WO2020106181A1 - Способ дезактивации элемента конструкции ядерного реактора - Google Patents

Способ дезактивации элемента конструкции ядерного реактора

Info

Publication number
WO2020106181A1
WO2020106181A1 PCT/RU2019/000816 RU2019000816W WO2020106181A1 WO 2020106181 A1 WO2020106181 A1 WO 2020106181A1 RU 2019000816 W RU2019000816 W RU 2019000816W WO 2020106181 A1 WO2020106181 A1 WO 2020106181A1
Authority
WO
WIPO (PCT)
Prior art keywords
electrode
discharge
inert gas
cathode
structural element
Prior art date
Application number
PCT/RU2019/000816
Other languages
English (en)
French (fr)
Inventor
Александр Борисович ЦЫГАНОВ
Анна Станиславовна ПЕТРОВСКАЯ
Михаил Романович СТАХИВ
Original Assignee
Акционерное Общество "Российский Концерн По Производству Электрической И Тепловой Энергии На Атомных Станциях"
Общество, С Ограниченной Ответственностью "Интро-Микро"
Акционерное, Общество "Наука И Инновации"
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Акционерное Общество "Российский Концерн По Производству Электрической И Тепловой Энергии На Атомных Станциях", Общество, С Ограниченной Ответственностью "Интро-Микро", Акционерное, Общество "Наука И Инновации" filed Critical Акционерное Общество "Российский Концерн По Производству Электрической И Тепловой Энергии На Атомных Станциях"
Priority to CN201980043442.5A priority Critical patent/CN112655056A/zh
Priority to EP19888171.6A priority patent/EP3886117A4/en
Priority to BR112020026838-0A priority patent/BR112020026838A2/pt
Priority to CA3105179A priority patent/CA3105179A1/en
Priority to EA202092704A priority patent/EA202092704A1/ru
Priority to JP2020573545A priority patent/JP2022511216A/ja
Priority to KR1020207037556A priority patent/KR20210094460A/ko
Priority to US17/257,275 priority patent/US20210272715A1/en
Publication of WO2020106181A1 publication Critical patent/WO2020106181A1/ru

Links

Classifications

    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/28—Treating solids
    • G21F9/30—Processing
    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/001—Decontamination of contaminated objects, apparatus, clothes, food; Preventing contamination thereof
    • G21F9/002—Decontamination of the surface of objects with chemical or electrochemical processes
    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/001—Decontamination of contaminated objects, apparatus, clothes, food; Preventing contamination thereof
    • G21F9/002—Decontamination of the surface of objects with chemical or electrochemical processes
    • G21F9/004—Decontamination of the surface of objects with chemical or electrochemical processes of metallic surfaces
    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/001—Decontamination of contaminated objects, apparatus, clothes, food; Preventing contamination thereof
    • G21F9/005—Decontamination of the surface of objects by ablation
    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/007—Recovery of isotopes from radioactive waste, e.g. fission products
    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/28—Treating solids
    • H—ELECTRICITY
    • H05—ELECTRIC TECHNIQUES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H05H—PLASMA TECHNIQUE; PRODUCTION OF ACCELERATED ELECTRICALLY-CHARGED PARTICLES OR OF NEUTRONS; PRODUCTION OR ACCELERATION OF NEUTRAL MOLECULAR OR ATOMIC BEAMS
    • H05H1/00—Generating plasma; Handling plasma
    • H05H1/24—Generating plasma
    • H05H1/26—Plasma torches
    • H05H1/32—Plasma torches using an arc
    • H05H1/34—Details, e.g. electrodes, nozzles
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
    • Y02E30/30—Nuclear fission reactors

Definitions

  • the present invention relates to the field of nuclear engineering and can be used in nuclear energy technologies designed for the decontamination and safe handling of radioactive structural elements of nuclear power plants (NPP), in particular, for the surface decontamination of irradiated reactor graphite and metal structures in contact with the coolant.
  • NPP nuclear power plants
  • irradiated reactor graphite see, for example, patents RU 2546981, RU 2212074, EP1771865, US 9040014, which include heat treatment of reactor graphite in an inert and then in an oxidizing or reducing gas atmosphere with the release of gaseous compounds of radioactive isotopes and subsequent binding them in liquid or solid form.
  • the method according to the patent RU 2212074 comprises isolating oxides of carbon isotope 14 C from the irradiated reactor graphite heated air purge mode at a temperature of 450 ° C to 530 ° C and subsequent chemical bonding.
  • the disadvantages of these analogs include the impossibility to provide mainly surface cleaning of graphite (up to several microns in depth) due to the nonlocal nature of the thermal effect on the graphite surface due to its high thermal conductivity (deep layers are also heated). Another disadvantage is the formation of carbon oxides 14 C and other radio active isotopes in volatile form, which requires their further chemical bonding with an increase in the volume of generated radioactive waste in the liquid and solid phase.
  • the disadvantages of the known processing methods include the need for preliminary dismantling and grinding of graphite blocks and structural elements of nuclear power plants with an initially high level of radioactivity, which worsens the radiation safety conditions of personnel and increases the complexity of the work.
  • the method of plasma processing of graphite involves grinding it into fractions, followed by their placement in a plasma chemical reactor as consumable electrodes, which are then evaporated in a low-temperature plasma with an oxidizing agent. On the walls of the plasma-chemical reactor, the reaction products are precipitated in the dispersed phase in the form of an ash residue. Gaseous reaction products are removed from the reactor, carbon oxides are transferred to the liquid phase and sent for further disposal. The solid ash residue is recovered from the plasma chemical reactor for subsequent disposal.
  • the disadvantages of the proposed method is the complexity of extracting the radioactive ash residue formed on the walls of the plasma chemical reactor, and the lack of a mechanism for the selective removal of contaminants with the highest concentration of radioactive isotopes.
  • a known method for cleaning irradiated graphite bushings of a uranium-graphite reactor includes heating, gas treatment, transferring impurities to the gas phase, cooling the carbon material, while the process is continued until the graphite bush is completely evaporated.
  • the disadvantages of the known method selected for the prototype is the need for disassembly and transportation of radioactive structural elements into the plasma-chemical chamber, which worsens the conditions of radiation safety of personnel, increases the complexity of the work.
  • Another disadvantage of the method chosen for the prototype is the lack of a mechanism for the selective removal of contaminants with the highest concentration of radioactive isotopes.
  • the task to which the proposed method is aimed is to create a technology for the decontamination of structural elements of a nuclear reactor by plasma spraying the surfaces of irradiated structural elements of a nuclear power plant and graphite masonry, which are predominantly contaminated with radioactive isotopes during operation, to knock these radionuclides from the surface together with surrounding atoms, deposition them to the cooled collector and subsequent extraction together with the collector.
  • the technical result achieved by the present invention is that when plasma spraying the surface of structural elements of nuclear power plants and graphite masonry, as the most contaminated with radioactive isotopes, a significant decrease in the radioactivity of the processed structural elements of nuclear power plants, as well as concentration and a corresponding reduction in the volume of generated radioactive waste, is achieved.
  • the specified technical result is achieved due to the fact that in the method of deactivating a structural element of a nuclear reactor, including processing a structural element of a nuclear reactor with low-temperature plasma while supplying a stream of chemically inert gas, according to the claimed solution, an electrode is supplied to the selected site on the surface of the structural element, a plasma discharge is ignited between the surface a structural element connected as a cathode and an electrode connected as an anode, select the discharge operating parameters that are effective for sputtering the cathode, atomize the cathode, cool the electrode and the gas line that removes the chemically inert gas from the discharge zone to a temperature sufficient to precipitate atomized atoms on the surface of the electrode and the line, after the cathode is sprayed to a predetermined depth, the electrode is moved to a new selected treatment site and the process is repeated until the entire surface of the deactivated structural element is completely treated ktsii.
  • internal surfaces of the primary circuit of a nuclear reactor as well as its constituent pipelines and coolant circulation systems, can be used as structural elements.
  • Argon or nitrogen are preferably used as the chemically inert gas.
  • the electrode may be made of copper, or of aluminum, or of aluminum alloy, or of refractory metal, or of tantalum.
  • the electrode and the gas line that removes chemically inert gas from the plasma discharge zone can be cooled by forced circulation of a liquid or gaseous refrigerant having a predetermined inlet temperature.
  • the shape of the surface of the electrode is preferably chosen similar to the shape of the surface of the workpiece, so that the gap between the electrode and the workpiece is constant across the entire surface.
  • the pressure of the supplied inert gas of the order of atmospheric or lower is preferably selected as the operating parameter of the discharge.
  • the gap between the electrode and the surface is predominantly set so that it does not exceed 100 mean free paths of an electron at an inert gas operating pressure.
  • the plasma discharge voltage can be set between the electrode and the surface in the range from 300 to 1000 volts.
  • the plasma discharge current density in the range of 0.1 - 1 A / cm2 can be set as the working parameter of the discharge.
  • the pulse-periodic regime of the plasma discharge can be selected as the working parameter of the discharge, and the pulse duration and duty cycle can be determined by the productivity of the process of mass transfer of atomized atoms to the anode and taking into account the cooling rate of the electrode.
  • the temperature of the surface of the electrode and the line, sufficient for the deposition of atomized atoms, is preferably chosen equal to the temperature at which the pressure of saturated vapors of the deposited atoms is from 0.01 to 10 Pa.
  • the atomization depth of the cathode is mainly controlled by the level of residual radioactivity after processing the site on the surface of a structural element of a nuclear reactor.
  • the structural element of the nuclear reactor is treated with low-temperature plasma when a flow of chemically inert gas is supplied, and, unlike the prototype, in the proposed technical solution, an electrode is brought to the selected site on the surface of the treated structural element, and a plasma discharge is ignited between by the surface of the structural element as the cathode and the electrode as the anode, discharge parameters are selected for efficient cathode atomization, the electrode and gas line are cooled, which removes chemically inert gas from the discharge zone to a temperature sufficient to deposit atomized isotopes on the electrode and line surfaces, after the cathode is atomized to a predetermined depth, the electrode is moved to a new selected processing site and repeat the operation of the method until the entire surface of the decontaminated structural member is completely treated.
  • the deposition of atomized surface atoms and radioactive isotopes is carried out on the surface of the cooled electrode in mass transfer mode. Spraying a surface with any geometry and any elemental composition is ensured by the formation of a near-surface cathode plasma layer with controlled energy of the bombarding ions. This allows decontamination at the nuclear power plant location until it is completely disassembled: the plasma source on the manipulator moves sequentially, step by step, on all internal surfaces of the reactor primary circuit, as well as on the surface of the graphite masonry, while surface atoms enriched in isotopes are transferred to the surface of the cooled metal electrode, which is made, for example, of copper or aluminum.
  • An electrode with a concentrated highly active precipitate is periodically removed and can either be compactly buried or used as a concentrate with a high degree of enrichment with the desired isotope (in particular, 14 C) for useful use in medicine.
  • the proposed method requires only the cost of electricity and the supply of an inert gas (argon) with its recirculation. This method will allow you to preliminarily reduce the activity of all reactor structures before repair or final disassembly and disposal, to avoid the formation of a large volume of liquid radioactive waste, which will occur with competing methods of radiochemical decontamination, as well as additionally obtain some useful isotopes in significant quantities.
  • the invention is illustrated by the following graphic materials.
  • Figure 1 schematically shows a fragment of a vertical section of the active zone of a graphite nuclear reactor, as well as the formation scheme carbon isotopes of 14 C in collisions of neutrons with nitrogen atoms and subsequent diffusion of 14 C with the deposition and accumulation of graphite masonry on the surface.
  • Figure 2 shows a diagram explaining the transfer of coolant radioactive isotopes from the core and their deposition on the surface of the structural elements of the primary reactor loop.
  • Fig. 3 is a sectional view for explaining a general view of a sectional view of a plasma source device; for ease of understanding, the power source, gas supply lines, and electric voltage are not shown.
  • FIG. 4 is a block diagram explaining in general terms the main elements of a plasma surface treatment plant.
  • radionuclides formed in the active zone enter the coolant, are transferred as a result of its circulation, and settle on the inner surfaces of the metal structures of the reactor primary circuit, for example, VVER type.
  • VVER type for example, VVER type.
  • 14 C radionuclides are formed by neutron bombardment of gaseous nitrogen, blowing graphite masonry, and also settle on the masonry surface.
  • the proposed method of plasma decontamination of structural elements of nuclear power plants is based on the ion sputtering of surface atoms in an inert gas plasma and the collection of atomized atoms on a removable substrate, followed by its extraction and burial.
  • One example of the implementation of the proposed method is the purification of irradiated reactor graphite from 14 C, 60 Co, 134 Cs, 137 Cs and other radionuclides, among which the most active is the 14 C isotope, which has a half-life of 5730 years and produced in the process of operation in significant quantity.
  • the main reaction leading to the formation of a carbon isotope of 14 C is the neutron capture reaction of 14 N (n, p) 14 C with a cross section of 1.8 barn, which occurs in a helium medium - a nitrogen mixture used to purge graphite masonry.
  • the concentration of the gas mixture is ⁇ 10 19 cm 3
  • the ratio of helium to nitrogen concentration is 6/4
  • the nitrogen concentration is 0.4-10 19 cm 3
  • the neutron fluence (full flux) for 30 years of operation of the reactor is 10 22 neutrons / cm 2 .
  • the concentration of 14 C carbon accumulated in 1 cm 3 of space filled with a gas mixture over 30 years as a result of neutron capture of 14 N (n, p) 14 C is estimated by the formula:
  • [ 14 C] [N 2 ] ⁇ s ( 14 N ( h , r) 14 C) ⁇ [F h ] (1)
  • o ( 14 N (n, p) 14 C) is the neutron capture cross section, [N 2 ] - nitrogen concentration and [ ⁇ ⁇ ] - neutron fluence, while the value of the accumulated concentration [ 14 C] will be ⁇ 0.7-10 17 cm 3 .
  • 4 C is determined by the formula:
  • [ 14 ⁇ ] [ 13 ⁇ ] ⁇ quip ( 13 ⁇ ( ⁇ , êt) 14 ⁇ ) ⁇ [ ⁇ ⁇ ], (26) where [ 14 ⁇ ], [ 13 ⁇ ] and [ 12 ⁇ ] are the concentrations of carbon isotopes - 14, 13 and 12,
  • FIG. 1 schematically shows the mechanism of formation in the gas phase and the deposition of carbon 14 C on the surface.
  • Nitrogen atoms 1, colliding with neutrons 2 in a nitrogen-helium mixture filling the reactor space, are transformed as a result of reaction (1) into carbon isotopes 14 ⁇ - 3 and are deposited on the surfaces of graphite blocks 4, graphite rings 5, which surround the technological channel with a fuel assembly 6.
  • the vertical arrows (from bottom to top) show the direction of supply of the nitrogen-helium mixture into the reactor space to cool the masonry.
  • the gap between the surface of the graphite masonry blocks and the process channel with the fuel assembly is approximately 1 mm (this is the thickness of the gas layer above the surface).
  • the enrichment of the entire surface of the graphite block with a cross section of 25x25x60 cm is 5-10 19 atoms of 14 C, which is an order of magnitude higher than the volume enrichment of graphite with the 14 C isotope the result of neutron bombardment during operation.
  • additional surface contamination of the graphite masonry with the 14 C isotope can be caused by the penetration and intercalation of gaseous nitrogen between the graphene layers forming the surface layers of graphite, followed by the conversion of intercalated nitrogen atoms to 14 C at neutron bombardment.
  • the proposed method will find application to remove radioactive contaminants of the primary reactor loop (in particular, VVER or RBMK type), which occur due to the precipitation of active isotopes in the form of insoluble sediment on the internal surfaces of the primary circuit during the circulation of the coolant.
  • radioactive contaminants of the primary reactor loop in particular, VVER or RBMK type
  • the causes of radioactive contamination of the coolant can be distinguished: neutron irradiation of coolant impurities, oxides of structural materials resulting from corrosion processes, as well as the violation of the tightness of fuel assemblies with the subsequent ingress of radioactive elements into the coolant.
  • the heat transfer medium of radioactive isotopes and their deposition on the surfaces of the elements of the primary reactor loop are illustrated in FIG. 2.
  • radioactive isotopes 7 (indicated by asterisks) is formed in the area of the fuel assemblies in reactor 8. Further, these radionuclides are dispersed due to the circulation of the coolant (the direction of circulation is indicated by dashed arrows) through the steam separator 9, main circulation pump 10, turbine 11, generator 12, a capacitor 13, a feed pump 14, contaminating the surfaces of these elements of the primary circuit. To complete the picture in figure 2. The direction of movement of the water of the 2nd cooling circuit to the spillway 15 and the direction of the water from the reservoir 16 are shown. The radionuclides deposited on the surfaces cannot penetrate deeply into structural elements and pipelines, because they are made of high strength stainless steels, so the decontamination method due to plasma spraying the deposited surface layer of contaminants is effective.
  • the method is as follows.
  • the processing of a structural element of a nuclear reactor with low-temperature plasma is carried out by supplying a stream of chemically inert gas, which is discharged from the treatment zone using a gas line.
  • Argon or nitrogen, chemically inert gases that do not enter into chemical reactions with atomized atoms, are predominantly used as a chemically inert gas.
  • the deactivated surface of the structural element is chosen as the cathode, and the electrode serves as the anode.
  • Deactivated structural elements can be the surfaces of the irradiated graphite masonry of a nuclear reactor, the inner surfaces of the primary circuit of a nuclear reactor, as well as its constituent pipelines and coolant circulation systems.
  • An electrode is brought to the selected site on the surface of the structural element, a plasma discharge is ignited between the electrode and the surface of the structural element, and the cathode surface is sprayed.
  • the operating parameters of the discharge are selected based on the conditions of effective atomization of the cathode.
  • the operating parameters of the discharge ensuring effective atomization of the cathode surface
  • a number of indicators are selected that depend on each other, while the pressure of the supplied inert gas is chosen on the order of atmospheric or lower, the gap between the electrode and the surface is chosen so that it does not exceed 100 mean free paths of the electron at an inert gas operating pressure, the plasma discharge voltage is also established between the electrode and the surface in the range from 300 to 1000 Volts, and the plasma discharge current density in the range of 0.1 - 1 A / cm2.
  • the pulse periodic mode of the plasma discharge can be selected as the working parameter of the discharge, and the pulse duration and duty cycle can be determined by the productivity of the process of mass transfer of atomized atoms to the anode and taking into account the cooling rate of the electrode.
  • the electrode may be made of copper, aluminum or an aluminum alloy, as well as of refractory metal or tantalum.
  • an electrode made of refractory metal it is possible to maintain the temperature of the electrode high enough to condense less volatile atomized atoms on the surface of the electrode, and more volatile - on the surface of the gas line that removes chemically inert gas.
  • the shape of the surface of the electrode is preferably chosen similar to the shape of the surface of the workpiece, so that the gap between the electrode and the workpiece is constant across the entire surface.
  • isotopes are sprayed, and therefore the atomized isotopes are deposited on the surfaces of the failed electrode and gas line by cooling the latter. That is, they cool the electrode and the gas line, which removes the chemically inert gas from the discharge zone, to a temperature sufficient to deposit atomized atoms on the surface of the electrode and the line after the cathode is sprayed to a predetermined depth. After that, the electrode is moved to a new selected treatment site and the process is repeated until the entire surface of the decontaminated structural member is completely treated.
  • the electrode and the gas line which removes chemically inert gas from the plasma discharge zone, can be cooled by forced circulation of a liquid or gaseous refrigerant having a predetermined inlet temperature, while creating such a temperature distribution along the length of the gas line, which removes chemically inert gas and atomized atoms from the plasma discharge zone, that atomized atoms with different evaporation temperatures will condense in different sections of the pipeline.
  • the temperature of the surface of the electrode and the line, sufficient for the deposition of atomized atoms, is preferably chosen equal to the temperature at which the pressure of saturated vapors of the deposited atoms is from 0.01 to 10 Pa.
  • the atomization depth of the cathode is controlled by the level of residual radioactivity after processing the site on the surface of the structural element of a nuclear reactor.
  • FIG. 1 A general view of a device for implementing plasma surface spraying, collection and removal of radionuclides is shown in FIG.
  • the discharge is ignited between the treated surface — the cathode (K) and the positively charged cooled copper (or aluminum) electrode — the anode (A).
  • An inert gas argon, xenon, helium, neon
  • a glow discharge occurs as a result of applying voltage between the electrodes (A) and (K), fast electrons generated in the discharge 18 collide with inert gas atoms 19 and lead to the formation of positively charged inert gas ions 20.
  • the distribution of potential V along the length of the discharge gap d is presented on the right side of FIG.
  • sputtering occurs when a chemically inert gas is supplied to the discharge gap, the discharge is ignited, and the spray products 21 are pumped out, at which they are deposited on the cooled electrode (A). It is advisable to use argon as a chemically inert gas, as it is cheaper and has the necessary electrophysical properties, as well as nitrogen.
  • the applied voltage between the surface to be treated and the electrode for igniting a discharge in argon should be at least 100 V.
  • the sputtering speed of the cathode material V p which characterizes the thickness of the removed material layer per unit time at a given ion current density, is:
  • V P K ⁇ j ⁇ MJe ⁇ N a ⁇ p (3)
  • e is the electron charge, C
  • p is the density of the material, g / cm 3
  • j is the ion current density, A / cm 2
  • M s the mass of atoms of the material (carbon), g / mol
  • N a - Avogadro number, mole 1 or
  • Atomized atoms from the treated surface diffuse in the argon atmosphere from the cathode to the substrate (anode), in our case, diffusion is described by the one-dimensional Laplace equation with boundary conditions at the cathode and anode:
  • n (x) is the concentration of atomized atoms of the treated surface (cathode)
  • F is the flux density of atomized atoms leaving the cathode
  • D is the diffusion coefficient of atomized atoms in an inert gas medium
  • the solution to equation (4) is the function:
  • n (x) F ⁇ (dx) / D (5) showing a linear decrease in the concentration of atomized atoms from the cathode to the anode, while the flux density of atomized atoms leaving the cathode is maintained along the entire length of the gap between and is equal to the atomic flux density reaching the collector .
  • the optimal experimental conditions for ignition of the discharge vary over a wide range: pressure and composition of the working chemically inert gas or working mixture (Ar, Xe, Kg, N2, etc.), the distance between the working electrode and the surface to be treated, the magnitude of the applied voltage, the current density in the discharge.
  • the discharge can be ignited in a stationary or pulse-periodic mode, depending on the state of the sprayed surface and the required energy input into the plasma, while the period and duration of the pulse can vary widely to achieve the optimal gas temperature in the discharge gap.
  • cool the electrode and the gas line which removes chemically inert gas from the plasma discharge zone, by forcing the circulation of a liquid or gaseous refrigerant (for example, water or liquid nitrogen vapor) having a predetermined inlet temperature.
  • a liquid or gaseous refrigerant for example, water or liquid nitrogen vapor
  • the deposition and reverse evaporation rate of a given type of atoms is determined by the pressure of saturated vapors of this substance; therefore, the temperature of the surface of an electrode or a section of a line designed to deposit specified atomized atoms can be chosen in the range in which the pressure of saturated vapors of the deposited atoms is, for example, 0 01 - 10 Pa.
  • the electrode is made of refractory metal (for example, tantalum Ta) so that its temperature can be kept high enough due to the plasma energy or an additional heating source (for example, 2000 ° C) in order to condense more volatile atomized atoms (Co, Cs, etc.) no longer on the surface of the electrode, and on the surface of the colder sections of the gas line, which removes chemically inert gas.
  • refractory metal for example, tantalum Ta
  • isotopes of 14 C, 40 Co, 41 Ca, 137 Sr, 137 Cs can be selectively obtained by deactivating radioactive contaminated elements of nuclear power plants.
  • a plasma source with a size of 10> ⁇ 10 cm moves on the manipulator step by step, covering all points of the inner surfaces of the reactor primary circuit, as well as along the surface of the graphite masonry, while surface atoms enriched in isotopes are transferred to the surface of the cooled collector (anode) and the exhaust gas line .
  • Radiation detectors can also be mounted on an additional manipulator to control the degree of decontamination of treated surfaces.
  • FIG. 1 A block diagram of a surface treatment device whose operation is based on the proposed method is shown in FIG.
  • the discharge module 22 and its parameters are controlled remotely using a computer 23, the parameters of the ignition of the discharge are set and monitored using a power supply 24, a key 25, and a current meter 26.
  • An electrode with a concentrated highly active precipitate is periodically removed and can be either compactly buried or used as a concentrate with a high degree of enrichment with the desired isotope (in particular, 14 C) for useful use in medicine.
  • One example of the invention is the ignition of a direct current plasma discharge in argon at a pressure of P ⁇ 0.1 atm, the collector (anode) is installed at a distance of 2 mm above the surface of deactivated graphite.
  • the operating voltage at the discharge gap is set by the power supply in the range of 300-1000 V, necessary for ignition of the discharge, and then is adjusted to the optimal value, necessary for the stability of the discharge and to achieve the desired current density.
  • the sputtering coefficient of graphite by argon ions with an energy in the range of 100-500 eV (ion energy after passing through the cathode plasma layer) is 0.03-10, 1 [4].
  • the rate of atomization of carbon by argon ions will be 0.75-10 5 cm / s, and it will take ⁇ 13 s to spray a graphite layer 1 ⁇ m thick.
  • the thickness of surface contamination of graphite blocks due to the deposition of 14 C from a nitrogen-helium mixture to the surface, as well as the conversion of 14 C of intercalated nitrogen in the surface layer of graphite does not exceed 1 ⁇ m.
  • about 1000 seconds will be required for plasma processing of the surface of a graphite block with dimensions of 25x25x60 cm and a surface area of 7250 cm 2 with a plasma electrode of 100 cm 2 to a depth of 1 ⁇ m.
  • the total surface area of the graphite masonry of the RBMK type reactor is about 1.4-10 8 cm 2 , and the total time for processing the surface layer with a thickness of 1 ⁇ m of the entire graphite masonry of the RBMK reactor (while using 10 devices based on the proposed method at the same time) is approximately 2-10 6 s, those. about 1 month.
  • Another example embodiment of the invention is the ignition of a direct current plasma discharge in argon at a pressure of P ⁇ 0, 1 atm, the collector (anode) is installed at a distance of 2 mm above the deactivated surface of steel (iron).
  • the operating voltage at the discharge gap is set by the power supply in the range of 400-600 V.
  • the sputtering coefficient of iron atoms with argon ions with an energy in the range of 100 - 500 eV is 0.2–10.0 [4].
  • the rate of atomization of iron by argon ions will be 7-10 5 cm / s, and it will take time ⁇ to ⁇ 1 ⁇ m of a steel layer with precipitated impurities with a thickness of 1 ⁇ m from a selected site 1.3 s
  • a third embodiment of the invention is the ignition of a plasma discharge of a direct current in an argon medium at a pressure of P ⁇ 0, 1 atm, the collector (anode) is installed at a distance of 2 mm above the deactivated surface of stainless steel (chrome).
  • the operating voltage at the discharge gap is set by the power supply in the range of 400-600 V.
  • the sputtering coefficient of chromium atoms by argon ions with an energy in the range of 100 - 500 eV is 0, 12 -10, 6 [4].
  • the rate of atomization of iron by argon ions will be 4 10 5 cm / s, and for atomization of a layer of steel with precipitated impurities 1 ⁇ m thick from a selected site of the structural element of the 1st reactor loop, thus ⁇ 2 s will be required.
  • a fourth embodiment of the invention is the ignition of a plasma discharge of direct current in a nitrogen atmosphere, the collector (anode) is installed at a distance of 2 mm above the deactivated surface of graphite.
  • the operating voltage at the discharge gap is set by the power supply in the range of 400-600 V.
  • the atomization coefficient of carbon atoms by N + nitrogen ions with an energy in the range of 100 - 500 eV is 0.2–10.5 [6]
  • the atomization coefficient of carbon atoms by nitrogen ions is 1 g + with an energy of 150 eV is 0.5, which is an order of magnitude higher than the sputtering coefficient of argon ions [7].
  • the rate of spraying and transfer of material to the collector under conditions of prevailing N2 + ions, as well as the decontamination performance increases by an order of magnitude.
  • the contaminated surfaces of the primary structures of the reactor contain a number of radionuclides that can be sufficiently selectively collected for subsequent useful use, for example, for the production of radioisotope energy sources, fire safety sensors, applications in nuclear medicine and as isotopic indicators.
  • the selective separation of various radioactive atoms sprayed in an inert gas medium (argon, xenon) from contaminated surfaces can be achieved by controlling the collector temperature (by changing the energy input into the plasma gap and the corresponding heating electrodes) and the temperature distribution along a gas line that discharges an inert gas.
  • the temperature of the electrode and the adjacent section of the outlet gas line are maintained at about 2200 ° K, then only carbon atoms, including the 14 C isotope, will be deposited in this region, and other atoms will move further along the outlet gas line along with a stream of heated inert gas. As the gas stream moves along the discharge line, the inert gas and the atomized atoms carried by it will cool. In the section of the exhaust gas line, where the gas temperature reaches a value of about 1700 ° K, the deposition of Co atoms from the flux, including the isotope 60 Co, will begin.
  • the cesium and its isotope 137 Cs sprayed from the treated surface (half-life of 30 years, specific activity of 9 10 2 Bq / g in reactor graphite) will begin to condense (at At this temperature, the density of saturated cesium vapor Cs is 10 1 Pa).
  • the exhaust gas line is disassembled into segments with selectively separated isotopes, and they can be used for their intended purpose.

Landscapes

  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Physics & Mathematics (AREA)
  • General Engineering & Computer Science (AREA)
  • High Energy & Nuclear Physics (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Food Science & Technology (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Electrochemistry (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Plasma & Fusion (AREA)
  • Spectroscopy & Molecular Physics (AREA)
  • Plasma Technology (AREA)
  • Coating By Spraying Or Casting (AREA)
  • Physical Vapour Deposition (AREA)
  • ing And Chemical Polishing (AREA)

Abstract

Изобретение относится к ядерной технике. Способ дезактивации элемента конструкции ядерного реактора включает обработку элемента конструкции ядерного реактора низкотемпературной плазмой при подаче потока химически инертного газа. К выбранной площадке на поверхности элемента конструкции подводят электрод, зажигают плазменный разряд между поверхностью элемента конструкции, подключенного в качестве катода, и электродом, подключенным в качестве анода, выбирают рабочие параметры разряда, эффективные для распыления поверхности катода. Производят распыление катода. Охлаждают электрод и газовую магистраль, отводящую химически инертный газ из зоны разряда, до температуры, достаточной для осаждения распыленных атомов на поверхности электрода и магистрали. После распыления поверхности катода на заданную глубину электрод перемещают на новую выбранную площадку обработки и повторяют операции способа до полной обработки всей поверхности дезактивируемого элемента конструкции. Изобретение позволяет существенно снизить радиоактивность обрабатываемых элементов конструкций ядерных энергетических установок, сократить объем образующихся радиоактивных отходов.

Description

СПОСОБ ДЕЗАКТИВАЦИИ ЭЛЕМЕНТА КОНСТРУКЦИИ ЯДЕРНОГО РЕАКТОРА
Предлагаемое изобретение относится к области ядерной техники и может быть использовано в технологиях атомной энергетики, предназначенных для дезактивации и безопасного обращения с радиоактивными конструкционными элементами ядерных энергетических установок (ЯЭУ), в частности, для поверхностной дезактивации облученного реакторного графита и металлоконструкций, контактировавших с теплоносителем.
Известны способы обработки облученного реакторного графита (см., например, патенты RU 2546981, RU 2212074, ЕР1771865, US 9040014, заключающиеся в термической обработке реакторного графита в инертной, а затем в окислительной или восстановительной газовой среде с выделением газообразных соединений радиоактивных изотопов и последующем связывании их в жидкой или твердой форме. В частности, способ по патенту RU 2212074 включает выделение окислов изотопа углерода 14С из облученного реакторного графита в режиме продувки нагретым воздухом при температуре от 450°С до 530°С и последующее их химическое связывание. К недостаткам указанных аналогов относится невозможность обеспечить преимущественно поверхностную очистку графита (в пределах до нескольких мкм по глубине) из- за нелокального характера термического воздействия на поверхность графита по причине его высокой теплопроводности (нагреваются также и глубокие слои). Другим недостатком является образование окислов углерода 14С и других радиоактивных изотопов в летучей форме, что требует их дальнейшего химического связывания с увеличением объема образовавшихся радиоактивных отходов в жидкой и твердой фазе. Также к недостаткам известных способов обработки относится необходимость предварительного демонтажа и измельчения графитовых блоков и элементов конструкций ЯЭУ с исходно высоким уровнем радиоактивности, что ухудшает условия радиационной безопасности работы персонала и повышает трудоемкость работ. Известны способы термической переработки отработанного реакторного графита с измельчением, смешиванием с реакционноспособными реагентами и проведением высокотемпературного синтеза в инертной атмосфере с образованием твердого остатка без выделения газообразных отходов (например, патенты РФ 2065220, РФ 2192057). Указанные способы включают измельчение графита и добавление в измельченную массу титана и/или алюминия, диоксида титана и/или диоксида кремния. Далее смесь помещают в реактор, наполненный инертным газом, и инициируют реакцию горения без пламени. Горячий продукт синтеза по патенту РФ JV 2065220 компактируют в процессе горения или после горения смеси, а затем направляют на захоронение. Недостатками указанных способов являются необходимость предварительного демонтажа и измельчения графитовых блоков и элементов конструкций ЯЭУ с первоначально высоким уровнем радиоактивности, неизбежный выброс в атмосферу радиоактивного диоксида 14С, а также увеличение объема образовавшихся радиоактивных отходов (РАО) при спекании посредством высокотемпературного синтеза в отсутствии механизма селективного удаления загрязнений с наибольшей концентрацией радиоактивных изотопов. Эти факторы ухудшают условия радиационной безопасности работы персонала, повышают трудоемкость работ и не позволяют в итоге получить РАО в компактной форме.
Известны плазменные способы переработки отработанного графита, например, по патенту RU 2435241, согласно которому в печь загружают слои радиоактивного графита и зажигают его в окислительной среде плазмой, генерируемой плазмотроном. Далее отключают плазмотрон, загружают в печь фрагментированные радиоактивно загрязненные металлоконструкции, проводят плавку с растворением углерода в металле, после чего расплав шлакофлюса помещают в транспортный контейнер и отправляют на отверждение и последующее захоронение в специальных могильниках. К недостаткам указанного способа относится неизбежное загрязнение расплава металла радиоактивными изотопами и потерю возможности его дальнейшего использования, а также выброс радиоактивных изотопов (в частности, диоксида углерода 14С) при отводе плавильных газов из печи.
Способ плазменной обработки графита по патенту RU 2580818 включает измельчение его на фракции с последующим их помещением в плазмохимический реактор в качестве расходуемых электродов, которые испаряют затем в низкотемпературной плазме с окислителем. На стенках плазмохимического реактора обеспечивают осаждение продуктов реакции в дисперсной фазе в виде зольного остатка. Газообразные продукты реакции извлекают из реактора, оксиды углерода переводят в жидкую фазу и отправляют на дальнейшее захоронение. Твердый зольный остаток извлекают из плазмохимического реактора для последующего захоронения. Недостатками предлагаемого способа является трудоемкость извлечения радиоактивного зольного остатка, образующегося на стенках плазмохимического реактора, и отсутствие механизма селективного удаления загрязнений с наибольшей концентрацией радиоактивных изотопов.
Наиболее близким к предлагаемому способу является техническое решение по патенту РФ 2603015, выбранное за прототип. Известный способ очистки облученных графитовых втулок уран-графитового реактора включает их нагрев, обработку газом, перевод примесей в газовую фазу, охлаждение углеродного материала, при этом процесс продолжают до полного испарения графитовой втулки. Недостатками известного способа, выбранного за прототип, является необходимость разборки и транспортировки радиоактивных элементов конструкции в плазмохимическую камеру, что ухудшает условия радиационной безопасности работы персонала, повышает трудоемкость работ. Другим недостатком способа, выбранного за прототип, является отсутствие механизма селективного удаления загрязнений с наибольшей концентрацией радиоактивных изотопов. Задачей, на решение которой направлен предлагаемый способ, является создание технологии дезактивации элементов конструкции ядерного реактора путём плазменного распыления поверхностей облученных конструктивных элементов ЯЭУ и графитовой кладки , которые преимущественно загрязняются радиоактивными изотопами в процессе эксплуатации, для выбивания этих радионуклидов с поверхности вместе с окружающими атомами, осаждения их на охлаждаемый коллектор и последующего извлечения вместе с коллектором.
Технический результат, достигаемый предлагаемым изобретением, состоит в том, что при плазменном распылении поверхности конструктивных элементов ЯЭУ и графитовой кладки, как наиболее загрязненных радиоактивными изотопами, достигается существенное снижение радиоактивности обрабатываемых элементов конструкций ЯЭУ, а также концентрирование и соответствующее сокращение объема образующихся радиоактивных отходов.
Указанный технический результат достигается за счет того, что в способе дезактивации элемента конструкции ядерного реактора, включающем обработку элемента конструкции ядерного реактора низкотемпературной плазмой при подаче потока химически инертного газа, согласно заявляемому решению к выбранной площадке на поверхности элемента конструкции подводят электрод, зажигают плазменный разряд между поверхностью элемента конструкции, подключённого в качестве катода, и электродом, подключённым в качестве анода, выбирают рабочие параметры разряда, эффективные для распыления катода, производят распыление катода, охлаждают электрод и газовую магистраль, отводящую химически инертный газ из зоны разряда, до температуры, достаточной для осаждения распыленных атомов на поверхности электрода и магистрали, после распыления катода на заданную глубину электрод перемещают на новую выбранную площадку обработки и повторяют операции способа до полной обработки всей поверхности дезактивируемого элемента конструкции. Преимущественно в качестве дезактивируемых элементов конструкции используют поверхность облученной графитовой кладки ядерного реактора.
Также в качестве элементов конструкции могут быть использованы внутренние поверхности первого контура ядерного реактора, а также входящих в него трубопроводов и систем циркуляции теплоносителя.
В качестве химически инертного газа преимущественно используют аргон или азот.
Электрод может быть изготовлен из меди, или из алюминия, или из алюминиевого сплава, или из тугоплавкого металла, или из тантала.
В предлагаемом способе электрод и газовую магистраль, отводящую химически инертный газ из зоны плазменного разряда, могут охлаждать путём принудительной циркуляции жидкого или газообразного хладагента, имеющего заданную входную температуру.
В предлагаемом способе преимущественно создают такое распределение температуры по длине газовой магистрали, отводящей химически инертный газ и распыленные атомы из зоны плазменного разряда, что распыляемые атомы с разной температурой испарения будут конденсироваться на разных участках магистрали.
Форму поверхности электрода преимущественно выбирают подобной форме поверхности обрабатываемого элемента конструкции так, что зазор между электродом и обрабатываемым элементом является неизменным по всей поверхности.
В предлагаемом способе в качестве рабочего параметра разряда преимущественно выбирают давление подаваемого инертного газа порядка атмосферного или ниже.
В предлагаемом способе в качестве рабочего параметра разряда преимущественно устанавливают величину зазора между электродом и поверхностью так, чтобы она не превышала 100 длин свободного пробега электрона при рабочем давлении инертного газа. В предлагаемом способе в качестве рабочего параметра разряда могут устанавливать электрическое напряжение плазменного разряда между электродом и поверхностью в диапазоне от 300 до 1000 Вольт.
В предлагаемом способе в качестве рабочего параметра разряда могут устанавливать плотность тока плазменного разряда в диапазоне 0,1 - 1 А/см2.
В предлагаемом способе в качестве рабочего параметра разряда могут выбирать импульсно-периодический режим плазменного разряда, а длительность импульсов и их скважность могут определять по производительности процесса массопереноса распыленных атомов на анод и с учетом скорости охлаждения электрода.
Температуру поверхности электрода и магистрали, достаточную для осаждения распыленных атомов, преимущественно выбирают равной температуре, при которой давление насыщенных паров осаждаемых атомов составляет 0,01 - 10 Па.
Глубину распыления катода преимущественно контролируют по уровню остаточной радиоактивности после обработки площадки на поверхности элемента конструкции ядерного реактора.
Таким образом, для достижения поставленной задачи в предлагаемом способе обрабатывают элемент конструкции ядерного реактора низкотемпературной плазмой при подаче потока химически инертного газа, и, в отличие от прототипа, в предлагаемом техническом решении к выбранной площадке на поверхности обрабатываемого элемента конструкции подводят электрод, зажигают плазменный разряд между поверхностью элемента конструкции в качестве катода и электродом в качестве анода, выбирают параметры разряда для эффективного распыления катода, охлаждают электрод и газовую магистраль, отводящую химически инертный газ из зоны разряда до температуры, достаточной для осаждения распыленных изотопов на поверхности электрода и магистрали, после распыления катода на заданную глубину электрод перемещают на новую выбранную площадку обработки и повторяют операции способа до полной обработки всей поверхности дезактивируемого элемента конструкции.
Осаждение распыленных поверхностных атомов и радиоактивных изотопов производится на поверхность охлаждаемого электрода в режиме массопереноса. Распыление поверхности с любой геометрией и любым элементным составом обеспечивается за счет формирования приповерхностного катодного слоя плазмы с управляемой энергией бомбардирующих ионов. Это позволяет проводить дезактивацию на месте расположения ЯЭУ до момента ее полной разборки: источник плазмы на манипуляторе перемещается последовательно, шаг за шагом, по всем внутренним поверхностям первого контура реактора, а также по поверхности графитовой кладки, при этом поверхностные атомы, обогащенные изотопами, переносятся на поверхность охлаждаемого металлического электрода, который изготавливают, например, из меди или алюминия. Электрод с концентрированным высокоактивным осадком периодически извлекается и может быть либо компактно захоронен, либо использован как концентрат высокой степени обогащения нужным изотопом (в частности, 14С) для полезного использования в медицине. Предлагаемый способ требует только затрат электроэнергии и подачи инертного газа (аргона) с его рециркуляцией. Данный способ позволит предварительно снизить активность всех конструкций реактора перед ремонтом или окончательной разборкой и утилизацией, избежать образования большого объема жидких РАО, которые будут возникать при конкурирующих методах радиохимической дезактивации, а также дополнительно получать некоторые полезные изотопы в значительных количествах.
Заявляемое изобретение проиллюстрировано следующими графическими материалами.
На фиг.1 схематически изображен фрагмент вертикального сечения активной зоны графитового ядерного реактора, а также схема образования изотопов углерода 14С при столкновениях нейтронов с атомами азота и последующей диффузии 14С с выпадением и накоплением на поверхности графитовой кладки.
На фиг.2 изображена схема, поясняющая перенос теплоносителем радиоактивных изотопов из активной зоны и их осаждение на поверхности конструктивных элементов первого контура реактора.
На фиг.З изображена схема, поясняющая общий вид устройства источника плазмы в разрезе, для простоты понимания источник питания, магистрали подачи газа и электрического напряжения не показаны.
На фиг. 4 изображена блок-схема, поясняющая в общем виде основные элементы установки для плазменной поверхностной обработки.
Конкретные примеры осуществления предлагаемого изобретения, приведенные ниже, описывают некоторые частные варианты реализации, не являются единственно возможными, не ограничивают общность заявленного изобретения, но наглядно демонстрируют возможность достижения данной совокупностью существенных признаков изобретения заявленного технического результата.
Известно, что в процессе эксплуатации ЯЭУ образующиеся в активной зоне радионуклиды попадают в теплоноситель, переносятся в результате его циркуляции и оседают на внутренних поверхностях металлоконструкций первого контура реактора, например типа ВВЭР. Кроме того, в графитовых реакторах (например, типа РБМК) радионуклиды 14С образуются при нейтронной бомбардировке газообразного азота, обдувающего графитовую кладку, и также оседают на поверхности кладки. Эти загрязнения с поверхности не могут проникать вглубь металлических конструкций ЯЭУ и поэтому полную или частичную дезактивацию целесообразно начинать со сбора и удаления радионуклидов, накопившихся именно на поверхности. Предлагаемый способ плазменной дезактивации конструкционных элементов ЯЭУ (внутренних поверхностей элементов первого контура и внешней поверхности облученного реакторного графита, как наиболее радиоактивных после топливных сборок) основывается на ионном распылении поверхностных атомов в плазме инертных газов и сборе распыленных атомов на сменной подложке с последующим ее извлечением и захоронением.
Одним из примеров реализации предлагаемого способа является очистка облученного реакторного графита от радионуклидов 14С, 60Со, 134Cs, 137Cs и д.р , среди которых наибольшую активность имеет изотоп 14С, имеющий период полураспада 5730 лет и нарабатываемый в процессе эксплуатации в значительном количестве. Основная реакция, приводящая к образованию изотопа углерода 14С, - это реакция нейтронного захвата 14N(n,p)14C с сечением 1,8 Барн, происходящая в среде гелий - азотной смеси, используемой для продувки графитовой кладки. Нейтронный захват 13С(п,у)14С изотопами 13С в графитовой кладке (доля изотопа 13С в графите 0.011), а также образование 14С за счет двух последовательных процессов нейтронного захвата 12С(п,у)13С и 13С(п,у)14С с сечениям 0.004 Барн и 0.0015 Барн (см. в [1]), дают в наработку изотопа 14С заметно меныний вклад. Продувка реакторного пространства и графитовой кладки азотно-гелиевой смесью проводится при давлении чуть выше атмосферного, температура в центре графитовой кладки составляет величину ~ 500°С. При таких условиях концентрация газовой смеси составляет ~1019см 3, отношение концентрации гелия к азоту - 6/4, концентрация азота - 0.4- 1019см 3, флюенс (полный поток) нейтронов за 30 лет эксплуатации реактора составляет величину 1022нейтронов/см2. Концентрация углерода 14С, наработанного в 1 см3 пространства, заполненного газовой смесью, за 30 лет в результате нейтронного захвата 14N(n,p)14C оценивается по формуле:
[14C]=[N2] · s(14N(h,r) 14С) · [Fh] (1) где o(14N(n,p)14C) - сечение нейтронного захвата, [N2] - концентрации азота и [Фп] - флюенс нейтронов, при этом величина наработанной концентрации [14С] составит ~ 0.7-1017 см 3. Аналогично концентрация углерода 14С, образовавшегося в 1 см3 графитовой кладки в результате двух процессов нейтронного захвата 12С(п,у)13С и 13С(п,у)|4С определяется формулой:
[13С]=[12С] · о(12С (п,у)13С) · [Ф„], (2а)
[14С]=[13С] · о(13С (п,у)14С) · [Фп], (26) где [14С], [13С] и [12С] - концентрации изотопов углерода - 14, 13 и 12,
соответственно.
По формулам (2а) и (26) наработанные концентрации изотопов углерода в одном кубическом сантиметре графитовой кладки - [13С] = 4 1018см 3, [14С] = 4.8- 1013см 3.
На фиг. 1. схематично показан механизм образования в газовой фазе и осаждения углерода 14С на поверхности. Атомы азота 1, сталкиваясь с нейтронами 2 в азотно-гелиевой смеси, заполняющей реакторное пространство, превращаются в результате реакции (1) в изотопы углерода 14С - 3 и осаждаются на поверхностях графитовых блоков 4, графитовых колец 5, которые окружают технологический канал с тепловыделяющей сборкой 6. Вертикальными стрелками (снизу вверх) показано направление подачи азотно- гелиевой смеси в реакторное пространство для охлаждения кладки. Зазор между поверхностью блоков графитовой кладки и технологическим каналом с тепловыделяющей сборкой составляет примерно 1мм (это толщина газового слоя над поверхностью). Если на единицу площади поверхности кладки в 1см2 выпадает 7-1015см 3 атомов 14С, тогда обогащение всей поверхности графитового блока сечением 25x25x60 см составляет 5- 1019 атомов 14С, что на порядок величины превышает объемное обогащение графита изотопом 14С в результате нейтронной бомбардировки в процессе эксплуатации. Также дополнительное поверхностное загрязнение графитовой кладки изотопом 14С может быть обусловлено проникновением и интеркаляцией газообразного азота между слоями графена, образующими поверхностные слои графита, с последующим превращением интеркалированных атомов азота в 14С при нейтронной бомбардировке. Поверхностное обогащение поверхности графитовой кладки реактора изотопом углерода 14С также подтверждается экспериментами [2-3]. Поэтому плазменный массоперенос атомов, составляющих поверхностные слои графита толщиной порядка 0,1-1 мкм, на охлаждаемую подложку в процессе распыления, может снизить полную активность по 14С стандартного графитового блока в 10 и более раз.
Также предлагаемый способ найдет применение для удаления радиоактивных загрязнений первого контура реактора (в частности, типа ВВЭР или РБМК), которые происходят за счет выпадения активных изотопов в виде нерастворимого осадка на внутренних поверхностях первого контура в процессе циркуляции теплоносителя. Среди причин радиоактивных загрязнений теплоносителя можно выделить: нейтронное облучение примесей теплоносителя, окислов конструкционных материалов, возникающих из-за коррозионных процессов, а также нарушение герметичности топливных сборок с последующим попаданием радиоактивных элементов в теплоноситель. Схема переноса теплоносителем радиоактивных изотопов и их осаждение на поверхностях элементов первого контура реактора иллюстрируется на фиг.2. Наибольшая концентрация радиоактивных изотопов 7 (обозначены звездочками) образуется в районе топливных сборок в реакторе 8. Далее, эти радионуклиды разносятся за счет циркуляции теплоносителя (направление циркуляции показано пунктирными стрелками) через сепаратор пара 9, главный циркулярный насос 10, турбину 11, генератор 12, конденсатор 13, питательный насос 14, загрязняя поверхности этих элементов первого контура. Для полноты картины на фиг.2. показано направление движение воды 2-го контура охлаждения в водосброс 15 и направление воды из водохранилища 16. Радионуклиды, осаждаемые на поверхностях, не могут глубоко проникать в конструкционные элементы и трубопроводы, т.к. они изготовлены из высокопрочных нержавеющих сталей, поэтому метод дезактивации за счет плазменного распыления осажденного поверхностного слоя загрязнений является эффективным.
Таким образом, можно сделать вывод, что предлагаемый способ дезактивации элементов конструкции ЯЭУ и графитовой кладки позволит, после удаления высокоактивного поверхностного загрязнения, снизить радиоактивность конструкционных элементов ЯЭУ на порядок и более, что даст возможность снизить затраты на обращение с остающимися РАО и нормы их захоронения.
Способ осуществляют следующим образом.
Обработку элемента конструкции ядерного реактора низкотемпературной плазмой проводят при подаче потока химически инертного газа, который отводится из зоны обработки с помощью газовой магистрали. В качестве химически инертного газа преимущественно используют аргон или азот, химически инертные газы, не вступающие в химические реакции с распыляемыми атомами.
Дезактивируемую поверхность элемента конструкции выбирают в качестве катода, а в качестве анода служит электрод. Дезактивируемыми элементами конструкции могут являться поверхности облученной графитовой кладки ядерного реактора, внутренние поверхности первого контура ядерного реактора, а также входящих в него трубопроводов и систем циркуляции теплоносителя.
К выбранной площадке на поверхности элемента конструкции подводят электрод, зажигают плазменный разряд между электродом и поверхностью элемента конструкции и производят распыление поверхности катода. При этом рабочие параметры разряда выбирают исходя из условия эффективного распыления катода. В качестве рабочих параметров разряда, обеспечивающих эффективное распыление поверхности катода, выбирают ряд показателей, которые зависят друг от друга, при этом давление подаваемого инертного газа выбирают порядка атмосферного или ниже, величину зазора между электродом и поверхностью выбирают таким образом, чтобы она не превышала 100 длин свободного пробега электрона при рабочем давлении инертного газа, также устанавливают электрическое напряжение плазменного разряда между электродом и поверхностью в диапазоне от 300 до 1000 Вольт, а плотность тока плазменного разряда в диапазоне 0,1 - 1 А/см2. В предлагаемом способе в качестве рабочего параметра разряда могут выбирать импульсно- периодический режим плазменного разряда, а длительность импульсов и их скважность могут определять по производительности процесса массопереноса распыленных атомов на анод и с учетом скорости охлаждения электрода.
Электрод может быть изготовлен из меди, алюминия или алюминиевого сплава, а также из тугоплавкого металла или из тантала. В случае реализации предлагаемого изобретения с электродом, изготовленным из тугоплавкого металла, осуществляется возможность поддержания температуры электрода достаточно высокой с целью конденсации менее летучих распыленных атомов на поверхности электрода, а более летучих - на поверхности газовой магистрали, отводящей химически инертный газ.
Форму поверхности электрода преимущественно выбирают подобной форме поверхности обрабатываемого элемента конструкции так, чтобы зазор между электродом и обрабатываемым элементом является неизменным по всей поверхности.
В процессе обработки поверхности низкотемпературным плазменным разрядом происходит распыление изотопов, в связи с чем осуществляют осаждение распыленных изотопов на поверхностях подведённого электрода и газовой магистрали путём охлаждения последних. То есть охлаждают электрод и газовую магистраль, отводящую химически инертный газ из зоны разряда, до температуры, достаточной для осаждения распыленных атомов на поверхности электрода и магистрали, после распыления катода на заданную глубину. После этого электрод перемещают на новую выбранную площадку обработки и повторяют операции способа до полной обработки всей поверхности дезактивируемого элемента конструкции.
В предлагаемом способе электрод и газовую магистраль, отводящую химически инертный газ из зоны плазменного разряда, могут охлаждать путём принудительной циркуляции жидкого или газообразного хладагента, имеющего заданную входную температуру, при этом создают такое распределение температуры по длине газовой магистрали, отводящей химически инертный газ и распыленные атомы из зоны плазменного разряда, что распыляемые атомы с разной температурой испарения будут конденсироваться на разных участках магистрали.
Температуру поверхности электрода и магистрали, достаточную для осаждения распыленных атомов, преимущественно выбирают равной температуре, при которой давление насыщенных паров осаждаемых атомов составляет 0,01 - 10 Па.
Глубину распыления катода контролируют по уровню остаточной радиоактивности после обработки площадки на поверхности элемента конструкции ядерного реактора.
Общий вид устройства для реализации плазменного поверхностного распыления, сбора и удаления радионуклидов представлен на фиг.З. Разряд зажигается между обрабатываемой поверхностью - катодом (К) и положительно заряженным охлаждаемым медным (или алюминиевым) электродом - анодом (А). Инертный газ (аргон, ксенон, гелий, неон) подается в разрядный промежуток между (А) и (К) по направлению 17. Тлеющий разряд возникает в результате подачи напряжения между электродами (А) и (К), рожденные в разряде быстрые электроны 18 сталкиваются с атомами инертного газа 19 и приводят к образованию положительно заряженных ионов инертного газа 20. Распределение потенциала V по длине разрядного промежутка d представлено в правой части фиг.З. Необходимо отметить формирование значительного скачка напряжения вблизи от катода (катодное падение) из-за известной самоорганизации пространственной структуры плазменного разряда. Ионы химически инертного газа 20, приобретающие энергию в этом поле, выбивают атомы 21 материала катода (К), одновременно вызывая эмиссию вторичных электронов 18 из катода. Распыление поверхности с любой геометрией и любым элементным составом обеспечивается за счет формирования приповерхностного катодного слоя плазмы с энергией бомбардирующих ионов, которой можно управлять. Нейтральные атомы 21, выбитые из материала катода (К), достигают принудительно охлаждаемого электрода (А) и осаждаются на его поверхности. Таким образом, распыление происходит при подаче химически инертного газа в разрядный промежуток, зажигании разряда и откачке продуктов распыления 21 , при котором происходит их осаждение на охлаждаемом электроде (А). В качестве химически инертного газа целесообразно использовать аргон, как более дешевый и имеющий необходимые электрофизические свойства, а также азот.
Целесообразно проводить обработку поверхности облученного графита в среде аргоновой плазмы при давлении Р ~ 0,1 атм, а расстояние d между обрабатываемой поверхностью и охлаждаемым электродом установить ~ 2мм. Согласно известной кривой Пашена, описывающей условия возникновения различных видов разряда в зависимости от напряженности электрического поля, величина подаваемого напряжения между обрабатываемой поверхностью и электродом для зажигания разряда в аргоне должна составлять не менее 100 В. При напряжении горения разряда ~ 600В коэффициент распыления графита ионами аргона составляет порядка А=0,1 [4]. Скорость распыления материала катода Vp, которая характеризует толщину удаленного слоя материала в единицу времени при заданной плотности тока ионов, равна:
VP=K · j · MJe · Na · р (3) где e— заряд электрона, Кл; р - плотность материала, г/см3; j - плотность тока ионов, А/см2; Мс - масса атомов материала (углерода), г/моль; Na - число Авогадро, моль 1, или
Vp = h/t - скорость распыления, где h - толщина стравливаемого слоя материала, см; t -время распыления, с.
Распыленные атомы с обрабатываемой поверхности диффундируют в атмосфере аргона от катода к подложке (анод), в нашем случае диффузия описывается одномерным уравнением Лапласа с граничными условиями на катоде и аноде:
Лп(х) = 0; dn(x)/dx = -F/D при х=0; n(d)=0 (4) где п(х) - концентрация распыленных атомов обрабатываемой поверхности (катода), F - плотность потока распыленных атомов, покинувших катод, D - коэффициент диффузии распыленных атомов в среде инертного газа, х=0 и x=d - координаты поверхностей катода и коллектора (анода), соответственно. Решением уравнения (4) является функция:
п(х) = F · (d-x)/D (5) демонстрирующая линейный спад концентрации распыленных атомов от катода к аноду, при этом плотность потока распыленных атомов, покинувших катод, сохраняется по всей длине зазора между и равна плотности потока атомов, достигающих коллектор.
В зависимости от температуры катода и энергии бомбардирующих ионов можно управлять кинетикой поведения атомов на поверхности катода и реализовать различные варианты воздействия на поверхность катода, когда превалирующим процессов удаления атомов с обрабатываемой поверхности является один из процессов: ионное распыление, химические реакции или тепловая десорбция.
В зависимости от характера загрязнения и типов элементов конструкции ЯЭУ оптимальные экспериментальные условия зажигания разряда варьируется в широких диапазонах: давление и состав рабочего химически инертного газа или рабочей смеси (Ar, Хе, Кг, N2 и т.д), расстояние между рабочим электродом и обрабатываемой поверхностью, величина подаваемого напряжения, плотность тока в разряде. Зажигание разряда может производиться в стационарном или импульсно-периодическом режиме в зависимости от состояния распыляемой поверхности и необходимого энерговклада в плазму, при этом период и длительность импульса могут варьироваться в широких пределах для достижения оптимальной температуры газа в разрядном промежутке. При необходимости охлаждают электрод и газовую магистраль, отводящую химически инертный газ из зоны плазменного разряда, путём принудительной циркуляции жидкого или газообразного хладагента (например, вода или пары жидкого азота), имеющего заданную входную температуру.
Кроме того, для селективного выделения радиоактивных изотопов различных химических элементов с целью их последующего полезного использования можно создавать такое распределение температуры по длине газовой магистрали, отводящей химически инертный газ и распыленные атомы из зоны плазменного разряда, что распыляемые атомы разных химических элементов, имеющие различную температуру испарения, будут конденсироваться на разных участках магистрали. Известно, что скорость осаждения и обратного испарения заданного вида атомов определяется давлением насыщенных паров этого вещества, поэтому температуру поверхности электрода или участка магистрали, предназначенную для осаждения заданных распыленных атомов, можно выбирать в диапазоне, в котором давление насыщенных паров осаждаемых атомов составляет, например, 0,01 - 10 Па. Если на электрод необходимо преимущественно осадить малолетучие атомы (например, углерод и изотоп 14С), то электрод изготавливают из тугоплавкого металла (например, тантала Та) для того, чтобы можно было за счет энергии плазмы или дополнительного источника нагрева поддерживать его температуру достаточно высокой (например, 2000 С°) с целью конденсации более летучих распыленных атомов (Со, Cs и др.) уже не на поверхности электрода, а на поверхности более холодных участков газовой магистрали, отводящей химически инертный газ.
Далее эти участки магистрали с осажденными атомами выбранного химического элемента, содержащими нужный изотоп, разделяются и могут служить источниками выбранного изотопа. Таким образом, например, могут быть селективно получены изотопы 14С, 40Со, 41Са, 137Sr, 137Cs при дезактивации радиоактивно загрязненных элементов ЯЭУ.
Источник плазмы размером 10>< 10см перемещается на манипуляторе шаг за шагом, покрывая все точки внутренних поверхностей первого контура реактора, а также по поверхности графитовой кладки, при этом поверхностные атомы, обогащенные изотопами, переносятся на поверхность охлаждаемого коллектора (анода) и отводящей газовой магистрали. На дополнительном манипуляторе также могут быть смонтированы детекторы радиации для контроля степени дезактивации обработанных поверхностей
Блок-схема устройства для обработки поверхности, действие которого основано на предлагаемом методе, представлена на фиг.4. Управление разрядным модулем 22 и его параметрами производится дистанционно с помощью компьютера 23, параметры зажигания разряда задаются и контролируются с помощью блока питания 24, ключа 25 и измерителя тока 26. Электрод с концентрированным высокоактивным осадком периодически извлекается и может быть либо компактно захоронен, либо использован как концентрат с высокой степенью обогащения нужным изотопом (в частности, 14С) для полезного использования в медицине.
Одним из примеров осуществления изобретения является зажигание плазменного разряда постоянного тока в среде аргона при давлении Р ~ 0,1 атм, коллектор (анод) установлен на расстоянии 2 мм над поверхностью дезактивируемого графита. Рабочее напряжение на разрядном промежутке устанавливается блоком питания в диапазоне 300-1000 В, необходимое для зажигания разряда, а затем регулируется до оптимального значения, необходимого для устойчивости разряда и достижения нужной плотности тока. Коэффициент распыления графита ионами аргона с энергией в диапазоне 100— 500 эВ (энергия ионов после прохождения катодного слоя плазмы) составляет 0,03-Ю, 1 [4]. При плотности тока ионов у- 1 А/см2, скорость распыления углерода ионами аргона составит 0.75- 10 5 см/с, а для распыления слоя графита толщиной 1 мкм потребуется время ~ 13 с. Толщина поверхностного загрязнения графитовых блоков за счет осаждения 14С из азотно-гелиевой смеси на поверхность, а также превращения в 14С интеркалированного азота в приповерхностном слое графита не превышает величину 1 мкм. Таким образом, для плазменной обработки поверхности графитового блока с размерами 25x25x60 см и площадью поверхности 7250 см2 плазменным электродом площадью 100 см2 на глубину 1 мкм потребуется около 1000 секунд. Общая площадь поверхности графитовой кладки реактора типа РБМК порядка 1.4- 108 см2, а общее время на обработку поверхностного слоя толщиной 1 мкм всей графитовой кладки реактора РБМК (при одновременном использовании 10 устройств на основе предлагаемого способа) составляет примерно 2- 106с, т.е. порядка 1 месяца.
Другим примером осуществления изобретения является зажигание плазменного разряда постоянного тока в среде аргона при давлении Р ~ 0, 1 атм, коллектор (анод) установлен на расстоянии 2 мм над дезактивируемой поверхностью из стали (железо). Рабочее напряжение на разрядном промежутке устанавливается блоком питания в диапазоне 400-600 В. Коэффициент распыления атомов железа ионами аргона с энергией в диапазоне 100 - 500 эВ составляет величину 0,2-Ю ,0 [4]. При плотности тока ионов у- 1 А/см2, скорость распыления железа ионами аргона составит 7-10 5 см/с, а для распыления слоя стали с осажденными примесями толщиной 1 мкм с выбранной площадки конструктивного элемента 1-го контура реактора потребуется время ~ 1,3 с.
Третьим примером осуществления изобретения является зажигание плазменного разряда постоянного тока в среде аргона при давлении Р ~ 0, 1 атм, коллектор (анод) установлен на расстоянии 2 мм над дезактивируемой поверхностью из нержавеющей стали (хром). Рабочее напряжение на разрядном промежутке устанавливается блоком питания в диапазоне 400-600 В. Коэффициент распыления атомов хрома ионами аргона с энергией в диапазоне 100 - 500 эВ составляет величину 0, 12-Ю, 6 [4]. При плотности тока ионов у-1 А/см2, скорость распыления железа ионами аргона составит 4 10 5 см/с, а для распыления слоя стали с осажденными примесями толщиной 1 мкм с выбранной площадки конструктивного элемента 1-го контура реактора, таким образом, потребуется время ~ 2 с.
Четвертым примером осуществления изобретения является зажигание плазменного разряда постоянного тока в атмосфере азота, коллектор (анод) установлен на расстоянии 2 мм над дезактивируемой поверхностью графита. Рабочее напряжение на разрядном промежутке устанавливается блоком питания в диапазоне 400-600 В. Коэффициент распыления атомов углерода ионами азота N+ с энергией в диапазоне 100 - 500 эВ составляет величину 0.2-Ю.5 [6], коэффициент распыления атомов углерода ионами азота 1 г+ с энергией 150 эВ составляет величину 0.5, что на порядок величины превышает коэффициент распыления ионами аргона [7]. При этом скорость распыления и переноса материала на коллектор в условиях превалирования ионов N2+, а также производительность дезактивации, повышается на порядок величины.
Кроме того, загрязненные поверхности конструкций первого контура реактора содержат целый ряд радионуклидов, которые могут быть достаточно избирательно собраны для последующего полезного использования, например, для производства радиоизотопных источников энергии, датчиков пожарной безопасности, применения в ядерной медицине и в качестве изотопных индикаторов. В частности, селективное разделение различных радиоактивных атомов, распыляемых в среде инертного газа (аргон, ксенон) с загрязненных поверхностей, можно обеспечить за счет управления температурой коллектора (изменяя энерговклад в плазменный промежуток и соответствующий нагрев электродов) и распределение температуры вдоль газовой магистрали, отводящей инертный газ.
Например, если поддерживать за счет энергии плазмы температуру электрода и примыкающего к нему участка отводящей газовой магистрали порядка 2200° К, то в этой области будут осаждаться только атомы углерода, включая изотоп 14С, а другие атомы будут двигаться дальше по отводящей газовой магистрали вместе с потоком нагретого инертного газа. По мере продвижения газового потока вдоль отводящей магистрали инертный газ и переносимые им распыленные атомы будут остывать. На участке отводящей газовой магистрали, где температура газа достигнет величины порядка 1700° К, начнется выпадение из потока атомов Со, включая изотоп 60Со. (согласно данным о давлении насыщенных паров различных элементов [5] при температуре 1700°К плотность насыщенных паров кальция Со составляет 10 1 Па). Далее вдоль газовой магистрали после остывания до температуры 720°К будет осаждаться распыляемый с обрабатываемой поверхности изотоп 41 Са (период полураспада 1.3-105 лет, удельная активность 4.3 102 Бк/г в реакторном графите), а другие, более летучие радиоактивные атомы будут оставаться в газообразном состоянии и двигаться дальше вдоль отводящей газовой магистрали. Далее, по мере остывания газового потока, при температуре участка отводящей газовой магистрали порядка 350°К распыляемый с обрабатываемой поверхности цезий и его изотоп 137Cs (период полураспада 30 лет, удельная активность 9 102 Бк/г в реакторном графите) начнет конденсироваться (при этой температуре плотность насыщенных паров цезия Cs составляет 10 1 Па). После накопления распыленных атомов отводящая газовая магистраль разбирается на сегменты с селективно выделенными изотопами, и они могут использоваться по назначению.
С точки зрения промышленной применимости предлагаемого изобретения, для реализации предлагаемого способа используются конструктивно известные и серийно выпускаемые промышленностью электронные блоки питания, электронные компоненты, газовая арматура и приборы контроля.
ИСТОЧНИКИ ИНФОРМАЦИИ
1. J. Кореску // Atlas of Neutron Capture Cross Sections 11 INDC(NDS)-362, 1997, P. 369
2. LaBrier Daniel, Dunzik-Gougar, Mary Lou I I Characterization of 14C in neutron irradiated NBG-25 nuclear graphite //Journal of Nuclear Materials 2014, V. 448, 1.1-
3. p. 113-120
3. Dunzik-Gougar, Mary Lou; Smith Tara E // Removal of carbon-14 from irradiated graphite // Journal of Nuclear Materials 2014, V.451, 1. 1-3, p. 328-335
4. «Проблемы прикладной физики. Распыление твердых тел ионной бомбардировкой», том 1 под редакцией Р. Бериша, Издательство "Мир", Москва 1984, с.335
5. R.E.Honig, D.A.Kramer // RCA Rev. 1969, V.30, p.285
6. К. Bystrov, T. W. Morgan, I. Tanyeli, G. De Temmerman, M. С. M. van de Sanden // Chemical sputtering of graphite by low temperature nitrogen plasmas at various substrate temperatures and ion flux densities// Journal of Applied Physics 2013, V.1 14, 1.13, P. 133301
7. P. Hammer, W. Gissler // Chemical sputtering of carbon films by low energy N2+ ion bombardment // Diamond and Related Materials, 1996, V.5, 1.10, P.l 152

Claims

Формула изобретения
1. Способ дезактивации элемента конструкции ядерного реактора, включающий обработку элемента конструкции ядерного реактора низкотемпературной плазмой при подаче потока химически инертного газа, отличающийся тем, что к выбранной площадке на поверхности элемента конструкции подводят электрод, зажигают плазменный разряд между поверхностью элемента конструкции, подключённого в качестве катода, и электродом, подключённым в качестве анода, выбирают рабочие параметры разряда, эффективные для распыления поверхности катода, производят распыление катода, охлаждают электрод и газовую магистраль, отводящую химически инертный газ из зоны разряда, до температуры, достаточной для осаждения распыленных атомов на поверхности электрода и магистрали, а после распыления поверхности катода на заданную глубину электрод перемещают на новую выбранную площадку обработки и повторяют операции способа до полной обработки всей поверхности дезактивируемого элемента конструкции.
2. Способ по п. 1, отличающийся тем, что в качестве дезактивируемых элементов конструкции используют поверхность облученной графитовой кладки ядерного реактора.
3. Способ по п.1, отличающийся тем, что в качестве элементов конструкции используют внутренние поверхности первого контура ядерного реактора, а также входящих в него трубопроводов и систем циркуляции теплоносителя.
4. Способ по п. 1, отличающийся тем, что в качестве химически инертного газа используют аргон.
5. Способ по п. 1, отличающийся тем, что в качестве химически инертного газа используют азот.
6. Способ по п. 1, отличающийся тем, что электрод изготавливают из меди.
7. Способ по п. 1, отличающийся тем, что электрод изготавливают из алюминия или алюминиевого сплава.
8. Способ по п. 1, отличающийся тем, что электрод изготавливают из тугоплавкого металла.
9. Способ по п. 8, отличающийся тем, что электрод изготавливают из тантала.
10. Способ по п. 1, отличающийся тем, что электрод и газовую магистраль, отводящую химически инертный газ из зоны плазменного разряда, охлаждают путём принудительной циркуляции жидкого или газообразного хладагента, имеющего заданную входную температуру.
11. Способ по п. 1, отличающийся тем, что создают такое распределение температуры по длине газовой магистрали, отводящей химически инертный газ и распыленные атомы из зоны плазменного разряда, что распыляемые атомы с разной температурой испарения будут конденсироваться на разных участках магистрали.
12. Способ по п. 1, отличающийся тем, что температуру поверхности электрода и магистрали, достаточную для осаждения заданных распыленных атомов, выбирают равной температуре, при которой давление насыщенных паров осаждаемых атомов составляет 0,01 - 10 Па.
13. Способ по п. 1, отличающийся тем, что форму поверхности электрода выбирают подобной форме поверхности обрабатываемого элемента конструкции так, что зазор между электродом и обрабатываемым элементом является неизменным по всей поверхности.
14. Способ по п. 1, отличающийся тем, что в качестве рабочего параметра разряда выбирают давление подаваемого инертного газа порядка атмосферного или ниже.
15. Способ по п. 1, отличающийся тем, что в качестве рабочего параметра разряда устанавливают величину зазора между электродом и поверхностью так, чтобы она не превышала 100 длин свободного пробега электрона при рабочем давлении инертного газа.
16. Способ по п. 1, отличающийся тем, в качестве рабочего параметра разряда устанавливают электрическое напряжение между электродом и поверхностью в диапазоне от 300 до 1000 Вольт.
17. Способ по п. 1, отличающийся тем, что в качестве рабочего параметра разряда устанавливают плотность тока плазменного разряда в диапазоне 0,1 - 1 А/см2.
18. Способ по п. 1, отличающийся тем, что в качестве рабочего параметра разряда выбирают импульсно-периодический режим плазменного разряда, а длительность импульсов и их скважность определяют по производительности процесса массопереноса распыленных атомов на анод и с учетом скорости охлаждения электрода.
19. Способ по п. 1, отличающийся тем, что глубину распыления поверхности катода контролируют по уровню остаточной радиоактивности после обработки площадки на поверхности элемента конструкции ядерного реактора.
PCT/RU2019/000816 2018-11-21 2019-11-14 Способ дезактивации элемента конструкции ядерного реактора WO2020106181A1 (ru)

Priority Applications (8)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CN201980043442.5A CN112655056A (zh) 2018-11-21 2019-11-14 核反应堆结构元件的去污方法
EP19888171.6A EP3886117A4 (en) 2018-11-21 2019-11-14 METHOD FOR DEACTIVATING A STRUCTURAL ELEMENT OF A NUCLEAR REACTOR
BR112020026838-0A BR112020026838A2 (pt) 2018-11-21 2019-11-14 Método para descontaminar um elemento estrutural de um reator nuclear
CA3105179A CA3105179A1 (en) 2018-11-21 2019-11-14 Method for decontaminating a structural element of a nuclear reactor
EA202092704A EA202092704A1 (ru) 2018-11-21 2019-11-14 Способ дезактивации элемента конструкции ядерного реактора
JP2020573545A JP2022511216A (ja) 2018-11-21 2019-11-14 原子炉の構造要素の汚染を除去する方法
KR1020207037556A KR20210094460A (ko) 2018-11-21 2019-11-14 핵 원자로 구조 요소에 대한 오염 제거 방법
US17/257,275 US20210272715A1 (en) 2018-11-21 2019-11-14 Method for Decontaminating a Structural Element of a Nuclear Reactor

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2018140999 2018-11-21
RU2018140999A RU2711292C1 (ru) 2018-11-21 2018-11-21 Способ дезактивации элемента конструкции ядерного реактора

Publications (1)

Publication Number Publication Date
WO2020106181A1 true WO2020106181A1 (ru) 2020-05-28

Family

ID=69171706

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PCT/RU2019/000816 WO2020106181A1 (ru) 2018-11-21 2019-11-14 Способ дезактивации элемента конструкции ядерного реактора

Country Status (10)

Country Link
US (1) US20210272715A1 (ru)
EP (1) EP3886117A4 (ru)
JP (1) JP2022511216A (ru)
KR (1) KR20210094460A (ru)
CN (1) CN112655056A (ru)
BR (1) BR112020026838A2 (ru)
CA (1) CA3105179A1 (ru)
EA (1) EA202092704A1 (ru)
RU (1) RU2711292C1 (ru)
WO (1) WO2020106181A1 (ru)

Families Citing this family (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2771172C1 (ru) * 2021-05-11 2022-04-28 Общество с ограниченной ответственностью "ИННОПЛАЗМАТЕХ" Устройство для плазменной дезактивации элементов конструкции ядерного реактора

Citations (8)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2065220C1 (ru) 1994-03-18 1996-08-10 Институт структурной макрокинетики РАН Способ переработки твердых высокоактивных графитсодержащих отходов
RU2212074C2 (ru) 2001-07-23 2003-09-10 Государственное унитарное предприятие Научно-производственное объединение "Радиевый институт им. В.Г.Хлопина" Способ выделения углерода-14 из облученного нейтронами графита
EP1771865A2 (de) 2004-07-28 2007-04-11 Forschungszentrum Jülich Gmbh Verfahren zur behandlung einer mit radiokarbon kontaminierten keramik, insbesondere reaktorgraphit
RU2435241C1 (ru) 2010-05-24 2011-11-27 Открытое акционерное общество "Свердловский научно-исследовательский институт химического машиностроения" (ОАО "СвердНИИхиммаш") Способ обработки радиоактивно зараженных металлических и графитовых отходов уран-графитовых ядерных реакторов
RU2546981C1 (ru) 2013-10-16 2015-04-10 Открытое акционерное общество "Ордена Ленина Научно-исследовательский и конструкторский институт энерготехники им. Н.А. Доллежаля" (ОАО "НИКИЭТ") Способ обработки облученного реакторного графита
US9040014B2 (en) 2011-10-21 2015-05-26 Electricite De France Graphite thermal decontamination with reducing gases
RU2580818C1 (ru) 2015-04-07 2016-04-10 Открытое акционерное общество Опытно-демонстрационный центр вывода из эксплуатации уран-графитовых ядерных реакторов Способ переработки облученного реакторного графита
RU2603015C1 (ru) * 2015-10-29 2016-11-20 Федеральное государственное автономное образовательное учреждение высшего образования "Национальный исследовательский Томский политехнический университет" Способ очистки облученных графитовых втулок уран-графитового реактора и устройство для его осуществления

Family Cites Families (12)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS56115998A (en) * 1980-02-19 1981-09-11 Hitachi Ltd Method of removing contamination of radioactive contaminated waste
FR2661544B1 (fr) * 1990-04-27 1994-05-27 Commissariat Energie Atomique Procede et dispositif de decontamination par decapage ionique.
US5158933A (en) * 1990-11-15 1992-10-27 Holtz Ronald L Phase separated composite materials
JP3043303B2 (ja) * 1997-12-10 2000-05-22 核燃料サイクル開発機構 ガスの固定化処理装置
JP2002273168A (ja) * 2001-03-15 2002-09-24 Alpha Tekku:Kk 除害装置及び除害方法
RU2192057C1 (ru) 2001-06-28 2002-10-27 Московское государственное предприятие - объединенный эколого-технологический и научно-исследовательский центр по обезвреживанию РАО и охране окружающей среды Способ переработки отходов реакторного графита и устройство для его реализации
SG114589A1 (en) * 2001-12-12 2005-09-28 Semiconductor Energy Lab Film formation apparatus and film formation method and cleaning method
US7879730B2 (en) * 2006-01-12 2011-02-01 Kla-Tencor Technologies Corporation Etch selectivity enhancement in electron beam activated chemical etch
DE102014110168B3 (de) * 2014-07-18 2015-09-24 Ald Vacuum Technologies Gmbh Verfahren zur Dekontamination von kontaminiertem Graphit
US20160329193A1 (en) * 2015-05-05 2016-11-10 Eastman Kodak Company Atmospheric-pressure plasma treatment system
JP6542053B2 (ja) * 2015-07-15 2019-07-10 株式会社東芝 プラズマ電極構造、およびプラズマ誘起流発生装置
RU2638951C1 (ru) * 2016-11-29 2017-12-19 Федеральное государственное унитарное предприятие "Предприятие по обращению с радиоактивными отходами "РосРАО"" Способ дезактивации твердых радиоактивных отходов ледяными гранулами

Patent Citations (8)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2065220C1 (ru) 1994-03-18 1996-08-10 Институт структурной макрокинетики РАН Способ переработки твердых высокоактивных графитсодержащих отходов
RU2212074C2 (ru) 2001-07-23 2003-09-10 Государственное унитарное предприятие Научно-производственное объединение "Радиевый институт им. В.Г.Хлопина" Способ выделения углерода-14 из облученного нейтронами графита
EP1771865A2 (de) 2004-07-28 2007-04-11 Forschungszentrum Jülich Gmbh Verfahren zur behandlung einer mit radiokarbon kontaminierten keramik, insbesondere reaktorgraphit
RU2435241C1 (ru) 2010-05-24 2011-11-27 Открытое акционерное общество "Свердловский научно-исследовательский институт химического машиностроения" (ОАО "СвердНИИхиммаш") Способ обработки радиоактивно зараженных металлических и графитовых отходов уран-графитовых ядерных реакторов
US9040014B2 (en) 2011-10-21 2015-05-26 Electricite De France Graphite thermal decontamination with reducing gases
RU2546981C1 (ru) 2013-10-16 2015-04-10 Открытое акционерное общество "Ордена Ленина Научно-исследовательский и конструкторский институт энерготехники им. Н.А. Доллежаля" (ОАО "НИКИЭТ") Способ обработки облученного реакторного графита
RU2580818C1 (ru) 2015-04-07 2016-04-10 Открытое акционерное общество Опытно-демонстрационный центр вывода из эксплуатации уран-графитовых ядерных реакторов Способ переработки облученного реакторного графита
RU2603015C1 (ru) * 2015-10-29 2016-11-20 Федеральное государственное автономное образовательное учреждение высшего образования "Национальный исследовательский Томский политехнический университет" Способ очистки облученных графитовых втулок уран-графитового реактора и устройство для его осуществления

Non-Patent Citations (8)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
"Applied Physics Issues. Sputtering of Solids by Ion Bombardment", vol. 1, 1984, MIR'' PUBLISHING HOUSE, pages: 335
DUNZIK-GOUGARMARY LOUSMITH TARA E: "Removal of carbon-14 from irradiated graphite", JOURNAL OF NUCLEAR MATERIALS, vol. 451, no. 1-3, 2014, pages 328 - 335
J. KOPECKY: "Atlas of Neutron Capture Cross Sections", 1997, pages: 369
K. BYSTROVT. W. MORGANI. TANYELIG. DE TEMMERMANM. C. M. VAN DE SANDEN: "Chemical sputtering of graphite by low temperature nitrogen plasmas at various substrate temperatures and ion flux densities", JOURNAL OF APPLIED PHYSICS, vol. 114, no. 13, 2013, pages 133301, XP012175267, DOI: 10.1063/1.4822166
LABRIER DANIELDUNZIK-GOUGARMARY LOU: "Characterization of C in neutron irradiated NBG-25 nuclear graphite", JOURNAL OF NUCLEAR MATERIALS, vol. 448, no. 1-3, 2014, pages 113 - 120
P. HAMMERW. GISSLER: "Chemical sputtering of carbon films by low energy N ion bombardment", DIAMOND AND RELATED MATERIALS, vol. 5, no. 10, 1996, pages 1152
R.E.HONIGD.A.KRAME, RCA REV., vol. 30, 1969, pages 285
See also references of EP3886117A4

Also Published As

Publication number Publication date
EP3886117A1 (en) 2021-09-29
US20210272715A1 (en) 2021-09-02
BR112020026838A2 (pt) 2021-08-24
CA3105179A1 (en) 2020-05-28
EA202092704A1 (ru) 2021-08-09
CN112655056A (zh) 2021-04-13
KR20210094460A (ko) 2021-07-29
EP3886117A4 (en) 2022-07-20
JP2022511216A (ja) 2022-01-31
RU2711292C1 (ru) 2020-01-16

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US5681434A (en) Method and apparatus for ionizing all the elements in a complex substance such as radioactive waste and separating some of the elements from the other elements
SK126398A3 (en) Separation of isotopes by ionisation for processing of nuclear fuel materials
Zhil’tsov et al. Plasma separation of the elements applied to nuclear materials handling
RU2711292C1 (ru) Способ дезактивации элемента конструкции ядерного реактора
Liziakin et al. Experimental demonstration of plasma mass separation in a configuration with a potential well and crossed electric and magnetic fields
US20130126445A1 (en) Method and device for treating wastes by means of injection into an immersed plasma
RU2230130C2 (ru) Усовершенствования в области переработки материалов
EA040021B1 (ru) Способ дезактивации элемента конструкции ядерного реактора
Petrovskaya et al. Surface deactivation of the nuclear power plants constructions by a new plasma method
US10847277B2 (en) Apparatus for reducing radioactive nuclear waste and toxic waste volume
RU2486615C1 (ru) Способ переработки жидких радиоактивных отходов и устройство для его осуществления
Girold et al. French Innovative Processes in the Field of Thermal TreatmentFor Decommissioning and Legacy Waste
Petrovskaya et al. Fabrication of nano-micro-sized 14C enriched constructive elements in plasma deactivation treatment of irradiated reactor graphite
Furukawa et al. Investigation of a New Dry Surface Decontamination Technology with Low-Pressure ArcPlasma and Its Application to Pipe-Shaped Test Pieces
CN106255667B (zh) 专用于废物处理的浸没式等离子体焰炬的出口喷嘴的布置
Deckers The innovative plasma tilting furnace for industrial treatment of radioactive waste-14420
Lemont et al. The plasma technology: one way to improve the nuclear wastes processing
WO2013046188A1 (en) A method and a device for treating radioactive material
Suzuki et al. Application of reactive plasma to nuclear waste treatment-Possibility of separation process of Zr-Nb alloy by reactive thermal plasma treatment
AU742347B2 (en) Separation of isotopes by ionisation for processing of nuclear fuel materials
Deckers et al. Testing and Starting up of the Plasma Melting Facility for Industrial Treatment of Radioactive Waste–17362
Golkovsky et al. About Carbides-made Nanoceramics Fission Target for RIB Production
JPS63218894A (ja) 使用済核燃料の再処理方法
MXPA98007540A (en) Separation of isotopes by ionization for processing of nucl fuel materials
Bricault et al. CRITICAL TECHNOLOGIES AND FUTURE DIRECTIONS IN HIGH INTENSITY ISOL RIB PRODUCTION

Legal Events

Date Code Title Description
121 Ep: the epo has been informed by wipo that ep was designated in this application

Ref document number: 19888171

Country of ref document: EP

Kind code of ref document: A1

ENP Entry into the national phase

Ref document number: 3105179

Country of ref document: CA

ENP Entry into the national phase

Ref document number: 2020573545

Country of ref document: JP

Kind code of ref document: A

REG Reference to national code

Ref country code: BR

Ref legal event code: B01A

Ref document number: 112020026838

Country of ref document: BR

NENP Non-entry into the national phase

Ref country code: DE

ENP Entry into the national phase

Ref document number: 2019888171

Country of ref document: EP

Effective date: 20210621

ENP Entry into the national phase

Ref document number: 112020026838

Country of ref document: BR

Kind code of ref document: A2

Effective date: 20201228