WO2020070786A1 - 識別器の生成方法 - Google Patents

識別器の生成方法

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Definitions

  • the present invention relates to a method for generating a classifier.
  • a sample containing various components is introduced into a column, and various components are separated in the time direction as the sample passes through the column, and detected by a detector provided at the outlet of the column. I do. Peaks corresponding to the components in the sample appear in the chromatogram obtained by the detector. Since the time during which the peak is observed (retention time) corresponds to the type of the component, the component can be specified from the retention time of the peak, that is, qualitative analysis can be performed. In addition, since the height and area of the peak correspond to the concentration or content of the component, the concentration or content of the component can be obtained from the height or area value of the peak, that is, quantitative analysis can be performed. .
  • peak detection (including determination of the start and end points of the peak and determination of the intensity at the peak position) must be performed on the chromatogram waveform.
  • unseparated peaks may be detected due to overlapping of peaks derived from a plurality of components.
  • the operator needs to set detection parameters. Therefore, depending on the skill of the operator, there is a problem that the peak detection cannot be performed accurately, or the peak detection requires excessive trial and error, and it takes time.
  • the present invention provides a method for generating a classifier capable of accurately detecting peaks of various components even in an unseparated peak in which the peaks of various components overlap, in order to solve the above problem. Aim.
  • An exemplary method for generating a discriminator is a method for generating a discriminator for performing peak detection, comprising: obtaining first waveform data having a first peak; Obtaining second waveform data having a second peak having a different peak position from the first waveform data, and obtaining the second peak of the first waveform data and the second peak of the second waveform data.
  • the peak detection includes, for example, detection of a peak position, detection of a peak start / end point, detection of a peak intensity, detection of an area, and the like.
  • the learning data of the unseparated peak is generated by superimposing the peaks of the various components obtained by the measurement, each peak before the generation of the unseparated peak can be used as the teacher data.
  • the accuracy of machine learning can be improved, and peaks of various components of the sample to be measured can be accurately detected.
  • FIG. 2 is a block diagram illustrating a functional configuration of the data analysis device.
  • FIG. 3 is a block diagram illustrating a functional configuration of a computer.
  • FIG. 9 is a diagram for explaining a conventional method of learning an unseparated peak.
  • FIG. 9 is a diagram for explaining a conventional method of learning an unseparated peak.
  • FIG. 9 is a diagram for explaining a conventional method of learning an unseparated peak.
  • FIG. 9 is a diagram for explaining a conventional method of learning an unseparated peak.
  • 4 is a flowchart illustrating an operation of a computer that performs machine learning for determining an optimal method for separating unseparated peaks according to the present embodiment.
  • FIG. 9 is a flowchart illustrating an operation of a computer that performs machine learning for determining an optimal method for separating unseparated peaks according to the present embodiment.
  • FIG. 4 is a diagram for explaining a method of learning an unseparated peak according to the present embodiment.
  • FIG. 4 is a diagram for explaining a method of learning an unseparated peak according to the present embodiment.
  • FIG. 4 is a diagram for explaining a method of learning an unseparated peak according to the present embodiment.
  • FIG. 1 is a block diagram illustrating an example of a functional configuration of the data analysis device 1.
  • the data analysis device 1 includes a measurement device 10 and a calculation device 60.
  • the measurement device 10 includes a mobile phase container 100, a liquid sending pump 110, a sample injection unit 120, a column 130, and a detector 140.
  • the mobile phase container 100 is a container for storing a mobile phase.
  • the liquid sending pump 110 sucks the mobile phase stored in the mobile phase container 100 and sends it at a constant flow rate.
  • the sample injection unit 120 selects one liquid sample from a plurality of liquid samples such as a standard sample and an unknown sample, and injects the selected liquid sample into the mobile phase sent from the liquid sending pump 110. If necessary, a pretreatment such as dilution or concentration may be performed on the sample, and then the sample after the treatment may be injected into the mobile phase.
  • the column 130 temporally separates the components contained in the sample while the sample injected into the mobile phase passes.
  • the detector 140 is, for example, a detector using a spectrometer, and converts the components of the sample separated by the column 130 into waveform data (may be referred to as a spectrum) of an electric signal, and sends the data to the data processing unit 30. Output.
  • the waveform data includes two-dimensional data in which a second variable (for example, the intensity on the vertical axis) is plotted with respect to the first variable (for example, the frequency on the horizontal axis), or the first variable, Three-dimensional data obtained by adding a third variable (for example, wavelength, mass number) in addition to the second variable is included.
  • the peak of the waveform data means that the value of the second variable has a local maximum or a maximum value with respect to the peak position as the predetermined value of the first variable.
  • the peak has a predetermined width (peak width), which means that the peak width spreads symmetrically or asymmetrically with respect to the peak position which is the peak center of the first variable.
  • the arithmetic device 60 includes the control unit 20, the data processing unit 30, the input unit 40, the display unit 50, and the interface 52.
  • the control unit 20 is connected to the liquid feed pump 110, the sample injection unit 120, the detector 140, the data processing unit 30, the input unit 40, the display unit 50, and the interface 52.
  • the control unit 70 includes, for example, a CPU (Central Processing Unit) and controls the operation of the entire apparatus by executing a program stored in a memory such as a ROM (Read Only Memory), a program of the data processing unit 30, and the like. I do.
  • a CPU Central Processing Unit
  • ROM Read Only Memory
  • the data processing unit 30 is connected to each of the control unit 20 and the detector 140, and is embodied by the control unit 20 and a program.
  • the data processing unit 30 includes a data collection unit 310, a peak detection processing unit 320, and a qualitative / quantitative analysis unit 330.
  • the data collection unit 310 collects waveform data of chromatograms based on various components of the sample measured by the measurement device 10, and stores the collected waveform data.
  • the peak detection processing unit 320 has a learned model storage unit 322 and a peak determination unit 324 as functional blocks.
  • a learned model created by a computer described later is stored in a memory in the data processing unit 30 and functions as a learned model storage unit 322.
  • the learned model is obtained by machine learning a discriminator described later using teacher data.
  • the peak determination unit 324 of the peak detection processing unit 320 uses the learned model stored in the learned model storage
  • the separation peak is automatically separated into a plurality of peaks corresponding to various components. Thereby, separation peaks corresponding to various components can be detected.
  • the qualitative / quantitative analysis unit 330 identifies a component corresponding to each peak based on the peak information given from the peak detection processing unit 320, calculates a peak height and a peak area value, and calculates a value of each component from the value. Calculate concentration or content.
  • the data processing unit 30 is implemented by a computer system including a personal computer on which predetermined software is installed, a higher-performance workstation, or a high-performance computer connected to these computers via a communication line. It is. That is, the function of each block included in the data processing unit 30 is implemented by executing software installed in a computer system including a single computer or a plurality of computers.
  • the input unit 40 includes, for example, a keyboard, a mouse, and a touch panel, and performs various operations of the measurement device 10 and performs operations such as analysis of waveform data of chromatograms supplied from the measurement device 10.
  • the display unit 50 is, for example, a monitor formed of a liquid crystal display or the like, and displays waveform data of various components detected by the detector 140 and the like, and displays qualitative / quantitative analysis results.
  • the interface 52 is configured by a LAN (Local Area Network), a WAN (Wide Area Network), a USB (Universal Serial Bus), or the like.
  • the interface 52 performs bidirectional communication with a computer 2 described later, and is created on the computer 2 side.
  • the learned model that has been learned is received.
  • FIG. 2 is a block diagram illustrating an example of a functional configuration of the computer 2.
  • the computer 2 includes a control unit 70, a model creation unit 80, a storage unit 92, a display unit 94, an input unit 96, and an interface 98.
  • the control unit 70, the model creation unit 80, the storage unit 92, the display unit 94, the input unit 96, and the interface 98 are connected to each other via a bus 72.
  • the control unit 70 includes, for example, a CPU, and controls the operation of the entire apparatus by executing a program stored in a memory such as a ROM or a program of the model creation unit 80, and estimates a method of separating unseparated peaks.
  • a program stored in a memory such as a ROM or a program of the model creation unit 80
  • the model creation unit 80 constructs a learned model for determining an optimal separation method for an unseparated peak in which a plurality of peaks overlap, for example.
  • the model creation unit 80 has a learning data generation unit 810 and a classifier 820 as functional blocks. Note that the model creation unit 80 can also be stored in the storage unit 92.
  • the learning data generation unit 810 generates learning waveform data including unseparated peaks in which a plurality of peaks overlap, using waveform data of chromatograms of various samples measured by the data analysis device 1. Further, the learning data generating unit 810 associates the generated waveform data including the unseparated peak with the waveform data of each peak before the superimposition of the unseparated peak as the teacher data. As the teacher data, for example, an area value and a height value of each peak of the waveform data can be used. Further, the learning data generation unit 810 also obtains various separated waveform data other than the unseparated peak by measurement in consideration of the case where the sample measured by the data analyzer 1 does not include the waveform data of the unseparated peak. I do.
  • the learning data generator 810 of the computer 2 creates the waveform data D12 of the unseparated peak, and loads the created waveform data D12 into the discriminator 820 to perform machine learning.
  • waveform data D12 including unseparated peaks is created from the acquired waveform data D1 and D2, and the created waveform data D12 is input to the discriminator 820 of the computer 2. Is also good.
  • waveform data of a sample used in machine learning is acquired using the measurement device 10 of the data analysis device 1 shown in FIG. 1 for convenience.
  • the waveform data of the learning sample can also be obtained using another measurement device having
  • the discriminator 820 performs machine learning using learning data including the waveform data of the unseparated peaks generated by the learning data generation unit 810 and the waveform data of each peak before the generation of the unseparated peaks. Create a trained model to determine the best separation method for peaks. In the present embodiment, since the teacher data of each peak constituting the unseparated peak is attached to the unseparated peak, the accuracy of machine learning can be improved.
  • the discriminator 820 also takes in the waveform data other than the unseparated peaks, performs machine learning, and includes in the learned model a function capable of accurately detecting peaks other than the unseparated peaks.
  • a known algorithm such as a neural network, an SVM (support vector machine), or AdaBoost can be used.
  • the storage unit 92 is configured by a nonvolatile storage device such as a ROM (Read Only Memory), a flash memory, an EPROM (Erasable Programmable ROM), an HDD (Hard Disc Drive), and an SSD (Solid State Drive).
  • the storage unit 92 stores, for example, an OS (Operating System).
  • the display unit 94 is a monitor including, for example, a liquid crystal display.
  • the input unit 96 includes, for example, a keyboard, a mouse, and a touch panel, and performs various operations related to execution of machine learning.
  • the interface 98 is configured by a LAN, a WAN, a USB, or the like, performs bidirectional communication with the data analyzer 1, for example, receives chromatogram waveform data from the data analyzer 1, and executes the created trained model. The data is transmitted to the data analyzer 1.
  • ⁇ Machine learning method> when the chromatogram of the sample measured by the data analyzer 1 is an unseparated peak in which a plurality of peaks are overlapped, a learned model for accurately separating the peaks of various components using the discriminator 820.
  • a machine learning method for constructing is described. Hereinafter, a conventional machine learning method will be described, and subsequently, a machine learning method according to the present embodiment will be described.
  • a sample to be separated and detected by the data analyzer 1 for example, a sample containing components A and B is used.
  • FIG. 3A shows an example of the waveform data D34.
  • the waveform data D34 has a peak P3 of the component A at the holding time t1, and a peak P4 of the component B at the holding time t2.
  • the acquired waveform data D34 is input to the classifier 820 as learning data.
  • teacher data corresponding to the waveform data D34 is prepared in order to accurately separate the peak P3 of the component A and the peak P4 of the component B in the unseparated peak.
  • the teacher data for example, waveform data D3 including a peak P3 and waveform data D4 including a peak P4 obtained by separating an unseparated peak by an operator can be used.
  • the peaks P3 and P4 can be separated from the unseparated peaks in the input waveform data D34.
  • the separation of unseparated peaks can be automatically performed by an algorithm using a computer.
  • FIG. 3B shows the vertical division method.
  • a vertical line perpendicular to the baseline is drawn from a point (hereinafter, referred to as a boundary point) where the amplitude value between the peak P3 and the peak P4 in the waveform data D34 is minimum.
  • Peak P3 and peak P4 are separated to obtain waveform data D3 and waveform data D4.
  • FIG. 3C shows a first baseline division method.
  • a base line is drawn between the start point at peak P3 and the boundary point, and the base line is drawn between the boundary point and end point at peak P4.
  • the peak P3 and the peak P4 are separated, and waveform data D3 and waveform data D4 are obtained.
  • FIG. 3D shows a second baseline dividing method different from FIG. 3C.
  • a base line is drawn between the start point of the peak P3 and the end point of the peak P4, and the base line is drawn between the boundary point and the end point of the peak P4.
  • the peak P3 and the peak P4 are separated, and waveform data D3 and waveform data D4 are obtained.
  • Each of the waveform data D3 including the peak P3 and the waveform data D4 including the peak P4 obtained by each of the above-described separation methods is input to the classifier as teacher data.
  • the discriminator performs machine learning using the waveform data D34 of the unseparated peak and the waveform data D3 and D4 as teacher data corresponding to the waveform data D34, and accurately separates the unseparated peak into each peak.
  • the above-described method for separating unseparated peaks has the following problems. That is, there is a problem that the area value and the height value of each peak after the separation differ depending on the type of the separation method. Therefore, the teacher data of the peaks P3 and P4 also vary depending on the type of the separation method to be used, so that there is a problem that highly accurate machine learning cannot be performed. As a result, there is a problem that peaks of various components in a predetermined sample cannot be detected accurately. Therefore, the following conventional problem is solved by the following machine learning method according to the present embodiment.
  • FIG. 4 is a flowchart illustrating an example of a machine learning method for constructing a discriminator 820 that separates unseparated peaks of components A and B according to the present embodiment.
  • FIG. 5A shows an example of the waveform data D1 of the component A.
  • FIG. 5B shows an example of the waveform data D2 of the component B.
  • FIG. 5C shows an example of the waveform data D12.
  • the computer 2 executes the operation illustrated in FIG. 4 by executing a program such as the model creation unit 80.
  • step S10 the input unit 96 of the computer 2 receives the input of the waveform data D1 of the component A measured by the data analyzer 1 shown in FIG. 1, for example. As shown in FIG. 5A, a peak P1 of the amplitude A1 corresponding to the component A appears at the holding time t1 in the waveform data D1.
  • step S20 the input unit 96 of the computer 2 receives the input of the waveform data D2 of the component B by the data analysis device 1.
  • a peak P2 of the amplitude A2 corresponding to the component B appears at the holding time t2 in the waveform data D2.
  • the holding time t2 is a time later than the holding time t1, and the peak P2 has a different peak position from the peak P1.
  • the amplitude A1 is larger than the amplitude A2.
  • step S30 the learning data generation unit 810 of the computer 2 superimposes the waveform data D1 and the waveform data D2, which are time-series signals received from the input unit 96, to generate waveform data D12 including unseparated peaks. That is, the waveform data D12 is intentionally created such that the peak P1 and the peak P2 are not separated. As shown in FIG. 5C, the waveform data D12 has a peak P1 at the retention time t1, a peak P2 at the retention time t2, and an end point of the adjacent peak P1 and a start point of the peak P2 that are not separated. Has become.
  • step S40 the discriminator 820 of the computer 2 captures the created unseparated peak waveform data D12 as learning data, and captures the waveform data D1 and D2 corresponding to the waveform data D12 as teacher data. As described above, the area values of the peaks P1 and P2 are used as the teacher data.
  • step S50 the discriminator 820 of the computer 2 performs machine learning using the acquired waveform data D12 and the waveform data D1 and D2 as teacher data, and performs an accurate separation method of an unseparated peak based on the learning result. Build a trained model for estimating (separation position).
  • the trained model created by such a learning method is stored in a memory such as the storage unit 92 of the computer 2, for example.
  • the learned model described above is transmitted to the data analysis device 1 shown in FIG. 1 via a communication line, and is stored in the learned model storage unit 322.
  • the data analyzer 1 when an unseparated peak is detected at the time of peak detection of a predetermined sample, the waveform data of the unseparated peak is separated into peaks for each component by using the learned model of the learned model storage unit 322. I do.
  • a trained model that has performed machine learning on unseparated peaks, for example, it is possible to calculate at which position of an unseparated peak it is optimal to split, so that unseparated peaks can be accurately converted to peaks corresponding to various components Can be separated.
  • the learning data of the unseparated peak is generated by superimposing the peaks of the respective components that have been independently measured in advance, each peak before the generation of the unseparated peak is generated.
  • unseparated peaks can be separated using machine learning with improved accuracy, so that peaks of various components of a sample to be measured can be accurately detected.
  • the learning data can be generated by superimposing a plurality of peaks. The accuracy of learning can be improved.
  • each peak P1 and P2 before the generation of the unseparated peak is used as a teacher.
  • the data is correlated as data and input to the discriminator 820. Since the peaks P1 and P2 are independently detected by the data analyzer 1, accurate area values of the peaks P1 and P2 can be obtained in advance. As a result, machine learning for accurately separating unseparated peaks can be performed using the known area values of the respective peaks P1 and P2, so that an optimal separation method for unseparated peaks is determined. Can be constructed.
  • the learning data to be expanded is not limited to the data obtained by superimposing the peaks of the spectrum actually measured using the analyzer, and the data obtained by superimposing the peaks of the spectrum simulating the actually measured spectrum. It may be.
  • the simulated spectrum may be, for example, simulated peak broadening (including tailing and reading), appearance of a shoulder peak, peak cracking, and the like, simulated baseline drift, and noise.
  • the simulated peak can be created using a known algorithm, for example, i-PDeA II (manufactured by Shimadzu Corporation).
  • an unseparated peak is intentionally generated by superimposing the two peaks P1 and P2 of the components A and B, but the present invention is not limited to this.
  • an unseparated peak can be generated by superimposing three or more peaks in three or more components, and this can be used as learning data.
  • the area value of each peak can be used as teacher data.
  • each of the peaks P1 and P2 of the components A and B may include two or more peaks. Even when three or more peaks of three or more components are used, two or more peaks may be used for each peak. May contain peaks.

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Abstract

【課題】複数の成分のピークが重なった未分離ピークにおいても各種成分の正確なピーク検出を行う。 【解決手段】コンピュータは、データ解析装置により測定された成分ＡにおけるピークＰ１を有する波形データＤ１を取得する（Ｓ１０）。次に、データ解析装置により測定された成分ＢにおけるピークＰ２を有する波形データＤ２を取得する（Ｓ２０）。次に、取り込んだピークＰ１を含む波形データＤ１とピークＰ２を含む波形データＤ２とを重ね合わせて未分離ピークを含む波形データＤ１２を作成する（Ｓ３０）。次に、作成した未分離ピークの波形データＤ１２を学習データとして取り込むと共に、波形データＤ１２に対応する波形データＤ１，Ｄ２を教師データとして取り込む（Ｓ４０）。次に、波形データＤ１２，Ｄ１，Ｄ２を用いて機械学習を実施し、その学習結果に基づいて未分離ピークの正確な分離方法を推定するための学習済みモデルを構築する（Ｓ５０）。

Description

識別器の生成方法
　本発明は、識別器の生成方法に関する。
　ガスクロマトグラフ装置や液体クロマトグラフ装置では、各種成分が含まれる試料をカラムに導入し、この試料がカラムを通過する過程で各種成分を時間方向に分離し、カラムの出口に設けた検出器により検出する。検出器により得られたクロマトグラムには、試料中の成分に対応するピークが現れる。ピークが観測される時間（保持時間）は成分の種類に対応しているため、ピークの保持時間から成分を特定する、つまりは定性分析を行うことができる。また、ピークの高さや面積はその成分の濃度又は含有量に対応しているため、ピークの高さ値や面積値からその成分の濃度や含有量を求める、つまりは定量分析を行うことができる。
　定性分析や定量分析を行うには、クロマトグラム波形上でピーク検出（ピークの始点と終点の位置の決定、およびピーク位置での強度の決定を含む）を行う必要がある。実際のクロマトグラム波形では、複数の成分由来のピークが重なることで未分離ピークが検出されることがある。
　従来から、クロマトグラム波形に基づくピーク検出法として様々なアルゴリズムが提案され、実用に供されている。例えば、連続ウェーブレット変換を用いたピークの検出方法が提案されている（非特許文献１参照）。
Pan Du, Warren A. Kibbe and Simon M. Lin著「Improved peak detection in mass spectrum by incorporating continuous wavelet transform-based pattern matching」Oxford University Press、2006年、22巻、17号、p. 2059―2065
　しかしながら、従来におけるピークの検出方法では、オペレータが検出用パラメータを設定する必要がある。従って、オペレータの巧拙によっては、ピーク検出を正確に行うことができない、あるいは、ピーク検出に過度の試行錯誤が必要となり、ひいては時間がかかってしまうという問題がある。
　そこで、本発明は、上記課題を解決するために、各種成分のピークが重なった未分離ピークにおいても、各種成分の正確なピーク検出を行うことが可能な識別器の生成方法を提供することを目的とする。
　本発明の例示的な識別器の生成方法は、ピーク検出を行うための識別器を生成する方法であって、第１のピークを有する第１の波形データを得る工程と、前記第１のピークとは異なるピーク位置を有する第２のピークを有する第２の波形データとを得る工程と、前記第１の波形データの前記第１のピークと前記第２の波形データの前記第２のピークとを重ね合わせて未分離波形データを生成する工程と、前記未分離波形データを含む教師データを識別器に入力して学習を行う工程と、を有する。本発明において、ピーク検出には、例えば、ピーク位置の検出、ピーク始点・終点の検出、ピーク強度の検出、面積の検出等が含まれる。
　本発明によれば、測定により得られた各種成分のピーク同士を重ね合わせることで未分離ピークの学習データを生成するため、未分離ピークの生成前の各ピークを教師データとして用いることができる。これにより、機械学習の精度を向上させることができ、測定対象の試料の各種成分のピークを正確に検出することができる。
データ解析装置の機能構成を示すブロック図である。 コンピュータの機能構成を示すブロック図である。 従来における未分離ピークの学習方法を説明するための図である。 従来における未分離ピークの学習方法を説明するための図である。 従来における未分離ピークの学習方法を説明するための図である。 従来における未分離ピークの学習方法を説明するための図である。 本実施の形態に係る未分離ピークの最適な分離方法を決定するための機械学習を行うコンピュータの動作を示すフローチャートである。 本実施の形態に係る未分離ピークの学習方法を説明するための図である。 本実施の形態に係る未分離ピークの学習方法を説明するための図である。 本実施の形態に係る未分離ピークの学習方法を説明するための図である。
　以下に添付図面を参照しながら、本発明の好適な実施の形態について詳細に説明する。
＜データ解析装置１の構成例＞
　まず、試料に含まれる各種成分のピークを検出するデータ解析装置１について説明する。本実施の形態では、データ解析装置１として、例えば液体クロマトグラフを採用した例について説明する。図１は、データ解析装置１の機能構成の一例を示すブロック図である。
　図１に示すように、データ解析装置１は、測定装置１０と、演算装置６０とを備えている。測定装置１０は、移動相容器１００と、送液ポンプ１１０と、試料注入部１２０と、カラム１３０と、検出器１４０とを有している。
　移動相容器１００は、移動相を貯留するための容器である。送液ポンプ１１０は、移動相容器１００内に貯留されている移動相を吸引して一定流量で送給する。試料注入部１２０は、標準試料および未知試料といった複数の液体試料から一つの液体試料を選択し、選択した液体試料を送液ポンプ１１０から送給される移動相中に注入する。なお、必要な場合には、試料に対して希釈または濃縮等の前処理を行ってから、処理後における試料を移動相中に注入することもできる。
　カラム１３０は、移動相に注入された試料が通過する間に、この試料に含まれる成分を時間的に分離する。検出器１４０は、例えば分光測定装置を用いた検出器であって、カラム１３０で分離された試料の成分を電気信号の波形データ（スペクトルと称してもよい）に変換してデータ処理部３０に出力する。なお、本実施の形態において、波形データには、第１の変数（例えば横軸の周波数）に対する第２の変数（例えば縦軸の強度）をプロットした２次元データ、または、第１の変数、第２の変数の他に第３の変数（例えば波長、質量数）を加えた３次元データが含まれる。また、波形データのピークとは、第１の変数の所定の値としてのピーク位置に対して第２の変数の値が極大値ないし最大値をとることを意味する。ピークは所定の幅（ピーク幅）を有し、ピーク幅は第１の変数のピーク中心であるピーク位置に対して対称または非対称に広がることを意味する。
　演算装置６０は、制御部２０と、データ処理部３０と、入力部４０と、表示部５０と、インタフェース５２とを有している。
　制御部２０には、送液ポンプ１１０と、試料注入部１２０、検出器１４０、データ処理部３０、入力部４０、表示部５０およびインタフェース５２のそれぞれが接続されている。制御部７０は、例えばＣＰＵ(Central Processing Unit)を含み、ＲＯＭ(Read Only Memory)等のメモリに記憶されているプログラムやデータ処理部３０のプログラム等を実行することにより、装置全体の動作を制御する。
　データ処理部３０は、制御部２０および検出器１４０のそれぞれに接続され、制御部２０およびプログラムにより具現化されるものである。データ処理部３０は、データ収集部３１０と、ピーク検出処理部３２０と、定性・定量解析部３３０とを有している。
　データ収集部３１０は、測定装置１０により測定された試料の各種成分に基づくクロマトグラムの波形データをそれぞれ収集し、収集した波形データを記憶する。
　ピーク検出処理部３２０は、機能ブロックとして、学習済みモデル記憶部３２２と、ピーク決定部３２４とを有している。後述するコンピュータで作成される学習済みモデルが、データ処理部３０におけるメモリに格納されて学習済みモデル記憶部３２２として機能する。ここで、学習済みモデルとは、後述する識別器を教師データで機械学習させたものである。ピーク検出処理部３２０のピーク決定部３２４は、例えば、測定装置１０により測定された波形データに未分離ピークが含まれる場合、学習済みモデル記憶部３２２に格納された学習済みモデルを用いて、未分離ピークを各種成分に対応する複数のピークに自動的に分離する。これにより、各種成分に対応した分離ピークを検出できる。
　定性・定量解析部３３０は、ピーク検出処理部３２０から与えられたピーク情報に基づいて、各ピークに対応する成分を同定し、ピーク高さおよびピーク面積値を計算し、その値から各成分の濃度または含有量を算出する。
　なお、通常、データ処理部３０の実態は、所定のソフトウェアがインストールされたパーソナルコンピュータやより性能の高いワークステーション、またはこれらのコンピュータと通信回線を介して接続された高性能なコンピュータを含むコンピュータシステムである。すなわち、データ処理部３０に含まれる各ブロックの機能は、コンピュータ単体または複数のコンピュータを含むコンピュータシステムに搭載されているソフトウェアを実行することで実施される。
　入力部４０は、例えば、キーボード、マウス、タッチパネル等により構成され、測定装置１０の各種操作を行い、測定装置１０から供給されるクロマトグラムの波形データの解析等の操作を行う。表示部５０は、例えば、液晶ディスプレイ等から構成されるモニタであり、検出器１４０で検出された各種成分の波形データ等を表示し、定性・定量分析結果を表示する。
　インタフェース５２は、ＬＡＮ(Local Area Network)やＷＡＮ(Wide Area Network)、ＵＳＢ(Universal Serial Bus)等により構成され、例えば後述するコンピュータ２との間で双方向の通信を行い、コンピュータ２側で作成された学習済みモデルを受信等する。
＜コンピュータ２の構成例＞
　次に、入力される学習データに基づいて機械学習を行うコンピュータ２について説明する。図２は、コンピュータ２の機能構成の一例を示すブロック図である。
　図２に示すように、コンピュータ２は、制御部７０と、モデル作成部８０と、記憶部９２と、表示部９４と、入力部９６と、インタフェース９８とを備えている。制御部７０、モデル作成部８０、記憶部９２、表示部９４、入力部９６およびインタフェース９８は、バス７２を介して互いに接続されている。
　制御部７０は、例えばＣＰＵを含み、ＲＯＭ等のメモリに記憶されているプログラムやモデル作成部８０のプログラム等を実行することにより、装置全体の動作を制御し、未分離ピークの分離方法を推定するための機械学習を実施する。
　モデル作成部８０は、例えば複数のピークが重なり合った未分離ピークにおける最適な分離方法を決定するための学習済みモデルを構築する。モデル作成部８０は、機能ブロックとして、学習データ生成部８１０と、識別器８２０とを有している。なお、モデル作成部８０は、記憶部９２内に格納することもできる。
　学習データ生成部８１０は、データ解析装置１により測定される各種試料のクロマトグラムの波形データを用いて、複数のピークが重なり合った未分離ピークを含む学習用の波形データを生成する。また、学習データ生成部８１０は、生成した未分離ピークを含む波形データに対して、未分離ピークの重ね合わせる前における各ピークの波形データを教師データとして対応付ける。教師データには、例えば波形データの各ピークの面積値や高さ値を利用することができる。さらに、学習データ生成部８１０は、データ解析装置１により測定される試料に未分離ピークの波形データが含まれていない場合を考慮し、未分離ピーク以外の分離した様々な波形データも測定により取得する。
　なお、上述した実施の形態では、コンピュータ２の学習データ生成部８１０により未分離ピークの波形データＤ１２を作成し、その作成した波形データＤ１２を識別器８２０に取り込んで機械学習を行うようにしたが、これに限定されることはない。例えば、コンピュータ２とは別の装置で、取得した波形データＤ１，Ｄ２から未分離ピークを含む波形データＤ１２を作成し、この作成した波形データＤ１２をコンピュータ２の識別器８２０に入力するようにしても良い。
　また、本実施の形態では、機械学習で用いる試料の波形データを、便宜上図１に示したデータ解析装置１の測定装置１０を用いて取得する例について説明するが、測定装置１０と同等の機能を有する他の測定装置を用いて学習用の試料の波形データを取得することもできる。
　識別器８２０は、学習データ生成部８１０により生成された未分離ピークの波形データと、未分離ピークの生成前における各ピークの波形データとを含む学習データを用いて機械学習を実施し、未分離ピークにおける最適な分離方法を決定するための学習済みモデルを作成する。本実施の形態では、未分離ピークに対して未分離ピークを構成する各ピークの教師データを付けているので、機械学習の精度の向上を図ることができる。また、識別器８２０は、未分離ピーク以外の波形データも取り込んで機械学習を実施し、未分離ピーク以外のピークも正確に検出することが可能な機能も学習済みモデルに含める。ここで、識別器８２０の機械学習の手法としては、例えば、ニューラルネットワークや、ＳＶＭ（サポートベクトルマシン）、アダブースト（AdaBoost）等の公知のアルゴリズムを用いることができる。
　記憶部９２は、ＲＯＭ（Read only Memory）、フラッシュメモリ、ＥＰＲＯＭ（Erasable Programmable ROM）、ＨＤＤ（Hard Disc Drive）、ＳＳＤ（Solid State Drive）等の不揮発性記憶装置により構成されている。記憶部９２には、例えばＯＳ（Operating System）等が格納される。
　表示部９４は、例えば、液晶ディスプレイ等から構成されるモニタである。入力部９６は、例えば、キーボード、マウス、タッチパネル等により構成され、機械学習の実施に関する各種操作を行う。
　インタフェース９８は、ＬＡＮやＷＡＮ、ＵＳＢ等により構成され、例えばデータ解析装置１との間で双方向の通信を行い、クロマトグラムの波形データをデータ解析装置１から受信し、作成した学習済みモデルをデータ解析装置１に送信する。
＜機械学習方法＞
　次に、データ解析装置１により測定される試料のクロマトグラムが複数のピークが重なり合った未分離ピークである場合に、識別器８２０を用いて各種成分のピークを正確に分離するための学習済みモデルを構築する機械学習方法について説明する。以下では、従来における機械学習方法について説明し、続けて、本実施の形態における機械学習方法について説明する。また、データ解析装置１により分離、検出を行う試料としては、例えば、成分Ａ，Ｂを含む試料を用いるものとする。
　［従来における未分離ピークの機械学習方法］
　まず、データ解析装置1により成分Ａ、Ｂを含む試料の分離、検出を行い、成分ＡのピークＰ３と成分ＢのピークＰ４とが重ね合わされた未分離ピークを含む波形データＤ３４を取得する。図３Ａは、波形データＤ３４の一例を示している。図３Ａに示すように、波形データＤ３４は、保持時間ｔ１に成分ＡのピークＰ３を有し、保持時間ｔ２に成分ＢのピークＰ４を有する。取得した波形データＤ３４は、学習データとして識別器８２０に入力される。
　ここで、入力する波形データＤ３４により機械学習を行う場合、未分離ピークにおける成分ＡのピークＰ３と成分ＢのピークＰ４とを正確に分離するために、波形データＤ３４に対応する教師データを用意する必要がある。教師データとしては、例えばオペレータが未分離ピークを分離することで得られるピークＰ３を含む波形データＤ３とピークＰ４を含む波形データＤ４とをそれぞれ用いることができる。この場合、分離したピークＰ３およびピークＰ４の各面積値については予め知ることができるため、入力した波形データＤ３４における未分離ピークからピークＰ３とピークＰ４とを分離できる。なお、未分離ピークの分離作業は、コンピュータによるアルゴリズムにより自動的に実施することも可能である。
　未分離データの分離方法としては、以下のような方法がある。図３Ｂは、垂直分割法を示している。図３Ｂに示すように、垂直分割法では、波形データＤ３４におけるピークＰ３とピークＰ４との間の振幅値が最小となる地点（以下、境界点という）からベースライン上に垂直に引いた垂線により、ピークＰ３とピークＰ４とを分離し、波形データＤ３と波形データＤ４とを得る。
　図３Ｃは、第１のベースライン分割法を示している。図３Ｃに示すように、第１のベースライン分割法では、ピークＰ３における始点と上記境界点との間に亘ってベースラインを引き、ピークＰ４における上記境界点と終点との間に亘ってベースラインを引くことにより、ピークＰ３とピークＰ４とを分離し、波形データＤ３と波形データＤ４とを得る。
　図３Ｄは、図３Ｃとは異なる第２のベースライン分割法を示している。図３Ｄに示すように、第２のベースライン分割法では、ピークＰ３における始点とピークＰ４の終点との間に亘ってベースラインを引き、上記境界点とピークＰ４の終点との間に亘ってベースラインを引きくことにより、ピークＰ３とピークＰ４とを分離し、波形データＤ３と波形データＤ４とを得る。
　上述した各分離方法により得られた、ピークＰ３を含む波形データＤ３およびピークＰ４を含む波形データＤ４のそれぞれは、教師データとして識別器に入力される。識別器では、未分離ピークの波形データＤ３４と、波形データＤ３４に対応する教師データとしての波形データＤ３および波形データＤ４を用いて機械学習を実施し、未分離ピークを各ピークに正確に分離するための学習済みモデルを構築する。
　しかしながら、上述した未分離ピークの分離方法では、以下のような問題がある。すなわち、分離方法の種類によって分離後における各ピークの面積値や高さ値が異なってしてしまうという問題がある。そのため、各ピークＰ３，Ｐ４の教師データも、採用する分離方法の種類によってばらつきが発生するので、精度の高い機械学習を実施することができないという問題があった。その結果、所定の試料における各種成分のピークも正確に検出することができないという問題があった。そこで、以下に示す本実施の形態の機械学習方法により、上述した従来における問題を解決する。
　［本発明における未分離ピークの機械学習方法］
　図４は、本実施の形態に係る成分Ａ，Ｂの未分離ピークを分離する識別器８２０を構築するための機械学習方法の一例を示すフローチャートである。図５Ａは、成分Ａの波形データＤ１の一例を示している。図５Ｂは、成分Ｂの波形データＤ２の一例を示している。図５Ｃは、波形データＤ１２の一例を示している。コンピュータ２は、モデル作成部８０等のプログラムを実行することにより、図４に示す動作を実行する。
　ステップＳ１０において、コンピュータ２の入力部９６は、例えば図１に示したデータ解析装置１により測定された成分Ａの波形データＤ１の入力を受け付ける。図５Ａに示すように、波形データＤ１には、保持時間ｔ１で成分Ａに対応した振幅Ａ１のピークＰ１が現れている。
　ステップＳ２０において、コンピュータ２の入力部９６は、データ解析装置１により成分Ｂの波形データＤ２の入力を受け付ける。図５Ｂに示すように、波形データＤ２には、保持時間ｔ２で成分Ｂに対応した振幅Ａ２のピークＰ２が現れている。なお、保持時間ｔ２は保持時間ｔ１よりも遅い時間であり、ピークＰ２はピークＰ１とは異なるピーク位置を有する。振幅Ａ１は振幅Ａ２よりも大きい振幅である。
　ステップＳ３０において、コンピュータ２の学習データ生成部８１０は、入力部９６から取り込んだ時系列信号である波形データＤ１と波形データＤ２とを重ね合わせて未分離ピークを含む波形データＤ１２を作成する。つまり、ピークＰ１とピークＰ２とが未分離となるような波形データＤ１２を意図的に作成する。図５Ｃに示すように、波形データＤ１２は、保持時間ｔ１にピークＰ１を有し、保持時間ｔ２にピークＰ２を有し、互いに隣接するピークＰ１の終点とピークＰ２の始点が未分離の状態となっている。
　ステップＳ４０において、コンピュータ２の識別器８２０は、作成した未分離ピークの波形データＤ１２を学習データとして取り込むと共に、波形データＤ１２に対応する波形データＤ１，Ｄ２を教師データとして取り込む。教師データとしては、上述したように、各ピークＰ１，Ｐ２の面積値が利用される。
　ステップＳ５０において、コンピュータ２の識別器８２０は、取り込んだ波形データＤ１２および教師データである波形データＤ１，Ｄ２を用いて機械学習を実施し、その学習結果に基づいて未分離ピークの正確な分離方法（分離位置）を推定するための学習済みモデルを構築する。このような学習方法により作成された学習済みモデルは、例えばコンピュータ２の記憶部９２等のメモリに保存される。
　また、上述した学習済みモデルは、通信回線を介して図１に示したデータ解析装置１に送信され、学習済みモデル記憶部３２２に保存される。データ解析装置１では、所定の試料のピーク検出時において未分離ピークが検出された場合、未分離ピークの波形データを学習済みモデル記憶部３２２の学習済みモデルを用いることで成分毎のピークに分離する。未分離ピークに関する機械学習を実施した学習済みモデルを用いることで、例えば、未分離ピークのどの位置で分割するのが最適かを算出できるため、未分離ピークを各種成分に対応するピークに正確に分離できる。
　以上説明したように、本実施の形態によれば、予め独立して測定した各成分のピーク同士を重ね合わせることで未分離ピークの学習データを生成するため、未分離ピークの生成前の各ピークを教師データとして用いることができ、機械学習の精度を向上させることができる。これにより、精度が向上した機械学習を用いて未分離ピークの分離を実施できるので、測定対象となる試料の各種成分のピークを正確に検出することができる。また、本実施の形態によれば、学習データを多数取得するのが困難な場合でも、複数のピークを重ね合わせることで学習データを生成できるので、学習データの拡充を図ることができ、より機械学習の精度の向上を図ることができる。
　また、本実施の形態では、個々に測定した２つのピークＰ１，Ｐ２を重ね合わせて生成した未分離ピークの波形データＤ１２に対して、その未分離ピークの生成前における各ピークＰ１，Ｐ２を教師データとして対応付けて識別器８２０に入力する。ピークＰ１，Ｐ２はそれぞれ独立してデータ解析装置１により検出するので、各ピークＰ１，Ｐ２の正確な面積値を予め取得することができる。これにより、各ピークＰ１，Ｐ２の既知の面積値を利用して、未分離ピークを正確に分離するための機械学習を実施することができるので、未分離ピークにおける最適な分離方法を決定することが可能な識別器８２０を構築できる。
　なお、本発明の技術範囲は、上述した実施形態に限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない範囲において、上述した実施形態に種々の変更を加えたものを含む。
　例えば、本明細書において、拡充させるための学習データは、分析装置を用いて実測したスペクトルのピークを重ね合わせたものに限定されず、実測されるスペクトルを模擬したスペクトルのピークを重ね合わせたものであってもよい。当該模擬したスペクトルは、例えば、ピークのブロード化（テーリング、リーディングも含む）、ショルダーピークの出現、ピーク割れなどを模擬したもの、ベースラインのドリフト、ノイズを模擬したものであってもよい。当該模擬したピークは、公知のアルゴリズム、例えばi-PDeA II（島津製作所製）を用いて作成できる。
　また、上述した実施の形態では、成分Ａ，Ｂの２つのピークＰ１，Ｐ２を重ね合わせて意図的に未分離ピークを生成したが、これに限定されることはない。例えば、３種以上の成分における３つ以上のピークを重ね合わせることで未分離ピークを生成し、これを学習データとして用いることもできる。この場合、各ピークの面積値を教師データとして利用することができる。また、成分Ａ，ＢのピークＰ１，Ｐ２にはそれぞれ２つ以上のピークを含む場合があり、３種以上の成分の３つ以上のピークを用いた場合でも各ピークに対して２つ以上のピークを含む場合がある。
　また、上述した実施の形態では、機械学習の対象として液体クロマトグラフ装置で測定された波形データを用いた例について説明したが、これに限定されることはない。例えば、液体クロマトグラフ装置以外にも、ガスクロマトグラフ装置（ＧＣ）、ガスクロマトグラフ質量分析計(ＧＣ－ＭＳ)、液体クロマトグラフ質量分析計（ＬＣ－ＭＳ）、フォトダイオードアレイ検出器（ＬＣ－ＰＤＡ）、液体クロマトグラフィータンデム質量分析装置（ＬＣ／ＭＳ／ＭＳ）、ガスクロマトグラフィータンデム質量分析装置（ＧＣ／ＭＳ／ＭＳ）、液体クロマトグラフ質量分析計（ＬＣ／ＭＳ－ＩＴ－ＴＯＦ）等で得られた波形データに対しても本実施の形態に係る機械学習法を適用することができる。
１　データ解析装置
２　コンピュータ
８０　モデル作成部
８１０　学習データ生成部
８２０　識別器       
Ｄ１，Ｄ２，Ｄ１２　波形データ
Ｐ１，Ｐ２　ピーク

Claims (5)

  1. 　ピーク検出を行うための識別器を生成する方法であって、
    　第１のピークを有する第１の波形データを得る工程と、
    　前記第１のピークとは異なるピーク位置を有する第２のピークを有する第２の波形データとを得る工程と、
    　前記第１の波形データの前記第１のピークと前記第２の波形データの前記第２のピークとを重ね合わせて未分離波形データを生成する工程と、
    　前記未分離波形データを含む教師データを識別器に入力して学習を行う工程と、
    　を有する、識別器の生成方法。
  2. 　前記第１及び第２の波形データのうち少なくとも一方は、実測により得られた波形データである、
    　請求項１に記載の識別器の生成方法。
  3. 　前記第１及び第２の波形データのうち少なくとも一方は、実測により得られる波形データを模擬して作成した波形データである、
    　請求項１に記載の識別器の生成方法。
  4. 　前記第３の工程において、前記識別器に入力する教師データとして、前記未分離ピークを生成する前の前記第１および第２の波形データのうち少なくとも一方を用いる、
    　請求項１から３の何れか一項に記載の識別器の生成方法。
  5. 　前記第１および第２の波形データにおける前記第１および第２のピークのうち少なくとも一方の面積値を用いる、
    　請求項４に記載の識別器の生成方法。

     
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