WO2020250906A1 - 樹脂組成物、樹脂フィルム、及びガラス積層体 - Google Patents

樹脂組成物、樹脂フィルム、及びガラス積層体 Download PDF

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裕司 大東
惟 東恩納
和幸 矢原
深谷　重一
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積水化学工業株式会社
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    • C08J2433/04—Characterised by the use of homopolymers or copolymers of compounds having one or more unsaturated aliphatic radicals, each having only one carbon-to-carbon double bond, and only one being terminated by only one carboxyl radical, or of salts, anhydrides, esters, amides, imides, or nitriles thereof; Derivatives of such polymers esters
    • C08J2433/14—Characterised by the use of homopolymers or copolymers of compounds having one or more unsaturated aliphatic radicals, each having only one carbon-to-carbon double bond, and only one being terminated by only one carboxyl radical, or of salts, anhydrides, esters, amides, imides, or nitriles thereof; Derivatives of such polymers esters of esters containing halogen, nitrogen, sulfur, or oxygen atoms in addition to the carboxy oxygen

Definitions

  • the present invention relates to a resin composition, a resin film made of the resin composition, and a glass laminate such as a laminated glass having the resin film.
  • Polyvinyl acetal resin is widely used as an interlayer film for laminated glass in laminated glass.
  • the laminated glass includes two glass plates and an interlayer film for laminated glass arranged between the two glass plates, and the two glass plates are integrated by the interlayer film for laminated glass.
  • Laminated glass is widely used in automobiles, railroad vehicles, aircraft, ships, buildings, etc. because the amount of scattered glass fragments is small even if it is damaged by an external impact and it is excellent in safety.
  • polyvinyl acetal resin is used in applications that require transparency, such as various paints, optical member films, optical adhesives, optical member dispersants, and optical member binders. It is being considered to be done.
  • Patent Document 1 contains a polyvinyl acetal resin and a resin having a crosslinked structure such as an acrylic resin, and has a structure in which a resin having the crosslinked structure as a dispersed phase is dispersed in a polyvinyl acetal resin as a continuous phase.
  • the resin composition having the above is disclosed.
  • This resin composition has a maximum value of the loss tangent derived from the polyvinyl acetal resin when the dynamic viscoelastic spectrum is measured at a frequency of 10 Hz in order to exhibit excellent mechanical strength in a wide temperature range from low temperature to high temperature. It has been shown that the temperature is 40 ° C. or higher, and the maximum value of the loss tangent derived from the resin having a crosslinked structure is 10 ° C. or lower.
  • Patent Document 2 contains a polyvinyl acetal resin and a polymer of a polymerizable component containing a (meth) acrylate compound having two or more (meth) acryloyl groups, with respect to 100 parts by weight of the polyvinyl acetal resin.
  • a molded product having a polymer content of 85 parts by weight or more and 180 parts by weight or less and having a phase-separated structure is disclosed. This molded body has increased breaking strength against deformation stress at high speed at low temperature, and has been shown to be suitable for an interlayer film for laminated glass for automobiles and the like.
  • Patent Document 3 discloses an interlayer film for laminated glass containing a polyvinyl acetal resin and a second resin such as an acrylic resin and having a phase-separated structure.
  • the complex viscosity and the frequency at which the complex viscosity is measured have a constant relationship, and the glass transition temperature of the component derived from the second resin is set to the glass transition temperature of the component derived from the polyvinyl acetal resin. It is shown that the bending rigidity is increased over a wide temperature range and the penetration resistance of the laminated glass is also increased by lowering the temperature by 30 ° C. or more.
  • the resin composition shown in each of the above patent documents contains a second resin such as a polyvinyl acetal resin and an acrylic resin to enhance mechanical strength, flexural rigidity, and the like over a wide temperature range. It has not been shown that high transparency can be maintained over a wide temperature range.
  • the present invention is a resin composition containing a polyvinyl acetal resin, which has high transparency and excellent optical properties over a wide temperature range from low temperature to high temperature while improving tensile properties such as elongation and tensile strength.
  • the challenge is to provide things.
  • the present inventors have found that in a resin composition containing a polyvinyl acetal resin (A) and an acrylic polymer (B), a monomer component constituting the acrylic polymer (B) with respect to the resin (A).
  • a resin composition containing a polyvinyl acetal resin (A) and an acrylic polymer (B) a monomer component constituting the acrylic polymer (B) with respect to the resin (A).
  • the present invention provides the following [1] to [17].
  • [1] Containing a polyvinyl acetal resin (A) and an acrylic polymer (B) The acrylic polymer (B) is a polymer of a monomer component containing an acrylic monomer.
  • the monomer component has a dHSP / R of 1.16 or less with respect to the polyvinyl acetal resin (A).
  • the resin composition according to the above [1] which comprises an acrylic monomer (B1) having.
  • the acrylic monomer (B1) having a hydroxy group is a hydroxyalkyl (meth) acrylate
  • the acrylic monomer (B1) having a carboxy group is acrylic acid, methacrylic acid, ⁇ -carboxy-polycaprolactone mono ( Selected from the group consisting of meth) acrylate, 2- (meth) acrylicyloxyethyl-succinic acid, 2- (meth) acrylicyloxyethyl hexahydrophthalic acid, and 2- (meth) acrylicyloxyethyl-phthalic acid.
  • [5] The resin composition according to any one of the above [2] to [4], wherein the content of the acrylic monomer (B1) is 5% by mass or more with respect to the total amount of the monomer components.
  • the above [1] which does not contain a plasticizer or contains a plasticizer in an amount of 10 parts by mass or less based on 100 parts by mass in total of the polyvinyl acetal resin (A) and the acrylic polymer (B).
  • To [5]. The resin composition according to any one of. [7] The resin composition according to any one of [1] to [6] above, wherein the glass transition temperature of the acrylic polymer (B) is 40 ° C. or lower.
  • a glass laminate comprising the resin film according to the above [13] or [14] and a glass member, wherein the resin film is provided on at least one surface of the glass member.
  • a glass laminate comprising the resin film according to the above [14] and a pair of glass members, and the resin film is arranged between the pair of glass members.
  • a resin composition containing a polyvinyl acetal resin which has high transparency and excellent optical properties over a wide temperature range from low temperature to high temperature while improving tensile properties such as elongation and tensile strength. Can be provided.
  • the resin composition of the present invention contains a polyvinyl acetal resin (A) and an acrylic polymer (B), and the acrylic polymer (B) is a polymer of a monomer component containing an acrylic monomer, and The monomer component constituting the acrylic polymer (B) has a dHSP / R of 1.16 or less with respect to the polyvinyl acetal resin (A).
  • the Hansen Solubility Parameter is the solubility shown in "Hansen Solubility Parameters in Practice, Complete with eBook. Software and data 5th edition. Steve Abbott, Charles M. Hansen, Hiroshi Yamamoto with Richard S Valpey III (SC Johnson)". It is a parameter.
  • the Hansen solubility parameter (HSP) is represented by three components, a dispersion term ( ⁇ D), a polarization term ( ⁇ P), and a hydrogen bond term ( ⁇ H), and can be plotted on a three-dimensional space centered on each component. The solute forms a melting sphere with a radius R indicating the melting range around the HSP.
  • the solvent can be considered to dissolve the solute.
  • the dHSP / R obtained by dividing the distance between the HSP of the solute and the solvent (dHSP) by the radius R of the lysing sphere of the solute is used to determine whether or not it is contained inside the lysate.
  • dHSP / R is expressed by the following equation. Generally, the smaller the dHSP, the higher the compatibility between the solute and the solvent.
  • the solvent is a monomer component constituting the acrylic polymer (B), and the solute is the polyvinyl acetal resin (A).
  • dHSP / R (4 ⁇ ( ⁇ D1- ⁇ D2) 2 + ( ⁇ P1- ⁇ P2) 2 + ( ⁇ H1- ⁇ H2) 2 ) 0.5 / R
  • the details of the specific calculation method of dHSP / R are as shown in Examples.
  • the dHSP / R of the monomer component constituting the acrylic polymer (B) with respect to the polyvinyl acetal resin (A) is 1.16 or less means that the acrylic polymer (B) with respect to the polyvinyl acetal resin (A) and its It is shown that the compatibility of the monomer components constituting the acrylic polymer (B) is high. Therefore, the polyvinyl acetal resin (A) and the acrylic polymer (B) are sufficiently compatible with each other in the resin composition, and these do not undergo phase separation from low temperature to high temperature, or even if phase separated, the size of each phase. Can be minute. Therefore, light is prevented from being refracted or reflected at the interface between the phases, and the transparency of the resin composition is increased from low temperature to high temperature.
  • the dHSP / R is larger than 1.16, the compatibility of the monomer components constituting the acrylic polymer (B) or the acrylic polymer (B) with the polyvinyl acetal resin (A) becomes low, and the compatibility is lowered from low temperature to high temperature. , It becomes difficult to increase the transparency of the resin composition.
  • the dHSP / R is preferably 0.9 or less, more preferably 0.8 or less, further preferably 0.7 or less, and even more preferably 0.6 or less. .. From the viewpoint of improving compatibility and increasing transparency, the dHSP / R should be as low as possible, and the lower limit is 0.
  • the polyvinyl acetal resin (A) is obtained by acetalizing polyvinyl alcohol with an aldehyde. Further, polyvinyl alcohol can be obtained by saponifying a polyvinyl ester such as polyvinyl acetate, for example. The polyvinyl acetal resin (A) may be used alone or in combination of two or more. As the polyvinyl alcohol, polyvinyl alcohol having a saponification degree of 80 to 99.8 mol% is generally used.
  • the average degree of polymerization of polyvinyl alcohol is preferably 500 or more and 5000 or less in order to adjust the average degree of polymerization of the polyvinyl acetal resin (A) within a desired range.
  • the average degree of polymerization of polyvinyl alcohol is determined by a method based on JIS K6726 "Polyvinyl alcohol test method".
  • the carbon number of the acetal group contained in the polyvinyl acetal resin (A) is not particularly limited, but is preferably 2 to 10, more preferably 2 to 6, and preferably 2, 3 or 4. More preferred.
  • the butyral group is particularly preferable as the acetal group, and therefore the polyvinyl butyral resin is preferable as the polyvinyl acetal resin (A).
  • the degree of acetalization of the polyvinyl acetal resin (A) is preferably 40 mol% or more and 85 mol% or less.
  • the degree of acetalization is more preferably 55 mol% or more, further preferably 60 mol% or more, still more preferably 75 mol% or less, still more preferably 70 mol% or less.
  • the degree of acetalization means the degree of acetalization when the acetal group of the polyvinyl acetal resin (A) is an acetal acetal group, and the degree of acetalization when the acetal group is a butyral group. means.
  • the amount of hydroxyl groups of the polyvinyl acetal resin (A) is preferably 15 mol% or more, more preferably 20 mol% or more, further preferably 23 mol% or more, and preferably 37 mol% or less, more preferably 36 mol% or less. , More preferably 35 mol% or less.
  • the amount of hydroxyl groups of the polyvinyl acetal resin (A) is more preferably 20 mol% or more, still more preferably 23 mol% or more, still more preferably 33 mol% or less, still more preferably, as described above. Is 28 mol% or less.
  • the degree of acetylation (acetyl group amount) of the polyvinyl acetal resin (A) is preferably 0.01 mol% or more, more preferably 0.1 mol% or more, and preferably 30 mol% or less, more preferably. Is 25 mol% or less, more preferably 20 mol% or less.
  • the degree of acetylation is more preferably 0.5 mol% or more, further preferably 0.8 mol% or more, still more preferably 15 mol% or less, still more preferably 13 mol% or less. is there.
  • the amount of hydroxyl groups, the degree of acetalization (degree of butyralization), and the degree of acetylation can be calculated from the results measured by a method based on JIS K6728 "Polyvinyl butyral test method".
  • the average degree of polymerization of the polyvinyl acetal resin (A) is preferably 500 or more and 5000 or less. By adjusting the average degree of polymerization within the above range, it becomes easy to improve the elongation, tensile strength, and the like of a resin structure such as a resin film formed from the resin composition. Further, it is considered that the smaller the average degree of polymerization, the larger the radius of dissolved sphere R and the smaller the dHSP / R. From these viewpoints, the average degree of polymerization of the polyvinyl acetal resin (A) is more preferably 700 or more, further preferably 1000 or more, further preferably 1500 or more, particularly preferably 1700 or more, and the average degree of polymerization is 4000 or less.
  • the average degree of polymerization of the polyvinyl acetal resin (A) is the same as the average degree of polymerization of polyvinyl alcohol as a raw material, and can be determined by the average degree of polymerization of polyvinyl alcohol.
  • the aldehyde used in producing the polyvinyl acetal resin (A) is not particularly limited, but in general, an aldehyde having 2 to 10 carbon atoms is preferably used.
  • the aldehyde having 2 to 10 carbon atoms is not particularly limited, and for example, acetaldehyde, propionaldehyde, n-butylaldehyde, isobutylaldehyde, n-barrelaldehyde, 2-ethylbutylaldehyde, n-hexylaldehyde, and n-octylaldehyde.
  • aldehydes having 2 to 6 carbon atoms such as acetaldehyde, n-butyraldehyde, n-hexylaldehyde, and n-barrelaldehyde are preferable, aldehydes having 2, 3 and 4 carbon atoms are more preferable, and n-butyraldehyde is further preferable. preferable.
  • aldehydes may be used alone or in combination of two or more.
  • the polyvinyl acetal resin (A) used in the present invention may be used alone or in combination of two or more.
  • the acrylic polymer (B) used in the present invention is preferably selected from a hydroxy group, a carboxy group, a thiol group, an amino group, a group having an ether bond, a group having a urethane bond, and a group having an amide bond. It is a polymer of a monomer component containing an acrylic monomer (B1) having at least one functional group (X). Since the monomer component contains an acrylic monomer (B1) having a functional group (X), the HSP of the monomer component constituting the acrylic polymer (B) approaches the polyvinyl acetal resin (A), and dHSP / R is obtained. It becomes easier to make it smaller.
  • the acrylic monomer (B1) having a functional group (X) may be used alone or in combination of two or more. Further, each acrylic monomer (B1) may have only one type of functional group (X), but may have two or more types.
  • the functional group (X) is more preferably at least one selected from a hydroxy group, a carboxy group, an amino group, a group having an ether bond, a group having a urethane bond, and a group having an amide bond. Further, the functional group (X) is more preferably at least one selected from a hydroxy group, a carboxy group, a group having an ether bond, and a group having a urethane bond, and among them, it is selected from a hydroxy group and a carboxy group. At least one is particularly preferred. When at least one of a hydroxy group and a carboxy group is used as the functional group (X), it becomes easier to further reduce the dHSP / R.
  • the acrylic monomer (B1) is a compound having a (meth) acryloyl group in addition to the functional group (X), and a monofunctional monomer having one (meth) acryloyl group is preferable.
  • a monofunctional monomer having one (meth) acryloyl group is preferable.
  • the acrylic monomer (B1) having a hydroxy group hydroxyalkyl (meth) such as 2-hydroxyethyl (meth) acrylate, 3-hydroxypropyl (meth) acrylate, and 4-hydroxybutyl (meth) acrylate
  • phthalic acid ester compounds such as acrylate, 2-acryloyloxyethyl-2-hydroxypropylphthalate and 2-methacryloyloxyethyl-2-hydroxypropylphthalate.
  • hydroxyalkyl (meth) acrylates are preferred.
  • the number of carbon atoms of the hydroxyalkyl group in the hydroxyalkyl (meth) acrylate is not particularly limited, but is, for example, 1 to 6, preferably 2 to 4.
  • the hydroxyalkyl (meth) acrylate is preferably a hydroxyalkyl acrylate from the viewpoint of lowering the glass transition temperature of the acrylic polymer (B).
  • “(meth) acryloyl group” means acryloyl group or methacryloyl group
  • “(meth) acrylate” means acrylate or methacrylate, and other similar terms are the same.
  • acrylic monomer (B1) having a carboxy group examples include acrylic acid, methacrylic acid, ⁇ -carboxy-polycaprolactone mono (meth) acrylate, 2- (meth) acryloyloxyethyl-succinic acid, and 2- (meth) acrylic acid.
  • acrylic acid examples include leuroxyethyl hexahydrophthalic acid and 2- (meth) acrylicyloxyethyl-phthalic acid.
  • the number of repeating units of polycaprolactone in ⁇ -carboxy-polycaprolactone mono (meth) acrylate is about 2 to 5, but preferably 2 to 3.
  • the carboxyl group-containing acrylic monomer is preferably ⁇ -carboxy-polycaprolactone mono (meth) acrylate.
  • Examples of the acrylic monomer (B1) (ether-bond-containing acrylic monomer) in which the functional group (X) has an ether bond include cyclic ether group-containing (meth) acrylate.
  • the cyclic ether group-containing (meth) acrylate those having an epoxy ring, an oxetane ring, a tetrahydrofuran ring, a dioxolane ring, and a dioxane ring are used.
  • a (meth) acrylate containing an epoxy ring or a dioxolane ring is preferable, and a dioxolane ring-containing (meth) acrylate is particularly preferable, from the viewpoint of adhesive strength with glass.
  • Examples of the epoxy ring-containing (meth) acrylate include glycidyl (meth) acrylate, 2-hydroxyethyl (meth) acrylate glycidyl ether, 3-hydroxypropyl (meth) acrylate glycidyl ether, 4-hydroxybutyl acrylate glycidyl ether, and 5-. Examples thereof include hydroxypentyl (meth) acrylate glycidyl ether and 6-hydroxyhexyl (meth) acrylate glycidyl ether.
  • Examples of the oxetane ring-containing (meth) acrylate include (3-methyloxetane-3-yl) methyl (meth) acrylate, (3-propyloxetane-3-yl) methyl (meth) acrylate, and (3-ethyloxetane-3-yl).
  • Methyl (meth) acrylate (3-butyloxetane-3-yl) methyl (meth) acrylate, (3-ethyloxetane-3-yl) ethyl (meth) acrylate, (3-ethyloxetane-3-yl) propyl (Meta) acrylate, (3-ethyloxetane-3-yl) butyl (meth) acrylate, (3-ethyloxetane-3-yl) pentyl (meth) acrylate, (3-ethyloxetane-3-yl) hexyl (meth) ) Oxetane.
  • Examples of the tetrahydrofuran ring-containing (meth) acrylate include tetrahydrofurfuryl (meth) acrylate, ⁇ -butyrolactone (meth) acrylate, and tetrahydrofurfuryl alcohol acrylic acid multimer ester.
  • Examples of the dioxolane ring-containing (meth) acrylate include (2-methyl-2-ethyl-1,3-dioxolane-4-yl) methyl (meth) acrylate and (2,2-cyclohexyl-1,3-dioxolane-4-yl).
  • Methyl (meth) acrylate (2,2-dimethyl-1,3-dioxolane-4-yl) Methyl (meth) acrylate, (2-methyl-2-isobutyl-1,3-dioxolane-4-yl) Examples thereof include methyl (meth) acrylate.
  • Examples of the dioxane ring-containing (meth) acrylate include (5-ethyl-1,3-dioxane-5-yl) methyl (meth) acrylate.
  • the ether bond-containing acrylic monomer polyoxyalkylene-containing (meth) acrylate or the like may be used, and diethylene glycol monoethyl ether (meth) acrylate and polyethylene glycol monoethyl ether (meth) acrylate (the number of repetitions of ethylene glycol is, for example, 3 to 20). ) And the like, polyethylene glycol monoalkyl ether (meth) acrylate, and polypropylene glycol monoalkyl ether (meth) acrylate. Further, the ether bond-containing acrylic monomer may be an alkoxy-containing (meth) acrylate such as 3-methoxybutyl (meth) acrylate.
  • a cyclic ether group-containing (meth) acrylate is preferable, and preferable specific examples of the cyclic ether group-containing (meth) acrylate are glycidyl (meth) acrylate and (2-methyl-2-ethyl-). 1,3-Dioxolan-4-yl) methyl (meth) acrylate. Of these, (2-methyl-2-ethyl-1,3-dioxolane-4-yl) methyl (meth) acrylate is more preferred.
  • acrylic monomer (B1) (urethane bond-containing acrylic monomer) in which the functional group (X) has a urethane bond
  • 1,2-ethanediol-1- (meth) acrylate 2- (N-butylcarbamate) is used. Mart).
  • acrylic monomer (B1) containing an amino group include N, N-dimethylaminoethyl (meth) acrylate, N, N-dimethylaminoethyl (meth) methacrylate, N, N-diethylaminoethyl (meth) acrylate and the like. Can be mentioned.
  • acrylic monomer (B1) (amide bond-containing acrylic monomer) in which the functional group (X) has an amide bond
  • the acrylic monomer (B1) amide bond-containing acrylic monomer in which the functional group (X) has an amide bond
  • examples of the acrylic monomer (B1) (amide bond-containing acrylic monomer) in which the functional group (X) has an amide bond include N, N-dimethyl (meth) acrylamide, N-isopropyl (meth) acrylamide, N, Examples thereof include N-diethyl (meth) acrylamide and N-hydroxyethyl (meth) acrylamide.
  • the acrylic monomer (B1) may be a polyfunctional monomer having two or more (meth) acryloyl groups. Specifically, pentaerythritol tri (meth) acrylate, dipentaerythritol penta (meth) acrylate, tetramethylolmethanetri (meth) acrylate, diethylene glycol di (meth) acrylate, triethylene glycol di (meth) acrylate, tetraethylene glycol. Examples thereof include di (meth) acrylate, dipropylene glycol di (meth) acrylate, tripropylene glycol di (meth) acrylate, and tetrapropylene glycol di (meth) acrylate.
  • the content of the acrylic monomer (B1) having a functional group (X) is preferably 5% by mass or more with respect to the total amount of the monomer components constituting the acrylic polymer (B).
  • the content of the acrylic monomer (B1) is preferably 10% by mass or more, preferably 50% by mass.
  • the above is more preferable, and 70% by mass or more is further preferable.
  • All of the monomer components constituting the acrylic polymer (B) may be the acrylic monomer (B1), and therefore, the content of the acrylic monomer (A) is particularly high as long as it is 100% by mass or less. Not limited.
  • the acrylic polymer (B) may be obtained by polymerizing a monomer component containing an acrylic monomer (B2) having no functional group (X) in addition to the acrylic monomer (B1) described above.
  • the acrylic monomer (B2) it is preferable to use a monofunctional monomer having one (meth) acryloyloxy group.
  • examples of such an acrylic monomer (B2) include an alkyl (meth) acrylate, an alicyclic structure-containing (meth) acrylate, and an aromatic ring-containing (meth) acrylate. These may be used alone or in combination of two or more. Among these, it is preferable to use at least an alkyl (meth) acrylate, and it is also preferable to use an alkyl (meth) acrylate and an aromatic ring-containing (meth) acrylate in combination.
  • alkyl (meth) acrylate examples include an alkyl (meth) acrylate having an alkyl group having 1 to 18 carbon atoms. Specifically, methyl (meth) acrylate, ethyl (meth) acrylate, n-butyl (meth) acrylate, isobutyl (meth) acrylate, tert-butyl (meth) acrylate, n-pentyl (meth) acrylate, n-hexyl.
  • an alkyl (meth) acrylate having an alkyl group having 1 to 12 carbon atoms is preferable, and the alkyl group has 1 carbon atom from the viewpoint of facilitating the adjustment of the glass transition temperature (Tg) within a desired range.
  • Alkyl acrylates of ⁇ 12 are preferred.
  • Examples of the alicyclic structure-containing (meth) acrylate include cyclohexyl (meth) acrylate, isobornyl (meth) acrylate, and dicyclopentanyl (meth) acrylate.
  • Examples of the aromatic ring-containing (meth) acrylate include benzyl (meth) acrylate.
  • acrylic monomer (B2) a polyfunctional monomer having two or more (meth) acryloyloxy groups may be used.
  • examples of such a polyfunctional monomer include trimethyl propantri (meth) acrylate, pentaerythritol tetra (meth) acrylate, dipentaerythritol hexa (meth) acrylate, tetramethylol propanetetra (meth) acrylate, and ethylene glycol di (meth).
  • the acrylic monomer (B2) does not have to be used. Therefore, the content of the acrylic monomer (B2) is 0% by mass or more based on the total amount of the monomer components constituting the acrylic polymer (B). It is good.
  • the content of the acrylic monomer (B2) is preferably 95% by mass or less, more preferably 90% by mass or less, 50% by mass or less, 30% by mass or less, or the like. Good.
  • the content of the acrylic monomer (B1) is 5% by mass or more and 70% by mass or less, and the content of the acrylic monomer (B2) is 30% by mass or more and 95% by mass or more. It is preferably mass% or less. Further, it is more preferable that the content of the acrylic monomer (B1) is 10% by mass or more and 50% by mass or less, and the content of the acrylic monomer (B2) is 50% by mass or more and 90% by mass or less. ..
  • the monomer component constituting the acrylic polymer (B) may contain a vinyl monomer other than these (B1) and (B2) components in addition to the (B1) component or the (B1) and (B2) components. Good.
  • the glass transition temperature (Tg) of the acrylic polymer (B) is preferably lower than the glass transition temperature (Tg) of the polyvinyl acetal resin (A).
  • Tg glass transition temperature
  • the glass transition temperature (Tg) of the acrylic polymer (B) is lower than the glass transition temperature (Tg) of the polyvinyl acetal resin (A), and the elongation and tensile properties of the resin composition are improved. ° C.
  • the glass transition temperature (Tg) of the acrylic polymer (B) is not particularly limited, but is, for example, ⁇ 50 ° C. or higher, preferably ⁇ 40 ° C. or higher.
  • the glass transition temperature (Tg) of the acrylic polymer (B) is such that when one kind of monomer component constituting the acrylic polymer (B) is used, an acrylic homopolymer is prepared from the monomer component and the glass transition is performed. It may be obtained by measuring the temperature (Tg).
  • the glass transition temperature (Tg) of an acrylic homopolymer can be detected by measuring the viscoelasticity using a dynamic viscoelasticity measuring device, measuring the shear storage elastic modulus, and reading the peak temperature of the loss tangent tan ⁇ .
  • the shear storage elastic modulus is measured under the conditions of, for example, a shear mode, a heating rate of 5 ° C./min, a measurement frequency of 1 Hz, and a strain of 0.08%.
  • the glass transition temperature (Tg) of the acrylic polymer (B) is the glass transition temperature (Tg) of various homopolymers in the same manner as described above when there are a plurality of monomer components constituting the acrylic polymer (B). Tg) can be measured and calculated based on those values using the Fox formula.
  • the acrylic polymer (A) contained in the resin composition is measured by GC-MS, NMR or the like. It is preferable to identify the monomer components and the component ratios constituting the above.
  • the glass transition temperature (Tg) of the polyvinyl acetal resin (A) can also be measured by using a dynamic viscoelasticity measuring device under the same conditions as described above.
  • the weight average molecular weight of the acrylic polymer (B) is not particularly limited, but is, for example, 1,000 or more and 1.5 million or less, preferably 5,000 or more and 1 million or less, more preferably 10,000 or more and 900,000, and particularly preferably 100,000 or more and 800,000. It is as follows. By keeping the weight average molecular weight within the above range, it becomes easy to secure tensile properties and transparency.
  • the weight average molecular weight of the acrylic polymer is a standard polystyrene-equivalent weight average molecular weight measured by gel permeation chromatography (GPC).
  • the content of the acrylic polymer (B) in the resin composition is 20 parts by mass or more and 90 parts by mass or less with respect to 100 parts by mass of the polyvinyl acetal resin (A). If the content of the acrylic polymer (B) is less than 20 parts by mass, the tensile properties such as elongation and tensile strength of a resin composition such as a resin film formed from the resin composition may be insufficient. On the other hand, if it exceeds 90 parts by mass, it becomes difficult to secure the transparency of the resin composition such as the resin film formed from the resin composition over a wide temperature range, and the optical characteristics may deteriorate. Further, the tensile strength and the like may decrease, resulting in insufficient tensile properties.
  • the content of the acrylic polymer (B) is preferably 30 parts by mass or more, more preferably 40 parts by mass, from the viewpoint of ensuring transparency over a wide temperature range and excellent elongation and tensile strength. It is more than 80 parts by mass, more preferably 70 parts by mass or less.
  • the resin composition of the present invention may contain a resin component other than the polyvinyl acetal resin (A) and the acrylic polymer (B) as a resin component as long as the effects of the present invention are exhibited.
  • the resin component is preferably small.
  • the resin composition does not contain a resin component other than the polyvinyl acetal resin (A) and the acrylic polymer (B).
  • the total amount of the polyvinyl acetal resin (A) and the acrylic polymer (B) is preferably 90% by mass or more based on the total amount of the resin contained in the resin composition.
  • the total amount of the components (A) and (B) is more preferably 95% by mass or more, further preferably 97% by mass or more, and most preferably 100% by mass based on the total amount of the resin.
  • the resin composition of the present invention may contain a plasticizer.
  • the resin composition becomes flexible by containing a plasticizer, and can also have high adhesiveness to glass and the like.
  • the resin composition of the present invention preferably does not contain a plasticizer, or even if it contains a plasticizer, the amount is small.
  • the plasticizer migrates and the resin material such as organic glass becomes cloudy. Problems can be prevented.
  • the resin composition of the present invention is a resin composition by containing the acrylic polymer (B) in addition to the polyvinyl acetal resin (A) as described above, even if the amount of the plasticizer is small. It is possible to improve the adhesive strength while making the resin flexible.
  • the content of the plasticizer in the resin composition is preferably 10 parts by mass or less, more preferably 5 parts by mass or less, based on 100 parts by mass of the total of the polyvinyl acetal resin (A) and the acrylic polymer (B). , More preferably 3 parts by mass or less, and even more preferably 1 part by mass or less.
  • the lower limit of the content of the plasticizer is 0 parts by mass, and it is most preferable that the resin composition of the present invention does not contain the plasticizer, that is, the content of the plasticizer is 0 parts by mass.
  • plasticizer examples include organic ester plasticizers, and phosphoric acid plasticizers such as organic phosphoric acid plasticizers and organic phosphorous acid plasticizers.
  • One type of plasticizer may be used alone, or two or more types may be used in combination. Of these, organic ester plasticizers are preferable.
  • organic ester plasticizer examples include monobasic organic acid esters and polybasic organic acid esters.
  • Examples of the monobasic organic acid ester include an ester of glycol and a monobasic organic acid.
  • the glycol include polyalkylene glycols in which each alkylene unit has 2 to 4, preferably 2 or 3 carbon atoms, and the number of repetitions of the alkylene unit is 2 to 10, preferably 2 to 4. Further, the glycol may be a monoalkylene glycol having 2 to 4 carbon atoms, preferably 2 or 3 carbon atoms (that is, the repeating unit is 1). Specific examples of the glycol include ethylene glycol, diethylene glycol, triethylene glycol, tetraethylene glycol, propylene glycol, dipropylene glycol, tripropylene glycol, tetrapropylene glycol and butylene glycol.
  • Examples of the monobasic organic acid include organic acids having 3 to 10 carbon atoms, and specifically, butyric acid, isobutyric acid, caproic acid, 2-ethylbutyric acid, heptyl acid, n-octyl acid, and 2-ethylhexylic acid. , N-nonyl acid, decyl acid and the like.
  • monobasic organic acid examples include triethylene glycol di-2-ethylbutyrate, triethylene glycol di-2-ethylhexanoate, triethylene glycol dicaprylate, and triethylene glycol di-n-octanoate.
  • polybasic organic acid ester examples include an ester compound of a dibasic organic acid having 4 to 12 carbon atoms such as adipic acid, sebacic acid and azelaic acid and an alcohol having 4 to 10 carbon atoms. ..
  • the alcohol having 4 to 10 carbon atoms may have a linear structure, a branched structure, or a cyclic structure.
  • oil-modified sebacic acid alkyd or the like may be used.
  • the mixed adipate ester include an adipate ester prepared from two or more alcohols selected from an alkyl alcohol having 4 to 9 carbon atoms and a cyclic alcohol having 4 to 9 carbon atoms.
  • organic phosphoric acid plasticizer examples include phosphoric acid esters such as tributoxyethyl phosphate, isodecylphenyl phosphate and triisopropyl phosphate.
  • phosphoric acid esters such as tributoxyethyl phosphate, isodecylphenyl phosphate and triisopropyl phosphate.
  • triethylene glycol-di-2-ethylhexanoate (3GO) is particularly preferably used as the plasticizer.
  • the resin composition may appropriately contain a known additive used in combination with a polyvinyl acetal resin or an acrylic resin. Specific examples thereof include ultraviolet absorbers, infrared absorbers, antioxidants, light stabilizers, adhesive strength modifiers, pigments, dyes, fluorescent whitening agents, crystal nucleating agents and the like. Further, as will be described later, a polymerization initiator or the like used when polymerizing the acrylic polymer (B) may remain in the resin composition. Further, the resin composition of the present invention may be diluted with a solvent and used in the form of a diluted solution.
  • the resin composition of the present invention contains a mixture of a polyvinyl acetal resin (A) and an acrylic polymer (B), but as described above, dHSP / R is low and compatibility is high, so that the resin composition is compatible with these resins (A).
  • the polymer (B) does not form a phase-separated structure, or even if a phase-separated structure is formed, the size of the polymer (B) becomes smaller, resulting in a microscopic phase-separated structure.
  • the resin composition does not have a phase-separated structure and has a micro-phase-separated structure, it is difficult to reflect or refract at the interface between the phases regardless of the environmental temperature, so that the resin composition has excellent transparency from low temperature to high temperature. Can be made.
  • the phase-separated structure is, for example, a sea-island structure.
  • the average size of the islands is 0 nm.
  • the average size of the islands is measured by forming a sample of the resin composition into ultrathin sections with a microtome, staining with osmium, and observing with a transmission electron microscope.
  • the average size of the islands is the average value of the major axis of each island.
  • the major axis is the length of the longest part of each island in microscopic observation.
  • the average size is an average value when the size of any 2000 islands is measured.
  • the polyvinyl acetal resin (A) may form the sea part, and the acrylic polymer (B) may form the island part. Since the polyvinyl acetal resin (A) is the sea part and the acrylic polymer (B) is the island part, sufficient mechanical strength such as tensile strength can be secured. Further, in the sea-island structure, a resin different from the resin constituting the island portion may further enter the island portion to form a so-called salami structure.
  • the method for preparing the resin composition of the present invention may be prepared, for example, by mixing a pre-synthesized polyvinyl acetal resin (A) and an acrylic polymer (B) (hereinafter, “the first method”). Also called). Further, the acrylic polymer (B) may be prepared by synthesizing in the presence of the polyvinyl acetal resin (A). That is, the polyvinyl acetal resin (A) and the monomer component for forming the acrylic polymer (B) are mixed, and in the mixture, the monomer component is polymerized to synthesize the acrylic polymer (B). (Hereinafter, also referred to as "second method”). The resin composition is preferably prepared by the second method.
  • the acrylic polymer (B) and the polyvinyl acetal resin (A) are sufficiently compatible with each other due to the low dHSP / R, and the phase-separated structure is not formed as described above. Moreover, even if a phase-separated structure is formed, the structure becomes microscopic.
  • the monomer component for forming the acrylic polymer (B) may be polymerized in the presence of a polymerization initiator. Therefore, in the second method, a polymerization initiator is further added to the mixture containing the polyvinyl acetal resin (A) and the monomer component for forming the acrylic polymer (B), and the monomer component is polymerized in the mixture. It is good to let it.
  • the acrylic polymer (B) is not particularly limited, but can be synthesized by polymerizing a monomer component by a free radical polymerization method, a living radical polymerization method, or the like.
  • an organic peroxide-based polymerization initiator, an azo-based polymerization initiator, or the like may be used in the free radical polymerization method.
  • an organic tellurium polymerization initiator, a nitroxide-based initiator, or the like may be used in the living radical polymerization method.
  • a chain transfer agent may be used in addition to the polymerization initiator.
  • polymerization may be carried out by irradiating with active energy rays, and in that case, a photopolymerization initiator may be used as the polymerization initiator.
  • the acrylic polymer (B) may be polymerized by a solution polymerization method, a suspension polymerization method, or the like, or may be polymerized by an active energy ray as described above, but may be polymerized by a solution polymerization method or an active energy ray. It is preferable to polymerize with an active energy ray, and more preferably.
  • the active energy ray is not limited as long as the monomer component can be polymerized, and examples thereof include ionizing radiation such as ultraviolet rays, electron beams, ⁇ rays, ⁇ rays, and ⁇ rays. Among these, ultraviolet rays (UV) or electron beams are particularly preferable from the viewpoint of curability and convenience.
  • the blending amount of the photopolymerization initiator is preferably 0.05 parts by mass or more and 5 parts by mass or less, more preferably 0.1 parts by mass, with respect to 100 parts by mass of the monomer component for forming the acrylic polymer (B). More than parts and less than 2.5 parts by mass.
  • the monomer component for forming the acrylic polymer (B) and the polyvinyl acetal resin (A) are mixed and activated with respect to the mixture.
  • the acrylic polymer (B) may be synthesized by irradiating with energy rays and polymerizing the monomer components.
  • the mixture of the monomer component and the polyvinyl acetal resin (A) may be diluted with a solvent, but it is preferable not to dilute it.
  • the mixture can be liquefied or have increased fluidity by containing the monomer component without being diluted with a solvent, and can be easily polymerized or molded.
  • the mixture may be formed into a desired shape such as a film by coating, extrusion molding, press molding or the like, and then irradiated with active energy rays.
  • the mixture is cured by polymerizing the monomer components by irradiation with active energy rays, and is formed into a resin structure having a desired shape such as a film.
  • the polymerization by active energy ray irradiation of the active energy ray is not particularly limited, for example, 2000 mJ / cm 2 or more 10000 mJ / cm 2 or less are preferred, 6000 mJ / cm 2 or more 9000 mJ / cm 2 or less being more preferred.
  • a polymerization initiator may be further added to the mixture containing the monomer component for forming the acrylic polymer (B) and the polyvinyl acetal resin (A).
  • the resin composition contains other additives such as a plasticizer and other resin components other than the acrylic polymer (B) and the polyvinyl acetal resin (A)
  • these are also added to the above mixture.
  • the above mixture contains a resin (A), a monomer component for forming the polymer (B), a polymerization initiator, other additives such as a plasticizer to be blended as necessary, and other resin components. It is obtained that these are mixed by a mixer.
  • the mixer is not particularly limited, but a known stirrer such as a rotation / revolution mixer or a stirrer provided with a stirrer blade may be used, or a kneader such as an extruder, a kneader, or a plast mill may be used.
  • a known stirrer such as a rotation / revolution mixer or a stirrer provided with a stirrer blade may be used, or a kneader such as an extruder, a kneader, or a plast mill may be used.
  • the resin composition of the present invention may be used in any form, but it is preferably used in the form of a film. That is, the present invention provides, as a preferred embodiment, a resin film made of the above-mentioned resin composition.
  • the resin composition contains a mixture of the polyvinyl acetal resin (A) and the acrylic polymer (B), and dHSP / R, which is a monomer component constituting the acrylic polymer (B) with respect to the resin (A). Is low. Therefore, the resin film of the present invention can improve transparency from low temperature to high temperature while improving tensile properties such as elongation and tensile strength.
  • the resin film is broadly referred to as a resin film not only when it is a single resin film but also when it is laminated or coated on another member to form a layered or film-like form.
  • a relatively thick sheet which is generally called a sheet, is also called a resin film.
  • the thickness of the resin film made of the resin composition of the present invention may be appropriately selected depending on the intended use, for example, 100 ⁇ m or more and 2000 ⁇ m or less.
  • the thickness of the resin film is preferably 250 ⁇ m or more and 900 ⁇ m or less. By setting the thickness of the resin film within such a range, it can be suitably used as an interlayer film for laminated glass or the like.
  • the resin film of the present invention may be composed of a single layer, but may be composed of a multilayer film.
  • the multilayer film may have at least one layer of the resin film of the present invention described above. That is, the multilayer film is preferably a laminate of the resin film having the above-mentioned resin composition of the present invention and the resin film having a composition other than the resin composition of the present invention. Further, the multilayer film may be a laminate having two or more layers of the resin film composed of the resin composition of the present invention described above, and even in that case, the laminate is a resin having a composition other than the resin composition of the present invention. You may have a film.
  • the resin film of the present invention is preferably used in applications that require transparency, light transmission, etc., and is used for a transparent protective film used for protecting an optical member or the like, or for an optical member forming a part of the optical member. It may be used for films, resin films for glass used for glass, adhesive films, adhesive films, dispersants for optical members, binders for optical members, and the like, but it is preferably used as resin films for glass. When the resin film of the present invention is used for a resin film for glass, it may be provided on at least one surface of glass.
  • the resin film of the present invention is composed of a single layer, and the single-layer resin film may be laminated on the glass surface, or may be laminated on the glass surface as a multilayer film. In the case of a multilayer film, it is preferable that the resin film of the present invention is arranged at a position in contact with the glass and directly laminated on the glass, but it is not necessary to directly laminate the resin film.
  • the resin film of the present invention preferably constitutes an interlayer film for laminated glass. That is, the resin film of the present invention and the multilayer film having the resin film of the present invention are preferably arranged between a pair of glass members and used as an interlayer film for adhering the pair of glass members. Further, as described above, the resin composition of the present invention may be used in a form other than the film.
  • the resin film of the present invention is formed into a film by polymerizing a mixture containing a polyvinyl acetal resin (A) and a monomer component for forming an acrylic polymer (B) while polymerizing the monomer components. It is good to make it with.
  • the resin composition prepared in advance may be prepared by extrusion molding, press molding or the like.
  • the resin film of the present invention may be produced by a method of molding by applying the above-mentioned resin composition or a diluted solution thereof on a release sheet or the like and drying it.
  • the resin film when the resin film is molded by coating or the like, if the thickness is insufficient by one film molding, a plurality of films are prepared, the plurality of films are overlapped, and integrated by pressure bonding or the like. It may be converted into a single resin film. Further, in the case of forming a multilayer film, a plurality of films containing the resin film of the present invention may be laminated and integrated by pressure bonding or the like to form one multilayer film, but the multilayer film may be formed by any other method. You may make it.
  • the resin film of the present invention is preferably used for glass as described above, that is, the present invention also provides, as a preferred embodiment, a glass laminate including a glass member and a resin film.
  • the glass laminate of the present invention may include at least one glass member and the resin film of the present invention described above, and the resin film may be provided on at least one surface of the glass member.
  • the resin film of the present invention is composed of a single layer as described above, and the single-layer resin film may be laminated on the glass member, or the multilayer film having the resin film of the present invention may be laminated on the glass member. Good.
  • the resin film of the present invention is arranged at a position where it comes into contact with the glass member and is directly laminated on the glass member, but it does not have to be directly laminated. Since the resin composition of the present invention can have good adhesiveness to glass, it can be laminated on a glass member with high adhesive force. Further, the glass member can be adhered to another member via the resin film laminated on the glass member or the multilayer film.
  • the glass laminate is preferably laminated glass.
  • the laminated glass includes the resin film of the present invention described above and a pair of opposing glass members, and the resin film of the present invention is arranged between the pair of glass members.
  • the resin film of the present invention may have a single-layer structure between a pair of glass members, in which case the pair of glass members are adhered and integrated by the resin film of the present invention. It is good to be made.
  • the resin film of the present invention may form the above-mentioned multilayer film between a pair of glass members. In this case, the pair of glass members may be bonded and integrated by a multilayer film.
  • the resin film of the present invention is arranged at a position in contact with the glass member and may or may not be directly laminated on the glass member, but is preferably directly laminated. Since the resin composition of the present invention can have good adhesiveness to glass, a pair of glass members can be bonded with high adhesive force by using a resin film made of the resin composition of the present invention as an interlayer film for laminated glass. it can.
  • the glass member in the glass laminate is selected from inorganic glass and organic glass.
  • the pair of glass members is selected from either inorganic glass or organic glass, respectively.
  • at least one glass member is organic glass.
  • the resin composition of the present invention is effective against organic glass because it can prevent the organic glass from fogging by containing only a small amount of the plasticizer without containing the plasticizer. Can be used for.
  • one of the pair of glass members may be organic glass and the other may be inorganic glass, or both may be organic glass. Of course, both of the pair of glass members may be inorganic glass.
  • the inorganic glass is not particularly limited, but for example, float plate glass, toughened glass, colored glass, polished plate glass, template glass, meshed plate glass, lined plate glass, ultraviolet absorber glass, infrared reflector glass, infrared absorber glass, etc. Examples include various glass plates such as green glass. Inorganic glass may be surface-treated.
  • the thickness of the inorganic glass is not particularly limited, but is preferably 0.1 mm or more, more preferably 1.0 mm or more, and preferably 5.0 mm or less, further preferably 3.2 mm or less.
  • the organic glass is not particularly limited, but is not particularly limited, but is a methacrylate plate such as a polycarbonate plate or a polymethyl methacrylate plate, an acrylic nitrile styrene copolymer plate, an acrylic nitrile butadiene styrene copolymer plate, a polyester plate, a fluororesin plate, or a polychloride
  • a methacrylate plate such as a polycarbonate plate or a polymethyl methacrylate plate
  • an acrylic nitrile styrene copolymer plate an acrylic nitrile butadiene styrene copolymer plate
  • a polyester plate a fluororesin plate
  • fluororesin plate or a polychloride
  • organic glass plates such as vinyl plates, chlorinated polyvinyl chloride plates, polypropylene plates, polystyrene plates, polysulphon plates, epoxy resin plates, phenol resin plates, unsaturated polyester resin plates, and
  • a polycarbonate plate is preferable from the viewpoint of excellent transparency, impact resistance, and combustion resistance
  • a methacrylate plate such as a polymethylmethacrylate plate is preferable from the viewpoint of high transparency, weather resistance, and mechanical strength.
  • a polycarbonate plate is preferable.
  • the specific thickness of the organic glass is not particularly limited, but is preferably 0.1 mm or more, more preferably 0.3 mm or more, and preferably 5.0 mm or less, further preferably 3.0 mm or less. ..
  • the glass laminate and laminated glass of the present invention can be used in various fields. Specifically, vehicles such as automobiles and trains, various vehicles such as ships and airplanes, various buildings such as buildings, condominiums, detached houses, halls and gymnasiums, machine tools such as cutting and polishing, excavators and cranes, etc. Used for window glass of construction machinery, etc.
  • the resin film or the multilayer film of the present invention described above is arranged on the surface of the glass member and adhered to the glass member by thermal pressure bonding or the like. It is good to manufacture it.
  • the laminated glass can be manufactured by arranging a resin film of the present invention prepared in advance between a pair of glass members and thermocompression bonding or the like.
  • the laminated glass of the present invention when the interlayer film is a multilayer film, the multilayer film may be prepared in advance and the multilayer film may be arranged between the pair of glass members. Further, it is preferable to superimpose a plurality of resin films between the pair of glass members to integrate the plurality of resin films into a multilayer film, and to integrate the pair of glass members via the multilayer film.
  • thermocompression bonding In the production of the laminated glass, after arranging a resin film, a multilayer film, or a plurality of resin films between a pair of glass members, and before thermocompression bonding, if necessary, between the pair of glass members.
  • the air remaining in the glass may be degassed.
  • the method of degassing is not particularly limited, but it is preferable to pass it through a pressing roll or put it in a rubber bag and suck it under reduced pressure.
  • temporary bonding may be performed before thermocompression bonding.
  • Temporary bonding may be performed, for example, by arranging a resin film, a multilayer film, or a plurality of resin films between a pair of glass members and pressing them with a relatively low pressure while heating as necessary.
  • Temporary bonding may be performed, for example, with a vacuum laminator.
  • the temporary adhesion may be performed after degassing or may be performed together with degassing.
  • thermocompression bonding is not particularly limited, but it is preferable to apply pressure while heating the resin films or the like placed between the pair of glass members.
  • the heating temperature is preferably 60 ° C. or higher and 150 ° C. or lower, and more preferably 70 ° C. or higher and 140 ° C. or lower.
  • the pressure is preferably 0.4 MPa or more and 1.5 MPa or less, and more preferably 0.5 MPa or more and 1.3 MPa or less.
  • the pressure here is an absolute pressure.
  • the thermocompression bonding may be performed by using an autoclave, a method of performing by a heating press, or the like, but it is preferably performed by using an autoclave.
  • the present invention will be described in more detail by way of examples, but the present invention is not limited to these examples.
  • the method for measuring and evaluating each physical property value in the present invention is as follows.
  • the polyvinyl acetal resin (A) was subjected to a solubility test in 15 kinds of solvents known for HSP. From the solubility, the HSP of the polyvinyl acetal resin (A) was determined using the software "HSPiP 5th Edition ver. 5.0.09" of Hansen Solubility Parameters (http://hansen-solubility.com). Since the polyvinyl acetal resin (A) could not be fitted when a single lysing sphere was assumed, it was fitted with two lysing spheres by assuming a Double Surface by the above software Genetic Algorithm. The HSP of the monomer component constituting the acrylic polymer (B) was calculated from the molecular structure by the Y-MB method of the above software. The HSP of the total amount of the monomer components was calculated.
  • Ranks 1 and 2 were labeled as dissolved, and ranks 3 and above were labeled as insoluble. Ranks 1 and 2 are visually judged, and ranks 3, 4 and 5 measure the sample mass w1 before the solubility test and the sample mass w2 after the test, and 100 ⁇ (w2-w1) / w1 (%). Calculated as swelling rate. (15 kinds of solvents tested for solubility) Butyl acetate, ethyl acetate, acetone, toluene, THF, methanol, ethanol, IPA, 2-ethylhexanal, diethylene glycol, NMP, oleic acid, pure water, hexane, MEK
  • ⁇ Glass transition temperature (Tg) of acrylic polymer (B)> A homopolymer of each monomer component constituting the acrylic polymer (B) is prepared, and a dynamic viscoelasticity measuring device (device name DVA-200, manufactured by IT Measurement Control Co., Ltd.) is used according to the method described in the specification. The glass transition temperature (Tg) of each homopolymer was measured. When the acrylic polymer (B) was a homopolymer, the measured glass transition temperature (Tg) was defined as the glass transition temperature (Tg) of the acrylic polymer (B).
  • the glass transition temperature (Tg) of the homopolymer of each monomer component is measured in advance and based on those values. It was calculated using the formula of Fox.
  • the homopolymer was polymerized under the same polymerization conditions in the presence of a photopolymerization initiator, as in the examples described later.
  • a resin film made of the resin composition was treated with a microtome to prepare a section having a thickness of about 100 nm.
  • the obtained sections were stained with osmium tetroxide and observed at 15,000 or 50,000 times using a transmission electron microscope.
  • the image analysis software "WinROOF2015” was used to identify the sea and islands, and the average of the major axes of 1000 islands was measured.
  • the haze (%) of the laminated glass obtained in each Example and Comparative Example was measured using a temperature control haze meter (trade name "THM-150FL", manufactured by Murakami Color Technology Laboratory Co., Ltd.).
  • the haze is measured by measuring the temperature in the constant temperature bath in an environment of -30, -20, -10, 0, 10, 20, 30, 40, 50, 60, 70, 80 ° C., and the following evaluation criteria. Evaluated in.
  • B The haze at all temperatures was less than 1.1, but under at least one temperature condition the haze was 0.5 or more and less than 1.1.
  • C The haze was 1.1 or higher under at least one temperature condition.
  • Polyvinyl acetal resin (A)> Polyvinyl acetal resin (1): Polyvinyl butyral resin, average degree of polymerization 1700, acetylation degree 1 mol%, hydroxyl group amount 32 mol%, acetalization degree 67 mol% Polyvinyl acetal resin (2): Polyvinyl butyral resin, average degree of polymerization 3000, acetylation degree 12 mol%, hydroxyl group amount 24 mol%, acetalization degree 64 mol% Polyvinyl acetal resin (3): Polyvinyl butyral resin, average degree of polymerization 1700, acetylation degree 1 mol%, hydroxyl group amount 30.6 mol%, acetalization degree 68.5 mol% Polyvinyl acetal resin (4): polyvinyl butyral resin, average degree of polymerization 800, acetylation degree 0.9 mol%, hydroxyl group amount 34 mol%,
  • ⁇ Monomer component constituting the acrylic polymer (B)> Ethyl acrylate: Made by Nippon Catalyst Co., Ltd. Butyl acrylate: Made by Nippon Catalyst Co., Ltd. 2-Eethylhexyl acrylate: Made by Nippon Catalyst Co., Ltd. benzyl acrylate: Made by Osaka Organic Chemical Industry Co., Ltd. -Carboxy-polycaprolactone Monoacrylate: Product name "M-5300", manufactured by Toa Synthetic Co., Ltd. Glycidyl acrylate: manufactured by Wako Pure Chemical Industries, Ltd. Lauryl acrylate: manufactured by Osaka Organic Chemical Industry Co., Ltd. Acrylic acid: manufactured by Nippon Catalyst Co., Ltd. Tripropylene Glycol diacrylate: Product name "APG-200” manufactured by Shin-Nakamura Chemical Industry Co., Ltd.
  • Table 1 shows the monomer components for forming the polyvinyl butyral resin (1) and the acrylic polymer (B) in a container heated to 160 ° C. using a lab plast mill (manufactured by Toyo Seiki Seisakusho Co., Ltd.). It was added as a compound. At this time, the blending amount was adjusted so that the parts by mass of the polyvinyl butyral resin (A) and the acrylic polymer (B) obtained from the monomer component had the ratio shown in Table 1. Further, 0.2 parts by mass of benzophenone as a photopolymerization initiator was added to 100 parts by mass of the monomer component, and the mixture was mixed at 50 rpm for 5 minutes.
  • the monomer components were polymerized by irradiating with ultraviolet rays under the condition of 8000 mJ / cm 2 , and the polyvinyl butyral resin (A) and the acrylic polymer (Acrylic polymer) were polymerized.
  • a resin film composed of a resin composition containing B) was obtained.
  • the thickness of the resin film was 800 ⁇ m.
  • the resin film obtained above is cut to a predetermined size, and two pieces of float glass (trade name "soda glass", manufactured by Hiraoka Special Glass Manufacturing Co., Ltd., glass size: width 7.5 cm x length 7.5 cm x Laminated between (thickness 1.1 mm).
  • the laminate was pressed with a vacuum laminator (trade name "PVL0505S”, manufactured by Nisshinbo Mechatronics) at 80 ° C. and a set pressure of 100 kPa for 10 minutes to obtain a temporarily bonded laminate.
  • the temporarily bonded laminate obtained above is heated and pressurized at 140 ° C. and 1.3 MPa using an autoclave (product name "HP5050MAH-H14", manufactured by Kyoshin Engineering Co., Ltd.).
  • the two glass plates were thermocompression bonded via a resin film to obtain a laminated glass.
  • Example 2 The monomer components for forming the acrylic polymer (B) to be charged into the laboplast mill are formulated as shown in Table 1, and the polyvinyl butyral resin (1) and the acrylic polymer (B) obtained from the monomer components are used. The procedure was carried out in the same manner as in Example 1 except that the blending amount was adjusted so that the mass portion of the above was the ratio shown in Table 1.
  • the resin composition had a sea-island structure, and the average major axis of the islands was 36 nm.
  • Example 3 Examples except that the polyvinyl acetal resin (2) was used as the polyvinyl acetal resin (A) and the composition of the monomer components for forming the acrylic polymer (A) was changed as shown in Table 1. It was carried out in the same manner as in 1. The resin composition had a sea-island structure, and the average major axis of the islands was 32 nm.
  • Example 4 The procedure was carried out in the same manner as in Example 3 except that the blending amount was adjusted so that the parts by mass of the polyvinyl butyral resin (A) and the acrylic polymer (B) had the ratio shown in Table 1.
  • the resin composition had a sea-island structure, and the average major axis of the islands was 30 nm.
  • Example 5 Along with the monomer components for forming the polyvinyl acetal resin (A) and the acrylic polymer (B), the plasticizer was added to the laboplast mill at the blending ratio shown in Table 1 to allow the resin composition to contain the plasticizer. Except for the above points, the same procedure as in Example 4 was carried out.
  • the resin composition had a sea-island structure, and the average major axis of the islands was 29 nm.
  • a polyvinyl butyral resin (3) was used instead of the polyvinyl butyral resin (1). Further, the monomer components for forming the acrylic polymer (B) to be charged into the lab plast mill are blended as shown in Table 1, and the parts by mass of the polyvinyl butyral resin (4) and the acrylic polymer (B) are added. Was carried out in the same manner as in Example 1 except that the blending amount was adjusted so that the ratio shown in Table 1 was obtained.
  • the dHSP / R of the monomer component for forming the acrylic polymer (B) with respect to the polyvinyl acetal resin (A) is not more than a predetermined value, and the acrylic polymer (B) is contained.
  • the amount was within a predetermined range, the haze value was good from low temperature to high temperature, and the transparency was excellent.
  • the resin film has high breaking elongation and breaking stress, and has excellent tensile properties.

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Abstract

本発明の樹脂組成物は、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）と、アクリル系重合体（Ｂ）とを含み、前記アクリル系重合体（Ｂ）が、アクリル系モノマーを含むモノマー成分の重合体であり、前記モノマー成分が、前記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）に対してｄＨＳＰ／Ｒが１．１６以下であり、前記アクリル系重合体（Ｂ）の含有量が、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）１００質量部に対して、２０質量部以上９０質量部以下である。

Description

樹脂組成物、樹脂フィルム、及びガラス積層体
　本発明は、樹脂組成物、樹脂組成物からなる樹脂フィルム、及び樹脂フィルムを有する合わせガラスなどのガラス積層体に関する。
　ポリビニルアセタール樹脂は、合わせガラスにおける合わせガラス用中間膜に広く使用されている。合わせガラスは、２枚のガラス板と、２枚のガラス板の間に配置された合わせガラス用中間膜とを備え、２枚のガラス板が合わせガラス用中間膜によって一体化されている。合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片の飛散量が少なく、安全性に優れるため、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く使用されている。
　また、ポリビニルアセタール樹脂は、合わせガラス用中間膜以外にも、各種塗料、光学部材用フィルム、光学用接着剤、光学部材用分散剤、光学部材用バインダなどの透明性が要求される用途に使用されることが検討されている。
　従来、ポリビニルアセタール樹脂を含む樹脂組成物においては、様々な機能を付与するために、ポリビニルアセタール樹脂以外の樹脂成分を配合することが検討されている。例えば、特許文献１には、ポリビニルアセタール樹脂と、アクリル樹脂などの架橋構造を有する樹脂とを含有し、連続相としてのポリビニルアセタール樹脂中に、分散相として上記架橋構造を有する樹脂が分散した構造を有する樹脂組成物が開示されている。この樹脂組成物は、低温から高温に至る幅広い温度範囲で優れた機械強度を発現させるために、周波数１０Ｈｚで動的粘弾性スペクトルを測定したとき、ポリビニルアセタール樹脂に由来する損失正接の極大値を４０℃以上とし、かつ、架橋構造を有する樹脂に由来する損失正接の極大値を１０℃以下とすることが示されている。
　また、特許文献２には、ポリビニルアセタール樹脂と、（メタ）アクリロイル基を２個以上有する（メタ）アクリレート化合物を含む重合性成分の重合体を含有し、ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して、上記重合体の含有量が８５重量部以上１８０重量部以下であり、かつ相分離構造を有する成形体が開示されている。この成形体は、低温における高速での変形応力に対する破壊強度が高められており、自動車用の合わせガラス用中間膜などに好適であることが示されている。
　さらに、特許文献３には、ポリビニルアセタール樹脂と、アクリル樹脂などの第２の樹脂とを含み、かつ相分離構造を有する合わせガラス用中間膜が開示される。特許文献３では、複素粘度とその複素粘度を測定する際の周波数とを一定の関係にし、かつ第２の樹脂に由来する成分のガラス転移温度を、ポリビニルアセタール樹脂に由来する成分のガラス転移温度よりも３０℃以上低くすることで、曲げ剛性を広い温度範囲にわたり高め、かつ合わせガラスの耐貫通性も高めることが示される。
国際公開第２０１４／０５０７４６号 国際公開第２０１８／１８１７５５号 国際公開第２０１８／１８１７５８号
　ポリビニルアセタール樹脂を含む樹脂組成物は、合わせガラスやその他の透明性が要求される用途に使用される場合、低温から高温に至る幅広い温度環境下で高い透明性が維持できることが望ましい。しかし、上記各特許文献に示される樹脂組成物は、ポリビニルアセタール樹脂とアクリル樹脂などの第２の樹脂を含むことで、広い温度範囲にわたって、機械強度や曲げ剛性などが高められることが示されるが、広い温度範囲にわたって高い透明性が維持できる点は示されていない。
　そこで、本発明は、ポリビニルアセタール樹脂を含む樹脂組成物であって、伸び及び引張強度などの引張特性を良好にしつつ、低温から高温まで広い温度範囲にわたって、透明性が高く光学特性に優れる樹脂組成物を提供することを課題とする。
　本発明者らは鋭意検討の結果、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）と、アクリル系重合体（Ｂ）とを含む樹脂組成物において、樹脂（Ａ）に対するアクリル系重合体（Ｂ）を構成するモノマー成分のｄＨＳＰ／Ｒ、及びアクリル系重合体（Ｂ）の含有量を所定範囲内とすることで上記課題を解決できることを見出し、以下の本発明を完成させた。すなわち、本発明は、以下の［１］～［１７］を提供する。
［１］ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）と、アクリル系重合体（Ｂ）とを含み、
　前記アクリル系重合体（Ｂ）が、アクリル系モノマーを含むモノマー成分の重合体であり、
　前記モノマー成分が、前記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）に対してｄＨＳＰ／Ｒが１．１６以下であり、
　前記アクリル系重合体（Ｂ）の含有量が、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）１００質量部に対して、２０質量部以上９０質量部以下である、樹脂組成物。
［２］前記モノマー成分が、ヒドロキシ基、カルボキシ基、チオール基、アミノ基、エーテル結合を有する基、ウレタン結合を有する基、及びアミド結合を有する基から選択される少なくとも１つの官能基（Ｘ）を有するアクリル系モノマー（Ｂ１）を含む上記［１］に記載の樹脂組成物。
［３］前記アクリル系モノマー（Ｂ１）が、ヒドロキシ基を有するアクリル系モノマー（Ｂ１）又はカルボキシ基を有するアクリル系モノマー（Ｂ１）の少なくともいずれかを含む上記［２］に記載の樹脂組成物。
［４］前記ヒドロキシ基を有するアクリル系モノマー（Ｂ１）がヒドロキシアルキル（メタ）アクリレートであり、前記カルボキシ基を有するアクリル系モノマー（Ｂ１）がアクリル酸、メタクリル酸、ω－カルボキシ－ポリカプロラクトンモノ（メタ）アクリレート、２－（メタ）アクリロイロキシエチルーコハク酸、２－（メタ）アクリロイロキシエチルヘキサヒドロフタル酸、及び２－（メタ）アクリロイロキシエチルーフタル酸からなる群から選択される上記［３］に記載の樹脂組成物。
［５］前記アクリル系モノマー（Ｂ１）の含有量は、前記モノマー成分全量に対して、５質量％以上である上記［２］～［４］のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
［６］可塑剤を含まないか、又は、前記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）と前記アクリル系重合体（Ｂ）との合計１００質量部に対して１０質量部以下で可塑剤を含む、上記［１］～［５］のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
［７］前記アクリル系重合体（Ｂ）のガラス転移温度は、４０℃以下である上記［１］～［６］のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
［８］前記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）がポリビニルブチラール樹脂である上記［１］～［７］のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
［９］前記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）の水酸基量が、１５モル％以上３７モル％以下である上記［１］～［８］のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
［１０］前記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）のアセチル化度が、０．０１モル％以上３０モル％以下である上記［１］～［９］のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
［１１］前記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）のアセタール化度が、４０モル％以上８５モル％以下である上記［１］～［１０］のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
［１２］前記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）の平均重合度が５００以上５０００以下である上記［１］～［１１］のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
［１３］上記［１］～［１２］のいずれか１項に記載の樹脂組成物からなる樹脂フィルム。
［１４］前記樹脂フィルムが合わせガラス用中間膜を構成する上記［１３］に記載の樹脂フィルム。
［１５］上記［１３］又は［１４］に記載の樹脂フィルムと、ガラス部材とを備え、前記樹脂フィルムが、前記ガラス部材の少なくとも一方の面に設けられるガラス積層体。
［１６］上記［１４］に記載に記載の樹脂フィルムと、一対のガラス部材とを備え、前記一対のガラス部材の間に前記樹脂フィルムが配置される、ガラス積層体。
［１７］前記ガラス部材のいずれかが有機ガラスである、上記［１５］又は［１６］に記載のガラス積層体。
　本発明では、ポリビニルアセタール樹脂を含む樹脂組成物であって、伸び及び引張強度などの引張特性を良好にしつつ、低温から高温まで広い温度範囲にわたって、透明性が高く光学特性に優れる樹脂組成物を提供できる。
［樹脂組成物］
　以下、本発明について実施形態を用いて詳細に説明する。
　本発明の樹脂組成物は、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）と、アクリル系重合体（Ｂ）とを含み、アクリル系重合体（Ｂ）が、アクリル系モノマーを含むモノマー成分の重合体であり、かつ上記アクリル系重合体（Ｂ）を構成するモノマー成分は、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）に対してｄＨＳＰ／Ｒが１．１６以下となる。
　ハンセン溶解度パラメーター（ＨＳＰ）は「Hansen　Solubility　Parameters　in　Practice,　Complete　with　eBook.　software　and　data　5th　edition.　Steve　Abbott,　Charles　M.　Hansen,　Hiroshi　Yamamoto　with　Richard　S　Valpey　III(SC　Johnson)」で示されている溶解度パラメーターである。ハンセン溶解度パラメーター（ＨＳＰ）は、分散項（δＤ）、分極項（δＰ）、水素結合項（δＨ）の３成分で表され、それぞれを軸とする３次元空間上にプロットすることができる。
　溶質はそのＨＳＰの周辺に溶解範囲を示す半径Ｒの溶解球を形成する。溶媒のＨＳＰをプロットした時にそれが溶質の溶解球の内部に含まれる場合、その溶媒は溶質を溶解するとみなすことができる。溶解球の内部に含まれるかどうかの判断には溶質と溶媒のＨＳＰの距離（ｄＨＳＰ）を溶質の溶解球半径Ｒで割ったｄＨＳＰ／Ｒを用いる。ｄＨＳＰ／Ｒは、以下の式で表される。一般にはｄＨＳＰが小さいほど、溶質と溶媒の相溶性が高い。なお、本発明で用いるｄＨＳＰ／Ｒでは、溶媒がアクリル系重合体（Ｂ）を構成するモノマー成分であり、溶質がポリビニルアセタール樹脂（Ａ）である。
ｄＨＳＰ／Ｒ＝（４×（δＤ１－δＤ２）２＋（δＰ１－δＰ２）２＋（δＨ１－δＨ２）２）０．５／Ｒ
　なお、ｄＨＳＰ／Ｒの具体的な算出方法の詳細は実施例に示すとおりである。
　ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）に対するアクリル系重合体（Ｂ）を構成するモノマー成分のｄＨＳＰ／Ｒが１．１６以下であることは、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）に対するアクリル系重合体（Ｂ）や、そのアクリル系重合体（Ｂ）を構成するモノマー成分の相溶性が高いことを示す。したがって、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）とアクリル系重合体（Ｂ）とが樹脂組成物において十分に相溶し、これらは、低温から高温にわたって相分離しないか、また相分離しても各相のサイズを微小できる。そのため、相間の界面において光が屈折ないし反射することが防止され、低温から高温にわたって、樹脂組成物の透明性が高くなる。
　上記ｄＨＳＰ／Ｒは１．１６より大きくなると、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）に対するアクリル系重合体（Ｂ）又はアクリル系重合体（Ｂ）を構成するモノマー成分の相溶性が低くなり、低温から高温にわたって、樹脂組成物の透明性を高くすることが困難になる。上記ｄＨＳＰ／Ｒは、樹脂組成物の透明性をより高くする観点から、０．９以下が好ましく、０．８以下がより好ましく、０．７以下がさらに好ましく、０．６以下がよりさらに好ましい。上記ｄＨＳＰ／Ｒは、相溶性を向上させて透明性を高める観点からは、低ければ低い方がよく、下限値は０である。
＜ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）＞
　ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）は、ポリビニルアルコールをアルデヒドでアセタール化して得られる。また、ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルなどのポリビニルエステルを鹸化することにより得られる。ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）は、１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
　ポリビニルアルコールとしては、鹸化度８０～９９．８モル％のポリビニルアルコールが一般的に用いられる。ポリビニルアルコールの平均重合度は、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）の平均重合度を所望の範囲内に調整するために、５００以上５０００以下が好ましい。ポリビニルアルコールの平均重合度は、ＪＩＳ　　Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。
　ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）に含まれているアセタール基の炭素数は特に限定されないが、２～１０であることが好ましく、２～６であることがより好ましく、２、３又は４であることがさらに好ましい。アセタール基としては、具体的にはブチラール基が特に好ましく、したがって、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）としては、ポリビニルブチラール樹脂が好ましい。ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）のアセタール化度は、好ましくは４０モル％以上８５モル％以下である。また、アセタール化度は、５５モル％以上がより好ましく、６０モル％以上がさらに好ましく、また、より好ましくは７５モル％以下であり、さらに好ましくは７０モル％以下である。アセタール化度をこれら範囲内とすることで、水酸基量を後述する所望の範囲内に調整しやすくなる。また、上記下限以上とすることで、ｄＨＳＰ／Ｒを小さくしやすくなり、透明性が高くなる。なお、アセタール化度とは、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）のアセタール基がアセトアセタール基である場合には、アセトアセタール化度を意味し、アセタール基がブチラール基である場合には、ブチラール化度を意味する。
　ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）の水酸基量は、好ましくは１５モル％以上、より好ましくは２０モル％以上、さらに好ましくは２３モル％以上、また、好ましくは３７モル％以下、より好ましくは３６モル％以下、さらに好ましくは３５モル％以下である。水酸基量を上記下限以上とすることで、樹脂組成物のガラス部材との接着性が良好になり、接着力を向上させやすい。また、水酸基量を上記上限以下とすることで、ｄＨＳＰ／Ｒを小さくしやすくなり、透明性が高くなる。さらに、水酸基量を上記範囲内とすることで、樹脂組成物から形成される樹脂フィルムなどの樹脂構成体の伸び、引張強度などの引張特性を良好にしやすくなる。これら観点から、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）の水酸基量は、上記のとおりより好ましくは２０モル％以上、さらに好ましくは２３モル％以上であり、また、より更に好ましくは３３モル％以下、より更に好ましくは２８モル％以下である。
　上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）のアセチル化度（アセチル基量）は、好ましくは０．０１モル％以上、より好ましくは０．１モル％以上であり、また、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２５モル％以下、さらに好ましくは２０モル％以下である。アセチル化度を上記範囲内とすることで、水酸基量を上記した所定の範囲内に調整しやすくなる。また、上記下限以上とすることで、ｄＨＳＰ／Ｒを小さくしやすくなり、透明性が高くなる。また、上記上限値以下とすることで、中間膜の耐湿性が高くなる。これら観点からアセチル化度は、より好ましくは０．５モル％以上、更に好ましくは０．８モル％以上であり、また、より更に好ましくは１５モル％以下、より更に好ましくは１３モル％以下である。
　なお、水酸基量、アセタール化度（ブチラール化度）、及びアセチル化度は、ＪＩＳ　　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出することができる。
　ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）の平均重合度は、好ましくは５００以上５０００以下である。平均重合度を上記範囲内に調整することで、樹脂組成物から形成される樹脂フィルムなどの樹脂構成体の伸び、引張強度などを向上させやすくなる。また、平均重合度が小さいほど、溶解球半径Ｒが大きくなってｄＨＳＰ／Ｒは小さくなる傾向にあると考えられる。これら観点からポリビニルアセタール樹脂（Ａ）の平均重合度は、７００以上がより好ましく、１０００以上がさらに好ましく、１５００以上がよりさらに好ましく、１７００以上が特に好ましく、また、平均重合度は、４０００以下がより好ましく、３５００以下がさらに好ましく、３０００以下がよりさらに好ましい。
　なお、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）の平均重合度は、原料となるポリビニルアルコールの平均重合度と同じであり、ポリビニルアルコールの平均重合度によって求めることができる。
　ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）を製造する際に用いるアルデヒドは特に限定されないが、一般には、炭素数が２～１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が２～１０のアルデヒドは特に限定されず、例えば、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ－ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ－バレルアルデヒド、２－エチルブチルアルデヒド、ｎ－ヘキシルアルデヒド、ｎ－オクチルアルデヒド、ｎ－ノニルアルデヒド、ｎ－デシルアルデヒド、ベンズアルデヒド等が挙げられる。なかでも、アセトアルデヒド、ｎ－ブチルアルデヒド、ｎ－ヘキシルアルデヒド、ｎ－バレルアルデヒドなどの炭素数２～６のアルデヒドが好ましく、炭素数２、３，４のアルデヒドがより好ましく、ｎ－ブチルアルデヒドがさらに好ましい。これらのアルデヒドは単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
　本発明で使用するポリビニルアセタール樹脂（Ａ）は、１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
＜アクリル系重合体（Ｂ）＞
　本発明で使用するアクリル系重合体（Ｂ）は、好ましくは、ヒドロキシ基、カルボキシ基、チオール基、アミノ基、エーテル結合を有する基、ウレタン結合を有する基、及びアミド結合を有する基から選択される少なくとも１つの官能基（Ｘ）を有するアクリル系モノマー（Ｂ１）を含むモノマー成分の重合体である。モノマー成分は、官能基（Ｘ）を有するアクリル系モノマー（Ｂ１）を含むことで、アクリル系重合体（Ｂ）を構成するモノマー成分のＨＳＰがポリビニルアセタール樹脂（Ａ）に近づき、ｄＨＳＰ／Ｒを小さくしやすくなる。
　アクリル系重合体（Ｂ）において、官能基（Ｘ）を有するアクリル系モノマー（Ｂ１）は、１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。また、各アクリル系モノマー（Ｂ１）は、官能基（Ｘ）を１種のみ有してもよいが、２種以上有してもよい。
　官能基（Ｘ）は、上記した中では、ヒドロキシ基、カルボキシ基、アミノ基、エーテル結合を有する基、ウレタン結合を有する基、及びアミド結合を有する基から選択される少なくとも１種がより好ましい。また、官能基（Ｘ）は、ヒドロキシ基、カルボキシ基、エーテル結合を有する基、及びウレタン結合を有する基から選択される少なくとも１種がさらに好ましく、中でも、ヒドロキシ基、及びカルボキシ基から選択される少なくとも１種が特に好ましい。官能基（Ｘ）として、ヒドロキシ基及びカルボキシ基の少なくともいずれかを使用すると、ｄＨＳＰ／Ｒを一層小さくしやすくなる。
　アクリル系モノマー（Ｂ１）は、官能基（Ｘ）に加えて、（メタ）アクリロイル基を有する化合物であり、（メタ）アクリロイル基が１つである単官能モノマーが好ましい。
　具体的には、ヒドロキシ基を有するアクリル系モノマー（Ｂ１）として、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、３－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、４－ヒドロキシブチル（メタ）アクリレートなどのヒドロキシアルキル（メタ）アクリレート、２－アクリロイルオキシエチル－２－ヒドロキシプロピルフタレート、２－メタクロイルオキシエチル－２－ヒドロキシルプロピルフタレート等のフタル酸エステル系化合物などが挙げられる。これらの中では、ヒドロキシアルキル（メタ）アクリレートが好ましい。ヒドロキシアルキル（メタ）アクリレートにおけるヒドロキシアルキル基の炭素数は、特に限定されないが、例えば１～６、好ましくは２～４である。また、ヒドロキシアルキル（メタ）アクリレートは、アクリル系重合体（Ｂ）のガラス転移温度を低くする観点などから、ヒドロキシアルキルアクリレートが好ましい。
　なお、本明細書において、「（メタ）アクリロイル基」は、アクリロイル基又はメタクリロイル基を意味し、「（メタ）アクリレート」はアクリレート又はメタクリレートを意味し、他の類似する用語も同様である。
　カルボキシ基を有するアクリル系モノマー（Ｂ１）としては、アクリル酸、メタクリル酸、ω－カルボキシ－ポリカプロラクトンモノ（メタ）アクリレート、２－（メタ）アクリロイロキシエチルーコハク酸、２－（メタ）アクリロイロキシエチルヘキサヒドロフタル酸、２－（メタ）アクリロイロキシエチル－フタル酸等が挙げられる。ω－カルボキシ－ポリカプロラクトンモノ（メタ）アクリレートにおけるポリカプロラクトンの繰り返し単位数は、２～５程度であるが、好ましくは２～３である。カルボキシル基含有アクリルモノマーは、好ましくはω－カルボキシ－ポリカプロラクトンモノ（メタ）アクリレートである。
　官能基（Ｘ）がエーテル結合を有する基であるアクリル系モノマー（Ｂ１）（エーテル結合含有アクリル系モノマー）としては、環状エーテル基含有（メタ）アクリレートが挙げられる。環状エーテル基含有（メタ）アクリレートとしては、エポキシ環、オキセタン環、テトラヒドロフラン環、ジオキソラン環、ジオキサン環を有するものが使用される。これらの中では、ガラスとの接着力などの観点から、エポキシ環又はジオキソラン環を含有する（メタ）アクリレートが好ましく、特にジオキソラン環含有（メタ）アクリレートが好ましい。
　エポキシ環含有（メタ）アクリレートとしては、例えば、グリシジル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレートグリシジルエーテル、３－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレートグリシジルエーテル、４－ヒドロキシブチルアクリレートグリシジルエーテル、５－ヒドロキシペンチル（メタ）アクリレートグリシジルエーテル、６－ヒドロキシヘキシル（メタ）アクリレートグリシジルエーテルが挙げられる。
　オキセタン環含有（メタ）アクリレートとしては（３－メチルオキセタン－３－イル）メチル（メタ）アクリレート、（３－プロピルオキセタン－３－イル）メチル（メタ）アクリレート、（３－エチルオキセタン－３－イル）メチル（メタ）アクリレート、（３－ブチルオキセタン－３－イル）メチル（メタ）アクリレート、（３－エチルオキセタン－３－イル）エチル（メタ）アクリレート、（３－エチルオキセタン－３－イル）プロピル（メタ）アクリレート、（３－エチルオキセタン－３－イル）ブチル（メタ）アクリレート、（３－エチルオキセタン－３－イル）ペンチル（メタ）アクリレート、（３－エチルオキセタン－３－イル）ヘキシル（メタ）アクリレートが挙げられる。
　テトラヒドロフラン環含有（メタ）アクリレートとしては、テトラヒドロフルフリル（メタ）アクリレート、γ－ブチロラクトン（メタ）アクリレート、テトラヒドロフルフリルアルコールアクリル酸多量体エステルなどが挙げられる。
　ジオキソラン環含有（メタ）アクリレートとしては、（２－メチル－２－エチル－１，３－ジオキソラン－４－イル）メチル（メタ）アクリレート、（２，２－シクロヘキシル－１，３－ジオキソラン－４－イル）メチル（メタ）アクリレート、（２，２－ジメチル－１，３－ジオキソラン－４－イル）メチル（メタ）アクリレート、（２－メチル－２－イソブチル－１，３－ジオキソラン－４－イル）メチル（メタ）アクリレートなどが挙げられる。
　ジオキサン環含有（メタ）アクリレートとしては、（５－エチル－１，３－ジオキサン－５－イル）メチル（メタ）アクリレートなどが挙げられる。
　エーテル結合含有アクリル系モノマーとしては、ポリオキシアルキレン含有（メタ）アクリレートなどでもよく、ジエチレングリコールモノエチルエーテル（メタ）アクリレート、ポリエチレングリコールモノエチルエーテル（メタ）アクリレート（エチレングリコールの繰り返し数は例えば３～２０）などのポリエチレングリコールモノアルキルエーテル（メタ）アクリレートや、ポリプロピレングリコールモノアルキルエーテル（メタ）アクリレートなどが挙げられる。
　また、エーテル結合含有アクリル系モノマーとしては、３－メトキシブチル（メタ）アクリレートなどのアルコキシ含有（メタ）アクリレートであってもよい。
　エーテル結合含有アクリル系モノマーとしては、環状エーテル基含有（メタ）アクリレートが好ましく、環状エーテル基含有（メタ）アクリレートの好適な具体例は、グリシジル（メタ）アクリレート、（２－メチル－２－エチル－１，３－ジオキソラン－４－イル）メチル（メタ）アクリレートである。これらのなかでは、（２－メチル－２－エチル－１，３－ジオキソラン－４－イル）メチル（メタ）アクリレートがより好ましい。
　官能基（Ｘ）がウレタン結合を有する基であるアクリル系モノマー（Ｂ１）（ウレタン結合含有アクリル系モノマー）としては、１，２－エタンジオール－１－（メタ）アクリラート２－（Ｎ－ブチルカルバマート）が挙げられる。
　アミノ基を含有するアクリル系モノマー（Ｂ１）としては、Ｎ，Ｎ－ジメチルアミノエチル（メタ）アクリレート、Ｎ，Ｎ－ジメチルアミノエチル（メタ）メタクリレート、Ｎ，Ｎ－ジエチルアミノエチル（メタ）アクリレートなどが挙げられる。
　官能基（Ｘ）がアミド結合を有する基であるアクリル系モノマー（Ｂ１）（アミド結合含有アクリル系モノマー）としては、Ｎ，Ｎ－ジメチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ－イソプロピル（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ－ジエチル（メタ）アクリルアミド及びＮ－ヒドロキシエチル（メタ）アクリルアミド等が挙げられる。
　また、アクリル系モノマー（Ｂ１）は、（メタ）アクリロイル基を２つ以上有する多官能モノマーであってもよい。具体的には、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールペンタ（メタ）アクリレート、テトラメチロールメタントリ（メタ）アクリレート、ジエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、テトラエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ジプロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリプロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、テトラプロピレングリコールジ（メタ）アクリレートなどが挙げられる。
　官能基（Ｘ）を有するアクリル系モノマー（Ｂ１）の含有量は、アクリル系重合体（Ｂ）を構成するモノマー成分全量に対して、好ましくは５質量％以上である。５質量％以上とすることで、アクリル系モノマー（Ｂ１）を含有させた効果が発揮され、ｄＨＳＰ／Ｒが小さくしやすくなる。ｄＨＳＰ／Ｒを小さくして、樹脂組成物から形成される樹脂フィルムなどの透明性を高めやすくする観点から、上記アクリル系モノマー（Ｂ１）の含有量は、１０質量％以上が好ましく、５０質量％以上がより好ましく、７０質量％以上がさらに好ましい。アクリル系重合体（Ｂ）を構成するモノマー成分は、全てがアクリル系モノマー（Ｂ１）であってもよく、したがって、アクリル系モノマー（Ａ）の上記含有量は、１００質量％以下であれば特に限定されない。
　アクリル系重合体（Ｂ）は、上記したアクリル系モノマー（Ｂ１）に加えて、官能基（Ｘ）を有しないアクリル系モノマー（Ｂ２）を含むモノマー成分を重合したものでもよい。
　アクリル系モノマー（Ｂ２）としては、（メタ）アクリロイルオキシ基を１つ有する単官能モノマーを使用することが好ましい。そのようなアクリル系モノマー（Ｂ２）としては、例えば、アルキル（メタ）アクリレート、脂環構造含有（メタ）アクリレート、芳香環含有（メタ）アクリレートなどが挙げられる。これらは１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。これらのなかでは、少なくともアルキル（メタ）アクリレートを使用することが好ましく、アルキル（メタ）アクリレートと芳香環含有（メタ）アクリレートを併用することも好ましい。
　アルキル（メタ）アクリレートとしては、例えば炭素数が１～１８であるアルキル基を有するアルキル（メタ）アクリレートが挙げられる。具体的には、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、ｎ－ブチル（メタ）アクリレート、イソブチル（メタ）アクリレート、ｔｅｒｔ－ブチル（メタ）アクリレート、ｎ－ペンチル（メタ）アクリレート、ｎ－ヘキシル（メタ）アクリレート、ｎ－オクチル（メタ）アクリレート、イソオクチル（メタ）アクリレート、２－エチルヘキシル（メタ）アクリレート、イソデシル（メタ）アクリレート、ラウリル（メタ）アクリレート、ミリスチル（メタ）アクリレート、イソミリスチル（メタ）アクリレート、ステアリル（メタ）アクリレート、イソステアリル（メタ）アクリレート等が挙げられる。これらの中では、アルキル基の炭素数が１～１２のアルキル（メタ）アクリレートが好ましく、ガラス転移温度（Ｔｇ）を所望の範囲内に調整しやすくする観点からは、アルキル基の炭素数が１～１２のアルキルアクリレートが好ましい。
　脂環構造含有（メタ）アクリレートとしては、シクロヘキシル（メタ）アクリレート、イソボルニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンタニル（メタ）アクリレート等が挙げられる。芳香環含有（メタ）アクリレートとしては、ベンジル（メタ）アクリレート等が挙げられる。
　アクリル系モノマー（Ｂ２）としては、（メタ）アクリロイルオキシ基を２つ以上有する多官能モノマーを使用してもよい。そのような多官能モノマーとしては、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、テトラメチロールプロパンテトラ（メタ）アクリレート、エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、プロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、１，６－ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート、１，９－ノナンジオールジ（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、１，３－ブチレングリコールジ（メタ）アクリレート等が挙げられる。
　アクリル系モノマー（Ｂ２）は、使用されなくてもよく、したがって、アクリル系モノマー（Ｂ２）の含有量は、アクリル系重合体（Ｂ）を構成するモノマー成分全量基準で、０質量％以上であるとよい。また、アクリル系モノマー（Ｂ２）の含有量は、９５質量％以下であることが好ましく、９０質量％以下であることがより好ましく、また５０質量％以下などでもよいし、３０質量％以下などでもよい。
　アクリル系モノマー（Ｂ２）を使用する場合、アクリル系モノマー（Ｂ１）の上記含有量が５質量％以上７０質量％以下であり、かつアクリル系モノマー（Ｂ２）の上記含有量が３０質量％以上９５質量％以下であることが好ましい。また、アクリル系モノマー（Ｂ１）の上記含有量が１０質量％以上５０質量％以下であり、かつアクリル系モノマー（Ｂ２）の上記含有量が５０質量％以上９０質量％以下であることがより好ましい。
　アクリル系重合体（Ｂ）を構成するモノマー成分は、（Ｂ１）成分、又は（Ｂ１）及び（Ｂ２）成分に加えて、これら（Ｂ１）及び（Ｂ２）成分以外のビニルモノマーを含有してもよい。
　アクリル系重合体（Ｂ）のガラス転移温度（Ｔｇ）は、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）のガラス転移温度（Ｔｇ）より低いことが好ましい。アクリル系重合体（Ｂ）のガラス転移温度（Ｔｇ）をポリビニルアセタール樹脂（Ａ）のガラス転移温度（Ｔｇ）より低くすることで、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）を可塑化して、樹脂組成物の伸び、引張特性などを良好にしやすくなる。
　アクリル系重合体（Ｂ）のガラス転移温度（Ｔｇ）は、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）のガラス転移温度（Ｔｇ）より低くして、樹脂組成物の伸び、引張特性を良好にする観点から、４０℃以下がより好ましく、２０℃以下がさらに好ましく、－２０℃以下がよりさらに好ましい。アクリル系重合体（Ｂ）のガラス転移温度（Ｔｇ）は、特に限定されないが、例えば－５０℃以上であり、好ましくは－４０℃以上である。
　アクリル系重合体（Ｂ）のガラス転移温度（Ｔｇ）は、アクリル系重合体（Ｂ）を構成するモノマー成分が１種類の場合には、そのモノマー成分からアクリルホモポリマーを作成し、そのガラス転移温度（Ｔｇ）を測定することで求めるとよい。
　アクリルホモポリマーのガラス転移温度（Ｔｇ）の測定は、動的粘弾性測定装置を用いて粘弾性測定を行い、せん断貯蔵弾性率を測定して損失正接ｔａｎδのピーク温度を読み取ることで検出できる。せん断貯蔵弾性率の測定は、例えば、せん断モード、昇温速度５℃／分、測定周波数１Ｈｚ、歪０．０８％の条件で行う。
　また、アクリル系重合体（Ｂ）のガラス転移温度（Ｔｇ）は、アクリル系重合体（Ｂ）を構成するモノマー成分が複数種の場合には、上記と同様に各種ホモポリマーのガラス転移温度（Ｔｇ）を測定し、それらの数値を基にｆｏｘの式を用いて計算により求めることができる。
　なお、樹脂組成物よりアクリル系重合体（Ｂ）のガラス転移温度（Ｔｇ）を測定する場合には、ＧＣ－ＭＳやＮＭＲなどにより、樹脂組成物に含有される、アクリル系重合体（Ａ）を構成するモノマー成分、及び成分比率を同定するとよい。
　また、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）のガラス転移温度（Ｔｇ）も、動的粘弾性測定装置を用いて上記と同様の条件で測定可能である。
　アクリル系重合体（Ｂ）の重量平均分子量は、特に限定されないが、例えば１０００以上１５０万以下、好ましくは５０００以上１００万以下、より好ましくは１万以上９０万、特に好ましくは１０万以上８０万以下である。重量平均分子量を上記範囲内にすることで、引張特性及び透明性などを確保しやすくなる。
　なお、アクリル系重合体の重量平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィ（ＧＰＣ）により測定した標準ポリスチレン換算の重量平均分子量である。
　本発明において、樹脂組成物におけるアクリル系重合体（Ｂ）の含有量は、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）１００質量部に対して、２０質量部以上９０質量部以下である。アクリル系重合体（Ｂ）の含有量が２０質量部未満となると樹脂組成物から形成される樹脂フィルムなどの樹脂構成体の伸びや引張強度などの引張特性が不十分になるおそれがある。
　一方で、９０質量部を超えると、樹脂組成物から形成される樹脂フィルムなどの樹脂構成体の透明性を広い温度範囲にわたって確保しにくくなり、光学特性が低下することがある。さらに、引張強度などが低下して、引張特性が不十分になるおそれもある。
　上記アクリル系重合体（Ｂ）の含有量は、広い温度範囲にわたって透明性を確保しつつ、伸びや引張強度を優れたものにする観点から、好ましくは３０質量部以上、より好ましくは４０質量部以上であり、また、好ましくは８０質量部以下、より好ましくは７０質量部以下である。
　本発明の樹脂組成物は、本発明の効果を奏する限り、樹脂成分として、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）及びアクリル系重合体（Ｂ）以外の樹脂成分を有してもよい。ただし、その樹脂成分は少量であるとよい。さらに、樹脂組成物は、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）及びアクリル系重合体（Ｂ）以外の樹脂成分を含有しないほうが好ましい。
　具体的には、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）及びアクリル系重合体（Ｂ）の合計量は、樹脂組成物に含有される樹脂全量基準で、９０質量％以上であることが好ましい。９０質量％以上とすることで、樹脂組成物から形成される樹脂フィルムや、その他の樹脂構成体の伸びや引張強度を良好にし、かつ低温から高温にわたって透明性を確保しやすくなる。また、上記（Ａ）及び（Ｂ）成分の合計量は、樹脂全量基準で、９５質量％以上がより好ましく、９７質量％以上がさらに好ましく、１００質量％であることが最も好ましい。
（可塑剤）
　本発明の樹脂組成物は、可塑剤を含有してもよい。樹脂組成物は、可塑剤を含有することにより柔軟となり、ガラスなどに対する接着性を高くすることもできる。ただし、本発明の樹脂組成物は、可塑剤を含有しないか、含有していても少量であることが好ましい。可塑剤を少量のみ含有し又は含有させないことで、本発明の樹脂組成物を有機ガラスなどの樹脂材料に積層して使用する場合、可塑剤が移行して有機ガラスなどの樹脂材料に曇りが生じる不具合を防止できる。
　また、本発明の樹脂組成物は、可塑剤が少量であっても、上記のように、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）に加えて、アクリル系重合体（Ｂ）を含有することで、樹脂組成物を柔軟にしつつ、接着力を優れたものにすることができる。
　樹脂組成物における可塑剤の含有量は、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）とアクリル系重合体（Ｂ）の合計１００質量部に対して、好ましくは１０質量部以下であり、より好ましくは５質量部以下、さらに好ましくは３質量部以下、よりさらに好ましくは１質量部以下である。可塑剤の含有量の下限は、０質量部であり、本発明の樹脂組成物は、可塑剤を含有しない、すなわち、可塑剤の含有量が０質量部であることが最も好ましい。
　可塑剤としては、例えば、有機エステル可塑剤、並びに有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤などのリン酸可塑剤等が挙げられる。可塑剤は１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。なかでも、有機エステル可塑剤が好ましい。有機エステル可塑剤としては、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等が挙げられる。
　一塩基性有機酸エステルとしては、グリコールと、一塩基性有機酸とのエステルが挙げられる。グリコールとしては、各アルキレン単位が炭素数２～４、好ましくは炭素数２又は３であり、アルキレン単位の繰り返し数が２～１０、好ましくは２～４であるポリアルキレングリコールが挙げられる。また、グリコールとしては、炭素数２～４、好ましくは炭素数２又は３のモノアルキレングリコール（すなわち、繰り返し単位が１）でもよい。
　グリコールとしては、具体的には、エチレングリコール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール、プロピレングリコール、ジプロピレングリコール、トリプロピレングリコール、テトラプロピレングリコール、ブチレングリコールなどが挙げられる。
　一塩基性有機酸としては、炭素数３～１０の有機酸が挙げられ、具体的には、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２－エチル酪酸、ヘプチル酸、ｎ－オクチル酸、２－エチルヘキシル酸、ｎ－ノニル酸及びデシル酸などが挙げられる。
　具体的な一塩基性有機酸としては、トリエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ－ｎ－オクタノエート、トリエチレングリコールジ－ｎ－ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ－ｎ－ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート、ジエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ－２－エチルブチレート、トリエチレングリコールジ－２－エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリエート、トリエチレングリコールジ－ｎ－ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ－ｎ－ヘプタノエート、トリエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、エチレングリコールジ－２－エチルブチレート、１，２－プロピレングリコールジ－２－エチルブチレート、１，３－プロピレングリコールジ－２－エチルブチレート、１，４－ブチレングリコールジ－２－エチルブチレート、１，２－ブチレングリコールジ－２－エチルブチレートなどが挙げられる。
　また、多塩基性有機酸エステルとしては、例えば、アジピン酸、セバシン酸、アゼライン酸等の炭素数４～１２の二塩基性有機酸と、炭素数４～１０のアルコールとのエステル化合物が挙げられる。炭素数４～１０のアルコールは、直鎖でもよいし、分岐構造を有していてもよいし、環状構造を有してもよい。
　具体的には、セバシン酸ジブチル、アゼライン酸ジオクチル、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ヘプチルノニル、ジブチルカルビトールアジペート、混合型アジピン酸エステルなどが挙げられる。また、油変性セバシン酸アルキドなどでもよい。混合型アジピン酸エステルとしては、炭素数４～９のアルキルアルコール及び炭素数４～９の環状アルコールから選択される２種以上のアルコールから作製されたアジピン酸エステルが挙げられる。
　上記有機リン酸可塑剤としては、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート及びトリイソプロピルホスフェート等のリン酸エステルなどが挙げられる。
　可塑剤としては、上記したなかでも、トリエチレングリコール－ジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）が特に好適に用いられる。
　樹脂組成物は、可塑剤以外にも、ポリビニルアセタール樹脂やアクリル系樹脂と併用される公知の添加剤を適宜含有してもよい。具体的には、紫外線吸収剤、赤外線吸収剤、酸化防止剤、光安定剤、接着力調整剤、顔料、染料、蛍光増白剤、結晶核剤等が挙げられる。また、後述するように、アクリル系重合体（Ｂ）を重合する際に使用される重合開始剤などが、樹脂組成物に残存してもよい。さらに、本発明の樹脂組成物は、溶媒により希釈されて希釈液の形態で使用されてもよい。
（相分離構造）
　本発明の樹脂組成物は、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）と、アクリル系重合体（Ｂ）との混合物を含むが、上記のとおりｄＨＳＰ／Ｒが低く相溶性が高いので、これら樹脂（Ａ）と重合体（Ｂ）は相分離構造を形成しないか、又は相分離構造を形成しても、そのサイズが小さくなり、ミクロな相分離構造となる。樹脂組成物が、相分離構造を有さず、また、ミクロな相分離構造となると、環境温度にかかわらず相間の界面にて反射ないし屈折しにくくなるので、低温から高温にわたって透明性を優れたものにできる。
　相分離構造は、例えば海島構造となるが、海島構造における島部の平均サイズは小さければ小さいほどよく、６０ｎｍ以下であることが好ましく、５０ｎｍ以下であることがより好ましく、４０ｎｍ以下であることがさらに好ましい。ただし、上記の通り相分離構造は形成されないほうがよく、そのような場合、島部の平均サイズは０ｎｍとなる。
　なお、島部の平均サイズは、樹脂組成物からなる試料をマイクロトームにより超薄切片とし、かつオスミウムで染色し、透過型電子顕微鏡を用いて観察することで測定する。また、島部の平均サイズは、各島部の長径の平均値である。長径とは、顕微鏡観察において、各島部の最も長い部分の長さである。また、平均サイズとは、任意の２０００個の島部のサイズを測定した際の平均値である。
　海島構造である場合には、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）が海部、アクリル系重合体（Ｂ）が島部を構成するとよい。ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）が海部、アクリル系重合体（Ｂ）が島部となることで、引張強度などの機械的強度を十分に確保できる。また、上記海島構造は、島部にさらに島部を構成する樹脂とは別の樹脂が入り込んでいわゆるサラミ構造を形成してもよい。
［樹脂組成物の調製方法］
　本発明の樹脂組成物を調製する方法は、例えば、予め合成したポリビニルアセタール樹脂（Ａ）とアクリル系重合体（Ｂ）とを混合することで調製してもよい（以下、「第１の方法」ともいう）。
　また、アクリル系重合体（Ｂ）を、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）の存在下で合成することで調製してもよい。すなわち、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）と、アクリル系重合体（Ｂ）を構成するためのモノマー成分とを混合し、その混合物において、該モノマー成分を重合してアクリル系重合体（Ｂ）を合成することで調製してもよい（以下、「第２の方法」ともいう）。
　樹脂組成物は、第２の方法で調製することが好ましい。第２の方法によれば、ｄＨＳＰ／Ｒが低いことも相まって、アクリル系重合体（Ｂ）とポリビニルアセタール樹脂（Ａ）が十分に相溶して、上記のように相分離構造を形成せず、また、相分離構造を形成してもその構造がミクロとなる。
　アクリル系重合体（Ｂ）を構成するためのモノマー成分は重合開始剤の存在下重合させるとよい。したがって、第２の方法では、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）と、アクリル系重合体（Ｂ）を構成するためのモノマー成分とを含む混合物に重合開始剤をさらに添加し、その混合物においてモノマー成分を重合させるとよい。
　アクリル系重合体（Ｂ）は、特に限定されないが、モノマー成分をフリーラジカル重合法、又はリビングラジカル重合法などにより重合して合成できる。重合開始剤としては、フリーラジカル重合法では、有機過酸化物系重合開始剤、アゾ系重合開始剤等を使用すればよい。また、リビングラジカル重合法においては、有機テルル重合開始剤、ニトロキシド系開始剤などを使用すればよい。重合を行う際には、重合開始剤の他に、連鎖移動剤を使用してもよい。また、活性エネルギー線を照射することで重合してもよく、その場合には、重合開始剤としては光重合開始剤を使用すればよい。
　アクリル系重合体（Ｂ）は、溶液重合法、懸濁重合法などで重合してもよいし、上記のとおり活性エネルギー線により重合してもよいが、溶液重合法、又は活性エネルギー線によって重合することが好ましく、中でも活性エネギー線によって重合することがより好ましい。
　活性エネルギー線としては、モノマー成分を重合できる限り限定されないが、紫外線、電子線、α線、β線、γ線等の電離放射線が挙げられる。これらのなかでも特に、硬化性および利便性の点から紫外線（ＵＶ）又は電子線が好ましい。
　活性エネルギー線により重合する際に使用される光重合開始剤としては、例えば、ベンゾフェノンなどのベンゾフェノン系化合物、α－アミノアルキルフェノン、α－ヒドロキシアルキルフェノンなどのアセトフェノン系化合物、アシルフォスフィンオキサイド系化合物、チタノセン系化合物、オキシムエステル系化合物、ベンゾインエーテル系化合物、チオキサントン等が挙げられる。これらの中では、ベンゾフェノン系化合物が好ましい。電子線により重合する際には、上記光重合開始剤は含まれていなくてもよい。
　光重合開始剤の配合量は、アクリル系重合体（Ｂ）を構成するためのモノマー成分１００質量部に対して、好ましくは０．０５質量部以上５質量部以下、より好ましくは０．１質量部以上２．５質量部以下である。光重合開始剤の配合量をこれら下限値以上とすることで、モノマー成分の光硬化性が良好となる。また、上限値以下とすることで、配合量に見合った光硬化性を発現できる。
　活性エネルギー線を照射して重合する場合、第２の方法では、アクリル系重合体（Ｂ）を構成するためのモノマー成分、及びポリビニルアセタール樹脂（Ａ）を混合させて、その混合物に対して活性エネルギー線を照射し、モノマー成分を重合することでアクリル系重合体（Ｂ）を合成するとよい。この際、モノマー成分とポリビニルアセタール樹脂（Ａ）の混合物は、溶媒に希釈してもよいが、希釈しないほうが好ましい。混合物は、溶媒に希釈しなくても、モノマー成分を含有することで液状になったり、流動性を高めたりすることが可能であり、重合や成形が容易になる。
　また、混合物は、塗工、押出成形、プレス成形などにより、フィルム状などの所望の形状にしたうえで、活性エネルギー線を照射するとよい。これにより、混合物は、活性エネルギー線の照射によりモノマー成分が重合することで硬化され、フィルム状などの所望の形状を有する樹脂構成体に成形される。
　活性エネルギー線により重合する場合、活性エネルギー線の照射量は、特に限定されないが、例えば２０００ｍＪ／ｃｍ2以上１００００ｍＪ／ｃｍ2以下が好ましく、６０００ｍＪ／ｃｍ2以上９０００ｍＪ／ｃｍ2以下がより好ましい。
　上記したアクリル系重合体（Ｂ）を構成するためのモノマー成分、及びポリビニルアセタール樹脂（Ａ）を含む混合物は、上記したとおりさらに重合開始剤が添加されるとよい。
　また、樹脂組成物が、可塑剤などのその他の添加剤、アクリル系重合体（Ｂ）及びポリビニルアセタール樹脂（Ａ）以外のその他の樹脂成分などが配合される場合、これらも上記混合物に添加するとよい。
　上記混合物は、樹脂（Ａ）、重合体（Ｂ）を構成するためのモノマー成分、重合開始剤、必要に応じて配合される可塑剤などのその他の添加剤、その他の樹脂成分などを混合機に投入して、混合機にてこれらを混合すること得られる。混合機としては、特に限定されないが、自転・公転ミキサー、攪拌翼を備える攪拌機等の公知の攪拌機を使用してもよいし、押出機、ニーダー、プラストミルなどの混練機を用いてもよい。
［樹脂フィルム］
　本発明の樹脂組成物は、いかなる形態で使用してもよいが、フィルム状にして使用することが好ましい。すなわち、本発明は、好ましい態様として、上記した樹脂組成物からなる樹脂フィルムを提供する。樹脂組成物は、上記のとおり、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）とアクリル系重合体（Ｂ）との混合物を含み、樹脂（Ａ）に対するアクリル系重合体（Ｂ）を構成するモノマー成分のｄＨＳＰ／Ｒが低い。したがって、本発明の樹脂フィルムは、伸びや引張強度などの引張特性を良好にしつつ、低温から高温にわたって透明性を良好にできる。なお、本明細書において樹脂フィルムとは、樹脂フィルム単体である場合のみならず、他の部材に積層、被膜などされて、層状、膜状の形態となっている場合も広く樹脂フィルムといい、一般的にシートと呼ばれる比較的厚みが大きいものも樹脂フィルムという。
　本発明の樹脂組成物からなる樹脂フィルムの厚さは、用途などによって適宜選択すればよく、例えば１００μｍ以上２０００μｍ以下である。また、樹脂フィルムの厚さは好ましくは２５０μｍ以上９００μｍ以下である。樹脂フィルムの厚さをこのような範囲内にすることで、合わせガラス用中間膜などに好適に使用できる。
　本発明の樹脂フィルムは、単層からなるものでもよいが、多層フィルムを構成してもよい。多層フィルムは、上記した本発明の樹脂フィルムを少なくとも１層有すればよい。すなわち、多層フィルムは、上記した本発明の樹脂組成物よりなる樹脂フィルムと、本発明の樹脂組成物以外の組成よりなる樹脂フィルムとの積層体であるとよい。また、多層フィルムは、上記した本発明の樹脂組成物よりなる樹脂フィルムを２層以上有する積層体であってもよく、その場合でも、積層体は本発明の樹脂組成物以外の組成よりなる樹脂フィルムを有してもよい。
　本発明の樹脂フィルムは、透明性、光透過性などが要求される用途で使用するとよく、光学部材などを保護するために使用される透明保護フィルム、光学部材の一部を構成する光学部材用フィルム、ガラスに対して使用されるガラス用樹脂フィルム、接着フィルム、粘着フィルム、光学部材用分散剤、光学部材用バインダなどに使用すればよいが、ガラス用樹脂フィルムとして使用することが好ましい。
　本発明の樹脂フィルムは、ガラス用樹脂フィルムに使用する場合、ガラスの少なくとも一方の面上に設けらればよい。本発明の樹脂フィルムは、単層からなり、単層の樹脂フィルムがガラス表面に積層されてもよいし、多層フィルムとしてガラス表面に積層されてもよい。多層フィルムの場合、本発明の樹脂フィルムがガラスに接触する位置に配置されてガラスに直接積層されることが好ましいが、直接積層される必要はない。
　本発明の樹脂フィルムは、特に合わせガラス用中間膜を構成することが好ましい。すなわち、本発明の樹脂フィルム、及び本発明の樹脂フィルムを有する多層フィルムは、一対のガラス部材の間に配置されて、一対のガラス部材を接着させる中間膜に使用されることが好ましい。また、上記したとおり、本発明の樹脂組成物は、フィルム以外の形態で使用してよい。
（樹脂フィルムの作製方法）
　本発明の樹脂フィルムは、上記したとおり、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）とアクリル系重合体（Ｂ）を構成するためのモノマー成分を含む混合物を、モノマー成分を重合させながら、フィルム状に成形することで作製するとよい。
　また、予め作製した樹脂組成物を押出成形、プレス成形などして作製してもよい。さらに、本発明の樹脂フィルムは、上記した樹脂組成物、又はその希釈液を離型シート上などに塗布し乾燥することで成形する方法によって作製してもよい。また、樹脂フィルムは、塗布などにより成形する場合、１回のフィルム成形によって厚みが不十分である場合には、複数のフィルムを作成して、その複数のフィルムを重ね合わせて、圧着などにより一体化して１枚の樹脂フィルムとしてもよい。
　また、多層フィルムとする場合には、本発明の樹脂フィルムを含む複数のフィルムを重ね合わせて、圧着などにより一体化して１枚の多層フィルムとしてもよいが、多層フィルムは、他のいかなる方法により作製してもよい。
［ガラス積層体］
　本発明の樹脂フィルムは、上記のとおりガラスに対して使用することが好ましく、すなわち、本発明は、好ましい態様として、ガラス部材と樹脂フィルムとを備えるガラス積層体も提供する。
　本発明のガラス積層体は、少なくとも１つのガラス部材と、上記した本発明の樹脂フィルムとを備え、樹脂フィルムがガラス部材の少なくとも一方の面に設けられるよい。本発明の樹脂フィルムは、上記のとおり単層からなり、単層の樹脂フィルムがガラス部材上に積層されてもよいし、本発明の樹脂フィルムを有する多層フィルムがガラス部材上に積層されてもよい。多層フィルムの場合、本発明の樹脂フィルムがガラス部材に接触する位置に配置され、ガラス部材に直接積層されることが好ましいが、直接積層されなくてもよい。
　本発明の樹脂組成物は、ガラスに対する接着性を良好にできるので、ガラス部材に高い接着力で積層することが可能である。また、ガラス部材に積層した樹脂フィルム、又は多層フィルムを介してガラス部材を他の部材に接着できる。
　また、ガラス積層体は、合わせガラスであることが好ましい。合わせガラスは、上記した本発明の樹脂フィルムと、一対の対向するガラス部材とを備え、一対のガラス部材の間に上記本発明の樹脂フィルムが配置される。合わせガラスにおいて、本発明の樹脂フィルムは、一対のガラス部材の間において、単層構造を有してもよく、この場合には、一対のガラス部材は、本発明の樹脂フィルムにより接着されて一体化されるとよい。
　また、本発明の樹脂フィルムは、一対のガラス部材の間において、上記した多層フィルムを構成してもよい。この場合、一対のガラス部材は、多層フィルムにより接着されて一体化されるとよい。また、本発明の樹脂フィルムは、ガラス部材に接触する位置に配置され、ガラス部材に直接積層されてもよいし、ガラス部材に直接積層されなくてもよいが、直接積層されることが好ましい。
　本発明の樹脂組成物は、ガラスに対する接着性を良好にできるので、本発明の樹脂組成物からなる樹脂フィルムを合わせガラス用中間膜に使用することで、一対のガラス部材を高い接着力で接着できる。
　ガラス積層体におけるガラス部材は、無機ガラス及び有機ガラスから選択される。同様に、合わせガラスにおいて、一対のガラス部材は、それぞれ無機ガラス及び有機ガラスのいずれかから選択される。
　本発明のガラス積層体や合わせガラスにおいては、少なくとも１つのガラス部材が有機ガラスであることが好ましい。本発明の樹脂組成物は、上記のとおり、可塑剤を含有せずに、また可塑剤を少量のみ含有することで、有機ガラスが曇ったりすることを防止できるので、有機ガラスに対して効果的に使用可能である。
　また、合わせガラスにおいて、一対のガラス部材は、一方が有機ガラスで他方が無機ガラスでもよいし、両方が有機ガラスでもよい。もちろん、一対のガラス部材は、両方が無機ガラスでもよい。
　無機ガラスは、特に限定されるものではないが、例えば、フロート板ガラス、強化ガラス、着色ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、網入り板ガラス、線入り板ガラス、紫外線吸収板ガラス、赤外線反射板ガラス、赤外線吸収板ガラス、グリーンガラス等の各種ガラス板が挙げられる。無機ガラスは表面処理などが行われてもよい。無機ガラスの厚さは、特に限定されないが、好ましくは０．１ｍｍ以上、さらに好ましくは１．０ｍｍ以上であり、また、好ましくは５．０ｍｍ以下、さらに好ましくは３．２ｍｍ以下である。
　有機ガラスは、特に限定されるものではないが、ポリカーボネート板、ポリメチルメタクリレート板などのメタクリレート板、アクリロニトリルスチレン共重合体板、アクリロニトリルブタジエンスチレン共重合体板、ポリエステル板、フッ素系樹脂板、ポリ塩化ビニル板、塩素化ポリ塩化ビニル板、ポリプロピレン板、ポリスチレン板、ポリサルホン板、エポキシ樹脂板、フェノール樹脂板、不飽和ポリエステル樹脂板、ポリイミド樹脂板等の各種有機ガラス板が挙げられる。有機ガラスは、適宜表面処理などが行われてもよい。
　上記した中では、透明性、耐衝撃性、耐燃焼性に優れる点から、ポリカーボネート板が好ましく、透明性が高く、耐候性、機械強度に優れる点から、ポリメチルメタクリレート板などのメタクリレート板が好ましく、これらの中ではポリカーボネート板が好ましい。
　具体的な有機ガラスの厚さは、特に限定されないが、好ましくは０．１ｍｍ以上、さらに好ましくは０．３ｍｍ以上であり、また、好ましくは５．０ｍｍ以下、さらに好ましくは３．０ｍｍ以下である。
　本発明のガラス積層体及び合わせガラスは、各種分野に使用可能である。具体的には、自動車、電車などの車両、船舶、飛行機などの各種乗り物、あるいは、ビル、マンション、一戸建て、ホール、体育館などの各種建築物、あるいは切削、研磨などの工作機械、ショベルやクレーンなどの建設機械等の窓ガラスに使用される。
［ガラス積層体の製造方法］
　ガラス部材の一方の面に樹脂フィルム又は多層フィルムが設けられたガラス積層体は、上記した本発明の樹脂フィルムや多層フィルムをガラス部材の表面に配置して、熱圧着などによりガラス部材に接着させて製造するとよい。
　また、合わせガラスは、予め作製した本発明の樹脂フィルムを一対のガラス部材の間に配置して、熱圧着などにより製造することができる。本発明の合わせガラスは、中間膜が多層フィルムである場合には、予め多層フィルムを作成して一対のガラス部材の間に多層フィルムを配置してもよい。また、一対のガラス部材の間に複数の樹脂フィルムを重ね合わせて、複数の樹脂フィルムを一体化させて多層フィルムとしつつ、一対のガラス部材を多層フィルムを介して一体化させるとよい。
　上記合わせガラスの製造においては、一対のガラス部材の間に、樹脂フィルム、多層フィルム、又は複数の樹脂フィルムを配置させた後、熱圧着する前に、必要に応じて、一対のガラス部材の間に残留する空気を脱気してもよい。脱気の方法は、特に限定されないが、押圧ロールに通したり、又はゴムバックに入れて減圧吸引したりして行うとよい。
　また、熱圧着する前に、仮接着を行ってもよい。仮接着は、例えば、一対のガラス部材の間に樹脂フィルム、多層フィルム又は複数の樹脂フィルムを配置して、必要に応じて加熱しながら、比較的低い圧力により押圧することで行うとよい。仮接着は、例えば真空ラミネーターにて行うとよい。仮接着は、脱気を行う場合には、脱気後に行ってもよいし、脱気とともに行ってもよい。
　熱圧着の方法は、特に限定されないが、一対のガラス部材の間に樹脂フィルムなどを配置した状態で、これらを加熱しながら圧力を加えるとよい。加熱温度は、好ましくは６０℃以上１５０℃以下、より好ましくは７０℃以上１４０℃以下である。また、圧力は０．４ＭＰａ以上１．５ＭＰａ以下であることが好ましく、０．５ＭＰａ以上１．３ＭＰａ以下であることがより好ましい。なお、ここでいう圧力は絶対圧である。また、熱圧着は、オートクレーブを用いて行う方法、加熱プレスで行う方法などが挙げられるが、オートクレーブを用いて行うことが好ましい。
　本発明を実施例により更に詳細に説明するが、本発明はこれらの例によってなんら限定されるものではない。
　なお、本発明における各物性値の測定方法、及び評価方法は、以下の通りである。
＜ｄＨＳＰ／Ｒの算出方法＞
　ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）に対して、以下に示すとおり、ＨＳＰが既知の１５種類の溶媒に対する溶解性試験を行った。その溶解性からＨａｎｓｅｎ　Ｓｏｌｕｂｉｌｉｔｙ　Ｐａｒａｍｅｔｅｒｓ（ｈｔｔｐ：／／ｈａｎｓｅｎ－ｓｏｌｕｂｉｌｉｔｙ.ｃｏｍ）のソフトウェア「ＨＳＰｉＰ　５ｔｈ　Ｅｄｉｔｉｏｎ　ｖｅｒ．５．０．０９」を用いて、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）のＨＳＰを求めた。ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）は、単一の溶解球を仮定した場合、フィッティングできなかったため、上記ソフトウェアのＧｅｎｅｒｉｃ　ＡｌｇｏｒｉｔｈｍによりＤｏｕｂｌｅ　Ｓｐｈｅｒｅを仮定して２つの溶解球でフィッティングした。
　アクリル系重合体（Ｂ）を構成するモノマー成分のＨＳＰは、上記ソフトウェアのＹ－ＭＢ法により分子構造から算出した。なお、モノマー成分全量のＨＳＰは算出した。
（溶解性試験）
　厚み８００μｍのシート状に成形したポリビニルアセタール樹脂（Ａ）を０．１ｇ採取して、以下に示す各溶媒３ｍＬ中に分散させ、振盪機「ＭＵＬＴＩ　ＳＨＡＫＥＲ　ＭＭＳ」（ＥＹＥＬＡ社製）を用いて常温で４８時間、１３０ｒｐｍの条件で振盪した。完全溶解したもの、完全溶解しないが原形をとどめない状態まで溶解したものをそれぞれランク１、２とした。また、膨潤率が１０００％以上のもの、１００％以上１０００％未満のもの、１０％以上１００％未満のもの、１０％未満のものを、それぞれランク３、４、５、６とした。ランク１と２を溶解、ランク３以上を不溶とラベル付けした。ランク１、２は目視で判定し、ランク３、４、５は溶解性試験の前のサンプル質量ｗ１と試験後のサンプル質量ｗ２を測定し、１００×（ｗ２－ｗ１）／ｗ１（％）を膨潤率として計算した。
（溶解性試験を行った１５種の溶媒）
　酢酸ブチル、酢酸エチル、アセトン、トルエン、ＴＨＦ、メタノール、エタノール、ＩＰＡ、２－エチルヘキサナール、ジエチレングリコール、ＮＭＰ、オレイン酸、純水、ヘキサン、ＭＥＫ
＜アクリル系重合体（Ｂ）のガラス転移温度（Ｔｇ）＞
　アクリル系重合体（Ｂ）を構成する各モノマー成分のホモポリマーを作製して、明細書記載の方法に従って動的粘弾性測定装置（装置名ＤＶＡ－２００、アイティー計測制御株式会社製）を用いて、各ホモポリマーのガラス転移温度（Ｔｇ）を測定した。アクリル系重合体（Ｂ）がホモポリマーである場合には、その測定したガラス転移温度（Ｔｇ）を、アクリル系重合体（Ｂ）のガラス転移温度（Ｔｇ）とした。また、アクリル系重合体（Ｂ）が複数種のモノマー成分により構成されるコポリマーである場合には、各モノマー成分のホモポリマーのガラス転移温度（Ｔｇ）を予め測定して、それらの数値を基にｆｏｘの式を用いて算出した。なお、ホモポリマーの重合は、後述する実施例と同様に、光重合開始剤存在下に同様の重合条件で行った。
＜海島構造のサイズの測定＞
　樹脂組成物よりなる樹脂フィルムをマイクロトームで処理することにより、厚さ１００ｎｍ程度の切片を作製した。得られた切片を四酸化オスミウムにて染色し、透過型電子顕微鏡を用いて、１５０００倍又は５００００倍で観察した。画像解析ソフトウェア「ＷｉｎＲＯＯＦ２０１５」により、海部と島部とを特定して、島部１０００個の長径の平均を測定した。
＜ヘイズ値＞
　各実施例、比較例で得た合わせガラスのヘイズ（％）を、温調ヘーズメーター（商品名「ＴＨＭ－１５０ＦＬ」、株式会社村上色彩技術研究所製）を用いて測定を行った。ヘイズの測定は、恒温槽内の温度を、－３０、－２０、－１０、０、１０、２０、３０、４０、５０、６０、７０、８０℃の環境下それぞれで行い、以下の評価基準で評価した。
　Ａ：全ての温度におけるヘイズが、０．５未満であった。
　Ｂ：全ての温度におけるヘイズが、１．１未満であったが、少なくとも１つの温度条件下では、ヘイズが０．５以上１．１未満であった。
　Ｃ：少なくとも１つの温度条件下において、ヘイズが１．１以上であった。
＜引張試験＞
　各実施例、比較例で得られた樹脂フィルムを４号ダンベルで打ち抜き、温度２３℃、湿度５０％ＲＨの条件で２４時間調湿した。樹脂フィルムの破断伸度及び破断強度（最大応力）の測定を、温度２３℃、湿度５０％ＲＨ環境下で、２００ｍｍ／分の速度、５ｃｍのチャック間距離で行った。破断伸度及び破断強度（最大応力）について以下の基準で評価を行った。
（破断伸度）
　　Ａ：２００％以上
　　Ｂ：１３０％以上２００％未満
　　Ｃ：１３０％未満
（破断強度（最大応力））
　　Ａ：３０ＭＰａ以上
　　Ｂ：２５ＭＰａ以上３０ＭＰａ未満
　　Ｃ：２５ＭＰａ未満
　実施例、比較例において使用した各成分は、以下の通りである。
＜ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）＞
　ポリビニルアセタール樹脂（１）：ポリビニルブチラール樹脂、平均重合度１７００、アセチル化度１ｍｏｌ％、水酸基量３２ｍｏｌ％、アセタール化度６７ｍｏｌ％
　ポリビニルアセタール樹脂（２）：ポリビニルブチラール樹脂、平均重合度３０００、アセチル化度１２ｍｏｌ％、水酸基量２４ｍｏｌ％、アセタール化度６４ｍｏｌ％
　ポリビニルアセタール樹脂（３）：ポリビニルブチラール樹脂、平均重合度１７００、アセチル化度１ｍｏｌ％、水酸基量３０．６ｍｏｌ％、アセタール化度６８．５ｍｏｌ％
　ポリビニルアセタール樹脂（４）：ポリビニルブチラール樹脂、平均重合度８００、アセチル化度０．９ｍｏｌ％、水酸基量３４ｍｏｌ％、アセタール化度６５．１ｍｏｌ％
＜アクリル系重合体（Ｂ）を構成するモノマー成分＞
　エチルアクリレート：株式会社日本触媒製
　ブチルアクリレート：株式会社日本触媒製
　２－エチルヘキシルアクリレート：株式会社日本触媒製
　ベンジルアクリレート：大阪有機化学工業株式会社製
　４－ヒドロキシブチルアクリレート：大阪有機化学工業株式会社製
　ω－カルボキシ－ポリカプロラクトンモノアクリレート：製品名「Ｍ－５３００」、東亞合成株式会社製
　グリシジルアクリレート：和光純薬株式会社製
　ラウリルアクリレート：大阪有機化学工業株式会社製
　アクリル酸：株式会社日本触媒製
　トリプロピレングリコールジアクリレート：製品名「ＡＰＧ－２００」新中村化学工業株式会社製
＜光重合開始剤＞
　ベンゾフェノン：和光純薬株式会社製
＜可塑剤＞
　３ＧＯ：トリエチレングリコール－ジ－２－エチルヘキサノエート
［実施例１］
　ラボプラストミル（株式会社東洋精機製作所製）を用いて、１６０℃に加熱した容器に、ポリビニルブチラール樹脂（１）と、アクリル系重合体（Ｂ）を構成するためのモノマー成分を表１に示す配合で投入した。この際、ポリビニルブチラール樹脂（Ａ）と、モノマー成分から得られるアクリル系重合体（Ｂ）との質量部が表１に示す割合になるように配合量を調整した。また、上記容器には、さらにモノマー成分１００質量部に対して、光重合開始剤としてのベンゾフェノンを０．２質量部添加し、５０ｒｐｍで５分混合を行った。次に、得られた混合物をプレス成形によりフィルム状にした後、紫外線を８０００ｍＪ／ｃｍ２の条件で照射することでモノマー成分を重合して、ポリビニルブチラール樹脂（Ａ）と、アクリル系重合体（Ｂ）を含有する樹脂組成物からなる樹脂フィルムを得た。樹脂フィルムの厚さは８００μｍであった。樹脂フィルムを上記の方法で超薄切片にし、かつ染色して観察すると、樹脂フィルムを構成する樹脂組成物は、海島構造を有しており、島の平均長径が３５ｎｍであった。
（合わせガラスの作製）
　上記で得た樹脂フィルムを所定の大きさにカットし、２枚のフロートガラス（商品名「ソーダガラス」、平岡特殊硝子製作社製、ガラスのサイズ：幅７．５ｃｍ×長さ７．５ｃｍ×厚み１．１ｍｍ）の間に積層した。積層体を真空ラミネーター（商品名「ＰＶＬ０５０５Ｓ」、日清紡メカトロニクス社製）を用いて、８０℃、設定圧１００ｋＰａで１０分間プレスして、仮接着された積層体を得た。上記で得られた仮接着された積層体を、オートクレーブ（製品名「ＨＰ５０５０ＭＡＨ－Ｈ１４」、株式会社協真エンジニアリング社製）を用いて、１４０℃、１．３ＭＰａの条件で加熱及び加圧して、２枚のガラス板を樹脂フィルムを介して熱圧着して、合わせガラスを得た。
［実施例２］
　ラボプラストミルに投入するアクリル系重合体（Ｂ）を構成するためのモノマー成分を表１に示す配合にし、かつポリビニルブチラール樹脂（１）と、モノマー成分から得られるアクリル系重合体（Ｂ）との質量部が表１に示す割合になるように配合量を調整した点を除いて実施例１と同様に実施した。樹脂組成物は、海島構造を有しており、島の平均長径が３６ｎｍであった。
［実施例３］
　ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）として、ポリビニルアセタール樹脂（２）を使用し、かつアクリル系重合体（Ａ）を構成するためのモノマー成分の配合を表１に示すとおりに変更した点を除いて実施例１と同様に実施した。樹脂組成物は、海島構造を有しており、島の平均長径が３２ｎｍであった。
［実施例４］
　ポリビニルブチラール樹脂（Ａ）と、アクリル系重合体（Ｂ）との質量部が表１に示す割合になるように配合量を調整した点を除いて実施例３と同様に実施した。樹脂組成物は、海島構造を有しており、島の平均長径が３０ｎｍであった。
［実施例５］
　ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）及びアクリル系重合体（Ｂ）を構成するためのモノマー成分とともに、可塑剤を表１に示す配合割合でラボプラストミルに投入して、樹脂組成物に可塑剤を含有させた点を除いて、実施例４と同様に実施した。樹脂組成物は、海島構造を有しており、島の平均長径が２９ｎｍであった。
［比較例１］
　ラボプラストミルに投入するアクリル系重合体（Ｂ）を構成するためのモノマー成分を表１に示す配合にし、かつポリビニルブチラール樹脂（１）と、アクリル系重合体（Ｂ）との質量部が表１に示す割合になるように配合量を調整した点を除いて実施例１と同様に実施した。
［比較例２］
　ポリビニルブチラール樹脂（Ａ）と、アクリル系重合体（Ｂ）との質量部が表１に示す割合になるように配合量を調整した点を除いて比較例１と同様に実施した。
［比較例３］
　ラボプラストミルに投入するアクリル系重合体（Ｂ）を構成するためのモノマー成分を表１に示す配合にし、かつポリビニルブチラール樹脂（１）と、アクリル系重合体（Ｂ）との質量部が表１に示す割合になるように配合量を調整した点を除いて実施例１と同様に実施した。
［比較例４］
　ポリビニルブチラール樹脂（１）の代わりにポリビニルブチラール樹脂（３）を使用した。また、ラボプラストミルに投入するアクリル系重合体（Ｂ）を構成するためのモノマー成分を表１に示す配合にし、かつポリビニルブチラール樹脂（４）と、アクリル系重合体（Ｂ）との質量部が表１に示す割合になるように配合量を調整した点を除いて実施例１と同様に実施した。
［比較例５］
　ラボプラストミルに投入するアクリル系重合体（Ｂ）を構成するためのモノマー成分を表１に示す配合にし、ポリビニルアセタール樹脂としてポリビニルブチラール樹脂（４）を使用し、かつポリビニルブチラール樹脂（４）と、アクリル系重合体（Ｂ）との質量部が表１に示す割合になるように配合量を調整した点を除いて実施例１と同様に実施した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　以上の実施例に示すように、アクリル系重合体（Ｂ）を構成するためのモノマー成分のポリビニルアセタール樹脂（Ａ）に対するｄＨＳＰ／Ｒが所定値以下となり、かつアクリル系重合体（Ｂ）の含有量が所定範囲内となることで、低温から高温にわたってヘイズ値が良好となり、透明性に優れていた。また、樹脂フィルムは、破断伸び及び破断応力が高くなり、引張特性も優れていた。

Claims (17)

  1. 　ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）と、アクリル系重合体（Ｂ）とを含み、
    　前記アクリル系重合体（Ｂ）が、アクリル系モノマーを含むモノマー成分の重合体であり、
    　前記モノマー成分が、前記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）に対してｄＨＳＰ／Ｒが１．１６以下であり、
    　前記アクリル系重合体（Ｂ）の含有量が、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）１００質量部に対して、２０質量部以上９０質量部以下である、樹脂組成物。
  2. 　前記モノマー成分が、ヒドロキシ基、カルボキシ基、チオール基、アミノ基、エーテル結合を有する基、ウレタン結合を有する基、及びアミド結合を有する基から選択される少なくとも１つの官能基（Ｘ）を有するアクリル系モノマー（Ｂ１）を含む請求項１に記載の樹脂組成物。
  3. 　前記アクリル系モノマー（Ｂ１）が、ヒドロキシ基を有するアクリル系モノマー（Ｂ１）又はカルボキシ基を有するアクリル系モノマー（Ｂ１）の少なくともいずれかを含む請求項２に記載の樹脂組成物。
  4. 　前記ヒドロキシ基を有するアクリル系モノマー（Ｂ１）がヒドロキシアルキル（メタ）アクリレートであり、前記カルボキシ基を有するアクリル系モノマー（Ｂ１）がアクリル酸、メタクリル酸、ω－カルボキシ－ポリカプロラクトンモノ（メタ）アクリレート、２－（メタ）アクリロイロキシエチル－コハク酸、２－（メタ）アクリロイロキシエチルヘキサヒドロフタル酸、及び２－（メタ）アクリロイロキシエチル－フタル酸からなる群から選択される請求項３に記載の樹脂組成物。
  5. 　前記アクリル系モノマー（Ｂ１）の含有量は、前記モノマー成分全量に対して、５質量％以上である請求項２～４のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
  6. 　可塑剤を含まないか、又は、前記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）と前記アクリル系重合体（Ｂ）との合計１００質量部に対して１０質量部以下で可塑剤を含む、請求項１～５のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
  7. 　前記アクリル系重合体（Ｂ）のガラス転移温度は、４０℃以下である請求項１～６のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
  8. 　前記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）がポリビニルブチラール樹脂である請求項１～７のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
  9. 　前記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）の水酸基量が、１５モル％以上３７モル％以下である請求項１～８のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
  10. 　前記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）のアセチル化度が、０．０１モル％以上３０モル％以下である請求項１～９のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
  11. 　前記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）のアセタール化度が、４０モル％以上８５モル％以下である請求項１～１０のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
  12. 　前記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）の平均重合度が５００以上５０００以下である請求項１～１１のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
  13. 　請求項１～１２のいずれか１項に記載の樹脂組成物からなる樹脂フィルム。
  14. 　前記樹脂フィルムが合わせガラス用中間膜を構成する請求項１３に記載の樹脂フィルム。
  15. 　請求項１３又は１４に記載の樹脂フィルムと、ガラス部材とを備え、前記樹脂フィルムが、前記ガラス部材の少なくとも一方の面に設けられるガラス積層体。
  16. 　請求項１４に記載に記載の樹脂フィルムと、一対のガラス部材とを備え、前記一対のガラス部材の間に前記樹脂フィルムが配置される、ガラス積層体。
  17. 　前記ガラス部材のいずれかが有機ガラスである、請求項１５又は１６に記載のガラス積層体。
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