WO2020195251A1 - 積層フィルムの製造方法 - Google Patents

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WO2020195251A1
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film
active energy
width direction
precursor laminate
irradiation
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PCT/JP2020/005148
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稲垣　淳一
毅 村重
佐藤　啓介
敏広 菅野
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日東電工株式会社
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    • G02F1/01—Devices or arrangements for the control of the intensity, colour, phase, polarisation or direction of light arriving from an independent light source, e.g. switching, gating or modulating; Non-linear optics for the control of the intensity, phase, polarisation or colour 
    • G02F1/13—Devices or arrangements for the control of the intensity, colour, phase, polarisation or direction of light arriving from an independent light source, e.g. switching, gating or modulating; Non-linear optics for the control of the intensity, phase, polarisation or colour  based on liquid crystals, e.g. single liquid crystal display cells
    • G02F1/133—Constructional arrangements; Operation of liquid crystal cells; Circuit arrangements
    • G02F1/1333—Constructional arrangements; Manufacturing methods
    • G02F1/1335—Structural association of cells with optical devices, e.g. polarisers or reflectors
    • G02F1/133528—Polarisers

Definitions

  • the present invention relates to a method for producing a laminated film.
  • the glass film and the resin film can be laminated via an adhesive layer, and an adhesive that can be cured by active energy rays (for example, ultraviolet rays) can be preferably used in consideration of production efficiency and the like.
  • active energy rays for example, ultraviolet rays
  • the inventors of the present invention often have poor appearance because a part of the resin film is peeled off without being sufficiently adhered to the glass film when the glass film and the resin film are laminated or the adhesive is cured. I found the task of doing it. Such a problem does not occur when, for example, resin films are laminated via an adhesive layer, and is a problem peculiar to the case where a glass film is used.
  • the coefficient of linear expansion between the glass film and the resin film It is considered that this is caused by the large difference between the two.
  • the present invention has been made to solve the above-mentioned conventional problems, and an object of the present invention is a method for producing a laminated film, which comprises laminating a glass film and a resin film via an adhesive layer. It is an object of the present invention to provide a method for producing a laminated film, which can prevent peeling between a glass film and a resin film and obtain a laminated film having an excellent appearance.
  • the method for producing a laminated film of the present invention includes a laminating step of laminating a glass film and a resin film via an adhesive to obtain a precursor laminate, and irradiating the precursor laminate with an active energy ray to form an adhesive.
  • the curing step includes irradiating active energy rays non-uniformly in the plane of the precursor laminate.
  • the curing step includes irradiating the precursor laminate with active energy rays so that the integrated light amount in the width direction becomes non-uniform.
  • the active energy rays are generated so that the integrated light amount at the central portion in the width direction of the precursor laminate is larger than the integrated light amount at the widthwise end portion of the precursor laminate.
  • the active energy ray is irradiated to the widthwise central portion of the precursor laminate. Including to do.
  • the maximum temperature of the widthwise end portion of the precursor laminate is 60 ° C. or lower.
  • the curing step includes irradiating active energy rays so that the integrated light amount in the width direction of the precursor laminate is substantially uniform.
  • the resin film is a polarizing plate. In one embodiment, the width of the resin film is wider than that of the glass film, and the difference between the width of the resin film and the width of the glass film is 10 mm to 100 mm.
  • the present invention is a method for producing a laminated film including laminating a glass film and a resin film via an adhesive layer, which prevents peeling of the glass film and the resin film and is excellent in appearance. It is possible to provide a method for producing a laminated film from which a film can be obtained.
  • FIG. 1 is a schematic view illustrating a method for manufacturing a laminated film according to one embodiment of the present invention.
  • the method for producing a laminated film of the present invention includes a laminating step of laminating a glass film 10 and a resin film 20 via an adhesive 30 to obtain a precursor laminated body 110, and irradiating the precursor laminated body 110 with active energy rays. It includes a curing step of curing the adhesive. Through the curing step, a laminated film formed by laminating the glass film 10 and the resin film 20 via an adhesive layer can be obtained. In the curing step, active energy rays are non-uniformly irradiated in the plane of the precursor laminate.
  • “Irradiating the active energy rays non-uniformly” does not mean that the precursor laminate is irradiated with the same amount of active energy rays in the entire region (irradiation region) where the active energy rays are irradiated to cure the adhesive. , It means that the number of active energy rays to irradiate the precursor laminate at a predetermined location in the irradiation region is less than that at other locations, or is reduced to zero. For example, by reducing or turning off the irradiation amount of a part of a plurality of irradiators in the irradiation furnace 200, the active energy rays can be irradiated non-uniformly.
  • the glass film and the resin film have a long shape, and the laminating step and the curing step are performed by roll-to-roll while transporting each film.
  • the "long shape” means an elongated shape having a length sufficiently long with respect to the width, for example, an elongated shape having a length of 10 times or more, preferably 20 times or more with respect to the width. including.
  • the "length direction” means the film conveying direction
  • the "width direction” means the direction orthogonal to the conveying direction.
  • the glass film and the resin film are formed by irradiating the resin film with active energy rays non-uniformly to cure the adhesive, thereby avoiding excessive heating of the resin film and sudden temperature change of the resin film. Can be prevented from peeling off.
  • the resin film is partially at the width direction end portion due to the dimensional change of the resin film. The effect of preventing peeling becomes remarkable, the occurrence of poor appearance is suppressed, and a laminated film can be obtained with a good yield. Details will be described later.
  • the method for producing a laminated film of the present invention may further include any other suitable steps.
  • A-1. Laminating Step In the laminating step, an adhesive is applied to one surface of the glass film and / or the resin film, and the glass film and the resin film are laminated via the adhesive.
  • the glass film includes, for example, soda-lime glass, borosilicate glass, aluminosilicate glass, quartz glass and the like. Further, according to the classification according to the alkaline component, non-alkali glass and low-alkali glass can be mentioned.
  • the content of the alkali metal component (for example, Na 2 O, K 2 O, Li 2 O) of the glass is preferably 15% by weight or less, and more preferably 10% by weight or less.
  • the thickness of the glass film is preferably 10 ⁇ m to 150 ⁇ m, more preferably 20 ⁇ m to 140 ⁇ m, further preferably 30 ⁇ m to 130 ⁇ m, and particularly preferably 40 ⁇ m to 120 ⁇ m.
  • the width of the glass film is preferably 100 mm to 5000 mm, more preferably 200 mm to 3000 mm, and further preferably 300 mm to 2000 mm.
  • the light transmittance of the glass film at a wavelength of 550 nm is preferably 85% or more.
  • the refractive index of the glass film at a wavelength of 550 nm is preferably 1.4 to 1.65.
  • the density of the glass film is preferably 2.3 g / cm 3 to 3.0 g / cm 3 , and more preferably 2.3 g / cm 3 to 2.7 g / cm 3 .
  • the above glass film melts a mixture containing a main raw material such as silica and alumina, a defoaming agent such as sardine and antimony oxide, and a reducing agent such as carbon at a temperature of 1400 ° C to 1600 ° C. Then, it is formed into a thin plate and then cooled.
  • a method for forming the glass film include a slot down draw method, a fusion method, and a float method.
  • the glass film formed into a plate shape by these methods may be chemically polished with a solvent such as hydrofluoric acid, if necessary, in order to thin the plate or improve the smoothness.
  • the resin film can be any suitable film depending on the use of the laminated film.
  • the resin film may be, for example, a polarizing plate, an optical film, a conductive film, a light control film, or the like.
  • the resin film may be a single layer or a plurality of layers.
  • the width of the resin film is preferably 110 mm to 5000 mm, more preferably 210 mm to 3000 mm, and further preferably 310 mm to 2000 mm.
  • the width of the resin film is wider than the width of the glass film.
  • the difference between the width of the resin film and the width of the glass film is preferably 10 mm to 100 mm, more preferably 20 mm to 70 mm.
  • the coefficient of linear expansion of the resin film is preferably 1 ppm / ° C. to 150 ppm / ° C., more preferably 5 ppm / ° C. to 100 ppm / ° C.
  • the coefficient of linear expansion can be measured by a thermomechanical analyzer (TMA).
  • TMA thermomechanical analyzer
  • a polarizing plate will be described as a typical example of the resin film.
  • the above polarizing plate has a polarizer.
  • the thickness of the polarizer is not particularly limited, and an appropriate thickness can be adopted depending on the intended purpose.
  • the thickness is typically about 1 ⁇ m to 80 ⁇ m.
  • a thin polarizer is used, the thickness of the polarizer is preferably 20 ⁇ m or less, more preferably 15 ⁇ m or less, still more preferably 10 ⁇ m or less, and particularly preferably 6 ⁇ m or less. Is.
  • the above-mentioned polarizer preferably exhibits absorption dichroism at any wavelength of 380 nm to 780 nm.
  • the simple substance transmittance of the polarizer is preferably 40.0% or more, more preferably 41.0% or more, still more preferably 42.0% or more, and particularly preferably 43.0% or more.
  • the degree of polarization of the polarizer is preferably 99.8% or more, more preferably 99.9% or more, and further preferably 99.95% or more.
  • the above-mentioned polarizer is an iodine-based polarizer.
  • the polarizer may be composed of a polyvinyl alcohol-based resin (hereinafter, referred to as "PVA-based resin") film containing iodine.
  • PVA-based resin polyvinyl alcohol-based resin
  • any suitable resin can be adopted as the PVA-based resin that forms the PVA-based resin film.
  • polyvinyl alcohol and ethylene-vinyl alcohol copolymers can be mentioned.
  • Polyvinyl alcohol is obtained by saponification of polyvinyl acetate.
  • the ethylene-vinyl alcohol copolymer is obtained by saponifying the ethylene-vinyl acetate copolymer.
  • the degree of saponification of the PVA-based resin is usually 85 mol% to 100 mol%, preferably 95.0 mol% to 99.95 mol%, and more preferably 99.0 mol% to 99.93 mol%. Is.
  • the degree of saponification can be determined according to JIS K 6726-1994. By using a PVA-based resin having such a degree of saponification, a polarizer having excellent durability can be obtained. If the degree of saponification is too high, gelation may occur.
  • the average degree of polymerization of the PVA-based resin can be appropriately selected according to the purpose.
  • the average degree of polymerization is usually 1000 to 10000, preferably 1200 to 5000, and more preferably 1500 to 4500.
  • the average degree of polymerization can be determined according to JIS K 6726-1994.
  • Examples of the method for producing the polarizer include a method (I) of stretching and dyeing a single PVA-based resin film, and a method of stretching and dyeing a laminate (i) having a resin base material and a polyvinyl alcohol-based resin layer (i). II) and the like. Since the method (I) is a well-known and commonly used method in the art, detailed description thereof will be omitted.
  • a laminate (i) having a resin base material and a polyvinyl alcohol-based resin layer formed on one side of the resin base material is stretched and dyed on the resin base material. Including the step of producing a polarizer.
  • the laminate (i) can be formed by applying and drying a coating liquid containing a polyvinyl alcohol-based resin on a resin base material. Further, the laminate (i) may be formed by transferring a polyvinyl alcohol-based resin film onto a resin base material. Details of the production method (II) are described in, for example, Japanese Patent Application Laid-Open No. 2012-73580, and this publication is incorporated herein by reference.
  • the polarizing plate comprises a protective film disposed on at least one side of the polarizer.
  • the protective film any suitable resin film can be adopted.
  • the material for forming the protective film include polyester resins such as polyethylene terephthalate (PET), cellulose resins such as triacetyl cellulose (TAC), cycloolefin resins such as norbornene resins, and olefin resins such as polyethylene and polypropylene.
  • polyester resins such as polyethylene terephthalate (PET), cellulose resins such as triacetyl cellulose (TAC), cycloolefin resins such as norbornene resins, and olefin resins such as polyethylene and polypropylene.
  • polyester resins such as polyethylene terephthalate (PET)
  • TAC triacetyl cellulose
  • cycloolefin resins such as norbornene resins
  • olefin resins such as polyethylene and polypropylene.
  • a (meth) acrylic resin having a glutarimide structure is used as the (meth) acrylic resin.
  • the (meth) acrylic resin having a glutarimide structure include JP-A-2006-309033, JP-A-2006-317560, JP-A-2006-328329, and JP-A. 2006-328334, 2006-337491, 2006-337492, 2006-337493, 2006-337569, 2007-009182, 2009- It is described in JP-A-161744 and JP-A-2010-284840. These statements are incorporated herein by reference.
  • the protective film and the polarizer are laminated via any suitable adhesive layer.
  • the resin base material used for producing the polarizer can be peeled off before or after laminating the protective film and the polarizer.
  • the thickness of the protective film is preferably 4 ⁇ m to 250 ⁇ m, more preferably 5 ⁇ m to 150 ⁇ m, further preferably 10 ⁇ m to 100 ⁇ m, and particularly preferably 10 ⁇ m to 50 ⁇ m.
  • the elastic modulus of the protective film is preferably 1 GPa to 10 GPa, more preferably 2 GPa to 7 GPa, and further preferably 2 GPa to 5 GPa. Within such a range, a resin film having excellent puncture resistance can be obtained.
  • any suitable active energy ray (for example, ultraviolet) curable adhesive can be used.
  • the adhesive include epoxy-based adhesives, rubber-based adhesives, acrylic-based adhesives, silicone-based adhesives, urethane-based adhesives, and mixtures thereof. Of these, an epoxy adhesive is preferable. Epoxy-based adhesives are suitable as adhesives used in the present invention because they are difficult to cure and shrink. On the other hand, epoxy adhesives take a long time to cure and tend to be exposed to irradiation with active energy rays for a long time.
  • Irradiation with active energy rays for a long time can be a factor of the development of the resin film, that is, a factor of peeling of the resin film, but according to the present invention, even if an epoxy adhesive that takes a long time to cure is used, the resin is used. It is possible to prevent the film from peeling from the glass film and obtain a laminated film having an excellent appearance.
  • the adhesive may be in a solution state or a sheet state.
  • Examples of the method of applying the adhesive include air doctor coating, blade coating, knife coating, reverse coating, transfer roll coating, gravure roll coating, kiss coating, cast coating, spray coating, slot orifice coating, calendar coating, and electrodeposition.
  • Coating methods such as coating, dip coating, die coating; letterpress printing method such as flexo printing, concave printing method such as direct gravure printing method, offset gravure printing method, flat plate printing method such as offset printing method, stencil printing method such as screen printing method.
  • Examples include a printing method such as a printing method.
  • the adhesive is preferably applied so that the thickness after curing is 0.1 ⁇ m to 15 ⁇ m, and more preferably 0.5 ⁇ m to 10 ⁇ m after curing.
  • any appropriate method can be adopted as a method of laminating the glass film and the resin film via an adhesive.
  • the laminating method include a method in which an adhesive is applied to the resin film side using a gravure roll coating and then laminated with a glass film.
  • the precursor laminate is irradiated with active energy rays to cure the adhesive.
  • Irradiation of the active energy rays can be performed, for example, in an irradiation furnace having a predetermined length by a plurality of active energy ray irradiators provided in the irradiation furnace.
  • FIGS. 2 (b) and 2 (c) are schematic plan views showing an example of a curing step in one embodiment of the present invention.
  • the irradiation portion 210 for example, the portion in which the irradiation machine is operated
  • the irradiation region 200 for example, in the irradiation furnace
  • the amount of irradiation of the active energy rays is shown by the shade of coloring, and the darkly colored region means the region where the irradiation amount of the active energy rays is large.
  • the lightly colored region means the region where the irradiation amount is small.
  • the active energy rays are irradiated so that the integrated light amount in the width direction of the precursor laminate 110 is non-uniform.
  • the active energy rays are irradiated so that the integrated light amount at the central portion in the width direction of the precursor laminate is larger than the integrated light amount at the end portion in the width direction.
  • the central portion in the width direction of the precursor laminate is a portion including the center in the width direction of the precursor laminate, and is, for example, 20% to 90% (preferably 50%) with respect to the width of the precursor laminate. It is a portion having a width of -80%).
  • the widthwise end portion is a portion other than the central portion.
  • the width of the end portion on the right side and the width of the end portion on the left side with respect to the traveling direction of the precursor laminate may be the same or different.
  • the width ratio of the ends in both width directions (right end / left end) is preferably 1/4 to 4, more preferably 1/2 to 2, and even more preferably 1/1. It is .5 to 1.5, and particularly preferably 1 / 1.2 to 1.2.
  • the precursor laminate 110 is from the center in the width direction to the width direction.
  • the intensity of the irradiation of the active energy rays may be set stepwise or steplessly. May be good.
  • the method of irradiating the active energy rays that makes the integrated light amount in the width direction non-uniform there is a method of setting the irradiation portion 210 in a substantially triangular shape as shown in FIG. 2 (d).
  • the irradiation method is not limited to the embodiments shown in FIGS. 2A to 2D, and the integrated light amount is set so that the integrated light amount is non-uniform (preferably, the integrated light amount in the central portion in the width direction of the precursor laminate). Any suitable irradiation method can be adopted as long as the active energy rays are irradiated (so as to be greater than the integrated light intensity at the widthwise end).
  • the width of the integrated quantity of light in the non-uniform irradiation with an active energy ray preferably 100mJ / cm 2 ⁇ 3000mJ / cm 2, more preferably 200mJ / cm 2 ⁇ 2500mJ It is / cm 2 , and more preferably 300 mJ / cm 2 to 2000 mJ / cm 2 .
  • Integrated light amount with respect to the width direction end portion preferably 25mJ / cm 2 ⁇ 2700mJ / cm 2, more preferably 50mJ / cm 2 ⁇ 2300mJ / cm 2, more preferably 75mJ / cm 2 ⁇ 1800mJ / cm 2 Is.
  • the integrated light amount with respect to the center in the width direction is preferably 1.1 times to 4 times, preferably 1.2 times to 3 times, with respect to the integrated light amount with respect to the edge in the width direction.
  • the occurrence of the peeling can be remarkably suppressed at the widthwise end portion where the resin film is easily peeled off.
  • the active energy rays for example, ultraviolet rays
  • the active energy rays are irradiated to the central portion in the width direction of the precursor laminate, and then the end portion in the width direction and the width direction are irradiated. It is preferable to irradiate the central portion with active energy rays.
  • the irradiation amount of the active energy ray is adjusted based on the surface temperature of the precursor laminate.
  • the surface temperature of the central portion in the width direction of the precursor laminate is preferably 25 ° C. to 80 ° C., more preferably 30 ° C. to 70 ° C.
  • the surface temperature of the widthwise end portion of the precursor laminate is preferably 60 ° C. or lower, more preferably 20 ° C. to 50 ° C., and even more preferably 25 ° C. to 40 ° C.
  • the surface temperature of the central portion in the width direction is preferably 1.1 to 3.5 times, more preferably 1.2 times to 3 times, the surface temperature of the end portion in the width direction. preferable.
  • the surface temperature of the precursor laminate is the surface temperature on the side irradiated with the active energy ray.
  • FIG. 3 (a) and 3 (b) are schematic plan views showing an example of a curing step in another embodiment of the present invention.
  • the irradiation portion 210 for example, the portion in which the irradiation machine is operated
  • the irradiation region 200 for example, in the irradiation furnace
  • the active energy rays are irradiated so that the integrated light amount in the width direction of the precursor laminate is substantially uniform.
  • the left side and the right side of the precursor laminate may be separately irradiated with active energy rays, that is, as shown in FIG. 3 (b), in the left half or the right half of the precursor laminate, the precursor laminate may be irradiated. After irradiating the central part of the width with the active energy ray, the end in the width direction is irradiated with the active energy ray, and then, in the other half, the central part of the width of the precursor laminate is irradiated with the active energy ray and then in the width direction.
  • the end may be irradiated with active energy rays.
  • the irradiation method is not limited to the embodiments shown in FIGS. 3A and 3B, and an active energy ray is provided in the central portion in the width direction of the precursor laminate so that the integrated light amount is substantially uniform (preferably, the active energy ray is provided in the central portion in the width direction of the precursor laminate. Any suitable irradiation method can be adopted as long as the active energy rays are irradiated (so that the active energy rays are irradiated to the widthwise end after the irradiation).
  • the integrated light amount with respect to the precursor laminate is preferably 100 mJ / cm 2 to 3000 mJ / cm 2 , and more preferably 200 mJ / cm. It is cm 2 to 2500 mJ / cm 2 , and more preferably 300 mJ / cm 2 to 2000 mJ / cm 2 .
  • the fact that the integrated light amount is substantially uniform means that the in-plane variation of the integrated light amount is an average value of ⁇ 20%.
  • the length of the region (irradiation region) where the adhesive is cured by irradiating the active energy ray is preferably 0.5 m to 20 m, and more preferably 1 m to 10 m.
  • the transport speed (line speed) in the curing step is preferably 2 m / min to 50 m / min, more preferably 3 m / min to 30 m / min, and even more preferably 5 m / min to 20 m / min. .. Within such a range, the irradiation amount of the active energy ray can be easily adjusted.
  • Example 1 Preparation of UV irradiator 60 UV irradiators (manufactured by Ushio, Inc., trade name "UniJet E110Z HD U365-453") (6 in the width direction x 10 in the longitudinal direction) so that UV irradiation can be performed in the range of width 500 mm x length 1000 mm. Arranged. The UV irradiator was arranged so that the distance from the irradiated body (precursor laminate) was 50 mm.
  • the UV irradiation amount to (width: 350 mm) was made larger than the UV irradiation amount to other parts (width direction end portion).
  • the UV irradiation amount (integrated light amount) to the central portion (width: 350 mm) in the width direction of the precursor laminate is 1151 mJ / cm 2
  • the integrated light intensity was 487 mJ / cm 2 .
  • Example 2 As in the irradiation method shown in FIG. 2B, the output of a part of the UV irradiator located at the location corresponding to the widthwise end of the precursor laminate is combined with the UV located at the location corresponding to the widthwise center.
  • a laminated film was obtained in the same manner as in Example 1 except that the output of the irradiator was reduced to half.
  • the UV irradiation amount (integrated light amount) to the central part (width: 350 mm) in the width direction of the precursor laminate is 1113 mJ / cm 2
  • the integrated light amount is 731 mJ for the UV irradiation to the other parts (ends in the width direction). It was / cm 2 .
  • Example 3 As in the irradiation method shown in FIG. 2C, the output of the UV irradiator located at the location corresponding to the widthwise end of the precursor laminate is the output of the UV irradiator located at the location corresponding to the widthwise center.
  • a laminated film was obtained in the same manner as in Example 1 except that the output was halved.
  • the UV irradiation amount (integrated light amount) to the central part (width: 350 mm) in the width direction of the precursor laminate is 1051 mJ / cm 2
  • the integrated light amount is 512 mJ in the UV irradiation to the other parts (width direction end part). It was / cm 2 .
  • Example 4 As in the irradiation method shown in FIG. 2D, a part of the UV irradiator located at the position corresponding to the widthwise end of the precursor laminate is turned off, and the irradiation range in the width direction is gradually increased as the precursor travels.
  • a laminated film was obtained in the same manner as in Example 1 except that the film was allowed to be allowed to grow.
  • the UV irradiation amount (integrated light amount) to the central part (width: 350 mm) in the width direction of the precursor laminate is 1087 mJ / cm 2
  • the integrated light amount is 331 mJ in the UV irradiation to the other parts (width direction end part). It was / cm 2 .
  • the surface temperature of the laminated film at the time of UV irradiation (a point 300 mm ahead of the start of UV irradiation) was measured with the trade name "Surface Thermo TP-500HT" manufactured by Thermoport, and the temperature at the center of the laminated film in the width direction was measured.
  • the obtained laminated film was subjected to the same evaluation as in Example 1. As a result, 5 peeling points at the end in the width direction and 13 peeling points over the entire width direction were confirmed.

Abstract

ガラスフィルムと樹脂フィルムとを接着剤層を介して積層することを含む積層フィルムの製造方法であって、ガラスフィルムと樹脂フィルムとの剥離を防止して、外観に優れる積層フィルムが得られ得る積層フィルムの製造方法を提供する。　本発明の積層フィルムの製造方法は、ガラスフィルムと樹脂フィルムとを、接着剤を介して積層させて前駆積層体を得る積層工程と、該前駆積層体に活性エネルギー線を照射して、接着剤を硬化させる硬化工程とを含み、該硬化工程において、該前駆積層体の面内で不均一に活性エネルギー線を照射することを含む。

Description

積層フィルムの製造方法
　本発明は、積層フィルムの製造方法に関する。
　近年、液晶表示素子や有機ＥＬを用いた表示・照明素子、さらに太陽電池は、搬送性、収納性、デザイン性の観点から軽量、薄型化が進んでおり、またロール・ツー・ロールプロセスによる連続生産に向けた開発も進んでいる。これらの素子等に用いられるガラスに可撓性を持たせる方法として、極薄の薄ガラス（以下「ガラスフィルム」ともいう。）の使用が提案されている。ガラスフィルムは可撓性を有しており、ロール状に巻き取ることができるため、ロール・ツー・ロールプロセスでの加工が可能である。これまで、ロール・ツー・ロールプロセスを用いて、ガラスフィルムに偏光板等の樹脂フィルムを積層する方法などについての開示がある（例えば、特許文献１）。
米国特許第８５２５４０５号明細書
　ガラスフィルムと樹脂フィルムとの積層は、接着剤層を介して行われ得、生産効率等を考慮すれば、活性エネルギー線（例えば、紫外線）により硬化し得る接着剤が好ましく用いられ得る。本発明の発明者らは、このようなガラスフィルムと樹脂フィルムとの積層時、接着剤硬化の際、樹脂フィルムの一部がガラスフィルムと十分に密着せずに剥離して、外観不良が多発するという課題を見いだした。このような課題は、例えば、樹脂フィルム同士を接着剤層を介して積層する際には発生せず、ガラスフィルムを用いた場合に特有の課題であり、ガラスフィルムと樹脂フィルムとの線膨張係数の差が大きいことにより生じるものと考えられる。
　本発明は、上記従来の課題を解決するためになされたものであり、その目的とするところは、ガラスフィルムと樹脂フィルムとを接着剤層を介して積層することを含む積層フィルムの製造方法であって、ガラスフィルムと樹脂フィルムとの剥離を防止して、外観に優れる積層フィルムが得られ得る積層フィルムの製造方法を提供することにある。
　本発明の積層フィルムの製造方法は、ガラスフィルムと樹脂フィルムとを、接着剤を介して積層させて前駆積層体を得る積層工程と、該前駆積層体に活性エネルギー線を照射して、接着剤を硬化させる硬化工程とを含み、該硬化工程において、該前駆積層体の面内で不均一に活性エネルギー線を照射することを含む。
　１つの実施形態においては、上記硬化工程において、上記前駆積層体の幅方向における積算光量が不均一となるように、活性エネルギー線を照射することを含む。
　１つの実施形態においては、上記硬化工程において、上記前駆積層体の幅方向中央部分における積算光量が、該前駆積層体の幅方向端部における積算光量よりも多くなるようにして、活性エネルギー線を照射することを含む。
　１つの実施形態においては、上記硬化工程において、上記前駆積層体の幅方向中央部に活性エネルギー線を照射した後に、上記前駆積層体の幅方向端部および幅方向中央部に活性エネルギー線を照射することを含む。
　１つの実施形態においては、上記硬化工程において、上記前駆積層体の幅方向端部の最高温度が、６０℃以下である。
　１つの実施形態においては、上記硬化工程において、前駆積層体の幅方向における積算光量が略均一となるように、活性エネルギー線を照射することを含む。
　１つの実施形態においては、上記樹脂フィルムが、偏光板である。
　１つの実施形態においては、上記樹脂フィルムの幅が、上記ガラスフィルムよりも広く、該樹脂フィルムの幅と該ガラスフィルムの幅との差が、１０ｍｍ～１００ｍｍである。
　本発明によれば、ガラスフィルムと樹脂フィルムとを接着剤層を介して積層することを含む積層フィルムの製造方法であって、ガラスフィルムと樹脂フィルムとの剥離を防止して、外観に優れる積層フィルムが得られ得る積層フィルムの製造方法を提供することができる。
本発明の１つの実施形態による積層フィルムの製造方法を説明する概略図である。 （ａ）～（ｄ）は、本発明の１つの実施形態における硬化工程の例を示す概略平面図である。 （ａ）および（ｂ）は、本発明の別の実施形態における硬化工程の例を示す概略平面図である。
Ａ．積層フィルムの製造方法
　図１は、本発明の１つの実施形態による積層フィルムの製造方法を説明する概略図である。本発明の積層フィルムの製造方法は、ガラスフィルム１０と樹脂フィルム２０とを接着剤３０を介して積層させて前駆積層体１１０を得る積層工程と、該前駆積層体１１０に活性エネルギー線を照射して、接着剤を硬化させる硬化工程とを含む。硬化工程を経て、ガラスフィルム１０と樹脂フィルム２０とが接着剤層を介して積層して構成された積層フィルムを得ることができる。硬化工程においては、前駆積層体の面内で不均一に活性エネルギー線を照射する。「不均一に活性エネルギー線を照射する」とは、活性エネルギー線を照射して接着剤を硬化させる領域（照射領域）内全域で同量の活性エネルギー線を前駆積層体に照射するのではなく、照射領域内の所定箇所において、前駆積層体に照射する活性エネルギー線を他の箇所よりも少なくする、あるいは、ゼロにすることを意味する。例えば、照射炉２００内に複数ある照射機の一部について、照射量を少なくする、あるいは、オフにすることにより、不均一に活性エネルギー線を照射することができる。
　代表的には、ガラスフィルムおよび樹脂フィルムは、長尺状であり、それぞれのフィルムを搬送しながらロールトゥロールで積層工程および硬化工程が行われる。本明細書において、「長尺状」とは、幅に対して長さが十分に長い細長形状を意味し、例えば、幅に対して長さが１０倍以上、好ましくは２０倍以上の細長形状を含む。なお、本明細書において、「長さ方向」とは、フィルムの搬送方向を意味し、「幅方向」とは搬送方向に直交する方向を意味する。
　本発明においては、不均一に活性エネルギー線を照射して、接着剤を硬化させることにより、樹脂フィルムへの過剰な加熱、樹脂フィルムの急激な温度変化を回避して、ガラスフィルムと樹脂フィルムとの剥離を防止することができる。特に、前駆積層体の幅方向中央部分よりも、幅方向端部への活性エネルギー線の照射量を少なくすることにより、樹脂フィルムの寸法変化に起因した幅方向端部における樹脂フィルムの部分的な剥離を防止する効果が顕著となり、外観不良の発生が抑制され、歩留まりよく積層フィルムを得ることができる。詳細は後述する。
　本発明の積層フィルムの製造方法は、その他の任意の適切な工程をさらに含んでいてもよい。
Ａ－１．積層工程
　積層工程においては、ガラスフィルムおよび／または樹脂フィルムの一方の面に、接着剤を塗布し、当該接着剤を介してガラスフィルムと樹脂フィルムとを積層する。
（ガラスフィルム）
　上記ガラスフィルムは、任意の適切なものが採用され得る。上記ガラスフィルムは、組成による分類によれば、例えば、ソーダ石灰ガラス、ホウ酸ガラス、アルミノ珪酸ガラス、石英ガラス等が挙げられる。また、アルカリ成分による分類によれば、無アルカリガラス、低アルカリガラスが挙げられる。上記ガラスのアルカリ金属成分（例えば、Ｎａ２Ｏ、Ｋ２Ｏ、Ｌｉ２Ｏ）の含有量は、好ましくは１５重量％以下であり、さらに好ましくは１０重量％以下である。
　上記ガラスフィルムの厚さは、好ましくは１０μｍ～１５０μｍであり、より好ましくは２０μｍ～１４０μｍであり、さらに好ましくは３０μｍ～１３０μｍであり、特に好ましくは４０μｍ～１２０μｍである。
　上記ガラスフィルムの幅は、好ましくは１００ｍｍ～５０００ｍｍであり、より好ましくは２００ｍｍ～３０００ｍｍであり、さらに好ましくは３００ｍｍ～２０００ｍｍである。
　上記ガラスフィルムの波長５５０ｎｍにおける光透過率は、好ましくは８５％以上である。上記ガラスフィルムの波長５５０ｎｍにおける屈折率は、好ましくは１．４～１．６５である。
　上記ガラスフィルムの密度は、好ましくは２．３ｇ／ｃｍ３～３．０ｇ／ｃｍ３であり、さらに好ましくは２．３ｇ／ｃｍ３～２．７ｇ／ｃｍ３である。
　上記ガラスフィルムの成形方法は、任意の適切な方法が採用され得る。代表的には、上記ガラスフィルムは、シリカやアルミナ等の主原料と、芒硝や酸化アンチモン等の消泡剤と、カーボン等の還元剤とを含む混合物を、１４００℃～１６００℃の温度で溶融し、薄板状に成形した後、冷却して作製される。上記ガラスフィルムの成形方法としては、例えば、スロットダウンドロー法、フュージョン法、フロート法等が挙げられる。これらの方法によって板状に成形されたガラスフィルムは、薄板化したり、平滑性を高めたりするために、必要に応じて、フッ酸等の溶剤により化学研磨されてもよい。
（樹脂フィルム）
　上記樹脂フィルムは、積層フィルムの用途に応じて、任意の適切なフィルムとすることができる。上記樹脂フィルムは、例えば、偏光板、光学フィルム、導電フィルム、調光フィルム等であり得る。樹脂フィルムは単層であってもよく、複層であってもよい。
　上記樹脂フィルムの幅は、好ましくは１１０ｍｍ～５０００ｍｍであり、より好ましくは２１０ｍｍ～３０００ｍｍであり、さらに好ましくは３１０ｍｍ～２０００ｍｍである。
　１つの実施形態においては、樹脂フィルムの幅は上記ガラスフィルムの幅よりも、広い。樹脂フィルムの幅と上記ガラスフィルムの幅との差は、好ましくは１０ｍｍ～１００ｍｍであり、より好ましくは２０ｍｍ～７０ｍｍである。樹脂フィルムの幅を、ガラスフィルムの幅よりも広くすることにより、脆弱なガラスフィルムの端面が保護され得る。樹脂フィルムの幅を広くして、樹脂フィルムの端部がガラスフィルムからはみ出る場合、通常、樹脂フィルムの端部が進展（特に、長さ方向の進展）し易くなり、樹脂フィルムがガラスフィルムから剥離しやすくなるが、本発明の製造方法によれば、このような剥離を防止して、外観に優れる積層フィルムを得ることができる。
　上記樹脂フィルムの線膨張係数は、好ましくは１ｐｐｍ／℃～１５０ｐｐｍ／℃であり、より好ましくは５ｐｐｍ／℃～１００ｐｐｍ／℃である。線膨張係数は、熱機械分析装置（ＴＭＡ）により測定することができる。本発明においては、ガラスフィルムよりも線膨張係数が格段に大きい樹脂フィルム、すなわち、加熱進展によりガラスフィルムとの寸法差が大きくなる傾向にある樹脂フィルムとガラスフィルムとを積層しても、樹脂フィルムの剥離を防止することができる。
　以下、樹脂フィルムの代表例として、偏光板を説明する。
　上記偏光板は、偏光子を有する。偏光子の厚みは特に制限されず、目的に応じて適切な厚みが採用され得る。当該厚みは、代表的には、１μｍ～８０μｍ程度である。１つの実施形態においては、薄型の偏光子が用いられ、当該偏光子の厚みは、好ましくは２０μｍ以下であり、より好ましくは１５μｍ以下であり、さらに好ましくは１０μｍ以下であり、特に好ましくは６μｍ以下である。
　上記偏光子は、好ましくは、波長３８０ｎｍ～７８０ｎｍのいずれかの波長で吸収二色性を示す。偏光子の単体透過率は、好ましくは４０．０％以上、より好ましくは４１．０％以上、さらに好ましくは４２．０％以上、特に好ましくは４３．０％以上である。偏光子の偏光度は、好ましくは９９．８％以上であり、より好ましくは９９．９％以上であり、さらに好ましくは９９．９５％以上である。
　好ましくは、上記偏光子は、ヨウ素系偏光子である。より詳細には、上記偏光子は、ヨウ素を含むポリビニルアルコール系樹脂（以下、「ＰＶＡ系樹脂」と称する）フィルムから構成され得る。
　上記ＰＶＡ系樹脂フィルムを形成するＰＶＡ系樹脂としては、任意の適切な樹脂が採用され得る。例えば、ポリビニルアルコール、エチレン－ビニルアルコール共重合体が挙げられる。ポリビニルアルコールは、ポリ酢酸ビニルをケン化することにより得られる。エチレン－ビニルアルコール共重合体は、エチレン－酢酸ビニル共重合体をケン化することにより得られる。ＰＶＡ系樹脂のケン化度は、通常８５モル％～１００モル％であり、好ましくは９５．０モル％～９９．９５モル％であり、さらに好ましくは９９．０モル％～９９．９３モル％である。ケン化度は、ＪＩＳ　Ｋ　６７２６－１９９４に準じて求めることができる。このようなケン化度のＰＶＡ系樹脂を用いることによって、耐久性に優れた偏光子が得られ得る。ケン化度が高すぎる場合には、ゲル化してしまうおそれがある。
　ＰＶＡ系樹脂の平均重合度は、目的に応じて適切に選択され得る。平均重合度は、通常１０００～１００００であり、好ましくは１２００～５０００であり、さらに好ましくは１５００～４５００である。なお、平均重合度は、ＪＩＳ　Ｋ　６７２６－１９９４に準じて求めることができる。
　上記偏光子の製造方法としては、例えば、ＰＶＡ系樹脂フィルム単体を延伸、染色する方法（Ｉ）、樹脂基材とポリビニルアルコール系樹脂層とを有する積層体（ｉ）を延伸、染色する方法（ＩＩ）等が挙げられる。方法（Ｉ）は、当業界で周知慣用の方法であるため、詳細な説明は省略する。上記製造方法（ＩＩ）は、好ましくは、樹脂基材と該樹脂基材の片側に形成されたポリビニルアルコール系樹脂層とを有する積層体（ｉ）を延伸、染色して、該樹脂基材上に偏光子を作製する工程を含む。積層体（ｉ）は、樹脂基材上にポリビニルアルコール系樹脂を含む塗布液を塗布・乾燥して形成され得る。また、積層体（ｉ）は、ポリビニルアルコール系樹脂膜を樹脂基材上に転写して形成されてもよい。上記製造方法（ＩＩ）の詳細は、例えば、特開２０１２－７３５８０号公報に記載されており、この公報は、本明細書に参考として援用される。
　１つの実施形態においては、偏光板は、偏光子の少なくとも片側に配置された保護フィルムを備える。上記保護フィルムとしては、任意の適切な樹脂フィルムが採用され得る。保護フィルムの形成材料としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）等のポリエステル系樹脂、トリアセチルセルロース（ＴＡＣ）等のセルロース系樹脂、ノルボルネン系樹脂等のシクロオレフィン系樹脂、ポリエチレン、ポリプロピレン等のオレフィン系樹脂、（メタ）アクリル系樹脂等が挙げられる。なかでも好ましくは、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）である。なお、「（メタ）アクリル系樹脂」とは、アクリル系樹脂および／またはメタクリル系樹脂をいう。
　１つの実施形態においては、上記（メタ）アクリル系樹脂として、グルタルイミド構造を有する（メタ）アクリル系樹脂が用いられる。グルタルイミド構造を有する（メタ）アクリル系樹脂（以下、グルタルイミド樹脂とも称する）は、例えば、特開２００６－３０９０３３号公報、特開２００６－３１７５６０号公報、特開２００６－３２８３２９号公報、特開２００６－３２８３３４号公報、特開２００６－３３７４９１号公報、特開２００６－３３７４９２号公報、特開２００６－３３７４９３号公報、特開２００６－３３７５６９号公報、特開２００７－００９１８２号公報、特開２００９－１６１７４４号公報、特開２０１０－２８４８４０号公報に記載されている。これらの記載は、本明細書に参考として援用される。
　上記保護フィルムと上記偏光子とは、任意の適切な接着層を介して積層される。偏光子作製時に用いた樹脂基材は、保護フィルムと偏光子とを積層する前、あるいは、積層した後に、剥離され得る。
　上記保護フィルムの厚みは、好ましくは４μｍ～２５０μｍであり、より好ましくは５μｍ～１５０μｍであり、さらに好ましくは１０μｍ～１００μｍであり、特に好ましくは１０μｍ～５０μｍである。
　上記保護フィルムの弾性率は、好ましくは１ＧＰａ～１０ＧＰａであり、より好ましくは２ＧＰａ～７ＧＰａであり、さらに好ましくは２ＧＰａ～５ＧＰａある。このような範囲であれば、耐突刺性に優れる樹脂フィルムを得ることができる。
（接着剤）
　上記接着剤としては、任意の適切な活性エネルギー線（例えば、紫外線）硬化性接着剤が用いられ得る。接着剤としては、例えば、エポキシ系接着剤、ゴム系接着剤、アクリル系接着剤、シリコーン系接着剤、ウレタン系接着剤、これらの混合物等が挙げられる。なかでも好ましくはエポキシ系接着剤である。エポキシ系接着剤は、硬化収縮し難い点で、本発明に用いる接着剤として好適である。一方、エポキシ系接着剤は、硬化に時間を要し、長時間にわたり活性エネルギー線の照射に曝される傾向にある。長時間にわたる活性エネルギー線の照射は、樹脂フィルムの進展の要因、すなわち、樹脂フィルムの剥離の要因となり得るが、本発明によれば、硬化に時間を要するエポキシ系接着剤を用いても、樹脂フィルムのガラスフィルムからの剥離を防止して、外観に優れる積層フィルムを得ることができる。接着剤は、溶液状態であってもよく、シート状態であってもよい。
　接着剤を塗布する方法としては、例えば、エアドクターコーティング、ブレードコーティング、ナイフコーティング、リバースコーティング、トランスファロールコーティング、グラビアロールコーティング、キスコーティング、キャストコーティング、スプレーコーティング、スロットオリフィスコーティング、カレンダーコーティング、電着コーティング、ディップコーティング、ダイコーティング等のコーティング法；フレキソ印刷等の凸版印刷法、ダイレクトグラビア印刷法、オフセットグラビア印刷法等の凹版印刷法、オフセット印刷法等の平版印刷法、スクリーン印刷法等の孔版印刷法等の印刷法等が挙げられる。
　接着剤は、硬化後の厚さが０．１μｍ～１５μｍとなるように塗布することが好ましく、硬化後の厚さが０．５μｍ～１０μｍとなるように塗布することがより好ましい。
　上記ガラスフィルムと樹脂フィルムとを接着剤を介して積層する方法としては、任意の適切な方法が採用され得る。当該積層方法としては、樹脂フィルム側にグラビアロールコーティングを用いて接着剤を塗工し、その後ガラスフィルムと積層させる方法が挙げられる。
Ａ－２．硬化工程
　上記のとおり、硬化工程においては、前駆積層体に活性エネルギー線を照射して、接着剤を硬化させる。活性エネルギー線の照射は、例えば、所定長さを有する照射炉内で、当該照射炉内に複数設けられた活性エネルギー線の照射機により行われ得る。
　図２（ａ）～（ｄ）は、本発明の１つの実施形態における硬化工程の例を示す概略平面図である。図２においては、照射領域２００内（例えば、照射炉内）における照射部分２１０（例えば、照射機を稼働させる部分）を着色して示している。また、図２（ｂ）および図２（ｃ）においては、活性エネルギー線の照射量の多少を着色の濃淡で示しており、着色の濃い領域は活性エネルギー線の照射量が多い領域を意味し、着色の薄い領域は当該照射量の少ない領域を意味している。図２に示す実施形態においては、前駆積層体１１０の幅方向における積算光量が不均一となるように、活性エネルギー線が照射されている。好ましくは、前駆積層体の幅方向中央部分における積算光量が、幅方向端部における積算光量よりも多くなるようにして活性エネルギー線が照射される。このようにすれば、樹脂フィルムが剥離しやすい幅方向端部において、当該剥離の発生を顕著に抑制することができる。
　幅方向の積算光量を不均一にする活性エネルギー線の照射方法のひとつの例として、図２（ａ）に示すように、照射領域の一部において、前駆積層体１１０の幅方向中央部分にのみ活性エネルギー線を照射し、残りの部分において前駆積層体１１０の幅方向全域（すなわち、幅方向の中央部分および幅方向端部）に活性エネルギー線を照射する方法が挙げられる。本明細書において、前駆積層体の幅方向中央部分とは、前駆積層体の幅方向における中央を含む部分であって、例えば、前駆積層体幅に対して２０％～９０％（好ましくは５０％～８０％）の幅を有する部分である。幅方向端部とは、上記中央部分以外の部分である。前駆積層体進行方向に対して右側にある端部の幅と左側にある端部の幅は、同じであってもよく、異なっていてもよい。好ましくは、両幅方向端部の幅の比（右側端部／左側端部）は、好ましくは１／４～４であり、より好ましくは１／２～２であり、さらに好ましくは１／１．５～１．５であり、特に好ましくは１／１．２～１．２である。
　幅方向の積算光量を不均一にする活性エネルギー線の照射方法の別の例として、図２（ｂ）に示すように、照射領域の一部において、前駆積層体１１０の幅方向中央から幅方向端辺にかけて、活性エネルギー線の照射に強弱をつけ、残りの部分において前駆積層体１１０の幅方向全域（すなわち、幅方向の中央部分および幅方向端部）に活性エネルギー線を照射する方法が挙げられる。また、さらに別の例として、図２（ｃ）に示すように、照射領域の全域において、前駆積層体１１０の幅方向中央から幅方向端辺にかけて、活性エネルギー線の照射に強弱をつける方法が挙げられる。前駆積層体１１０の幅方向中央から幅方向端辺にかけて、活性エネルギー線の照射に強弱をつける場合、活性エネルギー線の照射の強弱は、段階的に設定してもよく、無段階で設定してもよい。
　幅方向の積算光量を不均一にする活性エネルギー線の照射方法のさらに別の例として、図２（ｄ）に示すように、照射部分２１０を略三角形状に設定する方法が挙げられる。なお、照射方法としては、図２（ａ）～（ｄ）に示す実施形態に限らず、積算光量が不均一となるように（好ましくは、前駆積層体の幅方向中央部分における積算光量が、幅方向端部における積算光量よりも多くなるように）活性エネルギー線が照射されていれば、任意の適切な照射方法が採用され得る。
　幅方向の積算光量を不均一にして活性エネルギー線を照射する場合、幅方向中央部に対する積算光量は、好ましくは１００ｍＪ／ｃｍ２～３０００ｍＪ／ｃｍ２であり、より好ましくは２００ｍＪ／ｃｍ２～２５００ｍＪ／ｃｍ２であり、さらに好ましくは３００ｍＪ／ｃｍ２～２０００ｍＪ／ｃｍ２である。幅方向端部に対する積算光量は、好ましくは２５ｍＪ／ｃｍ２～２７００ｍＪ／ｃｍ２であり、より好ましくは５０ｍＪ／ｃｍ２～２３００ｍＪ／ｃｍ２であり、さらに好ましくは７５ｍＪ／ｃｍ２～１８００ｍＪ／ｃｍ２である。また、幅方向中央に対する積算光量は、幅方向端辺に対する積算光量に対して、１．１倍～４倍であることが好ましく、１．２倍～３倍であることが好ましい。このような範囲であれば、樹脂フィルムが剥離しやすい幅方向端部において、当該剥離の発生を顕著に抑制することができる。
　また、幅方向の積算光量を不均一にして活性エネルギー線（例えば、紫外線）を照射する場合、上記前駆積層体の幅方向中央部に活性エネルギー線を照射した後に、幅方向端部および幅方向中央部に活性エネルギー線を照射することが好ましい。幅方向中央部分を先に硬化させておくことにより、樹脂フィルムの剥離を効果的に抑制することができる。また、仮に、幅方向端部において樹脂フィルムの剥離が生じたとしても、その範囲を狭くとどめることができる。
　１つの実施形態においては、前駆積層体の表面温度を基準に、活性エネルギー線の照射量が調整される。硬化工程において、前駆積層体の幅方向中央部分の表面温度は、好ましくは２５℃～８０℃であり、より好ましくは３０℃～７０℃である。硬化工程において、前駆積層体の幅方向端部の表面温度は、好ましくは６０℃以下であり、より好ましくは２０℃～５０℃であり、さらに好ましくは２５℃～４０℃である。また、硬化工程において、幅方向中央部分の表面温度は、幅方向端部の表面温度の１．１倍～３．５倍であることが好ましく、１．２倍～３倍であることがより好ましい。なお、本明細書において、前駆積層体の表面温度とは、活性エネルギー線が照射される側の表面温度である。
　図３（ａ）および図３（ｂ）は、本発明の別の実施形態における硬化工程の例を示す概略平面図である。図３においては、照射領域２００内（例えば、照射炉内）における照射部分２１０（例えば、照射機を稼働させる部分）を着色して示している。図３に示す実施形態においては、前駆積層体の幅方向における積算光量が略均一となるように、活性エネルギー線が照射されている。積算光量が略均一となるように活性エネルギー線を照射する場合、前駆積層体の幅方向中央部分に活性エネルギー線を照射した後、幅方向端部に活性エネルギー線を照射することが好ましい。幅方向中央部分を先に硬化させておくことにより、樹脂フィルムの剥離を効果的に抑制することができる。また、仮に、幅方向端部において樹脂フィルムの剥離が生じたとしても、その範囲を狭くとどめることができる。なお、前駆積層体の左側と右側とに分けて、活性エネルギー線を照射してもよく、すなわち、図３（ｂ）に示すように、前駆積層体の左半分または右半分において、前駆積層体の幅中央部分に活性エネルギー線を照射した後、幅方向端部に活性エネルギー線を照射し、次いで、残りの半分において、前駆積層体の幅中央部分に活性エネルギー線を照射した後、幅方向端部に活性エネルギー線を照射してもよい。なお、照射方法としては、図３（ａ）および（ｂ）に示す実施形態に限らず、積算光量が略均一となるように（好ましくは、前駆積層体の幅方向中央部分に活性エネルギー線を照射した後、幅方向端部に活性エネルギー線を照射するように）活性エネルギー線が照射されていれば、任意の適切な照射方法が採用され得る。
　積算光量が略均一となるように、活性エネルギー線（例えば、紫外線）を照射する場合、前駆積層体に対する積算光量は、好ましくは１００ｍＪ／ｃｍ２～３０００ｍＪ／ｃｍ２であり、より好ましくは２００ｍＪ／ｃｍ２～２５００ｍＪ／ｃｍ２であり、さらに好ましくは３００ｍＪ／ｃｍ２～２０００ｍＪ／ｃｍ２である。積算光量が略均一であるとは、積算光量の面内におけるバラツキが、平均値±２０％であることを意味する。
　活性エネルギー線を照射して接着剤を硬化させる領域（照射領域）の長さは、好ましくは０．５ｍ～２０ｍであり、より好ましくは１ｍ～１０ｍである。また、硬化工程における搬送速度（ライン速度）は、好ましくは２ｍ／分～５０ｍ／分であり、より好ましくは３ｍ／分～３０ｍ／分であり、さらに好ましくは５ｍ／分～２０ｍ／分である。このような範囲であれば、活性エネルギー線の照射量の調整が容易となる。
　以下、実施例により本発明を具体的に説明するが、本発明はこれら実施例になんら限定されるものではない。
［製造例１］
（接着剤の調製）
　エポキシ系樹脂（ダイセル化学工業社製、商品名「セロキサイド２０２１Ｐ」、）、エポキシ系樹脂（ダイセル化学工業社製、商品名「ＥＨＰＥ３１５０」）、オキセタン系樹脂（東亜合成社製、商品名「アロンオキセタン　ＯＸＴ－２２１」）、エポキシ基末端カップリング剤（信越化学工業社製、商品名「ＫＢＭ－４０３」）、及び重合開始剤（サンアプロ株式会社製ＣＰＩ１０１Ａ　サンアプロ株式会社製）を、６０：１０：２０：４：２の割合（重量基準）で混合して、紫外線硬化性の接着剤を準備した。
［実施例1］
（ＵＶ照射機の準備）
　幅５００ｍｍ×長さ１０００ｍｍの範囲でＵＶ照射可能なように、ＵＶ照射機（ウシオ電機社製、商品名「ＵｎｉＪｅｔ　Ｅ１１０Ｚ　ＨＤ　Ｕ３６５－４５３」）を６０個（幅方向６個×長手方向１０個）配置した。上記ＵＶ照射機は、被照射体（前駆積層体）との距離が５０ｍｍとなるように配置した。
（積層フィルムの製造）
　５００ｍｍの偏光板フィルム（日東電工社製、商品名「ＮＰＦ　ＴＥＧ１４２５ＤＵ」）にグラビアロールコーティングにて厚みが１μｍとなる様に上記接着剤を塗工した後、幅４５０ｍｍのガラスフィルム（日本電気硝子社製、商品名「ＯＡ－１０Ｇ」、厚み１００μｍ）と貼り合わせて、前駆積層体を形成した。
　次いで、上記ＵＶ照射機を配置した炉内で、ガラスフィルム面側からＵＶ光をあてるようにして、前駆積層体を搬送して（ライン速度：５ｍ／分）、接着剤を硬化させて積層フィルムを得た。このとき、図２（ａ）に示す照射方法のように、前駆積層体の幅方向端部に対応する箇所に位置するＵＶ照射機の一部をオフにして、前駆積層体の幅方向中央部（幅：３５０ｍｍ）へのＵＶ照射量が、それ以外（幅方向端部）へのＵＶ照射量より多くなるようにした。具体的には、前駆積層体の幅方向中央部（幅：３５０ｍｍ）へのＵＶ照射量（積算光量）は、１１５１ｍＪ／ｃｍ２であり、それ以外の部分（幅方向端部）へのＵＶ照射は積算光量が４８７ｍＪ／ｃｍ２であった。また、ＵＶ照射時（ＵＶ照射開始から３００ｍｍ進んだ地点）の、積層フィルムの表面温度を、サーモポート社製の商品名「サーフェスサーモ　ＴＰ－５００ＨＴ」にて測定したところ、積層フィルム幅方向中央部の温度は６９℃であり、幅方向端部近傍の温度は２７℃であった。
（評価）
　上記のようにして、連続して１００ｍの積層フィルムを得た。得られた積層フィルムの剥離（ガラスフィルムと偏光板との界面剥離）の数を目視にて確認した。結果、積層フィルムにおける剥離は見られなかった。
［実施例２］
　図２（ｂ）に示す照射方法のように、前駆積層体の幅方向端部に対応する箇所に位置するＵＶ照射機の一部の出力を、幅方向中央部に対応する箇所に位置するＵＶ照射機の出力の半分にしたこと以外は、実施例１と同様にして、積層フィルムを得た。前駆積層体の幅方向中央部（幅：３５０ｍｍ）へのＵＶ照射量（積算光量）は、１１１３ｍＪ／ｃｍ２であり、それ以外の部分（幅方向端部）へのＵＶ照射は積算光量が７３１ｍＪ／ｃｍ２であった。また、ＵＶ照射時（ＵＶ照射開始から３００ｍｍ進んだ地点）の、積層フィルムの表面温度を、サーモポート社製の商品名「サーフェスサーモ　ＴＰ－５００ＨＴ」にて測定したところ、積層フィルム幅方向中央部の温度は７２℃であり、幅方向端部近傍の温度は４３℃であった。
　得られた積層フィルムを実施例１と同様の評価に供した。結果、積層フィルムの幅方向端部において、２箇所、剥離が確認された。
［実施例３］
　図２（ｃ）に示す照射方法のように、前駆積層体の幅方向端部に対応する箇所に位置するＵＶ照射機の出力を、幅方向中央部に対応する箇所に位置するＵＶ照射機の出力の半分にしたこと以外は、実施例１と同様にして、積層フィルムを得た。前駆積層体の幅方向中央部（幅：３５０ｍｍ）へのＵＶ照射量（積算光量）は、１０５１ｍＪ／ｃｍ２であり、それ以外の部分（幅方向端部）へのＵＶ照射は積算光量が５１２ｍＪ／ｃｍ２であった。また、ＵＶ照射時（ＵＶ照射開始から３００ｍｍ進んだ地点）の、積層フィルムの表面温度を、サーモポート社製の商品名「サーフェスサーモ　ＴＰ－５００ＨＴ」にて測定したところ、積層フィルム幅方向中央部の温度は７２℃であり、幅方向端部近傍の温度は４３℃であった。
　得られた積層フィルムを実施例１と同様の評価に供した。結果、積層フィルムの幅方向端部において、１箇所、剥離が確認された。
［実施例４］
　図２（ｄ）に示す照射方法のように、前駆積層体の幅方向端部に対応する箇所に位置するＵＶ照射機の一部をオフにし、幅方向における照射範囲を前駆体の走行につれて漸増させるようにしたこと以外は、実施例１と同様にして積層フィルムを得た。前駆積層体の幅方向中央部（幅：３５０ｍｍ）へのＵＶ照射量（積算光量）は、１０８７ｍＪ／ｃｍ２であり、それ以外の部分（幅方向端部）へのＵＶ照射は積算光量が３３１ｍＪ／ｃｍ２であった。また、ＵＶ照射時（ＵＶ照射開始から３００ｍｍ進んだ地点）の、積層フィルムの表面温度を、サーモポート社製の商品名「サーフェスサーモ　ＴＰ－５００ＨＴ」にて測定したところ、積層フィルム幅方向中央部の温度は７３℃であり、幅方向端部近傍の温度は２４℃であった。
　得られた積層フィルムを実施例１と同様の評価に供した。結果、積層フィルムにおける剥離は見られなかった。
［比較例１］
　ＵＶ照射機の出力をすべて同じとし、前駆積層体の幅方向中央部（幅：３５０ｍｍ）へのＵＶ照射量（積算光量）を１０８９ｍＪ／ｃｍ２とし、それ以外の部分（幅方向端部）へのＵＶ照射を積算光量が１０５１ｍＪ／ｃｍ２としたこと以外は、実施例１と同様にして積層フィルムを得た。ＵＶ照射時（ＵＶ照射開始から３００ｍｍ進んだ地点）の、積層フィルムの表面温度を、サーモポート社製の商品名「サーフェスサーモ　ＴＰ－５００ＨＴ」にて測定したところ、積層フィルム幅方向中央部の温度は７３℃であり、幅方向端部近傍の温度は７４℃であった。
　得られた積層フィルムを実施例１と同様の評価に供した。結果、幅方向端部における剥離が５箇所、幅方向全域にわたって剥離した箇所が１３個確認された。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　１０　　　　　　ガラスフィルム
　２０　　　　　　樹脂フィルム
　３０　　　　　　接着剤
　１１０　　　　　前駆積層体
 

Claims (8)

  1. 　ガラスフィルムと樹脂フィルムとを、接着剤を介して積層させて前駆積層体を得る積層工程と、
    　該前駆積層体に活性エネルギー線を照射して、接着剤を硬化させる硬化工程とを含み、
    　該硬化工程において、該前駆積層体の面内で不均一に活性エネルギー線を照射することを含む、
    　積層フィルムの製造方法。
  2. 　前記硬化工程において、前記前駆積層体の幅方向における積算光量が不均一となるように、活性エネルギー線を照射することを含む、請求項１に記載の積層フィルムの製造方法。
  3. 　前記硬化工程において、前記前駆積層体の幅方向中央部分における積算光量が、該前駆積層体の幅方向端部における積算光量よりも多くなるようにして、活性エネルギー線を照射することを含む、請求項２に記載の積層フィルムの製造方法。
  4. 　前記硬化工程において、前記前駆積層体の幅方向中央部に活性エネルギー線を照射した後に、前記前駆積層体の幅方向端部および幅方向中央部に活性エネルギー線を照射することを含む、請求項２または３に記載の積層フィルムの製造方法。
  5. 　前記硬化工程において、前記前駆積層体の幅方向端部の最高温度が、６０℃以下である、請求項２から４のいずれかに記載の積層フィルムの製造方法。
  6. 　前記硬化工程において、前駆積層体の幅方向における積算光量が略均一となるように、活性エネルギー線を照射することを含む、請求項１に記載の積層フィルムの製造方法。
  7. 　前記樹脂フィルムが、偏光板である、請求項１から６のいずれかに記載の積層フィルムの製造方法。
  8. 　前記樹脂フィルムの幅が、前記ガラスフィルムよりも広く、
    　該樹脂フィルムの幅と該ガラスフィルムの幅との差が、１０ｍｍ～１００ｍｍである、請求項１から７のいずれかに記載の積層フィルムの製造方法。
     
     
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