WO2020021636A1 - 発光デバイス、発光デバイスの製造方法、及び発光デバイスの製造装置 - Google Patents

発光デバイス、発光デバイスの製造方法、及び発光デバイスの製造装置 Download PDF

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WO2020021636A1
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light emitting
quantum dot
emitting device
ligand
electrode
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弘毅 今林
昌行 兼弘
久幸 内海
翔太 岡本
仲西　洋平
達也 両輪
加奈子 中田
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シャープ株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to a light emitting device provided with a light emitting element including a quantum dot.
  • the conventional light emitting device as described above has a light emitting element including an anode, a cathode, and a light emitting layer (quantum dot layer) provided between the anode and the cathode.
  • Light is emitted by the quantum dots as the light-emitting material included therein. That is, in such a light-emitting device, holes and electrons are recombined in the light-emitting layer due to the drive current between the anode and the cathode, and the excitons generated by the recombination change from the conduction band level of the quantum dots.
  • Light (fluorescence) is emitted in the process of transiting to an electronic band level (value @ band).
  • the conventional light emitting device as described above has a problem that the luminous efficiency is reduced due to a structural defect portion of the quantum dot. Specifically, there is a problem in that holes and / or electrons are trapped at a defective portion in the quantum dot, and these holes and / or electrons are deactivated without contributing to light emission, resulting in a decrease in luminous efficiency. occured.
  • the present invention provides a light emitting device, a method for manufacturing a light emitting device, and a device for manufacturing a light emitting device, which can prevent a decrease in luminous efficiency due to a defective portion of a quantum dot.
  • the purpose is to:
  • a light emitting device includes a light emitting element including a first electrode, a second electrode, and a quantum dot layer between the first electrode and the second electrode.
  • the light emitting device wherein a plurality of quantum dots including a core, a shell covering the core, and a ligand having a defect compensation property, which are coordinated on a surface of the shell, are stacked in the quantum dot layer. It is.
  • a method of manufacturing a light emitting device is directed to a light emitting device including a light emitting element including a first electrode, a second electrode, and a quantum dot layer between the first electrode and the second electrode.
  • a method of manufacturing comprising: a quantum dot including a core and a shell covering the core; and a synthesizing step of synthesizing a ligand having defect compensation properties; and forming the ligand on the surface of the shell of the quantum dot.
  • a light emitting device manufacturing apparatus is directed to a light emitting device including a light emitting element including a first electrode, a second electrode, and a quantum dot layer between the first electrode and the second electrode.
  • a manufacturing apparatus comprising: a quantum dot including a core and a shell covering the core; and a synthesis device for synthesizing a ligand having defect compensation properties; and the ligand is a surface of the shell of the quantum dot.
  • FIG. 1 is a diagram illustrating a light emitting device according to a first embodiment of the present invention.
  • FIG. 1A is a cross-sectional view of the light emitting device, and FIG. It is a figure explaining a dot.
  • FIG. 2 is a diagram illustrating an example of a method for manufacturing the light emitting device.
  • FIG. 3 is a flowchart illustrating an example of a method for forming a quantum dot layer included in the light emitting device.
  • 4A and 4B are diagrams illustrating the quantum dot and a method for forming the quantum dot.
  • FIG. 4A is a diagram illustrating the quantum dot before ligands are coordinated, and
  • FIG. 4C is a diagram for explaining the structure of the quantum dot, and FIG.
  • FIG. 4D is a diagram for explaining the method of coordinating the quantum dot.
  • FIG. 5 is a graph illustrating an example of a specific effect of the light emitting device.
  • FIG. 6 is a diagram illustrating a light emitting device according to a second embodiment of the present invention.
  • FIG. 6 (a) is a plan view showing the above light emitting device
  • FIG. 6 (b) is FIG.
  • FIG. 7A is a diagram illustrating quantum dots in a red light emitting element, and
  • FIG. 7 is a diagram illustrating quantum dots in a green light emitting device, and
  • FIG. 7C is a diagram illustrating quantum dots in a blue light emitting device.
  • FIG. 8 is a block diagram showing a light-emitting device manufacturing apparatus according to each of the first and second embodiments.
  • FIG. 1 is a diagram illustrating a light emitting device according to a first embodiment of the present invention.
  • FIG. 1A is a cross-sectional view of the light emitting device, and FIG. It is a figure explaining a dot.
  • the direction from the quantum dot layer of the light emitting device to the first electrode is “downward”
  • the direction from the quantum dot layer of the light emitting device to the second electrode is “upward”.
  • the light emitting device 2 has a structure in which each layer is stacked on an array substrate 4 on which a TFT (Thin Film Transistor) (not shown) is formed.
  • TFT Thin Film Transistor
  • the first electrode 6, the hole injection layer 8, the hole transport layer 10, the quantum dot layer 12, the electron transport layer 14, the electron injection layer 16, and the second electrode 18 are stacked in order from the bottom to the top to form the light emitting element P.
  • the hole injection layer 8 the hole transport layer 10 the electron transport layer 14, and the electron injection layer 16 may be used. Installation can also be omitted.
  • the array substrate 4 is a substrate on which TFTs for driving the first electrode 6 and the second electrode 18 are formed.
  • the material of the substrate may be glass or bendable plastic. When plastic is used for the array substrate 4, a flexible light emitting device 2 can be obtained.
  • the TFT may be formed on the array substrate 4 by a conventionally known method.
  • the first electrode 6 is an anode
  • the second electrode 18 is a cathode.
  • At least one of the first electrode 6 and the second electrode 18 is a transparent or translucent electrode
  • the transparent electrode may include, for example, a transparent oxide such as ITO, IZO, or ISO.
  • the translucent electrode may include, for example, a metal material such as Al, Ag, and MgAg.
  • the first electrode 6 or the second electrode 18 may include a metal material.
  • the metal material Al, Cu, Au, Ag, or the like having high visible light reflectance is preferable.
  • the hole injection layer 8, the hole transport layer 10, the electron transport layer 14, and the electron injection layer 16 may include a material used for each layer of a conventionally known light emitting element.
  • the hole injection layer may include, for example, PEDOT: PSS, MoO3, NiO, or the like.
  • the hole transport layer may include, for example, TPD, poly-TPD, PVK, TFB, CBP, NPD, and the like.
  • the electron transport layer may include, for example, ZnO nanoparticles, MgZnO nanoparticles, and the like.
  • the electron injection layer may include, for example, Alq3, PBD, TPBi, BCP, Balq, CDBP, Liq, and the like.
  • the quantum dot layer 12 has a plurality of quantum dots 20 (semiconductor nanoparticles).
  • the quantum dots 20 may have one to several layers stacked in the quantum dot layer 12.
  • the quantum dot 20 is a light emitting material that has a valence band level and a conduction band level, and emits light by recombination of holes in the valence band level and electrons in the conduction band level. Since the light emitted from the quantum dot 20 has a narrow spectrum due to the quantum confinement effect, it is possible to obtain light having a relatively deep chromaticity.
  • the quantum dot 20 includes a core 22, a shell 24 covering the core 22, and a ligand 26 coordinated on the surface of the shell 24. Prepare.
  • the core 22 and the shell 24 may include a material of a quantum dot having a conventionally known core / shell structure.
  • the core 22 preferably contains C, Si, Ge, Sn, P, Se, Te, Cd, Zn, Mg, S, In, and O.
  • the shell 24 contains Cd, Se, S, Zn, Te, In, P, O, Te, and Mg.
  • the ligand 26 has a long chain portion 28 and a defect compensating portion 32 and has defect compensating properties.
  • the surface of the shell 24 and the defect compensator 32 are coordinated, so that the ligand 26 is coordinated with the quantum dot 20.
  • one end of the long chain portion 28 is connected to the defect compensating portion 32.
  • the defect compensating unit 32 has the above-described defect compensating property for compensating for a structural defect existing in the quantum dot 20 and includes, for example, a functional group having a nitrogen atom.
  • the defect compensator 32 includes at least one functional group among primary amine, secondary amine, aniline, pyridine, pyrrole, piperidine, and imine.
  • the defect compensating unit 32 is arranged on the surface of the shell 24, thereby suppressing holes from the first electrode 6 and electrons from the second electrode 18 from being trapped by the structural defect, The defect of the quantum dot 20 is compensated.
  • a nitrogen atom in the functional group included in the defect compensation unit 32 has basicity, and the nitrogen atom has a basic property such as a metal ion or a proton included in the quantum dot 20 due to the basicity.
  • a basic property such as a metal ion or a proton included in the quantum dot 20 due to the basicity.
  • the electronic level is split and re-formed by the interaction with the ligand 26.
  • Such a phenomenon of fission and reformation due to the interaction with the ligand 26 also occurs between the inside of the quantum dot 20 (that is, the core 22 and the shell 24) and the ligand 26, and the electron level
  • the influence of the trap level in the quantum dot 20 is weakened, and the defect compensation of the quantum dot 20 is performed.
  • a terminal functional group such as, for example, —CH3 is provided at the other end opposite to the one end connected to the defect compensation portion 32.
  • a configuration may be adopted in which, for example, an amine system such as —NH 2 is provided at the other end of the long chain portion 28 instead of the terminal functional group.
  • an amine system such as —NH 2 is provided at the other end of the long chain portion 28 instead of the terminal functional group.
  • a functional group having a strong antioxidant action such as a hindered amine compound may be provided to give the quantum dots 20 an antioxidant property.
  • the number of atoms in the long chain portion 28 is set to 3 or more and 17 or less. As a result, in the present embodiment, sufficient defect compensation can be obtained while preventing the drive voltage of the light emitting device 2 (the light emitting element P) from being increased (details will be described later).
  • the number of atoms in the long chain portion 28 refers to the number of atoms contained in the main chain of the long chain portion 28. Even when the investigation portion 28 includes a subchain, It does not include the number of atoms in the chain.
  • FIG. 2 is a diagram illustrating an example of a method for manufacturing the light emitting device.
  • an array substrate 4 including the above-described TFT and various wirings connected to the TFT is manufactured, and the first electrode 6 electrically connected to the TFT is formed. Is formed on the array substrate 4 by using a sputtering method or the like.
  • a hole injection layer 8 and a hole transport layer 10 are sequentially formed on the first electrode 6 from below by coating or the like to obtain a laminated structure shown in FIG.
  • the quantum dot layer 12 is formed.
  • FIG. 3 is a flowchart illustrating an example of a method for forming a quantum dot layer included in the light emitting device.
  • 4A and 4B are diagrams illustrating the quantum dot and a method for forming the quantum dot.
  • FIG. 4A is a diagram illustrating the quantum dot before ligands are coordinated
  • FIG. 4C is a diagram for explaining the structure of the quantum dot
  • FIG. 4D is a diagram for explaining the method of coordinating the quantum dot.
  • the quantum dots 20a before the ligand 26 is coordinated are synthesized (step S1). That is, as shown in FIG. 4A, a quantum dot 20a having a core / shell structure including the core 22 and the shell 24 covering the core 22 is synthesized.
  • the quantum dots 20a may be synthesized by a conventionally known synthesis method such as a chemical synthesis method.
  • the diameter DL is preferably 2 to 10 nm.
  • step S2 the synthesis of the ligand 26 shown in FIG. 4B is performed (step S2). That is, the steps S1 and S2 may be performed independently of each other, or one and the other of the steps S1 and S2 may be sequentially performed.
  • the functional group constituting the defect compensating portion 32 and the long chain portion 28 are chemically reacted, for example, and further distilled, recrystallized, filtered, or adsorbed. Purification can be carried out using a method or the like as appropriate.
  • the length from one end to the other end of the obtained ligand 26, that is, the length from the end of the defect compensating portion 32 to the end of the long chain portion 28 is defined as the length LL of the ligand.
  • LL is preferably from 0.5 to 5 nm, more preferably from 0.5 to 3 nm.
  • the ligand 26 having a primary amine or a secondary amine as the defect compensating portion 32 has a structure of a desired long chain portion 28 and an electron-withdrawing functional group (such as an alkyl halide or an alkyl sulfonate).
  • a reducing agent such as lithium aluminum hydride acts on a nitro compound or a nitrile compound having a desired structure of the long chain portion 28 on a compound having a nucleophilic substitution reaction using ammonia or an amine as a nucleophilic agent. Obtained by a reduction reaction or the like.
  • the ligand 26 having the defect compensating portion 32 having a cyclic structure such as aniline, pyridine, or pyrrole is a halogenated compound having a desired long-chain portion 28 structure with respect to the cyclic compound. It is obtained by an aromatic electrophilic substitution reaction such as a Friedel-Crafts reaction using an alkyl, or a cyclization reaction in which a ketone compound having a desired long-chain portion 28 structure is reacted with ammonia or an amine.
  • the ligand 26 having the defect compensating portion 32 having the piperidine structure can be obtained by hydrogenating the ligand 26 having the pyridine structure synthesized by the above method using Ni or the like as a catalyst.
  • the ligand 26 having the defect compensating portion 32 having an imine structure can be obtained by a dehydration condensation reaction of an aldehyde or ketone having a desired structure of the long chain portion 28 with a primary amine.
  • the surface of the shell 24 of the synthesized quantum dot 20a is coordinated with the coordination part 32 of the ligand 26, and the quantum coordinated with the ligand 26 shown in FIG. A dot 20 is obtained (step S3).
  • the coordination may be performed by adding a solution in which the ligand 26 is dispersed to a solution in which the quantum dots 20a are dispersed, or by mixing the above two solutions and then centrifuging to remove a residue. May be performed.
  • FIG. 4C shows a state in which one ligand 26 is coordinated with the shell 24, but more ligands 26 may be coordinated in one quantum dot 20.
  • the solvent 12a may be, for example, an acyclic aliphatic solvent such as hexane, octane, or decane, a cycloaliphatic solvent such as cyclohexane, or an aromatic solvent such as toluene.
  • a solution 12b in which the quantum dots 20 are dispersed is applied to the upper surface of the hole transport layer 10 (Step S4).
  • the solvent 12a is partially removed from the solution 12b (step S5).
  • the quantum dot layer 12 shown in FIG. 2C is obtained, and the step of forming the quantum dot layer 12 is completed.
  • an electron transporting layer 14, an electron injecting layer 16, and a second electrode 18 are sequentially formed on the quantum dot layer 12 from below by coating or the like, and the laminated structure shown in FIG. obtain. Thereby, the light emitting device 2 according to the present embodiment is obtained.
  • the light emitting device 2 includes the quantum dots 20 in which the ligands 26 having defect compensation properties are coordinated in the quantum dot layer 12. For this reason, in the light emitting device 2 of the present embodiment, the holes and electrons can be prevented from being trapped in the defective portions of the quantum dots 20, and the luminous efficiency can be reduced due to the defective portions of the quantum dots 20. Can be prevented from decreasing. As a result, in the light emitting device 2 of the present embodiment, it is possible to prevent an increase in current and voltage for causing the light emitting device 2 to emit light. Further, in the present embodiment, since the current and voltage for emitting light can be suppressed, the power consumption of the light emitting device 2 can be easily reduced, and the light emitting device 2 having a long life and excellent reliability can be achieved. Can be easily configured.
  • FIG. 5 is a graph illustrating an example of a specific effect of the light emitting device.
  • the defect compensating section 32 was formed using octylamine, the embodiment product 1 in which the number of atoms in the long chain section 28 was 7 and the defect compensating section 32 was formed using hexadecylamine. And the embodiment product 2 in which the number of atoms of the long chain portion 28 included in the long chain portion 28 was set to 15. Further, the defect compensating section 32 is formed using nonanoic acid, the comparative product 1 in which the number of atoms in the long chain section 28 is 7 and the defect compensating section 32 is formed using octanethiol.
  • the defect compensator 32 sufficiently compensates for the structural defect existing in the quantum dot 20 and reliably prevents the luminous efficiency from lowering. It was proved that.
  • the above-mentioned functional groups that is, primary amine, secondary amine, aniline, pyridine, pyrrole, piperidine, and The defect compensating portion 32 was formed using at least one functional group of imine, and the light emission performance when the number of atoms of the long chain portion 28 included in the long chain portion 28 was changed was examined.
  • Table 1 shows an example of the result of the verification test. In Table 1, as the light emitting devices 2, those exhibiting good light emitting performance are indicated by ⁇ , and those exhibiting poor light emitting performance are indicated by x.
  • the ligand 26 did not have sufficient defect compensation properties, and the light emission performance was reduced. That is, when the number of atoms in the long chain portion 28 is short as described above, when the quantum dot layer 12 is formed, aggregation of the quantum dots 20 easily occurs, and the surface of the quantum dot 20 (the surface of the shell 24). This is because the ligand 26 cannot be coordinated sufficiently. When the number of atoms in the long chain portion 28 exceeds 17, the value of the driving voltage of the light emitting device 2 becomes too large, and the light emitting performance is reduced.
  • FIG. 6 is a diagram illustrating a light emitting device according to a second embodiment of the present invention.
  • FIG. 6 (a) is a plan view showing the above light emitting device
  • FIG. 6 (b) is FIG.
  • FIG. 6 is a sectional view taken along line VIb-VIb of FIG.
  • the difference between the present embodiment and the first embodiment is that, instead of the white light emitting element that emits white light, red light, green light, and a red light emitting element that emits blue light, a green light emitting element, And a blue light-emitting element.
  • the white light emitting element that emits white light
  • red light, green light and a red light emitting element that emits blue light
  • a green light emitting element and a blue light-emitting element.
  • the light emitting device 34 further includes an edge cover 36 as compared with the light emitting device 2 according to the first embodiment, and the light emitting device 34 includes the first electrode 6 and the quantum dot layer 12.
  • Each layer may have the same configuration except that each layer is divided into a plurality of light emitting elements. That is, each layer from the first electrode 6 to the quantum dot layer 12 is formed for each of the plurality of divided light emitting elements.
  • the electron transport layer 14, the electron injection layer 16, and the second electrode 18 are formed in common for a plurality of divided light emitting elements.
  • each layer from the first electrode 6 to the quantum dot layer 12 has a red light emitting element RP, a green light emitting element GP, and a blue light emitting element, as shown in FIG. And the element BP.
  • the quantum dot layer 12 in the red light emitting element RP includes, as quantum dots, red quantum dots 20R that emit red light when emitting light.
  • the quantum dot layers 12 in the green light emitting element GP and the blue light emitting element BP include green quantum dots 20G and blue quantum dots 20B that emit green light and blue light when emitting light, respectively, as quantum dots.
  • the blue light is light having a light emission center wavelength in a wavelength band of 400 nm or more and 500 nm or less.
  • the green light is light having a light emission center wavelength in a wavelength band of more than 500 nm and 600 nm or less.
  • the red light is light having a light emission center wavelength in a wavelength band of more than 600 nm and 780 nm or less.
  • FIG. 7A and 7B are diagrams illustrating quantum dots included in the light emitting device illustrated in FIG. 6,
  • FIG. 7A is a diagram illustrating quantum dots in a red light emitting element
  • FIG. 7 is a diagram illustrating quantum dots in a green light emitting device
  • FIG. 7C is a diagram illustrating quantum dots in a blue light emitting device.
  • each of the red quantum dot 20R, the green quantum dot 20G, and the blue quantum dot 20B has the same core as the quantum dot 20 in the first embodiment. 22, a shell 24 covering the core 22, and a ligand 26 coordinated on the surface of the shell 24.
  • the wavelength of light emitted from a quantum dot is generally proportional to the diameter of the core of the quantum dot. Therefore, the red quantum dots 20R, the green quantum dots 20G, and the blue quantum dots 20B have different sizes from each other.
  • the diameter of the core 22 of the green quantum dot 20G is smaller than the diameter of the core 22 of the red quantum dot 20R, and larger than the diameter of the core 22 of the blue quantum dot 20B.
  • the length of the ligand 26 of the green quantum dot 20G is shorter than the length of the ligand 26 of the red quantum dot 20R, and the length of the ligand 26 of the blue quantum dot 20B. Longer than it is.
  • the diameter of the quantum dot core 22 is represented by the diameter DLR and the diameter DLR. DLG and diameter DLB. In this case, diameter DLR> diameter DLG> diameter DLB may be satisfied.
  • the length of the ligand 26 is set to the length LLR, Length LLG and length LLB are set. In this case, length LLR> length LLG> length LLB may be satisfied.
  • the defect compensating unit 32 may be configured with the same functional group or may be configured with different functional groups. be able to.
  • each quantum dot and the length of the ligand have the above-mentioned dimensions, it is possible to design quantum dots that emit light of each wavelength more efficiently.
  • the red quantum dot 20R, the green quantum dot 20G, and the blue quantum dot 20B as described later in detail, the number of atoms of the long chain portion 28 included in the long chain portion 28 is appropriately determined,
  • Each of the corresponding red light emitting element RP, green light emitting element GP, and blue light emitting element BP is configured to exhibit good light emitting performance.
  • Each of the red quantum dots 20R, the green quantum dots 20G, and the blue quantum dots 20B may be manufactured by the same manufacturing method as the quantum dots 20 in the first embodiment.
  • the length of the ligand 26 in each quantum dot can be designed by changing the length of the long chain portion 28.
  • the edge cover 36 is formed on the array substrate 4.
  • the first electrode 6, the hole injection layer 8, the hole transport layer 10, and the quantum dot layer 12 are formed for each region divided by the edge cover 36.
  • the quantum dot layer 12 the red quantum dots 20R, the green quantum dots 20G, and the blue quantum dots 20B are dispersed in each of the red light emitting element RP, the green light emitting element GP, and the blue light emitting element BP. Formed from solution.
  • the quantum dot layer 12 for example, first, a solution 12b in which the red quantum dots 20R are dispersed is applied to the upper layer of the hole transport layer 10 in the red light emitting element RP, and the solvent 12a in the red light emitting element RP is partially To detach. Thereby, the quantum dot layer 12 in the red light emitting element RP is formed. The same process is performed for the green light emitting element GP and the blue light emitting element BP, so that the quantum dot layers 12 of the green light emitting element GP and the blue light emitting element BP are formed.
  • hole injection layer 8 and the hole transport layer 10 may include different materials in each light emitting element, and select an appropriate material for each material of the quantum dots 20 in each light emitting element. May be formed.
  • the electron transport layer 14, the electron injection layer 16, and the second electrode 18 are formed on the quantum dot layer 12 and the edge cover 36 from below by coating or the like. Form in order.
  • the light emitting device 34 shown in FIG. 6 is obtained.
  • the light emitting device 34 according to the present embodiment includes the quantum dot layer 12 including the red quantum dots 20R, the green quantum dots 20G, and the blue quantum dots 20B that emit red, green, and blue, respectively, for each corresponding light emitting element. . Therefore, unlike the first embodiment, the light emitting device 34 according to the present embodiment can perform color display without providing a color filter. Further, in each color of the red quantum dot 20R, the green quantum dot 20G, and the blue quantum dot 20B, the ligand 26 having an appropriate length can be coordinated. Defect compensation can be performed.
  • the red light emitting element RP had good light emitting performance when the number of atoms in the long chain portion 28 was 3 or more and 17 or less.
  • the defect compensation by the ligand 26 was not sufficient, and the light-emitting performance was reduced. That is, when the number of atoms in the long chain portion 28 is short as described above, when the quantum dot layer 12 is formed, aggregation of the red quantum dots 20R easily occurs, and the surface of the red quantum dots 20R (the surface of the shell 24). This is because the ligand 26 could not be sufficiently coordinated on the (surface).
  • the number of atoms in the long chain portion 28 exceeds 17, the value of the driving voltage of the red light emitting element RP becomes too large, and the light emitting performance is reduced.
  • the defect compensation by the ligand 26 was not sufficient, and the light emitting performance was deteriorated.
  • the number of atoms in the long chain portion 28 is short as described above, when the quantum dot layer 12 is formed, aggregation of the green quantum dots 20G is likely to occur, and the surface of the green quantum dots 20G (the surface of the shell 24). This is because the ligand 26 could not be sufficiently coordinated on the (surface).
  • the number of atoms in the long chain portion 28 exceeds 14, the value of the driving voltage of the green light emitting element GP becomes too large, and the light emitting performance is reduced.
  • the blue light emitting device BP has good light emitting performance when the number of atoms of the long chain portion 28 included in the long chain portion 28 is 3 or more and 11 or less. Was confirmed.
  • the defect compensation by the ligand 26 was not sufficient, and the light emitting performance was reduced. That is, when the number of atoms in the long chain portion 28 is short in this way, when the quantum dot layer 12 is formed, aggregation of the blue quantum dots 20B easily occurs, and the surface of the blue quantum dots 20B (the surface of the shell 24) is formed. This is because the ligand 26 could not be sufficiently coordinated on the (surface).
  • the number of atoms in the long chain portion 28 exceeds 11, the value of the driving voltage of the blue light emitting element BP becomes too large, and the light emitting performance is reduced.
  • the present inventors prepare the comparative product 1 and the comparative product 2 in each of red, green, and blue in the same manner as in the first embodiment, and Example products were prepared, and a verification test was performed to confirm the relationship between current density and luminance.
  • the results of the verification test were almost the same as those shown in FIG. That is, it was confirmed that, in the present embodiment product of each of red, green, and blue, the luminance value changed to a large value even when the current density value was slightly increased. Specifically, since the relationship between the current density and the luminance changes depending on the emission wavelength of each color of red, green, and blue, the value of the luminance (vertical axis) differs from that shown in FIG.
  • the relative values are approximately as shown by curves 70 and 80 in FIG. On the other hand, it was confirmed that the luminance value of the comparative product 1 and the comparative product 2 of each of the red, green, and blue colors did not significantly change even when the current density value was greatly changed.
  • the number of atoms of the long chain portion 28 included in the ligand 26 coordinated to the green quantum dot 20G is changed to the long chain number included in the ligand 26 coordinated to the red quantum dot 20R.
  • the number of atoms is smaller than the number of atoms in the portion 28, and is larger than the number of atoms in the long chain portion included in the ligand 26 coordinated to the blue quantum dot 20B. Accordingly, in the present embodiment, it is possible to more efficiently emit light of each wavelength while performing defect compensation in each of the red quantum dots 20R, the green quantum dots 20G, and the blue quantum dots 20B.
  • FIG. 8 is a block diagram showing a light-emitting device manufacturing apparatus according to each of the first and second embodiments.
  • the light emitting device manufacturing apparatus 50 includes a controller 52, a synthesizing apparatus 54, a coordinating apparatus 56, and a film forming apparatus 45.
  • the controller 52 controls the synthesizing device 54, the coordinating device 56, and the film forming device 58.
  • the synthesizing device 54 synthesizes the quantum dot 20a having the core / shell structure and the ligand 26 in each of the above-described embodiments.
  • the coordinating device 56 coordinates the quantum dot 20a having the core / shell structure and the ligand 26 in each of the embodiments described above.
  • the film forming device 58 performs film formation of each layer of the light emitting device according to each embodiment described above, including the quantum dot layer 12.
  • the present invention is useful for light emitting devices having quantum dots.

Abstract

発光デバイス（２）は、第１電極（６）と、第２電極（１８）と、前記第１電極（６）と前記第２電極（１８）との間の量子ドット層（１２）とを含む発光素子を備え、量子ドット層（１２）において、コア（２２）と、前記コア（２２）を覆うシェル（２４）と、前記シェル（２４）の表面に配位し、欠陥補償性を有する配位子（２６）とを含む量子ドット（２０）が積層されている

Description

発光デバイス、発光デバイスの製造方法、及び発光デバイスの製造装置
　本発明は、量子ドットを含む発光素子を備えた発光デバイスに関する。
　近年、量子ドット（Quantum dot）を用いて、発光素子を構成するとともに、当該発光素子を含んだ発光デバイスの開発・実用化が図られている。このような発光デバイスに用いられる量子ドットには、例えば、下記特許文献１に記載されているように、２～１００ｎｍのオーダーの寸法の粒子（半導体ナノ粒子）からなる化合物半導体が用いられている。
特表２００７－５３７８８６号公報
　ところで、上記のような従来の発光デバイスは、アノードと、カソードと、これらアノードとカソードとの間に設けられた発光層（量子ドット層）とを備えた発光素子を有しており、発光層内に含めた発光材料としての量子ドットにより発光している。すなわち、このような発光デバイスでは、アノード及びカソード間の駆動電流によって正孔と電子が発光層内で再結合し、これによって生じたエキシトンが、量子ドットの伝導帯準位（ｃｏｎｄｕｃｔｉｏｎ　ｂａｎｄ）から価電子帯準位（ｖａｌｅｎｃｅ　ｂａｎｄ）に遷移する過程で光（蛍光）が放出される。
　ところが、上記のような従来の発光デバイスでは、量子ドットの構造的な欠陥部分に起因して、発光効率が低下するという問題点があった。具体的には、正孔及び／又は電子が量子ドットでの欠陥部分でトラップされて、これら正孔及び／又は電子は発光に寄与することなく失活し、発光効率が低下するという問題点を生じた。
　上記の課題に鑑み、本発明は、量子ドットの欠陥部分に起因して、発光効率が低下するのを防止することができる発光デバイス、発光デバイスの製造方法、及び発光デバイスの製造装置を提供することを目的とする。
　上記目的を達成するために、本発明に係る発光デバイスは、第１電極と、第２電極と、前記第１電極と前記第２電極との間の量子ドット層とを含む発光素子を備えた発光デバイスであって、前記量子ドット層において、コアと、前記コアを覆うシェルと、前記シェルの表面に配位し、欠陥補償性を有する配位子とを含む複数の量子ドットが積層したものである。
　また、本発明に係る発光デバイスの製造方法は、第１電極と、第２電極と、前記第１電極と前記第２電極との間の量子ドット層とを含む発光素子を備えた発光デバイスの製造方法であって、コアと、前記コアを覆うシェルとを含む量子ドットと、欠陥補償性を有する配位子とを合成する合成工程と、前記配位子を前記量子ドットの前記シェルの表面に配位させる配位工程と、前記配位子が配位した前記量子ドットを溶媒に分散させた溶液から、前記量子ドットが積層した、前記量子ドット層を形成する成膜工程と、を備えるものである。
　また、本発明に係る発光デバイスの製造装置は、第１電極と、第２電極と、前記第１電極と前記第２電極との間の量子ドット層とを含む発光素子を備えた発光デバイスの製造装置であって、コアと、前記コアを覆うシェルとを含む量子ドットと、欠陥補償性を有する配位子とを合成する合成装置と、前記配位子を前記量子ドットの前記シェルの表面に配位させる配位装置と、前記配位子が配位した前記量子ドットを溶媒に分散させた溶液から、前記量子ドットが積層した、前記量子ドット層を形成する成膜装置と、を備えるものである。
　量子ドットには、欠陥補償性を有する配位子がコアを覆うシェルに配位されているので、当該量子ドットの欠陥部分に起因して、発光効率が低下するのを防止することができる。
図１は、本発明の第１の実施形態に係る発光デバイスを説明する図であり、図１（ａ）は上記発光デバイスの断面図であり、図１（ｂ）は上記発光デバイスが備える量子ドットを説明する図である。 図２は、上記発光デバイスの製造方法の一例を説明する図である。 図３は、上記発光デバイスに含まれた量子ドット層の形成方法の一例を示すフローチャートである。 図４は、上記量子ドット及びその形成方法を説明する図であり、図４（ａ）は配位子が配位される前の量子ドットを示す図であり、図４（ｂ）は上記配位子の構成を説明する図であり、図４（ｃ）は上記量子ドットの構成を説明する図であり、図４（ｄ）は上記量子ドットの配位方法を説明する図である。 図５は、上記発光デバイスの具体的な効果の一例を説明するグラフである。 図６は、本発明の第２の実施形態に係る発光デバイスを説明する図であり、図６（ａ）は上記発光デバイスを示す平面図であり、図６（ｂ）は図６（ａ）のＶＩｂ－ＶＩｂ線断面図である。 図７は、図６に示した発光デバイスに含まれた量子ドットを説明する図であり、図７（ａ）は赤色発光素子での量子ドットを説明する図であり、図７（ｂ）は緑色発光素子での量子ドットを説明する図であり、図７（ｃ）は青色発光素子での量子ドットを説明する図である。 図８は、上記第１又は第２の各実施形態に係る発光デバイスの製造装置を示すブロック図である。
　以下、本発明の実施形態を図面に基づいて詳細に説明する。なお、本発明は、以下の各実施形態に限定されるものではない。また、以下の説明では、本発明を表示装置を構成可能な発光デバイスに適用した場合を例示して説明する。また、各図中の構成部材の寸法は、実際の構成部材の寸法及び各構成部材の寸法比率等を忠実に表したものではない。
　《第１の実施形態》
　図１は、本発明の第１の実施形態に係る発光デバイスを説明する図であり、図１（ａ）は上記発光デバイスの断面図であり、図１（ｂ）は上記発光デバイスが備える量子ドットを説明する図である。尚、以下の説明では、発光デバイスの量子ドット層から第１電極への方向を「下方向」、発光デバイスの量子ドット層から第２電極への方向を「上方向」として説明する。
　図１（ａ）に示すように、発光デバイス２は、図示しないＴＦＴ（Thin Film Transistor）が形成されたアレイ基板４上に、各層が積層する構造を備える。アレイ基板４上には、第１電極６と、正孔注入層８と、正孔輸送層１０と、量子ドット層１２と、電子輸送層１４と、電子注入層１６と、第２電極１８とが、下層から順に上方向に積層して、発光素子Ｐを形成する。
　なお、上記の説明以外に、例えば、発光層としての量子ドット層１２に用いる材料によっては、正孔注入層８、正孔輸送層１０、電子輸送層１４、及び電子注入層１６の少なくとも一層の設置を省略することもできる。
　アレイ基板４は、第１電極６と第２電極１８とを駆動するＴＦＴが形成された基板である。基板の材質としてはガラスであってもよく、折り曲げ可能なプラスチックであってもよい。プラスチックをアレイ基板４として用いる場合は、フレキシブルな発光デバイス２を得ることができる。ＴＦＴは、従来公知の方法によって、アレイ基板４に形成されていてもよい。
　本実施形態においては、第１電極６はアノードであり、第２電極１８はカソードである。第１電極６と第２電極１８とは、少なくとも一方が透明もしくは半透明電極であり、透明電極としては、例えば、ＩＴＯ、ＩＺＯ、またはＩＳＯ等の透明酸化物を含んでいてもよい。半透明電極としては、例えば、Ａｌ、Ａｇ、ＭｇＡｇ等の金属材料を含んでいてもよい。また、第１電極６または第２電極１８は金属材料を含んでいてもよく、金属材料としては、可視光の反射率の高いＡｌ、Ｃｕ、Ａｕ、またはＡｇ等が好ましい。
　正孔注入層８、正孔輸送層１０、電子輸送層１４、及び電子注入層１６は、従来公知の発光素子の各層に用いられる材料を含んでいてもよい。正孔注入層としては、例えば、ＰＥＤＯＴ：ＰＳＳ、ＭｏＯ３、ＮｉＯ等を含んでいてもよい。正孔輸送層としては、例えば、ＴＰＤ、ｐｏｌｙ－ＴＰＤ、ＰＶＫ、ＴＦＢ、ＣＢＰ、ＮＰＤ等を含んでいてもよい。電子輸送層としては、例えば、ＺｎＯナノ粒子、ＭｇＺｎＯナノ粒子等を含んでいてもよい。電子注入層としては、例えば、Ａｌｑ３、ＰＢＤ、ＴＰＢｉ、ＢＣＰ，Ｂａｌｑ、ＣＤＢＰ，Ｌｉｑ等を含んでいてもよい。
　量子ドット層１２は、複数の量子ドット２０（半導体ナノ粒子）を有する。量子ドット２０は、量子ドット層１２において、１から数層が積層されていてもよい。量子ドット２０は、価電子帯準位と伝導帯準位とを有し、価電子帯準位の正孔と伝導帯準位の電子との再結合によって発光する発光材料である。量子ドット２０からの発光は、量子閉じ込め効果により狭いスペクトルを有するため、比較的深い色度の発光を得ることが可能である。
　また、本実施形態において、量子ドット２０は、図１（ｂ）に示すように、コア２２と、当該コア２２の覆うシェル２４と、当該シェル２４の表面に配位する配位子２６とを備える。
　コア２２及びシェル２４は、従来公知のコア／シェル構造を有する量子ドットの材料を含んでいてもよい。本実施形態においては、好ましくは、コア２２はＣ、Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｐ、Ｓｅ、Ｔｅ、Ｃｄ、Ｚｎ、Ｍｇ、Ｓ、Ｉｎ、Ｏを含んでいる。シェル２４はＣｄ、Ｓｅ、Ｓ、Ｚｎ、Ｔｅ、Ｉｎ、Ｐ、Ｏ、Ｔｅ、Ｍｇを含んでいる。なお、コア２２はシェル２４に覆われているが、図面においては、図示の簡単のため、シェル２４を透過してコア２２を図示している。
　配位子２６は、長鎖部２８と、欠陥補償部３２とを備え、欠陥補償性を有する。配位子２６では、シェル２４の表面と欠陥補償部３２とが配位することにより、当該配位子２６は、量子ドット２０に配位する。また、配位子２６では、欠陥補償部３２に長鎖部２８の一端が接続されている。
　欠陥補償部３２は、量子ドット２０中に存在する構造欠陥を補償する上記欠陥補償性を備えており、例えば、窒素原子を有する官能基を含んでいる。具体的にいえば、欠陥補償部３２は、第１級アミン、第２級アミン、アニリン、ピリジン、ピロール、ピペリジン、及びイミンのうち、少なくとも１つの官能基を含んでいる。また、欠陥補償部３２は、シェル２４の表面に配位されることにより、第１電極６からの正孔及び第２電極１８からの電子が上記構造欠陥にトラップされるのを抑制して、量子ドット２０の欠陥補償を行う。より具体的には、欠陥補償部３２に含まれた上記官能基中の窒素原子は塩基性を持ち、当該窒素原子はその塩基性によって量子ドット２０に含まれている金属イオンやプロトンのようなプラスに帯電したイオンと配位結合を形成する。更に、この配位結合された金属イオン中では、配位子２６との相互作用により電子準位の分裂及び再形成が行われる。このような配位子２６との相互作用による、分裂及び再形成の現象が、量子ドット２０の内部（つまり、コア２２及びシェル２４）と配位子２６との間においても発生し、電子準位の再形成が行われた結果、量子ドット２０でのトラップ準位の影響が弱められて、当該量子ドット２０の欠陥補償が行われる。
　また、長鎖部２８は、－（ＣＨ２）ｎ－、－（ＣＨ２－Ｏ）ｍ－、－（ＣＨ２）ｘ－（ＣＨ＝ＣＨ）－（ＣＨ２）ｙ－、またはこれらの組み合わせからなる基から選択される。ここで０≦ｎ≦１７、０≦１／２ｍ≦１６、４≦ｎ＋１／２ｍ≦１７、１≦ｘ＋ｙ≦１７、１≦１／２ｍ＋ｘ＋ｙ≦１７である。また、この長鎖部２８では、欠陥補償部３２に接続された一端とは反対側の他端において、例えば、－ＣＨ３などの末端官能基が設けられている。なお、この説明以外に、長鎖部２８の上記他端において、上記末端官能基に代えて、例えば、－ＮＨ２などのアミン系を設ける構成でもよい。更に、上記末端官能基に代えて、例えば、ヒンダードアミン化合物などの強力な光酸化防止作用を有する官能基を設けて、量子ドット２０に酸化防止性を付与する構成でもよい。
　また、本実施形態では、長鎖部２８の原子数が、３以上１７以下に設定されている。これにより、本実施形態では、発光デバイス２（発光素子Ｐ）の駆動電圧が大きくなるのを防ぎつつ、十分な欠陥補償性を得ることができるようになっている（詳細は後述。）。なお、ここでいう、長鎖部２８の原子数とは、当該長鎖部２８の主鎖に含まれた原子数をいい、当該調査部２８に副鎖が含まれている場合でも、当該副鎖の原子数は含まない。
　次に、図２を参照して、本実施形態の発光デバイス２の製造方法について具体的に説明する。図２は、上記発光デバイスの製造方法の一例を説明する図である。
　本実施形態の発光デバイス２の製造方法では、まず、上記ＴＦＴと、当該ＴＦＴに接続する各種配線と、を備えたアレイ基板４を作製し、当該ＴＦＴに電気的に接続する第１電極６を、スパッタ法等を使用してアレイ基板４上に形成する。次いで、第１電極６の上層に、正孔注入層８と、正孔輸送層１０とを、塗布形成等によって下方から順に形成し、図２（ａ）に示す積層構造を得る。続いて、量子ドット層１２を形成する。
　ここで、図３及び図４も参照して、量子ドット層１２の形成方法について、詳細に説明する。図３は、上記発光デバイスに含まれた量子ドット層の形成方法の一例を示すフローチャートである。図４は、上記量子ドット及びその形成方法を説明する図であり、図４（ａ）は配位子が配位される前の量子ドットを示す図であり、図４（ｂ）は上記配位子の構成を説明する図であり、図４（ｃ）は上記量子ドットの構成を説明する図であり、図４（ｄ）は上記量子ドットの配位方法を説明する図である。
　まず、配位子２６が配位する前の量子ドット２０ａを合成する（ステップＳ１）。つまり、図４（ａ）に示すように、コア２２と当該コア２２を覆うシェル２４とを備えた、コア／シェル構造を有する量子ドット２０ａが合成される。この量子ドット２０ａは、化学合成法等の従来公知の合成方法にて合成してもよい。この際、得られる量子ドット２０ａのコア２２の直径をＤＬとすると、直径ＤＬは２～１０ｎｍが好ましい。
　また、上述した量子ドット２０ａの合成とは別に、図４（ｂ）に示す、配位子２６の合成を行う（ステップＳ２）。つまり、上記ステップＳ１及びステップＳ２は、互いに独立して行ったり、ステップＳ１及びステップＳ２の一方及び他方を順次行ったりしてもよい。また、この配位子２６の合成では、欠陥補償部３２を構成する上記官能基と、上述の長鎖部２８とを、例えば、化学反応させ、更に蒸留、再結晶、ろ過材、または吸着材を用いる方法等を適宜使用して精製できる。この際、得られる配位子２６の一端から他端まで、すなわち、欠陥補償部３２の端部から長鎖部２８の端部までの長さを配位子の長さＬＬとすると、長さＬＬは０．５～５ｎｍが好ましく、より好ましくは０．５～３ｎｍである。
　ここで、欠陥補償部３２を構成する官能基毎の具体的な配位子２６の合成について説明する。
　例えば、第１級アミン又は第２級アミンを欠陥補償部３２として有する配位子２６は、所望の長鎖部２８の構造と電子吸引性の官能基（ハロゲン化アルキルやスルホン酸アルキルエステルなど）を有する化合物に対し、アンモニアやアミンなどを求核剤として用いた求核置換反応、及び所望の長鎖部２８の構造を有するニトロ化合物やニトリル化合物に対し、水素化アルミニウムリチウムといった還元剤を作用させる還元反応などによって得られる。
　また、例えば、アニリン、ピリジン、ピロールといった環状の構造（環状化合物）を備えた欠陥補償部３２を有する配位子２６は、上記環状化合物に対し、所望の長鎖部２８の構造を有するハロゲン化アルキルを用いたFriedel-Crafts反応などの芳香族求電子置換反応、若しくは、所望の長鎖部２８の構造を有するケトン化合物とアンモニアやアミンを作用させる環化反応によって得られる。
　また、例えば、ピペリジン構造を備えた欠陥補償部３２を有する配位子２６は、上記方法で合成したピリジン構造を有する配位子２６に対し、Ｎｉ等を触媒とした水素化反応を用いて得られる。
　また、例えば、イミン構造を備えた欠陥補償部３２を有する配位子２６は、所望の長鎖部２８の構造を有するアルデヒド若しくはケトンと第1級アミンの脱水縮合反応によって得られる。
　次に、合成された量子ドット２０ａのシェル２４の表面と、配位子２６の配位部３２とを配位結合させて、図４（ｃ）に示す、配位子２６が配位した量子ドット２０を得る（ステップＳ３）。上記配位は、量子ドット２０ａが分散する溶液に、配位子２６を分散させた溶液を添加する方法、または、上述の２つの溶液を混合した後、遠心分離して残渣を除去する方法等により行ってもよい。図４（ｃ）は、シェル２４に１つの配位子２６が配位した状態を示すが、これより多くの配位子２６が１つの量子ドット２０において配位していてもよい。
　これにより、図４（ｄ）に示す、溶媒１２ａ中に量子ドット２０が分散する溶液１２ｂが得られる。溶媒１２ａは、例えば、ヘキサン、オクタン、デカン等の非環式脂肪族系溶媒、シクロヘキサン等の環式脂肪族系溶媒、又は、トルエン等の芳香族系溶媒であってもよい。
　続いて、図２（ｂ）に示すように、量子ドット２０が分散する溶液１２ｂを正孔輸送層１０の上面に塗布する（ステップＳ４）。次に、溶液１２ｂの内、溶媒１２ａを一部脱離する（ステップＳ５）。これにより、図２（ｃ）に示す量子ドット層１２が得られ、量子ドット層１２の形成工程が完了する。
　最後に、量子ドット層１２の上層に、電子輸送層１４と、電子注入層１６と、第２電極１８とを、塗布形成等によって下方から順に形成し、図２（ｄ）に示す積層構造を得る。これにより、本実施形態に係る発光デバイス２が得られる。
　本実施形態に係る発光デバイス２は、欠陥補償性を有する配位子２６が配位する量子ドット２０を量子ドット層１２において備えている。このため、本実施形態の発光デバイス２では、量子ドット２０の欠陥部分において、上記正孔及び電子がトラップされるのを防ぐことができ、当該量子ドット２０の欠陥部分に起因して、発光効率が低下するのを防止することができる。この結果、本実施形態の発光デバイス２では、当該発光デバイス２を発光させるための電流及び電圧が高くなるのを防ぐことができる。更に、本実施形態では、発光させるための電流及び電圧を抑制することができることから、発光デバイス２の低消費電力化を容易に図ることができるとともに、長寿命で信頼性に優れた発光デバイス２を容易に構成することが可能になる。
　ここで、図５を参照して、本実施形態の発光デバイス２での効果について具体的に説明する。図５は、上記発光デバイスの具体的な効果の一例を説明するグラフである。
　以下に、本発明の発明者等が実施した検証試験の結果（効果）について具体的に説明する。この検証試験では、オクチルアミンを用いて欠陥補償部３２を構成するとともに、長鎖部２８の原子数を７とした実施形態品１と、ヘキサデシルアミンを用いて欠陥補償部３２を構成するとともに、長鎖部２８に含まれた長鎖部２８の原子数を１５とした実施形態品２とを用意した。更に、ノナン酸を用いて欠陥補償部３２を構成するとともに、長鎖部２８の原子数を７とした比較品１と、オクタンチオールを用いて欠陥補償部３２を構成するとともに、長鎖部２８に含まれた長鎖部２８の原子数を７とした比較品２とを用意した。そして、検証試験では、これらの実施形態品１、実施形態品２、比較品１、及び比較品２を各々含むとともに、配位子２６以外の構成を同一構成とした発光デバイスを用意して、発光動作を行わせた場合に、供給した電流の電流密度を変化させたときの輝度の変化を求めた。
　本実施形態品１及び本実施形態品２では、図５の実線の曲線７０及び点線の曲線８０にそれぞれ示すように、電流密度の値を僅かに大きくさせた場合でも、輝度の値が大きい値に変化したことが確かめられた。すなわち、これらの本実施形態品１及び本実施形態品２では、その欠陥補償部３２により、量子ドット２０に存在する構造欠陥が十分に補償され、発光効率が低下するのを確実に防がれていることが実証された。
　これに対して、比較品１及び比較品２では、図５の一点鎖線の曲線９１及び二点鎖線の曲線９２にそれぞれ示すように、電流密度の値を大きく変化させた場合でも、輝度の値があまり変化しないことが確かめられた。すなわち、これらの比較品１及び比較品２では、その欠陥補償部３２により、量子ドット２０に存在する構造欠陥が十分に補償されずに、発光効率が低下するのを防いでいないことが実証された。
　また、本発明の発明者等による別の検証試験では、白色光を発する発光デバイス２において、上述した官能基（つまり、第１級アミン、第２級アミン、アニリン、ピリジン、ピロール、ピペリジン、及びイミンのうちの少なくとも１つの官能基）を用いて欠陥補償部３２を構成するとともに、長鎖部２８に含まれた長鎖部２８の原子数を変更した場合での発光性能について調べた。その検証試験の結果の一例を表１に示す。尚、表１では、上記発光デバイス２として、良好な発光性能を示したものを○印で示し、良好でない発光性能を示したものを×印で示している。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　表１から明らかなように、発光デバイス２では、長鎖部２８に含まれた長鎖部２８の原子数が３以上１７以下である場合には、その発光性能が良好であることが確かめられた。
　一方、上記長鎖部２８の原子数が３未満である場合には、配位子２６では、その欠陥補償性が十分なものではなく、発光性能が低下した。すなわち、このように長鎖部２８の原子数が短い場合には、量子ドット層１２を形成する際に、量子ドット２０同士の凝集が起こり易くなり、量子ドット２０の表面（シェル２４の表面）に配位子２６を十分に配位できなくなったためである。また、長鎖部２８の原子数が１７を超える場合には、発光デバイス２の駆動電圧の値が大きくなりすぎて、発光性能が低下した。
　《第２の実施形態》
　図６は、本発明の第２の実施形態に係る発光デバイスを説明する図であり、図６（ａ）は上記発光デバイスを示す平面図であり、図６（ｂ）は図６（ａ）のＶＩｂ－ＶＩｂ線断面図である。
　図において、本実施形態と上記第１の実施形態との相違点は、白色光を発する白色発光素子に代えて、赤色光、緑色光、及び青色光をそれぞれ発する赤色発光素子、緑色発光素子、及び青色発光素子を設けた点である。なお、上記第１の実施形態と共通する要素については、同じ符号を付して、その重複した説明を省略する。
　また、図６に示すように、本実施形態に係る発光デバイス３４は、上記第１の実施形態における発光デバイス２と比較して、エッジカバー３６を更に備え、第１電極６から量子ドット層１２までの各層が、それぞれ複数の発光素子に分割される点を除いて、同一の構成を備えていてもよい。すなわち、第１電極６から量子ドット層１２までの各層は、分割された複数の発光素子毎に形成されている。なお、本実施形態においては、電子輸送層１４、電子注入層１６、及び第２電極１８が、分割された複数の発光素子に共通して形成されている。
　具体的にいえば、本実施形態の発光デバイス３４では、第１電極６から量子ドット層１２までの各層は、図６に示すように、赤色発光素子ＲＰと、緑色発光素子ＧＰと、青色発光素子ＢＰとに分割されている。赤色発光素子ＲＰにおける量子ドット層１２は、量子ドットとして、発光の際に赤色光を発する赤色量子ドット２０Ｒを備えている。更に、緑色発光素子ＧＰおよび青色発光素子ＢＰにおける量子ドット層１２は、それぞれ、量子ドットとして、発光の際に緑色光及び青色光を発する、緑色量子ドット２０Ｇ及び青色量子ドット２０Ｂを備えている。
　ここで、青色光とは、４００ｎｍ以上５００ｎｍ以下の波長帯域に発光中心波長を有する光である。また、緑色光とは、５００ｎｍ超６００ｎｍ以下の波長帯域に発光中心波長を有する光のことである。また、赤色光とは、６００ｎｍ超７８０ｎｍ以下の波長帯域に発光中心波長を有する光のことである。
　続いて、図７も参照して、赤色量子ドット２０Ｒ、緑色量子ドット２０Ｇ、及び青色量子ドット２０Ｂについて具体的に説明する。図７は、図６に示した発光デバイスに含まれた量子ドットを説明する図であり、図７（ａ）は赤色発光素子での量子ドットを説明する図であり、図７（ｂ）は緑色発光素子での量子ドットを説明する図であり、図７（ｃ）は青色発光素子での量子ドットを説明する図である。
　図７（ａ）～図７（ｃ）に示すように、赤色量子ドット２０Ｒ、緑色量子ドット２０Ｇ、及び青色量子ドット２０Ｂのそれぞれは、上記第１の実施形態における量子ドット２０と同様に、コア２２と、当該コア２２の覆うシェル２４と、当該シェル２４の表面に配位する配位子２６とを備える。
　量子ドットが発する光の波長は、一般に、量子ドットのコアの径の大きさに比例する。そのため、赤色量子ドット２０Ｒ、緑色量子ドット２０Ｇ、及び青色量子ドット２０Ｂは、互いに異なる大きさを有する。例えば、緑色量子ドット２０Ｇのコア２２の直径は、赤色量子ドット２０Ｒのコア２２の直径よりも小さく、青色量子ドット２０Ｂのコア２２の直径よりも大きい。これに伴い、本実施形態においては、緑色量子ドット２０Ｇの配位子２６の長さは、赤色量子ドット２０Ｒの配位子２６の長さよりも短く、青色量子ドット２０Ｂの配位子２６の長さよりも長い。
　また、図７（ａ）～図７（ｃ）に示すように、赤色量子ドット２０Ｒ、緑色量子ドット２０Ｇ、及び青色量子ドット２０Ｂのそれぞれにおいて、量子ドットのコア２２の直径を、直径ＤＬＲ、直径ＤＬＧ、及び直径ＤＬＢとおく。この場合、直径ＤＬＲ＞直径ＤＬＧ＞直径ＤＬＢであってもよい。また、図７（ａ）～図７（ｃ）に示すように、赤色量子ドット２０Ｒ、緑色量子ドット２０Ｇ、及び青色量子ドット２０Ｂのそれぞれにおいて、配位子２６の長さを、長さＬＬＲ、長さＬＬＧ、及び長さＬＬＢとおく、この場合、長さＬＬＲ＞長さＬＬＧ＞長さＬＬＢであってもよい。尚、赤色量子ドット２０Ｒ、緑色量子ドット２０Ｇ、及び青色量子ドット２０Ｂにおいて、欠陥補償部３２は、同一の官能基を有するもので構成したり、各々互いに異なる官能基を有するもので構成したりすることができる。
　本実施形態における各々の量子ドットの直径及び配位子の長さが、上述した寸法を有することにより、より効率的にそれぞれの波長の光を発する量子ドットを設計することが可能である。更に、赤色量子ドット２０Ｒ、緑色量子ドット２０Ｇ、及び青色量子ドット２０Ｂでは、後に詳述するように、長鎖部２８に含まれた長鎖部２８の原子数が各々適切に定められており、対応する赤色発光素子ＲＰ、緑色発光素子ＧＰ、及び青色発光素子ＢＰの各々において、良好な発光性能を奏するように構成されている。
　赤色量子ドット２０Ｒ、緑色量子ドット２０Ｇ、及び青色量子ドット２０Ｂのそれぞれは、上記第１の実施形態における量子ドット２０と同一の製造方法によって製造されてもよい。ここで、それぞれの量子ドットにおける配位子２６の長さは、長鎖部２８の長さを変えることにより、設計することが可能である。
　本実施形態における発光デバイス３４の製造方法においては、まず、アレイ基板４上に、エッジカバー３６を形成する。次いで、エッジカバー３６によって分割された領域ごとに、第１電極６と、正孔注入層８と、正孔輸送層１０と、量子ドット層１２とを形成する。この際、量子ドット層１２は、赤色発光素子ＲＰと、緑色発光素子ＧＰと、青色発光素子ＢＰとのそれぞれにおいて、赤色量子ドット２０Ｒと、緑色量子ドット２０Ｇと、青色量子ドット２０Ｂとが分散する溶液から形成される。
　量子ドット層１２の形成において、例えば、始めに、赤色量子ドット２０Ｒが分散する溶液１２ｂを、赤色発光素子ＲＰにおける正孔輸送層１０の上層に塗布し、赤色発光素子ＲＰにおける溶媒１２ａを一部脱離する。これにより、赤色発光素子ＲＰにおける量子ドット層１２が形成される。同様の工程を、緑色発光素子ＧＰと、青色発光素子ＢＰとにおいても行うことにより、緑色発光素子ＧＰと、青色発光素子ＢＰとのそれぞれにおける量子ドット層１２が形成される。
　なお、正孔注入層８と、正孔輸送層１０とは、それぞれの発光素子において異なる材料を含んでいてもよく、それぞれの発光素子における量子ドット２０の材料ごとに、適切な材料を選択して形成してもよい。
　最後に、上記第１の実施形態と同様に、量子ドット層１２及びエッジカバー３６の上層に、電子輸送層１４と、電子注入層１６と、第２電極１８とを、塗布形成等によって下方から順に形成する。これにより、図６に示す発光デバイス３４が得られる。
　本実施形態に係る発光デバイス３４は、赤色、緑色、及び青色をそれぞれ発する赤色量子ドット２０Ｒ、緑色量子ドット２０Ｇ、及び青色量子ドット２０Ｂを、それぞれ対応する発光素子毎に含む量子ドット層１２を備える。このため、本実施形態に係る発光デバイス３４は、第１の実施形態と異なり、カラーフィルターを設けることなく、カラー表示が可能である。また、赤色量子ドット２０Ｒ、緑色量子ドット２０Ｇ、及び青色量子ドット２０Ｂの各色において、適切な長さを有する配位子２６を配位させることができるため、より効率的に、対応する量子ドットの欠陥補償を行うことができる。
　ここで、本発明の発明者等が実施した検証試験の結果について具体的に説明する。この検証試験では、赤色発光素子ＲＰ、緑色発光素子ＧＰ、及び青色発光素子ＢＰを有する発光デバイス３４において、上述した官能基（つまり、第１級アミン、第２級アミン、アニリン、ピリジン、ピロール、ピペリジン、及びイミンのうちの少なくとも１つの官能基）を用いて各色の欠陥補償部３２を構成するとともに、長鎖部２８に含まれた長鎖部２８の原子数を変更した場合での発光性能について調べた。その検証試験の結果の一例を表２、表３、及び表４に示す。尚、表２～表４では、上記発光デバイス２として、良好な発光性能を示したものを○印で示し、良好でない発光性能を示したものを×印で示している。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000004
　表２から明らかなように、赤色発光素子ＲＰでは、長鎖部２８の原子数が３以上１７以下である場合には、その発光性能が良好であることが確かめられた。
　一方、赤色発光素子ＲＰでは、上記長鎖部２８の原子数が３未満である場合には、その配位子２６による欠陥補償性が十分なものではなく、発光性能が低下した。すなわち、このように長鎖部２８の原子数が短い場合には、量子ドット層１２を形成する際に、赤色量子ドット２０Ｒ同士の凝集が起こり易くなり、赤色量子ドット２０Ｒの表面（シェル２４の表面）に配位子２６を十分に配位できなくなったためである。また、長鎖部２８の原子数が１７を超える場合には、赤色発光素子ＲＰの駆動電圧の値が大きくなりすぎて、発光性能が低下した。
　また、表３から明らかなように、緑色発光素子ＧＰでは、長鎖部２８に含まれた長鎖部２８の原子数が３以上１４以下である場合には、その発光性能が良好であることが確かめられた。
　一方、緑色発光素子ＧＰでは、上記長鎖部２８の原子数が３未満である場合には、その配位子２６による欠陥補償性が十分なものではなく、発光性能が低下した。すなわち、このように長鎖部２８の原子数が短い場合には、量子ドット層１２を形成する際に、緑色量子ドット２０Ｇ同士の凝集が起こり易くなり、緑色量子ドット２０Ｇの表面（シェル２４の表面）に配位子２６を十分に配位できなくなったためである。また、長鎖部２８の原子数が１４を超える場合には、緑色発光素子ＧＰの駆動電圧の値が大きくなりすぎて、発光性能が低下した。
　また、表４から明らかなように、青色発光素子ＢＰでは、長鎖部２８に含まれた長鎖部２８の原子数が３以上１１以下である場合には、その発光性能が良好であることが確かめられた。
　一方、青色発光素子ＢＰでは、上記長鎖部２８の原子数が３未満である場合には、その配位子２６による欠陥補償性が十分なものではなく、発光性能が低下した。すなわち、このように長鎖部２８の原子数が短い場合には、量子ドット層１２を形成する際に、青色量子ドット２０Ｂ同士の凝集が起こり易くなり、青色量子ドット２０Ｂの表面（シェル２４の表面）に配位子２６を十分に配位できなくなったためである。また、長鎖部２８の原子数が１１を超える場合には、青色発光素子ＢＰの駆動電圧の値が大きくなりすぎて、発光性能が低下した。
　また、本発明の発明者等は、本実施形態においても、上記第１の実施形態と同様に、赤色、緑色、及び青色の各色において、上記比較品１及び比較品２を用意するとともに、本実施形態品を用意して、電流密度と輝度との関係を確かめた検証試験を実施した。その検証試験の結果は、図５に示したものとほぼ同様であった。つまり、赤色、緑色、及び青色の各色の本実施形態品では、電流密度の値を僅かに大きくさせた場合でも、輝度の値が大きい値に変化したことが確かめられた。具体的には、赤色、緑色、及び青色の各色の発光波長により電流密度と輝度の関係性が変わるため、図５に示したものと輝度（縦軸）の値は上述の各色で異なるが、相対的な値は概ね図５に曲線７０及び曲線８０にて示したものになる。一方、赤色、緑色、及び青色の各色の比較品１及び比較品２では、電流密度の値を大きく変化させた場合でも、輝度の値があまり変化しないことが確かめられた。
　また、本実施形態では、緑色量子ドット２０Ｇに配位する配位子２６に含まれた長鎖部２８の原子数が、赤色量子ドット２０Ｒに配位する配位子２６に含まれた長鎖部２８の原子数よりも少なく、青色量子ドット２０Ｂに配位する配位子２６に含まれた長鎖部の原子数よりも多くなるように構成されている。これにより、本実施形態では、赤色量子ドット２０Ｒ、緑色量子ドット２０Ｇ、及び青色量子ドット２０Ｂの各々において、欠陥補償を行いつつ、より効率的にそれぞれの波長の光を発することが可能となる。
　続いて、図８を参照して、上記第１又は第２の各実施形態に用いられる発光デバイスの製造装置について具体的に説明する。図８は、上記第１又は第２の各実施形態に係る発光デバイスの製造装置を示すブロック図である。
　図８に示すように、発光デバイスの製造装置５０は、コントローラ５２と、合成装置５４と、配位装置５６と、成膜装置４５とを備える。コントローラ５２は、合成装置５４と、配位装置５６と、成膜装置５８とを制御する。合成装置５４は、上述した各実施形態における、コア／シェル構造の量子ドット２０ａと、配位子２６とを合成する。配位装置５６は、上述した各実施形態における、コア／シェル構造の量子ドット２０ａと、配位子２６とを配位させる。成膜装置５８は、量子ドット層１２を含む、上述した各実施形態に係る発光デバイスの各層の成膜を行う。
　本発明は、量子ドットを有する発光デバイスに有用である。
２，３４　　　発光デバイス
６　　　　　　第１電極
１２　　　　　量子ドット層
１８　　　　　第２電極
２０　　　　　量子ドット（白色量子ドット）
２０Ｒ　　　　赤色量子ドット
２０Ｇ　　　　緑色量子ドット
２０Ｂ　　　　青色量子ドット
２２　　　　　コア
２４　　　　　シェル
２６　　　　　配位子
２８　　　　　長鎖部
３２　　　　　欠陥補償部
Ｐ　　　　　　発光素子
ＲＰ　　　　　赤色発光素子
ＧＰ　　　　　緑色発光素子
ＢＰ　　　　　青色発光素子

Claims (12)

  1. 　第１電極と、第２電極と、前記第１電極と前記第２電極との間の量子ドット層とを含む発光素子を備えた発光デバイスであって、
    　前記量子ドット層において、コアと、前記コアを覆うシェルと、前記シェルの表面に配位し、欠陥補償性を有する配位子とを含む複数の量子ドットが積層した発光デバイス。
  2. 　前記配位子が、前記シェルの表面に配位された欠陥補償部と、前記欠陥補償部に一端が接続された長鎖部とを備え、
    　前記欠陥補償部は、第１級アミン、第２級アミン、アニリン、ピリジン、ピロール、ピペリジン、及びイミンのうち、少なくとも１つを含む請求項１に記載の発光デバイス。
  3. 　複数の前記発光素子を含み、前記発光素子毎に、前記第１電極と前記量子ドット層とを備え、前記第２電極は前記複数の発光素子に共通である請求項１又は請求項２に記載の発光デバイス。
  4. 　前記量子ドットに配位する前記配位子では、当該配位子に含まれた前記長鎖部の原子数が３以上１７以下である請求項１～請求項３のいずれか１項に記載の発光デバイス。
  5. 　前記発光素子として、赤色光を発する赤色量子ドットを前記量子ドット層に備えた赤色発光素子と、緑色光を発する緑色量子ドットを前記量子ドット層に備えた緑色発光素子と、青色光を発する青色量子ドットを前記量子ドット層に備えた青色発光素子とを含む請求項１～請求項３のいずれか１項に記載の発光デバイス。
  6. 　前記緑色量子ドットに配位する前記配位子の長さが、前記赤色量子ドットに配位する前記配位子の長さよりも短く、前記青色量子ドットに配位する前記配位子の長さよりも長い請求項６に記載の発光デバイス。
  7. 　前記緑色量子ドットに配位する前記配位子に含まれた前記長鎖部の原子数が、前記赤色量子ドットに配位する前記配位子に含まれた前記長鎖部の原子数よりも少なく、前記青色量子ドットに配位する前記配位子に含まれた前記長鎖部の原子数よりも多い請求項５又は請求項６に記載の発光デバイス。
  8. 　前記赤色量子ドットに配位する前記配位子では、当該配位子に含まれた前記長鎖部の原子数が３以上１７以下である請求項６又は請求項７に記載の発光デバイス。
  9. 　前記緑色量子ドットに配位する前記配位子では、当該配位子に含まれた前記長鎖部の原子数が３以上１４以下である請求項６又は請求項７に記載の発光デバイス。
  10. 　前記青色量子ドットに配位する前記配位子では、当該配位子に含まれた前記長鎖部の原子数が３以上１１以下である請求項６又は請求項７に記載の発光デバイス。
  11. 　第１電極と、第２電極と、前記第１電極と前記第２電極との間の量子ドット層とを含む発光素子を備えた発光デバイスの製造方法であって、
    　コアと、前記コアを覆うシェルとを含む量子ドットと、欠陥補償性を有する配位子とを合成する合成工程と、
    　前記配位子を前記量子ドットの前記シェルの表面に配位させる配位工程と、
    　前記配位子が配位した前記量子ドットを溶媒に分散させた溶液から、前記量子ドットが積層した、前記量子ドット層を形成する成膜工程と、
    　を備えた発光デバイスの製造方法。
  12. 　第１電極と、第２電極と、前記第１電極と前記第２電極との間の量子ドット層とを含む発光素子を備えた発光デバイスの製造装置であって、
    　コアと、前記コアを覆うシェルとを含む量子ドットと、欠陥補償性を有する配位子とを合成する合成装置と、
    　前記配位子を前記量子ドットの前記シェルの表面に配位させる配位装置と、
    　前記配位子が配位した前記量子ドットを溶媒に分散させた溶液から、前記量子ドットが積層した、前記量子ドット層を形成する成膜装置と、
    　を備えた発光デバイスの製造装置。
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