WO2018124825A1 - 염료감응태양전지 - Google Patents

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WO2018124825A1
WO2018124825A1 PCT/KR2017/015765 KR2017015765W WO2018124825A1 WO 2018124825 A1 WO2018124825 A1 WO 2018124825A1 KR 2017015765 W KR2017015765 W KR 2017015765W WO 2018124825 A1 WO2018124825 A1 WO 2018124825A1
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dye
solar cell
sensitized solar
membrane
counter electrode
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PCT/KR2017/015765
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김영미
김종복
백종규
신규순
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주식회사 동진쎄미켐
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    • Y02E10/50—Photovoltaic [PV] energy
    • Y02E10/542—Dye sensitized solar cells

Definitions

  • the present invention relates to a dye-sensitized solar cell, and more particularly to a dye-sensitized solar cell that can improve the reliability and efficiency by forming a membrane.
  • the main components of a dye-sensitized solar cell consist of a substrate, a conductive film, a working electrode containing a semiconductor oxide and a dye, an electrolyte and a counter electrode.
  • the dye is adsorbed on a semiconductor oxide represented by TiO 2 , and the excited electrons are injected into TiO 2 by receiving light.
  • the injected electrons pass through TiO 2 to reach the conductive film and the substrate and are transferred to the external circuit.
  • the electrons returned after the electrical work in the external circuit inject the electrons into TiO 2 by the electron transfer role of the oxidation / reduction electrolyte through the counter electrode to reduce dyes lacking electrons.
  • the injected electrons may remain at the surface energy level empty on the surface of the TiO 2 .
  • the electrons react with the oxidation / reduction electrolyte and disappear inefficiently along the circuit, and electrons generated by light are consumed by the reaction with the oxidation / reduction electrolyte on the surface of the conductive film, thereby degrading energy conversion efficiency.
  • the adsorption between the dye and the semiconductor oxide is mostly formed by the chemical bonding of the anchoring group of the dye and the oxide (for example, TiO 2 ), and partly by physical bonding by aggregation of the dye itself. Is done.
  • an object of the present invention is to provide a dye-sensitized solar cell that can improve the reliability and efficiency of the dye-sensitized solar cell by forming a membrane.
  • a working electrode comprising a conductive film, a semiconductor oxide on the conductive film, and a dye on the semiconductor oxide;
  • It provides a dye-sensitized solar cell comprising a membrane covering at least a portion of the dye or the counter electrode.
  • the present invention can ensure the reliability and efficiency of the dye-sensitized solar cell by forming a membrane on the surface of the working electrode to prevent the dye from falling off the semiconductor oxide layer.
  • the membrane and the electrolyte element is formed on the counter electrode surface by preventing (I -, etc. -, I 3) is that, while the dye is not to be adsorbed by being lowered filling rate (FF) by the dye and the absorption passage It can secure the reliability and efficiency of dye-sensitized solar cell.
  • the membrane film may maximize visibility due to transparency of the dye-sensitized solar cell by forming a transparent film on the surface of the electrode.
  • FIG. 1 is a view showing a dye-sensitized solar cell electrode according to a first embodiment of the present invention.
  • FIG. 2 is a view showing a dye-sensitized solar cell electrode according to a second embodiment of the present invention.
  • FIG. 3 is a view showing a dye-sensitized solar cell electrode according to a third embodiment of the present invention.
  • FIG. 4 is a view showing that the trialkoxysilane compound according to the embodiment of the present invention is bonded to the surface of the working electrode through a hydrolysis condensation reaction.
  • FIG. 5 is a graph comparing the cell activity when the membrane membrane is applied to the working electrode according to the Examples and Comparative Examples of the present invention.
  • FIG. 6 is a graph comparing battery activity when a membrane membrane is applied to a counter electrode according to Examples and Comparative Examples of the present invention.
  • 1 to 3 is a view showing a dye-sensitized solar cell according to an embodiment of the present invention.
  • the dye-sensitized solar cell according to the present invention includes a working electrode 110, a counter electrode 120, an electrolyte 130, and a membrane 140.
  • the working electrode 110 includes a semiconductor oxide 113 on which the conductive film 112 and the dye 114 are adsorbed on the substrate 111, and the counter electrode 120 is formed on the substrate 121. It comprises a conductive film 122 and a catalyst layer 123.
  • the membrane 140 according to the present invention is formed to surround all of the surfaces of the working electrode 110, the counter electrode 120, or the working electrode 110 and the counter electrode 120.
  • the membrane 140 is formed to surround only the surface of the working electrode 110 of the dye-sensitized solar cell electrode, or is formed to surround only the surface of the counter electrode 120 of the dye-sensitized solar cell electrode, or the dye-sensitized solar cell electrode It is also possible to be formed on the surface of both the working electrode 110 and the counter electrode 120 of the to surround all of the dye-sensitized solar cell electrode.
  • the substrates 111 and 121 are components corresponding to the basis for forming the working electrode 110 or the counter electrode 120, and serve to transfer electrons.
  • a known substrate may be used, and specifically, a glass substrate, soda lime glass, or the like may be used.
  • the conductive films 112 and 122 are formed on the substrates 111 and 121 of the working electrode 110 or the counter electrode 120, and also serve as a path for transferring electrons.
  • the conductive layer 112 in the working electrode 110 transfers electrons from the semiconductor oxide 113 toward the substrate 111
  • the conductive layer 122 in the counter electrode 120 has the catalyst layer 123 in the substrate 121. ) To transfer electrons.
  • the semiconductor oxide 113 is formed on the conductive film 112 of the working electrode 110.
  • the semiconductor oxide 113 is made of a porous metal and adsorbs a dye to transfer electrons generated from the dye to the conductive film by light.
  • the semiconductor oxide 113 can be selected from the group consisting of known materials such as titanium dioxide (TiO 2 ), tin dioxide (SnO 2 ), zinc oxide (ZnO), or a combination thereof.
  • the dye 114 combines with the semiconductor oxide 113 to absorb light to generate electrons.
  • the dye 114 may be a known dye without being particularly limited by the constituent material, and specifically, may be an organic dye or a ruthenium-based dye.
  • the catalyst layer 123 is formed on the conductive film 122 of the counter electrode 120 and serves as an electron donor for giving electrons to the electrolyte.
  • the catalyst layer 123 may use platinum (Pt), a carbon-based material, or the like, and specifically, platinum (Pt) may be used.
  • the electrolyte 130 is present in the gap between the working electrode 110 and the counter electrode 120, and electrons generated from the dye flow to the external conductor through the working electrode and then reduce the dye of the working electrode through the counter electrode again. Play a role.
  • an electrolyte used in a known dye-sensitized solar cell may be used, and specifically, an imidazole compound and iodine may be used.
  • electrolyte 130 comprises 0.70 M of 1-methyl-3-propyl-imidazolium iodide, 0.10 M of LiI, 40 mM of I 2 ( iodine) and, 0.5 M of 4-tert- butyl-pyridine (4-tert-butylpyridine) to I 3 was dissolved in 3-methoxy propionitrile (3-methoxypropionitrile) - / I - can be made with a solution of, but limited to, It doesn't happen.
  • the dye-sensitized solar cell includes a membrane 140 covering at least a portion of the dye 113 or the counter electrode 120.
  • the membrane 140 may be formed by covering the counter electrode 120 or by covering the dye 114 of the working electrode 110, and the membrane 140 may include the dye 114 and the semiconductor oxide 113. It may be formed to cover up to), and may be formed to cover up to the dye 114, the semiconductor oxide 113 and the conductive film 112.
  • the membrane 140 is formed to cover the dye 114, the semiconductor oxide 113, and the conductive film 112 of the working electrode 110 to form an additional membrane 141 to cover the counter electrode 120. Can be.
  • the membrane 140 may include at least one of a condensate of Formula 1 or a condensate of Formula 2 and a condensate of Formulas 1 and 2.
  • a and B are each independently SiR, GeR, P, PR 2 or Al, and each R is independently hydrogen; heavy hydrogen; Straight or branched C 1-30 alkyl group; Or a C 3-30 cycloalkyl group, X is 0 or alkoxy; Amines; Ester; amides; Carbonyl; ether; Thioethers; Phenyl; Cyclohexyl is one of the.
  • Membrane 140 may comprise a silane compound or a phosphorus compound, and in detail, Isooctyltrimethoxysilane, Acrylate and Methacrylate Functional Silanes, Aldehyde Functional Silanes, Amino Functional Silanes, Cyclic Azasilanes, Water-borne Aminoalkyl Silsesquioxane Oligomers, Anhydride Functional Silanes, Azide Functional Silanes, Carboxylate, Phosphonate and Sulfonate Functional Silanes, Epoxy Functional Silanes, Ester Functional Silanes, Halogen Functional Silanes, Hydroxyl Functional Silanes, Isocyanate and Masked Isocyanate Functional Silanes, Phosphine and Phosphate Functional Silanes, Sulfur Functional Silanes, Vinyl and Olefin Functional Silanes At least one selected from the group consisting of -Functional and Polymeric Silanes, UV Active and Fluorescent Silanes, Chiral Silanes,
  • the membrane 140 may be composed of the following compounds in more detail, but is not limited thereto.
  • Membrane 140 in accordance with one embodiment of the present invention without a semi-permeable membrane dyes is not pass, the electrolyte component (I -, I 3 -, and so on) has a functionality of passing. Accordingly, the membrane 140 may be formed on the surface of the working electrode to prevent the dye 114 coupled to the semiconductor oxide 113 of the working electrode 110 from falling off, thereby preventing the filling rate from decreasing. The dye 114 formed on the surface and separated from the working electrode 110 to run on the electrolyte 130 may be bonded to the counter electrode to prevent the filling rate from decreasing.
  • the membrane 140 may be formed of at least one molecular layer, and the thickness of the membrane 140 may be adjusted according to the molecular size of the material constituting the molecular layer.
  • Membrane 140 is formed to a thickness of 0.1 kPa to 1,000 kPa, specifically, the thickness of 0.1 kPa to 500 kPa. When the membrane 140 is formed in the thickness of the above range, it was confirmed that the dye drop prevention effect and transparency is excellent.
  • Dye-sensitized solar cell is a working electrode; Counter electrode; Electrolyte solution; And a membrane covering all surfaces of the working electrode, the counter electrode or the working electrode and the counter electrode.
  • an electron loss path generated in the process of transferring electrons generated by light to an external circuit is blocked, thereby significantly reducing energy conversion efficiency. It can be improved, it is possible to prevent the drop-off due to the over-adsorption of the dye 114, and also to prevent the re-adsorption of the dropped dye 114 to the counter electrode 120 to improve the reliability and efficiency of the dye-sensitized solar cell It can be significantly improved.
  • the surface of the working electrode that is, the surface of the conductive substrate, the surface of the semiconductor oxide layer (TiO 2 ) formed on the working electrode and the surface of the dye adsorbed on the surface of the semiconductor oxide layer
  • a dye-sensitized solar cell including a working electrode in which a membrane was formed as shown in FIG. 2 was prepared by using a dipping process with a solution containing isoctyltrimethoxysilane.
  • the working electrode was adsorbed to the dye, and then treated with isooctyltrimethoxysilane solution.
  • DTY5 photoelectrode paste (8 ⁇ m, Dongjin Semichem, Korea) was coated on the FTO glass using a doctor blade method.
  • the paste on the photoelectrode was baked at 450 to 30 minutes to form an 8 ⁇ m thick TiO 2 thin film layer.
  • the calcined thin film layer was supported in a dye solution in which Z907 dye at a concentration of 0.5 mM was dissolved in an ethanol solvent at room temperature for 20 hours.
  • the dye coated TiO 2 thin film was rinsed with ethanol and immersed in isooctyltrimethoxysilane solution for 30 minutes.
  • the TiO 2 thin film on which the silane film was formed was rinsed once more with ethanol, and then a solar cell was manufactured according to a conventional solar cell manufacturing method.
  • the redox electrolyte solution used in the solar cell is 1.0 M 1,3-dimethyl imidazolium iodine, 30 mM iodine in a solvent in which valeronitrile and acetonitrile are mixed at a volume ratio of 15:85. iodine), 50 mM LiI, 0.1 M guanidinium thiocynate and 0.5 M t-butylpyridine were used.
  • a dye-sensitized solar cell including a counter electrode having a membrane film formed using a dipping process with a solution containing isoctyltrimethoxysilane on the surface of the counter electrode. It was.
  • the counter electrode was formed to platinum, and then treated with isooctyltrimethoxysilane.
  • DTY5 photoelectrode paste (8 ⁇ m, Dongjin Semichem, Korea) was coated on the FTO glass using a doctor blade method.
  • the paste on the photoelectrode was baked at 450 ° C. for 30 minutes to form an 8 ⁇ m thick TiO 2 thin film layer.
  • the calcined thin film layer was supported in a dye solution in which 0.2 mM concentration of D35 was dissolved in a solvent in which acetonitrile and t-butyl alcohol were mixed at a volume ratio of 1: 1 at room temperature for 20 hours.
  • the dye coated TiO 2 thin film was rinsed with ethanol to prepare a working electrode.
  • the counter electrode was formed by dropping a 7mM HPtCl 6 solution on FTO glass and baking at 450 ° C. for 20 minutes to form a catalyst layer.
  • the catalyst layer was immersed in isooctyl trimethoxysilane solution for 30 minutes, rinsed with ethanol, and then a solar cell was prepared according to a conventional solar cell manufacturing method.
  • a dye-sensitized solar cell was manufactured in the same manner as in Example 1, except that no membrane was formed on the working electrode and the counter electrode.
  • a dye-sensitized solar cell was manufactured in the same manner as in Example 2, except that no membrane was formed on the working electrode and the counter electrode.
  • a dye-sensitized solar cell including a counter electrode having a membrane film formed using a dipping process with a solution containing isoctyltrimethoxysilane on the surface of the counter electrode. It was. At this time, the counter electrode was formed to platinum, and then treated with isooctyltrimethoxysilane.
  • DTY5 photoelectrode paste (8 ⁇ m, Dongjin Semichem, Korea) was coated on the FTO glass using a screen printing method.
  • the paste on the photoelectrode was baked at 450 ° C. for 30 minutes to form a 4 ⁇ m thick TiO 2 thin film layer.
  • the calcined thin film layer was supported in a dye solution in which 0.2 mM concentration of D35 was dissolved in a solvent in which acetonitrile and t-butyl alcohol were mixed at a volume ratio of 1: 1 at room temperature for 20 hours.
  • the dye coated TiO 2 thin film was rinsed with ethanol to prepare a working electrode.
  • the counter electrode dropped a 7mM HPtCl 6 solution on FTO glass and calcined at 450 ° C. for 20 minutes to form a catalyst layer.
  • the catalyst layer was immersed in isooctyl trimethoxysilane solution for 30 minutes, rinsed with ethanol, and then a solar cell was prepared according to a conventional solar cell manufacturing method.
  • the dye-sensitized solar cell module including the membrane-treated counter electrode according to the present invention showed a particularly excellent effect in terms of FF efficiency compared to the dye-membrane-free membrane module, which is within 5% after about 1,000 hours. The stable efficiency of was maintained.

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Abstract

본 발명은 염료감응태양전지 전극 및 이를 포함하는 염료감응태양전지에 관한 것으로서, 특히 멤브레인을 작동전극 표면에 형성하여 염료가 반도체 산화물층에서 탈락되는 것을 막아주고, 상기 멤브레인을 상대전극 표면에 형성하여 전해질 요소(I-, I3 - 등)는 통과시키는 반면 염료는 흡착되지 않도록 하여 염료감응태양전지의 신뢰성 및 효율성을 향상시킬 수 있는 염료감응태양전지 전극 및 이를 포함하는 염료감응태양전지에 관한 것이다.

Description

염료감응태양전지
본 발명은 염료감응태양전지에 관한 것으로서, 특히 멤브레인을 형성하여 신뢰성 및 효율성을 향상시킬 수 있는 염료감응태양전지에 관한 것이다.
이하에 기술되는 내용은 단순히 본 발명과 관련되는 배경 정보만을 제공할 뿐 종래기술을 구성하는 것이 아니다.
염료감응태양전지의 주요 구성요소는 기판, 전도성막, 반도체 산화물 및 염료를 포함하는 작동전극, 전해질 및 상대전극으로 구성되어 있다. 상기 염료는 TiO2로 대표되는 반도체 산화물에 흡착되고 빛을 받아 여기된 전자가 TiO2로 주입된다. 그 주입된 전자들은 TiO2를 통과하여 전도성막 및 기판에 도달하여 외부 회로로 전달된다. 외부 회로에서 전기적 일을 하고 돌아온 전자는 상대전극을 통하여 산화/환원 전해액의 전자 전달 역할에 의하여 전자를 TiO2에 주입하여 전자가 부족한 염료를 환원시킨다. 여기서, 염료로부터 주입된 전자가 외부 회로에 전달되기 전에, TiO2층과 전도성막 및 기판을 통과하는 과정에서, 주입된 전자는 TiO2의 표면에 비어있는 표면 에너지 준위에 머물게 될 수 있다. 이 경우, 전자는 산화/환원 전해액과 반응하여 회로를 따라 돌지 않고 비효율적으로 사라지게 되고, 전도성막의 표면에서도 빛에 의하여 발생한 전자가 산화/환원 전해질과의 반응에 의해 소비되어 에너지 변환 효율이 떨어진다.
또한, 상기 염료와 반도체 산화물 간의 흡착은 염료의 결합기(anchoring group)와 산화물(예를 들어, TiO2)의 화학적 결합에 의하여 대부분 형성되고 일부는 염료 자체의 응집(aggregation)에 의한 물리적 결합에 의하여 이루어진다.
염료의 응집에 의한 물리적 결합은 특히 고온에서 전지 구동시 전해액으로 염료가 탈락되는 현상을 발생시킨다. 탈락된 염료는 대부분 전해액 내에 부유하게 되지만 일부 염료는 다시 반도체 산화물과 결합을 형성하거나 전도성막과 결합을 형성하게 되고, 특히 상대전극의 전도성막과 결합이 형성되는 경우, 전해액과 상대전극간의 산화환원반응에 영향을 끼쳐 충진계수(fill factor, FF)가 낮아지게 되고 효율이 크게 저하되는 문제가 있다.
한편, 결합 능력이 우수한 염료의 경우 반도체 산화물과의 흡착이 잘 이루어져서 흡착 시간이 줄어들고 높은 흡착량을 나타내어 전류밀도를 향상시키지만, 염료와 전도성막과의 결합도 형성이 잘 되는 단점이 있다.
이에 종래에는 염료를 통해 노출되는 상기 반도체 산화물의 표면과 상기 전도성막의 표면에 각각 절연층을 형성시켜 염료와 반도체 산화물 간의 흡착을 방지하는 기술은 개시된 바 있으나, 이는 염료의 표면을 둘러싸지 못하므로, 염료의 응집과 흡착을 방지하여 염료감응태양전지의 신뢰도와 효율을 향상시키기에는 불충분하였다.
상기와 같은 종래기술의 문제점을 해결하고자, 본 발명은 멤브레인을 형성하여 염료감응태양전지의 신뢰성 및 효율성을 향상시킬 수 있는 염료감응태양전지를 제공하는 것을 목적으로 한다.
상기 목적을 달성하기 위하여 본 발명은,
전도성막, 상기 전도성막 상의 반도체 산화물, 및 상기 반도체 산화물 상의 염료를 포함하는 작동전극;
상기 작동 전극과 대향하는 상대전극;
상기 작동전극과 상기 상대전극 사이에 개재된 전해액; 및
상기 염료 또는 상기 상대전극의 적어도 일부를 덮는 멤브레인을 포함하는 염료감응태양전지를 제공한다.
본 발명은 멤브레인을 작동전극 표면에 형성하여 염료가 반도체 산화물층에서 탈락되는 것을 막아줌으로써 염료감응태양전지의 신뢰성 및 효율성을 확보할 수 있다.
또한 본 발명은 상기 멤브레인을 상대전극 표면에 형성하여 전해질 요소(I-, I3 - 등)는 통과시키는 반면 염료는 흡착되지 않도록 하여 염료의 과흡착에 의한 충진률(FF)낮아지는 것을 방지함으로써 염료감응태양전지의 신뢰성 및 효율성을 확보할 수 있다.
또한 상기 멤브레인 막은 전극의 표면에 투명막을 형성함으로써 염료감응태양전지의 투명성에 기인한 시인성을 극대화시킬 수 있다.
도 1은 본 발명의 제 1실시예에 따른 염료감응태양전지 전극을 나타낸 도면이다.
도 2는 본 발명의 제 2실시예에 따른 염료감응태양전지 전극을 나타낸 도면이다.
도 3은 본 발명의 제 3실시예에 따른 염료감응태양전지 전극을 나타낸 도면이다.
도 4는 본 발명의 실시예에 따른 트리알콕시실란 화합물이 가수분해 축합반응을 거쳐 작동전극의 표면에 결합된 것을 나타낸 도면이다.
도 5는 본 발명의 실시예 및 비교예에 따른 작동전극에 멤브레인 막이 적용된 경우의 전지 활성을 비교한 그래프이다.
도 6은 본 발명의 실시예 및 비교예에 따른 상대전극에 멤브레인 막이 적용된 경우의 전지 활성을 비교한 그래프이다.
아래에서는 첨부한 도면을 참고로 하여 본 발명의 실시예에 대하여 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 상세히 설명한다. 그러나 본 발명은 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며 여기에서 설명하는 실시예에 한정되지 않는다.
명세서 전체에서, 어떤 부분이 어떤 구성요소를 "포함"한다고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성요소를 더 포함할 수 있는 것을 의미한다.
도 1 내지 도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 염료감응태양전지를 나타낸 도면이다.
도 1 내지 도 3을 참조하면, 본 발명에 따른 염료감응태양전지는 작동전극(110), 상대전극(120), 전해액(130) 및 멤브레인(140)을 포함한다. 자세하게, 작동전극(110)은 기판(111) 상에 전도성막(112) 및 염료(114)가 흡착된 반도체 산화물(113)을 포함하여 구성되며, 상대전극(120)은 기판(121)상에 전도성막(122) 및 촉매층(123)을 포함하여 구성된다.
본 발명에 따른 멤브레인(140)은 작동전극(110), 상대전극(120) 또는 작동전극(110) 및 상대전극(120)의 표면을 모두 감싸도록 형성된다. 자세하게, 멤브레인(140)은 염료감응태양전지 전극의 작동전극(110) 표면 만을 감싸도록 형성되거나, 염료감응태양전지 전극의 상대전극(120) 표면 만을 감싸도록 형성되거나, 또는, 염료감응태양전지 전극의 작동전극(110) 및 상대전극(120) 모두의 표면에 형성되어 염료감응태양전지 전극 전부를 감싸는 것도 가능하다.
기판(111, 121)은 작동전극(110) 또는 상대전극(120)을 구성하기 위한 기초에 해당하는 구성 요소로써, 전자를 전달하는 역할을 한다.
기판(111, 121)은 공지의 기판이 사용될 수 있으며, 구체적으로 유리 기판, 소다라임 글라스 등을 사용할 수 있다.
전도성막(112, 122)은 작동전극(110) 또는 상대전극(120)의 기판(111, 121) 상에 형성되며, 역시 전자를 전달하는 통로 역할을 한다. 자세하게, 작동전극(110)에서 전도성막(112)은 반도체 산화물(113)에서 기판(111) 쪽으로 전자를 전달하며, 상대전극(120)에서 전도성막(122)은 기판(121)에서 촉매층(123)으로 전자를 전달하는 역할을 한다.
반도체 산화물(113)은 작동전극(110)의 전도성막(112) 상에 형성되며, 다공질 금속으로 구성되고 염료를 흡착시켜 빛에 의해 염료에서 발생된 전자를 전도성막으로 전달하는 역할을 한다.
반도체 산화물(113)은 이산화티탄(TiO2), 이산화주석(SnO2), 산화아연(ZnO)등의 공지된 물질, 또는 이들의 조합으로 이루어지는 군으로부터 선택하여 사용할 수 있다.
염료(114)는 반도체 산화물(113)과 결합하여 빛을 흡수하여 전자를 생성하는 역할을 한다. 염료(114)는 특별히 구성 물질에 제한을 받지 않고 공지의 염료를 사용할 수 있으며, 구체적으로는 유기염료 또는 루테늄계 염료일 수 있다.
촉매층(123)은 상대전극(120)의 전도성막(122) 상에 형성되며, 전해질에 전자를 주는 전자 주개 역할을 한다. 촉매층(123)은 백금(Pt), 탄소계 물질 등을 사용할 수 있으며, 구체적으로는 백금(Pt)을 사용할 수 있다.
전해액(130)은 작동전극(110) 및 상대전극(120) 사이의 공극에 존재하며 염료에서 발생된 전자가 작동전극을 통해 외부도선으로 흐른 뒤 상대전극을 통하여 작동전극의 염료를 다시 환원시켜주는 역할을 한다. 전해액은 공지의 염료감응태양전지에 사용되는 전해질을 사용할 수 있으며, 구체적으로 이미다졸계 화합물 및 요오드를 사용할 수 있다. 자세하게, 전해액(130)은 0.70 M의 1-메틸-3-프로필-이미다졸륨 아이오다이드 (1-methyl-3-propyl-immidazolium iodide)와, 0.10 M의 LiI와, 40 mM의 I2 (iodine)와, 0.5 M의 4-tert-부틸피리딘 (4-tert-butylpyridine)을 3-메톡시프로피오니트릴 (3-methoxypropionitrile)에 용해시킨 I3 -/I-의 용액으로 이루어질 수 있으나 이에 한정되는 것은 아니다.
본 발명의 일 실시예에 따른 염료감응태양전지는 염료(113) 또는 상대전극(120)의 적어도 일부를 덮는 멤브레인(140)을 포함하여 구성된다. 자세하게, 멤브레인(140)은 상대전극(120)을 덮거나, 또는, 작동전극(110)의 염료(114)를 덮는 것으로 형성될 수 있으며, 멤브레인(140)은 염료(114)와 반도체 산화물(113)까지 덮을 수 있도록 형성될 수 있고, 염료(114), 반도체 산화물(113) 및 전도성막(112)까지 덮을 수 있도록 형성될 수 있다. 또한, 멤브레인(140)은 작동전극(110)의 염료(114), 반도체 산화물(113), 전도성막(112)을 모두 덮으면서 추가 멤브레인(141)을 형성하여 상대전극(120)까지 덮도록 형성될 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 멤브레인(140)은 하기 화학식 1의 축합물 또는 화학식 2의 축합물 및 화학식 1 및 화학식 2의 축합물 중 적어도 어느 하나를 포함할 수 있다.
[화학식 1]
A(OR)3
[화학식 2]
(OR)3A - X - B(OR)3
상기 A 및 B는 각각 독립적으로 SiR, GeR, P, PR2 또는 Al이고, R은 각각 독립적으로 수소; 중수소; 직쇄 또는 분지쇄의 C1-30 알킬기; 또는 C3-30 시클로알킬기이며, X는 0 또는 알콕시; 아민; 에스터; 아미드; 카보닐; 에테르; 티오에테르; 페닐; 싸이클로 헥실 중 하나이다.
멤브레인(140)은 실란화합물 또는 인화합물을 포함할 수 있으며, 자세하게, Isooctyltrimethoxysilane, Acrylate and Methacrylate Functional Silanes, Aldehyde Functional Silanes, Amino Functional Silanes, Cyclic Azasilanes, Water-borne Aminoalkyl Silsesquioxane Oligomers, Anhydride Functional Silanes, Azide Functional Silanes, Carboxylate, Phosphonate and Sulfonate Functional Silanes, Epoxy Functional Silanes, Ester Functional Silanes, Halogen Functional Silanes, Hydroxyl Functional Silanes, Isocyanate and Masked Isocyanate Functional Silanes, Phosphine and Phosphate Functional Silanes, Sulfur Functional Silanes, Vinyl and Olefin Functional Silanes, Multi-Functional and Polymeric Silanes, UV Active and Fluorescent Silanes, Chiral Silanes, Biomolecular Probes, Trihydrosilanes, Dipodal Silyl Hydrides, Dipodal Silanes - Non-Functional, Organosilane-Modified Silica Nanoparticles 로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상이 사용될 수 있다.
멤브레인(140)은 더욱 자세하게 아래의 화합물로 구성될 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
Figure PCTKR2017015765-appb-I000001
Figure PCTKR2017015765-appb-I000002
본 발명의 일 실시예에 따른 멤브레인(140)은 반투과막으로 염료는 통과시키지 않으면서, 전해질 요소(I-, I3 - 등)는 통과시키는 기능성을 갖는다. 이에 따라, 멤브레인(140)은 작동전극의 표면에 형성되어 작동전극(110)의 반도체 산화물(113)에 결합된 염료(114)가 탈락하여 충진률이 감소하는 것을 방지할 수 있으며, 상대전극의 표면에 형성되어 작동전극(110)에서 분리되어 전해액(130) 상에서 돌아다니는 염료(114)가 상대전극에 결합하여 충진률이 감소하는 것을 방지할 수 있다.
멤브레인(140)은 적어도 1 개의 분자층으로 이루어질 수 있으며, 멤브레인(140)의 두께는 상기 분자층을 구성하는 물질의 분자 크기에 따라 조절할 수 있다.
멤브레인(140)은 0.1 Å 내지 1,000 Å 의 두께로 형성되며, 구체적으로, 0.1 Å 내지 500 Å 의 두께로 형성된다. 멤브레인(140)이 상기 범위의 두께로 형성되는 경우, 염료탈락방지효과와 투명도가 뛰어난 것으로 확인되었다.
본 발명의 일 실시예에 따른 염료감응태양전지는 작동전극; 상대전극; 전해액; 및 작동전극, 상대전극 또는 작동전극 및 상대전극의 표면을 모두 감싸는 멤브레인을 포함한다.
본 발명의 일 실시예에 따른 멤브레인(140)을 포함하는 염료감응태양전지(100)는 빛에 의하여 생성된 전자가 외부 회로까지 전달되는 과정에서 발생 가능한 전자 손실 경로가 차단됨으로써 에너지 변환 효율이 현저히 향상될 수 있고, 염료(114)의 과흡착에 의한 탈락을 방지할 수 있으며, 아울러 탈락된 염료(114)가 상대전극(120)에 재흡착하는 것을 방지함으로써 염료감응태양전지의 신뢰도 및 효율을 현저하게 향상시킬 수 있다.
이하, 본 발명의 이해를 돕기 위하여 바람직한 실시예를 제시하나, 하기 실시예는 본 발명을 예시하는 것일 뿐 본 발명의 범위가 하기 실시예에 한정되는 것은 아니다.
[실시예 1] 염료감응태양전지의 제조
통상적인 염료감응태양전지 제조공정에 근거하되 작동전극의 표면, 즉, 전도성 기판의 표면, 작동전극 위에 형성된 반도체 산화물층(TiO2)의 표면 및 상기 반도체 산화물층의 표면에 흡착된 염료의 표면에 이소옥틸트라이메톡시실란(Isooctyltrimethoxysilane)을 포함하는 용액으로 딥핑공정을 이용하여 도 2와 같이 멤브레인이 형성된 작동전극을 포함하는 염료감응태양전지를 제조하였다.
이때, 상기 작동전극은 염료까지 흡착시킨 후, 이소옥틸트라이메톡시실란용액을 처리하였다.
조건은 하기와 같았다.
FTO glass 위에 DTY5 광전극 페이스트(8 ㎛, 동진쎄미켐, 한국)를 닥터 블레이드 방법을 이용하여 코팅하였다. 광전극 위의 페이스트는 450 에서 30분간 소성하여 8 ㎛ 두께의 TiO2 박막층을 형성하였다.
소성된 박막층을 상온에서 20 시간 동안 에탄올 용매에 0.5 mM 농도의 Z907 염료를 용해시킨 염료용액에 담지시켰다. 염료가 코팅된 TiO2 박막은 에탄올로 헹구고, 이소옥틸트라이메톡시실란 용액에 30분간 담지시켰다. 실란 막이 형성된 TiO2 박막은 에탄올로 다시 한번 더 헹구고, 이후 통상의 태양전지 제조방법에 따라 태양전지를 제조하였다.
이 때 태양전지에 사용된 레독스 전해질 용액은 발레로니트릴 (valeronitrile)과 아세토니트릴이 15:85의 부피비로 혼합한 용매에 1.0 M 1,3-다이메틸 이미다졸리움 요오드, 30 mM 아이오딘 (iodine), 50 mM LiI, 0.1 M 구아니디니움 티오시아테이트 (guanidinium thiocynate) 및 0.5 M t-부틸피리딘을 용해시킨 것을 사용하였다.
[실시예 2] 염료감응태양전지의 제조
통상적인 염료감응태양전지 제조공정에 근거하되 상대전극의 표면에 이소옥틸트라이메톡시실란(Isooctyltrimethoxysilane)을 포함하는 용액으로 딥핑공정을 이용하여 같이 멤브레인 막이 형성된 상대전극을 포함하는 염료감응태양전지를 제조하였다.
이때, 상기 상대전극은 백금까지 형성시킨 후, 이소옥틸트라이메톡시실란을 처리하였다.
조건은 하기와 같았다.
FTO glass 위에 DTY5 광전극 페이스트(8 ㎛, 동진쎄미켐, 한국)를 닥터 블레이드 방법을 이용하여 코팅하였다. 광전극 위의 페이스트는 450℃ 에서 30분간 소성하여 8 ㎛ 두께의 TiO2 박막층을 형성하였다.
소성된 박막층을 상온에서 20 시간 동안 아세토니트릴과 t-부틸알콜이 1:1의 부피비로 혼합된 용매에 0.2 mM 농도의 D35 를 용해시킨 염료용액에 담지시켰다. 염료가 코팅된 TiO2 박막은 에탄올로 헹구어 작동전극을 준비하였다.
상대전극은 FTO glass 위에 7mM HPtCl6 용액을 드랍핑한 후 450℃에서 20분간 소성하여 촉매층을 형성하였다. 촉매층은 이소옥틸트라이메톡시실란 용액에 30분간 담지시킨 후 에탄올로 헹구고, 이후 통상의 태양전지 제조방법에 따라 태양전지를 제조하였다.
[비교예 1] 염료감응태양전지의 제조
작동전극 및 상대전극 어디에도 멤브레인을 형성하지 않은 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일한 방법으로 염료감응태양전지를 제조하였다.
[비교예 2] 염료감응태양전지의 제조
작동전극 및 상대전극 어디에도 멤브레인을 형성하지 않은 것을 제외하고는 상기 실시예 2와 동일한 방법으로 염료감응태양전지를 제조하였다.
[실험 1] 염료감응태양전지의 특성 비교
염료감응태양전지의 성능을 평가하기 위하여, 상기 실시예 1과 비교예 1에서 각각 제조된 염료감응태양전지 의 특성(개방 전압(Voc), 전류밀도(Jsc), 충진계수(fillfactor, FF) 및 광전환 효율(η))을 측정하여 하기 표 1 및 도 5에 나타내었다.
Voc (V) Jsc (mA/cm2) FF (%) η (%)
실시예 1 0.760 10.37 73.52 5.79
비교예 1 0.729 10.05 76.40 5.59
상기 표 1에 나타난 바와 같이, 반도체 산화물층의 표면 및 염료의 표면을 포함한 모든 작동전극의 표면에 멤브레인이 형성된 경우, 전자의 재결합을 방지하여 개방전압이 증가하였을 뿐 아니라, 염료의 탈락도 방지하여 전류밀도가 향상되어 전체적으로 전지의 효율이 증가하였음을 확인하였다.
[실험 2] 염료감응태양전지의 특성 비교
염료감응태양전지의 신뢰성을 평가하기 위하여, 상기 실시예 2와 비교예 1에서 각각 제조된 염료감응태양전지의 특성(개방 전압(Voc), 전류밀도(Jsc), 충진계수(fillfactor, FF) 및 광전환 효율(η))을 측정하여 하기 표 2 및 도 6에 나타내었다.
Voc (V) Jsc (mA/cm2) FF (%) η (%)
실시예 2 0.663 8.87 66.75 3.92
비교예 2 0.638 8.89 49.30 2.80
상기 표 2에 나타난 바와 같이, 상대전극의 표면에 멤브레인이 형성된 경우, 작동전극에서 탈락된 염료가 상대전극에 재흡착되는 것을 방지함으로써 개방전압이 증가하고 충진계수가 크게 향상되어 전체적으로 전지의 신뢰도 및 효율이 증가하였음을 확인하였다.
[실험 3] 염료감응태양전지의 신뢰성 비교
60℃에서 보관하였을 때 FF 변화추이를 비교하여 표 3(멤브레인 없는 것) 및 표 4(멤브레인 있는 것)에 나타내었다.
Time (h) Voc(V) Isc (mA) Jsc (mA/cm2) FF(%) Eff.(%)
0 8.6154 501.0793 10.6431 49.7377 2.50107
15 8.6879 478.3682 10.1608 48.9334 2.368888
48 8.6603 488.619 10.3785 42.3034 2.08516
96 8.6257 475.0865 10.091 36.701 1.751874
168 8.6417 443.0722 9.411 31.342 1.397842
Time (h) Voc(V) Isc (mA) Jsc (mA/cm2) FF(%) Eff.(%)
0 8.7035 491.7924 10.4459 49.9176 2.4888
15 8.7367 468.7227 9.9559 49.6609 2.3689
48 8.7806 491.1402 10.432 49.1221 2.4676
96 8.7349 483.3442 10.2664 49.0793 2.4137
168 8.6903 486.6368 10.3364 49.5094 2.4389
264 8.6169 496.9152 10.5547 48.8938 2.4387
528 8.5027 502.2829 10.6687 48.6653 2.421
768 8.435 493.9712 10.4922 48.6412 2.3608
1032 8.4154 501.0793 10.6431 48.185 2.3668
통상적인 염료감응태양전지 제조공정에 근거하되 상대전극의 표면에 이소옥틸트라이메톡시실란(Isooctyltrimethoxysilane)을 포함하는 용액으로 딥핑공정을 이용하여 같이 멤브레인 막이 형성된 상대전극을 포함하는 염료감응태양전지를 제조하였다. 이때, 상기 상대전극은 백금까지 형성시킨 후, 이소옥틸트라이메톡시실란을 처리하였다.
조건은 하기와 같다.
FTO glass 위에 DTY5 광전극 페이스트(8 ㎛, 동진쎄미켐, 한국) 를 스크린프린팅 방법을 이용하여 코팅하였다. 광전극 위의 페이스트는 450℃ 에서 30분간 소성하여 4 ㎛ 두께의 TiO2 박막층을 형성하였다.
소성된 박막층을 상온에서 20 시간 동안 아세토니트릴과 t-부틸알콜이 1:1의 부피비로 혼합된 용매에 0.2 mM 농도의 D35 를 용해시킨 염료용액에 담지시켰다. 염료가 코팅된 TiO2 박막은 에탄올로 헹구어 작동전극을 준비하였다.
상대전극은 FTO glass 위에 7mM HPtCl6 용액을 드랍핑한 후 450℃ 에서 20분간 소성하여 촉매층을 형성하였다. 촉매층은 이소옥틸트라이메톡시실란 용액에 30분간 담지시킨 후 에탄올로 헹구고, 이후 통상의 태양전지 제조방법에 따라 태양전지를 제조하였다.
본 발명에 따라 멤브레인 처리된 상대전극을 포함하는 염료감응태양전지 모듈은 멤브레인 처리되지 않은 염료감응태양전지 모듈에 비하여 FF 효율면에서 특히 우수한 효과를 나타내었으며, 약 1,000시간이 경과한 뒤에도 5% 이내의 안정적인 효율을 유지하였다.

Claims (10)

  1. 전도성막, 상기 전도성막 상의 반도체 산화물, 및 상기 반도체 산화물 상의 염료를 포함하는 작동전극;
    상기 작동 전극과 대향하는 상대전극;
    상기 작동전극과 상기 상대전극 사이에 개재된 전해액; 및
    상기 염료 또는 상기 상대전극의 적어도 일부를 덮는 멤브레인을 포함하는 염료감응태양전지.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 멤브레인은 상기 염료를 덮는 염료감응태양전지.
  3. 제2항에 있어서,
    상기 멤브레인은 상기 반도체 산화물도 덮는 염료감응태양전지.
  4. 제3항에 있어서,
    상기 멤브레인은 상기 전도성막도 덮는 염료감응태양전지.
  5. 제4항에 있어서,
    상기 상대전극을 덮는 추가 멤브레인을 더 포함하는 염료감응태양전지.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 멤브레인은 상기 상대전극을 덮는 염료감응태양전지.
  7. 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 멤브레인 또는 상기 추가 멤브레인은 하기 화학식 1의 축합물 또는 화학식 2의 축합물, 및 화학식 1 및 화학식 2의 축합물 중 적어도 어느 하나를 포함하는 염료감응태양전지.:
    [화학식 1]
    A(OR)3
    [화학식 2]
    (OR)3A - X - B(OR)3
    상기 A 및 B는 각각 독립적으로 SiR, GeR, P, PR2 또는 Al이고,
    R은 각각 독립적으로 수소; 중수소; 직쇄 또는 분지쇄의 C1-30 알킬기; 또는 C3-30 시클로알킬기이며,
    X는 0 또는 C2-30 알켄기; C6-30 아릴기; 알콕시; 에폭시; 아민; 에스터; 아미드; 카보닐; 에테르; 티오에테르; 싸이오펜; 퓨란; 싸이클로 헥실 중 하나이다.
  8. 제1항 내지 제6항 중 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 멤브레인은 염료는 통과시키지 않으면서, 전해질 요소는 통과시키는 염료감응태양전지.
  9. 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 멤브레인은 적어도 1 개의 분자층으로 이루어진 염료감응태양전지.
  10. 제 1항 내지 제6항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 멤브레인의 두께는 0.1 Å 내지 1,000 Å 인 염료감응태양전지.
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