WO2021010204A1 - 封止用樹脂シート - Google Patents

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sealing
sealing resin
complex viscosity
temperature
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剛志 土生
智絵 飯野
康路 大原
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日東電工株式会社
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    • H01L2224/16225—Disposition the bump connector connecting between a semiconductor or solid-state body and an item not being a semiconductor or solid-state body, e.g. chip-to-substrate, chip-to-passive the body and the item being stacked the item being non-metallic, e.g. insulating substrate with or without metallisation

Definitions

  • the present invention relates to a sealing resin sheet.
  • thermosetting resin is heat-cured to form a cured product from a sealed body (see, for example, Patent Document 1 below).
  • the present invention provides a sealing resin sheet capable of reducing the entry of a cured product between an element represented by a semiconductor element or an electronic component and a substrate, or a sealing resin sheet having excellent sealing property to the element.
  • the present invention (1) is a sealing resin sheet containing a thermosetting resin for sealing an element, and is sealed by the dynamic viscoelasticity measurement [1] of temperature dispersion based on the following conditions. Evaluate the complex viscosity ⁇ * of the resin sheet for stopping, Temperature: 50 ° C to 150 ° C Frequency: 1Hz Temperature rise rate: 10 ° C / min mode: Ratio of minimum complex viscosity ⁇ * MIN at 80 to 120 ° C from 80 ° C to 120 ° C to complex viscosity ⁇ * at 50 ° C at shear 50 ° C ( ⁇ * MIN at 80 to 120) Includes a sealing resin sheet with a ° C / ⁇ * at 50 ° C ) of 0.170 or higher.
  • the complex viscosity ⁇ * of the sealing resin sheet is evaluated by the dynamic viscoelasticity measurement [2] of frequency dispersion based on the following conditions. Temperature: 90 ° C Frequency: 0.01Hz-10Hz Mode: The ratio of the complex viscosity ⁇ * at 10 Hz at a frequency of 10 Hz ( ⁇ * at 10 Hz / ⁇ * at 0.01 Hz ) to the complex viscosity ⁇ * at 0.01 Hz at a shear frequency of 0.01 Hz is 0.0020 or less. Includes sealing resin sheet.
  • the temperature T corresponding to the second lowest complex viscosity ⁇ * MIN at 50 to 150 ° C. in the temperature range of 50 ° C. to 150 ° C. is determined.
  • the present invention (4) is described in (3), wherein the ratio (G ′′ / G ′) of the loss shear elastic modulus G ′′ to the storage shear elastic modulus G ′ at the temperature T is 0.4 or less.
  • the ratio (G ′′ / G ′) of the loss shear elastic modulus G ′′ to the storage shear elastic modulus G ′ at the temperature T is 0.4 or less.
  • the ratio of the lowest complex viscosity ⁇ * MIN at 80 to 120 ° C. at 80 ° C. to 120 ° C. to the complex viscosity ⁇ * at 50 ° C. at 50 ° C. ( ⁇ * MIN at 80 to 120 ° C.) / ⁇ * at 50 ° C ) is as high as 0.170 or more. Therefore, when a sealing resin sheet is placed on the element, a sealed body is formed by pressing, and the cured body is formed by heating the sealed body, the intrusion of the cured body between the element and the substrate is reduced. Can be done.
  • the ratio of the complex viscosity ⁇ * at 10 Hz at a frequency of 10 Hz to the complex viscosity ⁇ * at 0.01 Hz at a frequency of 0.01 Hz ( ⁇ * at 10 Hz / ⁇ * at 0.01 Hz ).
  • it is as low as 0.0020 or less. That is, the frequency dependence of the sealing resin sheet during shearing (pressing) is high. Therefore, when the sealing resin sheet is arranged on the element and the sealing resin sheet is pressed, the complex viscosity of the sealing resin sheet is sufficiently lowered based on the shear of the press. Therefore, the peripheral end of the gap between the element and the substrate can be reliably sealed. As a result, the sealing property for the element is excellent.
  • FIG. 1A to 1D are cross-sectional views of a process of manufacturing an electronic element package by sealing a plurality of electronic elements using one embodiment of the sealing resin sheet of the present invention
  • FIG. 1A shows the sealing.
  • a step of preparing a sealing resin sheet FIG. 1B is a step of preparing a plurality of electronic elements
  • FIG. 1C is a step of pressing a sealing resin sheet to form a sealing body
  • FIG. 1D is a step of forming a sealing body. Is a step of heating to form a cured product.
  • 2A to 2D are cross-sectional views of a process for manufacturing an electronic element package by sealing a plurality of electronic elements using the sealing multilayer resin sheet provided with the sealing resin sheet shown in FIG. 1A.
  • FIG. 1A are cross-sectional views of a process for manufacturing an electronic element package by sealing a plurality of electronic elements using the sealing multilayer resin sheet provided with the sealing resin sheet shown in FIG. 1A.
  • FIG. 2A is a step of preparing a multilayer resin sheet for sealing
  • FIG. 2B is a step of preparing a plurality of electronic devices
  • FIG. 2C is a step of pressing a multilayer resin sheet for sealing to form a sealing body
  • FIG. 2D shows a step of heating the sealed body to form a cured product.
  • 3A to 3D are methods for measuring the encapsulant penetration length X and the cured body invasion length Y from the sealing multilayer resin sheet shown in FIG. 2A
  • FIG. 3A shows the encapsulating multilayer resin sheet.
  • Steps A and 3B for forming the sample sheet are steps B for preparing a dummy element, FIG.
  • FIG. 3C is a step C for pressing a multilayer resin sheet for sealing to form a sealing body
  • FIG. 3D is a sealing body. Is a step D of heating to form a cured product.
  • FIG. 4 is a complex viscosity ⁇ * -temperature curve drawn by the dynamic viscoelasticity measurement [1] of the temperature dispersion in Example 1 and Comparative Example 2.
  • FIG. 5 is a complex viscosity ⁇ * -frequency curve drawn by the dynamic viscoelasticity measurement [2] of the frequency dispersion in Example 1 and Comparative Example 2.
  • the sealing resin sheet is a resin sheet for sealing an element, and has a substantially plate shape (film shape) extending in a plane direction orthogonal to the thickness direction.
  • the sealing resin sheet contains a thermosetting resin (described later).
  • the lower limit of the lowest complex viscosity ⁇ * MIN at 80 ratio-to 120 ° C. at 80 °C ⁇ 120 °C ( ⁇ * MIN at 80 to 120 °C / ⁇ * at 50 °C) 0.170, preferably 0.200, more preferably 0.250, even more preferably 0.300, particularly preferably 0.350, most preferably 0.400.
  • the upper limit of the ratio of the lowest complex viscosity ⁇ * MIN at 80 to 120 ° C. ( ⁇ * MIN at 80 to 120 ° C./ ⁇ * at 50 ° C. ) is, for example, 1.000 or 0.950.
  • the temperature of 50 ° C. at the above-mentioned “complex viscosity ⁇ * at 50 ° C. at 50 ° C. ” corresponds to the temperature at which the sealing resin sheet is pressed to seal the element (sealing temperature) or a temperature in the vicinity thereof. ..
  • the temperature of 80 ° C. to 120 ° C. at the above-mentioned "minimum complex viscosity ⁇ * MIN at 80 to 120 ° C. at 80 ° C. to 120 ° C. " is the temperature (curing) when the sealed body formed by the above-mentioned press is heated. Temperature) or its vicinity.
  • the lower limit of the complex viscosity ⁇ * at 50 ° C. at 50 ° C. is, for example, 1,000 Pa ⁇ s, preferably 5,000 Pa ⁇ s.
  • the upper limit of the complex viscosity ⁇ * at 50 ° C. at 50 ° C. is, for example, 3,000,000 Pa ⁇ s, preferably 1,000,000 Pa ⁇ s.
  • the lower limit of the minimum complex viscosity ⁇ * MIN at 80 to 120 ° C. from 80 ° C. to 120 ° C. is, for example, 500 Pa ⁇ s, preferably 1,000 Pa ⁇ s.
  • the upper limit of the minimum complex viscosity ⁇ * MIN at 80 to 120 ° C. from 80 ° C. to 120 ° C. is, for example, 800,000 Pa ⁇ s, preferably 500,000 Pa ⁇ s.
  • the dynamic viscoelasticity measurement [1] of temperature dispersion is a measurement for evaluating the temperature dependence of the sealing resin sheet, and specifically, the degree of decrease in the complex viscosity of the sealing resin sheet during heating. It is a measurement to evaluate.
  • the degree of decrease in complex viscosity of the sealing resin sheet during heating is preferably small, and the absolute value of complex viscosity ⁇ * is preferably large.
  • the solid line described in Example 1 has a smaller degree of decrease in complex viscosity at the minimum as compared with the broken line described in Comparative Example 2, and therefore, the amount of the cured product entering during heating can be suppressed. ..
  • Comparative Example 2 since the degree of decrease in complex viscosity at the minimum is large, the amount of the cured product entering during heating increases.
  • the lower limit of the temperature T corresponding to the second lowest complex viscosity ⁇ * MIN at 50 to 150 ° C. in the temperature range of 50 ° C. to 150 ° C. is, for example, 80. ° C., preferably 85 ° C., more preferably 90 ° C., even more preferably 95 ° C., and particularly preferably 100 ° C.
  • the upper limit of the temperature T corresponding to the second lowest complex viscosity ⁇ * MIN at 50 to 150 ° C. is, for example, 120 ° C., preferably 115 ° C., more preferably 110 ° C., and even more preferably 105 ° C. ..
  • the sheet shape can be maintained at room temperature and the sealing resin sheet can be sufficiently flowed during heating. .. If the temperature T corresponding to the second minimum complex viscosity ⁇ * MIN at 50 to 150 ° C is equal to or lower than the above upper limit, the curing speed of the sealing resin sheet does not slow down, and the time (tact time) of the manufacturing process is shortened. it can.
  • this temperature T is the lowest complex viscosity ⁇ * at 80 ° C to 120 ° C. It becomes the same as the temperature corresponding to MIN at 80 to 120 °C . That is, the second minimum complex viscosity ⁇ * MIN at 50 to 150 ° C. and the above-mentioned minimum complex viscosity ⁇ * MIN at 80 to 120 ° C. at 80 ° C. to 120 ° C. are the same.
  • the sealing resin sheet can be sufficiently flowed during actual use, the curing speed of the sealing resin sheet is not slowed down, and the time (tact time) of the manufacturing process can be shortened.
  • the sealing resin sheet in actual use The curing rate may be too fast to allow the sealing resin sheet to flow sufficiently.
  • the upper limit of the ratio (G ′′ / G ′) of the loss shear modulus G ′′ at the same temperature T to the storage shear modulus G ′ at the temperature T described above is, for example, 0.6, preferably 0. It is .5, more preferably 0.45, even more preferably 0.4, and particularly preferably 0.35.
  • the lower limit of the ratio (G ′′ / G ′′) is, for example, 0.01, preferably 0.1, and more preferably 0.15.
  • the ratio (G'' / G') of the loss shear elastic modulus G'' (viscosity term) to the storage shear elastic modulus G'(elastic term) is equal to or less than the above upper limit, the viscosity term is predetermined with respect to the elastic term. Since it is less than the ratio, the amount of the cured product entering can be suppressed as much as possible at the curing temperature T or a temperature close thereto.
  • the upper limit of the ratio of the complex viscosity ⁇ * at 10Hz ( ⁇ * at 10Hz / ⁇ * at 0.01Hz ) to the complex viscosity ⁇ * at 0.01Hz at a frequency of 0.01Hz is, for example, 0.0020, preferably 0.0020. , 0.0019, more preferably 0.0017, still more preferably 0.0015.
  • the lower limit of the complex viscosity ⁇ * at 10 Hz ratio ( ⁇ * at 10 Hz / ⁇ * at 0.01 Hz ) at a frequency of 10 Hz is, for example, 0.0001, preferably 0.0005, and more preferably 0.0012.
  • the lower limit of the complex viscosity ⁇ * at 0.01 Hz at a frequency of 0.01 Hz is, for example, 100,000 Pa ⁇ s, preferably 200,000 Pa ⁇ s.
  • the upper limit of the complex viscosity ⁇ * at 0.01 Hz at a frequency of 0.01 Hz is, for example, 50,000,000 Pa ⁇ s, preferably 20,000,000 Pa ⁇ s.
  • the lower limit of the complex viscosity ⁇ * at 10 Hz having a frequency of 10 Hz is, for example, 500 Pa ⁇ s, preferably 1,000 Pa ⁇ s.
  • the upper limit of the complex viscosity ⁇ * at 10 Hz having a frequency of 10 Hz is, for example, 500,000 Pa ⁇ s, preferably 100,000 Pa ⁇ s.
  • the dynamic viscoelasticity measurement [2] of frequency dispersion is a measurement for evaluating the frequency dependence of the sealing resin sheet, and specifically, when the shear stress applied to the sealing resin sheet at 90 ° C. increases. This is a measurement for evaluating the degree of decrease in complex viscosity of the sealing resin sheet.
  • 90 ° C. is a set temperature for evaluating the frequency dependence of the sealing resin sheet, and specifically, assuming a press temperature when forming a sealing body from the sealing resin sheet. There is.
  • the dynamic viscoelasticity measurement [2] of frequency dispersion is a measurement for evaluating the frequency dependence of the sealing resin sheet, and specifically, during shearing (pressing) (sealing). This is a measurement for evaluating the degree of decrease in complex viscosity of the sealing resin sheet.
  • the complex viscosity ⁇ * at 0.01 Hz at a frequency of 0.01 Hz is a complex viscosity when shear stress is not substantially applied to the sealing resin sheet.
  • the complex viscosity ⁇ * at 10 Hz having a frequency of 10 Hz is the complex viscosity when a shear stress (for example, a high shear stress) (specifically, a press) is applied to the sealing resin sheet.
  • the degree of decrease in complex viscosity (length of the arrow in FIG. 5) of the sealing resin sheet when shear stress is applied is large. That is, in this one embodiment, it is preferable that the ratio ( ⁇ * at 10Hz / ⁇ * at 0.01Hz ) is small.
  • the sealing resin sheet is placed on the element and when the sealing resin sheet is pressed, the sealing resin sheet is pressed. Based on the shear applied to, the complex viscosity is sufficiently reduced. Therefore, the peripheral end of the gap between the element and the substrate can be reliably sealed. Further, in a state where no shear stress is applied during heat curing, the flow of the sealing resin sheet can be reduced.
  • the complex is based on the shear applied to the sealing resin sheet. Since the viscosity is sufficiently lowered, the sealing resin sheet can enter between the plurality of elements, and the peripheral side surfaces of the plurality of elements can be reliably covered.
  • this sealing resin sheet contains a thermosetting resin.
  • the material of the sealing resin sheet is a thermosetting resin composition containing a thermosetting resin.
  • thermosetting resin examples include epoxy resin, silicone resin, urethane resin, polyimide resin, urea resin, melamine resin, and unsaturated polyester resin. These can be used alone or in combination of two or more.
  • thermosetting resin an epoxy resin is preferable.
  • the epoxy resin is prepared as an epoxy resin composition containing a main agent, a curing agent and a curing accelerator.
  • the main agent examples include bifunctional epoxy resins such as bisphenol A type epoxy resin, bisphenol F type epoxy resin, modified bisphenol A type epoxy resin, modified bisphenol F type epoxy resin, and biphenyl type epoxy resin, for example, phenol novolac type epoxy resin. , Cresol novolac type epoxy resin, trishydroxyphenylmethane type epoxy resin, tetraphenylol ethane type epoxy resin, dicyclopentadiene type epoxy resin and other trifunctional or higher functional epoxy resins. These main agents can be used alone or in combination of two or more. As the main agent, a bifunctional epoxy resin is preferable, and a bisphenol F type epoxy resin is more preferable.
  • the lower limit of the epoxy equivalent of the main agent is, for example, 10 g / eq. , Preferably 100 g / eq. Is.
  • the upper limit of the epoxy equivalent of the main agent is, for example, 300 g / eq. , Preferably 250 g / eq. Is.
  • the lower limit of the softening point of the main agent is, for example, 50 ° C., preferably 70 ° C., more preferably 72 ° C., and even more preferably 75 ° C.
  • the upper limit of the softening point of the main agent is, for example, 130 ° C., preferably 110 ° C., and more preferably 90 ° C.
  • the sealing resin sheet 1 can flow in the step shown in FIG. 1C. Therefore, the time of the step shown in FIG. 1C can be shortened, and one surface of the sealing resin sheet 1 in the thickness direction in the step shown in FIG. 2C can be flattened.
  • the lower limit of the proportion of the main agent in the thermosetting resin composition is, for example, 1% by mass, preferably 3% by mass, and more preferably 10% by mass.
  • the upper limit of the proportion of the main agent in the thermosetting resin composition is, for example, 30% by mass, preferably 15% by mass, and more preferably 12.5% by mass.
  • the lower limit of the proportion of the main agent in the epoxy resin composition is, for example, 30% by mass, preferably 50% by mass.
  • the upper limit of the proportion of the main agent in the epoxy resin composition is, for example, 80% by mass, preferably 70% by mass.
  • the curing agent is a latent curing agent that cures the above-mentioned main agent by heating.
  • the curing agent include phenolic resins such as phenol novolac resin. If the curing agent is a phenol resin, the phenol resin is the main agent and the cured products have high heat resistance and high chemical resistance. Therefore, the cured product has excellent sealing reliability.
  • the ratio of the curing agent is set so as to have the following equivalent ratio.
  • the lower limit of the total number of hydroxyl groups in the phenol resin with respect to 1 equivalent of the epoxy group in the main agent is, for example, 0.7 equivalent, preferably 0.9 equivalent.
  • the upper limit of the total number of hydroxyl groups in the phenol resin with respect to 1 equivalent of the epoxy group in the main agent is, for example, 1.5 equivalents, preferably 1.2 equivalents.
  • the lower limit of the number of parts containing the curing agent with respect to 100 parts by mass of the main agent is, for example, 20 parts by mass, preferably 40 parts by mass.
  • the upper limit of the number of parts containing the curing agent with respect to 100 parts by mass of the main agent is, for example, 80 parts by mass, preferably 60 parts by mass.
  • the curing accelerator is a catalyst (thermosetting catalyst) that accelerates the curing of the main agent by heating.
  • the curing accelerator include organic phosphorus compounds, for example, imidazole compounds such as 2-phenyl-4,5-dihydroxymethylimidazole (2PHZ-PW).
  • an imidazole compound is mentioned.
  • the lower limit of the number of parts containing the curing accelerator with respect to 100 parts by mass of the main agent is, for example, 0.05 parts by mass.
  • the upper limit of the number of parts containing the curing accelerator with respect to 100 parts by mass of the main agent is, for example, 5 parts by mass.
  • the lower limit of the content ratio of the epoxy resin composition in the thermosetting resin composition (sealing resin sheet) is, for example, 5% by mass, preferably 15% by mass, and more preferably 17% by mass.
  • the upper limit of the content ratio of the epoxy resin composition in the thermosetting resin composition (sealing resin sheet) is, for example, 30% by mass, preferably 25% by mass, more preferably 20% by mass, still more preferably. It is 18% by mass.
  • the material of the sealing resin sheet preferably further contains a layered silicate compound.
  • the material of the sealing resin sheet is preferably a thermosetting resin composition containing a thermosetting resin and a layered silicate compound.
  • the layered silicate compound is dispersed with respect to the thermosetting resin in the thermosetting resin composition (sealing resin sheet).
  • the layered silicate compound is a flow conditioner for forming a sealed body and a cured product (described later) from a sealing resin sheet. Specifically, it is a flow reducing agent during curing that reduces the fluidity of the cured product when the sealing resin sheet is heated to form a cured product.
  • the layered silicate compound is, for example, a silicate having a structure (three-dimensional structure) in which layers spread in two dimensions (in the plane direction) are stacked in the thickness direction, and is called a phyllosilicate.
  • the layered silicate compound includes smectites such as montmorillonite, biderite, nontronite, saponite, hectorite, saponite, and stephensite, such as kaolinite, such as haloysite, for example, talc, for example. , Mica, etc.
  • smectite is preferably mentioned, and montmorillonite is more preferable, from the viewpoint of improving the mixing property with the thermosetting resin.
  • the layered silicate compound may be an unmodified product whose surface is not modified, or a modified product whose surface is modified by an organic component.
  • the surface of the layered silicate compound is modified by an organic component from the viewpoint of obtaining excellent affinity with a thermosetting resin.
  • examples of the layered silicate compound include organic smectite having a surface modified with an organic component, and more preferably organic bentonite having a surface modified with an organic component.
  • organic components include organic cations (onium ions) such as ammonium, imidazolium, pyridinium, and phosphonium.
  • ammonium examples include dimethyl distearyl ammonium, disstearyl ammonium, octadecyl ammonium, hexyl ammonium, octyl ammonium, 2-hexyl ammonium, dodecyl ammonium, and trioctyl ammonium.
  • the imidazolium examples include methylstearyl imidazolium, distearyl imidazolium, methylhexyl imidazolium, dihexyl imidazolium, methyl octyl imidazolium, dioctyl imidazolium, methyl dodecyl imidazolium, and didodecyl imidazolium.
  • Examples of the pyridinium include stearyl pyridinium, hexyl pyridinium, octyl pyridinium, dodecyl pyridinium and the like.
  • Examples of phosphonium include dimethyl distearyl phosphonium, distearyl phosphonium, octadecyl phosphonium, hexyl phosphonium, octyl phosphonium, 2-hexyl phosphonium, dodecyl phosphonium, and trioctyl. Phosphonium and the like can be mentioned.
  • the organic cations can be used alone or in combination of two or more. Ammonium is preferable, and dimethyl distearyl ammonium is more preferable.
  • organic layered silicate compound examples include organic smectite having a surface modified with ammonium, and more preferably organic bentonite having a surface modified with dimethyl distearyl ammonium.
  • the lower limit of the average particle size of the layered silicate compound is, for example, 1 nm, preferably 5 nm, and more preferably 10 nm.
  • the upper limit of the average particle size of the layered silicate compound is, for example, 100 ⁇ m, preferably 50 ⁇ m, and more preferably 10 ⁇ m.
  • the average particle size of the layered silicate compound is determined as a D50 value (cumulative 50% median diameter) based on, for example, the particle size distribution obtained by the particle size distribution measurement method in the laser scattering method.
  • the layered silicate compound a commercially available product can be used.
  • Esben series manufactured by Hojun
  • organic bentonite a commercially available product of organic bentonite.
  • the lower limit of the content ratio of the layered silicate compound in the thermosetting resin composition (sealing resin sheet) is, for example, 2% by mass, preferably 3% by mass, and more preferably 3.5% by mass. More preferably, it is 4% by mass, and particularly preferably 4.5% by mass.
  • the upper limit of the content ratio of the layered silicate compound in the thermosetting resin composition (sealing resin sheet) is, for example, 25% by mass, preferably 10% by mass, more preferably 9% by mass, still more preferably. , 7% by mass, particularly preferably 6% by mass.
  • * MIN at 80 to 120 °C / ⁇ * at 50 °C ) can be set above the above lower limit.
  • the space (void) formed outside the side edge of the device can be reduced, or the formation of the above-mentioned void can be suppressed.
  • thermosetting resin composition can further contain an inorganic filler other than the layered silicate compound.
  • examples of the inorganic filler include silicate compounds other than layered silicate compounds such as orthosilicate, solosilicate, and inosilicate, such as quartz (silicic acid), silica (silicic anhydride), and silicon nitride. (Silicon compounds other than layered silicate compounds) and the like. Further, examples of the inorganic filler include alumina, aluminum nitride, boron nitride and the like. These can be used alone or in combination of two or more. A silicon compound other than the layered silicate compound is preferable, and silica is more preferable.
  • the shape of the inorganic filler is not particularly limited, and examples thereof include a substantially spherical shape, a substantially plate shape, a substantially needle shape, and an indefinite shape.
  • a substantially spherical shape is preferable.
  • the upper limit of the average value of the maximum lengths of the inorganic fillers is, for example, 50 ⁇ m, preferably 20 ⁇ m, and more preferably 10 ⁇ m.
  • the lower limit of the average value of the maximum length of the inorganic filler is also, for example, 0.1 ⁇ m, preferably 0.5 ⁇ m.
  • the average particle size of the inorganic filler is determined as a D50 value (cumulative 50% median diameter) based on, for example, the particle size distribution obtained by the particle size distribution measurement method in the laser scattering method.
  • the inorganic filler can include a first filler and a second filler having an average value of the maximum length smaller than the average value of the maximum lengths of the first filler.
  • the lower limit of the average value of the maximum length of the first filler is, for example, 1 ⁇ m, preferably 3 ⁇ m.
  • the upper limit of the average value of the maximum length of the first filler is, for example, 50 ⁇ m, preferably 30 ⁇ m.
  • the upper limit of the average value of the maximum length of the second filler is, for example, 0.9 ⁇ m, preferably 0.8 ⁇ m.
  • the lower limit of the average value of the maximum length of the second filler is, for example, 0.01 ⁇ m, preferably 0.1 ⁇ m.
  • the lower limit of the ratio of the average value of the maximum lengths of the first filler to the average value of the maximum lengths of the second filler is, for example, 2, preferably 5.
  • the upper limit of the ratio of the average value of the maximum lengths of the first filler to the average value of the maximum lengths of the second filler is, for example, 50, preferably 20.
  • the materials of the first filler and the second filler may both be the same or different.
  • the surface of the inorganic filler may be partially or wholly surface-treated with a silane coupling agent or the like.
  • the lower limit of the content ratio of the inorganic filler in the thermosetting resin composition (sealing resin sheet) is, for example, 50% by mass, preferably 55% by mass, more preferably 60% by mass, still more preferably 65% by mass. %.
  • the upper limit of the content ratio of the inorganic filler in the thermosetting resin composition (sealing resin sheet) is, for example, 90% by mass, preferably 85% by mass, more preferably 80% by mass, and further preferably 75% by mass. %.
  • the lower limit of the number of parts containing the layered silicate compound with respect to 100 parts by mass of the inorganic filler is, for example, 1 part by mass, preferably 2 parts by mass, more preferably 3 parts by mass, and further preferably 5 parts by mass. ..
  • the upper limit of the number of parts containing the layered silicate compound with respect to 100 parts by mass of the inorganic filler is, for example, 25 parts by mass, preferably 20 parts by mass, more preferably 15 parts by mass, and further preferably 10 parts by mass.
  • the sealing resin sheet 1 in the step shown in FIG. 1C can flow.
  • the lower limit of the content ratio of the first filler in the thermosetting resin composition is, for example, in the thermosetting resin composition. , 30% by mass, preferably 40% by mass.
  • the upper limit of the content ratio of the first filler in the thermosetting resin composition (sealing resin sheet) is, for example, 60% by mass, preferably 50% by mass in the thermosetting resin composition.
  • the lower limit of the number of parts containing the second filler with respect to 100 parts by mass of the first filler is, for example, 30 parts by mass, preferably 40 parts by mass, and more preferably 50 parts by mass.
  • the upper limit of the number of parts containing the second filler with respect to 100 parts by mass of the first filler is, for example, 70 parts by mass, preferably 60 parts by mass, and more preferably 55 parts by mass.
  • thermoplastic resin e.g., ethylene glycol dimethacrylate copolymer (ethylene glycol dimethacrylate), ethylene glycol dimethacrylate (ethylene glycol dimethacrylate (PET), ethylene glycol dimethacrylate (ethylene glycol dimethacrylate (PET), ethylene glycol dimethacrylate (ethylene glycol dimethacrylate (PET), ethylene glycol dimethacrylate (ethylene glycol dimethacrylate), terethacrylate, acrylate, acrylate, acrylate, acrylate, acrylate, acrylate, acrylate, acrylate, acrylate, acrylate, acrylate, acrylate, acrylate, acrylate (ABS-SSS-SSS-SSS-SSS-SSS-SSS-SSS-SSS-SSS-SSS-SSS-SSS-SSS-SSS-SSS-SSS-SSS-SSS-SSS-SSS-SSS-SSS
  • thermoplastic resin examples include natural rubber, butyl rubber, isoprene rubber, chloroprene rubber, ethylene-vinyl acetate copolymer, ethylene-acrylic acid copolymer, ethylene-acrylic acid ester copolymer, polybutadiene resin, and polycarbonate resin.
  • These thermoplastic resins can be used alone or in combination of two or more.
  • thermoplastic resin an acrylic resin is preferably mentioned from the viewpoint of improving the dispersibility with the thermosetting resin.
  • the acrylic resin contains, for example, a carboxyl group (meth) formed by polymerizing a monomer component containing a (meth) acrylic acid alkyl ester having a linear or branched alkyl group and another monomer (copolymerizable monomer). ) Acrylic acid ester copolymer (preferably, a carboxyl group-containing acrylic acid ester copolymer) and the like.
  • alkyl group examples include alkyl groups having 1 to 6 carbon atoms such as methyl, ethyl, propyl, isopropyl, n-butyl, t-butyl, isobutyl, pentyl, and hexyl.
  • Examples of other monomers include carboxyl group-containing monomers such as acrylic acid, methacrylic acid, carboxyethyl acrylate, carboxypentyl acrylate, itaconic acid, maleic acid, fumaric acid, and crotonic acid.
  • carboxyl group-containing monomers such as acrylic acid, methacrylic acid, carboxyethyl acrylate, carboxypentyl acrylate, itaconic acid, maleic acid, fumaric acid, and crotonic acid.
  • the lower limit of the weight average molecular weight of the thermoplastic resin is, for example, 100,000, preferably 300,000.
  • the upper limit of the weight average molecular weight of the thermoplastic resin is, for example, 1 million, preferably 900,000.
  • the weight average molecular weight is measured by gel permeation chromatography (GPC) based on a standard polystyrene conversion value.
  • the ratio of the thermoplastic resin (solid content ratio) is adjusted so as not to inhibit the thermosetting of the thermosetting resin.
  • the lower limit of the proportion (solid content ratio) of the thermoplastic resin in the thermosetting resin composition is, for example, 1% by mass, preferably 2% by mass.
  • the upper limit of the proportion (solid content ratio) of the thermoplastic resin in the thermosetting resin composition is, for example, 10% by mass, preferably 5% by mass.
  • thermoplastic resin may be prepared by diluting it with an appropriate solvent.
  • pigments include black pigments such as carbon black.
  • the lower limit of the particle size of the pigment is, for example, 0.001 ⁇ m.
  • the upper limit of the particle size of the pigment is, for example, 1 ⁇ m.
  • the lower limit of the ratio of the pigment to the thermosetting resin composition is, for example, 0.1% by mass.
  • the particle size of the pigment is an arithmetic mean diameter obtained by observing the pigment with an electron microscope.
  • the upper limit of the ratio of the pigment to the thermosetting resin composition is, for example, 2% by mass.
  • silane coupling agent examples include a silane coupling agent containing an epoxy group.
  • silane coupling agent containing an epoxy group examples include 3-glycidoxydialkyldialkoxysilanes such as 3-glycidoxypropylmethyldimethoxysilane and 3-glycidoxypropylmethyldiethoxysilane, for example, 3-.
  • 3-glycidoxyalkyltrialkoxysilanes such as glycidoxypropyltrimethoxysilane and 3-glycidoxypropyltriethoxysilane.
  • 3-glycidoxyalkyltrialkoxysilane is used.
  • the lower limit of the content ratio of the silane coupling agent in the thermosetting resin composition is, for example, 0.1% by mass, preferably 1% by mass.
  • the upper limit of the content ratio of the silane coupling agent in the thermosetting resin composition is, for example, 10% by mass, preferably 5% by mass.
  • thermosetting resin composition To obtain this sealing resin sheet, the above-mentioned components are blended in the above-mentioned proportions to prepare a thermosetting resin composition.
  • a solvent ketone type such as methyl ethyl ketone
  • the varnish is applied to a release sheet (not shown) and then dried by heating to produce a sealing resin sheet having a sheet shape.
  • a sealing resin sheet from the thermosetting resin composition by kneading extrusion without preparing a varnish.
  • the sealing resin sheet to be formed is in the B stage (semi-cured state), specifically, in the state before the C stage. That is, it is a state before complete curing.
  • the sealing resin sheet is formed into a B-stage sheet from the A-stage thermosetting resin composition by heating in the above-mentioned drying and extrusion kneading.
  • the lower limit of the thickness of the sealing resin sheet is, for example, 10 ⁇ m, preferably 25 ⁇ m, and more preferably 50 ⁇ m.
  • the upper limit of the thickness of the sealing resin sheet is, for example, 3000 ⁇ m, preferably 1000 ⁇ m, more preferably 500 ⁇ m, still more preferably 300 ⁇ m, and particularly preferably 100 ⁇ m.
  • the sealing resin sheet may be provided on the sealing multilayer resin sheet together with the second sealing resin sheet.
  • the sealing multilayer resin sheet includes a sealing resin sheet and a second sealing resin sheet in order on one side in the thickness direction.
  • the sealing multilayer resin sheet includes a sealing resin sheet and a second sealing resin sheet arranged on the entire surface of one surface in the thickness direction thereof.
  • the sealing multilayer resin sheet includes only a sealing resin sheet and a second sealing resin sheet.
  • the material of the second sealing resin sheet is, for example, the same as the material of the sealing resin sheet (thermosetting resin composition), and preferably does not contain a layered silicate compound or has a low concentration ( For example, it is the same as the material (thermosetting resin composition) of the sealing resin sheet except that it is contained in 1% by mass or less).
  • the lower limit of the thickness of the second sealing resin sheet is, for example, 25 ⁇ m, preferably 50 ⁇ m, more preferably 100 ⁇ m, and even more preferably 150 ⁇ m.
  • the upper limit of the thickness of the second sealing resin sheet is, for example, 1000 ⁇ m, preferably 500 ⁇ m, and more preferably 300 ⁇ m.
  • the sealing multilayer resin sheet is prepared by laminating the sealing resin sheet and the second sealing resin sheet.
  • the sealing resin sheet 1 is prepared.
  • the sealing resin sheet 1 has one side and the other side in the thickness direction facing each other in the thickness direction.
  • the electronic element 21 is prepared.
  • the electronic element 21 includes electronic components, and for example, a plurality of electronic elements 21 are mounted on the substrate 22.
  • the plurality of electronic elements 21 and the substrate 22 are provided on the element mounting substrate 24 together with the bumps 23. That is, the element mounting substrate 24 includes a plurality of electronic elements 21, a substrate 22, and bumps 23.
  • the substrate 22 has a substantially flat plate shape extending in the plane direction.
  • a terminal (not shown) electrically connected to an electrode (not shown) of the electronic element 21 is provided on one surface 25 in the thickness direction of the substrate 22.
  • Each of the plurality of electronic elements 21 has a substantially flat plate shape (chip shape) extending in the plane direction.
  • the plurality of electronic elements 21 are arranged so as to be spaced apart from each other in the plane direction.
  • the thickness direction other side surface 28 of the plurality of electronic elements 2 is parallel to the thickness direction one side surface 25 of the substrate 22. Electrodes (not shown) are provided on the other surface 28 in the thickness direction of each of the plurality of electronic elements 21.
  • the electrodes of the electronic element 21 are electrically connected to the terminals of the substrate 22 via the bumps 23 described below.
  • the other surface 28 in the thickness direction of the electronic element 21 is separated from the one surface 25 in the thickness direction of the substrate 22 by a gap (space) 26.
  • the lower limit of the interval (length in the thickness direction) between adjacent electronic elements 21 is, for example, 50 ⁇ m, preferably 100 ⁇ m, and more preferably 200 ⁇ m.
  • the upper limit of the distance between the adjacent electronic elements 21 is, for example, 10 mm, preferably 5 mm, and more preferably 1 mm.
  • the bump 23 electrically connects each electrode (not shown) of the plurality of electronic elements 21 and each terminal of the substrate 22.
  • the bump 23 is arranged between the electrode of the electronic element 21 and the terminal of the substrate 22.
  • Examples of the material of the bump 23 include metals such as solder and gold.
  • the thickness of the bump 23 corresponds to the thickness (height) of the gap 26.
  • the thickness of the bump 23 is appropriately set according to the application and purpose of the element mounting substrate 24.
  • the sealing resin sheet 1 is arranged on the plurality of electronic elements 21. Specifically, the other surface of the sealing resin sheet 1 in the thickness direction is brought into contact with the other surface of the plurality of electronic elements 21 in the thickness direction.
  • the sealing resin sheet 1 and the element mounting substrate 24 are pressed.
  • the sealing resin sheet 1 and the element mounting substrate 24 are hot-pressed at a low temperature.
  • a press 27 provided with two flat plates presses the sealing resin sheet 1 and the element mounting substrate 24 while sandwiching them in the thickness direction.
  • the flat plate of the press 27 is provided with, for example, a heat source (not shown).
  • the pressing conditions are not particularly limited, and conditions are selected in which the sealing resin sheet 1 can enter between the plurality of electronic elements 21 while the element mounting substrate 24 is not damaged. .. More specifically, the pressing condition is that a sufficient shear stress is applied to the sealing resin sheet 1, whereby the sealing resin sheet 1 flows and enters between the adjacent electronic elements 21. It is set so as to cover the peripheral side surfaces of each of the plurality of electronic elements 21 and to be in contact with one surface 25 in the thickness direction of the substrate 22 which does not overlap with the electronic element 21 in a plan view.
  • the lower limit of the press pressure is, for example, 0.05 MPa, preferably 0.1 MPa.
  • the upper limit of the press pressure is, for example, 10 MPa, preferably 5 MPa.
  • the lower limit of the press time is, for example, 0.3 minutes, preferably 0.5 minutes.
  • the upper limit of the press time is, for example, 10 minutes, preferably 5 minutes.
  • the lower limit of the heating temperature is, for example, 40 ° C, preferably 60 ° C.
  • the upper limit of the heating temperature is, for example, 100 ° C., preferably 95 ° C.
  • the sealing resin sheet 1 By pressing the sealing resin sheet 1 (applying shear stress), the sealing resin sheet 1 is plastically deformed according to the outer shape of the electronic element 21.
  • the other surface of the sealing resin sheet 1 in the thickness direction is deformed into a shape corresponding to the one surface in the thickness direction and the peripheral side surface of the plurality of electronic elements 21.
  • the above-mentioned deformation of the sealing resin sheet 1 by the press is caused by the high frequency dependence of the sealing resin sheet 1.
  • the sealing resin sheet 1 is plastically deformed while maintaining the B stage.
  • the sealing resin sheet 1 contacts the one side 25 in the thickness direction of the substrate 22 which does not overlap with the electronic element 21 in a plan view while covering the peripheral side surfaces of the plurality of electronic elements 21.
  • the sealing body 31 that seals the electronic element 21 is formed (made) from the sealing resin sheet 1.
  • One surface of the sealing body 31 in the thickness direction becomes a flat surface.
  • the sealing body 31 is heated to form a cured body 41 from the sealing body 31.
  • the encapsulant 31 and the element mounting substrate 24 are taken out from the press 27, and then the encapsulant 31 and the element mounting substrate 24 are heated in a dryer under atmospheric pressure.
  • the lower limit of the heating temperature is, for example, 100 ° C., preferably 120 ° C.
  • the upper limit of the heating temperature is, for example, 200 ° C., preferably 180 ° C.
  • the lower limit of the heating time is, for example, 10 minutes, preferably 30 minutes.
  • the upper limit of the heating time is, for example, 180 minutes, preferably 120 minutes.
  • a C-staged (completely cured) cured body 41 is formed from the sealing body 31.
  • One surface of the cured body 41 in the thickness direction is an exposed surface.
  • the ratio of the lowest complex viscosity ⁇ * MIN at 80 to 120 ° C. at 80 ° C. to 120 ° C. to the complex viscosity ⁇ * at 50 ° C. at 50 ° C. ( ⁇ * MIN at 80 to 120 ° C.) / ⁇ * at 50 ° C ) is as high as 0.170 or more. That is, the temperature dependence of the sealing resin sheet 1 (sealing body 31) at the time of heat curing is low. Therefore, when the sealing resin sheet 1 is arranged on the electronic element 21, the sealing body 31 is formed by pressing, and the cured body 41 is formed by heating the sealing body 31, the sealing resin sheet 1 is inserted between the electronic element 21 and the substrate 22. The invasion of the cured body 41 can be reduced.
  • the ratio of the complex viscosity ⁇ * at 10 Hz at a frequency of 10 Hz ( ⁇ * at 10 Hz / ⁇ * at 0.01 Hz ) to the complex viscosity ⁇ * at 0.01 Hz at a frequency of 0.01 Hz is as low as 0.0020 or less. That is, the frequency dependence of the sealing resin sheet 1 during shearing (pressing) is high. Therefore, when the sealing resin sheet 1 is arranged on the electronic element 21 and the sealing resin sheet 1 is pressed, the complex viscosity of the sealing resin sheet 1 is sufficiently lowered based on the shear of the press. Therefore, the peripheral end of the gap 26 between the electronic element 21 and the substrate 22 can be reliably sealed.
  • the temperature T corresponding to the second lowest complex viscosity ⁇ * MIN at 50 to 150 ° C. in the temperature range of 50 ° C. to 150 ° C. is in the range of 80 ° C. to 120 ° C., it is sufficiently sealed in actual use.
  • the resin sheet for sealing can be flowed, the curing speed of the resin sheet for sealing does not slow down, and the curing time can be made about the same as the conventional one.
  • the ratio (G ′′ / G ′) of the loss shear modulus G ′′ at the same temperature T to the storage shear modulus G ′ at the temperature T described above is 0.4 or less, the curing temperature T.
  • the amount of entry of the cured product 41 can be suppressed as much as possible at a temperature close to that.
  • FIGS. 2A to 2D For a method of manufacturing the electronic device cured product package 50 by sealing a plurality of electronic devices 21 with the sealing multilayer resin sheet 11 and then forming a cured product 41. Will be explained.
  • the sealing multilayer resin sheet 11 is prepared. Specifically, the sealing resin sheet 1 and the second sealing resin sheet 12 are bonded together.
  • a plurality of electronic elements 21 mounted on the substrate 22 are prepared.
  • the sealing multilayer resin sheet 11 is arranged on the electronic element 21 so that the other surface in the thickness direction of the sealing resin sheet 1 contacts the one surface in the thickness direction of the electronic element 21.
  • the sealing resin sheet 1 and the element mounting substrate 24 are then pressed.
  • the sealing resin sheet 1 flows and enters between the adjacent electronic elements 21.
  • the above-mentioned deformation of the sealing resin sheet 1 is due to the high frequency dependence of the sealing resin sheet 1.
  • the second sealing resin sheet 12 does not contain the layered silicate compound or contains it at a low concentration, the fluidity does not improve even when pressed, and the fluidity remains low and is adjacent to the resin sheet 12. It is suppressed from entering between the electronic elements 21.
  • the sealing body 31 that seals the plurality of electronic elements 21 is formed from the sealing multilayer resin sheet 11.
  • the sealing resin sheet 1 contains the inorganic filler at a ratio equal to or higher than the above-mentioned lower limit
  • the second sealing resin sheet 12 contains the inorganic filler at a ratio equal to or higher than the above-mentioned lower limit
  • the sealing resin sheet 1 is in contact with the electronic element 21, while the second sealing resin sheet 12 is located on the opposite side of the electronic element 21 with respect to the sealing resin sheet 1. That is, the edge of the sealing body 31 facing the gap 26 is formed from the sealing resin sheet 1. On the other hand, one surface of the sealing body 31 in the thickness direction is formed from the second sealing resin sheet 12.
  • the sealing body 31 is heated to form a cured body 41 from the sealing body 31.
  • the sealing multilayer resin sheet 11 can also exert the same action and effect as the sealing resin sheet 1 described above.
  • the sealing resin sheet 1 and the second sealing resin sheet 12 contain an epoxy resin main agent having a softening point of 50 ° C. or higher and 130 ° C. or lower, for sealing in the step shown in FIG. 2C.
  • the resin sheet 1 and the second sealing resin sheet 12 can flow. Therefore, the time of the step shown in FIG. 2C can be shortened, and one surface of the second sealing resin sheet 12 in the thickness direction in the step shown in FIG. 2C can be flattened.
  • the sealing resin sheet 1 and the second sealing resin sheet 12 contain a phenol resin as a curing agent together with the main agent of the epoxy resin, the cured product 41 has high heat resistance and high chemical resistance. .. Therefore, the cured product 41 is excellent in sealing reliability.
  • the second sealing resin sheet 12 is fluidized by receiving a pressing force, and one surface in the thickness direction becomes flat. Further, in the step shown in FIG. 2C, in the sealing multilayer resin sheet 11, as described above, the sealing resin sheet 1 together with the second sealing resin sheet 12 softens and flows under the pressing force. It deforms according to the outer shape of the electronic element 21. In the step shown in FIG. 2C, the sealing resin sheet 1 is allowed to slightly enter the gap 26.
  • the flow of the sealing resin sheet 1 is suppressed based on the decrease in the complex viscosity ⁇ * due to the temperature rise, and the excessive entry into the gap 26 is suppressed. That is, in the cured body 41 in which the sealing multilayer resin sheet 11 including the sealing resin sheet 1 is cured, the cured body entry length Y can be reduced.
  • the second sealing resin sheet 12 in the sealing multilayer resin sheet 11 may have multiple layers.
  • an electronic element 21 arranged with a gap 26 separated from one surface 25 in the thickness direction of the substrate 22 is mentioned, and this is sealed with a sealing resin sheet 1, but for example, although not shown, An electronic element 21 that contacts one surface 25 in the thickness direction of the substrate 22 can be mentioned, and this can be sealed with the sealing resin sheet 1.
  • the electronic element 21 is mentioned as an example of the element, a semiconductor element can also be mentioned.
  • the ratio ( ⁇ * at 10Hz / ⁇ * at 0.01Hz ) obtained by the dynamic viscoelasticity measurement of frequency dispersion [2] is 0.0020 or less, while the dynamic viscoelasticity measurement of temperature dispersion [1].
  • the present invention will be described in more detail with reference to Preparation Examples, Comparative Preparation Examples, Examples and Comparative Examples.
  • the present invention is not limited to any preparation examples, comparative preparation examples, examples and comparative examples.
  • specific numerical values such as the compounding ratio (content ratio), physical property values, and parameters used in the following description are described in the above-mentioned "Form for carrying out the invention", and the compounding ratios corresponding to them ( Substitute for the upper limit (numerical value defined as "less than or equal to” or “less than”) or lower limit (numerical value defined as "greater than or equal to” or “exceeded”) such as content ratio), physical property value, parameter, etc. it can.
  • Layered silicate compound Esben NX manufactured by Hojun (organized bentonite whose surface is modified with dimethyl distearyl ammonium)
  • Main agent YSLV-80XY manufactured by Nippon Steel Chemical Co., Ltd.
  • Bisphenol F type epoxy resin high molecular weight epoxy resin, epoxy equivalent 200 g / eq. Softening point 80 ° C.
  • Hardener LVR-8210DL manufactured by Gunei Chemical Co., Ltd.
  • First filler FB-8SM (spherical molten silica powder (inorganic filler), average particle diameter 7.0 ⁇ m)
  • Second filler An inorganic filler obtained by surface-treating SC220G-SMJ (average particle size 0.5 ⁇ m) manufactured by Admatex with 3-methacryloxypropyltrimethoxysilane (product name: KBM-503 manufactured by Shin-Etsu Chemical Co., Ltd.). Inorganic particles surface-treated with 1 part by mass of silane coupling agent with respect to 100 parts by mass of the inorganic filler.
  • Carbon black # 20, manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation, particle size 50 nm
  • thermosetting resin compositions were prepared according to the formulation shown in Table 1. After applying the varnish to the surface of the release sheet, it was dried at 120 ° C. for 2 minutes to prepare a sealing resin sheet 1 having a thickness of 65 ⁇ m.
  • a sealing resin sheet 1 having a thickness of 25 ⁇ m was also produced.
  • thermosetting resin compositions were prepared according to the formulation shown in Table 2. After applying the varnish to the surface of the release sheet, it was dried at 120 ° C. for 2 minutes to prepare a second sealing resin sheet 12 having a thickness of 195 ⁇ m. The second sealing resin sheet 12 was a B stage.
  • Example 1 to Example 3 and Comparative Example 1 to Comparative Example 2 By combining the preparation examples as shown in Table 3, the sealing resin sheet and the second sealing resin sheet were laminated to prepare a sealing multilayer resin sheet having a thickness of 260 ⁇ m.
  • the complex viscosity ⁇ * at 50 ° C at 50 ° C the lowest complex viscosity ⁇ * MIN at 80 to 120 ° C at 80 ° C to 120 ° C , and 50 ° C to 150 ° C.
  • the temperature T corresponding to the second lowest complex viscosity ⁇ * MIN at 50 to 150 ° C. in the temperature range of 1 and the loss shear elastic modulus G ′′ / storage shear elastic modulus G ′ were determined.
  • FIG. 4 shows a complex viscosity ⁇ * -temperature curve in the dynamic viscoelasticity measurement [1] of the temperature dispersions of Example 1 and Comparative Example 2.
  • FIG. 5 shows a complex viscosity ⁇ * -frequency curve in the dynamic viscoelasticity measurement [2] of the frequency dispersion of Example 1 and Comparative Example 2.
  • Step A As shown in FIG. 3A, a disk-shaped sample sheet 61 having a diameter of 8 mm and a thickness of 1000 ⁇ m was prepared from the sealing resin sheet 1.
  • Step B As shown in FIG. 3B, a dummy element mounting substrate 74 in which a dummy element 71 having a length of 3 mm, a width of 3 mm, and a thickness of 200 ⁇ m is mounted on a glass substrate 72 via a bump 23 having a thickness of 20 ⁇ m is prepared.
  • Step C As shown in FIG. 3C, the dummy element 71 on the dummy element mounting substrate 74 is pressed by the vacuum plate press with the sample sheet 61 at a temperature of 65 ° C., a pressure of 0.1 MPa, a vacuum degree of 1.6 kPa, and a pressing time of 1 minute.
  • the sealed body 31 was formed from the sample sheet 61 by sealing with.
  • Step D As shown in FIG. 3D, the sealed body 31 was thermally cured by heating at 150 ° C. under atmospheric pressure for 1 hour to form a cured body 41 from the sealed body 31.
  • Step E As shown in the enlarged view of FIG. 3D, the cured body 41 enters the gap 26 between the dummy element 71 and the glass substrate 72 from the side edge 75 with reference to the side edge 75 of the dummy element 71.
  • the approach length Y was measured.
  • the dummy element 71 has a substantially flat plate shape (chip shape) extending in the plane direction.
  • the glass substrate 72 has a substantially flat plate shape extending in the plane direction. In the region that does not overlap with the bump 23 when projected in the thickness direction, a gap 26 having a thickness of 20 ⁇ m is separated between the other surface in the thickness direction of the dummy element 71 and the one surface in the thickness direction of the glass substrate 72. ..
  • the dummy element mounting substrate 74 includes the above-mentioned dummy element 71, glass substrate 72, and bump 23.
  • the cured product invasion length Y was evaluated according to the following criteria. The results are shown in Table 3.
  • ⁇ The cured product entry length Y was 0 ⁇ m or more and 20 ⁇ m or less.
  • ⁇ The cured product entry length Y was more than 20 ⁇ m, 30 ⁇ m or less, or less than 0 ⁇ m, -5 ⁇ m or more.
  • X The cured product entry length Y was more than 30 ⁇ m or less than -5 ⁇ m.
  • minus means that a space (see the thick broken line in FIG. 3D) protruding outward from the side edge 75 of the dummy element 71 is formed.
  • the absolute value of "minus” corresponds to the protruding length of the space.
  • Step F With reference to the side edge 75 of the dummy element 71, the encapsulant entry length X at which the encapsulant 31 enters the gap 26 between the dummy element 22 and the glass substrate 72 from the side edge 75 was measured.
  • the encapsulant entry length X was 0 ⁇ m or more and 10 ⁇ m or less.
  • the encapsulant entry length X was more than 10 ⁇ m, 20 ⁇ m or less, or less than 0 ⁇ m, -5 ⁇ m or more.
  • X The encapsulant entry length X was more than 20 ⁇ m or less than -5 ⁇ m.
  • the sealing resin sheet is used to seal the element.

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Abstract

封止用樹脂シート１は、熱硬化性樹脂を含有し、素子を封止する。温度分散の動的粘弾性測定［１］で、封止用樹脂シートの複素粘度η*を評価する。５０℃における複素粘度η* at 50℃に対する、８０℃～１２０℃における最低複素粘度η* MIN at 80 to 120℃の比（η* MIN at 80 to 120℃／η* at 50℃）が、０．１７０以上である。

Description

封止用樹脂シート
　本発明は、封止用樹脂シートに関する。
　従来、熱硬化性樹脂を含む封止用シートを用いて、基板に実装された半導体素子や電子部品を、プレスにより封止して封止体を形成し、その後、封止体中の熱硬化性樹脂を熱硬化させて、封止体から硬化体を形成することが知られている（例えば、下記特許文献１参照。）。
特開２０１６－１６２９０９号公報
　電子機器の高機能化に伴い、それに備えられる半導体素子や電子部品にも小型化が要求されている。それに伴い、半導体素子や電子部品を保護する樹脂（硬化体）に対しても、硬化時の寸法精度の向上が要求されている。具体的には、半導体素子や電子部品の側端縁から、半導体素子や電子部品、および、基板間に進入する硬化体の進入量をより低減したい要求がある。また、素子に対する優れた封止性も求められる。
　本発明は、半導体素子や電子部品に代表される素子および基板間への硬化体の進入を低減できる封止用樹脂シート、または、素子に対する封止性に優れる封止用樹脂シートを提供する。
　本発明（１）は、熱硬化性樹脂を含有し、素子を封止するための封止用樹脂シートであり、下記の条件に基づく温度分散の動的粘弾性測定［１］で、前記封止用樹脂シートの複素粘度η*を評価し、
温度 ：５０℃～１５０℃
周波数 ：１Ｈｚ
昇温速度 ：１０℃／分
モード ：せん断
５０℃における複素粘度η* at 50℃に対する、８０℃～１２０℃における最低複素粘度η* MIN at 80 to 120℃の比（η* MIN at 80 to 120℃／η* at 50℃）が、０．１７０以上である、封止用樹脂シートを含む。
　本発明（２）は、下記の条件に基づく周波数分散の動的粘弾性測定［２］で、前記封止用樹脂シートの複素粘度Η*を評価し、
温度 ：９０℃
周波数 ：０．０１Ｈｚ～１０Ｈｚ
モード ：せん断
周波数０．０１Ｈｚにおける複素粘度Η* at ０．０１Ｈｚに対する、周波数１０Ｈｚの複素粘度Η* at １０Ｈｚの比（Η* at 10Hz／Η* at 0.01Hz）が、０．００２０以下である、封止用樹脂シートを含む。
　本発明（３）は、前記温度分散の動的粘弾性測定［１］において、５０℃～１５０℃の温度範囲における第２最低複素粘度η* MIN at 50 to 150℃に対応する温度Ｔが、８０℃～１２０℃の範囲にある、（１）または（２）に記載の封止用樹脂シートを含む。
　本発明（４）は、前記温度Ｔにおける貯蔵せん断弾性率Ｇ’に対する、損失せん断弾性率Ｇ’’の比（Ｇ’’／Ｇ’）が、０．４以下である、（３）に記載の封止用樹脂シートを含む。
　本発明の封止用樹脂シートでは、５０℃における複素粘度η* at 50℃に対する、８０℃～１２０℃における最低複素粘度η* MIN at 80 to 120℃の比（η* MIN at 80 to 120℃／η* at 50℃）が、０．１７０以上と高い。そのため、封止用樹脂シートを素子に配置して、プレスにより封止体を形成し、これを加熱して硬化体を形成するときに、素子および基板間への硬化体の進入を低減することができる。
　また、本発明の封止用樹脂シートでは、周波数０．０１Ｈｚにおける複素粘度Η* at ０．０１Ｈｚに対する、周波数１０Ｈｚの複素粘度Η* at １０Ｈｚの比（Η* at 10Hz／Η* at 0.01Hz）が、０．００２０以下と低い。つまり、せん断（プレス）時の封止用樹脂シートの周波数依存性が高い。そのため、封止用樹脂シートを素子に配置して、封止用樹脂シートをプレスするときに、プレスのせん断に基づいて、封止用樹脂シートの複素粘度が十分に下がる。そのため、素子および基板間の隙間の周端部を確実に封止することができる。その結果、素子に対する封止性に優れる。
図１Ａ～図１Ｄは、本発明の封止用樹脂シートの一実施形態を用いて、複数の電子素子を封止して、電子素子パッケージを製造する工程断面図であり、図１Ａが、封止用樹脂シートを準備する工程、図１Ｂが、複数の電子素子を準備する工程、図１Ｃが、封止用樹脂シートをプレスして封止体を形成する工程、図１Ｄが、封止体を加熱して硬化体を形成する工程である。 図２Ａ～図２Ｄは、図１Ａに示す封止用樹脂シートを備える封止用多層樹脂シートを用いて、複数の電子素子を封止して、電子素子パッケージを製造する工程断面図であり、図２Ａが、封止用多層樹脂シートを準備する工程、図２Ｂが、複数の電子素子を準備する工程、図２Ｃが、封止用多層樹脂シートをプレスして封止体を形成する工程、図２Ｄが、封止体を加熱して硬化体を形成する工程である。 図３Ａ～図３Ｄは、図２Ａに示す封止用多層樹脂シートから封止体侵入長さＸおよび硬化体進入長さＹを測定する方法であり、図３Ａが、封止用多層樹脂シートからサンプルシートを形成するステップＡ、図３Ｂが、ダミー素子を準備するステップＢ、図３Ｃが、封止用多層樹脂シートをプレスして封止体を形成するステップＣ、図３Ｄが、封止体を加熱して硬化体を形成するステップＤである。 図４は、実施例１および比較例２における温度分散の動的粘弾性測定［１］で描画される複素粘度η*－温度曲線である。 図５は、実施例１および比較例２における周波数分散の動的粘弾性測定［２］で描画される複素粘度Η*－周波数曲線である。
　＜封止用樹脂シート＞
　本発明の封止用樹脂シートの一実施形態を説明する。
　封止用樹脂シートは、素子を封止するための樹脂シートであって、厚み方向に直交する面方向に延びる略板形状（フィルム形状）を有する。封止用樹脂シートは、熱硬化性樹脂（後述）を含有する。
　＜封止用樹脂シートの温度依存性＞
　下記の条件に基づく温度分散の動的粘弾性測定［１］で、封止用樹脂シートの複素粘度η*を評価し、複素粘度η*の比が、下記の通りである。
温度 ：５０℃～１５０℃
周波数 ：１Ｈｚ
昇温速度 ：１０℃／分
モード ：せん断
　５０℃における複素粘度η* at 50℃に対する、８０℃～１２０℃における最低複素粘度η* MIN at 80 to 120℃の比（η* MIN at 80 to 120℃／η* at 50℃）の下限が、０．１７０であり、好ましくは、０．２００、より好ましくは、０．２５０、さらに好ましくは、０．３００、とりわけ好ましくは、０．３５０、最も好ましくは、０．４００である。また、最低複素粘度η* MIN at 80 to 120℃の比（η* MIN at 80 to 120℃／η* at 50℃）の上限は、例えば、１．０００、また、０．９５０である。
　上記した「５０℃における複素粘度η* at 50℃」における温度５０℃は、封止用樹脂シートをプレスして素子を封止するときの温度（封止温度）またはその近傍の温度に相当する。
　また、上記した「８０℃～１２０℃における最低複素粘度η* MIN at 80 to 120℃」における温度８０℃～１２０℃は、上記したプレスにより形成された封止体を加熱するときの温度（硬化温度）またはその近傍の温度に相当する。
　５０℃における複素粘度η* at 50℃の下限が、例えば、１，０００Ｐａ・ｓ、好ましくは、５，０００Ｐａ・ｓである。５０℃における複素粘度η* at 50℃の上限が、例えば、３，０００，０００Ｐａ・ｓ、好ましくは、１，０００，０００Ｐａ・ｓである。
　８０℃～１２０℃における最低複素粘度η* MIN at 80 to 120℃の下限が、例えば、５００Ｐａ・ｓ、好ましくは、１，０００Ｐａ・ｓである。８０℃～１２０℃における最低複素粘度η* MIN at 80 to 120℃の上限が、例えば、８００，０００Ｐａ・ｓ、好ましくは、５００，０００Ｐａ・ｓである。
　温度分散の動的粘弾性測定［１］では、同じ封止用樹脂シートを複数、厚み方向に積層し、円板形状に外形加工して、サンプルシートを作製する。このサンプルシートをレオメータ(粘弾性測定装置）で上記した複素粘度η*を測定する。
　温度分散の動的粘弾性測定［１］は、封止用樹脂シートの温度依存性を評価する測定であって、具体的には、加熱時の封止用樹脂シートの複素粘度低下の程度を評価する測定である。
　温度分散の動的粘弾性測定［１］では、図４に示すように、複素粘度η*－温度曲線が得られる。この曲線は、昇温に従って、複素粘度η*が低下し、一旦、極小（最低複素粘度η* MIN）を示した後、さらなる昇温によって、複素粘度が上昇する。複素粘度低下の程度（図４における矢印の長さ）は、上記した極小における複素粘度低下で評価される。
　一実施形態では、加熱時の封止用樹脂シートの複素粘度低下の程度は、小さいことが好適であり、また、複素粘度η*の絶対値が大きいことが好適である。
　具体的には、実施例１と記載された実線は、比較例２と記載された破線に比べて、極小における複素粘度低下の程度が小さく、そのため、加熱時の硬化体の進入量を抑制できる。一方、比較例２は、極小における複素粘度の低下の程度が大きいので、加熱時の硬化体の進入量が増大してしまう。
　そうすると、最低複素粘度η* MIN at 80 to 120℃の比（η* MIN at 80 to 120℃／η* at 50℃）が上記した下限に満たないと、封止用樹脂シートを素子に配置して、プレスにより封止体を形成し、これを加熱して硬化体を形成するときに、素子および基板間への硬化体の進入を十分に低減できない。
　また、この温度分散の動的粘弾性測定［１］では、５０℃～１５０℃の温度範囲における第２最低複素粘度η* MIN at 50 to 150℃に対応する温度Ｔの下限が、例えば、８０℃、好ましくは、８５℃、より好ましくは、９０℃、さらに好ましくは、９５℃、とりわけ好ましくは、１００℃である。また、第２最低複素粘度η* MIN at 50 to 150℃に対応する温度Ｔの上限が、例えば、１２０℃、好ましくは、１１５℃、より好ましくは、１１０℃、さらに好ましくは、１０５℃である。
　第２最低複素粘度η* MIN at 50 to 150℃に対応する温度Ｔが上記した下限以上であれば、常温ではシート形状を維持し、加熱時に封止用樹脂シートを十分に流動させることができる。第２最低複素粘度η* MIN at 50 to 150℃に対応する温度Ｔが上記した上限以下であれば、封止用樹脂シートの硬化速度が遅くならず、製造工程の時間（タクトタイム）を短縮できる。
　とりわけ、第２最低複素粘度η* MIN at 50 to 150℃に対応する温度Ｔが８０℃～１２０℃の範囲にある場合には、この温度Ｔが、８０℃～１２０℃における最低複素粘度η* MIN at 80 to 120℃に対応する温度と同一となる。つまり、第２最低複素粘度η* MIN at 50 to 150℃と、上記した８０℃～１２０℃における最低複素粘度η* MIN at 80 to 120℃とが、同一である。
　これにより、実使用時に、封止用樹脂シートを十分に流動させることができ、また、封止用樹脂シートの硬化速度が遅くならず、製造工程の時間（タクトタイム）を短縮できる。
　一方、第２最低複素粘度η* MIN at 50 to 150℃に対応する温度Ｔが、図４の１点破線で示すように、８０℃未満であれば、実使用時における封止用樹脂シートの硬化速度が速すぎて、封止用樹脂シートを十分に流動させることができない場合がある。
　他方、第２最低複素粘度η* MIN at 50 to 150℃に対応する温度Ｔが、図４の２点破線で示すように、１２０℃超過であれば、封止用樹脂シートの硬化速度が遅くなり、製造工程の時間（タクトタイム）を短縮できない場合がある。
　さらに、上記した温度Ｔにおける貯蔵せん断弾性率Ｇ’に対する、同じ温度Ｔにおける損失せん断弾性率Ｇ’’の比（Ｇ’’／Ｇ’）の上限は、例えば、０．６、好ましくは、０．５、より好ましくは、０．４５、さらに好ましくは、０．４、とりわけ好ましくは、０．３５である。比（Ｇ’’／Ｇ’）の下限は、例えば、０．０１、好ましくは、０．１、より好ましくは、０．１５である。
　貯蔵せん断弾性率Ｇ’（弾性項）に対する損失せん断弾性率Ｇ’’（粘性項）の比（Ｇ’’／Ｇ’）が上記した上限以下であれば、弾性項に対して粘性項が所定比以下となるため、硬化温度Ｔまたはその近傍温度において、硬化体の進入量を可及的に抑制することができる。
　＜封止用樹脂シートの周波数依存性＞
　また、下記の条件に基づく周波数分散の動的粘弾性測定［２］で、封止用樹脂シートの複素粘度Η*を評価し、複素粘度Η*の比が、下記の通りである。
温度 ：９０℃
周波数 ：０．０１Ｈｚ～１０Ｈｚ
モード ：せん断
　周波数０．０１Ｈｚにおける複素粘度Η* at ０．０１Ｈｚに対する、周波数１０Ｈｚの複素粘度Η* at １０Ｈｚの比（Η* at 10Hz／Η* at 0.01Hz）の上限は、例えば、０．００２０、好ましくは、０．００１９、より好ましくは、０．００１７、さらに好ましくは、０．００１５である。周波数１０Ｈｚの複素粘度Η* at １０Ｈｚの比（Η* at 10Hz／Η* at 0.01Hz）の下限は、例えば、０．０００１、好ましくは、０．０００５、より好ましくは、０．００１２である。
　周波数０．０１Ｈｚにおける複素粘度Η* at ０．０１Ｈｚの下限が、例えば、１００，０００Ｐａ・ｓ、好ましくは、２００，０００Ｐａ・ｓである。周波数０．０１Ｈｚにおける複素粘度Η* at ０．０１Ｈｚの上限が、例えば、５０，０００，０００Ｐａ・ｓ、好ましくは、２０，０００，０００Ｐａ・ｓである。
　周波数１０Ｈｚの複素粘度Η* at １０Ｈｚの下限が、例えば、５００Ｐａ・ｓ、好ましくは、１，０００Ｐａ・ｓである。周波数１０Ｈｚの複素粘度Η* at １０Ｈｚの上限が、例えば、５００，０００Ｐａ・ｓ、好ましくは、１００，０００Ｐａ・ｓである。
　周波数分散の動的粘弾性測定［２］では、同じ封止用樹脂シートを複数、厚み方向に積層し、円板形状に外形加工して、サンプルシートを作製する。このサンプルシートをレオメータ(粘弾性測定装置）で上記した複素粘度Η*を測定する。
　周波数分散の動的粘弾性測定［２］は、封止用樹脂シートの周波数依存性を評価する測定であって、具体的には、９０℃の封止用樹脂シートにかかるせん断応力増大時の、封止用樹脂シートの複素粘度低下の程度を評価する測定である。
　なお、９０℃は、封止用樹脂シートの周波数依存性を評価するための設定温度であり、具体的には、封止用樹脂シートから封止体を形成するときのプレス温度を想定している。
　具体的には、周波数分散の動的粘弾性測定［２］は、封止用樹脂シートの周波数依存性を評価する測定であって、具体的には、せん断（プレス）（封止）時の封止用樹脂シートの複素粘度低下の程度を評価する測定である。
　周波数分散の動的粘弾性測定［２］では、図５に示すように、複素粘度Η*－周波数曲線が得られる。この曲線は、周波数が増大するにつれて、複素粘度Η*が低下する。
　そして、周波数０．０１Ｈｚにおける複素粘度Η* at ０．０１Ｈｚは、封止用樹脂シートにせん断応力が実質的にまだ付与されていないときの複素粘度である。一方、周波数１０Ｈｚの複素粘度Η* at １０Ｈｚは、封止用樹脂シートにせん断応力（例えば、高いせん断応力）（具体的には、プレス）が付与されたときの複素粘度である。
　せん断応力付与時の封止用樹脂シートの複素粘度低下の程度（図５の矢印の長さ）は、大きいことが好適である。つまり、この一実施形態では、比（Η* at 10Hz／Η* at 0.01Hz）が、小さいことが好ましい。
　比（Η* at 10Hz／Η* at 0.01Hz）が上記した上限以下であれば、封止用樹脂シートを素子に配置して、封止用樹脂シートをプレスするときに、封止用樹脂シートにかかるせん断に基づいて、複素粘度が十分に下がる。そのため、素子および基板間の隙間の周端部を確実に封止することができる。また、加熱硬化時のせん断応力が付与されていない状態では、封止用樹脂シートの流動を低減できる。
　図１Ｃに示すように、さらに、素子が面方向に互いに間隔を隔てて複数配置される場合に、封止用樹脂シートをプレスするときに、封止用樹脂シートにかかるせん断に基づいて、複素粘度が十分に下がるため、複数の素子間に封止用樹脂シートが進入して、複数の素子の周側面を確実に被覆することができる。
　＜封止用樹脂シートの材料（組成）＞
　この封止用樹脂シートは、上記したように、熱硬化性樹脂を含有する。具体的には、封止用樹脂シートの材料は、熱硬化性樹脂を含有する熱硬化性樹脂組成物である。
　熱硬化性樹脂としては、例えば、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂、ウレタン樹脂、ポリイミド樹脂、尿素樹脂、メラミン樹脂、不飽和ポリエステル樹脂などが挙げられる。これらは、単独または２種以上併用することができる。
　熱硬化性樹脂として、好ましくは、エポキシ樹脂が挙げられる。なお、エポキシ樹脂は、主剤、硬化剤および硬化促進剤を含有するエポキシ樹脂組成物として調製される。
　主剤としては、例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、変性ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、変性ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂などの２官能エポキシ樹脂、例えば、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、トリスヒドロキシフェニルメタン型エポキシ樹脂、テトラフェニロールエタン型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂などの３官能以上の多官能エポキシ樹脂などが挙げられる。これら主剤は、単独で使用または２種以上を併用することができる。主剤として、好ましくは、２官能エポキシ樹脂、より好ましくは、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂が挙げられる。
　主剤のエポキシ当量の下限は、例えば、１０ｇ／ｅｑ．、好ましくは、１００ｇ／ｅｑ．である。主剤のエポキシ当量の上限は、例えば、３００ｇ／ｅｑ．、好ましくは、２５０ｇ／ｅｑ．である。
　主剤の軟化点の下限は、例えば、５０℃、好ましくは、７０℃、より好ましくは、７２℃、さらに好ましくは、７５℃である。主剤の軟化点の上限は、例えば、１３０℃、好ましくは、１１０℃、より好ましくは、９０℃である。
　主剤の軟化点が上記した下限以上であれば、図１Ｃに示す工程において、封止用樹脂シート１が流動できる。従って、図１Ｃに示す工程の時間短縮、および、図２Ｃに示す工程における封止用樹脂シート１の厚み方向一方面を平坦にできる。
　熱硬化性樹脂組成物における主剤の割合の下限は、例えば、１質量％、好ましくは、３質量％、より好ましくは、１０質量％である。熱硬化性樹脂組成物における主剤の割合の上限は、例えば、３０質量％、好ましくは、１５質量％、より好ましくは、１２．５質量％である。エポキシ樹脂組成物における主剤の割合の下限は、例えば、３０質量％、好ましくは、５０質量％である。エポキシ樹脂組成物における主剤の割合の上限は、例えば、８０質量％、好ましくは、７０質量％である。
　硬化剤は、加熱によって、上記した主剤を硬化させる潜在性硬化剤である。硬化剤としては、例えば、フェノールノボラック樹脂などのフェノール樹脂が挙げられる。硬化剤がフェノール樹脂であれば、フェノール樹脂が主剤とともに、それらの硬化体が、高い耐熱性と高い耐薬品性とを有する。従って、硬化体は、封止信頼性に優れる。
　硬化剤の割合は、下記の当量比となるように設定される。具体的には、主剤中のエポキシ基１当量に対する、フェノール樹脂中の水酸基の合計の下限が、例えば、０．７当量、好ましくは、０．９当量である。主剤中のエポキシ基１当量に対する、フェノール樹脂中の水酸基の合計の上限が、例えば、１．５当量、好ましくは、１．２当量である。具体的には、主剤１００質量部に対する硬化剤の含有部数の下限は、例えば、２０質量部、好ましくは、４０質量部である。主剤１００質量部に対する硬化剤の含有部数の上限は、例えば、８０質量部、好ましくは、６０質量部である。
　硬化促進剤は、加熱によって、主剤の硬化を促進する触媒（熱硬化触媒）である。硬化促進剤としては、例えば、有機リン系化合物、例えば、２－フェニル－４，５－ジヒドロキシメチルイミダゾール（２ＰＨＺ－ＰＷ）などのイミダゾール化合物などが挙げられる。好ましくは、イミダゾール化合物が挙げられる。主剤１００質量部に対する硬化促進剤の含有部数の下限は、例えば、０．０５質量部である。主剤１００質量部に対する硬化促進剤の含有部数の上限は、例えば、５質量部である。
　熱硬化性樹脂組成物（封止用樹脂シート）におけるエポキシ樹脂組成物の含有割合の下限は、例えば、５質量％、好ましくは、１５質量％、より好ましくは、１７質量％である。熱硬化性樹脂組成物（封止用樹脂シート）におけるエポキシ樹脂組成物の含有割合の上限は、例えば、３０質量％、好ましくは、２５質量％、より好ましくは、２０質量％、さらに好ましくは、１８質量％である。
　また、封止用樹脂シートの材料は、好ましくは、層状ケイ酸塩化合物をさらに含有する。封止用樹脂シートの材料は、好ましくは、熱硬化性樹脂および層状ケイ酸塩化合物を含有する熱硬化性樹脂組成物である。
　層状ケイ酸塩化合物は、熱硬化性樹脂組成物（封止用樹脂シート）において、熱硬化性樹脂に対して分散されている。また、層状ケイ酸塩化合物は、封止用樹脂シートから封止体および硬化体（後述）を形成するときの流動調整剤である。具体的には、封止用樹脂シートを加熱して硬化体を形成するときに、硬化体の流動性を低減する、硬化時流動低減剤である。
　層状ケイ酸塩化合物は、例えば、二次元（面方向に）に広がった層が、厚み方向に積み重なった構造（三次元構造）を有するケイ酸塩であって、フィロケイ酸塩と呼称される。
　具体的には、層状ケイ酸塩化合物としては、例えば、モンモリロナイト、バイデライト、ノントロナイト、サポナイト、ヘクトライト、ソーコナイト、スチーブンサイトなどのスメクタイト、例えば、カオリナイト、例えば、ハロイサイト、例えば、タルク、例えば、マイカなどが挙げられる。層状ケイ酸塩化合物として、好ましくは、熱硬化性樹脂との混合性を向上させる観点から、スメクタイトが挙げられ、より好ましくは、モンモリロナイトが挙げられる。
　層状ケイ酸塩化合物は、表面が変性されていない未変性物であってもよく、また、表面が有機成分により変性された変性物でもよい。好ましくは、熱硬化性樹脂との優れた親和性を得る観点から、層状ケイ酸塩化合物は、表面が有機成分により変性されている。具体的には、層状ケイ酸塩化合物として、表面が有機成分で変性された有機化スメクタイト、さらに好ましくは、表面が有機成分で変性された有機化ベントナイトが挙げられる。
　有機成分として、アンモニウム、イミダゾリウム、ピリジニウム、フォスフォニウムなどの有機カチオン（オニウムイオン）が挙げられる。
　アンモニウムとしては、例えば、ジメチルジステアリルアンモニウム、ジステアリルアンモニウム、オクタデシルアンモニウム、ヘキシルアンモニウム、オクチルアンモニウム、２－ヘキシルアンモニウム、ドデシルアンモニウム、トリオクチルアンモニウムなどが挙げられる。イミダゾリウムとしては、例えば、メチルステアリルイミダゾリウム、ジステアリルイミダゾリウム、メチルヘキシルイミダゾリウム、ジヘキシルイミダゾリウム、メチルオクチルイミダゾリウム、ジオクチルイミダゾリウム、メチルドデシルイミダゾリウム、ジドデシルイミダゾリウムなどが挙げられる。ピリジニウムとしては、例えば、ステアリルピリジニウム、ヘキシルピリジニウム、オクチルピリジニウム、ドデシルピリジニウムなどが挙げられる。フォスフォニウムとしては、例えば、ジメチルジステアリルフォスフォニウム、ジステアリルフォスフォニウム、オクタデシルフォスフォニウム、ヘキシルフォスフォニウム、オクチルフォスフォニウム、２－ヘキシルフォスフォニウム、ドデシルフォスフォニウム、トリオクチルフォスフォニウムなどが挙げられる。有機カチオンは、単独使用または２種以上併用することができる。好ましくは、アンモニウム、より好ましくは、ジメチルジステアリルアンモニウムが挙げられる。
　有機化層状ケイ酸塩化合物として、好ましくは、表面がアンモニウムで変性された有機化スメクタイト、より好ましくは、表面がジメチルジステアリルアンモニウムで変性された有機化ベントナイトが挙げられる。
　層状ケイ酸塩化合物の平均粒子径の下限は、例えば、１ｎｍ、好ましくは、５ｎｍ、より好ましくは、１０ｎｍである。層状ケイ酸塩化合物の平均粒子径の上限は、例えば、１００μｍ、好ましくは、５０μｍ、より好ましくは、１０μｍである。なお、層状ケイ酸塩化合物の平均粒子径は、例えば、レーザー散乱法における粒度分布測定法によって求められた粒度分布に基づいて、Ｄ５０値（累積５０％メジアン径）として求められる。
　層状ケイ酸塩化合物としては、市販品を用いることができる。例えば、有機化ベントナイトの市販品として、エスベンシリーズ（ホージュン社製）などが用いられる。
　熱硬化性樹脂組成物（封止用樹脂シート）における層状ケイ酸塩化合物の含有割合の下限は、例えば、２質量％、好ましくは、３質量％で、より好ましくは、３．５質量％、さらに好ましくは、４質量％、とりわけ好ましくは、４．５質量％である。熱硬化性樹脂組成物（封止用樹脂シート）における層状ケイ酸塩化合物の含有割合の上限は、例えば、２５質量％、好ましくは、１０質量％、より好ましくは、９質量％、さらに好ましくは、７質量％、とりわけ好ましくは、６質量％である。
　層状ケイ酸塩化合物の含有割合が上記した下限以上であれば、封止用樹脂シートにおける５０℃における複素粘度η* at 50℃に対する、最低複素粘度η* MIN at 80 to 120℃の比（η* MIN at 80 to 120℃／η* at 50℃）を上記した下限以上に設定することができる。
　層状ケイ酸塩化合物の含有割合が上記した上限以下であれば、素子の側端縁より外側に形成される空間（空隙）を小さくでき、あるいは、上記した空隙の形成を抑制できる。
　また、熱硬化樹脂組成物は、層状ケイ酸塩化合物以外の無機フィラーをさらに含有することができる。
　無機フィラーとしては、例えば、オルトケイ酸塩、ソロケイ酸塩、イノケイ酸塩などの層状ケイ酸塩化合物以外のケイ酸塩化合物、例えば、石英（ケイ酸）、シリカ（無水ケイ酸）、窒化ケイ素などのケイ素化合物（層状ケイ酸塩化合物以外のケイ素化合物）などが挙げられる。また、無機フィラーとして、例えば、アルミナ、窒化アルミニウム、窒化ホウ素なども挙げられる。これらは、単独使用または２種以上併用することができる。好ましくは、層状ケイ酸塩化合物以外のケイ素化合物、より好ましくは、シリカが挙げられる。
　無機フィラーの形状は、特に限定されず、例えば、略球形状、略板形状、略針形状、不定形状などが挙げられる。好ましくは、略球形状が挙げられる。
　無機フィラーの最大長さの平均値（略球形状であれば、平均粒子径。同様。）の上限は、例えば、５０μｍ、好ましくは、２０μｍ、より好ましくは、１０μｍである。無機フィラーの最大長さの平均値の下限は、また、例えば、０．１μｍ、好ましくは、０．５μｍである。なお、無機フィラーの平均粒子径は、例えば、レーザー散乱法における粒度分布測定法によって求められた粒度分布に基づいて、Ｄ５０値（累積５０％メジアン径）として求められる。
　また、無機フィラーは、第１フィラーと、第１フィラーの最大長さの平均値より小さい最大長さの平均値を有する第２フィラーとを含むことができる。
　第１フィラーの最大長さの平均値の下限は、例えば、１μｍ、好ましくは、３μｍである。第１フィラーの最大長さの平均値の上限は、例えば、５０μｍ、好ましくは、３０μｍである。
　第２フィラーの最大長さの平均値の上限は、例えば、０．９μｍ、好ましくは、０．８μｍである。第２フィラーの最大長さの平均値の下限は、例えば、０．０１μｍ、好ましくは、０．１μｍである。
　第１フィラーの最大長さの平均値の、第２フィラーの最大長さの平均値に対する比の下限は、例えば、２、好ましくは、５である。第１フィラーの最大長さの平均値の、第２フィラーの最大長さの平均値に対する比の上限は、例えば、５０、好ましくは、２０である。
　第１フィラーおよび第２フィラーの材料は、ともに同一あるいは相異っていてもよい。
　さらに、無機フィラーは、その表面が、部分的あるいは全体的に、シランカップリング剤などで表面処理されていてもよい。
　熱硬化性樹脂組成物（封止用樹脂シート）における無機フィラーの含有割合の下限は、例えば、５０質量％、好ましくは、５５質量％、より好ましくは、６０質量％、さらに好ましくは、６５質量％である。熱硬化性樹脂組成物（封止用樹脂シート）における無機フィラーの含有割合の上限は、例えば、９０質量％、好ましくは、８５質量％、より好ましくは、８０質量％、さらに好ましくは、７５質量％である。
　なお、無機フィラー１００質量部に対する層状ケイ酸塩化合物の含有部数の下限は、例えば、１質量部、好ましくは、２質量部、より好ましくは、３質量部、さらに好ましくは、５質量部である。無機フィラー１００質量部に対する層状ケイ酸塩化合物の含有部数の上限は、例えば、２５質量部、好ましくは、２０質量部、より好ましくは、１５質量部、さらに好ましくは、１０質量部である。
　無機フィラーの含有割合および／または含有部数が上記した下限以上であれば、図１Ｃに示す工程における封止用樹脂シート１が流動できる。
　無機フィラーが第１フィラーと第２フィラーとを含む場合には、熱硬化性樹脂組成物（封止用樹脂シート）における第１フィラーの含有割合の下限は、熱硬化性樹脂組成物中、例えば、３０質量％、好ましくは、４０質量％である。熱硬化性樹脂組成物（封止用樹脂シート）における第１フィラーの含有割合の上限は、熱硬化性樹脂組成物中、例えば、６０質量％、好ましくは、５０質量％である。第１フィラー１００質量部に対する第２フィラーの含有部数の下限は、例えば、３０質量部、好ましくは、４０質量部、より好ましくは、５０質量部である。第１フィラー１００質量部に対する第２フィラーの含有部数の上限は、例えば、７０質量部、好ましくは、６０質量部、より好ましくは、５５質量部である。
　なお、熱硬化性樹脂組成物には、例えば、熱可塑性樹脂、顔料、シランカップリング剤、その他の添加剤を添加することができる。
　熱可塑性樹脂としては、例えば、天然ゴム、ブチルゴム、イソプレンゴム、クロロプレンゴム、エチレン－酢酸ビニル共重合体、エチレン－アクリル酸共重合体、エチレン－アクリル酸エステル共重合体、ポリブタジエン樹脂、ポリカーボネート樹脂、熱可塑性ポリイミド樹脂、ポリアミド樹脂（６－ナイロンや６，６－ナイロンなど）、フェノキシ樹脂、アクリル樹脂、飽和ポリエステル樹脂（ＰＥＴなど）、ポリアミドイミド樹脂、フッ素樹脂、スチレン－イソブチレン－スチレンブロック共重合体などが挙げられる。これら熱可塑性樹脂は、単独使用または２種以上併用することができる。
　熱可塑性樹脂として、好ましくは、熱硬化性樹脂との分散性を向上させる観点から、アクリル樹脂が挙げられる。
　アクリル樹脂としては、例えば、直鎖または分岐のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸アルキルエステルと、その他のモノマー（共重合性モノマー）とを含むモノマー成分を重合してなる、カルボキシル基含有（メタ）アクリル酸エステルコポリマー（好ましくは、カルボキシル基含有アクリル酸エステルコポリマー）などが挙げられる。
　アルキル基としては、例えば、メチル、エチル、プロピル、イソプロピル、ｎ－ブチル、ｔ－ブチル、イソブチル、ペンチル、ヘキシルなどの炭素数１～６のアルキル基などが挙げられる。
　その他のモノマーとしては、例えば、アクリル酸、メタクリル酸、カルボキシエチルアクリレート、カルボキシペンチルアクリレート、イタコン酸、マレイン酸、フマール酸、クロトン酸などのカルボキシル基含有モノマーなどが挙げられる。
　熱可塑性樹脂の重量平均分子量の下限は、例えば、１０万、好ましくは、３０万である。熱可塑性樹脂の重量平均分子量の上限は、例えば、１００万、好ましくは、９０万である。なお、重量平均分子量は、ゲル浸透クロマトフラフィー（ＧＰＣ）により、標準ポリスチレン換算値に基づいて測定される。
　熱可塑性樹脂の割合（固形分割合）は、熱硬化性樹脂の熱硬化を阻害しないように調整される。具体的には、熱硬化性樹脂組成物における熱可塑性樹脂の割合（固形分割合）の下限は、例えば、１質量％、好ましくは、２質量％である。熱硬化性樹脂組成物における熱可塑性樹脂の割合（固形分割合）の上限は、例えば、１０質量％、好ましくは、５質量％である。
　なお、熱可塑性樹脂は、適宜の溶媒で希釈されて調製されていてもよい。
　顔料としては、例えば、カーボンブラックなどの黒色顔料が挙げられる。顔料の粒子径の下限は、例えば、０．００１μｍである。顔料の粒子径の上限は、例えば、１μｍである。熱硬化性樹脂組成物に対する顔料の割合の下限は、例えば、０．１質量％である。顔料の粒子径は、顔料を電子顕微鏡で観察して求めた算術平均径である。熱硬化性樹脂組成物に対する顔料の割合の上限は、例えば、２質量％である。
　シランカップリング剤としては、例えば、エポキシ基を含有するシランカップリング剤が挙げられる。エポキシ基を含有するシランカップリング剤としては、例えば、３－グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラン、３－グリシドキシプロピルメチルジエトキシシランなどの３－グリシドキシジアルキルジアルコキシシラン、例えば、３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３－グリシドキシプロピルトリエトキシシランなどの３－グリシドキシアルキルトリアルコキシシランが挙げられる。好ましくは、３－グリシドキシアルキルトリアルコキシシランが挙げられる。熱硬化性樹脂組成物におけるシランカップリング剤の含有割合の下限は、例えば、０．１質量％、好ましくは、１質量％である。熱硬化性樹脂組成物におけるシランカップリング剤の含有割合の上限は、例えば、１０質量％、好ましくは、５質量％である。
　この封止用樹脂シートを得るには、上記した各成分を上記した割合で配合して、熱硬化性樹脂組成物を調製する。
　また、必要により、溶媒（メチルエチルケトンなどのケトン系など）をさらに配合して、ワニスを調製する。その後、ワニスを、図示しない剥離シートに塗布し、その後、加熱により乾燥させて、シート形状を有する封止用樹脂シートを製造する。一方、ワニスを調製せず、混練押出によって、熱硬化性樹脂組成物から封止用樹脂シートを形成することもできる。
　なお、形成される封止用樹脂シートは、Ｂステージ（半硬化状態）であって、具体的には、Ｃステージ前の状態である。つまり、完全硬化前の状態である。封止用樹脂シートは、上記した乾燥における加熱や、押出混練における加熱によって、Ａステージの熱硬化性樹脂組成物から、Ｂステージシートに形成される。
　封止用樹脂シートの厚みの下限は、例えば、１０μｍ、好ましくは、２５μｍ、より好ましくは、５０μｍである。封止用樹脂シートの厚みの上限は、例えば、３０００μｍ、好ましくは、１０００μｍ、より好ましくは、５００μｍ、さらに好ましくは、３００μｍ、とりわけ好ましくは、１００μｍである。
　＜封止用多層樹脂シート＞
　封止用樹脂シートは、封止用多層樹脂シートに、第２封止用樹脂シートとともに備えられてもよい。
　封止用多層樹脂シートは、封止用樹脂シートと、第２封止用樹脂シートとを厚み方向一方側に順に備える。具体的には、封止用多層樹脂シートは、封止用樹脂シートと、その厚み方向一方面全面に配置される第２封止用樹脂シートとを備える。好ましくは、封止用多層樹脂シートは、封止用樹脂シートと、第２封止用樹脂シートとのみを備える。
　第２封止用樹脂シートの材料は、例えば、封止用樹脂シートの材料（熱硬化性樹脂組成物）と同様であり、好ましくは、層状ケイ酸塩化合物を含有しない、あるいは、低濃度（例えば、１質量％以下）で含有する以外は、封止用樹脂シートの材料（熱硬化性樹脂組成物）と同様である。
　温度分散の動的粘弾性測定［１］、および／または、周波数分散の動的粘弾性測定［２］で評価される第２封止用樹脂シートの複素粘度等（η*、Η*など）は、特に限定されず、封止用多層樹脂シートの用途および目的に応じて適宜設定される。
　第２封止用樹脂シートの厚みの下限は、例えば、２５μｍ、好ましくは、５０μｍ、より好ましくは、１００μｍ、さらに好ましくは、１５０μｍである。第２封止用樹脂シートの厚みの上限は、例えば、１０００μｍ、好ましくは、５００μｍ、より好ましくは、３００μｍである。
　封止用多層樹脂シートは、封止用樹脂シートと第２封止用樹脂シートとを貼り合わせることにより、準備される。
　＜電子素子パッケージの製造＞
　封止用樹脂シートによって、素子の一例としての電子素子を封止して、電子素子パッケージを製造する方法を、図１Ａ～図１Ｄを参照して説明する。
　　（封止用樹脂シートを用いる例）
　この方法では、図１Ａに示すように、まず、封止用樹脂シート１を準備する。封止用樹脂シート１は、厚み方向に互いに対向する厚み方向一方面およびおよび他方面を有する。
　別途、図１Ｂに示すように、電子素子２１を準備する。
　電子素子２１は、電子部品を含んでおり、例えば、基板２２に複数実装されている。複数の電子素子２１と、基板２２とは、素子実装基板２４に、バンプ２３とともに、備えられる。つまり、この素子実装基板２４は、複数の電子素子２１と、基板２２と、バンプ２３とを備える。
　基板２２は、面方向に延びる略平板形状を有する。基板２２の厚み方向一方面２５には、電子素子２１の電極（図示せず）と電気的に接続される端子（図示せず）が設けられている。
　複数の電子素子２１のそれぞれは、面方向に延びる略平板形状（チップ形状）を有する。複数の電子素子２１は、互いに面方向に間隔を隔てて配置されている。複数の電子素子２の厚み方向他方面２８は、基板２２の厚み方向一方面２５に平行する。複数の電子素子２１のそれぞれの厚み方向他方面２８には、電極（図示せず）が設けられている。電子素子２１の電極は、次に説明するバンプ２３を介して、基板２２の端子と電気的に接続されている。なお、電子素子２１の厚み方向他方面２８は、基板２２の厚み方向一方面２５との間に隙間（空間）２６が隔てられる。
　隣接する電子素子２１の間隔（厚み方向長さ）の下限は、例えば、５０μｍ、好ましくは、１００μｍ、より好ましくは、２００μｍである。隣接する電子素子２１の間隔の上限は、例えば、１０ｍｍ、好ましくは、５ｍｍ、より好ましくは、１ｍｍである。
　バンプ２３は、複数の電子素子２１のそれぞれの電極（図示せず）と、基板２２のそれぞれの端子とを電気的に接続する。バンプ２３は、電子素子２１の電極と、基板２２の端子の間に配置される。バンプ２３の材料としては、例えば、半田、金などの金属などが挙げられる。バンプ２３の厚みは、隙間２６の厚み（高さ）に相当する。バンプ２３の厚みは、素子実装基板２４の用途および目的に応じて適宜設定される。
　次いで、図１Ｂに示すように、封止用樹脂シート１を、複数の電子素子２１に配置する。具体的には、封止用樹脂シート１の厚み方向他方面を、複数の電子素子２１の厚み方向一方面に接触させる。
　次いで、図１Ｃに示すように、封止用樹脂シート１および素子実装基板２４を、プレスする。好ましくは、封止用樹脂シート１および素子実装基板２４を、低温で熱プレスする。
　例えば、２つの平板を備えるプレス２７により、封止用樹脂シート１および素子実装基板２４を厚み方向に挟みながら、それらをプレスする。なお、プレス２７の平板には、例えば、図示しない熱源を備えられる。
　プレス条件（圧力、時間、さらには、温度など）は、特に限定されず、複数の電子素子２１間に封止用樹脂シート１が進入できる一方、素子実装基板２４が損傷しない条件が選択される。より具体的には、プレス条件は、封止用樹脂シート１にせん断応力を十分に付与して、これにより、封止用樹脂シート１が流動して、隣接する電子素子２１間に進入し、複数の電子素子２１のそれぞれの周側面を被覆しつつ、電子素子２１と平面視で重複しない基板２２の厚み方向一方面２５に接触できるように、設定される。
　具体的には、プレス圧の下限は、例えば、０．０５ＭＰａ、好ましくは、０．１ＭＰａである。プレス圧の上限は、例えば、１０ＭＰａ、好ましくは、５ＭＰａである。プレス時間の下限は、例えば、０．３分、好ましくは、０．５分である。プレス時間の上限は、例えば、１０分、好ましくは、５分である。
　具体的には、加熱温度の下限は、例えば、４０℃、好ましくは、６０℃である。加熱温度の上限は、例えば、１００℃、好ましくは、９５℃である。
　封止用樹脂シート１のプレス（せん断応力の付与）よって、封止用樹脂シート１は、電子素子２１の外形に対応して塑性変形する。封止用樹脂シート１の厚み方向他方面は、複数の電子素子２１の厚み方向一方面および周側面に対応する形状に変形する。
　プレスによる上記した封止用樹脂シート１の変形は、封止用樹脂シート１の周波数依存性が高いことに起因する。
　なお、封止用樹脂シート１は、Ｂステージを維持しながら、塑性変形する。
　これによって、封止用樹脂シート１は、複数の電子素子２１のそれぞれの周側面を被覆しつつ、平面視において、電子素子２１と重複しない基板２２の厚み方向一方面２５に接触する。
　これによって、電子素子２１を封止する封止体３１が、封止用樹脂シート１から形成（作製）される。封止体３１の厚み方向一方面は、平坦面になる。
　その後、図１Ｄに示すように、封止体３１を加熱して、封止体３１から硬化体４１を形成する。
　具体的には、封止体３１および素子実装基板２４をプレス２７から取り出し、続いて、封止体３１および素子実装基板２４を乾燥機で、大気圧下で、加熱する。
　加熱温度（キュア温度）の下限は、例えば、１００℃、好ましくは、１２０℃である。加熱温度（キュア温度）の上限は、例えば、２００℃、好ましくは、１８０℃である。加熱時間の下限は、例えば、１０分、好ましくは、３０分である。加熱時間の上限は、例えば、１８０分、好ましくは、１２０分である。
　上記した封止体３１の加熱によって、封止体３１から、Ｃステージ化（完全硬化）した硬化体４１が形成される。硬化体４１の厚み方向一方面は、露出面である。
　なお、隙間へのわずかな進入が許容された封止体３１の端縁が、隙間２６の内部にさらにわずかに進入して、硬化体４１となることが許容されるが、その程度は、可及的に小さく抑制される。
　上記した硬化体４１の進入の抑制は、封止用樹脂シート１の温度依存性が低いことに起因する。
　そして、封止用樹脂シート１では、５０℃における複素粘度η* at 50℃に対する、８０℃～１２０℃における最低複素粘度η* MIN at 80 to 120℃の比（η* MIN at 80 to 120℃／η* at 50℃）が、０．１７０以上と高い。つまり、加熱硬化時の封止用樹脂シート１（封止体３１）の温度依存性が低い。そのため、封止用樹脂シート１を電子素子２１に配置して、プレスにより封止体３１を形成し、これを加熱して硬化体４１を形成するときに、電子素子２１および基板２２間への硬化体４１の進入を低減することができる。
　一方、周波数０．０１Ｈｚにおける複素粘度Η* at ０．０１Ｈｚに対する、周波数１０Ｈｚの複素粘度Η* at １０Ｈｚの比（Η* at 10Hz／Η* at 0.01Hz）が、０．００２０以下と低い。つまり、せん断（プレス）時の封止用樹脂シート１の周波数依存性が高い。そのため、封止用樹脂シート１を電子素子２１に配置して、封止用樹脂シート１をプレスするときに、プレスのせん断に基づいて、封止用樹脂シート１の複素粘度が十分に下がる。そのため、電子素子２１および基板２２間の隙間２６の周端部を確実に封止することができる。
　さらに、５０℃～１５０℃の温度範囲における第２最低複素粘度η* MIN at 50 to 150℃に対応する温度Ｔが、８０℃～１２０℃の範囲にあるので、実使用時に、十分に封止用樹脂シートを流動させることができ、また、封止用樹脂シートの硬化速度が遅くならず、硬化時間を従来と同程度にできる。
　さらにまた、上記した温度Ｔにおける貯蔵せん断弾性率Ｇ’に対する、同じ温度Ｔにおける損失せん断弾性率Ｇ’’の比（Ｇ’’／Ｇ’）が、０．４以下であるので、硬化温度Ｔまたはその近傍温度において、硬化体４１の進入量を可及的に抑制することができる。
　　（封止用多層樹脂シートを用いる例）
　封止用多層樹脂シート１１によって、複数の電子素子２１を封止し、続いて、硬化体４１を形成して、電子素子硬化体パッケージ５０を製造する方法を、図２Ａ～図２Ｄを参照して説明する。
　図２Ａに示すように、封止用多層樹脂シート１１を準備する。具体的には、封止用樹脂シート１と第２封止用樹脂シート１２とを貼り合わせる。
　図２Ｂに示すように、基板２２に実装される複数の電子素子２１を準備する。
　続いて、封止用樹脂シート１の厚み方向他方面が電子素子２１の厚み方向一方面に接触するように、封止用多層樹脂シート１１を電子素子２１に配置する。
　図２Ｃに示すように、その後、封止用樹脂シート１および素子実装基板２４を、プレスする。
　プレスによって、封止用樹脂シート１は、流動し、隣接する電子素子２１間に進入する。上記した封止用樹脂シート１の変形は、封止用樹脂シート１の周波数依存性が高いことに起因する。
　一方、第２封止用樹脂シート１２は、層状ケイ酸塩化合物を含有しない、あるいは、低濃度で含有することから、プレスされても、流動性が向上せず、低いままであって、隣接する電子素子２１間に進入することが抑制される。
　これにより、封止用多層樹脂シート１１から、複数の電子素子２１を封止する封止体３１が形成される。
　なお、封止用樹脂シート１が上記した下限以上の割合で無機フィラーを含有し、第２封止用樹脂シート１２が上記した下限以上の割合で無機フィラーを含有すれば、次の図２Ｃに示すプレスによって、封止用樹脂シート１と第２封止用樹脂シート１２とが、流動できる。
　このとき、封止用樹脂シート１は、電子素子２１に接触する一方、第２封止用樹脂シート１２は、封止用樹脂シート１に対して電子素子２１の反対側に位置する。つまり、封止体３１において隙間２６に面する端縁は、封止用樹脂シート１から形成される。一方、封止体３１の厚み方向一方面は、第２封止用樹脂シート１２から形成される。
　その後、図２Ｄに示すように、封止体３１を加熱して、封止体３１から硬化体４１を形成する。
　この封止用多層樹脂シート１１も、上記した封止用樹脂シート１と同じ作用効果を奏することができる。
　とりわけ、封止用樹脂シート１および第２封止用樹脂シート１２が、５０℃以上、１３０℃以下の軟化点を有するエポキシ樹脂の主剤を含有すれば、図２Ｃに示す工程において、封止用樹脂シート１および第２封止用樹脂シート１２が流動できる。従って、図２Ｃに示す工程の時間短縮、および、図２Ｃに示す工程における第２封止用樹脂シート１２の厚み方向一方面を平坦にできる。
　さらに、封止用樹脂シート１および第２封止用樹脂シート１２が、エポキシ樹脂の主剤とともにフェノール樹脂を硬化剤として含有すれば、硬化体４１が、高い耐熱性と高い耐薬品性とを有する。従って、硬化体４１は、封止信頼性に優れる。
　なお、図２Ｃに示す工程において、第２封止用樹脂シート１２は、押圧力を受けて流動化し、厚み方向一方面が平坦になる。また、図２Ｃに示す工程において、封止用多層樹脂シート１１では、上述のように、第２封止用樹脂シート１２とともに封止用樹脂シート１が、押圧力を受けて軟化流動して、電子素子２１の外形に追従して変形する。図２Ｃに示す工程では、封止用樹脂シート１が、隙間２６にわずかに進入することが許容される。
　そして、図２Ｄに示す工程では、封止用樹脂シート１は、昇温に伴う複素粘度η*の低下に基づいて、流動が抑制され、隙間２６への過度の進入が抑制される。すなわち、封止用樹脂シート１を含む封止用多層樹脂シート１１が硬化した硬化体４１では、硬化体進入長さＹを低減できる。
　　変形例
　以下の各変形例において、上記した一実施形態と同様の部材および工程については、同一の参照符号を付し、その詳細な説明を省略する。また、各変形例は、特記する以外、一実施形態と同様の作用効果を奏することができる。さらに、一実施形態およびその変形例を適宜組み合わせることができる。
　封止用多層樹脂シート１１における第２封止用樹脂シート１２は、多層であってもよい。
　素子の一例として、基板２２の厚み方向一方面２５に対して隙間２６を隔てて配置される電子素子２１を挙げ、これを封止用樹脂シート１で封止したが、例えば、図示しないが、基板２２の厚み方向一方面２５に接触する電子素子２１を挙げることができ、これを封止用樹脂シート１で封止することができる。
　また、素子の一例として、電子素子２１を挙げたが、半導体素子を挙げることもできる。
　また、周波数分散の動的粘弾性測定［２］で求められる比（Η* at 10Hz／Η* at 0.01Hz）が、０．００２０以下である一方、温度分散の動的粘弾性測定［１］で求められる比（η* MIN at 80 to 120℃／η* at 50℃）が、０．１７０未満である封止用樹脂シートを含む。
　以下に調製例、比較調製例、実施例および比較例を示し、本発明をさらに具体的に説明する。なお、本発明は、何ら調製例、比較調製例、実施例および比較例に限定されない。
また、以下の記載において用いられる配合割合（含有割合）、物性値、パラメータなどの具体的数値は、上記の「発明を実施するための形態」において記載されている、それらに対応する配合割合（含有割合）、物性値、パラメータなど該当記載の上限（「以下」、「未満」として定義されている数値）または下限（「以上」、「超過」として定義されている数値）に代替することができる。
　調製例および比較調製例で使用した各成分を以下に示す。
　　層状ケイ酸塩化合物：ホージュン社製のエスベンＮＸ（表面がジメチルジステアリルアンモニウムで変性された有機化ベントナイト）
　　主剤：新日鐵化学社製のＹＳＬＶ－８０ＸＹ（ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、高分子量エポキシ樹脂、エポキシ当量２００ｇ／ｅｑ．軟化点８０℃）
　　硬化剤：群栄化学社製のＬＶＲ－８２１０ＤＬ（ノボラック型フェノール樹脂、潜在性硬化剤、水酸基当量：１０４ｇ／ｅｑ．、軟化点：６０℃）
　　硬化促進剤：四国化成工業社製の２ＰＨＺ－ＰＷ（２－フェニル－４，５－ジヒドロキシメチルイミダゾール）
　　アクリル樹脂：根上工業社製のＨＭＥ－２００６Ｍ、カルボキシル基含有のアクリル酸エステルコポリマー（アクリル系ポリマー）、重量平均分子量：６０万、ガラス転移温度（Ｔｇ）：－３５℃、固形分濃度２０質量％のメチルエチルケトン溶液
　　シランカップリング剤：信越化学社製のＫＢＭ－４０３（３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン）
　　第１フィラー：ＦＢ－８ＳＭ（球状溶融シリカ粉末（無機フィラー）、平均粒子径７．０μｍ）
　　第２フィラー：アドマテックス社製のＳＣ２２０Ｇ－ＳＭＪ（平均粒径０．５μｍ）を３－メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン（信越化学社製の製品名：ＫＢＭ－５０３）で表面処理した無機フィラー。無機フィラーの１００質量部に対して１質量部のシランカップリング剤で表面処理した無機粒子。
　　カーボンブラック：三菱化学社製の＃２０、粒子径５０ｎｍ
　　調製例１～調製例３および比較調製例１～比較調製例２
　表１に記載の配合処方に従って、熱硬化性樹脂組成物のワニスを調製した。ワニスを剥離シートの表面に塗布した後、１２０℃で、２分間乾燥させて、厚み６５μｍの封止用樹脂シート１を作製した。
　別途、厚み調整用シートとして、厚み２５μｍの封止用樹脂シート１も作製した。
　これらの封止用樹脂シート１は、いずれも、Ｂステージであった。
　　調製例４
　表２に記載の配合処方に従って、熱硬化性樹脂組成物のワニスを調製した。ワニスを剥離シートの表面に塗布した後、１２０℃で、２分間乾燥させて、厚み１９５μｍの第２封止用樹脂シート１２を作製した。第２封止用樹脂シート１２は、Ｂステージであった。
　　実施例１～実施例３および比較例１～比較例２
　表３に示すような調製例の組合せで、封止用樹脂シートと第２封止用樹脂シートとを張り合わて、厚み２６０μｍの封止用多層樹脂シートを作製した。
　　評価
　下記の物性などを評価した。その結果を表１に示す。
　Ａ．温度分散の動的粘弾性測定［１］
　下記の条件に基づく温度分散の動的粘弾性測定［１］で、各調製例および各比較調製例の封止用樹脂シートの複素粘度η*を評価した。
使用レオメータ ：ＭＡＲＳ III（回転式）、ＨＡＡＫＥ社製
温度 ：５０℃～１５０℃
周波数 ：１Ｈｚ
昇温速度 ：１０℃／分
モード ：せん断
歪み ：０．０５％
治具 ：パラレルプレート
治具間距離 ：８００μｍ
サンプル ：１５枚の厚み６５μｍの封止用樹脂シートと、１枚の厚み２５μｍの封止用樹脂シートとを、厚み方向に積層して、厚み１０００μｍとしたサンプルシートを、直径８ｍｍの円板形状に外形加工（カット）したもの。
　この温度分散の動的粘弾性測定［１］で、５０℃における複素粘度η* at 50℃と、８０℃～１２０℃における最低複素粘度η* MIN at 80 to 120℃と、５０℃～１５０℃の温度範囲における第２最低複素粘度η* MIN at 50 to 150℃に対応する温度Ｔと、損失せん断弾性率Ｇ’’／貯蔵せん断弾性率Ｇ’とを求めた。
　また、実施例１および比較例２のそれぞれの温度分散の動的粘弾性測定［１］における複素粘度η*－温度曲線を図４に示す。
　Ｂ．周波数分散の動的粘弾性測定［２］
　下記の条件に基づく周波数分散の動的粘弾性測定［２］で、各調製例および各比較調製例の封止用樹脂シートの複素粘度Η*を評価した。
使用レオメータ ：ＭＡＲＳ III（回転式）、ＨＡＡＫＥ社製
温度 ：９０℃
周波数 ：０．０１Ｈｚ～１０Ｈｚ
モード ：せん断
歪み ：０．０５％
治具 ：パラレルプレート
治具間距離 ：８００μｍ
サンプル ：１５枚の厚み６５μｍの封止用樹脂シートと、１枚の厚み２５μｍの封止用樹脂シートとを、厚み方向に積層して、厚み１０００μｍとしたサンプルシートを、直径８ｍｍの円板形状に外形加工（カット）したもの。
　続いて、周波数０．０１Ｈｚにおける複素粘度Η* at ０．０１Ｈｚに対する、周波数１０Ｈｚの複素粘度Η* at １０Ｈｚの比（Η* at 10Hz／Η* at 0.01Hz）を求めた。
　また、実施例１および比較例２の周波数分散の動的粘弾性測定［２］における複素粘度Η*－周波数曲線を図５に示す。
　（硬化体進入長さＹの測定）
　各実施例および各比較例の封止用多層樹脂シート１１に関し、図３Ａ～図３Ｄに示すように、下記のステップＡ～ステップＥを実施して、硬化体進入長さＹを測定した。
　ステップＡ：図３Ａに示すように、封止用樹脂シート１から、直径８ｍｍ、厚み１０００μｍの円板形状のサンプルシート６１を準備した。
　ステップＢ：図３Ｂに示すように、縦３ｍｍ、横３ｍｍ、厚み２００μｍのダミー素子７１が、厚み２０μｍのバンプ２３を介してガラス基板７２に実装されたダミー素子実装基板７４を準備した。
　ステップＣ：図３Ｃに示すように、サンプルシート６１によって、ダミー素子実装基板７４におけるダミー素子７１を、真空平板プレスにより、温度６５℃、圧力０．１ＭＰａ、真空度１．６ｋＰａ、プレス時間１分で封止して、サンプルシート６１から封止体３１を形成した。
　ステップＤ：図３Ｄに示すように、封止体３１を、１５０℃、大気圧下、１時間加熱により熱硬化させて、封止体３１から硬化体４１を形成した。
　ステップＥ：図３Ｄの拡大図に示すように、ダミー素子７１の側端縁７５を基準として、側端縁７５からダミー素子７１とガラス基板７２との隙間２６に硬化体４１が進入する硬化体進入長さＹを測定した。
　ダミー素子７１は、面方向に延びる略平板形状（チップ形状）を有する。
　ガラス基板７２は、面方向に延びる略平板形状を有する。厚み方向に投影したときに、バンプ２３と重複しない領域では、ダミー素子７１の厚み方向他方面と、ガラス基板７２の厚み方向一方面との間には、厚み２０μｍの隙間２６が隔てられている。
　ダミー素子実装基板７４は、上記したダミー素子７１、ガラス基板７２およびバンプ２３を備える。
　続いて、下記の基準に従って、硬化体進入長さＹを評価した。結果を表３に示す。
○：硬化体進入長さＹが、０μｍ以上、２０μｍ以下であった。
△：硬化体進入長さＹが、２０μｍ超過、３０μｍ以下、または、０μｍ未満、－５μｍ以上であった。
×：硬化体進入長さＹが、３０μｍ超過、または、－５μｍ未満であった。
　なお、評価中、「マイナス」は、ダミー素子７１の側端縁７５より外側に突出する空間（図３Ｄの太い破線参照）が形成されることを意味する。「マイナス」の絶対値が、その空間の突出長さに相当する。
　（封止化体進入長さの測定）
　各実施例および各比較例の封止用多層樹脂シート１１に関し、上記したステップＣとステップＤとの間に下記のステップＦをさらに実施して、硬化体進入長さＹを測定した。結果を表３に示す。
　　ステップＦ：ダミー素子７１の側端縁７５を基準として、側端縁７５からダミー素子２２とガラス基板７２との隙間２６に封止体３１が進入する封止体進入長さＸを測定した。
○：封止体進入長さＸが、０μｍ以上、１０μｍ以下であった。
△：封止体進入長さＸが、１０μｍ超過、２０μｍ以下、または、０μｍ未満、－５μｍ以上であった。
×：封止体進入長さＸが、２０μｍ超過、または、－５μｍ未満であった。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
　なお、上記発明は、本発明の例示の実施形態として提供したが、これは単なる例示に過ぎず、限定的に解釈してはならない。当該技術分野の当業者によって明らかな本発明の変形例は、後記請求の範囲に含まれる。
　封止用樹脂シートは、素子の封止に用いられる。
１ 封止用樹脂シート
２１ 電子素子
η* at 50℃ ５０℃における複素粘度
η* MIN at 80 to 120℃ ８０℃～１２０℃における最低複素粘度
Η* at ０．０１Ｈｚ 周波数０．０１Ｈｚにおける複素粘度
Η* at １０Ｈｚ 周波数１０Ｈｚにおける複素粘度
η* MIN at 50 to 150℃ 第２最低複素粘度
Ｔ 温度

Claims (6)

  1. 　熱硬化性樹脂を含有し、素子を封止するための封止用樹脂シートであり、
    　下記の条件に基づく温度分散の動的粘弾性測定［１］で、前記封止用樹脂シートの複素粘度η*を評価し、
    温度 ：５０℃～１５０℃
    周波数 ：１Ｈｚ
    昇温速度 ：１０℃／分
    モード ：せん断
    　５０℃における複素粘度η* at 50℃に対する、８０℃～１２０℃における最低複素粘度η* MIN at 80 to 120℃の比（η* MIN at 80 to 120℃／η* at 50℃）が、０．１７０以上であることを特徴とする、封止用樹脂シート。
  2. 　前記温度分散の動的粘弾性測定［１］において、５０℃～１５０℃の温度範囲における第２最低複素粘度η* MIN at 50 to 150℃に対応する温度Ｔが、８０℃～１２０℃の範囲にあることを特徴とする、請求項１に記載の封止用樹脂シート。
  3. 　前記温度Ｔにおける貯蔵せん断弾性率Ｇ’に対する、損失せん断弾性率Ｇ’’の比（Ｇ’’／Ｇ’）が、０．４以下であることを特徴とする、請求項２に記載の封止用樹脂シート。
  4. 　熱硬化性樹脂を含有し、素子を封止するための封止用樹脂シートであり、
    　下記の条件に基づく周波数分散の動的粘弾性測定［２］で、前記封止用樹脂シートの複素粘度Η*を評価し、
    温度 ：９０℃
    周波数 ：０．０１Ｈｚ～１０Ｈｚ
    モード ：せん断
    　周波数０．０１Ｈｚにおける複素粘度Η* at ０．０１Ｈｚに対する、周波数１０Ｈｚの複素粘度Η* at １０Ｈｚの比（Η* at 10Hz／Η* at 0.01Hz）が、０．００２０以下であることを特徴とする、封止用樹脂シート。
  5. 　前記温度分散の動的粘弾性測定［１］において、５０℃～１５０℃の温度範囲における第２最低複素粘度η* MIN at 50 to 150℃に対応する温度Ｔが、８０℃～１２０℃の範囲にあることを特徴とする、請求項４に記載の封止用樹脂シート。
  6. 　前記温度Ｔにおける貯蔵せん断弾性率Ｇ’に対する、損失せん断弾性率Ｇ’’の比（Ｇ’’／Ｇ’）が、０．４以下であることを特徴とする、請求項５に記載の封止用樹脂シート。
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