WO2016199942A1

WO2016199942A1 - セルロース含有樹脂ペレット、セルロース含有樹脂ペレット製造方法、合成樹脂組成物、合成樹脂組成物の製造方法及びセルロース含有樹脂ペレット製造装置

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Publication number: WO2016199942A1
Application number: PCT/JP2016/067590
Authority: WO
Inventors: 英郎赤澤
Original assignee: 有限会社カイカ
Priority date: 2015-06-12
Filing date: 2016-06-13
Publication date: 2016-12-15
Also published as: JPWO2016199942A1; CN107708950A

Abstract

紙と樹脂フィルムとが積層したラミネート材料を分解・混練して固形化するセルロース含有樹脂ペレット製造装置において、上部開口部から前記ラミネート材料が投入され、下部開口部から排出するホッパ３１と、ホッパ３１に同軸的に配置され、上部開口部から下部開口部へ向けて前記ラミネート材料を送り出すと共に、先端が前記ホッパの下部開口部から外部へ突出したホッパスクリュ３２と、ホッパ３１の下部開口部に接続された筒状のバレル２１と、バレル２１内に同軸的に収容されると共に、ホッパスクリュ３２の直下に配置され、前記ラミネート材料を混練して送り出す造粒スクリュ２２を備え、効率良くペレット化する。

Description

セルロース含有樹脂ペレット、セルロース含有樹脂ペレット製造方法、合成樹脂組成物、合成樹脂組成物の製造方法及びセルロース含有樹脂ペレット製造装置

　本発明は、セルロース含有樹脂ペレット及びその製造方法並びに当該セルロース含有樹脂ペレットを原料とした合成樹脂組成物及びその製造方法、セルロース含有樹脂ペレット製造装置に関し、例えば、ラミネート紙等を再生処理する方法の一環として実施されるものに関する。

　ガラス繊維や炭素繊維、セルロース繊維等をプラスチック材料中に分散させることで、強度を高める技術が知られている（例えば、日本国特許公開公報２０１１－１１６８３８号）。特にセルロース繊維を用いたものは、使用済の紙類等を有効利用できることから、今後の利用が期待される。

　一方、ラミネート紙（ラミネート材料）の再生利用については様々な技術が知られている。ラミネート紙とは、例えば、クラフト紙のような紙成分層（繊維状セルロースを含有）の一面或いは両面に、例えば、ポリエチレン系合成樹脂成分等からなる薄膜層で構成されたラミネート樹脂層が貼り合わされている加工紙材料である。ラミネート紙は、何も加工されていない通常のクラフト紙よりも強度、耐水性、防湿性に優れている。

　このため、ラミネート紙は、牛乳やジュース、ヨーグルト等の飲料や、醤油、麺つゆ、ソース等の調味料等を含む各種の食品類を収容する為の紙容器として広範囲に実用されている。包装用紙、牛乳パック、お茶・コーヒー、カップ麺の容器、ブリックタイプの飲料パックなどがその用途例である。プラスチック、鉄鋼、金属関係の業種などの分野でも、様々な場面で当該ラミネート紙はよく使用されている。なお、「ラミネート紙」は、「ポリラミ」、「ＰＥラミ」、「ＰＥクラフト」、「クラフトラミ」などと呼ばれることもある。

　ラミネート紙のクラフト紙は、その主成分がバージンパルプで、５００μｍ～１５００μｍ程度の長繊維が繊維の中で５０％以上の割合を占める繊維状セルロースにより形成されている。一方、ラミネート樹脂の樹脂成分は、低臭で食品用の安全な低密度ポリエチレン等の流動性が高い樹脂が一般的である。例えば、ポリエチレンなどの樹脂、つまり、マテリアルリサイクルが最も良い原料が使われている。しかしながら、ラミネート紙を構成するそれぞれの構成成分は、マテリアルリサイクルに優れた原料ではあるが、複合材であるがためにリサイクルが難しく、又はコストがかかり採算が取れない。

　ラミネート紙を再生処理する為の技術としては、これまで、種々の方法が提案されてきている。例えば、一般的な再生技術とは別に当該ラミネート紙を元の状態に戻す方法、或いは、紙成分と樹脂成分とを分離する方法、或いは、当該分離技術以外に、当該ラミネート紙に分離処理技術をしようせず、当該ラミネート紙を細かく裁断して、そのまま樹脂と紙との複合材として成形する方法等が知られている。当該方法の一具体的としては、例えば、当該ラミネート紙を裁断又は微細に裁断して得られた樹脂成分が付着したままのラミネート紙を熱溶融させ成形する技術がある。

　上述したラミネート紙の再生処理においては、次のような問題があった。すなわち、ラミネート紙を分解した後、成形する場合、プラスチックの一般的な成形方法が採用される。しかし、ラミネート紙の紙成分を細かくしなくては紙（繊維状セルロース）の毛羽立ちが強く樹脂との混合を阻害する。このため紙成分は可能な限り細かくしなくてはならない。

　その為、繊維セルロースは、全てが短くなり粉末となり、紙素材としての強度が低下する。したがって、紙素材としての特性（強度）は悪化する。また、これらの技術に近い別の混合方法に於いては、紙成分を裁断する方法がとられるが、当該紙を細かくする方法のみでは、当該紙成分に附帯する樹脂成分だけで再生紙素材は得られないので、別途、樹脂成分をバインダーとして添加して紙との複合樹脂組成物を形成させる方法も知られている。

　ラミネート紙の一種であるミルクカートン（牛乳パック）については、回収されてトイレットペーパー等に再生されている。これらの再生工程では、当該ミルクカートンを展開した上で、パルパーという大きな洗濯機のような構造をしている機械に投入し、液状の離解液とする。離解液は当該機械底部のフィルターを通り異物を取り除き、水分を除去した後に固める。その際、ミルクカートンの両面に塗布されたポリエチレン樹脂も除去されるが、ポリエチレン樹脂はストレーナに詰ってしまうため、装置の掃除を繰り返す必要がある。このため、能率が下がることから敬遠されており、当該ラミネート紙の再生コストが上がり、焼却処分に回される物も多い。近年では、当該焼却するなら、当該ラミネート紙のポリエチレンは燃焼カロリーも高く有害な燃焼ガスも発生しないため燃料として再生する技術開発も注目されている。

　一方では、当該ラミネート紙のマテリアルリサイクルとしては、湿式分離において当該紙パックの紙成分層とラミネート層からなる樹脂成分層とに分ける方法が確立されている。しかし、分離された樹脂成分紙成分は完全な分離が難しくリサイクル単一性分材の単一成分は物性が安定しない。そのため同一成分を多量に混入させて品質を向上させている。

　この他、ラミネート紙の紙成分と樹脂成分とを分離することなくマテリアルリサイクルを行う技術として、ラミネート紙を裁断し微細化して熱溶融させて成形品を作る方法がある。しかしながら、樹脂成形においては射出成形方法もあり、当該樹脂を噴射ノズルから紙成分をも含めて、吐出させなくてはならなく、その為に、紙成分の微細化を行うことが必要であるものの、裁断の際、熱が発生し樹脂成分が溶融して裁断を妨げるため微細化が難しい。その他の技術としてはラミネート紙を裁断して熱硬化性樹脂で硬化させて成形物を作る方法も開示されている。更に、ラミネート紙はラミネートしている樹脂と紙成分が一定の割合で構成されており配合条件が担保されているにも関わらず分離して樹脂成分と紙成分の各々のリサイクル方法がとられている。

　また、使用済の紙パックの再生処理方法が開示されている（例えば、日本国特許公開公報２００３－２３５５７９号）。この再生処理方法では、使用済の紙パックの紙成分層の表面部に形成されている、例えば、ポリエチレン系合成樹脂層からなるラミネート層に細かい切り筋（切れ目）を形成した紙パックを、所定の水溶液に浸漬して、ラミネート層を剥離させ、紙成分層のみを再生紙素材として適宜の成型装置に掛けて成型する方法が開示されており、その再生紙素材の一部に当該ポリエチレン系合成樹脂が付着している紙シートを得る方法が開示されている。つまり、係る従来技術では、当該紙パックの紙成分層をそのままの形で再利用しようとするものであるが、当該紙パックに切り筋や切れ目を入れる工程が必要であり、コストの高騰につながる欠点が存在している。

　また、当該使用済み紙パックを粉砕して粉状にした粉状紙パックに更に樹脂原料を追加して溶融混練し、できた再生合成樹脂を押し出し機等から押し出して、ペレット化する方法が開示されている（例えば、日本国特許公開公報２０００－４３０３７号）。当該紙パックを粉状態にまで粉砕処理する必要があり、同様にコスト高とならざるを得ないという欠点が存在している。

　そこで本発明は、再生処理が困難で大量に発生する紙パック等のラミネート紙を、簡易な技術構成でありながら、成形樹脂へ混入して成形材として使用できる強度が出せるセルロース含有樹脂ペレット及びセルロース含有樹脂ペレット製造方法、セルロース含有樹脂ペレットを用いた合成樹脂組成物及び合成樹脂組成物の製造方法、セルロース含有樹脂ペレット製造装置を提供することを目的とする。

　さらに、静電気が起きにくい帯電防止特性を有し、かつ、木質調の外観風合いを有する商品価値の高い合成樹脂組成物の製造に適したペレットを容易に、かつ、効率的に然も安価に製造出来る技術を提供するものであると同時に、当該ペレットを使用した、強度があり、静電気が起きにくい帯電防止特性を有し、かつ、木質調の外観風合いを有する商品価値の高い、合成樹脂組成物並びに、当該合成樹脂組成物を効率よく、容易に且つ安価に製造する為の方法・装置を提供することを目的としている。

　本発明は、繊維状セルロースが集密的に凝縮されて形成された粒状体であって、当該粒状体の少なくとも一部に樹脂成分が拘束されていることを特徴とするセルロース含有樹脂ペレットである。

　本発明は、当該ラミネート紙を再生処理して、前記された当該セルロース含有樹脂ペレットを生成するに際し、当該ラミネート紙を構成する当該紙成分層とラミネート層とを相互に分離することなく、当該ラミネート紙から直接的に当該セルロース含有樹脂ペレットを形成させることを特徴とするセルロース含有樹脂ペレットの製造方法である。

　本発明は、当該セルロース含有樹脂ペレットを内蔵する合成樹脂組成物である。

　本発明は、当該ペレットを含む合成樹脂組成物であり、並びに当該ペレットを、所要の重量比を以って再生合成樹脂に混合し、撹拌混合装置に於いて、所要の回転数（ｒｐｍ）の下で、例えば、切断刃部を持たない回転刃の形状を持ったブレード部が配備されている撹拌混合装置内で、適宜の温度条件下で混合処理し、その後成形加工処理を行う合成樹脂組成物の製造方法である。

　即ち、本発明に於ける当該基本的な技術構成は、従来のラミネート紙の再生テクニックとは全く異なる技術構成を持ったラミネート紙の再処理方法を提供するものであり、その基本的技術構成に於ける従来の技術構成との明確な技術上の相違は、当該ラミネート紙に於ける当該紙成分層を微裁断するのではなく、当該混合機のブレードによりラミネート層を構成する樹脂の練込力つまり粘性を利用して当該紙成分層を分解させる。切断されていない、比較的長い繊維長を有するセルロース系の紙繊維で構成される分離された個々の長繊維に適宜の外力で、適宜の方向に捻じれ、折り曲げ、折り畳み、引張、旋回・回転、絡合、摩擦力等作用を付与することによって、分離された当該セルロース系の微細な、繊度が極めて細い長繊維状のそれぞれの繊維或いは複数の相互に隣接した配置されている長繊維群が纏まった状態で集密的集合状態に形成され、それに含まれる合成樹脂成分と調和して微少な粒径を持ったペレット状塊状体に変身することになり、更に、当該ペレット状塊状体の表面或いはその内部の少なくとも一部に、当該樹脂が貼着した状態のペレットが形成されるものである。

　本発明によれば、上記した問題点を実質的に解消させることが可能であることは勿論のこと、処理操作工程が簡易化されることにより、生産効率の向上と製造設備費や製造コスト等が低減されるので、全体的なコストが安価でありながら、当該合成樹脂組成物としての強度があり、静電気が起きにくい帯電防止特性を有し、かつ、木質調の外観風合いを有すると共に、軽量化で、然も釘を打ち込むことが可能な商品価値の高い、合成樹脂組成物並びにその製造方法を提供することが可能である。つまり、当該ラミネート紙を分離する工程を特別に設けず、当該紙成分層と当該ラミネート層を構成していた樹脂成分が相互に分散及び均一配合され、紙成分の高配合条件においても流動性があるペレット及びその製造方法が提供され、更には、当該ペレットを内蔵する高品質の及合成樹脂組成物とその製造方法が得られる。

　更に、本発明に於いては、ラミネート紙を構成する樹脂成分と紙成分から、当該樹脂成分を当該紙成分に含浸混合させることでラミネート紙の完全なマテリアル利用が可能となり、含浸混合されたペレットは単体成形を可能にして樹脂成分を増加する場合も相溶効果がある。係るラミネート紙を湿式ではなく乾式にてラミネートと紙を一時的に分離させラミネート成分と紙成分を当初配合比を変えること無くラミネート成分と紙成分を理想的な形状にして混合し高温での溶融に対しても紙成分が炭化することなく、臭気がなく、木材に比べて吸水率が少ない機械強度に富んだ安価な長繊維混入樹脂組成物を提供する。

図１は、本発明の第１実施形態に係るセルロース含有樹脂ペレット製造装置及び合成樹脂組成物製造装置を示す説明図である。図２は、同セルロース含有樹脂ペレット製造装置によって再生処理されるラミネート紙の構造を模式的に示す断面図である。図３は、同セルロース含有樹脂ペレット製造装置によって製造されたペレットを拡大して示す説明図である。図４Ａは、同セルロース含有樹脂ペレット製造装置に組み込まれた破砕装置及び造粒装置の要部を模式的に示す説明図である。図４Ｂは、同セルロース含有樹脂ペレット製造装置に組み込まれた破砕装置及び造粒装置の要部を模式的に示す説明図である。図４Ｃは、同セルロース含有樹脂ペレット製造装置に組み込まれた破砕装置及び造粒装置の要部を模式的に示す説明図である。図４Ｄは、同セルロース含有樹脂ペレット製造装置に組み込まれた破砕装置及び造粒装置の要部を模式的に示す説明図である。図５Ａは、比較例となるセルロース含有樹脂ペレット製造装置に組み込まれた破砕装置及び造粒装置の要部を模式的に示す説明図である。図５Ｂは、比較例となるセルロース含有樹脂ペレット製造装置に組み込まれた破砕装置及び造粒装置の要部を模式的に示す説明図である。図５Ｃは、比較例となるセルロース含有樹脂ペレット製造装置に組み込まれた破砕装置及び造粒装置の要部を模式的に示す説明図である。図５Ｄは、比較例となるセルロース含有樹脂ペレット製造装置に組み込まれた破砕装置及び造粒装置の要部を模式的に示す説明図である。図５Ｅは、比較例となるセルロース含有樹脂ペレット製造装置に組み込まれた破砕装置及び造粒装置の要部を模式的に示す説明図である。図５Ｆは、比較例となるセルロース含有樹脂ペレット製造装置に組み込まれた破砕装置及び造粒装置の要部を模式的に示す説明図である。図６は、本発明の第２実施形態に係るセルロース含有樹脂ペレット製造装置を示す説明図である。

　以下、添付図面にもとづき、本発明の実施形態に係るセルロース含有樹脂ペレット（成形樹脂混入用ペレット）Ｐ及びその製造方法、更には当該セルロース含有樹脂ペレットＰを原料とした合成樹脂組成物及びその製造方法、セルロース含有樹脂ペレット製造装置１０について詳細に説明する。なお、ここでの樹脂は、熱可塑性樹脂であり、例えばオレフィン系樹脂である。オレフィン系樹脂としては、ポリエチレンやポリプロピレンが一般的に用いられている。

　図１は、本発明の実施形態に係るセルロース含有樹脂ペレット製造装置１０及び合成樹脂組成物製造装置（再生合成樹脂組成物）５０を示している。図２はセルロース含有樹脂ペレットＰの材料となるラミネート紙Ｌを模式的に示す説明図、図３はセルロース含有樹脂ペレットＰを電子顕微鏡写真で示す説明図である。

　ラミネート紙Ｌは、図２に示すように、主な繊維長が５００～１５００μｍの繊維状セルロース（微細繊維）Ｆが層状に形成された紙成分層ＬＢと当該紙成分層ＬＢの表裏の一面或いは双方の面に、適宜の合成樹脂成分が層状或いは薄膜状に形成されたラミネート層ＬＡとから構成されるものである。なお、このようなラミネート紙Ｌにおける繊維成分のうち質量比で５０％以上が５００～１５００μｍの繊維状セルロースＦである。ラミネート紙Ｌは、所定の目的の下に使用され回収されて来た使用済み、かつ、再生処理の対象となっている。なお、ミルクカートン等に用いられるラミネート紙Ｌは一般的に繊維状セルロースの繊維長が５００～１５００μｍのものを多く含んでいる。また、繊維状セルロースＦの質量はラミネート紙Ｌの質量の３０～７０％程度で、樹脂の質量はその残部である７０～３０％である。

　ラミネート紙Ｌは、牛乳やジュース、ヨーグルト容器として使用されたものであり、再生処理対象として用いられるものである。なお、使用済みのラミネート紙のみでなく、新規にラミネート紙を工場内で製造し所定の型に従って裁断処理する際に、裁断くずとして大量に発生するいわゆる端材を用いてもよい。また、プラスチック、鉄鋼、金属関係の業種などの分野の様々な環境で使用されたものであっても良い。この他、目的の如何に関わらず、経済的に且つ効率的に再生処理することが可能である形態であれば広く用いることができる。

　セルロース含有樹脂ペレット製造装置１０は、造粒装置２０と、この造粒装置２０の上部に設けられた圧縮装置３０と、この圧縮装置３０に所定の長さに切断されたラミネート紙Ｌを投入する供給装置８０とを備えている。

　造粒装置２０は、軸方向を水平方向にして配置された筒状のバレル２１と、このバレル２１内に同軸的に配置された造粒スクリュ２２と、この造粒スクリュ２２を回転駆動する電動機２３とを備えている。

　圧縮装置３０は、切断されたラミネート紙Ｌが投入されるホッパ３１と、このホッパ３１に同軸的に配置され、投入されたラミネート紙Ｌを圧縮するホッパスクリュ３２と、このホッパスクリュ３２を回転駆動する電動機３３とを備えている。なお、ホッパスクリュ３２の先端は、バレル２１内の造粒スクリュ２２に干渉しない位置まで挿入されている。さらに詳細に説明すると、ホッパスクリュ３２の先端は、バレル２１の内壁面の内側であって、かつ、造粒スクリュ２２の外径よりも外側に位置している。

　合成樹脂組成物製造装置５０は、造粒装置２０の先端に配置され、セルロース含有樹脂ペレットＰを押し出す押出成型機６０と、押し出されたセルロース含有樹脂ペレットＰの形状を形成する金型装置７０とを備えている。なお、金型装置７０はタイルやブロック材等の合成樹脂組成物を形成するためのキャビティが形成されている。

　このように構成されたセルロース含有樹脂ペレット製造装置１０及び合成樹脂組成物製造装置５０では、次のようにしてセルロース含有樹脂ペレットＰの生成及び合成樹脂組成物の製造を行う。なお、ラミネート紙Ｌを適当な長さ・大きさに切断したものを原料Ｇ１とする。また、原料Ｇ２は原料Ｇ１より圧縮されて高密度の状態、原料Ｇ３は原料Ｇ２よりさらに圧縮された高密度の状態を示している。

　図４Ａに示すように、供給装置８０から原料Ｇ１をホッパ３１に供給する。図４Ｂに示すように、原料Ｇ１は圧縮されていない状態であり嵩張るため、ホッパスクリュ３２を回転させながら、圧力をかけて送る。図４Ｃに示すように、圧力がかかると、ホッパ３１下部において原料圧縮が進み原料Ｇ１が原料Ｇ２となる。ホッパスクリュ３２と造粒スクリュ２２の間隔が狭いため、ホッパ３１の出口に原料Ｇ２の滞留（ブリッジ現象）が起こらずに、原料Ｇ２が造粒装置２０へ送られる。図４Ｄに示すように原料圧縮の最大箇所はホッパスクリュ最下部であり（造粒スクリュ直上）、さらに圧縮された原料Ｇ３がそのまま造粒スクリュ２２によって送られるため、原料搬送スピードが維持される。この時、摩擦熱により温度上昇し、不要な水分が蒸発する。

　比較例として先端がバレル２１内に到達していないホッパスクリュ３２Ａを用いた圧縮装置３０Ａについて説明する。

　図５Ａに示すように、供給装置８０から原料Ｇ１をホッパ３１に供給する。図５Ｂに示すように、原料Ｇ１は圧縮されていない状態であり嵩張るため、ホッパスクリュ３２Ａを回転させながら、圧力をかけて送る。この過程において、原料Ｇ１が破砕され、ねじれ・旋回・回転・摩擦力が加えられる。これにより、ラミネート層ＬＡと紙成分層ＬＢとが分離し、ラミネート層ＬＡからは熱可塑性樹脂片として遊離し、紙成分層ＬＢからは繊維状セルロースＦが遊離する。さらに、繊維状セルロースＦはねじれ・旋回・回転・摩擦力が加えられる。図５Ｃに示すように、圧力がかかると、ホッパ３１下部の原料圧縮が進む。運転開始直後は原料Ｇ１が多くないこともあり原料Ｇ２，Ｇ３は少量ながらも造粒スクリュ２２に順調に送られ、繊維状セルロースＦと熱可塑性樹脂片とを混練して固化する。図５Ｄに示すように、原料圧縮の最大箇所はホッパスクリュ３２Ａの最下部であり、圧縮された原料Ｇ２がホッパ３１内に溜まりやすくなる。原料滞留が進むと、造粒装置２０への原料搬送力が低下する。図５Ｅに示すように、原料Ｇ２が柔らかく、かつ嵩張る性質で摩擦力もあることからホッパ３１下部で原料が詰まる（ブリッジ現象）が発生する。ホッパスクリュ３２Ａの空転が起こり始める。図５Ｆに示すように、ホッパスクリュ３２Ａの下部の押込み圧低下と原料性からくる強い復元力でホッパスクリュ３２Ａが空転する。ホッパスクリュ３２Ａの停止時にはホッパ３１の下部で原料Ｇ２，Ｇ３が圧縮された状態で停止する。

　本実施形態に係るホッパスクリュ３２を用いた圧縮装置３０と、比較例に係るホッパスクリュ３２Ａを用いた圧縮装置３０Ａとの生産量を同一条件で比較すると、圧縮装置３０は造粒量２００ｋｇ／時間であるのに対し、圧縮装置３０Ａは造粒量２０～３０ｋｇ／時間である。したがって、ホッパスクリュ３２の先端がバレル２１内に挿入されている構成は数倍から１０倍程度に製造効率が高まる。

　このように投入する原料が柔らかく軽い材質でかつ摩擦抵抗が強いこと、ホッパ３１出口が造粒工程上狭くならざるを得なく、通常のホッパスクリュ３２Ａでは押込み圧力の弱くなるホッパ３１出口でブリッジ現象が発生し、原料の供給能力が極端に低下する。これを防ぐため、このようにセルロース含有樹脂ペレット製造装置１０では、ホッパスクリュ３２を造粒スクリュ２２に当たらない位置まで延長させることで、押込み圧力を維持した形で造粒装置２０への円滑な原料供給を行い、生産能力を向上させることができる。

　図３は、このようにして製造されたセルロース含有樹脂ペレットＰの構成を示している。すなわち、セルロース含有樹脂ペレットＰに含まれている当該繊維状セルロースＦは、ラミネート紙Ｌの紙成分層ＬＢから分離されたものである。セルロース含有樹脂ペレットＰに含まれている繊維状セルロースＦに付着している樹脂成分は、ラミネート紙Ｌのラミネート層ＬＡを構成する合成樹脂成分である。

　セルロース含有樹脂ペレットＰは、図３に示すように、繊維状セルロースＦが集密的に凝縮されて形成された粒状体であって、粒状体の少なくとも一部に樹脂成分が拘束されている。ところで、ペレットＰを構成する比較的長い繊維長を持った繊維状セルロースＦは、所謂使用済み紙パックと称されるラミネート紙Ｌを破砕した後に紙成分層から分離されて形成されたものである。

　一方、セルロース含有樹脂ペレットＰは、微細な繊度を有する比較的繊維長の長い繊維状セルロースＦから構成されたものである。即ち、繊維状セルロースＦは、５００～１５００μｍの繊維長を有し、且つそれらが、セルロース含有樹脂ペレットＰの内部に於いて湾曲状、折り曲げ状或いはねじれ状等の形態を保持して、当該合成樹脂組成物内に分散配合されている。

　また、ラミネート紙Ｌを再生処理して、前記された当該セルロース含有樹脂ペレットＰを生成するに際し、当該ラミネート紙Ｌを構成する当該紙成分層ＬＢとラミネート層ＬＡとを相互に分離することなく、当該ラミネート紙Ｌから直接的にセルロース含有樹脂ペレットＰを形成させることができる。

　更に、セルロース含有樹脂ペレットＰの粒径は、特に限定されるものではないが、後工程の成型工程に於いて射出成型工程或いは押し出し成型工程に於いて、障害が発生しないような粒径であることが望ましい。

　また、最終的に得られる合成樹脂組成物はセルロース含有樹脂ペレットＰのみで構成されるものであり、従って、その基本的原材料は、当該紙パックの構成素材と実施的に同一である。

　本実施形態に係るセルロース含有樹脂ペレットＰによって生成された合成樹脂組成物と、比較例として繊維長が５００μｍ未満である木粉入り樹脂ペレットを板状にして強度を測定した。なお、紙成分と樹脂成分との質量比は５０％ずつとした。セルロース含有樹脂ペレットＰのシャルピー衝撃強度は、０．４８ＭＰａ／ｍ^２であり、木粉入り樹脂ペレットの０．２８～０．３４ＭＰａ／ｍ^２よりも十分な強度を有している。曲げ強度についても、セルロース含有樹脂ペレットＰが、３２．１ＭＰａ／ｍ^２であり、木粉入り樹脂ペレットの３０．３ＭＰａ／ｍ^２よりも十分な強度を有している。これらは、繊維状セルロースＦが一定の長さを有していることから、強度が増加したと考えられる。なお、繊維長が１５００μｍを超えると固化が困難になり、ペレットとして形態を保てない。

　また、繊維状セルロースＦは吸水率が０．８％程度であり、導電性を有し、静電気防止機能を有している。この機能は、繊維状セルロースＦの質量比が３０％以上の範囲で発揮される。なお、繊維状セルロースＦの質量比が７０％を超えると、固化が困難になり、ペレットとして形態を保てない。

　なお、必要に応じて、当該合成樹脂成分として、当該紙パックを構成している当該ラミネート層ＬＡを形成している合成樹脂以外の合成樹脂や添加剤が含まれている場合もある。ラミネート層ＬＡを形成している合成樹脂以外の合成樹脂や添加剤により、形成されたセルロース含有樹脂ペレットＰや合成樹脂組成物の特質を制御することができる。この他、軽石や塗料等を混合することで、用途に適した機能を有するセルロース含有樹脂ペレットＰや合成樹脂組成物を生成できる。

　なお、押出成型機６０による押出成型においては、流動性の高い物質が成形品の外側に集中する傾向がある。このため、繊維状セルロースＦは成形物内側に集まり、表面は滑らかな樹脂成分のみが露出する。このとき、合成樹脂組成物の樹脂成分が７０％を超えると、一般的な接着剤（酢酸ビニル接着剤）で接合することが困難となり、溶融接着を用いることになる。しかしながら、合成樹脂組成物に繊維状セルロースＦが３０％以上含まれていると、紙やすりで表面を僅かに削るだけで繊維状セルロースＦが露出し、一般的な接着剤（酢酸ビニル接着剤）で接合することが可能となる。すなわち、溶融接着以外の接合を行うことも可能となり、応用範囲を広げることができる。

　本実施形態においては、ラミネート紙Ｌを湿式ではなく、乾式にてラミネート紙Ｌを一時的に分離させラミネート成分と紙成分を当初配合比を変えること無くラミネート成分と紙成分を理想的な形状にして混合し高温での溶融に対しても紙成分が炭化することなく、臭気がなく、木材に比べて吸水率が少ない機械強度に富んだ安価な長繊維混入樹脂組成物が得られるものである。

　図６は、本発明の第２実施形態に係るセルロース含有樹脂ペレット製造装置１１０を示す説明図である。セルロース含有樹脂ペレット製造装置１１０は、ラミネート紙Ｌを再生処理して、当該セルロース含有樹脂ペレットＰを生成するに際し、当該ラミネート紙Ｌを構成する当該紙成分層ＬＢとラミネート層ＬＡとを相互に分離することなく、当該ラミネート紙Ｌから直接的に当該セルロース含有樹脂ペレットＰを形成させる。

　セルロース含有樹脂ペレット製造装置（混合機）１１０は、固定処理槽（混合層）１０１を備えている。この固定処理槽１０１の底部１０２には、回転軸１０３が挿通され、電動機１０４によって回転駆動される。回転軸１０３にはブレード１０５が設けられている。ブレード１０５は、３枚の回転刃１０５－１，１０５－２，１０５－３から構成されている。なお、図中１３１は切断されたラミネート紙Ｌを示している。

　ラミネート紙Ｌを、固定処理槽１０１内に投入し、ブレード１０５を高速回転させることにより、ラミネート紙Ｌに摩擦熱を発生させると共に、摩擦熱によりラミネート紙Ｌのラミネート樹脂層ＬＡと当該紙成分層ＬＢとの間に熱膨張変化を発生させ、熱膨張変化を利用して、当該ラミネート紙Ｌのラミネート樹脂層ＬＡと当該紙成分層ＬＢとの界面の少なくとも一部を剥離分離させる。ラミネート層ＬＡからは熱可塑性樹脂片として遊離し、紙成分層ＬＢからは繊維状セルロースＦが遊離する。その際に、固定処理槽１０１内のブレード１０５は１３００ｒｐｍ／１１０ｋｗ以上１５００ｒｐｍ／１１０ｋＷで回転し（図６中Ｅ）、風速１０～３０ｍ／ｓの上昇又は下降気流（図６中Ｇ）を発生させて、当該紙成分層ＬＢ内に含まれる繊維状セルロースＦにねじれ・捻り・旋回・回転・摩擦力が加えられる。繊状セルロースＦを集密的な状態に凝縮させ、繊維状セルロースＦと熱可塑性樹脂片とを混練して固化する。その後、当該凝縮体を適宜に造粒処理して適宜の大きさに形成された粒状体に変形させる。

　ブレード１０５は、ラミネート紙Ｌを切断或いは裁断する機能は有せず、ラミネート紙Ｌを押圧しながら回転する機能を有するものを使用する。

　一方、ブレード１０５の回転により発生する摩擦熱と回転力により、ラミネート紙Ｌから分離されたラミネート層ＬＡを構成する当該ラミネート合成樹脂材が溶融されると共に、当該溶融された当該合成樹脂材料の粘性により、紙成分層ＬＢが破壊され、破壊作用により紙成分層ＬＢより分離された繊維状セルロースＦが、捻じれ作用や、折り畳み、折り曲げ、或いは回転・旋回作用を受けて、集密的に相互に絡合し、凝縮された繊維塊状体に構成されると同時に、当該繊維塊状体の少なくとも一部には、当該溶融されたラミネート合成樹脂成分が、侵入し、全体的に接着材的な作用を呈するように拘束させる。

　本実施形態においては、ラミネート紙Ｌに於ける当該紙成分層ＬＢを微裁断せず、セルロース含有樹脂ペレット製造装置１００のブレード１０５によりラミネート層ＬＡを構成する樹脂の練込力つまり粘性を利用して当該紙成分層ＬＢを分解させる。このため、切断されていない比較的長い繊維長（５００～１５００μｍ）を有する繊維状セルロースＦに適宜の外力で、適宜の方向に、捻じれ、折り曲げ、折り畳み、引張、押圧、旋回・回転、絡合等作用を付与することによって、分離された繊維状セルロースＦが纏まった状態で集密的集合状態に形成され、それに含まれる合成樹脂成分と調和して微少な粒径を持ったペレット状塊状体に変身する。更に、当該ペレット状塊状体の表面或いはその内部の少なくとも一部に、当該樹脂が貼着した状態のペレットが形成されるものである。

　この工程では、当該ラミネート樹脂層ＬＡから分離された当該合成樹脂材のみでなく、必要に応じて、別途、同一の合成樹脂か異なる合成樹脂を併用追加することも可能である。

　此処で、本発明により得られた当該セルロース含有樹脂ペレットＰの具体例について、図３を参照しながら説明する。図３は、使用済みの牛乳パックを本発明に係る当該セルロース含有樹脂ペレットＰの製造方法に従って形成されたセルロース含有樹脂ペレットＰの部分拡大による電子顕微鏡写真である。即ち、図３は、本発明に係る当該セルロース含有樹脂ペレットの製造方法に従って形成された造流体であるセルロース含有樹脂ペレットＰの一部を該表面から撮影した電子顕微鏡写真であって、図３から明らかな通り、極細の繊維状セルロースＦはねじれを起こし細く長くなっており、且つ相互に絡合して集密状に固まって配置されていると同時に、当該ラミネート層から分離されたポリエチレン樹脂は黒く映る部分として示されており、それらは繊維状セルロースＦ間に隙間なく溶け込んでいることが理解される。

　係る構造は、既に説明した通り、樹脂成分が繊維状セルロースＦを更に細く長くして樹脂内に折り重なるように複雑に絡み合い強度向上となる原理となっていることを証明するものである。また繊維状セルロースＦ間の間隔が狭くなっていることは紙の状態より繊維状セルロースＦ間が狭くなり強度を増していることとの根拠となるものである。

　次にセルロース含有樹脂ペレットＰの混合状態について説明する。図３に示すように、紙の状態の繊維状セルロースＦはねじれを起こし細く長くなっている。樹脂は黒く映る部分であるが、繊維状セルロースＦ間に隙間なく溶け込んでおり、樹脂成分中に当該繊維状セルロースＦが更に細く長くして樹脂内に折り重なるように複雑に絡み合い強度向上となるメカニズムとなっている通りである。

　固定処理槽１０１内でラミネートされた樹脂がブレード１０５により摩擦熱がかかり一時的に、ラミネート紙Ｌはポリエチレン分と紙成分に分離されるものの、紙成分はその後回転力で繊維がねじれて細くなり、そこに、ポリエチレン分が溶融して繊維状セルロースＦに浸透又は繊維状セルロースＦを覆うことから均一な混合が成り立つことになる。

　一方、セルロース含有樹脂ペレット製造装置１１０を使用しない従来の混合方法で構成された同じペレットと比較すると、当該従来の方法にペレットでは、繊維に回転力が加わっていないため繊維長は確保できたとしても当該繊維状セルロースＦが本発明の場合のように細くなることはない。つまり、当該繊維の表面積を少なくして樹脂と混合させるにはセルロース含有樹脂ペレット製造装置１１０を使用した混合方法が有利であることは明らかである。又、従来の方法によるものは、樹脂の状態も繊維に均一に付着していないため内部に空気層が発生することになり、品質上の問題が発生する。

　以上、本実施形態を説明したが、上述の実施形態は、例として提示したものであり、実施形態の範囲を限定することは意図していない。この新規な実施形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置換え、変更を行うことができる。これら実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれるとともに、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれる。

　樹脂と紙とが混在した古紙から、紙の繊維を短くことなく均一に混合したセルロース含有樹脂ペレット及びその製造方法、また強度を増加させた合成樹脂組成物及びその製造方法、セルロース含有樹脂ペレット製造装置が得られる。

Claims

　熱可塑性樹脂と、
　この熱可塑性樹脂内に分散され、５００～１５００μｍの長さを有する繊維状セルロースとを備えていることを特徴とするセルロース含有樹脂ペレット。
　前記熱可塑性樹脂は、３０～７０質量％であることを特徴とする請求項１に記載のセルロース含有樹脂ペレット。
　前記繊維状セルロースは、３０～７０質量％であることを特徴とする請求項１に記載のセルロース含有樹脂ペレット。
　前記繊維状セルロースは、５００～１５００μｍの長さを有する繊維状セルロースを含む紙材から遊離されたものであり、
　前記熱可塑性樹脂は、前記紙材に積層された熱可塑性樹脂シートから生成されたものであることを特徴とする請求項１に記載のセルロース含有樹脂ペレット。
　５００～１５００μｍの長さを有する繊維状セルロースを含む紙材と、熱可塑性樹脂シートとが積層されたラミネート材からセルロース含有樹脂ペレットを製造するセルロース含有樹脂ペレット製造方法において、
　前記ラミネート材を破砕し、
　破砕された前記ラミネート材に、ねじれ・旋回・回転・摩擦力の少なくとも一つを加えて、前記紙材と前記熱可塑性樹脂シートを分離すると共に、前記紙材から前記繊維状セルロースを遊離し、かつ、前記熱可塑性樹脂シートから熱可塑性樹脂片を生成し、
　前記繊維状セルロースと前記熱可塑性樹脂片とを混練して固化することを特徴とするセルロース含有樹脂ペレット製造方法。
　５００～１５００μｍの長さを有する繊維状セルロースを含む紙材と、熱可塑性樹脂シートとが積層されたラミネート材からセルロース含有樹脂ペレットを製造するセルロース含有樹脂ペレット製造方法において、
　前記ラミネート材をブレードを有する混合槽内に投入し、
　前記ブレードを回転させて、前記ラミネート材に摩擦力を加えて、前記紙材と前記熱可塑性樹脂シートを分離すると共に、前記紙材から前記繊維状セルロースを遊離し、かつ、前記熱可塑性樹脂シートから熱可塑性樹脂片を生成し、
　前記繊維状セルロースと前記熱可塑性樹脂片とを混練して固化することを特徴とするセルロース含有樹脂ペレット製造方法。
　前記ブレードは１３００ｒｐｍ／１１０ｋｗ以上１５００ｒｐｍ／１１０ｋＷで回転し、風速１０～３０ｍ／ｓの上昇又は下降気流を発生させて、前記紙材に含まれる繊維状セルロース群に捻りを加えることを特徴とする請求項６に記載のセルロース含有樹脂ペレット製造方法。
　前記ブレードは、前記ラミネート材を押圧しながら回転する機能を有することを特徴とする請求項６に記載のセルロース含有樹脂ペレット製造方法。
　請求項１に記載されたセルロース含有樹脂ペレットが溶融されて、固化されて形成されたことを特徴とする合成樹脂組成物。
　請求項１に記載されたセルロース含有樹脂ペレットを溶融し、
　型内に押し出し、
　冷却して固化することを特徴とする合成樹脂組成物製造方法。
　紙成分を含む紙と樹脂成分を含む樹脂フィルムとが積層したラミネート材料を分解・混練してペレット状に固化された合成樹脂組成物を生成する合成樹脂組成物製造方法において、
　前記ラミネート材料をブレードを有する混合槽内に投入し、
　前記樹脂成分とは異なる添加樹脂成分を前記混合槽内に投入し、
　前記ブレードを回転させて、前記紙成分と前記樹脂フィルムとを積層状態を維持したまま摩擦熱を発生させて前記紙成分と前記樹脂フィルムとを剥離させ、
　前記紙成分と前記樹脂成分と前記添加樹脂成分とを混練し、集密的な状態に凝縮させたペレット状とすることを特徴とする合成樹脂組成物の製造方法。
　紙と樹脂フィルムとが積層したラミネート材料を分解・混練して固形化するセルロース含有樹脂ペレット製造装置において、
　上部開口部から前記ラミネート材料が投入され、下部開口部から排出するホッパと、
　このホッパに同軸的に配置され、上部開口部から下部開口部へ向けて前記ラミネート材料を送り出すと共に、先端が前記ホッパの下部開口部から外部へ突出したホッパスクリュと、
　前記ホッパの下部開口部に接続された筒状のバレルと、
　前記バレル内に同軸的に収容されると共に、前記ホッパスクリュの直下に配置され、前記ラミネート材料を混練して送り出す造粒スクリュとを備えていることを特徴とするセルロース含有樹脂ペレット製造装置。