WO2020209331A1 - 光学構造体、転写箔、物品、および光学構造体の製造方法 - Google Patents

光学構造体、転写箔、物品、および光学構造体の製造方法 Download PDF

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直樹 南川
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    • B29C2043/463—Rollers the rollers having specific surface features corrugated, patterned or embossed surface

Definitions

  • Embodiments of the present invention relate to an optical structure having an optical relief and a method for manufacturing the same.
  • transfer foils and articles with this optical structure are also mentioned.
  • the present application claims priority to Japanese Patent Application No. 2019-073860 filed on April 9, 2019, and incorporates the content thereof.
  • the optical relief is composed of a periodic or random uneven structure of micrometer to nanometer size.
  • Optical relief includes Fresnel lens plates and lenticular plates used for relief holograms, diffraction grids, sub-wavelength grids, microlenses, polarizing elements, screens, optical disks, backlight-related parts of liquid crystal devices, diffusers, antireflection films, etc. It is used as various optical structures.
  • the optical relief is also used as an authenticity confirmation element. Identification articles and valuable articles equipped with optical reliefs can dramatically enhance the effect of preventing counterfeiting and tampering, and increase the value of the articles themselves.
  • the photopolymer method is also called the 2P method or the photosensitive resin method.
  • a thermosetting resin that is cured by irradiation in a broad sense such as ultraviolet rays (UV) or electron beam (EB) is placed between a mold for optical relief duplication and a flat base material such as a plastic film.
  • a cured film is obtained by pouring and curing by irradiation. By peeling this cured film together with the base material from the duplication mold, high-definition optical relief can be continuously mass-reproduced.
  • the photopolymer method has high molding accuracy of the concave-convex shape constituting the optical relief, and is excellent in heat resistance and chemical resistance.
  • the optical relief made of a radiation-curable resin produced by the photopolymer method has advantages such as molding accuracy and heat resistance, but has the disadvantage of poor adhesion to the reflective layer in contact with the optical relief.
  • One of the causes is considered to be volume shrinkage during curing of the radiation curable resin. Since the radiation-curable resin has a larger volume shrinkage during curing than the non-radiation-curable resin, strain stress remains at the interface with the reflective layer, and it is considered that adhesion failure starting from the strain stress is likely to occur.
  • an object of the present invention is to provide an optical structure having excellent molding accuracy and heat resistance, and having good adhesion between an optical relief and a reflective layer, and a method for manufacturing the same.
  • the first aspect of the present invention is an optical structure including a multilayer relief having an uneven shape on the first surface and a reflective layer that reflects visible light formed on the first surface.
  • the multilayer relief has a first resin layer having a non-radiation-curable resin as a main component and forming the first surface, and a second resin layer having a radiation-curable resin as a main component and adjacent to the first resin layer.
  • the thickness of the first resin layer is smaller than the unevenness difference of the uneven shape.
  • a second aspect of the present invention is a transfer foil comprising the optical structure of the present invention.
  • a third aspect of the present invention is an article comprising the optical structure of the present invention.
  • the fourth aspect of the present invention is step A in which a precursor layer of a radiation-curable resin and a first resin layer containing a non-radiation-curable resin as a main component are formed in this order on a carrier, and a first resin having a difference in unevenness.
  • Step B in which an embossed cylinder having a surface shape larger than the thickness of the layer is pressed against the first resin layer to transfer the surface shape to the first resin layer and the precursor layer, and the second step, in which the precursor layer is cured by radiation exposure, are performed.
  • This is a method for manufacturing an optical structure including step C for forming a resin layer and step D for forming a reflective layer on the first resin layer.
  • the optical structure of the present invention is excellent in molding accuracy and heat resistance, and has good adhesion between the optical relief and the reflective layer.
  • Embodiments of the present invention are a group of embodiments based on a single invention unique from the background. Further, each aspect of the present invention is an aspect of a group of embodiments based on a single invention.
  • Each configuration of the present invention may have each aspect of the present invention.
  • Each feature of the present invention can be combined to form each configuration. Therefore, each feature of the present invention, each configuration of the present invention, each aspect of the present invention, and each embodiment of the present invention can be combined, and the combination has a synergistic function and is synergistic. Can exert a positive effect.
  • FIG. 1 is a diagram conceptually explaining the structure of the optical structure 1 of the present embodiment.
  • the optical structure 1 is located on the reflective layer 10, the first resin layer 20 located on the reflective layer 10, the second resin layer 30 located on the first resin layer 20, and the second resin layer 30. It includes a carrier 40.
  • the first resin layer 20 and the second resin layer 30 form a multilayer relief 2 having an uneven shape on the first surface 2a.
  • the reflective layer 10 is a translucent or concealing layer that reflects visible light, and makes it easy to visually recognize the optical effect of the multilayer relief 2.
  • the material of the reflective layer 10 can be metal.
  • the metal can be a pure metal or an alloy.
  • the reflective layer of the metal material can be a concealing layer.
  • the material of the reflective layer 10 can be a metal compound.
  • the reflective layer of the material of the metal compound can be a translucent layer.
  • the material of the reflective layer 10 can be aluminum, an aluminum alloy, zinc sulfide, or titanium dioxide.
  • Aluminum or aluminum alloy is an inexpensive and easy-to-handle metal.
  • Zinc sulfide is a metal compound that has a high refractive index in visible light and is easy to process. Titanium dioxide is a translucent metal compound with a high refractive index.
  • the first resin layer 20 is formed mainly of a non-radiation-curable resin.
  • the first resin layer 20 constitutes the first surface 2a of the multilayer relief.
  • the adhesion of the first resin layer 20 to the reflective layer 10 is higher than that of the second resin layer 30.
  • the material of the first resin layer 20 is preferably one that can form a thin film having a uniform thickness and has flexibility that can follow the uneven shape of the optical relief in the multilayer relief.
  • Examples of the material of the first resin layer 20 can be an acrylic resin, a cellulosic resin, a urethane resin, an epoxy resin, a polyester resin, or the like. These resins may have a fluorine molecular structure and a silicone molecular structure.
  • the first resin layer 20 may contain additives other than the non-radiocurable resin such as inorganic powder, mold release agent, leveling agent, polymer powder, and wax.
  • the ratio of the non-radiation-curable resin to the 20 layers of the first resin layer can be 90% or more by weight.
  • An example of an inorganic powder is silica powder.
  • polymer powders are fluorocarbons and silicone powders.
  • waxes are polypropylene wax and polyethylene wax.
  • mold release agents are silicones, fluoropolymers, and aliphatic polymers.
  • leveling agents are silicones, fluoropolymers, and aliphatic polymers.
  • the wax can be used as a mold release agent or a leveling agent.
  • aliphatic polymers are ether esters, sulfate esters, phosphate esters, amine salts, and carboxylic acid salts.
  • the weight ratio of the additive can be 0.3% or more and 3% or less.
  • the thickness of the first resin layer 20 can be about 0.05 ⁇ m to 1 ⁇ m, although it depends on the mode of the optical relief.
  • the first resin layer 20 can be formed by coating.
  • the first resin layer 20 may be formed by printing. As the coating, gravure coating and die coating can be applied. Gravure printing and silk screen printing can be applied for printing.
  • the first resin layer 20 may completely cover the second resin layer 30.
  • the second resin layer 30 is formed mainly of a radiation-curable resin.
  • the second resin layer 30 is adjacent to the surface of the first resin layer 20 opposite to the first surface 2a.
  • a radiation-curable resin is a resin in which a polymerizable compound having a relatively low molecular weight is polymerized and cured (reacted) by irradiation.
  • the radiation used for curing the second resin layer 30 can be ultraviolet rays (UV), visible rays, gamma rays, X-rays, electron beams (EB) and the like, and ultraviolet rays are preferable.
  • polymerization may be controlled by adding a photopolymerization initiator, a polymerization inhibitor, and / or a photopolymerization accelerator.
  • the polymerizable compound used as the material of the second resin layer 30 can be an epoxy acrylate having an unsaturated bond, a urethane acrylate, or the like.
  • the second resin layer 30 may contain other resins as long as the radiation curable resin is the main component.
  • the thickness of the second resin layer 30 can be about 1 ⁇ m to 10 ⁇ m, although it depends on the mode of the optical relief.
  • the second resin layer 30 can be formed by coating.
  • the second resin layer 30 may be formed by printing or the like. As the coating, gravure coating and die coating can be applied. Gravure printing and silk screen printing can be applied for printing.
  • the elastic modulus of the first resin layer 20 may be lower than the elastic modulus of the second resin layer 30.
  • the elastic modulus of the precursor layer 30p (described later), which is the second resin layer 30 before curing, may be lower than the elastic modulus of the second resin layer 30. As a result, moldability is likely to be improved.
  • the elastic modulus can be Young's modulus.
  • the elastic modulus can be a value when the temperature of the resin is 200 ° C.
  • the elastic modulus can be a condition for not deforming when the optical structure is thermal
  • the carrier 40 has transparency at least in the wavelength band of visible light and the wavelength band of radiation that cures the radiation-curable resin that is the main component of the second resin layer 30.
  • the carrier 40 can be a plastic film.
  • the material of the plastic film can be polyethylene terephthalate (PET), polyethylene naphthalate (PEN), polypropylene (PP) or the like.
  • the multilayer relief 2 composed of the first resin layer 20 and the second resin layer 30 has a fine uneven shape on the surface on the reflective layer 10 side, and this uneven shape functions as an optical relief.
  • the optical effects of the optical relief are optical diffraction effect, selective reflection effect or antireflection effect, isotropic or anisotropic scattering effect, light collection effect, polarization reflection effect, etc., and are forged and tampered with by visual inspection or machine observation. It exerts effects such as prevention and improvement of aesthetics.
  • the optical relief can be formed by combining one or a plurality of unit reliefs having an optical effect. The repetition period of the unit relief can be 0.01 ⁇ m to 10 ⁇ m.
  • Optical reliefs can also be constructed by randomly arranging unit reliefs.
  • the distance (hereinafter, referred to as “concavo-convex difference”) D1 between the most convex portion 2b and the most concave portion 2c on the first surface 2a of the multilayer relief 2 in the thickness direction of the optical structure 1 is the distance (hereinafter, referred to as “concave and convex difference”) D1 of the first resin layer 20. It may be larger than the thickness T1.
  • the unevenness difference can be 0.03 ⁇ m or more and 5 ⁇ m or less.
  • the optical relief may have a unit relief having a different unevenness difference.
  • An optical relief having a unit relief having a different unevenness difference has different peelability from the embossed cylinder at the time of molding for each part due to the unevenness difference, but the difference can be alleviated by the first resin layer 20.
  • the reflective layer 10 can be formed with a uniform thickness corresponding to the uneven shape of the multilayer relief 2.
  • This procedure includes a method of manufacturing an optical structure according to the present embodiment.
  • a precursor layer 30p to be a second resin layer 30 and a first resin layer 20 are formed on the carrier 40 in this order (step A).
  • the low molecular weight polymerizable compound constituting the precursor layer 30p is generally easily dissolved in an organic solvent. Therefore, when the first resin layer 20 is formed on the precursor layer 30p, the precursor layer 30p may be partially redissolved.
  • the re-dissolution itself has the merits described later and is not particularly problematic, but if cloudiness or the like occurs due to the re-dissolution, there is a possibility that the curing of the precursor layer 30p and the optical effect of the optical structure 1 may be adversely affected. is there.
  • White turbidity and the like can be prevented by considering the compatibility between the material of the precursor layer 30p and the material of the first resin layer 20.
  • the compatibility between the two becomes good, and cloudiness and the like are caused. It can be preferably prevented.
  • the material of the first resin layer 20 can be urethane resin
  • the material of the precursor layer 30p can be urethane (meth) acrylate.
  • the embossed cylinder 100 having a surface shape corresponding to the shape of the optical relief is pressed against the first resin layer 20, and the surface shape of the embossed cylinder 100 is transferred to the first resin layer 20.
  • the unevenness difference D2 of the surface shape of the embossed cylinder 100 corresponds to the uneven shape of the multi-layer relief 2 to be formed.
  • the unevenness difference D2 may be larger than the thickness T1 of the first resin layer 20. That is, the unevenness difference may not be completely absorbed by the first resin layer 20, and the surface of the second resin layer 30 on the first resin layer 20 side may be deformed according to the surface shape of the embossed cylinder 100.
  • the thickness of the first resin layer 20 can be made uniform.
  • the thickness of the second resin layer 30 is modulated according to the shape of the surface.
  • the standard deviation of the thickness of the first resin layer 20 can be within 30% of the average thickness.
  • the difference in thickness of the second resin layer 30 can be 80% or more and less than 100% of the unevenness difference D2.
  • the thickness of each resin layer can be obtained by extracting 10 measurement points from the cross section and using the average value of the values of each measurement point.
  • step B can be, for example, 50 to 200 ° C. and 1 to 50 kgf / cm 2 .
  • step C With the embossed cylinder 100 pressed against the first resin layer 20, the precursor layer 30p is irradiated with the corresponding radiation Ra from the carrier 40 side (step C). The radiation passes through the carrier 40 and reaches the precursor layer 30p. The precursor layer 30p is cured by radiation exposure to become a second resin layer 30. Step B and step C may be performed in sequence or at the same time. When step C is performed after step B, the embossed cylinder 100 may be separated from the first resin layer 20, but when the embossed cylinder 100 and the first resin layer 20 are in contact with each other at a constant pressure, the optical relief is released. Easy to form with high accuracy.
  • a reflective layer is formed on the first resin layer 20 by vacuum deposition, sputtering, or the like (step D).
  • the first resin layer 20 may be surface-treated. Examples of surface treatments are corona treatment and plasma treatment.
  • the multilayer relief 2 has a first resin layer 20 containing a non-radiation-curable resin as a main component and a second resin layer 30 containing a radiation-curable resin as a main component.
  • the two resin layers 30 are in contact with the reflective layer 10.
  • the second resin layer 30 and the reflective layer 10 are not in direct contact with each other, even if volume shrinkage occurs when the precursor layer 30p is cured, non-radiation is generated between the second resin layer 30 and the reflective layer 10. Since there is a curable first resin layer 20, its influence does not directly act on the interface between the first resin layer 20 and the reflective layer 10. As a result, distortion is less likely to occur at the interface between the multilayer relief and the reflective layer, and it is easy to prevent joint defects due to distortion. Further, although the metal compound has low elasticity and tends to cause bonding failure due to distortion of the metal compound, the reflective layer made of the material of the metal compound can also prevent bonding failure due to distortion.
  • the second resin layer 30 is always deformed according to the uneven shape of the embossed cylinder 100 in step B, and is deformed in step C. It is cured with.
  • the first resin layer 20 is supported by the second resin layer 30 having a shape corresponding to the uneven shape of the multilayer relief 2, and the first resin layer strongly affects the molding accuracy of the multilayer relief.
  • the multilayer relief 2 can realize high molding accuracy even though the first resin layer 20 containing a non-radiation curable resin as a main component, which is inferior in molding accuracy to the radiation curable resin, is the outermost surface.
  • the second resin layer 30 is made thicker than the first resin layer 20, this effect becomes even more remarkable.
  • the melting point of the second resin layer 30 is higher than the melting point of the first resin layer 20, even if a temperature equal to or higher than the melting point of the main component of the first resin layer 20 acts on the manufactured optical structure 1.
  • the uneven shape of the multilayer relief 2 is easily maintained by the second resin layer 30. That is, the heat resistance of the multilayer relief 2 of the optical structure 1 can be improved.
  • the material of the second resin layer 30 does not have to have a definite melting point. Also in this case, the uneven shape of the multilayer relief 2 is easily maintained by the second resin layer 30.
  • step C since the precursor layer 30p is covered with the first resin layer 20 and is not exposed to the atmosphere, polymerization inhibition due to oxygen in the atmosphere is unlikely to occur during the curing reaction of the precursor layer.
  • the respective resin materials are mixed at the boundary between the precursor layer 30p and the first resin layer 20, and the precursor layer 30p is mixed. There may be no clear interface between the first resin layer 20 and the first resin layer 20.
  • the precursor layer 30p is cured by step C in such a state, the first resin layer 20 and the second resin layer 30 are integrated to form a structure in which delamination is unlikely to occur. That is, a thin mixed layer or mixed region is formed between the first resin layer 20 and the second resin layer 30.
  • the adhesion between the multilayer relief and the reflective layer can be improved, and unnecessary reflected light generated at the interface between the first resin layer and the second resin layer is reduced.
  • the region where the resin of the first resin layer and the resin of the second resin layer coexist is specified by dyeing or the like.
  • the intermediate portion in the thickness direction is defined as the boundary between the first resin layer 20 and the second resin layer 30.
  • FIG. 5 is a diagram conceptually showing the structure of the transfer foil 51 according to the present embodiment.
  • the transfer foil 51 includes an optical structure 1, and further includes a release layer 52 and an adhesive layer 53.
  • the release layer 52 is a layer provided between the carrier 40 and the second resin layer 30.
  • the release layer 52 reduces the interlayer adhesive force at the interface between the carrier 40 and the second resin layer 30, and makes it easier for the carrier 40 to be peeled from the optical structure 1.
  • the release layer 52 can be a mixture of resin and lubricant.
  • the resin can be a thermoplastic resin.
  • the thermoplastic resin can be an acrylic resin, a polyester resin, a cellulose resin, or the like.
  • the lubricant can be polyethylene powder, silicone, and waxes such as carnauba wax.
  • the thickness of the release layer 52 can be 0.01 ⁇ m or more and 2 ⁇ m or less.
  • the adhesive layer 53 is a layer provided on the reflective layer 10.
  • the adhesive layer 53 allows the optical structure 1 to be attached to another medium.
  • the adhesive layer 53 always exhibits adhesiveness and may be covered with a separator or the like. Alternatively, the adhesive layer 53 may not exhibit adhesiveness at room temperature, and may exhibit adhesiveness due to external factors such as heat, light, and pressure.
  • the material of the adhesive layer 53 can be a thermoplastic resin.
  • the thermoplastic resin can be a modified acrylic resin, a polyester resin, an epoxy resin, a urethane resin, or the like.
  • the adhesive layer 53 may partially have an elastomeric material.
  • the material of the elastomer can be a block copolymer or a mixture of styrene-based, vinyl chloride-based, olefin-based, and urethane-based materials.
  • the transfer foil 51 of the present embodiment having the above configuration can function as an element for confirming the authenticity of the object by joining the adhesive layer 53 to the object and peeling off the carrier 40.
  • FIGS. 6 and 7 Examples of application of the transfer foil 51 are shown in FIGS. 6 and 7.
  • FIG. 6 shows a card 60 as an example of an article including the optical structure 1.
  • FIG. 7 is a cross-sectional view taken along the line II of FIG.
  • Card 60 can be used as an identification card.
  • the optical structure 1 of the card 60 allows it to verify whether the card is authentic or not.
  • the card 60 is provided with laser printing 61 and printing 62 in a visually recognizable state.
  • the card 60 includes a first sheet 71, a second sheet 72, and two laminating materials 73 sandwiching the first sheet 71 and the second sheet 72.
  • a print 62 is formed on the first sheet 71.
  • a laser print 61 is formed on the second sheet 72, and the optical structure 1 is bonded to the second sheet 72 via an adhesive layer 53.
  • the first sheet 71 and the second sheet 72 are stacked and sandwiched between the laminating materials 73 from both sides in the thickness direction and subjected to the thermal pressure laminating treatment, the first sheet 71, the second sheet 72, and the laminating material 73 are integrated.
  • Card 60 can be manufactured.
  • the optical structure is embedded inside.
  • the optical structure 1 can be attached to the second sheet 72 by joining the adhesive layer 53 of the transfer foil 51 to the second sheet 72 and peeling off the carrier 40.
  • the second resin layer 30 after curing has low thermal deformation.
  • the first resin layer 20 has low elasticity and is hard, the second resin layer 30 that retains the uneven shape is not easily affected by the thermal laminating treatment, and even if it tries to be deformed, it is suppressed by the first resin layer 20. To. As a result, it is possible to form the card 60 in which the surface shape of the multilayer relief is preferably maintained.
  • the first sheet 71, the second sheet 72, and the laminating material 73 can be made of a transparent plastic film.
  • the lower surface and the lower laminating material 73 of the first sheet 71 may be concealed by printing on the entire surface or the like.
  • the material of the plastic film can be PET, PEN, PP, polyvinyl chloride (PVC), glycol-modified PET (PET-G), polycarbonate (PC) and the like.
  • PVC polyvinyl chloride
  • PET-G glycol-modified PET
  • PC polycarbonate
  • a plastic film formed from any of PVC, PET-G, and PC is usually used as a laminating material for various cards and a laminating material for passports. These plastic films are preferable in that they can be easily integrated by heat or pressure.
  • the thickness of the first sheet 71, the second sheet 72, and the laminating material 73 is preferably 50 ⁇ m or more and 500 ⁇ m or less, and more preferably 75 ⁇ m or more and 400 ⁇ m or less.
  • the thickness is 50 ⁇ m or more, the physical strength is sufficient and it becomes easy to handle.
  • the thickness is 500 ⁇ m or less, the thickness variation and bending are less likely to affect the production of the article.
  • the print 62 is provided on the entire surface or in a pattern such as a character or a pattern in an arbitrary color in order to give information to be transmitted.
  • the print 62 can be formed using ink.
  • the ink can be offset ink, letterpress ink, gravure ink, or the like, depending on the printing method.
  • resin ink, oil-based ink, water-based ink and the like can be used.
  • oxidative polymerization type ink, penetration drying type ink, evaporation drying type ink, ultraviolet curable type ink and the like can be used.
  • As the ink a functional ink whose color changes according to the illumination angle or the observation angle of light can be used.
  • the functional ink may be an optical variable ink, a color shift ink, a pearl ink, or the like.
  • the print 62 can also be formed by an electrophotographic method using toner. Toner with colored particles such as graphite and pigment attached to charged plastic particles is prepared, and the toner is transferred to the object to be printed using static electricity generated by charging, and this is heated and fixed for printing. 62 can be formed.
  • the article to which the optical structure 1 is attached is not limited to an identification body such as a card 60. It is also possible to attach the optical structure 1 to the valuable article itself having a high brand value, a tag attached to the valuable article, or the like, and make the optical structure 1 function as an element for confirming the authenticity of the valuable article.
  • a 25 ⁇ m-thick PET film (Toray Industries, Inc. Lumirror 25T60) was used as the carrier.
  • the precursor layer ink was coated on the carrier to a thickness of 2 ⁇ m by a gravure printing method, and the organic solvent was volatilized and removed to form a precursor layer.
  • the first resin layer ink was coated on the precursor layer to a thickness of 0.1 ⁇ m by a gravure printing method, and the organic solvent was volatilized and removed to form the first resin layer.
  • a cylindrical metal embossed cylinder having an uneven shape pattern with an unevenness difference of 0.3 ⁇ m and a period of 2 ⁇ m is pressed against the first resin layer under the conditions of a pressure of 2 kgf / cm 2 , a temperature of 160 ° C., and a speed of 10 m / min.
  • the uneven shape was transferred to the first resin layer and the precursor layer.
  • the precursor layer was exposed to ultraviolet rays at 300 mJ / cm 2 using high-pressure mercury or the like, and the precursor layer was cured to form a second resin layer.
  • a reflective layer 10 having a thickness of 60 nm made of zinc sulfide (ZnS) was formed on the first resin layer by vacuum vapor deposition to prepare an optical structure.
  • ZnS zinc sulfide
  • compositions of the precursor layer ink and the first resin layer ink used in Experimental Example 1 are shown below.
  • Experimental Example 2 is an example of a configuration in which an additive is contained in the first resin layer.
  • a 25 ⁇ m thick PET film (Lumirer 25T60) was used as the carrier.
  • the precursor layer ink was coated on the carrier to a thickness of 2 ⁇ m by a gravure printing method, and the organic solvent was volatilized and removed to form a precursor layer.
  • the first resin layer ink was coated on the precursor layer to a thickness of 0.1 ⁇ m by a gravure printing method, and the organic solvent was volatilized and removed to form the first resin layer.
  • a cylindrical metal embossed cylinder having an uneven shape pattern with an unevenness difference of 0.3 ⁇ m and a period of 2 ⁇ m is pressed against the first resin layer under the conditions of a pressure of 2 kgf / cm 2 , a temperature of 160 ° C., and a speed of 10 m / min.
  • the uneven shape was transferred to the first resin layer and the precursor layer.
  • the precursor layer was exposed to ultraviolet rays at 300 mJ / cm 2 using high-pressure mercury or the like, and the precursor layer was cured to form a second resin layer.
  • a corona treatment was performed on the first resin layer as a pretreatment for forming the reflective layer.
  • the conditions for corona treatment are a speed of 5 m / min, an output of 0.2 kW, and a discharge distance of 2 mm.
  • a reflective layer 10 having a thickness of 60 nm made of ZnS was formed on the first resin layer by vacuum deposition to prepare an optical structure.
  • compositions of the precursor layer ink and the first resin layer ink used in Experimental Example 2 are shown below.
  • Comparative experiment 1 The optical structure of Comparative Experiment 1 was produced in the same procedure as in Experimental Example 1 except that the first resin layer was not provided and the reflective layer was formed on the second resin layer.
  • Comparative experiment 2 The optical structure of Comparative Experiment 2 was prepared in the same procedure as in Experimental Example 1 except that the thickness of the first resin layer was 1 ⁇ m.
  • the thickness of the first resin layer in Comparative Experiment 2 is three times or more the unevenness difference of the uneven shape of the multilayer relief.
  • Comparative experiment 3 The optical structure of Comparative Experiment 3 was produced in the same procedure as in Experimental Example 1 except that the second resin layer was not provided and the thickness of the first resin layer was 2.1 ⁇ m. Since the second resin layer was not provided, no ultraviolet exposure was performed.
  • the molding accuracy was evaluated by the degree of matching between the uneven shape of the embossed cylinder and the uneven shape of the multi-layer relief.
  • the uneven shape of the embossed cylinder and the uneven shape of the multi-layer relief can be measured by observing with various microscopes.
  • the unevenness difference and the unevenness interval were measured for the uneven shape of the embossed cylinder in a predetermined range and the uneven shape of the multilayer relief in the corresponding range.
  • the degree of agreement (%) was calculated by dividing the measured value of the multi-layer relief by the measured value of the embossed cylinder for each of the unevenness difference and the unevenness interval, and evaluated according to the following criteria.
  • a tape was attached to the reflective layer of each example, and the presence or absence of peeling was determined according to JIS H8504 "Plating Adhesion Test Method".
  • the optical structures of each example were held in an environment of 200 ° C. and a normal pressure press pressure of 200 N / cm 2 for 20 minutes. Then, whether or not the optical effect of the multilayer relief was maintained was visually evaluated in the following two stages.
  • the optical structure of each example had good molding accuracy of the uneven shape of the multi-layer relief and good adhesion between the multi-layer relief and the reflective layer.
  • the optical effect of the multi-layer relief was maintained even in a high-temperature and high-pressure environment, and sufficient heat resistance was exhibited.
  • Experimental Example 2 was particularly excellent in antifouling property in embossed cylinder processing, and the result was obtained that the amount of the first resin layer material adhering to the cylinder surface after processing was extremely small.
  • Comparative Experiment 1 the adhesion between the multilayer relief and the reflective layer was low. It was considered that this was due to the absence of the first resin layer. In Comparative Experiment 2, the molding accuracy and heat resistance were insufficient. It was considered that this was because the first resin layer was too thick and the second resin layer did not function sufficiently. In Comparative Experiment 3, the molding accuracy and heat resistance were insufficient. It was considered that this was due to the absence of the second resin layer.
  • FIG. 8 shows a cross-sectional image of Experimental Example 1 acquired by a scanning electron microscope (SEM).
  • SEM scanning electron microscope
  • the terms "part”, “element”, “pixel”, “cell”, “segment”, “unit”, “display”, and “article” used in the present disclosure are physical entities. Physical existence can refer to a physical form or a spatial form surrounded by matter.
  • a physical entity can be a structure.
  • the structure can have a specific function.
  • the combination of structures having a specific function can exhibit a synergistic effect by the combination of each function of each structure.
  • joining entities refers to either direct or indirect joins.
  • the positional relationship between the entities can be a direct or indirect positional relationship.
  • the reference herein to forming layer “A" on top of layer “B” is that one or more intermediate layers (eg, layer “C") are layered ". Includes situations between “A” and layer “B”. It is between layer “A” and layer “B” unless the related properties and functions of layer “A” and layer “B” are substantially altered by the intermediate layer.
  • the following definitions and abbreviations are used to interpret claims and specifications.
  • compositions, mixtures, processes, methods, articles, or devices that include a list of elements are not necessarily limited to those elements and are not explicitly listed or such compositions. , Mixtures, processes, other elements specific to the method can be included.
  • exemplary is used herein to mean “act as an example, case, or example.” Any embodiment or design described herein as “exemplary” should not necessarily be construed as preferred or advantageous over other embodiments or designs.
  • the terms "at least one” and “one or more” are understood to include any one or more integers, such as 1, 2, 3, 4, and so on.
  • the term “plurality” is understood to include any integer
  • connection can include indirect “connection” and direct “connection”.
  • references to "one embodiment,””embodiment,””exemplaryembodiment,” etc. herein indicate that the described embodiments may include certain features, structures, or properties, but all. Embodiments may or may not include certain things. Functions, structures, or properties, as well as such terms, do not necessarily refer to the same embodiment. Furthermore, if a particular feature, structure, or property is described in relation to an embodiment, it will be appreciated by those skilled in the art whether it affects such feature, structure, or property in relation to other embodiments. If it is within the scope of knowledge, it may not be explicitly explained. For the purposes of the description, “top”, “bottom”, “right”, “left”, “vertical”, “horizontal”, “top”, “bottom”, and their derivatives are the structures described.
  • the terms “on top”, “on top”, “on top”, “place on top” or “place on top” mean that the first element, such as the first structure, is the second, such as the second structure. It means that it exists on the element of. Intervening elements such as interface structures can exist between the first element and the second element.
  • the terms “about,””substantially,””approximately,” and variations thereof are intended to include the degree of error associated with a particular amount of measurement based on the equipment available at the time of filing. For example, “about” can include a range of ⁇ 8% or 5%, or 2% of a given value.
  • the term "about” that modifies the amount of a component, component, or reactant of the invention used is a typical measurement used, for example, to make a concentrate. And refers to possible numerical fluctuations throughout the liquid processing procedure. In addition, variations can result from inadvertent errors in the measurement procedure, differences in the manufacture, source, or purity of the ingredients used to make the composition or practice the method.
  • the term “about” means within 10% of the stated value. In another aspect, the term “about” means within 5% of the stated value. In yet another aspect, the term “about” means within 10, 9, 8, 7, 6, 5, 4, 3, 2, or 1% of the stated numbers. It will also be understood that when an element such as a layer, region, etc.
  • Multi-layer relief 2a First surface 10 Reflective layer 20 First resin layer 30 Second resin layer 30p Precursor layer 40 Carrier 51 Transfer foil 60 Card (article, identification body) 100 Embossed cylinder D1 (multi-layer relief) unevenness difference D2 (embossed cylinder surface shape) unevenness difference T1 (first resin layer) thickness

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Abstract

光学構造体は、第一面に凹凸形状を有する多層レリーフと、第一面上に形成された、可視光を反射する反射層とを備える。多層レリーフは、非放射線硬化樹脂を主成分とし、第一面を構成する第一樹脂層と、放射線硬化樹脂を主成分とし、第一樹脂層に隣接する第二樹脂層とを有する。第一樹脂層の厚さは、凹凸形状の凹凸差よりも小さい。

Description

光学構造体、転写箔、物品、および光学構造体の製造方法
　本発明の実施形態は、光学レリーフを有する光学構造体、およびその製造方法に関する。さらに、この光学構造体を備えた転写箔および物品についても言及する。
　本願は、２０１９年４月９日に出願された日本国特願２０１９－０７３８６０に対し優先権を主張し、その内容を援用する。
　光学レリーフは、マイクロメートル～ナノメートルサイズの周期的又はランダムな凹凸構造で構成される。光学レリーフは、レリーフホログラム、回折格子、サブ波長格子、マイクロレンズ、偏光素子、スクリーンなどに用いられるフレネルレンズ板やレンチキュラー板、光ディスク、及び液晶装置のバックライト関連部品や拡散板、反射防止膜など各種の光学構造体として用いられる。
　光学レリーフは、真贋確認用素子としても用いられる。光学レリーフを備えた身分証明用物品や有価物品は、偽造改ざん防止効果を飛躍的に高めることができ、物品自体の価値を高める。
　光学レリーフを連続的に大量複製するための代表的な手法として、「プレス法」(特許文献１参照)、「キャスティング法」（特許文献２参照）、「フォトポリマー法」（特許文献３参照）、等が知られている。
　フォトポリマー法は、２Ｐ法、感光性樹脂法とも呼ばれる。フォトポリマー法では、紫外線（ＵＶ）や電子線（ＥＢ）等の広義の放射線照射により硬化する放射線硬化性樹脂を、光学レリーフ複製用金型とプラスチックフィルム等の平担な基材との間に流し込み、放射線照射によって硬化させて硬化膜を得る。この硬化膜を基材とともに複製用金型から剥離することにより、高精細な光学レリーフを連続的に大量複製できる。フォトポリマー法は、熱可塑性樹脂を使用するプレス法やキャスティング法に比べて、光学レリーフを構成する凹凸形状の成形精度が高く、耐熱性や耐薬品性に優れる。
日本国特許第４１９４０７３号公報 日本国実用新案登録第２５２４０９２号公報 日本国特許第４０８８８８４号公報
　フォトポリマー法で作製された放射線硬化性樹脂による光学レリーフは、成形精度や耐熱性等に優れた利点を持つ一方で、これと接する反射層との密着が悪いという欠点を持つ。この原因の一つとして、放射線硬化樹脂の硬化時の体積収縮が考えられる。放射線硬化樹脂は非放射線硬化樹脂に比べて硬化時の体積収縮が大きいために、反射層との界面にひずみ応力が残り、ひずみ応力を起点とする密着不良が起こりやすいと考えられる。
　上記事情を踏まえ、本発明は、成形精度と耐熱性に優れ、かつ光学レリーフと反射層との密着性が良好な光学構造体およびその製造方法を提供することを目的とする。
　本発明の第一の側面は、第一面に凹凸形状を有する多層レリーフと、第一面上に形成された、可視光を反射する反射層とを備えた光学構造体である。
　多層レリーフは、非放射線硬化樹脂を主成分とし、第一面を構成する第一樹脂層と、放射線硬化樹脂を主成分とし、第一樹脂層に隣接する第二樹脂層とを有する。
　第一樹脂層の厚さは、凹凸形状の凹凸差よりも小さい。
　本発明の第二の側面は、本発明の光学構造体を備えた転写箔である。
　本発明の第三の側面は、本発明の光学構造体を備えた物品である。
　本発明の第四の側面は、キャリア上に、放射線硬化樹脂の前駆体層と非放射線硬化樹脂を主成分とする第一樹脂層とをこの順に形成するステップＡと、凹凸差が第一樹脂層の厚さより大きい表面形状を有するエンボスシリンダーを第一樹脂層に押し当てて第一樹脂層および前駆体層に表面形状を転写するステップＢと、放射線露光により前駆体層を硬化して第二樹脂層を形成するステップＣと、第一樹脂層上に反射層を形成するステップＤとを備える光学構造体の製造方法である。
　本発明の光学構造体は、成形精度と耐熱性に優れ、かつ光学レリーフと反射層との密着性が良好である。
本発明の第一実施形態に係る光学構造体の構造を概念的に説明する図である。 同光学構造体の製造時の一過程を説明する図である。 同光学構造体の製造時の一過程を説明する図である。 同光学構造体の製造時の一過程を説明する図である。 本発明の第二実施形態に係る転写箔の構造を概念的に説明する図である。 同光学構造体を備えた物品の一例を概念的に説明する図である。 図６のＩ－Ｉ線における断面構造を概念的に説明する図である。 走査電子顕微鏡で取得した実験例の光学構造体の断面像である。
　以下、本発明の第一実施形態について、図１から図４を参照しながら説明する。本発明の実施形態は、背景からの独自の単一の発明を元とする一群の実施形態である。また、本発明の各側面は、単一の発明を元とした一群の実施形態の側面である。本発明の各構成は、本発明の各側面を有しうる。本発明の各特徴（feature）は組合せ可能であり、各構成をなせる。したがって、本発明の各特徴（feature）、本発明の各構成、本発明の各側面、本発明の各実施形態は、組合せることが可能であり、その組合せは相乗的機能を有し、相乗的な効果を発揮しうる。
　図１は、本実施形態の光学構造体１の構造を概念的に説明する図である。光学構造体１は、反射層１０と、反射層１０上に位置する第一樹脂層２０と、第一樹脂層２０上に位置する第二樹脂層３０と、第二樹脂層３０上に位置するキャリア４０とを備える。第一樹脂層２０と、第二樹脂層３０とは、第一面２ａに凹凸形状を有する多層レリーフ２を構成する。
　反射層１０は、可視光を反射する透光性または隠蔽性の層であり、多層レリーフ２による光学効果を容易に視認可能とする。反射層１０の材質は、金属とできる。金属は、純金属または、合金とできる。金属の材料の反射層は、隠蔽性の層とできる。反射層１０の材質は、金属化合物とできる。金属化合物の材料の反射層は、透光性の層とできる。反射層１０の材料は、アルミニウム、アルミニウム合金、硫化亜鉛、二酸化チタンとできる。アルミニウムまたはアルミニウム合金は安価で取り扱いが容易な金属である。硫化亜鉛は、可視光における屈折率が高く、加工が容易な金属化合物である。二酸化チタンは、屈折率が高い、透光性の金属化合物である。
　第一樹脂層２０は、非放射線硬化樹脂を主成分として形成されている。第一樹脂層２０は、多層レリーフの第一面２ａを構成する。第一樹脂層２０の反射層１０に対する密着性は、第二樹脂層３０よりも高い。第一樹脂層２０の材料は、均一な厚さの薄膜を形成でき、多層レリーフにおける光学レリーフの凹凸形状に追従できる可撓性を有するものがよい。第一樹脂層２０の材料の実例は、アクリル系樹脂、セルロース系樹脂、ウレタン樹脂、エポキシ樹脂、ポリエステル樹脂等とできる。これら樹脂は、フッ素分子構造、シリコーン分子構造を有していてもよい。
　第一樹脂層２０は、無機粉体、離型剤、レベリング剤、ポリマー粉体、ワックス等の非放射線硬化樹脂以外の添加剤を含んでもよい。第一樹脂層２０層に占める非放射線硬化樹脂の割合は、重量比で９０％以上とできる。無機粉体の実例は、シリカ粉体である。ポリマー粉体の実例は、フッ素体、シリコーン粉体である。ワックスの実例は、ポリプロピレンワックス、ポリエチレンワックスである。離型剤の実例は、シリコーン、フッ素ポリマー、脂肪族ポリマーである。レベリング剤の実例は、シリコーン、フッ素ポリマー、脂肪族ポリマーである。これら添加剤は、離型剤とレベリング剤の双方の機能を有することもできる。または、ワックスを離型剤やレベリング剤とすることもできる。
　脂肪族ポリマーの実例は、エーテルエステル、硫酸エステル塩、リン酸エステル塩、アミン塩、カルボン酸塩である。添加剤の重量比率は、０．３％以上、３％以下とできる。
　第一樹脂層２０の厚さは、光学レリーフの態様にもよるが、０．０５μｍ～１μｍ程度とできる。第一樹脂層２０は、コーティングにより形成できる。第一樹脂層２０は、印刷で形成してもよい。コーティングとして、グラビアコーティング、ダイコーティングが適用できる。印刷は、グラビア印刷、シルクスクリーン印刷が適用できる。第一樹脂層２０は、第二樹脂層３０を全体的に覆ってもよい。
　第二樹脂層３０は、放射線硬化樹脂を主成分として形成されている。第二樹脂層３０は、第一樹脂層２０の第一面２ａと反対側の面に隣接している。
　放射線硬化樹脂は、比較的低分子量の重合性化合物が放射線照射によって高分子化し硬化（反応）する樹脂である。第二樹脂層３０の硬化に用いられる放射線は、紫外線（ＵＶ）、可視光線、ガンマー線、Ｘ線、または電子線（ＥＢ）等とでき、紫外線が好ましい。放射線として紫外線を用いる場合、光重合開始剤や重合禁止剤、及び／又は光重合促進剤を添加することによって重合を制御してもよい。
　第二樹脂層３０の材料となる重合性化合物は、不飽和結合を持つエポキシアクリレート、ウレタンアクリレート等とできる。
　第二樹脂層３０は、放射線硬化樹脂が主成分である限りにおいて、他の樹脂を含有してもよい。
　第二樹脂層３０の厚さは、光学レリーフの態様にもよるが、１μｍ～１０μｍ程度とできる。第二樹脂層３０は、コーティングにより形成できる。第二樹脂層３０は、印刷等で形成してもよい。コーティングとして、グラビアコーティング、ダイコーティングが適用できる。印刷は、グラビア印刷、シルクスクリーン印刷が適用できる。
　また、第一樹脂層２０の弾性率は、第二樹脂層３０の弾性率より低くてもよい。また、硬化前の第二樹脂層３０である前駆体層３０ｐ（後述）の弾性率は、第二樹脂層３０の弾性率より低くてもよい。これにより、成形性が向上しやすい。弾性率は、ヤング率とできる。弾性率は、樹脂の温度が２００℃のときの値とできる。弾性率は、光学構造体をカードに熱圧ラミネートする際に変形しないための条件とできる。
　キャリア４０は、少なくとも、可視光の波長帯、および第二樹脂層３０の主成分である放射線硬化樹脂を硬化する放射線の波長帯において透過性を有する。キャリア４０は、プラスチックフィルムとできる。プラスチックフィルムの材料は、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、および、ポリプロピレン（ＰＰ）等とできる。
　第一樹脂層２０および第二樹脂層３０で構成される多層レリーフ２は、反射層１０側の面に微細な凹凸形状を有し、この凹凸形状が光学レリーフとして機能する。光学レリーフが有する光学効果は、光学回折効果、選択反射効果あるいは反射防止効果、等方性または異方性散乱効果、集光効果、偏光反射効果等であり、目視や機械観察等において、偽造改ざん防止や美観の向上等の効果を発現する。
　光学レリーフは、光学効果を有する単位レリーフを一つ又は複数組み合わせて形成できる。単位レリーフの繰返し周期は、０．０１μｍ～１０μｍとできる。単位レリーフをランダム配置して光学レリーフを構成することもできる。
　多層レリーフ２の第一面２ａにおける最凸部２ｂと最凹部２ｃとの、光学構造体１の厚さ方向における距離（以下、「凹凸差」と称する。）Ｄ１は、第一樹脂層２０の厚さＴ１よりも大きくてもよい。凹凸差は、０．０３μｍ以上５μｍ以下とできる。
　光学レリーフは、凹凸差が異なる単位レリーフを有していてもよい。凹凸差が異なる単位レリーフを有した光学レリーフは、成形時におけるエンボスシリンダーからの剥離性が凹凸差により部位ごとに異なるが、第一樹脂層２０によりその差を緩和できる。
　反射層１０は、多層レリーフ２の凹凸形状に対応して、均一な厚さで形成できる。
　上記のように構成された本実施形態の光学構造体１の、製造手順の一例について説明する。この手順は、本実施形態に係る光学構造体の製造方法を含んでいる。
　まず、図２に示すように、キャリア４０上に、第二樹脂層３０となる前駆体層３０ｐと、第一樹脂層２０とを、この順に形成する（ステップＡ）。
　前駆体層３０ｐを構成する低分子量の重合性化合物は、一般に有機溶剤に対して溶解しやすい。そのため、前駆体層３０ｐ上に第一樹脂層２０を形成した際に、前駆体層３０ｐが一部再溶解することがある。再溶解自体は、後述するようなメリットもあり、特に問題ないが、再溶解に伴って白濁等が生じると、前駆体層３０ｐの硬化や光学構造体１の光学効果に悪影響を与える可能性がある。
　白濁等は、前駆体層３０ｐの材料と、第一樹脂層２０の材料との相溶性を考慮することで防止できる。カルボキシル基、アミノ基、水酸基のいずれかが前駆体層３０ｐの材料および第一樹脂層２０の材料の両方に含まれるようにそれぞれの材料を選択すると、両者の相溶性が良好となり、白濁等を好適に防止できる。また、第一樹脂層２０の材料をウレタン樹脂とし、前駆体層３０ｐの材料をウレタン（メタ）アクリレートとすることができる。
　次に、図３に示すように、光学レリーフの形状に対応する表面形状を有するエンボスシリンダー１００を第一樹脂層２０に押し当てて、エンボスシリンダー１００の表面形状を第一樹脂層２０に転写する（ステップＢ）。エンボスシリンダー１００の表面形状の凹凸差Ｄ２は、形成する多層レリーフ２の凹凸形状に対応している。凹凸差Ｄ２は、第一樹脂層２０の厚さＴ１よりも大きくてもよい。すなわち、凹凸差を第一樹脂層２０で完全に吸収せず、第二樹脂層３０の第一樹脂層２０側の面もエンボスシリンダー１００の表面形状に対応して変形させてもよい。
　第一樹脂層２０の厚さは均一とできる。一方で、第二樹脂層３０の厚さは、表面の形状に応じて、変調している。第一樹脂層２０の厚さの標準偏差は、平均厚みの３０％以内とできる。第二樹脂層３０の厚さの差は、凹凸差Ｄ２の８０％以上、１００％未満とできる。各樹脂層の厚さは、断面から１０点の測定点を抽出し、各測定点の値の平均値とできる。
　適度に加熱されたエンボスシリンダー１００を押し当てると、第一樹脂層２０および前駆体層３０ｐを軟化させつつ表面形状を転写できるため、光学レリーフを精度よく形成できる。ステップＢの加工条件は、例えば５０～２００℃、１～５０Ｋｇｆ／ｃｍ２とできる。
　エンボスシリンダー１００を第一樹脂層２０に押し当てた状態で、キャリア４０側から対応する放射線Ｒａを前駆体層３０ｐに照射する（ステップＣ）。放射線は、キャリア４０を透過して前駆体層３０ｐに到達する。前駆体層３０ｐは放射線露光により硬化して、第二樹脂層３０となる。
　ステップＢとステップＣは、順に行われてもよいし、同時に行われてもよい。ステップＢの後にステップＣを行う場合、エンボスシリンダー１００は、第一樹脂層２０から離れてもよいが、エンボスシリンダー１００と第一樹脂層２０が一定の圧力で接触していると、光学レリーフを精度良く形成しやすい。
　次に、真空蒸着やスパッタリング等により第一樹脂層２０上に反射層を形成する（ステップＤ）。反射層形成の前処理として、第一樹脂層２０を表面処理してもよい。表面処理の実例は、コロナ処理、プラズマ処理である。
　以上の工程を経て、本実施形態の光学構造体１が完成する。
　本実施形態の光学構造体１においては、多層レリーフ２が、非放射線硬化樹脂を主成分とする第一樹脂層２０と放射線硬化樹脂を主成分とする第二樹脂層３０とを有し、第二樹脂層３０が反射層１０と接している。第二樹脂層３０よりも反射層１０との密着性が高い第一樹脂層２０を反射層１０と接触させることにより、多層レリーフを放射線硬化樹脂層のみで構成する一般的なフォトポリマー法の構成に比べて、多層レリーフと反射層との密着性を高めることができる。
　また、第二樹脂層３０と反射層１０とが直接接触していないため、前駆体層３０ｐが硬化する際に体積収縮が生じても、第二樹脂層３０と反射層１０の間に非放射線硬化性の第一樹脂層２０があるため、その影響が第一樹脂層２０と反射層１０との界面に直接作用しない。その結果、多層レリーフと反射層との界面に歪みが生じにくく、歪みによる接合不良を防止しやすい。さらに、金属化合物は弾性が低く金属化合物の歪みによる接合不良が生じやすいが、金属化合物の材質の反射層でも、歪みによる接合不良を防止できる。
　さらに、第一樹脂層２０の厚さが多層レリーフ２の凹凸差よりも小さければ、ステップＢにおいて必ず第二樹脂層３０がエンボスシリンダー１００の凹凸形状に応じて変形し、ステップＣにおいて変形した状態で硬化される。その結果、第一樹脂層２０は、多層レリーフ２の凹凸形状に対応した形状の第二樹脂層３０に支持され、第一樹脂層が多層レリーフの成形精度に強く影響する。
　これにより、多層レリーフ２は、放射線硬化樹脂に比して成形精度に劣る非放射線硬化樹脂を主成分とする第一樹脂層２０を最表面としながらも、高い成形精度を実現できる。第二樹脂層３０を第一樹脂層２０よりも厚くすると、この効果はさらに顕著になる。
　加えて、第二樹脂層３０の融点が第一樹脂層２０の融点よりも高ければ、製造後の光学構造体１に第一樹脂層２０の主成分の融点以上の温度が作用した場合も、多層レリーフ２の凹凸形状は第二樹脂層３０により維持されやすい。すなわち、光学構造体１の多層レリーフ２の耐熱性を向上できる。
　第二樹脂層３０の材料は、明確な融点を有さなくてもよい。この場合も、多層レリーフ２の凹凸形状は第二樹脂層３０により維持されやすい。
　さらに、ステップＣにおいて、前駆体層３０ｐが第一樹脂層２０に覆われており大気に露出しないため、前駆体層の硬化反応の際に大気中の酸素による重合阻害が発生しにくい。
　本実施形態の光学構造体１においては、ステップＡにおいて前駆体層３０ｐが再溶解すると、前駆体層３０ｐと第一樹脂層２０との境界部でそれぞれの樹脂材料が混合し、前駆体層３０ｐと第一樹脂層２０との間に明確な界面が存在しなくなることがある。このような状態でステップＣにより前駆体層３０ｐを硬化させると、第一樹脂層２０と第二樹脂層３０とは一体となり、層間剥離を生じにくい構造となる。すなわち、第一樹脂層２０と第二樹脂層３０との間に薄い混合層または混合領域が形成される。その結果、多層レリーフと反射層との密着性に加え、多層レリーフ内の層間の密着性も高めることができ、第一樹脂層と第二樹脂層との界面で生じる不要な反射光も低減される。
　第一樹脂層２０と第二樹脂層３０との間に混合層または混合領域が存在する場合は、染色等により第一樹脂層の樹脂と第二樹脂層の樹脂とが混在する領域を特定し、その厚さ方向における中間部分を第一樹脂層２０と第二樹脂層３０との境界と定義する。
　本発明の第二実施形態について、図５から図７を参照して説明する。以降の説明において、既に説明したものと共通する構成については、同一の符号を付して重複する説明を省略する。
　図５は、本実施形態に係る転写箔５１の構造を概念的に示す図である。転写箔５１は、光学構造体１を備え、さらに離型層５２および接着層５３を備えている。
　離型層５２は、キャリア４０と第二樹脂層３０との間に設けられた層である。離型層５２は、キャリア４０と第二樹脂層３０との界面における層間接着力を低減し、キャリア４０を光学構造体１から剥離しやすくする。
　離型層５２は、樹脂と滑剤の混合物とできる。樹脂は、熱可塑性樹脂とできる。熱可塑性樹脂は、アクリル樹脂、ポリエステル樹脂、セルロース樹脂等とできる。滑剤は、ポリエチレンパウダー、シリコーン、および、カルナウバロウなどのワックスとできる。
　離型層５２の厚さは、０．０１μｍ以上２μｍ以下とできる。
　接着層５３は、反射層１０上に設けられた層である。接着層５３は、光学構造体１を他の媒体に取り付け可能とする。接着層５３は常時接着性を発揮し、セパレータ等で覆われた構成であってもよい。あるいは、室温において接着層５３が接着性を示さず、熱や光、圧力などの外的要因によって接着性を発現する構成であってもよい。
　接着層５３の材料は、熱可塑性樹脂とできる。熱可塑性樹脂は、変性アクリル樹脂、ポリエステル樹脂、エポキシ樹脂および、ウレタン樹脂等とできる。接着層５３は、エラストマー材料を部分的に有してもよい。エラストマーの材質は、スチレン系、塩化ビニル系、オレフィン系、ウレタン系材料のブロック共重合体または混合物とできる。
　上記の構成を備えた本実施形態の転写箔５１は、接着層５３を対象物に接合させてキャリア４０を剥離することにより、対象物の真贋確認用素子として機能させることができる。
　転写箔５１の適用例を図６および７に示す。
　図６には、光学構造体１を備える物品の例として、カード６０を示している。図７は、図６のＩ－Ｉ線における断面図である。
　カード６０は身分証明体とできる。カード６０の光学構造体１により、カードが真正であるか否かを検証できる。カード６０には、光学構造体１に加えて、レーザー印字６１および印刷６２が、目視確認可能な状態で設けられている。
　カード６０は、図６に示すように、第一シート７１と、第二シート７２と、第一シート７１および第二シート７２を挟む２枚のラミネート材７３とを備える。第一シート７１には印刷６２が形成されている。第二シート７２には、レーザー印字６１が形成され、接着層５３を介して光学構造体１が接合されている。第一シート７１および第二シート７２を重ねた状態で厚さ方向両側からラミネート材７３で挟み、熱圧ラミネート処理を行うと、第一シート７１、第二シート７２、およびラミネート材７３が一体化したカード６０を製造できる。カード６０において、光学構造体は、内部に埋め込まれている。
　光学構造体１は、転写箔５１の接着層５３を第二シート７２に接合させ、キャリア４０を剥離することにより第二シート７２に取り付けることができる。
　光学構造体１において、硬化後の第二樹脂層３０は熱変形が低い。一方で、第一樹脂層２０は低弾性で硬いため、凹凸形状を保持している第二樹脂層３０が熱圧ラミネート処理の影響を受けにくく、変形しようとしても第一樹脂層２０によって抑制される。その結果、多層レリーフの表面形状が好適に保持されたカード６０を形成できる。
　第一シート７１、第二シート７２、およびラミネート材７３は、透明性を有するプラスチックフィルムとできる。第一シート７１の下面や下側のラミネート材７３は、全面印刷等により隠蔽性に構成されてもよい。
　プラスチックフィルムの材料は、ＰＥＴ、ＰＥＮ、ＰＰ、ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）、グリコール変性ＰＥＴ（ＰＥＴ－Ｇ）、および、ポリカーボネート（ＰＣ）などとできる。このうち、ＰＶＣ、ＰＥＴ－Ｇ、および、ＰＣのいずれかから形成されるプラスチックフィルムは、通常、各種カードのラミネート材やパスポートのラミネート材として用いられる。これらのプラスチックフィルムは、熱や圧力によって一体化させる加工が容易である点で好ましい。
　第一シート７１、第二シート７２、およびラミネート材７３の厚さは、５０μｍ以上５００μｍ以下であることが好ましく、７５μｍ以上４００μｍ以下であることがより好ましい。厚さが５０μｍ以上であることによって、物理的な強度が十分となり、取り扱いやすくなる。厚さが５００μｍ以下であることによって、厚さばらつきや撓みが、物品の製造に影響しにくくなる。
　印刷６２は、伝えるべき情報を付与する為に、任意の色彩で、全面又は文字や絵柄等のパターン状に設けられる。
　印刷６２は、インキを用いて形成できる。インキは、印刷方式に応じて、オフセットインキ、活版インキ、グラビアインキ等とできる。あるいは、組成の違いに応じて、樹脂インキ、油性インキ、水性インキ等とできる。さらに、乾燥方式の違いに応じて、酸化重合型インキ、浸透乾燥型インキ、蒸発乾燥型インキ、紫外線硬化型インキ等とできる。インキとして、光の照明角度又は観察角度に応じて色が変化する機能性インキを使用できる。機能性インキは、光学的変化インキ（Ｏｐｔｉｃａｌ　Ｖａｒｉａｂｌｅ　Ｉｎｋ）、カラーシフトインキ、パールインキ等とできる。
　印刷６２は、トナーを用いた電子写真法によっても形成できる。帯電性を持ったプラスチック粒子に黒鉛及び顔料等の色粒子を付着させたトナーを準備し、帯電による静電気を利用して、トナーを被印刷体に転写させ、これを加熱し定着させることで印刷６２を形成できる。
　光学構造体１を取り付ける物品は、カード６０のような身分証明体に限られない。ブランド価値の高い有価物品自体や、有価物品に取り付けられるタグ等に光学構造体１を取り付け、光学構造体１を有価物品の真贋確認用素子として機能させることもできる。
　本発明の光学構造体の実験的証拠は、以下の各実験および各比較実験により説明される。以降の記載において、特に断らない限り、「部」は、質量部を意味する。
（実験例１に係る光学構造体の作製）
　キャリアとして２５μｍ厚のＰＥＴフィルム（東レ社製　ルミラー２５Ｔ６０）を使用した。キャリア上に、前駆体層インキをグラビア印刷法で厚み２μｍにコートし、有機溶剤を揮発除去させて前駆体層を形成した。さらに、前駆体層上に第一樹脂層インキをグラビア印刷法で厚み０．１μｍにコートし、有機溶剤を揮発除去させて第一樹脂層を形成した。
　第一樹脂層に、凹凸差０．３μｍ、周期２μｍの凹凸形状パターンを有する円筒状の金属製エンボスシリンダーを、圧力２Ｋｇｆ／ｃｍ２、温度１６０℃、スピードを１０ｍ／ｍｉｎの条件で押し当てて第一樹脂層および前駆体層に凹凸形状を転写した。その後、高圧水銀等を使用して前駆体層に３００ｍＪ／ｃｍ２の紫外線露光を行い、前駆体層を硬化させて第二樹脂層を形成した。
　最後に、第一樹脂層上に、真空蒸着で硫化亜鉛（ＺｎＳ）からなる厚さ６０ｎｍの反射層１０を形成し、光学構造体を作製した。
　実験例１で用いた前駆体層インキおよび第一樹脂層インキの組成を以下に示す。
（前駆体層インキ）
　ウレタン（メタ）アクリレート　　　　　　　　　　　　　　１００部
（多官能、分子量２０，０００、ｎｖ＝３０％）
　メチルエチルケトン　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　６０部
　酢酸エチル　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　４０部
　光開始剤（チバスペシャリティー製イルガキュア１８４）　　　　３部
（第一樹脂層インキ）
　ウレタン樹脂（軟化点１４０℃）　　　　　　　　　　　　　　　５部
　メチルエチルケトン　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　３５部
　酢酸エチル　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　６０部
（実験例２に係る光学構造体の作製）
　実験例２は、第一樹脂層に添加剤を含んだ構成の例である。
　キャリアとして２５μｍ厚のＰＥＴフィルム（ルミラー２５Ｔ６０）を使用した。キャリア上に、前駆体層インキをグラビア印刷法で厚み２μｍにコートし、有機溶剤を揮発除去させて前駆体層を形成した。さらに、前駆体層上に第一樹脂層インキをグラビア印刷法で厚み０．１μｍにコートし、有機溶剤を揮発除去させて第一樹脂層を形成した。
　第一樹脂層に、凹凸差０．３μｍ、周期２μｍの凹凸形状パターンを有する円筒状の金属製エンボスシリンダーを、圧力２Ｋｇｆ／ｃｍ２、温度１６０℃、スピードを１０ｍ／ｍｉｎの条件で押し当てて第一樹脂層および前駆体層に凹凸形状を転写した。その後、高圧水銀等を使用して前駆体層に３００ｍＪ／ｃｍ２の紫外線露光を行い、前駆体層を硬化させて第二樹脂層を形成した。
　次に第一樹脂層上に、反射層形成の前処理として、コロナ処理を行った。コロナ処理の条件は、速度５ｍ/ｍｉｎ、出力０．２ｋＷ、放電距離は２ｍｍである。
　最後に、第一樹脂層上に、真空蒸着でＺｎＳからなる厚さ６０ｎｍの反射層１０を形成し、光学構造体を作製した。
　実験例２で用いた前駆体層インキおよび第一樹脂層インキの組成を以下に示す。
（前駆体層インキ）
　ウレタン（メタ）アクリレート　　　　　　　　　　　　　　１００部
（多官能、分子量２０，０００、ｎｖ＝３０％）
　メチルエチルケトン　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　６０部
　酢酸エチル　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　４０部
　光開始剤（イルガキュア１８４）　　　　　　　　　　　　　　　３部
（第一樹脂層インキ）
　ウレタン樹脂（軟化点１４０℃）　　　　　　　　　　　　　　　５部
　リン酸エステル塩　　　　　　　　　　　　　　　　　　　０．０５部
　メチルエチルケトン　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　３５部
　酢酸エチル　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　６０部
（比較実験１）
　第一樹脂層を設けず、第二樹脂層上に反射層を形成した点を除き、実験例１と同様の手順で比較実験１の光学構造体を作製した。
（比較実験２）
　第一樹脂層の厚さを１μｍとした点を除き、実験例１と同様の手順で比較実験２の光学構造体を作製した。比較実験２の第一樹脂層の厚さは、多層レリーフの凹凸形状の凹凸差の３倍以上である。
（比較実験３）
　第二樹脂層を設けず、第一樹脂層の厚さを２．１μｍとした点を除き、実験例１と同様の手順で比較実験３の光学構造体を作製した。第二樹脂層を設けないため、紫外線露光も行わなかった。
　各例の光学構造体に対し、以下の項目について評価した。
（成形精度）
　エンボスシリンダーの凹凸形状と、多層レリーフの凹凸形状の一致度合いにより、成形精度を評価した。エンボスシリンダーの凹凸形状と、多層レリーフの凹凸形状は、各種顕微鏡で観察することにより計測できる。
　まず、所定範囲におけるエンボスシリンダーの凹凸形状と、それに対応する範囲の多層レリーフの凹凸形状について、凹凸差および凹凸間隔を測定した。次に、凹凸差および凹凸間隔のそれぞれについて、多層レリーフの測定値をエンボスシリンダーの測定値で除して一致度（％）を算出し、以下の基準で評価した。
○（ｇｏｏｄ）：一致度９０％以上
×（ｂａｄ）：一致度９０％未満
（多層レリーフと反射層との密着性）
　各例の反射層にテープを貼り付け、ＪＩＳＨ８５０４「めっきの密着性試験方法」に沿って剥離の有無を判定した。
○（ｇｏｏｄ）：剥がしたテープに反射層の付着なし
×（ｂａｄ）：剥がしたテープに反射層が付着
（耐熱性）
　各例の光学構造体を、２００℃、平圧プレス圧力２００Ｎ／ｃｍ２の環境にて２０分保持した。その後、多層レリーフの光学効果が維持されているかを目視により以下の２段階で評価した。
　〇（ｇｏｏｄ）：光学効果に変化なし
　×（ｂａｄ）：光学効果が消失している
　結果を表１に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　各例の光学構造体は、多層レリーフの凹凸形状の成形精度、多層レリーフと反射層との密着性のいずれも良好であった。また、高温高圧環境下でも多層レリーフの光学効果が維持され、十分な耐熱性を示した。実験例２は、特にエンボスシリンダー加工における防汚性に優れており、加工後のシリンダー表面に付着する第一樹脂層材料の量が著しく少ない結果が得られた。
　比較実験１では、多層レリーフと反射層との密着性が低かった。これは、第一樹脂層がないことによるものと考えられた。
　比較実験２では、成形精度および耐熱性が不十分であった。これは、第一樹脂層が厚すぎることにより、第二樹脂層が十分機能しないことによるものと考えられた。
　比較実験３では、成形精度および耐熱性が不十分であった。これは、第二樹脂層がないことによるものと考えられた。
　走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）で取得した実験例１の断面像を図８に示す。多層レリーフ２の表面形状の凹凸差Ｄ１が第一樹脂層２０の厚さＴ１よりも大きい結果、第二樹脂層３０は、第一樹脂層２０側の面（破線Ｓで示す）に凹凸が生じた状態で硬化していることがわかる。
　以上、本発明の各実施形態、および実験例について図面を参照して詳述したが、具体的な構成はこの実施形態に限られるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲の構成の変更、組み合わせなども含まれる。
　本開示で用いられる「部分」、「要素」、「画素」、「セル」、「セグメント」「単位」「表示体」、「物品」という用語は、物理的存在である。物理的存在は、物質的形態または、物質に囲まれた空間的形態を指すことができる。物理的存在は、構造体とできる。構造体は、特定の機能を有するものとできる。特定の機能を有した構造体の組合せは、各構造体の各機能の組合せにより相乗的効果を発現できる。
　本開示および特に添付の特許請求の範囲内で使用される用語（例えば、添付の特許請求の範囲の本文）は、一般的に、「オープンな」用語として意図される（例えば、「有する」という用語は、「少なくとも有する」と解釈すべきであり、「含む」という用語は「含むがそれに限定されない」などと解釈されるべきである。
　本発明の様々な実施形態が、関連する図面を参照して本明細書で説明される。本発明の範囲から逸脱することなく、代替実施形態を考案することができる。様々な接続および位置関係（例えば、上、下、隣接など）が、以下の説明および図面の要素間に示されているが、これらの接続および／または位置関係は、他に特定されない限り、直接的または間接的であり得、本発明は、この点で限定することを意図しない。したがって、エンティティの結合は、直接結合または間接結合のいずれかを指す。エンティティ間の位置関係は、直接または間接の位置関係にすることができる。間接的な位置関係の例として、本明細書における層「Ａ」を層「Ｂ」の上に形成することへの言及は、１つ以上の中間層（例えば、層「Ｃ」）が層「Ａ」と層「Ｂ」の間にある状況を含む。層「Ａ」および層「Ｂ」の関連する特性および機能が中間層によって実質的に変更されない限り、層「Ａ」と層「Ｂ」の間である。
　以下の定義と略語は、クレームと仕様の解釈に使用される。本明細書で使用される場合、「備える」、「備える」、「含む」、「含む」、「有する」、「有する」、「含有する」または「含有する」という用語、またはそれらの他の変形は、例えば、要素のリストを含む組成物、混合物、プロセス、方法、物品、または装置は、必ずしもそれらの要素だけに限定されず、明示的にリストされていないか、またはそのような組成物、混合物、プロセス、方法に固有の他の要素を含むことができる。さらに、「例示的」という用語は、本明細書では、「例、事例、または例示として機能する」ことを意味するために使用される。
　本明細書で「例示的」として説明される任意の実施形態または設計は、他の実施形態または設計よりも好ましいまたは有利であると必ずしも解釈されるべきではない。「少なくとも１つ」および「１つまたは複数」という用語は、１以上の任意の整数、すなわち、１、２、３、４などを含むと理解される。「複数」という用語は、任意の整数を含むと理解される「接続」という用語は、間接的な「接続」と直接的な「接続」を含むことができる。本明細書における「一実施形態」、「実施形態」、「例示的実施形態」などへの言及は、記載された実施形態が特定の特徴、構造、または特性を含み得ることを示すが、すべての実施形態は特定のことを含んでも含まなくてもよい。機能、構造、または特性、さらに、そのような語句は、必ずしも同じ実施形態を指しているわけではない。さらに、特定の特徴、構造、または特性が実施形態に関連して説明される場合、他の実施形態に関連してそのような特徴、構造、または特性に影響を与えるかどうかは、当業者の知識の範囲内である場合、明示的に説明されていないことがある。
　説明の目的のために、「上部」、「下部」、「右」、「左」、「垂直」、「水平」、「上部」、「下部」、およびそれらの派生語は、説明された構造に関係するものとする。および図面の図に示されている方法。「上にある」、「上に」、「上に」、「上に配置」または「上に配置」という用語は、第１の構造などの第１の要素が第２の構造などの第２の要素上に存在することを意味する。インターフェース構造などの介在要素は、第１の要素と第２の要素との間に存在することができる。「約」、「実質的に」、「およそ」、およびそれらの変形という用語は、出願時に利用可能な機器に基づく特定の量の測定に関連する誤差の程度を含むことを意図している。例えば、「約」は、所与の値の±８％または５％、または２％の範囲を含むことができる。本明細書で使用される場合、使用される本発明の成分、成分、または反応物の量を変更する「約」という用語は、例えば、濃縮物を製造するために使用される典型的な測定および液体処理手順を通じて起こり得る数値の変動を指す。さらに、変動は、測定手順における不注意な誤差、組成物の製造または方法の実施に使用される成分の製造、供給源、または純度の違いなどから生じる可能性がある。一態様では、「約」という用語は、記載された数値の１０％以内を意味する。別の態様では、「約」という用語は、記載された数値の５％以内を意味する。さらに、別の態様では、「約」という用語は、記載された数値の１０、９、８、７、６、５、４、３、２、または１％以内を意味する。層、領域などの要素が別の要素の「上」または「上」にあると呼ばれる場合、それは他の要素上に直接存在し得るか、または介在要素も存在し得ることも理解されよう。対照的に、要素が別の要素の「直接上」または「直接上」にあると呼ばれる場合、介在する要素は存在しない。本発明の様々な実施形態の説明は、例示の目的で提示されたが、網羅的であること、または開示された実施形態に限定されることは意図されていない。説明された実施形態の範囲および精神から逸脱することなく、多くの修正および変形が当業者には明らかであろう。本明細書で使用される用語は、実施形態の原理、市場で見られる技術に対する実際の適用または技術的改善を最もよく説明するか、または当業者が本明細書に記載の実施形態を理解できるようにするために選択された。
　また、用語、構成、特徴(feature)、側面、実施形態を解釈する場合、必要に応じて図面を参照すべきである。図面により、直接的かつ一義的に導き出せる事項は、テキストと同等に、補正の根拠となるべきである。
　さらに、特定の数の導入された請求項の記載が意図される場合、そのような意図は、請求項に明示的に記載され、そのような記載がない場合、そのような意図は存在しない。例えば、理解を助けるために、以下の添付の特許請求の範囲は、「少なくとも１つ」および「１つまたは複数」の導入句の使用を含み、請求の列挙を導入することができる。しかしながら、そのような語句の使用は、不定冠詞「ａ」または「ａｎ」によるクレーム記載の導入が、そのようなクレームを含む特定のクレームを、そのような記載を１つだけ含む実施形態に限定することを意味すると解釈されるべきではない。「１つ以上」または「少なくとも１つ」の冒頭の語句および「ａ」または「ａｎ」などの不定冠詞（例えば、「ａ」および／または「ａｎ」）は、少なくとも「少なくとも」を意味すると解釈されるべきである。「１つ」または「１つ以上」）。請求項の記述を導入するために使用される明確な記事の使用についても同様である。
１　光学構造体
２　多層レリーフ
２ａ　第一面
１０　反射層
２０　第一樹脂層
３０　第二樹脂層
３０ｐ　前駆体層
４０　キャリア
５１　転写箔
６０　カード（物品、身分証明体）
１００　エンボスシリンダー
Ｄ１　（多層レリーフの）凹凸差
Ｄ２　（エンボスシリンダー表面形状の）凹凸差
Ｔ１　（第一樹脂層の）厚さ

Claims (8)

  1. 　第一面に凹凸形状を有する多層レリーフと、
    　前記第一面上に形成された、可視光を反射する反射層と、
    　を備え、
    　前記多層レリーフは、
    　　非放射線硬化樹脂を主成分とし、前記第一面を構成する第一樹脂層と、
    　　放射線硬化樹脂を主成分とし、前記第一樹脂層に隣接する第二樹脂層と、を有し、
    　前記第一樹脂層の厚さは、前記凹凸形状の凹凸差よりも小さい、
    　光学構造体。
  2. 　前記放射線硬化樹脂の融点が前記非放射線硬化樹脂の融点よりも高い、または、前記放射線硬化樹脂が明確な融点を有さない、
    　請求項１に記載の光学構造体。
  3. 　前記第二樹脂層の厚さが前記第一樹脂層の厚さよりも大きい、
    　請求項１に記載の光学構造体。
  4. 　前記第一樹脂層と前記第二樹脂層との境界部において、前記放射線硬化樹脂と前記非放射線硬化樹脂とが混合している、
    　請求項１に記載の光学構造体。
  5. 　カルボキシル基、アミノ基、水酸基の少なくとも一つが、前記放射線硬化樹脂および前記非放射線硬化樹脂の両方に含まれている、
    　請求項１に記載の光学構造体。
  6. 　請求項１から５のいずれか一項に記載の光学構造体を備える、転写箔。
  7. 　請求項１から５のいずれか一項に記載の光学構造体を備える、物品。
  8. 　キャリア上に、放射線硬化樹脂の前駆体層と非放射線硬化樹脂を主成分とする第一樹脂層とをこの順に形成するステップＡと、
    　凹凸差が前記第一樹脂層の厚さより大きい表面形状を有するエンボスシリンダーを前記第一樹脂層に押し当てて前記第一樹脂層および前記前駆体層に前記表面形状を転写するステップＢと、
    　放射線露光により前記前駆体層を硬化して第二樹脂層を形成するステップＣと、
    　前記第一樹脂層上に反射層を形成するステップＤと、
    　を備える、
    　光学構造体の製造方法。
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