WO2018070254A1 - ランダムマットおよびその製造方法並びにそれを用いた繊維強化樹脂成形材料 - Google Patents

ランダムマットおよびその製造方法並びにそれを用いた繊維強化樹脂成形材料 Download PDF

Info

Publication number
WO2018070254A1
WO2018070254A1 PCT/JP2017/035143 JP2017035143W WO2018070254A1 WO 2018070254 A1 WO2018070254 A1 WO 2018070254A1 JP 2017035143 W JP2017035143 W JP 2017035143W WO 2018070254 A1 WO2018070254 A1 WO 2018070254A1
Authority
WO
WIPO (PCT)
Prior art keywords
fiber bundle
reinforcing fibers
bundle
chopped
chopped fiber
Prior art date
Application number
PCT/JP2017/035143
Other languages
English (en)
French (fr)
Inventor
本橋哲也
橋本貴史
Original Assignee
東レ株式会社
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by 東レ株式会社 filed Critical 東レ株式会社
Priority to JP2017553203A priority Critical patent/JP7035536B2/ja
Priority to CN201780062295.7A priority patent/CN109890586B/zh
Priority to ES17860367T priority patent/ES2870850T3/es
Priority to MX2019003957A priority patent/MX2019003957A/es
Priority to EP17860367.6A priority patent/EP3527344B9/en
Priority to KR1020197008975A priority patent/KR102405008B1/ko
Priority to CA3038957A priority patent/CA3038957A1/en
Priority to US16/341,054 priority patent/US11168190B2/en
Publication of WO2018070254A1 publication Critical patent/WO2018070254A1/ja

Links

Images

Classifications

    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29BPREPARATION OR PRETREATMENT OF THE MATERIAL TO BE SHAPED; MAKING GRANULES OR PREFORMS; RECOVERY OF PLASTICS OR OTHER CONSTITUENTS OF WASTE MATERIAL CONTAINING PLASTICS
    • B29B15/00Pretreatment of the material to be shaped, not covered by groups B29B7/00 - B29B13/00
    • B29B15/08Pretreatment of the material to be shaped, not covered by groups B29B7/00 - B29B13/00 of reinforcements or fillers
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29CSHAPING OR JOINING OF PLASTICS; SHAPING OF MATERIAL IN A PLASTIC STATE, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; AFTER-TREATMENT OF THE SHAPED PRODUCTS, e.g. REPAIRING
    • B29C70/00Shaping composites, i.e. plastics material comprising reinforcements, fillers or preformed parts, e.g. inserts
    • B29C70/04Shaping composites, i.e. plastics material comprising reinforcements, fillers or preformed parts, e.g. inserts comprising reinforcements only, e.g. self-reinforcing plastics
    • B29C70/06Fibrous reinforcements only
    • B29C70/10Fibrous reinforcements only characterised by the structure of fibrous reinforcements, e.g. hollow fibres
    • B29C70/12Fibrous reinforcements only characterised by the structure of fibrous reinforcements, e.g. hollow fibres using fibres of short length, e.g. in the form of a mat
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29CSHAPING OR JOINING OF PLASTICS; SHAPING OF MATERIAL IN A PLASTIC STATE, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; AFTER-TREATMENT OF THE SHAPED PRODUCTS, e.g. REPAIRING
    • B29C70/00Shaping composites, i.e. plastics material comprising reinforcements, fillers or preformed parts, e.g. inserts
    • B29C70/04Shaping composites, i.e. plastics material comprising reinforcements, fillers or preformed parts, e.g. inserts comprising reinforcements only, e.g. self-reinforcing plastics
    • B29C70/28Shaping operations therefor
    • B29C70/40Shaping or impregnating by compression not applied
    • B29C70/50Shaping or impregnating by compression not applied for producing articles of indefinite length, e.g. prepregs, sheet moulding compounds [SMC] or cross moulding compounds [XMC]
    • B29C70/502Shaping or impregnating by compression not applied for producing articles of indefinite length, e.g. prepregs, sheet moulding compounds [SMC] or cross moulding compounds [XMC] by first forming a mat composed of short fibres
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29CSHAPING OR JOINING OF PLASTICS; SHAPING OF MATERIAL IN A PLASTIC STATE, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; AFTER-TREATMENT OF THE SHAPED PRODUCTS, e.g. REPAIRING
    • B29C70/00Shaping composites, i.e. plastics material comprising reinforcements, fillers or preformed parts, e.g. inserts
    • B29C70/04Shaping composites, i.e. plastics material comprising reinforcements, fillers or preformed parts, e.g. inserts comprising reinforcements only, e.g. self-reinforcing plastics
    • B29C70/28Shaping operations therefor
    • B29C70/54Component parts, details or accessories; Auxiliary operations, e.g. feeding or storage of prepregs or SMC after impregnation or during ageing
    • B29C70/545Perforating, cutting or machining during or after moulding
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08JWORKING-UP; GENERAL PROCESSES OF COMPOUNDING; AFTER-TREATMENT NOT COVERED BY SUBCLASSES C08B, C08C, C08F, C08G or C08H
    • C08J5/00Manufacture of articles or shaped materials containing macromolecular substances
    • C08J5/04Reinforcing macromolecular compounds with loose or coherent fibrous material
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08JWORKING-UP; GENERAL PROCESSES OF COMPOUNDING; AFTER-TREATMENT NOT COVERED BY SUBCLASSES C08B, C08C, C08F, C08G or C08H
    • C08J5/00Manufacture of articles or shaped materials containing macromolecular substances
    • C08J5/24Impregnating materials with prepolymers which can be polymerised in situ, e.g. manufacture of prepregs
    • C08J5/241Impregnating materials with prepolymers which can be polymerised in situ, e.g. manufacture of prepregs using inorganic fibres
    • C08J5/243Impregnating materials with prepolymers which can be polymerised in situ, e.g. manufacture of prepregs using inorganic fibres using carbon fibres
    • DTEXTILES; PAPER
    • D04BRAIDING; LACE-MAKING; KNITTING; TRIMMINGS; NON-WOVEN FABRICS
    • D04HMAKING TEXTILE FABRICS, e.g. FROM FIBRES OR FILAMENTARY MATERIAL; FABRICS MADE BY SUCH PROCESSES OR APPARATUS, e.g. FELTS, NON-WOVEN FABRICS; COTTON-WOOL; WADDING ; NON-WOVEN FABRICS FROM STAPLE FIBRES, FILAMENTS OR YARNS, BONDED WITH AT LEAST ONE WEB-LIKE MATERIAL DURING THEIR CONSOLIDATION
    • D04H1/00Non-woven fabrics formed wholly or mainly of staple fibres or like relatively short fibres
    • D04H1/40Non-woven fabrics formed wholly or mainly of staple fibres or like relatively short fibres from fleeces or layers composed of fibres without existing or potential cohesive properties
    • D04H1/42Non-woven fabrics formed wholly or mainly of staple fibres or like relatively short fibres from fleeces or layers composed of fibres without existing or potential cohesive properties characterised by the use of certain kinds of fibres insofar as this use has no preponderant influence on the consolidation of the fleece
    • D04H1/4209Inorganic fibres
    • D04H1/4242Carbon fibres
    • DTEXTILES; PAPER
    • D04BRAIDING; LACE-MAKING; KNITTING; TRIMMINGS; NON-WOVEN FABRICS
    • D04HMAKING TEXTILE FABRICS, e.g. FROM FIBRES OR FILAMENTARY MATERIAL; FABRICS MADE BY SUCH PROCESSES OR APPARATUS, e.g. FELTS, NON-WOVEN FABRICS; COTTON-WOOL; WADDING ; NON-WOVEN FABRICS FROM STAPLE FIBRES, FILAMENTS OR YARNS, BONDED WITH AT LEAST ONE WEB-LIKE MATERIAL DURING THEIR CONSOLIDATION
    • D04H1/00Non-woven fabrics formed wholly or mainly of staple fibres or like relatively short fibres
    • D04H1/70Non-woven fabrics formed wholly or mainly of staple fibres or like relatively short fibres characterised by the method of forming fleeces or layers, e.g. reorientation of fibres
    • D04H1/72Non-woven fabrics formed wholly or mainly of staple fibres or like relatively short fibres characterised by the method of forming fleeces or layers, e.g. reorientation of fibres the fibres being randomly arranged
    • DTEXTILES; PAPER
    • D04BRAIDING; LACE-MAKING; KNITTING; TRIMMINGS; NON-WOVEN FABRICS
    • D04HMAKING TEXTILE FABRICS, e.g. FROM FIBRES OR FILAMENTARY MATERIAL; FABRICS MADE BY SUCH PROCESSES OR APPARATUS, e.g. FELTS, NON-WOVEN FABRICS; COTTON-WOOL; WADDING ; NON-WOVEN FABRICS FROM STAPLE FIBRES, FILAMENTS OR YARNS, BONDED WITH AT LEAST ONE WEB-LIKE MATERIAL DURING THEIR CONSOLIDATION
    • D04H1/00Non-woven fabrics formed wholly or mainly of staple fibres or like relatively short fibres
    • D04H1/70Non-woven fabrics formed wholly or mainly of staple fibres or like relatively short fibres characterised by the method of forming fleeces or layers, e.g. reorientation of fibres
    • D04H1/72Non-woven fabrics formed wholly or mainly of staple fibres or like relatively short fibres characterised by the method of forming fleeces or layers, e.g. reorientation of fibres the fibres being randomly arranged
    • D04H1/732Non-woven fabrics formed wholly or mainly of staple fibres or like relatively short fibres characterised by the method of forming fleeces or layers, e.g. reorientation of fibres the fibres being randomly arranged by fluid current, e.g. air-lay
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29KINDEXING SCHEME ASSOCIATED WITH SUBCLASSES B29B, B29C OR B29D, RELATING TO MOULDING MATERIALS OR TO MATERIALS FOR MOULDS, REINFORCEMENTS, FILLERS OR PREFORMED PARTS, e.g. INSERTS
    • B29K2105/00Condition, form or state of moulded material or of the material to be shaped
    • B29K2105/06Condition, form or state of moulded material or of the material to be shaped containing reinforcements, fillers or inserts
    • B29K2105/12Condition, form or state of moulded material or of the material to be shaped containing reinforcements, fillers or inserts of short lengths, e.g. chopped filaments, staple fibres or bristles
    • B29K2105/128Condition, form or state of moulded material or of the material to be shaped containing reinforcements, fillers or inserts of short lengths, e.g. chopped filaments, staple fibres or bristles in the form of a mat
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29KINDEXING SCHEME ASSOCIATED WITH SUBCLASSES B29B, B29C OR B29D, RELATING TO MOULDING MATERIALS OR TO MATERIALS FOR MOULDS, REINFORCEMENTS, FILLERS OR PREFORMED PARTS, e.g. INSERTS
    • B29K2307/00Use of elements other than metals as reinforcement
    • B29K2307/04Carbon
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08JWORKING-UP; GENERAL PROCESSES OF COMPOUNDING; AFTER-TREATMENT NOT COVERED BY SUBCLASSES C08B, C08C, C08F, C08G or C08H
    • C08J2331/00Characterised by the use of copolymers of compounds having one or more unsaturated aliphatic radicals, each having only one carbon-to-carbon double bond, and at least one being terminated by an acyloxy radical of a saturated carboxylic acid, or carbonic acid, or of a haloformic acid
    • C08J2331/02Characterised by the use of omopolymers or copolymers of esters of monocarboxylic acids

Definitions

  • the present invention relates to a random mat including a chopped fiber bundle of reinforcing fibers, a method for producing the random mat, and a fiber reinforced resin molding material using the random mat.
  • the fiber bundle in the fiber reinforced resin molding material is composed of a fiber bundle of a predetermined number of single yarns formed from a predetermined strand, usually, from a fiber bundle having a large number of single yarns
  • the resulting molding material has excellent fluidity during molding, but tends to have inferior mechanical properties.
  • Patent Document 1 discloses a molding material in which the number of filaments of a chopped fiber bundle in the molding material is defined within a range of 10,000 to 700,000.
  • the reinforcing fibers can be efficiently moved in the form of a fiber bundle together with the resin during molding, so that excellent fluidity can be obtained.
  • stress concentration will occur at the end of the fiber bundle in the molded product when the molded product breaks, and is suitable for molding molded products that require high mechanical properties. Absent.
  • Patent Document 2 discloses a fiber reinforced resin in which a fiber bundle that has been split so that the number of single yarns is 100 or less is disclosed. Since the number of single yarns in the bundle is much smaller, the reinforcing fibers are well dispersed in the molded product, and the possibility of stress concentration occurring at the end of the fiber bundle in the molded product is reduced. On the other hand, there is a possibility that high fluidity cannot be obtained as expected during molding.
  • fiber reinforced resin molding material using the fiber bundle having a relatively large number of single yarns the production efficiency is good, and excellent fluidity tends to be obtained at the time of molding, but the mechanical properties of the molded product are inferior.
  • fiber reinforced resin molding materials using fiber bundles having a relatively small number of single yarns tend to have high mechanical properties of molded products, but hardly have high fluidity during molding.
  • Patent Document 3 discloses a fiber reinforced resin molding material containing at least a discontinuous bundle of reinforcing fibers and a matrix resin, and the bundle of reinforcing fibers includes: A reinforcing fiber assembly A formed by cutting a strand of continuous reinforcing fibers that has been split after being split into a plurality of bundles, and has not been split, or / and There has been proposed a fiber reinforced resin molding material that contains both the reinforcing fiber assembly B including an unsplit fiber part in which the split fiber processing is insufficient. This proposal makes it possible to achieve both good fluidity during molding and excellent mechanical properties of the molded product in a balanced manner.
  • a bundle of discontinuous reinforcing fibers is basically formed by cutting in a direction perpendicular to the longitudinal direction of the fiber bundle. In this case, there is a risk that stress tends to be concentrated at the end of the bundle assembly.
  • Patent Document 4 describes the number of reinforcing fibers facing both ends of the fiber bundle toward the tip.
  • a chopped fiber bundle having a transition section in which the chopped fiber bundle has a reduced change amount per unit length of the total cross-sectional area of the reinforcing fiber in the cross section of the fiber bundle between both ends is described.
  • the chopped fiber bundle described in Patent Document 4 is basically obtained by cutting a continuous reinforcing fiber bundle in which a predetermined number of continuous reinforcing fibers are bundled, the number of single yarns in the chopped fiber bundle is particularly large. When the fiber bundle is thick, there is a risk that stress tends to be easily generated at the end of the chopped fiber bundle in the molded product.
  • Patent Document 3 and Patent Document 4 have been improved to achieve a good balance between good fluidity during molding and excellent mechanical properties of the molded product.
  • the object of the present invention is to further improve the flowability during molding, higher mechanical properties (strength, elastic modulus), and variations in the molded product, compared to the prior art. It is an object to provide a random mat, a method for producing the same, and a fiber-reinforced resin molding material using the random mat.
  • the random mat according to the present invention is a random mat including at least a chopped fiber bundle [A], and the chopped fiber bundle [A] includes at least the following (a) to (d): Consists of features that satisfy.
  • the chopped fiber bundle [A] along the longitudinal direction of the fiber bundle composed of a plurality of reinforcing fibers, the splitting treatment sections split into a plurality of bundles and the unsplit processing sections alternately A bundled assembly of discontinuous reinforcing fibers obtained by cutting the partially divided fiber bundle [B] formed,
  • the chopped fiber bundle [A] is directed from a first tip that is one tip in the longitudinal direction of the fiber bundle to a second tip that is the other tip, and is perpendicular to the longitudinal direction of the fiber bundle.
  • One end face of the invariant section coincides with a first end face that is the end opposite to the first tip of the first transition section, and the other end face of the invariant section is The second transition section coincides with a second termination surface that is the termination opposite to the second tip, or the first termination surface and the second termination surface directly match, And, (D) Between the first tip and the second tip, the amount of change in the total cross-sectional area of the reinforcing fiber in the cross-section of the fiber bundle is 0.05 mm 2 per mm in the longitudinal direction of the fiber bundle.
  • a chopped fiber bundle that is:
  • the chopped fiber bundle [A] includes a splitting section divided into a plurality of bundles along the longitudinal direction of the fiber bundle composed of a plurality of reinforcing fibers, and an unfinished section.
  • a bundle of discontinuous reinforcing fibers obtained by cutting partially split fiber bundles [B] formed alternately with splitting treatment sections, and the fiber bundles at both ends in the longitudinal direction of the fiber bundles Is a bundled assembly of discontinuous reinforcing fibers having a first transition section and a second transition section in which the number of reinforcing fibers in the cross section of the fiber bundle in a direction perpendicular to the longitudinal direction is changed.
  • the bundle-like aggregate [A] of discontinuous reinforcing fibers was formed by being cut in a direction perpendicular to the longitudinal direction of the fiber bundle.
  • the partially split fiber bundle is formed by being obliquely cut with respect to the longitudinal direction of the fiber bundle so as to have a first transition section and a second transition section.
  • the cut surface By cutting obliquely with respect to the longitudinal direction of the fiber bundle, it becomes possible for the cut surface to extend over the splitting treatment section and the unsplit processing section, and in particular, thereby forming the bundled aggregate [
  • the end of A] is likely to be formed into a shape in which the stress is not easily concentrated (various examples will be described later) in the molded product, and the fiber bundle such as the reinforcing fiber assembly B in Patent Document 3 is further reduced in width. Is also possible.
  • the fiber bundle used for formation of the chopped fiber bundle [A] is a partial fiber splitting bundle [B] in which the splitting processing section and the unsplit processing section are alternately formed.
  • the change amount of the total cross-sectional area of the reinforcing fiber in the fiber bundle cross section is 0.05 mm 2 or less per 1 mm in the longitudinal direction of the fiber bundle. Since it is kept small, stress concentration at the end of the chopped fiber bundle in the molded product is more effectively and smoothly prevented.
  • the state in which the number of reinforcing fibers increases from the front end to the end of the transition section of the chopped fiber bundle [A] in the present invention conversely, the chopped fiber bundle [A] from the center of the chopped fiber bundle [A].
  • the reduced state of the number of reinforcing fibers is preferably a mode in which the number of reinforcing fibers gradually decreases, that is, continuously decreases.
  • the number of reinforcing fibers is larger, and the total cross-sectional area of the reinforcing fibers is larger, the effect of preventing stress concentration is greater.
  • the larger the total cross-sectional area of the reinforcing fibers is the larger the load borne by one chopped fiber bundle [A] in the molded product is.
  • the load remains adjacent to the chopped fiber bundle. The state of being delivered to the end of [A] at once through the matrix resin is effectively prevented by the reduced state of the number of reinforcing fibers in the transition section.
  • the transmission of the load between the adjacent chopped fiber bundles [A] is gradually performed by reducing the number of reinforcing fibers in the transition section, in particular, by making the number of the reinforcing fibers unchanged.
  • the stress concentration at the end of the chopped fiber bundle [A] is more effectively prevented, and the stress concentration over the entire chopped fiber bundle [A] is more effectively prevented.
  • higher mechanical properties stress, elastic modulus
  • Good fluidity at the time of molding is ensured by cutting the partially divided fiber bundle into chopped fiber bundles [A], which are bundles of discontinuous reinforcing fibers.
  • the chopped fiber bundle [A] satisfying the above (a) to (d) is included, and all of (a) to (d) are included.
  • Unfilled chopped fiber bundle e.g., satisfying (a) above, and in (d) above, “total cutting of the reinforcing fibers in the cross section of the fiber bundle between the first tip and the second tip
  • the amount of change in the area is a chopped fiber bundle exceeding 0.05 mm 2 per 1 mm in the longitudinal direction of the fiber bundle, and the above (b) and (c) are not satisfied or satisfied). It may be included as long as the purpose and effect are not impaired.
  • stacking this entanglement part is formed can be taken.
  • the bundle of discontinuous reinforcing fibers obtained by cutting the partial fiber bundle [B] is classified into at least the following aggregates [X] to [Z].
  • the chopped fiber bundle [A] can take a form including at least one of the aggregates [X], [Y], and [Z].
  • Aggregate [X] Split fiber bundle assembly divided into an arbitrary number of bundles by the splitting process
  • Aggregate [Y] at least one of the unsplit processing section and / or at least one of the splitting processing sections
  • the content of the combined bundle aggregate [Y] is in the range of 0 to 15%. It is preferable that it exists in. That is, the bond bundle aggregate [Y] may not be included, but when it is included, it is preferable to keep the content rate at 15% at the highest.
  • the present invention also provides a method for producing the random mat as described above. That is, the method for producing a random mat according to the present invention is a method for producing the random mat as described above, and when the chopped fiber bundle [A] is obtained, the partially split fiber bundle [B] It consists of a method characterized by cutting at an angle ⁇ (3 ° ⁇ ⁇ ⁇ 30 °) with respect to the longitudinal direction of the fiber bundle.
  • the present invention also provides a fiber reinforced resin molding material containing the random mat as described above and a matrix resin [M].
  • the partially divided fiber bundle [B] in which the splitting treatment section and the unsplit processing section are alternately formed has a chopped fiber bundle [A] of specific discontinuous reinforcing fibers formed by cutting diagonally with respect to the longitudinal direction of the fiber bundle, thereby realizing excellent fluidity during molding
  • extremely high mechanical properties stress, elastic modulus
  • variations in the mechanical properties can be reduced.
  • FIG. 15 is a plan view (a), a side view (b) of the chopped fiber bundle [A], and a graph (c) showing the state of increase / decrease in the number of reinforcing fibers in the arrangement direction of the reinforcing fibers of the chopped fiber bundle. is there.
  • FIG. 15 is a plan view (a), a side view (b) of the chopped fiber bundle [A], and a graph (c) showing the state of increase / decrease in the number of reinforcing fibers in the arrangement direction of the reinforcing fibers of the chopped fiber bundle. is there.
  • 16 is a plan view (a), a side view (b) of the chopped fiber bundle [A], and a graph (c) showing a state of increase / decrease in the number of reinforcing fibers in the arrangement direction of the reinforcing fibers of the chopped fiber bundle. is there.
  • It is a schematic plan view which shows an example of the fiber reinforced resin molding material of this invention.
  • It is a schematic perspective view for demonstrating an example of the manufacturing method of the fiber reinforced resin molding material of this invention.
  • the partially divided fiber bundle [B] in the present invention will be described.
  • a splitting treatment section 2 split into a plurality of bundles and an unsplit processing section 3 alternate.
  • the partially divided fiber bundle [B] 1 formed in the above and its cutting will be described.
  • a partially split fiber bundle [B] 1 in which a splitting treatment section 2 and an unsplit processing section 3 are alternately formed along the longitudinal direction L of the fiber bundle travels in the direction A.
  • the partially split fiber bundle [B] 1 is cut by the cutting blade 4 in a direction crossing the fiber bundle, thereby forming a chopped fiber bundle [A] 5 composed of a bundle-like aggregate of discontinuous reinforcing fibers.
  • a preferred example of a method for obtaining the chopped fiber bundle [A] 5 is a method of cutting at an angle ⁇ with respect to the longitudinal direction of the fiber bundle.
  • the cutting angle ⁇ is, for example, 3 ° ⁇ ⁇ ⁇ 30 °, and is an oblique cutting. In the range of the cutting angle ⁇ , it is possible to realize good fluidity during molding, high mechanical properties of the molded product, and low variations thereof.
  • the partial split fiber bundle [B] 1 before cutting basically has a splitting treatment section 2 and an unsplit processing section 3 as shown in FIG. 1 alternately along the longitudinal direction of the fiber bundle.
  • the section 16 has a combination form with a form formed alternately along the longitudinal direction of the fiber bundle, and one splitting treatment section 15 is formed so as to extend over the other unsplit processing section 14.
  • the partially split fiber bundle [B] 17 is also included in the partially split fiber bundle in the present invention.
  • the partially split fiber bundle [B] in the present invention as described above is not particularly limited, but is formed, for example, as shown in FIG.
  • FIG. 5 is a schematic plan view (A) and a schematic side view (B) showing an example in which the fiber separation means 21 is inserted into the traveling fiber bundle 20.
  • the fiber bundle running direction A (arrow) in the figure is the longitudinal direction of the fiber bundle 20 and represents that the fiber bundle 20 is continuously supplied from a fiber bundle supply device (not shown).
  • the fiber separation means 21 includes a protruding portion 22 having a protruding shape that can be easily inserted into the fiber bundle 20, and is inserted into the traveling fiber bundle 20, and the fiber separation section 23 is substantially parallel to the longitudinal direction of the fiber bundle 20. Is generated.
  • a plurality of splitting means 21 can be used simultaneously.
  • the plurality of protruding portions 22 can be arbitrarily arranged by arranging the plurality of separating means 21 in parallel, staggered, or shifted in phase.
  • the fiber bundle 20 composed of a plurality of reinforcing fibers is divided into fewer fiber bundles by the fiber separating means 21, the plurality of reinforcing fibers are not substantially aligned in the fiber bundle 20. Since there are many entangled portions at the single yarn level, an entangled portion 25 in which reinforcing fibers are entangled may be formed in the vicinity of the contact portion 24 during the fiber separation process.
  • the formation of the entangled portion 25 is, for example, a case where the entanglement of reinforcing fibers that existed in advance in the fiber separation treatment section is formed (moved) on the contact portion 24 by the fiber separation means 21, or the fiber separation
  • the means 21 may form (manufacture) a newly entangled reinforcing fiber.
  • the splitting means 21 is extracted from the fiber bundle 20.
  • a separation process section 23 subjected to the separation process is generated, and at the same time, an entanglement stacking part 26 in which the entanglement part 25 is stacked is generated.
  • the fluff generated from the fiber bundle during the fiber separation process may be generated near the entanglement stacking portion 26 as the fluff reservoir 27 during the fiber separation process.
  • the splitting means 21 is again pushed into the fiber bundle 20 to generate an unsplit processing section 28.
  • FIG. 6 the basic technical idea in the present invention that adopts the oblique cutting of the partially divided fiber bundle [B] is the case where the orthogonal cutting of the partially divided fiber bundle [B] of FIG. 7 is adopted.
  • reference numeral 31 denotes an undivided portion including a splitting treatment section 32 that is split into a plurality of bundles along the longitudinal direction of a fiber bundle made of a plurality of reinforcing fibers, and the above-described entangled portion and the like.
  • a partially divided fiber bundle [B] formed by alternately forming the fiber processing sections 33 is shown.
  • FIG. 6 the basic technical idea in the present invention that adopts the oblique cutting of the partially divided fiber bundle [B] of FIG. 7 is adopted.
  • reference numeral 31 denotes an undivided portion including a splitting treatment section 32 that is split into a plurality of bundles along the longitudinal direction of a fiber bundle made of a plurality of reinforcing fibers, and the above-described entangled portion and the
  • the cut surface 35 for the partially divided fiber bundle [B] 31 is a direction (90 ° direction) orthogonal to the longitudinal direction XX of the fiber bundle, whereas in the present invention
  • the angle ⁇ of the cut surface 34 with respect to the longitudinal direction XX of the fiber bundle is an oblique angle ⁇ (preferably 3 ° ⁇ ⁇ ⁇ 30 °).
  • a fiber-reinforced resin molding material containing a chopped fiber bundle [A], which is a bundle of discontinuous reinforcing fibers obtained by cutting as described above, and a matrix resin [M] is randomly dispersed and heated.
  • the matrix resin [M] is burned off from the molded product formed by pressurization and only a bundled assembly of discontinuous reinforcing fibers is left and observed as a plan view, for example, as illustrated on the right side of FIGS. It becomes a discontinuous reinforcing fiber bundle aggregate distribution diagram.
  • the fiber bundle longitudinal direction end portion formed by being cut at the cut surfaces 35 on both sides of the undivided fiber processing section 33 mainly including the entangled portion is relatively wide and the fiber bundle length is long.
  • a bundle-like assembly 36 formed as an end portion extending in a direction orthogonal to the direction remains in a form substantially similar to the original form.
  • stress concentration is likely to occur at the end portion of such a bundle-like assembly 36, which causes a decrease in the mechanical properties of the molded product and its variation.
  • the distribution diagram in FIG. 6 there is no bundle-like aggregate 36 in a form in which stress concentration is likely to occur, and it is cut obliquely including, for example, the unseparated section 33 including the entangled portion and the like.
  • the bundled aggregate 37 formed in this manner has a relatively narrow width and becomes narrower toward the end, and does not have an end where stress concentration is likely to occur as in the bundled aggregate 36. It will be in the form of a bundled assembly. Therefore, it is possible to improve the mechanical characteristics of the molded product and reduce variations in the mechanical characteristics.
  • the bundle of discontinuous reinforcing fibers obtained by cutting the partially split fiber bundle [B] as described above is classified into at least the following aggregates [X] to [Z], for example, and the chopped fiber bundle [ A] can include at least one of the aggregates [X], [Y], and [Z].
  • Aggregate [X] Split fiber bundle aggregate divided into an arbitrary number of bundles by the splitting process
  • Aggregate [Y] at least one of the unsplit processing section and / or at least one of the splitting processing sections
  • a binding bundle assembly in which reinforcing fibers of a fiber bundle are bonded to each other by an entangled portion formed by entanglement of the reinforcing fibers formed at one end portion and / or an entangled integrated portion formed by integrating the entangled portions.
  • the split fiber bundle assembly [X] is a fiber having a cutting angle ⁇ (preferably 3 ° ⁇ ⁇ ⁇ 30 °) in the splitting section 42 of the partial split fiber bundle 41.
  • a cutting angle ⁇ preferably 3 ° ⁇ ⁇ ⁇ 30 °
  • the bond bundle aggregate [Y] has a cutting angle mainly in the undivided fiber processing section 52 of the partial fiber bundle bundle [B] 51 as shown in FIG. A binding bundle in which the end of the fiber bundle in the longitudinal direction is cut by being cut at a cutting plane 53 that is inclined with respect to the longitudinal direction of the fiber bundle at ⁇ (preferably 3 ° ⁇ ⁇ ⁇ 30 °). Formed as an aggregate [Y].
  • the combined bundle aggregate [Y] is an undivided fiber processing section 62 of the partial fiber bundle [B] 61 and a fiber separation processing section 64 having an intertwined portion 63 at the end.
  • the combined bundle aggregate [Y] is an undivided fiber processing section 72 of a partial fiber bundle [B] 71 and a fiber separation processing section having an entanglement stacking portion 73 at the end.
  • the above-mentioned bonded cut assembly [Z] includes mainly the undivided fiber processing section 82 of the partial fiber split bundle 81 or the undivided fiber processing section 82 is slanted over the entire length.
  • the average fiber bundle length is relatively small by cutting at a cutting surface 83 that is oblique to the longitudinal direction of the fiber bundle at a cutting angle ⁇ (preferably 3 ° ⁇ ⁇ ⁇ 30 °) so as to cross.
  • preferably 3 ° ⁇ ⁇ ⁇ 30 °
  • the above-mentioned bonded cut aggregate [Z] has a relatively long average fiber bundle length, it is naturally broken into fiber bundles even in an undivided portion during fiber bundle cutting or when the aggregate is dispersed. May occur, and an aggregate having a smaller number of single yarns may be formed. In the present invention, such a small bundle aggregate is also included in the above-mentioned bond cleavage aggregate [Z].
  • a chopped fiber bundle [A] composed of a bundle-like aggregate of discontinuous reinforcing fibers is composed of a split bundle aggregate [X], a bundle bundle aggregate [Y], and a bond cut aggregate [Z] as described above.
  • a form including at least one kind of aggregate can be taken.
  • the content of the above-mentioned bundle bundle assembly [Y] is in the range of 0 to 15% from the viewpoint of expressing more excellent mechanical properties and low variation.
  • the content in the present invention refers to the frequency ratio of the bundle bundle assembly [Y] in the chopped fiber bundle [A].
  • the width of the fiber bundle at the time of cutting the partially split fiber bundle [B] 91 is W
  • the distance between the cut surfaces 92 is D
  • the length of the side xy at ⁇ xyz T t D / cos ⁇
  • W / t 3
  • W is preferably in the range of 5 mm ⁇ W ⁇ 100 mm, more preferably 5 mm ⁇ W ⁇ 50 mm. It is also possible to reduce the cutting angle ⁇ .
  • D of a cut surface since there exists a possibility that fiber length may fluctuate, D is fundamentally cut so that it can cut to the target fiber length. A fixed value should be used.
  • the partially divided fiber bundle [B] in which the splitting treatment section and the unsplit processing section are alternately formed is cut obliquely with respect to the longitudinal direction of the fiber bundle.
  • FIG. 14 is a plan view of an example of a chopped fiber bundle [A] used in the present invention.
  • the chopped fiber bundle [A] CFB1 used in the present invention is composed of a large number of reinforcing fibers 111 arranged in one direction and a sizing agent (not shown) for focusing the large number of reinforcing fibers 111.
  • the fiber length Lf of each reinforcing fiber 111 is, for example, 5 to 100 mm.
  • the chopped fiber bundle [A] CFB1 is directed from the first tip 112a, which is one tip in the arrangement direction of the reinforcing fibers 111, to the second tip 112b, which is the other tip, and in the arrangement direction of the reinforcing fibers 111 (before cutting).
  • the first transition section 113a in which the number of reinforcing fibers 111 in the cross section of the fiber bundle in a direction perpendicular to the longitudinal direction of the fiber bundle (hereinafter the same) is increased.
  • it has the 2nd transition area 113b which the number of the reinforcing fibers 111 in a fiber bundle cross section increases from the 2nd front-end
  • the arrangement direction of the reinforcing fibers 111 is drawn in the vertical direction of the figure in FIG.
  • the arrangement direction of the reinforcing fibers 111 is also the longitudinal direction of the chopped fiber bundle [A] CFB1.
  • the direction perpendicular to the arrangement direction of the reinforcing fibers 11 is drawn in the left-right direction in FIG.
  • the direction perpendicular to the arrangement direction of the reinforcing fibers 111 is also the width direction of the chopped fiber bundle [A] CFB1.
  • an invariant section 114 in which the number of reinforcing fibers 111 in the cross section of the fiber bundle is invariable along the arrangement direction of the reinforcing fibers 111.
  • One end face 114Ea of the invariant section 114 coincides with the first end face 113Ea that is the end opposite to the first tip 112a of the first transition section 113a.
  • the other end face 114Eb of the invariant section 114 coincides with a second end face 113Eb that is the end opposite to the second tip 112b of the second transition section 113b.
  • the amount of change in the total cross-sectional area of the reinforcing fibers in the cross section of the fiber bundle is 1 mm in the arrangement direction of the reinforcing fibers 111 between the first tip 112a and the second tip 112b. 0.05 mm 2 or less.
  • FIG. 14 is a plan view illustrating a state in which the width in the direction perpendicular to the arrangement direction of the reinforcing fibers 111 of the chopped fiber bundle [A] CFB1 is maximized.
  • the chopped fiber bundle [A] CFB1 has a maximum width Wb in the entire unchanged section 114. In the position (section) having the maximum width Wb, the number of reinforcing fibers 111 is maximized.
  • each of the one side 115 a and 115 b from the front end to the end in the outer shape of both the first transition section 113 a and the second transition section 113 b is along the arrangement direction of the reinforcing fibers 111.
  • Each of the other sides 116a and 116b is a straight line in which cut ends of a large number of reinforcing fibers 111 cut when the chopped fiber bundle [A] CFB1 is manufactured. Formed in minutes.
  • the distance in the width direction of the chopped fiber bundle [A] CFB1 between the sides 115a and 115b of the chopped fiber bundle [A] CFB1 is the passing width Wd of the chopped fiber bundle [A] CFB1, and the first tip 112a.
  • the distance in the longitudinal direction of the chopped fiber bundle [A] CFB1 between the first tip 112b and the second tip 112b is the passing length Ld of the chopped fiber bundle [A] CFB1.
  • FIG. 15 is a plan view of another example of the chopped fiber bundle [A] used in the present invention.
  • the chopped fiber bundle [A] CFB2 used in the present invention has the same form as the chopped fiber bundle [A] CFB1 of FIG. Accordingly, each part of the chopped fiber bundle [A] CFB2 in FIG. 14 is assigned the same reference numeral as the part corresponding to that of the chopped fiber bundle [A] CFB1 in FIG.
  • the difference between the chopped fiber bundle [A] CFB2 in FIG. 15 and the chopped fiber bundle [A] CFB1 in FIG. 14 is that the width Wb of the chopped fiber bundle [A] in the invariant section 114 of the chopped fiber bundle [A] CFB2 in FIG. That is, the passing width Wd of the chopped fiber bundle [A] CFB2 is narrower than the passing width Wd of the chopped fiber bundle [A] CFB1 in FIG.
  • the length of the side 116a in which the cut ends of the multiple reinforcing fibers 111 are arranged in the first transition section 113a of the chopped fiber bundle [A] CFB2 in FIG. 15 is the chopped fiber bundle [A] CFB1 in FIG.
  • the length of the side 116b in which the cut ends of the multiple reinforcing fibers 111 are arranged in the second transition section 113b of the chopped fiber bundle [A] CFB2 in FIG. 15 is shorter than the length of the side 116a of FIG.
  • the chopped fiber bundle [A] is shorter than the length of the side 116b of the CFB1.
  • the fiber length Lf of each reinforcing fiber 111 in the chopped fiber bundle [A] CFB2 is 5 to 100 mm.
  • the amount of change in the total cross-sectional area of the reinforcing fibers in the cross section of the fiber bundle is 1 mm in the arrangement direction of the reinforcing fibers 111 between the first tip 112a and the second tip 112b. 0.05 mm 2 or less.
  • FIG. 16 is a plan view of still another example of the chopped fiber bundle [A] used in the present invention.
  • the chopped fiber bundle [A] CFB3 used in the present invention does not have the invariable section 114 of the chopped fiber bundle [A] CFB1 in FIG. 14, except for the chopped fiber bundle [A] in FIG. It has the same form as CFB1. Therefore, each part of the chopped fiber bundle [A] CFB3 in FIG. 16 is assigned the same reference numeral as the part corresponding to that of the chopped fiber bundle [A] CFB1 in FIG.
  • the number of reinforcing fibers 111 increases from the first tip 112a toward the second tip 112b and the number of reinforcing fibers 111 is the second tip.
  • the second transition section 113b increases from 112b toward the first tip 112a.
  • the first end surface 113Ea that is the end opposite to the first end 112a of the first transition section 113a and the second end 112b of the second transition section 113b
  • the second end surface 113Eb which is the opposite end, directly matches.
  • the chopped fiber bundle [A] CFB3 has a maximum width Wb at a place where these end faces 113Ea and 113Eb are coincident with each other. In the position (section) having the maximum width Wb, the number of reinforcing fibers 111 is maximized. Moreover, since these both end surfaces 113Ea and 113Eb are in agreement, the value of the passing length Ld of the chopped fiber bundle [A] CFB3 is twice the value of the length Lf of the reinforcing fiber 111.
  • the fiber length Lf of each reinforcing fiber 111 in the chopped fiber bundle [A] CFB3 is 5 to 100 mm in this embodiment.
  • the amount of change in the total cross-sectional area of the reinforcing fibers in the cross section of the fiber bundle is 1 mm in the arrangement direction of the reinforcing fibers 111 between the first tip 112a and the second tip 112b. 0.05 mm 2 or less.
  • the cross-sectional shape in the direction perpendicular to the longitudinal direction of the chopped fiber bundle [A] can take various shapes such as a circle, an ellipse, and a quadrangle. From the viewpoint of easy handling and the ease of manufacturing a chopped fiber bundle, the cross-sectional shape of the chopped fiber bundle is preferably a circle, an ellipse, or a quadrangle, and is a flat rectangle or a flat ellipse. The shape is particularly preferred.
  • FIG. 17 is an enumeration of plan views ((a) to (g)) of other seven examples of the chopped fiber bundle [A] used in the present invention.
  • Each chopped fiber bundle [A] in FIG. 17 is composed of a large number of reinforcing fibers 111 arranged in the vertical direction in the figure and focused by a sizing agent.
  • the chopped fiber bundle [A] CFB 5a in FIG. 17 (a) has four tips on the upper side and four tips on the lower side, and has a V-shaped cut between adjacent tips.
  • the outer shape of the chopped fiber bundle [A] CFB 5a is composed of 16 sides, and each side is composed of straight line segments.
  • the chopped fiber bundle [A] CFB 5b in FIG. 17 (b) has one tip on the upper side, two tips on the lower side, and a V-shaped notch between the two tips on the lower side.
  • the outer shape of the chopped fiber bundle [A] CFB 5b consists of six sides, and each side consists of straight line segments.
  • the chopped fiber bundle [A] CFB 5c in FIG. 17 (c) has one tip on the upper side and one tip on the lower side.
  • the outer shape of the chopped fiber bundle [A] CFB 5c is composed of four sides, two of which are composed of curved line segments, and the other two sides are composed of straight line segments.
  • the chopped fiber bundle [A] CFB 5d in FIG. 17 (d) has two tips on the upper side and one tip on the lower side.
  • the outer shape of the chopped fiber bundle [A] CFB 5d consists of four sides, of which the side connecting the upper two tips consists of a U-shaped curved line segment, and the side including the lower tip is U-shaped. The remaining two sides consist of straight line segments.
  • the chopped fiber bundle [A] CFB 5e in FIG. 17 (e) has one tip on the upper side and one tip on the lower side.
  • the outer shape of the chopped fiber bundle [A] CFB 5e is composed of two sides, and these sides are each composed of a curved line segment projecting outwardly connecting the upper end and the lower end.
  • the chopped fiber bundle [A] CFB 5f in FIG. 17 (f) has one tip on the upper side and one tip on the lower side.
  • the outer shape of the chopped fiber bundle [A] CFB 5f consists of six sides, and each side consists of straight line segments.
  • the chopped fiber bundle [A] CFB 5g in FIG. 17 (g) has one tip on the upper side and one tip on the lower side.
  • the outer shape of the chopped fiber bundle CFB5g consists of four sides, and each side consists of straight line segments.
  • the chopped fiber bundle [A] used in the present invention is used for producing a molding material for molding a fiber reinforced molded body (fiber reinforced plastic).
  • This molding material is composed of an aggregate of many chopped fiber bundles [A] described above.
  • good molding followability to the complicated shape is required.
  • the fiber length Lf of all the reinforcing fibers 111 contained in the chopped fiber bundle [A] used in the present invention is 100 mm or less
  • the molding material composed of a large number of chopped fiber bundles [A] used in the present invention is: Good mold following ability.
  • each reinforcing fiber 111 in the chopped fiber bundle [A] used in the present invention is 10 to 50 mm from the relationship between the fluidity of the reinforcing fiber in the molding process of the molded body and the mechanical properties of the obtained molded body. More preferably.
  • the fiber length Lf of the reinforcing fibers 111 forming the chopped fiber bundle is 5 to 100 mm.
  • the number of reinforcing fibers having a fiber length of less than 5 mm forms the chopped fiber bundle. This includes a state in which the total number of reinforcing fibers is 5% or less and the fiber length of all reinforcing fibers is 100 mm or less.
  • a fiber reinforced plastic (hereinafter sometimes referred to as “short fiber reinforced plastic”) is manufactured by molding a molding material composed of an aggregate of a large number of chopped fiber bundles.
  • short fiber reinforced plastic When a load is applied to the fiber reinforced plastic, most of the load is handled by the reinforced fiber inherent in the fiber reinforced plastic.
  • a large number of reinforcing fibers forming the chopped fiber bundle are in a state of being cut with a certain length. Therefore, the load carried by the reinforcing fiber of a certain chopped fiber bundle is transferred from the end of the chopped fiber bundle to the reinforcing fiber of the chopped fiber bundle through the matrix resin at the end of the chopped fiber bundle. It needs to be delivered.
  • the number of reinforcing fibers forming the chopped fiber bundle [A] is less at the both ends of the chopped fiber bundle [A] than at the center thereof, thereby making the chopped fibers
  • the load of the chopped fiber bundle [A], which is the largest in the center of the bundle [A] is gradually positioned in the vicinity through the reinforcing fibers whose number decreases toward the end of the chopped fiber bundle [A]. Therefore, stress concentration is unlikely to occur in the fiber reinforced plastic made of the chopped fiber bundle [A] used in the present invention.
  • the strength of the fiber reinforced plastic obtained is significantly improved in the case of the chopped fiber bundle [A] used in the present invention, compared with the conventional chopped fiber bundle in which all the reinforcing fibers are cut at the same location.
  • initial damage crack
  • the fiber reinforced plastic comprising the chopped fiber bundle [A] used in the present invention is also used in such a use. It is possible to use plastic (the fiber reinforced plastic of the present invention).
  • the initial damage greatly affects the fatigue strength.
  • the initial damage is small, so that not only the static strength but also the fatigue strength is greatly improved.
  • the chopped fiber bundle [A] used in the present invention is obtained by cutting the partially divided fiber bundle [B], stress concentration is less likely to occur.
  • the increase in the number of reinforcing fibers 111 in the transition sections 113a and 113b of the chopped fiber bundle [A] used in the present invention is an increase in the number of reinforcing fibers 111 in at least two locations in the transition sections 113a and 113b.
  • the maximum value of the total cross-sectional area of the reinforcing fibers in the cross section of the increased chopped fiber bundle [A] is 0.008 mm 2 or less
  • the increase in the number of reinforcing fibers 111 in the transition sections 113a and 113b is continuous. It can be said that the increase.
  • the total cross-sectional area of the reinforcing fibers in the cross section of the chopped fiber bundle [A] at the increased number is 0. It is preferable that it is 0.002 mm 2 or less.
  • the amount of change in area is 0.05 mm 2 or less per 1 mm. By defining the amount of change, the stress concentration can be effectively prevented.
  • the amount of change is preferably 0.04 mm 2 or less per mm, and more preferably 0.025 mm 2 or less.
  • the total cross-sectional area of the reinforcing fiber at an arbitrary position in the chopped fiber bundle [A] is the reinforcement of all the reinforcing fibers present on the plane (cross section) perpendicular to the arrangement direction of the reinforcing fibers at the arbitrary position. This is the sum obtained by adding the cross-sectional areas of the fibers.
  • FIG. 18 is a plan view (a), a side view (b) of the chopped fiber bundle [A] CFB2 used in the present invention of FIG. 15, and a reinforcing fiber in the arrangement direction of the reinforcing fibers 111 of the chopped fiber bundle [A] CFB2. It is a graph (c) which shows the state of increase / decrease in the number of 111.
  • the horizontal axis X indicates the position of the chopped fiber bundle [A] CFB2 at the passing length Ld
  • the vertical axis Y indicates the number of reinforcing fibers 111 or the total cross-sectional area of the reinforcing fibers 111. Show.
  • the number of reinforcing fibers 111 of the chopped fiber bundle [A] CFB2 is from the first tip 112a toward the first end face 113Ea of the first transition section, and the chopped fibers.
  • the bundle [A] increases continuously along the longitudinal direction of the CFB 2 and becomes a constant value at the first end face 113Ea. This constant value is maintained in the invariant section 114 from the first end face 113Ea to the second end face 113Eb of the second transition section.
  • the number of reinforcing fibers 111 continuously decreases from the second end surface 113Eb toward the second tip 112b along the longitudinal direction of the chopped fiber bundle [A] CFB2.
  • the number of reinforcing fibers 111 in the invariant section 114 is the maximum value of the number of reinforcing fibers 111 in the chopped fiber bundle [A] CFB2.
  • FIG. 19 is a plan view (a), a side view (b) of the chopped fiber bundle [A] CFB3 used in the present invention of FIG. 16, and a reinforcing fiber in the arrangement direction of the reinforcing fibers 111 of the chopped fiber bundle [A] CFB3. It is a graph (c) which shows the state of increase / decrease in the number of 111.
  • the horizontal axis X indicates the position of the chopped fiber bundle [A] CFB 3 at the passing length Ld
  • the vertical axis Y indicates the number of reinforcing fibers 111 or the total cross-sectional area of the reinforcing fibers 111. Show.
  • the number of reinforcing fibers 111 of the chopped fiber bundle [A] CFB3 is directed from the first tip 112a to the first end face 113Ea of the first transition section, and the chopped fibers. It increases continuously along the longitudinal direction of the bundle [A] CFB3.
  • the chopped fiber bundle [A] CFB3 does not have an invariable section where the number of reinforcing fibers is maintained at a constant value in the longitudinal direction of the fiber bundle, and the second end of the first end face 113Ea and the second transition section 113b.
  • the number of the reinforcing fibers 111 on the first end surface 113Ea shows the maximum value.
  • the number of reinforcing fibers 111 continuously decreases from the second end surface 113Eb toward the second tip 112b along the longitudinal direction of the chopped fiber bundle [A] CFB3.
  • the form of the change in the number of reinforcing fibers in the longitudinal direction of the chopped fiber bundle [A] used in the present invention becomes a constant value after the increase, and after that, without increasing the first form and the constant value after the increase, It is two with the 2nd form to decrease.
  • the change amount CFTS of the total cross-sectional area FTS of the reinforcing fiber 111 in the cross section of the chopped fiber bundle [A] between the first tip 112a and the second tip 112b ( 18 and 19) is 0.05 mm 2 or less per 1 mm in the arrangement direction of the reinforcing fibers 111.
  • the total cross-sectional area FTS of the reinforcing fibers 111 in the cross section of the chopped fiber bundle [A] is the sum of the cross-sectional areas of the reinforcing fibers 111 existing in the cross section.
  • each reinforcing fiber 111 present in the cross section of the chopped fiber bundle [A] has a variation of ⁇ 10% or less with respect to the cross-sectional area of the representative reinforcing fiber selected among them.
  • the total cross-sectional area FTS of the reinforcing fibers 111 a value obtained by multiplying the number of reinforcing fibers 111 present in the cross section by the cross-sectional area of the representative reinforcing fibers is used.
  • the maximum value of the total cross-sectional area FTS of the reinforcing fibers 111 in the chopped fiber bundle [A] is set as the change amount CFTS of the total cross-sectional area FTS of the reinforcing fibers.
  • a value obtained by dividing by the length (mm) of the transition sections 113a and 113b in the arrangement direction of the reinforcing fibers is used.
  • any of these chopped fiber bundles [A] has a transition section in which the number of reinforcing fibers increases, and the amount of change in the total cross-sectional area of the reinforcing fibers over the entire region in the longitudinal direction of the chopped fiber bundles.
  • the thickness is 0.05 mm 2 or less per 1 mm in the arrangement direction of the reinforcing fibers.
  • the maximum value of the total cross-sectional area of the reinforcing fibers is preferably 0.1 mm 2 or more.
  • the reduced state of the number of reinforcing fibers is preferably a mode in which the number of reinforcing fibers gradually decreases, that is, continuously decreases.
  • a thicker chopped fiber bundle, a larger number of reinforcing fibers, and a larger total cross-sectional area of the reinforcing fibers increase the effect of preventing stress concentration.
  • the larger the total cross-sectional area of the reinforced fibers the greater the load borne by one chopped fiber bundle in the fiber reinforced plastic.
  • the load remains at the end of the adjacent chopped fiber bundle.
  • the state of being delivered to the part at once through the matrix resin is prevented by the reduced state of the number of reinforcing fibers in the transition section. That is, the transmission of the load between the adjacent chopped fiber bundles [A] is gradually performed due to the reduced number of reinforcing fibers in the transition section, and stress concentration at the ends of the chopped fiber bundles [A] is prevented.
  • the short fiber reinforced plastic molded using the chopped fiber bundle is a conventional short fiber molded using a conventional thick chopped fiber bundle. Higher strength than reinforced plastic. Therefore, the production cost of the chopped fiber bundle can be reduced, and a short fiber reinforced plastic having high strength can be produced.
  • the maximum value of the total cross-sectional area of the reinforcing fibers is preferably 0.2 mm 2 or more. From the viewpoint of the degree of freedom in designing the thickness when the fiber-reinforced plastic is used, the maximum value of the total cross-sectional area of the reinforcing fiber is preferably 30 mm 2 or less, and more preferably 5 mm 2 or less.
  • the maximum value of the total cross-sectional area of the reinforcing fibers is less than 0.1 mm 2
  • the amount of change in the number of reinforcing fibers over the entire area of the chopped fiber bundle [A] is 1 mm in the arrangement direction of the reinforcing fibers. It is preferably 30% or less of the maximum number of reinforcing fibers (maximum value of the number).
  • the maximum value of the total cross-sectional area of the reinforcing fibers is less than 0.1 mm 2 , that is, even in the case of a thin chopped fiber bundle [A], the load is released at a stroke like the conventional chopped fiber bundle,
  • the form in which the number of reinforcing fibers gradually decreases from the center to the tip of the chopped fiber bundle is preferable because load transmission in the fiber reinforced plastic is gradually performed.
  • the fiber lengths Lf of the reinforcing fibers 111 are the same.
  • the chopped fiber bundle [A] is manufactured, if the fiber lengths of the respective reinforcing fibers are the same, the continuous reinforcing fiber bundle can be cut at the same interval in the longitudinal direction so that the chopped fiber bundle can be manufactured.
  • the bundle manufacturing efficiency is good, and a number of chopped fiber bundles [A] are integrated into a molding material, and when the molded body is molded using this molding material, the fiber lengths of the reinforcing fibers are the same. It is easier to control the flow of the reinforcing fiber. Examples of chopped fiber bundles used in the present invention in which the fiber lengths of the reinforcing fibers are the same are shown in FIGS. 14, 15, 16, 17 (a), 17 (b), 17 (c) and 17 (d). ing.
  • each reinforcing fiber means that the reinforcing fiber having a fiber length within a range of ⁇ 5% from the average fiber length of the reinforcing fiber included in the chopped fiber bundle [A] is included in the chopped fiber bundle. The state which accounts for 95% of the total reinforcing fiber contained.
  • the reinforcing fiber used in the chopped fiber bundle [A] used in the present invention is not particularly limited as long as it is a fiber bundle composed of a plurality of reinforcing fibers.
  • organic fiber such as aramid fiber, polyethylene fiber, polyparaphenylene benzoxador (PBO) fiber, glass fiber, carbon fiber, silicon carbide fiber, alumina fiber, Tyranno fiber, basalt fiber, ceramic fiber, inorganic fiber, stainless steel
  • metal fibers such as fibers and steel fibers, boron fibers, natural fibers, and modified natural fibers.
  • a combination of two or more different types of reinforcing fibers may be used.
  • the carbon fiber is lightweight, has an excellent specific strength and specific elastic modulus, and further has excellent heat resistance and chemical resistance, and thus is preferably used as a reinforcing fiber.
  • a molded body (fiber reinforced plastic) manufactured from a chopped fiber bundle used in the present invention made of carbon fiber is suitably used for a member such as an automobile panel where weight reduction is desired.
  • the reinforcing fiber is carbon fiber
  • the number of carbon fibers is 1,000 to 700,000
  • the carbon fiber is spread over the entire area of the chopped fiber bundle. It is preferable that the amount of change in the number of carbon fibers every 1 mm in the arrangement direction is 1,400 or less.
  • the carbon fiber is preferably a polyacrylonitrile-based carbon fiber from which high strength can be easily obtained.
  • the number of carbon fibers in the chopped fiber bundle is preferably 1,000 to 700,000. More preferably, the number of carbon fibers is 1,000 to 100,000.
  • a continuous carbon fiber bundle having a high strength and comprising 6,000 to 50,000 fibers is inexpensive and easy to obtain. Therefore, when producing the chopped fiber bundle [A] used in the present invention. It is preferably used.
  • the continuous carbon fiber bundle as described above is supplied as a wound body (package) obtained by winding the fiber bundle around a bobbin.
  • the fiber bundle is preferably non-twisted, it can be used even in a strand in which a twist is contained, and even if a twist is introduced during conveyance, it is applicable to the present invention.
  • a so-called large tow having a large number of single yarns since the price per unit weight of the fiber bundle is low, it is preferable to increase the number of single yarns because the cost of the final product can be reduced.
  • a so-called combined form in which fiber bundles are wound together into one bundle may be used as a large tow.
  • the surface is treated for the purpose of improving the adhesiveness with the matrix resin [M].
  • surface treatment methods include electrolytic treatment, ozone treatment, and ultraviolet treatment.
  • the fiber bundle used in the present invention is preferably in a pre-focused state.
  • the state of being pre-bundled is, for example, a state of bundling by entanglement of reinforcing fibers constituting the fiber bundle, a state of bundling by a sizing agent applied to the fiber bundle, or a fiber bundle manufacturing process. It refers to the state of convergence by twisting.
  • the amount of change in the number of reinforcing fibers when the amount of change in the number of reinforcing fibers is 1,400 or less every time the chopped fiber bundle [A] used in the present invention moves 1 mm in the reinforcing fiber arrangement direction, Effectively prevents stress concentration.
  • the amount of change in the number of reinforcing fibers is preferably 1,000 or less.
  • the amount of change in the number of reinforcing fibers is preferably 600 or less, and more preferably 300 or less.
  • the maximum value of the number of reinforcing fibers of the chopped fiber bundle [A] is set as the amount of change in the reinforcing fibers in the direction in which the reinforcing fibers are arranged.
  • a value that is divided by the length of the transition section and proportionally converted to the amount of change per 1 mm is used.
  • there is an increase in the number of reinforcing fibers in at least two locations in the transition section, and the number of reinforcing fibers included in the cross section of the chopped fiber bundle [A] at the location where the number of reinforcing fibers increases is 200 or less. It is preferable that the number is 50 or less.
  • the ratio Wb / Tb between the maximum width Wb and the maximum thickness Tb is preferably 20 to 400.
  • the ratio Wb / Tb represents the flatness of the chopped fiber bundle. The higher the flatness ratio, the flatter the chopped fiber bundle.
  • the flat chopped fiber bundle [A] brings about an improvement in strength of the fiber reinforced plastic. In particular, the thicker the chopped fiber bundle [A], that is, the greater the number of single yarns constituting the chopped fiber bundle, the greater the contribution of flatness to the strength improvement effect.
  • the value of the maximum thickness Tb is preferably 150 ⁇ m or less, and more preferably 100 ⁇ m or less.
  • a flat chopped fiber bundle [A] can be produced, for example, by opening a continuous reinforcing fiber bundle (for example, a partially divided fiber bundle [B]) drawn in one direction and then cutting it.
  • the opening of the continuous reinforcing fiber bundle is performed by, for example, passing the continuous reinforcing fiber bundle in contact with the roller, vibrating the continuous reinforcing fiber bundle, or performing air blowing on the continuous reinforcing fiber bundle. Can be done.
  • the fiber separation bundle [B] is subjected to the fiber opening treatment, the fiber opening treatment is performed on the fiber bundle, which is obtained by winding and partially winding the fiber bundle [B].
  • the fiber treatment may be performed, or the fiber opening treatment may be performed in the step of obtaining the partially divided fiber bundle [B].
  • the fiber bundle is subjected to a fiber opening process in the step of obtaining the partially divided fiber bundle [B], and is subjected to a cutting process without being wound up, and the chopped fiber bundle More preferably, [A] is obtained.
  • a particularly preferable form of the chopped fiber bundle [A] used in the present invention is a form in which the end portion of the chopped fiber bundle has a side that is skewed with respect to the arrangement direction of the reinforcing fibers. More preferably, the oblique side is formed in a straight line having an angle of 3 to 30 ° with respect to the direction in which the reinforcing fibers are arranged.
  • the chopped fiber bundle [A] used in the present invention having such a form is, for example, a continuous reinforcing fiber bundle (partially divided fiber bundle [B]) drawn in one direction, and the fiber length of the reinforcing fiber is 5 to 100 mm.
  • a continuous reinforcing fiber bundle partially divided fiber bundle [B]
  • the fiber length of the reinforcing fiber is 5 to 100 mm.
  • a conventional chopped fiber bundle is manufactured by cutting a continuous reinforcing fiber bundle in a direction perpendicular to the reinforcing fiber arrangement direction (drawing direction of the continuous reinforcing fiber bundle).
  • Chopped fiber bundle used in the present invention that enables the production of fiber-reinforced plastic having high strength only by cutting continuous reinforcing fiber bundles at an angle of 3 to 30 ° with respect to the (drawing direction of continuous reinforcing fiber bundles). [A] can be obtained.
  • the effect of increasing the strength of the fiber reinforced plastic molded using the smaller the angle with respect to the arrangement direction of the reinforcing fibers of the side formed by the arrangement of the cut reinforcing fibers at the end of the chopped fiber bundle [A] is smaller. Is obtained. The effect is remarkable when the angle is 30 ° or less. However, on the other hand, the handleability of the chopped fiber bundle itself is reduced. In addition, the smaller the angle between the reinforcing fiber array direction and the cutting blade, the lower the stability in the cutting process. Therefore, the angle is preferably 3 ° or more. The angle is more preferably 4 to 25 °. From the viewpoint of increasing the strength of the fiber reinforced plastic and the processability in the manufacturing process of the chopped fiber bundle, the angle is more preferably 5 to 15 °. The angle referred to here is expressed as an absolute value.
  • the chopped fiber bundle [A] used in the present invention shown in FIGS. 14, 15 and 16 is manufactured by cutting a continuous reinforcing fiber bundle (partially divided fiber bundle [B]) at the same cutting interval in the longitudinal direction. It is a thing.
  • the chopped fiber bundle [A] CFB1 used in the present invention shown in FIG. 14 is obtained by cutting a relatively wide continuous reinforcing fiber bundle, and includes the sides 116a and 116b where the cut ends of the reinforcing fibers 111 are arranged. It has a long form. Since the lengths of the sides 116a and 116b are long, the reinforcing fibers are easily opened when the molding material is manufactured or when the molding is molded using the molding material. Therefore, the thickness of each chopped fiber bundle [A] in the molding material or molded body is reduced, and the strength of the resulting molded body (fiber reinforced plastic) is easily improved.
  • the chopped fiber bundle [A] CFB2 used in the present invention of FIG. 15 is obtained by cutting a continuous narrow fiber bundle (partial split fiber bundle [B]) having a relatively narrow width.
  • the sides 116a and 116b in which the ends are arranged have a short length. Since the lengths of the sides 116a and 116b are short, the reinforcing fibers are not easily separated, and the chopped fiber bundle [A] is easily handled.
  • the chopped fiber bundle [A] CFB3 used in the present invention in FIG. 16 is a graph showing the relationship between the cutting angle when cutting the continuous reinforcing fiber bundle (partially divided fiber bundle [B]) and the width of the continuous reinforcing fiber bundle. 14 or the chopped fiber bundle [A] in FIG. 15 does not have an invariant section and substantially consists of only two transition sections 113a and 113b.
  • the passing length Ld of the chopped fiber bundle [A] CFB3 is twice the fiber length Lf of the reinforcing fiber 111.
  • Examples of the means for cutting the continuous reinforcing fiber bundle for producing the chopped fiber bundle [A] include a rotary cutter such as a guillotine cutter and a roving cutter.
  • the continuous reinforcing fiber bundle is inserted into the cutting means and cut in a state where the longitudinal direction of the continuous reinforcing fiber bundle and the direction of the cutting blade provided in the cutting means are relatively skewed.
  • a jagged blade is used to manufacture the chopped fiber bundle [A] CFB5a in FIG. 17A, and a V-shaped blade is used to manufacture the chopped fiber bundle [A] CFB5b in FIG.
  • the chopped fiber bundle [A] CFB5c is manufactured using a streamlined blade, and the chopped fiber bundle [A] CFB5d is manufactured using a U-shaped blade.
  • the chopped fiber bundle [A] CFB 5e shown in FIG. 17 (e) cuts the continuous reinforcing fiber bundle by skewing in the longitudinal direction of the continuous reinforcing fiber bundle while applying a bundling agent such as water to the continuous reinforcing fiber bundle. It is manufactured by converging both sides in the longitudinal direction of a cut piece obtained by cutting in a canoe shape toward both ends.
  • a plurality of blades having different shapes are used for manufacturing the chopped fiber bundle [A] CFB5f in FIG. 17 (f) and the chopped fiber bundle [A] CFB5g in FIG. 17 (g).
  • the chopped fiber bundle [A] used in the present invention is a thickness of a chopped fiber bundle in which cut ends of reinforcing fibers obtained by a conventional method of manufacturing a chopped fiber bundle are arranged in a direction perpendicular to the longitudinal direction of the chopped fiber bundle. It can also be produced by applying a shear in the direction to form a transition zone in which the number of reinforcing fibers changes.
  • the chopped fiber bundle [A] used in the present invention can also be produced by spinning a continuous reinforcing fiber bundle using a check spinning spinning means.
  • the chopped fiber bundle [A] obtained by the check-out has a form in which reinforcing fibers having different lengths are arranged in the longitudinal direction of the chopped fiber bundle [A] at both ends thereof. It is formed.
  • the chopped fiber bundle [A] used in the present invention contains a sizing agent for maintaining the state of the bundle of multiple reinforcing fibers forming the chopped fiber bundle [A].
  • the sizing agent can maintain a bundle of a large number of reinforcing fibers, and is compatible with a resin used in producing a molded body (fiber reinforced plastic) composed of a chopped fiber bundle [A]. Any material can be used as long as there is no problem.
  • the chopped fiber bundle [A] used in the present invention is produced by cutting a continuous reinforcing fiber bundle (partially split fiber bundle [B]).
  • the continuous reinforcing fiber bundle is usually provided with a sizing agent at the stage of producing the continuous reinforcing fiber bundle in order to improve the handleability of the fiber bundle. Therefore, this sizing agent can be used as it is as a sizing agent for the chopped fiber bundle [A] used in the present invention. In this case, there is an advantage that it is not necessary to separately prepare another sizing agent.
  • the amount of the sizing agent attached to the reinforcing fiber is preferably 0.1 to 10% by mass based on the mass of the entire chopped fiber bundle [A].
  • the reinforcing fibers are not separated when cutting the continuous reinforcing fiber bundle.
  • the shape of the chopped fiber bundle [A] obtained by cutting is as intended.
  • a sizing agent of 0.1 to 10% by mass is applied to the continuous reinforcing fiber used, so that the process in the production process of the chopped fiber bundle [A] sexually improves. Moreover, the handleability of the chopped fiber bundle [A] when producing a molding material using the chopped fiber bundle [A] is also improved.
  • 0.1 to 10% by mass of a sizing agent dissolved or dispersed in a solvent is applied to the drawn continuous reinforcing fiber bundle, and the continuous reinforcing fiber bundle is cut and then heated to dry the solvent, or heated. Then, after drying the solvent, the chopped fiber bundle used in the present invention can be obtained by cutting the continuous reinforcing fiber bundle.
  • the sizing agent examples include an epoxy resin, a phenol resin, an unsaturated polyester resin, a vinyl ester resin, a polyamide resin, a urethane resin, or a mixed resin obtained by mixing these. These resins are diluted with water, a solvent, or the like and applied to the continuous reinforcing fiber bundle.
  • the random mat including the chopped fiber bundle [A] and the fiber reinforced resin molding material including the matrix resin [M] in the present invention include an aggregate of a large number of the chopped fiber bundles [A], and FIG. It is a top view which shows an example.
  • the fiber-reinforced resin molding material 191 of the present invention includes an aggregate of a large number of the chopped fiber bundles CFB (for example, the chopped fiber bundle [A] CFB3 shown in FIG. 16).
  • the fiber-reinforced resin molding material of the present invention includes an aggregate of a large number of the chopped fiber bundles [A], and this aggregate is combined with another base material, for example, a base material composed of a large number of continuous fibers. May be.
  • the fiber-reinforced resin molding material of the present invention since the fiber-reinforced resin molding material of the present invention is used for the production of fiber-reinforced plastic, it has good handling properties and characteristics suitable for pressure molding such as press molding and drape molding. It is preferable.
  • the fiber-reinforced resin molding material of the present invention is, for example, a large number of chopped fiber bundles obtained by sandwiching a random mat obtained by dispersing a large number of the chopped fiber bundles [A] in a sheet shape between the matrix resin sheets from above and below.
  • a molding material in which [A] and the matrix resin are integrated can be produced.
  • Such a molding material is usually called an SMC (SeatSMolding Compound) sheet or a stampable sheet.
  • the amount of the matrix resin [M] in the fiber-reinforced resin molding material of the present invention is preferably 20 to 75% by mass.
  • the amount of the matrix resin in the molding material is less than 20% by mass, since the amount of the resin is small, the fluidity that is one of the major characteristics of the molding material of the present invention may be impaired.
  • the amount of the matrix resin in the molding material is larger than 75% by mass, the amount of the reinforcing fiber is smaller than the amount of the resin, so that it is difficult to improve the mechanical properties of the obtained fiber reinforced plastic.
  • the amount of the matrix resin in the molding material is more preferably 35 to 55% by mass.
  • thermosetting resin may be preferable as the matrix resin [M] used for the fiber-reinforced resin molding material.
  • a thermosetting resin generally has a high elastic modulus and excellent shape stability because it has a crosslinked structure.
  • the fiber reinforced plastic produced exhibits a high elastic modulus and good dimensional stability.
  • the thermosetting resin can adjust the viscosity of the resin to a low viscosity. Therefore, the thermosetting resin whose viscosity is appropriately adjusted can be easily impregnated in the chopped fiber bundle [A].
  • resin by adjusting the viscosity of a thermosetting resin suitably, resin can be provided as needed in any process which manufactures a fiber reinforced plastic.
  • the molding material in which the resin is in an uncured state at room temperature has flexibility.
  • such a molding material is easy to cut and follow the shape of the mold, and is excellent in handleability.
  • such molding materials can be integrated by simply pressing them against each other or other substrates, so that they can be laminated with each other or with other substrates. The body forming operation is facilitated.
  • thermoplastic resin As the matrix resin [M] used for the fiber-reinforced resin molding material, a thermoplastic resin may be preferable.
  • thermoplastic resins have high toughness, by using a thermoplastic resin as a matrix resin, it is possible to suppress the connection between the generated cracks, which is a weak point of short fiber reinforced plastics. The strength of is improved.
  • the reinforced fiber arrangement direction of each chopped fiber bundle [A] included in the random mat may be the same.
  • a large number of chopped fiber bundles [A] used in the present invention are spread on a substrate in a sheet shape so that the arrangement direction of the reinforcing fibers of each chopped fiber bundle [A] is the same. It is manufactured by doing.
  • each chopped fiber bundle [A] As a means for spreading each chopped fiber bundle [A] so that the arrangement directions of the respective reinforcing fibers are the same, for example, each chopped fiber bundle [with the arrangement direction of the reinforcing fibers oriented in a certain direction [ There is a slit-like nozzle that can supply A] onto the substrate.
  • the fiber reinforced resin molding material 191 in FIG. 20 is formed of an aggregate in which a large number of chopped fiber bundles [A] CFB used in the present invention are positioned in a state in which the arrangement directions of the respective reinforcing fibers are random. Many chopped fiber bundles [A] CFB partially overlap each other, but no clear layer structure is formed.
  • the fiber reinforced resin molding material 191 can be manufactured at a lower cost than the case of manufacturing a molding material having a layer structure while controlling the arrangement direction of the reinforcing fibers of the chopped fiber bundle [A]. It can be said that the molding material is easy to design.
  • the fiber reinforced resin molding material of the present invention may be formed in a three-dimensional shape so that a random mat including a large number of the chopped fiber bundles [A] has at least one bent portion in the cross-sectional shape. good.
  • a fiber reinforced plastic having the same three-dimensional shape using the fiber-reinforced resin molding material of the present invention having a three-dimensional shape it is not necessary to flow the chopped fiber bundle [A] greatly during the molding, so that the reinforcement by flow Swelling and unevenness of the fiber arrangement is prevented, and excellent quality stability is obtained in the obtained molded product of fiber reinforced plastic.
  • the fiber-reinforced resin molding material of the present invention having a three-dimensional shape can be produced, for example, as follows. Many chopped fiber bundles [A] and matrix resins [M] used in the present invention are dispersed and integrated into a sheet form on a forming substrate, and the integrated sheet is formed into a three-dimensional shape.
  • the manufacturing method of material is mentioned. For example, by passing a number of chopped fiber bundles [A] used in the present invention through slit-like nozzles, the arrangement direction of the reinforcing fibers of each chopped fiber bundle [A] is aligned in the same direction, and the three-dimensional shape is formed.
  • a layer made of a chopped fiber bundle aggregate in which the reinforcing fibers are arranged in the same direction is dispersed on the formed substrate, and the chopped fiber bundle [A] in the formed layer is formed on the formed layer.
  • a number of the chopped fiber bundles [A] so that the reinforced fiber arrangement direction is different from the arrangement direction of the reinforced fibers and the reinforced fiber arrangement direction of each chopped fiber bundle [A] is the same direction. Can be mentioned as a method for producing a molding material.
  • FIG. 21 is a schematic perspective view for explaining an example of a method for producing the fiber-reinforced resin molding material of the present invention having a three-dimensional shape.
  • the apparatus for producing a fiber-reinforced resin molding material of the present invention having a three-dimensional shape includes, for example, a plurality of bobbins 202 around which a continuous reinforcing fiber bundle 201 is wound (in FIG. 21, six bobbins are illustrated.
  • the continuous reinforcing fiber guide rollers 203 and 204, the continuous reinforcing fiber is pulled out from the bobbin 202, and passed through a partial fiber separation treatment device 211 that performs partial fiber separation processing on the drawn continuous reinforcing fiber fiber bundle.
  • a roller cutter 205 that cuts the partially split fiber bundle [B] 212 at regular intervals and in a direction inclined with respect to the longitudinal direction of the continuous reinforcing fiber bundle, chopped fibers obtained by cutting the continuous reinforcing fibers
  • a sizing agent application device 206 for applying a sizing agent to the bundle [A] a sizing agent supply port 207 provided on a side of the sizing agent application device 206, and a chopped product provided with a sizing agent.
  • ⁇ slit nozzle 208 which controls the arranging direction of the reinforcing fibers in a certain direction of the [A], forming a substrate 209 made of shaping mold having a three-dimensional shape, and can be configured from the robot arm 210.
  • the scissor roller cutter 205 is attached to the upper part of the sizing agent applying device 206.
  • the sizing agent applying device 206 discharges the chopped fiber bundle introduction port for receiving the chopped fiber bundle [A] obtained by cutting at the upper part and discharges the chopped fiber bundle [A] to which the sizing agent is applied at the lower part. It has a chopped fiber bundle outlet.
  • the slit-shaped nozzle 208 has a chopped fiber bundle introduction port for receiving the chopped fiber bundle [A] discharged from the chopped fiber bundle discharge port at the upper part thereof, and the arrangement direction of the reinforcing fibers in a constant direction at the lower part thereof. It has a chopped fiber bundle outlet for discharging the controlled chopped fiber bundle [A].
  • the slit-shaped nozzle 208 is attached to the lower part of the sizing agent applying device 206.
  • the tip of the robot arm 210 is coupled to the side of the sizing agent application device 206.
  • the tip of the robot arm 210 is movable with respect to the forming base 209 by a robot arm operating device (not shown).
  • the continuous reinforcing fiber bundle 201 drawn from the bobbin 202 by the rotation of the roller of the roller cutter 205 passes through the guide rollers 203 and 204, passes through the partial fiber separation processing device 211, and then reaches the partial portion.
  • the fiber bundle [B] 212 is introduced into the roller cutter 205 where it is cut so that the chopped fiber bundle [A] used in the present invention is formed.
  • the chopped fiber bundle [A] obtained by cutting is introduced into the sizing agent applying device 206. Inside the sizing agent applying device 206, the powdery sizing agent supplied from the sizing agent supply port 207 is applied to the chopped fiber bundle [A].
  • the chopped fiber bundle [A] to which the sizing agent is applied is introduced into the slit-shaped nozzle 208.
  • the chopped fiber bundle [A] is aligned so that the arrangement direction of the reinforcing fibers becomes a constant direction.
  • the aligned chopped fiber bundle [A] is discharged from the slit-shaped nozzle 208, falls while substantially maintaining the arrangement state of the chopped fiber bundle, and reaches the surface of the molding base 209.
  • the arrival position of the chopped fiber bundle on the surface of the forming base 209 is sequentially changed by the operation of the robot arm 210, and the chopped fiber bundle [A] in which the powdery sizing agent is attached on the forming base 209. A layer is formed.
  • the layer of the chopped fiber bundle [A] formed on the molded substrate 209 is heated to melt the powdered sizing agent contained therein, and the chopped fiber bundles are heated by the molten sizing agent. Integration is performed, and the molding material of the present invention having a three-dimensional shape is produced.
  • the fiber reinforced plastic molded using the fiber reinforced resin molding material of the present invention includes a random mat including the chopped fiber bundle [A] and a matrix resin [M]. Therefore, the chopped fiber bundle [A] in the fiber reinforced plastic of the present invention has a fiber length of, for example, 5 to 100 mm of the reinforcing fiber forming the chopped fiber bundle [A].
  • the transition section in which the number of reinforcing fibers in the cross section of the chopped fiber bundle [A] increases toward the center in the longitudinal direction of the chopped fiber bundle [A] along the arrangement direction of the chopped fiber bundle [A] A], the amount of change in the total cross-sectional area of the reinforcing fibers in the cross section of the chopped fiber bundle [A] is 0.05 mm 2 or less per mm.
  • the chopped fiber bundle [A] in such a fiber reinforced plastic has a form in which the number of reinforcing fibers decreases from the center to the end thereof, the chopped fiber bundle [A] in the fiber reinforced plastic. Can be gradually transferred to the surrounding chopped fiber bundle [A], and the stress concentration can be effectively reduced.
  • the amount of change in the total cross-sectional area of the reinforcing fibers is 0.05 mm 2 or less per mm over the entire chopped fiber bundle [A]
  • the amount of change is preferably 0.04 mm 2 or less.
  • the amount of change is preferably 0.025 mm 2 or less.
  • the change amount of the total number of reinforcing fibers is 1,400 or less per mm across the entire chopped fiber bundle [A]. It is good to be.
  • the change amount of the total number is more preferably 1,000 or less. In order to minimize the influence of stress concentration, the change amount of the total number is preferably 800 or less.
  • Fiber bundle [B-1] A continuous carbon fiber bundle (manufactured by ZOLTEK, “Panex 35 (registered trademark)”) having a fiber diameter of 7.2 ⁇ m, a tensile elastic modulus of 240 GPa, and a single yarn number of 50,000 was used.
  • Matrix resin [M-1] 100 parts by weight of vinyl ester resin (manufactured by Dow Chemical Co., Ltd., “Delaken (registered trademark) 790”), tert-butyl peroxybenzoate (manufactured by NOF Corporation, “Perbutyl (registered trademark) Z” as a curing agent ”)
  • zinc stearate manufactured by Sakai Chemical Industry Co., Ltd., SZ
  • Aggregate [Y] In a partially split fiber bundle, it can be determined that “the bundle is a shape in which the bundles are combined” by an inter-bundle binding factor such as an unsplit processing section, an entangled portion, or an entangled accumulation portion was defined as a bond bundle assembly (aggregate [Y]).
  • Aggregate [Z] In a partially split fiber bundle, there is a trace that has been divided by cutting an inter-bundle binding factor such as an unsplit processing section, an entangled portion, an entangled accumulation portion, or after being cut What can be judged to have been fragmented by natural thread cracking in the process was defined as a bonded cut aggregate (aggregate [Z]). Furthermore, the content rate of the aggregate [Y] in the fiber-reinforced resin molding material was calculated from the total number of aggregates [Y] classified above.
  • Mold No. that can produce flat plate 1 was used.
  • a fiber reinforced resin molding material is used as a mold no. After being placed in the center of 1 (50% charge rate), it was cured under a pressure of 10 MPa with a pressure type press machine under conditions of about 140 ° C. for 5 minutes to obtain a 300 ⁇ 400 mm flat plate. .
  • the longitudinal direction of the flat plate is set to 0 °, and 5 pieces (10 pieces in total) of 100 ⁇ 25 ⁇ 1.6 mm test pieces are cut out from the obtained flat plate from 0 ° and 90 ° directions to JIS K7074 (1988). Measurement was carried out in accordance with the above (bending strength [MPa], bending elastic modulus [GPa], bending elastic modulus CV (variation coefficient) [%]).
  • Example 1 The fiber bundle [B-1] is unwound at a constant speed of 10 m / min using a winder, passed through a vibration widening roll that vibrates in the axial direction at 10 Hz, subjected to a widening process, and then passed through a width regulating roll having a width of 60 mm. Thus, a widened fiber bundle widened to 60 mm was obtained. With respect to the obtained widened fiber bundle, a steel plate for fiber separation processing having a protruding shape having a thickness of 0.2 mm, a width of 3 mm, and a height of 20 mm is parallel to the width direction of the reinforcing fiber bundle at an equal interval of 3.5 mm.
  • the splitting treatment means set in No.
  • splitting processing means pierces the widening fiber bundle traveling at a constant speed of 10 m / min to stab the splitting processing means for 3 seconds to generate a splitting processing section, and pulls the splitting processing means for 0.2 sec. The piercing operation was repeated.
  • the obtained partly split fiber bundle is split into 17 parts in the width direction in the splitting process section, and a single yarn is entangled in at least one end of at least one splitting process section. It has an entanglement accumulating part formed by accumulating the entangled parts.
  • a partially split fiber bundle is made 1500 m, the yarn twisted in the fiber bundle passes through in the running direction when inserting / removing the splitting treatment means without causing any yarn breakage or winding. Separation processing could be performed with a width of
  • the obtained partially split fiber bundle is continuously inserted into a rotary cutter whose cutting blade is inclined at an angle of 15 ° with respect to the longitudinal direction of the fiber bundle to cut the fiber bundle to obtain a chopped fiber bundle [A]. It was. At this time, the cutting interval was adjusted to 6.5 mm in advance so that the fiber length could be cut to 25 mm. Further, the inserted partially split fiber bundle is expanded to a width of 60 mm when performing the above-described split processing process by applying a yarn tension during the winding process or cutting process of the partial split fiber bundle. However, the fiber bundle width W at the time of cutting was 20 mm.
  • the obtained chopped fiber bundle [A] had a shape having an invariant section 114 and two transition sections 113a and 113b as shown in FIG.
  • the amount of change in the total cross-sectional area of the reinforcing fibers in the transition sections 113a and 113b varies depending on the classification of the form of the chopped fiber bundle [A], but it is about 0.1 mm per 1 mm in the longitudinal direction of the chopped fiber bundle. 005 to 0.025 mm 2 .
  • the chopped fiber bundle [A] was dispersed so as to be uniformly dispersed, thereby obtaining a random mat having isotropic fiber orientation.
  • the basis weight of the obtained discontinuous fiber nonwoven fabric was 1 kg / m 2 .
  • the matrix resin [M-1] was uniformly applied to each of the two polypropylene release films using a doctor blade to prepare two resin sheets.
  • the obtained random mat was sandwiched between these two resin sheets from above and below, and the resin was impregnated into the mat with a roller to obtain a sheet-like fiber-reinforced resin molding material.
  • the coating amount of the resin was adjusted at the stage of resin sheet preparation so that the reinforcing fiber weight content of the fiber reinforced resin molding material was 47%.
  • Example 2 Evaluation was performed in the same manner as in Example 1 except that the cutting interval was adjusted to 3.2 mm so that the fiber length of the bundle-like aggregate [A] was 12.5 mm. Table 1 shows a series of evaluation results obtained.
  • Example 3 Evaluation was performed in the same manner as in Example 1 except that the inclination of the cutting blade of the rotary cutter and the cutting interval were adjusted to 6.2 mm so that the cutting angle of the fiber bundle was 30 ° and the fiber length was 12.5 mm. . Table 1 shows a series of evaluation results obtained.
  • Example 4 Immediately before winding the partially split fiber bundle so that the width W at the time of cutting the fiber bundle is 30 mm, a squeezing roller for maintaining the widened width of the fiber bundle is installed, and the partially split fiber bundle width is adjusted was evaluated in the same manner as in Example 1. Table 1 shows a series of evaluation results obtained.
  • Comparative Example 1 When cutting a partially divided fiber bundle, it was carried out except that a chopped fiber bundle [A] was obtained using a rotary cutter in which a cutting blade was installed at an angle of 90 ° and a cutting interval of 25 mm with respect to the longitudinal direction of the fiber bundle. Evaluation was performed in the same manner as in Example 1. Table 2 shows a series of evaluation results obtained.
  • Example 2 Evaluation was performed in the same manner as in Example 1 except that the fiber bundle [B-1] was cut without being subjected to the separation process to obtain a chopped fiber bundle [A]. Table 2 shows a series of evaluation results obtained.
  • Example 4 it was confirmed that excellent mechanical properties (bending strength, elastic modulus) and low variation were exhibited at the same time.
  • Example 3 since the stress concentration at the fiber bundle end portion was increased by increasing the cutting angle, a decrease in mechanical properties was observed, but it was confirmed that there was no problem.
  • Example 4 by adjusting the fiber bundle width
  • Comparative Example 1 since the fiber bundle was cut at a cutting angle of 90 °, stress concentration occurred at the end portion of the fiber bundle, and the content of the aggregate [Y] was also high. The mechanical properties decreased and the variation increased. In Comparative Example 2, since the reinforcing fiber bundle was not subjected to the splitting treatment, the content of the aggregate [Y] was high, and the mechanical properties were decreased and the dispersion was increased.
  • the present invention can be applied to any fiber reinforced resin molding material that is required to have excellent fluidity during molding, high mechanical properties of the molded product, and reduction in variations in the mechanical properties.

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Manufacturing & Machinery (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Textile Engineering (AREA)
  • Mechanical Engineering (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Composite Materials (AREA)
  • Reinforced Plastic Materials (AREA)
  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
  • Treatment Of Fiber Materials (AREA)

Abstract

繊維束の長手方向に沿って複数の束に分繊された分繊処理区間と、未分繊処理区間とが交互に形成されてなる部分分繊繊維束[B]を斜めに切断して得られるチョップド繊維束[A]を含み、チョップド繊維束[A]が、両先端間において横断面における強化繊維の総断面積が特定の変化量を示すものからなるランダムマット、その製造方法およびそれを用いた繊維強化樹脂成形材料。本発明の特定のチョップド繊維束[A]を有していることにより、成形の際の優れた流動性を実現でき、成形品にした際の高い力学特性(強度、弾性率)を実現できるとともにその力学特性のばらつきを小さく抑えることができる。

Description

ランダムマットおよびその製造方法並びにそれを用いた繊維強化樹脂成形材料
 本発明は、強化繊維のチョップド繊維束を含むランダムマット、そのランダムマットの製造方法、およびそのランダムマットを用いた繊維強化樹脂成形材料に関する。
 連続強化繊維(例えば、炭素繊維)の繊維束を切断した不連続強化繊維の繊維束(以下、チョップド繊維束という)をランダムに分散させたチョップド繊維束を含むランダムマットと、マトリックス樹脂(例えば、熱硬化性樹脂あるいは熱可塑性樹脂)からなる繊維強化樹脂成形材料を用いて、加熱、加圧成形により、所望形状の成形体を成形する技術が知られている(例えば、特許文献1、2)。このような従来の繊維強化樹脂成形材料において、繊維強化樹脂成形材料中の繊維束が所定のストランドから形成された、所定の単糸数の繊維束からなる場合、通常、単糸数が多い繊維束からなる成形材料では、成形の際の流動性には優れるが成形品の力学特性は劣る傾向がある。
 例えば特許文献1には、成形材料中のチョップド繊維束のフィラメント本数が10,000~700,000本の範囲内で規定された成形材料が開示されている。このような成形材料では、繊維束のフィラメント本数が多いため成形の際には樹脂とともに強化繊維が繊維束の形態で効率よく移動できるので優れた流動性が得られるが、この成形材料による成形後の成形品については、成形品が破断する際等に成形品中の繊維束端部部位などで応力集中が発生する可能性が高く、高力学特性が要求される成形品の成形には適していない。
 一方、例えば特許文献2には、単糸数が100本以下となるように分繊された繊維束が用いられた繊維強化樹脂が開示されているが、上記特許文献1に開示の形態に比べ繊維束の単糸数がはるかに少ないため、成形品中で強化繊維が良好に分散し、成形品中の繊維束端部部位などで応力集中が発生する可能性が低くなって成形品の力学特性が高められる反面、成形の際には期待したほど高い流動性が得られないおそれが残されている。
 このように、比較的単糸数の多い繊維束を用いた繊維強化樹脂成形材料では、生産効率もよく、成形の際に優れた流動性が得られる傾向にあるが、成形品の力学特性は劣る傾向があり、比較的単糸数の少ない繊維束を用いた繊維強化樹脂成形材料では、逆に、成形品の力学特性には優れるものの、成形の際の流動性は高くし難いという傾向がある。
 このような傾向に着目し、特許文献3には、少なくとも不連続の強化繊維の束状集合体とマトリックス樹脂とを含む繊維強化樹脂成形材料であって、前記強化繊維の束状集合体が、連続強化繊維のストランドが該ストランドを複数の束に完全分割する割繊処理を施された後切断されて形成された強化繊維集合体Aと、前記割繊処理が施されていない、または/および、前記割繊処理が不十分な未割繊部を含む強化繊維集合体Bとの両方を所定の割合にて含む繊維強化樹脂成形材料が提案されている。この提案により、成形の際の良好な流動性と成形品の優れた力学特性とをバランス良く両立させることが可能となっている。しかし、特許文献3に記載の繊維強化樹脂成形材料では、基本的に、不連続強化繊維の束状集合体が、繊維束の長手方向と直交する方向に切断されて形成されていたため、成形品において束状集合体の端部に応力集中が発生しやすくなる傾向が残されるおそれがある。
 一方、成形の際の良好な流動性と成形品の優れた力学特性とをバランス良く両立させるための別の手法として、特許文献4には、繊維束の両端部に先端に向かい強化繊維の本数が変化する遷移区間を有するチョップド繊維束であって、両端間において繊維束横断面における強化繊維の総断面積の単位長さ当たりの変化量を小さく抑えたチョップド繊維束が記載されている。しかし、特許文献4に記載のチョップド繊維束は、基本的には所定本数の連続強化繊維を束ねた連続強化繊維束を切断して得られるものであるから、とくにチョップド繊維束の単糸数が多く、繊維束が太い場合等に、やはり成形品においてチョップド繊維束の端部に応力集中が発生しやすくなる傾向が残されるおそれがある。
 このように、特許文献3や特許文献4による提案により、成形の際の良好な流動性と成形品の優れた力学特性とをバランス良く両立させるための改善が進められているが、これらの提案よりも成形の際のさらに良好な流動性、成形品のさらに高い力学特性(強度、弾性率)とそのばらつきのさらなる低減が要求されつつある。
特開2013-202890号公報 特開2008-174605号公報 WO2016/043037号公報 特許第5672947号公報
 そこで本発明の課題は、上記のような要求に鑑み、従来技術に比べ、さらに良好な成形の際の流動性と、成形品におけるさらに高い力学特性(強度、弾性率)とそのばらつきのさらなる低減が可能なランダムマットおよびその製造方法並びにそれを用いた繊維強化樹脂成形材料を提供することにある。
 上記課題を解決するために、本発明に係るランダムマットは、少なくともチョップド繊維束[A]を含むランダムマットであって、前記チョップド繊維束[A]は、少なくとも下記(a)~(d)を満たすこと特徴とするものからなる。
(a)前記チョップド繊維束[A]は、複数の強化繊維からなる繊維束の長手方向に沿って、複数の束に分繊された分繊処理区間と、未分繊処理区間とが交互に形成されてなる部分分繊繊維束[B]を切断して得られる不連続強化繊維の束状集合体であって、
(b)前記チョップド繊維束[A]は、前記繊維束の長手方向における一方の先端である第1の先端から他方の先端である第2の先端に向かい、前記繊維束の長手方向に直角な方向の繊維束横断面における前記強化繊維の本数が増加する第1の遷移区間を有するとともに、前記第2の先端から前記第1の先端に向かい、前記繊維束横断面における前記強化繊維の本数が増加する第2の遷移区間を有し、
(c)前記第1の遷移区間と前記第2の遷移区間との間に、前記繊維束の長手方向に沿って、前記繊維束横断面における前記強化繊維の本数が不変である不変区間を有し、該不変区間の一方の端面が、前記第1の遷移区間の前記第1の先端とは反対側の終端である第1の終端面に一致するとともに、前記不変区間の他方の端面が、前記第2の遷移区間の前記第2の先端とは反対側の終端である第2の終端面に一致し、あるいは、前記第1の終端面と前記第2の終端面とが直接一致し、かつ、
(d)前記第1の先端と前記第2の先端との間において、前記繊維束横断面における前記強化繊維の総断面積の変化量が、前記繊維束の長手方向に1mm当たり0.05mm以下であるチョップド繊維束。
 このような本発明に係るランダムマットにおいては、チョップド繊維束[A]は、複数の強化繊維からなる繊維束の長手方向に沿って、複数の束に分繊された分繊処理区間と、未分繊処理区間とが交互に形成されてなる部分分繊繊維束[B]を切断して得られる不連続強化繊維の束状集合体であり、繊維束の長手方向両端部側に、繊維束の長手方向に直角な方向の繊維束横断面における強化繊維の本数が変化する第1の遷移区間と第2の遷移区間を有する不連続強化繊維の束状集合体である。すなわち、特許文献3における繊維強化樹脂成形材料では、不連続強化繊維の束状集合体[A]は、繊維束の長手方向と直交する方向に切断されて形成されていたが、本発明では、とくに、第1の遷移区間と第2の遷移区間を有するように部分分繊繊維束が繊維束の長手方向に対して斜めに切断されることによって形成されている。繊維束の長手方向に対して斜めに切断されることにより、切断面が分繊処理区間と未分繊処理区間とにわたって延びることが可能になり、それによって特に、形成された束状集合体[A]の端部が成形品において応力の集中しにくい形状(各種例を後述)に形成されやすくなり、さらに、特許文献3における強化繊維集合体Bのような繊維束を、より小幅化することも可能となる。また、チョップド繊維束[A]の形成に使用される繊維束が、分繊処理区間と、未分繊処理区間とが交互に形成されてなる部分分繊繊維束[B]であるから、特許文献4におけるように所定本数の連続強化繊維を束ねた連続強化繊維束を切断して得られるチョップド繊維束に比べ、成形品においてチョップド繊維束の端部に応力集中が発生しにくくなる。さらに、チョップド繊維束の第1の先端と第2の先端との間において、繊維束横断面における強化繊維の総断面積の変化量が、繊維束の長手方向に1mm当たり0.05mm以下と小さく抑えられているので、成形品においてチョップド繊維束の端部における応力集中がより有効により円滑に防止される。すなわち、本発明におけるチョップド繊維束[A]の遷移区間の先端から終端に向かって、強化繊維の本数が増加する状態は、逆に、チョップド繊維束[A]の中央部からチョップド繊維束[A]の先端に向かって、強化繊維の本数が減少する状態と表現することが出来る。この強化繊維の本数の減少状態により、成形品における応力集中の発生が防止される。この強化繊維の本数の減少状態は、強化繊維の本数が徐々に、すなわち、連続的に減少する形態が好ましい。チョップド繊維束[A]が太く、強化繊維の本数が多く、強化繊維の総断面積が大きい方が、応力集中の発生の防止効果が大きくなる。強化繊維の総断面積が大きければ大きいほど、成形品中の一つのチョップド繊維束[A]が負担する荷重が大きくなるが、負担する荷重が大きくても、その荷重が、隣接するチョップド繊維束[A]の端部に、マトリックス樹脂を介して、一気に受け渡される状態は、遷移区間における強化繊維の本数の減少状態により、効果的に防止される。すなわち、隣接するチョップド繊維束[A]の間の荷重の伝達は、遷移区間における強化繊維の本数の減少状態により、とくに、急激な本数の変化のない状態とされることにより、徐々に行われ、チョップド繊維束[A]の端部における応力集中がより有効に防止されるとともに、チョップド繊維束[A]の全体にわたって応力集中が発生することがより有効に防止されることになる。その結果、成形品において、より高い力学特性(強度、弾性率)の発現とその力学特性のばらつきのさらなる低減が可能になる。成形の際の良好な流動性については、部分分繊繊維束が不連続強化繊維の束状集合体であるチョップド繊維束[A]へと切断されることによって確保されている。
 なお、上記本発明に係る本発明に係るランダムマットにおいては、上記(a)~(d)を満たすチョップド繊維束[A]が含まれていればよく、(a)~(d)のすべてを満たさないチョップド繊維束(例えば、上記(a)を満たし、上記(d)において、「前記第1の先端と前記第2の先端との間において、前記繊維束横断面における前記強化繊維の総断面積の変化量が、前記繊維束の長手方向に1mm当たり0.05mmを超えるチョップド繊維束」であり、上記(b)、(c)を満たさないもの、あるいは満たすもの)が、本発明の目的、効果を損なわない範囲で含まれていても差し支えない。
 上記本発明に係る本発明に係るランダムマットにおいては、上記部分分繊繊維束[B]において、少なくとも1つの上記分繊処理区間の少なくとも一方の端部に上記単糸が交絡した絡合部、および/または該絡合部が集積されてなる絡合集積部が形成されている形態を採ることができる。
 また、本発明に係るランダムマットにおいては、上記部分分繊繊維束[B]を切断して得られる不連続強化繊維の束状集合体が少なくとも下記集合体[X]~[Z]に分類され、上記チョップド繊維束[A]は、集合体[X]、[Y]、[Z]のうち少なくとも1種を含む形態を採ることができる。
  集合体[X]:分繊処理によって任意の束本数へと分割された分繊束集合体
  集合体[Y]:上記未分繊処理区間、および/または少なくとも1つの上記分繊処理区間の少なくとも一方の端部に形成された上記強化繊維が交絡した絡合部、および/または該絡合部が集積されてなる絡合集積部によって、繊維束の強化繊維同士が結合された結合束集合体
  集合体[Z]:上記未分繊処理区間、および/または上記絡合部、および/または上記絡合集積部と、上記部分分繊繊維束の切断時の切断面とが交差し、該交差部において、上記繊維束の強化繊維同士の結合が切断されている結合切断集合体
 この形態においては、上記部分分繊繊維束[B]を切断して得られる不連続強化繊維の束状集合体のうち、上記結合束集合体[Y]の含有率が0~15%の範囲にあることが好ましい。すなわち、結合束集合体[Y]は、含まれていなくてもよいが、含まれている場合には、含有率を高くても15%に抑えておくことが好ましい。
 本発明は、上記のようなランダムマットの製造方法についても提供する。すなわち、本発明に係るランダムマットの製造方法は、上記のようなランダムマットを製造する方法であって、上記チョップド繊維束[A]を得る際に、上記部分分繊繊維束[B]を上記繊維束の長手方向に対して、角度θ(3°≦θ≦30°)で切断することを特徴とする方法からなる。
 このランダムマットの製造方法においては、上記チョップド繊維束[A]を得る際に、下記式(1)を満たすように上記部分分繊繊維束[B]を切断することが好ましい。
   W・cosθ/D≧3      ・・・(1)
W:部分分繊繊維束切断時の繊維束幅
D:チョップド繊維束[A]における切断面の間隔
 さらに、本発明は、上記のようなランダムマットと、マトリックス樹脂[M]を含む、繊維強化樹脂成形材料についても提供する。
 本発明に係るランダムマットおよびその製造方法並びにそれを用いた繊維強化樹脂成形材料によれば、分繊処理区間と未分繊処理区間とが交互に形成されてなる部分分繊繊維束[B]を、繊維束の長手方向に対して斜めに切断することによって形成された特定の不連続強化繊維のチョップド繊維束[A]を有していることにより、成形の際の優れた流動性を実現でき、成形品にした際の極めて高い力学特性(強度、弾性率)を実現できるとともにその力学特性のばらつきを小さく抑えることができる。
本発明における部分分繊繊維束[B]とその切断例を示す概略斜視図である。 本発明における部分分繊繊維束[B]の一形態例を示す繊維束の概略平面図である。 本発明における部分分繊繊維束[B]の他の形態例を示す繊維束の概略平面図である。 本発明における部分分繊繊維束のさらに他の形態例を示す繊維束の概略平面図である。 本発明における部分分繊繊維束[B]の作製方法の一例を示す概略平面図(A)と概略側面図(B)である。 本発明における斜め切断の基本的な技術思想を示す部分分繊繊維束[B]の概略平面図である。 直交切断の一例を示す部分分繊繊維束[B]の概略平面図である。 本発明における分繊束集合体[X]の作製方法の一例を示す概略平面図である。 本発明における結合束集合体[Y]の作製方法の一例を示す概略平面図である。 本発明における結合束集合体[Y]の作製方法の別の例を示す概略平面図である。 本発明における結合束集合体[Y]の作製方法のさらに別の例を示す概略平面図である。 本発明における結合切断集合体[Z]の作製方法の一例を示す概略平面図である。 本発明における式(1)について説明するための概略平面図である。 本発明におけるチョップド繊維束[A]の一例を示す概略平面図である。 本発明におけるチョップド繊維束[A]の別の例を示す概略平面図である。 本発明におけるチョップド繊維束[A]のさらに別の例を示す概略平面図である。 本発明におけるチョップド繊維束[A]のさらに別の各種例を示す概略平面図である。 図15のチョップド繊維束[A]の平面図(a)、側面図(b)、および、当該チョップド繊維束の強化繊維の配列方向における強化繊維の本数の増減の状態を示すグラフ(c)である。 図16のチョップド繊維束[A]の平面図(a)、側面図(b)、および、当該チョップド繊維束の強化繊維の配列方向における強化繊維の本数の増減の状態を示すグラフ(c)である。 本発明の繊維強化樹脂成形材料の一例を示す概略平面図である。 本発明の繊維強化樹脂成形材料の製造方法の一例を説明するための概略斜視図である。
 以下に、本発明について、実施の形態とともに、図面を参照しながら詳細に説明する。
 先ず、本発明における部分分繊繊維束[B]に関して説明する。先ず、図1を参照して、複数の強化繊維Fからなる繊維束の長手方向Lに沿って、複数の束に分繊された分繊処理区間2と、未分繊処理区間3とが交互に形成されてなる部分分繊繊維束[B]1と、その切断について説明する。図1に示すように、分繊処理区間2と未分繊処理区間3とが繊維束の長手方向Lに沿って交互に形成されてなる部分分繊繊維束[B]1が方向Aに走行され、切断刃4により部分分繊繊維束[B]1が繊維束を横断する方向に切断されて不連続強化繊維の束状集合体からなるチョップド繊維束[A]5が形成される。ここでチョップド繊維束[A]5を得る方法の好ましい一例として、繊維束の長手方向に対し角度θで切断する方法が挙げられる。この切断角度θは、例えば3°≦θ≦30°とされて斜め方向切断とされている。かかる切断角度θの範囲においては、成形の際の良好な流動性と成形品の高い力学特性とその低ばらつきを実現可能となる。
 切断前の上記部分分繊繊維束[B]1は、基本的には図1に示したような分繊処理区間2と未分繊処理区間3とが繊維束の長手方向に沿って交互に形成されてなる形態を有するが、図2や図3に示すように、少なくとも1つの分繊処理区間2の少なくとも一方の端部に強化繊維が交絡した絡合部11、および/または、該絡合部が集積されてなる絡合集積部12が形成されている形態も採り得る。
 また、図4に示すように、分繊処理区間13と未分繊処理区間14とが繊維束の長手方向に沿って交互に形成されてなる形態と、分繊処理区間15と未分繊処理区間16とが繊維束の長手方向に沿って交互に形成されてなる形態との組み合わせ形態からなり、一方の分繊処理区間15が他方の未分繊処理区間14にわたって延びるように形成された形態の部分分繊繊維束[B]17も、本発明における部分分繊繊維束に含まれる。
 上記のような本発明における部分分繊繊維束[B]は、特に限定されるものではないが、例えば図5に示すように形成される。図5は、走行する繊維束20に分繊手段21を突き入れた一例を示す(A)概略平面図、(B)概略側面図である。図中の繊維束走行方向A(矢印)が繊維束20の長手方向であり、図示されない繊維束供給装置から連続的に繊維束20が供給されていることを表す。分繊手段21は、繊維束20に突き入れ易い突出形状を有する突出部22を具備しており、走行する繊維束20に突き入れ、繊維束20の長手方向に略平行な分繊処理区間23を生成する。分繊する繊維束数に応じて、複数の分繊手段21を同時に用いることも可能である。複数の分繊手段21を、並列、互い違い、位相をずらす等して、複数の突出部22を任意に配置することができる。
 複数の強化繊維からなる繊維束20を、分繊手段21により本数のより少ない分繊束に分けていく場合、複数の強化繊維は、実質的に繊維束20内で、引き揃った状態ではなく、単糸レベルでは交絡している部分が多いため、分繊処理中に接触部24付近に強化繊維が交絡した絡合部25を形成する場合がある。ここで、絡合部25を形成するとは、例えば、分繊処理区間内に予め存在していた強化繊維同士の交絡を分繊手段21により接触部24に形成(移動)させる場合や、分繊手段21によって新たに強化繊維が交絡した集合体を形成(製造)させる場合等が挙げられる。
 任意の範囲に分繊処理区間23を生成した後、分繊手段21を繊維束20から抜き取る。この抜き取りによって分繊処理が施された分繊処理区間23が生成し、それと同時に絡合部25が集積した絡合集積部26が生成する。また、分繊処理中に繊維束から発生した毛羽は毛羽溜まり27として分繊処理時に絡合集積部26付近に生成することがある。
 その後再度分繊手段21を繊維束20に突き入れることで、未分繊処理区間28が生成する。
 次に、図6に、部分分繊繊維束[B]の斜め切断を採用した本発明における基本的な技術思想を、図7の部分分繊繊維束[B]の直交切断を採用した場合と比較しながら説明する。図6、図7において、31は、複数の強化繊維からなる繊維束の長手方向に沿って、複数の束に分繊された分繊処理区間32と、前述の絡合部等を含む未分繊処理区間33とが交互に形成されてなる部分分繊繊維束[B]を示している。図7においては、部分分繊繊維束[B]31に対する切断面35が繊維束の長手方向X-Xに対して直交する方向(90°方向)とされているのに対し、本発明においては繊維束の長手方向X-Xに対する切断面34の角度θが斜め方向の角度θ(好ましくは、3°≦θ≦30°)とされている。
 そして、上記のような切断により得られた不連続強化繊維の束状集合体であるチョップド繊維束[A]と、マトリックス樹脂[M]とを含む繊維強化樹脂成形材料をランダムに分散し加熱・加圧して成形された成形品からマトリックス樹脂[M]を焼き飛ばして不連続強化繊維の束状集合体のみを残して平面図として観察すると、例えば図6、図7の右側に例示されるような不連続強化繊維束状集合体分布図となる。図7における分布図では、主として絡合部等を含む未分繊処理区間33の両側で切断面35で切断されることによって形成された、繊維束長手方向端部が比較的幅広で繊維束長手方向に対し直交する方向に延びる端部として形成された束状集合体36が実質的に元の形態と同様の形態でそのまま残っている。このような束状集合体36の端部では前述したように、応力集中が起こりやすく、成形品の力学特性の低下やそのばらつきの原因となる。これに対し、図6における分布図では、このような応力集中の起こりやすい形態の束状集合体36は無く、例えば絡合部等を含む未分繊処理区間33を含んで斜めに切断されることによって形成された束状集合体37においても、比較的狭幅でかつ端部にいくほどより狭幅になり、しかも束状集合体36におけるような応力集中の起こりやすい端部を有さない束状集合体の形態となる。したがって、成形品の力学特性の向上や、力学特性のばらつきの低減が可能となる。
 上記のように部分分繊繊維束[B]を切断して得られる不連続強化繊維の束状集合体は、例えば、少なくとも下記集合体[X]~[Z]に分類され、チョップド繊維束[A]は、集合体[X]、[Y]、[Z]のうち少なくとも1種を含む形態とすることができる。
  集合体[X]:分繊処理によって任意の束本数へと分割された分繊束集合体
  集合体[Y]:前記未分繊処理区間、および/または少なくとも1つの前記分繊処理区間の少なくとも一方の端部に形成された前記強化繊維が交絡した絡合部、および/または該絡合部が集積されてなる絡合集積部によって、繊維束の強化繊維同士が結合された結合束集合体
  集合体[Z]:上記未分繊処理区間、および/または上記絡合部、および/または上記絡合集積部と、上記部分分繊繊維束の切断時の切断面とが交差し、該交差部において、上記繊維束の強化繊維同士の結合が切断されている結合切断集合体
 上記分繊束集合体[X]は、例えば図8に示すように、部分分繊繊維束41の分繊処理区間42内において切断角度θ(好ましくは、3°≦θ≦30°)で繊維束の長手方向に対して斜めの切断面43にて切断されることにより、小幅で所定長の、任意の複数の分繊束集合体[X]として形成される。
 上記結合束集合体[Y]について例示するに、結合束集合体[Y]は、例えば図9に示すように、部分分繊繊維束[B]51の主として未分繊処理区間52において切断角度θ(好ましくは、3°≦θ≦30°)で繊維束の長手方向に対して斜めの切断面53にて切断されることにより、繊維束長手方向端部に切り込みが入ったような結合束集合体[Y]として形成される。あるいは、結合束集合体[Y]は、例えば図10に示すように、部分分繊繊維束[B]61の未分繊処理区間62と端部に絡合部63を有する分繊処理区間64とにわたって、切断角度θ(好ましくは、3°≦θ≦30°)で繊維束の長手方向に対して斜めの切断面65にて切断されることにより、繊維束長手方向端部に深い切り込みが入ったような、絡合部63を有する結合束集合体[Y]として形成される。あるいは、結合束集合体[Y]は、例えば図11に示すように、部分分繊繊維束[B]71の未分繊処理区間72と端部に絡合集積部73を有する分繊処理区間74とにわたって、切断角度θ(好ましくは、3°≦θ≦30°)で繊維束の長手方向に対して斜めの切断面75にて切断されることにより、繊維束長手方向端部に深い切り込みが入ったような、絡合集積部73を有する結合束集合体[Y]として形成される。
 また、上記結合切断集合体[Z]は、例えば図12に示すように、部分分繊繊維束81の主として未分繊処理区間82を含むようにあるいは未分繊処理区間82を全長にわたって斜めに横切るように、切断角度θ(好ましくは、3°≦θ≦30°)で繊維束の長手方向に対して斜めの切断面83にて切断されることにより、平均繊維束長が比較的長い小幅の、長手方向端部がさらに小幅になった結合切断集合体[Z]として形成される。図示例では、未分繊処理区間82と、部分分繊繊維束[B]81の切断時の切断面83とが交差し、該交差部において、繊維束81の単糸同士の結合が切断されている。
 なお、上記結合切断集合体[Z]は平均繊維束長が比較的長くなることから、繊維束切断時や、集合体の散布時などにおいて、未分繊処理区間においても自然と繊維束に割れが生じ、より単糸数の少ない集合体が形成される場合がある。このような小束化した集合体も本発明においては上記結合切断集合体[Z]に含む。
 不連続強化繊維の束状集合体からなるチョップド繊維束[A]は、上記のような分繊束集合体[X]と、結合束集合体[Y]と、結合切断集合体[Z]のうちの、少なくとも一種の集合体を含む形態を採ることができる。上記チョップド繊維束[A]において、より優れた力学特性と低ばらつきを発現する観点から、上記結合束集合体[Y]の含有率が0~15%の範囲にあることが好ましい。ここで本発明において含有率とは、チョップド繊維束[A]中に占める結合束集合体[Y]の頻度割合を指す。すなわち、チョップド繊維束[A]の総本数をN(A)とし、その中に含まれる結合束集合体[Y]の本数をN(Y)とすると、下記式(2)によって表される。
   {N(Y)/N(A)}×100 ・・・(2)
 本発明においては、上記のようなチョップド繊維束[A]を含む繊維強化樹脂成形材料を製造する場合、上記チョップド繊維束[A]を得る際に、下記式(1)を満たすように部分分繊繊維束[B]を切断することが望ましい。
   W・cosθ/D≧3      ・・・(1)
W:部分分繊繊維束切断時の繊維束幅
D:チョップド繊維束[A]における切断面の間隔
 例えば図13に示すように、切断角度をθ、部分分繊繊維束[B]91の切断時の繊維束の幅をW、切断面92の間隔をDとすると、△xyzにおける辺xyの長さtは、
 t=D/cosθ
となり、繊維束の幅Wを幅方向に切断面によって切断する数W/tが望ましくは、
 W/t≧3
とすると、上記式より、前記式(1)が成り立つ。前記式(1)を満たすように部分分繊繊維束を切断することによって、前記結合切断集合体[Z]が効果的に細束化され、力学特性の向上に寄与するため好ましい。
 この式(1)からは、結合集合体[Y]を小さく細断するにはWを大きくする(繊維束幅を広げる)のが効果的であることが分かる。この時、Wを大きくすることによって、切断して得られたチョップド繊維束[A]の厚みが薄くなるため、後述するチョップド繊維束[A]の扁平率を大きくすることができ、成形品中においてチョップド繊維束[A]端部の応力集中の緩和や、チョップド繊維束[A]とマトリックス樹脂の分布の均一性が向上するため、優れた力学特性を発現しやすくなる観点からも好ましい。ただし、Wの値が大きすぎると、繊維束を構成する単糸同士の集束力が低下し、部分分繊繊維束を切断時に、チョップド繊維束としての形態を維持できず、単糸割れが発生しやすくなるため、前記ランダムマットとマトリックス樹脂を含む繊維強化樹脂成形材料とした時、成形時に流動性の低下を招く場合がある。したがって、Wは5mm≦W≦100mmの範囲であるのが好ましく、より好ましくは5mm≦W≦50mmである。また、切断角度θを小さくするのも良い。ただし、束形態保持性やプロセス性から限界がある。また、上記式(1)を満たすためには、切断面の間隔Dでも制御できるが、繊維長が変動してしまうおそれがあるため、狙いの繊維長に切断できるように基本的にはDは固定値としておくのが良い。
 このように、本発明においては、分繊処理区間と未分繊処理区間とが交互に形成されてなる部分分繊繊維束[B]を、繊維束の長手方向に対して斜めに切断することによって形成された特定の不連続強化繊維の束状集合体からなるチョップド繊維束[A]を有していることにより、成形の際の流動性を高めつつ、成形品にした際の極めて高い力学特性(強度、弾性率)を実現できるとともにその力学特性のばらつきを小さく抑えることが可能になる。
 次に、上記のような部分分繊繊維束[B]を切断して得られる、本発明で用いるチョップド繊維束[A]のいくつかの実施態様を、図面を参照しながら説明する。
  図14は、本発明で用いるチョップド繊維束[A]の一例の平面図である。図14において、本発明で用いるチョップド繊維束[A]CFB1は、一方向に配列された多数本の強化繊維111と多数本の強化繊維111を集束する集束剤(図示されていない)とからなる。各強化繊維111の繊維長Lfは、例えば、5乃至100mmである。
  チョップド繊維束[A]CFB1は、強化繊維111の配列方向における一方の先端である第1の先端112aから他方の先端である第2の先端112bに向かい、強化繊維111の配列方向(切断前の繊維束の長手方向、以下同じ)に直角な方向の繊維束横断面における強化繊維111の本数が増加する第1の遷移区間113aを有する。また、第2の先端112bから第1の先端112aに向かい、繊維束横断面における強化繊維111の本数が増加する第2の遷移区間113bを有する。
 強化繊維111の配列方向は、図14において、図の上下方向に描かれている。強化繊維111の配列方向は、チョップド繊維束[A]CFB1の長手方向でもある。強化繊維11の配列方向に直角な方向は、図14において、図の左右方向に描かれている。強化繊維111の配列方向に直角な方向は、チョップド繊維束[A]CFB1の幅方向でもある。
  第1の遷移区間113aと第2の遷移区間113bとの間に、強化繊維111の配列方向に沿って、繊維束横断面における強化繊維111の本数が不変である不変区間114を有する。不変区間114の一方の端面114Eaが、第1の遷移区間113aの第1の先端112aとは反対側の終端である第1の終端面113Eaに一致している。また、不変区間114の他方の端面114Ebが、第2の遷移区間113bの第2の先端112bとは反対側の終端である第2の終端面113Ebに一致している。
  チョップド繊維束[A]CFB1は、第1の先端112aと第2の先端112bとの間において、繊維束横断面における強化繊維の総断面積の変化量が、強化繊維111の配列方向に1mm当たり0.05mm以下とされている。
  図14は、チョップド繊維束[A]CFB1の強化繊維111の配列方向に直角な方向の幅が最大となる状態が描画された平面図である。チョップド繊維束[A]CFB1は、不変区間114の全域において、最大幅Wbを有する。最大幅Wbを有する位置(区間)において、強化繊維111の本数が最大になる。
  図14において、第1の遷移区間113aおよび第2の遷移区間113bの双方の遷移区間の外形状における先端から終端に向かう一方の辺115a、115bのそれぞれは、強化繊維111の配列方向に沿った直線状の線分で形成され、他方の辺116a、116bのそれぞれは、チョップド繊維束[A]CFB1が製造される際に切断された多数の強化繊維111の切断端部が並ぶ直線状の線分で形成されている。
  チョップド繊維束[A]CFB1の辺115aと辺115bとの間のチョッド繊維束[A]CFB1の幅方向における距離は、チョップド繊維束[A]CFB1の差し渡し幅Wdであり、第1の先端112aと第2の先端112bとの間のチョップド繊維束[A]CFB1の長手方向の距離は、チョップド繊維束[A]CFB1の差し渡し長さLdである。
  図15は、本発明で用いるチョップド繊維束[A]の他の一例の平面図である。図15において、本発明で用いるチョップド繊維束[A]CFB2は、図14のチョップド繊維束[A]CFB1と同様の形態を有する。従って、図14のチョップド繊維束[A]CFB2の各部位には、図14のチョップド繊維束[A]CFB1のそれに相当する部位の符号と同じ符号が付けられている。
  図15のチョップド繊維束[A]CFB2と図14のチョップド繊維束[A]CFB1との相違は、図15のチョップド繊維束[A]CFB2の不変区間114におけるチョップド繊維束[A]の幅Wb、すなわち、チョップド繊維束[A]CFB2の差し渡し幅Wdが、図14のチョップド繊維束[A]CFB1の差し渡し幅Wdに比べ、狭い点にある。その結果、図15のチョップド繊維束[A]CFB2の第1の遷移区間113aにおける多数本の強化繊維111の切断端部が並ぶ辺116aの長さは、図14のチョップド繊維束[A]CFB1の辺116aの長さより短く、また、図15のチョップド繊維束[A]CFB2の第2の遷移区間113bにおける多数本の強化繊維111の切断端部が並ぶ辺116bの長さは、図14のチョップド繊維束[A]CFB1の辺116bの長さより短くなっている。
  チョップド繊維束[A]CFB2における各強化繊維111の繊維長Lfは、本実施態様では、5乃至100mmである。チョップド繊維束[A]CFB2は、第1の先端112aと第2の先端112bとの間において、繊維束横断面における強化繊維の総断面積の変化量が、強化繊維111の配列方向に1mm当たり0.05mm以下とされている。
  図16は、本発明で用いるチョップド繊維束[A]の更に他の一例の平面図である。図16において、本発明で用いるチョップド繊維束[A]CFB3は、図14のチョップド繊維束[A]CFB1の不変区間114を有していない点を除いて、図14のチョップド繊維束[A]CFB1と同様の形態を有する。従って、図16のチョップド繊維束[A]CFB3の各部位には、図1のチョップド繊維束[A]CFB1のそれに相当する部位の符号と同じ符号が付けられている。
  図16のチョップド繊維束[A]CFB3は、強化繊維111の本数が第1の先端112aから第2の先端112bに向かい増加する第1の遷移区間113aと強化繊維111の本数が第2の先端112bから第1の先端112aに向かい増加する第2の遷移区間113bとからなる。チョップド繊維束[A]CFB3において、第1の遷移区間113aの第1の先端112aとは反対側の終端である第1の終端面113Eaと第2の遷移区間113bの第2の先端112bとは反対側の終端である第2の終端面113Ebとが直接一致している。
  チョップド繊維束[A]CFB3は、これら両終端面113Ea、113Ebが一致している箇所において、最大幅Wbを有する。最大幅Wbを有する位置(区間)において、強化繊維111の本数が最大になる。また、これら両終端面113Ea、113Ebが一致しているため、チョップド繊維束[A]CFB3の差し渡し長さLdの値は、強化繊維111の長さLfの値の2倍となっている。
  チョップド繊維束[A]CFB3における各強化繊維111の繊維長Lfは、本実施態様では5乃至100mmである。チョップド繊維束[A]CFB3は、第1の先端112aと第2の先端112bとの間において、繊維束横断面における強化繊維の総断面積の変化量が、強化繊維111の配列方向に1mm当たり0.05mm以下とされている。
  チョップド繊維束[A]の長手方向に直角な方向における横断面形状は、円形、楕円形、四角形など種々の形状を採り得るが、チョップド繊維束の横断面形状の安定性、チョップド繊維束の良好な取り扱い性、および、チョップド繊維束の製造の容易性の観点から、チョップド繊維束の横断面形状は、円形、楕円形、あるいは、四角形であることが好ましく、扁平な長方形、あるいは、扁平な楕円形であることが特に好ましい。
  図17は、本発明で用いるチョップド繊維束[A]の他の7例のそれぞれの平面図((a)乃至(g))の羅列である。図17のそれぞれのチョップド繊維束[A]は、図において上下方向に配列され、集束剤により集束された多数本の強化繊維111からなる。
  図17(a)のチョップド繊維束[A]CFB5aは、上側に4つの先端を、下側に4つの先端を有し、隣接する先端の間に、V字の切り込みを有する。チョップド繊維束[A]CFB5aの外形は、16の辺からなり、各辺は、全て直線の線分からなる。
  図17(b)のチョップド繊維束[A]CFB5bは、上側に1つの先端を、下側に2つの先端を有し、下側の2つの先端の間に、V字の切り込みを有する。チョップド繊維束[A]CFB5bの外形は、6つの辺からなり、各辺は、全て直線の線分からなる。
  図17(c)のチョップド繊維束[A]CFB5cは、上側に1つの先端を、下側に1つの先端を有する。チョップド繊維束[A]CFB5cの外形は、4つの辺からなり、それらのうち2つの辺は、曲線の線分からなり、他の2つの辺は、直線の線分からなる。
  図17(d)のチョップド繊維束[A]CFB5dは、上側に2つの先端を、下側に1つの先端を有する。チョップド繊維束[A]CFB5dの外形は、4つの辺からなり、それらのうち上側の2つの先端を結ぶ辺は、U字の曲線の線分からなり、下側の先端を含む辺は、U字の曲線の線分からなり、残りの2つの辺は、直線の線分からなる。
  図17(e)のチョップド繊維束[A]CFB5eは、上側に1つの先端を、下側に1つの先端を有する。チョップド繊維束[A]CFB5eの外形は、2つの辺からなり、それらの辺は、それぞれ上側の先端と下側の先端とを結ぶ外側に凸の曲線の線分からなる。
  図17(f)のチョップド繊維束[A]CFB5fは、上側に1つの先端を、下側に1つの先端を有する。チョップド繊維束[A]CFB5fの外形は、6つの辺からなり、各辺は、全て直線の線分からなる。
  図17(g)のチョップド繊維束[A]CFB5gは、上側に1つの先端を、下側に1つの先端を有する。チョップド繊維束CFB5gの外形は、4つの辺からなり、各辺は、全て直線の線分からなる。
  本発明で用いるチョップド繊維束[A]は、繊維強化成形体(繊維強化プラスチック)を成形するための成形材料の製造に用いられる。この成形材料は、多数の前記したチョップド繊維束[A]の集合体からなる。この成形材料を用いて複雑な形状を有する成形体を成形する場合、複雑な形状への良好な成形追従性が求められる。本発明で用いるチョップド繊維束[A]中に含まれる全ての強化繊維111の繊維長Lfが100mm以下とされていると、多数の本発明で用いるチョップド繊維束[A]からなる成形材料は、良好な成形追従性を有する。
  繊維長Lfが100mmを超える場合、繊維長が長くなるほど、成形体の成形過程において、強化繊維111がその配列方向に流動し難くなり、複雑の形状を有する成形体の製造が困難となる。繊維長Lfが5mm未満の場合は、成形体の成形過程における強化繊維111の流動性は向上するが、得られる成形体の力学特性が低下する。成形体の成形過程における強化繊維の流動性と得られる成形体の力学特性との関係から、本発明で用いるチョップド繊維束[A]中の各強化繊維111の長さLfは、10乃至50mmであることがより好ましい。
  チョップド繊維束[A]内に含まれる繊維長が5mm未満の強化繊維の本数は、少なければ少ないほど良く、チョップド繊維束を形成している強化繊維の総本数の5%より少ないのが良い。すなわち、本発明において、チョップド繊維束を形成している強化繊維111の繊維長Lfが5乃至100mmであるとは、繊維長が5mm未満の強化繊維の本数が、チョップド繊維束を形成している強化繊維の総本数の5%以下であり、かつ、全ての強化繊維の繊維長が100mm以下である状態を含む。
  一般的に、多数のチョップド繊維束の集合体からなる成形材料を成形することにより、繊維強化プラスチック(以下、「短繊維強化プラスチック」と称することがある)が製造される。繊維強化プラスチックに荷重が付加された場合、荷重のほとんどを、繊維強化プラスチックに内在している強化繊維が受け持つことになる。チョップド繊維束の場合、それを形成している多数の強化繊維は、ある長さをもって切断された状態にある。従って、あるチョップド繊維束の強化繊維が受け持っていた荷重は、そのチョップド繊維束の端部から、マトリックス樹脂を介して、近傍に位置するチョップド繊維束の端部においてそのチョップド繊維束の強化繊維に受け渡される必要がある。
  本発明で用いるチョップド繊維束[A]では、チョップド繊維束[A]を形成する強化繊維の本数を、チョップド繊維束[A]の両端部において、その中央部よりも少なくすることにより、チョップド繊維束[A]の中央部で最大であるチョップド繊維束[A]の受け持つ荷重を、チョップド繊維束[A]端部に向かって、本数が減少している強化繊維を通じて、少しずつ、近傍に位置するチョップド繊維束に受け渡すようにしているので、本発明で用いるチョップド繊維束[A]からなる繊維強化プラスチックにおいては、応力集中が発生しにくい。
  そのため、従来の同一箇所で強化繊維がすべて切断されているチョップド繊維束の場合に比べ、本発明で用いるチョップド繊維束[A]の場合、得られる繊維強化プラスチックの強度が、格段に向上する。それだけではなく、応力集中が起こらないため、初期の損傷(クラック)が発生しにくい。繊維強化プラスチックの用途では、初期の損傷により音鳴りが起き、不安を誘うため、適用できない用途も存在するが、そのような用途にも、本発明で用いるチョップド繊維束[A]からなる繊維強化プラスチック(本発明の繊維強化プラスチック)を使用することが可能となる。また、初期の損傷は、疲労強度に大きく影響するが、本発明の繊維強化プラスチックの場合、初期の損傷が少ないため、静的強度のみならず疲労強度も大きく向上する。加えて、本発明で用いるチョップド繊維束[A]は、部分分繊繊維束[B]を切断して得られるものであるから、一層応力集中が起こりにくくされている。
  本発明で用いるチョップド繊維束[A]の遷移区間113a、113bにおける強化繊維111の本数の増加は、遷移区間113a、113bにおいて、少なくとも二箇所で強化繊維111の本数の増加があり、その本数の増加箇所のチョップド繊維束[A]の横断面における強化繊維の総断面積の最大値が、0.008mm以下である場合、遷移区間113a、113bにおける強化繊維111の本数の増加は、連続的な増加と云うことが出来る。より滑らかに強化繊維の本数が増加した方が、上記の応力集中が起き難いとの観点から、上記本数の増加箇所のチョップド繊維束[A]の横断面における強化繊維の総断面積は、0.002mm以下であることが好ましい。
  実際に強化繊維111の本数の変化が起こる遷移区間113a、113bを含む本発明で用いるチョップド繊維束[A]の長手方向の全域(差し渡し長さLdの全域)に亘って、強化繊維の総断面積の変化量は、1mm当たり0.05mm以下とされている。この変化量の規定により、上記の応力集中を有効に防止することが出来る。この変化量は、1mm当たり0.04mm以下であることが好ましく、0.025mm以下であることが更に好ましい。
  チョップド繊維束[A]中の任意の位置における強化繊維の総断面積とは、当該任意の位置において、強化繊維の配列方向に直交した面(横断面)に存在する全ての強化繊維の各強化繊維の断面積を加算して得られる総和である。
  図18は、図15の本発明で用いるチョップド繊維束[A]CFB2の平面図(a)、側面図(b)、および、チョップド繊維束[A]CFB2の強化繊維111の配列方向における強化繊維111の本数の増減の状態を示すグラフ(c)である。図18(c)のグラフにおいて、横軸Xは、チョップド繊維束[A]CFB2の差し渡し長さLdにおける位置を示し、縦軸Yは、強化繊維111の本数あるいは強化繊維111の総断面積を示す。
  図18(c)のグラフに示すように、チョップド繊維束[A]CFB2の強化繊維111の本数は、第1の先端112aから第1の遷移区間の第1の終端面113Eaに向かい、チョップド繊維束[A]CFB2の長手方向に沿って、連続的に増加し、第1の終端面113Eaにおいて、一定値となる。この一定値は、第1の終端面113Eaから第2の遷移区間の第2の終端面113Ebまでの不変区間114において維持される。次いで、強化繊維111の本数は、第2の終端面113Ebから第2の先端112bに向かい、チョップド繊維束[A]CFB2の長手方向に沿って、連続的に減少する。不変区間114における強化繊維111の本数は、チョップド繊維束[A]CFB2における強化繊維111の本数の最大値である。
  図19は、図16の本発明で用いるチョップド繊維束[A]CFB3の平面図(a)、側面図(b)、および、チョップド繊維束[A]CFB3の強化繊維111の配列方向における強化繊維111の本数の増減の状態を示すグラフ(c)である。図19(c)のグラフにおいて、横軸Xは、チョップド繊維束[A]CFB3の差し渡し長さLdにおける位置を示し、縦軸Yは、強化繊維111の本数あるいは強化繊維111の総断面積を示す。
  図19(c)のグラフに示すように、チョップド繊維束[A]CFB3の強化繊維111の本数は、第1の先端112aから第1の遷移区間の第1の終端面113Eaに向かい、チョップド繊維束[A]CFB3の長手方向に沿って、連続的に増加する。チョップド繊維束[A]CFB3は、強化繊維の本数が繊維束の長手方向に一定値に維持される不変区間を有さず、第1の終端面113Eaと第2の遷移区間113bの第2の終端面113Ebとは一致しているため、第1の終端面113Ea(第2の終端面113Eb)における強化繊維111の本数は、最大値を示す。次いで、強化繊維111の本数は、第2の終端面113Ebから第2の先端112bに向かい、チョップド繊維束[A]CFB3の長手方向に沿って、連続的に減少する。
  本発明で用いるチョップド繊維束[A]のその長手方向における強化繊維の本数の変化の形態は、増加後、一定値となり、その後減少する第1の形態と増加後、一定値を有することなく、減少する第2の形態との二つである。
  本発明で用いるチョップド繊維束[A]において、第1の先端112aと第2の先端112bとの間のチョップド繊維束[A]の横断面における強化繊維111の総断面積FTSの変化量CFTS(図18、19に例示)は、強化繊維111の配列方向に1mm当たり0.05mm以下である。チョップド繊維束[A]の横断面における強化繊維111の総断面積FTSは、当該横断面に存在する各強化繊維111の横断面積の総和である。
  チョップド繊維束[A]の横断面に存在する各強化繊維111の横断面積が、それらの中で選択された代表的な強化繊維の横断面積に対し、±10%以下のばらつきがある場合は、強化繊維111の総断面積FTSとして、当該横断面に存在する強化繊維111の本数に前記代表的な強化繊維の横断面積を掛けて得られる値を用いる。また、チョップド繊維束の最大幅Wbが3mm未満である場合は、強化繊維の総断面積FTSの変化量CFTSとして、チョップド繊維束[A]における強化繊維111の総断面積FTSの最大値を、強化繊維の配列方向の遷移区間113a、113bの長さ(mm)で割って得られる値を用いる。
  図14乃至17に、本発明で用いるチョップド繊維束[A]の種々の例が示されている。これらのいずれのチョップド繊維束[A]も、強化繊維の本数が増加する遷移区間を有しており、かつ、チョップド繊維束長手方向の全域に渡って、強化繊維の総断面積の変化量が、強化繊維の配列方向に1mm当たり0.05mm以下である。本発明で用いるチョップド繊維束[A]において、強化繊維の総断面積の最大値が0.1mm以上であることが好ましい。
  本発明で用いるチョップド繊維束[A]の遷移区間の先端から終端に向かって、強化繊維の本数が増加する状態は、逆に、チョップド繊維束の中央部からチョップド繊維束の先端に向かって、強化繊維の本数が減少する状態と表現することが出来る。この強化繊維の本数の減少状態により、上記の繊維強化プラスチックにおける応力集中の発生が防止される。この強化繊維の本数の減少状態は、強化繊維の本数が徐々に、すなわち、連続的に減少する形態が好ましい。チョップド繊維束が太く、強化繊維の本数が多く、強化繊維の総断面積が大きい方が、応力集中の発生の防止効果が大きくなる。強化繊維の総断面積が大きければ大きいほど、繊維強化プラスチック中の一つのチョップド繊維束が負担する荷重が大きくなるが、負担する荷重が大きくても、その荷重が、隣接するチョップド繊維束の端部に、マトリックス樹脂を介して、一気に受け渡される状態は、遷移区間における強化繊維の本数の減少状態により、防止される。すなわち、隣接するチョップド繊維束[A]の間の荷重の伝達は、遷移区間における強化繊維の本数の減少状態により、徐々に行われ、チョップド繊維束[A]の端部における応力集中が防止される。
  チョップド繊維束[A]を製造する場合、太いチョップド繊維束を製造する方が、プロセス性に優れ、製造コストも低くなる。しかし、従来の繊維束の長手方向と直交する方向に切断したチョップド繊維束を太いチョップド繊維束とした場合、この太いチョップド繊維束を用いて成形された従来の短繊維強化プラスチックは、強度が低い。従って、この短繊維強化プラスチックは、強度部材には適用し難いという問題があった。
  本発明で用いるチョップド繊維束[A]は、太いチョップド繊維束であっても、これを用いて成形された短繊維強化プラスチックは、従来の太いチョップド繊維束を用いて成形された従来の短繊維強化プラスチックに比べ、高い強度を有する。従って、チョップド繊維束の製造コストを低くすることが出来る上、高い強度を有する短繊維強化プラスチックを製造することが可能となる。太いチョップド繊維束との観点から、強化繊維の総断面積の最大値は、0.2mm以上であることが好ましい。なお、繊維強化プラスチックとした際の厚み設計の自由度の観点からは、強化繊維の総断面積の最大値は、30mm以下であることが好ましく、5mm以下であることがより好ましい。
  一方、強化繊維の総断面積の最大値が0.1mm未満である場合、チョップド繊維束[A]の全域に亘って、強化繊維の本数の変化量が、強化繊維の配列方向に1mm当たり強化繊維の最大本数(本数の最大値)の30%以下であることが好ましい。強化繊維の総断面積の最大値が0.1mm未満である場合、すなわち、細いチョップド繊維束[A]であっても、従来のチョップド繊維束のように、荷重が一気に解放されるより、強化繊維の本数が、チョップド繊維束の中央部から先端にかけて、徐々に減少する形態は、繊維強化プラスチックにおける荷重の伝達が徐々に行われるので、好ましい。
  本発明で用いるチョップド繊維束[A]において、各強化繊維111の繊維長Lfが、同じであることも好ましい。チョップド繊維束[A]を製造する際、各強化繊維の繊維長が同一であると、連続強化繊維束を長手方向に同一間隔で切断してチョップド繊維束を製造することが出来るので、チョップド繊維束の製造効率が良く、また、多数のチョップド繊維束[A]を一体化して成形材料とし、この成形材料を用いて成形体の成形を行う際に、各強化繊維の繊維長が同じである方が、強化繊維の流動を制御し易い。各強化繊維の繊維長が同一である本発明で用いるチョップド繊維束の例は、図14、15、16、17(a)、17(b)、17(c)および17(d)に示されている。
  各強化繊維の繊維長が同じであるとは、チョップド繊維束[A]に含まれる強化繊維の繊維長の平均値から±5%の範囲内の繊維長を有する強化繊維が、チョップド繊維束に含まれる全強化繊維の95%を占めている状態を云う。
  本発明で用いるチョップド繊維束[A]に用いられる強化繊維としては、複数の強化繊維からなる繊維束であれば繊維種類は特に限定されるものではない。例えば、アラミド繊維、ポリエチレン繊維、ポリパラフェニレンベンズオキサドール(PBO)繊維などの有機繊維、ガラス繊維、炭素繊維、炭化ケイ素繊維、アルミナ繊維、チラノ繊維、玄武岩繊維、セラミックス繊維などの無機繊維、ステンレス繊維やスチール繊維などの金属繊維、その他、ボロン繊維、天然繊維、変性した天然繊維がある。また、種類の異なる2種以上の強化繊維を組み合わせであっても良い。これらの中でも、炭素繊維は、軽量であり、優れた比強度および比弾性率を有しており、更に、優れた耐熱性や耐薬品性を有しているため、強化繊維として好ましく用いられる。炭素繊維からなる本発明で用いるチョップド繊維束から製造された成形体(繊維強化プラスチック)は、軽量化が望まれる自動車パネルなどの部材に好適に用いられる。
  本発明で用いるチョップド繊維束[A]において、強化繊維が、炭素繊維であり、炭素繊維の本数が、1,000乃至700,000本であり、チョップド繊維束の全域に亘って、炭素繊維の配列方向に1mm移動する毎の、炭素繊維の本数の変化量が、1,400本以下であることが好ましい。
  炭素繊維は、高強度が得られ易いポリアクリロニトリル系炭素繊維が好ましい。入手し易い炭素繊維の単糸の径は、5乃至10μm程度であることを考慮すると、チョップド繊維束における炭素繊維の本数は、1,000乃至700,000本であることが好ましい。炭素繊維の本数は、1,000乃至100,000本であることが更に好ましい。高強度を有し、繊維の本数が6,000乃至50,000本からなる連続炭素繊維束は、安価で、かつ、入手し易いので、本発明で用いるチョップド繊維束[A]を製造する際に、好ましく用いられる。上記のような連続炭素繊維束は、繊維束を、ボビンに巻き取った巻糸体(パッケージ)として供給される。繊維束は無撚りが好ましいものの、撚りが入っているストランドでも使用可能であり、搬送中に撚りが入っても、本発明には適用可能である。また、集束した単糸数の多い、いわゆるラージトウを用いる場合は、繊維束の単位重量あたりの価格は安価であるため、単糸数が多いほど、最終製品のコストを減らすことができて好ましい。また、ラージトウとして、繊維束同士を1つの束にまとめて巻き取った、いわゆる合糸した形態を使用してもよい。
 上記のような強化繊維を用いる際は、マトリックス樹脂[M]との接着性を向上する等の目的で表面処理されていることが好ましい。表面処理の方法としては,電解処理、オゾン処理、紫外線処理等がある。
 本発明において使用する繊維束は、予め集束された状態であることが好ましい。ここで予め集束された状態とは、例えば、繊維束を構成する強化繊維同士の交絡による集束した状態や、繊維束に付与されたサイジング剤による集束した状態、繊維束の製造工程で含有されてなる撚りによる集束した状態を指す。
  本発明で用いるチョップド繊維束[A]の全域に亘って、強化繊維の配列方向に1mm移動する毎に、強化繊維の本数の変化量が、1,400本以下であると、繊維強化プラスチックにおいて、有効に応力集中を防ぐことが出来る。強化繊維の本数の変化量は、1,000本以下であることが好ましい。繊維強化プラスチックの強度向上を図るためには、強化繊維の本数の変化量は、600本以下であることが好ましく、さらに好ましくは300本以下である。
  チョップド繊維束[A]の最大幅Wbが3mm未満である場合は、強化繊維の本数の変化量として、当該チョップド繊維束[A]の強化繊維の本数の最大値を、強化繊維の配列方向における遷移区間の長さで割り、1mm当たりの変化量に比例換算した値を用いる。この際、遷移区間内で少なくとも二箇所で強化繊維の本数の増加があり、強化繊維の本数が増加する箇所におけるチョップド繊維束[A]の横断面に含まれる強化繊維の本数が、200本以下であることが好ましく、50本以下であることが更に好ましい。
  本発明で用いるチョップド繊維束[A]において、最大幅Wbと最大厚みTbとの比率Wb/Tbが、20乃至400であることが好ましい。比率Wb/Tbは、チョップド繊維束の扁平率を表す。扁平率が大きいほど、チョップド繊維束は扁平である。扁平なチョップド繊維束[A]は、繊維強化プラスチックの強度向上をもたらす。特にチョップド繊維束[A]が太い、すなわちチョップド繊維束を構成する単糸数が多いほど、強度向上効果に対する扁平率の寄与が大きくなる。最大厚みTbの値は、150μm以下であることが好ましく、100μm以下であることが更に好ましい。
  扁平なチョップド繊維束[A]は、例えば、一方向に引き出された連続した強化繊維束(例えば部分分繊繊維束[B])を開繊した後に切断することにより製造することが出来る。この連続した強化繊維束の開繊は、例えば、連続した強化繊維束をローラーに接触させて通過させたり、連続した強化繊維束を振動させたり、連続した強化繊維束に対しエアブローを行うことにより行うことが出来る。ここで部分分繊繊維束[B]に開繊処理を施す場合、開繊処理は繊維束に分繊処理を施し、一旦巻き取って得られた部分分繊繊維束[B]に対して開繊処理を施してもよいし、部分分繊繊維束[B]を得る工程において開繊処理を施してもよい。特に、部分分繊繊維束[B]を得る工程において、連続した強化繊維束に開繊処理を施し、開繊した状態で分繊処理を施すことによって、より均一な分繊を行うことができ、さらに分繊時に発生する毛羽や糸切れのリスクを低減することができる観点から、部分分繊繊維束[B]を得る工程において開繊処理を施すのがより好ましい。また、一度開繊した繊維束の幅が狭まってしまうことを避ける観点から、部分分繊繊維束[B]を得る工程において開繊処理を施し、巻き取らずに切断工程に供し、チョップド繊維束[A]を得るのがさらに好ましい。
  本発明で用いるチョップド繊維束[A]の特に好ましい形態は、チョップド繊維束の端部が強化繊維の配列方向に対して斜行している側辺を有している形態である。斜行している側辺が強化繊維の配列方向に対し、3乃至30°の角度を有して直線状に形成されている形態がより好ましい。
  このような形態を有する本発明で用いるチョップド繊維束[A]は、例えば、連続した強化繊維束(部分分繊繊維束[B])を一方向に引き出し、強化繊維の繊維長が5乃至100mmとなるようにして、強化繊維の配列方向(連続した強化繊維束の引き出し方向)に対して3乃至30°の角度に直線状に、引き出された連続した強化繊維束を切断することにより、製造することが出来る。この製造方法において、一方向に引き出された連続した強化繊維束を開繊した後に、切断することにより、より扁平なチョップド繊維束[A]を製造することが出来る。従来のチョップド繊維束は、強化繊維の配列方向(連続した強化繊維束の引き出し方向)に垂直な方向において、連続した強化繊維束を切断することにより製造されていたところを、強化繊維の配列方向(連続した強化繊維束の引き出し方向)に対し3乃至30°の角度で連続した強化繊維束を切断するだけで、高強度を有する繊維強化プラスチックの製造を可能とする本発明で用いるチョップド繊維束[A]を得ることが出来る。
  チョップド繊維束[A]の端部における切断された強化繊維の配列が形成する辺の強化繊維の配列方向に対する角度は、小さいほど、これを用いて成形される繊維強化プラスチックの高強度化の効果が得られる。角度が30°以下の場合、その効果が著しい。しかし、一方において、チョップド繊維束自体の取り扱い性は、低下する。また、強化繊維の配列方向と切断する刃との角度が小さければ小さいほど、切断工程における安定性が低下する。そのため、角度は3°以上であることが好ましい。角度は、4乃至25°であることがより好ましい。繊維強化プラスチックの高強度化とチョップド繊維束の製造工程におけるプロセス性との兼ね合いから、角度は、5乃至15°であることが更に好ましい。なお、ここに云う角度は、絶対値で表される。
  図14、15、16に示す本発明で用いるチョップド繊維束[A]は、連続強化繊維束(部分分繊繊維束[B])をその長手方向に同一の切断間隔で切断することにより製造されたものである。図14の本発明で用いるチョップド繊維束[A]CFB1は、比較的広幅の連続強化繊維束を切断して得られたもので、強化繊維111の切断端が配列されている辺116a、116bの長さが長い形態を有する。辺116a、116bの長さが長いため、成形材料製造時、または、その成形材料を用いて成形体を成形する際に、強化繊維が開繊し易い。そのため、成形材料あるいは成形体における各チョップド繊維束[A]の厚みが薄くなり、得られる成形体(繊維強化プラスチック)の強度が向上し易い。
  図15の本発明で用いるチョップド繊維束[A]CFB2は、比較的狭い幅の連続強化繊維束(部分分繊繊維束[B])を切断して得られたもので、強化繊維111の切断端が配列されている辺116a、116bの長さが短い形態を有する。辺116a、116bの長さが短いため、強化繊維がばらけ難く、チョップド繊維束[A]の取り扱い性に優れている。
  図16の本発明で用いるチョップド繊維束[A]CFB3は、連続強化繊維束(部分分繊繊維束[B])を切断するときの切断角度と連続強化繊維束の幅との関係により、図14あるいは図15のチョップド繊維束[A]に存在する不変区間を有さず、実質的に二つの遷移区間113a、113bのみからなる。このチョップド繊維束[A]CFB3においては、チョップド繊維束[A]CFB3の差し渡し長さLdが、強化繊維111の繊維長Lfの2倍となる。
  チョップド繊維束[A]を製造するための連続強化繊維束の切断手段としては、例えば、ギロチンカッター、ロービングカッター等のロータリーカッターがある。連続強化繊維束は、連続強化繊維束の長手方向と切断手段に装備されている切断刃の方向とが相対的に斜行する状態において、切断手段に挿入され、切断される。
  図17(a)のチョップド繊維束[A]CFB5aの製造には、ぎざぎざの刃、図17(b)のチョップド繊維束[A]CFB5bの製造には、V字型の刃、図17(c)のチョップド繊維束[A]CFB5cの製造には、流線型の刃、図17(d)のチョップド繊維束[A]CFB5dの製造には、Uの字型の刃が用いられる。図17(e)のチョップド繊維束[A]CFB5eは、連続強化繊維束に水などの集束剤を付与しながら、連続強化繊維束の長手方向に斜行して連続強化繊維束を切断して、切断により得られた切断片の長手方向の両側部を両先端部に向かってカヌー状に収束させて製造される。図17(f)のチョップド繊維束[A]CFB5f、および、図17(g)のチョップド繊維束[A]CFB5gの製造には、異なる形状を有する複数の刃が用いられる。
  本発明で用いるチョップド繊維束[A]は、従来のチョップド繊維束の製造方法により得られた強化繊維の切断端がチョップド繊維束の長手方向に直角な方向に配列されているチョップド繊維束の厚み方向にせん断を加え、強化繊維の本数が変化する遷移区間を形成することにより製造することも出来る。また、本発明で用いるチョップド繊維束[A]は、連続強化繊維束を、牽切紡績手段を用いて紡績することにより、製造することも出来る。牽切により得られたチョップド繊維束[A]は、その両端部において、チョップド繊維束[A]の長手方向に長さが異なる強化繊維が配列した形態を有し、この部分により、遷移区間が形成される。
  本発明で用いるチョップド繊維束[A]は、それを形成している多数本の強化繊維が束の状態を維持するための集束剤を含むことが好ましい。集束剤は、多数本の強化繊維が束の状態を維持することができ、かつ、チョップド繊維束[A]からなる成形体(繊維強化プラスチック)を製造する際に使用される樹脂との適合性に問題がない材料であればよい。
  本発明で用いるチョップド繊維束[A]は、連続強化繊維束(部分分繊繊維束[B])を切断することにより製造される。この連続強化繊維束には、通常、繊維束の取り扱い性を良好にするために、連続強化繊維束を製造する段階で、サイジング剤が付与されている。従って、このサイジング剤をそのまま、本発明で用いるチョップド繊維束[A]の集束剤として用いることができ、この場合、別途、他の集束剤を用意する必要がなくなる利点がある。
  集束剤としてサイジング剤を用いる場合、強化繊維へのサイジング剤の付着量は、チョップド繊維束[A]全体の質量を基準として、0.1乃至10質量%であることが好ましい。この量と同じ量のサイジング剤が、チョップド繊維束[A]の製造に使用する連続強化繊維束に付着されている場合、連続強化繊維束を切断する際、強化繊維がばらばらになることなく、切断されて得られるチョップド繊維束[A]の形状は、意図したものとなる。連続強化繊維束からチョップド繊維束[A]を製造する場合、用いる連続強化繊維に0.1乃至10質量%のサイジング剤が付与されていることで、チョップド繊維束[A]の製造工程におけるプロセス性が飛躍的に向上する。また、チョップド繊維束[A]を用いて成形材料を製造する際のチョップド繊維束[A]の取り扱い性も向上する。
  例えば、引き出した連続強化繊維束に、溶媒に溶解または分散させたサイジング剤を0.1乃至10質量%付与し、連続強化繊維束を切断した後、加熱して溶媒を乾燥する、もしくは、加熱して溶媒を乾燥した後、連続強化繊維束を切断することにより、本発明で用いるチョップド繊維束を得ることが出来る。
  サイジング剤としては、例えば、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ビニルエステル樹脂、ポリアミド樹脂、ウレタン樹脂、あるいは、これらを混合した混合樹脂がある。これらの樹脂は、水や溶媒等で希釈して、連続強化繊維束に付与される。
  本発明における前記チョップド繊維束[A]を含むランダムマットと、マトリックス樹脂[M]を含む繊維強化樹脂成形材料は、多数の前記チョップド繊維束[A]の集合体を含み、図20は、その一例を示す平面図である。図20において、本発明の繊維強化樹脂成形材料191は、多数の前記チョップド繊維束CFB(例えば、図16に示すチョップド繊維束[A]CFB3)の集合体を含む。本発明の繊維強化樹脂成形材料は、多数の前記チョップド繊維束[A]の集合体を含むが、この集合体は、他の基材、例えば、多数の連続繊維からなる基材、と組み合わされていても良い。いずれの形態であっても、本発明の繊維強化樹脂成形材料は、繊維強化プラスチックの製造に用いられるため、良好な取り扱い性や、プレス成形やドレープ成形など加圧成形に適した特性を有していることが好ましい。
  本発明の繊維強化樹脂成形材料は、例えば、多数の前記チョップド繊維束[A]を、シート状に散布して得たランダムマットを、上下からマトリックス樹脂シートで挟み込むことにより、多数のチョップド繊維束[A]とマトリックス樹脂とが一体化した成形材料を製造することが出来る。このような成形材料は、通常、SMC(Seat Molding Compound)シートあるいはスタンパブルシートと呼称されている。
  本発明の繊維強化樹脂成形材料におけるマトリックス樹脂[M]の量は、20乃至75質量%であることが好ましい。成形材料中のマトリックス樹脂の量が20質量%未満の場合、樹脂量が少ないため、本発明の成形材料の一つの大きな特徴である流動性が損なわれる場合がある。成形材料中のマトリックス樹脂の量が75質量%より大きい場合、樹脂量に比べ強化繊維の量が少なくなるため、得られる繊維強化プラスチックの力学特性を向上させることが困難となる。成形材料中のマトリックス樹脂の量は、35乃至55質量%であることがより好ましい。
  繊維強化樹脂成形材料に用いられるマトリックス樹脂[M]としては、熱硬化性樹脂が好ましい場合がある。熱硬化性樹脂は、架橋構造を有するため、一般的に、弾性率が高く、形状安定性に優れている。これにより製造される繊維強化プラスチックにおいて、高い弾性率、良好な寸法安定性が発現される。熱硬化性樹脂は、樹脂の粘度を低粘度に調整することが出来る。そのため、適切に粘度調整された熱硬化性樹脂は、チョップド繊維束[A]中に容易に含浸させることが出来る。また、熱硬化性樹脂の粘度を適宜調整することにより、繊維強化プラスチックを製造するどの課程においても、必要に応じて、樹脂を付与することが出来る。また、室温で樹脂が未硬化の状態にある成形材料は、柔軟性を有する。そのため、そのような成形材料は、切断や型形状への追従が容易で、取り扱い性に優れる。他にも、室温でタック性をもたせるよう設計することが出来るため、このような成形材料は、互いにあるいは他の基体に押し付けるだけで一体化するため、互いの、あるいは、他の基体との積層体の形成作業が容易となる。
  繊維強化樹脂成形材料に用いられるマトリックス樹脂[M]としては、熱可塑性樹脂が好ましい場合がある。一般的に、熱可塑性樹脂は高い靭性を有するため、マトリックス樹脂として熱可塑性樹脂を用いることにより、短繊維強化プラスチックの弱点である生じたクラック同士の連結を抑制することができ、短繊維強化プラスチックの強度が向上する。特に、衝撃特性を重要視する用途では、マトリックス樹脂に熱可塑性樹脂を用いるのが良い。熱可塑性樹脂を用いた成形には、通常、化学反応を伴わないため、熱硬化性樹脂を用いることにより、成形時間を短縮することが出来る。
  本発明の繊維強化樹脂成形材料において、ランダムマットに含まれる各チョップド繊維束[A]の強化繊維の配列方向が同一であっても良い。強化繊維の配列方向が同一の成形材料の複数枚を積層することで、所望の物性を有する積層体を設計することが容易となる。得られる積層体の力学特性のばらつきを低減させることが容易となる。このような成形材料は、多数の本発明で用いるチョップド繊維束[A]を、基体の上に、各チョップド繊維束[A]の強化繊維の配列方向が同一となるように、シート状に散布することにより、製造される。各チョップド繊維束[A]をそれぞれの強化繊維の配列方向が同一となるように散布するための手段としては、例えば、強化繊維の配列方向が一定の方向に向いた状態で各チョップド繊維束[A]を基体の上に供給できるスリット状のノズルがある。
  一方、図20の繊維強化樹脂成形材料191は、本発明で用いる多数のチョップド繊維束[A]CFBが、それぞれの強化繊維の配列方向がランダムな状態で位置する集合体からなる。多数のチョップド繊維束[A]CFBは、互いに部分的に重なっているが、明確な層構造は、形成されていない。この繊維強化樹脂成形材料191は、チョップド繊維束[A]の強化繊維の配列方向を制御しながら層構造を有する成形材料を製造する場合に比べ、安価に製造することができ、また、等方的で設計しやすい成形材料と云える。
  本発明の繊維強化樹脂成形材料は、多数の前記チョップド繊維束[A]を含むランダムマットが、横断面形状において、少なくとも一つの屈曲部を有するように、三次元形状に賦形されていても良い。三次元形状を有する本発明の繊維強化樹脂成形材料を用いて同じく三次元形状を有する繊維強化プラスチックを成形する場合、成形時にチョップド繊維束[A]を大きく流動させる必要がないため、流動による強化繊維の配列のうねりや偏りが防止され、得られる繊維強化プラスチックの成形品において、優れた品位の安定性が得られる。
  三次元形状を有する本発明の繊維強化樹脂成形材料は、例えば、次のようにして製造することが出来る。多数の本発明で用いるチョップド繊維束[A]とマトリックス樹脂[M]を、成形基体の上にシート状に散布して一体化し、一体化したシートを三次元形状に賦形することからなる成形材料の製造方法が挙げられる。例えば、多数の本発明で用いるチョップド繊維束[A]を、スリット状のノズルを通過させることにより、各チョップド繊維束[A]の強化繊維の配列方向を同一方向に揃えて、三次元形状を有する成形基体の上に散布して、強化繊維の配列方向が同じであるチョップド繊維束集合体からなる層を形成し、形成された層の上に、形成された層におけるチョップド繊維束[A]の強化繊維の配列方向とは異なる強化繊維の配列方向になるように、かつ、各チョップド繊維束[A]の強化繊維の配列方向が同一方向になるように多数の前記チョップド繊維束[A]を、シート状に散布することからなる成形材料の製造方法が挙げられる。
  図21は、三次元形状を有する本発明の繊維強化樹脂成形材料の製造方法の一例を説明するための概略斜視図である。図21において、三次元形状を有する本発明の繊維強化樹脂成形材料の製造装置は、例えば、連続強化繊維束201が巻かれた複数本のボビン202(図21においては、6個のボビンが図示されている)、連続強化繊維のガイドローラ203、204、連続強化繊維をボビン202から引き出し、引き出された連続強化繊維の繊維束に部分分繊処理を施す部分分繊処理装置211を通過させた後、部分分繊繊維束[B]212を一定間隔で、かつ、連続強化繊維の繊維束の長手方向に対し傾斜した方向に切断するローラーカッター205、連続強化繊維の切断により得られたチョップド繊維束[A]に集束剤を付与する集束剤付与装置206、集束剤付与装置206の側部に設けられた集束剤供給口207、集束剤が付与されたチョップド繊維束[A]の強化繊維の配列方向を一定の方向に制御するスリット状のノズル208、三次元形状を有する賦形型からなる成形基体209、および、ロボットアーム210から構成できる。
  ローラーカッター205は、集束剤付与装置206の上部に取り付けられている。集束剤付与装置206は、その上部に、切断により得られたチョップド繊維束[A]を受け入れるチョップド繊維束導入口を、その下部に、集束剤が付与されたチョップド繊維束[A]を排出するチョップド繊維束排出口を有する。スリット状のノズル208は、その上部に、チョップド繊維束排出口から排出されるチョップド繊維束[A]を受け入れるチョップド繊維束導入口を、その下部には、強化繊維の配列方向が一定の方向に制御されたチョップド繊維束[A]を排出するチョップド繊維束排出口を有する。スリット状のノズル208は、集束剤付与装置206の下部に取り付けられている。ロボットアーム210の先端は、集束剤付与装置206の側部に結合されている。ロボットアーム210の先端は、成形基体209に対し、ロボットアーム操作装置(図示せず)により、移動自在とされている。
  図21において、ローラーカッター205のローラーの回転により、ボビン202から引き出された連続強化繊維束201は、ガイドローラ203、204を通過して、部分分繊処理装置211を通過された後、部分分繊繊維束[B]212がローラーカッター205に導入され、そこにおいて、本発明で用いるチョップド繊維束[A]が形成されるように、切断される。切断により得られたチョップド繊維束[A]は、集束剤付与装置206に導入される。集束剤付与装置206の内部において、チョップド繊維束[A]に、集束剤供給口207から供給された粉状の集束剤が付与される。集束剤が付与されたチョップド繊維束[A]は、スリット状のノズル208に導入される。スリット状のノズル208の内部をチョップド繊維束が移動するに従い、強化繊維の配列方向が一定の方向となるようにチョップド繊維束[A]は整列される。整列されたチョップド繊維束[A]は、スリット状のノズル208から排出され、チョップド繊維束の配列状態が実質的に維持されたまま、落下し、成形基体209の表面に到達する。
  チョップド繊維束の成形基体209の表面における到達位置は、ロボットアーム210の操作により、順次、変更され、成形基体209の上に、粉状の集束剤が付着しているチョップド繊維束[A]の層が形成される。成形基体209の上に形成されたチョップド繊維束[A]の層は、そこに含まれている粉状の集束剤を溶融するために、加熱され、溶融した集束剤により、チョップド繊維束同士の一体化が行われ、三次元形状を有する本発明の成形材料が製造される。
  本発明の繊維強化樹脂成形材料を用いて成形された繊維強化プラスチックは、前記チョップド繊維束[A]を含むランダムマットとマトリックス樹脂[M]を含む。従って、本発明の繊維強化プラスチックにおけるチョップド繊維束[A]は、それを形成している強化繊維の繊維長は、例えば、5乃至100mmであり、チョップド繊維束[A]の両端から、強化繊維の配列方向に沿って、チョップド繊維束[A]の長手方向の中央部に向かって、チョップド繊維束[A]の横断面における強化繊維の本数が増加する遷移区間を有し、チョップド繊維束[A]の全域に亘って、チョップド繊維束[A]の横断面における強化繊維の総断面積の変化量が、1mm当たり0.05mm以下である。
  このような繊維強化プラスチックにおけるチョップド繊維束[A]は、その中央部から端部にかけて、強化繊維の本数が減少する形態を有しているため、繊維強化プラスチック中において、チョップド繊維束[A]が受け持つ荷重を徐々に周囲のチョップド繊維束[A]に受け渡すことができ、応力集中を効果的に減らすことが出来る。特に、チョップド繊維束[A]の全域に亘って、強化繊維の総断面積の変化量が1mm当たり0.05mm以下であることで、応力伝達効率が飛躍的に向上する。この変化量は、0.04mm以下であることが好ましい。応力集中の影響を最小化するためには、この変化量は、0.025mm以下であることが良い。強化繊維(単糸)の直径が5乃至10μm程度の炭素繊維の場合は、チョップド繊維束[A]の全域に亘って、強化繊維の総本数の変化量が、1mm当たり1,400本以下であることが良い。この総本数の変化量は、1,000本以下であることがより好ましい。応力集中の影響を最小化するためには、この総本数の変化量は、800本以下であることが良い。
 次に、本発明の実施例、比較例について説明する。なお、本発明は本実施例や比較例によって何ら制限されるものではない。
[使用原料]
 繊維束[B-1]:繊維径7.2μm、引張弾性率240GPa、単糸数50,000本の連続した炭素繊維束(ZOLTEK社製、“Panex35(登録商標)”)を用いた。
 マトリックス樹脂[M-1]:
 ビニルエステル樹脂(ダウ・ケミカル(株)製、“デラケン(登録商標)790”)を100重量部、硬化剤としてtert-ブチルパーオキシベンゾエート(日本油脂(株)製、“パーブチル(登録商標)Z”)を1重両部、増粘剤として酸化マグネシウム(協和化学工業(株)製、MgO#40)を4重量部、内部離型剤としてステアリン酸亜鉛(堺化学工業(株)製、SZ-2000)を2重量部を、十分に混合・攪拌して得られた樹脂コンパウンドを用いた。
[チョップド繊維束[A]の分類、及び、集合体[Y]の含有率の算出方法]
 繊維強化樹脂成形材料から100mm×100mmの試料を切り出し、前記試料を600℃×1時間、炉内にて加熱し樹脂を除去した。続いて、樹脂を除去した試料から、チョップド繊維束[A]を400本ピンセットを用いて取り出し、以下の基準によって、集合体[X]、集合体[Y]、集合体[Z]へと分類した。
 集合体[X]:部分分繊繊維束において、施された分繊処理に起因して分割された細束を分繊束集合体(集合体[X])とした。
 集合体[Y]:部分分繊繊維束において、未分繊処理区間や絡合部、絡合集積部などの束間結合因子によって、「束同士が結合された形状である」と判断できるものを結合束集合体(集合体[Y])とした。
 集合体[Z]:部分分繊繊維束において、未分繊処理区間や絡合部、絡合集積部などの束間結合因子を切断して分割された形跡のあるもの、もしくは切断された後にプロセス上の自然な糸割れによって小片化したものと判断できるものを結合切断集合体(集合体[Z])とした。
 さらに、上記で分類された集合体[Y]の総本数から、繊維強化樹脂成形材料中における集合体[Y]の含有率を算出した。
 [力学特性の評価方法]
 平板を制作することが可能である金型No.1を用いた。繊維強化樹脂成形材料を金型No.1の中央部に配置(チャージ率にして50%)した後、加圧型プレス機により10MPaの加圧のもと、約140℃×5分間の条件により硬化させ、300×400mmの平板を得た。平板長手方向を0°とし、得られた平板より0°と90°方向から、それぞれ100×25×1.6mmの試験片を5片(合計10片)を切り出し、JIS K7074(1988年)に準拠し測定を実施した(曲げ強度[MPa]、曲げ弾性率[GPa]、曲げ弾性率のCV(変動係数)[%])。
(実施例1)
 繊維束[B-1]を、ワインダーを用いて一定速度10m/minで巻出し、10Hzで軸方向へ振動する振動拡幅ロールに通し、拡幅処理を施した後に、60mm幅の幅規制ロールを通すことで60mmに拡幅した拡幅繊維束を得た。得られた拡幅繊維束に対して、厚み0.2mm、幅3mm、高さ20mmの突出形状を具備する分繊処理用鉄製プレートを強化繊維束の幅方向に対して3.5mm等間隔に並行にセットした分繊処理手段を準備し、この分繊処理手段を拡幅繊維束に対して、間欠式に抜き挿しし、部分分繊繊維束を得た。この時、分繊処理手段は一定速度10m/minで走行する拡幅繊維束に対して、3sec間分繊処理手段を突き刺し分繊処理区間を生成し、0.2sec間で分繊処理手段を抜き、再度突き刺す動作を繰り返し行なった。
 得られた部分分繊繊維束は分繊処理区間で繊維束が幅方向に対して17分割に分繊されており、少なくとも1つの分繊処理区間の少なくとも1つの端部に、単糸が交絡した絡合部が集積されてなる絡合集積部を有していた。部分分繊繊維束を1500m作成したところ、一度も糸切れ、巻きつきを起こすこと無く、繊維束内に存在した繊維の撚りは分繊処理手段を抜き挿しする際に走行方向へ通過し、安定した幅で分繊処理を行うことが出来た。
 得られた部分分繊繊維束を、繊維束の長手方向に対して角度15°に切断刃が傾いたロータリーカッターへ連続的に挿入して繊維束を切断し、チョップド繊維束[A]を得た。この時、繊維長25mmに切断できるように事前に切断間隔を6.5mmに調整した。また、挿入した部分分繊繊維束は、部分分繊繊維束の巻取り工程や、切断工程中の糸張力がかかることによって、上述の分繊処理工程を施す際に60mm幅まで拡幅したものであるが、切断時における繊維束幅Wは20mmであった。得られたチョップド繊維束[A]は、図15に示すような、不変区間114と二つの遷移区間113a、113bとを有する形状であった。この時、遷移区間113a、113bにおける強化繊維の総断面積の変化量は、チョップド繊維束[A]の形態の分類に応じて幅があるが、チョップド繊維束の長手方向に1mmあたり、0.005~0.025mmであった。
 上記切断工程から続いて、チョップド繊維束[A]を均一分散するように散布することにより、繊維配向が等方的であるランダムマットを得た。得られた不連続繊維不織布の目付は1kg/mであった。
 マトリックス樹脂[M-1]をドクターブレードを用いて均一にポリプロピレン製の離型フィルム2枚それぞれに塗布し、2枚の樹脂シートを作製した。これら2枚の樹脂シートで上記の得られたランダムマットを上下から挟み込み、ローラーで樹脂をマット中に含浸させることにより、シート状の繊維強化樹脂成形材料を得た。この時、繊維強化樹脂成形材料の強化繊維重量含有率が47%になるように、樹脂シート作製の段階で樹脂の塗布量を調整した。
 得られた繊維強化樹脂成形材料について、前述のチョップド繊維束[A]の分類、及び、集合体[Y]の含有率の算出方法に基づき、集合体[Y]含有率を算出したところ、10%であった。また、前述の力学特性の評価方法に基づき、繊維強化樹脂成形材料を成形し、力学特性を評価した。得られた一連の評価結果を表1に示す。
(実施例2)
 束状集合体[A]の繊維長が12.5mmになるように、切断間隔を3.2mmに調整した以外は、実施例1と同様にして評価を行った。得られた一連の評価結果を表1に示す。
(実施例3)
 繊維束の切断角度が30°、繊維長が12.5mmになるように、ロータリーカッターの切断刃の傾きと切断間隔を6.2mmに調整した以外は実施例1と同様にして評価を行った。得られた一連の評価結果を表1に示す。
(実施例4)
 繊維束切断時の幅Wが30mmになるように、部分分繊繊維束を巻き取る直前に、繊維束の拡幅幅維持のためのしごきローラーを設置し、部分分繊繊維束幅を調整した以外は実施例1と同様にして評価を行った。得られた一連の評価結果を表1に示す。
(比較例1)
 部分分繊繊維束を切断する際に、繊維束の長手方向に対して角度90°、切断間隔25mmに切断刃が設置されたロータリーカッターを用いてチョップド繊維束[A]を得た以外は実施例1と同様にして評価を行った。得られた一連の評価結果を表2に示す。
(比較例2)
 繊維束[B-1]に分繊処理を施さないまま、切断し、チョップド繊維束[A]を得た以外は実施例1と同様にして評価を行った。得られた一連の評価結果を表2に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
 
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
 実施例1~4について、優れた力学特性(曲げ強度、弾性率)、低ばらつきを両立して発現することが確認できた。実施例3については、切断角度を大きくすることにより、繊維束端部部位における応力集中が大きくなるため、力学特性の低下が見られたが、問題ないレベルであることを確認した。また、実施例4については、切断時の繊維束幅を調整することによって、未分繊処理区間や絡合部、絡合集積部などの束間結合因子を細分化することができ、力学特性の向上と、ばらつきの低減に著しい効果があることを確認できた。
 一方、比較例1、2について、比較例1においては、繊維束の切断角度を90°で切断したため、繊維束端部部位での応力集中が発生し、さらに集合体[Y]の含有率も高く、力学特性の低下とばらつきの増大が見られた。また、比較例2においては、強化繊維束に分繊処理を施さなかったために、集合体[Y]の含有率が高く、力学特性の低下とばらつきの増大が見られた。
 本発明は、成形時の優れた流動性と、成形品の高い力学特性とその力学特性のばらつきの低減が求められるあらゆる繊維強化樹脂成形材料に適用可能である。
1、17、31、41、51、61、71、81、91、212 部分分繊繊維束[B]
2,13、15、23、32、42、64、74 分繊処理区間
3、14、16、28、33、52、62、72、82 未分繊処理区間
4 切断刃
5 チョップド繊維束[A]
11、25、63 絡合部
12、26、73 絡合集積部
20 繊維束
21 分繊手段
22 突出部
24 接触部
27 毛羽溜まり
34、35、43、53、65、75、83、92 切断面
36、37 束状集合体
F、111 強化繊維
112a 第1の先端
112b 第2の先端
113a 第1の遷移区間
113b 第2の遷移区間
113Ea 遷移区間の第1の終端面
113Eb 遷移区間の第2の終端面
114:不変区間
114Ea 不変区間の一方の端面
115a 第1の遷移区間における一方の辺
115b 第2の遷移区間における一方の辺
116a 第1の遷移区間における他方の辺
116b 第2の遷移区間における他方の辺
191 繊維強化樹脂成形材料
201 連続強化繊維束
202 ボビン
203、204 ガイドローラ
205 ローラーカッター
206 集束剤付与装置
207 集束剤供給口
208 スリット状のノズル
209 成形基体
210 ロボットアーム
211 部分分繊処理装置
θ 切断角度
L 長手方向
CFB、CFB1、CFB2、CFB3、CFB5a-CFB5g チョップド繊維束[A]
CFTS 強化繊維の総断面積の変化量
Ld チョップド繊維束[A]の差し渡し長さ
Lf 強化繊維の繊維長
Tb チョップド繊維束[A]の最大厚み
Wb チョップド繊維束[A]の最大幅
Wd チョップド繊維束[A]の差し渡し幅

Claims (7)

  1.  少なくともチョップド繊維束[A]を含むランダムマットであって、前記チョップド繊維束[A]は、少なくとも下記(a)~(d)を満たすこと特徴とするランダムマット。
    (a)前記チョップド繊維束[A]は、複数の強化繊維からなる繊維束の長手方向に沿って、複数の束に分繊された分繊処理区間と、未分繊処理区間とが交互に形成されてなる部分分繊繊維束[B]を切断して得られる不連続強化繊維の束状集合体であって、
    (b)前記チョップド繊維束[A]は、前記繊維束の長手方向における一方の先端である第1の先端から他方の先端である第2の先端に向かい、前記繊維束の長手方向に直角な方向の繊維束横断面における前記強化繊維の本数が増加する第1の遷移区間を有するとともに、前記第2の先端から前記第1の先端に向かい、前記繊維束横断面における前記強化繊維の本数が増加する第2の遷移区間を有し、
    (c)前記第1の遷移区間と前記第2の遷移区間との間に、前記繊維束の長手方向に沿って、前記繊維束横断面における前記強化繊維の本数が不変である不変区間を有し、該不変区間の一方の端面が、前記第1の遷移区間の前記第1の先端とは反対側の終端である第1の終端面に一致するとともに、前記不変区間の他方の端面が、前記第2の遷移区間の前記第2の先端とは反対側の終端である第2の終端面に一致し、あるいは、前記第1の終端面と前記第2の終端面とが直接一致し、かつ、
    (d)前記第1の先端と前記第2の先端との間において、前記繊維束横断面における前記強化繊維の総断面積の変化量が、前記繊維束の長手方向に1mm当たり0.05mm以下であるチョップド繊維束。
  2.  前記部分分繊繊維束[B]において、少なくとも1つの前記分繊処理区間の少なくとも一方の端部に前記強化繊維が交絡した絡合部、および/または該絡合部が集積されてなる絡合集積部が形成されている、請求項1に記載のランダムマット。
  3.  前記部分分繊繊維束[B]を切断して得られる不連続強化繊維の束状集合体が少なくとも下記集合体[X]~[Z]に分類され、前記チョップド繊維束[A]は、集合体[X]、[Y]、[Z]のうち少なくとも1種を含む、請求項1または2に記載のランダムマット。
      集合体[X]:分繊処理によって任意の束本数へと分割された分繊束集合体
      集合体[Y]:前記未分繊処理区間、および/または少なくとも1つの前記分繊処理区間の少なくとも一方の端部に形成された前記強化繊維が交絡した絡合部、および/または該絡合部が集積されてなる絡合集積部によって、繊維束の強化繊維同士が結合された結合束集合体
      集合体[Z]:前記未分繊処理区間、および/または前記絡合部、および/または前記絡合集積部と、前記部分分繊繊維束の切断時の切断面とが交差し、該交差部において、前記繊維束の強化繊維同士の結合が切断されている結合切断集合体
  4.  前記部分分繊繊維束[B]を切断して得られる不連続強化繊維の束状集合体のうち、前記結合束集合体[Y]の含有率が0~15%の範囲にある、請求項3に記載のランダムマット。
  5.  請求項1~4のいずれかに記載のランダムマットを製造する方法であって、
     前記チョップド繊維束[A]を得る際に、前記部分分繊繊維束[B]を前記繊維束の長手方向に対して、角度θ(3°≦θ≦30°)で切断することを特徴とする、ランダムマットの製造方法。
  6.  前記チョップド繊維束[A]を得る際に、下記式(1)を満たすように前記部分分繊繊維束[B]を切断する、請求項5に記載のランダムマットの製造方法。
       W・cosθ/D≧3      ・・・(1)
    W:部分分繊繊維束切断時の繊維束幅
    D:チョップド繊維束[A]における切断面の間隔
  7.  請求項1~4のいずれかに記載のランダムマットと、マトリックス樹脂[M]を含む、繊維強化樹脂成形材料。
PCT/JP2017/035143 2016-10-12 2017-09-28 ランダムマットおよびその製造方法並びにそれを用いた繊維強化樹脂成形材料 WO2018070254A1 (ja)

Priority Applications (8)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2017553203A JP7035536B2 (ja) 2016-10-12 2017-09-28 ランダムマットおよびその製造方法並びにそれを用いた繊維強化樹脂成形材料
CN201780062295.7A CN109890586B (zh) 2016-10-12 2017-09-28 无序毡及其制造方法以及使用其的纤维增强树脂成型材料
ES17860367T ES2870850T3 (es) 2016-10-12 2017-09-28 Malla aleatoria y método de producción para la misma y material moldeado de resina reforzada con fibra que usa la malla aleatoria
MX2019003957A MX2019003957A (es) 2016-10-12 2017-09-28 Estera aleatoria y metodo de produccion de la misma, y material de moldeo de resina reforzada con fibras que usa estera aleatoria.
EP17860367.6A EP3527344B9 (en) 2016-10-12 2017-09-28 Random mat and production method therefor, and fiber-reinforced resin molded material using random mat
KR1020197008975A KR102405008B1 (ko) 2016-10-12 2017-09-28 랜덤 매트 및 그의 제조 방법 그리고 그것을 사용한 섬유 강화 수지 성형 재료
CA3038957A CA3038957A1 (en) 2016-10-12 2017-09-28 Random mat and production method therefor, and fiber-reinforced resin molding material using random mat
US16/341,054 US11168190B2 (en) 2016-10-12 2017-09-28 Random mat and production method therefor, and fiber-reinforced resin molding material using random mat

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2016-200755 2016-10-12
JP2016200755 2016-10-12

Publications (1)

Publication Number Publication Date
WO2018070254A1 true WO2018070254A1 (ja) 2018-04-19

Family

ID=61905497

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PCT/JP2017/035143 WO2018070254A1 (ja) 2016-10-12 2017-09-28 ランダムマットおよびその製造方法並びにそれを用いた繊維強化樹脂成形材料

Country Status (12)

Country Link
US (1) US11168190B2 (ja)
EP (1) EP3527344B9 (ja)
JP (1) JP7035536B2 (ja)
KR (1) KR102405008B1 (ja)
CN (1) CN109890586B (ja)
CA (1) CA3038957A1 (ja)
ES (1) ES2870850T3 (ja)
HU (1) HUE054377T2 (ja)
MX (1) MX2019003957A (ja)
PT (1) PT3527344T (ja)
TW (1) TW201821508A (ja)
WO (1) WO2018070254A1 (ja)

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2019098370A1 (ja) * 2017-11-20 2019-05-23 三菱ケミカル株式会社 繊維強化樹脂成形材料の製造方法及び繊維強化樹脂成形材料製造装置

Families Citing this family (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
KR102441754B1 (ko) * 2017-02-02 2022-09-08 도레이 카부시키가이샤 부분 분섬 섬유 다발 및 그의 제조 방법, 그리고 그것을 사용한 촙드 섬유 다발 및 섬유 강화 수지 성형 재료
CN111587269A (zh) * 2018-01-26 2020-08-25 东丽株式会社 增强纤维毡、纤维增强树脂成型材料及其制造方法
KR102595469B1 (ko) * 2018-01-26 2023-10-30 도레이 카부시키가이샤 강화 섬유 다발 기재 및 그 제조 방법, 및 그것을 사용한 섬유 강화 열가소성 수지 재료 및 그 제조 방법

Citations (8)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2008149615A1 (ja) * 2007-06-04 2008-12-11 Toray Industries, Inc. チョップド繊維束、成形材料、および、繊維強化プラスチック、ならびに、これらの製造方法
JP2009062474A (ja) * 2007-09-07 2009-03-26 Toray Ind Inc 成形材料、繊維強化プラスチックおよびそれらの製造方法
JP2009114611A (ja) * 2007-10-16 2009-05-28 Toray Ind Inc チョップド繊維束および成形材料の製造方法、成形材料、繊維強化プラスチック
JP2013202890A (ja) * 2012-03-28 2013-10-07 Mitsubishi Rayon Co Ltd 成形材料とその製造方法
WO2016043037A1 (ja) * 2014-09-17 2016-03-24 東レ株式会社 繊維強化樹脂成形材料
WO2016104154A1 (ja) * 2014-12-26 2016-06-30 東レ株式会社 部分分繊繊維束の製造方法および製造装置、部分分繊繊維束
WO2016158436A1 (ja) * 2015-03-30 2016-10-06 東レ株式会社 繊維強化樹脂成形材料およびその製造方法
WO2017159263A1 (ja) * 2016-03-15 2017-09-21 東レ株式会社 繊維強化樹脂成形材料およびその製造方法

Family Cites Families (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP4154724B2 (ja) * 2001-11-27 2008-09-24 日本電気硝子株式会社 ガラスチョップドストランド、及びガラス繊維不織布の製造方法
JP5194453B2 (ja) 2007-01-17 2013-05-08 東レ株式会社 繊維強化樹脂
JP5672947B2 (ja) 2010-10-25 2015-02-18 住友ベークライト株式会社 封止用樹脂組成物及び電子部品装置
CN103339308B (zh) * 2011-02-01 2016-02-10 帝人株式会社 无序毡和增强纤维复合材料
CN109312503B (zh) * 2016-06-21 2021-04-23 东丽株式会社 部分分纤纤维束及其制造方法

Patent Citations (8)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2008149615A1 (ja) * 2007-06-04 2008-12-11 Toray Industries, Inc. チョップド繊維束、成形材料、および、繊維強化プラスチック、ならびに、これらの製造方法
JP2009062474A (ja) * 2007-09-07 2009-03-26 Toray Ind Inc 成形材料、繊維強化プラスチックおよびそれらの製造方法
JP2009114611A (ja) * 2007-10-16 2009-05-28 Toray Ind Inc チョップド繊維束および成形材料の製造方法、成形材料、繊維強化プラスチック
JP2013202890A (ja) * 2012-03-28 2013-10-07 Mitsubishi Rayon Co Ltd 成形材料とその製造方法
WO2016043037A1 (ja) * 2014-09-17 2016-03-24 東レ株式会社 繊維強化樹脂成形材料
WO2016104154A1 (ja) * 2014-12-26 2016-06-30 東レ株式会社 部分分繊繊維束の製造方法および製造装置、部分分繊繊維束
WO2016158436A1 (ja) * 2015-03-30 2016-10-06 東レ株式会社 繊維強化樹脂成形材料およびその製造方法
WO2017159263A1 (ja) * 2016-03-15 2017-09-21 東レ株式会社 繊維強化樹脂成形材料およびその製造方法

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2019098370A1 (ja) * 2017-11-20 2019-05-23 三菱ケミカル株式会社 繊維強化樹脂成形材料の製造方法及び繊維強化樹脂成形材料製造装置
US11643513B2 (en) 2017-11-20 2023-05-09 Mitsubishi Chemical Corporation Method and device for manufacturing fiber-reinforced resin molding material

Also Published As

Publication number Publication date
CN109890586B (zh) 2021-06-22
EP3527344B1 (en) 2021-03-17
EP3527344B9 (en) 2021-08-18
EP3527344A4 (en) 2019-11-27
CN109890586A (zh) 2019-06-14
MX2019003957A (es) 2019-07-18
HUE054377T2 (hu) 2021-09-28
JP7035536B2 (ja) 2022-03-15
US20190233604A1 (en) 2019-08-01
TW201821508A (zh) 2018-06-16
PT3527344T (pt) 2021-04-08
JPWO2018070254A1 (ja) 2019-08-08
US11168190B2 (en) 2021-11-09
ES2870850T3 (es) 2021-10-27
KR102405008B1 (ko) 2022-06-07
KR20190068523A (ko) 2019-06-18
CA3038957A1 (en) 2018-04-19
EP3527344A1 (en) 2019-08-21

Similar Documents

Publication Publication Date Title
WO2017159264A1 (ja) 繊維強化樹脂成形品およびその圧縮成形方法
JP5572947B2 (ja) 成形材料、および、繊維強化プラスチック、ならびに、これらの製造方法
JP6846015B2 (ja) 繊維強化樹脂成形材料およびその製造方法
WO2018070254A1 (ja) ランダムマットおよびその製造方法並びにそれを用いた繊維強化樹脂成形材料
JP6083377B2 (ja) 炭素繊維複合材料
WO2017221657A1 (ja) 部分分繊繊維束とその製造方法、および部分分繊繊維束を用いた繊維強化樹脂成形材料とその製造方法
JP2009114612A (ja) チョップド繊維束および成形材料の製造方法、成形材料、繊維強化プラスチック
JP2009114611A (ja) チョップド繊維束および成形材料の製造方法、成形材料、繊維強化プラスチック
JP7400807B2 (ja) 繊維強化樹脂成形材料成形品およびその製造方法
JP7344473B2 (ja) 繊維強化樹脂成形材料および成形品
CN112955294B (zh) 纤维增强树脂成型材料及其成型品
JP2016107548A (ja) スタンパブル基材及びその製造方法、並びにスタンピング成形品

Legal Events

Date Code Title Description
WWE Wipo information: entry into national phase

Ref document number: 2017553203

Country of ref document: JP

121 Ep: the epo has been informed by wipo that ep was designated in this application

Ref document number: 17860367

Country of ref document: EP

Kind code of ref document: A1

ENP Entry into the national phase

Ref document number: 20197008975

Country of ref document: KR

Kind code of ref document: A

ENP Entry into the national phase

Ref document number: 3038957

Country of ref document: CA

NENP Non-entry into the national phase

Ref country code: DE

ENP Entry into the national phase

Ref document number: 2017860367

Country of ref document: EP

Effective date: 20190513