WO2017154337A1 - オゾン生成用素子およびオゾン生成装置 - Google Patents

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ozone generation
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秋一 川田
知重 古樋
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Murata Manufacturing Co Ltd
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    • C01B2201/30—Dielectrics used in the electrical dischargers
    • C01B2201/32—Constructional details of the dielectrics

Definitions

  • the present invention relates to an ozone generating element and an ozone generating apparatus.
  • An element for generating ozone which includes a dielectric substrate, a pair of electrodes provided on the dielectric substrate, and a dielectric layer covering the pair of electrodes, and generates ozone by generating creeping discharge between the pair of electrodes.
  • each electrode of the ozone generating element has a comb-like shape having a linear wiring and a plurality of linear members extending in one direction orthogonal to the extending direction of the wiring, The electrode linear member and the other electrode linear member are alternately arranged at regular intervals.
  • the ozone generating element described in Patent Document 1 suppresses heat generation during operation by increasing the thickness of the dielectric substrate to increase the heat capacity of the dielectric substrate or using it with a cooler. In addition, a decrease in the amount of ozone generated is suppressed.
  • the present invention has been made in view of the above reasons, and an object of the present invention is to provide an ozone generating element and an ozone generating device that are small and have high ozone generation efficiency.
  • an element for generating ozone comprises: A dielectric substrate; A first comb electrode and a second comb electrode provided on one main surface of the dielectric substrate;
  • the first comb electrode has a first terminal electrode part and a plurality of first electrode parts intersecting the first terminal electrode part
  • the second comb-shaped electrode has a second terminal electrode part and a plurality of second electrode parts intersecting the second terminal electrode part,
  • the first electrode part and the second electrode part are arranged to be alternately arranged in one direction,
  • a first distance which is an interval between the first electrode element part and the second electrode element part adjacent to the first electrode element part in one direction, is the first electrode element part and the first electrode element part.
  • the ratio of the second distance to the first distance is 1.1 or more and 4.0 or less.
  • the ozone generating element according to the present invention is The ratio of the second distance to the first distance may be 1.5 or more and 2.5 or less.
  • the ozone generating element according to the present invention is It may further include a dielectric layer covering the one main surface of the dielectric substrate.
  • the ozone generating element according to the present invention is The first electrode part and the second electrode part may be connected to the first terminal electrode part and the second terminal electrode part, respectively.
  • the ozone generator according to the present invention is The ozone generating element; An AC power supply for applying an AC voltage between the first comb electrode and the second comb electrode.
  • the first distance which is the distance between the first electrode part and the second electrode part adjacent to the first electrode part on one side
  • the second distance which is the distance between the first electrode part and the second electrode part adjacent in the other direction.
  • the ozone generating element according to the present invention has a higher ozone generation efficiency than the ozone generating element in which the first distance and the second distance are equal, and reduces ozone depletion due to ozone decomposition due to heat generated during operation. Since ozone that only cancels out can be generated, an ozone generation amount equal to or greater than that of the element for generating ozone having the same first distance and second distance can be secured. Therefore, it is not necessary to increase the thickness of the dielectric substrate or to use the dielectric substrate together with a cooler, so that the ozone generating element or the entire module including the ozone generating element can be reduced in size.
  • FIG. 5 is a cross-sectional view of the ozone generating element according to the comparative example taken along the line CC of FIG. 4.
  • FIG. 5 is a cross-sectional view of the ozone generating element according to the comparative example taken along the line CC of FIG. 4.
  • FIG. 3 is a cross-sectional view of the ozone generation element according to the embodiment, taken along line AA in FIG. 2. It is sectional drawing for demonstrating the manufacturing method of the element for ozone generation which concerns on embodiment. It is sectional drawing for demonstrating the manufacturing method of the element for ozone generation which concerns on embodiment. It is sectional drawing for demonstrating the manufacturing method of the element for ozone generation which concerns on embodiment. It is sectional drawing for demonstrating the manufacturing method of the element for ozone generation which concerns on embodiment. It is sectional drawing for demonstrating the manufacturing method of the element for ozone generation which concerns on embodiment. It is sectional drawing for demonstrating the manufacturing method of the element for ozone generation which concerns on embodiment. It is sectional drawing for demonstrating the manufacturing method of the element for ozone generation which concerns on embodiment. It is sectional drawing for demonstrating the manufacturing method of the element for ozone generation which concerns on embodiment.
  • FIG. 9 is a plan view in which a dielectric layer of an ozone generation element according to Modification 1 is
  • the ozone generation apparatus includes an ozone generation element 10 and an AC power supply 31 that applies an AC voltage to the ozone generation element 10.
  • the ozone generating element 10 has a plate shape having a longitudinal direction and a transverse direction, and includes a dielectric substrate 13, a pair of electrodes 21A and 21B, a dielectric layer 12, back electrodes 25A and 25B, and a plug. 26A, 26B.
  • the thickness direction of the ozone generating element 10 in FIG. 1 is appropriately set to the Z direction, and the direction from the dielectric substrate 13 to the dielectric layer 12 in the Z direction is the + Z direction or upward.
  • the longitudinal direction of the ozone generation element 10 orthogonal to the X axis direction, the Z axis direction, and the short direction of the ozone generation element 10 orthogonal to the X axis direction will be described as the Y axis direction.
  • the dielectric substrate 13 has a rectangular plate shape. Contact holes 131A and 131B penetrating the dielectric substrate 13 in the thickness direction are formed at both ends of the dielectric substrate 13 in the Y-axis direction in FIG. Plugs 26A and 26B are disposed in the contact holes 131A and 131B, respectively.
  • the dielectric substrate 13 is made of a ceramic material containing an oxide such as CaO—B 2 O 3 —Al 2 O 3 —SiO 2 , Al 2 O 3 , SiO 2 , ZrO 2 , BaTiO 3 . Further, the dielectric substrate 13 may be formed of a LTCC (Low Temperature Co-fired Ceramics) substrate.
  • the dielectric substrate 13 is not limited to a ceramic material as long as it has electrical insulation, and may be formed from a resin material such as an epoxy resin or a polyimide resin.
  • the electrodes 21 ⁇ / b> A and 21 ⁇ / b> B are provided on the upper surface of the dielectric substrate 13.
  • the pair of electrodes 21A and 21B includes a plurality (seven in FIG. 2) of electrode element portions 22A and 22B, terminal electrode portions 23A and 23B, and tongue pieces 24A and 24B.
  • Electrodes 21A, 21B is, Cu, Ag, Pd, Pt , and is formed of a conductive oxide such as a metal or RuO 2 of W or the like.
  • the electrodes 21A and 21B are made of metal, they can diffuse to the dielectric substrate 13 and the dielectric layer 12 during the baking process of the electrodes 21A and 21B. .
  • the dielectric material which is the basis of the dielectric substrate 13 and the dielectric layer 12 is not sufficiently sintered, and the voltage resistance of the dielectric substrate 13 and the dielectric layer 12 may be reduced.
  • the electrodes 21A, 21B are preferably formed of a conductive oxide such as RuO 2.
  • the thickness of the electrodes 21A and 21B is set to about 10 ⁇ m.
  • the electrodes 21A and 21B correspond to the first comb electrode and the second comb electrode of the present invention.
  • the terminal electrode portion 23A corresponds to the first terminal electrode portion of the present invention, and the terminal electrode portion 23b corresponds to the second terminal electrode portion of the present invention.
  • the electrode portion 22A corresponds to the first electrode portion of the present invention, and the electrode portion 22b corresponds to the second electrode portion of the present invention.
  • the plurality of electrode portions 22A and 22B are arranged side by side in the X-axis direction.
  • Each electrode part 22A, 22B has an elongated shape having a longitudinal direction and a short direction, and extends in the Y-axis direction so as to intersect with the terminal electrode parts 23A, 23B.
  • the terminal electrode portion 23A (23B) has an elongated shape and extends in the X-axis direction.
  • the plurality of electrode parts 22A (22B) have a comb shape together with the terminal electrode part 23A (23B).
  • electrode part 22B of electrode 21B is arrange
  • the electrode element 22A of the electrode 21A is disposed between two electrode element parts 22B adjacent to each other in the X-axis direction of the electrode 21B. That is, the pair of electrodes 21A and 21B has a so-called interdigital structure in which electrode portions 22A and electrode portions 22B are alternately arranged in the X-axis direction.
  • the distance (first distance) W11 between each electrode element 22B and the electrode element 22A arranged adjacent to each other on the + X direction side that is one side in the short direction is the electrode element 22B and its short distance. This is different from the distance (second distance) W12 between the electrode parts 22A arranged adjacent to each other on the ⁇ X direction side, which is the other side in the hand direction. Specifically, the distance W11 is shorter than the distance W12.
  • the distance W11 corresponds to the distance between the electrode element part 22A on the + X direction side of the two adjacent electrode element parts 22A and the electrode element part 22B disposed between the two electrode element parts 22A. To do.
  • the distance W12 is the distance between the electrode element 22A on the ⁇ X direction side of two adjacent electrode elements and the electrode element 22B disposed between the two electrode elements 22A. It corresponds to.
  • the line width of the electrode portions 22A and 22B is W13.
  • the tongue piece portion 24A extends in the ⁇ Y direction from the central portion of the terminal electrode portion 23A in the X-axis direction.
  • the tongue piece 24A is electrically connected to a plug 26A disposed in the contact hole 131A.
  • the tongue piece 24B extends in the + Y direction from the central portion of the terminal electrode portion 23B in the X-axis direction.
  • the tongue piece 24B is electrically connected to a plug 26B disposed in the contact hole 131B.
  • the dielectric layer 12 covers the electrodes 21 ⁇ / b> A and 21 ⁇ / b> B provided on the upper surface of the dielectric substrate 13.
  • the dielectric layer 12 is made of a ceramic material containing an oxide such as CaO—B 2 O 3 —Al 2 O 3 —SiO 2 , Al 2 O 3 , SiO 2 , ZrO 2 , BaTiO 3 .
  • the dielectric layer 12 may be made of an LTCC material.
  • the dielectric substrate 13 is not limited to a ceramic material as long as it has electrical insulation, and may be formed from a resin material such as an epoxy resin or a polyimide resin.
  • the dielectric layer 12 becomes high temperature by being exposed to plasma.
  • the dielectric layer 12 is exposed to ozone generated in the vicinity of the surface thereof, erosion resistance against ozone is also required.
  • the dielectric layer 12 is preferably formed of a ceramic material.
  • the dielectric layer 12 is preferably made of a material whose thermal expansion coefficient is substantially equal to the thermal expansion coefficient of the dielectric substrate 13. In this case, even when the dielectric substrate 13 and the dielectric layer 12 expand and contract due to the heat generated during the operation of the ozone generating element 10, the junction between the dielectric substrate 13 and the dielectric layer 12 is distorted. Is unlikely to occur.
  • the dielectric layer 12 is more preferably formed from the same material as the dielectric substrate 13.
  • the back electrodes 25A and 25B are provided so as to cover at least the contact holes 131A and 131B of the dielectric substrate 13 on the surface of the dielectric substrate 13 opposite to the dielectric layer 12 side. Yes.
  • the plug 26A is disposed in the contact hole 131A of the dielectric substrate 13 and electrically connects the electrode 21A and the back electrode 25A.
  • the plug 26B is arranged in the contact hole 131B of the dielectric substrate 13, and electrically connects the electrode 21B and the back electrode 25B.
  • the back electrodes 25A and 25B and the plugs 26A and 26B are made of a metal such as Cu, Ag, Pd, Pt, or W, or a conductive material such as RuO 2 .
  • the AC power supply 31 is electrically connected to the back electrodes 25A and 25B, and applies an AC voltage (sine wave voltage) between the pair of electrodes 21A and 21B.
  • the AC power supply 31 has a frequency sweep function or a resonance frequency tracking function, and the frequency of the AC voltage output to the ozone generation element 10 is the resonance frequency of a circuit configured by the AC power supply 31 and the ozone generation element 10. Adjust the frequency so that it is close. This reduces power loss in the circuit.
  • the AC power supply 31 may apply a rectangular pulse train AC voltage between the electrodes 21A and 21B.
  • the ozone generation element 10 As the ozone generation element 10 according to the present embodiment, seven types were prepared in which the distance W12 shown in FIG. 2 was set to 55 ⁇ m, 65 ⁇ m, 75 ⁇ m, 100 ⁇ m, 125 ⁇ m, 150 ⁇ m, and 200 ⁇ m.
  • the seven types of ozone generating elements 10 all have electrode portions 22A and 22B with a width in the X-axis direction of 50 ⁇ m and a distance W11 in FIG. 2 of 50 ⁇ m.
  • the dielectric substrate 13 has a square shape of 10 mm ⁇ 10 mm in plan view, and the thickness of the dielectric layer 12 is 15 ⁇ m.
  • the total thickness of the dielectric substrate 13 and the dielectric layer 12 was about 600 ⁇ m.
  • the length L1 in the X-axis direction and the length L2 in the Y-axis direction of the area where the portions excluding the tongue pieces 24A and 24B in the electrodes 21A and 21B on the dielectric substrate 13 are set to 8 mm.
  • the electrode portions 922A of the electrodes 921A and the electrode portions 922B of the electrodes 921B are alternately arranged at a constant interval W91.
  • the ozone generation element 910 an element having a distance W91 shown in FIG. 4 set to 50 ⁇ m was prepared.
  • variety of the X-axis direction of all the electrode element parts 922A and 922B is 50 micrometers.
  • the shape of the dielectric substrate 13, the thickness of the dielectric layer 12, the combined thickness of the dielectric substrate 13 and the dielectric layer 12, and the plurality of electrode portions of the electrodes 921A and 921B of the dielectric substrate 13 The dimensions of the region in which 922A and 922B and the terminal electrode portions 23A and 23B are provided are the same as those of the ozone generating element 10.
  • the contents of the measurement of the discharge start voltage and the measurement of the ozone generation amount performed by the inventors to evaluate the discharge start voltage and the ozone generation amount of the ozone generation elements 10 and 910 will be described.
  • the voltage amplitude value of the AC voltage (sine wave voltage) applied between the pair of electrodes 21A and 21B of the ozone generation element 10 or between the pair of electrodes 921A and 921B of the ozone generation element 910 is calculated.
  • the presence or absence of plasma emission generated by the discharge was observed while gradually increasing.
  • the voltage amplitude value at the time when plasma emission was observed was taken as the discharge start voltage.
  • the ozone generation elements 10 and 910 are placed in an acrylic case having a volume of 7 liters, and the ozone concentration in the acrylic case when the ozone generation elements 10 and 910 are driven for 3 minutes is determined by ozone. Measured with a densitometer. Here, an alternating voltage (sine wave voltage) having a voltage amplitude value of 2.3 kV was applied between the pair of electrodes 21A and 21B of the ozone generation element 10 or between the pair of electrodes 921A and 921B of the ozone generation element 910. Moreover, a fan was provided in the acrylic case so that the gas in the acrylic case was stirred.
  • ozone concentration meter model EG-3000 manufactured by Sugawara Jitsugyo Co., Ltd. was used.
  • the amount of generated ozone five ozone generating elements 10 according to the embodiment and five ozone generating elements 910 according to the comparative examples are prepared, and the ozone concentration is adjusted for each of them as described above. It was measured.
  • the average value of the discharge start voltage was 2.3 kV for any of the seven types of ozone generation elements 10 according to the embodiment and the ozone generation element 910 according to the comparative example. That is, there was no difference in the discharge start voltage between the ozone generation element 10 according to the embodiment and the ozone generation element 910 according to the comparative example.
  • FIG. 5 shows the measurement result of the ozone generation amount for the ozone generation elements 10 and 910.
  • the horizontal axis represents the distance W12 between the electrode element portions 22A and 22B shown in FIG. 2, and the vertical axis represents the ozone concentration.
  • Black square marks indicate results for the ozone generation element 910 according to the comparative example, and white square marks indicate results for the ozone generation element 10 according to the embodiment.
  • the ozone concentration was 39.50 ppm.
  • the ozone concentration is 41.36 ppm, 40.65 ppm, 51.75 ppm, 55.19 ppm, and the distance W12 is 55 ⁇ m, 65 ⁇ m, 75 ⁇ m, 100 ⁇ m, 125 ⁇ m, 150 ⁇ m, and 200 ⁇ m, respectively. It was 51.28 ppm, 49.53 ppm, 51.03 ppm. From this result, the ozone concentration of the ozone generation element 10 according to the embodiment is all higher than the ozone concentration of the ozone generation element 910 according to the comparative example.
  • the amount of generated ozone was increased when the distances W11 and W12 between the portions 22B were different from each other.
  • the concentration of ozone generated by the ozone generating element 10 having a distance W12 of 75 ⁇ m or more is about 20% or more higher than the concentration of ozone generated by the ozone generating element 910 according to the comparative example. Obtained.
  • the ratio of the distance W12 to the distance W11 of the ozone generation element 10 is at least 1.1 and not more than 4.0, the generation of ozone compared to the ozone generation element 910 according to the comparative example. It was found that the amount increased reliably. If the ratio of the distance W12 to the distance W11 of the ozone generation element 10 is 1.5 or more and 2.5 or less, the generation amount of ozone is about 20% or more compared to the ozone generation element 910 according to the comparative example. It turned out to increase. Therefore, the ratio of the distance W12 to the distance W11 of the ozone generating element 10 is preferably 1.5 or more and 2.5 or less.
  • the reason why the ozone generation amount according to the embodiment shown in FIG. 5 is different from the ozone generation element 910 according to the comparative example will be described.
  • the region A91 between the electrode portion 922A and the electrode portion 922B adjacent in the ⁇ X direction, which is the other side in the short side direction Electric fields E91 and E92 are generated in the region A92 between the electrode elements 922B adjacent in the + X direction, which is one side in the short direction.
  • FIG. 6A shows a case where the potential of the electrode portion 922A is higher than the potential of the electrode portion 922B.
  • V91 represents the acceleration of electrons accelerated by the electric field E91 in the region A91 and the X-axis component of the acceleration vector indicating the acceleration direction
  • V92 represents the acceleration of electrons accelerated by the electric field E92 in the region A92.
  • the X-axis component of the acceleration vector indicating the acceleration direction.
  • the direction of the X-axis component V91 of the electron acceleration vector in the region A91 and the direction of the X-axis component V92 of the electron acceleration vector in the region A92 are opposite to each other. Further, the distances between the adjacent electrode element portions 922A and 922B are all equal. For this reason, the magnitudes of the electron acceleration directions V91 and V92 in the regions A91 and A92 are substantially the same. Then, for example, electrons accelerated in the + X direction in the region A91 are greatly decelerated in the ⁇ X direction when entering the region A92. In particular, at the boundary portion between the regions A91 and A92, the component in the X-axis direction of the electric field is substantially zero and the electrons are not accelerated. Therefore, the ozone generation element 910 according to the comparative example cannot give large energy to electrons, and the generation efficiency of ozone is low accordingly.
  • the electrode part 22A and the electrode part 22B adjacent in the ⁇ X direction which is the other side in the short side direction
  • the electric field E1 in the region A1 between the two is stronger than the electric field E2 in the region A2 between the electrode element 22A and the electrode element 22B adjacent in the + X direction, which is one side in the short direction.
  • V1 indicates the acceleration of electrons accelerated by the electric field E1 in the region A1 and the X-axis component of the acceleration vector indicating the acceleration direction
  • V2 indicates the acceleration of electrons accelerated by the electric field E2 in the region A2.
  • the X-axis component of the acceleration vector indicating the acceleration direction.
  • the magnitude of the X-axis component V1 of the electron acceleration vector in the region A1 is larger than the magnitude of the X-axis component V2 of the electron acceleration vector in the region A2.
  • the electrons accelerated in the + X direction in the region A1 are hardly decelerated in the region A2, and are further accelerated in the + X direction in another region A1 adjacent in the + X direction of the region A2.
  • the electrons have a large energy.
  • generation efficiency of ozone is high to that extent.
  • the ozone generation elements 10 and 910 a part of the ozone generated by the heat generated during the operation is decomposed, and the effective ozone generation amount is reduced.
  • the ozone generation element 910 it is necessary to suppress a decrease due to ozone decomposition by cooling the ozone generating element 910.
  • the ozone generation element 10 has higher ozone generation efficiency than the ozone generation element 910 as described above, and only cancels the decrease in ozone due to the decomposition of ozone due to the heat generated during operation. May generate ozone.
  • the distance W12 between the electrode elements 22A and 22B of the ozone generating element 10 is extremely long (for example, when the ratio of the distance W12 to the distance W11 exceeds 4.0), the density of the electrode elements 22A and 22B is also increased. It decreases with it. Then, the amount of ozone generated due to the decrease in density of the electrode portions 22A and 22B that are ozone generation sources is reduced. Therefore, it is considered that the optimum range (1.5 or more and 2.5 or less) as described above exists in the ratio of the distance W12 to the distance W11 for the element 10 for ozone generation.
  • the number of electrode portions 22A and 22B of the ozone generation element 10 according to the embodiment is smaller than the number of electrode portions 922A and 922B of the ozone generation element 910 according to the comparative example.
  • the electrostatic capacity between the electrodes 21A and 21B of the ozone generating element 10 is smaller than the electrostatic capacity between the electrodes 921A and 921B of the ozone generating element 910.
  • the load on the AC power supply 31 is reduced, so that the AC power supply 31 can be reduced in size.
  • FIGS. 7A to 7D, 8A, and 8B are cross-sectional views at each step corresponding to the cross-sectional view of the ozone generating element 10 taken along the line BB in FIG.
  • this manufacturing method first, a dielectric sheet serving as a base for the dielectric substrate 13 and the dielectric layer 12 is formed, and then a metal paste pattern serving as a base for the electrodes 21A, 21B and the like is formed on the dielectric sheet. Then, after laminating dielectric sheets, the laminated body of dielectric sheets is fired to produce the ozone generating element 10.
  • a dielectric sheet (so-called ceramic green sheet) that forms the basis of the dielectric substrate 13 and the dielectric layer 12 is formed.
  • a CaO—B 2 O 3 —Al 2 O 3 —SiO 2 glass, a mixed solvent of Al 2 O 3 , toluene and ethanol, a dispersant, a binder, and a ball mill are used.
  • a slurry is prepared by pulverizing and mixing.
  • a dielectric sheet is produced from the obtained slurry by a doctor blade method.
  • the material used in the sheet forming step is not limited to the one containing the above-mentioned materials, but other types of glass other than CaO—B 2 O 3 —Al 2 O 3 —SiO 2 glass or SiO 2 , ZrO 2 , BaTiO 3 and other oxides may be included.
  • a resin material such as an epoxy resin or a polyimide resin
  • a resin material such as an epoxy resin or a polyimide resin may be used in the sheet forming step.
  • a metal paste filling portion serving as a base of the plugs 26A and 26B is formed on a plurality of dielectric sheets used for the dielectric substrate 13.
  • a through-hole 132A penetrating in the thickness direction is formed in the dielectric sheet 131 using a punching device such as a mechanical puncher.
  • the through holes 132A are formed so as to be relatively at the same position when the dielectric sheets 131 are laminated.
  • Ag paste is filled in each through hole 132 ⁇ / b> A of the dielectric sheet 131.
  • the metal paste filling portion 261A is formed in the dielectric sheet 131.
  • first metal paste patterns 211A and 211B that form the basis of the electrodes 21A and 21B are formed on the dielectric sheet disposed on the uppermost layer of the dielectric substrate 13 as shown in FIG. 7C. To do. Further, by using a screen printing technique, among the plurality of dielectric sheets used for the dielectric substrate 13 as shown in FIG. 7D, the back surface electrode 25A is applied to the dielectric sheet disposed in the lowermost layer of the dielectric substrate 13. A second metal paste pattern 251A serving as a base of 25B is formed.
  • the first metal paste patterns 211A and 211B and the second metal paste pattern 251A are made of RuO 2 paste.
  • a plurality of dielectric sheets 131 used for the dielectric substrate 13 are stacked, and the dielectric layer 12 is formed on the dielectric sheet 131 disposed on the top of the dielectric substrate 13.
  • a single dielectric sheet 121 serving as a base is laminated.
  • the dielectric sheets 121 and 131 are crimped by a crimping machine to obtain a laminate.
  • the obtained laminate is fired at a firing temperature of 900 ° C.
  • the dielectric sheets 121 and 131 are sintered to form the dielectric layers 12 and 132.
  • the metal paste filling portion 261A, the first metal paste patterns 211A and 211B, and the second metal paste pattern 251A are sintered to form the conductive portion 262A, the electrodes 21A and 21B, and the back electrode 25A.
  • the manufacturing method of the ozone generating element 10 requires only one firing process that is relatively laborious compared to other processes. Therefore, there is an advantage that the burden on the worker who is engaged in manufacturing the ozone generating element 10 is reduced.
  • the ozone generation element 10 according to the present embodiment has a distance W11 different from the distance W12.
  • the ozone generation element 10 is caused by a discharge between the electrode elements 22A and 22B from the electric field generated between the electrode elements 22A and 22B of the electrodes 21A and 21B. Since the energy given to the generated electrons increases, the generation of ozone becomes more active. Therefore, the ozone generation element 10 according to the present embodiment has higher ozone generation efficiency than the ozone generation element 910 according to the comparative example, and offsets the decrease in ozone due to the decomposition of ozone due to heat generated during operation. It can generate enough ozone.
  • the ozone generation element 10 can secure an ozone generation amount equal to or greater than that of the ozone generation element 910. Therefore, it is not necessary for the ozone generating element 10 to increase the thickness of the dielectric substrate 13 or to be used together with a cooler. Therefore, the ozone generating element 10 or the entire module including the ozone generating element 10 is downsized. can do.
  • the ratio of the distance W12 to the distance W11 is 1.5 or more and 2.5 or less, compared with the ozone generation element 910 according to the comparative example. There is an advantage that the efficiency is increased by about 20% or more.
  • the dielectric layer 12 covers one surface of the dielectric substrate 13 on which the electrodes 21A and 21B are formed.
  • the present invention is not limited to the configuration of the above-described embodiment.
  • the electrode portions 222A and 222B are connected to the back electrodes 228A and 228B provided on the back surface of the dielectric substrate 213 via the plugs 227A and 227B. It may be configured to be electrically connected.
  • an electrode 221A electrically connected to the back electrode 228A is configured from the plurality of electrode parts 222A and the plurality of plugs 227A
  • the back electrode 228B is electrically connected to the back electrode 228B from the plurality of electrode parts 222B and the plurality of plugs 227B. Connected electrodes 221B are configured.
  • the area of the upper surface of the ozone generating element 210 can be reduced by the amount of the electrode part omitted from the upper surface of the ozone generating element 210. Accordingly, the ozone generating element 210 can be reduced in size.
  • the present invention is not limited to this.
  • the electrode part 22B and the other side in the short side direction of the electrode part 22B are adjacent to the ⁇ X direction.
  • the distances W321, W322, and W323 between the electrode portions 22A arranged together may be different from each other.
  • the distances W321, W322, and W323 between the electrode part 22B and the electrode part 22A arranged in the ⁇ X direction of the electrode part 22B are larger toward the + X direction side.
  • the temperature of the electrode element portions 22A and 22B in the ozone generating element 310 where the density is low ( ⁇ X direction side) is the temperature of the electrode element portions 22A and 22B where the density is high (+ X direction side). Lower than temperature. Therefore, even if the ozone generating element 310 is used in a state where only the + X direction side is in contact with the heat sink, for example, the temperature of the ozone generating element 310 as a whole decreases. Thereby, ozone decomposition in the vicinity of the dielectric layer 12 of the ozone generating element 310 is suppressed. Therefore, it is possible to maintain the ozone generation amount in the ozone generation element 310 at a relatively high level while reducing the size of the heat sink.
  • the dielectric substrate 13 and the dielectric layer 12 are formed of materials having substantially the same thermal expansion coefficient.
  • the present invention is not limited thereto, and the dielectric substrate 13 and the dielectric layer 12 are heated. You may form from the material from which an expansion coefficient differs.
  • the configuration including the dielectric layer 12 has been described.
  • the configuration is not limited thereto, and a configuration without the dielectric layer 12 may be used.
  • the configuration in which the AC power supply 31 is electrically connected to the back electrodes 25A and 25B has been described.
  • the configuration is not limited thereto, and the AC power supply 31 is not the back electrodes 25A and 25B, but the dielectric substrate 13. It may be configured to be electrically connected to a part of the electrodes 21A and 21B (for example, tongue pieces 24A and 24B) provided on the surface of the electrode.
  • the present invention is not limited to this, and for example, the electrodes 21A and 21B
  • substrate 13 may be sufficient.
  • the manufacturing method of the ozone generating element 10 according to the embodiment is not limited to the manufacturing method described in the above-described embodiment.
  • a method in which the dielectric substrate 13 is prepared by firing a previously laminated dielectric sheet 131 may be used.
  • the dielectric layer 12 may be formed by forming the electrodes 21A and 21B on the top surface of the prepared dielectric substrate 13 and then printing a glass paste on the top surface of the dielectric substrate 13.
  • the electrodes 21A and 21B are provided by laminating and firing the dielectric sheet 131 on which the first metal paste patterns 211A and 211B are formed and the dielectric sheet 131 on which the metal paste charging unit 261A is formed.
  • a method of preparing the dielectric substrate 13 may be used. In this case, the dielectric layer 12 is separately formed on the upper surface of the dielectric substrate 13 provided with the prepared electrodes 21A and 21B.
  • the present invention includes a combination of the embodiments and modifications as appropriate, and a modification appropriately added thereto.

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Abstract

オゾン生成用素子（１０）は、誘電体基板（１３）と、電極（第１櫛形電極）（２１Ａ）および電極（第２櫛形電極）（２１Ｂ）と、を備える。電極（２１Ａ）は、端子電極部（２３Ａ）と、端子電極部（２３Ａ）と交差する複数の電極子部（２２Ａ）とを有する。電極（２１Ｂ）は、端子電極部（２３Ｂ）と、端子電極部（２３Ｂ）と交差する複数の電極子部（２２Ｂ）とを有する。電極子部（２２Ａ）と電極子部（２２Ｂ）とは＋Ｘ方向に交互に並ぶように配置されている。電極子部（２２Ａ）と、電極子部（２２Ａ）と－Ｘ方向側において隣り合う電極子部（２２Ｂ）との間隔である第１距離（Ｗ１１）は、電極子部（２２Ａ）と、電極子部（２２Ａ）と＋Ｘ方向側において隣り合う電極子部（２２Ｂ）との間隔である第２距離（Ｗ１２）と異なる。そして、第１距離（Ｗ１１）に対する第２距離（Ｗ１２）の比は、１．１以上４．０以下である。

Description

オゾン生成用素子およびオゾン生成装置
　本発明は、オゾン生成用素子およびオゾン生成装置に関する。
　誘電体基板と、誘電体基板上に設けられた一対の電極と、一対の電極を覆う誘電体層とを備え、一対の電極間で沿面放電を生じさせることによりオゾンを生成するオゾン生成用素子が提案されている（例えば特許文献１参照）。特許文献１には、オゾン生成用素子の各電極が、直線状の配線と、配線の延長方向に直交する一方向へ延出する複数の線状部材と、を有する櫛歯状であり、一方の電極の線状部材と他方の電極の線状部材とが交互に一定間隔で配置されていることが記載されている。
特開２０００－７２４１０号公報
　ところで、オゾン生成用素子では、一般的に、その動作時に発する熱により生成したオゾンが分解されてしまい、オゾンの実効的な発生量が低下してしまう。そこで、特許文献１に記載されたオゾン生成用素子は、誘電体基板の厚みを厚くして誘電体基板の熱容量を大きくしたり、冷却器とともに使用したりすることにより、動作時の発熱を抑制し、オゾン発生量の低下を抑制している。
　しかしながら、特許文献１に記載されたオゾン生成用素子は、誘電体基板の厚みを厚くすることにより素子自体が大型化したり、冷却器とともに使用する必要があるためオゾン生成用素子を含むモジュール全体が大型化したりしてしまう。
　本発明は、上記事由に鑑みてなされたものであり、小型且つオゾンの生成効率の高いオゾン生成用素子およびオゾン生成装置を提供することを目的とする。
　上記目的を達成するために、本発明に係るオゾン生成用素子は、
　誘電体基板と、
　前記誘電体基板の一方主面に設けられた第１櫛形電極と第２櫛形電極とを備え、
　前記第１櫛形電極は、第１端子電極部と、前記第１端子電極部と交差する複数の第１電極子部とを有し、
　前記第２櫛形電極は、第２端子電極部と、前記第２端子電極部と交差する複数の第２電極子部とを有し、
　前記第１電極子部と前記第２電極子部とは一方向に交互に並ぶように配置されており、
　前記第１電極子部と、前記第１電極子部と一方向側において隣り合う第２電極子部との間隔である第１距離は、前記第１電極子部と、前記第１電極子部と他方向側において隣り合う第２電極子部との間隔である第２距離と異なり、
　前記第１距離に対する前記第２距離の比は、１．１以上４．０以下である。
　また、本発明に係るオゾン生成用素子は、
　前記第１距離に対する前記第２距離の比が、１．５以上２．５以下である、ものであってもよい。
　また、本発明に係るオゾン生成用素子は、
　前記誘電体基板の前記一方主面を覆う誘電体層を更に備える、ものであってもよい。
　また、本発明に係るオゾン生成用素子は、
　前記第１電極子部と前記第２電極子部とが、それぞれ、前記第１端子電極部、前記第２端子電極部に連なっている、ものであってもよい。
　また、本発明に係るオゾン生成装置は、
　前記オゾン生成用素子と、
　前記第１櫛形電極と前記第２櫛形電極の間に交流電圧を印加する交流電源と、を備える。
　本発明に係るオゾン生成用素子では、第１電極子部と、第１電極子部と一方向側において隣り合う第２電極子部との間隔である第１距離が、第１電極子部と、第１電極子部と他方向側において隣り合う第２電極子部との間隔である第２距離と異なる。これにより、第１距離と第２距離とが等しいオゾン生成用素子に比べて、一対の電極間に生じる電場から、一対の電極間での放電により生じた電子に与えられるエネルギが高まるのでオゾンの生成がより活発化する。従って、本発明に係るオゾン生成用素子は、第１距離と第２距離とが等しいオゾン生成用素子と比べて、オゾンの生成効率が高く動作時に発する熱によるオゾンの分解によるオゾンの減少分を相殺するだけのオゾンを発生しうるので、第１距離と第２距離とが等しいオゾン生成用素子と同等以上のオゾン発生量を確保しうる。故に、誘電体基板の厚みを厚くしたり、冷却器とともに使用したりする必要がないので、オゾン生成用素子或いはオゾン生成用素子を含むモジュール全体を小型化することができる。
本発明の実施の形態に係るオゾン生成用素子の斜視図である。 実施の形態に係るオゾン生成用素子の誘電体層を省略した平面図である。 実施の形態に係るオゾン生成用素子の下面図である。 比較例に係るオゾン生成用素子の誘電体層を省略した平面図である。 実施の形態並びに比較例に係るオゾン生成用素子の電極子部間の距離と生成されたオゾンの濃度との関係を示す図である。 比較例に係るオゾン生成用素子の図４のＣ－Ｃ線における断面矢視図である。 実施の形態に係るオゾン生成用素子の図２のＡ－Ａ線における断面矢視図である。 実施の形態に係るオゾン生成用素子の製造方法を説明するための断面図である。 実施の形態に係るオゾン生成用素子の製造方法を説明するための断面図である。 実施の形態に係るオゾン生成用素子の製造方法を説明するための断面図である。 実施の形態に係るオゾン生成用素子の製造方法を説明するための断面図である。 実施の形態に係るオゾン生成用素子の製造方法を説明するための断面図である。 実施の形態に係るオゾン生成用素子の製造方法を説明するための断面図である。 変形例１に係るオゾン生成用素子の誘電体層を省略した平面図である。 変形例２に係るオゾン生成用素子の誘電体層を省略した平面図である。
　以下、本発明の各実施の形態に係るオゾン生成用素子およびオゾン生成装置について図面を参照して詳細に説明する。なお、図面において示す寸法比は、必ずしも忠実に現実のとおりを表しているとは限らず、説明の便宜のために寸法比を誇張して示している場合がある。以下の説明において、上または下の概念に言及する際には、絶対的な上または下を意味するものではなく、図示された姿勢の中での相対的な上または下を意味するものである。
　本実施の形態に係るオゾン生成装置は、図１に示すように、オゾン生成用素子１０と、オゾン生成用素子１０に交流電圧を印加する交流電源３１と、を備える。オゾン生成用素子１０は、長手方向と短手方向とを備える板形状であって、誘電体基板１３と、一対の電極２１Ａ、２１Ｂと、誘電体層１２と、裏面電極２５Ａ、２５Ｂと、プラグ２６Ａ、２６Ｂと、を備える。以下、適宜図１におけるオゾン生成用素子１０の厚さ方向をＺ方向、Ｚ方向において誘電体基板１３から誘電体層１２に向かう方向を＋Ｚ方向または上方とし、オゾン生成用素子１０の厚さ方向に直交するオゾン生成用素子１０の長手方向をＸ軸方向、Ｚ軸方向およびＸ軸方向に直交するオゾン生成用素子１０の短手方向をＹ軸方向として説明する。
　誘電体基板１３は、矩形板状の形状を有する。誘電体基板１３の図１のＹ軸方向における両端部それぞれには、誘電体基板１３を厚さ方向に貫通するコンタクトホール１３１Ａ、１３１Ｂが形成されている。コンタクトホール１３１Ａ、１３１Ｂ内には、それぞれプラグ２６Ａ、２６Ｂが配されている。誘電体基板１３は、ＣａＯ－Ｂ２Ｏ３－Ａｌ２Ｏ３－ＳｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３、ＳｉＯ２、ＺｒＯ２、ＢａＴｉＯ３等の酸化物を含むセラミックス材料から形成されている。また、誘電体基板１３は、ＬＴＣＣ（Ｌｏｗ　Ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ　Ｃｏ－ｆｉｒｅｄ　Ｃｅｒａｍｉｃｓ：低温同時焼結セラミックス）基板から形成されていてもよい。なお、誘電体基板１３は、電気的絶縁性を有するものであればセラミックス材料に限定されるものではなく、エポキシ樹脂やポリイミド樹脂等の樹脂材料から形成されるものであってもよい。
　電極２１Ａ、２１Ｂは、誘電体基板１３の上面に設けられている。一対の電極２１Ａ、２１Ｂは、図２に示すように、複数（図２では７本）の電極子部２２Ａ、２２Ｂと、端子電極部２３Ａ、２３Ｂと、舌片部２４Ａ、２４Ｂと、を有する。電極２１Ａ、２１Ｂは、Ｃｕ、Ａｇ、Ｐｄ、Ｐｔ、Ｗ等の金属やＲｕＯ２のような導電性酸化物から形成されている。但し、オゾン生成用素子１０の製造過程において焼成処理を行う場合、電極２１Ａ、２１Ｂが金属であると、電極２１Ａ、２１Ｂの焼成処理の際に誘電体基板１３や誘電体層１２へ拡散しうる。この場合、焼成処理において、誘電体基板１３および誘電体層１２の基となる誘電体材料の焼結が不十分となり誘電体基板１３および誘電体層１２の電圧耐性が低下する虞がある。従って、電極２１Ａ、２１Ｂは、ＲｕＯ２のような導電性酸化物から形成されていることが好ましい。また、電極２１Ａ、２１Ｂの厚さは、１０μｍ程度に設定される。なお、電極２１Ａ、２１Ｂが本願発明の第１櫛形電極、第２櫛形電極に相当する。また、端子電極部２３Ａが本願発明の第１端子電極部に相当し、端子電極部２３ｂが本願発明の第２端子電極部に相当する。電極子部２２Ａは本願発明の第１電極子部に相当し、電極子部２２ｂが本願発明の第２電極子部に相当する。
　複数の電極子部２２Ａ、２２Ｂは、それぞれＸ軸方向に並んで配置されている。各電極子部２２Ａ、２２Ｂは、長手方向と短手方向とを備える長細形状であり、端子電極部２３Ａ、２３Ｂと交差してＹ軸方向に延びている。端子電極部２３Ａ（２３Ｂ）は、長細形状であり、Ｘ軸方向に延びている。また、複数の電極子部２２Ａ（２２Ｂ）は、端子電極部２３Ａ（２３Ｂ）とともに、櫛形状の形状をなす。そして、電極２１ＡのＸ軸方向で隣り合う２つの電極子部２２Ａの間に、電極２１Ｂの電極子部２２Ｂが配置されている。また、電極２１ＢのＸ軸方向で隣り合う２つの電極子部２２Ｂの間に、電極２１Ａの電極子部２２Ａが配置されている。即ち、一対の電極２１Ａ、２１Ｂは、電極子部２２Ａと電極子部２２ＢとがＸ軸方向に交互に並ぶように配置されたいわゆるインターディジタル型の構造を有する。
　各電極子部２２Ｂとその短手方向の一方側である＋Ｘ方向側において隣り合って配置された電極子部２２Ａとの間の距離（第１距離）Ｗ１１は、上記電極子部２２Ｂとその短手方向の他方側である－Ｘ方向側において隣り合って配置された電極子部２２Ａとの間の距離（第２距離）Ｗ１２と異なる。具体的には、距離Ｗ１１は、距離Ｗ１２に比べて短くなっている。距離Ｗ１１は、隣り合う２つの電極子部２２Ａのうちの＋Ｘ方向側の電極子部２２Ａと、それら２つの電極子部２２Ａの間に配置された電極子部２２Ｂと、の間の距離に相当する。また、距離Ｗ１２は、隣り合う２つの電極子部のうちの－Ｘ方向側の電極子部２２Ａと、それら２つの電極子部２２Ａの間に配置された電極子部２２Ｂと、の間の距離に相当する。また、電極子部２２Ａ、２２Ｂの線幅はＷ１３である。
　舌片部２４Ａは、端子電極部２３ＡのＸ軸方向における中央部から－Ｙ方向へ延出している。舌片部２４Ａは、コンタクトホール１３１Ａ内に配されるプラグ２６Ａに電気的に接続される。舌片部２４Ｂは、端子電極部２３ＢのＸ軸方向における中央部から＋Ｙ方向へ延出している。舌片部２４Ｂは、コンタクトホール１３１Ｂ内に配されるプラグ２６Ｂに電気的に接続される。
　誘電体層１２は、図１に示すように、誘電体基板１３の上面に設けられた電極２１Ａ、２１Ｂを覆っている。誘電体層１２は、ＣａＯ－Ｂ２Ｏ３－Ａｌ２Ｏ３－ＳｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３、ＳｉＯ２、ＺｒＯ２、ＢａＴｉＯ３等の酸化物を含むセラミックス材料から形成されている。また、誘電体層１２は、ＬＴＣＣ材から形成されていてもよい。なお、誘電体基板１３は、電気的絶縁性を有するものであればセラミックス材料に限定されるものではなく、エポキシ樹脂やポリイミド樹脂等の樹脂材料から形成されるものであってもよい。但し、オゾン生成用素子１０の動作時において、誘電体層１２は、プラズマに曝されることにより高温になる。また、誘電体層１２は、その表面近傍に生成したオゾンに曝されることからオゾンに対する耐浸食性も要求される。これらのことから、誘電体層１２は、セラミックス材料から形成されていることが好ましい。また、誘電体層１２は、その熱膨張率が誘電体基板１３の熱膨張率と略等しい材料から形成されていることが好ましい。この場合、誘電体基板１３と誘電体層１２とがオゾン生成用素子１０の動作時に生じる熱に起因して膨張および収縮した場合でも、誘電体基板１３と誘電体層１２との接合部分に歪みが生じにくい。従って、オゾン生成用素子１０の動作時に生じる熱に起因した誘電体基板１３と誘電体層１２との接合部分の劣化が抑制されるという利点がある。更に、誘電体層１２は、誘電体基板１３と同一の材料から形成されていることがより好ましい。
　裏面電極２５Ａ、２５Ｂは、図３に示すように、誘電体基板１３における誘電体層１２側とは反対側の面において、少なくとも誘電体基板１３のコンタクトホール１３１Ａ、１３１Ｂを覆うように設けられている。プラグ２６Ａは、誘電体基板１３のコンタクトホール１３１Ａ内に配され、電極２１Ａと裏面電極２５Ａとを電気的に接続する。プラグ２６Ｂは、誘電体基板１３のコンタクトホール１３１Ｂ内に配され、電極２１Ｂと裏面電極２５Ｂとを電気的に接続する。裏面電極２５Ａ、２５Ｂおよびプラグ２６Ａ、２６Ｂは、電極２１Ａ、２１Ｂと同様に、Ｃｕ、Ａｇ、Ｐｄ、Ｐｔ、Ｗ等の金属やＲｕＯ２のような導電性材料から形成されている。
　交流電源３１は、裏面電極２５Ａ、２５Ｂに電気的に接続され、一対の電極２１Ａ、２１Ｂ間に交流電圧（正弦波電圧）を印加する。また、交流電源３１は、周波数スイープ機能または共振周波数追従機能を有し、オゾン生成用素子１０へ出力する交流電圧の周波数が交流電源３１とオゾン生成用素子１０とから構成される回路の共振周波数近傍となるように周波数を調整する。これにより上記回路での電力損失が低減される。なお、交流電源３１は、矩形パルス列状の交流電圧を電極２１Ａ、２１Ｂ間に印加するものであってもよい。
　交流電源３１からオゾン生成用素子１０の一対の電極２１Ａ、２１Ｂ間に交流電圧（正弦波電圧）が印加されると、誘電体層１２の外表面近傍の各電極子部２２Ａ、２２Ｂの間に位置する領域で沿面放電が生じる。放電現象は、空気中の絶縁破壊であり、各電極子部組２２Ａ、２２Ｂの間に生じた電子が、各電極子部組２２Ａ、２２Ｂの間に形成された電場のうち誘電体層１２の外側に漏れ出ている成分により加速されることで発生する。同時に加速された電子は、誘電体層１２の外表面近傍の各電極子部組２２Ａ、２２Ｂの間に存在する酸素分子に衝突することによりオゾンが生成する。
　次に、本実施の形態に係るオゾン生成用素子１０について、放電開始電圧およびオゾン生成量を評価した結果について説明する。発明者らは、前述の本実施の形態に係るオゾン生成用素子１０と後述する比較例に係るオゾン生成用素子とについて各評価を実施した。まず、発明者らが準備した評価用のオゾン生成用素子について説明する。
　本実施の形態に係るオゾン生成用素子１０として、図２に示す距離Ｗ１２が５５μｍ、６５μｍ、７５μｍ、１００μｍ、１２５μｍ、１５０μｍ、２００μｍに設定された７種類を準備した。なお、これら７種類のオゾン生成用素子１０は、全て電極子部２２Ａ、２２ＢのＸ軸方向の幅が５０μｍであり、図２の距離Ｗ１１が５０μｍである。また、誘電体基板１３は平面視において１０ｍｍ×１０ｍｍの正方形状であり、誘電体層１２の厚さは１５μｍとした。そして、誘電体基板１３と誘電体層１２とを合わせた厚さは約６００μｍとした。更に、誘電体基板１３上の電極２１Ａ、２１Ｂにおける舌片部２４Ａ、２４Ｂを除く部分が設けられる領域のＸ軸方向の長さＬ１を８ｍｍ、Ｙ軸方向の長さＬ２を７ｍｍとした。
　図４に示すように、比較例に係るオゾン生成用素子９１０は、電極９２１Ａの電極子部９２２Ａと電極９２１Ｂの電極子部９２２Ｂとが交互に一定の間隔Ｗ９１に配置されている。このオゾン生成用素子９１０として、図４に示す距離Ｗ９１が５０μｍに設定されたものを準備した。なお、全ての電極子部９２２Ａ、９２２ＢのＸ軸方向の幅は５０μｍである。また、誘電体基板１３の形状、誘電体層１２の厚さ、誘電体基板１３と誘電体層１２とを合わせた厚さ、誘電体基板１３のうち、電極９２１Ａ、９２１Ｂの複数の電極子部９２２Ａ、９２２Ｂと端子電極部２３Ａ、２３Ｂとが設けられる領域の寸法は、オゾン生成用素子１０と同じとした。
　次に、発明者らが、オゾン生成用素子１０、９１０の放電開始電圧およびオゾン生成量を評価するために実施した放電開始電圧の測定およびオゾン生成量の測定の内容について説明する。放電開始電圧の測定では、オゾン生成用素子１０の一対の電極２１Ａ、２１Ｂ間またはオゾン生成用素子９１０の一対の電極９２１Ａ、９２１Ｂ間に印加される交流電圧（正弦波電圧）の電圧振幅値を漸増させながら放電により生じるプラズマ発光の有無を観察した。プラズマ発光が観察された時点での電圧振幅値を放電開始電圧とした。
　オゾン発生量の測定では、オゾン生成用素子１０、９１０を容積が７リットルのアクリルケースの中に入れて、オゾン生成用素子１０、９１０を３分間駆動したときのアクリルケース内のオゾン濃度をオゾン濃度計で測定した。ここにおいて、オゾン生成用素子１０の一対の電極２１Ａ、２１Ｂ間またはオゾン生成用素子９１０の一対の電極９２１Ａ、９２１Ｂ間に、電圧振幅値２．３ｋＶの交流電圧（正弦波電圧）を印加した。また、アクリルケース内にファンを設け、アクリルケース内の気体が攪拌されるようにした。オゾン濃度計は、荏原実業株式会社製の型式ＥＧ－３０００を採用した。このオゾン発生量の測定では、実施の形態に係る７種類のオゾン生成用素子１０と比較例に係るオゾン生成用素子９１０とをそれぞれ５個ずつ準備し、それぞれについて前述のようにしてオゾン濃度を測定した。
　次に、オゾン生成用素子１０、９１０について、放電開始電圧の測定と、オゾン生成量の測定と、を実施した結果について説明する。
　放電開始電圧の測定では、実施の形態に係る７種類のオゾン生成用素子１０と比較例に係るオゾン生成用素子９１０とのいずれについても、放電開始電圧の平均値が２．３ｋＶであった。即ち、実施の形態に係るオゾン生成用素子１０と比較例に係るオゾン生成用素子９１０とで、放電開始電圧に差異が確認されなかった。
　次に、オゾン生成用素子１０、９１０についてオゾンの生成量の測定結果を図５に示す。図５では、横軸が図２に示す電極子部２２Ａ、２２Ｂ間の距離Ｗ１２であり、縦軸がオゾン濃度である。黒四角印は比較例に係るオゾン生成用素子９１０についての結果を示し、白四角印は実施の形態に係るオゾン生成用素子１０についての結果を示している。オゾン生成用素子９１０の場合、オゾン濃度は３９．５０ｐｐｍであった。オゾン生成用素子１０の場合、距離Ｗ１２が５５μｍ、６５μｍ、７５μｍ、１００μｍ、１２５μｍ、１５０μｍ、２００μｍのものについて、オゾン濃度は、それぞれ、４１．３６ｐｐｍ、４０．６５ｐｐｍ、５１．７５ｐｐｍ、５５．１９ｐｐｍ、５１．２８ｐｐｍ、４９．５３ｐｐｍ、５１．０３ｐｐｍであった。この結果から、実施の形態に係るオゾン生成用素子１０のオゾン濃度は、全て比較例に係るオゾン生成用素子９１０のオゾン濃度に比べて大きくなるという結果が得られた。即ち、電極子部２２Ｂとその電極子部２２Ｂの両側で隣り合う電極子部２２Ａそれぞれとの間の距離Ｗ１１、Ｗ１２、または、電極子部２２Ａとその電極子部２２Ａの両側で隣り合う電極子部２２Ｂそれぞれとの間の距離Ｗ１１、Ｗ１２が互いに異なっているほうがオゾンの生成量が大きくなるという結果が得られた。特に、距離Ｗ１２が７５μｍ以上のオゾン生成用素子１０で生成されるオゾンの濃度は、比較例に係るオゾン生成用素子９１０で生成されるオゾンの濃度に比べて約２０％以上高くなるという結果も得られた。
　図５に示す結果から、オゾン生成用素子１０の距離Ｗ１１に対する距離Ｗ１２の比が、少なくとも１．１以上４．０以下であれば、比較例に係るオゾン生成用素子９１０に比べてオゾンの生成量が確実に増加することが判った。そして、オゾン生成用素子１０の距離Ｗ１１に対する距離Ｗ１２の比が、１．５以上２．５以下であれば、比較例に係るオゾン生成用素子９１０に比べてオゾンの生成量が約２０％以上増加することが判った。このことから、オゾン生成用素子１０の距離Ｗ１１に対する距離Ｗ１２の比は、１．５以上２．５以下であることが好ましい。
　次に、図５に示す実施の形態に係るオゾン生成用素子１０と比較例に係るオゾン生成用素子９１０とでオゾンの生成量に差異が生じる理由について説明する。比較例に係るオゾン生成用素子９１０では、図６Ａに示すように、電極子部９２２Ａとその短手方向の他方側である－Ｘ方向で隣り合う電極子部９２２Ｂとの間の領域Ａ９１とその短手方向の一方側である＋Ｘ方向で隣り合う電極子部９２２Ｂとの間の領域Ａ９２とで電場Ｅ９１、Ｅ９２が生じる。なお、図６Ａでは、電極子部９２２Ａの電位が電極子部９２２Ｂの電位よりも高い場合を示している。電場Ｅ９１、Ｅ９２の強さは領域Ａ９１、Ａ９２において同じである。電極子部９２２Ａ、９２２Ｂ間での放電により領域Ａ９１、Ａ９２に生じた電子が、それぞれ電場Ｅ９１、Ｅ９２により加速されて誘電体層１２近傍に存在する酸素分子に衝突することによりオゾンが発生する。なお、図６Ａにおいて、Ｖ９１は、領域Ａ９１において電場Ｅ９１により加速される電子の加速度および加速方向を示す加速度ベクトルのＸ軸成分を示し、Ｖ９２は、領域Ａ９２において電場Ｅ９２により加速される電子の加速度および加速方向を示す加速度ベクトルのＸ軸成分を示す。
　領域Ａ９１における電子の加速度ベクトルのＸ軸成分Ｖ９１と領域Ａ９２における電子の加速度ベクトルのＸ軸成分Ｖ９２の向きとが互いに逆になっている。また、隣り合う電極子部９２２Ａ、９２２Ｂの間の距離は全て等しい。このため、領域Ａ９１、Ａ９２における電子の加速方向Ｖ９１、Ｖ９２の大きさは略同じになる。そうすると、例えば領域Ａ９１で＋Ｘ方向へ加速された電子は、領域Ａ９２に入ると－Ｘ方向へ大きく減速されてしまう。特に、領域Ａ９１、Ａ９２の境界部分では、電場のＸ軸方向の成分が略ゼロとなり電子が加速されない領域となる。従って、比較例に係るオゾン生成用素子９１０では、電子に大きなエネルギを与えることができず、その分、オゾンの生成効率が低い。
　これに対して、本実施の形態に係るオゾン生成用素子１０では、図６Ｂに示すように、電極子部２２Ａとその短手方向の他方側である－Ｘ方向で隣り合う電極子部２２Ｂとの間の領域Ａ１の電場Ｅ１は、電極子部２２Ａとその短手方向の一方側である＋Ｘ方向で隣り合う電極子部２２Ｂとの間の領域Ａ２の電場Ｅ２に比べて強くなっている。なお、図６Ｂにおいて、Ｖ１は、領域Ａ１において電場Ｅ１により加速される電子の加速度および加速方向を示す加速度ベクトルのＸ軸成分を示し、Ｖ２は、領域Ａ２において電場Ｅ２により加速される電子の加速度および加速方向を示す加速度ベクトルのＸ軸成分を示す。図６Ｂに示すように、領域Ａ１における電子の加速度ベクトルのＸ軸成分Ｖ１の大きさは、領域Ａ２における電子の加速度ベクトルのＸ軸成分Ｖ２の大きさに比べて大きくなる。そうすると、例えば領域Ａ１で＋Ｘ方向へ加速された電子は、領域Ａ２においてほとんど減速されず、その領域Ａ２の＋Ｘ方向で隣り合う他の領域Ａ１で更に＋Ｘ方向へ加速される。その結果、電子は大きなエネルギを持つことになる。このように、実施の形態に係るオゾン生成用素子１０では、電子に比較的大きなエネルギを与えることができるので、その分、オゾンの生成効率が高い。
　オゾン生成用素子１０、９１０では、それらの動作時に発する熱により生成されたオゾンの一部が分解され、実効的なオゾン発生量が減少する。オゾン生成用素子９１０の場合、オゾン生成用素子９１０を冷却することにより、オゾンの分解による減少を抑制する必要がある。これに対して、オゾン生成用素子１０は、前述のようにオゾン生成用素子９１０に比べてオゾンの生成効率が高く、その動作時に発する熱によるオゾンの分解によるオゾンの減少分を相殺するだけのオゾンを発生しうる。
　一方、オゾン生成用素子１０の電極子部２２Ａ、２２Ｂ間の距離Ｗ１２が極端に長い（例えば距離Ｗ１１に対する距離Ｗ１２の比が４．０を超える場合）と、電極子部２２Ａ、２２Ｂの密度もそれに伴い減少する。すると、オゾンの生成源となる電極子部２２Ａ、２２Ｂの密度減少により生成されるオゾン量が減少してしまう。従って、オゾン生成用素子１０について、距離Ｗ１１に対する距離Ｗ１２の比に前述のような最適範囲（１．５以上２．５以下）が存在すると考えられる。
　更に、実施の形態に係るオゾン生成用素子１０の電極子部２２Ａ、２２Ｂの数は、比較例に係るオゾン生成用素子９１０の電極子部９２２Ａ、９２２Ｂの数よりも少ない。これにより、オゾン生成用素子１０の電極２１Ａ、２１Ｂ間の静電容量は、オゾン生成用素子９１０の電極９２１Ａ、９２１Ｂ間の静電容量に比べて小さくなる。そうすると、交流電源３１の負荷が小さくなるため、交流電源３１を小型化することができる。
　次に、本実施の形態に係るオゾン生成用素子１０の製造方法の一例について図７Ａ乃至図７Ｄ、図８Ａおよび図８Ｂを参照しながら説明する。なお、図７Ａ乃至図７Ｄ、図８Ａおよび図８Ｂは、図２のＢ－Ｂ線におけるオゾン生成用素子１０の断面矢視図に対応する各工程での断面図である。この製造方法では、まず、誘電体基板１３および誘電体層１２の基となる誘電体シートを形成し、次に、誘電体シートに電極２１Ａ、２１Ｂ等の基となる金属ペーストパターンを形成する。その後、誘電体シートを積層してから、誘電体シートの積層体を焼成してオゾン生成用素子１０を作製する。
　まず、誘電体基板１３および誘電体層１２の基となる誘電体シート（いわゆるセラミックスグリーンシート）を形成する。詳細には、まず、ＣａＯ－Ｂ２Ｏ３－Ａｌ２Ｏ３－ＳｉＯ２ガラスと、Ａｌ２Ｏ３と、トルエンとエタノールとの混合溶媒と、分散剤と、バインダと、を、ボールミルを用いて粉砕および混合することにより、スラリーを作製する。次に、ドクターブレード法により、得られたスラリーから誘電体シートを作製する。なお、シート形成工程で使用する材料は、前述の材料を含むものに限定されるものではなく、ＣａＯ－Ｂ２Ｏ３－Ａｌ２Ｏ３－ＳｉＯ２ガラス以外の他の種類のガラスやＳｉＯ２、ＺｒＯ２、ＢａＴｉＯ３等の酸化物を含むものであってもよい。或いは、誘電体基板１３および誘電体層１２がエポキシ樹脂やポリイミド樹脂等の樹脂材料から形成される場合、シート形成工程においてエポキシ樹脂やポリイミド樹脂等の樹脂材料が使用されてもよい。
　次に、誘電体基板１３に使用する複数の誘電体シートにプラグ２６Ａ、２６Ｂの基となる金属ペースト充填部を形成する。詳細には、図７Ａに示すように、メカパンチャ等の穿孔装置を用いて、誘電体シート１３１に厚さ方向に貫通する貫通孔１３２Ａを形成する。貫通孔１３２Ａは、誘電体シート１３１が積層されたときに相対的に同一の位置となるように形成される。次に、図７Ｂに示すように、誘電体シート１３１の各貫通孔１３２ＡにＡｇペーストが充填される。これにより、誘電体シート１３１に金属ペースト充填部２６１Ａが形成される。
　続いて、スクリーン印刷技術を利用して、図７Ｃに示すように誘電体基板１３の最上層に配置される誘電体シートに電極２１Ａ、２１Ｂの基となる第１金属ペーストパターン２１１Ａ、２１１Ｂを形成する。また、スクリーン印刷技術を利用して、図７Ｄに示すように誘電体基板１３に使用する複数の誘電体シートのうち、誘電体基板１３の最下層に配置される誘電体シートに裏面電極２５Ａ、２５Ｂの基となる第２金属ペーストパターン２５１Ａを形成する。第１金属ペーストパターン２１１Ａ、２１１Ｂおよび第２金属ペーストパターン２５１Ａは、ＲｕＯ２ペーストからなる。
　その後、まず、図８Ａに示すように、誘電体基板１３に使用する複数の誘電体シート１３１を積層するとともに誘電体基板１３の最上部に配置される誘電体シート１３１上に誘電体層１２の基となる１枚の誘電体シート１２１を積層する。次に、圧着機により誘電体シート１２１、１３１を圧着し積層体を得る。
　続いて、得られた積層体を焼成温度９００℃で焼成する。図８Ｂに示すように、誘電体シート１２１、１３１が焼結して誘電体層１２、１３２が形成される。また、金属ペースト充填部２６１Ａ、第１金属ペーストパターン２１１Ａ、２１１Ｂおよび第２金属ペーストパターン２５１Ａが焼結して導電部２６２Ａ、電極２１Ａ、２１Ｂおよび裏面電極２５Ａが形成される。
　このオゾン生成用素子１０の製造方法は、前述のように他の工程に比べて比較的手間がかかる焼成工程の回数が１回だけである。従って、オゾン生成用素子１０の製造に携わる作業者の負担が軽減されるという利点がある。
　以上説明したように、本実施の形態に係るオゾン生成用素子１０は、距離Ｗ１１が距離Ｗ１２と異なる。これにより、オゾン生成用素子１０は、比較例に係るオゾン生成用素子９１０に比べて、電極２１Ａ、２１Ｂの電極子部２２Ａ、２２Ｂ間に生じる電場から電極子部２２Ａ、２２Ｂ間での放電により生じた電子に与えられるエネルギが高まるのでオゾンの生成がより活発化する。従って、本実施の形態に係るオゾン生成用素子１０は、比較例に係るオゾン生成用素子９１０と比べて、オゾンの生成効率が高く、動作時に発する熱によるオゾンの分解によるオゾンの減少分を相殺するだけのオゾンを発生しうる。そして、オゾン生成用素子１０はオゾン生成用素子９１０と同等以上のオゾン発生量を確保しうる。故に、オゾン生成用素子１０は、誘電体基板１３の厚みを厚くしたり、冷却器とともに使用したりする必要がないので、オゾン生成用素子１０或いはオゾン生成用素子１０を含むモジュール全体を小型化することができる。
　また、本実施の形態に係るオゾン生成用素子１０において、距離Ｗ１１に対する距離Ｗ１２の比が１．５以上２．５以下のものは、比較例に係るオゾン生成用素子９１０に比べてオゾンの生成効率が約２０％以上高くなるという利点がある。
　更に、本実施の形態に係るオゾン生成用素子１０では、誘電体層１２が誘電体基板１３の電極２１Ａ、２１Ｂが形成された一面を覆っている。これにより、電極２１Ａ、２１Ｂが生成されたオゾンに曝されることがないので、電極２１Ａ、２１Ｂの劣化が抑制されるという利点がある。
［変形例］
　以上、本発明の実施の形態について説明したが、本発明は前述の実施の形態の構成に限定されるものではない。例えば、図９に示す変形例１に係るオゾン生成用素子２１０のように、電極子部２２２Ａ、２２２Ｂが誘電体基板２１３の裏面に設けられた裏面電極２２８Ａ、２２８Ｂにプラグ２２７Ａ、２２７Ｂを介して電気的に接続されている構成であってもよい。ここにおいて、複数の電極子部２２２Ａと複数のプラグ２２７Ａとから裏面電極２２８Ａに電気的に接続された電極２２１Ａが構成され、複数の電極子部２２２Ｂと複数のプラグ２２７Ｂとから裏面電極２２８Ｂに電気的に接続された電極２２１Ｂが構成されている。
　本構成によれば、オゾン生成用素子２１０の上面において電極子部が省略されている分、オゾン生成用素子２１０の上面の面積の縮小が図れる。従って、オゾン生成用素子２１０の小型化を図ることができる。
　前述の実施の形態では、各電極子部２２Ｂとその短手方向の他方側である－Ｘ方向に隣り合って配置された電極子部２２Ａとの間の距離Ｗ１２が互いに等しい例について説明した。但し、これに限らず、例えば図１０に示す変形例２に係るオゾン生成用素子３１０のように、電極子部２２Ｂとその電極子部２２Ｂの短手方向の他方側である－Ｘ方向に隣り合って配置された電極子部２２Ａとの間の距離Ｗ３２１、Ｗ３２２、Ｗ３２３が互いに異なっていてもよい。オゾン生成用素子３１０では、電極子部２２Ｂとその電極子部２２Ｂの－Ｘ方向に配置された電極子部２２Ａとの間の距離Ｗ３２１、Ｗ３２２、Ｗ３２３が＋Ｘ方向側ほど大きくなっている。
　本構成によれば、オゾン生成用素子３１０における電極子部２２Ａ、２２Ｂの密度が低い部分（－Ｘ方向側）の温度は、電極子部２２Ａ、２２Ｂの密度が高い部分（＋Ｘ方向側）の温度に比べて低くなる。従って、オゾン生成用素子３１０は、例えばその＋Ｘ方向側だけがヒートシンクに接触させた状態で使用されてもオゾン生成用素子３１０全体の温度が低下する。これにより、オゾン生成用素子３１０の誘電体層１２近傍でのオゾン分解が抑制される。従って、ヒートシンクを小型化しつつ、オゾン生成用素子３１０でのオゾンの生成量を比較的高い水準で維持することが可能となる。
　実施の形態では、誘電体基板１３と誘電体層１２とが熱膨張率の略等しい材料から形成される例について説明したが、これに限らず、誘電体基板１３と誘電体層１２とが熱膨張率の異なる材料から形成されていてもよい。
　実施の形態では、誘電体層１２を備える構成について説明したが、これに限らず、誘電体層１２を備えない構成であってもよい。
　各実施の形態では、交流電源３１が裏面電極２５Ａ、２５Ｂと電気的に接続される構成について説明したが、これに限らず、交流電源３１が、裏面電極２５Ａ、２５Ｂでなく、誘電体基板１３の表面に設けられた電極２１Ａ、２１Ｂの一部（例えば舌片部２４Ａ、２４Ｂ）と電気的に接続される構成であってもよい。
　各実施の形態では、電極２１Ａ、２１Ｂがプラグ２６Ａ、２６Ｂを介して裏面電極２５Ａ、２５Ｂに接続される構成について説明したが、これに限らず、例えば電極２１Ａ、２１Ｂがプラグを介して誘電体基板１３の端面に設けられた取り出し用電極（図示せず）に接続される構成であってもよい。
　実施の形態に係るオゾン生成用素子１０の製造方法は、前述の実施形態で説明した製造方法に限定されるものではない。例えば予め誘電体シート１３１を積層したものを焼成することにより誘電体基板１３を準備しておく方法であってもよい。この場合、準備した誘電体基板１３の上面に電極２１Ａ、２１Ｂを形成し、その後、誘電体基板１３の上面にガラスペーストを印刷することにより誘電体層１２を形成するものでもよい。或いは、第１金属ペーストパターン２１１Ａ、２１１Ｂ等が形成された誘電体シート１３１と金属ペースト充電部２６１Ａが形成された誘電体シート１３１を積層して焼成することにより、電極２１Ａ、２１Ｂが設けられた誘電体基板１３を準備する方法でもよい。この場合、準備した電極２１Ａ、２１Ｂが設けられた誘電体基板１３の上面に誘電体層１２を別途形成する。
　以上、本発明の実施の形態および変形例（なお書きに記載したものを含む。以下、同様。）について説明したが、本発明はこれらに限定されるものではない。本発明は、実施の形態および変形例が適宜組み合わされたもの、それに適宜変更が加えられたものを含む。
　本出願は、２０１６年３月９日に出願された日本国特許出願特願２０１６－０４５４７８号に基づく。本明細書中に日本国特許出願特願２０１６－０４５４７８号の明細書、特許請求の範囲および図面全体を参照として取り込むものとする。
１０，２１０，３１０：オゾン生成用素子、１２，１３２：誘電体層、１３，２１３：誘電体基板、２１Ａ，２１Ｂ，２２１Ａ，２２１Ｂ，３２１Ａ，３２１Ｂ：電極、２２Ａ，２２Ｂ，２２２Ａ，２２２Ｂ：電極子部、２３Ａ，２３Ｂ：電極子部、２４Ａ，２４Ｂ：舌片部、２５Ａ，２５Ｂ，２２８Ａ，２２８Ｂ：裏面電極、２６Ａ，２６Ｂ，２２７Ａ，２２７Ｂ：プラグ、３１：交流電源、１２１，１３１：誘電体シート、１３１Ａ，１３１Ｂ：コンタクトホール、１３２Ａ：貫通孔、２１１Ａ，２１１Ｂ：第１金属ペーストパターン、２５１Ａ：第２金属ペーストパターン、２６１Ａ：金属ペースト充電部、２６２Ａ：導電部、Ａ１，Ａ２：領域、Ｅ１，Ｅ２：電場

Claims (5)

  1. 　誘電体基板と、
    　前記誘電体基板の一方主面に設けられた第１櫛形電極と第２櫛形電極とを備え、
    　前記第１櫛形電極は、第１端子電極部と、前記第１端子電極部と交差する複数の第１電極子部とを有し、
    　前記第２櫛形電極は、第２端子電極部と、前記第２端子電極部と交差する複数の第２電極子部とを有し、
    　前記第１電極子部と前記第２電極子部とは一方向に交互に並ぶように配置されており、
    　前記第１電極子部と、前記第１電極子部と一方向側において隣り合う第２電極子部との間隔である第１距離は、前記第１電極子部と、前記第１電極子部と他方向側において隣り合う第２電極子部との間隔である第２距離と異なり、
    　前記第１距離に対する前記第２距離の比は、１．１以上４．０以下である、
    　オゾン生成用素子。
  2. 　前記第１距離に対する前記第２距離の比は、１．５以上２．５以下である、
    　請求項１に記載のオゾン生成用素子。
  3. 　前記誘電体基板の前記一方主面を覆う誘電体層を更に備える、
    　請求項１または２に記載のオゾン生成用素子。
  4. 　前記第１電極子部と前記第２電極子部とは、それぞれ、前記第１端子電極部、前記第２端子電極部に連なっている、
    　請求項１から３のいずれか１項に記載のオゾン生成用素子。
  5. 　請求項１から４のいずれか１項に記載のオゾン生成用素子と、
    　前記第１櫛形電極と前記第２櫛形電極の間に交流電圧を印加する交流電源と、を備える、
    　オゾン生成装置。
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