WO2017056135A1

WO2017056135A1 - 非炭化水素ガス分離装置及び非炭化水素ガス分離方法

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Publication number: WO2017056135A1
Application number: PCT/JP2015/005020
Authority: WO
Inventors: 裕晃長谷川; 海野　洋; 藤村　靖; 愛子松山; 小黒　秀一; 恵一西田; 高橋　真二
Original assignee: 日揮株式会社
Priority date: 2015-10-01
Filing date: 2015-10-01
Publication date: 2017-04-06
Also published as: US10744455B2; CA2999003A1; AU2015410455B2; SA518391229B1; AU2015410455A1; CA2999003C; US20180272272A1

Abstract

【課題】機器の大型化を抑えつつ、非炭化水素ガスの下流側への排出圧力を上昇させることが可能な非炭化水素ガス分離装置などを提供する。【解決手段】非炭化水素ガス分離装置において、直列に接続された第１、第２の分離モジュール２ａ、２ｂは、分離膜２０により天然ガスからの非炭化水素の分離を行う。天然ガスから分離された非炭化水素ガスは、各々、排出ライン２０２、２０４へと排出される。このとき、第１の分離モジュール２ａ内の排出ライン２０２側の圧力が、第２の分離モジュール２ｂ内の排出ライン２０４、２０２側の圧力よりも高くなっている。

Description

非炭化水素ガス分離装置及び非炭化水素ガス分離方法

　本発明は、天然ガスから非炭化水素ガスを分離する技術に関する。

　井戸元より産出された天然ガスは、不純物を分離する液化前処理が行われた後、冷却・液化されて液化天然ガス（Liquidized Natural Gas；ＬＮＧ）として出荷される。　
　天然ガスのなかには、二酸化炭素ガス（ＣＯ_２ガス）や窒素ガス（Ｎ_２ガス）などの非炭化水素ガスを不純物として比較的多く含むものがあり、この種の天然ガスを処理する場合には、液化前処理にて多くの非炭化水素ガスが排出される。

　天然ガスの液化前処理にて排出された非炭化水素ガスを活用し、また大気への放出量を低減する手法として、石油増進回収（Enhanced Oil Recovery, EOR）または天然ガス増進回収（Enhanced Gas Recovery, EGR）における圧入ガスとして非炭化水素ガスを利用し、油井やガス井に圧入する例がある。また、非炭化水素ガスがＣＯ_２ガスである場合には、地中へ二酸化炭素貯留（Carbon dioxide Capture and Storage, CCS）する例や尿素製造プラントの原料として活用する例も考えられる。

　一方、液化前処理において、天然ガス中の非炭化水素ガスを分離する非炭化水素ガス分離装置として、ガス分離を行うことが可能な分離膜を利用したものがある。この種の非炭化水素ガス分離装置は、気体分離の際に相変化を殆ど伴わず、分離膜を透過する前後での分離対象の気体の圧力差（分圧差）を駆動エネルギーとし、分離膜を通過するガスの速度差を利用してガス分離を行う。

　分離膜を利用した非炭化水素ガス分離装置は、省エネルギー性能が高く、取り扱いも容易であるといった利点を有する。一方で、非炭化水素ガスを多く含む天然ガスの処理を行う場合には、非炭化水素ガス分離装置を構成する機器や配管が大型化する傾向にあり、設備コストの増大が課題となる。　
　また、先に説明したＥＯＲやＣＣＳなどの非炭化水素ガス回収を行う際に、回収を行う設備にて受け入れ可能な圧力まで昇圧された非炭化水素ガスを送り出さなければならない場合もある。非炭化水素ガスを多く含む天然ガスにおいては、回収設備へ非炭化水素ガスを送り出す動力の増大も問題となる。

　ここで特許文献１には、二酸化炭素分離用ゼオライト膜を備えた一次二酸化炭素分離器と、アミン吸収法または圧力スイング吸着法（ＰＳＡ）による二次二酸化炭素分離器とが直列に連結された二酸化炭素分離システムが記載されている。また、特許文献２には、二酸化炭素などの酸性ガスを吸収した吸収性化学薬剤からの酸性ガスの分離及び回収を、５０～３００ｐｓｉの圧力下で行うと共に、当該圧力下にて酸性ガスを含む気相流を圧縮装置の入口に導入する技術が記載されている。　
　しかしながらこれらの特許文献のいずれにも、分離膜方式の非炭化水素ガス分離装置の大型化を抑えつつ、効率的に非炭化水素ガスを送り出す技術は記載されていない。

特開２０１２－２３６１３４号公報：請求項１、９、段落００３４～００３９、図１特開２００６－５２８０６２号公報：請求項１、段落００２７、００２９

　本発明は、このような背景の下になされたものであり、その目的は、機器の大型化を抑えつつ、下流側への非炭化水素ガスの排出圧力を上昇させることが可能な非炭化水素ガス分離装置、及び非炭化水素ガス分離方法を適用することにある。

　本発明の非炭化水素ガス分離装置は、非炭化水素ガスを含む天然ガスから、前記非炭化水素ガスを分離する非炭化水素ガス分離装置において、
　各々、前記天然ガスが供給される供給ラインと、前記非炭化水素ガスと分離された天然ガスが流出する流出ラインと、前記天然ガスから分離された非炭化水素ガスが排出される排出ラインとに接続された第１の分離モジュール、及び第２の分離モジュールと、
　各々、前記第１の分離モジュール、及び第２の分離モジュール内に収納され、前記供給ラインから供給された天然ガスに含まれる非炭化水素ガスを前記排出ライン側へ透過させ、当該非炭化水素ガスが分離された天然ガスを前記流出ライン側へ通流させるための分離膜と、を備え、
　前記第１の分離モジュールの流出ラインと、前記第２の分離モジュールの供給ラインとが共通化され、これら第１、第２の分離モジュールが直列に接続されていることと、
　前記第１の分離モジュール内の排出ライン側の圧力が、第２の分離モジュール内の排出ライン側の圧力よりも高いことと、を特徴とする。

　前記非炭化水素ガス分離装置は以下の特徴を備えていてもよい。
（ａ）前記非炭化水素ガスは、二酸化炭素ガスまたは窒素ガスの少なくとも一方であること。
（ｂ）第１の分離モジュール及び第２の分離モジュールの排出ラインには、圧縮機が設けられ、これらの圧縮機により昇圧された非炭化水素ガスは、石油増進回収（Enhanced Oil Recovery, EOR）設備または天然ガス増進回収（Enhanced Gas Recovery, EGR）設備の非炭化水素ガス供給ラインへ供給されること。また、前記非炭化水素ガスは、二酸化炭素ガスであり、第１の分離モジュール及び第２の分離モジュールの排出ラインには、圧縮機が設けられ、これらの圧縮機により昇圧された非炭化水素ガスは、二酸化炭素貯留（Carbon dioxide Capture and Storage, CCS）設備または尿素製造プラントの非炭化水素ガス供給ラインへ供給されること。さらには、前記非炭化水素ガスは、二酸化炭素ガスであり、第２の分離モジュールのみの排出ライン、または第１の分離モジュール及び第２の分離モジュールの排出ラインには、圧縮機が設けられ、これらの排出ラインから排出された非炭化水素ガスは、二酸化炭素ガス輸送用のパイプラインへ送出されること。
（ｃ）第１の分離モジュール及び第２の分離モジュールの排出ラインには、圧縮機が設けられ、前記第２の分離モジュールの排出ラインは、前記第１の分離モジュール排出ラインに設けられた圧縮機の吸込側に接続され、前記第２の分離モジュールの排出ラインに設けられた圧縮機は、前記第１の分離モジュールの排出ラインに設けられた圧縮機の吸込圧以上に非炭化水素ガスを昇圧すること。
（ｄ）前記第１の分離モジュール及び第２の分離モジュールの排出ラインに各々設けられ、これら排出ラインの圧力を検出する圧力検出部と、前記圧力検出部より下流側に設けられ、当該圧力検出部にて検出された圧力検出値に基づき、前記圧力検出値が予め設定された目標圧力となるように、前記排出ラインに排出される非炭化水素ガスの量を調節する圧力調節弁と、を有する圧力調節部と、前記第１の分離モジュール側の圧力調節部の目標圧力が、前記第２の分離モジュール側の圧力調節部の目標圧力よりも高くなるように、これら目標圧力の設定を行う制御部と、を備えたことを特徴とする。

　また、他の発明に係る非炭化水素ガス分離方法は、非炭化水素ガスを含む天然ガスから、前記非炭化水素ガスを分離する非炭化水素ガス分離方法において、
　分離膜を収納した第１の分離モジュールに対し、当該分離モジュールに接続された第１の供給ラインから、前記天然ガスを供給する工程と、
　前記第１の分離モジュール内の分離膜に、前記第１の供給ラインから供給された天然ガスに含まれる非炭化水素ガスを透過させて分離し、前記第１の分離モジュールに接続された第１の排出ラインより、前記天然ガスから分離された非炭化水素ガスを排出する工程と、
　前記第１の分離モジュール内に、前記非炭化水素ガスが分離された天然ガスを通流させ、当該第１の分離モジュールに接続された第１の流出ラインから流出させる工程と、
　分離膜を収納し、前記第１の流出ラインと共通化された第２の供給ラインを介して前記第１の分離モジュールに直列に接続された第２の分離モジュールに対し、前記第２の供給ラインから、前記第１の分離モジュールより流出した天然ガスを供給する工程と、
　前記第２の分離モジュール内の分離膜に、前記第２の供給ラインから供給された天然ガスに含まれる非炭化水素ガスを透過させて分離し、前記第２の分離モジュールに接続された第２の排出ラインより、前記天然ガスから分離された非炭化水素ガスを排出する工程と、
　前記第２の分離モジュール内に、前記非炭化水素ガスが分離された天然ガスを通流させ、当該第２の分離モジュールに接続された第２の流出ラインから流出させる工程と、を含み、
　前記第１の分離モジュール内の第１の排出ライン側の圧力が、前記第２の分離モジュール内の第２の排出ライン側の圧力よりも高いことを特徴とする。

　本発明は、各々、天然ガスから非炭化水素ガスを分離するための分離膜を収納した第１、第２の分離モジュールを直列に接続し、第２の分離モジュールよりも、第１の分離モジュールの方が、各分離モジュール内の非炭化水素ガスの排出ライン側の圧力が高くなるように構成されている。この結果、機器の大型化を抑えると共に、下流側への非炭化水素ガスの排出圧力を上昇させることができる。

天然ガスの出荷基地にて実施される各種処理工程を示す工程図である。前記出荷基地の液化前処理であるＣＯ_２分離工程を実施する非炭化水素ガス分離装置の構成図である。比較例に係る非炭化水素ガス分離装置の構成図である。排出ライン側の圧力を変化させたとき、ＣＯ_２ガスを昇圧するのに必要な圧縮動力や分離膜の膜面の変化を示す説明図である。

　初めに、図１を参照しながら液化天然ガス（ＬＮＧ）の出荷基地にて実施される天然ガスの処理の概要について説明する。　
　本例の出荷基地にて取り扱われる天然ガスには、二酸化炭素（ＣＯ_２）ガスや窒素（Ｎ_２）ガスなどの非炭化水素ガスが含まれている。本例では天然ガスから除去される非炭化水素ガスとしてＣＯ_２ガスの分離を行う場合について説明する。

　図１に示すように、天然ガスは、気液分離工程１１にて液体が分離された後、水分除去工程１２にて水分が除去される。さらに天然ガスは、ＣＯ_２分離工程１３を経た後、液化工程１４にて液化されて液化天然ガス（ＬＮＧ）となる。　
　なお、天然ガスを液化する前の液化前処理においては、図１に例示した各工程（気液分離工程１１、水分除去工程１２、ＣＯ_２分離工程１３）の他、天然ガス中の水銀を吸着剤に吸着させて除去する水銀除去工程や、硫化水素などの酸性ガスをアミンなどの吸収液に吸収させて除去する酸性ガス除去工程などを必要に応じて設けてもよい。

　液化工程１４では、予冷用冷媒（プロパンを主成分とする）により天然ガスが例えば－４０℃付近まで予備冷却され、さらに主冷媒（メタン、エタン、プロパン及び窒素の混合冷媒）を用いて例えば－１５５℃から－１５８℃に冷却されることにより天然ガスが液化してＬＮＧとなる。　
　液化されたＬＮＧは、不図示のＬＮＧタンク内における貯蔵工程１５を経てＬＮＧタンカーやパイプラインへと出荷される。

　以上に概要を説明した天然ガスの処理において、液化前処理に含まれるＣＯ_２分離工程１３では、天然ガスから分離されたＣＯ_２ガスが排出される。当該ＣＯ_２ガスの活用を図り、また大気への放出量を低減するため、ＣＯ_２処理工程１７が設けられる場合がある。　
　ＣＯ_２処理工程１７においては、既述のＥＯＲやＥＧＲを実施するために、当該ＣＯ_２ガスを圧入ガスとして油井やガス井に圧入する処理、ＣＣＳを実施するために地中にＣＯ_２ガスを注入する処理、尿素の原料として尿素製造プラントにＣＯ_２ガスを送気する処理などが行われる。また、ＣＯ_２分離工程１３を実施する設備（本例では非炭化水素ガス分離装置）とＣＯ_２処理工程１７を実施する設備との間には、ＣＯ_２分離工程１３から排出されたＣＯ_２ガスをＣＯ_２処理工程１７側の受入圧力まで昇圧する圧縮機（後述の第１の圧縮機）１６が設けられている。

　次に、図２を参照しながら、ＣＯ_２分離工程１３を実施するための本実施の形態に係る非炭化水素ガス分離装置の構成について説明する。　
　本例の非炭化水素ガス分離装置は、天然ガスからＣＯ_２ガスを分離する分離膜２０を収納する２基の分離モジュール（第１の分離モジュール２ａ、第２の分離モジュール２ｂ）を備えている。

　分離膜２０は、高分子材料製の有機膜であってもよいし、無機材料、例えばＤＤＲ（Deca-Dodecasil 3R）型のゼオライト製の無機膜であってもよい。
　分離膜２０の具体的な構造は特定のタイプのものに限定されないが、例えば有機膜の場合は、中空糸膜が挙げられ、無機膜の場合は多孔質セラミックなどからなる配管状の基体の表面に、ＤＤＲ型のゼオライト膜を成膜した管状部材を用いる例が挙げられる。そして、多数本の中空糸膜や管状部材を金属製の本体内に収納し、天然ガスが通流する一次側の空間と、天然ガスから分離されたＣＯ_２ガスが通流する二次側の空間とを区画することにより、分離モジュール２が構成される。

　上述の分離膜２０を収納した第１、第２の分離モジュール２ａ、２ｂは、天然ガスの流れ方向の上流側から下流側へ向けて直列に接続されている。
　上流側の第１の分離モジュール２ａは、天然ガスが供給される供給ライン（第１の供給ライン）２０１と、天然ガスから分離されたＣＯ_２ガスが排出される排出ライン（第１の排出ライン）２０２と、当該第１の分離モジュール２ａと、後段側の第２の分離モジュール２ｂとを接続する接続ライン２０３とに接続されている。第１の分離モジュール２ａにおいて、接続ライン２０３は、ＣＯ_２ガスと分離された天然ガスが流出する流出ライン（第１の流出ライン）に相当する。

　第１の分離モジュール２ａの排出ライン２０２には、当該排出ライン２０２の圧力を検出する圧力検出部２２ａと、当該圧力検出部２２ａの下流側に設けられ、その圧力検出値に基づき、当該圧力検出値が予め設定された目標圧力となるように、第１の分離モジュール２ａから排出されるＣＯ_２ガスの流量を調節する圧力調節弁２１ａと、を備えた第１の圧力調節部が設けられている。

　この第１の圧力調節部の後段側には、排出ライン２０２を流れるＣＯ_２ガスの圧力をＣＯ_２処理工程１７側の受入ライン１７０の受入圧力まで昇圧する既述の第１の圧縮機１６が設けられている。ここで受入ライン１７０は、非炭化水素ガス供給ラインに相当している。　
　なお実際には、第１の圧縮機（圧縮機本体）１６は、圧縮機本体の吸込側における排出ライン２０２の圧力を検出する圧力検出部と、圧縮機本体から吐出されたＣＯ_２ガスの一部を吸込側の排出ライン２０２に戻すスピルバックラインと、前記圧力検出部の圧力検出結果に基づき、スピルバックライン流れるＣＯ_２ガスの流量を調節するスピルバック弁とを備えた「圧縮機システム」を構成している。図２においては、当該圧縮機システムを四角の記号で簡略化して表示してある。但し、圧縮機システムの具体的な構成は、適宜、好適なものを採用すればよいので、説明の便宜上、以下の説明においては当該圧縮機システムについても第１の圧縮機１６と呼ぶ（図３において同じ）。

　次いで、下流側の第２の分離モジュール２ｂは、前記接続ライン２０３と、天然ガスから分離されたＣＯ_２ガスが排出される排出ライン２０２と、ＣＯ_２ガスと分離された天然ガスが流出する流出ライン（第２の流出ライン）２０５とに接続されている。なお、第２の分離モジュール２ｂの本体と前記排出ライン２０２との間には、中間ライン２０４が介設されている。

　第２の分離モジュール２ｂにおいて、接続ライン２０３は、第１の分離モジュール２ａにて一部のＣＯ_２ガスが分離された後の天然ガスが供給される供給ライン（第２の供給ライン）に相当する。また、中間ライン２０４、及び中間ライン２０４との合流部よりも下流側の排出ライン２０２は、第２の分離モジュール２ｂにて分離されたＣＯ_２ガスが排出される排出ライン（第２の排出ライン）にも相当している。

　さらに、第２の分離モジュール２ｂの中間ライン２０４には、当該中間ライン２０４の圧力を検出する圧力検出部２２ｂと、当該圧力検出部２２ｂの下流側に設けられ、その圧力検出値に基づき、当該圧力検出値が予め設定された目標圧力となるように、第２の分離モジュール２ｂから排出されるＣＯ_２ガスの流量を調節する圧力調節弁２１ｂと、を備えた第２の圧力調節部が設けられている。

　この第２の圧力調節部の後段側には、中間ライン２０４を流れるＣＯ_２ガスを昇圧する第２の圧縮機２３が設けられている。さらに、第２の圧縮機２３の吐出側の中間ライン２０４は、第１の分離モジュール２ａの排出ライン２０２に設けられた第１の圧縮機１６の吸込側に合流している。　
　ここで上述の第２の圧縮機（圧縮機本体）２３についても、実際には第１の圧縮機１６と同様の圧縮機システムを構成しているが、以下の説明においては当該圧縮機システムについても第２の圧縮機２３と呼ぶ。

　ここで第１、第２の圧力調節部における目標圧力の設定は、出荷基地の制御室などに設けられた制御コンピュータである制御部３により行われる。　
　また、第２の分離モジュール２ｂの本体と前記排出ライン２０２との間に設けられた中間ライン２０４に第２の圧縮機２３が設けられていることからも分かるように、排出ライン２０２の圧力は、中間ライン２０４の圧力よりも高くなるように目標圧力が設定される。

　ここで実施の形態に係る非炭化水素ガス分離装置の特徴をより明確にするため、図３に示した比較例に係る非炭化水素ガス分離装置と比較しながら説明を行う。　
　比較例において、図２に示した非炭化水素ガス分離装置と共通の構成要素には、図２にて用いたものと共通の符号を付してある。

　実施の形態に係る非炭化水素ガス分離装置（図２）と比較して、比較例に係る非炭化水素ガス分離装置は、中間ライン２０４に第２の圧縮機２３が設けられていない。また、この中間ライン２０４の末端は、排出ライン２０２に設けられた圧力調節部（圧力調節弁２１ａ及び圧力検出部２２ａ）の手前側に合流している。　
　即ち、比較例に係る非炭化水素ガス分離装置においては、第１の分離モジュール２ａに接続された排出ライン２０２の圧力と、第２の分離モジュール２ｂに接続された中間ライン２０４の圧力とが同じであることが分かる。

　ここで背景技術にて言及したように、分離膜２０を用いる非炭化水素ガス分離装置は、分離膜２０を透過する前後でのＣＯ_２ガスの圧力差（分圧差）を駆動エネルギーとして天然ガスからＣＯ_２ガスを分離する。　
　従って、各分離モジュール２ａ、２ｂ内の一次側を流れる天然ガスの圧力、及び天然ガス中のＣＯ_２ガスの濃度が一定であるとき、天然ガスから分離されたＣＯ_２ガスが流れる二次側の空間の圧力が低くなる程（一次側－二次側間のＣＯ_２ガスの分圧差が大きくなる程）、ＣＯ_２ガスが分離膜２０を透過する速度も大きくなる。

　そして、ＣＯ_２ガスの透過速度が大きくなる程、天然ガスが一次側の空間を通過する期間中に所定量のＣＯ_２ガスを透過させるために必要となる分離膜２０の面積は小さくなる。また、各分離モジュール２ａ、２ｂの二次側の空間の圧力は、これら分離モジュール２ａ、２ｂに接続された排出ライン２０２、中間ライン２０４側の圧力によって決まる。　
　ここで、「第１の分離モジュール２ａの二次側の空間の圧力」は、本実施の形態の「第１の分離モジュール２ａ内の排出ライン（第１の排出ライン）２０２側の圧力」に相当し、「第２の分離モジュール２ｂの二次側の空間の圧力」は、本実施の形態の「第２の分離モジュール２ａ内の中間ライン（第２の排出ライン）２０４側の圧力」に相当している。

　以上に説明した関係から、比較例に係る非炭化水素ガス分離装置では、排出ライン２０２、中間ライン２０４の圧力を低下させる程、分離膜２０の膜面積を小さくして分離モジュール２ａ、２ｂを小型化することが可能であると言える。

　一方で、排出ライン２０２、中間ライン２０４の圧力低下は、その内部を流れるＣＯ_２ガスの体積増加につながり、排出ライン２０２や中間ライン２０４を構成する配管径の増大を招く。　
　特にＬＮＧの出荷基地では大量の天然ガスを処理することに加え、近年、開発が進んでいる非在来型の天然ガスにはＣＯ_２ガスなどの非炭化水素ガスを比較的高濃度で含むものもある。このような背景により、排出ライン２０２、中間ライン２０４に用いられる配管径の増大は設備コストの上昇に与えるインパクトが大きい。

　また、排出ライン２０２を流れるＣＯ_２ガスの圧力が低下すると、高い圧縮比が得られる圧縮機１６が必要となり、機器コストやエネルギー消費量の増大にもつながる。

　以上に説明した課題は、排出ライン２０２、中間ライン２０４の圧力を上昇させることによって解決できる。しかしながらこの場合には、各分離モジュール２ａ、２ｂ内の一次側－二次側間の圧力差（ＣＯ_２ガスの分圧差）が小さくなるので、ＣＯ_２ガスの透過速度が低下し、分離膜２０の面積の増大、分離モジュール２ａ、２ｂの大型化を招く。後述の［実施例］にて計算結果を示すように、比較例に係る非炭化水素ガス分離装置においては、排出ライン２０２、中間ライン２０４の圧力を上昇させるに連れて、必要な膜面積が急激に増大してしまうことが分かった。

　以上に説明したように、分離膜２０を用いた非炭化水素ガス分離措置においては、排出ライン２０２、中間ライン２０４の圧力を下げる場合と、上げる場合とで相反する課題が生じる。これらの課題を解決するため、発明者らは各分離モジュール２ａ、２ｂに供給される天然ガス中のＣＯ_２ガスの分圧の違いに着目した。

　即ち、２基の分離モジュール２ａ、２ｂが直列に接続された非炭化水素ガス分離装置においては、接続ライン２０３から第２の分離モジュール２ｂに供給されるＣＯ_２ガスの分圧よりも、供給ライン２０１から第１の分離モジュール２ａに供給されるＣＯ_２ガスの分圧の方が高い。

　従って、比較例に示すように両分離モジュール２ａ、２ｂの二次側の空間の圧力が同じ（排出ライン２０２と中間ライン２０４との圧力が同じ）であるならば、第１の分離モジュール２ａの方が、第２の分離モジュール２ｂよりも分離膜２０の透過速度が大きく、より多くのＣＯ_２ガスを分離している（第１の分離モジュール２ａ側の負荷が高い）と言える。

　このように、第１の分離モジュール２ａに供給される天然ガス中のＣＯ_２ガスの分圧が高いことを利用すれば、二次側の空間の圧力をある程度上昇させたとしても、液化工程１４へ送られる天然ガス中のＣＯ_２濃度の目標値を維持できる程度に第１の分離モジュール２ａにおける透過速度の低下を抑えることができる。そして、第１の分離モジュール２ａの二次側の空間の圧力を上げることにより、排出ライン２０２を構成する配管の配管径を低減することが可能となる。

　一方、第１の分離モジュール２ａと比較して、供給される天然ガス中のＣＯ_２ガスの分圧が低い第２の分離モジュール２ｂについては、当該第２の分離モジュール２ｂに接続された中間ライン２０４の圧力を、第１の分離モジュール２ａ側の排出ライン２０２より低い状態に維持する。これにより、中間ライン２０４の圧力までも上昇させてしまうことに伴い、第２の分離モジュール２ｂ内の一次側－二次側間のＣＯ_２ガスの分圧差が小さくなりすぎて、必要な膜面積が過剰に増加することを防止する。

　図２に示す実施の形態に係る非炭化水素ガス分離装置は、上述の考え方に基づいて構成されている。　
　但しここで、比較例と比べて第１の分離モジュール２ａ側の排出ライン２０２の圧力を高くしたとき、実施の形態と比較例とでＣＯ_２ガスの分離能力が同等となる（同じ条件でＣＯ_２ガスを含む天然ガスを供給したとき、流出ライン２０５から流出する天然ガス中のＣＯ_２ガス濃度が同じになる）ようにするためには、第１の分離モジュール２ａの分離膜２０の膜面積を大きくする必要がある。この点、後述の［実施例］に示すように、排出ライン２０２、中間ライン２０４の双方の圧力を高くする場合と比べて、排出ライン２０２の圧力のみを高くした方が、非炭化水素ガス分離装置全体で見た膜面積の増大を低く抑えることが可能であることを確認している。

　また、中間ライン２０４の圧力が排出ライン２０２の圧力よりも低くなることに伴い、実施の形態に係る非炭化水素ガス分離装置においては、中間ライン２０４に第２の圧縮機２３を設けている。この点についても、後述の［実施例］に示すように、所定のベースケースと比較して、排出ライン２０２のみの圧力を上昇させた場合でも、非炭化水素ガス分離装置の全体で見て、第１、第２の圧縮機１６、２３にて消費する動力を低減できることを確認している。

　ここで、供給ライン２０１から天然ガスの供給圧力や、排出ライン２０２、中間ライン２０４の目標圧力などは、供給ライン２０１から供給される天然ガス中のＣＯ_２ガス濃度、流出ライン２０５から流出する天然ガス中のＣＯ_２ガス濃度の目標値などの前提条件によって変化する。このため、特段の前提もなしに具体的な運転範囲を規定することは困難である。　
　そこで、概略の前提条件下での圧力範囲を挙げておく。例えば供給ライン２０１から供給される天然ガス中のＣＯ_２ガス濃度が５～７０モル％であり、流出ライン２０５から流出する天然ガス中のＣＯ_２ガス濃度が濃度測定限界～１モル％であるとする。このとき、供給ライン２０１から天然ガスの供給圧力は１２００～８０００ｋＰａの範囲、排出ライン２０２の目標圧力は１００～１２００ｋＰａの範囲、中間ライン２０４の目標圧力は１～１２００ｋＰａの範囲（排出ライン２０２と中間ライン２０４との圧力差が１００～１２００ｋＰａの範囲）を例示することができる。

　以上に説明した構成を備える非炭化水素ガス分離装置の作用について説明する。　
　上流側の工程１１、１２にて液体や水分の分離・除去が行われた天然ガスは、供給ライン２０１を介して上流側の第１の分離モジュールに２ａに流入する。第１の分離モジュールに２ａ内では、分離膜２０を介した一次側－二次側間のＣＯ_２ガスの分圧差に応じた透過速度にて、天然ガスからＣＯ_２ガスが分離される。

　このとき、透過したＣＯ_２ガスが流れる第１の分離モジュールに２ａ内の二次側の空間の圧力は、排出ライン２０２に設けられた第１の圧力調節部（圧力調節弁２１ａ、圧力検出部２２ａ）によって調節される。即ち、圧力調節弁２１ａは、圧力検出部２２ａにて検出される排出ライン２０２の圧力が、制御部３によって設定された目標圧力に近づくように弁開度を変化させる。

　第１の分離モジュールに２ａの二次側の空間、及び圧力検出部２２ａまでの排出ライン２０２の圧力損失が十分に小さい場合、圧力検出部２２ａの圧力検出値は、第１の分離モジュールに２ａの二次側の空間の圧力とみることができる。なお、第１の分離モジュールに２ａの二次側の空間に圧力検出部２２ａを設けて、排出ライン２０２に設けた圧力調節弁２１ａにより、直接、当該二次側の空間の圧力調節を行ってもよいことは勿論である。

　一次側の空間の容積や天然ガスの流量に応じて決まる滞留時間だけ第１の分離モジュール２ａ内を通流した天然ガスは、この期間中に分離膜２０によるＣＯ_２ガスの分離が行われる。そして天然ガスは、供給ライン２０１からの流入時よりもＣＯ_２ガス濃度が低減された状態で、接続ライン２０３へ向けて流出する。一方、分離膜２０を透過したＣＯ_２ガスは、第１の分離モジュール２ａより、排出ライン２０２へ向けて排出される。

　次いで、接続ライン２０３へ流出した天然ガスは、当該接続ライン２０３の下流側に接続された第２の分離モジュール２ｂに流入する。第２の分離モジュールに２ｂ内においても、分離膜２０を介した一次側－二次側間のＣＯ_２ガスの分圧差に応じた透過速度にて、天然ガスからＣＯ_２ガスが分離される。

　そして、透過したＣＯ_２ガスが流れる第２の分離モジュールに２ｂ内の二次側の空間の圧力が、中間ライン２０４に設けられた第２の圧力調節部（圧力調節弁２１ｂ、圧力検出部２２ｂ）によって調節される点については、第１の分離モジュール２ａと同様である。このとき、第２の圧力調節部に対して設定されている目標圧力は、第１の圧力調節部に設定されている目標圧力よりも低い値となるように、制御部３による各目標圧力の設定が行われている。

　また第２の分離モジュールに２ｂにおいても、二次側の空間や圧力検出部２２ｂまでの中間ライン２０４の圧力損失が十分に小さい場合、圧力検出部２２ｂの圧力検出値は、第２の分離モジュールに２ｂの二次側の空間の圧力とみることができる。この例に替えて、第２の分離モジュールに２ｂの二次側の空間に圧力検出部２２ｂを設け、中間ライン２０４に設けた圧力調節弁２１ｂにより、直接、当該二次側の空間の圧力の調節を行ってもよい点についても第１の分離モジュール２ａと同様である。

　一次側の空間の容積や天然ガスの流量に応じて決まる滞留時間だけ第２の分離モジュール２ｂ内を通流した天然ガスは、この期間中に分離膜２０によるＣＯ_２ガスの分離が行われる。そして天然ガスは、目標とする濃度までＣＯ_２ガス濃度が低減された状態で、流出ライン２０５へ向けて流出し、後段の液化工程１４へと送られる。一方、分離膜２０を透過したＣＯ_２ガスは、第２の分離モジュール２ｂより、中間ライン２０４へ向けて排出される。

　中間ライン２０４へ排出されたＣＯ_２ガスは、第２の圧縮機２３によって昇圧された後、排出ライン２０２を流れるＣＯ_２ガスと合流する。第２の圧縮機２３は、排出ライン２０２側に設けられた第１の圧縮機１６の吸込圧力以上の圧力にＣＯ_２ガスを昇圧する。

　第１の分離モジュール２ａから排出ライン２０２へ排出されたＣＯ_２ガス、及び第２の分離モジュール２ｂから排出され、中間ライン２０４を介して排出ライン２０２へ合流したＣＯ_２ガスは、第１の圧縮機１６によってＣＯ_２処理工程１７の受入圧力以上に昇圧される。昇圧されたＣＯ_２ガスは、受入ライン１７０を介してＣＯ_２処理工程１７側の設備へ供給される。

　以上に説明した非炭化水素ガス分離装置の作用に関し、例えば供給ライン２０１から供給される天然ガス中のＣＯ_２ガス濃度が上昇し、流出ライン２０５から流出する天然ガス中のＣＯ_２ガス濃度が目標濃度を超えるおそれがある場合を考える。この場合は、各分離モジュール２ａ、２ｂ内の一次側－二次側間のＣＯ_２ガスの分圧差をより大きくして、ＣＯ_２ガスが分離膜２０を透過する速度を大きくする必要がある。

　このときの対応として、各分離モジュール２ａ、２ｂの一次側の空間の圧力を高くする場合と、二次側の空間の圧力を低くする場合とが考えられる。一次側の空間の圧力を高くする場合には、例えば供給ライン２０１の上流側に設けられ、非炭化水素ガス分離装置への天然ガスの供給圧力を調節する不図示の圧力調節弁の開度を大きくして当該圧力調節弁の出口圧力を上げてもよい。また、供給ライン２０１の上流側に圧縮機（不図示）が設けられている場合には、当該圧縮機の吐出圧を上昇させる操作を行ってもよい。一方、二次側の空間の圧力を低くする場合には、制御部３により第１、第２の圧力調節部の目標圧力を下げる設定変更を行う。このときにも、第１の圧力調節部に対して設定されている目標圧力が、第２の圧力調節部に設定されている目標圧力よりも高くなる関係が維持されるように、目標圧力の設定変更を行う。

　本実施の形態に係る非炭化水素ガス分離装置によれば以下の効果がある。各々、天然ガスからＣＯ_２ガス（非炭化水素ガス）を分離するための分離膜２０を収納した第１、第２の分離モジュール２ａ、２ｂを直列に接続し、第２の分離モジュール２ｂ内の中間ライン２０４側の圧力よりも、第１の分離モジュール２ａ内の排出ライン２０２側の圧力の方が高くなるように非炭化水素ガス分離装置が構成されている。この結果、第１の分離モジュール２ａの排出ラインの配管径の増大や第２の分離モジュール２ｂの大型化を抑えると共に、下流側へのＣＯ_２ガスの排出圧力を上昇させることができる。

　ここで図２に示した例において、第２の分離モジュール２ｂからＣＯ_２ガスが排出される中間ライン２０４は、第１の分離モジュール２ａ側の排出ライン２０２に合流する構成となっているが、これらのライン２０２、２０４を合流させることは必須ではない。例えば第２の分離モジュール２ｂに対し、第１のモジュール２ａ側の排出ライン２０２とは独立した排出ライン（第２の排出ライン）２０４を接続してもよい。この場合には、第２の分離モジュール２ｂ側の排出ライン２０４に設けられた第２の圧縮機は、ＣＯ_２処理工程１７側の設備の受入圧力以上にＣＯ_２ガスを昇圧し、第１の分離モジュール２ａ側の排出ライン２０２とは独立してＣＯ_２ガスを供給する構成を採用すればよい。

　さらには、排出ライン２０２や中間ライン２０４に第１、第２の圧縮機１６、２３を設け、ＣＯ_２処理工程１７側の受入圧力まで昇圧を行うことも必須ではない。例えば非炭化水素ガス分離装置に圧縮機１６、２３を設ける方式に替えて、ＣＯ_２処理工程１７側の設備に圧縮機を設けてＣＯ_２ガスの処理に必要な圧力までの昇圧を行ってもよい。

　この他、非炭化水素ガス分離装置は直列に接続された３基以上の分離モジュールを備えていてもよい。前後に隣り合って接続された２つの分離モジュールに着目し、上流側の第１の分離モジュール２ａ内の排出ライン２０２側の圧力が、下流側の第２の分離モジュール２ｂ内の排出ライン２０４側の圧力よりも高い関係があれば、この非炭化水素ガス分離装置は本発明の技術的範囲に含まれる。

　以上、図２などを用いて説明した非炭化水素ガス分離装置の実施の形態において、分離膜２０を用いて天然ガスから分離される非炭化水素ガスは、ＣＯ_２ガスに限定されない。例えば非炭化水素ガスは、Ｎ_２ガスであってもよく、Ｎ_２ガスについても、ＥＯＲやＥＧＲのための圧入ガスとして油井やガス井に圧入する処理を行うことができる。

　さらに、非炭化水素ガスがＣＯ_２ガスである場合には、ＣＯ_２ガス処理は、ＬＮＧの出荷基地から離れた遠隔地にて行い、当該処理が行われる場所に向けてＣＯ_２ガスを輸送する輸送用のパイプラインに対し、第１、第２の分離モジュール２ａ、２ｂからＣＯ_２ガスを送出してもよい。この場合には、第１の分離モジュール２ａ側の排出ライン２０２、及び第２の分離モジュール２ｂ側の中間ライン２０４の双方に圧縮機１６、２３を設けることは必須ではない。例えば、排出圧力の低い第２の分離モジュール２ｂ側の中間ライン２０４のみに圧縮機２３を設けてもよい。

（圧縮機動力比、分離膜面積計算）　
　図２、図３に示した、実施の形態、及び比較例に係る非炭化水素ガス分離装置について、第１、第２の分離モジュール２ａ、２ｂの一次側、二次側の空間の圧力を変化させた。これらの条件下にて、排出された非炭化水素ガスを所定の圧力まで昇圧するのに必要な動力、及び天然ガス中の非炭化水素ガスを目標濃度まで低減するのに必要な分離膜２０の膜面積の変化を計算した。

Ａ．計算条件
　（表１）に非炭化水素ガス分離装置に供給される天然ガスの供給条件（温度、圧力、流量）、及び組成を示す。この天然ガスを実施の形態、及び比較例に係る非炭化水素ガス分離装置にて処理し、第１、第２の分離モジュール２ａ、２ｂの二次側の空間の圧力の圧力を、１５０００ｋＰａまで昇圧するのに必要な圧縮機の動力を計算した。また、天然ガス中のＣＯ_２ガスを５モル％まで低減するのに必要な分離膜２０の膜面積（第１、第２の分離モジュール２ａ、２ｂの膜面積の合計値）を計算した。これらの計算には、プロセスシミュレータＰＲＯ／ＩＩ（米国登録商標）を用いた。　
　（表１）

　（参照例）ベースケースとして、比較例に係る非炭化水素ガス分離装置につき、第１の分離モジュール２ａの二次側の空間の圧力が２００ｋＰａ、第２の分離モジュール２ｂの二次側の空間の圧力が２００ｋＰａの場合について、前記必要動力、膜面積を計算した。　
　（実施例１）第１の分離モジュール２ａの二次側の空間の圧力を６００ｋＰａとした点を除いて、参照例と同じ条件で計算を行った。　
　（実施例２）第１の分離モジュール２ａの二次側の空間の圧力を１８００ｋＰａとした点を除いて、参照例と同じ条件で計算を行った。　
　（比較例１）第１、第２の分離モジュール２ａ、２ｂの二次側の空間の圧力を４００ｋＰａとした点を除いて、参照例と同じ条件で計算を行った。　
　（比較例２）第１、第２の分離モジュール２ａ、２ｂの二次側の空間の圧力を６００ｋＰａとした点を除いて、参照例と同じ条件で計算を行った。　
　（比較例３）第１、第２の分離モジュール２ａ、２ｂの二次側の空間の圧力を１８００ｋＰａとした点を除いて、参照例と同じ条件で計算を行った。

Ｂ．計算結果　
　実施例１、２、比較例１～３における必要動力、及び膜面積の計算結果について、参照例（ベースケース）におけるこれらの値の計算結果に対する比率（以下、必要動力の比率を「圧縮機動力比」、膜面積の比率を「膜面積比」と言う）を算出した結果を（表２）に示す。また圧縮機動力比に対して膜面積比をプロットした結果を図４に示す。図４において、横軸が圧縮機動力比、縦軸が膜面積比を示している（いずれもパーセント表示）。図４中、参照例を白抜きの丸印、実施例を黒塗りの三角印、比較例を白抜きの四角印にて各々プロットした。　
　（表２）

　表２に示す結果によれば、第１の分離モジュール２ａの二次側の空間の圧力のみを高くすることにより、ベースケースである参照例と比較して、実施例１、２のいずれについても圧縮機動力比の低減が可能であることを確認できた。また、第１、第２の分離モジュール２ａ、２ｂの双方の二次側の空間の圧力を高くするに連れて、膜面積比が急激に上昇する比較例１～３の結果と比べて、実施例１、２のいずれも膜面積比の増加幅を低く抑えることができている。

１６　　　　第１の圧縮機
２ａ　　　　第１の分離モジュール
２ｂ　　　　第２の分離モジュール
２０　　　　分離膜
２０１　　　供給ライン
２０２　　　排出ライン
２０３　　　接続ライン
２０４　　　中間ライン
２０５　　　流出ライン
２１ａ、２１ｂ
　　　　　　圧力調節弁
２２ａ、２２ｂ
　　　　　　圧力検出部
２３　　　　第２の圧縮機

Claims

　非炭化水素ガスを含む天然ガスから、前記非炭化水素ガスを分離する非炭化水素ガス分離装置において、
　各々、前記天然ガスが供給される供給ラインと、前記非炭化水素ガスと分離された天然ガスが流出する流出ラインと、前記天然ガスから分離された非炭化水素ガスが排出される排出ラインとに接続された第１の分離モジュール、及び第２の分離モジュールと、
　各々、前記第１の分離モジュール、及び第２の分離モジュール内に収納され、前記供給ラインから供給された天然ガスに含まれる非炭化水素ガスを前記排出ライン側へ透過させ、当該非炭化水素ガスが分離された天然ガスを前記流出ライン側へ通流させるための分離膜と、を備え、
　前記第１の分離モジュールの流出ラインと、前記第２の分離モジュールの供給ラインとが共通化され、これら第１、第２の分離モジュールが直列に接続されていることと、
　前記第１の分離モジュール内の排出ライン側の圧力が、第２の分離モジュール内の排出ライン側の圧力よりも高いことと、を特徴とする非炭化水素ガス分離装置。
　前記非炭化水素ガスは、二酸化炭素ガスまたは窒素ガスの少なくとも一方であることを特徴とする請求項１に記載の非炭化水素ガス分離装置。
　第１の分離モジュール及び第２の分離モジュールの排出ラインには、圧縮機が設けられ、これらの圧縮機により昇圧された非炭化水素ガスは、石油増進回収（Enhanced Oil Recovery, EOR）設備または天然ガス増進回収（Enhanced Gas Recovery, EGR）設備の非炭化水素ガス供給ラインへ供給されることを特徴とする請求項１に記載の非炭化水素ガス分離装置。
　前記非炭化水素ガスは、二酸化炭素ガスであり、
　第１の分離モジュール及び第２の分離モジュールの排出ラインには、圧縮機が設けられ、これらの圧縮機により昇圧された非炭化水素ガスは、二酸化炭素貯留（Carbon dioxide Capture and Storage, CCS）設備または尿素製造プラントの非炭化水素ガス供給ラインへ供給されることを特徴とする請求項１に記載の非炭化水素ガス分離装置。
　前記非炭化水素ガスは、二酸化炭素ガスであり、
　第２の分離モジュールのみの排出ライン、または第１の分離モジュール及び第２の分離モジュールの排出ラインには、圧縮機が設けられ、これらの排出ラインから排出された非炭化水素ガスは、二酸化炭素ガス輸送用のパイプラインへ送出されることを特徴とする請求項１に記載の非炭化水素ガス分離装置。
　第１の分離モジュール及び第２の分離モジュールの排出ラインには、圧縮機が設けられ、
　前記第２の分離モジュールの排出ラインは、前記第１の分離モジュール排出ラインに設けられた圧縮機の吸込側に接続され、前記第２の分離モジュールの排出ラインに設けられた圧縮機は、前記第１の分離モジュールの排出ラインに設けられた圧縮機の吸込圧以上に非炭化水素ガスを昇圧することを特徴とする請求項１に記載の非炭化水素ガス分離装置。
　前記第１の分離モジュール及び第２の分離モジュールの排出ラインに各々設けられ、これら排出ラインの圧力を検出する圧力検出部と、前記圧力検出部より下流側に設けられ、当該圧力検出部にて検出された圧力検出値に基づき、前記圧力検出値が予め設定された目標圧力となるように、前記排出ラインに排出される非炭化水素ガスの量を調節する圧力調節弁と、を有する圧力調節部と、
　前記第１の分離モジュール側の圧力調節部の目標圧力が、前記第２の分離モジュール側の圧力調節部の目標圧力よりも高くなるように、これら目標圧力の設定を行う制御部と、を備えたことを特徴とする請求項１に記載の非炭化水素ガス分離装置。
　非炭化水素ガスを含む天然ガスから、前記非炭化水素ガスを分離する非炭化水素ガス分離方法において、
　分離膜を収納した第１の分離モジュールに対し、当該分離モジュールに接続された第１の供給ラインから、前記天然ガスを供給する工程と、
　前記第１の分離モジュール内の分離膜に、前記第１の供給ラインから供給された天然ガスに含まれる非炭化水素ガスを透過させて分離し、前記第１の分離モジュールに接続された第１の排出ラインより、前記天然ガスから分離された非炭化水素ガスを排出する工程と、
　前記第１の分離モジュール内に、前記非炭化水素ガスが分離された天然ガスを通流させ、当該第１の分離モジュールに接続された第１の流出ラインから流出させる工程と、
　分離膜を収納し、前記第１の流出ラインと共通化された第２の供給ラインを介して前記第１の分離モジュールに直列に接続された第２の分離モジュールに対し、前記第２の供給ラインから、前記第１の分離モジュールより流出した天然ガスを供給する工程と、
　前記第２の分離モジュール内の分離膜に、前記第２の供給ラインから供給された天然ガスに含まれる非炭化水素ガスを透過させて分離し、前記第２の分離モジュールに接続された第２の排出ラインより、前記天然ガスから分離された非炭化水素ガスを排出する工程と、
　前記第２の分離モジュール内に、前記非炭化水素ガスが分離された天然ガスを通流させ、当該第２の分離モジュールに接続された第２の流出ラインから流出させる工程と、を含み、
　前記第１の分離モジュール内の第１の排出ライン側の圧力が、前記第２の分離モジュール内の第２の排出ライン側の圧力よりも高いことを特徴とする非炭化水素ガス分離方法。