WO2017122618A1

WO2017122618A1 - 非晶質複合金属酸化物の製造方法

Info

Publication number: WO2017122618A1
Application number: PCT/JP2017/000434
Authority: WO
Inventors: 邦彦中田; 健志青木
Original assignee: 住友化学株式会社
Priority date: 2016-01-15
Filing date: 2017-01-10
Publication date: 2017-07-20
Also published as: TW201736271A

Abstract

本開示に係る非晶質複合金属酸化物の製造方法は、Ｉｎ、Ｇａ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｔａ、Ｎｂ、Ｈｆ、ＷおよびＺｎからなる群より選択される少なくとも２種の金属またはその化合物を溶媒中に溶解させて、複合金属溶液を得る工程と、複合金属溶液を加熱処理して、非晶質複合金属酸化物を得る工程とを含む。

Description

非晶質複合金属酸化物の製造方法

　本開示は、非晶質複合金属酸化物の製造方法に関する。

　従来、液晶表示装置、薄膜エレクトロルミネッセンス表示装置、有機ＥＬ表示装置などにおいて、薄膜トランジスタ（ＴＦＴ：Thin Film Transistor）のチャネル層に用いられる半導体膜としては、主にアモルファスシリコン膜が使用されている。近年、表示装置の高性能化に伴ってトランジスタの高速化が求められており、次世代チャネル材料として金属複合酸化物からなる酸化物半導体膜および多結晶シリコン膜が注目されている。多結晶シリコン膜を用いたトランジスタの電界効果移動度は酸化物半導体膜を用いたトランジスタのそれよりも高い。しかし、高い製造コストが課題となっている。一方、酸化物半導体膜はスパッタリング法などの低コストのプロセスで大面積の基板に成膜できる。そのため、大型の表示装置を駆動するトランジスタの半導体材料として用いることができる。また、既存のアモルファスシリコンを用いたトランジスタの製造設備を転用することができるため、設備投資も抑えることができる。さらに、酸化物半導体膜を用いたトランジスタはアモルファスシリコン膜を用いたトランジスタよりも高い電界効果移動度を有する。そのため、駆動回路に用いることで高機能の表示装置を実現できる。酸化物半導体膜としては、例えば、Ｉｎ－Ｇａ－Ｚｎ酸化物膜が開示されている（特許文献１）。

　スパッタリング法に用いられるスパッタリングターゲット（酸化物焼結体）の移動度を高めることによって、高移動度ＴＦＴが実現できると考えられている。酸化物焼結体の移動度を高めるためには、仮焼や高温焼結によって結晶粒の結晶品質を向上させる必要がある。しかし、そのような仮焼や高温焼結は、結晶粒の粗大化を招く。そして、粗大化した結晶粒は、スパッタリングの際に不安定放電の原因となる。一方、酸化物焼結体のキャリア濃度が高い場合、スパッタリングの際にキャリアを潰すため酸素を多く導入する必要がある。しかしながら、雰囲気中に多量の酸素を導入すると、プラズマを安定化させることができない。したがって、結晶粒が粗大化した、または高いキャリア濃度を有する酸化物焼結体は、たとえ移動度が高くても、スパッタリングターゲットとして用いることができない。

　さらに、金属複合酸化物からなる酸化物半導体膜は、アモルファスシリコン膜よりもキャリア移動度が高いという利点を有しており、注目を集めている。金属複合酸化物の半導体膜は、量産性の点で、一般的にスパッタリング法によって形成される。スパッタリングを安定に行うためには、酸化物焼結体からなるスパッタリングターゲットが高い相対密度および機械的強度を有し、かつ低抵抗で組成が均一であることが要求される。例えば、特許文献２には、Ｘ線回折測定によりＩｎＧａＺｎＯ_４単相（組成が均一）と評価された酸化物焼結体が記載されている。しかし、酸化物焼結体の相対密度は最高でも９７．２％であり、スパッタリング法でより安定に成膜するには、さらに高い相対密度が望まれる。

　しかし、相対密度を高めるために行う仮焼や高温焼結は、一般に結晶粒の粗大化を招き、図２（Ｂ）に示す酸化物焼結体の結晶粒１１’は、図２（Ａ）に示す焼成前の原料粉の結晶粒１１と比べて大きくなってしまう。結晶粒の粗大化は、スパッタリングターゲットの機械的強度の低下やスパッタリングの安定性低下の原因となることがある。そのため、酸化物焼結体の結晶粒の粗大化を最小限に抑えるために、原料粉を可能な限り微粉砕して焼成されるが、得られる微粉末の粒径も限界があり、作業も煩雑である。

特開２００６－１６５５２８号公報特開２０１３－１２９５４５号公報

　本開示は、高い相対密度および高い機械的強度を有し、低抵抗で組成が均一で（単相化割合が高い）、微細結晶組織を有する酸化物焼結体が得られる非晶質複合金属酸化物を製造する方法を提供する。さらに本開示は、移動度が高く、かつ微細結晶組織を有する酸化物焼結体、または移動度が高く、かつキャリア濃度が低い酸化物焼結体を提供する。

　本開示に係る酸化物焼結体は、Ｉｎ、Ｇａ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｔａ、Ｎｂ、Ｈｆ、ＷおよびＺｎからなる群より選択される少なくとも２種を含み、３０ｃｍ^２／Ｖｓ以上の移動度を有し、平均結晶粒径が１μｍ以下である。

　さらに、本開示に係る他の酸化物焼結体は、Ｉｎ、Ｇａ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｔａ、Ｎｂ、Ｈｆ、ＷおよびＺｎからなる群より選択される少なくとも２種を含み、３０ｃｍ^２／Ｖｓ以上の移動度を有し、キャリア濃度が１×１０^１８～５×１０^２０／ｃｍ^３である。

　本開示によれば、高い相対密度および高い機械的強度を有し、低抵抗で組成が均一で（単相化割合が高い）、微細結晶組織を有する酸化物焼結体が得られる非晶質複合金属酸化物を製造することができる。さらに、本開示によれば、移動度が高く、かつ微細結晶組織を有する酸化物焼結体、または移動度が高く、かつキャリア濃度が低い酸化物焼結体を提供することができる。したがって、この酸化物焼結体から形成されるスパッタリングターゲットにより、高移動度の酸化物半導体膜を容易に作製することができ、安定した電気特性を有するトランジスタや新規な半導体装置を提供することができる。

図１（Ａ）は、本開示の一実施形態に係る複合金属酸化物の結晶粒を示す説明図であり、図１（Ｂ）は、この複合金属酸化物を焼成して得られる酸化物焼結体の結晶粒を示す説明図である。図２（Ａ）は、従来の原料粉の結晶粒を示す説明図であり、図２（Ｂ）は、この原料粉を焼成して得られる酸化物焼結体の結晶粒を示す説明図である。実施例５で得られたスパッタリングターゲットのＸＲＤ測定結果を示す。実施例５のＩＧＺＯ膜が形成されたガラス基板のＸＲＤ測定結果を示す。スパッタリングターゲットから平板結晶粒子が剥離して、平板結晶粒子がガラス基板上に堆積する様子を示す模式図である。実施例５で作製したＴＦＴにおけるＩｄ－Ｖｇ特性の結果を示すグラフである。実施例５で作製したＴＦＴにおけるＩｄ－Ｖｄ特性の結果を示すグラフである。実施例１１において、酸素分圧を変えて得られるＩＧＺＯ膜の比抵抗を示すグラフである。

（非晶質複合金属酸化物の製造方法）
　本開示に係る非晶質複合金属酸化物の製造方法の第１実施形態は、下記の工程（ａ１）および（ｂ１）を含む。
　（ａ１）Ｉｎ、Ｇａ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｔａ、Ｎｂ、Ｈｆ、ＷおよびＺｎからなる群より選択される少なくとも２種の金属またはその化合物（以下、「特定の金属類」と記載する場合がある）を溶媒中に溶解させて、複合金属溶液を得る工程。
　（ｂ１）複合金属溶液を加熱処理して、非晶質複合金属酸化物を得る工程。

　工程（ａ１）において、特定の金属類は金属だけでなく、金属化合物を用いてもよい。本開示に用いられる金属化合物としては、例えば、Ｉｎ、Ｇａ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｔａ、Ｎｂ、Ｈｆ、ＷおよびＺｎの酸化物、水酸化物、炭化物、窒化物、硫化物、炭酸塩、硫酸塩、ハロゲン化物などが挙げられる。酸化物および水酸化物は溶媒に溶解しやすいため、好適に用いられる。例えば、これら複数の金属化合物を組み合わせて用いてもよく、金属Ｉｎ、金属Ｇａおよび酸化Ｚｎのように、金属と金属化合物とを併用してもよい。

　特定の金属類は、所望の非晶質複合金属酸化物の組成（原子数比）を考慮して、使用量を適宜設定すればよい。例えば、ＩｎとＧａとＺｎとを、原子数比が１：１：１となるように使用すれば、ＩｎＧａＺｎＯ_４の原料となる非晶質複合金属酸化物が得られる。その結果、最終的にＩｎとＧａとＺｎとの原子数比が１：１：１のＩｎ－Ｇａ－Ｚｎ系複合酸化物焼結体が得られる。ＩｎとＧａとＺｎとを、２：２：１となるように使用すれば、Ｉｎ_２Ｇａ_２ＺｎＯ_７の原料となる非晶質複合金属酸化物が得られる。その結果、最終的にＩｎとＧａとＺｎとの原子数比が２：２：１のＩｎ－Ｇａ－Ｚｎ系複合酸化物焼結体が得られる。

　工程（ａ１）で使用される溶媒は、特定の金属類を溶解させる溶媒であれば特に限定されない。溶媒としては、例えば硝酸、塩酸、硫酸、フッ酸、王水もしくはこれらの混酸など無機酸；シュウ酸、酢酸、クエン酸など有機酸；錯体を形成する溶媒としてβ―ジケトン、アルコキシアルコールなどが挙げられる。溶媒として有機酸を用いることができるが、この場合、金属類を溶解させるために多量の溶媒が必要となる。その結果、後述する（ｂ１）工程後に得られる非晶質複合金属酸化物中に多量の炭素を含むこととなる。非晶質複合金属酸化物中の炭素は、後のプロセスの焼成時に除去される。しかし、非晶質複合金属酸化物中に多量の炭素が混入した場合、高温焼成を行っても十分に除去できないことがある。したがって、工程（ａ１）で使用される溶媒は、無機酸であることが好ましい。なお、硝酸などの無機酸は、水で希釈して用いてもよい。溶媒は、用いる特定の金属類を考慮して、十分に溶解し得るものが使用される。特に、溶媒としては硝酸が好ましい。その理由は、硝酸は不揮発性であり、金属または金属化合物に対して溶解性が高く、反応中の濃度変化に伴う溶解性低下を抑制できるためである。さらに、濃縮、析出後の金属塩が加熱分解しやすいためである。通常、溶媒は十分に溶解させるために、特定の金属類に対して過剰に使用される。このようにして、複合金属溶液が得られる。溶媒に金属成分が溶解するので、原子レベルで金属成分が混合した状態となる。

　次に、工程（ｂ１）では、工程（ａ１）で得られた複合金属溶液を加熱処理に供する。加熱処理方法は特に限定されず、例えば、３００～５００℃程度で加熱する方法が採用される。なお、５００℃を超える温度で加熱処理を行ってもよい。しかし、高温で加熱すると、結晶と非晶質酸化物とが混在した状態となり、後のプロセスで焼成しても均一に反応が進まず、単相化割合が高くならないおそれがある。Ｉｎ－Ｇａ－Ｚｎ系非晶質複合金属酸化物の場合、この現象が特に顕著に現れる。

　このように加熱処理を行うことによって、溶媒に溶解している複合金属塩が酸化されて非晶質複合金属酸化物が生成する。例えば、溶媒として硝酸を用いた場合、硝酸が蒸発するとともに、硝酸に溶解している複合金属の硝酸塩が酸化されて非晶質複合金属酸化物が生成する。生成物の非晶質化に伴い結晶構造の周期性が乱れ、粉末Ｘ線回折にて観測される回折ピークは、半値幅を増大させると共にピーク強度も低下する。このため、得られた非晶質複合金属酸化物が、非晶質化しているかは、粉末Ｘ線回折にて観測された回折ピークの半値幅（ＦＷＨＭ）で判断することができる。具体的には、観測される全回折ピークの半値幅（ＦＷＨＭ）が、１．５°以上の場合に非晶質化したとみなすことができる。

　得られた非晶質複合金属酸化物は、通常、粗粉砕されるが、好ましくは微粉砕する工程（ｃ１）に供され、粉末形態に加工される。「微粉砕」とは、ＢＥＴ比表面積が２０～４０ｍ^２／ｇ程度となるように粉砕することをいう。均一性や反応性の点から、ＢＥＴ比表面積が３０～４０ｍ^２／ｇであることが好ましく、３０～３５ｍ^２／ｇであることがより好ましい。粉砕方法は特に限定されず、例えば、ボールミル、フードミル、自動乳鉢、ジェットミルなどを用いて粉砕される。

　次に、本開示に係る非晶質複合金属酸化物の製造方法の第２実施形態を説明する。第２実施形態は、下記の工程（ａ１）、（ａ２）および（ｂ２）を含む。なお、工程（ａ１）は上述の第１実施形態で説明したとおりであり、詳細については省略する。
　（ａ１）特定の金属類を溶媒中に溶解させて、複合金属溶液を得る工程。
　（ａ２）複合金属溶液を濃縮して、複合金属塩を析出させる工程。
　（ｂ２）複合金属塩を加熱処理して、非晶質複合金属酸化物を得る工程。

　第１実施形態では、工程（ａ１）で得られた複合金属溶液を、そのまま加熱処理に供しているのに対し、第２実施形態では、工程（ａ１）で得られた複合金属溶液から複合金属塩を析出させ（工程（ａ２））、得られた複合金属塩を加熱処理に供している（工程（ｂ２））。

　工程（ａ２）では、工程（ａ１）で得られた複合金属溶液を濃縮して、複合金属塩を析出させる。濃縮方法は特に限定されず、常温での真空濃縮、常温での減圧濃縮、加熱真空濃縮、加熱減圧濃縮などが挙げられる。加熱濃縮の場合、加熱温度は、溶媒を蒸発させることができる温度であれば、特に限定されず、例えば５０～２００℃程度である。

　工程（ａ１）で得られた複合金属溶液から複合金属塩を析出させる方法として、ｐＨ調整により共沈する方法がある。しかし、各金属が沈殿するｐＨが異なる場合、各成分金属からなる化合物の均一な沈殿が生じず、組成ムラの原因となりやすい。例えば、Ｉｎ－Ｇａ－Ｚｎ系複合酸化物の場合、Ｇａの沈殿ｐＨ域は３．２付近であるのに対し、Ｚｎの沈殿ｐＨ域は７付近である。このように、沈殿ｐＨ域が大きく異なっているために均一な沈殿が得られにくい。Ｇａの沈殿は両性酸化物であるため、酸またはアルカリに再溶解しやすく、仕込み組成と組成ずれが生じやすい。このようなｐＨ調整により共沈する方法に、さらにキレート剤を用いることで各成分金属の沈殿ｐＨ域を制御する方法もある。しかし、キレート剤は有機化合物や他の金属からなり、ｐＨを制御するために多量に添加する必要がある。そのため、沈殿した複合金属塩に炭素や他の金属が混入するおそれがある。したがって、本開示に係る非晶質複合金属酸化物の製造方法の第２実施形態では、複合金属溶液を濃縮して、複合金属塩を析出させる工程（ａ２）を適用することが好ましい。

　特定の金属類として、金属Ｉｎ、金属Ｇａおよび金属Ｚｎを用い、溶媒として硝酸を用いた場合、複合金属塩としては、Ｉｎ、ＧａおよびＺｎが原子レベルで混合された硝酸塩（Ｉｎ、Ｇａ、Ｚｎ）（ＮＯ_３）_ｘが得られる。なお、工程（ｂ２）に供する前に、得られた複合金属塩を粉砕してもよい。

　工程（ｂ２）は、基本的に上述の工程（ｂ１）と同じであり、詳細な説明は省略する。すなわち、工程（ｂ１）では複合金属溶液を加熱処理に供するのに対し、工程（ｂ２）では複合金属溶液から得られる複合金属塩を加熱処理に供する点が異なるだけである。このように、第２実施形態で得られた非晶質複合金属酸化物も、微粉砕する工程（ｃ１）に供し、粉末形態に加工してもよい。

　これらの第１実施形態および第２実施形態で得られた非晶質複合金属酸化物は、通常、焼成されて複合金属酸化物に転化される。この非晶質複合金属酸化物は、好ましくは、１０００℃で４時間焼成した後のタップ密度が、焼成前のタップ密度の１．２倍以上となる。非晶質複合金属酸化物は、通常、１０００℃で４時間焼成した後のタップ密度が、焼成前のタップ密度の２．０倍以下である。本開示によって得られた非晶質複合金属酸化物は、比較的低温条件でも複合金属酸化物に転化される。以下、本開示に係る複合金属酸化物の製造方法について説明する。

（複合金属酸化物の製造方法）
　本開示に係る複合金属酸化物の製造方法は、上記の非晶質複合金属酸化物を焼成する工程を含む。焼成温度は特に限定されず、通常９００～１４００℃程度、好ましくは１０００～１２００℃程度である。焼成時間は、通常６～２４時間、好ましくは８～１２時間である。焼成後、必要に応じて、さらに粉砕してもよい。

　焼成する装置としては特に限定されず、例えば、縦型電気炉、管状炉、マッフル炉、チューブ炉、炉床昇降式電気炉、ボックス型電気炉などが挙げられる。焼成する際の雰囲気は特に限定されず、例えば、大気雰囲気、不活性雰囲気などが挙げられる。不活性雰囲気としては、例えば、窒素雰囲気、アルゴン雰囲気、ヘリウム雰囲気、真空雰囲気、二酸化炭素雰囲気などが挙げられる。また、大気雰囲気よりも酸素濃度を高めた酸化雰囲気であってもよい。

　このようにして得られた複合金属酸化物は、単相化割合が８０％以上、好ましくは９５％以上である。このような複合金属酸化物を焼結体の原料として用いると、単相化割合がほぼ１００％の組成が均一な酸化物焼結体が得られる。

　「単相化割合」とは、酸化物焼結体中に含まれる目的とする複合金属酸化物の含有割合を意味し、酸化物焼結体をＸ線回折測定することにより算出することができる。酸化物焼結体から得られるＸ線回折パターンが、当該複合金属酸化物の結晶構造から由来するＸ線回折パターンと一致し、かつ当該複合金属酸化物の結晶構造由来のＸ線回折パターンに帰属されないピークが存在しない場合は、単相化割合が１００％となる。一方、得られるＸ線回折パターンに、当該複合金属酸化物の結晶構造に帰属されないピークが存在する場合は、当該帰属されないピークを同定し、酸化物焼結体中の複合金属酸化物の結晶構造とそれ以外の結晶構造とが占める割合の総和を１００％として、リートベルト解析により複合金属酸化物の結晶構造が占める割合を導き出す。

　例えば、Ｉｎ－Ｇａ－Ｚｎ系複合金属酸化物の場合、酸化物焼結体中のホモロガス結晶構造であるＩｎＧａＺｎＯ_４やＩｎ_２Ｇａ_２ＺｎＯ_７の含有割合を意味する。得られるＸ線回折パターンが、ホモロガス結晶構造であるＩｎＧａＺｎＯ_４やＩｎ_２Ｇａ_２ＺｎＯ_７のＸ線回折パターン（例えば、ＪＣＰＤＳ（Joint Committee of Powder Diffraction Standards）カードから得られるホモロガス相の結晶構造Ｘ線回折パターン）と一致しているか否かを確認する。得られるＸ線回折パターンがＪＣＰＤＳカードから得られるホモロガス相の結晶構造Ｘ線回折パターンと一致しており、ホモロガス相の結晶構造の回折パターンに帰属されないピークが存在しない場合は、単相化割合が１００％となる。一方、得られるＸ線回折パターンに、ホモロガス相の結晶構造の回折パターンに帰属されないピークが存在している場合は、当該帰属されないピークを同定し、酸化物焼結体中のホモロガス相の結晶構造とそれ以外の結晶構造とが占める割合の総和を１００％として、リートベルト解析によりホモロガス結晶構造が占める割合を導き出す。

　結晶粒の大きさは、例えば、電子線後方散乱回折法（ＥＢＳＤ）などによって測定される。しかし、酸化物焼結体の結晶粒の大きさはＥＢＳＤによって測定できるものの、複合金属酸化物の結晶粒の大きさはＥＢＳＤでは測定できない。そこで、下記に示すシェラーの式を用いて、Ｘ線回折（ＸＲＤ）によって得られる半値幅から、結晶子の大きさを測定する方法が挙げられる。
　　シェラーの式：Ｄ_ｈｋｌ＝Ｋ・λ／βｃｏｓθ
　　　　Ｄ_ｈｋｌ：結晶子の大きさ（ｈｋｌに垂直な方向の結晶子の大きさ）
　　　　λ：測定Ｘ線波長
　　　　β：結晶子の大きさによる回折線の拡がり（ラジアン単位）
　　　　θ：回折線のブラッグ角
　　　　Ｋ：Ｓｃｈｅｒｒｅｒ定数（Ｄやβの定義により異なる）

　半値幅が広くなるほど結晶子の大きさは小さくなり、半値幅が狭くなるほど結晶子の大きさは大きくなる。ＸＲＤによって得られる半値幅を用いた結晶粒（結晶子）の大きさの測定は一例であり、他の方法で結晶粒（結晶子）の大きさを測定してもよい。

　結晶子とは、回折に寄与する最小の単位であり、結晶粒の中で単結晶としてみなせる部分のことをいう。１つの結晶粒は、少なくとも１つの結晶子で構成されており、結晶子の大きさと結晶粒の大きさとは相関関係を有する。すなわち、結晶子が大きければ結晶粒も大きく、結晶子が小さければ結晶粒も小さいという関係を有している。そのため、複合金属酸化物と酸化物焼結体の結晶子の大きさを測定し、複合金属酸化物の結晶子が酸化物焼結体の結晶子よりも大きければ、複合金属酸化物の結晶粒が酸化物焼結体の結晶粒よりも大きいことがわかる。

　図１（Ａ）および（Ｂ）を用いて具体的に説明する。図１（Ａ）に示す複合金属酸化物の結晶粒１は、それぞれ少なくとも１つの結晶子で形成されている。図１（Ｂ）に示す酸化物焼結体の結晶粒１’もそれぞれ同様である。この結晶粒１、１’を構成している結晶子の大きさを、ＸＲＤによって得られる半値幅の広さで測定している。図１（Ａ）および（Ｂ）の場合、酸化物焼結体の半値幅の方が複合金属酸化物の半値幅よりも広いため、酸化物焼結体の結晶子の方が複合金属酸化物の結晶子の方が小さい。したがって、上述の結晶子の大きさと結晶粒の大きさとの相関関係から、複合金属酸化物の結晶粒１が大きく、酸化物焼結体の結晶粒１’が小さいことがわかる。

（酸化物焼結体の製造方法）
　本開示に係る複合金属酸化物の製造方法によって得られた複合金属酸化物は、通常、酸化物焼結体を得るために、焼結処理に供される。焼結処理としては、例えば常圧焼結法、加圧焼結処理などが挙げられる。常圧焼結法は、大気雰囲気および酸化雰囲気（大気よりも酸素濃度が高い雰囲気）のいずれかの雰囲気中、複合金属酸化物を６００～１５００℃で３～１５時間程度処理する方法である。加圧焼結処理については、カプセル熱間等方加圧処理（カプセルＨＩＰ処理）を例に挙げて説明する。

　カプセルＨＩＰ処理は、原料が真空封止されたカプセル容器内に閉じ込められている。すなわち、閉鎖空間内に原料が充填されて処理が行われるため、ホットプレスのような加圧焼結と異なり、原料の揮散が抑制される。その結果、得られる酸化物焼結体と原料との間で組成がほとんど変わらず、相対密度および単相化割合の高い酸化物焼結体を得ることができる。

　カプセルＨＩＰ処理に用いられるカプセル容器は、原料（複合金属酸化物）を十分に真空封止ができ、カプセルＨＩＰ処理の焼結温度にて充分変形するが破裂するおそれがない材料で形成されている。このような材料としては、例えば、鉄、ステンレス、チタン、アルミニウム、タンタル、ニオブ、銅、ニッケルなどが挙げられる。比較的低温（約１０００℃以下）でカプセルＨＩＰ処理が行われる場合、通常、銅、ニッケルまたはアルミニウム製のカプセル容器が使用される。１０００～１３５０℃程度で処理が行われる場合、通常、鉄またはステンレス製のカプセル容器が使用される。比較的高温（約１３５０℃以上）で処理が行われる場合、通常、タンタルまたはニオブ製のカプセル容器が使用される。処理温度にもよるが、アルミニウム、鉄またはステンレス製のカプセル容器が、コスト面で好ましい。

　カプセル容器の形状および寸法は特に限定されず、カプセルＨＩＰ処理の際に等方的に加圧されやすい形状であればよい。このような形状としては、例えば円柱状容器、直方体状容器、立方体状容器などが挙げられる。カプセル容器の壁厚は、特に限定されない。例えば、カプセル容器が容易に軟化して変形することができ、焼結反応が進行するにつれて、酸化物焼結体に追随して収縮しやすい点で、１．５～４ｍｍ程度が好ましい。

　このようなカプセル容器に、複合金属酸化物は充填される。複合金属酸化物は５０％以上の充填率となるようにカプセル容器に充填するのが好ましい。この場合、カプセルＨＩＰ処理におけるカプセル容器の収縮率を５０％以下とすることができ、カプセル容器が破壊されずに焼結反応が進行し、複合金属酸化物が揮発するのを抑制することができる。その結果、得られる酸化物焼結体と複合金属酸化物との間で組成がほとんど変わらず、相対密度および単相化割合の高い酸化物焼結体を得ることができる。カプセル容器への複合金属酸化物の充填率は、より好ましくは５５％以上、さらに好ましくは６０％以上である。カプセル容器の収縮率は下記の式で算出される。
　収縮率（％）＝［１－（処理後の容器の内容積／処理前の容器の内容積）］×１００

　複合金属酸化物を粉末状態で充填する場合、充填率は下記の式で算出される。
　充填率（％）＝（複合金属酸化物のタップ密度／酸化物焼結体の理論密度）×１００
　一方、複合金属酸化物の粉末を、例えば加圧成型して成型体として用いてもよい。この場合の充填率は、下記の式で算出される。なお、成型体の充填密度は「成型体の質量／カプセル容器の内容積」で算出される。
　充填率（％）＝（成型体の充填密度／酸化物焼結体の理論密度）×１００

　複合金属酸化物をカプセル容器内に充填した後、通常、カプセル容器を加熱（１００～６００℃程度）し、例えば加圧成型の際に用いたバインダーなどを除去する。その後カプセル容器を封止してカプセルＨＩＰ処理が行われる。加熱しながら、カプセル容器内の圧力が１．３３×１０^－２Ｐａ以下となるまで減圧し、減圧後、カプセル容器を封止してカプセルＨＩＰ処理を行ってもよい。

　次いで、封止されたカプセル容器をＨＩＰ装置内に配置し、高温高圧のガスを圧力媒体として用い、カプセル容器自体に圧力を加えて、カプセル容器内の複合金属酸化物の焼結反応を進行させる。圧力媒体として用いられるガスとしては、例えば、窒素、アルゴンなどの不活性ガスが挙げられる。カプセル容器に加えられる圧力は５０ＭＰａ以上が好ましく、処理時間は１時間以上が好ましい。処理温度は、通常、１０００～１４００℃であり、好ましくは１１００～１３００℃である。

　このようにして得られた酸化物焼結体は、複合金属酸化物よりも小さな結晶粒を有している。好ましくは、酸化物焼結体の結晶粒の平均結晶粒径は、複合金属酸化物の平均結晶粒径の０．３倍～０．９倍程度である。この酸化物焼結体は、平均結晶粒径が小さく、好ましくは１μｍ以下の平均結晶粒径、より好ましくは０．７μｍ以下の平均粒子径を有し、好ましくは０．１μｍ以上の平均結晶粒径を有する。酸化物焼結体の比抵抗は、好ましくは２×１０^－２Ω・ｃｍ以下で低抵抗であり、より好ましくは１×１０^－４～９×１０^－３Ω・ｃｍ以下であり、好ましくは１×１０^－４Ω・ｃｍ以上、より好ましくは１×１０^－３Ω・ｃｍ以上である。この酸化物焼結体は、３０ｃｍ^２／Ｖｓ以上の移動度、好ましくは４０ｃｍ^２／Ｖｓ以上の移動度を有し、好ましくは１００ｃｍ^２／Ｖｓ以下の移動度を有する。さらに、この酸化物焼結体は、好ましくは１×１０^１８～５×１０^２０／ｃｍ^３程度のキャリア濃度を有し、好ましくは９９％以上、より好ましくは９９．５％以上の高い相対密度を有している。酸化物焼結体の相対密度は、下記の式により算出される。さらに、単相化割合は、好ましくは９９％以上であり、より好ましくは１００％である。
　相対密度（％）＝（得られた酸化物焼結体の密度／酸化物焼結体の理論密度）×１００

　本開示の酸化物焼結体は、例えば金属酸化物膜の材料として用いられる。金属酸化物膜は、酸素を含む雰囲気下にてスパッタリング法により成膜できる。その後加熱処理を施すことにより形成する場合もある。成膜雰囲気を酸素含有雰囲気にすることで、金属酸化物膜中の酸素欠損を低減できる。酸素欠損を低減することで、物性の安定した膜とすることができる。特に、金属酸化物膜の中でも、半導体特性を示す金属酸化物膜（酸化物半導体膜）を適用して半導体装置を作製する場合、酸化物半導体膜における酸素欠損は、半導体装置の電気的特性の変動要因となる。したがって、酸素欠損が低減された酸化物半導体膜を用いて半導体装置を作製することで、信頼性の高い半導体装置とすることができる。

　酸化物焼結体をスパッタリングに供する場合、酸化物焼結体はスパッタリングターゲットに加工することにより使用される。スパッタリングターゲットを製造する方法は特に限定されず、公知の方法が採用される。例えば、酸化物焼結体を所望の形状および寸法に加工し、外周面および上下面を研削することによってスパッタリングターゲットが得られる。スパッタリングターゲットの表面粗さ（Ｒａ）は、５μｍ以下が好ましく、０．５μｍ以下がより好ましい。通常、スパッタリングターゲットは、さらに、銅やチタンなどからなるバッキングプレートやバッキングチューブに、インジウム系合金などをボンディングメタルとして、貼り合わせた形態で用いられる。

　スパッタリングターゲットは、スパッタリング法、イオンプレーティング法、パルスレーザーデポジション（ＰＬＤ）法またはエレクトロンビーム（ＥＢ）蒸着法による成膜に用いられる。このようにして得られたスパッタリングターゲットは、高い相対密度を有し、単相化割合も高いため、成膜時の異常放電が発生しにくく、安定的に成膜することができる。なお、このような成膜の際に用いる固形材料のことを「タブレット」と称する場合もあるが、本明細書においてはこれらを含め「スパッタリングターゲット」と称することとする。

　このようなスパッタリングターゲットは、高い相対密度を有し、単相化割合も高く、粗大化した結晶粒を含まないため、スパッタ時間の経過に伴って、ノジュールの発生の頻度や異常放電の発生頻度も減らすことができ、スパッタの生産効率も向上し、得られる膜特性にも優れる。したがって、安定した半導体特性を示す薄膜トランジスタのチャネル層として良好な特性を備える透明半導体膜を形成することができる。

　スパッタリング法により金属酸化物膜を成膜する際、被成膜面を加熱することなく室温で成膜してもよいし、加熱してもよい。加熱する場合は、好ましくは１５０℃以上、より好ましくは３００℃以上であり、通常４５０℃以下で加熱される。酸化物半導体膜の膜厚は、移動度が高く、Ｓ値が低い半導体とする点で、成膜時間やスパッタ法によっても異なるが、通常０．５ｎｍ以上５００ｎｍ以下であり、好ましくは１ｎｍ以上、より好ましくは３ｎｍ以上、さらに好ましくは５ｎｍ以上、最も好ましくは１０ｎｍ以上であり、好ましくは３００ｎｍ以下、より好ましくは１５０ｎｍ以下、さらに好ましくは９０ｎｍ以下、さらに好ましくは８０ｎｍ以下、最も好ましくは６０ｎｍ以下である。０．５ｎｍ以上であれば、工業的に均一に成膜することが可能である。一方、５００ｎｍ以下であれば、成膜時間が長くなりすぎることもない。膜厚が３～８０ｎｍ程度の範囲内にあると、移動度やオンオフ比などＴＦＴ特性が特に良好である。

　得られたアモルファス酸化物薄膜のキャリア密度は、例えば１×１０^１８／ｃｍ^３未満、好ましくは１×１０^１４～１×１０^１７／ｃｍ^３である。キャリア密度は各種の環境下で熱処理する方法で調整してもよい。酸化物半導体膜の比抵抗は１０^－１～１０^８Ω・ｃｍであることが好ましく、１～１０^６Ω・ｃｍであることがより好ましい。比抵抗は、スパッタリングによる成膜で直接形成する場合は、成膜時の酸素分圧で調整できる。熱処理を経て形成する場合は、熱処理時の雰囲気、温度または時間で調整できる。保護膜形成後に熱処理する場合は、保護膜組成によっても調整することができる。

　スパッタリング方式としては、ＤＣスパッタ法、ＡＣスパッタ法、ＲＦマグネトロンスパッタ法、エレクトロンビーム蒸着法およびイオンプレーティング法が挙げられ、好ましくはＤＣスパッタ法である。ＤＣスパッタ法の場合、スパッタリング時のチャンバー内の圧力は、通常０．１～２．０ＭＰａであり、好ましくは０．３～０．８ＭＰａである。ＤＣスパッタ法の場合、スパッタ時におけるターゲット面の単位面積当たりの投入電力は、通常０．５～６．０Ｗ／ｃｍ^２であり、好ましくは１．０～５．０Ｗ／ｃｍ^２である。スパッタ時のキャリアーガスとしては、酸素、ヘリウム、アルゴン、キセノンおよびクリプトンが挙げられ、好ましくはアルゴンと酸素の混合ガスである。アルゴンと酸素の混合ガス中のアルゴン：酸素の比（Ａｒ：Ｏ_２）は、通常９９．５：０．５～８０：２０、好ましくは９９．５：０．５～９０：１０である。基板としては、ガラス、樹脂（ＰＥＴ、ＰＥＳなど）などが挙げられる。スパッタ時の成膜温度（薄膜を形成する基板の温度）は、通常２５～４５０℃、好ましくは３０～２５０℃、より好ましくは３５～１５０℃である。

　特に、ＩｎとＧａとを含む酸化物焼結体を用いる場合、ＩｎとＧａとの含有比率の変動率（％）は、１０％以下が好ましく、５％以下がより好ましく、２％以下が特に好ましい。１０％より多いと、長時間成膜しる際に薄膜トランジスタの特性の変化が生じ、基板面内の特性分布製造ごとの特性変動を引き起こすおそれがある。

　結晶中の劈開面を利用して、スパッタリング法によりターゲット由来の結晶性を有するＩＧＺＯ膜（結晶性ＩＧＺＯ）を成膜する方法を説明する。ターゲットとしてホモロガス構造を有するＩｎＧａＺｎＯ_４の結晶を含む多結晶構造を仮定し、ターゲットをアルゴン（Ａｒ）または酸素（Ｏ）によりスパッタした場合を説明する。

　ターゲットは、バッキングプレート上に接着され、バッキングプレート下には、複数のマグネットが配置される。該複数のマグネットによって、ターゲット上に磁界が生じる。基板は、ターゲットと向かい合うように配置しており、その距離ｄ（ターゲット－基板間距離（Ｔ－Ｓ間距離）ともいう。）は１０ｍｍ以上５００ｍ以下、好ましくは２０ｍ以上１００ｍｍ以下である。成膜室内は成膜ガス（例えば、酸素、アルゴン、または酸素を５０体積％以上の割合で含む混合ガス）で満たされ、０．０１Ｐａ以上５Ｐａ以下、好ましくは０．１Ｐａ以上１Ｐａ以下である。

　ここで、ターゲットに電圧を印加することで、放電が始まり、プラズマが生じる。成膜ガスの一部がイオン化され、例えば、酸素の陽イオン（Ｏ^＋）やアルゴンの陽イオン（Ａｒ^＋）となる。イオンは、電界によってターゲット側に加速され、やがてターゲットと衝突する。ホモロガス構造を有するＩｎＧａＺｎＯ_４の結晶を含むターゲットの上面（ａｂ面に垂直な方向）に原子（イオン）を衝突させると、ＩｎＧａＺｎＯ_４の結晶はＧａ－Ｚｎ－Ｏ層とＧａ－Ｚｎ－Ｏ層との間である劈開面に沿って劈開されるため、平板状の結晶粒子（以下、平板結晶子）が劈開面から剥離して叩き出される。平板結晶子はａｂ面と平行な平面である平板面を有する。

　次に、剥離した平板結晶子を基板上に堆積して結晶性ＩＧＺＯ膜が形成する方法を説明する。ターゲットから剥離した平板結晶子はＩｎＧａＺｎＯ_４の結晶構造の対称性を反映し、三角形（特に正三角形）の平面、または六角形（特に正六角形）の平面を有しやすい。このとき、平板結晶子の大きさや形はスパッタ条件によって変わる。この平板結晶子はプラズマ中を飛んで基板上に飛来する。ここで、基板が加熱されており、高温（例えば１５０℃以上４００℃以下程度）である場合、平板結晶子は基板上をマイグレーションする。その後、既に堆積している平板結晶子の側面まで到達し、分子間力が働いて側面同士が弱く結合して安定配置に落ち着く。

　平板結晶子が平板状の形状をしているため、エネルギー安定性の観点から自明なように、平板結晶子は平板面を下に向けて並んでいく。このようにしてターゲットのグレインに由来した平板結晶子を堆積することで、結晶性のＩＧＺＯ膜を成膜することができる。平板結晶子は平面を基板平面が概略平行に並ぶ。しかし、ａｂ方向は特に制限がないため、その特徴として、例えばＸＲＤ測定を行った場合にＩｎＧａＺｎＯ_４結晶のＣ軸のピークのみが検出される。ａｂ方向は特に限定されずランダムに配向するために、Ｃ軸以外のピークは観察されない。

　なお、スパッタリング法で成膜されたＩｎ－Ｇａ－Ｚｎ酸化物膜は、ターゲットの原子数比よりも亜鉛が減少する場合がある。これは、酸化亜鉛が、酸化インジウムや酸化ガリウムと比べて気化しやすい性質であることに起因する可能性がある。ターゲットの化学量論的組成（例えばＩｎＧａＺｎＯ_４）から離れることで、成膜されるＩｎ－Ｇａ－Ｚｎ酸化物膜の結晶性が低下する。したがって、結晶性の高い結晶性ＩＧＺＯ膜を作製するために、あらかじめターゲット中の亜鉛の原子数比を高くする場合がある。ターゲットの原子数比を調整することで、成膜される結晶性ＩＧＺＯ膜の原子数比を化学量論的組成に近づけることができる。成膜中のＺｎの揮発を押さえるために、成膜ガス中の酸素の割合を高めに（例えば５０％以上）に設定する場合がある。

　次に、バックゲート・トップコンタクト型ＴＦＴの製造方法について説明する。まず、ガラス基板などの基板を準備する。電子ビーム蒸着法もしくはスパッタリング法により５０～５００ｎｍのゲート電極材料を成膜する。ゲート電極材料はフォトリソグラフィー法とリフトオフ法またはエッチング法を用いることにより、パターニングし、ガラス基板上にゲート電極を形成する。さらにその上に、厚さ５０～５００ｎｍのゲート絶縁膜を形成する。

　続いて、本開示の酸化物焼結体からなるスパッタリングターゲットをターゲットとして用い、スパッタリング成膜により、チャネル層として厚さ５～３００ｎｍの酸化物半導体膜を堆積する。チャネル層を適宜所望の大きさに切り取って素子分離を行った後、１００～４５０℃で１０～６００分熱処理を行う。チャネル層を切り取る方法としては、溶液によるエッチングと反応性ガスによるドライエッチング法とが挙げられる。素子分離をした酸化物半導体膜上にソースおよびドレイン電極を形成する。

　電子ビーム蒸着法もしくはスパッタリング法により５０～５００ｎｍのソース／ドレイン電極材料を成膜、フォトリソグラフィー法とリフトオフ法またはエッチング法とを用いることにより、パターニングすることで、ソース／ドレイン電極を形成できる。このとき、ソース／ドレイン電極とチャネル層がオーミック接触をしていることが望ましい。さらにその上に必要に応じて保護膜を５０～５００ｎｍ堆積する。保護膜はデバイス特性の安定性の観点から必須であるが、電界効果移動度などの初期特性を確かめるテストデバイスでは必要ない。

　ソース／ドレイン電極のパターンニングを溶液によるエッチング法で行う場合、工程を変更し、保護膜（エッチングストッパー）の製造を、上記ソース電極およびドレイン電極の製造に先立って行ってもよい。保護膜（エッチングストッパー）の製造の後に、１５０～３５０℃で５分～１時間の熱処理を加えることが好ましい。熱処理を加えると保護膜成膜時に還元された半導体膜表面が酸化されオフ電流が低減することができる。ゲート電極を形成せずに導電性の基板をゲート電極として用いることもできる。例えば、比抵抗が０．０１Ω・ｃｍのＮ型シリコン基板を基板兼ゲート電極として用いることができる。ゲート絶縁膜として上記Ｎ型シリコン基板を熱酸化して得られる厚さ５０～５００ｎｍのＳｉＯ_２膜を用いることができる。導電性基板を基板兼ゲート電極として用いる場合、ゲート電極をフォトリソグラフィー法によってパターニングする工程を減らせるため、酸化物半導体膜の特性を確かめるテストデバイスとして好適である。

　基板としては特に限定されず、本技術分野で公知のものを使用できる。例えば、ガラス基板、セラミック基板、石英基板、サファイア基板などを基板として用いてもよい。シリコンや炭化シリコンなどの単結晶半導体基板、多結晶半導体基板、シリコンゲルマニウムなどの化合物半導体基板、ＳＯＩ（Ｓｉｌｉｃｏｎ　Ｏｎ　Ｉｎｓｕｌａｔｏｒ）基板などを適用することも可能であり、これらの基板上に半導体素子が設けられたものを基板として用いてもよい。基板や基材の厚さは０．１～１０ｍｍが一般的であり、０．３～５ｍｍが好ましい。ガラス基板の場合は、化学的に、あるいは熱的に強化させたものが好ましい。透明性や平滑性が求められる場合は、ガラス基板、樹脂基板が好ましく、ガラス基板が特に好ましい。軽量化が求められる場合は樹脂基板や高分子機材が好ましい。

　ゲート絶縁膜を形成する材料は特に限定されない。本開示の効果を失わない範囲で一般に用いられているものを任意に選択できる。例えば、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、酸化シリコン、酸化窒化シリコン、窒化酸化シリコン、窒化シリコン、酸化ガリウム、酸化ゲルマニウム、酸化イットリウム、酸化ジルコニウム、酸化ランタン、酸化ネオジム、酸化ハフニウムまたは酸化タンタルを含む絶縁膜を、単層または積層で用いればよい。これらの酸化物の酸素数は、必ずしも化学量論比と一致していなくてもよく、ＳｉＮ_ｘは水素元素を含んでいてもよい。このようなゲート絶縁膜は、異なる２層以上の絶縁膜を積層した構造でもよい。ゲート絶縁膜は、結晶質、多結晶質、非晶質のいずれであってもよいが、工業的に製造しやすい多結晶質か、非晶質であるのが好ましい。さらに、ゲート絶縁膜は、ポリ（４－ビニルフェノール）（ＰＶＰ）、パリレンなどの有機絶縁膜を用いてもよく、有機絶縁膜と無機絶縁膜との２層以上の積層構造を有してもよい。

　チャネル層の半導体層のキャリア密度は１０^１３～１０^１８／ｃｍ^３であることが好ましく、特に１０^１４～１０^１７／ｃｍ^３であることが好ましい。キャリア密度が上記の範囲であれば、非縮退半導体となりやすく、トランジスタとして用いた際に移動度とオンオフ比のバランスが良好となり好ましい。さらに、バンドギャップが２．０～６．０ｅＶであることが好ましく、特に、２．８～５．０ｅＶがより好ましい。バンドギャップは、２．０ｅＶ以上であれば、可視光を吸収し電界効果型トランジスタが誤動作するおそれもない。一方、６．０ｅＶ以下であれば、キャリアが供給されにくくなり電界効果型トランジスタが機能しなくなるおそれも低い。

　半導体層は、熱活性型を示す非縮退半導体であることが好ましい。非縮退半導体であれば、キャリアが多すぎてオフ電流・ゲートリーク電流が増加する、閾値が負になりノーマリーオンとなるなどの不利益を回避できる。半導体層が非縮退半導体であるか否かは、ホール効果を用いた移動度とキャリア密度の温度変化の測定を行うことにより判断できる。半導体層を非縮退半導体とするには、成膜時の酸素分圧の調整や後処理の追加によって、酸素欠陥量を制御しキャリア密度を最適化することで達成できる。

　チャネル層の膜厚は、通常０．５～５００ｎｍ、好ましくは１～１５０ｎｍ、より好ましくは３～８０ｎｍ、特に好ましくは１０～６０ｎｍである。０．５ｎｍ以上であれば、工業的に均一に成膜することが可能である。一方、５００ｎｍ以下であれば、成膜時間が長くなりすぎることもない。３～８０ｎｍの範囲内にあると、移動度やオンオフ比などＴＦＴ特性が特に良好である。

　ＴＦＴは、チャネル層の保護層があることが好ましい。保護層により、真空中や低圧下で半導体の表面層の酸素が脱離せず、オフ電流が高くなることや、閾値電圧が負になるおそれもない。さらに、大気下でも湿度等周囲の影響を受けることもなく、閾値電圧などのトランジスタ特性のばらつきが大きくなるおそれもない。

　半導体の保護層を形成する材料は特に限定されない。本開示の効果を失わない範囲で一般に用いられているものを任意に選択できる。例えば、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、酸化シリコン、酸化窒化シリコン、窒化酸化シリコン、窒化シリコン、酸化ガリウム、酸化ゲルマニウム、酸化イットリウム、酸化ジルコニウム、酸化ランタン、酸化ネオジム、酸化ハフニウムまたは酸化タンタルを含む絶縁膜を、単層または積層して用いればよい。これらの酸化物の酸素数は、必ずしも化学量論比と一致していなくてもよい。

　酸化物からなる保護層を成膜した後に、１５０～３５０℃の熱履歴を受けると半導体層と保護膜界面の酸素欠損が少なくなりオフ電流が低減できるため好ましい。このような保護膜は、異なる２層以上の絶縁膜を積層した構造でもよい。保護層は、結晶質、多結晶質および非晶質のいずれであってもよいが、工業的に製造しやすい多結晶質または非晶質であるのが好ましい。しかし、保護層が非晶質であることが特に好ましい。

　ゲート電極、ソ－ス電極およびドレイン電極の各電極を形成する材料は特に限定されない。本開示の効果を失わない範囲で一般に用いられているものを任意に選択することができる。例えば、インジウム錫酸化物（ＩＴＯ）、インジウム亜鉛酸化物、ＺｎＯ、ＳｎＯ_２などの透明電極や、Ａｌ、Ａｇ、Ｃｒ、Ｎｉ、Ｍｏ、Ａｕ、Ｔｉ、Ｔａ、Ｃｕなどの金属電極、またはこれらを含む合金の金属電極を用いることができる。これらを２層以上積層することで接触抵抗を低減しつつ、電極とチャネル層との密着性を向上させることが好ましい。ソ－ス電極やドレイン電極の接触抵抗を低減させるため、半導体の電極との界面をプラズマ処理、オゾン処理などによって抵抗を調整してもよい。

　以下、実施例および比較例を挙げて本開示の内容を具体的に説明するが、本開示の内容はこれらの実施例に限定されるものではない。

（実施例１）
　金属インジウム（（株）高純度化学研究所製、平均粒子径：４５μｍ）、金属ガリウム（（株）高純度化学研究所製、平均粒子径１００μｍ）および金属亜鉛（（株）高純度化学研究所製、平均粒子径７μｍ）を、原子数比がＩｎ：Ｇａ：Ｚｎ＝１：１：１となるように秤量した。秤量した金属を硝酸（濃度：７０質量％）に投入し、金属粉末が存在しなくなるまで十分に溶解させた。なお、これらの金属の硝酸塩を十分に形成させるため、硝酸はこれらの金属に対して当量以上（過剰に）用いた。

　金属粉末を十分に溶解させた後、加熱濃縮によって硝酸塩を主成分とする結晶を析出させた。得られた結晶を粗粉砕して約３００℃で加熱して、生成物粉末（Ｉｎ、ＧａおよびＺｎ含有金属酸化物粉末）を得た。この生成物粉末の粉末Ｘ線回折測定を行ったところ、観測された全回折ピークにおいて、その半値幅（ＦＷＨＭ）が、１．５°以上であった。この結果から、得られた生成物粉末が、非晶質複合金属酸化物粉末であることを確認した。Ｘ線回折の測定条件を下記に示す。その後、フードミルを用いて微粉砕を行った。得られた非晶質複合金属酸化物粉末の平均粒子径は約３９μｍであり、ＢＥＴ比表面積は３２．９ｍ^２／ｇであり、タップ密度は２．０３ｇ／ｃｍ^３（相対密度：３１．８％）であった。相対密度は下記の式を用いて算出した。得られた非晶質金属酸化物粉末を１０００℃にて４時間焼成した後に得られた粉末のタップ密度は、２．５２ｇ／ｃｍ^３であった。焼成後のタップ密度は、焼成前のタップ密度の１．２４倍であった。焼成は、非晶質金属酸化物粉末を電気炉（（株）キタハマ製作所製）に入れ、大気雰囲気中で、昇温速度１０℃／分で、室温から１０００℃まで昇温した後、１０００℃で４時間行った。
　　相対密度（％）＝（粉末のタップ密度／複合金属酸化物の理論密度）×１００

　＜Ｘ線回折の測定条件＞
　　装置名：ｕｌｔｉｍａ　ＩＶ（（株）リガク製）
　　管球：銅
　　電圧：４０ＫＶ
　　電流：４０ｍＡ
　　検出器：シンチレーションカウンタ
　　検出器モノクロメータ法：固定モノクロメータ（Ｕ４）
　　スキャンモード：連続
　　スキャンスピード／計数時間：５．０°／分
　　ステップ幅：０．０２°
　　スキャン軸：２θ／θ
　　スキャン範囲：５～１００°
　　入射スリット：２／３°
　　長手制限スリット
　　受光スリット１：２／３°
　　受光スリット２：０．３ｍｍ

　得られた非晶質複合金属酸化物粉末を１２００℃で１２時間焼成して、複合金属酸化物粉末（ＩｎＧａＺｎＯ_４）を得た。得られた複合金属酸化物粉末のタップ密度は２．７８ｇ／ｃｍ^３（相対密度：４３．６％）であり、（１１１４）単相化割合は１００％であった。なお、ＩｎＧａＺｎＯ_４の理論密度は、ＪＣＰＤＳカード（ＪＣＰＤＳカード番号：３８１１０４）に記載されており、その理論密度（６．３７９ｇ／ｃｍ^３）を採用した。（１１１４）単相化割合は、複合金属酸化物粉末の結晶構造をＸ線回折装置（パナリティカル（株）製、ＥＭＰＹＲＥＡＮ）で調べることによって求めた。すなわち、ホモロガス構造であるＩｎＧａＺｎＯ_４に帰属される回折ピークのみが観察され、他の結晶相に帰属される回折ピークは全く観察されなかったことから、（１１１４）単相化割合は１００％であった。得られた複合金属酸化物粉末をＸＲＤ分析（（株）リガク製のｕｌｔｉｍａ　ＩＶ）に供し、半値幅を測定した。

　＜ＨＩＰ処理＞
　次に、得られた複合金属酸化物粉末を、ステンレス（ＳＵＳ３０４）製のカプセル容器（外径８９．１ｍｍ、内径８４．９ｍｍ、容器内部の高さ５０ｍｍ）に、粉末の体積変化がなくなるまで振動を付与しながら充填した。複合金属酸化物粉末のタップ密度は２．７８ｇ／ｃｍ^３であり、複合金属酸化物粉末（ＩｎＧａＺｎＯ_４）の理論密度は６．３７９ｇ／ｃｍ^３であることから、充填率は４３．６％であった。

　複合金属酸化物粉末を充填したカプセル容器の上蓋に排気管を溶接し、さらに上蓋とカプセル容器とを溶接した。カプセル容器の溶接部からのガス漏れの有無を確認するため、Ｈｅリーク検査を行った。漏れ量は１×１０^－６Ｔｏｒｒ・Ｌ／秒以下であった。５５０℃で７時間、カプセル容器内のガスを排気管から除去した後、排気管を閉じてカプセル容器を封止した。次いで、封止したカプセル容器をＨＩＰ処理装置（（株）神戸製鋼所製）に設置して、カプセルＨＩＰ処理を行った。処理は、アルゴンガス（純度９９．９％）を圧力媒体として１１８ＭＰａ加圧条件下、１１００℃で４時間行った。処理後、カプセル容器を取り外して円柱型の酸化物焼結体を得た。

　得られた酸化物焼結体の相対密度は１００％であり、単相化割合も１００％であった。得られた酸化物焼結体についても、複合金属酸化物粉末と同様にＸＲＤ分析に供し、半値幅を測定した。複合金属酸化物粉末の半値幅と酸化物焼結体の半値幅とを比較すると、複合金属酸化物粉末の半値幅よりも酸化物焼結体の半値幅の方が広いことが分かった。この結果から、酸化物焼結体の結晶子が複合金属酸化物粉末の結晶子よりも小さい、すなわち酸化物焼結体の結晶粒が複合金属酸化物粉末の結晶粒よりも小さくなっていることがわかった。この理由としては、Ｉｎ、ＧａおよびＺｎが原子レベルに混合した状態となり、結晶粒が塑性変形可能になったためと推察される。

　得られた酸化物焼結体の平均結晶粒径は０．７μｍであり、比抵抗は１．１×１０^－３Ω・ｃｍ、硬度は７３５、明度Ｌは６２．２、抗折強度は２５２ＭＰaであった。平均結晶粒径、比抵抗、硬度、明度および抗折強度は、下記の方法によって測定した。

　＜平均結晶粒径＞
　加速電圧１５ｋＶ、ワーキングディスタンス１５ｍｍ、倍率１５００倍の条件で、酸化物焼結体のＳＥＭ－ＥＢＳＤ測定を実施した。得られたＩｍａｇｅ　Ｑｕｌｉｔｙ　Ｍａｐの像解析により個別の粒の面積（断面積）を測定した。粒の断面を最も大きさの近い円形と仮定して、径（直径）を算出した。算出した径に、その粒が全体の面積に対する占有割合を乗じ、その粒の占有面積あたりの径を算出した。すべての粒について、占有面積あたりの径を算出し、算出したすべての占有面積あたりの径の合計を面積平均径、すなわち平均結晶粒径とした。
　＜比抵抗＞
　比抵抗は、抵抗率計（三菱化学（株）製「ＬＯＲＥＳＴＡ－ＧＰ、ＭＣＰ－Ｔ６１０」)を用いて、四端子四探針法により測定した。詳しくは、サンプルに４本の針状の電極を直線上に置き、外側の二探針間と内側の二探針間とに一定の電流を流し、内側の二探針間に生じる電位差を測定して抵抗を求めた。
　＜硬度＞
　（株）島津製作所製の微小硬度計（ＨＭＶ）を用いて、酸化物焼結体のビッカース硬度を測定した。
　＜明度＞
　湿式研磨機（（株）マルトー製、マルトーラップ）を用いて、酸化物焼結体の表面を表面粗さ（Ｒａ）が０．５μｍ以下となるまで、湿式研磨機を用いて研磨紙（＃６０）および研磨紙（＃１８０）で研磨した。研磨した面のＬ＊ａ＊ｂ＊表色系における色度ａ＊、色度ｂ＊および明度Ｌ＊を分光測色計（日本電色工業（株）製、Ｚ－３００Ａ）により測定し、その結果をＣＩＥ１９７６空間で評価した。測定前に、色度ａ＊、色度ｂ＊および明度Ｌ＊が既知の標準試料についてＬ＊、ａ＊およびｂ＊を測定し、既知の値と測定値とが一致しているか否かを確認した。
　＜抗折強度＞
　酸化物焼結体の抗折強度を、万能材料試験機（Ｉｎｓｔｒｏｎ　５５８４（ロードセル　５ｋＮ））にり、ＪＩＳ　Ｒ　１６０１に準拠して測定した。条件は下記のとおりである。
　　試験方法：３点曲げ試験
　　支点間距離：３０ｍｍ
　　支持アンビル：Ｒ＝２ｍｍ
　　加圧アンビル：Ｒ＝３ｍｍ
　　試料サイズ：３ｍｍ×４ｍｍ×４０ｍｍ
　　ヘッド速度：０．５ｍｍ／分
　　試験温度：２２℃

　得られた酸化物焼結体の表面および外周面を研削し、さらに表面を研磨して、直径５０．８ｍｍ×厚さ３ｍｍの焼結体を調製した。得られた焼結体をＩＣＰ（高周波誘導結合プラズマ）分析装置（ＳＥＩＫＯ（株）製、ＳＰＳ５０００）にて分析したところ、ＩｎとＧａとＺｎとの原子数比（Ｉｎ：Ｇａ：Ｚｎ）は１：１：１であった。この焼結体のＩｎとＧａとＺｎとの原子数比は、原料組成（Ｉｎ：Ｇａ：Ｚｎ＝１：１：１）と同一であり、焼結体製造時にインジウム、ガリウムおよび亜鉛が揮散しなかったことを示す。

　この酸化物焼結体を、銅板をバッキングプレートとして用い、インジウムはんだによりボンディングし、スパッタリングターゲットを得た。得られたスパッタリングターゲットは、相対密度が１００％、（１１１４）単相化割合が１００％、比抵抗が１．１×１０^－３Ω・ｃｍと高密度かつ低抵抗であり、スパッタリングターゲットとしての欠陥がなく、ＤＣスパッタリングが十分可能である。得られたスパッタリングターゲットを用いてＤＣスパッタリング法により透明基材（無アルカリガラス基板）上に酸化物半導体膜を成膜して、透明半導体基板を得た。成膜中、１２Ｗ／ｃｍ^２の電力を加えても、スパッタリングターゲットに割れが発生しなかった。その理由は、得られた酸化物焼結体の平均結晶粒径が小さく、得られたスパッタリングターゲットの硬度（抗折強度）が向上したためと推察される。さらに、酸化物焼結体の微細結晶組織化により異常放電の発生が抑制され、均一な酸化物半導体膜を効率よく形成することができた。

（実施例２）
　ステンレス（ＳＵＳ３０４）製のカプセル容器（外径１３９．８ｍｍ、内径１３４．２ｍｍ、容器内部の高さ１１３ｍｍ）を用いた以外は、実施例１と同様の手順でＨＩＰ処理を行い、カプセル容器を取り外して円柱型の酸化物焼結体を得た。

　得られた酸化物焼結体の相対密度は１００％であり、実施例１と同様の手順で（１１１４）単相化割合を求めると１００％であった。得られた酸化物焼結体のキャリア濃度は１．１５×１０^２０／ｃｍ^３であり、移動度は５１．５ｃｍ^２／Ｖｓであった。キャリア濃度および移動度は、酸化物焼結体を厚さ０．１ｍｍに鏡面加工して得られたサンプルを用い、Ｖａｎ　Ｄｅｒ　Ｐａｕｗ法によるホール効果測定方法で測定した。測定には、ＨＬ５５００ＰＣホール効果測定装置（ナノメトリクス社製）を用い、先端の直径が２５０μｍに加工されたプローブを用いた。

　得られた酸化物焼結体の平均結晶粒径、比抵抗、硬度、明度および抗折強度を、実施例１と同様の手順で測定した。平均結晶粒径は０．７μｍであり、比抵抗は１．１×１０^－３Ω・ｃｍ、硬度は７３５、明度Ｌは６２．２、抗折強度は２５２ＭＰaであった。さらに、得られた酸化物焼結体を用いた以外は、実施例１と同様の手順でＩＣＰ分析装置を用いて分析したところ、焼結体製造時にインジウムや亜鉛は揮散していなかった。

　得られた酸化物焼結体の表面および外周面を研削し、さらに表面を研磨して、直径５０．８ｍｍ×厚さ３ｍｍの焼結体を調製した。実施例１と同様の手順でＩＣＰ分析装置を用いて分析したところ、焼結体製造時にインジウムや亜鉛は揮散していなかった。

　この酸化物焼結体を、銅板をバッキングプレートとして用い、インジウムはんだによりボンディングし、スパッタリングターゲットを得た。得られたスパッタリングターゲットを用いてＤＣスパッタリング法により透明基材（無アルカリガラス基板）上に酸化物半導体膜を成膜して、透明半導体基板を得た。成膜中、異常放電の発生が抑制され、均一な酸化物半導体膜を効率よく形成することができた。

（実施例３）
　実施例１で得られた複合金属酸化物粉末１００質量部に対して、バインダーとしてポリビニルアルコールを０．１質量部、分散剤としてポリカルボン酸アンモニウムを０．３質量部、および分散媒として水を３０質量部の割合で加え、ボールミル混合してスラリーを調製した。

　このスラリーをスプレードライ装置に供給し、アトマイズ回転数１００００ｒｐｍ、入口温度２５０℃の条件でスプレードライを行い、顆粒を調製した。この顆粒を圧力３００ＭＰａにてＣＩＰ成形（冷間等方圧成形）して平板状の成形体を得た。この成形体を焼成して焼結体を得た。焼成は大気中、下記の条件で行った。焼結体の相対密度は９８．０％であり、単相化割合は１００％であった。
　　焼成温度：１４００℃
　　焼成時間：５時間
　　昇温速度：１００℃／時

（実施例４）
　実施例１で得られた複合金属酸化物粉末を用い、カプセルＨＩＰ処理を１２２０℃で行った以外は、実施例１と同様の手順で円柱型の酸化物焼結体を得た。得られた酸化物焼結体の相対密度は１００％であり、実施例１と同様の手順で（１１１４）単相化割合を求めると１００％であった。

　得られた複合金属酸化物粉末および酸化物焼結体を、実施例１と同様の手順でＸＲＤ分析に供し、半値幅を測定した。複合金属酸化物粉末の半値幅と酸化物焼結体の半値幅とを比較すると、複合金属酸化物粉末の半値幅よりも酸化物焼結体の半値幅の方が広いことが分かった。この結果から、酸化物焼結体の結晶子が複合金属酸化物粉末の結晶子よりも小さい、すなわち酸化物焼結体の結晶粒が複合金属酸化物粉末の結晶粒よりも小さくなっていることがわかった。

　得られた酸化物焼結体について、実施例１と同様の手順で、平均結晶粒径、比抵抗、硬度、明度および抗折強度を測定した。平均結晶粒径は０．８μｍであり、比抵抗は２．２×１０^－３Ω・ｃｍ、硬度は７０８、明度Ｌは５７．６、抗折強度は２３８ＭＰaであった。

　得られた酸化物焼結体の表面および外周面を研削し、さらに表面を研磨して、直径５０．８ｍｍ×厚さ３ｍｍの焼結体を調製した。得られた焼結体を、実施例１と同様の手順でＩＣＰ分析装置を用いて分析したところ、焼結体製造時にインジウム、ガリウムおよび亜鉛は揮散していなかった。

　この酸化物焼結体を、銅板をバッキングプレートとして用い、インジウムはんだによりボンディングし、スパッタリングターゲットを得た。得られたスパッタリングターゲットは、相対密度が１００％、（１１１４）単相化割合が１００％、比抵抗が２．２×１０^－３Ω・ｃｍと高密度かつ低抵抗であり、スパッタリングターゲットとしての欠陥がなく、ＤＣスパッタリングが十分可能である。得られたスパッタリングターゲットを用いてＤＣスパッタリング法により透明基材（無アルカリガラス基板）上に酸化物半導体膜を成膜して、透明半導体基板を得た。成膜中、１２Ｗ／ｃｍ^２の電力を加えても、スパッタリングターゲットに割れが発生しなかった。その理由は、得られた酸化物焼結体の平均結晶粒径が小さく、得られたスパッタリングターゲットの硬度（抗折強度）が向上したためと推察される。さらに、酸化物焼結体の微細結晶組織化により異常放電の発生が抑制され、均一な酸化物半導体膜を効率よく形成することができた。

（実施例５）
　カプセルＨＩＰ処理を１２２０℃で行った以外は、実施例２と同様の手順で円柱型の酸化物焼結体を得た。得られた酸化物焼結体の相対密度は１００％であり、実施例１と同様の手順で（１１１４）単相化割合を求めると１００％であった。さらに、得られた酸化物焼結体のキャリア濃度および移動度を、実施例２と同様の手順で測定した。キャリア濃度は６．５×１０^１９／ｃｍ^３であり、移動度は４３．６ｃｍ^２／Ｖｓであった。

　得られた酸化物焼結体を用いた以外は、実施例１と同様の手順でＩＣＰ分析装置を用いて分析したところ、焼結体製造時にインジウムや亜鉛は揮散していなかった。さらに、得られた酸化物焼結体を用いた以外は、実施例２と同様の手順でスパッタリングターゲットを得た。得られたスパッタリングターゲットのＸＲＤ測定結果を図３に示す。多数のピークが確認されるが、すべてＩＧＺＯのホモロガス結晶構造のピークと同定できた。すなわち、このスパッタリングターゲットはホモロガス構造のＩＧＺＯ結晶を含む多結晶体である。

　このスパッタリングターゲットを用いて、ガラス基板上にＩＧＺＯ膜を形成した。スパッタリング条件は、アルゴンと酸素との混合雰囲気（流量比１：１）、成膜中の成膜室圧力０．５Ｐａ、直流（ＤＣ）電源電力３０Ｗ、成膜時の基板温度を３００℃とし、２時間成膜を行った。成膜中の放電状態は安定しており、異常放電は視認されなかった。ＩＧＺＯ膜が形成されたガラス基板のＸＲＤ測定結果を図４に示す。２θ＝３０度付近に明瞭なピークが確認された。これはスパッタリングターゲットのＸＲＤ測定結果との比較から明らかなように、スパッタリングターゲットのホモロガス構造のＣ軸のピーク位置と一致する。また、ＸＲＤからはＣ軸以外のピークが見られないことも確認された。

　したがって、図５に示す模式図のように、スパッタリングターゲット２にアルゴンイオン（Ａｒ^＋）が衝突して、スパッタリングターゲット２から平板結晶粒子３が剥離する。剥離した平板結晶粒子３が、ガラス基板４上に堆積してＩＧＺＯ膜５が形成されたことがわかる。平板結晶粒子２がその平板面がガラス基板４の平面と揃うように並んだため、Ｃ軸のピークが得られ、ａｂ方向にはランダムに並んだため、Ｃ軸以外のピークが得られなかった。さらに、同条件で成膜したＩＧＺＯ膜を用いでＴＦＴを作製した。

　まず、熱酸化ＳｉＯ_２膜を２００ｎｍ形成したシリコン基板上にＩＧＺＯ膜を上記条件で成膜した。但し膜厚は７０ｎｍとした。次いで、成膜したＩＧＺＯ膜の素子分離を行った。具体的には、フォトリソグラフィー法によりフォトレジストで素子分離パターンをパターニング後、エッチャントによる溶液エッチングを実施、トランジスタとして用いる活性層エリアを除いてＩＧＺＯ膜を除去した。フォトレジストには住友化学（株）製ＰＦＩ８９を用い、５０００ｒｐｍで塗布した。塗布後露光前のベークは１２０℃で２分間、露光にはｇ線のアライナーを、現像には３．２８％のＴＭＡＨ（Tetra Methyl Ammonium Hydroxide）を用いた。エッチャントは半導体グレードの塩酸と超純水との混合溶液を用いた（ＨＣｌ：Ｈ_２Ｏ＝１：５０）。

　上記の素子分離エッチング工程の後、大気中（湿度４５％、クラス１０００のクリーンルーム内）、温度３００℃、１時間の加熱処理を行った。次いで、ソースおよびドレイン電極のパターニング工程を実施した。フォトレジストのパターニングは上記と同様の方法を用いた。フォトレジストでソースおよびドレイン電極のパターンを形成後、電子ビーム蒸着法により５ｎｍのＴｉと５０ｎｍのＡｕとをこの順で成膜した。成膜後にアセトンでレジストパターンを溶かすことでリフトオフ法によりソースおよび電極を形成した。電極とＩＧＺＯ膜とのオーミック性を良好にする目的で、レジストパターニング後、電極の蒸着の前に上記のエッチャントで１秒間クリーニングを行った。ここで、ゲート長Ｌｇはソース電極とドレイン電極との間隔として定義できる。本実施例ではＬｇ＝２３ｎｍとした。

　最後に、大気中（湿度４５％、クラス１０００のクリーンルーム内）、温度３５０℃、１時間の加熱処理を行った。シリコン基板は導電性（ｐ型、０．０１Ω・ｃｍ以下）を用いたため、基板はゲート電極として機能する。電気測定の際、ウエハチャックとゲートとのコンタクトを良好にするため、作製したＴＦＴの裏面をダイヤモンドペンでケガキを入れた。このようにして、トップコンタクト・バックゲート型のＴＦＴを作製した。

　作製したＴＦＴの電気特性の測定結果について説明する。測定にはＡｇｉｌｅｎｔ社の半導体パラメータアナライザ４１５６Ｃを、制御ソフトとしてＡｇｉｌｅｎｔ社のＥａｓｙＥｘｐｅｒｔを用いた。図６はＩｄ－Ｖｇ特性の結果、図７はＩｄ－Ｖｄ特性の測定結果である。Ｉｄはドレイン電流、Ｖｄはドレイン電圧、Ｖｇはゲート電圧である。Ｉｄ－Ｖｇ特性にはＶｄを変化させた場合を、Ｉｄ－Ｖｄ特性はＶｇを変化させた場合のデータを示している。

　Ｉｄ－Ｖｄからは高い駆動能力を有することがわかる。Ｉｄ－Ｖｇ特性からはＶｔｈとＳ値とが得られた。Ｖｔｈは０Ｖであった。ここで、Ｖｔｈとは、ゲート電圧（ドレイン電圧）をかけた場合にドレイン電流が立ち上がる際の電圧をいう。またＳ値は０．２Ｖ／ｄｅｃａｄｅであった。ここでＳ値とは、Ｓｕｂｔｈｒｅｓｈｏｌｄ　Ｓｌｏｐｅともいい、オフ状態からゲート電圧を増加させた際に、オフ状態からオン状態にかけてドレイン電流が急峻に立ち上がるが、この急峻さを示す値である。

　ドレイン電流が１桁（１０倍）上昇するときのゲート電圧の増分をＳ値と定義できる（Ｓ値＝ｄＶｇ／ｄｌｏｇ（Ｉｄｓ））。Ｓ値が小さいほど急峻な立ち上がりとなる。Ｓ値は０．８Ｖ／ｄｅｃ以下が好ましく、特に、有機ＥＬディスプレイで用いる場合は、直流駆動のためＳ値を０．３Ｖ／ｄｅｃ以下にすると消費電力を大幅に低減できるため好ましいとされている。本実施例のＴＦＴは優れた特性を有することがわかる。このようにして、高性能なＴＦＴの動作を確認した。

（実施例６）
　硝酸塩を主成分とする結晶を約５００℃で加熱した以外は、実施例１と同様の手順で、非晶質金属酸化物粉末を得た。得られた非晶質金属酸化物粉末の粉末Ｘ線回折測定で観測された全回折ピークの半値幅（ＦＷＨＭ）は、１．５°以上であった。微粉砕後の平均粒子径は約４４μｍであり、ＢＥＴ比表面積は３１．６ｍ^２／ｇあり、タップ密度は１．９２ｇ／ｃｍ^３（相対密度：３０．０％）であった。得られた非晶質金属酸化物粉末を１０００℃にて４時間焼成した後に得られた粉末のタップ密度は、２．３８ｇ／ｃｍ^３であった。焼成後のタップ密度は、焼成前のタップ密度の１．２４倍であった。

　得られた非晶質金属酸化物粉末を１３００℃で１２時間焼成して、複合金属酸化物粉末（ＩｎＧａＺｎＯ_４）を得た。得られた複合金属酸化物粉末のタップ密度は２．６８ｇ／ｃｍ^３（相対密度：４２．０％）であり、実施例１と同様の手順で（１１１４）単相化割合を求めると１００％であった。

　得られた複合金属酸化物粉末を用いた以外は、実施例３と同様の手順でスラリーを調製した。このスラリーを用いた以外は、実施例３と同様の手順で焼結体を得た。得られた焼結体の相対密度は９７．６％であり、単相化割合は１００％であった。

（実施例７）
　実施例１で用いた金属亜鉛の代わりに酸化亜鉛（ハクスイテック（株）製、平均粒子径１．５μｍ）を用いた以外は、実施例１と同様の手順で、混合物を硝酸に溶解させた。混合物を十分に溶解させた後、実施例１と同様の手順で非晶質複合金属酸化物粉末を得た。得られた非晶質複合金属酸化物粉末の粉末Ｘ線回折測定で観測された全回折ピークの半値幅（ＦＷＨＭ）は、１．５°以上であった。また、微粉砕後の平均粒子径は約４０μｍであり、ＢＥＴ比表面積は３３．３ｍ^２／ｇであり、タップ密度は２．０１ｇ／ｃｍ^３（相対密度：３１．５％）であった。得られた非晶質金属酸化物粉末を１０００℃にて４時間焼成した後に得られた粉末のタップ密度は、２．５４ｇ／ｃｍ^３であった。焼成後のタップ密度は、焼成前のタップ密度の１．２６倍であった。

　得られた非晶質複合金属酸化物粉末を１３００℃で１２時間焼成して、複合金属酸化物粉末（ＩｎＧａＺｎＯ_４）を得た。得られた複合金属酸化物粉末のタップ密度は２．７３ｇ／ｃｍ^３（相対密度：４２．８％）であり、実施例１と同様の手順で（１１１４）単相化割合を求めると１００％であった。得られた複合金属酸化物粉末を、実施例１と同様の手順でＸＲＤ分析に供し、半値幅を測定した。

　得られた複合金属酸化物粉末を用い、実施例１と同様の手順でカプセルＨＩＰ処理を行い、円柱型の酸化物焼結体を得た。得られた酸化物焼結体の相対密度は１００％であり、実施例１と同様の手順で（１１１４）単相化割合を求めると１００％であった。

　得られた酸化物焼結体についても、複合金属酸化物粉末と同様にＸＲＤ分析に供し、半値幅を測定した。複合金属酸化物粉末の半値幅と酸化物焼結体の半値幅とを比較すると、複合金属酸化物粉末の半値幅よりも酸化物焼結体の半値幅の方が広いことが分かった。この結果から、酸化物焼結体の結晶子が複合金属酸化物粉末の結晶子よりも小さい、すなわち酸化物焼結体の結晶粒が複合金属酸化物粉末の結晶粒よりも小さくなっていることがわかった。

　得られた酸化物焼結体について、実施例１と同様の手順で、平均結晶粒径、比抵抗、硬度、明度および抗折強度を測定した。平均結晶粒径は０．７μｍであり、比抵抗は１．９×１０^－３Ω・ｃｍ、硬度は７１１、明度Ｌは５９．８、抗折強度は２３９ＭＰaであった。

　得られた酸化物焼結体の表面および外周面を研削し、さらに表面を研磨して、直径５０．８ｍｍ×厚さ３ｍｍの焼結体を調製した。得られた焼結体を、実施例１と同様の手順でＩＣＰ分析装置を用いて分析したところ、焼結体製造時にインジウム、ガリウムおよび亜鉛は揮散しなかった。

　この酸化物焼結体を、銅板をバッキングプレートとして用い、インジウムはんだによりボンディングし、スパッタリングターゲットを得た。得られたスパッタリングターゲットは、相対密度が１００％、（１１１４）単相化割合が１００％、比抵抗が１．９×１０^－３Ω・ｃｍと高密度かつ低抵抗であり、スパッタリングターゲットとしての欠陥がなく、ＤＣスパッタリングが十分可能である。得られたスパッタリングターゲットを用いてＤＣスパッタリング法により透明基材（無アルカリガラス基板）上に酸化物半導体膜を成膜して、透明半導体基板を得た。成膜中、１２Ｗ／ｃｍ^２の電力を加えても、スパッタリングターゲットに割れが発生しなかった。その理由は、得られた酸化物焼結体の平均結晶粒径が小さく、得られたスパッタリングターゲットの硬度（抗折強度）が向上したためと推察される。さらに、酸化物焼結体の微細結晶組織化により異常放電の発生が抑制され、均一な酸化物半導体膜を効率よく形成することができた。

（実施例８）
　実施例７得られた複合金属酸化物粉末を用いた以外は、実施例２と同様の手順でＨＩＰ処理を行い円柱型の酸化物焼結体を得た。得られた酸化物焼結体の相対密度は１００％であり、実施例１と同様の手順で（１１１４）単相化割合を求めると１００％であった。さらに、得られた酸化物焼結体のキャリア濃度および移動度を、実施例２と同様の手順で測定した。キャリア濃度は７．８×１０^１９／ｃｍ^３であり、移動度は４３．１ｃｍ^２／Ｖｓであった。

　得られた酸化物焼結体を用いた以外は、実施例１と同様の手順でＩＣＰ分析装置を用いて分析したところ、焼結体製造時にインジウムや亜鉛は揮散していなかった。さらに、得られた酸化物焼結体を用いた以外は、実施例２と同様の手順でスパッタリングターゲットを得た。得られたスパッタリングターゲットを用いた以外は、実施例２と同様の手順で透明半導体基板を得た。成膜中、異常放電の発生が抑制され、均一な酸化物半導体膜を効率よく形成することができた。

（実施例９）
　実施例７で得られた複合金属酸化物粉末を用いた以外は、実施例３と同様の手順でスラリーを調製した。このスラリーを用いた以外は、実施例３と同様の手順で焼結体を得た。得られた焼結体の相対密度は９７．８％であり、単相化割合は１００％であった。

（実施例１０）
　実施例７で得られた複合金属酸化物粉末を用い、カプセルＨＩＰ処理を１２２０℃で行った以外は、実施例７と同様の手順で円柱型の酸化物焼結体を得た。得られた酸化物焼結体の相対密度は１００％であり、実施例１と同様の手順で（１１１４）単相化割合を求めると１００％であった。

　得られた酸化物焼結体について、実施例１と同様の手順で、平均結晶粒径、比抵抗、硬度、明度および抗折強度を測定した。平均結晶粒径は０．７μｍであり、比抵抗は１．０×１０^－３Ω・ｃｍ、硬度は６９３、明度Ｌは６３．２、抗折強度は２３２ＭＰaであった。

　この酸化物焼結体を、銅板をバッキングプレートとして用い、インジウムはんだによりボンディングし、スパッタリングターゲットを得た。得られたスパッタリングターゲットは、相対密度が１００％、（１１１４）単相化割合が１００％、比抵抗が１．０×１０^－３Ω・ｃｍと高密度かつ低抵抗であり、スパッタリングターゲットとしての欠陥がなく、ＤＣスパッタリングが十分可能である。得られたスパッタリングターゲットを用いてＤＣスパッタリング法により透明基材（無アルカリガラス基板）上に酸化物半導体膜を成膜して、透明半導体基板を得た。成膜中、１２Ｗ／ｃｍ^２の電力を加えても、スパッタリングターゲットに割れが発生しなかった。その理由は、得られた酸化物焼結体の平均結晶粒径が小さく、得られたスパッタリングターゲットの硬度（抗折強度）が向上したためと推察される。さらに、酸化物焼結体の微細結晶組織化により異常放電の発生が抑制され、均一な酸化物半導体膜を効率よく形成することができた。

（実施例１１）
　実施例７得られた複合金属酸化物粉末を用いた以外は、実施例５と同様の手順でＨＩＰ処理を行い円柱型の酸化物焼結体を得た。得られた酸化物焼結体の相対密度は１００％であり、実施例１と同様の手順で（１１１４）単相化割合を求めると１００％であった。さらに、得られた酸化物焼結体のキャリア濃度および移動度を、実施例２と同様の手順で測定した。キャリア濃度は１．１９×１０^２０／ｃｍ^３であり、移動度は５０．５ｃｍ^２／Ｖｓであった。

　得られた酸化物焼結体を用いた以外は、実施例１と同様の手順でＩＣＰ分析装置を用いて分析したところ、焼結体製造時にインジウムや亜鉛は揮散していなかった。さらに、得られた酸化物焼結体を用いた以外は、実施例２と同様の手順でスパッタリングターゲットを得た。得られたスパッタリングターゲットを用いて、ガラス基板上にＩＧＺＯ膜を形成した。スパッタリング条件は、アルゴンと酸素との混合雰囲気、成膜中の成膜室圧力０．５Ｐａ、直流（ＤＣ）電源電力３０Ｗとした。成膜中の放電状態は安定しており、異常放電は視認されなかった。図８に酸素分圧を変えた場合のＩＧＺＯ膜の比抵抗を示す。４０ｍＰａの酸素分圧でも十分に半導体領域（１×１０^３～１０^６ｃｍ^－３）のＩＧＺＯ膜を形成することができた。

（実施例１２）
　硝酸塩を主成分とする結晶を約５００℃で加熱した以外は、実施例７と同様の手順で、非晶質金属酸化物粉末を得た。得られた非晶質金属酸化物粉末の粉末Ｘ線回折測定で観測された全回折ピークの半値幅（ＦＷＨＭ）は、１．５°以上であった。また、微粉砕後の平均粒子径は約４５μｍであり、ＢＥＴ比表面積は３１．３ｍ^２／ｇであり、タップ密度は１．９６ｇ／ｃｍ^３（相対密度：３０．７％）であった。得られた非晶質金属酸化物粉末を１０００℃にて４時間焼成した後に得られた粉末のタップ密度は、２．４２ｇ／ｃｍ^３であった。焼成後のタップ密度は、焼成前のタップ密度の１．２３倍であった。

　得られた非晶質金属酸化物粉末を１３００℃で１２時間焼成して、複合金属酸化物粉末（ＩｎＧａＺｎＯ_４）を得た。得られた複合金属酸化物粉末のタップ密度は２．７１ｇ／ｃｍ^３（相対密度：４２．４％）であり、実施例１と同様の手順で（１１１４）単相化割合を求めると１００％であった。

（比較例１）
　ＢＥＴ法により測定された比表面積がそれぞれ１０ｍ^２／ｇであるＩｎ_２Ｏ_３粉末とＧａ_２Ｏ_３粉末とＺｎＯ粉末とを、原子数比がＩｎ：Ｇａ：Ｚｎ＝１：１：１となるようにポットに入れた。これらの粉末を、ジルコニアボールによりボールミル混合して原料粉末を調製した。次いで、このポットに、バインダーとしてポリビニルアルコールを原料粉末１００質量部に対して０．１質量部、分散剤としてポリカルボン酸アンモニウムを原料粉末１００質量部に対して０．３質量部、および分散媒として水を原料粉末１００質量部に対して３０質量部の割合で加え、ボールミル混合してスラリーを調製した。

　このスラリーをスプレードライ装置に供給し、アトマイズ回転数１００００ｒｐｍ、入口温度２５０℃の条件でスプレードライを行い、原料粉末の顆粒を調製した。この顆粒をＣＩＰ成形（冷間等方圧成形）して平板状の成形体を作製した。この成形体を焼成して、酸化物焼結体を作製した。焼成は、大気中で、１４００℃、５時間、昇温速度１００℃／時の条件で行った。得られた酸化物焼結体の相対密度は９８．３％であり、実施例１と同様の手順で（１１１４）単相化割合を求めると１００％であった。さらに、得られた酸化物焼結体のキャリア濃度および移動度を、実施例２と同様の手順で測定した。キャリア濃度は３．０×１０^１９／ｃｍ^３であり、移動度は１１．９ｃｍ^２／Ｖｓであった。

　得られた酸化物焼結体について、実施例１と同様の手順で、平均結晶粒径、比抵抗、硬度、明度および抗折強度を測定した。平均結晶粒径は１１．１μｍであり、比抵抗は１．７×１０^－２Ω・ｃｍ、硬度は３２６、明度Ｌは４２、抗折強度は６３ＭＰaであった。得られた酸化物焼結体を用いて、実施例１と同様の手順でスパッタリングターゲットを得た。得られたスパッタリングターゲットを用いてＤＣスパッタリング法により、透明基材（無アルカリガラス基板）上に成膜を試みた。成膜中、異常放電が発生し、９．９Ｗ／ｃｍ^２の電力を加えるとスパッタリングターゲットに割れが発生した。その結果、スパッタリングを安定して行えず、均一な酸化物半導体膜を成膜することができなかった。その理由は、得られた酸化物焼結体の平均結晶粒径が大きいため、異常放電が生じやすく、かつ得られたスパッタリングターゲットの硬度（抗折強度）が低いためと推察される。

（比較例２）
　酸化インジウム粉末（稀産金属（株）製、タップ密度：１．６２ｇ／ｃｍ^３、平均粒子径：０．５６μｍ）と、酸化ガリウム粉末（ヤマナカヒューテック（株）製、タップ密度が１．３９ｇ／ｃｍ^３、平均粒子径：１．５μｍ）と、酸化亜鉛粉末（ハクスイテック（株）製、タップ密度：１．０２ｇ／ｃｍ^３、平均粒子径：１．５μｍ）とを、原子数比がＩｎ：Ｇａ：Ｚｎ＝１：１：１となるように秤量した。これらの混合物をスーパーミキサーにて、３０００ｒｐｍで６０分、乾式混合を行い、混合粉末を得た。

　得られた混合粉末を電気炉（（株）キタハマ製作所製）に入れ、大気雰囲気中で、昇温速度１０℃／分で、室温から１４００℃まで昇温した後、１４００℃で１２時間仮焼を行った。得られた粉末を、乳鉢で軽く粉砕し、仮焼後の混合粉末を得た。実施例１と同様の手順で得られた仮焼後の混合粉末の（１１１４）単相化割合を求めると７４．１％であった。

　得られた仮焼後の混合粉末を、ステンレス（ＳＵＳ３０４）製のカプセル容器（外径８３ｍｍ、内径８０ｍｍ、容器内部の高さ７８ｍｍ）に、混合粉末の体積変化がなくなるまで振動を付与しながら充填した。混合粉末のタップ密度は４．３２ｇ／ｃｍ^３であり、理論密度が６．３７９ｇ／ｃｍ^３であることから、充填率は６７．７％であった。次いで、１２００℃で加熱した以外は、実施例１と同様にしてカプセルＨＩＰ処理を行い、円柱型の酸化物焼結体を得た。得られた酸化物焼結体の相対密度は１００％であり、実施例１と同様の手順で（１１１４）単相化割合を求めると１００％であった。

　得られた酸化物焼結体についても、仮焼後の混合粉末と同様にＸＲＤ分析に供し、半値幅を測定した。仮焼後の混合粉末の半値幅と酸化物焼結体の半値幅とを比較すると、仮焼後の混合粉末の半値幅よりも酸化物焼結体の半値幅の方が狭いことが分かった。この結果から、酸化物焼結体の結晶子が仮焼後の混合粉末の結晶子よりも大きい、すなわち酸化物焼結体の結晶粒が仮焼後の混合粉末の結晶粒よりも大きくなっていることがわかった。

　得られた酸化物焼結体について、実施例１と同様の手順で、平均結晶粒径、比抵抗、硬度、明度および抗折強度を測定した。平均結晶粒径は６．８μｍであり、比抵抗は８．３１×１０^－４Ω・ｃｍ、硬度は４１１、明度Ｌは２８．８、抗折強度は１００ＭＰaであった。得られた酸化物焼結体を用いて、実施例１と同様の手順でスパッタリングターゲットを得た。しかし、得られたスパッタリングターゲットをＤＣスパッタリングに供したところ、９．９Ｗ／ｃｍ^２の電力を加えるとスパッタリングターゲットに割れが発生し、スパッタリングを安定して行えなかった。その理由は、得られた酸化物焼結体の平均結晶粒径が大きいため、異常放電が生じやすく、かつ得られたスパッタリングターゲットの硬度（抗折強度）が低いためと推察される。

（比較例３）
　酸化インジウム粉末（稀産金属（株）製、タップ密度：１．６２ｇ／ｃｍ^３、平均粒子径：０．５６μｍ）と、酸化ガリウム粉末（稀産金属（株）製、タップ密度が１．５０ｇ／ｃｍ^３、平均粒子径：１．０μｍ）と、酸化亜鉛粉末（ハクスイテック（株）製、タップ密度：１．０２ｇ／ｃｍ^３、平均粒子径：１．５μｍ）とを、原子数比がＩｎ：Ｇａ：Ｚｎ＝１：１：１となるように秤量した。これらの混合物をスーパーミキサーにて、３０００ｒｐｍで６０分、乾式混合を行い、混合粉末を得た。

　得られた混合粉末を電気炉（（株）キタハマ製作所製）に入れ、大気雰囲気中で、昇温速度１０℃／分で、室温から１４００℃まで昇温した後、１４００℃で１２時間仮焼を行った。得られた粉末を、乳鉢で軽く粉砕し、仮焼後の混合粉末を得た。実施例１と同様の手順で得られた仮焼後の混合粉末の（１１１４）単相化割合を求めると６３．２％であった。得られた仮焼後の混合粉末を、実施例１と同様の手順でＸＲＤ分析に供し、半値幅を測定した。

　得られた仮焼後の混合粉末を、ステンレス（ＳＵＳ３０４）製のカプセル容器（外径８３ｍｍ、内径８０ｍｍ、容器内部の高さ７８ｍｍ）に、混合粉末の体積変化がなくなるまで振動を付与しながら充填した。混合粉末のタップ密度は４．１０ｇ／ｃｍ^３であり、理論密度が６．３７９ｇ／ｃｍ^３であることから、充填率は６４．３％であった。次いで、１２２０℃で加熱した以外は、実施例１と同様にしてカプセルＨＩＰ処理を行い、円柱型の酸化物焼結体を得た。得られた酸化物焼結体の相対密度は１００％であり、実施例１と同様の手順で（１１１４）単相化割合を求めると１００％であった。

　得られた酸化物焼結体について、実施例１と同様の手順で、平均結晶粒径、比抵抗、硬度、明度および抗折強度を測定した。平均結晶粒径は２．１μｍであり、比抵抗は８．４×１０^－４Ω・ｃｍ、硬度は５２１、明度Ｌは３２、抗折強度は１５２ＭＰaであった。得られた酸化物焼結体を用いて、実施例１と同様の手順でスパッタリングターゲットを得た。しかし、得られたスパッタリングターゲットをＤＣスパッタリングに供したところ、１０．５Ｗ／ｃｍ^２の電力を加えるとスパッタリングターゲットに割れが発生し、スパッタリングを安定して行えなかった。その理由は、得られた酸化物焼結体の平均結晶粒径が大きいため、異常放電が生じやすく、かつ得られたスパッタリングターゲットの硬度（抗折強度）が低いためと推察される。

（比較例４）
　酸化インジウム粉末（稀産金属（株）製、タップ密度：１．６２ｇ／ｃｍ^３、平均粒子径：０．５６μｍ）と、酸化ガリウム粉末（ヤマナカヒューテック（株）製、タップ密度が１．３９ｇ／ｃｍ^３、平均粒子径：１．５μｍ）と、酸化亜鉛粉末（ハクスイテック（株）製、タップ密度：１．０２ｇ／ｃｍ^３、平均粒子径：１．５μｍ）とを、原子数比がＩｎ：Ｇａ：Ｚｎ＝１：１：１となるように秤量した。これらの混合物をスーパーミキサーにて、３０００ｒｐｍで６０分、乾式混合を行い、混合粉末を得た。得られた混合粉末のタップ密度は１．６５ｇ／ｃｍ^３であった。得られた混合粉末を、実施例１と同様の手順で１０００℃にて４時間焼成した後に得られた粉末のタップ密度は、１．７１ｇ／ｃｍ^３であった。焼成後のタップ密度は、焼成前のタップ密度の１．０４倍であった。

　得られた混合粉末を電気炉（（株）キタハマ製作所製）に入れ、大気雰囲気中で、昇温速度１０℃／分で、室温から１４００℃まで昇温した後、１４００℃で１２時間仮焼を行った。得られた粉末を、乳鉢で軽く粉砕し、仮焼後の混合粉末を得た。得られた仮焼後の混合粉末のタップ密度は４．３２ｇ／ｃｍ^３であり、理論密度が６．３７９ｇ／ｃｍ^３であることから、相対密度は６７．７％であった。（１１１４）単相化割合は、ＩｎＧａＺｎＯ_４粉末の結晶構造をＸ線回折装置（パナリティカル（株）製、ＥＭＰＹＲＥＡＮ）で調べることによって求めた。ホモロガス構造であるＩｎＧａＺｎＯ_４に帰属される回折ピーク以外も観察され、他の結晶相に帰属される回折ピークが観察され、（１１１４）単相化割合は７４．１％であった。

　得られた仮焼後の混合粉末を用いた以外は、実施例３と同様の手順でスラリーを調製した。このスラリーを用いた以外は、実施例３と同様の手順で焼結体を得た。得られた焼結体の相対密度は９２．３％であり、単相化割合は９０．２％であった。

（実施例１３）
　実施例１で用いた金属インジウムおよび金属錫（（株）高純度化学研究所製、平均粒子径：６３μｍ）を、原子数比がＩｎ：Ｓｎ＝５７．５：４２．５となるように用いる以外は、実施例１と同様の手順で非晶質複合金属酸化物粉末を得た。得られた非晶質複合金属酸化物粉末を用い、実施例１と同様の手順で円柱型の酸化物焼結体を得ることができる。

（実施例１４）
　実施例１で用いた金属ガリウムおよび実施例５で用いた金属錫を、原子数比がＧａ：Ｓｎ＝４４：５６となるように用いる以外は、実施例５と同様の手順で非晶質複合金属酸化物粉末を得た。得られた非晶質複合金属酸化物粉末を用い、実施例５と同様の手順で円柱型の酸化物焼結体を得ることができる。

（実施例１５）
　実施例１で用いた金属インジウムおよび実施例１で用いた金属ガリウムを、原子数比がＩｎ：Ｇａ＝６０：４０となるように用いる以外は、実施例５と同様の手順で非晶質複合金属酸化物粉末を得た。得られた非晶質複合金属酸化物粉末を用い、実施例５と同様の手順で円柱型の酸化物焼結体を得ることができる。

（実施例１６）
　原子数比がＩｎ：Ｇａ＝９２：８となるように用いる以外は、実施例７と同様の手順で非晶質複合金属酸化物粉末を得た。得られた非晶質複合金属酸化物粉末を用い、実施例７と同様の手順で円柱型の酸化物焼結体を得ることができる。

（実施例１７）
　金属チタン（（株）高純度化学研究所製、平均粒子径：３８μｍ）および実施例１で用いた金属亜鉛を、原子数比がＴｉ：Ｚｎ＝１５：８５となるように用いる以外は、実施例５と同様の手順で非晶質複合金属酸化物粉末を得た。得られた非晶質複合金属酸化物粉末を用い、実施例５と同様の手順で円柱型の酸化物焼結体を得ることができる。

（実施例１８）
　実施例１で用いた金属ガリウムおよび実施例１で用いた金属亜鉛を、原子数比がＧａ：Ｚｎ＝１５：８５となるように用いる以外は、実施例５と同様の手順で非晶質複合金属酸化物粉末を得た。得られた非晶質複合金属酸化物粉末を用い、実施例５と同様の手順で円柱型の酸化物焼結体を得ることができる。

　実施例１３～１８の手順で得られる円柱型の酸化物焼結体は、高い相対密度、単相化割合および機械的強度が期待でき、かつ低抵抗化および微細結晶組織化が期待できる。したがって、これらの酸化物焼結体は、スパッタリングターゲットとして好適に利用することができる。

（実施例１９）
　金属インジウム（（株）高純度化学研究所製、平均粒子径：４５μｍ）、金属ガリウム（（株）高純度化学研究所製、平均粒子径１００μｍ）および金属亜鉛（（株）高純度化学研究所製、平均粒子径７μｍ）を、原子数比がＩｎ：Ｇａ：Ｚｎ＝１：１：１となるように秤量した。秤量した金属を硝酸（濃度：７０質量％）に投入し、金属粉末が存在しなくなるまで十分に溶解させた。なお、これらの金属の硝酸塩を十分に形成させるため、硝酸はこれらの金属に対して当量以上（過剰に）用いた。さらに水を添加し硝酸濃度を下げた。

　金属粉末を十分に溶解させた後、４００℃にて加熱処理することによって生成物粉末を得た。この生成物粉末の粉末Ｘ線回折測定を行ったところ、観測された全回折ピークにおいて、その半値幅（ＦＷＨＭ）が、１．５°以上であった。この結果から、得られた生成物粉末が、非晶質複合金属酸化物粉末であることを確認した。その後、フードミルを用いて微粉砕を行った。得られた非晶質複合金属酸化物粉末の平均粒子径は約３４μｍであり、ＢＥＴ比表面積は３３．７ｍ^２／ｇであり、タップ密度は２．０１ｇ／ｃｍ^３（相対密度：３１．５％）であった。

　得られた非晶質複合金属酸化物粉末を１２００℃で１２時間焼成して、複合金属酸化物粉末（ＩｎＧａＺｎＯ_４）を得た。得られた複合金属酸化物粉末のタップ密度は２．７８ｇ／ｃｍ^３（相対密度：４３．６％）であり、実施例１と同様の手順で（１１１４）単相化割合を求めると１００％であった。得られた複合金属酸化物粉末を用い、実施例１と同様の手順で円柱型の酸化物焼結体を得ることが出来る。

（比較例５）
　実施例１９で得られた非晶質複合金属酸化物粉末を、フードミルを用いて微粉砕しなかった。
この微粉砕を行わない非晶質複合金属酸化物粉末のタップ密度は１．５７ｇ／ｃｍ^３（相対密度：２４．６％）であった。得られた非晶質複合金属酸化物粉末を１２００℃で１２時間焼成して、複合金属酸化物粉末（ＩｎＧａＺｎＯ_４）を得た。得られた複合金属酸化物粉末のタップ密度は２．６０ｇ／ｃｍ^３（相対密度：４０．７％）であり、（１１１４）単相化割合は８７．７％であった。

　１　　複合金属酸化物の結晶粒
　１’　酸化物焼結体の結晶粒
　１１　原料粉の結晶粒
　１１’　酸化物焼結体の結晶粒
　２　　スパッタリングターゲット
　３　　平板結晶粒子
　４　　ガラス基板
　５　　ＩＧＺＯ膜

Claims

　Ｉｎ、Ｇａ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｔａ、Ｎｂ、Ｈｆ、ＷおよびＺｎからなる群より選択される少なくとも２種の金属またはその化合物を溶媒中に溶解させて、複合金属溶液を得る工程と、
　前記複合金属溶液を加熱処理して、非晶質複合金属酸化物を得る工程、
とを含む非晶質複合金属酸化物の製造方法。
　Ｉｎ、Ｇａ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｔａ、Ｎｂ、Ｈｆ、ＷおよびＺｎからなる群より選択される少なくとも２種の金属またはその化合物を溶媒中に溶解させて、複合金属溶液を得る工程と、
　前記複合金属溶液を濃縮して、複合金属塩を析出させる工程と、
　前記複合金属塩を加熱処理して、非晶質複合金属酸化物を得る工程、
とを含む非晶質複合金属酸化物の製造方法。
　前記非晶質複合金属酸化物を微粉砕する工程を、さらに含む請求項１または２に記載の非晶質複合金属酸化物の製造方法。
　前記溶媒が硝酸である請求項１～３のいずれかに記載の非晶質複合金属酸化物の製造方法。
　請求項１～４のいずれかに記載の非晶質複合金属酸化物の製造方法によって得られた非晶質複合金属酸化物を、焼成する工程を含む複合金属酸化物の製造方法。
　請求項５に記載の複合金属酸化物の製造方法によって得られた複合金属酸化物を、加圧焼結処理に供する工程を含む酸化物焼結体の製造方法。
　Ｉｎ、Ｇａ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｔａ、Ｎｂ、Ｈｆ、ＷおよびＺｎからなる群より選択される少なくとも２種の金属を含む、単相化割合が９５％以上である複合金属酸化物。
　相対密度が９９％以上である請求項７に記載の複合金属酸化物を焼結した複合酸化物焼結体。
　請求項８に記載の酸化物焼結体を含むスパッタリングターゲット。
　前記複合金属酸化物が、Ｉｎ－Ｇａ－Ｚｎ系複合金属酸化物である請求項７に記載の複合金属酸化物。
　平均結晶粒径が１μｍ以下、および抗折強度が２００ＭＰａ以上であるＩｎ－Ｇａ－Ｚｎ系複合酸化物焼結体。
　単相化割合が９９％以上である請求項１１に記載のＩｎ－Ｇａ－Ｚｎ系複合酸化物焼結体。
　相対密度が９９％以上である請求項１１または１２に記載のＩｎ－Ｇａ－Ｚｎ系複合酸化物焼結体。
　請求項１１～１３のいずれかに記載のＩｎ－Ｇａ－Ｚｎ系複合酸化物焼結体を含むスパッタリングターゲット。
　Ｉｎ、Ｇａ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｔａ、Ｎｂ、Ｈｆ、ＷおよびＺｎからなる群より選択される少なくとも２種を含む複合金属酸化物であって、
　複合金属酸化物が、複合金属酸化物を加圧焼結処理して得られる酸化物焼結体よりも大きな結晶粒を有することを特徴とする複合金属酸化物。
　ＩｎとＧａとＺｎとを含む請求項１５に記載の複合金属酸化物。
　単相化割合が９５％以上であるＩｎとＧａとＺｎとを含む請求項１５または１６に記載の複合金属酸化物。
　金属Ｉｎ、金属Ｇａおよび金属Ｚｎまたはその化合物を溶媒中に溶解させて、Ｉｎ、ＧａおよびＺｎ含有溶液を得る工程と、
　前記Ｉｎ、ＧａおよびＺｎ含有溶液を濃縮して、Ｉｎ、ＧａおよびＺｎ含有金属塩を析出させる工程と、
　前記Ｉｎ、ＧａおよびＺｎ含有金属塩を加熱処理して、非晶質Ｉｎ、ＧａおよびＺｎ含有金属酸化物を得る工程と、
　前記非晶質Ｉｎ、ＧａおよびＺｎ含有金属酸化物を微粉砕した後、９００～１４００℃で焼成する工程と、
を含むＩｎ、ＧａおよびＺｎ含有金属酸化物粉末の製造方法。
　前記溶媒が硝酸である請求項１８に記載のＩｎ、ＧａおよびＺｎ含有金属酸化物粉末の製造方法。
　単相化割合が９５％以上のＩｎ、ＧａおよびＺｎ含有金属酸化物粉末。
　１０００℃で４時間焼成した後のタップ密度が、焼成前のタップ密度の１．２倍以上となる非晶質Ｉｎ、ＧａおよびＺｎ含有金属酸化物。
　Ｉｎ、Ｇａ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｔａ、Ｎｂ、Ｈｆ、ＷおよびＺｎからなる群より選択される少なくとも２種を含み、
　３０ｃｍ^２／Ｖｓ以上の移動度を有し、平均結晶粒径が１μｍ以下である酸化物焼結体。
　キャリア濃度が１×１０^１８～５×１０^２０／ｃｍ^３である請求項２２に記載の酸化物焼結体。
　Ｉｎ、Ｇａ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｔａ、Ｎｂ、Ｈｆ、ＷおよびＺｎからなる群より選択される少なくとも２種を含み、
　３０ｃｍ^２／Ｖｓ以上の移動度を有し、キャリア濃度が１×１０^１８～５×１０^２０／ｃｍ^３である酸化物焼結体。
　比抵抗が１×１０^－３～２×１０^－２Ω・ｃｍである請求項２２～２４のいずれかに記載の酸化物焼結体。
　単相化割合が９９％以上である請求項２２～２５のいずれかに記載の酸化物焼結体。
　相対密度が９９％以上である請求項２２～２６のいずれかに記載の酸化物焼結体。
　ＩｎとＧａとＺｎとを含む請求項２２～２７のいずれかに記載の酸化物焼結体。
　ＩｎとＧａとＺｎとの原子数比が１：１：１である請求項２８に記載の酸化物焼結体。
　請求項２２～２９のいずれかに記載の酸化物焼結体を含むスパッタリングターゲット。