KR20210094460A - 핵 원자로 구조 요소에 대한 오염 제거 방법 - Google Patents

핵 원자로 구조 요소에 대한 오염 제거 방법 Download PDF

Info

Publication number
KR20210094460A
KR20210094460A KR1020207037556A KR20207037556A KR20210094460A KR 20210094460 A KR20210094460 A KR 20210094460A KR 1020207037556 A KR1020207037556 A KR 1020207037556A KR 20207037556 A KR20207037556 A KR 20207037556A KR 20210094460 A KR20210094460 A KR 20210094460A
Authority
KR
South Korea
Prior art keywords
electrode
discharge
inert gas
cathode
nuclear reactor
Prior art date
Application number
KR1020207037556A
Other languages
English (en)
Inventor
알렉산드르 보리소비치 시가노프
안나 스타니슬라보프나 페트로프스카야
미카일 로마노비치 스타키프
Original Assignee
조인트 스탁 컴퍼니 “로제네르고아톰”
조인트 스탁 컴패니 "사이언스 앤드 이노베이션스"
리미티드 라이어빌리티 컴패니 "인트로-마이크로"
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by 조인트 스탁 컴퍼니 “로제네르고아톰”, 조인트 스탁 컴패니 "사이언스 앤드 이노베이션스", 리미티드 라이어빌리티 컴패니 "인트로-마이크로" filed Critical 조인트 스탁 컴퍼니 “로제네르고아톰”
Publication of KR20210094460A publication Critical patent/KR20210094460A/ko

Links

Images

Classifications

    • GPHYSICS
    • G21NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21FPROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/28Treating solids
    • G21F9/30Processing
    • GPHYSICS
    • G21NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21FPROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/001Decontamination of contaminated objects, apparatus, clothes, food; Preventing contamination thereof
    • G21F9/002Decontamination of the surface of objects with chemical or electrochemical processes
    • GPHYSICS
    • G21NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21FPROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/001Decontamination of contaminated objects, apparatus, clothes, food; Preventing contamination thereof
    • G21F9/002Decontamination of the surface of objects with chemical or electrochemical processes
    • G21F9/004Decontamination of the surface of objects with chemical or electrochemical processes of metallic surfaces
    • GPHYSICS
    • G21NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21FPROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/001Decontamination of contaminated objects, apparatus, clothes, food; Preventing contamination thereof
    • G21F9/005Decontamination of the surface of objects by ablation
    • GPHYSICS
    • G21NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21FPROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/007Recovery of isotopes from radioactive waste, e.g. fission products
    • GPHYSICS
    • G21NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21FPROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/28Treating solids
    • HELECTRICITY
    • H05ELECTRIC TECHNIQUES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H05HPLASMA TECHNIQUE; PRODUCTION OF ACCELERATED ELECTRICALLY-CHARGED PARTICLES OR OF NEUTRONS; PRODUCTION OR ACCELERATION OF NEUTRAL MOLECULAR OR ATOMIC BEAMS
    • H05H1/00Generating plasma; Handling plasma
    • H05H1/24Generating plasma
    • H05H1/26Plasma torches
    • H05H1/32Plasma torches using an arc
    • H05H1/34Details, e.g. electrodes, nozzles
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02EREDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E30/00Energy generation of nuclear origin
    • Y02E30/30Nuclear fission reactors

Landscapes

  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Physics & Mathematics (AREA)
  • General Engineering & Computer Science (AREA)
  • High Energy & Nuclear Physics (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Food Science & Technology (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Electrochemistry (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Plasma & Fusion (AREA)
  • Spectroscopy & Molecular Physics (AREA)
  • Plasma Technology (AREA)
  • Coating By Spraying Or Casting (AREA)
  • Physical Vapour Deposition (AREA)
  • ing And Chemical Polishing (AREA)

Abstract

본 발명은 원자력 기술에 관한 것으로, 원자력 발전소 (NPP)의 구조 배관 라인, 펌프 및 1차 회로의 기타 금속 구조, 또한 주로 이러한 구조 요소의 표면에 작동 중에 활성 동위 원소 14C, 60Co, 134Cs, 137C 등등이 집중되는 활성 동위 원소 14C, 60Co, 134Cs, 137C 등을 포함하는 방사성의 조사를 받은 원자로의 흑연 스택의 효과적인 오염 제거에 사용할 수 있다. 이 방법은 대체 가능한 기판에 활성 동위 원소 원자들을 이동시키고 응축하여 화학적인 불활성 가스 분위기에서 원자로의 방사성 구조 표면의 선정된 구간에 제어되는 플라즈마 스퍼터링을 할 수 있게 한다. 본 발명에 의해 달성된 기술적 결과는 방사성 동위 원소로 가장 오염된 원자력 발전소 구조 요소와 흑연 블록 표면에 플라즈마를 분사하면 원자력 발전소의 처리되는 구조 요소들의 방사능을 현저히 감소시키고, 또한 생성된 방사성 폐기물들의 양을 적절하게 감소시킨다는 것이다. 언급된 기술적 결과는 화학적인 불활성 가스의 흐름이 공급될 때 원자로의 구조 요소를 저온 플라즈마 처리하는 것을 포함하여 원자로 구조 요소의 오염을 제거하는 것으로 달성된다. 선정된 현장에 대한 제시된 해결책에 따르면 음극으로서 연결된 구조 요소 표면과 양극으로서 연결된 전극 사이에서 플라즈마 방전을 점화시킨다. 음극을 스퍼터링하기 위한 방전의 작동 조건을 선정하고 음극을 스퍼터링하여 전극과 방전 영역에서 화학적인 불활성 가스를 제거하는 가스 본관을 전극과 가스 본관의 표면에 스퍼터링된 원자들을 증착하기 위한 온도까지 냉각시킨다. 음극을 지정된 깊이까지 스퍼터링한 후 전극을 새로 선택된 처리 현장에 이동시키고 오염이 제거될 구조 요소의 전체 표면이 완전히 처리될 때까지 이 방법의 과정을 반복한다.

Description

핵 원자로 구조 요소에 대한 오염 제거 방법
본 발명은 원자력 공학 분야에 해당하는 것으로 원자력 발전소 (NPP)의 방사성 구조 요소들의 오염 제거와 안전한 취급을 위해 설계된 원자력 기술 분야에서 사용될 수 있다. 특히 냉각수와 접촉되어 방사선의 조사를 받은 원자로의 흑연과 금속 구조체들의 표면의 오염 제거에 사용될 수 있다.
방사성 동위 원소의 기체 화합물이 방출되고 나서 액체 또는 고체 형태로 결합되는 원자로 흑연의 예를 들어, 특허 RU 2546981, RU 2212074, EP1771865, US 9040014 참조) 불활성, 그 다음에 산화 또는 환원 가스 분위기에서 열처리하는 처리 방법들이 알려져 있다.특히, 특허 RU 2212074에 따른 방법은 450 ° C 에서 530 °C 까지의 온도의 가열된 공기를 불어 넣는 모드에서 방사성의 조사를 받은 원자로 흑연으로부터 탄소 동위 원소 14C의 산화물을 분리하고 그에 따른 화학적 결합을 포함한다. 높은 열전도율 (깊은 층도 가열됨)로 인해 흑연 표면에 대한 열 효과의 비국소적 특성 때문에 (깊이에 따라 최대 μm(마이크로미터)범위 내에서) 흑연의 주로 표면의 세정을 할 수 없다는 것이 언급된 유사체들의 단점이다. 또 다른 단점은 탄소 14C 산화물과 기타 휘발성 형태의 방사성 동위 원소 형성이고 이는 형성된 액체와 고체의 방사성 폐기물의 부피가 증가함에 따라 추가적인 화학적 결합을 필요로 하는 것이다. 또한, 알려진 가공처리 방법의 단점은 애초 부터 방사능 수준이 높은 흑연 블록과 원자력 발전소의 구조 요소를 미리 해체하고 분쇄해야한다는 점이고 이는 인력의 방사선 안전 조건을 악화시키고 노동 강도를 증가시킨다.
기체 폐기물의 방출없이 고체 잔류가 형성된 불활성 분위기에서 분쇄, 화학 반응성 시약과의 혼합 및 고온 합성을 수행하는 폐 원자로 흑연의 열 처리 방법들은 알려져 있다 (예 : 특허 RF 2065220, RF 2192057). 이러한 방법은 흑연을 분쇄하고 티타늄 및 / 또는 알루미늄, 이산화 티타늄 및 / 또는 이산화 규소를 분쇄된 질량에 첨가하는 것이 포함된다. 그 다음에 혼합물을 불활성 가스로 채워진 원자로에 넣고 화염없이 연소 반응을 일으킨다. 러시아 연방의 특허 2065220에 따른 고온 합성 제품을 연소 중 또는 혼합물 연소 후에 압축하고 나서 폐기물 매장지에 운반한다. 이러한 방법의 단점들은 애초 부터 높은 수준의 방사능을 가진 원자력 발전소의 흑연 블록과 구조 요소들을 미리 해체하고 분쇄하고 방사성 이산화물 14C의 대기 중으로의 불가피한 방출, 또한 방사성 동위 원소 농도가 가장 높은 오염 물질의 선택적 제거 메커니즘이 없는 고온 합성을 통한 소결 중에 생성된 방사성 폐기물 (RW)의 양이 증가한다는 것이다. 이러한 요인들은 작업 요원들의 방사선 안전 조건을 악화시키고 작업의 노동 강도를 높이며 결과적으로 방사성 폐기물을 컴팩트한 형태로 얻지 못하게 한다.
사용이 끝난 흑연을 가공처리하기 위한 플라즈마 방법, 예를 들어 특허 RU 2435241에 따른 가공 처리 방법이 알려져 있고, 이에 따라 방사성 흑연 층을 용광로에 넣고 플라즈마트론에 의해 생성되는 플라즈마를 사용한 산화 환경에서 점화시킨다. 그 다음에 플라스마트론을 꺼놓고 조각난 방사능에 오염되고 산산이 부숴진 금속 구조체들을 용광로 넣어 탄소를 금속에 용해한 후 용융하고 나서 슬래그 플럭스 용융물을 반 용기에 넣고 응고시켜서 특수 매장지에 매립한다. 이 방법의 단점들을 살펴보면 방사성 동위 원소 (특히 이산화탄소 14C)가 방출되고 향후 사용 가능성이 없어지고, 또한 용광로에서 용융 가스를 제거하는 동안 방사성 동위 원소들이 방출되는 단점들이 있는 것이다(특히 이산화 탄소 14C).
러시아 특허 RU 2580818에 따른 흑연의 플라즈마 처리를 위한 방법은 흑연을 파편으로 산산이 부수고 추후에 소모성 전극으로서 플라즈마 화학 원자로에 넣은 후 산화제를 사용한 저온 플라즈마에서 증발시키는 과정을 포함한다.플라즈마 화학 원자로의 벽 표면에 회분 잔류물 형태로 분산된 반응 생성물의 침전이 제공된다. 기체 반응 생성물들은 원자로에서 제거되고 탄소 산화물을 액체 상태로 변화시키고 매립하기 위해 매장지에 운반한다.현재 방법의 단점들을 살펴보면 플라즈마 화학 원자로의 벽면에 형성된 방사성 회분 잔류물을 추출하는 과정에서의 어려움과 방사성 동위 원소 농도가 가장 높은 오염 물질들을 선택적으로 제거하는 메커니즘이 없다는 것이다.
현재 방법에 가장 가까운 것은 프로토타입을 위해 선정된 러시아 연방 2603015의 특허에 따른 기술적 솔루션이다. 우라늄-흑연 원자로의 방사성의 조사를 받은 흑연 부싱을 세척하는 알려진 방법은 흑연 부싱들의 가열, 가스 처리, 불순물들을 기체상으로 변환, 탄소 재료 냉각화의 과정을 포함하고 이와 동시에 흑연 부싱이 완전히 증발 될 때까지 프로세스를 계속한다. 프로토타입을 위해 선정된 알려진 방법의 단점들은 방사성 구조 원소들을 해체하여 플라즈마 화학 챔버까지 운반해야한다는 것이다. 이는 작업 요원들의 작업에 대한 방사선 안전 조건을 악화시키고 작업의 노동 강도를 증가시킨다. 프로토 타입을 위해 선정된 방법의 또 다른 단점은 방사성 동위 원소 농도가 가장 높은 오염 물질을 선택적으로 제거하는 메커니즘이 없다는 것이다.
러시아 특허 RU 2546981호 러시아 특허 RU 2212074호 특허 EP1771865호 미국 특허 US 9040014호 러시아 특허 RU 2212074호 러시아 특허 RU 2065220, 러시아 특허 RU 2192057 러시아 특허 RU 2065220 러시아 특허 RU 2435241호 러시아 특허 RU 2580818호 러시아 특허 RU 2603015호
참조 출처 1. J. Kopecky // Atlas of Neutron Capture Cross Sections // INDC(NDS)-362, 1997, P. 369 2. LaBrier Daniel, Dunzik-Gougar, Mary Lou // Characterization of 14C in neutron irradiated NBG-25 nuclear graphite //Journal of Nuclear Materials 2014, V. 448, I.1-3, p. 113-120 3. Dunzik-Gougar, Mary Lou; Smith Tara E // Removal of carbon-14 from irradiated graphite // 응용 물리학의 문제. 이온 폭격에 의한 고체들의 스퍼터링≫, 1권, 편집자 R.Berish, 출판소 "미르(Mir)", 모스크바1984,.335 페이지 5. R.E.Honig, D.A.Kramer // RCA Rev. 1969, V.30, p.285 6. K. Bystrov, T. W. Morgan, I. Tanyeli, G. De Temmerman, M. C. M. van de Sanden // Chemical sputtering of graphite by low temperature nitrogen plasmas at various substrate temperatures and ion flux densities// Journal of Applied Physics 2013, V.114, I.13, P. 133301 7. P. Hammer, W. Gissler // Chemical sputtering of carbon films by low energy N2+ ion bombardment // Diamond and Related MateriaIs, 1996, V.5, I.10, P.1152
현재 방법으로 해결해야 할 과제는 원자력 발전소의 방사성 조사를 받은 구조 요소와 흑연 스택의 표면에 플라즈마를 분사하여 핵원자로(NPU) 구조 요소의 오염을 제거하는 기술을 개발하는 것이고 원자로 발전소의 구조 요소와 흑연 스택이 주로 작동중에 방사성 동위 원소에 의해 오염되고 주변 원자와 함께 표면에서 이러한 방사성 핵종을 녹아웃시키고 냉각된 컬렉터에 증착시켜 컬렉터와 함께 제거되는 것이다.
본 발명에 의해 달성된 기술적 결과는 방사성 동위 원소로 가장 오염된 핵 원자로(NPU) 구조 요소와 흑연블록 표면에 플라즈마를 스퍼터링(분사)하면 핵 원자로(NPU)의 처리되는 구조 요소들의 방사능을 현저히 감소시키고,또한 생성된 방사성 폐기물들의 양을 적절하게 감소 시킨다는 것이다.
언급된 기술적 결과는 화학적인 불활성 가스의 흐름이 공급될 때 원자로의 구조 요소를 저온 플라즈마 처리하는 것을 포함하여 원자로 구조 요소의 오염을 제거하는 것으로 달성되었다. 선정된 현장에 대한 제시된 해결책에 따르면 음극으로서 연결된 구조 요소 표면과 양극으로서 연결된 전극 사이에서 플라즈마 방전을 점화시킨다. 음극을 스퍼터링하기 위한 방전의 작동 조건을 선정하고 음극을 스퍼터링하여 전극과 방전 영역에서 화학적인 불활성 가스를 제거하는 가스 본관을 전극과 가스 본관의 표면에 스퍼터링된 원자들의 증착 온도까지 냉각시킨다. 음극을 지정된 깊이까지 스퍼터링한 후 전극을 새로 선택된 처리 현장에 이동시키고 오염이 제거될 구조 요소의 전체 표면이 완전히 처리될 때까지 이 방법의 과정을 반복한다.
오염이 제거될 구조 요소로서 주로 방사선의 조사를 받은 원자로의 흑연 스택의 표면을 사용한다.
또한 핵 원자로의 1차 회로 내부 표면과 핵 원자를 구성한 배관 라인과 냉각수 순환 시스템을 구조 요소로 사용할 수 있다.
아르곤 또는 질소를 주로 화학적 불활성 가스로 사용한다.
전극은 구리 또는 알루미늄 또는 알루미늄 합금, 내화 금속 또는 탄탈로 만들어질 수 있다.
제안되는 방법에 따라 플라즈마 방전 영역에서 화학적인 불활성 가스를 제거하는 전극과 가스 본관을 주어진 입구 온도를 갖는 액체 또는 기체 냉매의 강제 순환에 의해 냉각시킬 수 있다.
제안된 방법에 따라 주로 가스 본관의 길이를 따라 플라즈마 방전 영역에서 화학적인 불활성 가스와 스퍼터링되는 원자들을 제거할 수 있고 증발 온도가 서로 다른 스퍼터링되는 원자들이 본관의 다양한 구간 지점에서 응축되도록 하는 온도 분포를 생성한다.
전극 표면의 형상은 전극과 처리되는 요소의 사이의 갭(간격)은 전체 표면에 걸쳐 불변하고 처리되는 구조 표면의 형상과 유사하도록 선택한다.
제안된 방법에서는 공급되는 불활성 가스의 기압 압력 또는 기압 이하의 압력을 방전의 작동 파라미터로 주로 선택한다.
제안되는 방법에 따라 주로 방전의 작동 파라미터(매개 변수)로 전극과 표면 사이의 간격 크기를 불활성 가스의 작동 압력에서 자유 전자 행로 길이의 100을 초과하지 않도록 설정한다.
제안되는 방법에 따라 주로 방전의 작동 파라미터로 전극과 표면 사이의 플라즈마 방전의 전압을 300V부터 1000V 까지의 범위에서 설정할 수 있다.
제안되는 방법에서는 방전의 작동 파라미터로 0.1- 1 A / cm2 범위의 플라즈마 방전 전류 밀도를 방전의 작동 매개 변수로 설정할 수 있다.
제안되는 방법에 따라 플라즈마 방전의 펄스주기 모드는 방전의 작동 파라미터로 선정될 수 있고 펄스의 지속 시간과 듀티 사이클은 스퍼터링된 원자들을 양극으로 물질 전달하는 과정의 성능과 전극의 냉각 속도를 고려하여 결정될 수 있다.
스퍼터링된 원자들의 증착에 충분한 전극과 본관의 표면 온도를 주로 증착되는 원자들의 포화 증기압이 0.01- 10 Pa 인 온도와 같은 온도로 선택한다.
음극의 스퍼터링 깊이는 주로 핵 원자로 구조 요소의 표면을 처리한 후 잔류 방사능 수준에 따라 조절한다.
따라서 제안된 방법에서 설정된 과제를 달성하기 위해 원자로의 구조 요소는 화학적 불활성 가스의 흐름이 공급될 때 저온 플라즈마로 처리된다.그리고 기술적 프로토타입과 달리 제안 되는 기술적 솔루션에 의해 처리되는 구조 요소 표면에서 선정된 작업장에 전극을 연결시키고 음극으로서 구조 요소 표면 양극으로서 전극 플라즈마 사이에서 플라즈마 방전을 점화시킨다. 효율적인 음극 스퍼터링을 위해 방전 파라미터를 선정하고 전극과 전극 표면과 본관의 표면에서 스퍼터링된 동위 원소들의 증착에 충분한 온도까지 방전 영역에서 화학적인 불활성 가스를 제거하는 가스 본관을 냉각시킨다. 음극을 지정된 깊이까지 스퍼터링한 후 전극을 새로 선택된 처리 현장에 이동시키고 오염이 제거될 구조 요소의 전체 표면이 완전히 처리 될 때까지 이 방법의 과정을 반복한다.
스퍼터링된 표면의 원자와 방사성 동위 원소들이 물질 전달 모드에서 냉각되는 전극의 표면에서 증착된다. 폭격 이온들의 에너지가 조절되는 플라즈마의 표면에 가까운 음극 층의 형성으로 임의의 기하학적 구조와 모든 원소 조성을 가진 표면의 스퍼터링이 제공된다. 이는 핵 원자로 위치에서 원자로가 완전히 해체되는 순간까지 오염을 제거할수 있게 한다:조작기의 플라즈마 소스는 원자로의 1 차 회로의 모든 내부 표면과 흑연 스택의 표면을 따라 순차적이고 단계적으로 이동한다. 이와 동시에 동위 원소로 농축된 표면 원자들은 냉각되는 금속 전극에 이동된다.예를 들어 금속 전극을 구리 또는 알루미늄으로 만든다. 냉각된 금속 전극의 표면. 농축된 고활성 증착이 있는 전극은 주기적으로 추출되고 콤팩트하게 매립되거나 필요한 동위 원소 (특히, 14C)로 고농축된 정광으로 의료 분야에서 유용하게 사용될 수 있다. 제안되는 방법은 전력의 소비와 재순환된 불활성 가스 (아르곤)의 공급만을 필요로 한다. 이 방법은 수리하기 전에 또는 최종적으로 해체하기전에,또한 폐물로 이용되기 전에 원자로에 대한 모든 구조들의 운동성을 사전에 감소시킬수 있게 할 것이다. 방사성 화학 오염 제거의 경쟁 방식에서 발생하는 대량의 액체상 방사성 폐기물(RW)의 형성을 방지하고,또한 상당한 양으로 유용한 동위 원소들을 추가로 얻을 수 있게 할 것이다.
특허 발명은 다음 그래픽 자료에 의해 설명된다.
도 1은 흑연 핵 원자로의 노심의 수직 단면의 일부가 조식적으로 나타나 있다. 또한 중성자들이 질소의 원자들과의 충돌하는 동안 탄소 동위 원소 14C들의 형성과 흑연 스택의 표면에서 낙진되고 14C의 추후 확산에 대한 다이어그램을 개략적으로 나타낸다.
도 2는 냉각수에 의해 노심에서 방사성 동위 원소들이 이동되고 방사성 동위 원소들이 원자로의 1차 회로 구조 요소 표면에 증착되는 것을 설명하는 다이어그램이 나타난다.
도 3은 플라즈마 소스 장치의 전체적인 단면을 설명하기 위한 도면이며 이해의 편의를 위해 전원, 가스 공급 본관과 전압을 도시하지 않았다.
도 4는 플라즈마 표면 처리 장치의 주요 구성 요소 일반적으로 설명하는 흐름도이다.
아래에 주어진 특허 발명 구현의 특정 예는 일부 개별 구현 옵션을 설명하고 유일하게 가능한 옵션이 아니며, 특허 발명의 일반성을 제한하지 않고 본 발명의 이러한 필수 특징에 의해 청구된 기술적 결과를 달성할 가능성을 명확하게 보여준다.
핵 원자로(NPU)작동 중에 노심에 형성된 방사성 핵종들이 냉각수로 들어가 냉각수의 순환의 결과로 이동되고 예를 들어 가압수형 원자로 VVER(WWER) 유형과 같은 원자로의 1 회로에 해당하는 금속 구조의 내부 표면에 증착 되는 것으로 알려져 있다. 또한, 흑연 원자로 (예 : 흑연감속 비등경수 압력관형 원자로(RBMK)유형)에서 가스 질소의 흐름이 사용되는 흑연 스택에 가스 질소가 중성자 폭격을 받는 동안 방사성 핵종 14C들은 생성되고 또한 블록 표면에도 증착된다. 표면의 이러한 오염 물질은 핵 원자로(NPU)금속 구조에 깊이 침투할 수 없으므로 표면에 축적된 방사성 핵종을 수집하고 제거하여 완전히 또는 부분적으로 오염 제거를 시작하는 것이 합리적이다. 핵 원자로(NPU)구조 요소들의 플라즈마에 의한 오염 제거를 위한 제안되는 방법 (연료 축적후 가장 방사능이 가장 많은 으 것으로서 1 차 회로 요소들의 내면과 방상성 조사를 받은 원자로 흑연의 외면)불활성 가스의 플라즈마에서 표면 원자들의 이온 스퍼터링과 추후에 추출되고 매립될 교체 가능한 기판층에 스퍼터링된 원자들의 축적을 기반으로 한다.
제안되는 방법의 구현 사례 중 하나는 방사성 핵종 14C, 60Co, 134Cs, 137Cs 등등으로 부터 방사성 조사를 받은 원자로 흑연을 정제하는 것이다. 방사성 핵중 중에 동위 원소14C는 가장 높은 활성을 가지며 반감기의 기간이 5730 년이고 작동 중에 상당한 양이 축적된다. 탄소 동위 원소 14C의 생성으로 이어지는 기초 반응은 1.8반(Barn의 단면적을 갖는 14N(n,p)14C 중성자에 대한 포획 반응이고 이는 흑연 스택을 정화하는데 사용되는 헬륨-질소 혼합물에서 발생한다. 흑연 스택에서 동위 원소 13C에 의해 중성자13C(n,γ)14C에 대한 포획 반응(흑연에서 동위 원소 13C 분율은 0.011)뿐만 아니라 중성자 포획12C(n,γ)13C와13C(n,γ)14C의 두가지 연속 과정 결과로 생성된 단면적 0.004 바른과 0.0015 바른의 ([1참조)14C은 동위 원소 14C생산에 대한 기여도를 현저히 낮춘다. 질소-헬륨 혼합물로 원자로 공간과 흑연 스택을 세정하는 것은 기압보다 약간 높은 압력에서 수행되며 흑연 스택의 중앙 부분의 온도는 ~ 500 ° C이다. 이러한 조건에서 가스 혼합물의 농도는 ~1019 cm-3이고 헬륨과 질소의 농도 비율은 6/4이며 질소 농도는 0.4
Figure pct00001
1019 cm-3이다. 원자로의 작동 30 년 동안 중성자의 플루언스 (전체 플럭스)는1022중성자/cm2이다. 중성자14N(n,p)14C 포획의 결과로 30 년 동안 가스 혼합물로 채워진 1 cm3 의 공간에서 생성된 탄소14C의 농도는 아래와 같이 공식으로 구해진다:
[14C]=[N2] σ(14N(n,p)14C) · [Fn] (1)
여기서 σ(14N(n,p)14C)는 중성자 포획 단면적, [N2]]는 질소 농도, [Fn]은 중성자 플루언스이고 이와 동시에 누적 농도[14C]의 값은 ~ 0.7Х1017 cm-3이다.
유사하게, 2 가지 중성자 포획 과정 12C (n, γ)13C 또한 13C(n, γ)14C 결과로 1 cm3 흑연 스택에서 생성된 14C (탄소)의 농도는 아래와 같은 공식으로 구해진다:
[13C]=[12C] · σ(12C (n,γ)13C) · [Fn], (2a)
[14C]=[13C] · σ(13C (n,γ)14C) · [Fn], (2b)
여기서[14C], [13C], [12C]는 각각 탄소 동위 원소 14, 13 및 12의 농도이다.
공식 (2a) 과 (2b)에 따르면,흑연 스택의 1 입방 센티미터당 누적된 탄소 동위 원소 농도는[13C] = 4·1018cm- 3, [14C] = 4.8·1013cm- 3 이다.
그림 1 에 표면에 탄소 14C 의 기체상 생성과 증착 메커니즘이 도식적으로 나타난다. 원자로 공간을 채우는 질소-헬륨 혼합물에서의 중성자 2 와 충돌하는 질소 원자들은 1 반응(1)의 결과로 탄소 동위 원소14C -3으로 변환되고 연료 집합체가 있는 연료 채널을 둘러싸는 흑연 블록 4, 흑연 링 5의 표면 6에 증착된다. 수직 화살표 (아래에서 위로)는 스택의 냉각을 위해 질소-헬륨 혼합물이 원자로 공간으로 공급되는 방향을 나타낸다. 흑연 블록들의 표면과 연료 집합체가 있는 연료 채널 사이의 간격은 약 1mm이다 (표면 위의 가스층 두께). 스택 표면의 cm2 단위 면적당 7Х1015cm-314C 원자들의 경우 25x25x60 cm의 단면적을 가진 흑연 블록에 대한 전체 표면의 농축은 5·1019 14C 원자에 이른다. 이는 작동 중 중성자 폭격의 동위 원소14C를 사용한 흑연의 체적 농축보다 훨씬 더 높다. 또한, 동위 원소14C로 흑연 스택 표면의 추가적 오염은 흑연의 그래핀 층 사이의 기체 질소의 침투와 기체 질소의 층간 화합(인터칼레이션)물들에 의해 발생할 수 있다. 추후에 원자 폭격시 층간 화합된 질소 원자들은 흑연의 표면을 형성한다. 탄소 동위 원소14C에 의한 원자로의 흑연 스택 표면의 농축은 실험 [2-3]에 따라 확인되었다. 따라서 스퍼터링 과정에서 약 0.1-1μm 두께의 흑연 표면층을 구성하는 원자들의 플라즈마 질량 전달은 표준 흑연 블록의 14C의 활성을 10 배 또한 10이상까지 감소시킬 수 있다.
또한, 제안되는 방법은 냉각수 순환 중 1 차 회로의 내부 표면에 불용성 침전물 형태의 활성 동위 원소들의 낙진으로 발생하는 원자로의 1 차 회로 (특히 VVER 또는 RBMK 유형)의 방사성 오염 물질을 제거하기 위한 활용을 찾을 수 있게 할 것이다. 냉각수의 방사능 오염 원인 중 하나는 냉각제 불순물의 중성자 조사, 부식 과정에서 발생하는 구조 재료들의 산화물, 또한 연료 집합체들이 누출되어 추후에 방사성 원소들이 냉각수에 들어간다느 것이다. 냉각수에 의한 방사성 동위 원소들의 전달과 원자로의 1 차 회로 요소 표면에 증착되는 방식은 그림 2에 나와 있다. 가장 높은 농도의 방사성 동위 원소들은 7 (별표로 표시)은 원자로 8의 연료 집합체 주변에서 형성된다. 그 다음에 이러한 방사성 핵종들은 증기 분리기 9, 주 순환 펌프 10, 터빈 11, 발전기 12, 응축기 13, 공급 펌프 (14)를 통한 냉각수의 순환(순환 방향은 점선으로 표시됨) 1차 회로의 이러한 요소들의 표면을 오염시킨다. 그림2의 완성도를 위해2 차 냉각 회로에서 물이 배수로 (15)에 이동하는 방향과 저수지 (16)에서 물의 방향을 보여준다. 표면에 증착된 방사성 핵종들은 구조 요소와 배관 라인에 깊숙이 침투 할 수 없다. 구조 요소와 배관 라인들은 고강도 스테인리스 강으로 만들어졌기 때문에 오염물들의 증착된 표면층의 플라즈마 스퍼터링에 의한 오염 제거 방법이 효과적이다.
따라서 제안되는 원자력 발전소 구조 요소 와 흑연 스택의 오염 제거 방법은 고 활성 표면 오염을 제거한 후 핵 원자로(NPU)구조 요소들의 방사능을 상당히 감소시켜 나머지 방사성 폐기물 처리 비용을 줄이고 폐기물 처리 규범을 줄일 수 있다는 결론을 내릴 수 있다.
이 방법은 아래와 같이 수행된다.
저온 플라즈마에 의해 핵 원자로의 구조 요소에 대한 처리는 화학적 불활성 가스의 흐름이 공급 될 때 수행된다. 화학적인 불활성 가스는 처리 영역에서 가스 본관을 사용하여 제거된다. 화학적인 불활성 가스로 주로 스퍼터링되는 원자들과 화학적으로 반응하지 않는 화학적 불활성 기체인 아르곤 또는 질소를 사용한다.
구조 요소의 오염 제거되는 표면을 음극으로 선정하고 전극은 양극으로 사용된다. 구조의 오염 제거되는 요소들은 핵 원자로의 방사성의 조사를 받은흑연 스택의 표면, 핵 원자로1 차 회로의 내부 표면,또한1 차 회로의 내부 표면에 인입하는 배관과냉각수 순환 시스템이 포함될 수 있다.
구조 요소 표면의 선정된 현장에 전극을 연결시키고 전그과 구조 요소 표면 사이에 있는 플라즈마 방전이 점화시키고 음극 표면에 스퍼터링된다. 이와 동시에 방전의 작동 파라미터는 음극의 효과적인 스퍼터링 조건에 따라 선정된다. 음극 표면의 효과적인 스퍼터링을 보장하는 방전의 작동 파라미터(매개 변수)로 서로 의존하는 여러 가지 지수들을 선정하고 이와 동시에 공급되는 불활성 가스의 압력은 기압 또는 기압 이하의 정도로 선정한다. 전극과 표면 사이의 간격 크기를 불활성 가스의 작동 압력에서 자유 전자 행로 길이의 100을 초과하지 않도록 설정한다.또한 전극과 표면 사이의 플라즈마 방전의 전압을 300V부터 1000V 까지의 범위에서 설정하고 플라즈마 방전의 전류 밀도를 0,1-1A/cm2 범위내에서 선정한다. 제안되는 방법에서 플라즈마 방전의 펄스주기 모드는 방전의 작동 파라미터(매개 변수)로 선택 될 수 있으며, 펄스의 지속 시간과 듀티 사이클은 스퍼터링된 원자들을 양극에 물질 전달하는 과정의 성능과 전극 냉각 속도를 고려하여 결정될 수 있다.제안되는 방법에서 플라즈마 방전의 펄스주기 모드는 방전의 작동 파라미터(매개 변수)로 선택 될 수 있으며, 펄스의 지속 시간과 듀티 사이클은 스퍼터링된 원자들을 양극에 물질 전달하는 과정의 성능과 전극 냉각 속도를 고려하여 결정될 수 있다.
전극은 구리, 알루미늄 또는 알루미늄 합금뿐만 아니라 내화 금속 또는 탄탈로 만들어질 수 있다. 내화성 금속으로 만들어진 전극으로 제안되는 발명을 구현하는 경우 전극 표면에 휘발성이 낮은 스퍼터링된 원자들을 응축할 목적으로 전극 온도를 충분히 높은 수준으로 유지하는 가능성, 화학적인 휘발성 가스를 제거하는 가스 본관이 표면에 휘발성이 더 높은 스퍼터링된 원자들을 응축할 목적으로 전극 온도를 충분히 높은 수준으로 유지하는 가능성이 실행된다.
전극 표면의 형상은 전극과 처리되는 요소의 사이의 간격은 전체 표면에 걸쳐 불변하고 처리되는 구조 표면의 형상과 유사하도록 선택한다.
저온 플라즈마 방전에 의해 표면이 처리되는 과정에서 동위 원소들이 스퍼터링되고 이와 관련하여 냉각화는 작업을 사용하여 연결된 동위 원소의 표면과 본관의 표면에서 스퍼터링된 동위 원소들을 증착시킨다. 즉, 음극을 지정된 깊이까지 스퍼터링한 후 전극과 방전 영역에서 화학적인 불활성 가스를 제거하는가스 본관을 전극 표면과 본관의 표면에서 스퍼터링된 원자들을 증착하기에 충분한 온도로 냉각시킨다.
그 다음에 전극을 선정된 새로운 현장에 이동시키고 구조 요소의 오염 제거되는 전체 표면이 완전히 처리될 때 까지 이 방법의 공정이 반복된다.
제안되는 방법에 따라 플라즈마 방전 영역에서 화학적인 불활성 가스를 제거하는 전극과 가스 본관을 주어진 입구 온도를 갖는 액체 또는 기체 냉매의 강제 순환에 의해 냉각시킬 수 있다. 이 와 동시에 증발 온도가 서로 다른 스퍼터링되는 원자들은 가스 본관의 다양한 구간 지점에 응축되도록 플라즈마 방전 영역에서 화학적인 불활성 가스와 스퍼터링된 원자들을 가스 본관의 길이를 따라 온도 분포를 형성한다.
스퍼터링된 원자들의 증착에 충분한 전극과 본관의 표면 온도를 주로 증착되는 원자들의 포화 증기압이 0.01- 10 Pa 인 온도와 같은 온도로 선택한다.
핵 원자로 구조 요소 표면에서의 현장을 처리한 음극의 스퍼터링되는 깊이를 남아 있는 방사능 수준에 따라 조절한다.
플라즈마에 의한 표면 스퍼터링,방사성 핵종들의 수집과 제거를 구현하기 위한 전체도로 그림3에 나와 있다.방전은 처리되는 표면인 음극(K)과 양전하되고 냉각되는 구리(또는 알루미늄)전극인 양극(A) 사이에서 점화된다. 불활성 가스(아르곤,크세논,헬륨,네온)는 17의 방향으로 (A)와(K)사이에 있는 방전 갭에 공급된다. 전극 (A)과 전극 (K) 사이에 전압을 공급하면 글로우 방전이 발생하고 방전에서 생성된 고속 전자 (18들은 불활성 가스 19의 원자들과 충돌하여 불활성 가스의 양이온(양으로 하전된 이온)을 형성하게 된다. 방전 갭 d의 길이에 따른 전위 V의 분포는 그림 3의 우측 부분에 나타나 있다. 플라즈마 방전의 공간 구조의 알려진 자기 조직화로 인해 음극 주변에서 상당한 전압 점프 (음극 강하)가 형성되는 것을 주목할 필요가 있다. 이 전기장에서 에너지를 받는 화학적 불활성 가스 20의 이온들 음극 물질 (K)의 원자들 21을 녹아웃시키고 동시에 음극에서 2차 전자 18들의 방출을 야기시킨다. 폭격 이온들의 에너지가 조절될 수 있는 플라즈마의 표면에 가까운 음극 층의 형성으로 임의의 기하학적 구조와 모든 원소 조성을 가진 표면의 스퍼터링이 제공된다. 음극 물질(K)에서 녹아웃된 중립 원자들은 21 강제로 냉각되는 전극(A)에 도달하고 냉가되는 전극의 표면에 증착된다.따라서 방전 갭에 화학적인 불활성 가스가 공급되고 방전이 점화되어 스퍼터링된 물질들을 21 퍼낼때 스퍼터링의 공정이 진행된다.이때 스퍼터링 물질들이 냉각되는 전극(A)에서 증착된다.화학적인 불활성 가스로 더 저렴하고 필수 전기 물리학적인 특성을 가진 아르곤,또한 실소를 사용하는 것이 합리적이다.
P ~ 0.1 atm의 압력 경우 아르곤 플라즈마 환경에서 방사성 조사를 받은 흑연의 표면을 처리하고 처리된 표면과 냉각된 전극 사이의 거리 d를 ~ 2mm로 설정하는 것이 합리적이다. 전기장의 전압 강도에 따라 발생하는 다양한 유형의 방전 발생 조건을 설명하는 널리 알려진 파셴 곡선(Pashen curve)에 따르면 처리되는 표면과 아르곤 방전을 점화하기 위한 전극간 전압 값은 최저한도로 100V 이어야 한다. ~ 600V의 방전 연소 전압에서 아르곤 이온에 의한 흑연의 스퍼터링 계수는 K = 0.1 정도이다 [4]. 주어진 이온 전류 밀도 조건에서 단위 시간당 제거된 재료 층의 두께를 특징 짓는 음극 물질 Vp의 스퍼터링 속도는 아래와 같다:
Vp=K · j· Mc/e · Na · ρ (3)
여기서 e는 전자의 방전, 쿨롬; ρ는 물질의 밀도, g/cm3;j는 이온 전류들의 밀도, A/cm2; Mc는 물질(탄소) 원자들의 질량, g/mole; Na는 아보가드로 수, mole-1,또는 Vp=h/t는 스퍼터링 속도, 여기서 h는 물질의 분출되는 층의 두께, cm; t는 스퍼터링 시간, s 이다.
처리되는 표면에서 스퍼터링된 원자들은 음극에서 기판 (양극)으로 아르곤 대기에서 확산된다. 우리의 경우 확산은 음극과 양극에서 경계 조건이 있는 1 차원 라플라스 방정식으로 설명된다:
Figure pct00002
n(x) = 0; dn (x) / dx = -F / D , x = 0; n (d) = 0 (4)
여기서 n(x)는 처리되는 표면 (음극)의 스퍼터링 된 원자들의 농도, F는 음극을 떠나는 스퍼터링 된 원자들의 자속 밀도, D는 불활성 기체 환경에서 스퍼터링된 원자들의 확산 계수, x = 0 와 x = d는 각각 음극과 컬렉터 표면의 좌표이다.
방정식의 해결책은 (4)함수이다:
n(x)=F · (d-x) / D (5)
음극에서 양극으로의 스퍼터링된 원자들의 농도가 선형적으로 감소하는 것을 보여주고 이와 동시에 음극을 떠나는 스퍼터링된 원자들의 자속 밀도는 컬렉터 사이의 갭 전체 길이를 따라 유지되며 컬렉터에 도달하는 원자들의 자속 밀도와 동일하다.
음극 온도와 폭격 이온들의 에너지에 따라 음극의 표면에서 원자 거동의 역학을 조절하고 처리되는 표면에서 원자들을 제거하는 우세한 과정이 아래와 같은 과정 중 하나인 경우 음극의 표면에 작용하는 여러가지 옵션들을 구현할수 있다:이온 스퍼터링, 화학 반응 또는 열 탈착의 과정이다.오염의 특성과 핵원자로(NPP)구조 요소의 유형에 따라 방전 점화를 위한 최적의 실험 조건들은 광범위한 범위내에서 변동된다: 작동하는 화학적 불활성 가스 또는 작동 혼합물 (Ar, Xe, Kr, N2 등)의 압력과 구성, 작동 전극과 처리되는 표면 사이의 거리, 공급되는 전압의 값, 방전의 전류 밀도이다. 스퍼터링된 표면의 상태와 플라즈마에 필요한 에너지 입력에 따라 고정 또는 펄스주기 모드에서 방전이 점화 될 수 있다.이와 동시에 펄스의 기간과 지속 시간은 방전 갭에서 최적의 가스 온도를 달성하기 위해 광범위한 범위내에서 달라질 수 있다. 필요한 경우 플라즈마 방전 영역에서 화학적 불활성 가스를 제거하는 전극과 가스 본관을 지정된 입구 온도를 갖는 액체 또는 기체 냉매 (예 : 물 또는 액체 질소 증기)의 강제 순환에 의해 냉각시킨다.
이외에 유용하게 사용할 목적으로 다양한 화학 원소들의 방사성 동위 원소들를 선택적으로 분리하기 위해 증발 온도가 서로 다른 스퍼터링되는 원자들은 가스 본관의 다양한 구간 지점에 응축되도록 플라즈마 방전 영역에서 화학적인 불활성 가스와 스퍼터링된 원자들을 가스 본관의 길이를 따라 온도 분포를 형성할 수 있다. 스퍼터링된 원자들의 증착에 충분한 전극과 본관의 표면 온도를 주로 증착되는 원자들의 포화 증기압이 0.01- 10 Pa 인 온도와 같은 온도로 선택한다.전극에 휘발성이 낮은 원자 (예 : 탄소와 동위 원소14C를 주로 증착해야하는 경우플라즈마의 에너지 또는 추가적인 열원으로 충분히 높은 온도를(예: 2000 C°)유지할 수 있도록 하고 또한 전극 표면이 아니라 화학적 불활성 가스를 제거하는 가스 본관의 더 차가운 구간에서 휘발성이 더 높은스퍼터링된 원자 (Co, Cs 등)들을 응축할 목적으로 전극을 내화성 금속 (예 : 탄탈륨 Ta)으로 만든다.
그 다음에 필요한 동위 원소들을 포함하는 선정된 화학 원소의 원자들이 증착된 본관의 이러한 구간들은 분리되어 선정 동위 원소의 소스로 사용될 수 있다. 따라서, 예를 들어 핵 원자로(NPU)방사능 오염 요소를 제거하는 동안 동위 원소14C, 40Co, 41ca, 137Sr, 137Cs를 선택적으로 얻을 수 있다.
10 Х 10cm 크기의 플라즈마 소스는 1 차 원자로 회로의 내부 표면의 모든 지점,또한 흑연 스택의 표면들을 덮으면서 조작기에서 단계적으로 이동한다.이와 동싱에 동위 원소로 농축된 표면 원자들은 냉각 컬렉터 (양극)와 제거하는 가스 본관의 표면으로 전달된다. 처리된 표면들의 오염 제거 정도를 컨트롤하기 위해 추가적인조작기에 방사선 검출기들을 장착할 수도 있다.
제안되는 방법을 기반으로 한 표면을 처리하기 위한 장치의 블록 다이어그램은 그림 4에 나나나 있다. 방전 모듈 (22)과 방전 모듈의 바리미터(매개 변수)는 컴퓨터 23를 사용하여 원격으로 제어되고 방전 점화 매개 변수는 전원 24, 키25 및 전류계 26를 사용하여 설정되고 모니터링된다. 농축된 고활성 증착물이 있는 전극은 주기적으로 추출되고 콤팩트하게 매립되거나 필요한 동위 원소 (특히, 14C)로 고농축된 정광으로 의료 분야에서 유용하게 사용될 수 있다.
P ~ 0.1 atm의 압력 경우 본 발명의 예 중 하나는 아르곤 분위기에서 직류 플라즈마 방전의 점화이이고 컬렉터(양극)은 오염 제거되는 흑연 표면 위에 2mm거리로 설치되어 있다.방전 갭에 걸친 작동 전압은 방전을 점화하는 데 필요한 300-1000V 범위내에서 전원 공급 장치에 의해 설정되고 그 다음에 방전의 안정성과 필요한 전류 밀도를 얻기 위해 필요한 최적 값으로 조정된다. 에너지가100-500 eV (음극 플라즈마 층을 통과한 후의 이온 에너지) 범위의 에너지를 가진 아르곤 이온에 의한 흑연의 스퍼터링 계수는 0.03-0.1이다. [4]. 이온의 전류 밀도 j = 1A / cm²경우 아르곤 이온에 의한 탄소 스퍼터링 속도는0.75·10-5 cm/s이며 두께 1 μm의 흑연층을 스퍼터링하는 데 ~ 13 초의 시간이 소요된다. 질소-헬륨 혼합물에서 14C는 표면에 증착되고 흑연의 표면에 가까운 층에서 삽입된 질소가 14C로 변환된 결과로 흑연 블록들의 표면 오염의 두께는 1μm를 초과하지 않는다. 따라서 크기가 25x25x60cm이고 표면 면적이 7250 cm2 인 흑연 블록 표면을 1 μm 깊이에서 100 cm2 면적의 플라즈마 전극으로 플라즈마 처리하는데 약 1000 초가 소요된다. RBMK 형 원자로 흑연 스택의 총 표면 면적은 약 1.4 · 108 cm²이고, RBMK 원자로의 전체 흑연 블록의 1μm 두께 표면층을 처리하는 데 걸리는 총 시간 (제안되는방법에 따라 10 개의 장치를 동시에 사용)은 약2·106s,이며, 즉, 약 1 개월이다.
본 발명의 또 다른 구현 예는 P ~ 0.1 atm의 압력 조건에서 아르곤 환경에서 직류 플라즈마 방전의 점화이고 콜렉터 (양극)는 강철 (철)의 오염 제거되된 표면의 위에 2mm의 거리로 설치된다. 방전 갭의 작동 전압은 전원 공급 장치로 400 ~ 600V 범위내에서 설정된다. 에너지가 100 ~ 500eV 인 아르곤 이온에 의해 철 에 대한원자들의 스퍼터링 계수는 0.2 ~ 1.0이다 [4]. 이온의 전류 밀도 j=1
Figure pct00003
/cm2에서, 아르곤 이온에 의한 철에 스퍼터링하는 속도는 7·10-5 cm/s에 이를 것이고 1 차 원자로 회로에 대한 구조 요소의 선정된 현장에서 1 μm 두께로 된 침전된 불순물이 있는 강철층을 스퍼터링하려면 ~1 .3 초가 소요될 것이다.
본 발명의 제 3 실시예는 P ~ 0.1 atm의 압력 경우 아르곤 분위기에서 직류의 플라즈마 방전을 점화하는 것으로 콜렉터 (양극)는 스테인리스 강 (크롬)으로 된 오염이 제거되는 표면 위에 2mm의 거리에서 설치된다. 방전 갭의 작동 전압은 전원 공급 장치에 의해 400-600V 범위내에서 설정된다. 100-500eV 범위의 에너지를 가진 아르곤 이온에 의한 크롬에 원자들의 스퍼터링하는 계수는 0.12 χ 0.6 [4]이다. 이온 전류 밀도 j=1
Figure pct00004
/cm2인 경우 아르곤 이온에 의한 철에 스퍼터링하는 속도는4·10-5 cm/s에 이를 것이고 1차원자로의 회로에 대한 구조 요소의 선정된 현장에서 1μm 두께의 침전된 불순물이 있는 강철층을 스퍼터링하기 위해서 ~ 2 초가 소요될것이다.
본 발명의 제 4 실시예는 질소 대기에서 직류의 플라즈마에 의한 방전의 점화이고 컬렉터 (양극)는 흑연의 오염이 제거되는 표면 위에 2mm의 거리에서 설치된다. 방전 갭의 작동 전압은 전원 공급 장치에 의해 400-600V 범위내에서 설정된다. 에너지가 100-500eV 범위 인 질소 이온 N +에 의해 탄소 원자에 스퍼터링하는 계수는 0.2-0.5 [6], 에너지가 150eV 인 질소 이온 N2 +에 의해 탄소 원자에 하는 계수는 0.5이고 이는 아르곤 이온에 의한 스퍼터링 계수보다 상당히 더 높은 것이다[7]. 이와 동시에 N2 + 이온이 우세하는 조건에서 컬렉터로의 분무와 물질 전달 속도와 오염 제거 성능이 몇 배로 증가한다.
이외에 원자로 1차 회로 구조들의 오염된 표면에는 예를 들어 방사성 동위 원소 에너지원, 화재 감지기의 생산, 핵 의학 분야 에서의 사용 및 동위 원소 계기로서 향후에 유용한 사용을 위해 선택적으로 축적할 수있는 다수의 방사성 핵 종이 포함되어 있다. 특히, 오염 된 표면으로부터 불활성 가스 (아르곤, 크세논) 분위기에서 스퍼터링된 다양한 방사성 원자들을 선택적으로 분리하는 것은 컬렉터 온도를 제어하여 (플라즈마 갭으로의 에너지 입력과 전극의 적절한 가열을 변경하여) 불활성 가스를 제거하는 가스 본관을 따라 온도 분포를 제어함으로써 달성할 수 있다.
예를 들어, 플라즈마 온도를 사용하여 전극과 전극과 언접해 있는 가스 본관의 온도를 2200 ° K 정도로 유지된다면 이 영역에서 동위 원소14C를 포함한 탄소 원자들만 증착되고 다른 원자들은 가열된 불활성 가스의 흐름과 함께 제거 가스 본관을 따라 계속 이동할 것이다. 출구 본관을 따라 이동함에 따라 불활성 가스와 불활성 가스에 의해 운반되는 스퍼터링된 원자들이 냉각된다.온도가 1700 ° K 정도의 값에 도달하는 제거가스본관의 구간에서 동위 원소 60Co를 포함한 60Co원자들이 흐름에서 빠져나오기 시작한다(1700 ° K의 온도에서 다양한 원소 [5]들의 포화 증기 압력 데이터에 따르면 세슘 Co의 포화 증기 밀도는10-1 Pa이다). 그 다음에 가스본관을 따라 720 ° K의 온도까지 냉각된 후 처리 표면에서 스퍼터링되는 동위 원소 41Ca는 증착될 것이고 (반감기 1.3·105년, 원자로 흑연에서 비반사능 4.3·102 Bq / g), 휘발성이 더 높은 방사성 원자들은 기체 상태에서 유지되고가스 본관을 따라 계속 이동할 것이다. 한, 가스 흐름이 냉각됨에 따라 제거 가스 본관 구간의 온도가 약 350 ° K경우 처리 표면에서 스퍼터링된 세슘과 동위 원소137Cs (반감기 30 년, 원자로 흑연에서 비반사능 9·102 Bq / g)가 응축되기 시작한다(이 온도 경우 세슘 Cs의 포화 증기 밀도는 10-1 Pa이다). 스퍼터링된 원자들이 축적된 후 배기 가스제거 가스 본관은 선택적으로 분리된 동위 원소들이있는 세그먼트로 분해되어 계획된 용도로 사용될 수 있다.

Claims (19)

  1. 화학적인 불활성 가스의 흐름이 공급될 때 원자로의 구조 요소를 저온 플라즈마 처리하여 원자로 구조 요소의 오염을 제거하며, 이를 위해 음극으로서 연결된 구조 요소 표면과 양극으로서 연결된 전극 사이에서 플라즈마 방전을 점화시키며, 스퍼터링하기 위한 방전의 작동 조건을 선정하고 음극을 스퍼터링하여 전극과 방전 영역에서 화학적인 불활성 가스를 제거하는 가스 본관을 전극과 가스 본관의 표면에 스퍼터링된 원자들의 증착 온도까지 냉각시키며, 음극을 지정된 깊이까지 스퍼터링한 후 전극을 새로 선택된 처리 현장에 이동시키고 오염이 제거될 구조 요소의 전체 표면이 완전히 처리될 때까지 이 방법의 과정을 반복하는 것을 특징으로 하는 핵 원자로 구조 요소에 대한 오염 제거 방법.
  2. 제 1 항에 있어서, 핵 원자로 경우 방사성의 조사를 받은 흑연 스택의 표면이 오염이 제거되는 구조 요소로서 사용되는 것을 특징으로 하는 핵 원자로 구조 요소에 대한 오염 제거 방법.
  3. 제 1 항에 있어서, 원자로의 1차 회로의 내부 표면, 또한 핵 원자로를 구성하는 배관과 냉각수 순환 시스템들이 구조 요소로 사용되는 것을 특징으로 하는 핵 원자로 구조 요소에 대한 오염 제거 방법.
  4. 제 1 항에 있어서, 아르곤이 화학적 불활성 기체로서 사용되는 것을 특징으로 하는 핵 원자로 구조 요소에 대한 오염 제거 방법.
  5. 제 1 항에 있어서, 질소가 화학적 불활성 기체로서 사용되는 것을 특징으로 하는 핵 원자로 구조 요소에 대한 오염 제거 방법.
  6. 제 1 항에 있어서, 전극이 구리로 만들어지는 것을 특징으로 하는 핵 원자로 구조 요소에 대한 오염 제거 방법.
  7. 제 1 항에 있어서, 전극이 알루미늄 또는 알루미늄 합금으로 제조되는 것을 특징으로 하는 핵 원자로 구조 요소에 대한 오염 제거 방법.
  8. 제 1 항에 있어서, 전극은 내화성 금속으로 제조되는 것을 특징으로 하는 핵 원자로 구조 요소에 대한 오염 제거 방법.
  9. 제 8 항에 있어서, 전극이 탄탈로 만들어지는 것을 특징으로 하는 핵 원자로 구조 요소에 대한 오염 제거 방법.
  10. 제 1 항에 있어서, 플라즈마 방전 영역으로부터 화학적 불활성 가스를 제거하는 전극과 가스 본관 지정된 유입 온도를 갖는 액체 또는 가스 냉매의 강제 순환에 의해 냉각되는 것을 특징으로 하는 핵 원자로 구조 요소에 대한 오염 제거 방법.
  11. 제 1 항에 있어서, 증발 온도가 서로 다른 스퍼터링되는 원자들은 가스 본관의 다양한 구간 지점에 응축되도록 플라즈마 방전 영역에서 화학적인 불활성 가스와 스퍼터링된 원자들을 가스 본관의 길이를 따라 온도 분포 형성의 특징을 갖추고 있는 핵 원자로 구조 요소에 대한 오염 제거 방법.
  12. 제 1 항에 있어서, 스퍼터링된 원자들의 증착에 충분한 전극과 본관의 표면 온도를 주로 증착되는 원자들의 포화 증기압이 0.01- 10 Pa인 온도와 같은 온도로 선택하는 것을 특징으로 하는 핵 원자로 구조 요소에 대한 오염 제거 방법.
  13. 제 1 항에 있어서, 전극 표면의 형상은 전극과 처리되는 요소의 사이의 간격은 전체 표면에 걸쳐 불변하고 처리되는 구조 표면의 형상과 유사하도록 선택하는 것을 특징으로 하는 핵 원자로 구조 요소에 대한 오염 제거 방법.
  14. 제 1 항에 있어서, 공급되는 불활성 가스의 기압 압력 또는 기압 이하의 압력을 방전의 작동 파라미터로 주로 선택하는 것을 특징으로 하는 핵 원자로 구조 요소에 대한 오염 제거 방법.
  15. 제 1 항에 있어서, 주로 방전의 작동 파라미터로 전극과 표면 사이의 간격 크기를 불활성 가스의 작동 압력에서 자유 전자 행로 길이의 100을 초과하지 않도록 설정되는 것을 특징으로 하는 핵 원자로 구조 요소에 대한 오염 제거 방법.
  16. 제 1 항에 있어서, 주로 방전의 작동 파라미터로 전극과 표면 사이의 전기 전압을 300V부터 1000V 까지의 범위에서 설정하는 것을 특징으로 하는 핵 원자로 구조 요소에 대한 오염 제거 방법.
  17. 제 1 항에 있어서, 방전의 작동 매개 변수로서 플라즈마 방전 전류 밀도는 0.1-1 A / cm2의 범위 내에서 설정되는 것을 특징으로 하는 핵 원자로 구조 요소에 대한 오염 제거 방법.
  18. 제 1 항에 있어서, 플라즈마 방전의 펄스주기 모드는 방전의 작동 파라미터(매개 변수)로 선택될 수 있으며, 펄스의 지속 시간과 듀티 사이클은 스퍼터링된 원자들을 양극에 물질 전달하는 과정의 성능과 전극 냉각 속도를 고려하여 결정되는 것을 특징으로 하는 핵 원자로 구조 요소에 대한 오염 제거 방법.
  19. 제 1 항에 있어서, 음극의 스퍼터링 깊이를 원자로 구조 요소의 표면을 처리한 후 잔류 방사능 수준에 따라 조절하는 것을 특징으로 하는 핵 원자로 구조 요소에 대한 오염 제거 방법.
KR1020207037556A 2018-11-21 2019-11-14 핵 원자로 구조 요소에 대한 오염 제거 방법 KR20210094460A (ko)

Applications Claiming Priority (3)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2018140999 2018-11-21
RU2018140999A RU2711292C1 (ru) 2018-11-21 2018-11-21 Способ дезактивации элемента конструкции ядерного реактора
PCT/RU2019/000816 WO2020106181A1 (ru) 2018-11-21 2019-11-14 Способ дезактивации элемента конструкции ядерного реактора

Publications (1)

Publication Number Publication Date
KR20210094460A true KR20210094460A (ko) 2021-07-29

Family

ID=69171706

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
KR1020207037556A KR20210094460A (ko) 2018-11-21 2019-11-14 핵 원자로 구조 요소에 대한 오염 제거 방법

Country Status (10)

Country Link
US (1) US20210272715A1 (ko)
EP (1) EP3886117A4 (ko)
JP (1) JP2022511216A (ko)
KR (1) KR20210094460A (ko)
CN (1) CN112655056A (ko)
BR (1) BR112020026838A2 (ko)
CA (1) CA3105179A1 (ko)
EA (1) EA202092704A1 (ko)
RU (1) RU2711292C1 (ko)
WO (1) WO2020106181A1 (ko)

Families Citing this family (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2771172C1 (ru) * 2021-05-11 2022-04-28 Общество с ограниченной ответственностью "ИННОПЛАЗМАТЕХ" Устройство для плазменной дезактивации элементов конструкции ядерного реактора

Citations (9)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2065220C1 (ru) 1994-03-18 1996-08-10 Институт структурной макрокинетики РАН Способ переработки твердых высокоактивных графитсодержащих отходов
RU2192057C1 (ru) 2001-06-28 2002-10-27 Московское государственное предприятие - объединенный эколого-технологический и научно-исследовательский центр по обезвреживанию РАО и охране окружающей среды Способ переработки отходов реакторного графита и устройство для его реализации
RU2212074C2 (ru) 2001-07-23 2003-09-10 Государственное унитарное предприятие Научно-производственное объединение "Радиевый институт им. В.Г.Хлопина" Способ выделения углерода-14 из облученного нейтронами графита
EP1771865A2 (de) 2004-07-28 2007-04-11 Forschungszentrum Jülich Gmbh Verfahren zur behandlung einer mit radiokarbon kontaminierten keramik, insbesondere reaktorgraphit
RU2435241C1 (ru) 2010-05-24 2011-11-27 Открытое акционерное общество "Свердловский научно-исследовательский институт химического машиностроения" (ОАО "СвердНИИхиммаш") Способ обработки радиоактивно зараженных металлических и графитовых отходов уран-графитовых ядерных реакторов
RU2546981C1 (ru) 2013-10-16 2015-04-10 Открытое акционерное общество "Ордена Ленина Научно-исследовательский и конструкторский институт энерготехники им. Н.А. Доллежаля" (ОАО "НИКИЭТ") Способ обработки облученного реакторного графита
US9040014B2 (en) 2011-10-21 2015-05-26 Electricite De France Graphite thermal decontamination with reducing gases
RU2580818C1 (ru) 2015-04-07 2016-04-10 Открытое акционерное общество Опытно-демонстрационный центр вывода из эксплуатации уран-графитовых ядерных реакторов Способ переработки облученного реакторного графита
RU2603015C1 (ru) 2015-10-29 2016-11-20 Федеральное государственное автономное образовательное учреждение высшего образования "Национальный исследовательский Томский политехнический университет" Способ очистки облученных графитовых втулок уран-графитового реактора и устройство для его осуществления

Family Cites Families (11)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS56115998A (en) * 1980-02-19 1981-09-11 Hitachi Ltd Method of removing contamination of radioactive contaminated waste
FR2661544B1 (fr) * 1990-04-27 1994-05-27 Commissariat Energie Atomique Procede et dispositif de decontamination par decapage ionique.
US5158933A (en) * 1990-11-15 1992-10-27 Holtz Ronald L Phase separated composite materials
JP3043303B2 (ja) * 1997-12-10 2000-05-22 核燃料サイクル開発機構 ガスの固定化処理装置
JP2002273168A (ja) * 2001-03-15 2002-09-24 Alpha Tekku:Kk 除害装置及び除害方法
SG114589A1 (en) * 2001-12-12 2005-09-28 Semiconductor Energy Lab Film formation apparatus and film formation method and cleaning method
US7879730B2 (en) * 2006-01-12 2011-02-01 Kla-Tencor Technologies Corporation Etch selectivity enhancement in electron beam activated chemical etch
DE102014110168B3 (de) * 2014-07-18 2015-09-24 Ald Vacuum Technologies Gmbh Verfahren zur Dekontamination von kontaminiertem Graphit
US20160329193A1 (en) * 2015-05-05 2016-11-10 Eastman Kodak Company Atmospheric-pressure plasma treatment system
JP6542053B2 (ja) * 2015-07-15 2019-07-10 株式会社東芝 プラズマ電極構造、およびプラズマ誘起流発生装置
RU2638951C1 (ru) * 2016-11-29 2017-12-19 Федеральное государственное унитарное предприятие "Предприятие по обращению с радиоактивными отходами "РосРАО"" Способ дезактивации твердых радиоактивных отходов ледяными гранулами

Patent Citations (9)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2065220C1 (ru) 1994-03-18 1996-08-10 Институт структурной макрокинетики РАН Способ переработки твердых высокоактивных графитсодержащих отходов
RU2192057C1 (ru) 2001-06-28 2002-10-27 Московское государственное предприятие - объединенный эколого-технологический и научно-исследовательский центр по обезвреживанию РАО и охране окружающей среды Способ переработки отходов реакторного графита и устройство для его реализации
RU2212074C2 (ru) 2001-07-23 2003-09-10 Государственное унитарное предприятие Научно-производственное объединение "Радиевый институт им. В.Г.Хлопина" Способ выделения углерода-14 из облученного нейтронами графита
EP1771865A2 (de) 2004-07-28 2007-04-11 Forschungszentrum Jülich Gmbh Verfahren zur behandlung einer mit radiokarbon kontaminierten keramik, insbesondere reaktorgraphit
RU2435241C1 (ru) 2010-05-24 2011-11-27 Открытое акционерное общество "Свердловский научно-исследовательский институт химического машиностроения" (ОАО "СвердНИИхиммаш") Способ обработки радиоактивно зараженных металлических и графитовых отходов уран-графитовых ядерных реакторов
US9040014B2 (en) 2011-10-21 2015-05-26 Electricite De France Graphite thermal decontamination with reducing gases
RU2546981C1 (ru) 2013-10-16 2015-04-10 Открытое акционерное общество "Ордена Ленина Научно-исследовательский и конструкторский институт энерготехники им. Н.А. Доллежаля" (ОАО "НИКИЭТ") Способ обработки облученного реакторного графита
RU2580818C1 (ru) 2015-04-07 2016-04-10 Открытое акционерное общество Опытно-демонстрационный центр вывода из эксплуатации уран-графитовых ядерных реакторов Способ переработки облученного реакторного графита
RU2603015C1 (ru) 2015-10-29 2016-11-20 Федеральное государственное автономное образовательное учреждение высшего образования "Национальный исследовательский Томский политехнический университет" Способ очистки облученных графитовых втулок уран-графитового реактора и устройство для его осуществления

Non-Patent Citations (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
1. J. Kopecky // Atlas of Neutron Capture Cross Sections // INDC(NDS)-362, 1997, P. 369
2. LaBrier Daniel, Dunzik-Gougar, Mary Lou // Characterization of 14C in neutron irradiated NBG-25 nuclear graphite //Journal of Nuclear Materials 2014, V. 448, I.1-3, p. 113-120
3. Dunzik-Gougar, Mary Lou; Smith Tara E // Removal of carbon-14 from irradiated graphite // 응용 물리학의 문제. 이온 폭격에 의한 고체들의 스퍼터링≫, 1권, 편집자 R.Berish, 출판소 "미르(Mir)", 모스크바1984,.335 페이지
5. R.E.Honig, D.A.Kramer // RCA Rev. 1969, V.30, p.285
6. K. Bystrov, T. W. Morgan, I. Tanyeli, G. De Temmerman, M. C. M. van de Sanden // Chemical sputtering of graphite by low temperature nitrogen plasmas at various substrate temperatures and ion flux densities// Journal of Applied Physics 2013, V.114, I.13, P. 133301
7. P. Hammer, W. Gissler // Chemical sputtering of carbon films by low energy N2+ ion bombardment // Diamond and Related MateriaIs, 1996, V.5, I.10, P.1152
참조 출처

Also Published As

Publication number Publication date
EP3886117A1 (en) 2021-09-29
US20210272715A1 (en) 2021-09-02
BR112020026838A2 (pt) 2021-08-24
CA3105179A1 (en) 2020-05-28
EA202092704A1 (ru) 2021-08-09
CN112655056A (zh) 2021-04-13
EP3886117A4 (en) 2022-07-20
JP2022511216A (ja) 2022-01-31
RU2711292C1 (ru) 2020-01-16
WO2020106181A1 (ru) 2020-05-28

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US5681434A (en) Method and apparatus for ionizing all the elements in a complex substance such as radioactive waste and separating some of the elements from the other elements
SK126398A3 (en) Separation of isotopes by ionisation for processing of nuclear fuel materials
Zhil’tsov et al. Plasma separation of the elements applied to nuclear materials handling
KR20210094460A (ko) 핵 원자로 구조 요소에 대한 오염 제거 방법
Petrovskaya et al. New thermo-plasma technology for selective 14C isotope extraction from irradiated reactor graphite
US7427386B1 (en) Processing materials
Petrovskaya et al. Surface deactivation of the nuclear power plants constructions by a new plasma method
US10847277B2 (en) Apparatus for reducing radioactive nuclear waste and toxic waste volume
EA040021B1 (ru) Способ дезактивации элемента конструкции ядерного реактора
Petrovskaya et al. Fabrication of nano-micro-sized 14C enriched constructive elements in plasma deactivation treatment of irradiated reactor graphite
Miya et al. Tritium release from JT-60U vacuum vessel following high-power heated deuterium operations
JP2016008878A (ja) 放射能汚染水の処理方法及び処理システム
Petrovskaya et al. Beta-active Microlayer Selective Deposition on the Tantalum Plate by Ion-Plasma Technology
Petrovskaya et al. Calculation of Temperature Conditions of a Plasma Sputtering Cell for Decontamination of Nuclear Power Plant Constructions
Furukawa et al. Investigation of a New Dry Surface Decontamination Technology with Low-Pressure ArcPlasma and Its Application to Pipe-Shaped Test Pieces
Morita Nagoya University
JP2016114604A (ja) 重い化学元素の同位体照射により核エネルギーを熱エネルギーに変換させる方法、および、その実行のための設備(その変形)
Suzuki et al. Application of reactive plasma to nuclear waste treatment-Possibility of separation process of Zr-Nb alloy by reactive thermal plasma treatment
Jeffries Development of a Novel Titanium Thermal Ionization Cavity Source for Electromagnetic Radioisotope Separation of Samarium and Other Lanthanide Isotopes
XU et al. Tungsten coatings effects on hydrogen isotopes bi-directional permeation through the first wall of a magnetic fusion power reactor
Dylst et al. Removing tritium and other impurities during industrial recycling of beryllium from a fusion reactor
Tanabe Tritium issues in plasma wall interactions
Golkovsky et al. About Carbides-made Nanoceramics Fission Target for RIB Production
Kim et al. Purity determination of super-enriched 176 Yb by neutron activation and thermal neutron capture cross section measurement of the high-spin (16+) isomer 178m2 Hf
Kamperschroer et al. Operation of TFTR neutral beams with heavy ions

Legal Events

Date Code Title Description
A201 Request for examination
E902 Notification of reason for refusal