの値である。電池の放電容量の試験個数はそれぞれ１０本である。以下に、その結果を示す。
［表１］
Figure JPOXMLDOC01-appb-I000001
　表１より、実施例１から５では１つも短絡を起こさなかったのに対し、比較例１から３では短絡を起こした。比較例２と比較例３では負極活物質被覆部と対向していない正極活物質被覆部を有しており、全ての電池１で内部短絡Ｂが発生したため、内部短絡Ａの発生については計測不能であった。電池の初回放電容量は何れも９８．０％以上と高い値であった。実施例３ではカット形状が崩れるものの、実施例及び比較例の何れも生産性は高かった。以上より、実施例１から５の構造を有する電池はハイレート放電を繰り返しても内部短絡を防ぐことができることが分かった。
＜２．変形例＞
　以上、本発明の一実施の形態について具体的に説明したが、本発明の内容は上述した実施の形態に限定されるものではなく、本発明の技術的思想に基づく各種の変形が可能である。
　絶縁材料４１Ａ，４１Ｂとして、絶縁テープと絶縁層とを例示したが、電気絶縁性のある物質であれば何でもあってもよい。
＜３．応用例＞
（１）電池パック
　図１０は、本発明の実施形態または実施例にかかる二次電池を電池パック３００に適用した場合の回路構成例を示すブロック図である。電池パック３００は、組電池３０１、充電制御スイッチ３０２ａと、放電制御スイッチ３０３ａ、を備えるスイッチ部３０４、電流検出抵抗３０７、温度検出素子３０８、制御部３１０を備えている。制御部３１０は各デバイスの制御を行い、さらに異常発熱時に充放電制御を行ったり、電池パック３００の残容量の算出や補正を行ったりすることが可能である。
　電池パック３００の充電時には正極端子３２１及び負極端子３２２がそれぞれ充電器の正極端子、負極端子に接続され、充電が行われる。また、電池パック３００に接続された電子機器の使用時には、正極端子３２１及び負極端子３２２がそれぞれ電子機器の正極端子、負極端子に接続され、放電が行われる。
　組電池３０１は、複数の二次電池３０１ａを直列及び／または並列に接続してなる。図１０では、６つの二次電池３０１ａが、２並列３直列（２Ｐ３Ｓ）に接続された場合が例として示されているが、どのような接続方法でもよい。
　温度検出部３１８は、温度検出素子３０８（例えばサーミスタ）と接続されており、組電池３０１または電池パック３００の温度を測定して、測定温度を制御部３１０に供給する。電圧検出部３１１は、組電池３０１及びそれを構成する各二次電池３０１ａの電圧を測定し、この測定電圧をＡ／Ｄ変換して、制御部３１０に供給する。電流測定部３１３は、電流検出抵抗３０７を用いて電流を測定し、この測定電流を制御部３１０に供給する。
　スイッチ制御部３１４は、電圧検出部３１１及び電流測定部３１３から入力された電圧及び電流をもとに、スイッチ部３０４の充電制御スイッチ３０２ａ及び放電制御スイッチ３０３ａを制御する。スイッチ制御部３１４は、二次電池３０１ａのいずれかの電圧が過充電検出電圧若しくは過放電検出電圧以下になったとき、また、大電流が急激に流れたときに、スイッチ部３０４にＯＦＦの制御信号を送ることにより、過充電及び過放電、過電流充放電を防止する。ここで、二次電池がリチウムイオン二次電池の場合、過充電検出電圧は例えば４．２０Ｖ±０．０５Ｖと定められ、過放電検出電圧は例えば２．４Ｖ±０．１Ｖと定められる。
　充電制御スイッチ３０２ａまたは放電制御スイッチ３０３ａがＯＦＦした後は、ダイオード３０２ｂまたはダイオード３０３ｂを介することによってのみ、充電または放電が可能となる。これらの充放電スイッチは、ＭＯＳＦＥＴなどの半導体スイッチを使用することができる。この場合、ＭＯＳＦＥＴの寄生ダイオードがダイオード３０２ｂ及び３０３ｂとして機能する。なお、図１０では＋側にスイッチ部３０４を設けているが、－側に設けても良い。
　メモリ３１７は、ＲＡＭやＲＯＭからなり、例えば不揮発性メモリであるＥＰＲＯＭ（Erasable Programmable Read Only Memory）などを含む。メモリ３１７には、制御部３１０で演算された数値や、製造工程の段階で測定された各二次電池３０１ａの初期状態における電池特性やなどが予め記憶され、また適宜、書き換えも可能である。また、二次電池３０１ａの満充電容量を記憶させておくことで、制御部３１０と協働して残容量を算出することができる。
（２）電子機器
　上述した本発明の実施形態または実施例に係る二次電池は、電子機器や電動輸送機器、蓄電装置などの機器に搭載され、電力を供給するために使用することができる。
　電子機器としては、例えばノート型パソコン、スマートフォン、タブレット端末、ＰＤＡ（携帯情報端末）、携帯電話、ウェアラブル端末、ビデオムービー、デジタルスチルカメラ、電子書籍、音楽プレイヤー、ヘッドホン、ゲーム機、ペースメーカー、補聴器、電動工具、テレビ、照明機器、玩具、医療機器、ロボットが挙げられる。また、後述する電動輸送機器、蓄電装置、電動工具、電動式無人航空機も、広義では電子機器に含まれ得る。
　電動輸送機器としては電気自動車（ハイブリッド自動車を含む。）、電動バイク、電動アシスト自転車、電動バス、電動カート、無人搬送車（ＡＧＶ）、鉄道車両などが挙げられる。また、電動旅客航空機や輸送用の電動式無人航空機も含まれる。本発明に係る二次電池は、これらの駆動用電源のみならず、補助用電源、エネルギー回生用電源などとしても用いられる。
　蓄電装置としては、商業用または家庭用の蓄電モジュールや、住宅、ビル、オフィスなどの建築物用または発電設備用の電力貯蔵用電源などが挙げられる。
（３）電動工具
　図１１を参照して、本発明が適用可能な電動工具として電動ドライバの例について概略的に説明する。電動ドライバ４３１には、シャフト４３４に回転動力を伝達するモータ４３３と、ユーザが操作するトリガースイッチ４３２が設けられている。トリガースイッチ４３２の操作により、シャフト４３４によって被対象物にねじなどが打ち込まれる。
　電動ドライバ４３１の把手の下部筐体内に、電池パック４３０及びモータ制御部４３５が収納されている。電池パック４３０としては、上述した電池パック３００を使用することができる。電池パック４３０は、電動ドライバ４３１に対して内蔵されているか、または着脱自在とされている。電池パック４３０は、電動ドライバ４３１に内蔵された状態、または外された状態で、充電装置に装着可能である。
　電池パック４３０及びモータ制御部４３５のそれぞれには、マイクロコンピュータが備えられている。電池パック４３０からモータ制御部４３５に対して電源が供給されると共に、両者のマイクロコンピュータ間で電池パック４３０の充放電情報が通信される。モータ制御部４３５は、モータ４３３の回転／停止、並びに回転方向を制御し、さらに、過放電時に負荷（モータ４３３など）への電源供給を遮断することができる。
（４）電動車両用蓄電システム
　本発明を電動車両用の蓄電システムに適用した例として、図１２に、シリーズハイブリッドシステムを採用したハイブリッド車両（ＨＶ）の構成例を概略的に示す。シリーズハイブリッドシステムはエンジンを動力とする発電機で発電された電力、あるいはそれをバッテリに一旦貯めておいた電力を用いて、電力駆動力変換装置で走行する車である。
　このハイブリッド車両６００には、エンジン６０１、発電機６０２、電力駆動力変換装置６０３（直流モータまたは交流モータ。以下単に「モータ６０３」という。）、駆動輪６０４ａ、駆動輪６０４ｂ、車輪６０５ａ、車輪６０５ｂ、バッテリ６０８、車両制御装置６０９、各種センサ６１０、充電口６１１が搭載されている。バッテリ６０８に対して、上述した本発明の電池パック３００、または本発明の二次電池を複数搭載した蓄電モジュールが適用され得る。二次電池の形状としては、円筒型、角型またはラミネート型である。
　バッテリ６０８の電力によってモータ６０３が作動し、モータ６０３の回転力が駆動輪６０４ａ、６０４ｂに伝達される。エンジン６０１の回転力は発電機６０２に伝えられ、その回転力によって発電機６０２により生成された電力をバッテリ６０８に蓄積することが可能である。各種センサ６１０は、車両制御装置６０９を介してエンジン回転数を制御したり、図示しないスロットルバルブの開度を制御したりする。各種センサ６１０には、速度センサ、加速度センサ、エンジン回転数センサなどが含まれる。
　図示しない制動機構によりハイブリッド車両６００が減速すると、その減速時の抵抗力がモータ６０３に回転力として加わり、この回転力によって生成された回生電力がバッテリ６０８に蓄積される。また、図示しないが、二次電池に関する情報に基づいて車両制御に関する情報処理を行なう情報処理装置（例えば、電池の残量表示装置）を備えていても良い。バッテリ６０８は、ハイブリッド車両６００の充電口６１１を介して外部の電源に接続されることで電力供給を受け、蓄電することが可能である。このようなＨＶ車両を、プラグインハイブリッド車（ＰＨＶまたはＰＨＥＶ）という。
　以上では、シリーズハイブリッド車を例として説明したが、エンジンとモータを併用するパラレル方式、または、シリーズ方式とパラレル方式を組み合わせたハイブリッド車に対しても本発明は適用可能である。さらに、エンジンを用いない駆動モータのみで走行する電気自動車（ＥＶまたはＢＥＶ）や、燃料電池車（ＦＣＶ）に対しても本発明は適用可能である。
１・・・リチウムイオン電池，１２，１３・・・絶縁板，２１・・・正極，２１Ａ・・・正極箔，２１Ｂ・・・正極活物質層，２１Ｃ・・・正極の活物質非被覆部，２２・・・負極，２２Ａ・・・負極箔，２２Ｂ・・・負極活物質層，２２Ｃ・・・負極の活物質非被覆部，２３・・・セパレータ，２４・・・センターピン，２５・・・正極リード，２６・・・負極リード，４１Ａ，４１Ｂ・・・絶縁材料

Claims (12)

  1. 　セパレータを介して帯状の正極と帯状の負極とが積層され、巻回された構造を有する電極巻回体が外装缶に収容された二次電池であって、
    　前記正極は、帯状の正極箔の両面に正極活物質層を有し、
    　前記負極は、帯状の負極箔の両面に負極活物質層を有し、
    　前記正極は、前記正極の巻回開始側の一端の端面と、前記正極活物質層の表面の交点であるエッジを有し、
    　前記正極活物質層の巻回開始側にある２つの前記エッジに、第１の絶縁材料が設けられている二次電池。
  2. 　前記正極は、前記正極箔の両面に前記正極活物質層を有する両面活物質形成部と、
    　前記正極箔の両面が露出した両面活物質非形成部と、
    　を有し、
    　前記正極の巻回開始側の一端から巻き終わり側の他端にかけて、前記両面活物質形成部、両面活物質非形成部および前記両面活物質形成部が、この順で設けられた請求項１に記載の二次電池。
  3. 　前記エッジが、第１の絶縁材料で連続して被覆されている請求項１または２に記載の二次電池。
  4. 　セパレータを介して帯状の正極と帯状の負極とが積層され、巻回された構造を有する電極巻回体が外装缶に収容された二次電池であって、
    　前記正極は、帯状の正極箔の両面に正極活物質層を有し、
    　前記負極は、帯状の負極箔の両面に負極活物質層を有し、
    　前記正極は、前記正極の巻回開始側の一端の端面と、前記正極活物質層の表面の交点であるエッジを有し、
    　前記巻回開始側にある２つの前記エッジのうち、少なくとも一方に対向する前記負極活物質層の表面に、第２の絶縁材料が設けられており、
    　前記第２の絶縁材料からなる領域の端部と対向する前記正極活物質層の領域に、第１の絶縁材料が設けられている二次電池。
  5. 　前記第１の絶縁材料が、前記正極活物質層の巻回開始側にある２つのエッジを被覆している請求項４に記載の二次電池。
  6. 　前記第１の絶縁材料が、前記正極活物質層の巻回開始側にある２つのエッジを被覆していない請求項４に記載の二次電池。
  7. 　前記帯状の正極箔は、長手方向の中間部に正極活物質非被覆部を有する請求項１から６の何れかに記載の二次電池。
  8. 　前記負極活物質層は、ＳｉまたはＳｉＯｘ（０＜ｘ≦２）を含む請求項１から７の何れかに記載の二次電池。
  9. 　前記第１の絶縁材料または前記第２の絶縁材料は、
    　ポリプロピレン、ポリエチレンテレフタレート、ポリイミド、ポリフェニレンサルファイドのうち何れか１つ以上からなる基材層と、
    　ゴム系粘着剤、アクリル系粘着剤、シリコーン系粘着剤、ウレタン系粘着剤のうち何れか１つ以上からなる粘着層とを有する請求項１から８の何れかに記載の二次電池。
  10. 　前記第１の絶縁材料または前記第２の絶縁材料の厚さは、１μｍ以上１００μｍ以下である請求項１から９の何れかに記載の二次電池。
  11. 　請求項１から１０のいずれかに記載の二次電池を有する電子機器。
  12. 　請求項１から１０のいずれかに記載の二次電池を有する電動工具。
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