WO2020121381A1 - 発光素子、発光デバイス - Google Patents

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hole transport
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    • H10K50/11—OLEDs or polymer light-emitting diodes [PLED] characterised by the electroluminescent [EL] layers
    • H10K50/115—OLEDs or polymer light-emitting diodes [PLED] characterised by the electroluminescent [EL] layers comprising active inorganic nanostructures, e.g. luminescent quantum dots

Definitions

  • the present disclosure relates to a light emitting element including a quantum dot in a light emitting layer, and a light emitting device including the light emitting element.
  • Patent Document 1 discloses a light emitting device including a light emitting element containing a semiconductor nanocrystal.
  • JP 2012-23388 Japanese Patent Laid-Open Publication
  • NiO is used for the hole transport layer.
  • a light-emitting device including a conventional material such as NiO as a hole-transporting layer and including quantum dots in the light-emitting layer is difficult to achieve both sufficient electron blocking property and hole injection efficiency into the light-emitting layer. is there.
  • a light emitting device includes an anode, a hole transport layer that is a p-type semiconductor layer, an n-type semiconductor layer that contains a Group 13 element, a light-emitting layer that includes quantum dots, and an electron.
  • the transport layer and the cathode are provided in this order.
  • FIG. 1 is a schematic cross-sectional view of a light emitting device according to Embodiment 1 of the present disclosure.
  • FIG. 3 is an energy band diagram showing an example of a Fermi level or band gap of each layer in the light emitting device according to Embodiment 1 of the present disclosure.
  • FIG. 6 is an energy band diagram of each layer in the light emitting device according to the comparative example and the light emitting device according to the first embodiment of the present disclosure, for explaining the effect of the light emitting device according to the first embodiment of the present disclosure.
  • FIG. 5 is a schematic cross-sectional view of a light emitting device according to a second embodiment of the present disclosure.
  • FIG. 6 is an enlarged view of energy band diagrams of respective layers in the light emitting device according to the comparative form and the light emitting device according to the second embodiment of the present disclosure, for explaining the effect of the light emitting device according to the second embodiment of the present disclosure.
  • FIG. 6 is a schematic cross-sectional view of a light emitting device according to Embodiment 3 of the present disclosure.
  • FIG. 6 is an enlarged view of energy band diagrams of respective layers in a light emitting device according to a comparative example and a light emitting device according to embodiment 3 of the present disclosure, for explaining effects of the light emitting device according to embodiment 3 of the present disclosure.
  • FIG. 1 is a schematic sectional view of a light emitting device 1 according to this embodiment.
  • the light emitting device 1 includes a light emitting element 2 and an array substrate 3.
  • the light emitting device 1 has a structure in which each layer of the light emitting element 2 is laminated on an array substrate 3 on which a TFT (Thin Film Transistor) (not shown) is formed.
  • TFT Thin Film Transistor
  • the light emitting element 2 includes a hole transport layer 6, an n-type semiconductor layer 7, a light emitting layer 8, an electron transport layer 10, and a cathode 12 on the anode 4 in this order from the lower layer.
  • the anode 4 of the light emitting element 2 formed on the upper layer of the array substrate 3 is electrically connected to the TFT of the array substrate 3.
  • a cathode is provided in an upper layer of the array substrate, and an electron transport layer, a light emitting layer, an n-type semiconductor layer, a hole transport layer, and an anode are provided on the cathode. It may be a light emitting element provided in order.
  • the anode 4 and the cathode 12 include a conductive material and are electrically connected to the hole transport layer 6 and the electron transport layer 10, respectively.
  • Either one of the anode 4 and the cathode 12 is a transparent electrode.
  • the transparent electrode for example, ITO, IZO, ZnO, AZO, BZO or the like is used, and the transparent electrode may be formed by a sputtering method or the like.
  • the anode 4 or the cathode 12 may contain a metallic material, and the metallic material is preferably Al, Cu, Au, Ag or the like having a high reflectance of visible light.
  • the light emitting layer 8 is a layer containing a plurality of quantum dots (semiconductor nanoparticles) 16.
  • the light emitting layer 8 may be a stack of several light emitting layers.
  • the quantum dots 16 in the light emitting layer 8 do not need to be regularly arranged as shown in FIG. 1, and the quantum dots 16 may be randomly included in the light emitting layer 8.
  • the light emitting layer 8 can be formed into a film by a spin coating method, an inkjet method, or the like from a dispersion liquid in which the quantum dots 16 are dispersed in a solvent such as hexane or toluene.
  • a dispersion material such as thiol or amine may be mixed with the dispersion liquid.
  • the thickness of the light emitting layer 8 is preferably 5 to 50 nm.
  • Quantum dot 16 is a light emitting material that has a valence band level and a conduction band level, and emits light by recombination of holes in the valence band level and electrons in the conduction band level. Since the light emitted from the quantum dots 16 has a narrow spectrum due to the quantum confinement effect, it is possible to obtain light emission with a relatively deep chromaticity.
  • the quantum dot 16 has a core/shell structure having a core 18 and a shell 20 which is an outer shell of the core 18.
  • the core 18 is a semiconductor material particle having a bandgap within the bandgap of the shell 20.
  • the core 18 may include a II-IV group semiconductor material or a III-V group semiconductor material.
  • the shell 20 includes a II-IV type semiconductor material.
  • the quantum dots 16 may have CdSe in the core and ZnS in the shell, for example.
  • the quantum dots 16 may be appropriately selected from materials used in the field, and have, for example, CdSe/CdS, InP/ZnS, ZnSe/ZnS, or CIGS/ZnS as a core/shell structure. May be.
  • the particle size of the quantum dots 16 is about 3 to 15 nm.
  • the wavelength of light emitted from the quantum dots 16 can be controlled by the particle size of the core 18. Therefore, by controlling the particle size of the core 18, the wavelength of the light emitted by the light emitting device 1 can be controlled.
  • the light emitting layer 8 may further include a ligand that forms a coordinate bond with the shell 20 of the quantum dot 16.
  • the hole transport layer 6 is a layer that transports holes from the anode 4 to the light emitting layer 8.
  • the hole transport layer 6 is a p-type semiconductor layer.
  • the hole transport layer 6 contains an oxide of any one of the IIA group, the VIB group, and the VIIIB group. That is, the hole transport layer 6 contains an oxide of an element of any one of Groups 6, 8-10, and 12.
  • the hole transport layer 6 is a p-type semiconductor layer containing at least one of MgO, Cr 2 O 3 and NiO.
  • Each layer of the hole transport layer 6 may be formed by a sputtering method.
  • the thickness of the hole transport layer 6 is preferably 5 to 40 nm.
  • the hole transport layer 6 has a function of blocking electrons transported from the light emitting layer 8 toward the anode 4. Therefore, the electron affinity of the hole transport layer 6 is preferably smaller than the electron affinity of the shell 20 of the light emitting layer 8.
  • the electron transport layer 10 is a layer that transports electrons from the cathode 12 to the light emitting layer 8.
  • the electron transport layer 10 may have a function of inhibiting the transport of holes.
  • the electron transport layer 10 may include, for example, ZnO, TiO 2 , Ta 2 O 3 , SrTiO 3 , or the like, and may be formed by a sputtering method.
  • the film thickness of the electron transport layer 10 may be a conventionally known film thickness, and is preferably 10 to 100 nm.
  • the light emitting element 2 in the present embodiment includes the n-type semiconductor layer 7 between the hole transport layer 6 and the light emitting layer 8.
  • the n-type semiconductor layer 7 includes a first semiconductor material that is a II-IV group semiconductor material.
  • the first semiconductor material may include ZnS, ZnSe, or CdS.
  • the II-IV group type semiconductor material included in the shell 20 is referred to as a second semiconductor material.
  • the first semiconductor material is the same as the second semiconductor material.
  • the first semiconductor material has a group II element belonging to a lower period in the periodic table than the group II element contained in the second semiconductor material.
  • the n-type semiconductor 7 may contain Zn or Cd.
  • the n-type semiconductor layer 7 includes a Group 13 element as a dopant.
  • the group 13 element contained in the n-type semiconductor layer 7 contains, for example, at least one of B, Al, Ga, and In.
  • the concentration of the group 13 element in the n-type semiconductor layer 7 is 10 16 cm ⁇ 3 to 10 22 cm ⁇ 3 . That is, in this embodiment, the n-type semiconductor layer 7 is an n+-type semiconductor layer. In the semiconductor layer 7, the concentration of the group 13 element may be higher from the light emitting layer 8 side toward the hole transport layer 6 side.
  • the n-type semiconductor layer 7 is formed, for example, by forming a film on the light emitting layer 8 or the hole transporting layer 6 by a sputtering method using a material to which n-type impurities are previously doped as a target. Further, the n-type semiconductor layer 7 may be formed, for example, by applying a nano-particle-shaped n-type semiconductor material. The n-type semiconductor layer 7 may be formed by performing the above-mentioned sputtering method while doping the n-type impurities.
  • FIG. 2A is an energy band diagram showing an example of the Fermi level or the band gap when the respective layers of the light emitting device 2 according to the present embodiment are not laminated.
  • the energy band diagram in this specification shows the energy level of each layer based on the vacuum level. Further, in the energy band diagram of this specification, the Fermi level or band gap of a member corresponding to the attached member number is shown. The Fermi level is shown for the anode 4 and the cathode 12, and the band gap from the electron affinity to the ionization potential is shown for the hole transport layer 6, the n-type semiconductor layer 7, the light emitting layer 8, and the electron transport layer 10. Here, the light emitting layer 8 is divided into the core 18 and the shell 20, and the respective band gaps are shown.
  • the hole transport layer 6 contains NiO
  • the ionization potential of the hole transport layer 6 is 5.6 eV and the electron affinity of the hole transport layer 6 is 2.1 eV.
  • the electron transport layer 10 contains ZnO
  • the ionization potential of the electron transport layer 10 is 7.0 eV and the electron affinity of the electron transport layer 10 is 3.8 eV.
  • the shell 20 contains ZnS
  • the ionization potential in the shell 20 is 5.2 eV and the electron affinity is 3.2 eV.
  • Examples 1 to 10 examples of combinations of materials of the respective layers in the present embodiment are shown in Examples 1 to 10 in Table 1.
  • Table 1 examples of combinations of materials of the respective layers in the present embodiment are shown in Examples 1 to 10 in Table 1.
  • all the respective levels are based on the vacuum level, and eV is shown as a unit.
  • Table 1 numerical values in a state where each layer is not laminated are described.
  • FIG. 2B is an energy band diagram showing an example of the Fermi level or the band gap when the respective layers of the light emitting device 2 according to the present embodiment are laminated.
  • the Fermi level or the band gap of the anode 4 the light emitting layer 8, the electron transport layer 10 and the cathode 12 is almost different from each level in the single state. do not do.
  • the hole transport layer 6 and the n-type semiconductor layer 7 make a pn junction, and therefore, as shown in FIG. The electron affinity and the ionization potential of each of the semiconductor layers 7 change.
  • the band structure of the hole transport layer 6 is band-shifted to the n-type semiconductor layer 7 side by the above-mentioned pn junction. That is, the electron affinity and the ionization potential of the hole transport layer 6 decrease from the n-type semiconductor layer 7 side toward the anode 4 side. Similarly, the electron affinity and ionization potential of the n-type semiconductor layer 7 decrease from the hole transport layer 6 side toward the light emitting layer 8 side.
  • the concentration of carriers in the hole transport layer 6 is 10 16 cm ⁇ 3 to 10 22 cm ⁇ 3 with respect to the entire volume of the hole transport layer 6. That is, in the present embodiment, by stacking the hole transport layer 6 and the n-type semiconductor layer 7, the depletion layer spreads widely on the side of the hole transport layer 6 that is the p ⁇ type semiconductor layer.
  • the carrier density of the n-type semiconductor layer 7 alone is much higher than the carrier density of the hole transport layer 6 alone. Therefore, the electron affinity and ionization potential of each of the hole transport layer 6 and the n-type semiconductor layer 7 due to the pn junction between the hole transport layer 6 and the n-type semiconductor layer 7 are Changes greatly.
  • the electron affinity and the ionization potential of the hole transport layer 6 increase from the interface between the hole transport layer 6 and the n-type semiconductor layer 7 to the interface between the hole transport layer 6 and the anode 4. Is changing.
  • the electron affinity and the ionization potential of the n-type semiconductor layer 7 change slightly only near the interface between the hole transport layer 6 and the n-type semiconductor layer 7.
  • the amount of change between the electron affinity and the ionization potential of the hole transport layer 6 and the n-type semiconductor layer 7 due to the pn junction of the hole transport layer 6 and the n-type semiconductor layer 7 is positive before the pn junction. This corresponds to the difference in Fermi level between the hole transport layer 6 and the n-type semiconductor layer 7.
  • the Fermi level 6f of the single hole transport layer 6 shown by the dotted line in FIG. 2A can be regarded as the center of the band gap. Further, since the carrier density of the n-type semiconductor layer 7 alone is very high, the Fermi level 7f of the n-type semiconductor layer 7 alone shown by the dotted line in (a) of FIG. It can be regarded as the same value as the electron affinity.
  • the hole transport layer 6 and the n-type semiconductor layer 7 are pn-junctioned, the carriers of the n-type semiconductor layer 7 flow into the hole transport layer 6 side, so that the hole transport layer 6 and the n-type semiconductor layer 7 respectively.
  • the Fermi levels of are averaged.
  • the amount of change between the electron affinity and the ionization potential of each of the hole transport layer 6 and the n-type semiconductor layer 7 depends on the level at the center of the band gap of the hole transport layer 6 and the electrons of the n-type semiconductor layer 7. It can be estimated that this is the difference from the affinity.
  • the effect of the light emitting element 2 according to the present embodiment will be described by comparing the energy band diagram of the light emitting element according to the comparative embodiment shown in FIG. 3 with the energy band diagram of the light emitting element 2 according to the present embodiment.
  • FIG. 3 is an energy band diagram of each layer of the light emitting device according to the comparative form.
  • the light emitting device according to the comparative embodiment differs from the light emitting device 2 according to the present embodiment only in that the n-type semiconductor layer 7 is not provided. Therefore, it can be considered that the levels of the layers of the light emitting device according to the comparative embodiment are the same as the levels of a single element before the layers of the light emitting device 2 according to the present embodiment are stacked.
  • the electron transport layer 6 when the electron affinity of the hole transport layer 6 is larger than the electron affinity of the shell 20, the electron transport is further carried to the hole transport layer 6 via the shell 20 as shown by an arrow E1 in FIG. The electrons that are done are blocked. As a result, the concentration of electrons remaining in the light emitting layer 8 is increased and the light emission efficiency is improved.
  • the difference between the Fermi level of the anode 4 and the ionization potential of the hole transport layer 6 is relatively large. Therefore, in FIG. 3A, the barrier for hole injection from the anode 4 to the hole transport layer 6 shown by the arrow H1 becomes relatively large.
  • the ionization potential of the hole transport layer 6 is larger than the ionization potential of the shell 20. Therefore, the hole concentration in the hole transport layer 6 is relatively low. Therefore, in the light emitting device according to the comparative embodiment, hole injection from the hole transport layer 6 to the shell 20, which is indicated by an arrow H2 in FIG. 3A, that is, in FIG. It is difficult for electrons to be extracted from the shell 20 to the hole transport layer 6 as indicated by an arrow E2.
  • the hole injection efficiency into the light emitting layer 8 is reduced due to the hole injection barrier described above. Therefore, the carrier balance in the light emitting layer 8 becomes poor, and the non-light emitting process in the light emitting layer 8 increases, so that the external quantum efficiency of the entire light emitting element deteriorates.
  • a material having a smaller band gap may be adopted as the material of the hole transport layer 6.
  • simply reducing the band gap of the hole transport layer 6 makes it difficult for the hole transport layer 6 to block the electron transport from the light emitting layer 8 to the anode 4, thus improving the external quantum efficiency of the light emitting device. It may not lead to.
  • FIG. 3B is an energy band diagram of each layer of the light emitting element 2 according to this embodiment.
  • the hole injection from the hole transport layer 6 to the shell 20 is caused by the holes tunneling through the n-type semiconductor layer 7 due to the tunnel effect generated in the n-type semiconductor layer 7.
  • the electron affinity of the hole transport layer 6 is increased by the pn junction between the hole transport layer 6 and the n-type semiconductor layer 7. Therefore, the hole transport layer 6 maintains the function of blocking the electron transport from the light emitting layer 8 to the anode 4 as indicated by the arrow E1 in FIG.
  • the pn junction between the hole transport layer 6 and the n-type semiconductor layer 7 greatly reduces the ionization potential on the anode 4 side of the hole transport layer 6. Therefore, in FIG. 3B, the barrier for hole injection from the anode 4 to the hole transport layer 6 shown by the arrow H1 becomes small.
  • the pn junction between the hole transport layer 6 and the n-type semiconductor layer 7 also reduces the ionization potential of the hole transport layer 6 on the n-type semiconductor layer 7 side. Therefore, the concentration of holes in the hole transport layer 6 increases. Therefore, the hole injection from the hole transport layer 6 to the shell 20 shown by the arrow H2 in FIG. 3B, that is, from the shell 20 shown by the arrow E2 in FIG. Electrons are easily extracted to the hole transport layer 6.
  • the efficiency of transporting holes from the anode 4 to the light emitting layer 8 is improved as described above. Therefore, the carrier balance in the light emitting layer 8 is improved and the light emitting process in the light emitting layer 8 is increased, so that the external quantum efficiency of the entire light emitting element 2 is improved.
  • Table 2 shows the difference in ionization potential between the hole transport layer 6 and the shell 20 and the difference in electron affinity between the hole transport layer 6 and the shell 20 in the light emitting element 2 according to the present embodiment.
  • 4 is a table comparing before and after stacking of FIG.
  • the unit of numerical values in Table 2 is eV, and each example in Table 2 corresponds to each example in Table 1.
  • the column of “difference in ionization potential” shows a value obtained by subtracting the ionization potential with the shell 20 from the ionization potential of the hole transport layer 6 before and after lamination.
  • the negative value in the “difference in ionization potential” column indicates that the ionization potential of the hole transport layer 6 is smaller than that of the shell 20.
  • the column of “difference in electron affinity” shows a value obtained by subtracting the electron affinity of the hole transport layer 6 from the electron affinity of the shell 20 before and after lamination. That is, the numerical value in the “difference in electron affinity” column corresponds to an electron transport barrier for blocking electron transport from the light emitting layer 8 to the anode 4.
  • the negative value in the “difference in electron affinity” column indicates that the electron affinity of the hole transport layer 6 is larger than the electron affinity of the shell 20.
  • the column of “level change amount” shows the amount of change in electron affinity and ionization potential of the hole transport layer 6 and the n-type semiconductor layer 7 after lamination. As described above, it is estimated that the amount of change in the electron affinity and the ionization potential described above corresponds to the difference between the level at the center of the band gap of the hole transport layer 6 and the electron affinity of the n-type semiconductor layer 7. Then, the numerical value in the "level change" column is calculated.
  • the numerical value in the column of “ionization potential” after the lamination is decreased and the numerical value in the column of “electron affinity” is increased after the lamination, as compared with that before the lamination. .. This is because the concentration of holes in the hole transport layer 6 increases after stacking as compared with that before stacking, and an electron transport barrier for blocking electron transport from the light emitting layer 8 to the anode 4 is formed. It shows that it has become higher.
  • the material of the n-type semiconductor layer 7 is the same as the material of the shell 20 in any of the examples.
  • the material of the n-type semiconductor layer 7 is preferably a II-IV group type semiconductor material having a group II element belonging to a lower period in the periodic table than the group II element contained in the material of the shell 20. ..
  • the II-IV group semiconductor that is the n-type semiconductor layer 7 contains an element having an ionic radius larger than that of the material of the shell 20.
  • the bond of valence orbits is relatively weak, the energy at the top of the valence band, that is, the ionization potential becomes small, and the hole injection from the hole transport layer 6 to the shell 20 is further reduced. Barriers are reduced.
  • the n-type semiconductor layer 7 is an n+-type semiconductor layer.
  • the concentration of the group 13 element that is the dopant of the n-type semiconductor layer 7 is 10 16 cm ⁇ 3 or more.
  • the concentration of the dopant in the n-type semiconductor layer 7 is sufficiently high, the above-mentioned changes in the ionization potential and the electron affinity of the hole transport layer 6 sufficiently occur.
  • the concentration of the group 13 element which is the dopant of the n-type semiconductor layer 7 is 10 22 cm ⁇ 3 or less.
  • the concentration of the group 13 element which is the dopant of the n-type semiconductor layer 7 is 10 22 cm ⁇ 3 or less.
  • the thickness of the n-type semiconductor layer 7 is preferably 1 nm or more from the viewpoint of forming the n-type semiconductor layer 7 more reliably and reducing the carrier traps in the n-type semiconductor layer 7.
  • the film thickness of the n-type semiconductor layer 7 is preferably 5 nm or less so that the tunnel effect of holes in the n-type semiconductor layer 7 can be sufficiently obtained.
  • FIG. 4 is a schematic cross-sectional view of the light emitting device 1 according to this embodiment.
  • the light emitting device 1 according to this embodiment is the same as the light emitting device 1 according to the previous embodiment except that a non-conductive layer 22 is provided between the n-type semiconductor layer 7 and the light emitting layer 8. It has the configuration of.
  • the non-conductor layer 22 includes a non-conductor that has almost no carriers and points to an object having extremely poor electrical conductivity. Nonconductors are also commonly referred to as insulators or dielectrics. Specifically, for example, the non-conductive layer 22 includes at least one selected from the group consisting of Al 2 O 3 , SiN, SiO 2, SiON, and Cr 2 O 3 . The non-conductive layer 22 is in contact with both the n-type semiconductor layer 7 and the light emitting layer 8.
  • the hole injection from the n-type semiconductor layer 7 to the shell 20 is caused by the holes tunneling through the non-conductive layer 22 due to the tunnel effect generated in the non-conductive layer 22.
  • .. 5A and 5B are energy band diagrams of the light emitting device 2 according to the previous embodiment and the present embodiment, respectively, in which only the vicinity of the ionization potential from the hole transport layer 6 to the shell 20 is extracted. It is the enlarged view shown.
  • the n-type semiconductor layer 7 and the light emitting layer 8 are in direct contact with each other.
  • the contact between the n-type semiconductor layer 7 and the light emitting layer 8 is a contact between semiconductors.
  • the laminated structure is not manufactured by using epitaxial growth. Therefore, in the present embodiment, it is difficult to avoid generation of levels on the surface and interface of each layer of the light emitting element 2. Therefore, an interface state is formed at the interface between the n-type semiconductor layer 7 and the shell 20.
  • a carrier trap CT is formed at the interface between the n-type semiconductor layer 7 and the shell 20, as shown in FIG.
  • the nonconductor layer 22 is formed between the n-type semiconductor layer 7 and the light emitting layer 8.
  • the contact between the n-type semiconductor layer 7 and the non-conductor layer 22 and the contact between the non-conductor layer 22 and the light-emitting layer 8 are both the contact between the semiconductor and the non-conductor.
  • the interface order is inactivated at the interface between the n-type semiconductor layer 7 and the non-conductive layer 22 and the interface between the non-conductive layer 22 and the light emitting layer 8, and eventually carrier trap CT occurs. Can be reduced. Therefore, the holes transported from the anode 4 are less likely to be trapped in the carrier trap CT, so that the carrier balance in the light emitting layer 8 is further improved.
  • the thickness of the non-conductive layer 22 is preferably 1 nm or more from the viewpoint of forming the non-conductive layer 22 more reliably and reducing carrier traps in the non-conductive layer 22.
  • the thickness of the non-conductive layer 22 is preferably 5 nm or less so that the tunnel effect of holes in the non-conductive layer 22 can be sufficiently obtained.
  • FIG. 6 is a schematic cross-sectional view of the light emitting device 1 according to this embodiment.
  • the light emitting device 1 according to the present embodiment is different from the light emitting device 1 according to each of the above-described embodiments in that the non-conductive layer 22 is provided between the hole transport layer 6 and the n-type semiconductor layer 7. Except for this, it has the same configuration.
  • the non-conductive layer 22 may have the same configuration as the non-conductive layer 22 of the light emitting device 1 according to the previous embodiment.
  • the hole injection from the hole transport layer 6 to the n-type semiconductor layer 7 is caused by the holes tunneling through the non-conductive layer 22 due to the tunnel effect generated in the non-conductive layer 22.
  • .. 7A and 7B are energy band diagrams of the light emitting device 2 according to the first embodiment and the light emitting device 2 according to the present embodiment, showing only the vicinity of the ionization potential from the hole transport layer 6 to the n-type semiconductor layer 7, respectively. It is the enlarged view which extracted and illustrated.
  • the pn junction between the hole transport layer 6 and the n-type semiconductor layer 7 causes a change in the ionization potential not only in the hole transport layer 6 but also in the n-type semiconductor layer 7. Has occurred.
  • the carrier density of the n-type semiconductor layer 7 is higher than that of the hole-transporting layer 6, the change of the ionization potential in the pn junction n-type semiconductor layer 7 is small and the hole-transporting layer is It occurs only in the vicinity of the contact interface with 6.
  • the potential well W1 shown in FIG. It is formed on the n-type semiconductor layer 7 side of the interface between the hole transport layer 6 and the n-type semiconductor layer 7, the potential well W1 shown in FIG. It is formed.
  • the holes transported from the anode 4 may be trapped in the potential well W1. Therefore, in the light emitting element 2 according to the first embodiment, the concentration of holes transported to the light emitting layer 8 may decrease, and the carrier balance in the light emitting layer 8 may deteriorate.
  • the nonconductor layer 22 is provided between the hole transport layer 6 and the n-type semiconductor layer 7. Therefore, the hole transport layer 6 and the n-type semiconductor layer 7 are not in direct contact with each other, and the carrier transfer from the n-type semiconductor layer 7 to the hole transport layer 6 is realized through the non-conductive layer 22.
  • the change in the ionization potential in the n-type semiconductor layer 7 due to the pn junction is smaller than that in the case where the hole transport layer 6 and the n-type semiconductor layer 7 are directly in the pn junction.
  • the change in the ionization potential of the n-type semiconductor layer 7 is smaller than that of the n-type semiconductor layer 7 of the light emitting device 2 according to the first embodiment, and the contact with the hole transport layer 6 is smaller. It occurs only at positions close to the interface.
  • the potential well generated at the interface between the hole transport layer 6 and the n-type semiconductor layer 7 becomes the potential well W2 shown in FIG. 7B.
  • the potential well W2 has a smaller region formed and a shallower depth than the potential well W1. Therefore, as compared with the first embodiment, in the present embodiment, the possibility that holes transported from the anode 4 are trapped in the potential well W2 can be reduced. Therefore, the carrier balance in the light emitting layer 8 is further improved.
  • the light emitting element 2 according to the present embodiment may further include a non-conductive layer 22 between the n-type semiconductor layer 7 and the light emitting layer 8.
  • a non-conductive layer 22 between the n-type semiconductor layer 7 and the light emitting layer 8.

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Abstract

発光素子（２）は、アノード（４）と、ｐ型半導体層である正孔輸送層（６）と、１３族元素を含むｎ型半導体層（７）と、量子ドット（１６）を含む発光層（８）と、電子輸送層（１０）と、カソード（１２）とを、この順に備える。

Description

発光素子、発光デバイス
　本開示は、発光層に量子ドットを含む発光素子、および当該発光素子を備えた発光デバイスに関する。
　特許文献１には、半導体ナノクリスタルを含む発光素子を備えた発光デバイスが開示されている。
日本国公開特許公報「特開２０１２－２３３８８」
　特許文献１においては、正孔輸送層にＮｉＯを使用している。しかしながら、正孔輸送層としてＮｉＯ等の従来の材料を備えた、発光層に量子ドットを含む発光素子は、十分な電子ブロック性と発光層への正孔注入効率とを両立することが困難である。
　上記課題を解決するために、本開示の発光素子は、アノードと、ｐ型半導体層である正孔輸送層と、１３族元素を含むｎ型半導体層と、量子ドットを含む発光層と、電子輸送層と、カソードとを、この順に備える。
　上記構成により、電子ブロック性を担保しつつ、発光層への正孔注入効率を改善した発光素子を提供できる。
本開示の実施形態１に係る発光デバイスの概略断面図である。 本開示の実施形態１に係る発光素子における各層のフェルミ準位、またはバンドギャップの例を示すエネルギーバンド図である。 本開示の実施形態１に係る発光素子の効果を説明するための、比較形態に係る発光素子および本開示の実施形態１に係る発光素子における各層のエネルギーバンド図である。 本開示の実施形態２に係る発光デバイスの概略断面図である。 本開示の実施形態２に係る発光素子の効果を説明するための、比較形態に係る発光素子および本開示の実施形態２に係る発光素子における各層のエネルギーバンド図の拡大図である。 本開示の実施形態３に係る発光デバイスの概略断面図である。 本開示の実施形態３に係る発光素子の効果を説明するための、比較形態に係る発光素子および本開示の実施形態３に係る発光素子における各層のエネルギーバンド図の拡大図である。
　〔実施形態１〕
　本明細書においては、元素の族をローマ数字にて指定している場合には、旧ＣＡＳ方式の命名法に基づいた族の指定を行っているものとする。また、元素の族をアラビア数字にて指定している場合には、現行のＩＵＰＡＣ方式の元素の命名法に基づいた族の指定を行っているものとする。
　図１は、本実施形態に係る発光デバイス１の概略断面図である。
　図１に示すように、本実施形態に係る発光デバイス１は、発光素子２とアレイ基板３とを備える。発光デバイス１は、図示しないＴＦＴ（Thin Film Transistor）が形成されたアレイ基板３上に、発光素子２の各層が積層された構造を備える。なお、本明細書においては、発光デバイス１の発光素子２からアレイ基板３への方向を「下方向」、発光素子２のアレイ基板３から発光素子２への方向を「上方向」として記載する。
　発光素子２は、アノード４上に、正孔輸送層６と、ｎ型半導体層７と、発光層８と、電子輸送層１０と、カソード１２とを、下層からこの順に備える。アレイ基板３の上層に形成された発光素子２のアノード４は、アレイ基板３のＴＦＴと電気的に接続されている。他の実施形態に係る発光素子においては、アレイ基板の上層にカソードを備え、カソード上に、電子輸送層と、発光層と、ｎ型半導体層と、正孔輸送層と、アノードとを、この順に備える発光素子であってもよい。
　アノード４およびカソード１２は導電性材料を含み、それぞれ、正孔輸送層６および電子輸送層１０と電気的に接続されている。
　アノード４とカソード１２との何れか一方は、透明電極である。透明電極としては、例えば、ＩＴＯ、ＩＺＯ、ＺｎＯ、ＡＺＯ、またはＢＺＯ等が用いられ、スパッタ法等によって成膜されてもよい。また、アノード４またはカソード１２のいずれか一方は金属材料を含んでいてもよく、金属材料としては、可視光の反射率の高いＡｌ、Ｃｕ、Ａｕ、またはＡｇ等が好ましい。
　発光層８は、複数の量子ドット（半導体ナノ粒子）１６を含む層である。発光層８は、数層の発光層が積層したものであってもよい。ここで、発光層８における量子ドット１６は、図１に示すように、規則正しく配置されている必要はなく、量子ドット１６は無秩序に発光層８に含まれていてもよい。発光層８は、ヘキサンまたはトルエン等の溶媒に量子ドット１６を分散させた分散液から、スピンコート法、またはインクジェット法等によって製膜することができる。分散液にはチオール、アミン等分散材料を混合してもよい。発光層８の膜厚は、５～５０ｎｍが好ましい。
　量子ドット１６は、価電子帯準位と伝導帯準位とを有し、価電子帯準位の正孔と伝導帯準位の電子との再結合によって発光する発光材料である。量子ドット１６からの発光は、量子閉じ込め効果により狭いスペクトルを有するため、比較的深い色度の発光を得ることが可能である。
　本実施形態において、量子ドット１６は、コア１８と、当該コア１８の外殻であるシェル２０とを有する、コア／シェル構造を備えている。コア１８は、シェル２０のバンドギャップの範囲内にバンドギャップが含まれる半導体材料粒子である。コア１８は、II－IＶ族型半導体材料、あるいは、III－Ｖ族型半導体材料を含んでいてもよい。シェル２０は、II－IＶ族型半導体材料を含んでいる。
　量子ドット１６は、例えば、コアにＣｄＳｅ、シェルにＺｎＳを備えていてもよい。この他、量子ドット１６は、当該分野において利用される材料から適宜選択されてもよく、例えば、ＣｄＳｅ／ＣｄＳ、ＩｎＰ／ＺｎＳ、ＺｎＳｅ／ＺｎＳまたはＣＩＧＳ／ＺｎＳ等をコア／シェル構造として有していてもよい。
　量子ドット１６の粒径は３～１５ｎｍ程度である。量子ドット１６からの発光の波長は、コア１８の粒径によって制御することができる。このため、コア１８の粒径を制御することにより、発光デバイス１が発する光の波長を制御できる。なお、発光層８は、さらに、量子ドット１６のシェル２０と配位結合するリガンドを備えていてもよい。
　正孔輸送層６は、アノード４からの正孔を発光層８へと輸送する層である。本実施形態において、正孔輸送層６はｐ型半導体層である。また、正孔輸送層６は、IIＡ族、ＶIＢ族、およびＶIIIＢ族の内の何れかの元素の酸化物を含む。すなわち、正孔輸送層６は、６族、８～１０族、および１２族の内の何れかの元素の酸化物を含む。例えば、正孔輸送層６は、ＭｇＯ、Ｃｒ２Ｏ３、または、ＮｉＯの内、少なくとも何れかを含むｐ型半導体層である。正孔輸送層６の各層は、スパッタ法によって製膜されてもよい。正孔輸送層６の膜厚は、５～４０ｎｍが好ましい。
　本実施形態においては、正孔輸送層６は、発光層８からアノード４へ向かって輸送される電子をブロックする機能を備えている。このため、正孔輸送層６の電子親和力は、発光層８のシェル２０の電子親和力よりも小さいことが好ましい。
　電子輸送層１０は、カソード１２からの電子を発光層８へと輸送する層である。電子輸送層１０は、正孔の輸送を阻害する機能を有していてもよい。電子輸送層１０は、例えば、ＺｎＯ、ＴｉＯ２、Ｔａ２Ｏ３、またはＳｒＴｉＯ３等を含んでいてもよく、スパッタ法によって製膜されてもよい。電子輸送層１０の膜厚は、従来公知の膜厚を採用でき、１０～１００ｎｍが好ましい。
　本実施形態における発光素子２は、正孔輸送層６と発光層８との間に、ｎ型半導体層７を備える。ｎ型半導体層７は、II－IＶ族型半導体材料である第１半導体材料を含む。第１半導体材料は、ＺｎＳ、ＺｎＳｅ、またはＣｄＳを含んでいてもよい。
　ここで、シェル２０が含むII－IＶ族型半導体材料を第２半導体材料とする。この場合、第１半導体材料は、第２半導体材料と同一である。あるいは、第１半導体材料は、第２半導体材料に含まれるII族元素よりも、周期表において下位の周期に属するII族元素を有する。例えば、シェル２０がＺｎを含む場合、ｎ型半導体７は、ＺｎまたはＣｄを含んでいてもよい。
　また、ｎ型半導体層７は１３族元素をドーパントとして備えている。ｎ型半導体層７が含む１３族元素は、例えば、Ｂ、Ａｌ、Ｇａ、およびＩｎの少なくとも１種を含む。ｎ型半導体層７における１３族元素の濃度は、１０１６ｃｍ－３～１０２２ｃｍ－３である。すなわち、本実施形態において、ｎ型半導体層７は、ｎ＋型半導体層である。なお、半導体層７においては、１３族元素の濃度が、発光層８側から正孔輸送層６側に向かって高くなっていてもよい。
　ｎ型半導体層７は、例えば、予めｎ型不純物をドープした材料をターゲットとしたスパッタ法により、発光層８上または正孔輸送層６上に成膜することにより形成される。また、ｎ型半導体層７は、例えば、ナノ粒子化したｎ型半導体材料を塗布することにより形成してもよい。なお、ｎ型半導体層７は、上述のスパッタ法を、ｎ型不純物をドープしつつ実行することにより形成してもよい。
　次に、本実施形態に係る発光素子２の各層におけるエネルギーバンドについて、図２を参照して説明する。
　図２の（ａ）は、本実施形態に係る発光素子２の各層を積層しない場合におけるフェルミ準位、またはバンドギャップの例を示すエネルギーバンド図である。
　なお、本明細書のエネルギーバンド図においては、各層の、真空準位を基準としたエネルギー準位を示している。また、本明細書のエネルギーバンド図においては、付した部材番号と対応する部材のフェルミ準位、またはバンドギャップを示す。アノード４およびカソード１２についてはフェルミ準位を、正孔輸送層６、ｎ型半導体層７、発光層８、および電子輸送層１０については、電子親和力からイオン化ポテンシャルまでのバンドギャップをそれぞれ示す。ここで、発光層８については、コア１８とシェル２０とに分けて、それぞれのバンドギャップを示す。
　本実施形態において、例えば、正孔輸送層６がＮｉＯを含む場合、正孔輸送層６のイオン化ポテンシャルは５．６ｅＶであり、正孔輸送層６の電子親和力は２．１ｅＶである。また、本実施形態において、例えば、電子輸送層１０がＺｎＯを含む場合、電子輸送層１０のイオン化ポテンシャルは７．０ｅＶであり、電子輸送層１０の電子親和力は３．８ｅＶである。また、本実施形態において、例えば、シェル２０がＺｎＳを含む場合、シェル２０におけるイオン化ポテンシャルは５．２ｅＶであり、電子親和力は３．２ｅＶである。
　ここで、本実施形態における、各層の材料の組み合わせの例を、表１の実施例１から実施例１０に示す。なお、表１における「イオン化ポテンシャル」、および「電子親和力」の欄は、それぞれの準位を、全て真空準位を基準とし、ｅＶを単位として示す。また、表１においては、各層を積層しない状態における数値を記載している。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
 　表１において、「正孔輸送層」の欄の「材料」、「イオン化ポテンシャル」、および「電子親和力」の欄は、各実施例における正孔輸送層６の材料、イオン化ポテンシャル、および電子親和力をそれぞれ示す。「ｎ型半導体層」の「母材」の欄の「材料」、「イオン化ポテンシャル」、および「電子親和力」の欄は、各実施例におけるｎ型半導体層７の母材の材料、イオン化ポテンシャル、および電子親和力をそれぞれ示す。「ｎ型半導体層」の「ドーパント」の欄の「材料」、および「濃度」の欄は、各実施例におけるｎ型半導体層７のドーパントの材料、および当該ｎ型半導体層７の母材にドープされたドーパントの濃度をそれぞれ示す。「シェル」の欄の「材料」、「イオン化ポテンシャル」、および「電子親和力」の欄は、各実施例におけるシェル２０の材料、イオン化ポテンシャル、および電子親和力をそれぞれ示す。
　図２の（ｂ）は、本実施形態に係る発光素子２の各層を積層した場合におけるフェルミ準位、またはバンドギャップの例を示すエネルギーバンド図である。
　本実施形態においては、各層を積層した発光素子２において、アノード４、発光層８、電子輸送層１０、およびカソード１２のフェルミ準位、またはバンドギャップは、単体の状態の各準位とほとんど変化しない。しかしながら、各層を積層した発光素子２においては、正孔輸送層６とｎ型半導体層７とがｐｎ接合するために、図２の（ｂ）に示すように、正孔輸送層６とｎ型半導体層７とのそれぞれの電子親和力とイオン化ポテンシャルとが変化する。
　具体的には、上述のｐｎ接合により、正孔輸送層６のバンド構造が、ｎ型半導体層７側にバンドシフトする。すなわち、正孔輸送層６の電子親和力とイオン化ポテンシャルとは、ｎ型半導体層７側からアノード４側に向かって小さくなる。同様に、ｎ型半導体層７の電子親和力とイオン化ポテンシャルとは、正孔輸送層６側から発光層８側に向かって小さくなる。
　正孔輸送層６とｎ型半導体層７とがｐｎ接合した際、電荷中性条件を満足するために、正孔輸送層６に向かってｎ型半導体層７のキャリアが多量に流入する。このため、正孔輸送層６におけるキャリアの濃度は、正孔輸送層６全体の体積に対して、１０１６ｃｍ－３～１０２２ｃｍ－３となる。すなわち、本実施形態において、正孔輸送層６が、ｎ型半導体層７と積層することにより、ｐ－型半導体層である正孔輸送層６側に、広く空乏層が広がる。
　ｎ型半導体層７単体のキャリア密度は、正孔輸送層６単体のキャリア密度と比較して非常に大きい。このため、正孔輸送層６とｎ型半導体層７とのｐｎ接合に起因する、正孔輸送層６とｎ型半導体層７とのそれぞれの電子親和力とイオン化ポテンシャルとは、正孔輸送層６の方が大きく変化する。
　具体的には、正孔輸送層６の電子親和力とイオン化ポテンシャルとは、正孔輸送層６とｎ型半導体層７との界面から正孔輸送層６とアノード４との界面に渡って、大きく変化している。対して、ｎ型半導体層７の電子親和力とイオン化ポテンシャルとは、正孔輸送層６とｎ型半導体層７との界面付近においてのみ、小さく変化する。
　正孔輸送層６とｎ型半導体層７とのｐｎ接合による、正孔輸送層６とｎ型半導体層７とのそれぞれの電子親和力とイオン化ポテンシャルとの変化量は、ｐｎ接合をする前の正孔輸送層６とｎ型半導体層７とのそれぞれのフェルミ準位の差に相当する。
　正孔輸送層６単体のキャリア密度は非常に低いため、図２の（ａ）に点線にて示す、正孔輸送層６単体のフェルミ準位６ｆは、おおよそバンドギャップの中心とみなせる。また、ｎ型半導体層７単体のキャリア密度は非常に大きいため、図２の（ａ）に点線にて示す、ｎ型半導体層７単体のフェルミ準位７ｆは、非常に電子親和力に近く、おおよそ電子親和力と同値であるとみなせる。正孔輸送層６とｎ型半導体層７とがｐｎ接合すると、ｎ型半導体層７のキャリアが正孔輸送層６側に流れ込むことにより、正孔輸送層６とｎ型半導体層７とのそれぞれのフェルミ準位が平均化される。
　したがって、正孔輸送層６とｎ型半導体層７とのそれぞれの電子親和力とイオン化ポテンシャルとの変化量は、正孔輸送層６のバンドギャップの中心の準位と、ｎ型半導体層７の電子親和力との差であることが推定できる。
　本実施形態に係る発光素子２の効果について、図３に示す、比較形態に係る発光素子のエネルギーバンド図と、本実施形態に係る発光素子２のエネルギーバンド図とを比較して説明する。
　図３の（ａ）は、比較形態に係る発光素子の各層のエネルギーバンド図である。比較形態に係る発光素子は、ｎ型半導体層７を備えていない点においてのみ、本実施形態に係る発光素子２と構成が異なる。したがって、比較形態に係る発光素子の各層の準位は、本実施形態に係る発光素子２の各層を積層する前の、単体の準位とそれぞれ同一であると見なせる。
　比較形態に係る発光素子のアノード４とカソード１２との間に電位差が生じると、アノード４側から正孔輸送層６へ正孔が、カソード１２側から電子輸送層１０へ電子が注入される。その後、正孔輸送層６に注入された正孔と電子輸送層１０に注入された電子とは、発光層８の量子ドット１６のシェル２０を介して、コア１８まで到達する。コア１８において、正孔と電子とが再結合することにより、励起子が生成される。
　ここで、正孔輸送層６の電子親和力は、シェル２０の電子親和力よりも大きい場合、図３の（ａ）の矢印Ｅ１に示すように、さらにシェル２０を介して正孔輸送層６に輸送される電子がブロックされる。これにより、発光層８にとどまる電子の濃度が高くなり、発光効率が改善する。
　しかしながら、比較形態においては、アノード４のフェルミ準位と、正孔輸送層６のイオン化ポテンシャルとの差が比較的大きい。このため、図３の（ａ）において、矢印Ｈ１にて示す、アノード４から正孔輸送層６への正孔注入の障壁が比較的大きくなる。
　さらに、比較形態においては、正孔輸送層６のイオン化ポテンシャルが、シェル２０のイオン化ポテンシャルよりも大きい。このために、正孔輸送層６における正孔の濃度が比較的低くなっている。このため、比較形態に係る発光素子においては、図３の（ａ）において、矢印Ｈ２にて示す、正孔輸送層６からシェル２０への正孔注入、すなわち、図３の（ａ）において、矢印Ｅ２にて示す、シェル２０から正孔輸送層６への電子の引き抜きが発生しにくい。
　したがって、比較形態に係る発光素子においては、上述した正孔注入の障壁のために、発光層８への正孔の注入効率が低減する。ゆえに、発光層８におけるキャリアバランスが悪くなり、発光層８における非発光過程が増大するために、発光素子全体の外部量子効率が悪化する。
　正孔注入の効率を改善するのみであれば、正孔輸送層６の材料に、バンドギャップのより小さい材料を採用すればよい。しかしながら、正孔輸送層６のバンドギャップを単純に小さくするのみでは、発光層８からアノード４への電子輸送を、正孔輸送層６がブロックしにくくなるため、発光素子の外部量子効率の改善につながらない場合がある。
　図３の（ｂ）は、本実施形態に係る発光素子２の各層のエネルギーバンド図である。本実施形態に係る発光素子２においても、比較形態に係る発光素子と同様に、正孔と電子との輸送が生じ、発光層８における励起子の生成が発生する。ただし、正孔輸送層６からシェル２０への正孔注入は、ｎ型半導体層７において生じるトンネル効果によって、正孔がｎ型半導体層７をトンネルすることにより生じる。
　本実施形態においては、正孔輸送層６とｎ型半導体層７とのｐｎ接合により、正孔輸送層６の電子親和力が増大している。このため、図３の（ａ）の矢印Ｅ１にて示す、発光層８からアノード４への電子輸送をブロックする機能を、正孔輸送層６が維持する。
　本実施形態においては、正孔輸送層６とｎ型半導体層７とのｐｎ接合により、正孔輸送層６のアノード４側のイオン化ポテンシャルが大きく低減している。このため、図３の（ｂ）において、矢印Ｈ１にて示す、アノード４から正孔輸送層６への正孔注入の障壁が小さくなる。
　さらに、正孔輸送層６とｎ型半導体層７とのｐｎ接合により、正孔輸送層６のｎ型半導体層７側のイオン化ポテンシャルについても低減している。このため、正孔輸送層６における正孔の濃度が増加する。したがって、図３の（ｂ）において、矢印Ｈ２にて示す、正孔輸送層６からシェル２０への正孔注入、すなわち、図３の（ｂ）において、矢印Ｅ２にて示す、シェル２０から正孔輸送層６への電子の引き抜きが発生しやすくなる。
　したがって、本実施形態に係る発光素子２においては、上述したように、アノード４から発光層８への正孔の輸送効率が改善する。ゆえに、発光層８におけるキャリアバランスが改善し、発光層８における発光過程が増大するために、発光素子２全体の外部量子効率が改善する。
　表２は、本実施形態に係る発光素子２における、正孔輸送層６とシェル２０とのイオン化ポテンシャルの差と、正孔輸送層６とシェル２０との電子親和力の差とを、発光素子２の積層前と積層後とにおいて比較した表である。なお、表２における数値の単位は何れもｅＶであり、表２における各実施例は、表１の各実施例に対応する。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
 　表２において、「イオン化ポテンシャルの差」の欄は、積層前と積層後とのそれぞれにおける、正孔輸送層６のイオン化ポテンシャルから、シェル２０とのイオン化ポテンシャルを引いた値を示す。「イオン化ポテンシャルの差」の欄の数値が負であることは、正孔輸送層６のイオン化ポテンシャルが、シェル２０とのイオン化ポテンシャルよりも小さいことを示す。
　「電子親和力の差」の欄は、積層前と積層後とのそれぞれにおける、シェル２０の電子親和力から正孔輸送層６の電子親和力を引いた値を示す。すなわち、「電子親和力の差」の欄の数値は、発光層８からアノード４への電子輸送をブロックするための、電子輸送の障壁に相当する。「電子親和力の差」の欄の数値が負であることは、正孔輸送層６の電子親和力が、シェル２０との電子親和力よりも大きいことを示す。
　「準位変化量」の欄は、積層後の正孔輸送層６とｎ型半導体層７とのそれぞれの電子親和力とイオン化ポテンシャルとの変化量を示す。なお、上述したように、上述した電子親和力とイオン化ポテンシャルとの変化量は、正孔輸送層６のバンドギャップの中心の準位と、ｎ型半導体層７の電子親和力との差に相当すると推定し、「準位変化量」の欄の数値を算出している。
　表２に示すように、何れの実施例においても、積層前と比較して、積層後における、「イオン化ポテンシャル」の欄の数値は減少し、「電子親和力」の欄の数値は増加している。これは、積層前と比較して、積層後においては、正孔輸送層６における正孔の濃度が増大し、発光層８からアノード４への電子輸送をブロックするための、電子輸送の障壁が高くなったことを示している。
　本実施形態においては、何れの実施例においても、ｎ型半導体層７の材料は、シェル２０の材料と同一の材料である。しかしながら、ｎ型半導体層７の材料は、シェル２０の材料に含まれるII族元素よりも、周期表において下位の周期に属するII族元素を有する、II－IＶ族型半導体材料であることが好ましい。当該構成によれば、ｎ型半導体層７であるII－IＶ族型半導体は、シェル２０の材料よりイオン半径が大きい元素を含む。したがって、ｎ型半導体層７においては、価電子軌道の結合が相対的に弱く、価電子帯頂上のエネルギー、すなわちイオン化ポテンシャルが小さくなり、より正孔輸送層６からシェル２０への正孔注入の障壁が低減される。
　本実施形態において、ｎ型半導体層７は、ｎ＋型半導体層である。特に、ｎ型半導体層７のドーパントである１３族元素の濃度は、１０１６ｃｍ－３以上である。このため、ｎ型半導体層７におけるドーパントの濃度が十分に高いため、上述した正孔輸送層６のイオン化ポテンシャルおよび電子親和力の変化が十分に生じる。また、ｎ型半導体層７に含まれるII－IＶ型半導体の結晶組成の変化を防止する観点から、ｎ型半導体層７のドーパントである１３族元素の濃度は、１０２２ｃｍ－３以下であることが好ましい。
　本実施形態において、ｎ型半導体層７をより確実に成膜し、ｎ型半導体層７におけるキャリアトラップを低減する観点から、ｎ型半導体層７の膜厚は１ｎｍ以上であることが好ましい。また、本実施形態において、ｎ型半導体層７における正孔のトンネル効果が十分に得られるように、ｎ型半導体層７の膜厚は５ｎｍ以下であることが好ましい。
　〔実施形態２〕
　図４は、本実施形態に係る発光デバイス１の概略断面図である。本実施形態に係る発光デバイス１は、前実施形態に係る発光デバイス１と比較して、ｎ型半導体層７と発光層８との間に、不導体層２２を備えた点を除いて、同一の構成を有する。
　不導体層２２は、キャリアをほとんど有さず、電気伝導性が著しく乏しい物体を指す不導体を含む。不導体は、一般に、絶縁体または誘電体とも呼称される。具体的には、例えば、不導体層２２は、Ａｌ２Ｏ３、ＳｉＮ、ＳｉＯ２、ＳｉＯＮ、およびＣｒ２Ｏ３から構成された群の内、少なくとも１種を含む。不導体層２２は、ｎ型半導体層７と発光層８との双方と接触している。
　本実施形態に係る発光素子２においても、前実施形態に係る発光素子２と同様に、正孔と電子との輸送が生じ、発光層８における励起子の生成が発生する。ただし、ｎ型半導体層７からシェル２０への正孔注入は、不導体層２２において生じるトンネル効果によって、正孔が不導体層２２をトンネルすることにより生じる。
　本実施形態に係る発光素子２の効果について、図５に示す、前実施形態に係る発光素子２のエネルギーバンド図と、本実施形態に係る発光素子２のエネルギーバンド図とを比較して説明する。図５の（ａ）および（ｂ）は、それぞれ、前実施形態および本実施形態に係る発光素子２のエネルギーバンド図を、正孔輸送層６からシェル２０までの、イオン化ポテンシャル付近のみを抜き出して図示した拡大図である。
　前実施形態においては、ｎ型半導体層７と発光層８とが直接接している。ここで、ｎ型半導体層７と発光層８と接触は、半導体同士の接触である。また、本実施形態に係る発光素子２においては、一般的な無機半導体発光素子のように、エピタキシャル成長を用いて積層構造を作製しない。したがって、本実施形態においては、発光素子２の各層の表面および界面における準位の発生を避けることが困難である。このため、ｎ型半導体層７とシェル２０との界面においては、界面準位が形成される。
　したがって、ｎ型半導体層７とシェル２０との界面においては、図５の（ａ）に示すように、キャリアトラップＣＴが形成される。キャリアトラップＣＴに、アノード４から輸送されてきた正孔がトラップされると、発光層８に輸送される正孔の濃度が低減し、発光層８におけるキャリアバランスが悪化する場合がある。
　一方、実施形態においては、図５の（ｂ）に示すように、ｎ型半導体層７と発光層８との間に、不導体層２２が形成されている。ｎ型半導体層７と不導体層２２との接触、および不導体層２２と発光層８との接触は、いずれも半導体と不導体との接触となる。
　このため、本実施形態においては、ｎ型半導体層７と不導体層２２との界面、および不導体層２２と発光層８と界面において、界面順位を不活性化し、ひいては、キャリアトラップＣＴが生じることを低減できる。したがって、アノード４から輸送されてきた正孔が、キャリアトラップＣＴにトラップされることが低減されるため、発光層８におけるキャリアバランスがさらに改善する。
　本実施形態において、不導体層２２をより確実に成膜し、不導体層２２におけるキャリアトラップを低減する観点から、不導体層２２の膜厚は１ｎｍ以上であることが好ましい。また、本実施形態において、不導体層２２における正孔のトンネル効果が十分に得られるように、不導体層２２の膜厚は５ｎｍ以下であることが好ましい。
　〔実施形態３〕
　図６は、本実施形態に係る発光デバイス１の概略断面図である。本実施形態に係る発光デバイス１は、前述した各実施形態に係る発光デバイス１と比較して、正孔輸送層６とｎ型半導体層７との間に、不導体層２２を備えた点を除いて、同一の構成を有する。不導体層２２は、前実施形態に係る発光デバイス１の不導体層２２と同一の構成を有していてもよい。
　本実施形態に係る発光素子２においても、前述した各実施形態に係る発光素子２と同様に、正孔と電子との輸送が生じ、発光層８における励起子の生成が発生する。ただし、正孔輸送層６からｎ型半導体層７への正孔注入は、不導体層２２において生じるトンネル効果によって、正孔が不導体層２２をトンネルすることにより生じる。
　本実施形態に係る発光素子２の効果について、図７に示す、実施形態１に係る発光素子２のエネルギーバンド図と、本実施形態に係る発光素子２のエネルギーバンド図とを比較して説明する。図７の（ａ）および（ｂ）は、それぞれ、実施形態１および本実施形態に係る発光素子２のエネルギーバンド図を、正孔輸送層６からｎ型半導体層７までの、イオン化ポテンシャル付近のみを抜き出して図示した拡大図である。
　実施形態１に係る発光素子２においては、正孔輸送層６とｎ型半導体層７とのｐｎ接合により、正孔輸送層６のみならず、ｎ型半導体層７においても、イオン化ポテンシャルの変化が生じている。ここで、正孔輸送層６と比較して、ｎ型半導体層７のキャリアの密度は高いため、上述のｐｎ接合ｎ型半導体層７におけるイオン化ポテンシャルの変化は、小さく、かつ、正孔輸送層６との接触界面の近傍においてのみ発生する。
　このため、正孔輸送層６とｎ型半導体層７との界面のｎ型半導体層７側において、図７の（ａ）に示す、周囲よりもイオン化ポテンシャルが小さい領域である、ポテンシャル井戸Ｗ１が形成される。ポテンシャル井戸Ｗ１には、アノード４から輸送された正孔がトラップされる場合がある。ゆえに、実施形態１に係る発光素子２においては、発光層８に輸送される正孔の濃度が低減し、発光層８におけるキャリアバランスが悪化する場合がある。
　一方、本実施形態に係る発光素子２においては、正孔輸送層６とｎ型半導体層７との間に、不導体層２２を備えている。このため、正孔輸送層６とｎ型半導体層７とは直接接触せず、ｎ型半導体層７から正孔輸送層６へのキャリアの移動が、不導体層２２を介して実現する。
　したがって、正孔輸送層６とｎ型半導体層７とが直接ｐｎ接合している場合と比較して、当該ｐｎ接合による、ｎ型半導体層７におけるイオン化ポテンシャルの変化が小さくなる。具体的には、ｎ型半導体層７におけるイオン化ポテンシャルの変化は、実施形態１に係る発光素子２のｎ型半導体層７と比較して、より小さく、かつ、より正孔輸送層６との接触界面の近接する位置においてのみ発生する。
　このため、正孔輸送層６とｎ型半導体層７との界面に生じるポテンシャル井戸は、図７の（ｂ）に示すポテンシャル井戸Ｗ２となる。上記理由から、ポテンシャル井戸Ｗ２はポテンシャル井戸Ｗ１よりも、形成される領域が小さく、かつ、井戸の深さが浅い。このため、実施形態１と比較して、本実施形態においては、アノード４から輸送された正孔が、ポテンシャル井戸Ｗ２にトラップされる可能性を低減できる。ゆえに、発光層８におけるキャリアバランスがさらに改善する。
　本実施形態に係る発光素子２は、前実施形態に係る発光素子２と同様に、さらに、ｎ型半導体層７と発光層８との間においても、不導体層２２を備えていてもよい。当該構成により、ｎ型半導体層７と発光層８との間における、正孔のトラップについても低減することができ、発光層８のキャリアバランスがより改善される。
　本開示は上述した各実施形態に限定されるものではなく、請求項に示した範囲で種々の変更が可能であり、異なる実施形態にそれぞれ開示された技術的手段を適宜組み合わせて得られる実施形態についても本開示の技術的範囲に含まれる。さらに、各実施形態にそれぞれ開示された技術的手段を組み合わせることにより、新しい技術的特徴を形成することができる。
１　　発光デバイス
２　　発光素子
４　　アノード
６　　正孔輸送層
７　　ｎ型半導体層
８　　発光層
１０　電子輸送層
１２　カソード
１６　量子ドット
２０　シェル
２２　不導体層

Claims (15)

  1. 　アノードと、ｐ型半導体層である正孔輸送層と、１３族元素を含むｎ型半導体層と、量子ドットを含む発光層と、電子輸送層と、カソードとを、この順に備えた発光素子。
  2. 　前記ｎ型半導体層が、II－IＶ族型半導体材料である第１半導体材料を含む請求項１に記載の発光素子。
  3. 　前記量子ドットが、コア／シェル構造を有し、前記量子ドットのシェルが、II－IＶ族型半導体材料である第２半導体材料を含む請求項２に記載の発光素子。
  4. 　前記第１半導体材料が、前記第２半導体材料と同一、あるいは、前記第２半導体材料に含まれるII族元素よりも、周期表において下位の周期に属するII族元素を有する、II－IＶ族型半導体材料である請求項３に記載の発光素子。
  5. 　前記ｎ型半導体が、Ｂ、Ａｌ、Ｇａ、およびＩｎから選択される少なくとも１種の１３族元素を含む請求項１から４の何れか１項に記載の発光素子。
  6. 　前記ｎ型半導体における前記１３族元素の濃度が、１０１６ｃｍ－３～１０２２ｃｍ－３である請求項１から５の何れか１項に記載の発光素子。
  7. 　前記ｎ型半導体の膜厚が、１ｎｍ以上５ｎｍ以下である請求項１から６の何れか１項に記載の発光素子。
  8. 　前記ｎ型半導体と前記発光層との間に、不導体を含む不導体層をさらに備えた請求項１から７の何れか１項に記載の発光素子。
  9. 　前記ｎ型半導体と前記正孔輸送層との間に、不導体を含む不導体層をさらに備えた請求項１から７の何れか１項に記載の発光素子。
  10. 　前記不導体層の膜厚が、１ｎｍ以上５ｎｍ以下である請求項８または９に記載の発光素子。
  11. 　前記不導体が、Ａｌ２Ｏ３、ＳｉＮ、ＳｉＯ２、ＳｉＯＮ、およびＣｒ２Ｏ３から構成された群の内、少なくとも１種を含む請求項８から１０の何れか１項に記載の発光素子。
  12. 　前記正孔輸送層が、IIＡ族の酸化物、ＶIＢ族の酸化物、ＶIIIＢ族の酸化物のいずれかを含む請求項１から１１の何れか１項に記載の発光素子。
  13. 　前記正孔輸送層が、ＭｇＯ、Ｃｒ２Ｏ３、または、ＮｉＯの内、少なくとも何れかを含む請求項１から１２の何れか１項に記載の発光素子。
  14. 　前記正孔輸送層におけるキャリアの濃度が、１０１６ｃｍ－３～１０２２ｃｍ－３である請求項１から１３の何れか１項に記載の発光素子。
  15. 　請求項１から１４の何れか１項に記載の発光素子を備えた発光デバイス。
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