WO2018194179A1 - ゲル状水中油型乳化組成物 - Google Patents

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WO2018194179A1
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oil
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gel
fatty acid
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佑貴 今泉
久保　利昭
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富士フイルム株式会社
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Definitions

  • the present disclosure relates to a gel-like oil-in-water emulsion composition.
  • oily ingredients are blended in skin preparations such as cosmetics for the purpose of moisturizing the skin.
  • skin preparations such as cosmetics for the purpose of moisturizing the skin.
  • the external appearance of skin external preparations such as emulsions and creams containing a large amount of oily components is white, and the appearance is poor in transparency. Therefore, as an appearance impression, the oily image is strong and tends to be unacceptable to those who want freshness, transparency and the like.
  • skin external preparations with good transparency such as lotions and aqueous gels
  • Non-Patent Document 1 describes a method for preparing an emulsified composition containing a large amount of an oil component and maintaining transparency by making the oil component into fine emulsion particles using a high-pressure emulsifier. ing.
  • a nanoemulsion in which emulsion particles containing a certain amount of oily components are made fine is formed, and as the number of emulsion particles in a unit volume increases, the distance between emulsion particles becomes narrower and the emulsion. Particles are clogged. As a result, it is described that emulsion particles repel each other and particle orientation occurs, and the viscosity increases due to an increase in particle repulsive force, resulting in a gelled emulsion composition.
  • an oil-in-water emulsion composition formed of oil droplets having lamellar or thin film-like liquid crystal films and dispersed in an aqueous phase has been proposed (See JP-A-8-127526).
  • gel-like cosmetic liquids that contain a specific surfactant, are transparent and have a good feeling of use, and can contain a large amount of oily components have been proposed (Japanese Patent Application Laid-Open Nos. 2002-089331 and 2001). -342113).
  • a ceramide dispersion containing sucrose fatty acid ester, a nonionic surfactant and a natural ceramide dispersed in an aqueous phase as an oil phase, and having a pH of 6.5 or less exhibits excellent temporal stability. It has been proposed as a dispersion composition (see JP-A-2015-030705). Furthermore, a composition containing a liposome encapsulating a water-soluble silk protein with improved temporal stability and water has been proposed (see Japanese Patent Application Laid-Open No. 2008-094723).
  • the emulsion compositions described in JP-A-8-127526 and JP-A-2002-087931 are transparent and have good emulsion stability, but it is difficult to obtain a gel-like composition.
  • a transparent emulsion composition can be obtained, and that a gel-like cosmetic liquid can be obtained by adding a thickener.
  • stickiness due to the thickener often occurs.
  • the dispersion described in JP-A-2015-030705 is transparent, but contains a salt, so that it is difficult to obtain a gel-like dispersion.
  • the content of the oil component relative to the total amount of the composition is small, and it cannot be a gel-like dosage form.
  • Document A describes that a gel-like emulsified composition having a good feeling of use can be obtained due to the rapid change of the state from the gel state to the liquid state on the skin.
  • the gel emulsion composition described in Document A sometimes loses its dosage form due to contact with salt, change in particle size of emulsion particles, and the like. Therefore, for example, there is a concern that sufficient storage stability cannot be obtained when applied to an external preparation for skin.
  • a problem to be solved by an embodiment of the present invention is to provide a gel-like oil-in-water emulsion composition having good transparency, excellent stability over time, and good usability when applied to the skin. There is to do.
  • a gel-like oil-in-water emulsion composition containing A component to F component A: The content of the gel-like oil-in-water emulsion composition is 15% by mass or more, and at least one liquid oil selected from hydrocarbon oils, aliphatic esters, and silicone oils
  • B saturated fatty acid glyceryl and saturated At least one hydrophilic-lipophilic balance (hereinafter sometimes referred to as HLB) selected from fatty acid polyglyceryl 7 or less nonionic surfactant
  • C Sucrose saturated fatty acid ester
  • D Hydrophobic group
  • E at least one surfactant having an unsaturated fatty acid residue
  • F water
  • ⁇ 2> The gelled oil-in-water type according to ⁇ 1>, wherein the unsaturated fatty acid residue in the substituent of the E component is selected from the group consisting of an oleic acid residue, a linoleic acid residue, and a linolenic acid residue Emulsified composition.
  • ⁇ 3> The gelatinous oil-in-water emulsion composition according to ⁇ 1> or ⁇ 2>, which contains at least two E components.
  • ⁇ 4> The gel-like oil-in-water emulsion composition according to any one of ⁇ 1> to ⁇ 3>, which contains at least one nonionic surfactant as an E component.
  • ⁇ 5> The gel-like oil-in-water emulsion composition according to any one of ⁇ 1> to ⁇ 4>, which contains at least one amphoteric surfactant as an E component.
  • ⁇ 6> The gel form according to any one of ⁇ 1> to ⁇ 5>, which contains silicone oil as the A component, and the silicone oil content is 60% by mass to 95% by mass with respect to the total amount of the A component.
  • ⁇ 7> The gel-like oil-in-water emulsion composition according to any one of ⁇ 1> to ⁇ 6>, which includes, as component A, one selected from hydrocarbon oils and two selected from silicone oils object.
  • the content of the E component with respect to the content of the B component in the gel-like oil-in-water emulsion composition is 0.1 to 3.0 on a mass basis, and any one of ⁇ 1> to ⁇ 7> A gel-like oil-in-water emulsion composition described in 1.
  • a gel-like oil-in-water emulsion composition having good transparency, excellent temporal stability, and good usability when applied to the skin.
  • the gel-like oil-in-water emulsion composition of the present disclosure will be described in detail with examples of specific embodiments, but is not limited to the following embodiments of the present disclosure, and the scope of the object of the present invention Inside, it can implement by adding a change suitably.
  • a numerical range indicated by using “to” indicates a range including the numerical values described before and after “to” as the minimum value and the maximum value, respectively.
  • the amount of each component in the composition means the total amount of the plurality of substances present in the composition unless there is a specific notice when there are a plurality of substances corresponding to each component in the composition.
  • “Normal temperature” in this specification means 25 ° C.
  • an upper limit value or a lower limit value described in a numerical range may be replaced with an upper limit value or a lower limit value in another numerical range.
  • the upper limit value or the lower limit value described in a certain numerical range may be replaced with the values shown in the examples.
  • a combination of preferred embodiments is a more preferred embodiment.
  • the gel-like oil-in-water emulsion composition of the present disclosure includes A component to F component.
  • A The content of the gel-like oil-in-water emulsion composition is 15% by mass or more, and at least one liquid oil selected from hydrocarbon oils, aliphatic esters, and silicone oils
  • B saturated fatty acid glyceryl and saturated Nonionic surfactant having at least one HLB7 or less selected from fatty acid polyglyceryl
  • C Sucrose saturated fatty acid ester
  • D Ionic surfactant having a saturated fatty acid residue as a hydrophobic group and a glutamic acid residue as a hydrophilic group
  • E At least one surfactant having an unsaturated fatty acid residue
  • F Water
  • gel oil-in-water emulsion composition in the present specification refers to an oil-in-water emulsion composition that does not exhibit fluidity at room temperature and retains its shape when no stress is applied to the emulsion composition.
  • the gel-like oil-in-water emulsion composition preferably has a hardness of 10 g or more when measured at room temperature using a hardness meter (rheometer) commonly used in the technical field according to the present disclosure.
  • the “gel oil-in-water emulsion composition of the present disclosure” may be referred to as “emulsion composition of the present disclosure” or simply “emulsion composition”.
  • the emulsified composition of the present disclosure contains the above-described components, so that the transparency is good, the stability with time is excellent, and the usability is good.
  • “transparent” and “transparency” in the present specification mean that a transparent appearance is exhibited. Turbidity can be used as an indicator of transparency. Turbidity can be determined by measuring absorbance at a wavelength of 625 nm in a 1 cm cell.
  • the transparency of the emulsified composition in the present disclosure for example, turbidity determined by measuring absorbance at a wavelength of 625 nm in a 1 cm cell using an ultraviolet-visible absorptiometer manufactured by Shimadzu Corporation, It is preferably less than 0.50, more preferably less than 0.25, and even more preferably less than 0.10. Further, the emulsion composition of the present disclosure has good turbidity stability, that is, the turbidity (initial turbidity) of the emulsion composition immediately after adjustment and the turbidity measured after a desired period of time. The difference is preferably less than 0.50. In this specification, “excellent in stability over time” means that the gel is maintained for a long period of time.
  • the hardness of the emulsified composition of the present disclosure is preferably maintained at 10 g or more over a desired period after preparation.
  • "good feeling of use” means that when the emulsified composition of the present disclosure is applied to the skin, it does not feel oily, is well adapted to the skin, and gives a moist feel. .
  • the emulsified composition of the present disclosure has a gel-like dosage form.
  • the hardness of the emulsified composition of the present disclosure (hereinafter sometimes referred to as gel hardness) is preferably 10 g or more, more preferably 25 g or more, and further preferably 50 g or more.
  • gel hardness is preferably 10 g or more, more preferably 25 g or more, and further preferably 50 g or more.
  • the hardness (gel hardness) of the emulsified composition is preferably a rheometer (FUDOH: Rheotech Co., Ltd.), a 20 mm ⁇ disk-shaped probe, a load weight of 200 g, a speed of 1 mm / sec, and an entry depth.
  • the maximum load change when measured at room temperature under the condition of 20 mm in length is used as the hardness value.
  • a value obtained by arithmetically averaging the hardness values obtained by performing the same operation three times as described above is defined as the hardness of the emulsified composition in the present specification.
  • Component A at least one liquid oil selected from hydrocarbon oils, aliphatic esters, and silicone oils with a content of 15% by mass or more based on the total amount of the oil-in-water emulsion composition
  • A a content of 15% by mass or more based on the total amount of the oil-in-water emulsion composition, and at least one liquid oil selected from hydrocarbon oils, aliphatic esters, and silicone oils. contains.
  • the “liquid oil” in the present specification refers to an oily component that is liquid in an atmosphere at 25 ° C. and has a solubility in water at 25 ° C. of 0.1% by mass or less.
  • the liquid oil contained in the component A is selected from hydrocarbon oils, aliphatic esters, and silicone oils.
  • the hydrocarbon oil that is the liquid oil in the component A may be animal-derived, plant-derived, or synthetic.
  • the hydrocarbon oil include squalane, liquid paraffin, hydrogenated polyisobutene, and cyclohexane. Of these, hydrogenated polyisobutene or squalane is preferred from the viewpoint of good moisturizing feeling.
  • Examples of the aliphatic ester include esters containing a fatty acid residue having 8 to 22 carbon atoms. Specific examples of the aliphatic ester include isopropyl myristate, isopropyl palmitate, octyldodecyl myristate, myristyl myristate, butyl myristate, butyl stearate, isostearyl isostearate, diisopropyl sebacate, tri (capryl / caprin) ) Glyceryl acid, triethylhexanoin, treolein and the like. Moreover, olive oil, jojoba oil, etc. which are liquid oil derived from a plant and contain an aliphatic ester are also included in the aliphatic ester in the present disclosure.
  • the silicone oil is not particularly limited as long as it contains a siloxane structure and is liquid at 25 ° C.
  • examples of the silicone oil include dimethicone, trisiloxane, cyclomethicone, cyclopentasiloxane, methyltrimethicone, caprylylmethicone, phenyltrimethicone, diphenyldimethicone, diphenylsiloxyphenyltrimethicone, and the like that is liquid at 25 ° C. Ingredients.
  • dimethicone, methyltrimethicone, and the like since the hardness of the emulsified composition tends to be a suitable value, and when the emulsified composition is used as a skin external preparation, it has less stickiness and good usability.
  • At least one selected from caprylyl methicone and cyclopentasiloxane is preferred.
  • a commercially available product can be used as the silicone oil.
  • silicone oils include KF-96L-1.5cs, KF-96L-2cs, KF-96A-5cs, KF-96A-6cs (named above, trade names) of Shin-Etsu Chemical Co., Ltd. ) And the like.
  • liquid oil as the component A may be included in the emulsion composition, or two or more types may be included.
  • the same type of liquid oil that is, two or more types selected from hydrocarbon oils, two or more types selected from aliphatic esters, or two or more types selected from silicone oils may be used.
  • two or more kinds selected from different liquid oils may be used in combination, for example, at least one kind selected from hydrocarbon oil and aliphatic ester, hydrocarbon oil and silicone oil, aliphatic ester and silicone oil, respectively.
  • at least one selected from each of hydrocarbon oil, aliphatic ester, and silicone oil may be combined.
  • the liquid oil is preferably used in combination, and more preferably includes at least one liquid oil selected from hydrocarbon oils and at least one liquid oil selected from silicone oils. It is more preferable that at least one liquid oil selected from the group consisting of at least two liquid oils selected from silicone oils.
  • the liquid oil as component A is contained in a total amount of 15% by mass or more with respect to the total amount of the emulsified composition.
  • the emulsified composition of the present disclosure is an oil-in-water type emulsified composition.
  • the emulsion composition of the present disclosure takes a gel-like form with good stability over time formed by emulsion particles approaching each other. . Furthermore, moisture content by liquid oil can fully be acquired because content of the liquid oil as A component is 15 mass% or more.
  • the liquid oil as component A is preferably 17% by mass or more in total with respect to the total amount of the emulsified composition. From the viewpoint that an emulsion composition with good transparency can be easily obtained, the content of the component A is preferably 40% by mass or less, and more preferably 30% by mass or less.
  • the component A preferably includes at least one selected from hydrocarbon oils and fatty acid esters and at least one selected from silicone oils.
  • at least one selected from hydrocarbon oils is preferable. More preferably, it contains at least one liquid oil selected from a liquid oil and a silicone oil.
  • an embodiment in which the total amount of at least one liquid oil selected from hydrocarbon oils and fatty acid esters and at least one liquid oil selected from silicone oils is 15% by mass or more based on the total amount of the emulsified composition is preferable. More preferably, the total amount of at least one liquid oil selected from hydrocarbon oils and at least one liquid oil selected from silicone oils is 17% by mass or more based on the total amount of the emulsion composition.
  • the component A is selected from at least one hydrocarbon oil selected from squalane as a hydrocarbon oil and hydrogenated polyisobutene, and from dimethicone, methyltrimethicone, caprylylmethicone and cyclopentasiloxane.
  • the total amount of at least one silicone oil, more preferably two silicone oils, is 15% by mass or more and preferably 17% by mass or more based on the total amount of the emulsion composition.
  • the content of the silicone oil is preferably 55% by mass to 95% by mass and more preferably 55% by mass to 90% by mass with respect to the total amount of the liquid oil that is the component A contained in the emulsified composition of the present disclosure. preferable.
  • the emulsified composition of the present disclosure comprises at least one HLB7 or less nonionic surfactant selected from B: saturated fatty acid glyceryl and saturated fatty acid polyglyceryl (hereinafter sometimes referred to as saturated fatty acid (poly) glyceryl). contains.
  • HLB is an index that indicates the balance between hydrophilicity and hydrophobicity that is usually used in the field of surfactants.
  • a calculation formula that is usually used for example, Kawakami's formula of the following formula (1), Oda's of the following formula (2) It can be calculated using a calculation formula such as a formula.
  • the nonionic emulsifier to be used is a commercial item
  • the numerical value of HLB described in the catalog of a commercial item is employ
  • HLB 7 + 11.7 log (Mw / Mo) Formula (1)
  • Mw represents the molecular weight of the hydrophilic group
  • Mo represents the molecular weight of the hydrophobic group.
  • the inorganic value and the organic value are characteristic values given to the individual compounds described in the “Organic Conceptual Diagram”. For example, “Yoshio Koda, Organic Conceptual Diagram-Fundamentals and Applications” -(1984) "can be referred to.
  • saturated fatty acid (poly) glyceryl having an HLB of 7 or less which is the component B in the present disclosure, may include monoglycerin or polyglycerin and an ester of a saturated fatty acid having 8 to 18 carbon atoms.
  • saturated fatty acid include caprylic acid, capric acid, lauric acid, myristic acid, palmitic acid, and stearic acid.
  • saturated fatty acid (poly) glyceryl of HLB 7 or less monoglyceryl monomyristate, diglyceryl monoisostearate, diglyceryl diisostearate, tetraglyceryl monoisostearate, tetraglyceryl diisostearate, monoglyceryl monostearate, diglyceryl monostearate
  • saturated fatty acid (poly) glyceryl of HLB 7 or less monoglyceryl monomyristate, diglyceryl monoisostearate, diglyceryl diisostearate, tetraglyceryl monoisostearate, tetraglyceryl diisostearate, monoglyceryl monostearate, diglyceryl monostearate
  • examples thereof include glyceryl, diglyceryl distearate, tetraglyceryl monostearate, and tetraglyceryl distearate.
  • the emulsified composition may contain only one kind of nonionic surfactant having an HLB of 7 or less, or may contain two or more kinds.
  • the B component is preferably contained in an amount of 0.5% by mass to 10% by mass, more preferably 1.0% by mass to 6.0% by mass with respect to the total amount of the emulsified composition. preferable.
  • the emulsified composition of the present disclosure contains a C component.
  • the component C include esters of saturated fatty acids having 12 to 18 carbon atoms, such as lauric acid, myristic acid, palmitic acid, or stearic acid, and sucrose.
  • sucrose saturated fatty acid ester as component C includes sucrose monolaurate, sucrose dilaurate, sucrose trilaurate, sucrose tetralaurate, sucrose monopalmitate, sucrose dipalmitate, sucrose tripalmitate, Examples include sucrose tetrapalmitate, sucrose monomyristic acid, sucrose dimyristic acid, sucrose trimyristate, sucrose tetramyristic acid, sucrose monostearate, sucrose distearate, sucrose tristearate, and sucrose tetrastearate.
  • sucrose saturated fatty acid ester of HLB3 or higher which is at least one fatty acid selected from stearic acid, myristic acid, palmitic acid, and lauric acid, is preferable, and sucrose saturated of HLB3 or higher whose fatty acid is stearic acid.
  • Fatty acid esters are more preferred, and sucrose stearates of HLB5 to HLB15 are more preferred.
  • sucrose saturated fatty acid ester Commercially available products can be used as the sucrose saturated fatty acid ester.
  • commercially available products with different HLB depending on the composition ratio such as sucrose fatty acid monoesters and sucrose fatty acid diesters having different esterification degrees, are marketed by Mitsubishi Chemical Foods Co., Ltd. and Daiichi Kogyo Seiyaku Co., Ltd.
  • esters of saturated fatty acids can be selected according to the purpose and used as the C component in the emulsion composition.
  • the emulsified composition may contain only one type of component C or two or more types.
  • the emulsified composition of the present disclosure preferably contains 0.5% by mass to 10% by mass, and 1.0% by mass to 5% by mass of a sucrose saturated fatty acid ester (that is, component C) with respect to the total amount of the emulsified composition.
  • the content is more preferably 0.0% by mass, and even more preferably 2.0% by mass to 5.0% by mass.
  • the emulsified composition of the present disclosure contains an ionic surfactant having a saturated fatty acid residue as a hydrophobic group and a glutamic acid residue as a hydrophilic group (hereinafter sometimes referred to as D component).
  • the residue refers to a substituent obtained by removing one hydrogen atom from a hydrocarbon in the molecule.
  • the D component is not particularly limited as long as it is an ionic surfactant having a saturated fatty acid residue as a hydrophobic group and a glutamic acid residue in a hydrophilic group.
  • saturated fatty acid examples include caprylic acid, capric acid, lauric acid, myristic acid, palmitic acid, and stearic acid.
  • Specific examples include acyl glutamate and surfactin sodium. From the viewpoint of further improving the transparency and gel hardness of the emulsion composition, acyl glutamate is preferred.
  • Acyl glutamates include sodium cocoyl glutamate, disodium cocoyl glutamate, potassium cocoyl glutamate, triethanolamine cocoyl glutamate, sodium N-lauroyl-L-glutamate, disodium N-lauroyl-L-glutamate, N-lauroyl-L- Potassium glutamate, N-lauroyl-L-glutamate triethanolamine, N-myristoyl-L-glutamate sodium, N-myristoyl-L-glutamate potassium, N-stearoyl-L-glutamate sodium, N-stearoyl-L-glutamate disodium N-stearoyl-L-glutamate potassium, palm fatty acid sodium glutamate, dilauroyl glutamate lysine sodium, etc.
  • sodium stearoyl glutamate as D component is preferable from the viewpoint that the hardness of the emulsion composition can be more appropriate.
  • Specific examples of sodium stearoyl glutamate include sodium N-stearoyl-L-glutamate and disodium N-stearoyl-L-glutamate.
  • potassium N-stearoyl-L-glutamate can also be preferably used.
  • the emulsified composition may contain only one type of component D or two or more types.
  • the emulsified composition of the present disclosure preferably contains 0.1% by mass to 2.0% by mass, and preferably contains 0.2% by mass to 1.0% by mass of component D with respect to the total amount of the emulsified composition. Is more preferable, and 0.4 to 1.0% by mass is still more preferable.
  • the emulsified composition of the present disclosure contains an E component as at least one surfactant having an unsaturated fatty acid residue.
  • an unsaturated fatty acid residue possessed by the surfactant as the E component ⁇ -linolenic acid residue, eicosapentaenoic acid residue, docosahexaenoic acid residue, linoleic acid residue, ⁇ -linolenic acid residue, arachidonic acid residue Groups, docosapentaenoic acid residues, palmitoleic acid residues, oleic acid residues, elaidic acid residues, erucic acid residues, among others, oleic acid residues, linoleic acid, ⁇ -linolenic acid residues And an unsaturated fatty acid residue selected from the group consisting of ⁇ -linolenic acid residues is preferred from the viewpoint of better emuls.
  • the surfactant as the E component is not particularly limited except that it has an unsaturated fatty acid residue, but preferably contains at least one of a nonionic surfactant and an amphoteric surfactant.
  • nonionic surfactants include polyglycerin unsaturated fatty acid esters, sorbitan unsaturated fatty acid esters, unsaturated fatty acid alkanolamides, polyoxyethylene sorbitan unsaturated fatty acid esters, and the like, a gel-like oil-in-water emulsion composition Polyglycerin unsaturated fatty acid ester is preferable from the viewpoint that the gel hardness of the product becomes higher.
  • Preferred amphoteric surfactants include lecithin, alkylaminoacetate, alkyliminodiacetate, alkylaminopropionate, alkyliminodipropionacetate, alkyldimethylammonioacetate, alkylamidopropyldimethyl. Ammonioacetates, alkylsulfobetaines, alkylamine oxides and the like can be mentioned, and lecithin is preferable from the viewpoint of use feeling.
  • lecithin Since lecithin has a hydrophilic group and a hydrophobic group in the molecule, it has been widely used as an emulsifier in the fields of foods, pharmaceuticals, cosmetics and the like. Industrially, lecithin purity is 60% or more. Is used as lecithin.
  • the lecithin as described above can also be used in the emulsified composition of the present disclosure.
  • the lecithin in the emulsion composition preferably has a lecithin purity of 65% or more, more preferably 70% or more.
  • lecithin examples include various known lecithins extracted and separated from plants, animals, or microorganisms.
  • lecithin include various lecithins derived from plants such as soybean, corn, peanut, rapeseed, and wheat, animals such as egg yolk and cows, and microorganisms such as Escherichia coli.
  • lecithin by compound names include phosphatidic acid, phosphatidylglycerin, phosphatidylinositol, phosphatidylethanolamine, phosphatidylmethylethanolamine, phosphatidylcholine, phosphatidylserine, bisphosphatidic acid, diphosphatidylglycerin (cardiolipin) and the like; sphingomyelin and the like Examples include sphingolecithin.
  • lecithin other than the above-described high-purity lecithin that can be used as the E component include enzymatically decomposed lecithin, enzymatically hydrogenated lecithin, and hydroxylecithin.
  • lecithin used in the emulsified composition of the present disclosure lecithin which is not hydrogenated is preferable, lecithin having a phosphatidylcholine content of 30% by mass or more is more preferable, and lecithin having 50% by mass or more is further included. preferable.
  • lecithin which is not hydrogenated is preferable, lecithin having a phosphatidylcholine content of 30% by mass or more is more preferable, and lecithin having 50% by mass or more is further included.
  • lecithin which is not hydrogenated is preferable, lecithin having a phosphatidylcholine content of 30% by mass or more is more preferable, and lecithin having 50% by mass or more is further included.
  • hydrogenated lecithin does not have an unsaturated fatty acid residue in a molecule
  • the emulsified composition may contain only 1 type of E component, and may contain 2 or more types. Especially, it is preferable from a viewpoint that an emulsion composition contains at least 2 types of E component that temporal stability, especially turbidity stability are more favorable.
  • the emulsified composition preferably contains at least one nonionic surfactant as component E.
  • the emulsified composition preferably contains at least one amphoteric surfactant as the E component.
  • the emulsified composition of the present disclosure contains at least two E components, and more specifically, more preferably contains at least one nonionic surfactant and at least one amphoteric surfactant.
  • the ratio of the content of the nonionic surfactant and the content of the amphoteric surfactant in the emulsified composition of the present disclosure is obtained. From the viewpoint that the transparency of the emulsified composition can be maintained for a longer period, it is preferably 0.01: 1 to 1: 0.01, and preferably 0.1: 1 to 1: 0.1 on a mass basis. It is more preferable that The emulsion composition contains polyglycerin fatty acid ester as a nonionic surfactant and lecithin as an amphoteric surfactant, so that the transparency of the gel emulsion composition is further improved, and further transparency is improved. It can be maintained for a longer period.
  • the content of component E in the emulsified composition of the present disclosure is preferably 0.1% by mass to 5% by mass, more preferably 0.5% by mass to 3% by mass, and 0.8% by mass. More preferably, it is ⁇ 2.9 mass%.
  • the emulsified composition of the present disclosure contains water from the viewpoint of improving transparency.
  • the water used in the emulsified composition is not particularly limited as long as it has good biocompatibility, and is ultrapure such as purified water, distilled water, ion-exchanged water, pure water, Milli-Q water, etc. Any of the water can be used.
  • Milli-Q water is ultrapure water obtained by a Milli-Q water production apparatus that is an ultrapure water production apparatus of Merck Co., Ltd.
  • the water content in the emulsified composition of the present disclosure can be appropriately adjusted according to the purpose of use of the emulsified composition and the required feeling of use.
  • the emulsified composition of the present disclosure contains the A component to the F component described above, and the content of the E component with respect to the content of the B component is preferably 0.1 to 3.0 on a mass basis. . That is, when the content of the B component in the total amount of the emulsified composition is 1, the content of the E component is preferably in the range of 0.1 to 3.0, preferably 0.25 to 2. A range of 0 is more preferred, a range of 0.5 to 2.0 is even more preferred, and a range of 0.5 to 1.5 is even more preferred.
  • the content ratio (mass ratio) of the E component to the B component that contributes to the generation and stabilization of the emulsified particles is in the above-described range, the stability over time of the obtained emulsion composition is further improved.
  • the emulsified composition of the present disclosure can contain other components in addition to the components A to F described above as long as the effects of the present disclosure can be exhibited.
  • other components that can be included in the emulsified composition of the present disclosure will be described.
  • the emulsified composition can contain at least one water-soluble humectant selected from water-soluble alcohols, saccharides, and amino acids (hereinafter sometimes referred to as G1 component).
  • G1 component water-soluble humectant selected from water-soluble alcohols, saccharides, and amino acids
  • any of the water-soluble alcohols generally used for external preparations for skin and the like can be used.
  • the water-soluble alcohol that can be contained in the emulsion composition include ethanol, glycerin, diglycerin, 1,3-butylene glycol, dibutylene glycol, and propylene glycol.
  • the water-soluble alcohol in this specification refers to an alcohol which is contained in 1% by mass in water at 25 ° C., stirred and left for 1 hour, and is not visually separated.
  • polyhydric alcohols having good water solubility such as a Log P value of less than 0.2 are preferred.
  • the Log P value is a value obtained by taking the common logarithm of the distribution coefficient between 1-octanol / water and is an index indicating the hydrophobicity of an organic compound. The larger the value, the higher the hydrophobicity.
  • the saccharide that can be contained in the emulsified composition may be a monosaccharide or a polysaccharide. In general, any saccharide used in a skin external preparation such as cosmetics can be used.
  • the sugar include glucose, sucrose, sorbitol, trehalose, maltose, mannitol, maltotriose and the like.
  • the sugar may be a derivative, for example, a polyoxyethylene (POE) modified sugar.
  • POE-modified sugar include POE-10 methyl glucoside and POE-20 methyl glucoside.
  • amino acids that can be contained in the emulsion composition include arginine, alanine, glycine, methionine, aspartic acid, lysine, serine, sarcosine, and trimethylglycine.
  • the G1 component includes ethanol, glycerin, diglycerin, 1,3-butylene glycol, sucrose, sorbitol, trehalose, POE-10 methylglucoside, And at least one selected from trimethylglycine is preferred.
  • the G1 component includes glycerin, diglycerin, trehalose, sorbitol, sucrose, POE-10 methylglucoside, and At least one selected from trimethylglycine is preferable.
  • the emulsion composition contains the G1 component, and 2 or more types may be contained.
  • the content of the G1 component is preferably 1% by mass to 50% by mass and more preferably 2% by mass to 30% by mass with respect to the total amount of the emulsion composition. preferable.
  • the emulsified composition of the present disclosure may contain at least one selected from cholesterol, cholesterol derivatives, phytosterols, phytosterol derivatives, and higher alcohols (hereinafter sometimes referred to as G2 component).
  • G2 component the transparency and gel hardness of the emulsion composition are further improved, and the temporal stability of transparency and the temporal stability of hardness are further improved.
  • Examples of cholesterol derivatives that can be contained in the emulsion composition include dihydrocholesterol, dehydrocholesterol, cholesteryl oleate, cholesteryl isostearate, cholesteryl hydroxystearate, POE-5 cholesteryl ether, and the like.
  • Examples of phytosterol derivatives that can be included in the emulsified composition include phytosteryl oleate, phytosteryl isostearate, phytosteryl hydroxystearate, POE-5 phytosteryl ether, and the like.
  • Examples of higher alcohols that can be contained in the emulsified composition include cetanol, myristyl alcohol, cetostearyl alcohol, stearyl alcohol, behenyl alcohol, aralkyl alcohol, isostearyl alcohol, oleyl alcohol, hexyl decanol, octyldodecanol, decyltetradecanol, and the like. Can be mentioned.
  • the G2 component cholesterol, phytosterol, POE-5 phytosteryl ether, isostearyl alcohol, octyldodecanol, cetanol, and behenyl alcohol are preferable.
  • G2 component may be contained in the emulsion composition, or two or more types may be contained.
  • the content of the G2 component is preferably 0.1% by mass to 10% by mass with respect to the total amount of the emulsified composition, and 0.5% by mass to 5%. More preferably, it is mass%.
  • the emulsified composition of the present disclosure containing the A component to the F component described above, and preferably further containing the G1 component, the G2 component, and the like has good transparency and long gel hardness because the emulsion particles are fine. It is maintained for a long time and is excellent in stability over time. In addition, since it contains a large amount of liquid oil and is an oil-in-water emulsified composition, the usability when applied to the skin is good. For this reason, the emulsified composition of this indication is used suitably for skin external preparations, such as cosmetics.
  • emulsified composition in addition to the components A to F described above and the preferred combination components G1 and G2, various components that can be blended in skin external preparations such as cosmetics are used depending on the purpose. can do.
  • anti-acne agent bactericidal disinfectant, whitening agent, keratin softener, anti-inflammatory agent, blood circulation promoter, chelating agent, pH adjuster, pH buffer, UV absorber, A fragrance
  • functional components include functional components that exhibit useful cosmetic effects, and examples of functional components that exhibit cosmetic effects include carotenoids such as astaxanthin, ⁇ -carotene, zeaxanthin, lycopene, and lutein.
  • the emulsion composition of the present disclosure has good transparency and high gel hardness, it can be suitably used for skin external preparations such as cosmetics.
  • it is a gel-like emulsion composition having a high gel hardness and being stable, a good feeling of use is maintained even when it is applied to the skin again after aging after being applied to the skin. For this reason, it has the advantage that there is no fall of a usability
  • the emulsified composition of the present disclosure can be applied to an external preparation for skin. That is, the skin external preparation can contain the above-described emulsified composition of the present disclosure.
  • the external preparation for skin can further contain a medicinal component necessary as an external preparation for skin, in addition to the emulsion composition of the present disclosure described above.
  • Examples of skin external preparations to which the emulsified composition of the present disclosure is suitably applied include skin care cosmetics (skin lotions, cosmetic liquids, etc.), body cosmetics (body lotions, etc.), and scalp cosmetics. You can list the fee.
  • the external preparation for skin includes pharmaceuticals for treating skin diseases in addition to cosmetics.
  • the use of the emulsion composition of the present disclosure is not limited to the above-described range.
  • the container used for the emulsified composition or skin external preparation containing the emulsified composition of the present disclosure is not particularly limited. However, from the viewpoint of suppressing the invasion of germs from the outside air and being usable in a sterile state for a long time, so-called airless A container (normal airless container) or a shut-off airless container is preferred.
  • the emulsified composition is preferably used in a shut-off airless container. When the emulsified composition is used in a shut-off airless container, precipitation due to drying, turbidity change, and the like generated in the discharge unit can be suppressed.
  • An example of a suitable method for producing an emulsified composition is at least one liquid oil (component A) selected from hydrocarbon oils, aliphatic esters, and silicone oils, and at least one selected from saturated fatty acid (poly) glyceryl.
  • a non-ionic surfactant having a HLB of 7 or less (component B), and preparing an oil phase composition (step (I)), a sucrose saturated fatty acid ester (component C), and a saturated fatty acid residue as a hydrophobic group
  • the E component is used when preparing the aqueous phase composition in the step (II).
  • the oil phase composition is used in the step (I).
  • the E component may be used when preparing.
  • Step (I) includes obtaining an oil phase composition used for the preparation of the emulsion composition.
  • oil components optionally contained such as component A, component B, and component G2 (cholesterol derivative, higher alcohol) are mixed, heated at 70 ° C. to 120 ° C., and stirred. Then, the B component and the like are dissolved in the A component to prepare an oil phase composition.
  • Step (II) includes preparing an aqueous phase composition for use in the emulsion composition.
  • C component, D component, E component, F component, and G1 component water-soluble humectant selected from water-soluble alcohols, saccharides, and amino acids or amino acid derivatives
  • the component is added to the water which is the F component, heated at 60 ° C. to 80 ° C., and stirred to dissolve the C component and the like in water (F component) to prepare an aqueous phase composition.
  • the E component it may be mixed with the oil component in the step (I).
  • Step (III) includes mixing an oil phase composition and an aqueous phase composition obtained as described above, and emulsifying to prepare an emulsified composition.
  • step (III) the aqueous phase composition and the oil phase composition obtained in each of the aforementioned steps are mixed to obtain a mixture, and the obtained mixture is emulsified under a high pressure condition of 100 MPa or more. I do.
  • the emulsification treatment is preferably performed under high-pressure conditions from the viewpoint of the transparency of the obtained emulsion composition and the aging stability of the gel.
  • the emulsification treatment under high-pressure conditions is preferably an emulsification treatment that imparts a shearing force of 100 MPa or more, more preferably 150 MPa or more, and even more preferably 200 MPa or more.
  • a stirring means that can be used for emulsification under a high pressure condition of 100 MPa or more, a high-speed stirring method using a homomixer, a disper mixer, an ultramixer, etc., an ultrasonic method using an ultrasonic homogenizer, or applying a high shear force with a high-pressure homogenizer
  • ultrasonic homogenizers include ultrasonic homogenizers US-600, US-1200T, RUS-1200T, MUS-1200T (manufactured by Nippon Seiki Seisakusho Co., Ltd.), ultrasonic processors UIP2000, UIP-4000, UIP-8000. UIP-16000 (above, manufactured by Heelscher).
  • the high-power ultrasonic irradiation device described above is used at a frequency of 25 kHz or less, preferably 15 kHz to 20 kHz.
  • Examples of the chamber type high-pressure homogenizer include a microfluidizer (manufactured by Microfluidics), a nanomizer (manufactured by Yoshida Kikai Kogyo Co., Ltd.), an optimizer (manufactured by Sugino Machine Co., Ltd.), and the like.
  • the homogeneous valve type high-pressure homogenizer includes Gorin type homogenizer (manufactured by APV), Lanier type homogenizer (manufactured by Lanier), high-pressure homogenizer (manufactured by Niro Soabi), homogenizer (manufactured by Sanwa Machinery Co., Ltd.), high-pressure homogenizer ( Izumi Food Machinery Co., Ltd.), ultra-high pressure homogenizer (manufactured by Ika), and the like.
  • the operating pressure of the high-pressure homogenizer is preferably 100 MPa or more, and more preferably 200 MPa or more, from the viewpoint of finer emulsion particles.
  • Treating the mixture once with a high-pressure homogenizer for high-pressure treatment is referred to as one pass, and treating the mixture twice with the same homogenizer or a total of two passes using different high-pressure homogenizers Is called twice.
  • the number of high-pressure treatment passes may be one, but from the viewpoint of improving the uniformity of the obtained emulsion composition, it is preferably 2 times or more, more preferably 2 to 8 times.
  • the temperature of the mixture before the high-pressure dispersion treatment is set to 20 ° C. to 80 ° C., more preferably 40 ° C. to 70 ° C.
  • a cooling means Immediately after the high-pressure dispersion treatment, it is preferable to quickly cool the emulsion composition using a cooling means and lower it to a predetermined temperature. Any commercially available heat exchanger can be used as the cooling device.
  • the operating conditions of the emulsifying device such as the pressure conditions and temperature conditions described above are not particularly limited because they vary depending on the specifications of the device.
  • the emulsification step may include preliminary emulsification.
  • a pre-emulsion is obtained by carrying out emulsification using a normal emulsifier using a shearing action such as a stirrer, impeller agitation, homomixer, continuous flow type shearing device under normal conditions,
  • a transparent gel emulsion composition having desired fine emulsion particles is obtained. If necessary, the high shearing treatment may be repeated.
  • the emulsion composition After producing an emulsion in which the oil phase composition is contained in a concentration higher than that in the final final emulsion composition, the emulsion composition can be diluted with water or an aqueous medium to obtain an emulsion composition having a desired concentration.
  • a sterilization process In the manufacturing method of an emulsified composition, after preparing an emulsified composition through each said process, if necessary, a sterilization process can be performed.
  • a sterilization process may be performed when preparing an emulsion composition, and may be performed after preparation of an emulsion composition.
  • the emulsified composition of the present disclosure having good transparency and excellent temporal stability is produced.
  • Examples 1 to 12 Among the components listed in Tables 1 to 3, the C component, the D component, the E component, and the F component were heated at 70 ° C. for 45 minutes and dissolved to obtain an aqueous phase composition A.
  • the oil phase composition A was obtained by heating and dissolving components A and B described in Tables 1 to 3 below at 70 ° C. for 30 minutes.
  • the obtained oil phase composition A is added to the aqueous phase composition A, and an ultrasonic homogenizer (model: US-600, Nippon Seiki Seisakusho Co., Ltd.) is used. Then, a pre-emulsion was obtained by ultrasonic treatment for 1 minute per 100 g. Next, the obtained pre-emulsified product was subjected to high-pressure emulsification at a pressure of 245 MPa using an ultra-high pressure emulsifying device (model name: Ultimateizer HJP-25001, Sugino Machine Co., Ltd.) to obtain an emulsified composition.
  • an ultrasonic homogenizer model: US-600, Nippon Seiki Seisakusho Co., Ltd.
  • the obtained emulsion composition was evaluated by the method described below, and the results of the evaluation are also shown in Tables 1 to 3 below. As a control, the formulation and evaluation results of Example 8 are shown in Table 3.
  • Example 13 to Example 16 An emulsified composition was prepared in the same manner as in Example 1 according to the formulation shown in Table 4 below. The obtained emulsion composition was evaluated in the same manner as in Example 1. The evaluation results are also shown in Table 4 below.
  • Examples 17 to 24, Comparative Examples 1 to 4 An emulsified composition was prepared in the same manner as in Example 1 according to the formulations shown in Tables 5 to 6 below. The obtained emulsion composition was evaluated in the same manner as in Example 1. The evaluation results are shown in Tables 5 to 7 below. As a control example, the formulation and evaluation results of Example 21 are shown in Table 6, and as a control example, the formulation and evaluation results of Example 24 are shown in Table 7, respectively.
  • Examples 25 to 28 An emulsified composition was prepared in the same manner as in Example 1 according to the formulation shown in Table 8 below. The obtained emulsion composition was evaluated in the same manner as in Example 1. The evaluation results are also shown in Table 8 below. As a control, the formulation and evaluation results of Example 13 are shown in Table 8.
  • Sucrose stearate HLB 5 (C component): manufactured by Mitsubishi Chemical Foods Corporation Surf Hope SE COSME C-1805
  • Sucrose stearate HLB 11 (C component): manufactured by Mitsubishi Chemical Foods Corporation Surf Hope SE COSME C-1811
  • Sucrose stearate ester HLB 15 (C component): manufactured by Mitsubishi Chemical Foods Corporation Surf Hope SE COSME C-1815
  • Hardness measurement Initial hardness
  • the stress from the sample when a constant load was applied was detected as the load, and the detected load was applied as the hardness (unit: g).
  • a rheometer (Rheotech Co., Ltd .: FUDOH) was used as the hardness measuring device.
  • the measurement method of hardness is obtained by applying the maximum load value as the hardness when a disc-shaped probe (20 ⁇ ) is pushed into the emulsified composition at a load of 200 g, a speed of 1 mm / sec, and 20 mm at 25 ° C. Based on the hardness value, the following criteria were used for judgment.
  • Turbidity measurement Initial turbidity
  • the absorbance and turbidity at a wavelength of 625 nm were measured using an ultraviolet-visible spectrophotometer, and the transparency was evaluated according to the following criteria.
  • Turbidity measurement was performed using a commercially available UV-visible spectrophotometer, U-2550 (Shimadzu Corporation). That is, the emulsified composition was placed in a spectroscopic cell and measured at an optical path length of 1 cm, and the absorbance at a wavelength of 625 nm was defined as turbidity.
  • evaluation criteria A: Turbidity less than 0.10 B: Turbidity 0.10 or more and less than 0.25
  • C Turbidity 0.25 or more and less than 0.50
  • Turbidity stability Turbidity stability
  • the obtained emulsion composition was stored at 50 ° C. for 1 month, and the turbidity of the emulsion composition after storage was measured in the same manner as the initial turbidity. In addition, the difference between the initial turbidity and the turbidity after storage was calculated as the turbidity change.
  • Turbidity stability was evaluated according to the following criteria. (Evaluation criteria) A: Turbidity change is less than 0.10 B: Turbidity change is 0.10 or more and less than 0.25 C: Turbidity change is 0.25 or more and less than 0.50 D: Turbidity change is 0.50 or more
  • the emulsified compositions of Examples 1 to 6 were used by 10 monitors as external preparations for skin in the following manner to evaluate the feeling of use.
  • 200 ⁇ l (microliter) of the emulsified composition was applied to the inner side of the forearm of one arm, spread with the other finger, and the usability was evaluated according to the following criteria.
  • the highest evaluation result was set as the evaluation rank, and the better one was selected when the number of evaluation results was the same.
  • ⁇ Usage feeling moisturizing feeling> (Evaluation criteria) A: A feeling of moisturizing is strongly felt B: A feeling of moisturizing is felt C: A feeling of moisturizing is not felt much D: A feeling of moisturizing is not felt
  • Example 17 to 24 had good transparency and practically sufficient gel hardness, like the emulsion composition of Example 13. It turns out that it is a thing.
  • gel was obtained by using polyglyceryl-4 oleate, polyglyceryl-5 oleate, and polyglyceryl-6 oleate as the E component. It can be seen that the hardness, turbidity, and turbidity stability are better.
  • Example 19 From the evaluation results of Example 19 and Examples 22 to 24, when the E component contains two kinds of nonionic emulsifier and amphoteric surfactant, gel hardness, turbidity, turbidity stability, and feeling of use It turns out that it is better in all items of. On the other hand, from the results of Comparative Examples 1 to 4, when any of the B component, C component, D component and E component is not included, at least one of hardness and turbidity of the emulsion composition is practically used. It turns out that it is a problematic level.
  • the emulsion compositions of Examples 25 to 28 have good transparency, practically sufficient gel hardness, and feeling of use, like the emulsion composition of Example 13. It turns out that it is a favorable emulsion composition. From the evaluation results of Example 13 and Examples 25 to 28, the content ratio of the B component and the E component was in the range of 1: 0.25 to 1: 2, and the transparency, gel hardness, and feeling of use were further improved. Good results were obtained.

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Abstract

Ａ成分～Ｆ成分を含むゲル状水中油型乳化組成物。 Ａ：ゲル状水中油型乳化組成物の全量に対する含有量が１５質量％以上であり、炭化水素油、脂肪族エステル、およびシリコーン油から選ばれる少なくとも１種の液状油 Ｂ：飽和脂肪酸グリセリルおよび飽和脂肪酸ポリグリセリルから選ばれる少なくとも１種の親水性-親油性バランスが７以下の非イオン性界面活性剤 Ｃ：ショ糖飽和脂肪酸エステル Ｄ：疎水基として飽和脂肪酸残基を有し、親水基としてグルタミン酸残基を有するイオン性界面活性剤 Ｅ：不飽和脂肪酸残基を有する少なくとも１種の界面活性剤 Ｆ：水

Description

ゲル状水中油型乳化組成物
　本開示は、ゲル状水中油型乳化組成物に関する。
　一般に、油性成分は、化粧料等の皮膚外用剤に、皮膚の保湿を目的に配合される。油性成分を多量に配合した乳液、クリ－ム等の皮膚外用剤の外観は白色を呈し、透明性に乏しい外観となる。よって、外観上の印象として、油っぽいイメ－ジが強く、みずみずしさ、透明感等を求める人には受け入れられ難い傾向がある。
　一方、化粧水、水性ジェル等、透明性が良好な皮膚外用剤は、通常、界面活性剤の可溶化性能を用いて油性成分を配合するため、多量の油性成分を配合し難い。よって、一般に、透明性が良好な皮膚外用剤における油性成分による保湿効果、及びスキンケア効果は、油性成分を多く含む乳液、クリ－ム等に比較して低くなる傾向がある。
　このため、油性成分を、油性成分による十分な保湿性が得られる程度の量で含有することができ、かつ、透明性が良好な、皮膚外用剤に有用な乳化組成物が望まれている。
　油性成分を多く含み、透明性が維持された乳化化粧料の製造方法の一つとして、高圧乳化装置を用いる方法が報告されている（古澤　邦夫監修「新しい分散・乳化の科学と応用技術の新展開」、株式会社テクノシステム、ｐｐ８０８（２００６年）参照）。非特許文献１には、高圧乳化装置を用いて、油性成分を微細なエマルジョン粒子とすることで、油性成分を多く含み、かつ、透明性が維持された乳化組成物を調製する方法が記載されている。高圧乳化装置の使用によれば、一定量の油性成分を含むエマルジョン粒子が微細化されたナノエマルジョンが形成され、単位体積中のエマルジョン粒子数が増加するに伴い、エマルジョン粒子間距離が狭くなりエマルジョン粒子が詰まった状態となる。その結果、エマルジョン粒子同士が反発し合って粒子配向が生じ、粒子反発力の増大により粘度が上昇して乳化組成物がゲル状となることが記載されている。
　外観が透明な乳化組成物として、ラメラ状すなわち薄膜状の液晶の被膜を有する油滴であり且つ水性相に分散している油滴から形成された水中油型乳化組成物が提案されている（特開平８－１２７５２６号公報参照）。
　また、特定の界面活性剤を含有し、透明かつ使用感がよく、多量の油性成分を含有することができるゲル状の美容液が提案されている（特開２００２－０８７９３１号公報及び特開２００１－３４２１１３号公報参照）。
　また、ショ糖脂肪酸エステルと非イオン性界面活性剤と天然型セラミドを油相として水相に分散した粒子を含有し、ｐＨ６．５以下であるセラミド分散物が、優れた経時安定性を示すセラミド分散組成物として提案されている（特開２０１５－０３０７０５号公報参照）。
　さらに、経時安定性が改良された水溶性シルクタンパク質を内包するリポソームと水を含有する組成物が提案されている(特開２００８－０９４７２３号公報参照）。
　しかしながら、特開平８－１２７５２６号公報及び特開２００２－０８７９３１号公報に記載の乳化組成物は透明であり、乳化安定性が良好であるが、ゲル状の組成物は得難い。特開２００１－３４２１１３号公報に記載の技術では、透明な乳化組成物が得られ、さらに、増粘剤を加えることによりゲル状美容液とし得ることが記載されている。しかし、増粘剤の添加により乳化組成物をゲル状の剤形とする場合、しばしば増粘剤によるベタツキが生じる。
　特開２０１５－０３０７０５号公報に記載の分散物は、透明ではあるが、塩を含むため、ゲル状の分散物は得難い。
　また、特開２００８－０９４７２３号公報に記載の分散組成物においても、組成物の全量に対する油性成分の含有量が少なく、ゲル状の剤形とはなり得ない。
　また、古澤　邦夫監修「新しい分散・乳化の科学と応用技術の新展開」、株式会社テクノシステム、ｐｐ８０８（２００６年）（以下、文献Ａと称する）に記載のナノエマルジョンにより形成されるゲル状乳化組成物は、エマルジョン粒子同士の反発力によりゲル状としているため、塩と接触したり、経時によりエマルジョン粒子が合一したりすることにより、ゲル状の剤形が崩れることがある。
　皮膚に適用する化粧品等の皮膚外用剤用途に係る観点からは、文献Ａに記載のゲル状乳化組成物は、皮膚上に塗布することでゲル状が簡単に崩れるため、のびの良さが感じられることが期待される。文献Ａには、ゲル状から液状へと皮膚上で状態が速やかに変化することに起因して良好な使用感のゲル状乳化組成物が得られるとの記載がある。
　しかしながら、文献Ａに記載のゲル状乳化組成物は、既述の如く、塩との接触、エマルジョン粒子の粒径変化等で剤形が崩れることがある。従って、例えば、皮膚外用剤などに適用した場合における保存安定性が充分に得られないことが懸念される。
　本発明の一実施形態が解決しようとする課題は、透明性が良好であり、経時安定性に優れ、かつ、皮膚に適用した場合の使用感が良好なゲル状水中油型乳化組成物を提供することにある。
　上記課題の解決手段は、以下の実施形態を含む。
＜１＞　Ａ成分～Ｆ成分を含むゲル状水中油型乳化組成物。
　Ａ：ゲル状水中油型乳化組成物の全量に対する含有量が１５質量％以上であり、炭化水素油、脂肪族エステル、およびシリコーン油から選ばれる少なくとも１種の液状油
　Ｂ：飽和脂肪酸グリセリルおよび飽和脂肪酸ポリグリセリルから選ばれる少なくとも１種の親水性－親油性バランス（Hydrophilic-Lipophilic Balance：以下、ＨＬＢと称することがある）７以下の非イオン性界面活性剤
　Ｃ：ショ糖飽和脂肪酸エステル
　Ｄ：疎水基として飽和脂肪酸残基を有し、親水基としてグルタミン酸残基を有するイオン性界面活性剤
　Ｅ：不飽和脂肪酸残基を有する少なくとも１種の界面活性剤
　Ｆ：水
＜２＞　Ｅ成分が有する置換基における不飽和脂肪酸残基が、オレイン酸残基、リノール酸残基、およびリノレン酸残基からなる群より選択される＜１＞に記載のゲル状水中油型乳化組成物。
＜３＞　Ｅ成分を少なくとも２種含む＜１＞または＜２＞に記載のゲル状水中油型乳化組成物。
＜４＞　Ｅ成分として非イオン性界面活性剤の少なくとも１種を含む＜１＞～＜３＞のいずれか１つに記載のゲル状水中油型乳化組成物。
＜５＞　Ｅ成分として両性界面活性剤の少なくとも１種を含む＜１＞～＜４＞のいずれか１つに記載のゲル状水中油型乳化組成物。
＜６＞　Ａ成分としてシリコーン油を含み、かつＡ成分の全量に対するシリコーン油の含有量が、６０質量％～９５質量％である＜１＞～＜５＞のいずれか１つに記載のゲル状水中油型乳化組成物。
＜７＞　Ａ成分として、炭化水素油から選ばれる１種と、シリコーン油から選ばれる２種と、を含む＜１＞～＜６＞のいずれか１つに記載のゲル状水中油型乳化組成物。
＜８＞　ゲル状水中油型乳化組成物におけるＢ成分の含有量に対する、Ｅ成分の含有量が、質量基準で、０．１～３．０である＜１＞～＜７＞のいずれか１つに記載のゲル状水中油型乳化組成物。
　本発明の一実施形態によれば、透明性が良好であり、経時安定性に優れ、かつ、皮膚に適用した場合の使用感が良好なゲル状水中油型乳化組成物が提供される。
　以下、本開示のゲル状水中油型乳化組成物について、具体的な実施形態の例を挙げて詳細に説明するが、本開示における以下の実施形態に何ら限定されず、本発明の目的の範囲内において、適宜変更を加えて実施することができる。
　本明細書において「～」を用いて示された数値範囲は、「～」の前後に記載される数値をそれぞれ最小値および最大値として含む範囲を示す。
　本明細書において組成物中の各成分の量は、組成物中に各成分に該当する物質が複数存在する場合、特に断らない限り、組成物中に存在する当該複数の物質の合計量を意味する。
　本明細書における「常温」は、２５℃を意味する。
　本開示に段階的に記載されている数値範囲において、ある数値範囲で記載された上限値または下限値は、他の段階的な記載の数値範囲の上限値または下限値に置き換えてもよい。また、本開示に記載されている数値範囲において、ある数値範囲で記載された上限値又は下限値は、実施例に示されている値に置き換えてもよい。
　本明細書において、好ましい態様の組み合わせは、より好ましい態様である。
＜ゲル状水中油型乳化組成物＞
　本開示のゲル状水中油型乳化組成物は、Ａ成分～Ｆ成分を含む。
　Ａ：ゲル状水中油型乳化組成物の全量に対する含有量が１５質量％以上であり、炭化水素油、脂肪族エステル、およびシリコーン油から選ばれる少なくとも１種の液状油
　Ｂ：飽和脂肪酸グリセリルおよび飽和脂肪酸ポリグリセリルから選ばれる少なくとも１種のＨＬＢ７以下の非イオン性界面活性剤
　Ｃ：ショ糖飽和脂肪酸エステル
　Ｄ：疎水基として飽和脂肪酸残基を有し、親水基としてグルタミン酸残基を有するイオン性界面活性剤
　Ｅ：不飽和脂肪酸残基を有する少なくとも１種の界面活性剤
　Ｆ：水
　本明細書における「ゲル状水中油型乳化組成物」とは、乳化組成物に応力を掛けない状態では、常温にて流動性を示さず、形状を保持する水中油型乳化組成物を指す。
　ゲル状水中油型乳化組成物は、好ましくは、常温において、本開示に係る技術分野で常用されている硬度計（レオメータ）を使用して測定した場合に、硬度が１０ｇ以上である。
　なお、以下、「本開示のゲル状水中油型乳化組成物」を、「本開示の乳化組成物」または単に「乳化組成物」と称することがある。
　本開示の乳化組成物は、上記各成分を含有することで、透明性が良好であり、経時安定性に優れ、かつ、使用感が良好である。
　ここで、本明細書における「透明」及び「透明性」とは、透明な外観を呈することを意味する。
　濁度は透明性の指標として使用できる。濁度は、１ｃｍセル中での波長６２５ｎｍの吸光度を測定することによって決定できる。本開示における乳化組成物の透明性としては、例えば、（株）島津製作所製の紫外可視吸光光度計を用いて、１ｃｍセル中での波長６２５ｎｍの吸光度を測定することによって決定した濁度が、０．５０未満であることが好ましく、０．２５未満であることがより好ましく、０．１０未満であることがさらに好ましい。また、本開示の乳化組成物は濁度安定性が良好であること、すなわち、調整直後の乳化組成物の濁度（初期濁度）と、所望の期間を経過した後に測定した濁度との差が、０．５０未満であることが好ましい。
　本明細書における「経時安定性に優れる」とは、ゲル状が長期間に亘り維持されることを意味する。具体的には、本開示の乳化組成物の硬度が、調製後から所望の期間に亘り、１０ｇ以上で維持されることが好ましい。
　本明細書における「使用感が良好である」とは、本開示の乳化組成物を肌に適用した場合、油っぽさを感じず、肌によく馴染んで、しっとりした感触を与えることを指す。
　以下、本開示の乳化組成物を、乳化組成物が含有する各成分を含め、詳細に説明する。
　本開示の乳化組成物はゲル状の剤形を有する。
　一般に乳化組成物は、レオメータを用いて測定した硬度が１０ｇ以上になると、乳化組成物の流動性が低下し、ゲル状となる。
　本開示の乳化組成物の硬度（以下、ゲル硬度と称することがある）は、１０ｇ以上であることが好ましく、より好ましくは２５ｇ以上であり、さらに好ましくは５０ｇ以上である。
　乳化組成物の硬度の測定方法には、特に制限はなく、公知の方法を採用できる。
　本明細書では、乳化組成物の硬度（ゲル硬度）は、好ましくは、レオメータ（ＦＵＤＯＨ：レオテック（株））を用い、２０ｍｍφの円盤状のプローブを、負荷重２００ｇ、速度１ｍｍ／ｓｅｃ、進入深さ２０ｍｍの条件の下、常温にて測定を行った際の、最大荷重変化を硬度値として用いる。上記と同様の操作を３回行って求めた硬度値を算術平均した値を、本明細書における乳化組成物の硬度とする。
〔Ａ成分：水中油型乳化組成物の全量に対する含有量が１５質量％以上であり、炭化水素油、脂肪族エステル、およびシリコーン油から選ばれる少なくとも１種の液状油〕
　本開示の乳化組成物は、Ａ：水中油型乳化組成物の全量に対する含有量が１５質量％以上であり、炭化水素油、脂肪族エステル、およびシリコーン油から選ばれる少なくとも１種の液状油を含有する。
　本明細書における「液状油」とは、２５℃の雰囲気下で液状を呈し、２５℃における水への溶解度が０．１質量％以下である油性成分を指す。
　Ａ成分に含まれる液状油は、炭化水素油、脂肪族エステル、およびシリコーン油から選ばれる。
　Ａ成分における液状油である炭化水素油は、動物由来でも、植物由来でも、合成品でもよい。
　炭化水素油としては、例えば、スクワラン、流動パラフィン、水添ポリイソブテン、シクロヘキサン等が挙げられる。なかでも、保湿感が良好であるという観点から水添ポリイソブテンまたはスクワラン等が好ましい。
　脂肪族エステルとしては、炭素数８～２２の脂肪酸残基を含むエステルが挙げられる。
　脂肪族エステルとしては、より具体的は、ミリスチン酸イソプロピル、パルミチン酸イソプロピル、ミリスチン酸オクチルドデシル、ミリスチン酸ミリスチル、ミリスチン酸ブチル、ステアリン酸ブチル、イソステアリン酸イソステアリル、セバシン酸ジイソプロピル、トリ（カプリル／カプリン）酸グリセリル、トリエチルヘキサノイン、トレオレイン等が挙げられる。また、植物由来の液状油であり、脂肪族エステルを含むオリーブ油、ホホバ油等も本開示における脂肪族エステルに包含される。
　シリコーン油としては、シロキサン構造を含み、２５℃で液状のシリコーン油であれば特に制限はない。
　シリコーン油としては、例えば、ジメチコン、トリシロキサン、シクロメチコン、シクロペンタシロキサン、メチルトリメチコン、カプリリルメチコン、フェニルトリメチコン、ジフェニルジメチコン、ジフェニルシロキシフェニルトリメチコン等であって、２５℃で液状の油性成分が挙げられる。
　なかでも、乳化組成物の硬度が好適な値となり易く、かつ、乳化組成物を皮膚外用剤として用いた際に、べたつきが少なく、使用感が良好であるという観点から、ジメチコン、メチルトリメチコン、カプリリルメチコン、およびシクロペンタシロキサンから選択される少なくとも１種が好ましい。
　シリコーン油としては、市販品を用いることができる。
　シリコーン油の市販品の例としては、信越化学工業（株）のジメチコンであるＫＦ－９６Ｌ－１．５ｃｓ、ＫＦ－９６Ｌ－２ｃｓ、ＫＦ－９６Ａ－５ｃｓ、ＫＦ－９６Ａ－６ｃｓ（以上、商品名）等が挙げられる。
　Ａ成分としての液状油は、乳化組成物に１種のみ含まれていてもよく、２種以上含まれていてもよい。２種以上含まれる場合、同種の液状油、即ち、炭化水素油から選ばれる２種以上、脂肪族エステルから選ばれる２種以上、或いはシリコーン油から選ばれる２種以上を用いてもよい。また、異種の液状油から選ばれる２種以上、例えば、炭化水素油と脂肪族エステル、炭化水素油とシリコーン油、脂肪族エステルとシリコーン油からそれぞれ選ばれる少なくとも１種同士を併用してもよく、炭化水素油、脂肪族エステルおよびシリコーン油の各々から、それぞれ選ばれる少なくとも１種を組み合わせてもよい。
　なかでも、本開示の乳化組成物を皮膚外用剤に用いた際の使用感がより良好になるという観点から、炭化水素油から選ばれる少なくとも１種の液状油と、シリコーン油から選ばれる少なくとも１種の液状油と、を併用することが好ましく、炭化水素油から選ばれる少なくとも１種の液状油と、シリコーン油から選ばれる少なくとも１種の液状油と、を含むことがより好ましく、炭化水素油から選ばれる少なくとも１種の液状油と、シリコーン油から選ばれる少なくとも２種の液状油と、を含むことがさらに好ましい。
　Ａ成分としての液状油は、乳化組成物全量に対して、総量で１５質量％以上含有される。
　本開示の乳化組成物は、水中油型の乳化組成物であり、微細に乳化されることで、単位体積中の液状油を含むエマルジョン粒子数が増加し、エマルジョン粒子間距離が狭くなる。その結果、エマルジョン粒子同士が反発し合って粒子配向が生じ、粒子反発力の増大により粘度が上昇することで安定なゲル状の剤形を形成すると考えられる。
　したがって、エマルジョン粒子同士が接近し、配向可能となる液状油を含有することが好ましい。液状油を乳化組成物全量に対して、１５質量％以上含有することで、本開示の乳化組成物は、エマルジョン粒子同士が接近して形成される経時安定性が良好なゲル状の形態をとる。さらに、Ａ成分としての液状油の含有量が１５質量％以上であることで、液状油による保湿性を充分に得ることができる。
　Ａ成分としての液状油は、乳化組成物全量に対して、総量で１７質量％以上であることが好ましい。
　透明性が良好な乳化組成物が容易に得られるという観点からは、Ａ成分の含有量は、４０質量％以下であることが好ましく、３０質量％以下であることがより好ましい。
　なかでも、Ａ成分としては、炭化水素油および脂肪酸エステルから選ばれる少なくとも１種とシリコーン油から選ばれる少なくとも１種とを含むことが好ましく、既述のように、炭化水素油から選ばれる少なくとも１種の液状油とシリコーン油から選ばれる少なくとも１種の液状油を含むことがより好ましい。
　また、炭化水素油および脂肪酸エステルから選ばれる少なくとも１種の液状油とシリコーン油から選ばれる少なくとも１種の液状油との総量が、乳化組成物全量に対して１５質量％以上である態様が好ましく、炭化水素油から選ばれる少なくとも１種の液状油とシリコーン油から選ばれる少なくとも１種の液状油との総量が、乳化組成物全量に対して１７質量％以上である態様がより好ましい。
　より具体的には、Ａ成分としては、炭化水素油としてのスクワラン、および水添ポリイソブテンから選ばれる少なくとも１種の炭化水素油と、ジメチコン、メチルトリメチコン、カプリリルメチコンおよびシクロペンタシロキサンから選ばれ少なくとも１種のシリコーン油、より好ましくは２種のシリコーン油と、を総量で乳化組成物の全量に対して１５質量％以上含み、１７質量％以上含むことが好ましい。
　また、炭化水素油とシリコーン油とを併用する場合の炭化水素油とシリコーン油との含有比率は、質量基準で炭化水素油：シリコーン油＝１：１０～１０：１の範囲であることが好ましく、乳化組成物を肌に適用した場合の感触がより良好になるという観点からは、３：１～１：３であることがより好ましく、２：１～１：２であることがさらに好ましい。
　本開示の乳化組成物に含まれるＡ成分である液状油の全量に対するシリコーン油の含有量は、５５質量％～９５質量％であることが好ましく、５５質量％～９０質量％であることがより好ましい。
〔Ｂ成分：飽和脂肪酸グリセリルおよび飽和脂肪酸ポリグリセリルから選ばれるＨＬＢ７以下の非イオン性界面活性剤〕
　本開示の乳化組成物は、Ｂ：飽和脂肪酸グリセリルおよび飽和脂肪酸ポリグリセリル（以下、飽和脂肪酸（ポリ）グリセリルと総称することがある）から選ばれる少なくとも１種のＨＬＢ７以下の非イオン性界面活性剤を含有する。
　ＨＬＢは、通常、界面活性剤の分野で使用される親水性－疎水性のバランスを示す指標であり、通常用いる計算式、例えば、下記式（１）の川上式、下記式（２）の小田式等の計算式を使用して計算することができる。
　なお、用いる非イオン性乳化剤が市販品である場合には、市販品のカタログに記載されているＨＬＢの数値を採用している。
　　ＨＬＢ＝７＋１１．７ｌｏｇ（Ｍｗ／Ｍｏ）　　式（１）
　式（１）中、Ｍｗは親水基の分子量を表し、Ｍｏは疎水基の分子量を表す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000001
 
　式（２）中、無機性値、有機性値は、「有機概念図」に記載される個々の化合物に付与された特性値であり、例えば、『甲田善生著、有機概念図－基礎と応用－（１９８４年）』等の文献を参照することができる。
　本開示におけるＢ成分であるＨＬＢ７以下の飽和脂肪酸（ポリ）グリセリルとしては、モノグリセリンまたはポリグリセリンと、炭素数８～１８の飽和脂肪酸とのエステルを挙げることができる。
　飽和脂肪酸としては、例えば、カプリル酸、カプリン酸、ラウリン酸、ミリスチン酸、パルミチン酸、またはステアリン酸を挙げることができる。
　ＨＬＢ７以下の飽和脂肪酸（ポリ）グリセリルとしては、モノミリスチン酸モノグリセリル、モノイソステアリン酸ジグリセリル、ジイソステアリン酸ジグリセリル、モノイソステアリン酸テトラグリセリル、ジイソステアリン酸テトラグリセリル、モノステアリン酸モノグリセリル、モノステアリン酸ジグリセリル、ジステアリン酸ジグリセリル、モノステアリン酸テトラグリセリル、ジステアリン酸テトラグリセリル等が挙げられる。
　なかでも、Ｂ成分としては、乳化組成物の硬度をより適切な値にし得るという観点から、飽和脂肪酸としてステアリン酸を有する飽和脂肪酸（ポリ）グリセリルを含むことが好ましく、ステアリン酸グリセリル（ＨＬＢ＝３）、ステアリン酸グリセリル（ＨＬＢ＝７）等のＨＬＢ値が７以下のグレードのステアリン酸グリセリルがより好ましい。
　乳化組成物は、ＨＬＢ７以下の非イオン性界面活性剤を、１種のみ含んでもよく、２種以上含んでもよい。
　本開示の乳化組成物は、Ｂ成分を、乳化組成物全量に対し、０．５質量％～１０質量％含有することが好ましく、１．０質量％～６．０質量％含有することがより好ましい。
〔Ｃ成分：ショ糖飽和脂肪酸エステル〕
　本開示の乳化組成物は、Ｃ成分を含有する。
　Ｃ成分としては、炭素数１２～１８の飽和脂肪酸、例えば、ラウリン酸、ミリスチン酸、パルミチン酸、またはステアリン酸と、ショ糖と、のエステルが挙げられる。
　Ｃ成分であるショ糖飽和脂肪酸エステルとしては、より具体的には、モノラウリン酸スクロース、ジラウリン酸スクロース、トリラウリン酸スクロース、テトララウリン酸スクロース、モノパルミチン酸スクロース、ジパルミチン酸スクロース、トリパルミチン酸スクロース、テトラパルミチン酸スクロース、モノミリスチン酸スクロース、ジミリスチン酸スクロース、トリミリスチン酸スクロース、テトラミリスチン酸スクロース、モノステアリン酸スクロース、ジステアリン酸スクロース、トリステアリン酸スクロース、テトラステアリン酸スクロース等が挙げられる。
　なかでも、脂肪酸がステアリン酸、ミリスチン酸、パルミチン酸、およびラウリン酸から選ばれる少なくとも１種の脂肪酸であるＨＬＢ３以上のショ糖飽和脂肪酸エステルが好ましく、脂肪酸がステアリン酸であるＨＬＢ３以上のショ糖飽和脂肪酸エステルがより好ましく、ＨＬＢ５～ＨＬＢ１５のショ糖ステアリン酸エステルがさらに好ましい。
　ショ糖飽和脂肪酸エステルとしては、市販品を使用することができる。市販品としては、三菱化学フーズ（株）、第一工業製薬（株）からエステル化度の異なるショ糖脂肪酸モノエステル体、ショ糖脂肪酸ジエステル体等、組成比によりＨＬＢが異なる市販品が上市されており、これら市販品のうち、飽和脂肪酸のエステルを目的に応じて選択して、Ｃ成分として乳化組成物に用いることができる。
　乳化組成物は、Ｃ成分を、１種のみ含んでもよく、２種以上含んでもよい。
　本開示の乳化組成物は、ショ糖飽和脂肪酸エステル（つまり、Ｃ成分）を、乳化組成物全量に対し、０．５質量％～１０質量％含有することが好ましく、１．０質量％～５．０質量％含有することがより好ましく、２．０質量％～５．０質量％含有することがさらに好ましい。
〔Ｄ成分：疎水基として飽和脂肪酸残基を有し、親水基としてグルタミン酸残基を有するイオン性界面活性剤〕
　本開示の乳化組成物は、疎水基として飽和脂肪酸残基を有し、親水基としてグルタミン酸残基を有するイオン性界面活性剤（以下、Ｄ成分と称することがある）を含有する。
　ここで、残基とは、分子内の炭化水素から水素原子を一つ除した置換基を指す。
　Ｄ成分としては、疎水基として飽和脂肪酸残基を有し、かつ、グルタミン酸残基を親水基に有するイオン性界面活性剤であれば特に制限はない。
　飽和脂肪酸としては、例えば、カプリル酸、カプリン酸、ラウリン酸、ミリスチン酸、パルミチン酸、またはステアリン酸が挙げられる。
　具体的には、例えば、アシルグルタミン酸塩、サーファクチンナトリウム等が挙げられる。
　乳化組成物の透明性およびゲル硬度をより高めるという観点からは、アシルグルタミン酸塩が好ましい。
　アシルグルタミン酸塩としては、ココイルグルタミン酸ナトリウム、ココイルグルタミン酸二ナトリウム、ココイルグルタミン酸カリウム、ココイルグルタミン酸トリエタノールアミン、Ｎ－ラウロイル－Ｌ－グルタミン酸ナトリウム、Ｎ－ラウロイル－Ｌ－グルタミン酸二ナトリウム、Ｎ－ラウロイル－Ｌ－グルタミン酸カリウム、Ｎ－ラウロイル－Ｌ－グルタミン酸トリエタノールアミン、Ｎ－ミリストイル－Ｌ－グルタミン酸ナトリウム、Ｎ－ミリストイル－Ｌ－グルタミン酸カリウム、Ｎ－ステアロイル－Ｌ－グルタミン酸ナトリウム、Ｎ－ステアロイル－Ｌ－グルタミン酸二ナトリウム、Ｎ－ステアロイル－Ｌ－グルタミン酸カリウム、パーム脂肪酸グルタミン酸ナトリウム、ジラウロイルグルタミン酸リシンナトリウム等が挙がられる。
　なかでも、Ｄ成分として、ステアロイルグルタミン酸ナトリウムが、乳化組成物の硬度をより適切な値としうるという観点から好ましい。ステアロイルグルタミン酸ナトリウムとしては、具体的には、Ｎ－ステアロイル－Ｌ－グルタミン酸ナトリウム、Ｎ－ステアロイル－Ｌ－グルタミン酸二ナトリウム等が挙げられる。Ｄ成分としては、Ｎ－ステアロイル－Ｌ－グルタミン酸カリウムも好適に使用することができる。
　乳化組成物は、Ｄ成分を１種のみ含んでもよく、２種以上含んでもよい。
　本開示の乳化組成物は、Ｄ成分を、乳化組成物全量に対し、０．１質量％～２．０質量％含有することが好ましく、０．２質量％～１．０質量％含有することがより好ましく、０．４質量％～１．０質量％含有することがさらに好ましい。
〔Ｅ成分：不飽和脂肪酸残基を有する少なくとも１種の界面活性剤〕
　本開示の乳化組成物は、不飽和脂肪酸残基を有する少なくとも１種の界面活性剤としてＥ成分を含有する。
　Ｅ成分としての界面活性剤が有する不飽和脂肪酸残基としては、α-リノレン酸残基、エイコサペンタエン酸残基、ドコサヘキサエン酸残基、リノール酸残基、γ－リノレン酸残基、アラキドン酸残基、ドコサペンタエン酸残基、パルミトレイン酸残基、オレイン酸残基、エライジン酸残基、エルカ酸残基などが挙げられ、なかでも、オレイン酸残基、リノール酸、α-リノレン酸残基およびγ－リノレン酸残基からなる群より選択される不飽和脂肪酸残基であることが、乳化安定性がより良好となる点から好ましい。
　Ｅ成分としての界面活性剤は、不飽和脂肪酸残基を有する以外には、特に制限はないが、非イオン性界面活性剤及び両性界面活性剤の少なくとも１種を含むことが好ましい。
　非イオン性界面活性剤としては、ポリグリセリン不飽和脂肪酸エステル、ソルビタン不飽和脂肪酸エステル、不飽和脂肪酸アルカノールアミド、ポリオキシエチレンソルビタン不飽和脂肪酸エステル等が挙げられ、得られるゲル状水中油型乳化組成物のゲル硬度がより高くなるという観点からポリグリセリン不飽和脂肪酸エステルが好ましい。なかでも、ポリグリセリン不飽和脂肪酸エステルとしては、乳化組成物の硬度をより適切な値にし得るという観点から、ＨＬＢ１２以下の脂肪酸（ポリ）グリセリルが好ましく、オレイン酸グリセリル（ＨＬＢ＝２．５）、オレイン酸ポリグリセリル－４（ＨＬＢ＝６）、オレイン酸ポリグリセリル－５（ＨＬＢ＝３）、オレイン酸ポリグリセリル－６（ＨＬＢ＝９）、オレイン酸ポリグリセリル－１０（ＨＬＢ＝１２）等がより好ましい。
　ゲル硬度、濁度が良好であるという観点からは、ポリグリセリン不飽和脂肪酸エステルは、オレイン酸ポリグリセリル－４（ＨＬＢ＝６）、オレイン酸ポリグリセリル－５（ＨＬＢ＝３）およびオレイン酸ポリグリセリル－６（ＨＬＢ＝９）が好ましい
　両性界面活性剤としては、レシチン、アルキルアミノ酢酸塩、アルキルイミノジ酢酸塩、アルキルアミノプロピオン酸塩、アルキルイミノジプロピオン酢酸塩、アルキルジメチルアンモニオ酢酸塩、アルキルアミドプロピルジメチルアンモニオ酢酸塩、アルキルスルホベタイン、アルキルアミンオキシド等が挙げられ、使用感の観点から、レシチンが好ましい。
　レシチンは、分子内に親水基と疎水基とを有しているため、従来から、食品、医薬品及び化粧品等の分野で、広く乳化剤として使用されており、産業的には、レシチン純度６０％以上のものがレシチンとして利用されている。
　本開示の乳化組成物においても上述のようなレシチンを用いることができる。乳化組成物におけるレシチンとしては、レシチン純度が６５％以上のものが好ましく、７０％以上のものがより好ましい。また、乳化組成物には、一般に高純度レシチンと称される、レシチン純度が８０％以上のもの、９０％以上のものも好ましく用いられる。
　レシチンとしては、植物、動物、又は微生物の生体から抽出分離された公知の各種レシチンを挙げることができる。例えば、レシチンとしては、大豆、トウモロコシ、落花生、ナタネ、麦等の植物、卵黄、牛等の動物、及び大腸菌等の微生物などに由来する各種レシチンを挙げることができる。
　レシチンを化合物名で例示すると、ホスファチジン酸、ホスファチジルグリセリン、ホスファチジルイノシトール、ホスファチジルエタノールアミン、ホスファチジルメチルエタノールアミン、ホスファチジルコリン、ホスファチジルセリン、ビスホスファチジン酸、ジホスファチジルグリセリン（カルジオリピン）等のグリセロレシチン；スフィンゴミエリン等のスフィンゴレシチンなどが挙げられる。
　また、Ｅ成分として用い得る既述の高純度レシチン以外のレシチンとしては、酵素分解レシチン、酵素分解水素添加レシチン、ヒドロキシレシチン等が挙げられる。
　なかでも、本開示の乳化組成物に用いられるレシチンとしては、水添されていないレシチンが好ましく、ホスファチジルコリンの含有量が３０質量％以上であるレシチンがより好ましく、５０質量％以上であるレシチンがさらに好ましい。ホスファチジルコリンの含有量の上限に特に制限はないが、入手の観点から９９質量％以下が挙げられる。
　なお、水添レシチンは、分子内に不飽和脂肪酸残基を有しないため、本開示のＥ成分であるレシチンには、水添レシチン（化粧品表示名称）は包含されない。
　乳化組成物は、Ｅ成分を１種のみ含んでもよく、２種以上含んでもよい。なかでも、乳化組成物がＥ成分を少なくとも２種含むことが、経時安定性、特に濁度安定性がより良好であるという観点から好ましい。
　乳化組成物はＥ成分として、少なくとも１種の非イオン性界面活性剤を含むことが好ましい。
　乳化組成物はＥ成分として、少なくとも１種の両性界面活性剤を含むことが好ましい。
　本開示の乳化組成物は、少なくとも２種のＥ成分を含み、より具体的には、少なくとも１種の非イオン性界面活性剤と、少なくとも１種の両性界面活性剤を含むことがより好ましい。
　本開示の乳化組成物における非イオン性界面活性剤の含有量と両性界面活性剤の含有量との比率（非イオン性界面活性剤の含有量：両性界面活性剤の含有量）は、得られる乳化組成物の透明性をより長期間維持し得るというる観点から、質量基準で、０．０１：１～１：０．０１であることが好ましく、０．１：１～１：０．１であることがより好ましい。
　乳化組成物が、非イオン性界面活性剤としてポリグリセリン脂肪酸エステルを含み、かつ、両性界面活性剤としてレシチンを含むことで、ゲル状乳化組成物の透明性がより良好となり、さらに、透明性をより長期間維持し得る。
　本開示の乳化組成物におけるＥ成分の含有量は、０．１質量％～５質量％であることが好ましく、０．５質量％～３質量％であることがより好ましく、０．８質量％～２．９質量％であることがさらに好ましい。
〔Ｆ成分：水〕
　本開示の乳化組成物は、透明性を向上させる観点から水を含む。
　乳化組成物に用いられる水としては、生体適合性が良好な水であれば特に制限はなく、精製水、蒸留水、イオン交換水、純水、ミリＱ（Ｍｉｌｌｉ－Ｑ）水等の超純水のいずれも使用することができる。
　なお、ミリＱ水とは、メルク（株）の超純水製造装置であるミリＱ水製造装置により得られる超純水である。
　本開示の乳化組成物における水の含有量は、乳化組成物の使用目的、求められる使用感に応じて適宜、調整することができる。
（Ｂ成分、およびＥ成分の含有比率）
　本開示の乳化組成物は既述のＡ成分～Ｆ成分を含み、かつ、Ｂ成分の含有量に対する、Ｅ成分の含有量が、質量基準で、０．１～３．０であることが好ましい。
　即ち、乳化組成物の全量におけるＢ成分の含有量を１としたとき、Ｅ成分の含有量は質量基準で、０．１～３．０の範囲であることが好ましく、０．２５～２．０の範囲であることがより好ましく、０．５～２．０の範囲であることがさらに好ましく、０．５～１．５の範囲がさらにより好ましい。
　乳化粒子の生成および安定化に寄与するＢ成分に対するＥ成分の含有比率（質量比）が既述の範囲であることで、得られる乳化組成物の経時安定性がより向上する。
〔Ｇ成分：その他の成分〕
　本開示の乳化組成物は、既述のＡ成分～Ｆ成分に加え、本開示における効果を発現しうる限りにおいて、他の成分を含有することができる。
　以下、本開示の乳化組成物が含むことができる他の成分について説明する。
（Ｇ－１：水溶性アルコール、糖類、およびアミノ酸から選ばれる少なくとも１種の水溶性保湿剤）
　乳化組成物は、水溶性アルコール、糖類、およびアミノ酸から選ばれる少なくとも１種の水溶性保湿剤（以下、Ｇ１成分と称することがある）を含むことができる。
　乳化組成物がＧ１成分を含有することで、乳化組成物の透明性およびゲル硬度がより向上し、かつ、透明性の経時安定性および硬度の経時安定性もより向上する。
　乳化組成物が含むことができる水溶性アルコールとしては、一般に皮膚外用剤等に使用される水溶性アルコールのいずれも使用することができる。乳化組成物に含まれ得る水溶性アルコールとしては、エタノール、グリセリン、ジグリセリン、１，３－ブチレングリコール、ジブチレングリコール、プロピレングリコール等が挙げられる。
　なお、本明細書における水溶性アルコールとは、２５℃の水に１質量％含有させ、撹拌して１時間放置後、目視にて分離が見られないアルコールを指す。
　なかでも、ＬｏｇＰ値が０．２未満である如き、水溶性が良好な多価アルコールが好ましい。ＬｏｇＰ値は、１－オクタノール／水間の分配係数の常用対数をとった値で、有機化合物の疎水性を示す指標である。この値が正に大きい程疎水性が高いことを表す。
　乳化組成物が含むことができる糖類としては、単糖類でも、多糖類でもよく、一般に、化粧料等の皮膚外用剤等に使用される糖をいずれも使用することができる。
　糖としては、グルコース、スクロース、ソルビトール、トレハロース、マルトース、マンニトール、マルトトリオース等が挙げられる。糖は誘導体でもよく、例えば、ポリオキシエチレン（ＰＯＥ）修飾した糖を用いてもよい。ＰＯＥ修飾した糖としては、ＰＯＥ－１０メチルグルコシド、ＰＯＥ－２０メチルグルコシド等が挙げられる。
　乳化組成物が含むことができるアミノ酸としては、アルギニン、アラニン、グリシン、メチオニン、アスパラギン酸、リシン、セリン、サルコシン、トリメチルグリシン等が挙げられる。
　なかでも、透明性およびゲル硬度の安定性がより向上するという観点から、Ｇ１成分としては、エタノール、グリセリン、ジグリセリン、１，３－ブチレングリコール、スクロース、ソルビトール、トレハロース、ＰＯＥ－１０メチルグルコシド、およびトリメチルグリシンから選ばれる少なくとも１種が好ましい。
　なお、乳化組成物をエアレス容器に充填し、吐出させる場合の容器適性がより良好となるという観点から、Ｇ１成分としては、グリセリン、ジグリセリン、トレハロース、ソルビトール、スクロース、ＰＯＥ－１０メチルグルコシド、およびトリメチルグリシンから選ばれる少なくとも１種が好ましい。
　Ｇ１成分は、乳化組成物に１種のみ含まれていてもよく、２種以上含まれていてもよい。
　乳化組成物がＧ１成分を含有する場合、Ｇ１成分の含有量は、乳化組成物全量に対して１質量％～５０質量％であることが好ましく、２質量％～３０質量％であることがより好ましい。
（Ｇ－２：コレステロール、コレステロール誘導体、フィトステロール、フィトステロール誘導体及び高級アルコールから選ばれる少なくとも１種）
　本開示の乳化組成物は、コレステロール、コレステロール誘導体、フィトステロール、フィトステロール誘導体及び高級アルコールから選ばれる少なくとも１種（以下、Ｇ２成分と称することがある）を含むことができる。
　乳化組成物がＧ２成分を含有することで、乳化組成物の透明性およびゲル硬度がより向上し、かつ、透明性の経時安定性および硬度の経時安定性もより向上する。
　乳化組成物が含むことができるコレステロール誘導体としては、ジヒドロコレステロール、デヒドロコレステロール、オレイン酸コレステリル、イソステアリン酸コレステリル、ヒドロキシステアリン酸コレステリル、ＰＯＥ－５コレステリルエーテル等が挙げられる。
　乳化組成物が含むことができるフィトステロール誘導体としては、オレイン酸フィトステリル、イソステアリン酸フィトステリル、ヒドロキシステアリン酸フィトステリル、ＰＯＥ－５フィトステリルエーテル等が挙げられる。
　乳化組成物が含むことができる高級アルコールとしては、セタノール、ミリスチルアルコール、セトステアリルアルコール、ステアリルアルコール、ベヘニルアルコール、アラキルアルコール、イソステアリルアルコール、オレイルアルコール、ヘキシルデカノール、オクチルドデカノール、デシルテトラデカノール等が挙げられる。
　なかでも、Ｇ２成分としては、コレステロール、フィトステロール、ＰＯＥ－５フィトステリルエーテル、イソステアリルアルコール、オクチルドデカノール、セタノール、およびベヘニルアルコールが好ましい。
　Ｇ２成分は、乳化組成物に１種のみ含まれていてもよく、２種以上含まれていてもよい。
　本開示の乳化組成物がＧ２成分を含有する場合、Ｇ２成分の含有量は、乳化組成物全量に対して０．１質量％～１０質量％であることが好ましく、０．５質量％～５質量％であることがより好ましい。
　既述のＡ成分～Ｆ成分を含み、好ましくは更にＧ１成分、Ｇ２成分等を含む本開示の乳化組成物は、エマルジョン粒子が微細であるため、透明性が良好であり、ゲル硬度が長期間に亘り維持され、経時安定性に優れる。
　また、液状油を多く含み、水中油型乳化組成物であるために、皮膚に適用したときの使用感が良好である。このため、本開示の乳化組成物は、化粧料等の皮膚外用剤に好適に使用される。
　乳化組成物には、既述のＡ成分～Ｆ成分および好ましい併用成分であるＧ１成分、Ｇ２成分の他、さらに、化粧料等の皮膚外用剤に配合可能な各種の成分を目的に応じて使用することができる。
　その他の成分として、具体的には、例えば、抗にきび剤、殺菌消毒剤、美白剤、角質軟化剤、抗炎症剤、血行促進剤、キレート剤、ｐＨ調整剤、ｐＨ緩衝剤、紫外線吸収剤、香料、着色剤、有機溶剤、防腐剤等が挙げられる。なお、その他の成分として、有用な美容効果を示す機能性成分が挙げられ、美容効果を示す機能性成分としては、例えば、アスタキサンチン、βカロテン、ゼアキサンチン、リコピン、ルテイン等のカロテノイドが挙げられる。
　本開示の乳化組成物は、既述のように、透明性が良好であり、ゲル硬度が高いために、化粧料等の皮膚外用剤などにも好適に使用しうる。特に、ゲル硬度が高く、安定なゲル状の乳化組成物であるため、例えば、皮膚に適用した後、経時後に、再度、皮膚に適用した場合にも、良好な使用感が維持される。このため、化粧料等の皮膚外用剤として、繰り返し皮膚に適用した場合の使用感の低下がないという利点をも有する。
［皮膚外用剤］
　本開示の乳化組成物は、皮膚外用剤に適用することができる。即ち、皮膚外用剤は、既述の本開示の乳化組成物を含有することができる。
　皮膚外用剤は、既述の本開示の乳化組成物に加え、皮膚外用剤として必要な薬効成分をさらに含むことができる。
　本開示の乳化組成物が好適に適用される皮膚外用剤としては、特に、スキンケア化粧料（化粧水、美容液等）、ボディ用化粧料（ボディ用ローション等）、頭皮用化粧料等の化粧料を挙げることができる。皮膚外用剤には、化粧料の他に皮膚疾患の治療用の医薬品が含まれる。但し、本開示の乳化組成物の用途は、既述の範囲に制限されない。
　本開示の乳化組成物または乳化組成物を含有する皮膚外用剤に用いる容器は、特に限定されないが、外気からの雑菌の侵入を抑え、無菌状態で長時間使用可能になるとの観点から、いわゆるエアレス容器（ノーマルエアレス容器）またはシャットオフエアレス容器が好ましい。本開示においては、乳化組成物をシャットオフエアレス容器で使用することが好ましい。乳化組成物をシャットオフエアレス容器で使用する場合、吐出部で発生する乾燥による析出、濁度変化等を抑制できる。
［乳化組成物の製造方法］
　本開示の乳化組成物の製造方法には特に制限はない。
　良好な透明性と、優れた経時安定性を有する本開示の乳化組成物は、以下に示す製造方法により製造されることが好ましい。
　好適な乳化組成物の製造方法の一例は、炭化水素油、脂肪族エステル、およびシリコーン油から選ばれる少なくとも１種の液状油（Ａ成分）と、飽和脂肪酸（ポリ）グリセリルから選ばれる少なくとも１種のＨＬＢ７以下の非イオン界面活性剤（Ｂ成分）と、を含む油相組成物を調製すること（工程（Ｉ））、ショ糖飽和脂肪酸エステル（Ｃ成分）と、疎水基として飽和脂肪酸残基を有し、親水基としてグルタミン酸残基を有するイオン性界面活性剤（Ｄ成分）と、不飽和脂肪酸残基を有する少なくとも１種の界面活性剤（Ｅ成分）と、水（Ｆ成分）と、を含む水相組成物を調製すること（工程（ＩＩ））、並びに、油相組成物と、水相組成物と、の混合物を、１００ＭＰａ以上の高圧条件で乳化処理すること（工程（ＩＩＩ））を含む。
　なお、上記の製造方法の一例では、工程（ＩＩ）において水相組成物を調製する際にＥ成分を用いているが、Ｅ成分の溶解性に応じて、工程（Ｉ）において油相組成物を調製する際にＥ成分を用いてもよい。
＜工程（Ｉ）：油相組成物の調製＞
　工程（Ｉ）は、乳化組成物の調製に用いる油相組成物を得ることを含む。工程（Ｉ）では、例えば、Ａ成分、Ｂ成分、および、Ｇ２成分（コレステロール誘導体、高級アルコール）等の所望により含有される油性成分を混合し、７０℃～１２０℃にて加温し、撹拌してＢ成分等をＡ成分に溶解させ、油相組成物を調製する。
＜工程（ＩＩ）：水相組成物の調製＞
　工程（ＩＩ）は、乳化組成物に用いる水相組成物を調製することを含む。工程（ＩＩ）では、例えば、Ｃ成分、Ｄ成分、Ｅ成分、Ｆ成分およびＧ１成分（水溶性アルコール、糖類、およびアミノ酸若しくはアミノ酸誘導体から選ばれる水溶性保湿剤）等の所望により含有される水性成分を、Ｆ成分である水に添加し、６０℃～８０℃にて加温し、撹拌して、Ｃ成分等を水（Ｆ成分）に溶解させ、水相組成物を調製する。
　なお、既述の如く、Ｅ成分の物性によって、工程（Ｉ）において油性成分と混合して用いてもよい。
＜工程（ＩＩＩ）：乳化組成物の調製＞
　工程（ＩＩＩ）は、既述の如くして得られた油相組成物と水相組成物を混合し、乳化して乳化組成物を調製することを含む。工程（ＩＩＩ）では、既述の各工程で得られた水相組成物と油相組成物とを混合して混合物を得て、得られた混合物に対して、１００ＭＰａ以上の高圧条件で乳化処理を行う。
　乳化処理の際、例えば、スターラー撹拌、インペラー撹拌、ホモミキサー、連続流通式剪断装置等の剪断作用を利用する通常の乳化装置を一般的な条件で用いて乳化処理を行った場合には、剪断力が不十分であり、微細なエマルジョン粒子が得られないことがある。
　したがって、乳化処理は、高圧条件で行うことが、得られる乳化組成物の透明性、及びゲルの経時安定性の観点から好ましい。
　高圧条件による乳化処理とは、１００ＭＰａ以上の剪断力を付与する乳化処理であることが好ましく、１５０ＭＰａ以上の条件であることがより好ましく、２００ＭＰａ以上の条件であることがさらに好ましい。
　１００ＭＰａ以上の高圧条件下での乳化処理に用いうる撹拌手段としては、ホモミキサー、ディスパーミキサー、ウルトラミキサー等を用いる高速撹拌法、超音波ホモジナイザーを用いる超音波法、高圧ホモジナイザーで高剪断力をかける高圧ホモジナイザー法等が挙げられる。
　超音波ホモジナイザーの例としては、超音波ホモジナイザーＵＳ－６００、ＵＳ－１２００Ｔ，ＲＵＳ－１２００Ｔ、ＭＵＳ－１２００Ｔ（以上、（株）日本精機製作所製）、超音波プロセッサーＵＩＰ２０００、ＵＩＰ－４０００、ＵＩＰ－８０００、ＵＩＰ－１６０００（以上、ヒールッシャー社製）等が挙げられる。上述の高出力超音波照射装置は２５ｋＨｚ以下、好ましくは１５ｋＨｚ～２０ｋＨｚの周波数で使用される。
　チャンバー型高圧ホモジナイザーとしては、マイクロフルイダイザー（マイクロフルイディクス社製）、ナノマイザー（吉田機械興業（株）製）、アルティマイザー（（株）スギノマシン製）等が挙げられる。
　均質バルブ型高圧ホモジナイザーとしては、ゴーリンタイプホモジナイザー（ＡＰＶ社製）、ラニエタイプホモジナイザー（ラニエ社製）、高圧ホモジナイザー（ニロ・ソアビ社製）、ホモゲナイザー（三和機械（株）製）、高圧ホモゲナイザー（イズミフードマシナリ（株）製）、超高圧ホモジナイザー（イカ社製）等が挙げられる。
　高圧ホモジナイザーの操作圧力は、エマルジョン粒子の微細化の観点から、１００ＭＰａ以上が好ましく、２００ＭＰａ以上がより好ましい。
　高圧処理のため、高圧ホモジナイザーで混合物を１回処理することをパス回数が１回であると称し、同じホモジナイザーで２回、又は互いに異なる高圧ホモジナイザーを用いて合計で２回処理することをパス回数が２回と称する。
　また、高圧処理のパス回数は１回でもよいが、得られる乳化組成物の均一性を高める観点からは、２回以上が好ましく、より好ましくは２回～８回である。高圧分散処理前の混合物の温度は、２０℃～８０℃に設定するが、より好ましくは４０℃～７０℃である。
　高圧分散処理直後に冷却手段を用いて迅速に乳化組成物を冷却し、所定の温度に下げることが好ましい。冷却装置としては、任意の市販の熱交換器を用いることができる。
　また、高圧乳化方法において、既述の圧力条件、温度条件等の乳化装置の運転条件は装置の仕様により異なるため、特に限定されない。
　本開示における既述の一実施形態としての製造方法では、乳化工程が予備的な乳化を含んでいてもよい。例えば、スターラーやインペラー撹拌、ホモミキサー、連続流通式剪断装置等の剪断作用を利用する通常の乳化装置を通常の条件で用いて乳化処理を行って予備乳化物を得て、予備乳化物を高圧条件にて高剪断力処理によってさらに乳化することによって、所望の微細なエマルジョン粒子を有する透明なゲル状乳化組成物を得る。
　必要に応じて、高剪断力処理を繰り返し行なってもよい。
　油相組成物が、目的とする最終乳化組成物における濃度よりも高い濃度で含まれる乳化物を製造した後、水または水性媒体で希釈し、所望の濃度の乳化組成物を得ることもできる。
（その他の工程）
　乳化組成物の製造方法では、上記の各工程を経て乳化組成物を調製した後、必要であれば、滅菌工程を行うことができる。
　滅菌工程を行う場合、滅菌工程は、乳化組成物を調製する際に行なってもよく、乳化組成物の調製後に行なってもよい。
　滅菌工程を、乳化組成物を調製する際に行なう場合、上記の各工程におけるいずれの段階で行なってもよい。なかでも、水相組成物と油相組成物とを撹拌混合して混合物を得る際に実施するか、または、１００ＭＰａ以上の高圧条件下での乳化処理を行った後、できるだけ速やかに実施することが好ましい。
　既述の方法により、透明性が良好で、経時安定性に優れた本開示の乳化組成物が製造される。
　以下、本発明を実施例にて詳細に説明する。しかしながら、本発明は、以下の実施例に何ら限定されない。なお、以下、特に断らない限り、「％」は、「質量％」である。
〔実施例１～実施例１２〕
　下記表１～表３に記載の成分のうち、Ｃ成分、Ｄ成分、Ｅ成分およびＦ成分を、７０℃で４５分間加熱し、溶解させることにより、水相組成物Ａを得た。
　下記表１～表３に記載のＡ成分、及びＢ成分を、７０℃で３０分加熱し、溶解させることにより、油相組成物Ａを得た。
　得られた水相組成物Ａを撹拌しながら、得られた油相組成物Ａを水相組成物Ａに添加し、超音波ホモジナイザー（型式：ＵＳ－６００、（株）日本精機製作所）を用いて、１００ｇ当り１分間超音波処理することで予備乳化物を得た。
　次いで、得られた予備乳化物を超高圧乳化装置（機種名：アルティマイザーＨＪＰ－２５００１、（株）スギノマシン）を用いて、２４５ＭＰａの圧力で高圧乳化を行い、乳化組成物を得た。
　得られた乳化組成物を以下に記載する方法により評価し、評価の結果を下記表１～表３に併記した。対照例として、実施例８の処方および評価結果を表３に記載した。
　〔実施例１３～実施例１６〕
　下記表４の処方に従い、実施例１と同様にして、乳化組成物を調製した。得られた乳化組成物を実施例１と同様にして評価した。評価の結果を下記表４に併記した。
〔実施例１７～実施例２４、比較例１～比較例４〕
　下記表５～表６の処方に従い、実施例１と同様にして、乳化組成物を調製した。得られた乳化組成物を実施例１と同様にして評価した。評価の結果を下記表５～表７に併記した。対照例として、実施例２１の処方および評価結果を表６に、対照例として、実施例２４の処方および評価結果を表７に、それぞれ記載した。
〔実施例２５～実施例２８〕
　下記表８の処方に従い、実施例１と同様にして、乳化組成物を調製した。得られた乳化組成物を実施例１と同様にして評価した。評価の結果を下記表８に併記した。対照例として、実施例１３の処方および評価結果を表８に記載した。
　下記表１～表８に記載された乳化組成物の調製に用いた各成分の詳細は以下の通りである。
　スクワラン（Ａ成分）：日光ケミカルズ（株）製、精製オリーブスクワラン
　ジメチコン（Ａ成分）：信越化学工業（株）製、ＫＦ－９６Ａ　５ｃｓ（商品名）
　メチルトリメチコン（Ａ成分）：信越化学工業（株）製、ＴＭＦ－１．５
　シクロペンタシロキサン（Ａ成分）：信越化学工業（株）製、ＫＦ－９９５
　ミリスチン酸オクチルドデシル（Ａ成分）：日光ケミカルズ（株）製、
　　ＮＩＫＫＯＬ（登録商標、以下同様）　ＯＤＭ－１００
　ステアリン酸グリセリル　ＨＬＢ＝３（Ｂ成分）：日光ケミカルズ（株）製、
　　ＮＩＫＫＯＬ　ＭＧＳ　ＢＶ－２
　ステアリン酸グリセリル　ＨＬＢ＝７（Ｂ成分）：日光ケミカルズ（株）製、
　　ＮＩＫＫＯＬ　ＭＧＳ　Ｆ２０Ｖ
　ショ糖ステアリン酸エステル　ＨＬＢ＝５（Ｃ成分）：三菱化学フーズ（株）製、
　　サーフホープＳＥ　ＣＯＳＭＥ　Ｃ－１８０５
　ショ糖ステアリン酸エステル　ＨＬＢ＝１１（Ｃ成分）：三菱化学フーズ（株）製、
　　サーフホープＳＥ　ＣＯＳＭＥ　Ｃ－１８１１
　ショ糖ステアリン酸エステル　ＨＬＢ＝１５（Ｃ成分）：三菱化学フーズ（株）製、
　　サーフホープＳＥ　ＣＯＳＭＥ　Ｃ－１８１５
　ステアロイルグルタミン酸Ｎａ（Ｄ成分）：味の素ヘルシーサプライ（株）製、
　　アミソフトＨＳ－１１Ｐ
　　オレイン酸グリセリル（Ｅ成分）ＨＬＢ＝２．５：日光ケミカルズ(株）製、ＮＩＫＫＯＬ（登録商標）　ＭＧＯ、
　オレイン酸ポリグリセリル－４（Ｅ成分）ＨＬＢ＝６．０：日光ケミカルズ(株）製、ＮＩＫＫＯＬ（登録商標）　ＴＥＴＲＡＧＬＹＮ－１ＯＶ、
　オレイン酸ポリグリセリル－５（Ｅ成分）ＨＬＢ＝３．０：太陽化学（株）製、サンソフトＡ－１７１Ｅ－Ｃ、
　オレイン酸ポリグリセリル－６（Ｅ成分）ＨＬＢ＝９．０：日光ケミカルズ(株）製、ＮＩＫＫＯＬ（登録商標）　ＨＥＸＡＧＬＹＮ－１ＯＶ、
　オレイン酸ポリグリセリル－１０（Ｅ成分）　ＨＬＢ＝１２：日光ケミカルズ(株）製、ＮＩＫＫＯＬ（登録商標）　ＤＥＣＡＧＬＹＮ－１ＯＶ、
　レシチン（Ｅ成分）：辻製油（株）製、ＳＬＰ－ホワイト、ホスファチジルコリン（ＰＣ）含有量３０質量％
　レシチン（Ｅ成分）：辻製油（株）製、ＳＬＰ－ＰＣ７０、ＰＣ含有量７０質量％、
　レシチン（Ｅ成分）：Ｈ．Ｈｏｌｓｔｅｉｎ社製、ＰＨＯＳＰＨＯＬＩＰＯＮ（登録商標）　９０Ｇ　ＰＣ含有量９４質量％以上、
　水添レシチン（その他の成分）：辻製油（株）製、ＳＬＰ－ホワイトＨ、
［性能評価］
　得られた乳化組成物を以下の方法で評価し、結果を下記表１～表３に併記した。
　なお、以下の評価基準では、Ａランク～Ｃランクが実用上許容されるレベルであり、Ｄランクが実用上問題のあるレベルである。
〔外観〕
　得られた乳化組成物を目視で観察し、ゲル状を呈するか否かを確認した。
〔硬度測定：初期硬度〕
　得られた乳化組成物の硬度測定は、一定荷重をかけた際の試料からの応力を荷重として検出し、検出した荷重を硬度（単位：ｇ）として適用した。
　硬度測定装置としては、レオメータ（レオテック（株）：ＦＵＤＯＨ）を用いた。
　硬度の測定方法は、２５℃にて、乳化組成物に、円盤状のプローブ（２０φ）を、荷重２００ｇ、速度１ｍｍ／ｓｅｃ、２０ｍｍ押し込んだ際の、最大荷重値を硬度として適用し、得られた硬度の値を基に、以下の基準で判定した。
（評価基準）
Ａ：硬度５０ｇ以上
Ｂ：硬度２５ｇ以上５０ｇ未満
Ｃ：硬度１０ｇ以上２５ｇ未満
Ｄ：硬度１０ｇ未満
〔硬度安定性：硬度変化〕
　得られた乳化組成物を５０℃にて１ヶ月保存し、初期硬度と同様にして乳化組成物の硬度を測定した。また、初期硬度との差異を算出した。差異が小さいほど経時安定性に優れると評価する。
〔硬度安定性：硬度１０ｇまでの寿命〕
　得られた乳化組成物を５０℃にて保存し、定期的に、初期硬度と同様にして乳化組成物の硬度を測定した。測定は硬度が１０ｇとなるまで継続し、硬度が１０ｇとなった時点の保存期間（硬度１０ｇまでの寿命）として表１に記載した。
　また、以下の基準にて評価した。硬度が１０ｇとなるまでの期間が長いほど経時安定性に優れると評価する。Ｄランクが実用上問題のあるレベルである。
（評価基準）
Ａ：硬度が１０ｇとなるまでの期間が３ヶ月以上
Ｂ：硬度が１０ｇとなるまでの期間が２ヶ月以上３ヶ月未満
Ｃ：硬度が１０ｇとなるまでの期間が１ヶ月以上２ヶ月未満
Ｄ：硬度が１０ｇとなるまでの期間が１ヶ月未満
〔濁度測定：初期濁度〕
　透明性の評価は、紫外可視分光光度計を用いて波長６２５ｎｍの吸光度、濁度を測定し、以下の基準で透明性を評価した。
　濁度測定は、市販の紫外可視分光光度計、Ｕ－２５５０（（株）島津製作所）を用いて行った。即ち、乳化組成物を、分光セルに入れ、光路長１ｃｍにて測定を行い、波長６２５ｎｍの吸光度を濁度とした。
（評価基準）
Ａ：濁度０．１０未満
Ｂ：濁度０．１０以上０．２５未満
Ｃ：濁度０．２５以上０．５０未満
Ｄ：濁度０．５０以上
〔濁度測定：濁度安定性〕
　得られた乳化組成物を５０℃にて１ヶ月保存し、初期濁度と同様にして、保存後の乳化組成物の濁度を測定した。また、初期濁度と保存後の濁度との差を算出して濁度変化とした。
　濁度安定性を以下の基準にて評価した。
（評価基準）
Ａ：濁度変化が０．１０未満
Ｂ：濁度変化が０．１０以上０．２５未満
Ｃ：濁度変化が０．２５以上０．５０未満
Ｄ：濁度変化が０．５０以上
〔皮膚外用剤としての評価１〕
　実施例１～実施例６の乳化組成物を、モニター１０名に、皮膚外用剤として以下の方法で使用してもらい、使用感を評価させた。
　まず、片腕の前腕内側に乳化組成物を２００μｌ（マイクロリットル）付与し、他方の指で塗り拡げて、以下の基準で使用感について評価を行った。各モニターの評価ランクのうち、一番多かった評価結果を評価ランクとし、評価結果の人数が同数であった場合にはよりよい方を選択した。
＜使用感：保湿感＞
（評価基準）
Ａ：保湿感を強く感じる
Ｂ：保湿感を感じる
Ｃ：保湿感をあまり感じない
Ｄ：保湿感を感じない
＜使用感：べたつき＞
（評価基準）
Ａ：べたつきを感じない
Ｂ：べたつきをあまり感じない
Ｃ：べたつきを感じる
Ｄ：べたつきを強く感じる
＜使用感：油っぽさ＞
（評価基準）
Ａ：油っぽさを感じない
Ｂ：油っぽさをあまり感じない
Ｃ：油っぽさを感じる
Ｄ：油っぽさを強く感じる
＜使用感：総合評価＞
（評価基準）
　保湿感、べたつき、油っぽさの各評価結果を、Ａを３点、Ｂを２点、Ｃを１点とスコア化し、合計点で総合評価を実施した。
 
Ａ：保湿感、べたつき、及び油っぽさの合計スコアが８点以上
Ｂ：保湿感、べたつき、及び油っぽさの合計スコアが６点以上８点未満
Ｃ：保湿感、べたつき、及び油っぽさの合計スコアが４点以上６点未満
Ｄ：保湿感、べたつき、及び油っぽさの合計スコアが４点未満
〔皮膚外用剤としての評価２〕
　実施例１３、実施例１７～実施例２４および比較例１～比較例４の乳化組成物を、モニター１０名に、皮膚外用剤として以下の方法で使用してもらい、使用感（肌なじみ）を評価させた。
　まず、片腕の前腕内側に乳化組成物を２００μｌ（マイクロリットル）付与し、指で塗り拡げ、その後、３０分間の間隔をおいて、再度、片腕の前腕内側の同じ箇所に乳化組成物を２００μｌ（マイクロリットル）付与し、指で塗り拡げて、当初塗布した場合の使用感との差異について、以下の基準で評価を行った。各モニターの評価ランクのうち、一番多かった評価結果を評価ランクとし、評価結果の人数が同数であった場合にはよりよい方を選択した。
＜使用感：肌なじみ＞
（評価基準）
Ａ：再度乳化組成物を塗布した場合も、当初塗布した場合と同様に、肌なじみがよく、良好な使用感が維持されている
Ｂ：再度乳化組成物を塗布したとき、当初の使用感に比較し、肌なじみにやや劣る
Ｃ：再度乳化組成物を塗布したとき、塗り拡げにくく、肌なじみに劣る
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000004
　表１～表３の結果より、実施例１～実施例１２の乳化組成物は、透明性が良好であり、実用上十分なゲル硬度を有する乳化組成物であることがわかる。なかでも、Ａ成分として炭化水素油とシリコーン油とを含む実施例３～実施例１２は、乳化組成物の透明性がより良好であることがわかる。さらに、Ａ成分におけるシリコーン油の含有量が５５％～９５％の範囲にある実施例６～実施例１２は、使用感（総合評価）が更に良好であることがわかる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000005
 
　表３の結果より、実施例１３～実施例１６の乳化組成物は、透明性が良好であり、実用上十分なゲル硬度を有し、濁度安定性が良好な乳化組成物であることがわかる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000006
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000007
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000008
　表５～表７の結果より、実施例１７～実施例２４の乳化組成物は、実施例１３の乳化組成物と同様に、透明性が良好であり、実用上十分なゲル硬度を有する乳化組成物であることがわかる。
　実施例１７と、実施例１３、実施例１８、及び実施例１９との対比より、Ｅ成分として、オレイン酸ポリグリセリル－４、オレイン酸ポリグリセリル－５、及びオレイン酸ポリグリセリル－６を用いることで、ゲル硬度、濁度、及び濁度安定性がより良好となることがわかる。
　実施例１９及び実施例２２～実施例２４の評価結果より、Ｅ成分として、非イオン性乳化剤と両性界面活性剤の２種を含む場合、ゲル硬度、濁度、濁度安定性、及び使用感の全ての項目においてより良好であることがわかる。
　他方、比較例１～比較例４の結果より、Ｂ成分、Ｃ成分、Ｄ成分及びＥ成分のいずれかを含まない場合には、乳化組成物の硬度、濁度の少なくともいずれかが、実用上問題のあるレベルであることがわかる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000009
 
　表８の結果より、実施例２５～実施例２８の乳化組成物は、実施例１３の乳化組成物と同様に、透明性が良好であり、実用上十分なゲル硬度を有し、使用感が良好な乳化組成物であることがわかる。実施例１３及び実施例２５～実施例２８の評価結果より、Ｂ成分とＥ成分の含有比率が、１：０．２５～１：２の範囲において、透明性、ゲル硬度及び使用感について、より良好な結果を得た。
　２０１７年４月２１日に出願された日本国特許出願２０１７－０８４８７６の開示は参照により本明細書に取り込まれる。
　本明細書に記載された全ての文献、特許出願、及び技術規格は、個々の文献、特許出願、及び技術規格が参照により取り込まれることが具体的かつ個々に記された場合と同程度に、本明細書中に参照により取り込まれる。

Claims (8)

  1. 　Ａ成分～Ｆ成分を含むゲル状水中油型乳化組成物。
    　Ａ：ゲル状水中油型乳化組成物の全量に対する含有量が１５質量％以上であり、炭化水素油、脂肪族エステル、およびシリコーン油から選ばれる少なくとも１種の液状油
    　Ｂ：飽和脂肪酸グリセリルおよび飽和脂肪酸ポリグリセリルから選ばれる少なくとも１種の親水性－親油性バランスが７以下の非イオン性界面活性剤
    　Ｃ：ショ糖飽和脂肪酸エステル
    　Ｄ：疎水基として飽和脂肪酸残基を有し、親水基としてグルタミン酸残基を有するイオン性界面活性剤
    　Ｅ：不飽和脂肪酸残基を有する少なくとも１種の界面活性剤
    　Ｆ：水
  2. 　Ｅ成分が有する不飽和脂肪酸残基が、オレイン酸残基、リノール酸残基、およびリノレン酸残基からなる群より選択される請求項１記載のゲル状水中油型乳化組成物。
  3. 　Ｅ成分を少なくとも２種含む請求項１または請求項２に記載のゲル状水中油型乳化組成物。
  4. 　Ｅ成分として非イオン性界面活性剤の少なくとも１種を含む請求項１～請求項３のいずれか１項に記載のゲル状水中油型乳化組成物。
  5. 　Ｅ成分として両性界面活性剤の少なくとも１種を含む請求項１～請求項４のいずれか１項に記載のゲル状水中油型乳化組成物。
  6. 　Ａ成分としてシリコーン油を含み、かつＡ成分の全量に対するシリコーン油の含有量が、６０質量％～９５質量％である請求項１～請求項５のいずれか１項に記載のゲル状水中油型乳化組成物。
  7. 　Ａ成分として、炭化水素油から選ばれる１種と、シリコーン油から選ばれる２種と、を含む請求項１～請求項６の少なくとも１種に記載のゲル状水中油型乳化組成物。
  8. 　ゲル状水中油型乳化組成物におけるＢ成分の含有量に対する、Ｅ成分の含有量が、質量基準で、０．１～３．０である請求項１～請求項７のいずれか１項に記載のゲル状水中油型乳化組成物。
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