WO2021080274A1 - 박막 전지의 제조 방법 - Google Patents

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WO2021080274A1
WO2021080274A1 PCT/KR2020/014275 KR2020014275W WO2021080274A1 WO 2021080274 A1 WO2021080274 A1 WO 2021080274A1 KR 2020014275 W KR2020014275 W KR 2020014275W WO 2021080274 A1 WO2021080274 A1 WO 2021080274A1
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positive electrode
current collector
forming
negative electrode
thin film
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송관욱
최용석
김태봉
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동우 화인켐 주식회사
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Definitions

  • the present invention relates to a method of manufacturing a thin film battery. More specifically, the present invention relates to a method of manufacturing a thin film battery capable of improving production speed by minimizing damage to a substrate, shortening a process time, and increasing an irradiation area by photo-crystallizing a positive electrode active material or the like with a light source.
  • Korean Patent Laid-Open Publication No. 10-2012-0098346 discloses sequentially depositing a positive electrode current collector and a positive electrode active material on a substrate formed of a heat-resistant polymer, and masking a portion of the substrate on which the positive electrode active material is not deposited. , And a method of manufacturing a thin film battery comprising the step of irradiating light having a wavelength of 580 ⁇ 950nm to the positive electrode active material is disclosed.
  • the manufacturing method irradiates near-infrared rays having a wavelength of 580 to 950 nm for about 10 seconds, so when a substrate that absorbs near-infrared rays is used, the substrate may be damaged and crystallization is not sufficiently performed, so that the battery characteristics are deteriorated.
  • Korean Patent Application Laid-Open No. 10-2016-0054255 includes the steps of depositing a positive electrode active material on a substrate; And crystallizing the positive electrode active material by irradiating a laser on the positive electrode active material.
  • An object of the present invention is to provide a method for manufacturing a thin film battery capable of improving production speed by minimizing damage to a substrate, shortening a process time, and increasing an irradiation area by photo-crystallizing a positive electrode active material, etc. with a light source of a radio wave field. .
  • the anode provides a method of manufacturing a thin film battery formed by photonic crystallization with a light source of a radio wave field.
  • the positive electrode may be formed by photo-crystallization after depositing a positive electrode active material.
  • the positive electrode active material may be at least one of lithium metal oxide, lithium metal phosphide, and lithium metal silicide, particularly LiCoO 2.
  • the light irradiated from the light source may have a pulse width of 20 to 1000 ⁇ sec and a pulse energy density of 0.1 to 30 J/cm 2.
  • the negative electrode may be formed by depositing a negative active material.
  • the method of manufacturing a thin film battery according to an embodiment of the present invention may further include forming an encapsulation layer after forming the negative electrode.
  • At least one of the electrolyte layer and the negative electrode may be photo-crystallized as a light source of a radio wave field.
  • damage to the substrate can be minimized by shortening the light irradiation time by photo-crystallizing a positive electrode active material or the like with a light source.
  • the method of manufacturing a thin film battery according to the present invention can increase the production speed by maximizing the irradiation area of the positive electrode active material.
  • 1 to 6 are cross-sectional views illustrating a method of manufacturing a thin film battery according to an embodiment of the present invention.
  • 1 to 6 are cross-sectional views illustrating a method of manufacturing a thin film battery according to an embodiment of the present invention.
  • the anode is formed by photo-crystallization with a full-wave field light source 300.
  • a step of forming a negative electrode 250 on the electrolyte layer 230 and the negative electrode current collector 240 may be further included.
  • a positive electrode current collector 210 is formed on one side of the substrate 100.
  • the substrate 100 may be a polymer substrate.
  • the polymer substrate may be a transparent film having excellent transparency, mechanical strength, and thermal stability, and specific examples include polyester resins such as polyethylene terephthalate, polyethylene isophthalate, polyethylene naphthalate, and polybutylene terephthalate.
  • polyester resins such as polyethylene terephthalate, polyethylene isophthalate, polyethylene naphthalate, and polybutylene terephthalate.
  • Cellulose resins such as diacetyl cellulose and triacetyl cellulose; Polycarbonate resin; Acrylic resins such as polymethyl (meth)acrylate and polyethyl (meth)acrylate; Styrene resins such as polystyrene and acrylonitrile-styrene copolymer; Polyolefin resins such as polyethylene, polypropylene, polyolefin having a cyclo-based or norbornene structure, and ethylene-propylene copolymer; Vinyl chloride resin; Amide resins such as nylon and aromatic polyamide; Imide resin; Polyethersulfone resin; Sulfone resin; Polyether ether ketone resin; Sulfide polyphenylene resin; Vinyl alcohol resin; Vinylidene chloride resin; Vinyl butyral resin; Allylate resin; Polyoxymethylene resin; A film composed of a thermoplastic resin such as an epoxy resin may be used, and a film composed of a blend of the thermoplastic resin may also be used
  • a film made of a thermosetting resin such as (meth)acrylic, urethane, acrylic urethane, epoxy, silicone, or an ultraviolet curable resin may be used.
  • a transparent film can be appropriately determined, it is generally about 0.1 to 500 ⁇ m in terms of workability such as strength and handling properties, and thin layer properties. In particular, 0.1 to 300 ⁇ m is preferable, and 0.1 to 200 ⁇ m is more preferable.
  • the positive electrode current collector 210 may be formed of a material having excellent electrical conductivity.
  • ITO Indium Tin Oxide
  • silver Ag
  • gold Au
  • platinum Pt
  • palladium Pd
  • aluminum Al
  • nickel Ni
  • copper Cu
  • titanium Ti
  • Vanadium V
  • chromium Cr
  • iron Fe
  • cobalt Co
  • manganese Mn
  • stainless steel Inconel, and the like.
  • the positive electrode current collector 210 may be formed using a deposition process such as Chemical Vapor Deposition (CVD), Physical Vapor Deposition (PVD), Plasma Enhanced Chemical Vapor Deposition (PECVD), and sputtering. Specifically, a mask having a desired pattern shape may be disposed on a substrate and a sputtering process may be performed to form a positive electrode current collector.
  • CVD Chemical Vapor Deposition
  • PVD Physical Vapor Deposition
  • PECVD Plasma Enhanced Chemical Vapor Deposition
  • sputtering Specifically, a mask having a desired pattern shape may be disposed on a substrate and a sputtering process may be performed to form a positive electrode current collector.
  • the positive electrode current collector 210 may be formed as a single layer, or, if necessary, may be formed as a multilayer such as titanium/inconel/platinum.
  • the thickness of the positive electrode current collector 210 is not particularly limited, and may be, for example, 1000 to 2000 ⁇ .
  • a positive electrode active material is deposited on the positive electrode current collector 210 and photo-crystallized with a light source 300 to form a positive electrode 220.
  • the anode 220 may be formed using a deposition process such as Chemical Vapor Deposition (CVD), Physical Vapor Deposition (PVD), Plasma Enhanced Chemical Vapor Deposition (PECVD), and sputtering.
  • CVD Chemical Vapor Deposition
  • PVD Physical Vapor Deposition
  • PECVD Plasma Enhanced Chemical Vapor Deposition
  • sputtering a deposition process such as Chemical Vapor Deposition (CVD), Physical Vapor Deposition (PVD), Plasma Enhanced Chemical Vapor Deposition (PECVD), and sputtering.
  • the positive electrode active material may be a lithium metal oxide, a lithium metal phosphide, or a lithium metal silicide, and these may be used alone or in combination of two or more.
  • LiCoO 2 having excellent electrochemical properties is preferred.
  • the positive electrode active material may be deposited using a sputtering process and photo-crystallized with a full-wave light source 300 to improve battery characteristics.
  • the full-wave field light source is a light source that emits light having a wavelength of 200 to 1400 nm including all ultraviolet, visible, and infrared regions, and a xenon lamp or the like may be used.
  • the anode be crystallized by irradiating light for a short time of less than 1 second at room temperature by using a light source, but also a large area can be crystallized by increasing the irradiation area.
  • the light irradiated from the full-wave field light source preferably has a pulse width of 20 to 1000 ⁇ sec and a pulse energy density of 0.1 to 30 J/cm 2.
  • the pulse energy density is more preferably 5 to 20 J/cm 2.
  • the pulse width is less than 20 ⁇ sec, a sufficient amount of light cannot be irradiated because it is lower than the reaction rate of the lamp, and if it exceeds 1000 ⁇ sec, excess energy may be accumulated in the active material and the substrate may be destroyed. Further, if the pulse energy density is less than 0.1J/cm2, crystallization may not be sufficient, and if it exceeds 30J/cm2, there may be a problem of excessive energy.
  • the anode 220 may be formed to a thickness of about 3 to 30 ⁇ m.
  • an electrolyte layer 230 is formed on the anode 220.
  • the electrolyte layer 230 has high lithium ion conductivity and specific resistance in order to move lithium ions between the positive electrode 220 and the negative electrode 250 and prevent a short circuit due to direct contact between the positive electrode 220 and the negative electrode 250. It may be formed of a solid electrolyte material.
  • LiPON lithium phosphorous oxynitride
  • LiBON lithium boron oxynitride
  • Li 3 PO 4 lithium phosphate
  • Li 2 OB 2 O 3 Li 2 OB 2 O 3 -P 2 O 5 , Li 2 OB 2 O 3 -ZnO
  • Li 2 SP 2 S 5 Li 2 O-SiO 2 , Li 2 OV 2 O 5 -SiO 2 , Li 2 SO 4 -Li 2 OB 2 O 3
  • LiSiPON(lithium silicon phosphorous oxynitride), LiSiON (lithium silicon oxynitride), LiBPON (lithium boron phosphorous oxynitride), etc. can be formed, these can be used alone or two or more types can be mixed.
  • the electrolyte layer 230 covers the positive electrode 220 and a mask having a pattern shape is disposed to cover the exposed portion of the substrate 100 between the positive electrode current collector 210 and the negative electrode current collector 240.
  • the electrolyte material may be formed using a deposition process.
  • the deposition process may be chemical vapor deposition (CVD), physical vapor deposition (PVD), plasma enhanced chemical vapor deposition (PECVD), sputtering, or the like.
  • the thickness of the electrolyte layer 230 is not particularly limited, and may be, for example, 2 to 6 ⁇ m.
  • a negative electrode current collector 240 is formed on the other side of the substrate 100 so as to be electrically spaced apart from the positive electrode current collector 210.
  • the negative electrode current collector 240 also has excellent electrical conductivity, ITO, silver (Ag), gold (Au), platinum (Pt), palladium (Pd), aluminum (Al), nickel (Ni). ), copper (Cu), titanium (Ti), vanadium (V), chromium (Cr), iron (Fe), cobalt (Co), manganese (Mn), stainless steel, Inconel, etc. It may be formed, and may be formed in a single-layer or multi-layer structure.
  • the thickness of the negative electrode current collector 240 is not particularly limited, and may be, for example, 1000 to 2000 ⁇ .
  • a negative electrode 250 is formed by depositing a negative active material on the negative current collector 240 and the electrolyte layer 230.
  • the negative electrode 250 may be formed by depositing a negative active material such as a carbon-based material and metallic lithium (Li) using a sputtering process.
  • a negative active material such as a carbon-based material and metallic lithium (Li) using a sputtering process.
  • the cathode 250 may be formed to a thickness of about 2 to 10 ⁇ m.
  • the encapsulation layer 260 may be formed in a form of encapsulating all portions of the positive electrode current collector 210 and the negative electrode current collector 240 except for the terminal portion.
  • the encapsulation layer 260 is for preventing moisture penetration, and any material used in the art may be used without limitation, and may be formed in a single layer or multilayer structure.
  • the thickness of the encapsulation layer 260 is not particularly limited, and may be, for example, 3 to 10 ⁇ m.
  • the process of manufacturing the thin film battery of the present invention in the order of the positive electrode current collector 210, the positive electrode 220, the electrolyte layer 230, the negative electrode current collector 240, and the negative electrode 250 has been described, but the formation of each layer
  • the order can be changed in various ways as needed.
  • a positive electrode current collector, a positive electrode, a negative electrode current collector, an electrolyte layer, and a negative electrode may be stacked in this order, or a negative electrode current collector, a negative electrode, an electrolyte layer, a positive electrode current collector, and a positive electrode may be stacked in this order.
  • Figs. 1 to 6 describe a method of manufacturing a thin film battery by photo-crystallizing an anode with a light source of a full-wave field, but according to another embodiment of the present invention, photonic crystallization of an electrolyte layer or a cathode in addition to the anode with a light source
  • a thin film battery can also be manufactured.
  • the thin film battery manufactured by the manufacturing method of the present invention can be used in products that require thin and flexible properties, such as RFID tags and smart cards.
  • it has excellent flexural properties and can be usefully used in flexible electronic devices such as foldable phones and wearable computers.
  • Example 1-7 and Comparative Example 1 -4 Preparation of thin film battery
  • Pt/Ni was deposited on a thermosetting polymer substrate by a sputtering process to form a positive electrode current collector of 1000/200 ⁇
  • LiCoO 2 was deposited by a sputtering process
  • a full-wave field light was emitted using a xenon lamp in Table 1 below.
  • LiPON was deposited by a sputtering process to form a 2 ⁇ m electrolyte layer
  • Pt/Ni was deposited by a sputtering process to form a 1000/200 ⁇ negative electrode current collector.
  • metallic lithium was deposited by a sputtering process to form a 3 ⁇ m negative electrode to prepare a thin film battery.
  • Experimental Example 1 The physical properties of the thin film batteries prepared in Examples and Comparative Examples were measured by the method described below, and the results are shown in Table 2 below.
  • the average discharge capacity ( ⁇ Ah) up to the point at which the voltage rapidly decreased was measured.
  • the thin film batteries of Examples 1 to 7 according to the present invention were found to have excellent battery capacity without causing damage to the substrate.
  • the thin film battery of Comparative Example 1 having a pulse width of less than 20 ⁇ sec and the thin film battery of Comparative Example 3 having a pulse energy density of less than 0.1 J/cm 2 were not sufficiently crystallized, so that the battery capacity was significantly lowered, and the pulse width was greater than 1000 ⁇ sec.
  • the thin film cell of 2 and the thin film cell of Comparative Example 4 having a pulse energy density of more than 30 J/cm 2 were found to be unable to measure the battery capacity because excess energy was accumulated and the substrate was damaged.
  • substrate 210 positive electrode current collector
  • 260 encapsulation layer 300: radio field light source

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Abstract

본 발명은 양극 활물질 등을 전파장 광원으로 광결정화하여 기판의 손상을 최소화하고 공정 시간을 단축할 수 있으며 조사 면적을 증가시켜 생산 속도를 향상시킬 수 있는 박막 전지의 제조 방법을 제공한다.

Description

박막 전지의 제조 방법
본 발명은 박막 전지의 제조 방법에 관한 것이다. 보다 상세하게는 양극 활물질 등을 전파장 광원으로 광결정화하여 기판의 손상을 최소화하고 공정 시간을 단축할 수 있으며 조사 면적을 증가시켜 생산 속도를 향상시킬 수 있는 박막 전지의 제조 방법에 관한 것이다.
박막 전지는 휴대용 전자 기기 및 정보통신 기기가 소형화됨에 따라 이들을 구동하기 위한 초소형 전원 시스템으로서 이용이 크게 증대되고 있다. 최근에는 유연성(flexibility), 저가격, 제작 용이성 등의 장점을 이용한 고분자계 전자 기기 및 소자의 개발 및 연구가 활발하게 진행되고 있다. 따라서 고분자를 비롯한 유연성 기판 위에 박막 전지를 형성하는 기술 개발이 요구되고 있다.
대한민국 공개특허 제10-2012-0098346호에는 내열성 고분자로 형성된 기판 상에 양극 전류 집전체 및 양극 활물질을 순차적으로 증착하는 단계, 상기 기판에서 상기 양극 활물질이 증착되지 않은 부분을 마스킹(masking)하는 단계, 및 상기 양극 활물질에 580~950nm 파장을 갖는 광을 조사하는 단계를 포함하는 박막 전지의 제조방법이 개시되어 있다.
그러나 상기 제조방법은 580~950nm 파장을 갖는 근적외선을 10초 내외로 조사하므로, 근적외선을 흡수하는 기판을 사용할 경우 기판이 손상될 수 있고 결정화가 충분히 이루어지지 않아 전지 특성이 저하되는 문제점이 있었다.
또한, 대한민국 공개특허 제10-2016-0054255호에는 기판 상에 양극 활물질을 증착하는 단계; 및 상기 양극 활물질 상에 레이저를 조사하여 상기 양극 활물질을 결정화하는 단계를 포함하는 박막 전지용 양극의 제조방법이 개시되어 있다.
상기 제조방법은 양극 활물질 상에 수 나노초(ns) 동안 레이저를 조사하므로 기판의 손상 없이 빠른 시간에 결정화가 가능하나, 결정화할 수 있는 면적에 제한이 있어 생산 속도가 저하되고 고가의 설비를 필요로 하는 문제점이 있었다.
본 발명의 목적은 양극 활물질 등을 전파장 광원으로 광결정화하여 기판의 손상을 최소화하고 공정 시간을 단축할 수 있으며 조사 면적을 증가시켜 생산 속도를 향상시킬 수 있는 박막 전지의 제조 방법을 제공하는 것이다.
한편으로, 본 발명은
기판 상의 일측에 양극 집전체를 형성하는 단계; 및
상기 양극 집전체 상에 양극을 형성하는 단계를 포함하고,
상기 양극은 전파장 광원으로 광결정화하여 형성하는 박막 전지의 제조방법을 제공한다.
본 발명의 일 실시형태에 따른 박막 전지의 제조 방법은
상기 양극을 형성하는 단계 이후에,
상기 양극 상에 전해질층을 형성하는 단계;
상기 기판 상에 양극 집전체와 이격되도록 음극 집전체를 형성하는 단계; 및
상기 전해질층 및 음극 집전체 상에 음극을 형성하는 단계를 더 포함할 수 있다.
또한, 본 발명의 일 실시형태에 따른 박막 전지의 제조 방법은
상기 양극을 형성하는 단계 이후에,
상기 기판 상에 양극 집전체와 이격되도록 음극 집전체를 형성하는 단계;
상기 양극 상에 전해질층을 형성하는 단계; 및
상기 음극집전체 및 전해질층 상에 음극을 형성하는 단계를 더 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시형태에서, 상기 양극은 양극 활물질을 증착한 후 광결정화하여 형성할 수 있다.
상기 양극 활물질은 리튬 금속 산화물, 리튬 금속 인화물 및 리튬 금속 규화물 중 어느 하나 이상, 특히 LiCoO2일 수 있다.
아울러, 상기 전파장 광원으로부터 조사되는 빛은 펄스 폭이 20 내지 1000μsec이고, 펄스에너지밀도가 0.1 내지 30 J/㎠일 수 있다.
본 발명의 일 실시형태에서, 상기 음극은 음극 활물질을 증착하여 형성할 수 있다.
본 발명의 일 실시형태에 따른 박막 전지의 제조 방법은 상기 음극을 형성하는 단계 이후에, 봉지층을 형성하는 단계를 더 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시형태에 따른 박막 전지의 제조 방법은 상기 전해질층 및 음극 중 어느 하나 이상을 전파장 광원으로 광결정화할 수 있다.
본 발명에 따른 박막 전지의 제조방법은 양극 활물질 등을 전파장 광원으로 광결정화하여 광 조사 시간을 단축함으로써 기판의 손상을 최소화할 수 있다.
아울러, 본 발명에 따른 박막 전지의 제조방법은 양극 활물질 등의 조사 면적을 최대화하여 생산 속도를 향상시킬 수 있다.
도 1 내지 6은 본 발명의 일 실시형태에 따른 박막 전지의 제조방법의 공정 단면도이다.
이하, 본 발명을 보다 상세히 설명한다.
도 1 내지 도 6은 본 발명의 일 실시형태에 따른 박막 전지의 제조방법의 공정 단면도이다.
본 발명의 일 실시형태에 따른 박막 전지의 제조방법은
기판(100) 상의 일측에 양극 집전체(210)를 형성하는 단계; 및
상기 양극 집전체(210) 상에 양극(220)을 형성하는 단계를 포함하고,
상기 양극은 전파장 광원(300)으로 광결정화하여 형성한다.
또한, 상기 양극(220)을 형성하는 단계 이후에, 상기 양극(220) 상에 전해질층(230)을 형성하는 단계;
상기 기판(100) 상에 양극 집전체(210)와 이격되도록 음극 집전체(240)를 형성하는 단계; 및
상기 전해질층(230) 및 음극 집전체(240) 상에 음극(250)을 형성하는 단계를 더 포함할 수 있다.
먼저, 도 1에 도시된 바와 같이 기판(100) 상의 일측에 양극 집전체(210)를 형성한다. 상기 기판(100)은 고분자 기판일 수 있다.
예를 들어, 상기 고분자 기판은 투명성, 기계적 강도, 열안정성이 우수한 투명필름일 수 있으며, 구체적인 예로는, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리에틸렌이소프탈레이트, 폴리에틸렌나프탈레이트, 폴리부틸렌테레프탈레이트 등의 폴리에스테르계 수지; 디아세틸셀룰로오스, 트리아세틸셀룰로오스 등의 셀룰로오스계 수지; 폴리카보네이트계 수지; 폴리메틸(메타)아크릴레이트, 폴리에틸(메타)아크릴레이트 등의 아크릴계 수지; 폴리스티렌, 아크릴로니트릴-스티렌 공중합체 등의 스티렌계 수지; 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 시클로계 또는 노보넨 구조를 갖는 폴리올레핀, 에틸렌-프로필렌 공중합체 등의 폴리올레핀계 수지; 염화비닐계 수지; 나일론, 방향족 폴리아미드 등의 아미드계 수지; 이미드계 수지; 폴리에테르술폰계 수지; 술폰계 수지; 폴리에테르에테르케톤계 수지; 황화 폴리페닐렌계 수지; 비닐알코올계 수지; 염화비닐리덴계 수지; 비닐부티랄계 수지; 알릴레이트계 수지; 폴리옥시메틸렌계 수지; 에폭시계 수지 등과 같은 열가소성 수지로 구성된 필름을 들 수 있으며, 상기 열가소성 수지의 블렌드물로 구성된 필름도 사용할 수 있다. 또한, (메타)아크릴계, 우레탄계, 아크릴우레탄계, 에폭시계, 실리콘계 등의 열경화성 수지 또는 자외선 경화성 수지로 된 필름을 이용할 수도 있다. 이와 같은 투명필름의 두께는 적절히 결정할 수 있지만, 일반적으로 강도나 취급성 등의 작업성, 박층성 등의 점에서 0.1 내지 500㎛ 정도이다. 특히 0.1 내지 300㎛가 바람직하고, 0.1 내지 200㎛가 보다 바람직하다.
상기 양극 집전체(210)는 전기전도성이 우수한 재질로 형성될 수 있다. 예를 들어, ITO(Indium Tin Oxide), 은(Ag), 금(Au), 백금(Pt), 팔라듐(Pd), 알루미늄(Al), 니켈(Ni), 구리(Cu), 티타늄(Ti), 바나듐(V), 크롬(Cr), 철(Fe), 코발트(Co), 망간(Mn), 스테인레스 스틸, 인코넬 등으로 형성될 수 있다.
상기 양극 집전체(210)는 CVD(Chemical Vapor Deposition), PVD(Physical Vapor Deposition), PECVD(Plasma Enhanced Chemical Vapor Deposition), 스퍼터링(Sputtering) 등의 증착 공정을 이용하여 성막할 수 있다. 구체적으로 원하는 패턴 형상을 갖는 마스크를 기판 위에 배치하고 스퍼터링 공정을 실시하여 양극 집전체를 형성할 수 있다.
상기 양극 집전체(210)는 단층으로 형성될 수도 있고, 필요에 따라서는 티타늄/인코넬/백금과 같이 다층으로 형성될 수도 있다.
상기 양극 집전체(210)의 두께는 특별히 한정되지 않으며, 예를 들면 1000 내지 2000Å일 수 있다.
다음으로, 도 2에서와 같이 상기 양극 집전체(210) 상에 양극 활물질을 증착하고, 전파장 광원(300)으로 광결정화하여 양극(220)을 형성한다.
상기 양극(220)은 CVD(Chemical Vapor Deposition), PVD(Physical Vapor Deposition), PECVD(Plasma Enhanced Chemical Vapor Deposition), 스퍼터링(Sputtering) 등의 증착 공정을 이용하여 성막할 수 있다.
상기 양극 활물질은 리튬 금속 산화물, 리튬 금속 인화물 또는 리튬 금속 규화물일 수 있으며, 이들은 단독으로 사용되거나 2종 이상 혼용될 수 있다. 특히 전기화학적 특성이 우수한 LiCoO2가 바람직하다.
상기 양극 활물질을 스퍼터링 공정을 이용하여 증착하고, 전파장 광원(300)으로 광결정화하여 전지 특성을 향상시킬 수 있다.
상기 전파장 광원은 자외선, 가시광선 및 적외선 영역을 모두 포함하는 200 내지 1400nm 파장의 빛을 내는 광원으로서, 제논 램프 등이 사용될 수 있다.
본 발명에서는 전파장 광원을 사용함으로써 상온에서 1초 미만의 짧은 시간 동안 광을 조사하여 양극을 결정화할 수 있을 뿐만 아니라, 조사 면적을 크게 할 수 있어 대면적 결정화가 가능하다.
상기 전파장 광원으로부터 조사되는 빛은 펄스 폭이 20 내지 1000μsec이고, 펄스에너지밀도가 0.1 내지 30 J/㎠인 것이 적합하다. 특히, 펄스에너지밀도는 5 내지 20 J/㎠인 것이 보다 바람직하다.
상기 펄스 폭이 20μsec 미만이면 램프의 반응속도보다 낮아 충분한 양의 빛을 조사할 수 없고, 1000μsec 초과이면 활물질에 과잉에너지가 축적되어 기재가 파괴될 수 있다. 또한, 상기 펄스에너지밀도가 0.1J/㎠ 미만이면 결정화가 충분하지 못하고, 30J/㎠ 초과이면 에너지 과잉의 문제점이 있을 수 있다.
상기 양극(220)은 3 내지 30㎛ 정도의 두께로 형성될 수 있다.
이어, 도 3과 같이 상기 양극(220) 상에 전해질층(230)을 형성한다.
상기 전해질층(230)은 양극(220)과 음극(250) 간에 리튬 이온을 이동시키고, 양극(220) 및 음극(250) 간의 직접적인 접촉으로 인한 쇼트를 방지하기 위해, 높은 리튬 이온 전도도 및 비저항을 갖는 고체 전해질 물질로 형성될 수 있다. 예를 들어, LiPON(lithium phosphorous oxynitride), LiBON(lithium boron oxynitride), Li3PO4(lithium phosphate), Li2O-B2O3, Li2O-B2O3-P2O5, Li2O-B2O3-ZnO, Li2S-P2S5, Li2O-SiO2, Li2O-V2O5-SiO2, Li2SO4-Li2O-B2O3, LiSiPON(lithium silicon phosphorous oxynitride), LiSiON(lithium silicon oxynitride), LiBPON(lithium boron phosphorous oxynitride) 등으로 형성될 수 있으며, 이들은 단독으로 사용되거나 2종 이상 혼용될 수 있다.
상기 전해질층(230)은 상기 양극(220)을 덮고 상기 양극 집전체(210)와 음극 집전체(240) 사이의 기판(100)의 노출 부분을 덮도록 패턴 형상을 갖는 마스크를 배치한 후 고체 전해질 물질을 증착 공정을 이용하여 형성될 수 있다. 상기 증착 공정은 CVD(Chemical Vapor Deposition), PVD(Physical Vapor Deposition), PECVD(Plasma Enhanced Chemical Vapor Deposition), 스퍼터링(Sputtering) 등 일 수 있다.
상기 전해질층(230)의 두께는 특별히 한정되지 않으며, 예를 들면 2 내지 6㎛일 수 있다.
그런 다음, 도 4와 같이 상기 기판(100) 상의 다른 일측에 상기 양극 집전체(210)에 전기적으로 이격되도록 음극 집전체(240)를 형성한다.
상기 음극 집전체(240) 역시 양극 집전체(210)과 마찬가지로 전기전도성이 우수한 ITO, 은(Ag), 금(Au), 백금(Pt), 팔라듐(Pd), 알루미늄(Al), 니켈(Ni), 구리(Cu), 티타늄(Ti), 바나듐(V), 크롬(Cr), 철(Fe), 코발트(Co), 망간(Mn), 스테인레스 스틸, 인코넬 등을 스퍼터링 공정을 이용하여 증착하여 형성될 수 있으며, 단층 또는 다층 구조로 형성될 수 있다.
상기 음극 집전체(240)의 두께는 특별히 한정되지 않으며, 예를 들면 1000 내지 2000Å일 수 있다.
그리고, 도 5와 같이 상기 음극 집전체(240) 및 전해질층(230) 상에 음극 활물질을 증착하여 음극(250)을 형성한다.
상기 음극(250)은 탄소계 물질, 금속 리튬(Li) 등의 음극 활물질을 스퍼터링 공정을 이용하여 증착하여 형성될 수 있다.
상기 음극(250)은 2 내지 10㎛ 정도의 두께로 형성될 수 있다.
이어, 도 6과 같이 양극 집전체(210)와 음극 집전체(240)의 단자부를 제외한 나머지 부분을 모두 봉지(encapsulation)하는 형태로 봉지층(260)이 형성될 수 있다.
상기 봉지층(260)은 수분 침투를 방지하기 위한 것으로, 당해 기술분야에서 사용되는 임의의 물질을 제한없이 사용할 수 있으며, 단층 또는 다층 구조로 형성될 수 있다.
상기 봉지층(260)의 두께는 특별히 한정되지 않으며, 예를 들면 3 내지 10㎛일 수 있다.
이상 본 발명의 박막 전지가 양극 집전체(210), 양극(220), 전해질층(230), 음극 집전체(240) 및 음극(250)의 순서로 제조되는 공정을 설명하였으나, 각 층의 형성 순서는 필요에 따라 다양하게 변경될 수 있다. 예를 들면, 양극 집전체, 양극, 음극 집전체, 전해질층 및 음극의 순서로 적층될 수도 있고, 음극 집전체, 음극, 전해질층, 양극 집전체, 양극의 순서로 적층될 수도 있다.
또한, 상기 도 1 내지 6은 양극을 전파장 광원으로 광결정화하여 박막 전지를 제조하는 방법에 대해 설명하였으나, 본 발명의 다른 실시형태에 따르면 상기 양극 외에 전해질층 또는 음극을 전파장 광원으로 광결정화하여 박막 전지를 제조할 수도 있다.
본 발명의 제조 방법에 의해 제조된 박막 전지는 RFID 태그, 스마트 카드처럼 얇고 구부러지는 특성을 요구하는 제품에 사용될 수 있다. 특히, 굴곡 특성이 우수하여 폴더블폰, 웨어러블(wearable) 컴퓨터 등 플렉서블 전자 기기에 유용하게 사용될 수 있다.
이하, 실시예, 비교예 및 실험예에 의해 본 발명을 보다 구체적으로 설명하고자 한다. 이들 실시예, 비교예 및 실험예는 오직 본 발명을 설명하기 위한 것으로, 본 발명의 범위가 이들에 국한되지 않는다는 것은 당업자에게 있어서 자명하다.
실시예 1-7 및 비교예1 -4: 박막 전지의 제조
열경화 고분자 기판 상에 Pt/Ni를 스퍼터링 공정에 의해 증착시켜 1000/200Å의 양극 집전체를 형성하고, LiCoO2를 스퍼터링 공정에 의해 증착시키고, 제논 램프를 사용하여 전파장 광을 하기 표 1의 조건으로 조사하여 3㎛의 양극을 형성한 다음, LiPON을 스퍼터링 공정에 의해 증착시켜 2㎛의 전해질층을 형성하고, Pt/Ni를 스퍼터링 공정에 의해 증착시켜 1000/200Å의 음극 집전체를 형성한 후, 금속 리튬을 스퍼터링 공정에 의해 증착시켜 3㎛의 음극을 형성하여 박막 전지를 제조하였다.
펼스 폭 (μsec) 펄스에너지밀도 (J/㎠)
실시예 1 20 0.1
실시예 2 100 5
실시예 3 500 10
실시예 4 1000 20
실시예 5 500 30
실시예 6 20 10
실시예 7 500 0.1
비교예 1 10 10
비교예 2 1500 10
비교예 3 500 0.05
비교예 4 500 40
실험예 1: 상기 실시예 및 비교예에서 제조된 박막 전지의 물성을 후술하는 방법으로 측정하고, 그 결과를 하기 표 2에 나타내었다.
(1) 기판 손상
박막 전지의 고분자 기판이 손상되었는지 여부를 육안으로 관측하여 하기 평가기준에 따라 평가하였다.
<평가기준>
×: 손상 미발생
○: 손상 발생
(2) 전지 용량
상기 실시예를 통하여 제조된 양극으로 양극 반전지를 제조하여 충전한 후, 전압이 급격히 저하되는 지점까지의 평균 방전용량(μAh)을 측정하였다.
기판 손상 전지 용량[μAh/μm-cm2]
실시예 1 X 8.6
실시예 2 X 49.2
실시예 3 X 63.1
실시예 4 X 40.6
실시예 5 X 36.7
실시예 6 X 46.5
실시예 7 X 5.7
비교예 1 X 2.8
비교예 2 O -
비교예 3 X 3.1
비교예 4 O -
상기 표 1에서 보듯이, 본 발명에 따른 실시예 1 내지 7의 박막 전지는 기판 손상이 발생하지 않고 전지 용량이 우수한 것으로 나타났다. 그러나, 펄스폭이 20μsec 미만인 비교예 1의 박막 전지 및 펄스에너지밀도가 0.1J/㎠ 미만인 비교예 3의 박막 전지는 결정화가 충분하지 못하여 전지 용량이 현저히 저하되고, 펄스폭이 1000μsec 초과인 비교예 2의 박막 전지 및 펄스에너지밀도가 30J/㎠ 초과인 비교예 4의 박막 전지는 과잉에너지가 축적되어 기판 손상이 발생하므로 전지 용량을 측정할 수 없는 것으로 나타났다.
이상으로 본 발명의 특정한 부분을 상세히 기술하였는 바, 본 발명이 속한 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 있어서 이러한 구체적인 기술은 단지 바람직한 구현예일 뿐이며, 이에 본 발명의 범위가 제한되는 것이 아님은 명백하다. 본 발명이 속한 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 상기 내용을 바탕으로 본 발명의 범주 내에서 다양한 응용 및 변형을 행하는 것이 가능할 것이다.
따라서, 본 발명의 실질적인 범위는 첨부된 특허청구범위와 그의 등가물에 의하여 정의된다고 할 것이다.
[부호의 설명]
100: 기판 210: 양극 집전체
220: 양극 230: 전해질층
240: 음극 집전체 250: 음극
260: 봉지층 300: 전파장 광원

Claims (11)

  1. 기판 상의 일측에 양극 집전체를 형성하는 단계; 및
    상기 양극 집전체 상에 양극을 형성하는 단계를 포함하고,
    상기 양극은 전파장 광원으로 광결정화하여 형성하는 박막 전지의 제조 방법.
  2. 제1항에 있어서, 상기 양극을 형성하는 단계 이후에,
    상기 양극 상에 전해질층을 형성하는 단계;
    상기 기판 상에 양극 집전체와 이격되도록 음극 집전체를 형성하는 단계; 및
    상기 전해질층 및 음극 집전체 상에 음극을 형성하는 단계를 더 포함하는 박막 전지의 제조 방법.
  3. 제1항에 있어서, 상기 양극을 형성하는 단계 이후에,
    상기 기판 상에 양극 집전체와 이격되도록 음극 집전체를 형성하는 단계;
    상기 양극 상에 전해질층을 형성하는 단계; 및
    상기 음극집전체 및 전해질층 상에 음극을 형성하는 단계를 더 포함하는 박막 전지의 제조 방법.
  4. 제1항에 있어서, 상기 양극은 양극 활물질을 증착한 후 광결정화하여 형성하는 박막 전지의 제조 방법.
  5. 제4항에 있어서, 상기 양극 활물질은 리튬 금속 산화물, 리튬 금속 인화물 및 리튬 금속 규화물 중 어느 하나 이상인 박막 전지의 제조 방법.
  6. 제4항에 있어서, 상기 양극 활물질은 LiCoO2인 박막 전지의 제조 방법.
  7. 제2항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 음극은 음극 활물질을 증착하여 형성하는 박막 전지의 제조 방법.
  8. 제1항에 있어서, 상기 전파장 광원으로부터 조사되는 빛은 펄스 폭이 20 내지 1000μsec인 박막 전지의 제조 방법.
  9. 제1항에 있어서, 상기 전파장 광원으로부터 조사되는 빛은 펄스에너지밀도가 0.1 내지 30J/㎠인 박막 전지의 제조 방법.
  10. 제2항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 음극을 형성하는 단계 이후에, 봉지층을 형성하는 단계를 더 포함하는 박막 전지의 제조 방법.
  11. 제2항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 전해질층 및 음극 중 어느 하나 이상을 전파장 광원으로 광결정화하는 박막 전지의 제조방법.
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