WO2021010209A1 - 封止用樹脂シート - Google Patents

封止用樹脂シート Download PDF

Info

Publication number
WO2021010209A1
WO2021010209A1 PCT/JP2020/026421 JP2020026421W WO2021010209A1 WO 2021010209 A1 WO2021010209 A1 WO 2021010209A1 JP 2020026421 W JP2020026421 W JP 2020026421W WO 2021010209 A1 WO2021010209 A1 WO 2021010209A1
Authority
WO
WIPO (PCT)
Prior art keywords
resin sheet
domain
sealing resin
sealing
maximum length
Prior art date
Application number
PCT/JP2020/026421
Other languages
English (en)
French (fr)
Inventor
智絵 飯野
康路 大原
剛志 土生
Original Assignee
日東電工株式会社
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by 日東電工株式会社 filed Critical 日東電工株式会社
Priority to JP2021532797A priority Critical patent/JPWO2021010209A1/ja
Priority to CN202080050010.XA priority patent/CN114144468A/zh
Priority to KR1020227000267A priority patent/KR20220035092A/ko
Priority to TW109123357A priority patent/TW202108677A/zh
Publication of WO2021010209A1 publication Critical patent/WO2021010209A1/ja

Links

Images

Classifications

    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08J—WORKING-UP; GENERAL PROCESSES OF COMPOUNDING; AFTER-TREATMENT NOT COVERED BY SUBCLASSES C08B, C08C, C08F, C08G or C08H
    • C08J5/00—Manufacture of articles or shaped materials containing macromolecular substances
    • C08J5/18—Manufacture of films or sheets
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08K—Use of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K7/00—Use of ingredients characterised by shape
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L101/00—Compositions of unspecified macromolecular compounds
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01L—SEMICONDUCTOR DEVICES NOT COVERED BY CLASS H10
    • H01L21/00—Processes or apparatus adapted for the manufacture or treatment of semiconductor or solid state devices or of parts thereof
    • H01L21/02—Manufacture or treatment of semiconductor devices or of parts thereof
    • H01L21/04—Manufacture or treatment of semiconductor devices or of parts thereof the devices having potential barriers, e.g. a PN junction, depletion layer or carrier concentration layer
    • H01L21/50—Assembly of semiconductor devices using processes or apparatus not provided for in a single one of the subgroups H01L21/06 - H01L21/326, e.g. sealing of a cap to a base of a container
    • H01L21/56—Encapsulations, e.g. encapsulation layers, coatings
    • H01L21/561—Batch processing
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01L—SEMICONDUCTOR DEVICES NOT COVERED BY CLASS H10
    • H01L23/00—Details of semiconductor or other solid state devices
    • H01L23/28—Encapsulations, e.g. encapsulating layers, coatings, e.g. for protection
    • H01L23/29—Encapsulations, e.g. encapsulating layers, coatings, e.g. for protection characterised by the material, e.g. carbon
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01L—SEMICONDUCTOR DEVICES NOT COVERED BY CLASS H10
    • H01L23/00—Details of semiconductor or other solid state devices
    • H01L23/28—Encapsulations, e.g. encapsulating layers, coatings, e.g. for protection
    • H01L23/29—Encapsulations, e.g. encapsulating layers, coatings, e.g. for protection characterised by the material, e.g. carbon
    • H01L23/293—Organic, e.g. plastic
    • H01L23/295—Organic, e.g. plastic containing a filler
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01L—SEMICONDUCTOR DEVICES NOT COVERED BY CLASS H10
    • H01L23/00—Details of semiconductor or other solid state devices
    • H01L23/28—Encapsulations, e.g. encapsulating layers, coatings, e.g. for protection
    • H01L23/31—Encapsulations, e.g. encapsulating layers, coatings, e.g. for protection characterised by the arrangement or shape
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01L—SEMICONDUCTOR DEVICES NOT COVERED BY CLASS H10
    • H01L23/00—Details of semiconductor or other solid state devices
    • H01L23/28—Encapsulations, e.g. encapsulating layers, coatings, e.g. for protection
    • H01L23/31—Encapsulations, e.g. encapsulating layers, coatings, e.g. for protection characterised by the arrangement or shape
    • H01L23/3107—Encapsulations, e.g. encapsulating layers, coatings, e.g. for protection characterised by the arrangement or shape the device being completely enclosed
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08J—WORKING-UP; GENERAL PROCESSES OF COMPOUNDING; AFTER-TREATMENT NOT COVERED BY SUBCLASSES C08B, C08C, C08F, C08G or C08H
    • C08J2363/00—Characterised by the use of epoxy resins; Derivatives of epoxy resins
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08J—WORKING-UP; GENERAL PROCESSES OF COMPOUNDING; AFTER-TREATMENT NOT COVERED BY SUBCLASSES C08B, C08C, C08F, C08G or C08H
    • C08J2433/00—Characterised by the use of homopolymers or copolymers of compounds having one or more unsaturated aliphatic radicals, each having only one carbon-to-carbon double bond, and only one being terminated by only one carboxyl radical, or of salts, anhydrides, esters, amides, imides, or nitriles thereof; Derivatives of such polymers
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08K—Use of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K3/00—Use of inorganic substances as compounding ingredients
    • C08K3/01—Use of inorganic substances as compounding ingredients characterized by their specific function
    • C08K3/013—Fillers, pigments or reinforcing additives
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08K—Use of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K3/00—Use of inorganic substances as compounding ingredients
    • C08K3/34—Silicon-containing compounds
    • C08K3/346—Clay
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08K—Use of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K5/00—Use of organic ingredients
    • C08K5/54—Silicon-containing compounds
    • C08K5/541—Silicon-containing compounds containing oxygen
    • C08K5/5435—Silicon-containing compounds containing oxygen containing oxygen in a ring
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08K—Use of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K7/00—Use of ingredients characterised by shape
    • C08K7/16—Solid spheres
    • C08K7/18—Solid spheres inorganic
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08K—Use of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K9/00—Use of pretreated ingredients
    • C08K9/04—Ingredients treated with organic substances
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08K—Use of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K9/00—Use of pretreated ingredients
    • C08K9/04—Ingredients treated with organic substances
    • C08K9/06—Ingredients treated with organic substances with silicon-containing compounds

Definitions

  • the present invention relates to a sealing resin sheet, specifically, a sealing resin sheet for sealing an element.
  • thermosetting resin a thermosetting resin and spherical silica
  • a sealing sheet containing a thermosetting resin and spherical silica a thermosetting resin and spherical silica
  • the thermosetting resin is heat-cured for sealing. It is known to form a cured product from a sheet (see, for example, Patent Document 1 below).
  • the semiconductor elements and electronic components provided in them are also required to be miniaturized. Along with this, it is also required to improve the dimensional accuracy at the time of curing for the resin (cured body) that protects the semiconductor element and the electronic component.
  • the sealing sheet described in Patent Document 1 contains silica having the same spherical shape, and such silica easily rolls smoothly with the flow of the thermosetting resin during heat curing, and therefore satisfies the above requirements. There is a problem that it cannot be done.
  • the present invention provides a sealing resin sheet capable of reducing the amount of the cured product entering between the element and the substrate.
  • the present invention is a sealing resin sheet for sealing an element, and has a matrix formed of a thermosetting resin and a first domain formed of a non-layered filler and dispersed in the matrix.
  • a sealing resin sheet comprising a second domain formed from a layered filler and dispersed in the matrix, the second domain having a covariance region located between the first domains.
  • the average value a of the maximum length A of the second domain and the average value b of the maximum length B of the first domain obtained by the following first to fourth steps are expressed by the following formulas.
  • the sealing resin sheet according to [1], which satisfies (1), is included.
  • First step The sealing resin sheet is included. Is TEM-observed to obtain one visual field image.
  • Second step Ten observers observe the one visual field image, and the maximum length A of the second domain, which is the largest of the second domains, and the largest of the first domains. The maximum length B of the first domain is measured.
  • Third step The average value a of the 10 observers of the maximum length A and the average value b of the 10 observers of the maximum length B are acquired.
  • Fourth step The average value a and the average value b are substituted into the equation (1).
  • the sealing according to [2], wherein the average value a of the maximum length A of the second domain is larger than the average value b of the maximum length B of the first domain. Includes resin sheet for use.
  • the present invention [4] includes the sealing resin sheet according to [2] or [3], wherein the average value a of the maximum length A of the second domain is 1 ⁇ m or more and 10 ⁇ m or less.
  • the present invention [5] includes the sealing resin sheet.
  • the second domain confirmed by the one visual field image is described in any one of [1] to [4], wherein the second domain confirmed by the one visual field image has an aspect ratio of 2 or more.
  • the present invention [6] includes the sealing resin sheet.
  • the seal according to any one of [1] to [5], wherein the first domain confirmed by the one visual field image has a substantially circular shape. Includes a resin sheet for stopping.
  • the sealing resin sheet of the present invention contains a first domain formed from a non-layered filler and a second domain formed from a layered filler, and has a covariance region in which the second domain is located between the first domains.
  • a covariance region in which the second domain is located between the first domains.
  • the sealing resin sheet of the present invention is arranged on a plurality of elements having different sizes and designs, and further on a plurality of elements connected to terminals having different sizes and designs, and heated to form a cured product. At that time, the amount of the cured product entering the gaps can be controlled to uniformly seal the plurality of elements.
  • FIG. 1 is an image processing diagram of a TEM photograph of an embodiment of the sealing resin sheet of the present invention.
  • the lower figure is a field view image
  • the upper figure is an enlarged image of a region surrounded by a square frame in the lower figure. is there.
  • FIG. 2 is an image processing diagram of a field image in which the first domain is drawn with a white line and the second domain is drawn with a black line
  • FIG. 3A to 3D are cross-sectional views of a process of manufacturing an electronic element package by sealing a plurality of electronic elements using one embodiment of the sealing resin sheet of the present invention
  • FIG. 3A shows the sealing.
  • FIG. 3B is a step of preparing an electronic element
  • FIG. 3C is a step of pressing a sealing resin sheet to form a sealing body
  • FIG. 3D is a step of heating the sealing body.
  • This is a step of forming a cured product.
  • 4A to 4D show an electronic element package in which a plurality of electronic elements are sealed by using a sealing multilayer resin sheet including the sealing resin sheet shown in FIG. 3A and the second sealing resin sheet.
  • 4A is a step of preparing a multilayer resin sheet for sealing
  • FIG. 4B is a step of preparing an electronic element
  • FIG. 4C is a step of pressing and sealing the multilayer resin sheet for sealing.
  • the step of forming the stop body, FIG. 4D is a step of heating the sealed body to form a cured body.
  • FIG. 5A to 5D are methods for measuring the penetration length of the cured product in the examples.
  • FIG. 5A is a step of preparing a multilayer resin sheet for sealing (step A)
  • FIG. 5B is an electronic element (dummy element).
  • FIG. 5C is a step of pressing a multilayer resin sheet for sealing to form a sealed body (step C)
  • FIG. 5D is a step of heating the sealed body to form a cured product. Is a step (step D) of forming.
  • FIGS. 1 to 2 are image processing diagrams of TEM photographs of the sealing resin sheet in Example 3 described later.
  • the sealing resin sheet 1 is a resin sheet for sealing an element, and has a substantially plate shape (film shape) extending in a plane direction orthogonal to the thickness direction (see FIG. 3A).
  • the sealing resin sheet 1 has a matrix region 2 and a covariance region 3. Specifically, in one field view image (described later) obtained by TEM observation of the sealing resin sheet 1, the sealing resin sheet 1 has a matrix region 2 and a covariance region 3.
  • the matrix region 2 is a region other than the covariance region 3 in the sealing resin sheet 1.
  • the matrix region 2 is composed of a matrix 4 with respect to the covariance region 3.
  • the matrix 4 is a resin matrix for forming the sealing resin sheet 1.
  • Matrix 4 is formed of thermosetting resin.
  • thermosetting resin examples include epoxy resin, silicone resin, urethane resin, polyimide resin, urea resin, melamine resin, and unsaturated polyester resin. These can be used alone or in combination of two or more.
  • thermosetting resin an epoxy resin is preferable.
  • the epoxy resin will be described in detail later in the preparation method.
  • thermosetting resin may be either before complete curing (including B stage or A stage) or after complete curing (C stage). However, in the TEM observation described later, the thermosetting resin is preferably after complete curing (C stage).
  • the covariance region 3 is a particle domain dispersed in the matrix 4.
  • the covariance region 3 includes a first domain 5 and a second domain 6 having different shapes, and each of the first domain 5 and the second domain 6 is a region in which they are dispersed (spotted).
  • the first domain 5 secures the strength of the cured product when the sealing resin sheet 1 is pressed to form a sealed body and then the sealed body is heated and cured to obtain a cured product. It is a hardened body reinforcement area for.
  • the first domain 5 is formed from a non-layered filler.
  • the shape of the non-layered filler is not particularly limited as long as it is not the shape of the layered filler of the second domain 6 described below.
  • the shape of the non-layered filler when one field image is obtained by TEM observation of the sealing resin sheet 1 and confirmed in one field image (described later) is, for example, a substantially circular shape (see FIG. 1). (Including a substantially elliptical shape), for example, a polygonal shape such as a substantially square shape or a substantially triangular shape (excluding a flat substantially quadrangular shape) and the like.
  • the shape of the non-layered filler when confirmed in one visual field image is preferably a substantially circular shape. If the shape of the non-layered filler when confirmed in one visual field image is substantially circular, the dispersibility is excellent and the flow of the sealing resin sheet can be uniformly suppressed.
  • the average value b of the maximum length B of the first domain 5 in one visual field image will be described in detail later.
  • a silicic acid compound such as quartz (silicic acid) and silica (silicic anhydride) (however, the silicate compound described later is not included)
  • aluminum compounds such as aluminum oxide (alumina) and aluminum nitride can be mentioned. These can be used alone or in combination of two or more.
  • a silicic acid compound is preferable, and silica is more preferable. That is, as the non-layered filler, a silicic acid compound filler is preferable, and a silica filler is more preferable.
  • the second domain 6 is a flow adjustment region when a sealed body and a cured body (described later) are formed from the sealing resin sheet 1. Specifically, it is a region for reducing the flow during curing for reducing the fluidity of the cured product when the sealing resin sheet 1 is heated to form a cured product. Specifically, when the sealing resin sheet 1 is pressed to form a sealing body, and then the sealing body is heated and cured, first, the fluidity of the sealing body is increased and then heating is performed. Therefore, it is also a region for improving the flow during sealing and reducing the flow during curing in order to reduce the fluidity of the cured product.
  • the second domain 6 is formed from a layered filler.
  • the layered filler is, for example, a filler having a structure (three-dimensional structure) in which layers spread in two dimensions (in the plane direction) are stacked in the thickness direction.
  • the layered filler has a shape in which a plurality of thin layers 7 are laminated in the thickness direction thereof.
  • the layered filler when the sealing resin sheet 1 is TEM-observed to obtain one visual field image and confirmed in one visual field image examples include a flat rectangular shape (plate shape) (including a shape in which a part of the peripheral edge is an arc shape).
  • the average value a (see FIG. 2) of the maximum length A of the second domain 6 will be described in detail later.
  • examples of the material for the layered filler include silicate compounds, for example, boron compounds such as boron nitride, and carbon-based substances such as carbon (graphite).
  • silicate compounds for example, boron compounds such as boron nitride, and carbon-based substances such as carbon (graphite).
  • a silicate compound is mentioned.
  • the silicate compound is called phyllosilicate.
  • examples of the silicate compound include smectites such as montmorillonite, biderite, nontronite, saponite, hectorite, saponite, and stephensite, such as kaolinite, for example, haloysite, for example, talc, for example, for example.
  • examples include mica.
  • the silicate compound is preferably smectite, and more preferably montmorillonite, from the viewpoint of improving the mixability with the thermosetting resin.
  • the layered filler may be an unmodified product whose surface is not modified, or a modified product whose surface is modified by an organic component.
  • the surface of the layered filler is modified with an organic component.
  • a silicate compound whose surface is modified with an organic component more preferably an organic smectite whose surface is modified with an organic component, and more preferably a surface modified with an organic component.
  • Organic bentonite can be mentioned.
  • organic components include organic cations (onium ions) such as ammonium, imidazolium, pyridinium, and phosphonium.
  • ammonium examples include dimethyl distearyl ammonium, disstearyl ammonium, octadecyl ammonium, hexyl ammonium, octyl ammonium, 2-hexyl ammonium, dodecyl ammonium, and trioctyl ammonium.
  • the imidazolium examples include methylstearyl imidazolium, distearyl imidazolium, methylhexyl imidazolium, dihexyl imidazolium, methyl octyl imidazolium, dioctyl imidazolium, methyl dodecyl imidazolium, and didodecyl imidazolium.
  • Examples of the pyridinium include stearyl pyridinium, hexyl pyridinium, octyl pyridinium, dodecyl pyridinium and the like.
  • Examples of phosphonium include dimethyl distearyl phosphonium, distearyl phosphonium, octadecyl phosphonium, hexyl phosphonium, octyl phosphonium, 2-hexyl phosphonium, dodecyl phosphonium, and trioctyl. Phosphonium and the like can be mentioned.
  • the organic cations can be used alone or in combination of two or more. Ammonium is preferable, and dimethyl distearyl ammonium is more preferable.
  • organic silicate compound examples include organic smectite having a surface modified with ammonium, and more preferably organic bentonite having a surface modified with dimethyl distearyl ammonium.
  • the matrix region 2 observed in this one visual field image is one continuous region (continuous phase).
  • the matrix 4 is formed as a homogeneous region. Therefore, in the above-mentioned one field image, the matrix 4 is identified as a uniform gray (substantially no difference in shade) region.
  • the covariance region 3 observed in this one visual field image is dispersed (scattered) in the matrix region 2 and observed.
  • the first domain 5 and the second domain 6 are both dispersed.
  • the first domain 5 includes a single domain 8 that exists independently and / or a chain domain 9 in which a plurality of single domains 8 are linked in one direction.
  • the chain domain 9 may be partially branched.
  • the first domain 5 includes both a single domain 8 and a chain domain 9.
  • the lower limit of the ratio of the number of chain domains 9 to the total number of single domains 8 and the number of chain domains 9 is, for example, 0.01, preferably 0.1.
  • the upper limit thereof is, for example, 0.8, preferably 0.7.
  • the second domain 6 is located between the adjacent first domains 5 in the covariance region 3. Specifically, the second domain 6 includes a second domain 6 located between a plurality of adjacent single domains 8, a second domain 6 located between the adjacent single domain 8 and a chain domain 9, and a plurality of adjacent domains. It includes a second domain 6 and the like located between the chain domains 9. Of these, the second domain 6 located between the plurality of adjacent chain domains 9 exists in the highest ratio (area ratio, etc.).
  • the average value a of the maximum length A of the second domain 6 and the average value b of the maximum length B of the first domain 5 obtained by the following first to fourth steps are, for example, the following equation (1). Satisfy.
  • First step The sealing resin sheet 1 is TEM-observed to obtain a visual field image.
  • Second step Ten observers observe one visual field image, and the maximum length A of the largest second domain in the second domain and the maximum length of the largest first domain in the first domain. Measure B and.
  • Third step The average value a of 10 observers having a maximum length A and the average value b of 10 observers having a maximum length B are acquired.
  • FIGS. 1 and 2 In the first step, one field image obtained by TEM observation is shown in FIGS. 1 and 2.
  • the maximum length A of the largest second domain among the plurality of second domains 6 is measured by each of the 10 observers.
  • the maximum length A of the second domain 6 is measured by 10 observers in consideration of the possibility that the maximum length A of the second domain 6 may be slightly deviated by the observer. As described above, it may be difficult to identify the existence of the second domain 6, and therefore, the maximum length A of the second domain 6 may vary depending on the observer. Therefore, by setting the number of observers to 10 and obtaining the average value a, the variation (error) is reduced and the measurement accuracy is improved.
  • the maximum length A10 (which may be different from A1 and A2) of the second domain 6 measured by the tenth observer is obtained, respectively.
  • the maximum length B of the first domain 5 corresponds to the maximum length B of the single domain 8.
  • the maximum length B of the single domain 8 constituting the chain domain 9 is also the maximum length B of the first domain 5.
  • the average value a is obtained as a calculation result of (A1 + A2 + ... + A10) / 10.
  • the average value b is also the same as above.
  • the average value b of the maximum length B of the first domain 5 has a first non-layered filler and a second non-layered filler having a plurality of different median diameters (described later), the above-mentioned average value b is the size. Depends on the median diameter of the first non-layered filler.
  • the cured product can surely cover the peripheral side surface of the device, and the amount of the cured product entering between the element and the substrate can be reduced while ensuring good sealing characteristics. it can.
  • the layered filler is in a state of being excessively dispersed with respect to the size of the non-layered filler, so that the flow may not be suppressed as much as possible. Further, when the upper limit of the formula (1) is exceeded, the dispersion of the layered filler in the resin sheet is insufficient with respect to the size of the non-layered filler, so that the cured product uniformly and reliably covers the peripheral side surface of the device. You may not be able to.
  • the average value a of the maximum length A of the second domain is larger than the average value b of the maximum length B of the first domain.
  • the contribution of the second domain containing the layered filler to the resin flow is increased, so that the amount of the cured product entering between the element and the substrate can be further reduced.
  • the average value a of the maximum length A of the second domain and the average value b of the maximum length B of the first domain preferably satisfy the following formula (2). Further, the average value a and the average value b more preferably satisfy the following formula (3), and even more preferably the following formula (4).
  • the average value a of the maximum length A of the second domain and the average value b of the maximum length B of the first domain are preferably the following formula (5), more preferably the following formula (6). I am satisfied.
  • the lower limit of the average value a of the maximum length A of the second domain 6 is, for example, 0.1 ⁇ m, preferably 1 ⁇ m.
  • the upper limit of the average value a of the maximum length A of the second domain 6 is, for example, 30 ⁇ m, preferably 10 ⁇ m.
  • the layered filler in the resin sheet is insufficiently dispersed, so that the cured product uniformly and reliably covers the peripheral side surface of the device. You may not be able to.
  • the lower limit of the aspect ratio of the second domain 6 (layered filler) when confirmed in one visual field image (described later) is, for example, 1.5, preferably 2, and more preferably 3.
  • the upper limit of the aspect ratio of the second domain 6 is, for example, 100 or less.
  • the aspect ratio of the second domain 6 is the average value x of the maximum length (width) X in the direction (width direction) orthogonal to the maximum length A.
  • the average value x is obtained according to the above-mentioned measurement method of the average value a.
  • the second domain of the layered filler can further suppress the flow of the first domain of the non-layered filler during the resin flow, and therefore, the sealing resin sheet.
  • the flow of the material can be suppressed as much as possible.
  • the lower limit of the area ratio of the matrix region 2 in the sealing resin sheet 1 is, for example, 5 area%, preferably 10 area%.
  • the upper limit of the area ratio of the matrix region 2 in the sealing resin sheet 1 is, for example, 50 area%, preferably 40 area%.
  • the lower limit of the area ratio of the covariance region 3 in the sealing resin sheet 1 is, for example, 50 area%, preferably 60 area%, and more preferably 70 area%.
  • the upper limit of the area ratio of the covariance region 3 in the sealing resin sheet 1 is, for example, 95 area%, preferably 90 area%, and more preferably 85 area%.
  • the lower limit of the ratio of the number of the first domain 5 and the number of the second domain 6 to the total number of the second domain 6 is, for example, 1%, preferably 5%.
  • the upper limit of the ratio of the number of the second domain 6 to the number of the first domain 5 and the total number of the second domain 6 is, for example, 50%, preferably 30%.
  • the lower limit of the ratio of the number of the second domain 6 to the number of the first domain 5 is, for example, 0.01, preferably 0.05.
  • the upper limit of the ratio of the number of the second domain 6 to the number of the first domain 5 is, for example, 1, preferably 0.5.
  • thermosetting resin a thermosetting resin
  • non-layered filler a mixture (composition) is prepared by blending the above-mentioned thermosetting resin, non-layered filler and layered filler.
  • An epoxy resin which is a preferable example of a thermosetting resin, is prepared as an epoxy resin composition containing a main agent, a curing agent, and a curing accelerator.
  • the main agent examples include bifunctional epoxy resins such as bisphenol A type epoxy resin, bisphenol F type epoxy resin, modified bisphenol A type epoxy resin, modified bisphenol F type epoxy resin, and biphenyl type epoxy resin, for example, phenol novolac type epoxy resin. , Cresol novolac type epoxy resin, trishydroxyphenylmethane type epoxy resin, tetraphenylol ethane type epoxy resin, dicyclopentadiene type epoxy resin and other trifunctional or higher functional epoxy resins. These main agents can be used alone or in combination of two or more. As the main agent, a bifunctional epoxy resin is preferable, and a bisphenol F type epoxy resin is more preferable.
  • the lower limit of the epoxy equivalent of the main agent is, for example, 10 g / eq. , Preferably 100 g / eq. Is.
  • the upper limit of the epoxy equivalent of the main agent is, for example, 300 g / eq. , Preferably 250 g / eq. Is.
  • the lower limit of the softening point of the main agent is, for example, 50 ° C., preferably 70 ° C., more preferably 72 ° C., and even more preferably 75 ° C.
  • the upper limit of the softening point of the main agent is, for example, 130 ° C., preferably 110 ° C., and more preferably 90 ° C.
  • the sealing resin sheet 1 can flow in the step shown in FIG. 3C. Therefore, the time of the step shown in FIG. 3C can be shortened, and one surface of the sealing resin sheet 1 in the thickness direction in the step shown in FIG. 3C can be flattened.
  • the curing agent is a latent curing agent that cures the above-mentioned main agent by heating.
  • the curing agent include phenol resins such as novolak type phenol resins. If the curing agent is a phenol resin, the phenol resin is the main agent and the cured products have high heat resistance and high chemical resistance. Therefore, the cured product has excellent sealing reliability.
  • the curing accelerator is a catalyst (thermosetting catalyst) that accelerates the curing of the main agent by heating.
  • the curing accelerator include organic phosphorus compounds, for example, imidazole compounds such as 2-phenyl-4,5-dihydroxymethylimidazole (2PHZ-PW).
  • imidazole compounds such as 2-phenyl-4,5-dihydroxymethylimidazole (2PHZ-PW).
  • PW 2-phenyl-4,5-dihydroxymethylimidazole
  • an imidazole compound is mentioned.
  • the lower limit of the content ratio of the thermosetting resin (preferably epoxy resin composition) in the mixture (solid content) (corresponding to the sealing resin sheet 1) is, for example, 5% by mass, preferably 15% by mass. Preferably, it is 17% by mass.
  • the upper limit of the content ratio of the thermosetting resin (preferably epoxy resin composition) in the mixture (solid content) is, for example, 30% by mass, preferably 25% by mass, more preferably 20% by mass, still more preferably. , 18% by mass.
  • the lower limit of the ratio of the main agent in the mixture is, for example, 1% by mass, preferably 3% by mass, and more preferably 10% by mass.
  • the upper limit of the proportion of the base agent in the mixture is, for example, 30% by mass, preferably 15% by mass, and more preferably 12.5% by mass.
  • the lower limit of the proportion of the main agent in the epoxy resin composition is, for example, 30% by mass, preferably 50% by mass.
  • the upper limit of the proportion of the main agent in the epoxy resin composition is, for example, 80% by mass, preferably 70% by mass.
  • the ratio of the curing agent is set so as to have the following equivalent ratio.
  • the lower limit of the total number of hydroxyl groups in the phenol resin with respect to 1 equivalent of the epoxy group in the main agent is, for example, 0.7 equivalent, preferably 0.9 equivalent.
  • the upper limit of the total number of hydroxyl groups in the phenol resin with respect to 1 equivalent of the epoxy group in the main agent is, for example, 1.5 equivalents, preferably 1.2 equivalents.
  • the lower limit of the number of parts containing the curing agent with respect to 100 parts by mass of the main agent is, for example, 20 parts by mass, preferably 40 parts by mass.
  • the upper limit of the number of parts containing the curing agent with respect to 100 parts by mass of the main agent is, for example, 80 parts by mass, preferably 60 parts by mass.
  • the lower limit of the number of parts containing the curing accelerator with respect to 100 parts by mass of the main agent is, for example, 0.05 parts by mass.
  • the upper limit of the number of parts containing the curing accelerator with respect to 100 parts by mass of the main agent is, for example, 5 parts by mass.
  • Examples of the shape of the non-layered filler include shapes such as a substantially spherical shape and a substantially needle shape (shapes other than the layered shape).
  • a substantially spherical shape is preferable.
  • the lower limit of the content ratio of the non-layered filler in the mixture is, for example, 50% by mass, preferably 55% by mass, more preferably 60% by mass, and further preferably 65% by mass.
  • the upper limit of the content ratio of the non-layered filler in the mixture is, for example, 90% by mass, preferably 85% by mass, more preferably 80% by mass, and further preferably 75% by mass.
  • the sealing resin sheet 1 in the step shown in FIG. 1C can flow.
  • non-layered filler can include a first non-layered filler and a second non-layered filler having a median diameter smaller than the median diameter of the first non-layered filler.
  • the lower limit of the median diameter of the first non-layered filler is, for example, 1 ⁇ m, preferably 3 ⁇ m.
  • the median diameter of the first non-layered filler is, for example, 50 ⁇ m, preferably 30 ⁇ m.
  • the upper limit of the median diameter of the second non-layered filler is, for example, 0.9 ⁇ m, preferably 0.8 ⁇ m.
  • the lower limit of the median diameter of the second non-layered filler is, for example, 0.01 ⁇ m, preferably 0.1 ⁇ m.
  • the lower limit of the ratio of the median diameter of the first non-layered filler to the median diameter of the second non-layered filler is, for example, 2, preferably 5.
  • the upper limit of the ratio of the median diameter of the first non-layered filler to the median diameter of the second non-layered filler is, for example, 50, preferably 20.
  • the materials of the first non-layered filler and the second non-layered filler may be the same or different from each other.
  • the surface of the non-layered filler may be partially or wholly surface-treated with a silane coupling agent or the like.
  • the lower limit of the content ratio of the first non-layered filler in the mixture is, for example, 30% by mass, preferably 40% by mass in the mixture. %.
  • the upper limit of the content ratio of the first non-layered filler in the mixture is, for example, 60% by mass, preferably 50% by mass in the mixture.
  • the lower limit of the number of parts contained in the second non-layered filler with respect to 100 parts by mass of the first non-layered filler is, for example, 30 parts by mass, preferably 40 parts by mass, and more preferably 50 parts by mass.
  • the upper limit of the number of parts contained in the second non-layered filler with respect to 100 parts by mass of the first non-layered filler is, for example, 70 parts by mass, preferably 60 parts by mass, and more preferably 55 parts by mass.
  • the shape of the layered filler is layered and includes plate shape, flaky shape and the like.
  • the layered filler has cleavability.
  • the lower limit of the content ratio of the layered filler in the mixture is, for example, 1% by mass, preferably 2% by mass, more preferably 3% by mass, still more preferably 3.5% by mass, and particularly preferably 4% by mass. Most preferably, it is 4.5% by mass.
  • the upper limit of the content ratio of the layered filler in the mixture is, for example, 25% by mass, preferably 15% by mass, more preferably 10% by mass, still more preferably 9% by mass, and particularly preferably 8% by mass. Is 7% by mass.
  • the lower limit of the number of parts containing the layered filler with respect to 100 parts by mass of the non-layered filler is, for example, 1 part by mass, preferably 2 parts by mass, more preferably 3 parts by mass, and further preferably 5 parts by mass.
  • the upper limit of the number of parts containing the layered filler with respect to 100 parts by mass of the non-layered filler is, for example, 25 parts by mass, preferably 20 parts by mass, more preferably 15 parts by mass, still more preferably 10 parts by mass, and particularly preferably 8. It is a mass part.
  • the lower limit of the median diameter of the layered filler is, for example, 1 ⁇ m, preferably 5 ⁇ m, and more preferably 10 nm.
  • the upper limit of the median diameter of the layered filler is, for example, 100 ⁇ m, preferably 50 ⁇ m, and more preferably 10 ⁇ m.
  • the median diameter of the layered filler is determined as a D50 value (cumulative 50% median diameter) based on, for example, the particle size distribution obtained by the particle size distribution measurement method in the laser scattering method.
  • the layered filler As the layered filler, a commercially available product can be used, and specifically, the Esben series (manufactured by Hojun) or the like is used.
  • thermoplastic resin a pigment, a silane coupling agent, and other additives can be added to the mixture.
  • thermoplastic resin and the silane coupling agent can form the matrix 4 together with the thermosetting resin, and the pigment can form the first domain 5 together with the non-layered filler.
  • thermoplastic resin examples include natural rubber, butyl rubber, isoprene rubber, chloroprene rubber, ethylene-vinyl acetate copolymer, ethylene-acrylic acid copolymer, ethylene-acrylic acid ester copolymer, polybutadiene resin, and polycarbonate resin.
  • These thermoplastic resins can be used alone or in combination of two or more.
  • thermoplastic resin an acrylic resin is preferably mentioned from the viewpoint of improving the dispersibility with the thermosetting resin.
  • the acrylic resin contains, for example, a carboxyl group (meth) formed by polymerizing a monomer component containing a (meth) acrylic acid alkyl ester having a linear or branched alkyl group and another monomer (copolymerizable monomer). ) Acrylic acid ester copolymer (preferably, a carboxyl group-containing acrylic acid ester copolymer) and the like.
  • alkyl group examples include alkyl groups having 1 to 6 carbon atoms such as methyl, ethyl, propyl, isopropyl, n-butyl, t-butyl, isobutyl, pentyl, and hexyl.
  • Examples of other monomers include carboxyl group-containing monomers such as acrylic acid, methacrylic acid, carboxyethyl acrylate, carboxypentyl acrylate, itaconic acid, maleic acid, fumaric acid, and crotonic acid.
  • carboxyl group-containing monomers such as acrylic acid, methacrylic acid, carboxyethyl acrylate, carboxypentyl acrylate, itaconic acid, maleic acid, fumaric acid, and crotonic acid.
  • the lower limit of the weight average molecular weight of the thermoplastic resin is, for example, 100,000, preferably 300,000.
  • the upper limit of the weight average molecular weight of the thermoplastic resin is, for example, 1 million, preferably 900,000.
  • the weight average molecular weight is measured by gel permeation chromatography (GPC) based on a standard polystyrene conversion value.
  • the ratio of the thermoplastic resin is adjusted so as not to inhibit the thermosetting of the thermosetting resin.
  • the lower limit of the proportion (solid content ratio) of the thermoplastic resin in the mixture is, for example, 1% by mass, preferably 2% by mass.
  • the upper limit of the proportion (solid content ratio) of the thermoplastic resin in the mixture is, for example, 10% by mass, preferably 5% by mass.
  • thermoplastic resin may be prepared by diluting it with an appropriate solvent.
  • pigments examples include black pigments such as carbon black.
  • the lower limit of the particle size of the pigment is, for example, 0.001 ⁇ m.
  • the upper limit of the particle size of the pigment is, for example, 1 ⁇ m.
  • the lower limit of the ratio of the pigment to the mixture is, for example, 0.1% by mass, and the upper limit is, for example, 2% by mass.
  • the particle size of the pigment is an arithmetic mean diameter obtained by observing the pigment with an electron microscope.
  • silane coupling agent examples include a silane coupling agent containing an epoxy group.
  • silane coupling agent containing an epoxy group examples include 3-glycidoxydialkyldialkoxysilanes such as 3-glycidoxypropylmethyldimethoxysilane and 3-glycidoxypropylmethyldiethoxysilane, for example, 3-.
  • 3-glycidoxyalkyltrialkoxysilanes such as glycidoxypropyltrimethoxysilane and 3-glycidoxypropyltriethoxysilane.
  • 3-glycidoxyalkyltrialkoxysilane is used.
  • the lower limit of the content ratio of the silane coupling agent in the mixture is, for example, 0.1% by mass, preferably 1% by mass.
  • the upper limit of the content ratio of the silane coupling agent in the mixture is, for example, 10% by mass, preferably 5% by mass.
  • a solvent is further added to prepare a varnish of the mixture.
  • the solvent is not particularly limited, and examples thereof include a ketone solvent such as acetone, and an alcohol solvent such as methanol, and a ketone solvent is preferable.
  • the lower limit of the solid content concentration in the varnish is, for example, 40% by mass, preferably 60% by mass.
  • the upper limit of the solid content concentration in the varnish is, for example, 99% by mass, preferably 90% by mass.
  • the mixing condition for example, a condition in which the non-layered filler and the layered filler are sufficiently dispersed with respect to the thermosetting resin is selected.
  • a mixer such as a rotation / revolution mixer, a dispenser, a bead mill, a homomixer, or a planetary mixer is used to stir and mix each of the above components.
  • a mixer such as a rotation / revolution mixer, a dispenser, a bead mill, a homomixer, or a planetary mixer is used to stir and mix each of the above components.
  • each of the above components is stirred and mixed using a rotation / revolution mixer.
  • the rotation / revolution mixer is a rotation (rotation) of a closed container (cylindrical container, etc.) that houses a mixture around the rotation center (first center) located inside the container, and rotation located outside the container. It is a device that simultaneously performs rotation (revolution) around the center (second center). Further, the axis of the first center and the axis of the second center may be parallel to each other or may intersect with each other. Preferably, they intersect at an inclination angle (for example, an inclination angle of 30 degrees or more and 60 degrees or less).
  • thermosetting resin If it is a rotation / revolution mixer, it is possible to simultaneously apply a shear force based on rotation and a centrifugal force based on revolution to the mixture. As a result, the non-layered filler and the layered filler are sufficiently dispersed in the thermosetting resin.
  • rotation / revolution mixer a commercially available product can be used, and specifically, the "Awatori Rentaro” series manufactured by Shinky Co., Ltd. is used.
  • the mixer is a rotation / revolution mixer
  • the lower limit of the rotation number is, for example, 1,000 rpm
  • the upper limit of the rotation number is 10,000 rpm.
  • the lower limit of the number of revolutions is, for example, 1,000 rpm
  • the upper limit of the number of revolutions is 10,000 rpm.
  • the lower limit of the mixing time is, for example, 1 minute, preferably 3 minutes
  • the upper limit thereof is, for example, 30 minutes, preferably 10 minutes.
  • the mixer is a rotation / revolution mixer
  • the lower limit of the centrifugal force to the container is, for example, 10 MPa, preferably 100 MPa, and the upper limit thereof is, for example, 10,000 MPa.
  • the timing of mixing may be either during or after blending of each component, preferably both during blending and after blending. Specifically, first, a thermosetting resin, a non-layered filler and a layered filler (further additives) are blended, and then the mixture is stirred with the above-mentioned mixer (first mixing), and then a solvent is added. , Subsequently, they are stirred in the mixer described above (second mixing).
  • the second mixing condition may be different from or the same as that of the first mixing condition, for example. Preferably, they are the same.
  • the varnish is applied to a release sheet (not shown) and then dried by heating to produce a sealing resin sheet having a sheet shape.
  • this sealing resin sheet is in the B stage (semi-cured state), specifically, in the state before the C stage. That is, it is a state before complete curing.
  • the sealing resin sheet is formed from the A stage composition into the B stage sheet by the heating in the above-mentioned drying and the heating in the extrusion kneading.
  • the lower limit of the thickness of the sealing resin sheet is, for example, 10 ⁇ m, preferably 25 ⁇ m, and more preferably 50 ⁇ m.
  • the upper limit of the thickness of the sealing resin sheet is, for example, 3000 ⁇ m, preferably 1000 ⁇ m, more preferably 500 ⁇ m, still more preferably 300 ⁇ m, and particularly preferably 100 ⁇ m.
  • the resin sheet 1 for sealing the B stage is set to the C stage by heating (normal pressure heating without pressing) from the viewpoint of reliably producing a flaky sample for TEM observation, and is combined with the resin sheet 1 for sealing the C stage. can do.
  • the B-stage sealing resin sheet 1 is subjected to TEM observation, and the one field image obtained is also the one obtained by the C-stage sealing resin sheet 1 being subjected to TEM observation. It is substantially the same as the visual field image. That is, the covariance region 3 in the sealing resin sheet 1 of the B stage and the covariance region 3 in the sealing resin sheet 1 of the C stage are substantially the same structure.
  • the sealing resin sheet may be provided on the sealing multilayer resin sheet together with the second sealing resin sheet.
  • the sealing multilayer resin sheet includes a sealing resin sheet and a second sealing resin sheet in order on one side in the thickness direction.
  • the sealing multilayer resin sheet includes a sealing resin sheet and a second sealing resin sheet arranged on the entire surface of one surface in the thickness direction thereof.
  • the sealing multilayer resin sheet includes only a sealing resin sheet and a second sealing resin sheet.
  • the above-mentioned sealing resin sheet is used, except that the covariance region 3 containing the non-layered filler (second domain 6) is not observed in one field view image obtained by TEM observation of the second sealing resin sheet. It is the same as 1.
  • the lower limit of the thickness of the second sealing resin sheet is, for example, 25 ⁇ m, preferably 50 ⁇ m, more preferably 100 ⁇ m, and even more preferably 150 ⁇ m.
  • the upper limit of the thickness of the second sealing resin sheet is, for example, 1000 ⁇ m, preferably 500 ⁇ m, and more preferably 300 ⁇ m.
  • the sealing multilayer resin sheet is prepared by laminating the sealing resin sheet and the second sealing resin sheet.
  • the sealing resin sheet 1 is prepared.
  • the sealing resin sheet 1 has one side and the other side in the thickness direction facing each other in the thickness direction.
  • the electronic element 21 is prepared.
  • a plurality of electronic elements 21 are mounted on the substrate 22, for example.
  • the plurality of electronic elements 21 and the substrate 22 are provided on the element mounting substrate 24 together with the bumps 23. That is, the element mounting substrate 24 includes a plurality of electronic elements 21, a substrate 22, and bumps 23.
  • the substrate 22 has a substantially flat plate shape extending in the plane direction.
  • a terminal (not shown) electrically connected to an electrode (not shown) of the electronic element 21 is provided on one surface 25 in the thickness direction of the substrate 22.
  • Each of the plurality of electronic elements 21 has a substantially flat plate shape (chip shape) extending in the plane direction.
  • the plurality of electronic elements 21 are arranged so as to be spaced apart from each other in the plane direction.
  • the thickness direction other side surface 28 of the plurality of electronic elements 2 is parallel to the thickness direction one side surface 25 of the substrate 22. Electrodes (not shown) are provided on the other surface 28 in the thickness direction of each of the plurality of electronic elements 21.
  • the electrodes of the electronic element 21 are electrically connected to the terminals of the substrate 22 via the bumps 23 described below.
  • the other surface 28 in the thickness direction of the electronic element 21 is separated from the one surface 25 in the thickness direction of the substrate 22 by a gap (space) 26.
  • the bump 23 electrically connects each electrode (not shown) of the plurality of electronic elements 21 and each terminal of the substrate 22.
  • the bump 23 is arranged between the electrode of the electronic element 21 and the terminal of the substrate 22.
  • Examples of the material of the bump 23 include metals such as solder and gold.
  • the thickness of the bump 23 corresponds to the thickness (height) of the gap 26.
  • the thickness of the bump 23 is appropriately set according to the application and purpose of the element mounting substrate 24.
  • the sealing resin sheet 1 is arranged on the plurality of electronic elements 21. Specifically, the other surface of the sealing resin sheet 1 in the thickness direction is brought into contact with the other surface of the plurality of electronic elements 21 in the thickness direction.
  • the sealing resin sheet 1 and the element mounting substrate 24 are pressed.
  • the sealing resin sheet 1 and the element mounting substrate 24 are hot-pressed at a low temperature.
  • a press 27 provided with two flat plates presses the sealing resin sheet 1 and the element mounting substrate 24 while sandwiching them in the thickness direction.
  • the flat plate of the press 27 is provided with, for example, a heat source (not shown).
  • the pressing conditions are not particularly limited, and conditions are selected in which the sealing resin sheet 1 can enter between the plurality of electronic elements 21 while the element mounting substrate 24 is not damaged. .. More specifically, the pressing condition is that a sufficient shear stress is applied to the sealing resin sheet 1, whereby the sealing resin sheet 1 flows and enters between the adjacent electronic elements 21. It is set so as to cover the peripheral side surfaces of each of the plurality of electronic elements 21 and to be in contact with one surface 25 in the thickness direction of the substrate 22 which does not overlap with the electronic element 21 in a plan view.
  • the lower limit of the press pressure is, for example, 0.05 MPa, preferably 0.1 MPa.
  • the upper limit of the press pressure is, for example, 10 MPa, preferably 5 MPa.
  • the lower limit of the press time is, for example, 0.3 minutes, preferably 0.5 minutes.
  • the upper limit of the press time is, for example, 10 minutes, preferably 5 minutes.
  • the lower limit of the heating temperature is, for example, 40 ° C, preferably 60 ° C.
  • the upper limit of the heating temperature is, for example, 100 ° C., preferably 95 ° C.
  • the sealing resin sheet 1 By pressing the sealing resin sheet 1 (applying shear stress), the sealing resin sheet 1 is plastically deformed according to the outer shape of the electronic element 21.
  • the other surface of the sealing resin sheet 1 in the thickness direction is deformed into a shape corresponding to the one surface in the thickness direction and the peripheral side surface of the plurality of electronic elements 21.
  • the sealing resin sheet 1 is plastically deformed while maintaining the B stage.
  • the sealing resin sheet 1 contacts the one side 25 in the thickness direction of the substrate 22 which does not overlap with the electronic element 21 in a plan view while covering the peripheral side surfaces of the plurality of electronic elements 21.
  • the sealing body 31 that seals the electronic element 21 is formed (made) from the sealing resin sheet 1.
  • One surface of the sealing body 31 in the thickness direction becomes a flat surface.
  • the sealing body 31 is heated to form a cured body 41 from the sealing body 31.
  • the encapsulant 31 and the element mounting substrate 24 are taken out from the press 27, and then the encapsulant 31 and the element mounting substrate 24 are heated in a dryer under atmospheric pressure.
  • the lower limit of the heating temperature is, for example, 100 ° C., preferably 120 ° C.
  • the upper limit of the heating temperature is, for example, 200 ° C., preferably 180 ° C.
  • the lower limit of the heating time is, for example, 10 minutes, preferably 30 minutes.
  • the upper limit of the heating time is, for example, 180 minutes, preferably 120 minutes.
  • a C-staged (completely cured) cured body 41 is formed from the sealing body 31.
  • One surface of the cured body 41 in the thickness direction is an exposed surface.
  • the sealing resin sheet 1 contains a first domain 5 formed of a non-layered filler and a second domain 6 formed of a layered filler, and a second domain 6 is contained.
  • the domain 6 has a covariance region 3 located between the first domains 5. Therefore, even if the thermosetting resin is once softened by heating and the matrix 4 becomes easy to flow, the covariance region 3 can suppress the flow of the material (mixture) of the sealing resin sheet 1 as much as possible. .. Therefore, as shown in FIG. 3D, when the cured body 41 is formed, the amount of the cured body 41 entering between the electronic element 21 and the substrate 22 can be reduced.
  • the sealing resin sheet 1 is arranged on a plurality of electronic elements 21 having different sizes and designs, and further on a plurality of electronic elements 21 connected to terminals having different sizes and designs, and the cured product 41 is heated by heating the electronic elements 21. At the time of formation, the amount of the cured product 41 entering the gaps can be controlled to uniformly seal the plurality of electronic elements 21.
  • the peripheral side surface of the electronic element 21 is surely covered to ensure good sealing characteristics, and the electronic element 21 and The amount of the cured product 41 entering between the substrates 22 can be reduced.
  • the amount of the cured product 41 entering between the electronic element 21 and the substrate 22 is determined. It can be further reduced.
  • the average value a of the maximum length A of the second domain 6 is 1 ⁇ m or more, the flow of the material of the sealing resin sheet 1 can be suppressed as much as possible.
  • the average value a of the maximum length A of the second domain 6 is 10 ⁇ m or less, the cured product 41 can reliably cover the peripheral side surface of the electronic element 21.
  • the second domain 6 confirmed in one visual field image has an aspect ratio of 2 or more, the flow of the material of the sealing resin sheet 1 can be suppressed as much as possible.
  • the first domain 5 confirmed in one visual field image has a substantially circular shape, a cured body 41 having excellent strength can be formed.
  • FIGS. 4A to 4D For a method of manufacturing the electronic device cured product package 50 by sealing a plurality of electronic devices 21 with the sealing multilayer resin sheet 11 and then forming a cured product 41. Will be explained.
  • the sealing multilayer resin sheet 11 is prepared. Specifically, the sealing resin sheet 1 and the second sealing resin sheet 12 are bonded together.
  • a plurality of electronic elements 21 mounted on the substrate 22 are prepared.
  • the sealing multilayer resin sheet 11 is arranged on the electronic element 21 so that the other surface in the thickness direction of the sealing resin sheet 1 contacts the one surface in the thickness direction of the electronic element 21.
  • the sealing resin sheet 1 and the element mounting substrate 24 are then pressed.
  • the sealing resin sheet 1 flows and enters between the adjacent electronic elements 21.
  • the second sealing resin sheet 12 does not have the covariance region 3
  • the fluidity does not improve even when pressed, and the entry between the adjacent electronic elements 21 is suppressed.
  • the sealing body 31 that seals the plurality of electronic elements 21 is formed from the sealing multilayer resin sheet 11.
  • the sealing resin sheet 1 contains the non-layered filler at a ratio equal to or higher than the above-mentioned lower limit
  • the second sealing resin sheet 12 contains the non-layered filler at a ratio equal to or higher than the above-mentioned lower limit
  • the sealing resin sheet 1 is in contact with the electronic element 21, while the second sealing resin sheet 12 is located on the opposite side of the electronic element 21 with respect to the sealing resin sheet 1. That is, the edge of the sealing body 31 facing the gap 26 is formed from the sealing resin sheet 1. On the other hand, one surface of the sealing body 31 in the thickness direction is formed from the second sealing resin sheet 12.
  • the sealing body 31 is heated to form a cured body 41 from the sealing body 31.
  • the sealing multilayer resin sheet 11 can also exert the same action and effect as the sealing resin sheet 1 described above.
  • the sealing resin sheet 1 and the second sealing resin sheet 12 contain an epoxy resin main agent having a softening point of 50 ° C. or higher and 130 ° C. or lower, for sealing in the step shown in FIG. 4C.
  • the resin sheet 1 and the second sealing resin sheet 12 can flow. Therefore, the time of the step shown in FIG. 4C can be shortened, and one surface of the second sealing resin sheet 12 in the thickness direction in the step shown in FIG. 4C can be flattened.
  • the sealing resin sheet 1 and the second sealing resin sheet 12 contain a phenol resin as a curing agent together with the main agent of the epoxy resin, the cured product 41 has high heat resistance and high chemical resistance. .. Therefore, the cured product 41 is excellent in sealing reliability.
  • the second sealing resin sheet 12 is fluidized by receiving a pressing force, and one surface in the thickness direction becomes flat. Further, in the step shown in FIG. 4C, in the sealing multilayer resin sheet 11, as described above, the sealing resin sheet 1 together with the second sealing resin sheet 12 softens and flows under the pressing force. It deforms according to the outer shape of the electronic element 21. In the step shown in FIG. 4C, the sealing resin sheet 1 is allowed to slightly enter the gap 26.
  • the flow of the sealing resin sheet 1 is suppressed based on the decrease in the complex viscosity ⁇ * due to the temperature rise, and the excessive entry into the gap 26 is suppressed. That is, in the cured body 41 in which the sealing multilayer resin sheet 11 including the sealing resin sheet 1 is cured, the cured body entry length Y can be reduced.
  • the sealing resin sheet 1 has a monodisperse region of the second domain 6 in which the second domain 6 is not located between the first domains 5 and is surrounded only by the matrix 4. You can also have. At the same time, in one visual field image, the sealing resin sheet 1 has a monodisperse region in which the first domain 5 is surrounded only by the matrix 4.
  • thermosetting resin, the non-layered filler and the layered filler can be mixed without using a solvent.
  • thermosetting resin, the non-layered filler and the layered filler are kneaded using a known kneader.
  • the second sealing resin sheet 12 in the sealing multilayer resin sheet 11 may have multiple layers.
  • an electronic element 21 arranged with a gap 26 separated from one surface 25 in the thickness direction of the substrate 22 is mentioned, and this is sealed with a sealing resin sheet 1, but for example, although not shown, An electronic element 21 that contacts one surface 25 in the thickness direction of the substrate 22 can be mentioned, and this can be sealed with the sealing resin sheet 1.
  • the electronic element 21 is mentioned as an example of the element, a semiconductor element can also be mentioned.
  • the present invention will be described in more detail with reference to Preparation Examples, Examples and Comparative Examples.
  • the present invention is not limited to any preparation examples, examples and comparative examples.
  • specific numerical values such as the compounding ratio (content ratio), physical property values, and parameters used in the following description are described in the above-mentioned "Form for carrying out the invention", and the compounding ratios corresponding to them ( Substitute for the upper limit (numerical value defined as "less than or equal to” or “less than”) or lower limit (numerical value defined as "greater than or equal to” or “exceeded”) such as content ratio), physical property value, parameter, etc. it can.
  • Layered filler Hojun Esben NX (organized bentonite with surface modified with dimethyl distearylammonium) (silicate compound)
  • Main agent YSLV-80XY manufactured by Nippon Steel Chemical Co., Ltd. (bisphenol F type epoxy resin, epoxy equivalent 200 g / eq. Softening point 80 ° C.)
  • Hardener LVR-8210DL manufactured by Gunei Chemical Co., Ltd.
  • First non-layered filler FB-8SM (spherical molten silica powder (inorganic filler), median diameter 7.0 ⁇ m)
  • Second non-layered filler Inorganic filler obtained by surface-treating SC220G-SMJ (average particle size 0.5 ⁇ m) manufactured by Admatex with 3-methacryloxypropyltrimethoxysilane (product name: KBM-503 manufactured by Shin-Etsu Chemical Co., Ltd.). .. An inorganic filler surface-treated with 1 part by mass of a silane coupling agent with respect to 100 parts by mass of the inorganic filler.
  • Carbon black # 20, pigment, particle diameter 50 nm manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation
  • Preparation Example 1 to Preparation Example 6 and Comparative Preparation Example 1 Each ingredient is blended into a container according to the formulation formulation shown in Table 1, the mixture is prepared in the container, and then the container is set in a rotation / revolution mixer and the mixture is stirred (first mixing). )did. Then, an appropriate amount of solvent (methyl ethyl ketone) was added to the container, and then the mixture was further set in a rotation / revolution mixer and the mixture containing the solvent was stirred (second mixing).
  • solvent methyl ethyl ketone
  • Rotation / Revolution Mixer Rentaro Awatori, Model "AR-100" (1st mixing) Rotation number: 2000 rpm Revolution: 2000 rpm Mixing time: 5 minutes (second mixing) Rotation number: 2000 rpm Revolution: 2000 rpm Mixing time: 5 minutes This prepared a varnish of the mixture.
  • the sealing resin sheet 1 was a B stage.
  • Preparation Example 7 A mixture varnish was prepared in the same manner as in Preparation Example 1 according to the formulation shown in Table 2. Subsequently, the varnish was applied to the surface of the release sheet and then dried at 120 ° C. for 2 minutes to prepare a second sealing resin sheet 12 having a thickness of 195 ⁇ m. The second sealing resin sheet 12 was a B stage.
  • Examples 1 to 6 and Comparative Example 1 By combining the preparation examples as shown in Table 3, the sealing resin sheet and the second sealing resin sheet were laminated to prepare a sealing multilayer resin sheet having a thickness of 260 ⁇ m.
  • each of the sealing multilayer resin sheets of Examples 1 to 6 and Comparative Example 1 was heated at 150 ° C. for 1 hour to prepare a C stage sheet.
  • a sample (thin section) was prepared by sampling the C stage sheet.
  • the C stage sheet is set in a FIB processing device (FB2200 manufactured by Hitachi, Ltd.), and the C stage sheet is cut in the thickness direction using an ion beam having an acceleration voltage of 10 to 40 kV and a microprobe. , I got a sample.
  • FIGS. 1 to 2 A field view image (image processing diagram) of one TEM photograph of the C stage sheet in Example 3 is shown in FIGS. 1 to 2.
  • Step A As shown in FIG. 5A, a sample sheet 61 having a length of 10 mm, a width of 10 mm, and a thickness of 260 ⁇ m is prepared from the sealing multilayer resin sheet 11 of each Example and each Comparative Example.
  • Step B As shown in FIG. 5B, a dummy element 71 having a length of 3 mm, a width of 3 mm, and a thickness of 200 ⁇ m prepares a dummy element mounting substrate 74 mounted on a glass substrate 72 via a bump 23 having a thickness of 20 ⁇ m.
  • Step C As shown in FIG. 5C, the dummy element 71 on the dummy element mounting substrate 74 is pressed by the vacuum plate press with the sample sheet 61 at a temperature of 65 ° C., a pressure of 0.1 MPa, a vacuum degree of 1.6 kPa, and a pressing time of 1 minute.
  • the sealed body 31 is formed from the sample sheet 61 by sealing with.
  • Step D As shown in FIG. 5D, the sealed body 31 is thermally cured by heating at 150 ° C. under atmospheric pressure for 1 hour to form a cured body 41 from the sealed body 31.
  • Step E As shown in the enlarged view of FIG. 5D, the cured body 41 enters the gap 26 between the dummy element 71 and the glass substrate 72 from the side edge 75 with reference to the side edge 75 of the dummy element 71.
  • the approach length Y is measured.
  • the cured product entry length Y was evaluated according to the following criteria. ⁇ : The cured product entry length Y was 0 ⁇ m or more and 20 ⁇ m or less. ⁇ : The cured product entry length Y was more than 20 ⁇ m, 30 ⁇ m or less, or less than 0 ⁇ m, -5 ⁇ m or more. X: The cured product entry length Y was more than 30 ⁇ m or less than -5 ⁇ m.
  • minus means that a space (see the thick broken line in FIG. 5D) protruding outward from the side edge 75 of the dummy element 71 is formed.
  • the absolute value of "minus” corresponds to the protruding length of the space.
  • the sealing resin sheet is used to seal the element.
  • Second domain 21 Electronic element 21 A Maximum length of the largest second domain B Maximum length of the largest first domain a Average maximum length of the second domain b Average maximum length of the first domain

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Computer Hardware Design (AREA)
  • General Physics & Mathematics (AREA)
  • Physics & Mathematics (AREA)
  • Microelectronics & Electronic Packaging (AREA)
  • Power Engineering (AREA)
  • Condensed Matter Physics & Semiconductors (AREA)
  • Manufacturing & Machinery (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)

Abstract

封止用樹脂シート１は、素子２１を封止するための樹脂シートである。封止用樹脂シート１は、熱硬化性樹脂から形成されるマトリクス４と、非層状フィラーから形成され、マトリクス中に分散する第１ドメイン５と、層状フィラーから形成され、マトリクス中に分散する第２ドメイン６とを含む。封止用樹脂シート１は、第２ドメイン６が第１ドメイン５間に位置する共分散領域３を有する。

Description

封止用樹脂シート
　本発明は、封止用樹脂シート、詳しくは、素子を封止するための封止用樹脂シートに関する。
　従来、熱硬化性樹脂および球形状のシリカを含む封止用シートを用いて、基板に実装された素子を、プレスにより封止し、その後、熱硬化性樹脂を熱硬化させて、封止用シートから硬化体を形成することが知られている（例えば、下記特許文献１参照。）。
特開２０１６－１６２９０９号公報
　近年、電子機器の高機能化に伴い、それに備えられる半導体素子や電子部品にも小型化が要求されている。それに伴い、半導体素子や電子部品を保護する樹脂（硬化体）に対しても、硬化時の寸法精度の向上が要求されている。
　具体的には、半導体素子や電子部品の側端縁から、半導体素子や電子部品、および、基板間に進入する硬化体の進入量をより低減したい要求がある。または、サイズやデザインが異なる複数の素子や、サイズやデザインが異なる端子に接続される複数の素子に対して封止するとき、全ての複数の素子を均一に封止できない場合がある。
　しかし、特許文献１に記載の封止用シートは、同一の球形状のシリカを含み、かかるシリカは、加熱硬化時の熱硬化性樹脂の流動とともに、滑らかに転がり易く、そのため、上記要求を満足できないという不具合がある。
　本発明は、素子および基板間への硬化体の進入量を低減できる封止用樹脂シートを提供する。
　本発明［１］は、素子を封止するための封止用樹脂シートであり、熱硬化性樹脂から形成されるマトリクスと、非層状フィラーから形成され、前記マトリクス中に分散する第１ドメインと、層状フィラーから形成され、前記マトリクス中に分散する第２ドメインとを含み、前記第２ドメインが前記第１ドメイン間に位置する共分散領域を有する、封止用樹脂シートを含む。
　本発明［２］は、下記の第１工程～第４工程により求められる前記第２ドメインの最大長さＡの平均値ａおよび前記第１ドメインの最大長さＢの平均値ｂが、下記式（１）を満足する、［１］に記載の封止用樹脂シートを含む。
０．２＜ａ／ｂ＜５ （１）
第１工程：前記封止用樹脂シートを含む。をＴＥＭ観察して一の視野像を取得する。
第２工程：１０人の観察者が前記一の視野像を観察し、前記第２ドメインのうち、最も大きな前記第２ドメインの前記最大長さＡと、前記第１ドメインのうち、最も大きな前記第１ドメインの前記最大長さＢとを測定する。
第３工程：前記最大長さＡの前記１０人の観察者の前記平均値ａと、前記最大長さＢの前記１０人の観察者の前記平均値ｂとを取得する。
第４工程：前記平均値ａ、および、前記平均値ｂを、前記式（１）に代入する。
　本発明［３］は、前記第２ドメインの前記最大長さＡの前記平均値ａが、前記第１ドメインの前記最大長さＢの前記平均値ｂより大きい、［２］に記載の封止用樹脂シートを含む。
　本発明［４］は、前記第２ドメインの前記最大長さＡの前記平均値ａが、１μｍ以上、１０μｍ以下である、［２］または［３］に記載の封止用樹脂シートを含む。
　本発明［５］は、前記封止用樹脂シートを含む。をＴＥＭ観察して一の視野像を取得し、前記一の視野像で確認される前記第２ドメインが、２以上のアスペクト比を有する、［１］～［４］のいずれか一項に記載の封止用樹脂シートを含む。
　本発明［６］は、前記封止用樹脂シートを含む。をＴＥＭ観察して一の視野像を取得し、前記一の視野像で確認される前記第１ドメインが、略円形状を有する、［１］～［５］のいずれか一項に記載の封止用樹脂シートを含む。
　本発明の封止用樹脂シートは、非層状フィラーから形成される第１ドメインと、層状フィラーから形成される第２ドメインとを含み、第２ドメインが第１ドメイン間に位置する共分散領域を有する。そのため、熱硬化性樹脂が加熱により一旦軟化して、マトリクスが流動し易くなっても、共分散領域によって、封止用樹脂シートの材料の流動を可及的に抑制できる。そのため、硬化体を形成するときに、素子および基板間への硬化体の進入量を低減することができる。
　また、本発明の封止用樹脂シートを、サイズやデザインが異なる複数の素子、さらには、サイズやデザインが異なる端子に接続される複数の素子に配置し、これを加熱して硬化体を形成するときに、これらの隙間への硬化体の進入量を制御して、複数の素子を均一に封止することができる。
図１は、本発明の封止用樹脂シートの一実施形態のＴＥＭ写真の画像処理図であり、下図は、一の視野像、上図は、下図において四角枠で囲まれる領域の拡大像である。 図２は、図１において、第１ドメインが白線で、第２ドメインが黒線で描画された一の視野像の画像処理図である。 図３Ａ～図３Ｄは、本発明の封止用樹脂シートの一実施形態を用いて、複数の電子素子を封止して、電子素子パッケージを製造する工程断面図であり、図３Ａが、封止用樹脂シートを準備する工程、図３Ｂが、電子素子を準備する工程、図３Ｃが、封止用樹脂シートをプレスして封止体を形成する工程、図３Ｄが、封止体を加熱して硬化体を形成する工程である。 図４Ａ～図４Ｄは、図３Ａに示す封止用樹脂シートと第２封止用樹脂シートとを備える封止用多層樹脂シートを用いて、複数の電子素子を封止して、電子素子パッケージを製造する工程断面図であり、図４Ａが、封止用多層樹脂シートを準備する工程、図４Ｂが、電子素子を準備する工程、図４Ｃが、封止用多層樹脂シートをプレスして封止体を形成する工程、図４Ｄが、封止体を加熱して、硬化体を形成する工程である。 図５Ａ～図５Ｄは、実施例における硬化体進入長さを測定する方法であり、図５Ａが、封止用多層樹脂シートを準備する工程（ステップＡ）、図５Ｂが、電子素子（ダミー素子）を準備する工程（ステップＢ）、図５Ｃが、封止用多層樹脂シートをプレスして封止体を形成する工程（ステップＣ）、図５Ｄが、封止体を加熱して、硬化体を形成する工程（ステップＤ）である。
　本発明の封止用樹脂シートの一実施形態を、図１～図２を適宜参照して説明する。
　なお、図１～図２は、後述する実施例３における封止用樹脂シートのＴＥＭ写真の画像処理図である。
　封止用樹脂シート１は、素子を封止するための樹脂シートであって、厚み方向に直交する面方向に延びる略板形状（フィルム形状）（図３Ａ参照）を有する。
　図１に示すように、封止用樹脂シート１は、マトリクス領域２と、共分散領域３とを有する。詳しくは、封止用樹脂シート１をＴＥＭ観察して取得した一の視野像（後述）中、封止用樹脂シート１は、マトリクス領域２と、共分散領域３とを有する。
　＜マトリクス領域＞
　マトリクス領域２は、封止用樹脂シート１において共分散領域３以外の領域である。マトリクス領域２は、共分散領域３に対するマトリクス４から成る。
　マトリクス４は、封止用樹脂シート１を構成するための樹脂マトリクスである。
　マトリクス４は、熱硬化性樹脂から形成される。
　熱硬化性樹脂としては、例えば、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂、ウレタン樹脂、ポリイミド樹脂、尿素樹脂、メラミン樹脂、不飽和ポリエステル樹脂などが挙げられる。これらは、単独または２種以上併用することができる。
　熱硬化性樹脂として、好ましくは、エポキシ樹脂が挙げられる。エポキシ樹脂は、後の調製方法で詳述する。
　熱硬化性樹脂は、完全硬化前（ＢステージまたはＡステージを含む）、および、完全硬化後（Ｃステージ）のいずれでもよい。但し、後述するＴＥＭ観察においては、熱硬化性樹脂は、好ましくは、完全硬化後（Ｃステージ）である。
　＜共分散領域＞
　共分散領域３は、マトリクス４中に分散する粒子ドメインである。
　共分散領域３は、形状が互いに異なる第１ドメイン５および第２ドメイン６を含んでおり、第１ドメイン５および第２ドメイン６のそれぞれが共に分散（点在）する領域である。
　＜第１ドメイン＞
　第１ドメイン５は、封止用樹脂シート１をプレスして封止体を形成し、続いて、封止体を加熱して硬化させて硬化体を得るときに、硬化体の強度を確保するための硬化体補強領域である。
　第１ドメイン５は、非層状フィラーから形成される。
　非層状フィラーの形状は、次に説明する第２ドメイン６の層状フィラーの形状以外であれば、特に限定されない。封止用樹脂シート１をＴＥＭ観察して一の視野像を取得し、一の視野像（後述）で確認されたときの非層状フィラーの形状としては、例えば、略円形状（図１参照）（略楕円形状を含む。）、例えば、略正方形状、略三角形状などの多角形状（但し、扁平な略四角形状を除く）などが挙げられる。
　一の視野像で確認されたときの非層状フィラーの形状として、図１に示すように、好ましくは、略円形状が挙げられる。一の視野像で確認されたときの非層状フィラーの形状が略円形状であれば、分散性に優れ、封止用樹脂シートの流動を均一に抑制できる。
　なお、一の視野像における第１ドメイン５の最大長さＢの平均値ｂは、後で詳述する。
　具体的には、非層状フィラーの材料としては、例えば、石英（ケイ酸）、シリカ（無水ケイ酸）などのケイ酸化合物（ケイ素化合物）（但し、後述するケイ酸塩化合物を含まず）、例えば、酸化アルミニウム（アルミナ）、窒化アルミニウムなどのアルミニウム化合物などが挙げられる。これらは、単独使用または２種以上併用することができる。非層状フィラーの材料として、好ましくは、ケイ酸化合物、より好ましくは、シリカが挙げられる。つまり、非層状フィラーとして、好ましくは、ケイ酸化合物フィラー、より好ましくは、シリカフィラーが挙げられる。
　＜第２ドメイン＞
　第２ドメイン６は、封止用樹脂シート１から封止体および硬化体（後述）を形成するときの流動調整領域である。具体的には、封止用樹脂シート１を加熱して硬化体を形成するときに、硬化体の流動性を低減するための硬化時流動低減領域である。詳しくは、封止用樹脂シート１をプレスして封止体を形成し、続いて、封止体を加熱して硬化させる場合に、まず、封止体の流動性を高めつつ、その後の加熱によって、硬化体の流動性を低減するための封止時流動向上兼硬化時流動低減領域でもある。
　第２ドメイン６は、層状フィラーから形成される。
　層状フィラーは、例えば、二次元（面方向に）に広がった層が、厚み方向に積み重なった構造（三次元構造）を有するフィラーである。層状フィラーは、複数の薄層７がその厚み方向に積層された形状を有する。
　具体的には、図１の上図に示すように、封止用樹脂シート１をＴＥＭ観察して一の視野像を取得し、一の視野像（後述）で確認されたときの層状フィラーの形状としては、扁平矩形状（板形状）（周縁の一部が円弧形状である形状を含む。）が挙げられる。
　一の視野像において、第２ドメイン６の最大長さＡの平均値ａ（図２参照）は、後で詳述する。
　具体的には、層状フィラーの材料としては、例えば、ケイ酸塩化合物、例えば、窒化ホウ素などのホウ素化合物、例えば、炭素（グラファイト）などの炭素系物質などが挙げられる。好ましくは、ケイ酸塩化合物が挙げられる。
　ケイ酸塩化合物は、フィロケイ酸塩と呼称される。
　具体的には、ケイ酸塩化合物としては、例えば、モンモリロナイト、バイデライト、ノントロナイト、サポナイト、ヘクトライト、ソーコナイト、スチーブンサイトなどのスメクタイト、例えば、カオリナイト、例えば、ハロイサイト、例えば、タルク、例えば、マイカなどが挙げられる。ケイ酸塩化合物として、好ましくは、熱硬化性樹脂との混合性を向上させる観点から、スメクタイトが挙げられ、より好ましくは、モンモリロナイトが挙げられる。
　また、層状フィラーは、表面が変性されていない未変性物であってもよく、また、表面が有機成分により変性された変性物でもよい。好ましくは、熱硬化性樹脂との優れた親和性を得る観点から、層状フィラーは、表面が有機成分により変性されている。具体的には、層状フィラーとして、表面が有機成分で変性されたケイ酸塩化合物、より好ましくは、表面が有機成分で変性された有機化スメクタイト、さらに好ましくは、表面が有機成分で変性された有機化ベントナイトが挙げられる。
　有機成分として、アンモニウム、イミダゾリウム、ピリジニウム、フォスフォニウムなどの有機カチオン（オニウムイオン）が挙げられる。
　アンモニウムとしては、例えば、ジメチルジステアリルアンモニウム、ジステアリルアンモニウム、オクタデシルアンモニウム、ヘキシルアンモニウム、オクチルアンモニウム、２－ヘキシルアンモニウム、ドデシルアンモニウム、トリオクチルアンモニウムなどが挙げられる。イミダゾリウムとしては、例えば、メチルステアリルイミダゾリウム、ジステアリルイミダゾリウム、メチルヘキシルイミダゾリウム、ジヘキシルイミダゾリウム、メチルオクチルイミダゾリウム、ジオクチルイミダゾリウム、メチルドデシルイミダゾリウム、ジドデシルイミダゾリウムなどが挙げられる。ピリジニウムとしては、例えば、ステアリルピリジニウム、ヘキシルピリジニウム、オクチルピリジニウム、ドデシルピリジニウムなどが挙げられる。フォスフォニウムとしては、例えば、ジメチルジステアリルフォスフォニウム、ジステアリルフォスフォニウム、オクタデシルフォスフォニウム、ヘキシルフォスフォニウム、オクチルフォスフォニウム、２－ヘキシルフォスフォニウム、ドデシルフォスフォニウム、トリオクチルフォスフォニウムなどが挙げられる。有機カチオンは、単独使用または２種以上併用することができる。好ましくは、アンモニウム、より好ましくは、ジメチルジステアリルアンモニウムが挙げられる。
　有機化ケイ酸塩化合物として、好ましくは、表面がアンモニウムで変性された有機化スメクタイト、より好ましくは、表面がジメチルジステアリルアンモニウムで変性された有機化ベントナイトが挙げられる。
　＜封止用樹脂シート１のＴＥＭ観察により取得される一の視野像＞
　この封止用樹脂シート１におけるマトリクス領域２および共分散領域３（、さらには、それらを成すマトリクス４、第１ドメイン５および第２ドメイン６）は、封止用樹脂シート１のＴＥＭ（透過型電子顕微鏡）観察により取得される一の視野像（図１および図２）により観察される。
　なお、ＴＥＭ観察のためのサンプル作製およびＴＥＭの条件等については、後の実施例で詳述する。
　この一の視野像で観察されるマトリクス領域２は、連続する一つの領域（連続相）である。一の視野像において、マトリクス４は、均質な領域として形成されている。そのため、上記した一の視野像において、マトリクス４は、均一のグレー（濃淡の差が実質的にない）領域として識別される。
　この一の視野像で観察される共分散領域３は、マトリクス領域２中に分散（点在）して観察される。
　共分散領域３では、第１ドメイン５および第２ドメイン６が共に分散している。
　第１ドメイン５は、単独で存在する単独ドメイン８、および／または、単独ドメイン８が一方向に複数連結した鎖状ドメイン９を含む。鎖状ドメイン９は、部分的に分岐してもよい。
　好ましくは、第１ドメイン５は、単独ドメイン８および鎖状ドメイン９の両方を含む。
　一の視野像において、単独ドメイン８の数、および、鎖状ドメイン９の数の合計に対する、鎖状ドメイン９の数の割合の下限は、例えば、０．０１、好ましくは、０．１であり、その上限は、例えば、０．８、好ましくは、０．７である。
　なお、鎖状ドメイン９の数に関し、隣接する２つの第１ドメイン５が連結する場合には、それらは、１つとしてカウントする。
　第２ドメイン６は、共分散領域３において、隣接する第１ドメイン５間に位置する。具体的には、第２ドメイン６は、隣接する複数の単独ドメイン８間に位置する第２ドメイン６、隣接する単独ドメイン８および鎖状ドメイン９間に位置する第２ドメイン６、隣接する複数の鎖状ドメイン９間に位置する第２ドメイン６などを含む。これらのうち、隣接する複数の鎖状ドメイン９間に位置する第２ドメイン６が、最も高い比率（面積比率など）で存在する。
　なお、一の視野像において、第２ドメイン６の存在を特定しづらい場合には、図１の上図に示すように、上記した箇所のみを拡大し、薄層７の存在を確認することによって、層状フィラーの存在を特定する。
　また、次の第１工程～第４工程により求められる第２ドメイン６の最大長さＡの平均値ａおよび第１ドメイン５の最大長さＢの平均値ｂが、例えば、下記式（１）を満足する。
　　０．２＜ａ／ｂ＜５ （１）
　第１工程：封止用樹脂シート１をＴＥＭ観察して一の視野像を取得する。
　第２工程：１０人の観察者が一の視野像を観察し、第２ドメインのうち、最も大きな第２ドメインの最大長さＡと、第１ドメインのうち、最も大きな第１ドメインの最大長さＢとを測定する。
　第３工程：最大長さＡの１０人の観察者の平均値ａと、最大長さＢの１０人の観察者の平均値ｂとを取得する。
　第４工程：平均値ａ、および、平均値ｂを、式（１）に代入する。
　第１工程では、ＴＥＭ観察して取得される一の視野像は、図１および図２に示される。
　第２工程では、図２に示すように、複数ある第２ドメイン６のうち、最も大きな第２ドメインの最大長さＡが、１０人の観察者のそれぞれによって、測定される。第２ドメイン６の最大長さＡの測定は、観察者によって若干ずれる可能性を考慮して、１０人の観察者によって、第２ドメイン６の最大長さＡが測定される。上記したように、第２ドメイン６の存在が特定しづらい場合があり、そのため、観察者によって第２ドメイン６の最大長さＡがばらつくことがある。従って、観察者の数を１０とし、その平均値ａを求めることにより、ばらつき（誤差）を低減し、測定の精度を高めている。
　具体的には、第１観察者によって測定される第２ドメイン６の最大長さＡ１、第２観察者によって測定される第２ドメイン６の最大長さＡ２（Ａ１と異なってもよい）、、、、、第１０観察者によって測定される第２ドメイン６の最大長さＡ１０（Ａ１およびＡ２と異なってもよい）が、それぞれ、取得される。
　第１ドメイン５の最大長さＢの平均値ｂについても、上記と同様である。なお、第１ドメイン５の最大長さＢは、単独ドメイン８の最大長さＢに相当する。鎖状ドメイン９に関しても、それを構成する単独ドメイン８の最大長さＢが第１ドメイン５の最大長さＢとされる。
　第３工程では、平均値ａは、（Ａ１＋Ａ２＋・・・・＋Ａ１０）／１０の計算結果として求められる。平均値ｂも、上記と同様である。
　第１ドメイン５の最大長さＢの平均値ｂは、複数の異なるメジアン径を有する第１非層状フィラーおよび第２非層状フィラーを有する場合（後述）には、上記した平均値ｂは、サイズが大きい第１非層状フィラーのメジアン径に依存する。
　上記式（１）を満足すれば、硬化体が素子の周側面を確実に被覆して、良好な封止特性を担保しながら、素子および基板間への硬化体の進入量を低減することができる。
　式（１）の下限を下回った場合、層状フィラーが、非層状フィラーのサイズに対して、過度に分散された状態であるため、流動を可及的に抑制できない場合がある。また、式（１）の上限を上回った場合、樹脂シート中の層状フィラーの分散が、非層状フィラーのサイズに対して不十分のため、硬化体が、素子の周側面を均一に確実に被覆することができない場合がある。
　好ましくは、第２ドメインの最大長さＡの平均値ａが、第１ドメインの最大長さＢの平均値ｂより大きい。これにより、層状フィラーを含む第２ドメインの樹脂流動への寄与が大きくなるため、素子および基板間への硬化体の進入量をより一層低減することができる。
　つまり、第２ドメインの最大長さＡの平均値ａ、および、記第１ドメインの最大長さＢの平均値ｂは、好ましくは、下記式（２）を満足する。さらに、平均値ａおよび平均値ｂは、より好ましくは、下記式（３）、さらに好ましくは、下記式（４）を満足する。
　　１＜ａ／ｂ （２）
　　１．３＜ａ／ｂ （３）
　　１．５＜ａ／ｂ （４）
　また、第２ドメインの最大長さＡの平均値ａ、および、第１ドメインの最大長さＢの平均値ｂは、好ましくは、下記式（５）、より好ましくは、下記式（６）を満足する。
　　ａ／ｂ＜３ （５）
　　ａ／ｂ＜２ （６）
　具体的には、第２ドメイン６の最大長さＡの平均値ａの下限は、例えば、０．１μｍ、好ましくは、１μｍである。また、第２ドメイン６の最大長さＡの平均値ａの上限は、例えば、３０μｍ、好ましくは、１０μｍである。第２ドメイン６の最大長さＡの平均値ａが上記した下限を下回った場合、層状フィラーが過度に分散された状態であるため、流動を可及的に抑制できない場合がある。第２ドメイン６の最大長さＡの平均値ａが上記した上限を上回った場合、樹脂シート中の層状フィラーの分散が不十分のため、硬化体が、素子の周側面を均一に確実に被覆することができない場合がある。
　また、一の視野像（後述）で確認されたときの第２ドメイン６（層状フィラー）のアスペクト比の下限は、例えば、１．５、好ましくは、２、より好ましくは、３である。第２ドメイン６のアスペクト比の上限は、例えば、１００以下である。
　なお、第２ドメイン６のアスペクト比は、最大長さＡに直交する方向（幅方向）の最大長さ（幅）Ｘの平均値ｘである。この平均値ｘは、上記した平均値ａの測定方法に準じて求められる。
　第２ドメイン６のアスペクト比が上記した下限以上であれば、樹脂流動時に、層状フィラーの第２ドメインが、非層状フィラーの第１ドメインの流動をより一層抑制でき、そのため、封止用樹脂シートの材料の流動を可及的に抑制できる。
　一の視野像の観察において、封止用樹脂シート１におけるマトリクス領域２の面積割合の下限は、例えば、５面積％、好ましくは、１０面積％である。封止用樹脂シート１におけるマトリクス領域２の面積割合の上限は、例えば、５０面積％、好ましくは、４０面積％である。
　一の視野像の観察において、封止用樹脂シート１における共分散領域３の面積割合の下限は、例えば、５０面積％、好ましくは、６０面積％、より好ましくは、７０面積％である。封止用樹脂シート１における共分散領域３の面積割合の上限は、例えば、９５面積％、好ましくは、９０面積％、より好ましくは、８５面積％である。
　一の視野像において、第１ドメイン５の数、および、第２ドメイン６の数の合計における第２ドメイン６の数の割合の下限は、例えば、１％、好ましくは、５％である。第１ドメイン５の数、および、第２ドメイン６の数の合計における第２ドメイン６の数の割合の上限は、例えば、５０％、好ましくは、３０％である。
　一の視野像において、第１ドメイン５の数に対する第２ドメイン６の数の比率の下限は、例えば、０．０１、好ましくは、０．０５である。第１ドメイン５の数に対する第２ドメイン６の数の比率の上限は、例えば、１、好ましくは、０．５である。
　上記した各割合が上記した範囲にあれば、封止用樹脂シートの材料の流動を可及的に抑制でき、素子および基板間への硬化体の進入量を低減することができる。
　＜封止用樹脂シートの製造＞
　この封止用樹脂シート１を製造するには、上記した熱硬化性樹脂、非層状フィラーおよび層状フィラーを配合して、混合物（組成物）を調製する。
　なお、熱硬化性樹脂の好適な例であるエポキシ樹脂は、主剤、硬化剤および硬化促進剤を含有するエポキシ樹脂組成物として調製される。
　主剤としては、例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、変性ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、変性ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂などの２官能エポキシ樹脂、例えば、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、トリスヒドロキシフェニルメタン型エポキシ樹脂、テトラフェニロールエタン型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂などの３官能以上の多官能エポキシ樹脂などが挙げられる。これら主剤は、単独で使用または２種以上を併用することができる。主剤として、好ましくは、２官能エポキシ樹脂、より好ましくは、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂が挙げられる。
　主剤のエポキシ当量の下限は、例えば、１０ｇ／ｅｑ．、好ましくは、１００ｇ／ｅｑ．である。主剤のエポキシ当量の上限は、例えば、３００ｇ／ｅｑ．、好ましくは、２５０ｇ／ｅｑ．である。
　主剤の軟化点の下限は、例えば、５０℃、好ましくは、７０℃、より好ましくは、７２℃、さらに好ましくは、７５℃である。主剤の軟化点の上限は、例えば、１３０℃、好ましくは、１１０℃、より好ましくは、９０℃である。
　主剤の軟化点が上記した下限以上であれば、図３Ｃに示す工程において、封止用樹脂シート１が流動できる。従って、図３Ｃに示す工程の時間短縮、および、図３Ｃに示す工程における封止用樹脂シート１の厚み方向一方面を平坦にできる。
　硬化剤は、加熱によって、上記した主剤を硬化させる潜在性硬化剤である。硬化剤としては、例えば、ノボラック型フェノール樹脂などのフェノール樹脂が挙げられる。硬化剤がフェノール樹脂であれば、フェノール樹脂が主剤とともに、それらの硬化体が、高い耐熱性と高い耐薬品性とを有する。従って、硬化体は、封止信頼性に優れる。
　硬化促進剤は、加熱によって、主剤の硬化を促進する触媒（熱硬化触媒）である。硬化促進剤としては、例えば、有機リン系化合物、例えば、２－フェニル－４，５－ジヒドロキシメチルイミダゾール（２ＰＨＺ－ＰＷ）などのイミダゾール化合物などが挙げられる。好ましくは、イミダゾール化合物が挙げられる。
　混合物（固形分）（封止用樹脂シート１に相当）における熱硬化性樹脂（好ましくは、エポキシ樹脂組成物）の含有割合の下限は、例えば、５質量％、好ましくは、１５質量％、より好ましくは、１７質量％である。混合物（固形分）における熱硬化性樹脂（好ましくは、エポキシ樹脂組成物）の含有割合の上限は、例えば、３０質量％、好ましくは、２５質量％、より好ましくは、２０質量％、さらに好ましくは、１８質量％である。
　混合物における主剤の割合の下限は、例えば、１質量％、好ましくは、３質量％、より好ましくは、１０質量％である。混合物における主剤の割合の上限は、例えば、３０質量％、好ましくは、１５質量％、より好ましくは、１２．５質量％である。エポキシ樹脂組成物における主剤の割合の下限は、例えば、３０質量％、好ましくは、５０質量％である。エポキシ樹脂組成物における主剤の割合の上限は、例えば、８０質量％、好ましくは、７０質量％である。
　硬化剤の割合は、下記の当量比となるように設定される。具体的には、主剤中のエポキシ基１当量に対する、フェノール樹脂中の水酸基の合計の下限が、例えば、０．７当量、好ましくは、０．９当量である。主剤中のエポキシ基１当量に対する、フェノール樹脂中の水酸基の合計の上限が、例えば、１．５当量、好ましくは、１．２当量である。具体的には、主剤１００質量部に対する硬化剤の含有部数の下限は、例えば、２０質量部、好ましくは、４０質量部である。主剤１００質量部に対する硬化剤の含有部数の上限は、例えば、８０質量部、好ましくは、６０質量部である。
主剤１００質量部に対する硬化促進剤の含有部数の下限は、例えば、０．０５質量部である。主剤１００質量部に対する硬化促進剤の含有部数の上限は、例えば、５質量部である。
　非層状フィラーの形状としては、例えば、略球形状、略針形状などの形状（層状以外の形状）が挙げられる。好ましくは、略球形状が挙げられる。
　混合物における非層状フィラーの含有割合の下限は、例えば、５０質量％、好ましくは、５５質量％、より好ましくは、６０質量％、さらに好ましくは、６５質量％である。混合物における非層状フィラーの含有割合の上限は、例えば、９０質量％、好ましくは、８５質量％、より好ましくは、８０質量％、さらに好ましくは、７５質量％である。
　非層状フィラーの含有割合および／または含有部数が上記した下限以上であれば、図１Ｃに示す工程における封止用樹脂シート１が流動できる。
　また、非層状フィラーは、第１非層状フィラーと、第１非層状フィラーのメジアン径より小さいメジアン径を有する第２非層状フィラーとを含むことができる。
　第１非層状フィラーのメジアン径の下限は、例えば、１μｍ、好ましくは、３μｍである。第１非層状フィラーのメジアン径は、例えば、５０μｍ、好ましくは、３０μｍである。
　第２非層状フィラーのメジアン径の上限は、例えば、０．９μｍ、好ましくは、０．８μｍである。第２非層状フィラーのメジアン径の下限は、例えば、０．０１μｍ、好ましくは、０．１μｍである。
　第１非層状フィラーのメジアン径の、第２非層状フィラーのメジアン径に対する比の下限は、例えば、２、好ましくは、５である。第１非層状フィラーのメジアン径の、第２非層状フィラーのメジアン径に対する比の上限は、例えば、５０、好ましくは、２０である。
　第１非層状フィラーおよび第２非層状フィラーの材料は、ともに同一あるいは相異っていてもよい。
　さらに、非層状フィラーは、その表面が、部分的あるいは全体的に、シランカップリング剤などで表面処理されていてもよい。
　非層状フィラーが第１非層状フィラーと第２非層状フィラーとを含む場合には、混合物における第１非層状フィラーの含有割合の下限は、混合物中、例えば、３０質量％、好ましくは、４０質量％である。混合物における第１非層状フィラーの含有割合の上限は、混合物中、例えば、６０質量％、好ましくは、５０質量％である。第１非層状フィラー１００質量部に対する第２非層状フィラーの含有部数の下限は、例えば、３０質量部、好ましくは、４０質量部、より好ましくは、５０質量部である。第１非層状フィラー１００質量部に対する第２非層状フィラーの含有部数の上限は、例えば、７０質量部、好ましくは、６０質量部、より好ましくは、５５質量部である。
　層状フィラーの形状は、層状であって、板形状、薄片形状などを含む。また、層状フィラーは、劈開性を有する。
　混合物における層状フィラーの含有割合の下限は、例えば、１質量％、好ましくは、２質量％、より好ましくは、３質量％で、さらに好ましくは、３．５質量％、とりわけ好ましくは、４質量％、最も好ましくは、４．５質量％である。混合物における層状フィラーの含有割合の上限は、例えば、２５質量％、好ましくは、１５質量％、より好ましくは、１０質量％、さらに好ましくは、９質量％、とりわけ好ましくは、８質量％、最も好ましくは、７質量％である。
　なお、非層状フィラー１００質量部に対する層状フィラーの含有部数の下限は、例えば、１質量部、好ましくは、２質量部、より好ましくは、３質量部、さらに好ましくは、５質量部である。非層状フィラー１００質量部に対する層状フィラーの含有部数の上限は、例えば、２５質量部、好ましくは、２０質量部、より好ましくは、１５質量部、さらに好ましくは、１０質量部、とりわけ好ましくは、８質量部である。
　層状フィラーのメジアン径の下限は、例えば、１μｍ、好ましくは、５μｍ、より好ましくは、１０ｎｍである。層状フィラーのメジアン径の上限は、例えば、１００μｍ、好ましくは、５０μｍ、より好ましくは、１０μｍである。
　なお、層状フィラーのメジアン径は、例えば、レーザー散乱法における粒度分布測定法によって求められた粒度分布に基づいて、Ｄ５０値（累積５０％メジアン径）として求められる。
　層状フィラーとしては、市販品を用いることができ、具体的には、エスベンシリーズ（ホージュン社製）などが用いられる。
　また、混合物には、例えば、熱可塑性樹脂、顔料、シランカップリング剤、その他の添加剤を添加することができる。
　なお、上記した添加剤のうち、熱可塑性樹脂およびシランカップリング剤は、熱硬化性樹脂とともにマトリクス４を構成でき、顔料は、非層状フィラーとともに、第１ドメイン５を構成できる。
　熱可塑性樹脂としては、例えば、天然ゴム、ブチルゴム、イソプレンゴム、クロロプレンゴム、エチレン－酢酸ビニル共重合体、エチレン－アクリル酸共重合体、エチレン－アクリル酸エステル共重合体、ポリブタジエン樹脂、ポリカーボネート樹脂、熱可塑性ポリイミド樹脂、ポリアミド樹脂（６－ナイロンや６，６－ナイロンなど）、フェノキシ樹脂、アクリル樹脂、飽和ポリエステル樹脂（ＰＥＴなど）、ポリアミドイミド樹脂、フッ素樹脂、スチレン－イソブチレン－スチレンブロック共重合体などが挙げられる。これら熱可塑性樹脂は、単独使用または２種以上併用することができる。
　熱可塑性樹脂として、好ましくは、熱硬化性樹脂との分散性を向上させる観点から、アクリル樹脂が挙げられる。
　アクリル樹脂としては、例えば、直鎖または分岐のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸アルキルエステルと、その他のモノマー（共重合性モノマー）とを含むモノマー成分を重合してなる、カルボキシル基含有（メタ）アクリル酸エステルコポリマー（好ましくは、カルボキシル基含有アクリル酸エステルコポリマー）などが挙げられる。
　アルキル基としては、例えば、メチル、エチル、プロピル、イソプロピル、ｎ－ブチル、ｔ－ブチル、イソブチル、ペンチル、ヘキシルなどの炭素数１～６のアルキル基などが挙げられる。
　その他のモノマーとしては、例えば、アクリル酸、メタクリル酸、カルボキシエチルアクリレート、カルボキシペンチルアクリレート、イタコン酸、マレイン酸、フマール酸、クロトン酸などのカルボキシル基含有モノマーなどが挙げられる。
　熱可塑性樹脂の重量平均分子量の下限は、例えば、１０万、好ましくは、３０万である。熱可塑性樹脂の重量平均分子量の上限は、例えば、１００万、好ましくは、９０万である。なお、重量平均分子量は、ゲル浸透クロマトフラフィー（ＧＰＣ）により、標準ポリスチレン換算値に基づいて測定される。
　熱可塑性樹脂の割合（固形分割合）は、熱硬化性樹脂の熱硬化を阻害しないように調整される。具体的には、混合物における熱可塑性樹脂の割合（固形分割合）の下限は、例えば、１質量％、好ましくは、２質量％である。混合物における熱可塑性樹脂の割合（固形分割合）の上限は、例えば、１０質量％、好ましくは、５質量％である。
　なお、熱可塑性樹脂は、適宜の溶媒で希釈されて調製されていてもよい。
　顔料としては、例えば、カーボンブラックなどの黒色顔料が挙げられる。顔料の粒子径の下限は、例えば、０．００１μｍである。顔料の粒子径の上限は、例えば、１μｍである。混合物に対する顔料の割合の下限は、例えば、０．１質量％であり、上限は、例えば、２質量％である。顔料の粒子径は、顔料を電子顕微鏡で観察して求めた算術平均径である。
　シランカップリング剤としては、例えば、エポキシ基を含有するシランカップリング剤が挙げられる。エポキシ基を含有するシランカップリング剤としては、例えば、３－グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラン、３－グリシドキシプロピルメチルジエトキシシランなどの３－グリシドキシジアルキルジアルコキシシラン、例えば、３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３－グリシドキシプロピルトリエトキシシランなどの３－グリシドキシアルキルトリアルコキシシランが挙げられる。好ましくは、３－グリシドキシアルキルトリアルコキシシランが挙げられる。混合物におけるシランカップリング剤の含有割合の下限は、例えば、０．１質量％、好ましくは、１質量％である。混合物におけるシランカップリング剤の含有割合の上限は、例えば、１０質量％、好ましくは、５質量％である。
　また、必要により、溶媒をさらに配合して、混合物のワニスを調製する。溶媒としては、特に限定されず、例えば、アセトンなどのケトン系溶媒、例えば、メタノールなどのアルコール系溶媒などが挙げられ、好ましくは、ケトン系溶媒が挙げられる。
　ワニスにおける固形分濃度の下限は、例えば、40質量％、好ましくは、60質量％である。ワニスにおける固形分濃度の上限は、例えば、99質量％、好ましくは、90質量％である。
　上記した各成分（添加剤および溶媒を含む）を配合し、それらを混合する。
　混合条件としては、例えば、熱硬化性樹脂に対して、非層状フィラーおよび層状フィラーが十分に分散される条件が選択される。
　例えば、自転・公転ミキサー、ディスパー、ビーズミル、ホモミキサー、プラネタリーミキサーなど混合機を用いて、上記した各成分を攪拌混合する。好ましくは、自転・公転ミキサーを用いて、上記した各成分を攪拌混合する。
　自転・公転ミキサーは、混合物を収容する密閉型の容器（円筒状容器など）を、容器内に位置する回転中心（第１中心）を軸とする回転（自転）と、容器外に位置する回転中心（第２中心）を軸とする回転（公転）とを同時に実施する装置である。また、第１中心の軸と、第２中心の軸とは、平行してもよく、また、交差してもよい。好ましくは、傾斜角（例えば、３０度以上、６０度以下の傾斜角）で交差する。
　自転・公転ミキサーであれば、混合物に、自転に基づくせん断力と、公転に基づく遠心力とを同時に与えることができる。これによって、熱硬化性樹脂に対して、非層状フィラーおよび層状フィラーが十分に分散する。
　なお、自転・公転ミキサーは、市販品を用いることができ、具体的には、シンキー社製の「あわとり練太郎」シリーズなどが用いられる。
　具体的には、混合機が自転・公転ミキサーであれば、自転数の下限が、例えば、１，０００ｒｐｍであり、また、自転数の上限が１０，０００ｒｐｍである。公転数の下限が、例えば、１，０００ｒｐｍであり、また、公転数の上限が１０，０００ｒｐｍである。混合時間の下限は、例えば、１分、好ましくは、３分であり、また、その上限は、例えば、３０分、好ましくは、１０分である。
　また、混合機が自転・公転ミキサーであれば、容器への遠心力の下限が、例えば、１０ＭＰａ、好ましくは、１００ＭＰａであり、また、その上限は、例えば、１０，０００ＭＰａである。
　混合のタイミングは、各成分の配合中、および、配合後のいずれでもよく、好ましくは、配合中、および、配合後の両方である。具体的には、まず、熱硬化性樹脂、非層状フィラーおよび層状フィラー（さらに添加剤）を配合し、続いて、上記した混合機で攪拌し（第１回目の混合）、その後、溶媒を加え、続いて、それらを上記した混合機で攪拌する（第２回目の混合）。
　なお、第２回目の混合条件は、例えば、第１回目の混合条件と相異なってもよく、また、同一であってもよい。好ましくは、それらは同一である。
　その後、ワニスを、図示しない剥離シートに塗布し、その後、加熱により乾燥させて、シート形状を有する封止用樹脂シートを製造する。
　なお、この封止用樹脂シートは、Ｂステージ（半硬化状態）であって、具体的には、Ｃステージ前の状態である。つまり、完全硬化前の状態である。封止用樹脂シートは、上記した乾燥における加熱や、押出混練における加熱によって、Ａステージ組成物から、Ｂステージシートに形成される。
　封止用樹脂シートの厚みの下限は、例えば、１０μｍ、好ましくは、２５μｍ、より好ましくは、５０μｍである。封止用樹脂シートの厚みの上限は、例えば、３０００μｍ、好ましくは、１０００μｍ、より好ましくは、５００μｍ、さらに好ましくは、３００μｍ、とりわけ好ましくは、１００μｍである。
　Ｂステージの封止用樹脂シート１は、ＴＥＭ観察の薄片状サンプルを確実に作製する観点から、加熱（プレスが伴わない常圧加熱）によってＣステージとし、Ｃステージの封止用樹脂シート１とすることができる。なお、Ｂステージの封止用樹脂シート１がＴＥＭ観察に供されて、取得された一の視野像も、Ｃステージの封止用樹脂シート１がＴＥＭ観察に供されて、取得された一の視野像と実質的に同一である。つまり、Ｂステージの封止用樹脂シート１における共分散領域３と、Ｃステージの封止用樹脂シート１における共分散領域３とは、実質的に同一に組織される。
　＜封止用多層樹脂シート＞
　封止用樹脂シートは、封止用多層樹脂シートに、第２封止用樹脂シートとともに備えられてもよい。
　封止用多層樹脂シートは、封止用樹脂シートと、第２封止用樹脂シートとを厚み方向一方側に順に備える。具体的には、封止用多層樹脂シートは、封止用樹脂シートと、その厚み方向一方面全面に配置される第２封止用樹脂シートとを備える。好ましくは、封止用多層樹脂シートは、封止用樹脂シートと、第２封止用樹脂シートとのみを備える。
　第２封止用樹脂シートのＴＥＭ観察により取得された一の視野像において、非層状フィラー（第２ドメイン６）を含む共分散領域３が観察されない以外は、例えば、上記した封止用樹脂シート１と同様である。
　第２封止用樹脂シートの厚みの下限は、例えば、２５μｍ、好ましくは、５０μｍ、より好ましくは、１００μｍ、さらに好ましくは、１５０μｍである。第２封止用樹脂シートの厚みの上限は、例えば、１０００μｍ、好ましくは、５００μｍ、より好ましくは、３００μｍである。
　封止用多層樹脂シートは、封止用樹脂シートと第２封止用樹脂シートとを貼り合わせることにより、準備される。
　＜電子素子パッケージの製造＞
　封止用樹脂シートによって、素子の一例としての電子素子を封止して、電子素子パッケージを製造する方法を、図３Ａ～図３Ｄを参照して説明する。
　　（封止用樹脂シートを用いる例）
　この方法では、図３Ａに示すように、まず、封止用樹脂シート１を準備する。封止用樹脂シート１は、厚み方向に互いに対向する厚み方向一方面およびおよび他方面を有する。
　別途、図３Ｂに示すように、電子素子２１を準備する。
　電子素子２１は、例えば、基板２２に複数実装されている。複数の電子素子２１と、基板２２とは、素子実装基板２４に、バンプ２３とともに、備えられる。つまり、この素子実装基板２４は、複数の電子素子２１と、基板２２と、バンプ２３とを備える。
　基板２２は、面方向に延びる略平板形状を有する。基板２２の厚み方向一方面２５には、電子素子２１の電極（図示せず）と電気的に接続される端子（図示せず）が設けられている。
　複数の電子素子２１のそれぞれは、面方向に延びる略平板形状（チップ形状）を有する。複数の電子素子２１は、互いに面方向に間隔を隔てて配置されている。複数の電子素子２の厚み方向他方面２８は、基板２２の厚み方向一方面２５に平行する。複数の電子素子２１のそれぞれの厚み方向他方面２８には、電極（図示せず）が設けられている。電子素子２１の電極は、次に説明するバンプ２３を介して、基板２２の端子と電気的に接続されている。なお、電子素子２１の厚み方向他方面２８は、基板２２の厚み方向一方面２５との間に隙間（空間）２６が隔てられる。
　バンプ２３は、複数の電子素子２１のそれぞれの電極（図示せず）と、基板２２のそれぞれの端子とを電気的に接続する。バンプ２３は、電子素子２１の電極と、基板２２の端子の間に配置される。バンプ２３の材料としては、例えば、半田、金などの金属などが挙げられる。バンプ２３の厚みは、隙間２６の厚み（高さ）に相当する。バンプ２３の厚みは、素子実装基板２４の用途および目的に応じて適宜設定される。
　次いで、図３Ｂに示すように、封止用樹脂シート１を、複数の電子素子２１に配置する。具体的には、封止用樹脂シート１の厚み方向他方面を、複数の電子素子２１の厚み方向一方面に接触させる。
　次いで、図３Ｃに示すように、封止用樹脂シート１および素子実装基板２４を、プレスする。好ましくは、封止用樹脂シート１および素子実装基板２４を、低温で熱プレスする。
　例えば、２つの平板を備えるプレス２７により、封止用樹脂シート１および素子実装基板２４を厚み方向に挟みながら、それらをプレスする。なお、プレス２７の平板には、例えば、図示しない熱源を備えられる。
　プレス条件（圧力、時間、さらには、温度など）は、特に限定されず、複数の電子素子２１間に封止用樹脂シート１が進入できる一方、素子実装基板２４が損傷しない条件が選択される。より具体的には、プレス条件は、封止用樹脂シート１にせん断応力を十分に付与して、これにより、封止用樹脂シート１が流動して、隣接する電子素子２１間に進入し、複数の電子素子２１のそれぞれの周側面を被覆しつつ、電子素子２１と平面視で重複しない基板２２の厚み方向一方面２５に接触できるように、設定される。
　具体的には、プレス圧の下限は、例えば、０．０５ＭＰａ、好ましくは、０．１ＭＰａである。プレス圧の上限は、例えば、１０ＭＰａ、好ましくは、５ＭＰａである。プレス時間の下限は、例えば、０．３分、好ましくは、０．５分である。プレス時間の上限は、例えば、１０分、好ましくは、５分である。
　具体的には、加熱温度の下限は、例えば、４０℃、好ましくは、６０℃である。加熱温度の上限は、例えば、１００℃、好ましくは、９５℃である。
　封止用樹脂シート１のプレス（せん断応力の付与）よって、封止用樹脂シート１は、電子素子２１の外形に対応して塑性変形する。封止用樹脂シート１の厚み方向他方面は、複数の電子素子２１の厚み方向一方面および周側面に対応する形状に変形する。
　なお、封止用樹脂シート１は、Ｂステージを維持しながら、塑性変形する。
　これによって、封止用樹脂シート１は、複数の電子素子２１のそれぞれの周側面を被覆しつつ、平面視において、電子素子２１と重複しない基板２２の厚み方向一方面２５に接触する。
　これによって、電子素子２１を封止する封止体３１が、封止用樹脂シート１から形成（作製）される。封止体３１の厚み方向一方面は、平坦面になる。
　その後、図３Ｄに示すように、封止体３１を加熱して、封止体３１から硬化体４１を形成する。
　具体的には、封止体３１および素子実装基板２４をプレス２７から取り出し、続いて、封止体３１および素子実装基板２４を乾燥機で、大気圧下で、加熱する。
　加熱温度（キュア温度）の下限は、例えば、１００℃、好ましくは、１２０℃である。加熱温度（キュア温度）の上限は、例えば、２００℃、好ましくは、１８０℃である。加熱時間の下限は、例えば、１０分、好ましくは、３０分である。加熱時間の上限は、例えば、１８０分、好ましくは、１２０分である。
　上記した封止体３１の加熱によって、封止体３１から、Ｃステージ化（完全硬化）した硬化体４１が形成される。硬化体４１の厚み方向一方面は、露出面である。
　なお、隙間へのわずかな進入が許容された封止体３１の端縁が、隙間２６の内部にさらにわずかに進入して、硬化体４１となることが許容されるが、その程度は、可及的に小さく抑制される。
　そして、この封止用樹脂シート１は、図１～図２に示すように、非層状フィラーから形成される第１ドメイン５と、層状フィラーから形成される第２ドメイン６とを含み、第２ドメイン６が第１ドメイン５間に位置する共分散領域３を有する。そのため、熱硬化性樹脂が加熱により一旦軟化して、マトリクス４が流動し易くなっても、共分散領域３によって、封止用樹脂シート１の材料（混合物）の流動を可及的に抑制できる。そのため、図３Ｄに示すように、硬化体４１を形成するときに、電子素子２１および基板２２間への硬化体４１の進入量を低減することができる。
　封止用樹脂シート１を、サイズやデザインが異なる複数の電子素子２１、さらには、サイズやデザインが異なる端子に接続される複数の電子素子２１に配置し、これを加熱して硬化体４１を形成するときに、これらの隙間への硬化体４１の進入量を制御して、複数の電子素子２１を均一に封止することができる。
　また、上記式（１）（０．２＜ａ／ｂ＜５）を満足すれば、電子素子２１の周側面を確実に被覆して、良好な封止特性を担保しながら、電子素子２１および基板２２間への硬化体４１の進入量を低減することができる。
　さらに、第２ドメインの最大長さＡの平均値ａが、第１ドメインの最大長さＢの平均値ｂより大きい場合には、電子素子２１および基板２２間への硬化体４１の進入量をより一層低減することができる。
　また、第２ドメイン６の最大長さＡの平均値ａが、１μｍ以上であれば、封止用樹脂シート１の材料の流動を可及的に抑制できる。第２ドメイン６の最大長さＡの平均値ａが、１０μｍ以下であれば、硬化体４１が、電子素子２１の周側面を確実に被覆することができる。
　一の視野像で確認される第２ドメイン６が、２以上のアスペクト比を有すれば、封止用樹脂シート１の材料の流動を可及的に抑制できる。
　　一の視野像で確認される第１ドメイン５が、略円形状を有すれば、強度に優れる硬化体４１を形成できる。
　　（封止用多層樹脂シートを用いる例）
　封止用多層樹脂シート１１によって、複数の電子素子２１を封止し、続いて、硬化体４１を形成して、電子素子硬化体パッケージ５０を製造する方法を、図４Ａ～図４Ｄを参照して説明する。
　図４Ａに示すように、封止用多層樹脂シート１１を準備する。具体的には、封止用樹脂シート１と第２封止用樹脂シート１２とを貼り合わせる。
　図４Ｂに示すように、基板２２に実装される複数の電子素子２１を準備する。
　続いて、封止用樹脂シート１の厚み方向他方面が電子素子２１の厚み方向一方面に接触するように、封止用多層樹脂シート１１を電子素子２１に配置する。
　図４Ｃに示すように、その後、封止用樹脂シート１および素子実装基板２４を、プレスする。
　プレスによって、封止用樹脂シート１は、流動し、隣接する電子素子２１間に進入する。
　一方、第２封止用樹脂シート１２は、共分散領域３を有しないことから、プレスされても、流動性が向上せず、隣接する電子素子２１間に進入することが抑制される。
　これにより、封止用多層樹脂シート１１から、複数の電子素子２１を封止する封止体３１が形成される。
　なお、封止用樹脂シート１が上記した下限以上の割合で非層状フィラーを含有し、第２封止用樹脂シート１２が上記した下限以上の割合で非層状フィラーを含有すれば、次の図４Ｃに示すプレスによって、封止用樹脂シート１と第２封止用樹脂シート１２とが、流動できる。
　このとき、封止用樹脂シート１は、電子素子２１に接触する一方、第２封止用樹脂シート１２は、封止用樹脂シート１に対して電子素子２１の反対側に位置する。つまり、封止体３１において隙間２６に面する端縁は、封止用樹脂シート１から形成される。一方、封止体３１の厚み方向一方面は、第２封止用樹脂シート１２から形成される。
　その後、図４Ｄに示すように、封止体３１を加熱して、封止体３１から硬化体４１を形成する。
　この封止用多層樹脂シート１１も、上記した封止用樹脂シート１と同じ作用効果を奏することができる。
　とりわけ、封止用樹脂シート１および第２封止用樹脂シート１２が、５０℃以上、１３０℃以下の軟化点を有するエポキシ樹脂の主剤を含有すれば、図４Ｃに示す工程において、封止用樹脂シート１および第２封止用樹脂シート１２が流動できる。従って、図４Ｃに示す工程の時間短縮、および、図４Ｃに示す工程における第２封止用樹脂シート１２の厚み方向一方面を平坦にできる。
　さらに、封止用樹脂シート１および第２封止用樹脂シート１２が、エポキシ樹脂の主剤とともにフェノール樹脂を硬化剤として含有すれば、硬化体４１が、高い耐熱性と高い耐薬品性とを有する。従って、硬化体４１は、封止信頼性に優れる。
　なお、図４Ｃに示す工程において、第２封止用樹脂シート１２は、押圧力を受けて流動化し、厚み方向一方面が平坦になる。また、図４Ｃに示す工程において、封止用多層樹脂シート１１では、上述のように、第２封止用樹脂シート１２とともに封止用樹脂シート１が、押圧力を受けて軟化流動して、電子素子２１の外形に追従して変形する。図４Ｃに示す工程では、封止用樹脂シート１が、隙間２６にわずかに進入することが許容される。
　そして、図４Ｄに示す工程では、封止用樹脂シート１は、昇温に伴う複素粘度η*の低下に基づいて、流動が抑制され、隙間２６への過度の進入が抑制される。すなわち、封止用樹脂シート１を含む封止用多層樹脂シート１１が硬化した硬化体４１では、硬化体進入長さＹを低減できる。
　　変形例
　以下の各変形例において、上記した一実施形態と同様の部材および工程については、同一の参照符号を付し、その詳細な説明を省略する。また、各変形例は、特記する以外、一実施形態と同様の作用効果を奏することができる。さらに、一実施形態およびその変形例を適宜組み合わせることができる。
　図示しないが、一の視野像において、封止用樹脂シート１は、第２ドメイン６が第１ドメイン５間に位置せず、周囲をマトリクス４のみに囲まれる第２ドメイン６の単分散領域を有することもできる。同時に、一の視野像において、封止用樹脂シート１は、第１ドメイン５がマトリクス４のみに囲まれる単分散領域を有する。
　また、混合物の調製において、溶媒を用いずに、熱硬化性樹脂、非層状フィラーおよび層状フィラーを混合することもできる。この場合には、熱硬化性樹脂、非層状フィラーおよび層状フィラーを、公知の混練機を用いて、混練する。
　封止用多層樹脂シート１１における第２封止用樹脂シート１２は、多層であってもよい。
　素子の一例として、基板２２の厚み方向一方面２５に対して隙間２６を隔てて配置される電子素子２１を挙げ、これを封止用樹脂シート１で封止したが、例えば、図示しないが、基板２２の厚み方向一方面２５に接触する電子素子２１を挙げることができ、これを封止用樹脂シート１で封止することができる。
　また、素子の一例として、電子素子２１を挙げたが、半導体素子を挙げることもできる。
　以下に調製例、実施例および比較例を示し、本発明をさらに具体的に説明する。なお、本発明は、何ら調製例、実施例および比較例に限定されない。また、以下の記載において用いられる配合割合（含有割合）、物性値、パラメータなどの具体的数値は、上記の「発明を実施するための形態」において記載されている、それらに対応する配合割合（含有割合）、物性値、パラメータなど該当記載の上限（「以下」、「未満」として定義されている数値）または下限（「以上」、「超過」として定義されている数値）に代替することができる。
　調製例で使用した各成分を以下に示す。
　　層状フィラー：ホージュン社製のエスベンＮＸ（表面がジメチルジステアリルアンモニウムで変性された有機化ベントナイト）（ケイ酸塩化合物）
　　主剤：新日鐵化学社製のＹＳＬＶ－８０ＸＹ（ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、エポキシ当量２００ｇ／ｅｑ．軟化点８０℃）
　　硬化剤：群栄化学社製のＬＶＲ－８２１０ＤＬ（ノボラック型フェノール樹脂、潜在性硬化剤、水酸基当量：１０４ｇ／ｅｑ．、軟化点：６０℃）
　　硬化促進剤：四国化成工業社製の２ＰＨＺ－ＰＷ（２－フェニル－４，５－ジヒドロキシメチルイミダゾール）
　　アクリル樹脂：根上工業社製のＨＭＥ－２００６Ｍ、カルボキシル基含有のアクリル酸エステルコポリマー（アクリル系ポリマー）、重量平均分子量：６０万、ガラス転移温度（Ｔｇ）：－３５℃、固形分濃度２０質量％のメチルエチルケトン溶液
　　シランカップリング剤：信越化学社製のＫＢＭ－４０３（３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン）
　　第１非層状フィラー：ＦＢ－８ＳＭ（球状溶融シリカ粉末（無機フィラー）、メジアン径７．０μｍ）
　　第２非層状フィラー：アドマテックス社製のＳＣ２２０Ｇ－ＳＭＪ（平均粒径０．５μｍ）を３－メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン（信越化学社製の製品名：ＫＢＭ－５０３）で表面処理した無機フィラー。無機フィラーの１００質量部に対して１質量部のシランカップリング剤で表面処理した無機フィラー。
　　カーボンブラック：三菱化学社製の＃２０、顔料、粒子径５０ｎｍ
　　調製例１～調製例６および比較調製例１
　表１に記載の配合処方に従って、各成分を容器に配合して、混合物を容器内で調製し、続いて、容器を自転・公転ミキサーにセットして、混合物を攪拌し（第１回目の混合）した。その後、容器に適量の溶媒（メチルエチルケトン）を加え、その後、さらに、自転・公転ミキサーにセットして、溶媒を含む混合物を攪拌した（第２回目の混合）。
　自転・公転ミキサーの種類・条件等を下記に示す。
自転・公転ミキサー：あわとり練太郎、型式「ＡＲ－１００」
　（第１回目の混合）
自転数：２０００ｒｐｍ
公転数：２０００ｒｐｍ
混合時間：５分
　（第２回目の混合）
自転数：２０００ｒｐｍ
公転数：２０００ｒｐｍ
混合時間：５分
　これによって、混合物のワニスを調製した。
　次いで、ワニスを剥離シートの表面に塗布した後、１２０℃で、２分間乾燥させて、厚み６５μｍの封止用樹脂シート１を作製した。封止用樹脂シート１は、Ｂステージであった。
　　調製例７
　表２に記載の配合処方に従って、調製例１と同様の手法によって、混合物のワニスを調製した。続いて、ワニスを剥離シートの表面に塗布した後、１２０℃で、２分間乾燥させて、厚み１９５μｍの第２封止用樹脂シート１２を作製した。第２封止用樹脂シート１２は、Ｂステージであった。
　　実施例１～６および比較例１
　表３に示すような調製例の組合せで、封止用樹脂シートと第２封止用樹脂シートとを張り合わて、厚み２６０μｍの封止用多層樹脂シートを作製した。
　　評価
　下記項目を評価した。その結果を、表３に記載する。
＜ＴＥＭ観察＞
（１）共分散領域の有無
　まず、実施例１～６および比較例１の封止用多層樹脂シートのそれぞれを、１５０℃、１時間加熱して、Ｃステージシートを作製した。Ｃステージシートのサンプリングによって、サンプル（薄片）を作製した。具体的には、ＣステージシートをＦＩＢ加工装置（日立社製のＦＢ２２００）にセットし、加速電圧１０～４０ｋＶのイオンビームと、微小プローブとを用いて、Ｃステージシートを厚み方向に切断して、サンプルを取得した。
　その後、電界放射型透過電子顕微鏡（ＦＥ－ＴＥＭ）（ＪＥＯＬ社製のＪＥＭ－２８００）によって、加速電圧２００ｋＶで、Ｃステージシートの断面を観察した。
　ＴＥＭ観察の一の視野像から、第２ドメイン６が第１ドメイン５間に位置する共分散領域３の有無を確認した。
　実施例３におけるＣステージシートのＴＥＭ写真の一の視野像（画像処理図）を図１～図２に示す。
（２）第１ドメインの最大長さＢの平均値ｂ、第２ドメイン６の最大長さＡの平均値ａ、ａ／ｂ
　上記した第１工程～第４工程を実施して、第１ドメインの最大長さＢの平均値ｂ、第２ドメイン６の最大長さＡの平均値ａの算出のそれぞれを算出した。続いて、ａ／ｂを求めた。
（３）マトリクス領域の面積割合、および、第１ドメインの数の割合
　マトリクス領域の面積割合、および、第１ドメインの数の割合等を求めた。
＜硬化体の評価＞
（１）硬化体進入長さ
　　下記のステップＡ～ステップＥを実施して、硬化体進入長さＹを測定した。
　ステップＡ：図５Ａに示すように、各実施例および各比較例の封止用多層樹脂シート１１から、縦１０ｍｍ、横１０ｍｍ、厚み２６０μｍのサンプルシート６１を準備する。
　ステップＢ：図５Ｂに示すように、縦３ｍｍ、横３ｍｍ、厚み２００μｍのダミー素子７１が、厚み２０μｍのバンプ２３を介してガラス基板７２に実装されたダミー素子実装基板７４を準備する。
　ステップＣ：図５Ｃに示すように、サンプルシート６１によって、ダミー素子実装基板７４におけるダミー素子７１を、真空平板プレスにより、温度６５℃、圧力０．１ＭＰａ、真空度１．６ｋＰａ、プレス時間１分で封止して、サンプルシート６１から封止体３１を形成する。
　ステップＤ：図５Ｄに示すように、封止体３１を、１５０℃、大気圧下、１時間加熱により熱硬化させて、封止体３１から硬化体４１を形成する。
　ステップＥ：図５Ｄの拡大図に示すように、ダミー素子７１の側端縁７５を基準として、側端縁７５からダミー素子７１とガラス基板７２との隙間２６に硬化体４１が進入する硬化体進入長さＹを測定する。
　そして、下記の基準に従って、硬化体進入長さＹを評価した。
○：硬化体進入長さＹが、０μｍ以上、２０μｍ以下であった。
△：硬化体進入長さＹが、２０μｍ超過、３０μｍ以下、または、０μｍ未満、－５μｍ以上であった。
×：硬化体進入長さＹが、３０μｍ超過、または、－５μｍ未満であった。
　なお、評価中、「マイナス」は、ダミー素子７１の側端縁７５より外側に突出する空間（図５Ｄの太い破線参照）が形成されることを意味する。「マイナス」の絶対値が、その空間の突出長さに相当する。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
　なお、上記発明は、本発明の例示の実施形態として提供したが、これは単なる例示に過ぎず、限定的に解釈してはならない。当該技術分野の当業者によって明らかな本発明の変形例は、後記請求の範囲に含まれる。
　封止用樹脂シートは、素子の封止に用いられる。
１ 封止用樹脂シート
３ 共分散領域
４ マトリクス
５ 第１ドメイン
６ 第２ドメイン
２１ 電子素子２１
Ａ 最も大きな第２ドメインの最大長さ
Ｂ 最も大きな第１ドメインの最大長さ
ａ 第２ドメインの最大長さの平均値
ｂ 第１ドメインの最大長さの平均値

Claims (6)

  1. 　素子を封止するための封止用樹脂シートであり、
    　熱硬化性樹脂から形成されるマトリクスと、
    　非層状フィラーから形成され、前記マトリクス中に分散する第１ドメインと、
    　層状フィラーから形成され、前記マトリクス中に分散する第２ドメインと
    を含み、
    　前記第２ドメインが前記第１ドメイン間に位置する共分散領域を有することを特徴とする、封止用樹脂シート。
  2. 　下記の第１工程～第４工程により求められる前記第２ドメインの最大長さＡの平均値ａおよび前記第１ドメインの最大長さＢの平均値ｂが、下記式（１）を満足することを特徴とする、請求項１に記載の封止用樹脂シート。
    　　０．２＜ａ／ｂ＜５ （１）
    　第１工程：前記封止用樹脂シートをＴＥＭ観察して一の視野像を取得する。
    　第２工程：１０人の観察者が前記一の視野像を観察し、前記第２ドメインのうち、最も大きな前記第２ドメインの前記最大長さＡと、前記第１ドメインのうち、最も大きな前記第１ドメインの前記最大長さＢとを測定する。
    　第３工程：前記最大長さＡの前記１０人の観察者の前記平均値ａと、前記最大長さＢの前記１０人の観察者の前記平均値ｂとを取得する。
    　第４工程：前記平均値ａ、および、前記平均値ｂを、前記式（１）に代入する。
  3. 　前記第２ドメインの前記最大長さＡの前記平均値ａが、前記第１ドメインの前記最大長さＢの前記平均値ｂより大きいことを特徴とする、請求項２に記載の封止用樹脂シート。
  4. 　前記第２ドメインの前記最大長さＡの前記平均値ａが、１μｍ以上、１０μｍ以下であることを特徴とする、請求項２に記載の封止用樹脂シート。
  5. 　前記封止用樹脂シートをＴＥＭ観察して一の視野像を取得し、前記一の視野像で確認される前記第２ドメインが、２以上のアスペクト比を有することを特徴とする、請求項１に記載の封止用樹脂シート。
  6. 　前記封止用樹脂シートをＴＥＭ観察して一の視野像を取得し、前記一の視野像で確認される前記第１ドメインが、略円形状を有することを特徴とする、請求項１に記載の封止用樹脂シート。
PCT/JP2020/026421 2019-07-12 2020-07-06 封止用樹脂シート WO2021010209A1 (ja)

Priority Applications (4)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2021532797A JPWO2021010209A1 (ja) 2019-07-12 2020-07-06
CN202080050010.XA CN114144468A (zh) 2019-07-12 2020-07-06 密封用树脂片
KR1020227000267A KR20220035092A (ko) 2019-07-12 2020-07-06 봉지용 수지 시트
TW109123357A TW202108677A (zh) 2019-07-12 2020-07-10 密封用樹脂片材

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2019130159 2019-07-12
JP2019-130159 2019-07-12

Publications (1)

Publication Number Publication Date
WO2021010209A1 true WO2021010209A1 (ja) 2021-01-21

Family

ID=74210692

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PCT/JP2020/026421 WO2021010209A1 (ja) 2019-07-12 2020-07-06 封止用樹脂シート

Country Status (5)

Country Link
JP (1) JPWO2021010209A1 (ja)
KR (1) KR20220035092A (ja)
CN (1) CN114144468A (ja)
TW (1) TW202108677A (ja)
WO (1) WO2021010209A1 (ja)

Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2005133055A (ja) * 2003-02-03 2005-05-26 Sekisui Chem Co Ltd 樹脂組成物、基板用材料及び基板用フィルム

Family Cites Families (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP6393092B2 (ja) * 2013-08-07 2018-09-19 日東電工株式会社 中空型電子デバイス封止用樹脂シート及び中空型電子デバイスパッケージの製造方法
JP6422370B2 (ja) 2015-03-03 2018-11-14 日東電工株式会社 中空型電子デバイス封止用シート、及び、中空型電子デバイスパッケージの製造方法
JP6834144B2 (ja) * 2016-02-29 2021-02-24 味の素株式会社 支持体付き樹脂シート

Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2005133055A (ja) * 2003-02-03 2005-05-26 Sekisui Chem Co Ltd 樹脂組成物、基板用材料及び基板用フィルム

Also Published As

Publication number Publication date
KR20220035092A (ko) 2022-03-21
JPWO2021010209A1 (ja) 2021-01-21
TW202108677A (zh) 2021-03-01
CN114144468A (zh) 2022-03-04

Similar Documents

Publication Publication Date Title
WO2021010209A1 (ja) 封止用樹脂シート
WO2021010205A1 (ja) 封止用樹脂シート
JP7471940B2 (ja) 封止用樹脂シート
WO2021010207A1 (ja) 封止用樹脂シート
WO2021010204A1 (ja) 封止用樹脂シート
WO2021010206A1 (ja) 封止用樹脂シート
JP7494032B2 (ja) 封止用樹脂シート、封止用多層樹脂シートおよび電子素子パッケージ
TWI850422B (zh) 密封用樹脂片材
TWI855105B (zh) 密封用樹脂片材
JP7545822B2 (ja) 封止用樹脂シート、封止用多層樹脂シートおよび電子素子パッケージ
JP7542341B2 (ja) 封止用樹脂シートおよび封止用多層樹脂シート
WO2021010208A1 (ja) 封止用多層樹脂シート
JP2021197497A (ja) 封止用樹脂シート
TW202132474A (zh) 密封用樹脂片材
TW202124164A (zh) 密封用多層樹脂片材
JP2023023704A (ja) 封止用樹脂シートおよび電子部品装置
JP2022179054A (ja) 封止用樹脂シート
JP7268970B2 (ja) 封止用シートおよび電子素子装置の製造方法
JP2024058583A (ja) 封止シートおよび電子装置
JP2022103721A (ja) 封止用樹脂シート
JP2023095435A (ja) 封止用シートおよび電子素子装置
JP2020009807A (ja) 封止用シートおよび電子素子装置の製造方法
JP2010270262A (ja) 半導体封止用エポキシ樹脂組成物、及び該組成物を用いて半導体素子が封止された半導体装置
JP2020009806A (ja) 封止用シートおよび電子素子装置の製造方法

Legal Events

Date Code Title Description
121 Ep: the epo has been informed by wipo that ep was designated in this application

Ref document number: 20840126

Country of ref document: EP

Kind code of ref document: A1

ENP Entry into the national phase

Ref document number: 2021532797

Country of ref document: JP

Kind code of ref document: A

NENP Non-entry into the national phase

Ref country code: DE

122 Ep: pct application non-entry in european phase

Ref document number: 20840126

Country of ref document: EP

Kind code of ref document: A1