WO2017208533A1 - 二次電池 - Google Patents

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WO2017208533A1
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electrode
secondary battery
sub
layer
bent
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徹 川合
大塚　正博
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株式会社村田製作所
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    • H01M10/04—Construction or manufacture in general
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    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M10/00—Secondary cells; Manufacture thereof
    • H01M10/05—Accumulators with non-aqueous electrolyte
    • H01M10/052—Li-accumulators
    • H01M10/0525—Rocking-chair batteries, i.e. batteries with lithium insertion or intercalation in both electrodes; Lithium-ion batteries
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    • H01M10/05—Accumulators with non-aqueous electrolyte
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    • H01M10/05—Accumulators with non-aqueous electrolyte
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    • H01M10/0587—Construction or manufacture of accumulators having only wound construction elements, i.e. wound positive electrodes, wound negative electrodes and wound separators
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
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    • Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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    • Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
    • Y02P70/00—Climate change mitigation technologies in the production process for final industrial or consumer products
    • Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product

Definitions

  • the present invention relates to a secondary battery.
  • the present invention relates to a secondary battery including an electrode assembly in which electrode configuration layers including a positive electrode, a negative electrode, and a separator are stacked.
  • Secondary batteries which are so-called “storage batteries”, can be repeatedly charged and discharged, and are used in various applications.
  • secondary batteries are used in mobile devices such as mobile phones, smartphones, and notebook computers.
  • secondary batteries are generally housed in a casing. That is, the secondary battery is arranged and used so as to partially occupy the internal space of the housing.
  • the inventor of the present application has found that there is a problem to be overcome in the conventional secondary battery, and has found that it is necessary to take measures for that. Specifically, the present inventors have found that there are the following problems.
  • the installation space of the secondary battery in the housing needs to consider the balance with other equipment elements such as circuit boards and various parts.
  • other equipment elements such as circuit boards and various parts.
  • the installation space of the secondary battery is more restricted by the casing and various elements accommodated therein, and the shape of the conventional secondary battery can sufficiently cope with it. It is gone.
  • the present invention has been made in view of such problems. That is, the main object of the present invention is to provide a secondary battery having a higher degree of freedom in shape.
  • the inventor of the present application tried to solve the above-mentioned problem by addressing in a new direction rather than responding on the extension of the prior art. As a result, the inventors have reached the invention of a secondary battery in which the main object is achieved.
  • the secondary battery according to the present invention is A secondary battery comprising an electrode assembly in which an electrode constituent layer including a positive electrode, a negative electrode, and a separator between the positive electrode and the negative electrode is laminated,
  • the electrode assembly includes any one of a wound portion in which at least one electrode constituent layer is wound in a wound shape and a non-winding portion in which at least one electrode constituent layer is not wound but is arranged in a plane.
  • the sub electrode bodies are connected to each other by an electrode configuration layer shared with each other, and the shared electrode configuration layer forms a bent portion.
  • the secondary battery according to the present invention has a higher shape freedom. That is, the secondary battery of the present invention can take a more suitable shape for various battery installation spaces.
  • FIG. 5A is a cross-sectional view schematically showing an aspect of a rigid battery (FIG. 1 (A): non-winding part, FIG. 1 (B): winding part) Sectional drawing which showed typically the structure (combination of a winding shape part and a non-winding shape part) of the electrode assembly which concerns on one Embodiment of this invention. Sectional drawing which showed typically the structure (combination of winding part) of the electrode assembly which concerns on one Embodiment of this invention. Sectional drawing which showed typically the structure (combination of non-winding part) of the electrode assembly which concerns on one Embodiment of this invention.
  • FIG. 5A is a cross-sectional view schematically showing an aspect of a rigid battery (FIG.
  • FIG. 5A a combination of a wound part and a non-wound part
  • FIG. 5B a combination of wound parts
  • FIG. C Combination of non-winding parts
  • FIG. 7 (A) Rigid battery
  • Sectional drawing which showed typically the electrode assembly which has "at least 2 bending part”
  • FIG. 8 (B) Combination of two wound parts and one non-wound part
  • the direction of “thickness” described directly or indirectly in this specification is based on the stacking direction of the electrode material constituting the secondary battery, that is, “thickness” is in the stacking direction of the positive electrode and the negative electrode. Corresponds to the dimensions.
  • the “plan view” used in the present specification is based on a sketch when the object is viewed from the upper side or the lower side along the thickness direction
  • the “cross-sectional view (or cross-sectional view)” This is based on a virtual cross section of an object obtained by cutting along the thickness direction of the secondary battery.
  • the “side view” is based on a sketch of the object viewed from a direction in which the thickness of the object (for example, the thickness of the secondary battery or the electrode assembly) can be captured.
  • vertical direction and horizontal direction used directly or indirectly in the present specification correspond to the vertical direction and horizontal direction in the drawing, respectively. Unless otherwise specified, the same symbols or symbols indicate the same members or the same meaning.
  • a secondary battery In the present invention, a secondary battery is provided.
  • the “secondary battery” in the present specification refers to a battery that can be repeatedly charged and discharged. Therefore, the secondary battery of the present invention is not excessively bound by its name, and for example, “electric storage device” can also be included in the subject of the present invention.
  • the secondary battery according to the present invention includes an electrode assembly in which electrode constituent layers including a positive electrode, a negative electrode, and a separator are stacked. As shown in FIGS. 1 (A) and 1 (B), the positive electrode 1 and the negative electrode 2 are stacked via a separator 3 to form an electrode constituent layer 10, and at least one or more electrode constituent layers 10 are provided. The laminated electrode assembly is enclosed in the outer package together with the electrolyte.
  • the positive electrode is composed of at least a positive electrode material layer and a positive electrode current collector.
  • a positive electrode material layer is provided on at least one surface of the positive electrode current collector, and the positive electrode material layer contains a positive electrode active material as an electrode active material.
  • each of the plurality of positive electrodes in the electrode assembly may have a positive electrode material layer provided on both sides of the positive electrode current collector, or a positive electrode material layer provided only on one surface of the positive electrode current collector. It may be what you have. From the viewpoint of further increasing the capacity of the secondary battery, the positive electrode is preferably provided with a positive electrode material layer on both surfaces of the positive electrode current collector.
  • the negative electrode is composed of at least a negative electrode material layer and a negative electrode current collector.
  • a negative electrode material layer is provided on at least one surface of the negative electrode current collector, and the negative electrode material layer contains a negative electrode active material as an electrode active material.
  • the plurality of negative electrodes in the electrode assembly may each have a negative electrode material layer provided on both sides of the negative electrode current collector, or a negative electrode material layer provided only on one surface of the negative electrode current collector. It may be what you have. From the viewpoint of further increasing the capacity of the secondary battery, the negative electrode is preferably provided with a negative electrode material layer on both sides of the negative electrode current collector.
  • the electrode active materials contained in the positive electrode and the negative electrode are materials directly involved in the transfer of electrons in the secondary battery, and are the main materials of the positive and negative electrodes responsible for charge / discharge, that is, the battery reaction is there. More specifically, ions are brought into the electrolyte due to the “positive electrode active material included in the positive electrode material layer” and the “negative electrode active material included in the negative electrode material layer”, and the ions are interposed between the positive electrode and the negative electrode. Then, the electrons are transferred and the electrons are delivered and charged and discharged.
  • the positive electrode material layer and the negative electrode material layer are particularly preferably layers capable of occluding and releasing lithium ions.
  • the secondary battery according to the present invention is preferably a non-aqueous electrolyte secondary battery in which lithium ions move between the positive electrode and the negative electrode through the non-aqueous electrolyte so that the battery is charged and discharged.
  • the secondary battery according to the present invention corresponds to a so-called “lithium ion battery”, and the positive electrode and the negative electrode have layers capable of occluding and releasing lithium ions.
  • the positive electrode active material of the positive electrode material layer is made of, for example, a granular material, and a binder (also referred to as a “binder”) is included in the positive electrode material layer for sufficient contact between the particles and shape retention. preferable. Furthermore, a conductive additive may be included in the positive electrode material layer in order to facilitate the transmission of electrons that promote the battery reaction.
  • the negative electrode active material of the negative electrode material layer is made of, for example, a granular material, and it is preferable that a binder is included for sufficient contact and shape retention between the particles, and smooth transmission of electrons that promote the battery reaction. In order to do so, a conductive aid may be included in the negative electrode material layer.
  • the positive electrode material layer and the negative electrode material layer can also be referred to as “positive electrode composite material layer” and “negative electrode composite material layer”, respectively.
  • the positive electrode active material is preferably a material that contributes to occlusion and release of lithium ions.
  • the positive electrode active material is preferably, for example, a lithium-containing composite oxide.
  • the positive electrode active material is preferably a lithium transition metal composite oxide containing lithium and at least one transition metal selected from the group consisting of cobalt, nickel, manganese, and iron. That is, in the positive electrode material layer of the secondary battery according to the present invention, such a lithium transition metal composite oxide is preferably included as a positive electrode active material.
  • the positive electrode active material may be lithium cobaltate, lithium nickelate, lithium manganate, lithium iron phosphate, or a part of those transition metals replaced with another metal.
  • positive electrode active material may be included as a single species, two or more types may be included in combination. Although it is only an illustration to the last, in the secondary battery which concerns on this invention, the positive electrode active material contained in a positive electrode material layer may be lithium cobaltate.
  • the binder that can be included in the positive electrode material layer is not particularly limited, but includes polyvinylidene fluoride, vinylidene fluoride-hexafluoropropylene copolymer, vinylidene fluoride-tetrafluoroethylene copolymer, and Mention may be made of at least one selected from the group consisting of polytetrafluoroethylene and the like.
  • the conductive auxiliary agent that can be included in the positive electrode material layer is not particularly limited, but carbon black such as thermal black, furnace black, channel black, ketjen black, and acetylene black, graphite, carbon nanotube, and vapor phase growth.
  • the binder of the positive electrode material layer may be polyvinylidene fluoride
  • the conductive additive of the positive electrode material layer may be carbon black.
  • the binder and conductive support agent of a positive electrode material layer may be a combination of polyvinylidene fluoride and carbon black.
  • the negative electrode active material is preferably a material that contributes to occlusion and release of lithium ions. From this point of view, the negative electrode active material is preferably, for example, various carbon materials, oxides, or lithium alloys.
  • Examples of various carbon materials of the negative electrode active material include graphite (natural graphite, artificial graphite), hard carbon, soft carbon, diamond-like carbon, and the like.
  • graphite is preferable in that it has high electron conductivity and excellent adhesion to the negative electrode current collector.
  • Examples of the oxide of the negative electrode active material include at least one selected from the group consisting of silicon oxide, tin oxide, indium oxide, zinc oxide, lithium oxide, and the like.
  • the lithium alloy of the negative electrode active material may be any metal that can be alloyed with lithium.
  • Al, Si, Pb, Sn, In, Bi, Ag, Ba, Ca, Hg, Pd, Pt, Te, Zn It may be a binary, ternary or higher alloy of a metal such as La and lithium.
  • a binary, ternary or higher alloy of a metal such as La and lithium.
  • Such an oxide is preferably amorphous in its structural form. This is because deterioration due to non-uniformity such as crystal grain boundaries or defects is less likely to be caused.
  • the negative electrode active material of a negative electrode material layer may be artificial graphite.
  • the binder that can be included in the negative electrode material layer is not particularly limited, but is at least one selected from the group consisting of styrene butadiene rubber, polyacrylic acid, polyvinylidene fluoride, polyimide resin, and polyamideimide resin. Can be mentioned.
  • the binder contained in the negative electrode material layer may be styrene butadiene rubber.
  • the conductive aid that can be included in the negative electrode material layer is not particularly limited, but carbon black such as thermal black, furnace black, channel black, ketjen black, and acetylene black, graphite, carbon nanotube, and vapor phase growth.
  • Examples thereof include at least one selected from carbon fibers such as carbon fibers, metal powders such as copper, nickel, aluminum and silver, and polyphenylene derivatives.
  • the component resulting from the thickener component for example, carboxymethylcellulose used at the time of battery manufacture may be contained in the negative electrode material layer.
  • the negative electrode active material and the binder in the negative electrode material layer may be a combination of artificial graphite and styrene butadiene rubber.
  • the positive electrode current collector and the negative electrode current collector used for the positive electrode and the negative electrode are members that contribute to collecting and supplying electrons generated in the active material due to the battery reaction.
  • a current collector may be a sheet-like metal member and may have a porous or perforated form.
  • the current collector may be a metal foil, a punching metal, a net or an expanded metal.
  • the positive electrode current collector used for the positive electrode is preferably made of a metal foil containing at least one selected from the group consisting of aluminum, stainless steel, nickel and the like, and may be, for example, an aluminum foil.
  • the negative electrode current collector used for the negative electrode is preferably made of a metal foil containing at least one selected from the group consisting of copper, stainless steel, nickel and the like, and may be, for example, a copper foil.
  • the separator used for the positive electrode and the negative electrode is a member provided from the viewpoint of preventing short circuit due to contact between the positive electrode and the negative electrode and maintaining the electrolyte.
  • the separator can be said to be a member that allows ions to pass while preventing electronic contact between the positive electrode and the negative electrode.
  • the separator is a porous or microporous insulating member and has a film form due to its small thickness.
  • a polyolefin microporous film may be used as the separator.
  • the microporous film used as the separator may include, for example, only polyethylene (PE) or only polyethylene (PP) as the polyolefin.
  • the separator may be a laminate composed of “a microporous membrane made of PE” and “a microporous membrane made of PP”.
  • the surface of the separator may be covered with an inorganic particle coat layer, an adhesive layer, or the like.
  • the surface of the separator may have adhesiveness.
  • the separator is not particularly limited by its name, and may be a solid electrolyte, a gel electrolyte, insulating inorganic particles or the like having the same function.
  • an electrode assembly including an electrode constituent layer including a positive electrode, a negative electrode, and a separator is enclosed in an exterior together with an electrolyte.
  • the electrolyte is preferably a “non-aqueous” electrolyte such as an organic electrolyte or an organic solvent (that is, the electrolyte is a non-aqueous electrolyte). preferable).
  • the electrolyte metal ions released from the electrodes (positive electrode and negative electrode) exist, and therefore, the electrolyte assists the movement of the metal ions in the battery reaction.
  • a non-aqueous electrolyte is an electrolyte containing a solvent and a solute.
  • a solvent containing at least carbonate is preferable.
  • Such carbonates may be cyclic carbonates and / or chain carbonates.
  • examples of the cyclic carbonates include at least one selected from the group consisting of propylene carbonate (PC), ethylene carbonate (EC), butylene carbonate (BC), and vinylene carbonate (VC). be able to.
  • chain carbonates include at least one selected from the group consisting of dimethyl carbonate (DMC), diethyl carbonate (DEC), ethyl methyl carbonate (EMC), and dipropyl carbonate (DPC).
  • DMC dimethyl carbonate
  • DEC diethyl carbonate
  • EMC ethyl methyl carbonate
  • DPC dipropyl carbonate
  • the combination of cyclic carbonate and chain carbonate may be used as a nonaqueous electrolyte, for example, the mixture of ethylene carbonate and diethyl carbonate may be used.
  • a Li salt such as LiPF 6 and / or LiBF 4 is preferably used as LiPF 6 and / or LiBF 4 is preferably used.
  • the secondary battery of the present invention is characterized by the three-dimensional structure of the electrode assembly.
  • the electrode assembly of the secondary battery of the present invention includes a “winding part in which at least one electrode constituent layer is wound in a winding shape” and “at least one electrode constituent layer is not wound and is flat. It has at least two sub-electrode bodies of either one or both of the “non-winding portions arranged in a shape”.
  • the sub electrode bodies are continuously connected to each other by the electrode configuration layer shared by each other, and the shared electrode configuration layer forms a bent portion.
  • the electrode assembly 100 includes a “winding portion 52” and / or a “non-winding portion 54” arranged side by side so as to form a pair as the sub-electrode body 50.
  • Such sub-electrode bodies are provided so as to form an angle with each other.
  • the three-dimensional shape of the electrode assembly 100 provides a high degree of freedom.
  • the secondary battery of the present invention has a form in which the electrode assembly 100 is locally displaced or displaced when the whole is taken in the thickness direction (that is, the second battery of the present invention).
  • the secondary battery has a shape in which a part of the electrode assembly is bent or can be bent in such a manner).
  • the “sub-electrode body” refers to a member constituting the electrode assembly, and particularly forms a part of the electrode assembly and is combined with a separate electrode body to form an electrode assembly of the secondary battery.
  • the member which comprises a solid is pointed out.
  • the “sub-electrode body” in the present invention corresponds to an electrode laminated body having at least a laminated structure including a positive electrode, a negative electrode, and a separator, and the presence of separate electrode laminated bodies having such a laminated structure is dark. Is intended.
  • the sub-electrode body 50 includes a heel “winding portion 52” and a “non-winding portion 54”, which are connected by an “electrode configuration layer 56 shared with each other” (
  • the electrode constituting layer 56 is also particularly referred to as a “shared electrode constituting layer”).
  • the shared electrode constituting layer 56 forms a bent portion of the electrode assembly 100, that is, a bent portion of the secondary battery.
  • the non-winding portion 54 is provided on the extending portion that extends from the winding portion 52 and forms a bending portion.
  • the sub-electrode body 50 includes only two “winding portions 52”, and the winding electrode portions 52 (52 ⁇ / b> A and 52 ⁇ / b> B) form a bending portion. 56 are connected. That is, the wound portions are connected to each other via the bent portion of the shared electrode constituting layer. If it catches by another cut end, in the electrode assembly 100 shown in FIG. 3, it can be said that the other winding-shaped part is provided on the extended part which extends from one winding-shaped part and comprises the bending part. In addition, it is preferable that one non-winding part 52A and the other non-winding part 52B have a relationship in which their winding axes are substantially parallel to each other.
  • the sub-electrode body 50 includes only two “non-winding portions 54”, and the non-winding portions (54 ⁇ / b> A and 54 ⁇ / b> B) form a bending portion. They are connected by a constituent layer 56. That is, the non-winding portions are connected to each other through the bent portion of the shared electrode constituting layer. Similarly, when viewed from another cut end, in the electrode assembly 100 shown in FIG. 4, the other non-winding portion is provided on the extending portion that extends from one non-winding portion and forms a bending portion. Yes.
  • one of the electrode constituent layers of one of the sub-electrode bodies 50 protrudes outward so as to be curved or bent, and that is the other sub-electrode body 50. It constitutes an electrode constituent layer of the electrode body 50, and vice versa (that is, one of the electrode constituent layers of the other sub-electrode body 50 also projects outwardly so as to be bent or bent). And it constitutes the electrode constituent layer of the one sub-electrode body 50).
  • the shared electrode constituting layer 56 having a curved or bent shape becomes an electrode constituting layer of one sub-electrode body 50 and also an electrode constituent element of the other sub-electrode body 50 (
  • a shared electrode constituent layer 56 constitutes a constituent layer that is continuously integrated in the electrode assembly 100).
  • the curved portion or the bent portion of the shared electrode constituting layer 56 is preferably positioned between one sub-electrode body 50 and the other sub-electrode body 50.
  • the “winding portion 52” and the “non-winding portion 54” as the sub electrode body 50 are each composed of an electrode constituent layer. That is, each of the “winding part 52” and the “non-winding part 54” has a laminated structure including a positive electrode, a negative electrode, and a separator between the positive electrode and the negative electrode. As can be seen from the forms shown in FIGS.
  • the wound portion 52 has a form in which the electrode constituent layer including the positive electrode, the negative electrode, and the separator between the positive electrode and the negative electrode is largely curved as a whole (shown)
  • the non-winding portion 54 has an electrode configuration including a positive electrode, a negative electrode, and a separator between the positive electrode and the negative electrode.
  • the layers have a form extending in a planar manner.
  • the wound portion 52 is preferably flat as a whole, and therefore preferably has a form wound by bending. In other words, it can be said that the wound portion 52 is formed by folding the electrode constituent layer at least once, while the non-wrapped portion 54 is not subjected to such folding.
  • each of the sub electrode bodies may have the same thickness.
  • the sub electrode bodies may have different thicknesses.
  • the thickness of the “winding portion 52” is substantially the same as the thickness of the “non-winding portion 54”.
  • the separation dimension between the sub-electrode bodies depends on the shared electrode constituent layer, for example, the gap between the sub-electrode bodies may be as small as possible when it is assumed that the sub-electrode bodies are not bent.
  • it may be a “separation dimension between the sub electrode bodies” such that the sub electrode bodies are arranged side by side and close to each other when it is assumed that they are not bent.
  • the sub-electrode bodies 50 that is, the “winding portion 52” and the “non-winding portion 52” are arranged via the shared electrode constituting layer 56 forming the bent portion.
  • Winding portion 54 "/" first winding portion 52A “and” second winding portion 52B "/” first unwinding portion 54A “and” second unwinding portion 54B "are mutually connected. Connected and connected. Because of “sharing” to the last, the connecting portion 56 forms an electrode configuration layer of one sub-electrode body and also an electrode configuration layer of the other sub-electrode body.
  • the electrode constituent layer extending so as to protrude from one sub-electrode body is a constituent element of the other sub-electrode body, and vice versa. It has a configuration that can be said.
  • such a shared electrode constituting layer 56 forms a bent portion of the electrode assembly, that is, a bent portion as a secondary battery.
  • the secondary battery of the present invention corresponds to a “rigid battery” (see FIGS. 5A to 5C), while in the latter case, the secondary battery of the present invention corresponds to a “flexible battery”. (See FIG. 6). That is, in the former case, the secondary battery of the present invention is a rigid battery that maintains a bent shape at the bent portion 56, while in the latter case, a flexible battery that can be bent at the bent portion 56. It has become.
  • the secondary battery 100 of the present invention is a battery whose bending form is not substantially changed permanently as shown in FIGS. 5 (A) to 5 (C).
  • the battery is not bent or used under bending. Therefore, the rigid battery according to the present invention can be accommodated even when the installation space of the battery is not a simple rectangular parallelepiped.
  • the secondary battery 100 of the present invention can freely change the bending form. Batteries that can be bent into Therefore, the flexible battery according to the present invention can be stored even when the installation space of the battery is not a simple rectangular parallelepiped shape, and can be stored more flexibly according to various installation space shapes. Become.
  • the secondary battery of the present invention has a higher degree of freedom in shape and can be suitably used in applications where the installation space of the battery is more restricted.
  • the electrode assembly may have a bending angle of 90 ° or less between the sub-electrode bodies based on the bent portion.
  • the shared electrode constituting layer forming the bending portion forms a bending angle of 90 ° or less.
  • the electrode assembly 100 shown in FIG. 5A is connected in a state where the wound portion 52 and the non-winding portion 54 are bent as a whole by the shared electrode constituting layer 56 having a bending angle of 90 ° or less. It has the form which was made.
  • 5 (B) and 5 (C) has a winding portion (52A, 52B), respectively, by the shared electrode constituting layer 56 having an angle of 90 ° or less.
  • the non-winding portions (54A, 54B) are connected in a bent state as a whole.
  • the shared electrode constituting layer 56 is bent at an angle, so that the electrode assembly 100 is bent as a whole.
  • the application characteristic to the installation space is preferably exhibited in terms of the battery shape (for example, suitable for a curved device, an angled device, and the like).
  • the bending angle is not relatively large and undesirable stress can be avoided, a battery with higher safety can be realized.
  • the “bending angle” means an extension line of the lower surface of one sub-electrode body (particularly “the lower surface level of one sub-electrode body is set to the other sub-surface) in a side view (sectional view) as shown in FIG. "An extension level extending in the direction of the electrode body") and the lower surface of the other sub-electrode body (angle ⁇ in FIG. 5).
  • the “bending angle ⁇ between the sub electrode bodies based on the bent portion (see FIGS. 5 (A) to 5 (C))” is preferably 90 ° or less. It may be 80 ° or less, 70 ° or less, 60 ° or less, or 50 ° or less.
  • the lower limit value of the bending angle ⁇ is not particularly limited, but is a value larger than 0 ° because of the “bending portion”, and may be, for example, 5 °, 10 °, or 15 °.
  • the bending angle ⁇ between the sub-electrode bodies based on the bent portion is merely an example, but it is 5 ° or more and 90 ° or less and 5 ° or more and 80 ° or less. 5 ° to 70 °, 5 ° to 60 °, 5 ° to 50 °, or 10 ° to 90 °, 10 ° to 80 °, 10 ° to 70 °, 10 ° to 60 °
  • the angle may be 10 ° to 50 °, or 15 ° to 90 °, 15 ° to 80 °, 15 ° to 70 °, 15 ° to 60 °, 15 ° to 50 °, and the like. .
  • the electrode assembly 100 is preferably bendable so that the bending angle between the sub-electrode bodies is 180 ° or less with the bending portion as a base point.
  • the shared electrode constituting layer forming the bending portion is flexibly displaced at an angle of 180 ° or less, whereby the electrode assembly 100 can be bent as a whole.
  • the shared electrode constituting layer 56 that connects the sub electrode bodies 50 to each other is bent at an angle as shown in FIG. 6, and as a result, the sub electrode bodies 50 can be bent freely. Displace.
  • the “bending angle ⁇ in the flexible substrate (see FIG. 6)” is more preferably less than 180 °, but may be, for example, 135 ° or less, 90 ° or less, 45 ° or less, or 30 ° or less.
  • the lower limit value of the bending angle ⁇ is not particularly limited, but is a value larger than 0 °, for example, 5 °, 10 °, or 15 ° because of the “bending portion”.
  • the bending angle ⁇ between the sub-electrode bodies based on the bent portion is merely an example, but it is 5 ° or more and less than 180 °, 5 ° or more and 135 ° or less. 5 ° to 90 °, 5 ° to 45 °, 5 ° to 30 °, or 10 ° to less than 180 °, 10 ° to 135 °, 10 ° to 90 °, 10 ° to 45 °
  • the angle may be 10 ° to 30 °, or 15 ° to less than 180 °, 15 ° to 135 °, 15 ° to 90 °, 15 ° to 45 °, 15 ° to 30 °, and the like. .
  • the sub-electrode bodies do not sterically interfere with each other, it can be bent opposite to the bending direction shown in FIG. 6, and therefore the bending angle in the flexible battery is preferably ⁇ 180 ° or less (more preferably Is less than ⁇ 180 °.
  • the electrode assembly according to the present invention takes a form in which the sub-electrode bodies are not on the same plane or a form that is not on the same plane due to the “electrode constituent layer forming the bending portion”. It is possible to do.
  • the sub-electrode bodies are permanently positioned on separate planes due to the “electrode constituent layer forming the bent portion”.
  • the sub-electrode bodies are appropriately displaced so that one and the other of the sub-electrode bodies are positioned on different planes due to the “electrode constituent layer forming the bent portion”. (In other words, it is a secondary battery that can be displaced and deformed freely).
  • the bending portion includes a “single” electrode constituent layer. That is, as shown in FIGS. 2 to 4, the electrode assembly 100 is not provided with a plurality of shared electrode constituent layers 56 forming a bent portion (in particular, a configuration in which a plurality of such electrode constituent layers are laminated). There is only one). This means that for each of the one and the other sub-electrode bodies, a “connecting portion forming a bent portion” is formed from one electrode constituting layer 56. In other words, the connecting portion forming the bent portion includes one positive electrode layer, one negative electrode layer, and one separator layer positioned therebetween, and a further positive electrode layer serving as a separate electrode constituent layer.
  • the negative electrode layer / separator layer is not included.
  • a further separator layer or the like may be included on such a “single electrode constituent layer”. Good.
  • the secondary battery of the present invention can be embodied in various modes.
  • one extension length of the sub-electrode body may be different from the other extension length of the sub-electrode body.
  • the extension lengths of the sub electrode bodies may be different from each other in the direction orthogonal to both the battery thickness direction and the direction in which the sub electrode bodies are arranged side by side.
  • the winding parts shown in FIG. 7 in the case of the winding parts shown in FIG. 7, in the direction of the winding axis or the central axis (axis of the winding center) of the winding part 52, “winding part 52A” and “winding”
  • the length of the shape portion 52B ′′ is different.
  • the shape of the electrode assembly in plan view that is, the shape of the secondary battery in plan view can be changed to “non-rectangular” / “atypical”, and a secondary battery having a higher degree of freedom in shape can be obtained. It is done.
  • a secondary battery suitable for design and / or effective utilization of space can be obtained.
  • the flexible battery has a “non-rectangular shape” (for example, an L-shaped shape in plan view) in which another small square is cut out from the square.
  • the shared electrode constituting layer 56 can be bent freely.
  • non-rectangular shape in this specification means that the electrode assembly shape / battery shape in plan view is not rectangular.
  • the “rectangular shape” means a shape that is usually included in a rectangular concept such as a square shape and a rectangular shape in plan view. Therefore, “rectangular shape” indicates that a virtual cut-out shape in a plan view viewed from above in the thickness direction corresponds to a substantially square or a substantially rectangular shape.
  • non-rectangular refers to a shape that is not normally included in the concept of a rectangular shape such as a square and a rectangle in plan view, and in particular, partially from such a “rectangular” square / rectangular shape.
  • non-rectangular shape refers to a shape that is not square or rectangular when viewed from above in the thickness direction, and in a narrow sense, the shape in plan view is based on a square or rectangle. However, it indicates that the shape is partially cut out (preferably a shape in which the corners of the square and rectangle of the base are cut out) (see FIG. 9).
  • the “non-rectangular shape” means that the electrode assembly or the secondary battery in the plan view has a square / rectangular shape based on the outline shape of the planar view in a plan view, and is smaller than the base shape. It may be a shape obtained by notching a similar shape or a combination shape thereof from the base shape (particularly a shape obtained by notching from a corner portion of the base shape).
  • the electrode assembly in the present invention may have at least “two bends”.
  • the secondary battery of the present invention may have at least two bent portions as shown in FIG.
  • two or more shared electrode constituting layers 56 forming a bent portion may be provided. This provides a higher degree of freedom for the three-dimensional shape of the electrode assembly 100.
  • both of the two bent portions 56A and 56B may have the form of a single electrode constituting layer.
  • each of the two bent portions 56A and 56B substantially includes one positive electrode layer and one negative electrode layer, and no positive electrode layer / negative electrode layer is included.
  • the shared electrode constituting layers 56 constituting the two bent portions may be common between the two bent portions 56A and 56B.
  • the common electrode constituting layer 56 may be long and wide so as to form two bent portions 56A and 56B.
  • the “bend” may have various modifications.
  • at least one of the positive electrode and the negative electrode may not have an “electrode material layer containing an electrode active material”. That is, the bent part that connects the sub electrode bodies to each other may have a form in which at least one of the positive electrode material layer and the negative electrode material layer is removed. Thereby, it becomes easier to express “bending” more preferably, and one and the other of the sub-electrode bodies are easily positioned on different planes.
  • a resin layer and / or a tape material may be provided to the bent portion from the viewpoint of increasing the structural strength.
  • a resin layer including a flexible resin material exhibiting elastomeric or rubber characteristics may be provided.
  • resin materials such as a styrene type, an olefin type, a vinyl chloride type, a polyester type, and / or a polyurethane type, may be used as a resin material which exhibits elastomeric properties.
  • the electrode assembly is housed in an exterior body, thereby forming a secondary battery.
  • the exterior body in the secondary battery of the present invention may be in the form of a hard case or may be in the form of a soft case.
  • the exterior body may be a hard case type corresponding to a so-called “metal can” or a soft case type corresponding to a “pouch” made of a so-called laminate film. These can use any case used as an exterior body in the field of secondary batteries.
  • a hard case type exterior body is preferable for the “rigid battery”
  • a soft case type exterior body is preferable for the “flexible battery”.
  • the secondary battery according to the present invention can be used in various fields where power storage is assumed.
  • secondary batteries are used in the electrical / information / communication field where mobile devices are used (for example, mobile devices such as mobile phones, smartphones, notebook computers and digital cameras), home and small industrial applications.
  • mobile devices for example, mobile devices such as mobile phones, smartphones, notebook computers and digital cameras
  • home and small industrial applications for example, power tools, golf carts, home / nursing / industrial robots), large industrial applications (for example, forklifts, elevators, bay harbor cranes), transportation systems (for example, hybrid vehicles, electric vehicles) , Buses, trains, electric assist bicycles, electric motorcycles, etc.), power system applications (eg, various power generation, road conditioners, smart grids, general home storage systems), and space / deep sea applications (eg, , Space probe, submersible survey ship, etc.).
  • mobile devices for example, mobile devices such as mobile phones, smartphones, notebook computers and digital cameras
  • home and small industrial applications for example, power tools, golf carts, home
  • Electrode assembly 50 sub-electrode body 52 wound part 52A first wound part 52B second wound part 54 non-wound part 54A first unwound part 54B second unwound part 56 shared electrode constituting layer (Connecting part) / Bending part 100 Electrode assembly

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Abstract

本発明では、正極、負極およびそれらの間のセパレータを含む電極構成層が積層した電極組立体を有して成る二次電池１００が提供される。特に、本発明の二次電池１００は、電極組立体が巻回状部および非巻回状部のいずれか一方または双方のサブ電極体５０を少なくとも２つ有して成り、かかるサブ電極体同士が、互いに共有する電極構成層５６によって連結されており、その共有する電極構成層５６が曲げ部を成す。

Description

二次電池
　本発明は二次電池に関する。特に、正極、負極およびセパレータを含む電極構成層が積層した電極組立体を有して成る二次電池に関する。
　二次電池は、いわゆる“蓄電池”ゆえに充電・放電の繰り返しが可能であり、様々な用途に用いられている。例えば、携帯電話、スマートフォンおよびノートパソコンなどのモバイル機器に二次電池が用いられている。
　モバイル機器などを含め種々の用途では、二次電池は一般に筐体内に収められて使用される。つまり、筐体の内部空間を部分的に占めるように二次電池が配置されて使用される。
特表２０１５－５３６０３６
　本願発明者は、従前の二次電池では克服すべき課題があることに気付き、そのための対策を取る必要性を見出した。具体的には以下の課題があることを本願発明者は見出した。
　筐体内において二次電池の設置スペースは回路基板および各種部品などの他の機器要素との兼ね合いを考慮する必要がある。特に、近年のニーズの多様化に伴って、筐体およびその内部に収める種々の要素によって二次電池の設置スペースがより制限を受ける傾向があり、従前の二次電池の形状では十分に対応できなくなってきている。
　本発明はかかる課題に鑑みて為されたものである。即ち、本発明の主たる目的は、形状自由度がより高い二次電池を提供することである。
　本願発明者は、従来技術の延長線上で対応するのではなく、新たな方向で対処することによって上記課題の解決を試みた。その結果、上記主たる目的が達成された二次電池の発明に至った。
　本発明に係る二次電池は、
　正極、負極および正極と負極との間のセパレータを含む電極構成層が積層した電極組立体を有して成る二次電池であって、
　電極組立体が、少なくとも１つの電極構成層が巻回状に巻かれた巻回状部、および、少なくとも１つの電極構成層が巻回されず平面状に配置された非巻回状部のいずれか一方または双方のサブ電極体を少なくとも２つ有して成り、
　サブ電極体同士が、互いに共有する電極構成層によって連結されており、当該共有する電極構成層が曲げ部を成している。
　本発明に係る二次電池は、形状自由度がより高くなっている。つまり、本発明の二次電池は、種々の電池設置スペースに対してより好適な形状を取ることができる。
電極構成層を模式的に示した断面図（図１（Ａ）：非巻回状部、図１（Ｂ）：巻回状部） 本発明の一実施形態に係る電極組立体の構成（巻回状部と非巻回状部との組合せ）を模式的に示した断面図 本発明の一実施形態に係る電極組立体の構成（巻回状部同士の組合せ）を模式的に示した断面図 本発明の一実施形態に係る電極組立体の構成（非巻回状部同士の組合せ）を模式的に示した断面図 剛性電池の態様を模式的に示した断面図（図５（Ａ）：巻回状部と非巻回状部との組合せ、図５（Ｂ）：巻回状部同士の組合せ、図５（Ｃ）：非巻回状部同士の組合せ） フレキシブル電池の態様（曲げ変位時の経時変化）を模式的に示した断面図 “延在長さが互いに異なるサブ電極体”の態様を模式的に示した斜視図（図７（Ａ）：剛性電池、図７（Ｂ）：フレキシブル電池） “少なくとも２つの曲げ部”を有する電極組立体を模式的に示した断面図（図８（Ａ）：１つの巻回状部と２つの非巻回状部との組合せ、図８（Ｂ）：２つの巻回状部と１つの非巻回状部との組合せ） “非矩形状”／“異型状”を説明するための模式図
　以下では、本発明の一実施形態に係る二次電池をより詳細に説明する。必要に応じて図面を参照して説明を行うものの、図面における各種の要素は、本発明の理解のために模式的かつ例示的に示したにすぎず、外観や寸法比などは実物と異なり得る。
　本明細書で直接的または間接的に説明される“厚み”の方向は、二次電池を構成する電極材の積層方向に基づいており、即ち、“厚み”は正極と負極との積層方向における寸法に相当する。
　また、本明細書で用いる「平面視」とは、上記の厚みの方向に沿って対象物を上側または下側からみた場合の見取図に基づいており、「断面図（または断面視）」は、二次電池の厚み方向に沿って切り取って得られる対象物の仮想断面に基づいている。更に、「側面視」とは、対象物の厚み（例えば二次電池または電極組立体の厚さ）を捉えることができる方向からみた対象物の見取図に基づいている。
　また、本明細書で直接的または間接的に用いる“上下方向”および“左右方向”は、それぞれ図中における上下方向および左右方向に相当する。特記しない限り、同じ符号または記号は、同じ部材または同じ意味内容を示すものとする。
［本発明の二次電池の構成］
　本発明では二次電池が提供される。本明細書でいう「二次電池」とは、充電・放電の繰り返しが可能な電池のことを指している。従って、本発明の二次電池は、その名称に過度に拘泥されるものでなく、例えば“蓄電デバイス”なども本発明の対象に含まれ得る。
　本発明に係る二次電池は、正極、負極およびセパレータを含む電極構成層が積層した電極組立体を有して成る。図１（Ａ）および１（Ｂ）に示されるように、正極１と負極２とはセパレータ３を介して積み重なって電極構成層１０を成しており、かかる電極構成層１０が少なくとも１つ以上積層した電極組立体が電解質と共に外装体に封入されている。
　正極は、少なくとも正極材層および正極集電体から構成されている。正極では正極集電体の少なくとも片面に正極材層が設けられており、正極材層には電極活物質として正極活物質が含まれている。例えば、電極組立体における複数の正極は、それぞれ、正極集電体の両面に正極材層が設けられているものでよいし、あるいは、正極集電体の片面にのみ正極材層が設けられているものでもよい。二次電池のさらなる高容量化の観点でいえば正極は正極集電体の両面に正極材層が設けられていることが好ましい。
　負極は、少なくとも負極材層および負極集電体から構成されている。負極では負極集電体の少なくとも片面に負極材層が設けられており、負極材層には電極活物質として負極活物質が含まれている。例えば、電極組立体における複数の負極は、それぞれ、負極集電体の両面に負極材層が設けられているものでよいし、あるいは、負極集電体の片面にのみ負極材層が設けられているものでもよい。二次電池のさらなる高容量化の観点でいえば負極は負極集電体の両面に負極材層が設けられていることが好ましい。
　正極および負極に含まれる電極活物質、即ち、正極活物質および負極活物質は、二次電池において電子の受け渡しに直接関与する物質であり、充放電、すなわち電池反応を担う正負極の主物質である。より具体的には、「正極材層に含まれる正極活物質」および「負極材層に含まれる負極活物質」に起因して電解質にイオンがもたらされ、かかるイオンが正極と負極との間で移動して電子の受け渡しが行われて充放電がなされる。正極材層および負極材層は特にリチウムイオンを吸蔵放出可能な層であることが好ましい。つまり、本発明に係る二次電池は、非水電解質を介してリチウムイオンが正極と負極との間で移動して電池の充放電が行われる非水電解質二次電池となっていることが好ましい。充放電にリチウムイオンが関与する場合、本発明に係る二次電池は、いわゆる“リチウムイオン電池”に相当し、正極および負極がリチウムイオンを吸蔵放出可能な層を有する。
　正極材層の正極活物質は例えば粒状体から成るところ、粒子同士の十分な接触と形状保持のためにバインダー（“結着材”とも称される）が正極材層に含まれていることが好ましい。更には、電池反応を推進する電子の伝達を円滑にするために導電助剤が正極材層に含まれていてもよい。同様にして、負極材層の負極活物質は例えば粒状体から成るところ、粒子同士の十分な接触と形状保持のためにバインダーが含まれることが好ましく、電池反応を推進する電子の伝達を円滑にするために導電助剤が負極材層に含まれていてもよい。このように、複数の成分が含有されて成る形態ゆえ、正極材層および負極材層はそれぞれ“正極合材層”および“負極合材層”などと称すこともできる。
　正極活物質は、リチウムイオンの吸蔵放出に資する物質であることが好ましい。かかる観点でいえば、正極活物質は例えばリチウム含有複合酸化物であることが好ましい。より具体的には、正極活物質は、リチウムと、コバルト、ニッケル、マンガンおよび鉄から成る群から選択される少なくとも１種の遷移金属とを含むリチウム遷移金属複合酸化物であることが好ましい。つまり、本発明に係る二次電池の正極材層においては、そのようなリチウム遷移金属複合酸化物が正極活物質として好ましくは含まれている。例えば、正極活物質はコバルト酸リチウム、ニッケル酸リチウム、マンガン酸リチウム、リン酸鉄リチウム、または、それらの遷移金属の一部を別の金属で置き換えたものであってよい。このような正極活物質は、単独種として含まれてよいものの、二種以上が組み合わされて含まれていてもよい。あくまでも例示にすぎないが、本発明に係る二次電池では、正極材層に含まれる正極活物質がコバルト酸リチウムとなっていてよい。
　正極材層に含まれる得るバインダーとしては、特に制限されるわけではないが、ポリフッ化ビリニデン、ビリニデンフルオライド－ヘキサフルオロプロピレン共重合体、ビリニデンフルオライド－テトラフルオロチレン共重合体およびポリテトラフルオロチレンなどから成る群から選択される少なくとも１種を挙げることができる。正極材層に含まれる得る導電助剤としては、特に制限されるわけではないが、サーマルブラック、ファーネスブラック、チャンネルブラック、ケッチェンブラックおよびアセチレンブラック等のカーボンブラック、黒鉛、カーボンナノチューブおよび気相成長炭素繊維等の炭素繊維、銅、ニッケル、アルミニウムおよび銀等の金属粉末、ならびに、ポリフェニレン誘導体などから選択される少なくとも１種を挙げることができる。例えば、正極材層のバインダーはポリフッ化ビニリデンであってよく、また、正極材層の導電助剤はカーボンブラックであってよい。あくまでも例示にすぎないが、正極材層のバインダーおよび導電助剤は、ポリフッ化ビニリデンとカーボンブラックとの組合せになっていてよい。
　負極活物質は、リチウムイオンの吸蔵放出に資する物質であることが好ましい。かかる観点でいえば、負極活物質は例えば各種の炭素材料、酸化物、または、リチウム合金などであることが好ましい。
　負極活物質の各種の炭素材料としては、黒鉛（天然黒鉛、人造黒鉛）、ハードカーボン、ソフトカーボン、ダイヤモンド状炭素などを挙げることができる。特に、黒鉛は電子伝導性が高く、負極集電体との接着性が優れる点などで好ましい。負極活物質の酸化物としては、酸化シリコン、酸化スズ、酸化インジウム、酸化亜鉛および酸化リチウムなどから成る群から選択される少なくとも１種を挙げることができる。負極活物質のリチウム合金は、リチウムと合金形成され得る金属であればよく、例えば、Ａｌ、Ｓｉ、Ｐｂ、Ｓｎ、Ｉｎ、Ｂｉ、Ａｇ、Ｂａ、Ｃａ、Ｈｇ、Ｐｄ、Ｐｔ、Ｔｅ、Ｚｎ、Ｌａなどの金属とリチウムとの２元、３元またはそれ以上の合金であってよい。このような酸化物は、その構造形態としてアモルファスとなっていることが好ましい。結晶粒界または欠陥といった不均一性に起因する劣化が引き起こされにくくなるからである。あくまでも例示にすぎないが、本発明に係る二次電池では、負極材層の負極活物質が人造黒鉛となっていてよい。
　負極材層に含まれる得るバインダーとしては、特に制限されるわけではないが、スチレンブタジエンゴム、ポリアクリル酸、ポリフッ化ビニリデン、ポリイミド系樹脂およびポリアミドイミド系樹脂から成る群から選択される少なくとも１種を挙げることができる。例えば、負極材層に含まれるバインダーはスチレンブタジエンゴムとなっていてよい。負極材層に含まれる得る導電助剤としては、特に制限されるわけではないが、サーマルブラック、ファーネスブラック、チャンネルブラック、ケッチェンブラックおよびアセチレンブラック等のカーボンブラック、黒鉛、カーボンナノチューブおよび気相成長炭素繊維等の炭素繊維、銅、ニッケル、アルミニウムおよび銀等の金属粉末、ならびに、ポリフェニレン誘導体などから選択される少なくとも１種を挙げることができる。なお、負極材層には、電池製造時に使用された増粘剤成分（例えばカルボキシルメチルセルロース）に起因する成分が含まれていてもよい。
　あくまでも例示にすぎないが、負極材層における負極活物質およびバインダーは人造黒鉛とスチレンブタジエンゴムとの組合せになっていてよい。
　正極および負極に用いられる正極集電体および負極集電体は電池反応に起因して活物質で発生した電子を集めたり供給したりするのに資する部材である。このような集電体は、シート状の金属部材であってよく、多孔または穿孔の形態を有していてよい。例えば、集電体は金属箔、パンチングメタル、網またはエキスパンドメタル等であってよい。正極に用いられる正極集電体は、アルミニウム、ステンレスおよびニッケル等から成る群から選択される少なくとも１種を含んだ金属箔から成るものが好ましく、例えばアルミニウム箔であってよい。一方、負極に用いられる負極集電体は、銅、ステンレスおよびニッケル等から成る群から選択される少なくとも１種を含んだ金属箔から成るものが好ましく、例えば銅箔であってよい。
　正極および負極に用いられるセパレータは、正負極の接触による短絡防止および電解質保持などの観点から設けられる部材である。換言すれば、セパレータは、正極と負極と間の電子的接触を防止しつつイオンを通過させる部材であるといえる。好ましくは、セパレータは多孔性または微多孔性の絶縁性部材であり、その小さい厚みに起因して膜形態を有している。あくまでも例示にすぎないが、ポリオレフィン製の微多孔膜がセパレータとして用いられてよい。この点、セパレータとして用いられる微多孔膜は、例えば、ポリオレフィンとしてポリエチレン（ＰＥ）のみ又はポリエチレン（ＰＰ）のみを含んだものであってよい。更にいえば、セパレータは、“ＰＥ製の微多孔膜”と“ＰＰ製の微多孔膜”とから構成される積層体であってもよい。セパレータの表面が無機粒子コート層や接着層等により覆われていてもよい。セパレータの表面が接着性を有していてもよい。なお、本発明において、セパレータは、その名称によって特に拘泥されるべきでなく、同様の機能を有する固体電解質、ゲル状電解質、絶縁性の無機粒子などであってもよい。
　本発明の二次電池では、正極、負極およびセパレータを含む電極構成層から成る電極組立体が電解質と共に外装に封入されている。正極および負極がリチウムイオンを吸蔵放出可能な層を有する場合、電解質は有機電解質・有機溶媒などの“非水系”の電解質であることが好ましい（すなわち、電解質が非水電解質となっていることが好ましい）。電解質では電極（正極・負極）から放出された金属イオンが存在することになり、それゆえ、電解質は電池反応における金属イオンの移動を助力することになる。
　非水電解質は、溶媒と溶質とを含む電解質である。具体的な非水電解質の溶媒としては、少なくともカーボネートを含んで成るものが好ましい。かかるカーボネートは、環状カーボネート類および／または鎖状カーボネート類であってもよい。特に制限されるわけではないが、環状カーボネート類としては、プロピレンカーボネート（ＰＣ）、エチレンカーボネート（ＥＣ）、ブチレンカーボネート（ＢＣ）およびビニレンカーボネート（ＶＣ）から成る群から選択される少なくとも１種を挙げることができる。鎖状カーボネート類としては、ジメチルカーボネート（ＤＭＣ）、ジエチルカーボネート（ＤＥＣ）、エチルメチルカーボネート（ＥＭＣ）およびジプロピルカーボネート（ＤＰＣ）から成る群から選択される少なくも１種を挙げることができる。あくまでも例示にすぎないが、非水電解質として環状カーボネート類と鎖状カーボネート類との組合せが用いられてよく、例えばエチレンカーボネートとジエチルカーボネートとの混合物が用いてよい。また、具体的な非水電解質の溶質としては、例えば、ＬｉＰＦ６および／またはＬｉＢＦ４などのＬｉ塩が好ましく用いられる。
［本発明の二次電池の特徴］
　本発明の二次電池は、電極組立体の立体的構造に特徴を有している。具体的には、本発明の二次電池の電極組立体は「少なくとも１つの電極構成層が巻回状に巻かれた巻回状部」および「少なくとも１つの電極構成層が巻回されず平面状に配置された非巻回状部」のいずれか一方または双方のサブ電極体を少なくとも２つ有して成る。特に電極組立体では、サブ電極体同士が、互いに共有する電極構成層によって連続的に連結されており、その共有する電極構成層が曲げ部を成している。
　図２～４には、本発明の一実施形態に係る電極組立体１００の立体的構造が示されている。図示される形態から分かるように、電極組立体１００は、サブ電極体５０として対を成すように並設される“巻回状部５２”および／または“非巻回状部５４”を含んでおり、そのようなサブ電極体同士が互いに角度を成すように設けられる。このように角度を成すことで電極組立体１００の三次元立体形状により高い自由度がもたらされる。より具体的には、本発明の二次電池は、厚み方向で全体を捉えた場合、電極組立体１００が局所的に変位した形態又は変位する形態を有している（つまり、本発明の二次電池は、電極組立体の一部分が曲げられた形状を有しているか、あるいは、そのように曲げることが可能となっている）。
　本明細書において「サブ電極体」とは、電極組立体を構成する部材を指しており、特に電極組立体の一部を成し、別個の電極体と組み合わされることで二次電池の電極組立体を構成する部材を指している。つまり、本発明における「サブ電極体」は、正極、負極およびセパレータを含む積層構成を少なくとも備えた電極積層体に相当し、そのような積層構成を同様に有する別個の電極積層体の存在が暗に意図されている。
　例えば、図２では、サブ電極体５０として “巻回状部５２”と“非巻回状部５４”とを含んで成り、それらが「互いに共有する電極構成層５６」によって連結されている（本明細書では、かかる電極構成層５６を特に「共有電極構成層」とも称する）。図示する形態から分かるように、共有電極構成層５６は、電極組立体１００の曲げ部、すなわち、二次電池の曲げ部を成す。別の切り口で捉えると、図２に示す電極組立体１００では、巻回状部５２から延びて曲げ部を成す延設部分の上に非巻回状部５４が設けられているともいえる。
　図３に示す電極組立体１００では、サブ電極体５０として“巻回状部５２”のみを２つ含んで成り、かかる巻回状部同士（５２Ａ,５２Ｂ）が曲げ部を成す共有電極構成層５６によって連結されている。つまり、巻回状部同士が共有電極構成層の曲げ部を介して互いに連結されている。別の切り口で捉えると、図３に示す電極組立体１００では、一方の巻回状部から延びて曲げ部を成す延設部分の上に他方の巻回状部が設けられているといえる。なお、一方の非巻回状部５２Ａと他方の非巻回状部５２Ｂとは、それらの巻回軸が互いに略平行な関係を有することが好ましい。図４に示す電極組立体１００では、サブ電極体５０として“非巻回状部５４”のみを２つ含んで成り、かかる非巻回状部同士（５４Ａ,５４Ｂ）が曲げ部を成す共有電極構成層５６によって連結されている。つまり、非巻回状部同士が共有電極構成層の曲げ部を介して互いに連結されている。同様に別の切り口で捉えると、図４に示す電極組立体１００では、一方の非巻回状部から延びて曲げ部を成す延設部分の上に他方の非巻回状部が設けられている。
　特に図３に示すような“巻回状部５２”のみを含む場合についていうと、集電は一箇所から取ることができるので、エネルギー密度的により好ましい二次電池がもたらされる。
　図２～４に示す形態から分かるように、本発明においては、一方のサブ電極体５０の電極構成層の１つが湾曲もしくは折れ曲がるように外側へと突出して延在すると共に、それが他方のサブ電極体５０の電極構成層を成しており、その逆も同様になっている（すなわち、前記他方のサブ電極体５０の電極構成層の１つも湾曲もしくは折れ曲がるように外側へと突出して延在するとともに、それが前記一方のサブ電極体５０の電極構成層を成している）。換言すれば、湾曲もしくは折れ曲がった形態を有する共有電極構成層５６が、一方のサブ電極体５０の電極構成層になると共に、他方のサブ電極体５０の電極構成要素にもなっているといえる（特に、そのような共有電極構成層５６が電極組立体１００において連続的に一体化した構成層を成している）。なお、図示する形態から分かるように、共有電極構成層５６の湾曲部分または折曲り部分は、一方のサブ電極体５０と他方のサブ電極体５０との間に位置付けられていることが好ましい。
　本発明における電極組立体１００において、サブ電極体５０としての“巻回状部５２”および“非巻回状部５４”は、それぞれ電極構成層から成っている。つまり、“巻回状部５２”および“非巻回状部５４”は、それぞれ、正極、負極および正極と負極との間のセパレータを含んだ積層構成を有している。図２～４に示される形態から分かるように、巻回状部５２は、正極、負極および正極と負極との間のセパレータを含んだ電極構成層が全体として大きく湾曲した形態を有する一方（図示するように、ロール状に湾曲した形態又は折畳まれるように湾曲した形態を有する一方）、非巻回状部５４は、正極、負極および正極と負極との間のセパレータを含んだ電極構成層が互いに平面状に延在した形態を有している。巻回状部５２は、好ましくは、それ自体が全体として扁平状になっており、それゆえ、折り曲げにより巻回した形態を有していることが好ましい。換言すれば、巻回状部５２は電極構成層が少なくとも１回折り返されて形成されている一方、非巻回状部５４は、そのような折り返しは施されていないといえる。
　サブ電極体同士のそれぞれは、互いに同じ厚みを有していてよい。あるいは、サブ電極体同士は互いに異なる厚みを有していてもよい。例えば、図２に示す態様では、“巻回状部５２”の厚みと“非巻回状部５４”の厚みとは実質的に同じになっている。また、サブ電極体同士間の離隔寸法は、共有電極構成層に依存するが、例えば曲げられていないと仮定した場合のサブ電極体同士の隙間がなるたけ小さくなるものであってよい。あくまでも例示にすぎないが、曲げられていないと仮定した場合のサブ電極体同士が互いに横並びに近接するような「サブ電極体同士間の離隔寸法」であってよい。
　図２～４に示される形態から分かるように、電極組立体１００では、曲げ部を成す共有電極構成層５６を介して、サブ電極体５０同士、即ち、“巻回状部５２”および“非巻回状部５４”／“第１巻回状部５２Ａ”および“第２巻回状部５２Ｂ”／“第１非巻回状部５４Ａ”および“第２非巻回状部５４Ｂ”が互いに連結・接続されている。あくまでも“共有”ゆえに、連結部５６は一方のサブ電極体の電極構成層を成すと共に、他方のサブ電極体の電極構成層をも成している。換言すれば、本発明における電極組立体１００は、一方のサブ電極体から外部へと張り出すように延在する電極構成層が他方のサブ電極体の構成要素となっており、その逆も同様にいえる構成を有している。特に本発明では、そのような共有電極構成層５６が、電極組立体の曲げ部、即ち、二次電池としての曲げ部分を成している。
　ここで、本発明において「曲げ部を成す」とは、角度を成す共有電極構成層５６に起因してサブ電極体同士が同一平面上に位置付けられていないことを意味しているか、あるいは、角度を成すように共有電極構成層５６が変位・変形することでサブ電極体同士が同一平面上に位置付けられないようになることを意味している。前者の場合、本発明の二次電池は“剛性電池”に相当する一方（図５（Ａ）～５（Ｃ）参照）、後者の場合、本発明の二次電池は“フレキシブル電池”に相当する（図６参照）。つまり、前者の場合、本発明の二次電池は、曲げ部５６にて曲がった形態を維持している剛性電池となっている一方、後者の場合、曲げ部５６にて曲げ自在なフレキシブル電池となっている。
　“剛性電池”の場合、本発明の二次電池１００は、図５（Ａ）～５（Ｃ）に示す如く、恒久的に曲げ形態が実質変わらない電池となっており、特に通常の使用条件下では曲がらない又は曲げて使用されない電池となっている。よって、本発明に係る剛性電池は、電池の設置スペースが単純な直方体状でない場合であっても収めることが可能となる。一方、“フレキシブル電池”の場合、図６に示す如く、本発明の二次電池１００は、曲げ形態を自在に変えることができ、特に使用者が通常有する力によって、共有電極構成層５６を基点に曲げることができる電池となっている。よって、本発明に係るフレキシブル電池は、同様に電池の設置スペースが単純な直方体状でない場合であっても収めることが可能となり、特に種々の設置スペース形状に合わせてより柔軟に収めることが可能となる。このように、本発明の二次電池は、形状自由度がより高く、電池の設置スペースがより制限を受ける用途でも好適に使用できる。
　“剛性電池”の場合、電極組立体は、曲げ部を基点にしたサブ電極体同士の曲げ角度が９０°以下を成すものであってよい。つまり、ある好適な態様では、曲げ部を成す共有電極構成層が９０°以下の曲げ角度を成している。図５（Ａ）に示される電極組立体１００は、９０°以下の曲げ角度を成す共有電極構成層５６によって、巻回状部５２と非巻回状部５４とが全体として曲がった状態で連結された形態を有している。同様にして、図５（Ｂ）および５（Ｃ）に示される電極組立体１００は、９０°以下の角度を成す共有電極構成層５６によって、それぞれ、巻回状部同士（５２Ａ,５２Ｂ）、および、非巻回状部同士（５４Ａ,５４Ｂ）が全体として曲がった状態で連結された形態を有している。いずれの形態であっても、共有電極構成層５６が角度を成して曲がっており、それによって、電極組立体１００が全体として曲がった形態を有している。このような角度を成して曲がっている共有電極構成層５６の場合、電池形状の点で設置スペースへの適用特性を好適に呈しつつも（例えば、湾曲した機器および角度を成す機器などに好適にフィットしつつ）、曲げ角度が比較的大きくなく不都合な応力を回避できるので、より安全性の高い電池を実現することができる。
　本明細書において「曲げ角度」とは、図５に示すような側面視（断面視）において、一方のサブ電極体の下面の延長線（特に「一方のサブ電極体の下面レベルを他方のサブ電極体の方向へと延ばした延長レベル」）と当該他方のサブ電極体の下面とが成す角度（図５では角度α）のことを指している。
　“剛性電池”の場合、「曲げ部を基点にしたサブ電極体同士の曲げ角度α（図５（Ａ）～５（Ｃ）参照）」は、９０°以下であることが好ましいが、例えば、８０°以下、７０°以下または６０°以下、もしくは５０°以下であってよい。かかる曲げ角度αの下限値は、特に制限されるものでないものの“曲げ部”ゆえ、０°よりも大きい値であり、例えば５°、１０°または１５°であってよい。よって、本発明の二次電池が剛性電池である場合、曲げ部を基点にしたサブ電極体同士の曲げ角度αは、あくまでも例示であるが、５°以上９０°以下、５°以上８０°以下、５°以上７０°以下、５°以上６０°以下、５°以上５０°以下、あるいは、１０°以上９０°以下、１０°以上８０°以下、１０°以上７０°以下、１０°以上６０°以下、１０°以上５０°以下、あるいは、１５°以上９０°以下、１５°以上８０°以下、１５°以上７０°以下、１５°以上６０°以下、１５°以上５０°以下などであってよい。
　一方、“フレキシブル電池”の場合、電極組立体１００は、好ましくは曲げ部を基点にしてサブ電極体同士の曲げ角度が１８０°以下の曲げ角度を成すように曲げ自在となっている。つまり、ある好適な態様では、曲げ部を成す共有電極構成層が１８０°以下の角度で曲げ自在に変位するようになっており、それによって、電極組立体１００が全体として曲げ可能となっている。外部から力を加えると、図６に示すようにサブ電極体５０同士を互いに連結する共有電極構成層５６が角度を成して曲がることになり、その結果、サブ電極体５０同士が曲げ自在に変位する。このような角度を成して自在に曲がる共有電極構成層５６の場合、電池形状の観点から設置スペースへの適用特性が特に高くなるといった利点を有し、使用時に種々の設置スペースに合わせて電池形状をより好適に変更できる。「フレキシブル基板における曲げ角度β（図６参照）」は、より好ましくは１８０°未満であるが、例えば、１３５°以下、９０°以下または４５°以下もしくは３０°以下であってよい。かかる曲げ角度βの下限値は、特に制限されるものでないものの“曲げ部”ゆえ、０°よりも大きい値であり、例えば５°、１０°または１５°などである。よって、本発明の二次電池がフレキシブル電池である場合、曲げ部を基点にしたサブ電極体同士の曲げ角度βは、あくまでも例示であるが、５°以上１８０°未満、５°以上１３５°以下、５°以上９０°以下、５°以上４５°以下、５°以上３０°以下、あるいは、１０°以上１８０°未満、１０°以上１３５°以下、１０°以上９０°以下、１０°以上４５°以下、１０°以上３０°以下、あるいは、１５°以上１８０°未満、１５°以上１３５°以下、１５°以上９０°以下、１５°以上４５°以下、１５°以上３０°以下などであってよい。なお、サブ電極体同士が立体的に干渉しないのであれば、図６に示す曲げ方向と逆に曲げることも可能であり、それゆえ、フレキシブル電池における曲げ角度は好ましくは±１８０°以下（より好ましくは±１８０°未満）であるといえる。
　このように、本発明における電極組立体は、「曲げ部を成す電極構成層」に起因して、サブ電極体同士が同一平面上にない形態またはそのような同一平面上にない形態を取ることができようになっている。“剛性電池”の場合、「曲げ部を成す電極構成層」に起因してサブ電極体の一方と他方とがそれぞれ別個の平面上に恒久的に位置付けられている。その一方、“フレキシブル電池”の場合では、「曲げ部を成す電極構成層」に起因してサブ電極体の一方と他方とがそれぞれ別個の平面上に位置付けられるようにサブ電極体同士が適宜変位できるようになっている（つまり、変位・変形自在な二次電池となっている）。
　ある好適な態様では、曲げ部が“単一”の電極構成層を備えている。つまり、図２～４に示されるように、電極組立体１００で曲げ部を成す共有電極構成層５６が、複数設けられているのではなく（特にそのような電極構成層が複数積層した形態となっておらず）、１つのみとなっている。これは、一方および他方のサブ電極体のそれぞれについて１つの電極構成層５６から「曲げ部を成す連結部」が構成されていることを意味している。換言すれば、曲げ部を成す連結部は、１つの正極層、１つの負極層および、それらの間に位置する１つセパレータ層を含んでおり、別個の電極構成層となる更なる正極層・負極層・セパレータ層を含んでいないといえる。なお、かかる好適な態様について、図示するように、別個の電極構成層を構成しないのであれば、そのような“単一の電極構成層”の上に更なるセパレータ層などが含まれていてもよい。
　“単一の電極構成層”の場合、共有電極構成層の“曲げ”が好適に実現し易い。つまり、サブ電極体の一方と他方とがそれぞれ別個の平面により位置付け易くなり、二次電池の形状自由度がより好適にもたらされ得る。
　本発明の二次電池は種々の態様で具現化され得る。
（延在長さの異なるサブ電極体）
　本発明における電極組立体では、サブ電極体の一方の延在長さと、サブ電極体の他方の延在長さとが互いに異なっていてもよい。具体的には、電池厚み方向およびサブ電極体同士の並設方向の双方に直交する方向においてサブ電極体同士の延在長さが互いに異なっていてよい。例えば、図７に示す巻回状部同士の場合では、かかる巻回状部５２の巻回軸または中心軸（巻回中心の軸）の方向において、“巻回状部５２Ａ”と“巻回状部５２Ｂ”との長さが異なっている。これにより、電極組立体の平面視における形状、即ち、二次電池の平面視における形状を“非矩形状”／“異型状”とすることができ、より形状自由度が高い二次電池が得られる。例えば、デザイン性および／またはスペースの有効活用の点で好適な二次電池を得ることができる。なお、図７（Ｂ）に示す形態についていうと、四角形から別の小さい四角形を切り欠いたような“非矩形状”（例えば、平面視でＬ字状形状）を有するフレキシブル電池となっており、その共有電極構成層５６で曲げ自在となっている。
　なお、本明細書における「非矩形状」（または「異型状」）とは、平面視における電極組立体形状・電池形状が矩形状にないことをいう。ここでいう「矩形状」とは、平面視の形状が正方形および長方形といった矩形状の概念に通常含まれる形状を意味している。従って、「矩形状」は、厚み方向にて上側から見た平面視の仮想的な切取り形状が略正方形または略長方形に相当することを指している。そして、「非矩形状」とは、平面視における形状が正方形および長方形といった矩形状の概念に通常含まれるものでない形状を指しており、特にそのような“矩形”の正方形・長方形から部分的に一部欠いた形状のことを指している。従って、広義には、「非矩形状」は、厚み方向にて上側から見た平面視の形状が正方形・長方形でない形状を指しており、狭義には、平面視の形状が正方形・長方形をベースにしつつも、それから部分的に一部切欠いた形状（好ましくはベースの正方形・長方形のコーナー部分が切欠かれた形状）となっていることを指している（図９参照）。例示すると、「非矩形状」は、平面視における電極組立体または二次電池の平面視の輪郭形状が正方形・長方形をベースとし、かかるベース形状よりも小さい平面視サイズの正方形、長方形もしくはそれらの類似形状またはそれらの組合せ形状を当該ベース形状から切り欠いて得られる形状（特にベース形状のコーナー部分から切り欠いて得られる形状）となっていてよい。
（少なくとも２つの曲げ部）
　本発明における電極組立体は、少なくとも“２つの曲げ部”の形態を有していてよい。具体的には、本発明の二次電池では、図８に示すように、曲げ部を少なくとも２つ有していてよい。つまり、曲げ部を成す共有電極構成層５６が２つ以上設けられていてよい。これにより、電極組立体１００の三次元立体形状に更に高い自由度がもたらされる。図示するように、２つの曲げ部５６Ａ，５６Ｂの双方とも単一の電極構成層の形態を有していてよい。つまり、２つの曲げ部５６Ａ，５６Ｂの各々が実質的に１つの正極層および１つの負極層を含んでおり、それ以上の正極層・負極層が含まれない態様であってよい。また、同様に図示するように、２つの曲げ部を成すそれぞれの共有電極構成層５６は、２つの曲げ部５６Ａ，５６Ｂの間で共通したものであってよい。つまり、同一の共有電極構成層５６が２つの曲げ部５６Ａ，５６Ｂを成すように長く幅広に延在する形態であってもよい。
（曲げ部の変更形態）
　本発明における電極組立体では、“曲げ部”は種々の変更形態を有し得る。例えば、曲げ部では正極および負極の少なくとも一方が「電極活物質を含む電極材層」を有しないものであってもよい。つまり、サブ電極体同士を互いに連結する曲げ部は、正極材層および負極材層の少なくとも一方が除された形態を有していてもよい。これにより、より好適に“曲げ”を発現し易くなり、サブ電極体の一方と他方とがそれぞれ別個の平面に位置付けられ易くなる。かかる場合、曲げ部に対しては、構造強度を上げる観点などから樹脂層および／またはテープ材などが設けられてもよい。例えば、エラストマー性またはゴム特性を呈する柔軟な樹脂材を含む樹脂層を設けてよい。あくまでも例示にすぎないが、エラストマー性を呈する樹脂材として、スチレン系、オレフィン系、塩ビ系、ポリエステル系および／またはポリウレタン系などの樹脂材を用いてよい。
（外装体の形態）
　電極組立体は外装体内に収められており、それによって二次電池が構成されている。本発明の二次電池における外装体は、ハードケースの形態であってよく、あるいは、ソフトケースの形態であってもよい。具体的には、外装体は、いわゆる“金属缶”に相当するハードケース型であってもよく、あるいは、いわゆるラミネートフィルムから成る“パウチ”に相当するソフトケース型であってもよい。これらは、二次電池の分野で外装体として使用されるいずれのケースも使用できる。あくまでも典型的な態様にすぎないが、“剛性電池”ではハードケース型の外装体が好ましいのに対して、“フレキシブル電池”の場合では、ソフトケース型の外装体が好ましい。
　以上、本発明の実施形態について説明してきたが、あくまでも典型例を例示したに過ぎない。従って、本発明はこれに限定されず、種々の態様が考えられることを当業者は容易に理解されよう。
　本発明に係る二次電池は、蓄電が想定される様々な分野に利用することができる。あくまでも例示にすぎないが、二次電池は、モバイル機器などが使用される電気・情報・通信分野（例えば、携帯電話、スマートフォン、ノートパソコンおよびデジタルカメラなどのモバイル機器分野）、家庭・小型産業用途（例えば、電動工具、ゴルフカート、家庭用・介護用・産業用ロボットの分野）、大型産業用途（例えば、フォークリフト、エレベーター、湾港クレーンの分野）、交通システム分野（例えば、ハイブリッド車、電気自動車、バス、電車、電動アシスト自転車、電動二輪車などの分野）、電力系統用途（例えば、各種発電、ロードコンディショナー、スマートグリッド、一般家庭設置型蓄電システムなどの分野）、ならびに、宇宙・深海用途（例えば、宇宙探査機、潜水調査船などの分野）に利用することができる。
　５０　　サブ電極体
　５２　　巻回状部
　５２Ａ　第１巻回状部
　５２Ｂ　第２巻回状部
　５４　　非巻回状部
　５４Ａ　第１非巻回状部
　５４Ｂ　第２非巻回状部
　５６　　共有電極構成層（連結部）／曲げ部
　１００　電極組立体

Claims (12)

  1. 正極、負極および該正極と該負極との間のセパレータを含む電極構成層が積層した電極組立体を有して成る二次電池であって、
    　前記電極組立体が、少なくとも１つの前記電極構成層が巻回状に巻かれた巻回状部、および、少なくとも１つの前記電極構成層が巻回されず平面状に配置された非巻回状部のいずれか一方または双方のサブ電極体を少なくとも２つ有して成り、
    　前記サブ電極体同士が、互いに共有する前記電極構成層によって連結されており、該共有する該電極構成層が曲げ部を成すことを特徴とする、二次電池。
  2. 前記曲げ部が単一の前記電極構成層を備えることを特徴とする、請求項１に記載の二次電池。
  3. 前記サブ電極体として前記巻回状部と前記非巻回状部とを含み、該巻回状部と該非巻回状部とが前記電極構成層によって相互に前記連結されていることを特徴とする、請求項１または２に記載の二次電池。
  4. 前記サブ電極体として前記巻回状部のみを含み、該巻回状部同士が前記電極構成層によって相互に前記連結されていることを特徴とする、請求項１または２に記載の二次電池。
  5. 前記サブ電極体として前記非巻回状部のみを含み、該非巻回状部同士が前記電極構成層によって相互に前記連結されていることを特徴とする、請求項１または２に記載の二次電池。
  6. 前記曲げ部において曲げ自在なフレキシブル電池となっていることを特徴とする、請求項１～５のいずれかに記載の二次電池。
  7. 前記曲げ部を基点にして前記サブ電極体同士が１８０°以下の曲げ角度を成すように曲げ自在となっていることを特徴とする、請求項６に記載の二次電池。
  8. 前記曲げ部において曲がった形態を維持する剛性電池となっていることを特徴とする、請求項１～５のいずれかに記載の二次電池。
  9. 前記曲げ部を基点にした前記サブ電極体同士の曲げ角度が９０°以下を成すことを特徴とする、請求項８に記載の二次電池。
  10. 電池厚み方向および前記サブ電極体同士の並設方向の双方に直交する方向にて前記サブ電極体同士の延在長さが互いに異なることを特徴とする、請求項１～９のいずれかに記載の二次電池。
  11. 前記曲げ部を少なくとも２つ有することを特徴とする、請求項１～１０のいずれかに記載の二次電池。
  12. 前記正極および前記負極がリチウムイオンを吸蔵放出可能な層を有することを特徴とする、請求項１～１１のいずれかに記載の二次電池。
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