WO2019044694A1 - 一体化成形体およびその製造方法 - Google Patents

一体化成形体およびその製造方法 Download PDF

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鈴木貴文
仙頭裕一朗
今井直吉
濱口美都繁
本間雅登
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東レ株式会社
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    • B32B27/08Layered products comprising a layer of synthetic resin as the main or only constituent of a layer, which is next to another layer of the same or of a different material of synthetic resin

Definitions

  • the present invention relates to an integrated molded body in which a reinforcing substrate and an injection molded body are integrated, and a method of manufacturing the same.
  • Injection molding is a molding method excellent in moldability, productivity and economy, and electric / electronic equipment such as automobile equipment parts, personal computers, OA equipment, AV equipment, mobile phones, telephones, facsimiles, home appliances, toy supplies etc. Are frequently used in the production of parts and housings.
  • injection moldings are required to be thinner, have a complicated shape, and have high strength and high rigidity.
  • the weld line refers to a portion where melt injection resin flowing in the mold merges and welds, and in the injection mold, a plurality of gates exist or pins, bosses, ribs, etc. exist in the mold cavity. If it happens.
  • the injection resin may be filled with reinforcing fibers for the purpose of achieving high strength and high rigidity
  • the fiber orientation of the reinforcing fibers is perpendicular to the flow direction of the injection resin It has been known. Therefore, in the weld line, the reinforcing effect by the reinforcing fiber is hardly obtained, and the strength and the stiffness of the weld line are remarkably lower than the strength and the stiffness of the portion other than the weld line.
  • the strength and rigidity of the injection molded body are also greatly reduced due to the strength and rigidity of the weld line being reduced.
  • Patent Document 1 describes a method of reinforcing a weld line by inserting a thermoplastic resin film or sheet into an injection mold.
  • Patent Document 2 describes a method of reinforcing a weld line by inserting a continuous fiber reinforced thermoplastic resin composite material into an injection mold.
  • Patent Document 3 describes a method of reinforcing a weld line by inserting a thermoplastic resin sheet containing unidirectional continuous reinforcing fibers or a sheet obtained by laminating the same into a mold.
  • Patent Document 4 describes an integrally formed article obtained by injection molding of bosses, ribs and the like by inserting a discontinuous fiber base larger than the injection mold cavity to solve the anisotropy of the injection molded article. It is done.
  • thermoplastic resin film or sheet does not contain fibers, and a sufficient reinforcement effect can not be obtained by weld line reinforcement only by this, and the strength and rigidity as an injection molded body was inadequate.
  • the thermoplastic resin film or sheet melts and flows during injection molding, making it difficult to ensure thickness uniformity. Were considered.
  • the stress concentration portion becomes a breaking point, and the strength of the integrally formed article decreases.
  • a reinforcing base made of a thermoplastic resin is inserted into an injection mold, it is difficult to secure uniformity of thickness by melting and flowing a part of the thermoplastic resin. Furthermore, the reinforcing base material may be buried in the injection resin.
  • thermoplastic resin sheet contains unidirectional continuous fibers, anisotropy exists in the characteristics of the substrate. Therefore, it is necessary to consider the orientation of the reinforcing substrate relative to the weld line, which limits the design.
  • weld lines exist in multiple directions, application to each of the weld lines is difficult. It is possible to laminate the base material to make a pseudo-isotropic base material, but when the number of laminated sheets is increased, the thickness of the reinforcing base material is increased, and the injection resin becomes unfilled at the time of thin wall molding or complex shape molding. It is believed that it is difficult to obtain an integrated molded body.
  • the reinforcing base material is composed of continuous fibers, a difference occurs in mechanical properties from the injection molded body. Therefore, when a load is applied to the integrally formed body, stress concentrates on the joint surface between the reinforcing base and the injection molded body or the end portion of the reinforcing base. Therefore, the stress concentration portion becomes a breaking point, and the strength of the integrally formed article decreases.
  • the resin on the surface of the reinforcing substrate is cooled after melting, it is thought that it is difficult to ensure deformation of the reinforcing substrate due to the unidirectional fiber and to ensure uniformity in thickness.
  • thermoplastic resin is injected in a state in which the thick discontinuous fiber base material is disposed on the entire surface in the cavity, the flowability of the resin is reduced. Therefore, it is considered to be difficult to form into a complicated shape.
  • the pressure of the injection resin makes it easy to cause deformation of the reinforcing base at the time of integration, and ensures uniform thickness. It is considered difficult to do.
  • An object of the present invention is to solve the problem of reduction in strength and rigidity in a weld line, which is the problem of injection molded articles, and to provide a molded article that can be applied to thin wall molding or complex shape molding.
  • the present invention for solving the above-mentioned problems mainly has any of the following configurations.
  • a reinforcing substrate (a) having discontinuous fibers (a1) and a resin (a2) and an injection-molded product (b) having discontinuous fibers (b1) and a resin (b2) are integrated Integrated molding,
  • the difference in the orientation angle of the discontinuous fibers (a1) in each of the regions obtained by dividing the longitudinal direction of the reinforcing substrate (a) into ten equal parts is within 10 °
  • An integrally molded article wherein a reinforcing substrate (a) covers a part or all of the weld line of the injection molded article (b) and is integrated with the injection molded article (b).
  • a reinforcing substrate (a) having discontinuous fibers (a1) and a resin (a2) and an injection-molded product (b) having discontinuous fibers (b1) and a resin (b2) are integrated Integrated molding,
  • the bonding strength between the reinforcing base material (a) and the injection molded body (b) is 7 MPa or more,
  • the variation of the thickness of the reinforcing base material (a) in the integrated molded body is within 10%
  • a method of manufacturing an integrated molded body in which the reinforcing substrate (a) is integrated with the weld line of The reinforcing base material (a) has a difference in orientation angle of discontinuous fibers (a1) of 10 in each of the regions obtained by dividing the length direction of the reinforcing base material (a) into ten equal parts when arranged in the mold.
  • the manufacturing method of the integral molding which is less than °.
  • Reinforcement base material (a) having discontinuous fiber (a1) and resin (a2) is integrated with weld line of injection molded body (b) having discontinuous fiber (b1) and resin (b2) Manufacturing method of integrated molded body
  • the reinforcing base material (a) is formed in each of the regions obtained by dividing the length direction of the reinforcing base material (a) into ten equal parts when the reinforcing base material (a) is laid up on the injection molded body (b).
  • the manufacturing method of the integrally molded object whose difference of the orientation angle of a continuous fiber (a1) is less than 10 degrees.
  • the weld in reinforcement of the weld line of the injection-molded product, the weld is performed without considering the arrangement direction of the reinforcement base with respect to the weld line and without generating fiber disorder of the reinforcement base at the time of integral molding.
  • the reinforcement of the line is possible, and a thin-walled or complex-shaped integrated molded article having excellent bonding strength can be obtained.
  • the reinforcing substrate can be brought into close contact with the surface of the mold with good precision at the time of integral molding. Therefore, it is possible to reinforce the weld line while preventing the reinforcing base material from being displaced from the layup position and being embedded in the injection resin at the time of integration with the injection resin, and there is no fiber disorder in the reinforcing base material.
  • An integrated molded body having a shape can be manufactured with high productivity.
  • FIG. 32 is a schematic view showing a test piece cutting-out position in the integrally formed article obtained in Example 17.
  • the integrated molded article of the present invention is an injection molded article (b) in which a reinforcing substrate (a) having discontinuous fibers (a1) and a resin (a2) comprises discontinuous fibers (b1) and a resin (b2) Integrated with the injection molded body so as to cover a part or all of the weld line.
  • “covering” means that the reinforcing substrate (a) covers the weld line along the width direction of the weld line of the injection molded body (b), and "All" means part or all of the length direction.
  • the discontinuous fibers (a1) in the present invention are not particularly limited, and, for example, carbon fibers, glass fibers, aramid fibers, alumina fibers, silicon carbide fibers, boron fibers, metal fibers, natural fibers, mineral fibers, etc. can be used. These may be used alone or in combination of two or more.
  • carbon fibers such as PAN-based, pitch-based and rayon-based carbon fibers are preferably used from the viewpoints of high specific strength and high specific rigidity and lightening effect.
  • glass fiber can be preferably used, and in particular, it is preferable to use carbon fiber and glass fiber in combination from the balance of mechanical properties and economic efficiency.
  • an aramid fiber can be preferably used, and in particular, it is preferable to use a carbon fiber and an aramid fiber in combination from the balance of mechanical properties and impact absorbability.
  • a reinforcing fiber coated with a metal such as nickel, copper or ytterbium can also be used.
  • the fiber orientation of the discontinuous fiber (b1) is perpendicular to the flow direction of the injection resin, so the electromagnetic wave shielding property at the weld line is reduced.
  • the discontinuous fiber (a1) contained in a reinforcement base material (a) shows electroconductivity from a viewpoint of electromagnetic wave shielding property.
  • the discontinuous fibers (a1) in the present invention are preferably surface-treated with a sizing agent from the viewpoint of improving mechanical properties.
  • sizing agents include polyfunctional epoxy resins, acrylic acid polymers, polyhydric alcohols, polyethylene imines, etc.
  • glycerol triglycidyl ether diglycerol polyglycidyl ether, polyglycerol polyglycidyl ether, sorbitol polyglycidyl Polyglycidyl ether of aliphatic polyhydric alcohol such as ether, arabitol polyglycidyl ether, trimethylolpropane triglycidyl ether, pentaerythritol polyglycidyl ether, polyacrylic acid, copolymer of acrylic acid and methacrylic acid, acrylic acid Copolymer with maleic acid, or a mixture of two or more of them, polyvinyl alcohol, glycerol, diglycerol, polyglycerol, sorbitol, arabite Le, trimethylolpropane, pentaerythritol, polyethylene imine, and the like enriched by in one molecule an amino group.
  • glycerol triglycidyl ether diglycerol polyglycidyl ether, and the like because they contain many highly reactive epoxy groups in one molecule and are highly water-soluble and easy to apply to discontinuous fibers (a1)
  • Polyglycerol polyglycidyl ether is preferably used in the present invention.
  • the sizing agent is preferably contained in an amount of 0.01 to 5 parts by mass, and more preferably 0.1 to 2 parts by mass, with respect to 100 parts by mass of the discontinuous fibers (a1).
  • a preferable range it can also be set as the combination in any one of said upper limit, and a lower limit.
  • the sizing agent may not be applied uniformly to the discontinuous fiber (a1), and a portion to be selectively applied at a high concentration and a portion to be applied at a low concentration may be provided within the above preferable range.
  • a means for applying the sizing agent to the discontinuous fiber (a1) for example, a method of immersing the discontinuous fiber (a1) in a liquid containing the sizing agent via a roller, Methods such as spraying on a1) may be mentioned. At this time, it is preferable to dilute the sizing agent with a solvent or to control the temperature, yarn tension, etc. when applying the sizing agent so that the adhesion amount of the sizing agent to the discontinuous fiber (a1) becomes more uniform. .
  • the solvent for diluting the sizing agent examples include water, methanol, ethanol, dimethylformamide, dimethylacetamide, acetone and the like, but water is preferable from the viewpoint of disaster prevention as it is easy to handle in the production process.
  • Such a solvent is removed by evaporation by heating after applying the sizing agent to the discontinuous fiber (a1).
  • an emulsifier or surfactant As an emulsifier or surfactant, an anionic emulsifier, a cationic emulsifier, a nonionic emulsifier etc. can be used. Among these, it is preferable to use a nonionic emulsifier having a small interaction since the effect of the sizing agent is hardly inhibited.
  • the fiber length of the discontinuous fiber (a1) is not particularly limited, but is preferably 1 to 50 mm from the viewpoint of mechanical properties and moldability of the reinforcing base material (a) and the integrated molded body, It is more preferable that the distance be 30 mm. In addition, as a preferable range, it can also be set as the combination in any one of said upper limit, and a lower limit.
  • the fiber length of the discontinuous fiber (a1) is 1 mm or more, the reinforcing effect by the discontinuous fiber (a1) can be exhibited efficiently. Moreover, dispersion
  • the fiber length may be uniform for all the discontinuous fibers (a1), but long fibers and short fibers may be mixed within the above-mentioned preferable range.
  • a measuring method for example, there is a method of dissolving only the resin of the reinforcing base material (a), filtering out the remaining discontinuous fibers (a1) and measuring by microscopic observation (dissolution method).
  • dissolving only the resin of the reinforcing base material (a) filtering out the remaining discontinuous fibers (a1) and measuring by microscopic observation (dissolution method).
  • dissolving only the resin of the reinforcing base material (a) filtering out the remaining discontinuous fibers (a1) and measuring by microscopic observation (dissolution method).
  • dissolving only the resin of the reinforcing base material (a) filtering out the remaining discontinuous fibers (a1) and measuring by microscopic observation (dissolution method).
  • dissolution method for example, there is a method of dissolving only the resin of the reinforc
  • the weight ratio of the discontinuous fibers (a1) in the reinforcing substrate (a) is preferably 5 to 60% by mass with respect to 100% by mass of the reinforcing substrate (a), from the viewpoint of achieving both mechanical properties and moldability.
  • the amount is preferably 10 to 50% by mass, and more preferably 15 to 40% by mass.
  • it can also be set as the combination in any one of said upper limit, and a lower limit.
  • the resin (a2) is not particularly limited, and, for example, a thermoplastic resin is preferable.
  • a thermoplastic resin is preferable.
  • PET polyethylene terephthalate
  • PBT polybutylene terephthalate
  • PTT polytrimethylene terephthalate
  • PEN polyethylene naphthalate
  • polyester such as liquid crystal polyester
  • PE polyethylene
  • PP polypropylene
  • polyolefins such as polybutylene
  • polyarylene sulfides such as polyoxymethylene (POM), polyamide (PA), polyphenylene sulfide (PPS), polyketones (PK), polyetherketones (PEK), polyetheretherketones (PEEK), Crystalline resins such as polyether ketone ketone (PEKK), polyether nitrile (PEN), and fluorocarbon resins such as polytetrafluoroethylene, etc.
  • Polymethyl methacrylate PMMA
  • PVC polyvinyl chloride
  • PPE polyphenylene ether
  • PI polyamide imide
  • PAI polyether imide
  • PSU poly sulfone
  • Amorphous resins such as “polyarylate (PAR)”, and others, phenol resins, phenoxy resins, and further polystyrene resins, polyolefin resins, polyurethane resins, polyester resins, polyamide resins, polybutadiene resins, polybutadiene resins, polyisoprene resins, fluorine resins, and Examples thereof include thermoplastic elastomers such as acrylonitrile and the like, and thermoplastic resins selected from these copolymers and modified products.
  • polyolefin is preferable from the viewpoint of the lightness of the obtained integrally formed article, and polyamide is preferable from the viewpoint of strength.
  • amorphous resins such as polycarbonates and styrenic resins are preferred, from the viewpoint of heat resistance, polyarylene sulfides are preferred, from the viewpoint of continuous use temperature, polyetheretherketones are preferred, and further From the viewpoint of chemical resistance, a fluorine-based resin is preferably used.
  • a thermosetting resin can also be used as the resin (a2), and examples of such a thermosetting resin include unsaturated polyester, vinyl ester, epoxy, phenol, urea-melamine, polyimide, and a combination thereof. The thermosetting resin chosen from a united body, a modified body, etc. is mentioned.
  • the resin (a2) may be mica, talc, kaolin, hydrotalcite, sericite, bentonite, zonolite, sepiolite, smectite, montmorillonite, warastenite, silica, calcium carbonate, glass beads, glass flakes according to its use.
  • the above flame retardant is 1 to 20 parts by mass of the flame retardant with respect to 100 parts by mass of the resin in order to maintain a good property balance with the mechanical properties of the resin to be used and the resin fluidity at the time of molding It is preferable to More preferably, it is 1 to 15 parts by mass.
  • the injection molded body (b) in the present invention is a molded body obtained by injection molding the discontinuous fiber (b1) and the resin (b2).
  • the injection molded body (b) contains discontinuous fibers (b1) from the viewpoint of improving mechanical properties and heat resistance.
  • the discontinuous fiber (b1) is not particularly limited.
  • glass fiber polyacrylonitrile type, rayon type, lignin type, pitch type carbon fiber (including graphite fiber), potassium titanate whisker, zinc oxide whisker, calcium carbonate whisker,
  • fibers generally used as reinforcing fibers such as wallasterite whiskers, aluminum borate whiskers, aramid fibers, alumina fibers, silicon carbide fibers, ceramic fibers, asbestos fibers, gypsum fibers, metal fibers, etc., and two or more kinds of fibers May be used in combination.
  • Glass fibers are preferred from the viewpoint of material cost and mechanical properties
  • carbon fibers are preferred from the viewpoint of lightness and mechanical properties.
  • thermoplastic resin similar to what was illustrated with resin (a2) can be illustrated. From the viewpoint of moldability and mechanical properties, polyolefins, polyamides, polycarbonates, styrene resins, polyarylene sulfides, polyetheretherketones and fluorine resins are preferable, and polyolefins, polyamides and polyarylene sulfides are particularly preferable.
  • the resin (b2) in the present invention is preferably a resin of the same type as the resin (a2) from the viewpoint of integration with the reinforcing base material (a).
  • a resin of the same type of resin in the case of a polyamide resin, polyamides containing 50% by mass or more of a structure such as polyamide 6, polyamide 11, polyamide 12, polyamide 66, polyamide 610, polyamide 612, etc. may be mentioned.
  • a resin having a functional group which chemically reacts with the resin (a2) is also preferably used.
  • a resin having a difference of SP value with the resin (a2) of 2.5 or less is preferably used.
  • the SP value can be calculated, for example, by the method of Fedors (Polymer Engineering and Science, vol. 14, No. 2, p 147 (1974)).
  • the mass ratio of the discontinuous fiber (b1) to the resin (b2) in the injection-molded product (b) is the discontinuous fiber (b1) relative to 100 parts by mass of the resin (b2) from the balance of the mechanical properties and the moldability. Is preferably 5 to 200 parts by mass, more preferably 10 to 100 parts by mass, and particularly preferably 20 to 60 parts by mass. In addition, as a preferable range, it can also be set as the combination in any one of said upper limit, and a lower limit. Further, in the integrated molded body, there may be a portion where the mass ratio is high and a portion where the mass ratio is low within the above-mentioned preferable range.
  • the discontinuous fiber (b1) is preferably surface-treated with a sizing agent from the viewpoint of improving mechanical properties.
  • sizing agents include polyfunctional epoxy resins, acrylic acid polymers, polyhydric alcohols, and polyethyleneimines.
  • aliphatic polybasics such as glycerol triglycidyl ether, diglycerol polyglycidyl ether, polyglycerol polyglycidyl ether, sorbitol polyglycidyl ether, arabitol polyglycidyl ether, trimethylolpropane triglycidyl ether, pentaerythritol polyglycidyl ether, etc.
  • polyvalent alcohol polyacrylic acid, copolymer of acrylic acid and methacrylic acid, copolymer of acrylic acid and maleic acid, or a mixture of two or more of them, polyvinyl alcohol, glycerol, diglycerol, Polyglycerol, sorbitol, arabitol, trimethylolpropane, pentaerythritol, polyethyleneimine containing more amino groups in one molecule, etc. That.
  • glycerol triglycidyl ether diglycerol polyglycidyl ether, and the like because they contain many highly reactive epoxy groups in one molecule and are highly water-soluble and easy to apply to discontinuous fibers
  • Polyglycerol polyglycidyl ether is preferably used in the present invention.
  • the sizing agent is preferably contained in an amount of 0.01 to 5 parts by mass, and more preferably 0.1 to 2 parts by mass, with respect to 100 parts by mass of the discontinuous fiber (b1).
  • a preferable range it can also be set as the combination in any one of said upper limit, and a lower limit.
  • the sizing agent may not be applied uniformly to the discontinuous fiber (b1), and a portion to be selectively applied at a high concentration and a portion to be applied at a low concentration may be provided within the above preferable range.
  • the agent to the discontinuous fiber (b1) for example, a method of immersing the discontinuous fiber (b1) in a liquid containing the sizing agent via a roller, or the discontinuous agent (b1) by atomizing the sizing agent And the like. At this time, it is preferable to dilute the sizing agent with a solvent or to control the temperature, yarn tension, etc. when applying the sizing agent so that the adhesion amount of the sizing agent to the discontinuous fiber (b1) becomes more uniform. .
  • the solvent for diluting the sizing agent examples include water, methanol, ethanol, dimethylformamide, dimethylacetamide, acetone and the like, but water is preferable from the viewpoint of disaster prevention as it is easy to handle in the production process.
  • Such a solvent is removed by evaporation by heating after applying the sizing agent to the discontinuous fiber (b1).
  • an emulsifier or surfactant As an emulsifier or surfactant, an anionic emulsifier, a cationic emulsifier, a nonionic emulsifier etc. can be used. Among these, it is preferable to use a nonionic emulsifier having a small interaction since the effect of the sizing agent is hardly inhibited.
  • the mass average fiber length Lw of the discontinuous fiber (b1) is preferably 0.4 mm or more from the viewpoint of improving the mechanical properties and the dimensional accuracy of the injection molded body (b). As the mass average fiber length is longer, the effect of improving the strength and the rigidity is higher, and in particular, the effect of remarkably improving the impact strength can be obtained.
  • the upper limit of the mass average fiber length Lw of the discontinuous fiber (b1) is preferably 3.0 mm or less, and by setting the mass average fiber length Lw within this range, the balance between strength, rigidity and processability becomes good.
  • the mass average fiber length Lw of the discontinuous fiber (b1) is more preferably 0.4 mm or more and 1.0 mm or less.
  • the discontinuous fibers (b1) may not all have the same length, but may have different lengths of distribution.
  • the mass average fiber length Lw described above and the number average fiber length Ln described below can be used to represent the state in which the discontinuous fibers (b1) have different length distributions.
  • the number average fiber length Ln of the discontinuous fiber (b1) is a simple average value of the fiber length with respect to the measured number, and sensitively reflects the contribution of fibers having a short fiber length.
  • the reinforcing effect based on the fiber length is larger as the fiber length is longer. It is not preferable to treat them in parallel because there is a difference between the effects of long fibers and short fibers. When emphasizing the reinforcing effect of long fibers, it is preferable to consider the mass average fiber length Lw.
  • the distribution of fiber lengths can be known from the ratio Lw / Ln of the mass average fiber length Lw of the discontinuous fibers (b1) and the number average fiber length Ln.
  • Lw / Ln the ratio of the mass average fiber length Lw of the discontinuous fiber (b1) to the number average fiber length Ln is preferably 1.3 to 2.0.
  • the number average fiber length Ln of the discontinuous fiber (b1), the mass average fiber length Lw of the discontinuous fiber (b1), and the ratio Lw / Ln thereof can be determined by the following method. That is, a sample having a size of 10 mm in length and 10 mm in width is cut out from the injection-molded product (b) and used as a test piece. The test piece is immersed in a solvent in which the resin (b2) is soluble for 24 hours to dissolve the resin component. The test piece in which the resin component is dissolved is observed with a microscope at a magnification of 100 times. In this observation, the fiber length is measured for any 400 of the fibers in the field of view. The measured fiber length is Li, and the number average fiber length Ln and the mass average fiber length Lw are calculated based on the following equation.
  • Number average fiber length Ln ( ⁇ Li) / (N)
  • N is the number of measurements (400)
  • Mass-average fiber length Lw (LiLi 2 ) / (LiLi).
  • Injection moldings depending on the application, mica, talc, kaolin, hydrotalcite, sericite, bentonite, zonolite, sepiolite, smectite, montmorillonite, warastenite, silica, calcium carbonate, glass beads, glass flakes , Glass micro balloon, clay, molybdenum disulfide, titanium oxide, zinc oxide, antimony oxide, calcium polyphosphate, graphite, barium sulfate, magnesium sulfate, zinc borate, calcium borate, aluminum borate whisker, potassium titanate whisker and Fillers such as polymer compounds, conductivity additives such as metals, metal oxides, carbon black and graphite powder, halogen flame retardants such as brominated resin, antimony trioxide and antimony pentoxide Antimony flame retardants, ammonium polyphosphates, phosphorus flame retardants such as aromatic phosphates and red phosphorus, organic acid metal salt flame retardants such as boric acid metal salts, carboxy
  • flame resistance may be required, and a phosphorus-based flame retardant, a nitrogen-based flame retardant, and an inorganic flame retardant are preferably added.
  • the reinforcing base material (a) In the integrated molded article of the present invention in which the reinforcing base material (a) and the injection molded body (b) as described above are integrated, the reinforcing base material (a)
  • the difference in the orientation angle ( ⁇ ) of the discontinuous fiber (a1) in each of the 10 equally divided regions is within 10 °.
  • the orientation angle ( ⁇ ) and the difference thereof are calculated as follows.
  • the orientation angle ( ⁇ ) of the discontinuous fiber (a1) in each region is calculated.
  • the surface of the integrated reinforcing substrate is polished, and 100 fibers are randomly selected out in each of 10 divided regions in the major axis direction.
  • the fibers on the polishing surface are generally confirmed to be elliptical, and the major axis direction of this ellipse is the fiber orientation direction.
  • the reference of the angle is the direction of the weld line of the injection molded body, and all angles (hereinafter, abbreviated as orientation angle ⁇ i) with the orientation direction of the selected fiber with respect to the direction of the weld line are measured.
  • orientation angle ⁇ i the orientation angle ( ⁇ ) of the discontinuous fiber (a1) in each region is calculated by the following equation.
  • the bonding strength between the reinforcing base material (a) and the injection-molded product (b) can be 7 MPa or more. If the bonding strength is less than 7 MPa, the reinforcing effect of the weld line may not be sufficient, and the product may not be a good integrated molded product. Preferably it is 10 MPa or more.
  • the upper limit of the bonding strength is not particularly limited, and in the case of strong bonding, when the bonding interface is completely integrated, it is equal to the tensile strength of the resin used, for example, 150 MPa in the case of polyamide.
  • the measuring method of joint strength is as follows. First, as shown in FIG. 2, a portion where the reinforcing substrate and the injection molded body are integrated is cut out as a test piece (FIG. 3 (a)), and then a jig of a measuring apparatus as shown in FIG. 3 (b). An adhesive (for example, Three Bond 1782, Three Bond Co., Ltd.) is applied and left at 23 ⁇ 5 ° C., 50 ⁇ 5% RH for 4 hours, and then the test piece is adhered and fixed. Next, a tensile test is performed at an ambient temperature of 25 ° C.
  • An adhesive for example, Three Bond 1782, Three Bond Co., Ltd.
  • junction strength (unit: MPa) be a value obtained by dividing () by the bonding area.
  • the reinforcing substrate (a) having the orientation angle difference as described above covers the weld line of the injection molded body (b), thereby enabling uniform integration with the injection molded body,
  • the thickness variation of the reinforcing base in the integrally formed article is 10% or less.
  • the thickness variation is greater than 10%, when a load is applied to the molded product, the thickness As a result of stress concentration on the fluctuating part, it may be a starting point of molded body failure.
  • it is less than 5%.
  • the lower limit of the thickness variation is not particularly limited, and is 0% in force.
  • the measurement method of the thickness variation is as follows. As shown in FIG. 2, a portion where the reinforcing base material and the injection molded body are integrated is cut out from the integrated molded body, embedded in an epoxy resin, and polished so that the cut surface becomes an observation surface as shown in FIG. To prepare a test piece. The test piece is magnified 200 times with a laser microscope (for example, VK-9510, manufactured by KEYENCE CORPORATION), and the thickness of the reinforcing substrate is observed. The observation image is developed on general-purpose image analysis software, and the average thickness t1, maximum thickness t2 and minimum thickness t3 of the reinforcing substrate visible in the observation image are measured using a program incorporated into the software, etc.
  • a laser microscope for example, VK-9510, manufactured by KEYENCE CORPORATION
  • the thickness variation (%) of the reinforcing base in the integrated molded body is calculated.
  • the average thickness t1 of the reinforcing substrate is obtained by measuring the thickness at each dividing point excluding both ends when dividing the reinforcing substrate cross section in the observation image into 10 in the width direction, and using the average value as the average thickness of the reinforcing substrate Do.
  • Thickness variation (%) ((t2 (mm) -t3 (mm)) / t1 (mm)) / 100.
  • the reinforcing base material (a) is preferably configured as follows from the viewpoint of the reinforcing effect on the weld line formed on the injection molded body (b) and the moldability of the injection molded body (b). That is, the ratio of the thickness Ta of the reinforcing base material (a) to the thickness T of the weld line portion of the integrally formed body constituted by the reinforcing base material (a) and the injection molded body (b) is the injection molded body (b) Value obtained by the following equation represented by using the flexural modulus Ebw at the weld line of the above and the flexural modulus Ea of the reinforcing base material (direction orthogonal to the weld line, ie, the width direction of the weld line) It may be referred to as a reinforcing substrate ratio) or less.
  • Ebw Neutral reinforcement base ratio (Ebw-((Ea x Ebw)) / (Ebw-Ea)
  • Ea Flexural modulus of the reinforcing base material
  • Ebw Flexural modulus of weld line of injection molded body
  • Ta / T is larger than the neutral reinforcing substrate ratio, the improvement of the reinforcing effect due to the increase in the thickness of the reinforcing substrate is small, and the thickness of the reinforcing substrate (a) is intentionally increased.
  • Ta / T is more preferably 0.9 or less of the neutral reinforcing substrate ratio.
  • Ta / T is 0.05 or more of a neutral reinforcement base material ratio. If the thickness is less than 0.05 of the neutral reinforcing substrate ratio, the reinforcing effect of the weld line portion by the reinforcing base material (a) tends to be small, and the physical properties at the weld line portion of the integrally formed article may not be sufficient. is there. More preferably, it is 0.2 or more.
  • the reinforcing base material (a) preferably has a thickness of 0.25 mm or less from the viewpoint of its own handling property and the moldability of the injection-molded product (b).
  • the thickness is thicker than 0.25 mm, the resin flowability of the weld line is not sufficient when integrally molding a molded body including the injection molded body (b), and a good molded body can not be obtained. is there. More preferably, it is 0.2 mm or less.
  • the reinforcing substrate (a) preferably has a thickness of 0.03 mm or more. If the thickness is less than 0.03 mm, the handleability of the reinforcing base material (a) is difficult, and the reinforcing base material may be broken in the process of being inserted into the mold. More preferably, it is 0.05 mm or more.
  • the thickness of the reinforcing substrate is determined by dividing the two straight lines XY by dividing the straight line XY into 10 equal parts by determining two points X and Y in the same plane of the base material so as to maximize the linear distance XY.
  • the thickness of the reinforcing substrate is measured in the following and the average value is taken as the thickness of the reinforcing substrate.
  • the ratio Ea / Eb of the flexural modulus Ea of the reinforcing base material (a) to the flexural modulus Eb of the injection molded article (b) at the non-weld line portion is 0.7 to 1.3. It is also preferred that When the ratio of the flexural modulus is 0.7 to 1.3, it is difficult for stress to concentrate on the joint surface of the injection-molded product and the reinforcing base or the end of the reinforcing base, and the weld line is reinforced and integrated. It is possible to obtain a molded body in which the strength of the form is compatible. More preferably, it is 0.8 to 1.2.
  • the ratio of the elastic modulus may be constant over the entire non-weld line portion of the integrally formed article, but high and low portions may be present within the above preferable range.
  • the reinforcing base material (a) preferably has a flexural modulus of 10 GPa or more. More preferably, it is 15 GPa or more.
  • the lower limit of the flexural modulus is not particularly limited.
  • the bending elastic modulus of the reinforcing substrate (a) is 10 GPa or more, the deformation of the reinforcing substrate due to the molding pressure (injection resin pressure) when the reinforcing substrate and the injection molded body are integrated is suppressed, and after integration It is hard to produce the distortion, etc. of the reinforcement base material of the above.
  • the reinforcing base material (a) is 15 GPa or more, even if the width of the reinforcing base material is reduced, the reinforcing base material after integration is unlikely to be distorted or distorted.
  • the flexural modulus of the reinforcing substrate (a) is substantially isotropic, when the reinforcing substrate and the injection-molded product are integrated, the molding pressure is applied to the reinforcing substrate from which direction Even if it is added, it is difficult to cause distortion, etc. of the reinforcing base after integration.
  • the injection molded body (b) also preferably has a flexural modulus of 10 GPa or more at the non-weld line portion. More preferably, it is 15 GPa or more, still more preferably 20 GPa or more.
  • the lower limit of the flexural modulus is not particularly limited. If the flexural modulus of the injection-molded product (b) in the non-weld line part is 10 GPa or more, and further 15 GPa or more, a highly integrated molded product with high rigidity can be obtained.
  • the flexural modulus of the injection molded body (b) at the reinforcing substrate (a) and at the non-weld line part is measured in accordance with the ISO 178 method (1993).
  • ratio Ea / Eb of a bending elastic modulus is calculated
  • non-weld line portion refers to a portion other than the weld line of the injection molded body, and refers to a portion capable of exhibiting the characteristics inherent to the injection resin used.
  • the reinforcement base material used for this invention can be substituted as a physical property value after integration by the physical property value before integration.
  • the ratio ⁇ a / ⁇ b of the bending strength ⁇ a of the reinforcing base material (a) to the bending strength ⁇ b of the injection molded body (b) at the non-weld line portion is 0.7 to 1.3. Is also preferred. It is preferable that the ratio of the bending strength is 0.7 to 1.3 from the viewpoint of cost reduction and weight reduction of the molded body, since the reinforcement of the weld line of the injection molded body is not excessively reinforced. More preferably, it is 0.8 to 1.2. In addition, as a preferable range, it can also be set as the combination in any one of said upper limit, and a lower limit.
  • a reinforcing substrate The (a) preferably has a bending strength of 200 MPa or more. More preferably, it is 300 MPa or more. And it is preferable that the bending strength in a non-weld line part is 200 Mpa or more also in the injection molding body (b). More preferably, it is 300 MPa or more.
  • the lower limit of the bending strength is not particularly limited. It is preferable that the bending strength of the injection-molded product (b) and the bending strength of the reinforcing base material (a) together therewith be 200 MPa or more, because the integrated molded product is not easily broken even when a load is applied.
  • the flexural strength of the injection molded body (b) at the reinforcing substrate (a) and at the non-weld line part is measured in accordance with the ISO 178 method (1993).
  • the ratio ⁇ a / ⁇ b of bending strength is determined from the bending strength of the reinforcing base material (a) and the injection molded body (b).
  • ratio of the bending strength of a reinforcement base material (a) and an injection molded body (b) into this range what is necessary is just to make each fiber content comparable, for example.
  • the reinforcing substrate (a) is substantially isotropic.
  • substantially isotropic means that the flexural strength, flexural modulus and linear expansion coefficient of the reinforcing base material (a) are the same regardless of the measurement direction.
  • the reinforcing substrate (a) is substantially isotropic, it is preferable because it can be integrally reinforced with the injection molded body without considering the direction of the substrate when reinforcing the weld line.
  • the reinforcing substrate is integrated with a thin-walled or complex-shaped molded body by injection molding, it is possible to prevent fiber disturbance of the reinforcing substrate due to molding pressure and embedding in an injection resin.
  • the discontinuous fibers (a1) be in a substantially monofilament-like and randomly dispersed state.
  • the discontinuous fiber (a1) is substantially filamentous means that the discontinuous fiber (a1) is present in a fineness degree strand of less than 500. More preferably, the discontinuous fibers (a1) are dispersed in monofilament form. Further, being dispersed randomly means that the arithmetic mean value of the two-dimensional orientation angle of the discontinuous fibers in the cross-sectional observation image of the reinforcing substrate (a) is in the range of 30 ° to 60 °.
  • the two-dimensional orientation angle is an angle formed by two discontinuous fibers (a) crossing each other, and among angles formed by crossing single fibers, 0 ° or more and 90 ° or less It is defined as the angle on the acute angle side within the range.
  • the method for obtaining the reinforcing substrate (a) in which the discontinuous fibers (a1) are randomly oriented is not particularly limited.
  • the discontinuous fibers may be uniformly dispersed in the form of single fibers to improve the isotropy of the reinforcing substrate (a).
  • the concentration of discontinuous fibers with respect to the amount of dispersion is lowered, the stirring blade for stirring the dispersion has a shape with large stirring power, or the number of rotations of the stirring blade is increased Thereby, the discontinuous fibers may be uniformly dispersed in the form of single fibers to improve the isotropy of the reinforcing base material (a).
  • the specific gravity of the reinforcing base material (a) is preferably 0.5 to 1.5 from the viewpoint of enhancing the lightness of the molded article. More preferably, it is 0.5 to 1.3, and still more preferably 0.5 to 1.1.
  • the measurement of specific gravity cuts out a reinforcement base material (a), and measures it based on ISO1183 (1987).
  • the reinforcing base material (a) preferably has a linear expansion coefficient of 7 ⁇ 10 ⁇ 6 / K or less. More preferably, it is 5 ⁇ 10 ⁇ 6 / K or less. It is more preferable that the reinforcing base material (a) has a linear expansion coefficient of 7 ⁇ 10 ⁇ 6 / K or less and is substantially isotropic.
  • the lower limit of the linear expansion coefficient is not particularly limited.
  • the linear expansion coefficient is measured according to ISO 11359-2 (1999).
  • the linear expansion coefficient of the reinforcing base material (a) is 7 ⁇ 10 -6 / K or less
  • the deformation of the reinforcing base material is suppressed, and after integration It is hard to produce the distortion, etc. of the reinforcement base material.
  • the linear expansion coefficient of the reinforcing base material (a) is 5 ⁇ 10 -6 / K or less
  • the reinforcing base material after integration becomes distorted or distorted even if the width of the reinforcing base material is reduced. Hateful.
  • the form of the reinforcing substrate (a) is not particularly limited, and may be in the form of a sheet or a tape, but a tape-like substrate is preferred from the viewpoint of efficiently arranging along the weld line.
  • a tape-like substrate is preferred from the viewpoint of efficiently arranging along the weld line.
  • the reinforcing substrate is thin, it has flexibility and is easy to handle, and the reinforcing substrate (a) may be inserted into the injection mold by an automatic tape laminating apparatus ATL (Automated Tape Laying) or the like. It is preferable from the viewpoints of productivity and compatibility with complicated shapes.
  • the tape is a thin and elongated band.
  • the reinforcing substrate (a) is integrated with the injection molding over a distance of 2.5 to 15 mm in the width direction of the weld line of the injection molding (b) preferable.
  • the width (in the width direction of the weld line) is 2.5 to 15 mm also as the reinforcing base material (a). More preferably, it is 3 to 12.5 mm, more preferably 5 to 10 mm.
  • a preferable range it can also be set as the combination in any one of said upper limit, and a lower limit.
  • the length of the reinforcing substrate (a) is preferably 1.2 times or more, more preferably 2 times or more the width of the reinforcing substrate.
  • the upper limit of the length of the reinforcing substrate is not particularly limited.
  • the thickness of the reinforcing substrate (a) is preferably 0.03 to 0.25 mm.
  • the reinforcing substrate (a) satisfies the following relationship in the width direction of the weld line of the injection molded body (b). It is preferable to cover the part or the whole and to be integrated with the injection molded body (b). 1 ⁇ Wa / 5 ⁇ T ⁇ 10 Wa: Width T of reinforcing base material (a): Thickness of weld line portion of integrated molded body By satisfying the above relationship, it is preferable because reinforcement of weld line and weight reduction and moldability of the molded body can be achieved at the same time. More preferably, 2 ⁇ Wa / 5 ⁇ T ⁇ 5.
  • the reinforcing base material (a) is preferably 50% or less of the projected area of the integrated molded body. That is, when the integrated molded body is disposed with the reinforcing base material (a) arranged in a horizontal direction and upward with the surface on which the reinforcing base material (a) is disposed facing up, the reinforcement is performed within 50% or less of the projected area of the integrated molded body.
  • a substrate (a) is disposed.
  • the area ratio is 50% or less, the flowability of the injection resin in the injection mold cavity is improved, which may be advantageous for thin-wall molding or complex shape molding.
  • the above ratio is preferably 30% or less.
  • the lower limit of the area of the reinforcing base material (a) with respect to the projected area of the integrally formed article is preferably 5% or more, more preferably 10% or more, from the viewpoint of reinforcement of the weld line.
  • Such an integrated molded article of the present invention can be produced, for example, by the following method.
  • a reinforcing substrate (a) having discontinuous fibers (a1) and a resin (a2) into a weld line of an injection-molded product (b) having discontinuous fibers (b1) and a resin (b2)
  • (I) When arranging (laying up) the reinforcing base material (a) in the mold, the length direction of the reinforcing base material (a) when being arranged in the mold as the reinforcing base material (a)
  • the difference of the orientation angle of the discontinuous fiber (a1) in each of the areas divided into 10 equal parts is within 10 °.
  • the ratio of the area of the reinforcing base material (a) not in contact with the mold can be made 5% or less. You can get the form. Also, (Ii) When laying up the reinforcing base material (a) directly on the injection molded body (b), the reinforcing base material (laying up on the injection molded body (b) as the reinforcing base material (a) The difference in the orientation angle of the discontinuous fiber (a1) in each of the regions obtained by dividing the length direction of a) into 10 equal parts is used within 10 °.
  • the area of the reinforcing base material (a) not in contact with the injection molded body (b) can be 5% or less. It is possible to obtain an integrated molded body as described above.
  • the reinforcing base material (a) and the injection molded body (b) are formed by injection molding by disposing the reinforcing base material (a) in an injection molding die when injection molding the injection molded body (b). At the same time, the two are integrated, or directly by laying up the reinforcing base material (a) on the injection molded body (b), both are integrated, but the occurrence of weld lines in the injection molding die is expected.
  • the reinforcement base (a) is placed at the place where it is placed and then injection molded, or the reinforcement base (a) is laid up at the portion where the weld line of the injection molded body (b) is present.
  • the substrate (a) is integrated with the injection molded body (b) so as to cover a part or all of the weld line of the injection molded body (b).
  • a method of arranging the reinforcing base material (a) in the injection molding mold a method in which the reinforcing base material (a) is preliminarily molded in advance and then inserted into the mold for molding, an automatic tape laminating apparatus ATL (Automated) A method of softening and melting the reinforcing base material (a) by heater heating, laser heating or the like by Tape Laying) and attaching it in a mold may be mentioned.
  • a method in which the reinforcing base material (a) is preformed in advance and then inserted into a mold for molding is preferable because an integrated molded body having excellent dimensional accuracy can be obtained with high productivity.
  • the reinforcing base material (a) is preliminarily shaped in advance and then laid up on the injection molded body (b)
  • Method to unify, method to soften and melt reinforcement base material (a) by heater heating, laser heating, etc. by automatic tape laminating apparatus ATL (Automated Tape Laying), lay up on injection molded body (b), etc. can be mentioned.
  • a method in which the reinforcing base material (a) is preliminarily preformed and then integrated with the injection molded body (b) is preferable because an integrated molded body having excellent dimensional accuracy can be obtained with good productivity.
  • Examples of the method of preliminarily forming the reinforcing base material (a) in advance include press forming, autoclave forming, pultrusion, and the like, and press forming is preferable in terms of coexistence of productivity and a complicated shape.
  • pre-forming may be performed in multiple times. That is, a plurality of sheets which have been subjected to the above-described molding may be stacked, and the above-described molding may be performed again and heat fusion may be performed.
  • the area ratio Sa of the reinforcing substrate (a) not in contact with the mold when the reinforcing substrate (a) is laid up in the mold is the reinforcing substrate (a) at the time of insertion.
  • the ratio of the surface area Sb of the reinforcing substrate (a) actually stuck to the injection mold by injection molding from Sb to the surface area Sb of the side to be stuck to the injection mold in It can be calculated by an equation.
  • Sa (%) (
  • Sb referred to here is the largest area that can be attached when the reinforcing substrate (a) to be used is inserted into a mold, and usually the reinforcing substrate before the insert using a caliper or a ruler ( It can be determined from the dimensions of a).
  • Sc can be obtained from the dimensions of the paint transferred into the injection molding die using a caliper or a ruler after removing the reinforcing base material (a) coated with the paint on the surface and sticking it in the injection molding die .
  • the ratio Sa of the area of the reinforcing base material (a) not in contact with the mold when laid up in the mold is 5% or less, the occurrence of molding defects such as the injection mold does not close It can be reduced.
  • the pressure by the injection-molded injection molded body (b) is applied to the reinforcing base material (a) in the direction to press it against the injection molding die, the position of the reinforcing base material (a) is hardly shifted. Therefore, in the integrated molded object obtained, it is excellent in the position of reinforcement base material (a), or the precision of the dimension as an integrated molded product.
  • the reinforcing base material (a) can be arranged with high accuracy, an integrated molded article excellent in mechanical properties can be obtained.
  • the area ratio of the reinforcing base material (a) not in contact with the mold when laid up in the mold is more preferably 2% or less.
  • the injection molded body (b) entering between the reinforcing base material (a) and the injection molding die can also be reduced, the position of the reinforcing base material (a) is less likely to shift, and dimensional accuracy An excellent integrated molded body is obtained.
  • the reinforcing base (a) is substantially isotropic. Is also preferred.
  • the surface of the injection molding die is heated, and pressure is applied by the heated and melted injection molded body (b) at the time of injection molding. Therefore, as the resin (a2) in the reinforcing base material (a) It is also preferable that it is a polyarylene sulfide which is excellent in elastic modulus and heat resistance.
  • the ratio Sd of the area of the reinforcing base material (a) not in contact with the injection molded body (b) The area of the reinforcing substrate (a) with respect to the area Se, excluding the area Sf of the adhesion mark remaining on the injection molded body after peeling off the integrated reinforcing body (a) from the integrated molded body from Se It is a ratio and can be calculated by the following equation.
  • the reinforcing base (a) In order to control the ratio of the area of the reinforcing base (a) not in contact with the injection molded body (b) to 5% or less when directly laid up on the injection molded body (b), the reinforcing base (a) It is preferred to make) substantially isotropic. Further, when laying up the reinforcing base material (a) on the injection molded body (b), the reinforcing base material (a) is heated and pressed. Therefore, it is preferable that the substrate is not easily deformed when heated and pressurized, and the resin (a2) of the reinforcing substrate (a) is preferably polyarylene sulfide excellent in elastic modulus and heat resistance.
  • the integrated molding of the present invention which can be manufactured like this, has the merit of being able to mold a complex molding which is an advantage of injection molding with high productivity, while the strength and rigidity of the weld line which is the problem of the injection molding.
  • Can be used in various applications such as automobile parts, aircraft parts, electric and electronic parts, office automation equipment, building components, home appliances, medical equipment, various containers, daily necessities, household goods and sanitary goods. . Specific applications include automotive underhood parts, automotive interior parts, automotive exterior parts, automotive connectors, electrical and electronic parts, construction members, machine parts, containers and dishes.
  • an air flow meter as an underhood parts for automobiles, an air flow meter, an air pump, a thermostat housing, an engine mount, an ignition bobbin, an ignition case, an ignition case, a clutch bobbin, a sensor housing, an idle speed control valve, a vacuum switching valve, an ECU housing, a vacuum pump case , Inhibitor switch, rotation sensor, acceleration sensor, distributor cap, coil base, actuator case for ABS, top and bottom of radiator tank, cooling fan, fan shroud, engine cover, cylinder head cover, oil cap, oil pan, oil filter, Fuel cap, fuel strainer, distributor Cap, vapor canister housings, air cleaner housings, timing belt covers, brake booster parts, various cases, various tubes, various tanks, various hoses, various clips, various valves, various pipes and the like.
  • torque control levers As interior parts for automobiles, torque control levers, safety belt parts, register blades, washer levers, window regulator handles, window regulator handle knobs, passing light levers, sun visor brackets, various motor housings, etc. may be mentioned.
  • Exterior parts for automobiles include roof rails, fenders, garnishes, bumpers, door mirror stays, spoilers, hood louvers, wheel covers, wheel caps, grille apron cover frames, lamp reflectors, lamp bezels, door handles and the like.
  • Electrical and electronic components include relay cases, coil bobbins, optical pickup chassis, motor cases, laptop housings and internal parts, CRT display housings and internal parts, printer housings and internal parts, mobile phones, mobile PCs, handheld mobiles, etc.
  • Mobile terminal housing and internal parts Recording medium (CD, DVD, PD, FDD, etc.) drive housing and internal parts, copier housing and internal parts, facsimile housing and internal parts, parabolic antenna, VTR parts, television parts, Iron, hair dryer, rice cooker parts, microwave oven parts, audio parts, video equipment parts such as video cameras, projectors, compact disc (CD), CD-ROM, CD-R, Substrates for optical recording media such as D-RW, DVD-ROM, DVD-R, DVD-RW, DVD-RAM, Blu-ray Disc, lighting parts, refrigerator parts, air conditioner parts, typewriter parts, word processor parts, electronic musical instruments, household Game consoles, portable game consoles and other housings and internal parts, various gears, various cases, sensors, LEP lamps, connectors, sockets, resistor
  • Building components include sash doors, blind curtain parts, piping joints, curtain liners, blind parts, gas meter parts, water meter parts, water heater parts, roof panels, insulating walls, adjusters, plastic bundles, ceiling fishing gear, stairs, doors, A floor etc. are mentioned.
  • Machine parts include gears, screws, springs, bearings, levers, key stems, cams, ratchets, rollers, water supply parts, toy parts, tie bands, clips, fans, tegs, pipes, cleaning jigs, motor parts, microscopes, Binoculars, cameras, watches etc.
  • Containers and dishes include trays, blisters, knives, forks, spoons, tubes, plastic cans, pouches, containers, tanks, baskets and other containers and dishes, hot fill containers, containers for microwave cooking, cosmetics containers And the like.
  • automobile interior parts automobile exterior parts, automobile connectors, thin-walled, light-weight, electric / electronic parts for which rigidity is required, and electronic equipment casings are suitable.
  • Fiber mass content Waf (%) of reinforcing fibers in reinforcing base material After the arbitrary five parts of the reinforcing substrate were cut out and the mass Wa1 was measured for each of the cut out reinforcing substrates, the reinforcing substrate was heated in air at 600 ° C. for 1 hour to burn off the resin component and remain The mass Wa2 of the reinforcing fiber was measured and calculated by the following equation. The average value of the fiber mass content Waf measured at five locations was taken as the fiber mass content of the reinforcing fibers in the reinforcing substrate.
  • ⁇ Waf (%) 100 ⁇ Wa2 / Wa1 (2) Thickness Ta of reinforcing base material
  • the two points X and Y in the same surface of the reinforcing substrate are determined so as to maximize the linear distance XY, and the thickness is measured at each dividing point excluding both ends XY when the straight line XY is equally divided into ten, and the average The value is taken as the thickness Ta (mm) of the reinforcing substrate.
  • the reinforcing substrate Wa 3 (g) / (area of the square reinforcing substrate cut out (cm 2 ) ⁇ Ta (cm)) (4) Flexural strength ⁇ a, flexural modulus Ea of reinforcing substrate
  • the reinforcing substrate should be such that the thickness of the reinforcing substrate laminated in the stamping molding die having a box-shaped cavity having a thickness of 1.1 mm is thicker than the cavity thickness of the die. The materials were laminated.
  • the reinforcement base of 1 mm or more in thickness, it was used as a forming board for a test (reinforcement base), a test piece was cut out from this, and bending characteristics were measured according to ISO 178 method (1993).
  • the reinforcing substrate should be such that the thickness of the reinforcing substrate laminated in the stamping molding die having a box-shaped cavity having a thickness of 1.1 mm is thicker than the cavity thickness of the die.
  • the materials were laminated. Next, the mold was closed, pressurized at a molding pressure of 30 MPa, and held for 2 minutes, and then the mold was opened and demolded to produce a test molded plate (reinforcing base material). A test piece was cut out from the test molded plate, and the linear expansion coefficient of the reinforcing substrate was measured in accordance with ISO 11359-2 (1999).
  • the expansion coefficient was measured, and the average value was adopted as the linear expansion coefficient Ca.
  • the fiber direction was aligned and laminated, and the fiber direction was set to 0 ° direction.
  • a reinforcing substrate having a thickness of 1 mm or more it was used as a test formed plate (reinforcing substrate), from which test pieces were cut out and measured in accordance with ISO 11359-2 (1999).
  • "Instron (registered trademark)" 5565 type universal material testing machine made by Instron Japan Ltd.) was used.
  • the observation image is developed on general-purpose image analysis software, and the average thickness t1, maximum thickness t2 and minimum thickness t3 of the reinforcing substrate visible in the observation image are measured using a program incorporated in the software, The thickness variation (%) of the reinforcing substrate in the plastic molded body was calculated.
  • average thickness t1 of a reinforcement base measures thickness in each division point except the both ends at the time of dividing the reinforcement base section in an observation image into 10 equally in the cross direction, and it is an average value and it is an average of reinforcement base.
  • the thickness is t1.
  • Thickness variation (%) ((t2 (mm) -t3 (mm)) / t1 (mm)) / 100.
  • the area change ratio S of the reinforcing substrate to the insert range becomes large.
  • the area ratio Sd of the non-reinforcing base material is the area of the reinforcing base area Se excluding the area Sf of the adhesion mark remaining on the injection molded body after peeling the reinforcing base material from the integrally formed article, and the reinforcing base
  • the ratio to the area Se of the material was calculated by the following equation.
  • Sd (%) (
  • the surface of the integrated reinforcing substrate was polished, and 100 fibers were randomly selected out in each of the areas obtained by dividing the long axis direction into ten equal parts.
  • the fibers on the polished surface were generally confirmed to be elliptical, and the major axis direction of this ellipse was taken as the fiber orientation direction.
  • the reference of the angle was the direction of the weld line of the injection molded body, and all angles (hereinafter, abbreviated as orientation angle ⁇ i) with the orientation direction of the selected fiber with respect to the direction of the weld line were measured. Using this orientation angle ⁇ i, the orientation angle ( ⁇ ) of the discontinuous fiber (a1) in each region was calculated by the following equation.
  • ⁇ Difference in orientation angle ( ⁇ ) of fiber (°) ⁇ max- ⁇ min ⁇ max: Maximum value of the orientation angles ( ⁇ ) calculated in each of the regions obtained by dividing the major axis direction of the reinforcing base material (a) into ten equal parts
  • ⁇ min the major axis direction of the reinforcing base material (a)
  • Carbon fiber 1 A copolymer comprising polyacrylonitrile as a main component was subjected to spinning, baking treatment and surface oxidation treatment to obtain a continuous carbon fiber having a total of 12,000 single filaments.
  • the properties of this continuous carbon fiber were as follows.
  • the carbon fiber 1 was cut to 6 mm with a cartridge cutter to obtain chopped carbon fiber.
  • a dispersion having a concentration of 0.1% by mass comprising water and a surfactant (manufactured by Nacalai Tesque, Inc., polyoxyethylene lauryl ether (trade name)) is prepared, and from this dispersion and the chopped carbon fiber, a papermaking base is prepared.
  • a paper making substrate was manufactured using a material manufacturing apparatus.
  • the manufacturing apparatus comprises a paper making tank, a cylindrical container with a diameter of 1000 mm having an opening cock at the bottom of the container as a dispersion tank, and a linear transport unit (tilt angle 30 °) connecting the dispersion tank and the paper tank.
  • the paper making tank is provided with a mesh conveyor having a paper size of 500 mm in width at the bottom, and a conveyor capable of transporting a carbon fiber base material (paper base material) is connected to the mesh conveyor. Papermaking was carried out with a carbon fiber concentration of 0.05% by mass in the dispersion.
  • the papermaking carbon fiber substrate was dried in a drying oven at 200 ° C. for 30 minutes. The obtained carbon fiber substrate had a width of 500 mm, a length of 500 mm, and a basis weight of 50 g / m 2 .
  • CM1007 Polyamide 6 resin manufactured by Toray Industries, Inc. are laminated so as to be film / carbon fiber substrate / film Then, a carbon fiber substrate was impregnated with nylon 6 resin by press-molding at a temperature of 250 ° C. and a pressure of 5 MPa for 2 minutes to produce a reinforced substrate 1. Properties of the reinforcing substrate are shown in Table 1-1.
  • a reinforcing substrate 2 was produced in the same manner as the reinforcing substrate 1 except that the basis weight of the nylon 6 resin film to be impregnated into the carbon fiber substrate was adjusted so that the fiber mass content was 52%. Properties of the reinforcing substrate are shown in Table 1-1. Since the fiber mass content increased, it became a base material with a high elastic modulus.
  • a reinforcing substrate 3 was produced in the same manner as the reinforcing substrate 1 except that the basis weight of the nylon 6 resin film to be impregnated into the carbon fiber substrate was adjusted so that the fiber mass content was 15%. Properties of the reinforcing substrate are shown in Table 1-1. Since the fiber mass content decreased, the base material had a low elastic modulus and a large linear expansion coefficient.
  • a reinforced base 6 was obtained in the same manner as the reinforcing base 1 except that chopped glass fiber was used in which glass fiber was cut to 6 mm with a cartridge cutter instead of chopped carbon fiber. Properties of the reinforcing substrate are shown in Table 1-2. Since glass fiber was used as the reinforcing fiber, the strength and elastic modulus were low, and the linear expansion coefficient became a large base material.
  • a reinforcing substrate 7 was produced in the same manner as the reinforcing substrate 2 except that chopped carbon fiber in which the carbon fiber 2 was cut into 6 mm with a cartridge cutter was used instead of the chopped carbon fiber 1. Properties of the reinforcing substrate are shown in Table 1-2. Since the fiber with a high elastic modulus was used, it became a base material with a high elastic modulus.
  • Reinforcement base 8 A carbon fiber base material obtained by widening the carbon fiber 3 extending in one direction, and two nylon 6 resin films having the same thickness of each film, the use amount being adjusted so that the fiber mass content is 60%, Film / carbon fiber substrate / film is laminated to form reinforcing substrate 8 in which unidirectional continuous carbon fibers are impregnated with nylon 6 resin by applying pressure of 5 MPa at temperature of 250 ° C. for 2 minutes by press molding. Made. Properties of the reinforcing substrate are shown in Table 1-2. Since the fibers were continuous in one direction, it became an anisotropic base material.
  • Reinforcement base 10 Three reinforcing base materials 8 were laminated as pre-formed base materials, and press-bonded to form a reinforcing base material 10 that was heat-fused at 250 ° C. and 5 MPa for 2 minutes. Properties of the reinforcing substrate are shown in Table 1-2. Since the fibers were continuous in one direction, it became an anisotropic base material.
  • Example 1 The reinforcing substrate 1 was cut into 150 mm ⁇ 30 mm.
  • the reinforcement substrate covers and follows the weld line at the center of the injection molding mold with 150 mm long ⁇ 150 mm wide ⁇ 1 mm thick cavities where weld lines are considered to be generated. It was inserted like.
  • the injection resin 1 was injection molded at a cylinder temperature of 260 ° C. and a mold temperature of 80 ° C. to produce an integrated molded body in which the reinforcing base and the injection molded body were integrated.
  • the reinforcing substrate 1 was integrated with the injection molding over a distance of 30 mm in the width direction of the weld line of the injection molding.
  • the integrated molded body obtained no distortion of the reinforcing substrate was observed, and a molded body with high quality could be produced.
  • the thickness variation of the reinforcing base material was small, and a molded article excellent in the bonding strength between the reinforcing base material and the injection molded product was produced.
  • the mechanical properties of the weld line portion of the obtained integrated compact were excellent.
  • the integrated molded body obtained had a form as shown in FIG. The evaluation results of the integrally formed article are shown in Table 2-1.
  • Example 2 An integrated molded body was produced in the same manner as in Example 1 except that the reinforcing base 2 was used instead of the reinforcing base 1.
  • the evaluation results of the integrally formed article are shown in Table 2-1.
  • the reinforced base material of the obtained integrally formed article no distortion of the reinforced base material was observed, and a high-quality molded article was produced.
  • the thickness of the reinforcing base 2 is small, the flow of the injection resin is not impeded, and the thickness variation of the reinforcing base in the integrated molding is small, and the molding excellent in the bonding strength between the reinforcing base and the injection molded body The body was made. Furthermore, the mechanical properties of the weld line portion of the integrally formed article were excellent.
  • Example 3 An integrated molded body was produced in the same manner as in Example 1 except that the reinforcing substrate 3 was used instead of the reinforcing substrate 1.
  • the evaluation results of the integrally formed article are shown in Table 2-1.
  • the reinforced base material of the obtained integrally formed article no distortion of the reinforced base material was observed, and a high-quality molded article was produced.
  • the elastic modulus of the reinforcing base material 3 is low, the elastic modulus of the weld line portion of the integrated molded body is low, but the thickness variation of the reinforcing base material in the integrated molded body is small, and the bonding strength of the reinforcing base material and the injection molded body An excellent molded product was produced.
  • Example 4 instead of using the reinforcing substrate 1 instead of the injection resin 1, using the injection resin 2 instead of the injection resin 1, changing the cylinder temperature at injection molding to 330 ° C. and changing the mold temperature to 150 ° C. In the same manner as 1), an integrally formed article was produced.
  • the evaluation results of the integrally formed article are shown in Table 2-1.
  • the resin of the reinforcing substrate and the injection resin are PPS resin, the dimensional change of the reinforcing substrate 4 at the time of layup to the injection molding die is small, and the thickness variation of the reinforcing substrate in the integrated molded article is small.
  • the molded object excellent in the joint strength of a reinforcement base material and an injection molded object was able to be produced. Furthermore, the mechanical properties of the weld line portion of the integrally formed article were excellent.
  • Example 5 instead of using the reinforcing substrate 1 instead of the injection resin 1, using the injection resin 3 instead of the injection resin 1, changing the cylinder temperature at injection molding to 230 ° C., and changing the mold temperature to 60 ° C. In the same manner as 1), an integrally formed article was produced.
  • the evaluation results of the integrally formed article are shown in Table 2-1.
  • resin of a reinforcement base material and injection resin are PP resin, there is little thickness variation of a reinforcement base material in the obtained integral molding, and a molded object excellent in joint strength of a reinforcement base material and an injection molding object. Was produced. Furthermore, the mechanical properties of the weld line portion of the integrally formed article were excellent.
  • Example 6 An integrated molded body was produced in the same manner as in Example 1 except that the reinforcing base 6 was used instead of the reinforcing base 1.
  • the evaluation results of the integrally formed article are shown in Table 2-1. Since the reinforcing fiber used for the reinforcing substrate is glass fiber, the mechanical properties of the weld line portion in the obtained integrated compact are low, but no deflection of the reinforcing substrate is seen in the integrated compact, and the molding of high quality The body was made. In addition, the thickness variation of the reinforcing base material was small, and a molded article excellent in the bonding strength between the reinforcing base material and the injection molded product was produced.
  • Example 7 An integrated molded body was produced in the same manner as in Example 1 except that the reinforcing base 7 was used instead of the reinforcing base 1.
  • the evaluation results of the integrally formed article are shown in Table 2-1.
  • the integrated molded body obtained no distortion of the reinforcing substrate was observed, and a molded body with high quality could be produced.
  • carbon fibers having a high elastic modulus were used as reinforcing fibers (discontinuous fibers) of the reinforcing substrate, the mechanical properties of the weld line portion in the integrally formed article were excellent.
  • the thickness variation of the reinforcing base in the integrally formed article was small, and a molded article excellent in the bonding strength between the reinforcing base and the injection molded article was produced.
  • Comparative Example 1 An injection molded article was produced in the same manner as in Example 1 except that the reinforcing substrate was not inserted.
  • the evaluation results of the injection-molded articles are shown in Table 2-2. Although the mechanical properties of the fiber reinforced resin used as the injection material are excellent, the mechanical properties of the weld line portion not reinforced by the reinforcing substrate are very low.
  • Comparative example 2 An injection molded article was produced in the same manner as in Example 1 except that the reinforcing substrate was not inserted and the injection resin 4 was used instead of the injection resin 1. The evaluation results of the injection-molded articles are shown in Table 2-2. Even when a non-reinforced resin was used as the injection material, the mechanical properties of the weld line portion not reinforced by the reinforcing substrate were very low.
  • Comparative example 3 An integrated molded body was produced in the same manner as in Example 1 except that the reinforcing base material 8 was used instead of the reinforcing base material 1. The evaluation results of the integrated molded body are described in Table 2-2. However, the reinforcing base was cut so that the longitudinal direction of the reinforcing base was the fiber direction. As a reinforcing substrate, unidirectional continuous carbon fiber was used as a reinforcing fiber, but since the fibers of the reinforcing substrate are arranged along the weld line, no reinforcing effect can be obtained at the weld line, and the weld line is reinforced. The mechanical properties were the same as those of the non-injection molded body.
  • the reinforcing substrate 8 has a large linear expansion coefficient in the direction perpendicular to the fiber direction, a low flexural modulus, and an anisotropy, the dimensional change of the reinforcing substrate when laid up in a mold and heated As a result, the area of the substrate not in contact with the mold increases.
  • the reinforcing base was largely deviated, and the fibers themselves of the reinforcing base were also disordered, resulting in a molded body of low quality. Furthermore, the thickness variation of the reinforcing base in the integrally formed article was also large.
  • Comparative example 4 In the same manner as in Example 1 except that the reinforcing base material 9 was used instead of the reinforcing base material 1, an attempt was made to produce an integrally formed article. However, the thickness of the reinforcing base 9 was large, the injection resin did not flow to the center of the cavity, and the resin was not filled, and an integrated molded body was not obtained.
  • Comparative example 5 In the same manner as in Example 1 except that the reinforcing substrate 10 was used instead of the reinforcing substrate 1, an attempt was made to produce an integrally formed article.
  • the reinforcing base 10 is anisotropic, when it is laid up in a mold and heated, the dimensional change of the reinforcing base is large, and the area not in contact with the mold is large.
  • the reinforcing base 10 was thick, and the injection resin did not flow to the center of the cavity and was not filled, so that an integrally formed article was not obtained.
  • Example 8 An integrally formed article was produced in the same manner as in Example 1 except that the reinforcing substrate 1 was cut into 150 mm ⁇ 15 mm. The evaluation results of the integrated molded body are described in Table 3-1. Even when the width of the reinforcing substrate was reduced, a molded article having good quality, thickness variation, bonding strength, and mechanical characteristics of the weld line portion was produced as in Example 1.
  • Example 9 An integrally formed article was produced in the same manner as in Example 2, except that the reinforcing substrate 2 was cut into 150 mm ⁇ 15 mm. The evaluation results of the integrated molded body are described in Table 3-1. Even when the width of the reinforcing substrate was reduced, a molded article having good quality, thickness variation, bonding strength, and mechanical characteristics of the weld line portion was produced as in Example 2. The amount of reinforcing substrate inserted can be reduced, and from the viewpoint of achieving both reinforcement of the weld line and weight reduction, the integrally formed article was excellent.
  • Example 10 An integrally formed article was produced in the same manner as in Example 3 except that the reinforcing base material 3 was cut into 150 mm ⁇ 15 mm.
  • the evaluation results of the integrated molded body are described in Table 3-1. Since the flexural modulus of the reinforcing substrate 3 is low and the coefficient of linear expansion is large, when the width of the reinforcing substrate is reduced, some deflection and thickness variation are observed in the reinforcing substrate after integration as compared with Example 3. The The bonding strength was also slightly reduced.
  • Example 11 An integrally formed article was produced in the same manner as in Example 4 except that the reinforcing substrate 4 was cut into 150 mm ⁇ 15 mm.
  • the evaluation results of the integrated molded body are described in Table 3-1. Even if the width of the reinforcing substrate is made small, the dimensional change of the reinforcing substrate 4 at the time of injection molding is small, and as in Example 4, a molded article having good quality, thickness variation, bonding strength and mechanical characteristics of weld line portion was produced.
  • Example 12 An integrally formed article was produced in the same manner as Example 5, except that the reinforcing base material 5 was cut into 150 mm ⁇ 15 mm. The evaluation results of the integrated molded body are described in Table 3-1. Even when the width of the reinforcing substrate was reduced, a molded article having good quality, thickness variation, bonding strength, and mechanical characteristics of the weld line portion was produced as in Example 5.
  • Example 13 An integrally formed article was produced in the same manner as in Example 7, except that the reinforcing substrate 7 was cut into 150 mm ⁇ 15 mm. The evaluation results of the integrated molded body are described in Table 3-1. Even when the width of the reinforcing substrate was reduced, a molded article having good quality, thickness variation, bonding strength, and mechanical characteristics of the weld line portion was produced as in Example 7. The amount of reinforcing base material inserted can be reduced, and it can be said that it is an excellent integrated molded body also from the viewpoint of coexistence of weld reinforcement and weight reduction.
  • Example 14 An integrally formed article was produced in the same manner as in Example 6, except that the reinforcing substrate 6 was cut into 150 mm ⁇ 15 mm.
  • the evaluation results of the integrated molded body are described in Table 3-2. Since the mechanical properties of the reinforcing substrate 6 were low and the linear expansion coefficient was large, when the width of the reinforcing substrate was reduced, thickness variations were observed in the reinforcing substrate after integration. Also, some decrease in bonding strength was observed.
  • Comparative example 6 An integrally formed body was produced in the same manner as in Comparative Example 3 except that the reinforcing base material 8 was cut into 150 mm ⁇ 15 mm. The evaluation results of the integrated molded body are described in Table 3-2. When the width of the reinforcing substrate was reduced, the reinforcing substrate after integration was observed. In addition, the thickness variation of the reinforcing base material became large, and a decrease in bonding strength was observed.
  • Comparative example 7 In the same manner as in Comparative Example 4 except that the reinforcing substrate 9 was cut into 150 mm ⁇ 15 mm, production of an integrally formed article was tried. However, as in Comparative Example 4, the thickness of the reinforcing base was large, the injection resin did not flow to the center of the cavity, the injection resin was not filled, and an integrally formed article was not obtained.
  • Example 15 An integrated molded body was produced in the same manner as in Example 1 except that the reinforcing base material 11 was used instead of the reinforcing base material 1.
  • the evaluation results of the integrated molded body are described in Table 3-2. Since the reinforcing base material 2 was heat-formed by pre-forming, the flow of the injection resin as the reinforcing base material 11 is not impeded, and the obtained integrated molded body is not seen as the reinforcing base material either , Was of good quality. Further, at the time of preliminary forming, although a slight thickness variation occurred in the reinforcing substrate, a molded article excellent in the bonding strength between the reinforcing substrate and the injection-molded product was produced. Furthermore, the mechanical properties of the weld line portion of the integrally formed article were excellent.
  • Example 16 An integrally formed article was produced in the same manner as in Example 15, except that the reinforcing substrate 11 was cut into 150 mm ⁇ 15 mm.
  • the evaluation results of the integrated molded body are described in Table 3-2. Since the reinforcing base material 2 was heat-formed by pre-forming, the flow of the injection resin as the reinforcing base material 11 is not impeded, and the obtained integrated molded body is not seen as the reinforcing base material either , Was of good quality. In addition, although a slight thickness variation occurred in the reinforcing base material at the time of preliminary forming, a molded body excellent in the bonding strength between the reinforcing base material and the injection molded body was produced. Furthermore, the mechanical properties of the weld line portion of the integrally formed article were excellent.
  • the substrate 1 was cut into 170 mm ⁇ 30 mm.
  • the cut reinforcing base material is heated by a heater and inserted at a position where weld lines in the cavity of the box-shaped injection mold are considered to be generated, and injection resin 1 is injected at a cylinder temperature of 260 ° C. and a mold temperature of 80 ° C. It shape
  • the reinforcing substrate 1 is excellent in shaping property and integrated with the injection molded body up to the standing wall portion over a distance of 30 mm in the width direction of the weld line of the injection molded body.
  • the thickness variation of the reinforcing base was small, and no distortion of the reinforcing base was observed, and a molded body with high quality could be produced.
  • the mechanical properties of the weld line portion of the integrally formed article were also excellent.
  • the schematic diagram of the obtained integrated molded object is shown in FIG. The evaluation results of the integrated molded body are described in Table 3-2.
  • Comparative Example 8 An integrated formed body was produced in the same manner as in Example 17 except that the reinforcing base material 8 was used instead of the reinforcing base material 1.
  • the evaluation results of the integrated molded body are described in Table 3-2.
  • the reinforcing substrate 8 was anisotropic, and when heated by a heater, the reinforcing substrate was twisted, and it was difficult to lay up along the mold. Also in the integrated molded body, the reinforcing base was greatly distorted, and the variation in thickness was also large.
  • Example 18 First, the injection resin 1 was injection molded using an injection mold having a cavity of 150 mm long ⁇ 150 mm wide ⁇ 1 mm thick to obtain an injection molded article having a weld line at the center. After that, the reinforcing substrate 1 cut into 150 mm ⁇ 30 mm was heated by a heater to be integrated along the weld line of the injection molded product, and an integrated molded product in which the reinforcing substrate and the injection molded product were integrated was produced. . The reinforcing substrate 1 was integrated with the injection molding over a distance of 30 mm in the width direction of the weld line of the injection molding.
  • the injection resin 1 was injection-molded using the box-shaped injection-molding die to obtain a box-shaped injection-molded article in which a weld line exists at the central portion. Thereafter, the reinforcing substrate 1 cut into 170 mm ⁇ 30 mm was heated with a heater to be integrated along the weld line of the injection molded body, and an integrated molded body in which the reinforcing substrate and the injection molded body were integrated was produced. .
  • the reinforcing substrate 1 is excellent in shaping property and integrated with the injection molded body up to the standing wall portion over a distance of 30 mm in the width direction of the weld line of the injection molded body.
  • the integrated molded product obtained no distortion of the reinforcing substrate was observed, thickness variations were small, and a molded product of high quality, which was excellent in bonding strength between the reinforcing substrate and the injection molded product, could be produced.
  • the mechanical properties of the weld line portion of the integrally formed article were excellent.
  • the evaluation results of the integrated molded body are described in Table 4.
  • Comparative Example 9 An integrated molded body was produced in the same manner as in Example 18 except that the reinforcing base material 8 was used instead of the reinforcing base material 1.
  • the reinforcing substrate 8 is anisotropic, and when heated by a heater, the reinforcing substrate is twisted, and it is difficult to lay up along the weld line of the injection molded body.
  • Comparative example 10 An integrated molded body was produced in the same manner as in Example 19 except that the reinforcing base material 8 was used instead of the reinforcing base material 1.
  • the reinforcing substrate 8 is anisotropic, and when heated by a heater, the reinforcing substrate is twisted, and it is difficult to lay up along the weld line of the injection molded body.
  • the shapeability of the reinforcing base 8 is low, and there is a portion where the reinforcing base and the injection molded body can not be integrated in the R portion of the standing wall of the box-shaped injection molded body.
  • the orientation angle of the discontinuous fiber (a1) in each of the regions obtained by dividing the longitudinal direction of the reinforcing substrate (a) into ten equal parts As shown in Examples 1 to 13, as the reinforcing substrate (a), the orientation angle of the discontinuous fiber (a1) in each of the regions obtained by dividing the longitudinal direction of the reinforcing substrate (a) into ten equal parts.
  • a reinforcing base material such that the difference between them is within 10 °, an integrated material with excellent weld strength and sufficiently reinforced weld line without causing significant thickness variation in the reinforcing base material A feature could be made.
  • the reinforcing base material in the case of using a reinforcing base material having excellent strength, elastic modulus and linear expansion coefficient and in which they are isotropic, the reinforcing base material is not easily twisted or buried in the injection resin, and it is accurate Integrated with the injection molded body.
  • Comparative Example 1 and Comparative Example 2 in which the reinforcing substrate was not used the strength and elastic modulus of the weld line were extremely low.
  • Comparative Example 3 and Comparative Example 6 reinforced by the unidirectional continuous fiber base the strength in the direction perpendicular to the fiber direction and the modulus of elasticity are very low, and the reinforcing base is pushed away by the flow of the injection resin.
  • the reinforcing substrate was lifted during integration because the material was warped or the linear expansion coefficient was anisotropic, and it was buried in the injection molded body or the position of the reinforcing substrate was shifted. In addition, due to the influence, variation occurs in the thickness of the reinforcing substrate, and the bonding strength is lowered.
  • Example 15 and Example 16 even when a reinforcing substrate made of discontinuous fibers is used after being pre-formed and inserted into a mold, it is possible to integrate the reinforcing substrate with the injection molded body.
  • the reinforcing base material was not twisted or buried in the injection resin, and could be integrated with the injection molded body with high accuracy, and an integrated molded body in which the weld line portion was sufficiently reinforced could be produced.
  • Comparative Example 3 and Comparative Example 5 reinforced with the unidirectional continuous fiber base material the area of the base material not in contact with the mold, which is generated when the pre-shaped comparative example 5 lays up in the mold, increases. And it became more difficult to use as a reinforcing substrate.
  • the base material reinforced with the discontinuous fiber was excellent also in shape shaping, and could be inserted into the complex shape part of the injection molding mold without the base material being twisted. .
  • the integrated molded body obtained was also good in quality, small in thickness variation, and an integrated molded body in which the weld line portion was sufficiently reinforced was produced.
  • the reinforcing base material by continuous fibers was insufficient in shape shaping to the complex shape part of the injection molding die, and the reinforcing base material was twisted at the time of layup, and was obtained. In the integrated molded body, the reinforcement base was buried and the reinforcement of the weld line became insufficient.
  • the orientation angle of the discontinuous fiber (a1) in each of the regions obtained by dividing the longitudinal direction of the reinforcing base material (a) into ten equal parts is within 10 °, even if the reinforcing substrates are arranged and integrated along the weld line of the injection molded article after injection molding, a large thickness variation occurs. Thus, an integrated molded article having excellent bonding strength and sufficiently reinforced weld line was produced. Moreover, the fiber containing the discontinuous fiber was excellent in shaping property, and it was possible to integrate even the R portion of the injection molded body.
  • the integrated molded article of the present invention can solve the problem of strength and rigidity reduction at the weld line, which is the problem of injection molded articles.
  • a reinforcing substrate is used such that the difference in orientation angle of discontinuous fibers (a1) in each of the regions obtained by dividing the longitudinal direction of the reinforcing substrate (a) into ten equal parts is within 10 °. Even if the base material is small and thin, it is possible to reinforce the weld line while preventing the fiber disorder of the reinforcing base material.
  • Insert range S0 of reinforcement base 2. Area S1 of the reinforcing substrate after integration, which is present in the insert range S0 of the reinforcing substrate 3. Reinforcing base 4. Injection molded body5. Weld line6. Specimen cut range 7a, 7b. Measurement jig 8. Rib 9. Boss 10. Test pieces

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Abstract

射出成形体の課題であるウェルドラインでの強度・剛性低下を解決し、射出成形体の薄肉成形あるいは複雑形状成形など自由な設計を可能とすることを目的とし、不連続繊維(a1)と樹脂(a2)とを有する補強基材(a)と、不連続繊維(b1)と樹脂(b2)とを有する射出成形体(b)とが一体化した一体化成形体であり、補強基材(a)の長軸方向を10等分に区分した領域の各々における不連続繊維(a1)の配向角度の差が10°以内であり、補強基材(a)が射出成形体(b)のウェルドラインの一部又は全部を覆って射出成形体(b)と一体化している、一体化成形体とする。

Description

一体化成形体およびその製造方法
 本発明は、補強基材と射出成形体とが一体化した一体化成形体およびその製造方法に関する。
 射出成形は成形性、生産性、経済性に優れた成形方法であり、自動車機器部品や、パソコン、OA機器、AV機器、携帯電話、電話機、ファクシミリ、家電製品、玩具用品などの電気・電子機器の部品や筐体の作製に頻繁に利用されている。近年、ノートパソコン、携帯電話、携帯情報端末に代表される携帯電子機器の普及につれて、射出成形体には、薄肉化、複雑形状化、高強度・高剛性化が求められる。
 しかしながら、射出成形体には、ウェルドラインでの強度・剛性低下の問題がある。ウェルドラインとは、金型内を流れる溶融射出樹脂が合流して溶着した部分を示し、射出金型において、ゲートが複数個存在する場合やピン、ボス、リブ等が金型キャビティ内に存在する場合に発生する。
 特に、薄肉あるいは複雑形状の射出成形体を製造するにあたっては、ゲートが複数個存在する場合やピン、ボス、リブ等が金型キャビティ内に存在する場合が多く、発生するウェルドラインも複数存在し、ウェルドラインでの強度・剛性低下が大きな課題となる。
 また、高強度・高剛性化を目的に、射出樹脂に強化繊維を充填する場合があるが、ウェルドラインでは、強化繊維の繊維配向は、射出樹脂の流れ方向に対して、垂直方向となることが知られている。そのため、ウェルドラインでは強化繊維による補強効果がほとんど得られず、ウェルドライン以外の部位の強度・剛性と比較すると、ウェルドラインの強度・剛性は、顕著に低い。ウェルドラインの強度・剛性低下のため、射出成形体の強度・剛性も大きく低下する。
 高強度・高剛性の射出成形体を作製するために、ウェルドラインを補強する技術が知られている。
 特許文献1には、熱可塑性樹脂フィルムまたはシートを射出金型内にインサートすることにより、ウェルドラインを補強する方法が記載されている。
 特許文献2には、連続繊維強化熱可塑性樹脂複合材料を射出金型内にインサートすることにより、ウェルドラインを補強する方法が記載されている。
 特許文献3には、一方向連続強化繊維を含む熱可塑性樹脂シート又はそれを積層したシートを金型内にインサートすることにより、ウェルドラインを補強する方法が記載されている。
 特許文献4には、射出成形体の異方性を解決するため、射出成形金型キャビティよりも大きな不連続繊維基材をインサートし、ボス、リブ等を射出成形により成形した一体化成形体が記載されている。
特開昭60-260313号公報 特開2000-167863号公報 特開平9-272134号公報 特開2010-253938号公報
 特許文献1に記載の発明においては、熱可塑性樹脂フィルムまたはシートが繊維を含まないものであり、これのみによるウェルドライン補強では、十分な補強効果が得られず、射出成形体としての強度・剛性は不十分であった。また、熱可塑性樹脂フィルムまたはシートのみを射出金型内にインサートした場合、射出成形中に熱可塑性樹脂フィルムまたはシートが溶融し、流動することによって厚みの均一性を担保することが困難となることが考えられるものであった。
 特許文献2に記載の発明においては、ウェルドラインの補強基材として連続繊維の平織物を使用しているため、該基材の特性に異方性が存在する。そのため、ウェルドラインに対する補強基材の向きを考慮する必要があり、設計が制限される。また、ウェルドラインが多方向に存在する場合に、それぞれのウェルドラインへの適用が困難である。さらに、補強基材が連続繊維からなるため、射出成形体との力学特性に大きな差が生じる。そのため、一体化成形体に荷重が加わった際に、該補強基材と該射出成形体との接合面あるいは該補強基材端部に応力が集中する。従って、その応力集中部分が破断点となり、一体化成形体の強度は低下する。また、熱可塑性樹脂からなる補強基材を射出金型内にインサートした場合、熱可塑性樹脂の一部が溶融し、流動することによって厚みの均一性を担保することが困難である。さらに、補強基材が射出樹脂に埋没するおそれがあるものであった。
 特許文献3に記載の発明においては、上記の通り熱可塑性樹脂シートに一方向連続繊維が含まれるため、基材の特性に異方性が存在する。そのため、ウェルドラインに対する補強基材の向きを考慮する必要があり、設計が制限される。また、ウェルドラインが多方向に存在する場合に、それぞれのウェルドラインへの適用が困難である。該基材を積層して擬似的等方基材とすることも可能であるが、積層枚数を増やすと、補強基材の厚みが増し、薄肉成形や複雑形状成形の際に、射出樹脂が未充填となり、一体化成形体を得ることが困難であると考えられる。さらに、補強基材が連続繊維からなるため、射出成形体との力学特性に差が生じる。そのため、一体化成形体に荷重が加わった際に、該補強基材と該射出成形体との接合面あるいは該補強基材端部に応力が集中する。従って、その応力集中部分が破断点となり、一体化成形体の強度は低下する。また、補強基材表面の樹脂が溶融後に冷却されたとき、一方向繊維に起因する補強基材の変形を生じ厚みの均一性を担保することが困難であると考えられる。
 特許文献4に記載の発明においては、分厚い不連続繊維基材がキャビティ内全面に配置された状態で熱可塑性樹脂を射出するため、樹脂の流動性が低下する。そのため、複雑形状に成形することが困難であると考えられる。射出速度及び射出圧力を高くすることにより、複雑形状成形体が成形可能となる場合もあるが、射出樹脂の圧力により、一体化時に補強基材の変形を生じやすくなり、厚みの均一性を担保することが困難であると考えられる。
 本発明は、射出成形体の課題であるウェルドラインでの強度・剛性低下を解決し、薄肉成形あるいは複雑形状成形に適応可能な成形体を提供することを目的とする。
 上述の課題を解決するための本発明は、主に以下のいずれかの構成を有する。
(1) 不連続繊維(a1)と樹脂(a2)とを有する補強基材(a)と、不連続繊維(b1)と樹脂(b2)とを有する射出成形体(b)とが一体化した一体化成形体であり、
 補強基材(a)の長軸方向を10等分に区分した領域の各々における不連続繊維(a1)の配向角度の差が10°以内であり、
 補強基材(a)が射出成形体(b)のウェルドラインの一部又は全部を覆って射出成形体(b)と一体化している、一体化成形体。
(2) 不連続繊維(a1)と樹脂(a2)とを有する補強基材(a)と、不連続繊維(b1)と樹脂(b2)とを有する射出成形体(b)とが一体化した一体化成形体であり、
 補強基材(a)と射出成形体(b)との接合強度が7MPa以上であり、
 一体化成形体における補強基材(a)の厚みのバラツキが10%以内であり、
 補強基材(a)が射出成形体(b)のウェルドラインの一部又は全部を覆って射出成形体(b)と一体化している、一体化成形体。
(3) 不連続繊維(a1)と樹脂(a2)とを有する補強基材(a)を金型内に配置し、不連続繊維(b1)と樹脂(b2)とを有する射出成形体(b)のウェルドラインに補強基材(a)を一体化する一体化成形体の製造方法であり、
 補強基材(a)は、金型内に配置した際の補強基材(a)の長さ方向を10等分に区分した領域の各々における不連続繊維(a1)の配向角度の差が10°以内である、一体化成形体の製造方法。
(4) 不連続繊維(a1)と樹脂(a2)とを有する補強基材(a)を、不連続繊維(b1)と樹脂(b2)とを有する射出成形体(b)のウェルドラインに一体化する一体化成形体の製造方法であり、
 補強基材(a)は、該補強基材(a)を射出成形体(b)にレイアップした際の補強基材(a)の長さ方向を10等分に区分した領域の各々における不連続繊維(a1)の配向角度の差が10°以内である、一体化成形体の製造方法。
 本発明によれば、射出成形体のウェルドラインの補強において、ウェルドラインに対する補強基材の配置方向を考慮することなく、かつ一体化成形時の補強基材の繊維乱れを発生することなく、ウェルドラインの補強が可能であり、接合強度に優れた薄肉あるいは複雑形状の一体化成形体を得ることができる。また、本発明によれば、一体化成形時に補強基材を金型表面に精度良く密着させることができる。そのため、射出樹脂との一体化時に補強基材がレイアップ位置からズレて射出樹脂中に埋没するということを防ぎながらウェルドラインの補強が可能となり、補強基材の繊維乱れがなく、薄肉あるいは複雑形状の一体化成形体を生産性良く製造することができる。
射出成形体のウェルドラインが補強されている一体化成形体における補強基材の範囲、および最初に補強基材をインサートした範囲を示す模式図。 射出成形体のウェルドラインが補強されている一体化成形体における評価試験片切り出し位置を示す模式図。 接合強度評価の試験片および引張治具の模式図。 一体化成形体における補強基材の厚みバラツキ測定面の模式図。 実施例17で得られた一体化成形体における試験片切り出し位置を示す模式図。
 
 本発明の一体化成形体は、不連続繊維(a1)と樹脂(a2)とを有する補強基材(a)が、不連続繊維(b1)と樹脂(b2)とを有する射出成形体(b)のウェルドラインの一部又は全部を覆うように該射出成形体と一体化してなる。ここで、「覆う」とは、射出成形体(b)のウェルドラインの幅方向に亘って補強基材(a)がウェルドラインをカバーしていることをいい、該ウェルドラインの「一部又は全部」とは、長さ方向の一部または全部のことをいう。
 以下に、本発明の好ましい実施の形態について説明する。
 本発明における不連続繊維(a1)は、特に制限はなく、例えば、炭素繊維、ガラス繊維、アラミド繊維、アルミナ繊維、炭化珪素繊維、ボロン繊維、金属繊維、天然繊維、鉱物繊維などが使用でき、これらは1種または2種以上を併用してもよい。中でも、比強度、比剛性が高く軽量化効果の観点から、PAN系、ピッチ系、レーヨン系などの炭素繊維が好ましく用いられる。また、得られる一体化成形体の経済性を高める観点から、ガラス繊維が好ましく用いることができ、とりわけ力学特性と経済性のバランスから炭素繊維とガラス繊維を併用することが好ましい。さらに、得られる一体化成形体の衝撃吸収性や賦形性を高める観点から、アラミド繊維が好ましく用いることができ、とりわけ力学特性と衝撃吸収性のバランスから炭素繊維とアラミド繊維を併用することが好ましい。
 また、得られる一体化成形体の導電性を高める観点から、ニッケルや銅やイッテルビウムなどの金属を被覆した強化繊維を用いることもできる。射出成形体(b)におけるウェルドラインでは、不連続繊維(b1)の繊維配向が射出樹脂の流れ方向に対して垂直方向となるため、ウェルドラインでの電磁波シールド性が低下する。電磁波シールド性の観点から、補強基材(a)に含まれる不連続繊維(a1)は導電性を示すことが好ましい。
 本発明における不連続繊維(a1)は、サイジング剤で表面処理が行われていることが、力学特性向上の観点から好ましい。サイジング剤としては、多官能エポキシ樹脂、アクリル酸系ポリマー、多価アルコール、ポリエチレンイミンなどが挙げられ、具体的にはグリセロールトリグリシジルエーテル、ジグリセロールポリグリシジルエーテル、ポリグリセロールポリグリシジルエーテル、ソルビトールポリグリシジルエーテル、アラビトールポリグリシジルエーテル、トリメチロールプロパントリグリシジルエーテル、ペンタエリスリトールポリグリシジルエーテルなどの脂肪族多価アルコールのポリグリシジルエーテル、ポリアクリル酸、アクリル酸とメタクリル酸との共重合体、アクリル酸とマレイン酸との共重合体、あるいはこれらの2種以上の混合物、ポリビニルアルコール、グリセロール、ジグリセロール、ポリグリセロール、ソルビトール、アラビトール、トリメチロールプロパン、ペンタエリスリトール、アミノ基を1分子中により多く含むポリエチレンイミン等が挙げられる。これらの中でも、反応性の高いエポキシ基を1分子中に多く含み、かつ水溶性が高く、不連続繊維(a1)への塗布が容易なことから、グリセロールトリグリシジルエーテル、ジグリセロールポリグリシジルエーテル、ポリグリセロールポリグリシジルエーテルが本発明では好ましく用いられる。サイジング剤は、不連続繊維(a1)100質量部に対して0.01~5質量部含有していることが好ましく、0.1~2質量部含有していることがより好ましい。なお、好ましい範囲としては、上記の上限値のいずれかと下限値のいずれかの組み合わせとすることもできる。また、サイジング剤を不連続繊維(a1)に均等に付与せず、上記の好ましい範囲内で選択的に高い濃度で付与する部分と低い濃度で付与する部分とを設けてもよい。
 サイジング剤を不連続繊維(a1)に付与する手段としては、例えばローラーを介して不連続繊維(a1)をサイジング剤が含まれる液に浸漬させる方法、サイジング剤を霧状にして不連続繊維(a1)に吹き付ける方法などが挙げられる。この際、不連続繊維(a1)に対するサイジング剤の付着量がより均一となるように、サイジング剤を溶媒で希釈したり、付与する際の温度、糸条張力などをコントロールしたりすることが好ましい。サイジング剤を希釈する溶媒は、水、メタノール、エタノール、ジメチルホルムアミド、ジメチルアセトアミド、アセトン等が挙げられるが、製造工程における取扱いが容易で防災の観点から水が好ましい。かかる溶媒は、サイジング剤を不連続繊維(a1)に付与した後、加熱により蒸発させて除去される。また、水に不溶、もしくは難溶の化合物をサイジング剤として用いる場合には、乳化剤または界面活性剤を添加し、水分散して用いることが好ましい。乳化剤または界面活性剤としては、アニオン系乳化剤、カチオン系乳化剤、ノニオン系乳化剤等を用いることができる。これらの中でも相互作用の小さいノニオン系乳化剤を用いることがサイジング剤の効果を阻害しにくく好ましい。
 不連続繊維(a1)の繊維長としては、特に制限はないが、補強基材(a)および一体化した成形体の力学特性および成形性の観点から、1~50mmであることが好ましく、3~30mmであることがより好ましい。なお、好ましい範囲としては、上記の上限値のいずれかと下限値のいずれかの組み合わせとすることもできる。不連続繊維(a1)の繊維長が1mm以上であると不連続繊維(a1)による補強効果を効率良く発揮することができる。また、50mm以下であると不連続繊維(a1)の分散を良好に保つことができる。なお、繊維長はすべての不連続繊維(a1)で均等であってもよいが、上記の好ましい範囲内で長い繊維と短い繊維とが混在してもよい
 不連続繊維(a1)の繊維長の測定方法としては、例えば、補強基材(a)の樹脂のみを溶解させ、残った不連続繊維(a1)を濾別して顕微鏡観察により測定する方法がある(溶解法)。樹脂を溶解する溶剤がない場合には、不連続繊維(a1)が酸化減量しない温度範囲において樹脂のみを焼き飛ばし、不連続繊維(a1)を分別して顕微鏡観察により測定する方法(焼き飛ばし法)などがある。測定は不連続繊維(a1)を無作為に400本選び出し、その長さを1μm単位まで光学顕微鏡にて測定し、繊維長とその割合を測定することができる。
 補強基材(a)における不連続繊維(a1)の重量割合は、力学特性と成形性を両立する観点から、補強基材(a)100質量%に対して5~60質量%が好ましく、より好ましくは10~50質量%であり、さらに好ましくは15~40質量%である。なお、好ましい範囲としては、上記の上限値のいずれかと下限値のいずれかの組み合わせとすることもできる。
 樹脂(a2)は、特に制限はなく、例えば、熱可塑性樹脂が好ましい。具体的には、「ポリエチレンテレフタレート(PET)、ポリブチレンテレフタレート(PBT)、ポリトリメチレンテレフタレート(PTT)、ポリエチレンナフタレート(PEN)、液晶ポリエステル等のポリエステルや、ポリエチレン(PE)、ポリプロピレン(PP)、ポリブチレン等のポリオレフィンや、ポリオキシメチレン(POM)、ポリアミド(PA)、ポリフェニレンスルフィド(PPS)などのポリアリーレンスルフィド、ポリケトン(PK)、ポリエーテルケトン(PEK)、ポリエーテルエーテルケトン(PEEK)、ポリエーテルケトンケトン(PEKK)、ポリエーテルニトリル(PEN)、ポリテトラフルオロエチレンなどのフッ素系樹脂」などの結晶性樹脂、「スチレン系樹脂の他、ポリカーボネート(PC)、ポリメチルメタクリレート(PMMA)、ポリ塩化ビニル(PVC)、ポリフェニレンエーテル(PPE)、ポリイミド(PI)、ポリアミドイミド(PAI)、ポリエーテルイミド(PEI)、ポリサルホン(PSU)、ポリエーテルサルホン、ポリアリレート(PAR)」などの非晶性樹脂、その他、フェノール系樹脂、フェノキシ樹脂、更にポリスチレン系、ポリオレフィン系、ポリウレタン系、ポリエステル系、ポリアミド系、ポリブタジエン系、ポリイソプレン系、フッ素系樹脂、およびアクリロニトリル系等の熱可塑エラストマー等や、これらの共重合体および変性体等から選ばれる熱可塑性樹脂が挙げられる。中でも、得られる一体化成形体の軽量性の観点からはポリオレフィンが好ましく、強度の観点からはポリアミドが好ましい。そして、表面外観の観点からはポリカーボネートやスチレン系樹脂のような非晶性樹脂が好ましく、耐熱性の観点からはポリアリーレンスルフィドが好ましく、連続使用温度の観点からはポリエーテルエーテルケトンが好ましく、さらに耐薬品性の観点からはフッ素系樹脂が好ましく用いられる。また、樹脂(a2)としては熱硬化性樹脂を用いることもでき、かかる熱硬化性樹脂としては、例えば、不飽和ポリエステル、ビニルエステル、エポキシ、フェノール、ユリア・メラミン、ポリイミドや、これらの共重合体および変性体等から選ばれる熱硬化樹脂が挙げられる。
 さらに、樹脂(a2)には、その用途に応じてマイカ、タルク、カオリン、ハイドロタルサイト、セリサイト、ベントナイト、ゾノトライト、セピオライト、スメクタイト、モンモリロナイト、ワラステナイト、シリカ、炭酸カルシウム、ガラスビーズ、ガラスフレーク、ガラスマイクロバルーン、クレー、二硫化モリブデン、酸化チタン、酸化亜鉛、酸化アンチモン、ポリリン酸カルシウム、グラファイト、硫酸バリウム、硫酸マグネシウム、ホウ酸亜鉛、ホウ酸亜カルシウム、ホウ酸アルミニウムウィスカ、チタン酸カリウムウィスカおよび高分子化合物などの充填材、金属系、金属酸化物系、カーボンブラックおよびグラファイト粉末などの導電性付与材、臭素化樹脂などのハロゲン系難燃剤、三酸化アンチモンや五酸化アンチモンなどのアンチモン系難燃剤、ポリリン酸アンモニウム、芳香族ホスフェートおよび赤燐などのリン系難燃剤、有ホウ酸金属塩、カルボン酸金属塩および芳香族スルホンイミド金属塩などの有機酸金属塩系難燃剤、硼酸亜鉛、亜鉛、酸化亜鉛およびジルコニウム化合物などの無機系難燃剤、シアヌル酸、イソシアヌル酸、メラミン、メラミンシアヌレート、メラミンホスフェートおよび窒素化グアニジンなどの窒素系難燃剤、PTFEなどのフッ素系難燃剤、ポリオルガノシロキサンなどのシリコーン系難燃剤、水酸化アルミニウムや水酸化マグネシウムなどの金属水酸化物系難燃剤、またその他の難燃剤、酸化カドミウム、酸化亜鉛、酸化第一銅、酸化第二銅、酸化第一鉄、酸化第二鉄、酸化コバルト、酸化マンガン、酸化モリブデン、酸化スズおよび酸化チタンなどの難燃助剤、顔料、染料、滑剤、離型剤、相溶化剤、分散剤、マイカ、タルクおよびカオリンなどの結晶核剤、リン酸エステルなどの可塑剤、熱安定剤、酸化防止剤、着色防止剤、紫外線吸収剤、流動性改質剤、発泡剤、抗菌剤、制振剤、防臭剤、摺動性改質剤、およびポリエーテルエステルアミドなどの帯電防止剤等を添加しても良い。とりわけ、用途が電気・電子機器、自動車、航空機などの場合には、難燃性が要求される場合があり、リン系難燃剤、窒素系難燃剤、無機系難燃剤が好ましく添加される。
 上記難燃剤は、難燃効果の発現とともに、使用する樹脂の力学特性や成形時の樹脂流動性などと良好な特性バランスを保つために、樹脂100質量部に対して難燃剤1~20質量部とすることが好ましい。より好ましくは1~15質量部である。
 一方、本発明における射出成形体(b)は、不連続繊維(b1)と樹脂(b2)とを射出成形して得られる成形体である。
 射出成形体(b)は力学特性、耐熱性を向上する観点から不連続繊維(b1)を含む。不連続繊維(b1)は特に制限無く、例えば、ガラス繊維、ポリアクリロニトリル系、レーヨン系、リグニン系、ピッチ系の炭素繊維(黒鉛繊維を含む)、チタン酸カリウィスカ、酸化亜鉛ウィスカ、炭酸カルシウムウィスカ、ワラステナイトウィスカ、硼酸アルミウィスカ、アラミド繊維、アルミナ繊維、炭化珪素繊維、セラミック繊維、アスベスト繊維、石コウ繊維、金属繊維など、一般的に強化繊維として用いられるものが挙げられ、2種以上の繊維を組み合わせて用いてもよい。材料コストと力学特性の観点からはガラス繊維、軽量性と力学特性の観点からは炭素繊維が好ましい。
 本発明における樹脂(b2)としては特に制限が無く、樹脂(a2)で例示したものと同様の熱可塑性樹脂が例示できる。成形性、力学特性の観点からポリオレフィン、ポリアミド、ポリカーボネート、スチレン系樹脂、ポリアリーレンスルフィド、ポリエーテルエーテルケトン、フッ素系樹脂が好ましく、特に好ましくはポリオレフィン、ポリアミド、ポリアリーレンスルフィドである。
 本発明における樹脂(b2)は、補強基材(a)と一体化する観点から樹脂(a2)と同種の樹脂であることが好ましい。同種の樹脂の具体例として、ポリアミド樹脂の場合には、ポリアミド6、ポリアミド11、ポリアミド12、ポリアミド66、ポリアミド610、ポリアミド612などの構造を50質量%以上含むポリアミド、共重合ポリアミドが挙げられる。また樹脂(a2)と化学反応をするような官能基を有する樹脂も好ましく用いられる。また樹脂(a2)とのSP値の差が2.5以内であるような樹脂も好ましく用いられる。SP値は、例えばFedorsの方法(Polymer Engineering and Science,vol.14,No.2,p147(1974))により計算することができる。
 射出成形体(b)中の不連続繊維(b1)と樹脂(b2)との質量割合は、力学特性と成形性のバランスから、樹脂(b2)100質量部に対して、不連続繊維(b1)は5~200質量部が好ましく、10~100質量部がより好ましく、特に好ましくは20~60質量部である。なお、好ましい範囲としては、上記の上限値のいずれかと下限値のいずれかの組み合わせとすることもできる。また、一体化成形体においては、上記好ましい範囲内で該質量割合が高い部分と低い部分とが存在してもよい。
 不連続繊維(b1)は、サイジング剤により表面処理をされることが力学特性向上の観点から好ましい。サイジング剤としては多官能エポキシ樹脂、アクリル酸系ポリマー、多価アルコール、ポリエチレンイミンなどが挙げられる。具体的には、グリセロールトリグリシジルエーテル、ジグリセロールポリグリシジルエーテル、ポリグリセロールポリグリシジルエーテル、ソルビトールポリグリシジルエーテル、アラビトールポリグリシジルエーテル、トリメチロールプロパントリグリシジルエーテル、ペンタエリスリトールポリグリシジルエーテルなどの脂肪族多価アルコールのポリグリシジルエーテル、ポリアクリル酸、アクリル酸とメタクリル酸との共重合体、アクリル酸とマレイン酸との共重合体、あるいはこれらの2種以上の混合物、ポリビニルアルコール、グリセロール、ジグリセロール、ポリグリセロール、ソルビトール、アラビトール、トリメチロールプロパン、ペンタエリスリトール、アミノ基を1分子中により多く含むポリエチレンイミン等が挙げられる。これらの中でも、反応性の高いエポキシ基を1分子中に多く含み、かつ水溶性が高く、不連続繊維(b1)への塗布が容易なことから、グリセロールトリグリシジルエーテル、ジグリセロールポリグリシジルエーテル、ポリグリセロールポリグリシジルエーテルが本発明では好ましく用いられる。 
 サイジング剤は、不連続繊維(b1)100質量部に対して0.01~5質量部含有されることが好ましく、0.1~2質量部含有されることがより好ましい。なお、好ましい範囲としては、上記の上限値のいずれかと下限値のいずれかの組み合わせとすることもできる。また、サイジング剤を不連続繊維(b1)に均等に付与せず、上記の好ましい範囲で選択的に高い濃度で付与する部分と低い濃度で付与する部分とを設けてもよい
 本発明において、サイジング剤を不連続繊維(b1)に付与する手段としては、例えばローラーを介して不連続繊維(b1)をサイジング剤が含まれる液に浸漬させる方法、サイジング剤を霧状にして不連続繊維(b1)に吹き付ける方法などが挙げられる。この際、不連続繊維(b1)に対するサイジング剤の付着量がより均一となるように、サイジング剤を溶媒で希釈したり、付与する際の温度、糸条張力などをコントロールしたりすることが好ましい。サイジング剤を希釈する溶媒は、水、メタノール、エタノール、ジメチルホルムアミド、ジメチルアセトアミド、アセトン等が挙げられるが、製造工程における取扱いが容易で防災の観点から水が好ましい。かかる溶媒は、サイジング剤を不連続繊維(b1)に付与した後加熱により蒸発させて除去される。また、水に不溶、もしくは難溶の化合物をサイジング剤として用いる場合には、乳化剤または界面活性剤を添加し、水分散して用いることが好ましい。乳化剤または界面活性剤としては、アニオン系乳化剤、カチオン系乳化剤、ノニオン系乳化剤等を用いることができる。これらの中でも相互作用の小さいノニオン系乳化剤を用いることがサイジング剤の効果を阻害しにくく好ましい。
 射出成形体(b)の力学特性、寸法精度が向上する観点から、不連続繊維(b1)の質量平均繊維長Lwは0.4mm以上であることが好ましい。質量平均繊維長は長い程、強度、剛性の向上効果が高く、特に衝撃強度の著しい向上効果が得られる。不連続繊維(b1)の質量平均繊維長Lwの上限は3.0mm以下であることが好ましく、この範囲の質量平均繊維長Lwとすることで強度、剛性と加工性のバランスが良好となる。そして不連続繊維(b1)の質量平均繊維長Lwは、さらに好ましくは0.4mm以上1.0mm以下である。なお、不連続繊維(b1)は、全て同一の長さではなく、異なる長さの分布をもっていてもよい。不連続繊維(b1)が異なる長さの分布をもっている状態を表すのに、上記した質量平均繊維長Lwや、下記する数平均繊維長Lnを用いることができる。
 不連続繊維(b1)の数平均繊維長Lnは、測定数に対する繊維長の単純な平均値であり、短い繊維長を有する繊維の寄与を敏感に反映する。繊維長に基づく補強効果は、繊維長が長い程、補強効果が大きい。繊維長の長い繊維と繊維長の短い繊維とがもたらす効果に相違があるので、これらを同列に扱うことは、好ましくない。繊維長が長い繊維が果たす補強効果を重視する場合、質量平均繊維長Lwを考慮すると良い。
 さらに、不連続繊維(b1)の質量平均繊維長Lwと数平均繊維長Lnとの比Lw/Lnにより、繊維長の分布を知ることができる。Lw/Lnの値が1より大きいと、繊維長の長い繊維が多く含まれていることになる。不連続繊維(b1)の質量平均繊維長Lwと数平均繊維長Lnとの比Lw/Lnは1.3~2.0であることが好ましい。
 本発明において、不連続繊維(b1)の数平均繊維長Ln、不連続繊維(b1)の質量平均繊維長Lw、および、それらの比Lw/Lnは、次の手法により求められる。すなわち、射出成形体(b)から、長さ10mm、幅10mmの大きさのサンプルを切り出し試験片とする。この試験片を、樹脂(b2)が可溶な溶剤に24時間浸漬し、樹脂成分を溶解させる。樹脂成分が溶解された試験片を、顕微鏡にて、100倍の倍率で観察する。この観察において、視野内の繊維の中の任意の400本について、繊維長を測定する。測定された繊維長をLiとし、数平均繊維長Lnと質量平均繊維長Lwとを、次の式に基づき、算出する。
 数平均繊維長Ln=(ΣLi)/(N)
ここで、Nは、測定本数(400本)
 質量平均繊維長Lw=(ΣLi)/(ΣLi)。
 射出成形体(b)には、その用途に応じてマイカ、タルク、カオリン、ハイドロタルサイト、セリサイト、ベントナイト、ゾノトライト、セピオライト、スメクタイト、モンモリロナイト、ワラステナイト、シリカ、炭酸カルシウム、ガラスビーズ、ガラスフレーク、ガラスマイクロバルーン、クレー、二硫化モリブデン、酸化チタン、酸化亜鉛、酸化アンチモン、ポリリン酸カルシウム、グラファイト、硫酸バリウム、硫酸マグネシウム、ホウ酸亜鉛、ホウ酸亜カルシウム、ホウ酸アルミニウムウィスカ、チタン酸カリウムウィスカおよび高分子化合物などの充填材、金属系、金属酸化物系、カーボンブラックおよびグラファイト粉末などの導電性付与材、臭素化樹脂などのハロゲン系難燃剤、三酸化アンチモンや五酸化アンチモンなどのアンチモン系難燃剤、ポリリン酸アンモニウム、芳香族ホスフェートおよび赤燐などのリン系難燃剤、有ホウ酸金属塩、カルボン酸金属塩および芳香族スルホンイミド金属塩などの有機酸金属塩系難燃剤、硼酸亜鉛、亜鉛、酸化亜鉛およびジルコニウム化合物などの無機系難燃剤、シアヌル酸、イソシアヌル酸、メラミン、メラミンシアヌレート、メラミンホスフェートおよび窒素化グアニジンなどの窒素系難燃剤、PTFEなどのフッ素系難燃剤、ポリオルガノシロキサンなどのシリコーン系難燃剤、水酸化アルミニウムや水酸化マグネシウムなどの金属水酸化物系難燃剤、またその他の難燃剤、酸化カドミウム、酸化亜鉛、酸化第一銅、酸化第二銅、酸化第一鉄、酸化第二鉄、酸化コバルト、酸化マンガン、酸化モリブデン、酸化スズおよび酸化チタンなどの難燃助剤、顔料、染料、滑剤、離型剤、相溶化剤、分散剤、マイカ、タルクおよびカオリンなどの結晶核剤、リン酸エステルなどの可塑剤、熱安定剤、酸化防止剤、着色防止剤、紫外線吸収剤、流動性改質剤、発泡剤、抗菌剤、制振剤、防臭剤、摺動性改質剤、およびポリエーテルエステルアミドなどの帯電防止剤等を添加しても良い。とりわけ、用途が電気・電子機器、自動車、航空機などの場合には、難燃性が要求される場合があり、リン系難燃剤、窒素系難燃剤、無機系難燃剤が好ましく添加される。
 上記したような補強基材(a)と射出成形体(b)とが一体化された本発明の一体化成形体において、補強基材(a)は、「補強基材(a)の長軸方向を10等分に区分した領域の各々における不連続繊維(a1)の配向角度(α)」の差が10°以内である。なお、該配向角度(α)およびその差は次のように算出する。
 まず、各領域における不連続繊維(a1)の配向角度(α)を算出する。一体化した補強基材の表面を研磨し、その長軸方向を10等分した領域の各々において、無作為に100本の繊維を選び出す。研磨面の繊維は一般的に楕円形で確認され、この楕円の長軸方向を繊維の配向方向とする。角度の基準は、射出成形体のウェルドラインの方向とし、ウェルドラインの方向に対する選び出した繊維の配向方向とのなす角度(以下、配向角度αiと略す。)をすべて測定する。この配向角度αiを用いて、次式により、各領域における不連続繊維(a1)の配向角度(α)を算出する。
α=Σ(αi)/100
αi:測定した配向角度(i=1,2,3、・・・、100)
 そして、10個の領域における「不連続繊維(a1)の配向角度(α)」の値から、最大値(αmax)と最小値(αmin)を特定し、それらから「配向角度の差」を次のように算出する。
配向角度の差(°)=αmax-αmin
αmax=補強基材の長軸方向を10等分した領域の各々において測定した繊維の配向角度(α)の最大値
αmin=補強基材の長軸方向を10等分した領域の各々において測定した繊維の配向角度(α)の最小値。
 このような配向角度差の補強基材(a)が射出成形体(b)のウェルドラインを覆うことで、一体化成形体全体としての均質性が担保され、応力集中を抑制することが可能であり、補強基材(a)と射出成形体(b)との接合強度を7MPa以上にすることができる。接合強度が7MPaよりも小さい場合は、ウェルドラインの補強効果が十分でなく、良好な一体化成形体とは言えない場合がある。好ましくは10MPa以上である。接合強度の上限については、特に制限は無く、強いて言えば、完全に接合界面が一体化した場合、使用する樹脂の引張強度に等しく、例えばポリアミドの場合150MPaである。
 接合強度の測定方法は、以下の通りである。まず、図2に示すように補強基材と射出成形体とが一体化した部分を試験片(図3(a))として切り出し、次いで図3(b)に示すような測定装置の治具に、接着剤(例えば、スリーボンド1782、株式会社スリーボンド製)を塗布し、23±5℃、50±5%RHで4時間放置した後に、前記試験片を接着させ固定する。次に、引張試験を25℃の雰囲気温度で行う。このとき、試験開始前に、少なくとも5分間、試験片に引張試験の負荷がかからない状態を維持し、また、試験片に熱電対を配置して、雰囲気温度と同等になったことを確認した後に、引張試験を行う。引張試験は、引張速度1.27mm/分にて、両者の接着面から90°方向に引っ張って行い、その最大荷重(補強基材と射出形成体とが分離し始めるときの荷重、すなわち破断荷重)を接合面積で除した値を接合強度(単位:MPa)とする。試料数はn=5として、その平均を採るものとする。
 さらに、本発明においては、上記したような配向角度差の補強基材(a)が射出成形体(b)のウェルドラインを覆うことで、射出成形体と均一に一体化することが可能となり、一体化成形体における補強基材の厚みバラツキが10%以下となる。補強基材と射出成形体を一体化する際には通常補強基材に厚みのバラツキが発生しやすいが、厚みバラツキが10%よりも大きい場合は、成形体に荷重が加わった際、厚みの変動部分に応力が集中する結果、成形体破壊の起点となることがある。好ましくは5%未満である。該厚みのバラツキの下限については、特に制限はなく、強いて言えば0%である。また、該厚みのバラツキが大きく、10%を超える場合、厚みの薄い場所に応力が集中する傾向があり、下記する補強基材(a)と射出成形体(b)との接合強度が十分なものとならない場合がある。
 該厚みバラツキの測定方法は、以下の通りである。図2に示すように一体化成形体から補強基材と射出成形体とが一体化した部分を切り出し、エポキシ樹脂に包埋した上で、図4に示すように切断面が観察面となるよう研磨して試験片を作製する。前記試験片をレーザー顕微鏡(例えば、キーエンス(株)製、VK-9510)で200倍に拡大し、補強基材厚みの観察を行う。観察画像を汎用画像解析ソフト上に展開し、ソフトに組み込まれたプログラムを利用する等して観察画像中に見える補強基材の平均厚みt1、最大厚みt2および最小厚みt3を測定し、次式より一体化成形体における補強基材の厚みバラツキ(%)を算出する。補強基材の平均厚みt1は、観察画像中の補強基材断面を幅方向に10等分した際の両端を除く各分割点において厚みを測定し、その平均値をもって補強基材の平均厚みとする。
厚みバラツキ(%)=((t2(mm)-t3(mm))/t1(mm))/100。
 また、補強基材(a)は、射出成形体(b)に形成されるウェルドラインに対する補強効果と射出成形体(b)の成形性の観点から、次のように構成することが好ましい。すなわち、補強基材(a)と射出成形体(b)とで構成される一体化成形体のウェルドライン部の厚みTに対する補強基材(a)の厚みTaの割合を、射出成形体(b)のウェルドラインにおける曲げ弾性率Ebw、補強基材の曲げ弾性率Ea(ウェルドラインと直行する方向、すなわちウェルドラインの幅方向)を用いて表される以下の式で求められる値(以降において、中立補強基材割合と称する場合がある)以下とすることが好ましい。
Ea≠Ebwの場合
 中立補強基材割合=(Ebw-√(Ea×Ebw))/(Ebw-Ea)
Ea=Ebwの場合
 中立補強基材割合=0.5
 Ea:補強基材(a)の曲げ弾性率(ウェルドラインの幅方向)
 Ebw:射出成形体(b)のウェルドラインの曲げ弾性率(ウェルドラインの幅方向)
Ta/Tが中立補強基材割合よりも大きくなると、補強基材厚みが増すことによる補強効果の向上が小さく、徒に補強基材(a)の厚みを増加させることとなる。また、射出成形体(b)を補強基材(a)と一体化成形する時に、ウェルドラインに相当する位置での樹脂流動性が十分でなく、良好な成形体を得ることが難しい。同様の観点からTa/Tは中立補強基材割合の0.9以下がより好ましい。
 一方、Ta/Tは中立補強基材割合の0.05以上であることが好ましい。厚みが中立補強基材割合の0.05未満では、補強基材(a)によるウェルドライン部の補強効果が小さくなりやすく、一体化成形体のウェルドライン部での物性が十分なものとならない場合がある。より好ましくは、0.2以上である。
 より具体的には、補強基材(a)は、それ自体の取り扱い性と射出成形体(b)の成形性の観点から、厚みが0.25mm以下であることが好ましい。厚みが0.25mmよりも厚い場合は、射出成形体(b)を含む成形体を一体化成形する時に、ウェルドラインの樹脂流動性が十分でなく、良好な成形体を得ることができないことがある。さらに好ましくは0.2mm以下である。一方、補強基材(a)は厚みが0.03mm以上であることが好ましい。厚みが0.03mm未満では、補強基材(a)の取り扱い性が難しく、金型内にインサートする過程で、補強基材が破ける場合がある。より好ましくは、0.05mm以上である。
 なお、補強基材の厚みは、基材の同一面において2点X、Yを直線距離XYが最も長くなるように決定し、該直線XYを10等分した際の両端XYを除く各分割点において厚みを測定し、その平均値をもって補強基材の厚みとする。
 本発明の一体化成形体においては、補強基材(a)の曲げ弾性率Eaと非ウェルドライン部における射出成形体(b)の曲げ弾性率Ebの比Ea/Ebが0.7~1.3であることも好ましい。かかる曲げ弾性率の比が0.7~1.3であると、射出成形体と補強基材の接合面あるいは該補強基材端部へ応力が集中しづらくなり、ウェルドラインの補強と一体化成形体の強度が両立した成形体を得ることができる。より好ましくは、0.8~1.2である。なお、好ましい範囲としては、上記の上限値のいずれかと下限値のいずれかの組み合わせとすることもできる。また、かかる弾性率の比は、一体化成形体の非ウェルドライン部全域で一定であってもよいが、上記好ましい範囲内で高い部分と低い部分とが存在してもよい。
 より具体的に、補強基材(a)は曲げ弾性率が10GPa以上であることが好ましい。より好ましくは、15GPa以上である。曲げ弾性率の下限については、特に制限はない。補強基材(a)の曲げ弾性率が10GPa以上であると、補強基材と射出成形体が一体化する際の成形圧力(射出樹脂圧)による補強基材の変形が抑制され、一体化後の補強基材のよれ、歪み等が生じにくい。さらに、補強基材(a)の曲げ弾性率が15GPa以上であると、補強基材の幅を小さくしても、一体化後の補強基材のよれ、歪み等が生じにくい。加えて、補強基材(a)の曲げ弾性率が実質的に等方性であると、補強基材と射出成形体が一体化する際に、補強基材に対して、どの方向から成形圧力が加わっても、一体化後の補強基材のよれ、歪み等が生じにくい。
 また、射出成形体(b)も、非ウェルドライン部において曲げ弾性率が10GPa以上であることが好ましい。より好ましくは、15GPa以上であり、さらに好ましくは20GPa以上である。かかる曲げ弾性率の下限については、特に制限はない。非ウェルドライン部における射出成形体(b)の曲げ弾性率が10GPa以上、さらに15GPa以上であると、剛性の高い一体化成形体が得られる。
 補強基材(a)および非ウェルドライン部における射出成形体(b)の曲げ弾性率の測定は、ISO178法(1993)に準拠して測定する。それぞれ測定数はn=5とし、平均値を補強基材(a)と射出成形体(b)の曲げ弾性率とする。そして、補強基材(a)と射出成形体(b)の曲げ弾性率から曲げ弾性率の比Ea/Ebを求める。なお、「非ウェルドライン部」とは、射出成形体のウェルドライン以外の部分を言い、用いる射出樹脂本来の特性を発揮できる部分をいう。また、本発明に使用されるような補強基材は、一体化前後で物性が変化しないと考えられることから、一体化前の物性値で一体化後の物性値として代用することができる。
 本発明の一体化成形体においては、補強基材(a)の曲げ強度σaと非ウェルドライン部における射出成形体(b)の曲げ強度σbの比σa/σbが0.7~1.3であることも好ましい。かかる曲げ強度の比が0.7~1.3であると、射出成形体のウェルドラインの補強に関して、過度な補強をすることがないため、成形体のコスト削減および軽量化の観点から好ましい。より好ましくは、0.8~1.2である。なお、好ましい範囲としては、上記の上限値のいずれかと下限値のいずれかの組み合わせとすることもできる。また、曲げ強度の比は、一体化成形体の非ウェルドライン部全域で一定であってもよいが、上記好ましい範囲内で高い部分と低い部分とが存在してもよい
 具体的に、補強基材(a)は、曲げ強度が200MPa以上であることが好ましい。より好ましくは、300MPa以上である。そして、射出成形体(b)も、非ウェルドライン部における曲げ強度が200MPa以上であることが好ましい。より好ましくは、300MPa以上である。かかる曲げ強度の下限については、特に制限はない。射出成形体(b)の曲げ強度、さらにはそれに併せて補強基材(a)の曲げ強度が200MPa以上であると、一体化成形体に荷重が加わっても破壊しにくいため、好ましい。
 補強基材(a)および非ウェルドライン部における射出成形体(b)の曲げ強度の測定は、ISO178法(1993)に準拠して測定する。それぞれ測定数はn=5とし、平均値を補強基材(a)と射出成形体(b)の曲げ強度とする。そして、補強基材(a)と射出成形体(b)の曲げ強度から曲げ強度の比σa/σbを求める。なお、補強基材(a)と射出成形体(b)の曲げ強度の比をこの範囲内にするためには、例えば、それぞれの繊維含有量を同等程度にすればよい。
 さらに、補強基材(a)は実質的に等方性であることが好ましい。実質的に等方性であるとは、補強基材(a)の曲げ強度、曲げ弾性率、線膨張係数が測定方向によらず同等であることを指す。より具体的には、補強基材(a)を任意の方向を0°方向として、0°、+45°、-45°、90°の4方向について試験片を切り出し、それぞれの方向の試験片について、曲げ強度、曲げ弾性率はISO178法(1993)、線膨張係数はISO11359-2(1999、TMA)に準拠して測定し、その最大値が最小値の1.3倍以下である、すなわち方向に寄らず曲げ強度、曲げ弾性率、線膨張係数が均一であることを示すことが好ましい。補強基材(a)が実質的に等方性であることにより、ウェルドラインを補強する際に基材の方向を考慮せずに射出成形体と一体化補強できるため好ましい。また、射出成形によって補強基材を薄肉や複雑形状の成形体と一体化する場合であっても、成形圧力による補強基材の繊維乱れや射出樹脂への埋没を防ぐことができ、好ましい。
 補強基材(a)を実質的に等方性とするためには、不連続繊維(a1)が略モノフィラメント状、且つ、ランダムに分散した状態であることが好ましい。ここで、不連続繊維(a1)が略フィラメント状であることとは、不連続繊維(a1)が500本未満の細繊度ストランドにて存在することを指す。より好ましくは、不連続繊維(a1)がモノフィラメント状に分散していることである。また、ランダムに分散しているとは、補強基材(a)の断面観察画像中における不連続繊維の二次元配向角の算術平均値が30°以上、60°以下の範囲内にあることをいう。かかる二次元配向角とは、互いに交差する2本の不連続繊維(a)で形成される角度のことであり、交差する単繊維同士が形成する角度のうち、0°以上、90°以下の範囲内なる鋭角側の角度と定義する。
 不連続繊維(a1)がランダムに配向した状態の補強基材(a)を得る方法については、特に制限はないが、例えば、(1)チョップドの形態を有する不連続繊維束を気流ジェット下で開繊、分散し、その分散物をコンベアベルト上に集積させたものに、樹脂を含浸複合しプレス成形して得る方法、(2)チョップドの形態を有する不連続繊維束と樹脂繊維とを気流ジェット下で開繊、混合し、その混合物をコンベアベルト上に集積させたものをプレス成形して得る方法、(3)チョップドの形態を有する不連続繊維を分散液中で開繊、分散し、有孔支持体上に抄紙したものに、樹脂を含浸複合しプレス成形して得る方法、(4)チョップドの形態を有する不連続繊維束と樹脂繊維とを分散液中で開繊、混合し、有孔支持体上に抄紙したものをプレス成形して得る方法、(5)チョップドの形態を有する不連続繊維をカード機により開繊、分散し、その分散物をコンベアベルト上に集積させたものに、樹脂を含浸複合しプレス成形して得る方法、および(6)チョップドの形態を有する不連続繊維束と樹脂繊維とをカード機により開繊、混合し、その混合物をコンベアベルト上に集積させたものをプレス成形して得る方法、などが挙げられる。より好ましくは、不連続繊維束の開繊性に優れ、かつその不連続繊維の繊維長を長く維持できる(1)~(4)の方法が用いられ、さらに好ましくは生産性の観点から、(3)または(4)の方法が用いられる。
 (1)または(2)の方法では、気流の流れを制御することで、不連続繊維を単繊維状で均一に分散し、補強基材(a)の等方性を向上しても良い。(3)または(4)の方法においては、分散液量に対する不連続繊維の濃度を下げたり、分散液を撹拌する撹拌翼を撹拌力の大きな形状としたり、または撹拌翼の回転数を高くすることにより、不連続繊維を単繊維状で均一に分散し、補強基材(a)の等方性を向上しても良い。
 成形体の軽量性を高める観点から、補強基材(a)の比重は0.5~1.5であることが好ましい。より好ましくは0.5~1.3であり、さらに好ましくは0.5~1.1である。比重の測定は、補強基材(a)を切り出し、ISO1183(1987)に準拠して測定する。
 さらに、補強基材(a)は線膨張係数が7×10-6/K以下であることが好ましい。より好ましくは5×10-6/K以下である。補強基材(a)は、線膨張係数が7×10-6/K以下であり、かつ実質的に等方性であることがより好ましい。線膨張係数の下限については、特に制限はない。
 線膨張係数の測定は、ISO11359-2(1999)に準拠して測定する。補強基材(a)の線膨張係数が7×10-6/K以下であると、補強基材と射出成形体が一体化する際に、補強基材の変形が抑制され、一体化後の補強基材のよれ、歪み等が生じにくい。さらに、補強基材(a)の線膨張係数が5×10-6/K以下であると、補強基材の幅を小さくしても、一体化後の補強基材のよれ、歪み等が生じにくい。
 補強基材(a)の形態に特に制限はなく、シート状、テープ状の形態が挙げられるが、ウェルドラインに沿って効率的に配置する観点からテープ状の基材が好ましい。補強基材が薄いテープ状であると、柔軟性をもち、取り扱い性に優れ、自動テープ積層装置ATL(Automated Tape Laying )等によって、射出金型内に補強基材(a)をインサートすることができ、生産性、複雑形状への対応性から好ましい。テープ状とは、薄くて細長い帯状のものである。
 そして、本発明の一体化成形体においては、補強基材(a)が射出成形体(b)のウェルドラインの幅方向において2.5~15mmの距離にわたって射出成形体と一体化されていることが好ましい。ウェルドラインの幅方向における2.5~15mmの距離にわたって射出成形体と一体化することでウェルドラインの補強と成形体の軽量化および成形性を両立できるため好ましい。そのため補強基材(a)としても、幅(ウェルドラインの幅方向)が2.5~15mmであることが好ましい。より好ましくは、3~12.5mm、さらに好ましくは5~10mmである。なお、好ましい範囲としては、上記の上限値のいずれかと下限値のいずれかの組み合わせとすることもできる。また、上記好ましい範囲内で幅広く一体化されている部分と幅狭く一体化されている部分とが存在してもよい。
 補強基材(a)の長さに関しては、補強基材の幅に対して、1.2倍以上が好ましく、より好ましくは2倍以上である。補強基材の長さの上限については、特に制限はない。さらに、補強基材(a)の厚みは0.03~0.25mmであることが好ましい。
 また、ウェルドラインの幅は一体化成形体の厚みによって変化することから、補強基材(a)が射出成形体(b)のウェルドラインの幅方向において、以下の関係を満たして、ウェルドラインの一部又は全部を覆って射出成形体(b)と一体化されていることが好ましい。
1≦Wa/5√T≦10
Wa:補強基材(a)の幅
T:一体化成形体のウェルドライン部の厚み
上記の関係を満たすことで、ウェルドラインの補強と成形体の軽量化および成形性を両立できるため好ましい。より好ましくは、2≦Wa/5√T≦5である。
 さらに、本発明の一体化成形体においては、補強基材(a)が、一体化成形体の投影面積に対して50%以下であることが好ましい。すなわち、一体化成形体を補強基材(a)が配された面が水平方向かつ上向きとなるように配置して上方向から投影した際、一体化成形体の投影面積の50%以下の範囲で補強基材(a)が配されていることが好ましい。該面積比が50%以下であると、射出金型キャビティ内での射出樹脂の流動性が向上するため、薄肉成形や複雑形状成形に有利なことがある。また、射出成形時のエアーあるいは射出樹脂の分解ガスの排出や成形体の軽量化の観点からも優れる。上記の比は好ましくは30%以下である。また、一体化成形体の投影面積に対する補強基材(a)の面積の下限は、ウェルドラインの補強の観点から5%以上が好ましく、さらに好ましくは10%以上である。
 このような本発明の一体化成形体は、例えば以下のような方法で製造することができる。不連続繊維(a1)と樹脂(a2)とを有する補強基材(a)を、不連続繊維(b1)と樹脂(b2)とを有する射出成形体(b)のウェルドラインに一体化するにあたり、
 (i)補強基材(a)を金型内に配置(レイアップ)する場合には、補強基材(a)として、金型内に配置した際の補強基材(a)の長さ方向を10等分に区分した領域の各々における不連続繊維(a1)の配向角度の差が10°以内であるものを用いる。こうすることで、補強基材(a)を金型内にレイアップした時、金型と接していない補強基材(a)の面積の比率を5%以下にでき、上記したような一体化成形体を得ることができる。また、
 (ii)補強基材(a)を直接、射出成形体(b)にレイアップする場合には、補強基材(a)として、射出成形体(b)にレイアップした際の補強基材(a)の長さ方向を10等分に区分した領域の各々における不連続繊維(a1)の配向角度の差が10°以内であるものを用いる。こうすることで、補強基材(a)を射出成形体(b)にレイアップした時、射出成形体(b)と接していない補強基材(a)の面積を5%以下にでき、上記したような一体化成形体を得ることができる。
 補強基材(a)を金型内に配置あるいは射出成形体(b)にレイアップした際の、補強基材(a)の長さ方向を10等分に区分した領域の各々における不連続繊維(a1)の配向角度の差が10%以内であることは、補強基材(a)と射出成形体(b)との一体化時に、補強基材(a)の基材乱れが少ないことを意味する。そして、補強基材内の繊維が一様に分散しているため、応力の集中を防ぐことが可能である。
 補強基材(a)と射出成形体(b)とは、射出成形体(b)を射出成形する時に射出成形金型内に補強基材(a)を配置しておくことで、射出成形と同時に両者を一体化する、あるいは、直接、射出成形体(b)に補強基材(a)をレイアップすることで、両者を一体化するが、射出成形金型内のウェルドラインの発生が予想される場所に補強基材(a)を配置した後に射出成形することで、あるいは、射出成形体(b)のウェルドラインが存在する部分に補強基材(a)をレイアップすることで、補強基材(a)を、射出成形体(b)のウェルドラインの一部または全部を覆うように射出成形体(b)と一体化する。
 射出成形金型に補強基材(a)を配置する方法としては、補強基材(a)をあらかじめ予備賦型した後、金型にインサートして成形する方法や、自動テープ積層装置ATL(Automated Tape Laying)により、ヒーター加熱、レーザー加熱などで補強基材(a)を軟化・溶融させて金型内に貼付する方法などが挙げられる。補強基材(a)をあらかじめ予備賦型した後、金型にインサートして成形する方法は、寸法精度に優れる一体化成形体を生産性良く得られることから好ましい。
 同様に、補強基材(a)を射出成形体(b)に直接レイアップする方法としては、補強基材(a)をあらかじめ予備賦型した後、射出成形体(b)にレイアップして一体化する方法や、自動テープ積層装置ATL(Automated Tape Laying)により、ヒーター加熱、レーザー加熱などで補強基材(a)を軟化・溶融させて、射出成形体(b)にレイアップする方法などが挙げられる。補強基材(a)をあらかじめ予備賦型した後、射出成形体(b)と一体化する方法は、寸法精度に優れる一体化成形体を生産性良く得られることから好ましい。
 補強基材(a)をあらかじめ予備賦型する方法としては、プレス成形、オートクレーブ成形、引き抜き成形などが挙げられ、生産性と複雑形状への対応性の両立からプレス成形が好ましい。また、予備賦形は複数回に分けて行ってもよい。すなわち、上記の成形を受けたものを複数枚重ねて、再び上記の成形を行って加熱融着してもよい。
 本発明において、補強基材(a)を金型内にレイアップした時の該金型と接していない補強基材(a)の面積の比率Saとは、インサート時の補強基材(a)における、射出成形金型に貼り付けられる側の表面積Sbに対する、Sbから射出成形によって実際に射出成形金型に貼り付いた補強基材(a)の表面積Scを除いた面積の比であり、次式により算出できる。
Sa(%)=(|Sb-Sc|/Sb)×100
言い換えれば、ここで言うSbは、用いる補強基材(a)を金型にインサートした際に、貼り付け可能な最大の面積であり、通常はノギスや定規を用いてインサート前の補強基材(a)の寸法から求めることができる。Scは、表面に塗料を塗布した補強基材(a)を射出成形金型内に貼り付けた後に取り外し、ノギスや定規を用いて射出成形金型内に転写した塗料の寸法から求めることができる。
 金型内にレイアップした時の、金型と接していない補強基材(a)の面積の比率Saが5%以下であることで、射出成形金型が型閉じしないといった成形不良の発生を低減できる。また、射出成形された射出成形体(b)による圧力が、補強基材(a)に対して、射出成形金型に押さえつける向きにかかる為、補強基材(a)の位置がずれ難い。よって、得られる一体化成形体においては、補強基材(a)の位置や一体化成形品としての寸法の精度に優れる。さらに補強基材(a)を精度良く配置できることにより、力学特性に優れた一体化成形体が得られる。かかる観点から、金型内にレイアップした時の、金型と接していない補強基材(a)の面積の比率は2%以下であることがより好ましい。2%以下とすることで、補強基材(a)と射出成形金型との間に入り込む射出成形体(b)も低減でき、補強基材(a)の位置がよりずれ難く、寸法精度に優れた一体化成形体が得られる。
 金型内にレイアップした時の、金型と接していない補強基材(a)の面積比率を5%以下に制御するためには、補強基材(a)を実質的に等方性にすることも好ましい。射出成形において、射出成形金型の表面は加熱されており、また射出成形時には加熱溶融された射出成形体(b)による加圧を受ける為、補強基材(a)における樹脂(a2)としては、弾性率や耐熱性に優れるポリアリーレンスルフィドである事も好ましい。
 また、本発明において、補強基材(a)を射出成形体(b)に直接レイアップした時の、射出成形体(b)と接していない補強基材(a)の面積の比率Sdとは、補強基材(a)の面積Seに対する、Seから、一体化後の補強基材(a)を一体化成形体から剥がした後の、射出成形体に残る接着痕の面積Sfを除いた面積の比であり、次式より算出できる。
Sd(%)=(|Se-Sf|/Se)×100
補強基材(a)を射出成形体(b)にレイアップした時の、射出成形体(b)と接していない補強基材(a)の面積の比率が5%以下であることで、力学特性に優れた一体化成形体が得られる。かかる観点から、射出成形体(b)にレイアップした時の、射出成形体(b)と接していない補強基材(a)の面積の比率は2%以下であることがより好ましい。
 射出成形体(b)に直接レイアップした時の、射出成形体(b)と接していない補強基材(a)の面積の比率を5%以下に制御するためには、補強基材(a)を実質的に等方性にすることが好ましい。また、補強基材(a)を射出成形体(b)にレイアップする際、補強基材(a)を加熱および加圧する。そのため、加熱および加圧されても、形状が変形しにくい基材が好ましく、補強基材(a)の樹脂(a2)としては、弾性率や耐熱性に優れるポリアリーレンスルフィドである事が好ましい
 以上のように製造することが可能な本発明の一体化成形体は、射出成形の利点である複雑成形体を生産性良く成形できるメリットを持ちながら、射出成形体の課題であるウェルドラインの強度、剛性を改良できることから、例えば、自動車部品、航空機部品、電気・電子部品、オフィスオートメーション機器、建築部材、家電機器、医療機器、各種容器、日用品、生活雑貨および衛生用品など各種用途に利用することができる。具体的な用途としては、自動車用アンダーフード部品、自動車用内装部品、自動車用外装部品、自動車用コネクター、電気・電子部品、建築部材、機械部品、容器・食器類が挙げられる。
 さらに具体的に自動車用アンダーフード部品としては、エアフローメーター、エアポンプ、サーモスタットハウジング、エンジンマウント、イグニッションボビン、イグニッションケース、クラッチボビン、センサーハウジング、アイドルスピードコントロールバルブ、バキュームスイッチングバルブ、ECUハウジング、バキュームポンプケース、インヒビタースイッチ、回転センサー、加速度センサー、ディストリビューターキャップ、コイルベース、ABS用アクチュエーターケース、ラジエータタンクのトップ及びボトム、クーリングファン、ファンシュラウド、エンジンカバー、シリンダーヘッドカバー、オイルキャップ、オイルパン、オイルフィルター、フューエルキャップ、フューエルストレーナー、ディストリビューターキャップ、ベーパーキャニスターハウジング、エアクリーナーハウジング、タイミングベルトカバー、ブレーキブースター部品、各種ケース、各種チューブ、各種タンク、各種ホース、各種クリップ、各種バルブ、各種パイプなどが挙げられる。
 自動車用内装部品としては、トルクコントロールレバー、安全ベルト部品、レジスターブレード、ウオッシャーレバー、ウインドレギュレーターハンドル、ウインドレギュレーターハンドルのノブ、パッシングライトレバー、サンバイザーブラケット、各種モーターハウジングなどが挙げられる。
 自動車用外装部品としては、ルーフレール、フェンダー、ガーニッシュ、バンパー、ドアミラーステー、スポイラー、フードルーバー、ホイールカバー、ホイールキャップ、グリルエプロンカバーフレーム、ランプリフレクター、ランプベゼル、ドアハンドルなどが挙げられる。
 自動車用コネクターとしては、ワイヤーハーネスコネクター、SMJコネクター、PCBコネクター、ドアグロメットコネクターなどが挙げられる。
 電気・電子部品としては、リレーケース、コイルボビン、光ピックアップシャーシ、モーターケース、ノートパソコンハウジングおよび内部部品、CRTディスプレーハウジングおよび内部部品、プリンターハウジングおよび内部部品、携帯電話、モバイルパソコン、ハンドヘルド型モバイルなどの携帯端末ハウジングおよび内部部品、記録媒体(CD、DVD、PD、FDDなど)ドライブのハウジングおよび内部部品、コピー機のハウジングおよび内部部品、ファクシミリのハウジングおよび内部部品、パラボラアンテナ、VTR部品、テレビ部品、アイロン、ヘアードライヤー、炊飯器部品、電子レンジ部品、音響部品、ビデオカメラ、プロジェクターなどの映像機器部品、コンパクトディスク(CD)、CD-ROM、CD-R、CD-RW、DVD-ROM、DVD-R、DVD-RW、DVD-RAM、ブルーレイディスクなどの光記録媒体の基板、照明部品、冷蔵庫部品、エアコン部品、タイプライター部品、ワードプロセッサー部品、電子楽器、家庭用ゲーム機、携帯型ゲーム機などのハウジングや内部部品、各種ギヤー、各種ケース、センサー、LEPランプ、コネクター、ソケット、抵抗器、リレーケース、スイッチ、コイルボビン、コンデンサー、バリコンケース、光ピックアップ、発振子、各種端子板、変成器、プラグ、プリント配線板、チューナー、スピーカー、マイクロフォン、ヘッドホン、小型モーター、磁気ヘッドベース、パワーモジュール、半導体、液晶、FDDキャリッジ、FDDシャーシ、モーターブラッシュホルダー、トランス部材、コイルボビンなどが挙げられる。
 建築部材としては、サッシ戸車、ブラインドカーテンパーツ、配管ジョイント、カーテンライナー、ブラインド部品、ガスメーター部品、水道メーター部品、湯沸かし器部品、ルーフパネル、断熱壁、アジャスター、プラ束、天井釣り具、階段、ドアー、床などが挙げられる。
 機械部品としては、歯車、ねじ、バネ、軸受、レバー、キーステム、カム、ラチェット、ローラー、給水部品、玩具部品、結束バンド、クリップ、ファン、テグス、パイプ、洗浄用治具、モーター部品、顕微鏡、双眼鏡、カメラ、時計などが挙げられる。
 容器・食器類としては、トレイ、ブリスター、ナイフ、フォーク、スプーン、チューブ、プラスチック缶、パウチ、コンテナー、タンク、カゴなどの容器・食器類、ホットフィル容器類、電子レンジ調理用容器類、化粧品容器類などが挙げられる。
 これらの中でも自動車用内装部品、自動車用外装部品、自動車用コネクター、薄肉、軽量、剛性が求められる電気・電子部品、電子機器筐体には好適である。 
 以下、実施例により本発明をさらに詳細に説明する。
 (1)補強基材中の強化繊維の繊維質量含有率Waf(%)
 補強基材の任意の5箇所を切り出し、それら切り出した補強基材それぞれについて、質量Wa1を測定したのち、該補強基材を空気中600℃で1時間加熱し、樹脂成分を焼き飛ばし、残った強化繊維の質量Wa2を測定し、次式により算出した。5箇所において測定した繊維質量含有率Wafの平均値をもって補強基材中の強化繊維の繊維質量含有率とした。
・Waf(%)=100×Wa2/Wa1
 (2)補強基材の厚みTa
 補強基材の同一面において2点X、Yを直線距離XYが最も長くなるように決定し、該直線XYを10等分した際の両端XYを除く各分割点において厚みを測定し、その平均値をもって補強基材の厚みTa(mm)とした。
 (3)補強基材の嵩密度
 任意の5箇所から正方形(100mm角)の補強基材を切り出し、切り出した補強基材のそれぞれについて質量Wa3を測定し、次式より嵩密度を算出し、その平均値を採用した。
・補強基材の嵩密度=Wa3(g)/(10(cm)×10(cm)×Ta(cm))
 Ta:補強基材の厚み(cm)
なお、100mm角を切り出せない場合は、切り出せる最大の正方形を切り出し、次式により嵩密度を算出する。
補強基材の嵩密度=Wa3(g)/(切り出した正方形の補強基材の面積(cm)×Ta(cm))
 (4)補強基材の曲げ強度σa、曲げ弾性率Ea
 厚み1mm未満の補強基材については、厚み1.1mmの箱型形状のキャビティを有するスタンピング成形金型内に、積層した補強基材厚みが金型のキャビティ厚みよりも厚くなるように、補強基材を積層した。次いで、金型を閉じ、成形圧力30MPaで加圧し、2分間保持した後、金型を開き、脱型し、試験用成形板(補強基材)を作製した。該試験用成形板から試験片を切り出し、ISO178法(1993)に従い曲げ特性を測定した。任意の方向を0°方向とした場合に0°、+45°、-45°、90°の4方向について切り出した試験片を作製し、それぞれの方向について測定数n=5で、曲げ強度および曲げ弾性率を測定し、それらの平均値を曲げ強度σaおよび曲げ強度Eaとして採用した。ただし、連続繊維を用いた補強基材に関しては、試験用成形板の作製の際は、繊維方向を揃えて積層し、繊維方向を0°方向とした。測定装置としては“インストロン(登録商標)”5565型万能材料試験機(インストロン・ジャパン(株)製)を使用した。
 厚み1mm以上の補強基材については、そのものを試験用成形板(補強基材)とし、これから試験片を切り出し、ISO178法(1993)に従い曲げ特性を測定した。任意の方向を0°方向とした場合に0°、+45°、-45°、90°の4方向について切り出した試験片を作製し、それぞれの方向について測定数n=5で曲げ強度および曲げ弾性率を測定し、それらの平均値を曲げ強度σaおよび曲げ弾性率Eaとして採用した。
 (5)補強基材の曲げ強度のσaMax、σaMinおよび曲げ弾性率のEaMax、EaMin 前項に従って測定された0°、+45°、-45°、90°の4方向の曲げ強度および曲げ弾性率のうち、それぞれ最大値をσaMax、EaMax、最小値をσaMin、EaMinとした。
 (6)補強基材の線膨張係数Ca
 厚み1mm未満の補強基材については、厚み1.1mmの箱型形状のキャビティを有するスタンピング成形金型内に、積層した補強基材厚みが金型のキャビティ厚みよりも厚くなるように、補強基材を積層した。次いで、金型を閉じ、成形圧力30MPaで加圧し、2分間保持した後、金型を開き、脱型し、試験用成形板(補強基材)を作製した。該試験用成形板から試験片を切り出し、ISO11359-2(1999)に準拠して補強基材の線膨張係数を測定した。試験片は、任意の方向を0°方向とした場合に0°、+45°、-45°、90°の4方向について切り出した試験片を作製し、それぞれの方向について測定数n=5で線膨張係数を測定し、その平均値を線膨張係数Caとして採用した。ただし、連続繊維を用いた補強基材に関しては、試験用成形板の作製の際は、繊維方向を揃えて積層し、繊維方向を0°方向とした。
 厚み1mm以上の補強基材については、そのものを試験用成形板(補強基材)とし、これから試験片を切り出し、ISO11359-2(1999)に準拠して測定した。任意の方向を0°方向とした場合に0°、+45°、-45°、90°の4方向について切り出した試験片を作製し、それぞれの方向について測定数n=5で線膨張係数を測定し、その平均値を線膨張係数Caとして採用した。
 (7)補強基材の線膨張係数のCaMax、CaMin
 前項に従って測定された0°、+45°、-45°、90°の線膨張係数のうち、最大値をCaMax、最小値をCaMinとした。
 (8)補強基材の曲げ強度の判定
 補強基材の曲げ強度σaをもとに以下の基準で判定した。
A:強度250MPa以上
B:強度200MPa以上250MPa未満
C:強度150MPa以上200MPa未満
D:強度150MPa未満
 (9)補強基材の曲げ弾性率の判定
 補強基材の曲げ弾性率Eaをもとに以下の基準で判定した。
A:弾性率15GPa以上
B:弾性率10GPa以上15GPa未満
C:弾性率5GPa以上10GPa未満
D:弾性率5GPa未満。
 (10)補強基材の線膨張係数の判定
 補強基材の線膨張係数Caをもとに以下の基準で判定した。
A:線膨張係数7×10-6/K以下
B:線膨張係数7×10-6/Kより大きく10×10-6/K以下
C:線膨張係数10×10-6/Kより大きく20×10-6/K以下
D:線膨張係数20×10-6/Kより大きい。
 (11)補強基材の等方性の判定
 補強基材の曲げ強度σa、曲げ弾性率Ea、線膨張係数Caの各特性について、面内バラツキをもとに以下の基準で判定した。
A:最大値が最小値の1.3倍以下
B:最大値が最小値の1.3倍よりも大きく2倍以下
C:最大値が最小値の2倍よりも大きい。
 (12)一体化成形体の曲げ強度σc、曲げ弾性率Ec
 図2のように、一体化成形体から試験片を切り出し、ISO178法(1993)に従い曲げ特性を測定した。試験片は、ウェルドライン部が中央に位置するように切り出した。測定数はn=5とし、平均値を曲げ強度σcおよび曲げ弾性率Ecとした。測定装置としては“インストロン(登録商標)”5565型万能材料試験機(インストロン・ジャパン(株)製)を使用した。
 (13)一体化成形体の曲げ強度の判定
 前項に従って測定された一体化成形体の曲げ強度σcをもとに以下の基準で判定した。
A:強度250MPa以上
B:強度200MPa以上250MPa未満
C:強度150MPa以上200MPa未満
D:強度150MPa未満。
 (14)一体化成形体の曲げ弾性率の判定
 前々項に従って測定された一体化成形体の曲げ弾性率Ecをもとに以下の基準で判定した。
A:弾性率15GPa以上
B:弾性率10GPa以上15GPa未満
C:弾性率5GPa以上10GPa未満
D:弾性率5GPa未満。
 (15)補強基材と射出成形体との接合強度
 図2に示すように補強基材と射出成形体とが一体化した部分を試験片(図3(a))として切り出し、次いで、図3(b)に示すような測定装置の治具に、接着剤(スリーボンド1782、株式会社スリーボンド製)を塗布し、23±5℃、50±5%RHで4時間放置した後に、前記試験片を接着させ固定した。次に、引張試験を25℃の雰囲気温度で行った。 このとき、試験開始前に、少なくとも5分間、試験片に引張試験の負荷がかからない状態を維持し、また、試験片に熱電対を配置して、雰囲気温度と同等になったことを確認した後に、引張試験を行った。引張試験は、引張速度1.27mm/分にて、両者の接着面から90°方向に引っ張って行い、その最大荷重を接合面積で除した値を接合強度(単位:MPa)とした。試料数はn=5として、その平均を採った。測定装置としては“インストロン(登録商標)”5565型万能材料試験機(インストロン・ジャパン(株)製)を使用した。
 (16)補強基材と射出成形体との接合強度の判定
 前項に従って測定された接合強度をもとに以下の基準で判定し、A,Bを合格とした。
A:接合強度10MPa以上または射出成形体母材破壊
B:接合強度7MPa以上10MPa未満
C:接合強度7MPa未満。
 (17)一体化成形体における補強基材の厚みバラツキ
 図2に示すように一体化成形体から補強基材と射出成形体とが一体化した部分を切り出し、エポキシ樹脂に包埋した上で、図4に示すように切断面が観察面となるよう研磨して試験片を作製した。前記試験片をレーザー顕微鏡(キーエンス(株)製、VK-9510)で200倍に拡大し、補強基材厚みの観察を行った。観察画像を汎用画像解析ソフト上に展開し、ソフトに組み込まれたプログラムを利用して観察画像中に見える補強基材の平均厚みt1、最大厚みt2および最小厚みt3を測定し、次式より一体化成形体における補強基材の厚みバラツキ(%)を算出した。なお、補強基材の平均厚みt1は、観察画像中の補強基材断面を幅方向に10等分した際の両端を除く各分割点において厚みを測定し、その平均値をもって補強基材の平均厚みt1とした。
厚みバラツキ(%)=((t2(mm)-t3(mm))/t1(mm))/100。
 (18)一体化成形体における補強基材の厚みバラツキの判定
 前項に従って測定された補強基材の厚みバラツキをもとに以下の基準で判定し、A,Bを合格とした。
A:厚みバラツキ5%未満
B:厚みバラツキ5%以上10%以内
C:厚みバラツキ10%超。
 (19)インサート範囲に対する補強基材の面積変化率の測定
 図1のように、補強基材のインサート範囲S0に対する、補強基材のインサート範囲S0内に存在する一体化後の補強基材の面積S1を測定することによって、インサート範囲に対する補強基材の面積変化率Sを次式により算出した。
S(面積%)=(|S1―S0|/S0)×100
ここで言う補強基材のインサート範囲S0とは、射出成形体と補強基材の一体化をねらっている範囲であり、図1においては太枠で示される。射出成形体との一体化時に補強基材が射出樹脂に埋もれたり、インサート範囲から補強基材の位置がずれたりすると、インサート範囲に対する補強基材の面積変化率Sは大きくなる。
 (20)一体化成形体の成形性の判定
 前項に従って測定された補強基材の面積変化率Sをもとに以下の基準で判定した。
A:補強基材の面積変化率が3%以下
B:補強基材の面積変化率が3%よりも大きく5%以下
C:補強基材の面積変化率が5%よりも大きく10%以下
D:補強基材の面積変化率が10%よりも大きい。
 (21)補強基材を金型内にレイアップした時の、金型と接していない補強基材の面積比率
 補強基材を金型内にレイアップした時の、該金型と接していない補強基材の面積比率Saは、インサート時の補強基材における、射出成形金型に貼り付けられる側の表面積Sbに対する、Sbから射出成形によって実際射出成形金型に貼り付いた補強基材の表面積Scを除いた面積の比として、次式により算出した。
Sa(%)=(|Sb-Sc|/Sb)×100
A:0%以上、2%以下
B:2%より大きく、5%以下
C:5%より大きく、20%以下
D:20%より大きい。
 (22)補強基材を射出成形体にレイアップした時の、射出成形体と接していない補強基材の面積比率
 補強基材を射出成形体にレイアップした時の、該射出成形体と接していない補強基材の面積比率Sdは、補強基材の面積Seから、補強基材を一体化成形体から剥がした後の、射出成形体に残る接着痕の面積Sfを除いた面積と、補強基材の面積Seとの比として、次式により算出した。
Sd(%)=(|Se-Sf|/Se)×100
A:0%以上、2%以下
B:2%より大きく、5%以下
C:5%より大きく、20%以下
D:20%より大きい。
 (23)繊維配向角度の差の測定
 まず、各領域における不連続繊維(a1)の配向角度(α)を算出した。
 すなわち、一体化した補強基材の表面を研磨し、その長軸方向を10等分した領域の各々において、無作為に100本の繊維を選び出した。研磨面の繊維は一般的に楕円形で確認され、この楕円の長軸方向を繊維の配向方向とした。角度の基準は、射出成形体のウェルドラインの方向とし、ウェルドラインの方向に対する選び出した繊維の配向方向とのなす角度(以下、配向角度αiと略す。)をすべて測定した。この配向角度αiを用いて、次式により、各領域における不連続繊維(a1)の配向角度(α)を算出した。
α=Σ(αi)/100
αi:測定した配向角度(i=1,2,3、・・・、100)
 そして、10個の領域における「不連続繊維(a1)の配向角度(α)」から最大値(αmax)と最小値(αmin)とを特定し、それらから配向角度の差を次のように算出した。
・繊維の配向角度(α)の差(°)=αmax-αmin
αmax:補強基材(a)の長軸方向を10等分に区分した領域の各々において算出した前記配向角度(α)のうちの最大値
αmin:補強基材(a)の長軸方向を10等分に区分した領域の各々において算出した前記配向角度(α)のうちの最小値。
 (24)繊維配向角度(α)の差の判定
 前項に従って測定された繊維の配向角度(α)の差をもとに以下の基準で判定した。
A:配向角度(α)の差が10°以下
B:配向角度(α)の差が10°より大きく、15°以下
C:配向角度(α)の差が15°より大きく、20°以下
D:配向角度(α)の差が20より大きい。
 [炭素繊維1]
 ポリアクリロニトリルを主成分とする共重合体から紡糸、焼成処理、表面酸化処理を行い、総単糸数12,000本の連続炭素繊維を得た。この連続炭素繊維の特性は次に示す通りであった。
 単繊維径:7μm
 比重:1.8
 引張強度:4600MPa
 引張弾性率:220GPa
 [炭素繊維2]
 ポリアクリロニトリルを主成分とする共重合体から紡糸、焼成処理、表面酸化処理を行い、総単糸数12,000本の連続炭素繊維を得た。この連続炭素繊維の特性は次に示す通りであった。
 単繊維径:7μm
 比重:1.8
 引張強度:4100MPa
 引張弾性率:420GPa
 [炭素繊維3]
 東レ(株)製、トレカT800SC-24000
 単繊維径:5μm
 比重:1.8
 引張強度:5880MPa
 引張弾性率:294GPa
 [ガラス繊維]
日東紡製、商品名 PF-E001。
 [補強基材1]
 炭素繊維1をカートリッジカッターで6mmにカットし、チョップド炭素繊維を得た。水と界面活性剤(ナカライテスク(株)製、ポリオキシエチレンラウリルエーテル(商品名))からなる濃度0.1質量%の分散液を作成し、この分散液と上記チョップド炭素繊維から、抄紙基材の製造装置を用いて、抄紙基材を製造した。該製造装置は、抄紙槽と、分散槽としての容器下部に開口コックを有する直径1000mmの円筒形状の容器と、分散槽と抄紙槽とを接続する直線状の輸送部(傾斜角30°)とを備えているものであった。分散槽の上面の開口部には撹拌機が付属し、開口部からチョップド炭素繊維および分散液(分散媒体)を投入可能である。抄紙槽は底部に幅500mmの抄紙面を有するメッシュコンベアを備え、炭素繊維基材(抄紙基材)を運搬可能なコンベアをメッシュコンベアに接続している。抄紙は分散液中の炭素繊維濃度を0.05質量%としておこなった。抄紙した炭素繊維基材は200℃の乾燥炉で30分間乾燥した。得られた炭素繊維基材の幅は500mm、長さは500mm、目付は50g/mであった。
 上記炭素繊維基材を1枚と、東レ(株)製、CM1007(ナイロン6樹脂)の各々のフィルムの厚みが同じフィルム2枚とを、フィルム/炭素繊維基材/フィルムとなるように積層し、プレス成形により、250℃の温度で5MPaの圧力を2分間かけて炭素繊維基材にナイロン6樹脂が含浸した補強基材1を作製した。補強基材の特性を表1-1に示す。
 [補強基材2]
 炭素繊維基材に含浸させるナイロン6樹脂フィルムの目付を、繊維質量含有率が52%となるように調整したこと以外は、補強基材1と同様にして補強基材2を作製した。補強基材の特性を表1-1に示す。繊維質量含有率が増加したため、弾性率の高い基材となった。
 [補強基材3]
 炭素繊維基材に含浸させるナイロン6樹脂フィルムの目付を、繊維質量含有率が15%となるように調整したこと以外は、補強基材1と同様にして補強基材3を作製した。補強基材の特性を表1-1に示す。繊維質量含有率が低下したため、弾性率が低く、線膨張係数が大きい基材となった。
 [補強基材4]
 補強基材1の炭素繊維基材と、東レ(株)製、A900(PPS樹脂)の各々のフィルムの厚みが同じフィルム2枚を用いて、フィルム/炭素繊維基材/フィルムとなるように積層し、プレス成形により、300℃の温度で5MPaの圧力を2分間かけて炭素繊維基材にPPS樹脂が含浸した補強基材4を作製した。補強基材の特性を表1-1に示す。
 [補強基材5]
 補強基材1の炭素繊維基材と、未変性ポリプロピレン樹脂(プライムポリマー(株)製“プライムポリプロ”J105G)50質量%と酸変性ポリプロピレン樹脂(三井化学(株)製“アドマー”QB510)50質量%とを混練した樹脂から作製した、各々のフィルムの厚みが同じフィルム2枚とを用いて、フィルム/炭素繊維基材/フィルムとなるように積層し、プレス成形により、230℃の温度で5MPaの圧力を2分間かけて炭素繊維基材にPP樹脂が含浸した補強基材5を作製した。補強基材の特性を表1-1に示す。
 [補強基材6]
 チョップド炭素繊維のかわりに、ガラス繊維をカートリッジカッターで6mmにカットした、チョップドガラス繊維を用いた以外は、補強基材1と同様にして補強基材6を得た。補強基材の特性を表1-2に示す。強化繊維として、ガラス繊維を用いたため、強度・弾性率は低く、線膨張係数は大きい基材となった。
 [補強基材7]
 チョップド炭素繊維1のかわりに、炭素繊維2をカートリッジカッターで6mmにカットしたチョップド炭素繊維を用いた以外は、補強基材2と同様にして補強基材7を作製した。補強基材の特性を表1-2に示す。弾性率の高い繊維を用いたため、弾性率の高い基材となった。
 [補強基材8]
 一方向に延びる炭素繊維3を広幅化した炭素繊維基材と、繊維質量含有率が60%となるように使用量を調整した、各々のフィルムの厚みが同じナイロン6樹脂フィルム2枚とを、フィルム/炭素繊維基材/フィルムとなるように積層し、プレス成形により、250℃の温度で5MPaの圧力を2分間かけて、一方向連続炭素繊維にナイロン6樹脂が含浸した補強基材8を作製した。補強基材の特性を表1-2に示す。一方向に繊維が連続しているため、特性に異方性を有する基材となった。
 [補強基材9]
 炭素繊維基材と樹脂フィルムを積層する際、炭素繊維基材3枚と、各々のフィルムの厚みが同じナイロン6樹脂フィルム6枚とを、下方からフィルム/炭素繊維基材/フィルム/フィルム/炭素繊維基材/フィルム/フィルム/炭素繊維基材/フィルムとなるように積層したこと以外は、補強基材1と同様にして補強基材9を作製した。補強基材の特性を表1-2に示す。積層枚数を増加させたため、分厚い基材となった。
 [補強基材10]
 予備賦型した基材として、補強基材8を3枚積層し、プレス成形により、250℃で5MPa、2分間かけて加熱融着させた補強基材10を作製した。補強基材の特性を表1-2に示す。一方向に繊維が連続しているため、特性に異方性を有する基材となった。
 [補強基材11]
 予備賦型した基材として、補強基材2を2枚積層し、プレス成形により、250℃で5MPa、2分間かけて加熱融着させた補強基材11を作製した。補強基材の特性を表1-2に示す。
 [射出樹脂1]
 東レ(株)製、TLP1060(長繊維炭素繊維/ナイロン樹脂)
 [射出樹脂2]
 東レ(株)製、A630T-30V(短繊維炭素繊維/PPS樹脂)
 [射出樹脂3]
 東レ(株)製、TLP8169(長繊維炭素繊維/PP樹脂)
 [射出樹脂4]
 東レ(株)製、CM1007(非強化ナイロン樹脂)。
 実施例1
 補強基材1を150mm×30mmにカットした。カットした補強基材を、縦150mm×横150mm×厚さ1mmのキャビティを持つ射出成形金型の、ウェルドラインが生じると考えられる中央部に、一体化後に補強基材がウェルドラインを覆って沿うようにインサートした。射出樹脂1をシリンダー温度260℃、金型温度80℃で射出成形して、補強基材と射出成形体が一体化した一体化成形体を作製した。補強基材1は射出成形体のウェルドラインの幅方向において、30mmの距離にわたって射出成形体と一体化していた。得られた一体化成形体においては補強基材のよれも見られず、品位の良い成形体が作製できた。また、補強基材の厚みバラツキは少なく、補強基材と射出成形体の接合強度に優れた成形体が作製できた。さらに、得られた一体化成形体のウェルドライン部の力学特性は優れていた。なお、得られた一体化成形体は図2に示すような形態であった。一体化成形体の評価結果は表2-1に記載した。
 実施例2
 補強基材1の代わりに、補強基材2を用いた点以外は、実施例1と同様にして、一体化成形体を作製した。一体化成形体の評価結果は表2-1に記載した。得られた一体化成形体の補強基材においては、補強基材のよれも見られず、品位の良い成形体が作製できた。また、補強基材2の厚みが小さいため、射出樹脂の流動を妨げることなく、そして、一体化成形体における補強基材の厚みバラツキも少なく、補強基材と射出成形体の接合強度に優れた成形体が作製できた。さらに、一体化成形体のウェルドライン部の力学特性は優れていた。
 実施例3
 補強基材1の代わりに、補強基材3を用いた点以外は、実施例1と同様にして、一体化成形体を作製した。一体化成形体の評価結果は表2-1に記載した。得られた一体化成形体の補強基材においては、補強基材のよれも見られず、品位の良い成形体が作製できた。また、補強基材3の弾性率が低いため、一体化成形体のウェルドライン部の弾性率は低いが、一体化成形体における補強基材の厚みバラツキは少なく、補強基材と射出成形体の接合強度に優れた成形体が作製できた。
 実施例4
 補強基材1の代わりに補強基材4を、射出樹脂1の代わりに射出樹脂2を用い、射出成形時のシリンダー温度を330℃、金型温度を150℃に代えた点以外は、実施例1と同様にして、一体化成形体を作製した。一体化成形体の評価結果は表2-1に記載した。得られた一体化成形体においては、補強基材のよれも見られず、品位の良い成形体が作製できた。また、補強基材の樹脂と射出樹脂とがPPS樹脂であるため、補強基材4は射出成形金型へのレイアップ時の寸法変化が小さく、一体化成形体における補強基材の厚みバラツキも少なく、補強基材と射出成形体の接合強度に優れた成形体が作製できた。さらに、一体化成形体のウェルドライン部の力学特性は優れていた。
 実施例5
 補強基材1の代わりに補強基材5を、射出樹脂1の代わりに射出樹脂3を用い、射出成形時のシリンダー温度を230℃、金型温度を60℃に代えた点以外は、実施例1と同様にして、一体化成形体を作製した。一体化成形体の評価結果は表2-1に記載した。得られた一体化成形体においては、補強基材のよれも見られず、品位の良い成形体が作製できた。また、補強基材の樹脂と射出樹脂とがPP樹脂であるものの、得られた一体化成形体においては補強基材の厚みバラツキが少なく、補強基材と射出成形体の接合強度に優れた成形体が作製できた。さらに、一体化成形体のウェルドライン部の力学特性は優れていた。
 実施例6
 補強基材1の代わりに、補強基材6を用いた点以外は、実施例1と同様にして、一体化成形体を作製した。一体化成形体の評価結果は表2-1に記載した。補強基材に用いた強化繊維がガラス繊維であるため、得られた一体化成形体におけるウェルドライン部の力学特性は低いものの、一体化成形体において補強基材のよれは見られず、品位の良い成形体が作製できた。また、補強基材の厚みバラツキは少なく、補強基材と射出成形体の接合強度に優れた成形体が作製できた。
 実施例7
 補強基材1の代わりに、補強基材7を用いた点以外は、実施例1と同様にして、一体化成形体を作製した。一体化成形体の評価結果は表2-1に記載した。得られた一体化成形体においては、補強基材のよれも見られず、品位の良い成形体が作製できた。また、弾性率の高い炭素繊維を補強基材の強化繊維(不連続繊維)として用いたため、一体化成形体におけるウェルドライン部の力学特性は優れていた。さらに、一体化成形体における補強基材の厚みバラツキは少なく、補強基材と射出成形体の接合強度に優れた成形体が作製できた。
 比較例1
 補強基材をインサートしない点以外は、実施例1と同様にして、射出成形体を作製した。射出成形体の評価結果は表2-2に記載した。射出材として使用した繊維強化樹脂の力学特性は優れているが、補強基材により補強されていないウェルドライン部の力学特性は非常に低いものであった。
 比較例2
 補強基材をインサートせず、射出樹脂1の代わりに射出樹脂4を用いた点以外は、実施例1と同様にして、射出成形体を作製した。射出成形体の評価結果は表2-2に記載した。射出材として非強化樹脂を用いた場合も、補強基材により補強されていないウェルドライン部の力学特性は非常に低いものであった。
 比較例3
 補強基材1の代わりに、補強基材8を用いた点以外は、実施例1と同様にして、一体化成形体を作製した。一体化成形体の評価結果は表2-2に記載した。ただし、補強基材は、補強基材の長手方向が繊維方向となるようにカットした。補強基材には、強化繊維として一方向連続炭素繊維を用いたが、補強基材の繊維がウェルドラインに沿って並んだため、ウェルドライン部では、補強効果が得られず、ウェルドラインを補強していない射出成形体と同等の力学特性であった。また、補強基材8は繊維方向と垂直方向の線膨張係数が大きく、曲げ弾性率が低く、異方性があるため、金型内にレイアップし、加熱したときの補強基材の寸法変化が大きく、結果として金型と接していない基材の面積が大きくなった。得られた一体化成形体においては、補強基材のよれが大きく、補強基材の繊維自体も乱れ、品位の低い成形体となった。さらに、一体化成形体における補強基材の厚みバラツキも大きかった。
 比較例4
 補強基材1の代わりに、補強基材9を用いた点以外は、実施例1と同様にして、一体化成形体の作製を試みた。しかし、補強基材9の厚みが厚く、キャビティの中央まで射出樹脂が流動せず、未充填となり、一体化成形体は得られなかった。
 比較例5
 補強基材1の代わりに、補強基材10を用いた点以外は、実施例1と同様にして、一体化成形体の作製を試みた。しかし、補強基材10は異方性があるため、金型内にレイアップし、加熱したときに、該補強基材の寸法変化が大きく、金型と接していない面積が大きくなった。また、補強基材10は厚みが厚く、キャビティの中央まで射出樹脂が流動せず、未充填となり、一体化成形体は得られなかった。
 実施例8
 補強基材1を150mm×15mmにカットしたこと以外は、実施例1と同様にして、一体化成形体を作製した。一体化成形体の評価結果は表3-1に記載した。補強基材の幅を小さくしても、実施例1と同様、品位、厚みバラツキ、接合強度、ウェルドライン部の力学特性の良い成形体が作製できた。
 実施例9
 補強基材2を150mm×15mmにカットしたこと以外は、実施例2と同様にして、一体化成形体を作製した。一体化成形体の評価結果は表3-1に記載した。補強基材の幅を小さくしても、実施例2と同様、品位、厚みバラツキ、接合強度、ウェルドライン部の力学特性の良い成形体が作製できた。インサートした補強基材量を削減でき、ウェルドラインの補強と軽量化の両立の観点からも、一体化成形体は優れていた。
 実施例10
 補強基材3を150mm×15mmにカットしたこと以外は、実施例3と同様にして、一体化成形体を作製した。一体化成形体の評価結果は表3-1に記載した。補強基材3の曲げ弾性率が低く、線膨張係数が大きいため、補強基材の幅を小さくすると、実施例3に比べて一体化後の補強基材に多少のよれおよび厚みバラツキが見られた。また接合強度にも多少の低下が見られた。
 実施例11
 補強基材4を150mm×15mmにカットしたこと以外は、実施例4と同様にして、一体化成形体を作製した。一体化成形体の評価結果は表3-1に記載した。補強基材の幅を小さくしても、補強基材4は、射出成形時の寸法変化が小さく、実施例4と同様、品位、厚みバラツキ、接合強度、ウェルドライン部の力学特性の良い成形体が作製できた。
 実施例12
 補強基材5を150mm×15mmにカットしたこと以外は、実施例5と同様にして、一体化成形体を作製した。一体化成形体の評価結果は表3-1に記載した。補強基材の幅を小さくしても、実施例5と同様、品位、厚みバラツキ、接合強度、ウェルドライン部の力学特性の良い成形体が作製できた。
 実施例13
 補強基材7を150mm×15mmにカットしたこと以外は、実施例7と同様にして、一体化成形体を作製した。一体化成形体の評価結果は表3-1に記載した。補強基材の幅を小さくしても、実施例7と同様、品位、厚みバラツキ、接合強度、ウェルドライン部の力学特性の良い成形体が作製できた。インサートした補強基材量を削減でき、ウェルド補強と軽量化の両立の観点からも、優れた一体化成形体といえるものであった。
 実施例14
 補強基材6を150mm×15mmにカットしたこと以外は、実施例6と同様にして、一体化成形体を作製した。一体化成形体の評価結果は表3-2に記載した。補強基材6の力学特性が低く、線膨張係数が大きいため、補強基材の幅を小さくすると、一体化後の補強基材に厚みバラツキが見られた。また接合強度に多少の低下が見られた。
 比較例6
 補強基材8を150mm×15mmにカットしたこと以外は、比較例3と同様にして、一体化成形体を作製した。一体化成形体の評価結果は表3-2に記載した。補強基材の幅を小さくすると、一体化後の補強基材によれが見られた。また補強基材の厚みバラツキが大きくなり、接合強度の低下が見られた。
 比較例7
 補強基材9を150mm×15mmにカットしたこと以外は、比較例4と同様にして、一体化成形体の作製を試みた。しかし、比較例4と同様、補強基材の厚みが厚く、キャビティの中央まで射出樹脂が流動せず、射出樹脂が未充填となり、一体化成形体は得られなかった。
 実施例15
 補強基材1の代わりに、補強基材11を用いた点以外は、実施例1と同様にして、一体化成形体を作製した。一体化成形体の評価結果は表3-2に記載した。補強基材2を予備賦型により加熱成形していたために補強基材11として射出樹脂の流動が妨げられる、ということはなく、得られた一体化成形体は、補強基材のよれも見られず、品位の良いものであった。また、予備賦型時に、補強基材に多少の厚みバラツキが生じたものの、補強基材と射出成形体の接合強度に優れた成形体が作製できた。さらに、一体化成形体のウェルドライン部の力学特性は優れていた。
 実施例16
 補強基材11を150mm×15mmにカットしたこと以外は、実施例15と同様にして、一体化成形体を作製した。一体化成形体の評価結果は表3-2に記載した。補強基材2を予備賦型により加熱成形していたために補強基材11として射出樹脂の流動が妨げられる、ということはなく、得られた一体化成形体は、補強基材のよれも見られず、品位の良いものであった。また、予備賦型時に補強基材に多少の厚みバラツキが生じたものの、補強基材と射出成形体の接合強度に優れた成形体が作製できた。さらに、一体化成形体のウェルドライン部の力学特性は優れていた。
 実施例17
 縦150mm×横190mm×厚さ1mmの平板部と、ボス、リブが存在する高さ10mmの立ち壁(R=2.5)とから構成される箱型射出成形金型を用意するとともに、補強基材1を170mm×30mmにカットした。カットした補強基材を、ヒーターで加熱し、箱型射出成形金型のキャビティ内のウェルドラインが生じると考えられる位置にインサートし、射出樹脂1をシリンダー温度260℃、金型温度80℃で射出成形して、補強基材と射出成形体が一体化した一体化成形体を作製した。補強基材1は、賦形性に優れ、射出成形体のウェルドラインの幅方向において、30mmの距離にわたって、立ち壁部まで射出成形体と一体化していた。得られた一体化成形体においては、補強基材の厚みバラツキが少なく、補強基材のよれも見られず、品位の良い成形体が作製できた。さらに、補強基材と射出成形体の接合強度にも優れていた。また、一体化成形体のウェルドライン部の力学特性も優れていた。得られた一体化成形体の模式図を図5に示す。一体化成形体の評価結果は表3-2に記載した。
 比較例8
 補強基材1の代わりに、補強基材8を用いた点以外は、実施例17と同様にして、一体化成形体を作製した。一体化成形体の評価結果は表3-2に記載した。補強基材8は、異方性があり、ヒーターで加熱をすると、補強基材がよれ、金型に沿わせてレイアップすることが困難であった。一体化成形体においても、補強基材に大きなよれが見られ、厚みのバラツキも大きかった。
 実施例18
 まず、射出樹脂1を、縦150mm×横150mm×厚さ1mmのキャビティを持つ射出成形金型を用いて射出成形して、中央部にウェルドラインが存在する射出成形体を得た。その後、150mm×30mmにカットした補強基材1をヒーターで過熱して、射出成形体のウェルドラインに沿って一体化させ、補強基材と射出成形体とが一体化した一体化成形体を作製した。補強基材1は射出成形体のウェルドラインの幅方向において、30mmの距離にわたって射出成形体と一体化していた。得られた一体化成形体においては、補強基材のよれは見られず、厚みバラツキも少なく、補強基材と射出成形体の接合強度に優れた、品位の良い成形体が作製できた。また、一体化成形体のウェルドライン部の力学特性は優れていた。一体化成形体の評価結果は表4に記載した。
 実施例19
 まず、縦150mm×横190mm×厚さ1mmの平板部と、ボス、リブが存在する、高さ10mmの立ち壁(R=2.5)とから構成される箱型射出成形金型を準備した。射出樹脂1を、該箱型射出成形金型を用いて射出成形して、中央部にウェルドラインが存在する箱型射出成形体を得た。その後、170mm×30mmにカットした補強基材1をヒーターで過熱して、射出成形体のウェルドラインに沿って一体化させ、補強基材と射出成形体とが一体化した一体化成形体を作製した。補強基材1は、賦形性に優れ、射出成形体のウェルドラインの幅方向において、30mmの距離にわたって、立ち壁部まで射出成形体と一体化していた。得られた一体化成形体においては、補強基材のよれは見られず、厚みバラツキも少なく、補強基材と射出成形体の接合強度に優れた、品位の良い成形体が作製できた。また、一体化成形体のウェルドライン部の力学特性は優れていた。一体化成形体の評価結果は表4に記載した。
 比較例9
 補強基材1の代わりに、補強基材8を用いた点以外は、実施例18と同様にして、一体化成形体を作製した。補強基材8は、異方性があり、ヒーターで加熱をすると、補強基材がよれ、射出成形体のウェルドラインに沿わせてレイアップすることが困難であった。
 比較例10
 補強基材1の代わりに、補強基材8を用いた点以外は、実施例19と同様にして、一体化成形体を作製した。補強基材8は、異方性があり、ヒーターで加熱をすると、補強基材がよれ、射出成形体のウェルドラインに沿わせてレイアップすることが困難であった。また、補強基材8の賦形性が低く、箱型射出成形体の立ち壁のR部において、補強基材と射出成形体とが一体化できていない部分が存在した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000004
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000005
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000006
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000007
 実施例1~13に示されるように、補強基材(a)として、該補強基材(a)の長軸方向を10等分に区分した領域の各々における不連続繊維(a1)の配向角度が、互いにその差が10°以内であるような補強基材を用いることによって、補強基材に大きな厚みバラツキを発生することなく、接合強度に優れた、ウェルドラインが十分に補強された一体化成形体が作製できた。中でも、優れた強度、弾性率、線膨張係数をもち、かつ、それらが等方的である補強基材を用いる場合には、補強基材がよれたり射出樹脂に埋没したりしにくく、精度良く射出成形体と一体化された。特に、曲げ弾性率、線膨張係数がより優れている補強基材を用いた場合には、補強基材を小さくしても、補強基材が乱れたり射出樹脂に埋没したりせず、精度良く、補強基材と射出成形体とが一体化され、ウェルドラインが十分に補強された一体化成形体が作製できた。コスト削減、軽量化の観点から、補強基材量を削減することは、好ましいと考えられる。
 一方、補強基材を用いていない比較例1および比較例2は、ウェルドラインの強度、弾性率が著しく低かった。また、一方向連続繊維基材により補強した比較例3および比較例6は、繊維方向と垂直方向の強度、弾性率が非常に低く、射出樹脂の流れに補強基材が押し流されて、補強基材がよれたり、あるいは、線膨張係数に異方性があるために一体化の際に補強基材が浮き上がり、射出成形体に埋没したり、補強基材の位置がズレたりした。また、その影響により、補強基材の厚みにバラツキが発生し、接合強度が低下した。その結果、ウェルドラインに対する補強が不十分となり、強度、弾性率が改善されないものであった。また、比較例4、5および比較例7に示すように、厚肉の補強基材を用いると、補強基材の剛性は獲得できるが、射出樹脂の充填が困難となり、一体化成形体の作製が難しくなることが示された。
 実施例15および実施例16に示されるように、不連続繊維による補強基材を予備賦型した後金型にインサートして用いても、補強基材と射出成形体との一体化の際に、補強基材がよれたり射出樹脂に埋没したりせず、精度良く射出成形体と一体化でき、ウェルドライン部が十分に補強された一体化成形体を作製できた。一方向連続繊維基材により補強した比較例3および比較例5では、予備賦型した比較例5の方が、金型内にレイアップした時に生じる、金型と接していない基材面積が増加し、補強基材としての使用がより困難となった。
 実施例17に示されるように、不連続繊維による補強基材は形状賦型にも優れ、射出成形金型の複雑形状部へも、補強基材がよれることがなくインサートすることができた。得られた一体化成形体も品位が良く、厚みバラツキも小さく、ウェルドライン部が十分に強化された一体化成形体が作製できた。一方、比較例8のように、連続繊維による補強基材は、射出成形金型の複雑形状部への形状賦型が不十分であり、また、レイアップ時に補強基材がよれ、得られた一体化成形体においては、補強基材が埋没した、ウェルドラインの補強が不十分のものとなった。
 そして、実施例18、19のように、補強基材(a)として、該補強基材(a)の長軸方向を10等分に区分した領域の各々における不連続繊維(a1)の配向角度が、互いにその差が10°以内であるような補強基材を用いれば、射出成形後の射出成形体のウェルドラインに沿って補強基材を配置・一体化しても、大きな厚みバラツキを発生することなく、接合強度に優れ、ウェルドラインが十分に補強された一体化成形体が作製できた。また、不連続繊維が含有されている繊維は賦形性に優れ、射出成形体のR部でも一体化することが可能であった。
 一方、比較例9、10のように、連続繊維基材を用いると、線膨張率に異方性があるため基材加熱中に補強基材がよれ、射出成形体のウェルドラインに沿って補強基材をレイアップすることは困難であり、その結果、接合強度、ウェルドラインに対する補強効果も低いものとなった。さらに、一方向連続繊維による補強基材は賦形性が低く、射出成形体のR部においては、一体化することが不可能であった。
 本発明の一体化成形体は、射出成形体の課題であるウェルドラインでの強度・剛性低下を解決できる。特に、補強基材(a)の長軸方向を10等分に区分した領域の各々における不連続繊維(a1)の配向角度の差が10°以内であるような補強基材を用いれば、補強基材を小さく、薄くしても、補強基材の繊維乱れを防ぎつつ、ウェルドラインを補強することが可能である。そのため、薄肉成形あるいは複雑形状成形などの自由な設計が可能であり、電気・電子機器、ロボット、二輪車、自動車、航空機の部材、部品および筐体など幅広い産業分野の射出成形体に適用できる。
1.補強基材のインサート範囲S0
2.補強基材のインサート範囲S0内に存在する、一体化後の補強基材の面積S1
3.補強基材
4.射出成形体
5.ウェルドライン
6.試験片カット範囲
7a、7b.測定治具
8.リブ
9.ボス
10.試験片

Claims (16)

  1.  不連続繊維(a1)と樹脂(a2)とを有する補強基材(a)と、不連続繊維(b1)と樹脂(b2)とを有する射出成形体(b)とが一体化した一体化成形体であり、
     補強基材(a)の長軸方向を10等分に区分した領域の各々における不連続繊維(a1)の配向角度の差が10°以内であり、
     補強基材(a)が射出成形体(b)のウェルドラインの一部又は全部を覆って射出成形体(b)と一体化している、一体化成形体。
  2.  補強基材(a)と射出成形体(b)との接合強度が7MPa以上であり、
     一体化成形体における補強基材(a)の厚みのバラツキが10%以内である、請求項1に記載の一体化成形体。
  3.  不連続繊維(a1)と樹脂(a2)とを有する補強基材(a)と、不連続繊維(b1)と樹脂(b2)とを有する射出成形体(b)とが一体化した一体化成形体であり、
     補強基材(a)と射出成形体(b)との接合強度が7MPa以上であり、
     一体化成形体における補強基材(a)の厚みのバラツキが10%以内であり、
     補強基材(a)が射出成形体(b)のウェルドラインの一部又は全部を覆って射出成形体(b)と一体化している、一体化成形体。
  4.  補強基材(a)が実質的に等方性を示す、請求項1~3いずれかに記載の一体化成形体。
  5.  補強基材(a)の線膨張係数が7×10-6/K以下である、請求項1~4いずれかに記載の一体化成形体。
  6.  補強基材(a)の曲げ弾性率が10GPa以上である、請求項1~5いずれかに記載の一体化成形体。
  7.  補強基材(a)がテープ状である、請求項1~6いずれかに記載の一体化成形体。
  8.  不連続繊維(a1)と樹脂(a2)とを有する補強基材(a)を金型内に配置し、不連続繊維(b1)と樹脂(b2)とを有する射出成形体(b)のウェルドラインに補強基材(a)を一体化する一体化成形体の製造方法であり、
     補強基材(a)は、金型内に配置した際の補強基材(a)の長さ方向を10等分に区分した領域の各々における不連続繊維(a1)の配向角度の差が10°以内である、一体化成形体の製造方法。
  9.  補強基材(a)を金型内に配置した時、金型と接していない補強基材の面積の比率が5%以下である、請求項8に記載の一体化成形体の製造方法。
  10.  補強基材(a)を予備賦型した後、金型にインサートして成形する、請求項8または9に記載の一体化成形体の製造方法。
  11.  不連続繊維(a1)と樹脂(a2)とを有する補強基材(a)を、不連続繊維(b1)と樹脂(b2)とを有する射出成形体(b)のウェルドラインに一体化する一体化成形体の製造方法であり、
     補強基材(a)は、該補強基材(a)を射出成形体(b)にレイアップした際の補強基材(a)の長さ方向を10等分に区分した領域の各々における不連続繊維(a1)の配向角度の差が10°以内である、一体化成形体の製造方法。
  12.  補強基材(a)を射出成形体(b)にレイアップした時、射出成形体(b)と接していない補強基材の面積の比率が5%以下である、請求項11に記載の一体化成形体の製造方法。
  13.  補強基材(a)が実質的に等方性を示す、請求項8~12いずれかに記載の一体化成形体の製造方法。
  14.  補強基材(a)の線膨張係数が7×10-6/K以下である、請求項8~13いずれかに記載の一体化成形品の製造方法。
  15.  補強基材(a)の曲げ弾性率が10GPa以上である、請求項8~14いずれかに記載の一体化成形体の製造方法。
  16.  補強基材(a)がテープ状である、請求項8~15いずれかに記載の一体化成形体の製造方法。
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