WO2016147285A1 - 発光装置 - Google Patents

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    • H10K85/6572—Polycyclic condensed heteroaromatic hydrocarbons comprising only nitrogen in the heteroaromatic polycondensed ring system, e.g. phenanthroline or carbazole

Definitions

  • the present invention relates to a light emitting device.
  • the organic EL element has a configuration in which an organic layer is sandwiched between a first electrode and a second electrode.
  • the organic layer generally has a configuration in which a light emitting layer is sandwiched between a hole injection layer and an electron injection layer.
  • Patent Document 1 describes using a structure in which an n-doped organic layer, a metal compound layer, and a p-doped organic layer are stacked in this order as the charge generation layer.
  • Patent Document 1 as the metal compound layer, titanium, zirconium, hafnium, niobium, tantalum, molybdenum, tungsten, manganese, iron, ruthenium, rhodium, iridium, nickel, palladium, platinum, copper, zinc, silicon, germanium, or It is described that it can be carried out from these combinations of stoichiometric oxides or non-stoichiometric oxides.
  • Patent Document 2 describes that LiF, Al, and 1,4,5,8,9,12-hexaazatriphenylenehexacarbonitrile (HATCN) are stacked as a charge generation layer.
  • HTCN 1,4,5,8,9,12-hexaazatriphenylenehexacarbonitrile
  • the charge generation efficiency in the charge generation layer directly affects the luminance of the light emitting device. For this reason, it is desired to improve the charge generation efficiency of the charge generation layer.
  • An example of a problem to be solved by the present invention is to improve the charge generation efficiency of a charge generation layer in a light emitting device in which a charge generation layer is sandwiched between a plurality of organic layers.
  • the invention according to claim 1 is a first electrode; A second electrode; A plurality of organic layers located between the first electrode and the second electrode, each including a light emitting layer; A charge generation layer located between two adjacent organic layers; With The charge generation layer includes A first layer comprising an electron transporting material; A second layer comprising a metal and a hole injection material; A third layer comprising a hole injection material; Have The charge generation layer includes an electron injection material between the second layer and the first layer or in the first layer, In the third layer, the metal content is a light emitting device lower than the metal content in the second layer.
  • FIG. 1 is a plan view illustrating a configuration of a light emitting device according to Example 1.
  • FIG. It is the figure which removed the 2nd electrode from FIG.
  • FIG. 7 is a cross-sectional view taken along the line AA in FIG. 6.
  • 4 is data showing current density and light emission efficiency in a light emitting device in which the charge generation layer has the structure shown in FIG.
  • FIG. 5 is data showing current density and light emission efficiency in a light emitting device in which the charge generation layer has the structure shown in FIG. 4.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view illustrating a configuration of a light emitting device 10 according to the embodiment.
  • 2 is a cross-sectional view showing the configuration of the organic layer 120 shown in FIG. 1
  • FIG. 3 is a cross-sectional view showing the configuration of the charge generation layer 200 shown in FIG.
  • the light emitting device 10 includes a first electrode 110, a second electrode 130, a plurality of organic layers 120, and a charge generation layer 200.
  • the plurality of organic layers 120 are located between the first electrode 110 and the second electrode 130, and each has a light emitting layer 124 as shown in FIG. 2.
  • the charge generation layer 200 is located between the adjacent organic layers 120.
  • the charge generation layer 200 includes a first layer 202 and a second layer 204.
  • the first layer 202 includes an electron transport material
  • the second layer 204 includes a metal and a hole injection material.
  • the charge generation layer 200 includes an electron injection material that improves the electron injection property of the first layer 202 closer to the first layer 202 than the second layer 204.
  • the electron injection material is included in the first layer 202. Details will be described below.
  • the light emitting device 10 is formed using a substrate 100.
  • the substrate 100 is formed of a light transmissive material such as glass or a light transmissive resin.
  • the substrate 100 may be formed of a material that does not have translucency.
  • the substrate 100 is, for example, a polygon such as a rectangle.
  • the substrate 100 may have flexibility.
  • the thickness of the substrate 100 is, for example, not less than 10 ⁇ m and not more than 1000 ⁇ m.
  • the thickness of the substrate 100 is, for example, 200 ⁇ m or less.
  • the substrate 100 is a resin
  • the substrate 100 is formed using, for example, PEN (polyethylene naphthalate), PES (polyethersulfone), PET (polyethylene terephthalate), or polyimide.
  • an inorganic barrier film such as SiN x or SiON is formed on at least the light emitting surface side (preferably both surfaces) of the substrate 100 in order to suppress moisture from passing through the substrate 100. ing.
  • a light emitting unit 140 is formed on the substrate 100.
  • the light emitting unit 140 has an organic EL element.
  • the organic EL element has a configuration in which a first electrode 110, a plurality of organic layers 120, and a second electrode 130 are laminated in this order.
  • a charge generation layer 200 is provided between the plurality of organic layers 120.
  • the light emitting device 10 has two organic layers 120.
  • the charge generation layer 200 connects these two organic layers 120. If the organic layer 120 has a multi-photon structure, three (so-called tridem structure) or more may be formed. In this case, the charge generation layer 200 is provided at two locations between the organic layers 120.
  • the first electrode 110 is a transparent electrode having optical transparency.
  • the transparent conductive material constituting the transparent electrode is a metal-containing material, for example, a metal oxide such as ITO (Indium Tin Oxide), IZO (Indium Zinc Oxide), IWZO (Indium Tungsten Zinc Oxide), ZnO (Zinc Oxide), and the like. is there.
  • the thickness of the first electrode 110 is, for example, not less than 10 nm and not more than 500 nm.
  • the first electrode 110 is formed using, for example, a sputtering method or a vapor deposition method.
  • the first electrode 110 may be a carbon nanotube or a conductive organic material such as PEDOT / PSS.
  • the second electrode 130 is made of, for example, a metal selected from the first group consisting of Al, Au, Ag, Pt, Mg, Sn, Zn, and In or an alloy of a metal selected from the first group. Contains a metal layer. In this case, the second electrode 130 has a light shielding property.
  • the thickness of the second electrode 130 is, for example, not less than 10 nm and not more than 500 nm. However, the second electrode 130 may be formed using the material exemplified as the material of the first electrode 110.
  • the second electrode 130 is formed using, for example, a sputtering method or a vapor deposition method.
  • the materials of the first electrode 110 and the second electrode 130 described above are examples in which light is transmitted through the substrate 100, that is, light emission from the light emitting device 10 is performed through the substrate 100 (bottom emission type). It is. In other cases, light may pass through the side opposite to the substrate 100. That is, the light emission from the light emitting device 10 is performed without passing through the substrate 100 (top emission type).
  • the top emission type includes two types of laminated structures: a reverse product type and a forward product type. In the reverse product type, the material of the first electrode 110 and the material of the second electrode 130 are opposite to those of the bottom emission type. That is, the material of the second electrode 130 is used as the material of the first electrode 110, and the material of the first electrode 110 is used as the material of the second electrode 130.
  • the material of the first electrode 110 is formed on the material of the second electrode 130 described above, the organic layer is further formed thereon, and the second electrode 130 is formed on the organic layer.
  • the light is extracted from the side opposite to the substrate 100.
  • the light emitting device 10 according to the present embodiment may be of any structure of a bottom emission type and the above two types of top emission types.
  • the organic layer 120 has a light emitting layer 124.
  • the organic layer 120 has a configuration in which a hole injection layer 122, a light emitting layer 124, and an electron injection layer 126 are stacked.
  • a hole transport layer may be formed between the hole injection layer 122 and the light emitting layer 124.
  • An electron transport layer may be formed between the light emitting layer 124 and the electron injection layer 126.
  • the organic layer 120 may be formed by a vacuum deposition method.
  • at least one layer of the organic layer 120 for example, a layer in contact with the first electrode 110 (the hole injection layer 122 in the example shown in FIG. 2) is applied by an application method such as an inkjet method, a printing method, or a spray method. May be formed.
  • the remaining layers of the organic layer 120 may be formed by a vacuum evaporation method or may be formed by a coating method.
  • the first electrode 110 side is formed by a coating method
  • the second electrode 130 side through the charge generation layer 200 is formed by a vacuum evaporation method. 120 may be formed by different methods.
  • the charge generation layer 200 has a first layer 202 and a second layer 204.
  • the first layer 202 and the second layer 204 are formed using, for example, a vacuum evaporation method.
  • the first layer 202 includes an electron transport material.
  • This electron transporting material is, for example, Bphen (4,7-Diphenyl-1,10-phenanthroline).
  • other electron transporting materials may be used for the first layer 202.
  • Examples of other organic compounds having an electron transporting property include metal complexes having at least one 8-quinolinolato or a derivative thereof such as Alq 3 [tris (8-quinolinolato) aluminum] as a ligand, TAZ [3- ( Triazole compounds such as 4-biphenyl) -5- (4-t-butylphenyl) -4-phenyl-1,2,4-triazole], PBD [2- (4-biphenyl) -5- (4-t Oxadiazole compounds such as (butyl) -1,3,4-oxadiazole] can be used.
  • the first layer 202 includes an electron injection material that enhances the electron injection property of the electron transport material in addition to the electron transport material described above.
  • this electron injection material for example, Liq (8-Hydroxyquinolinolato-lithium) can be used.
  • the electron injection material is not limited to this.
  • Electron injection materials further include oxides and fluorides of alkaline metals and alkaline earth metals such as LiF, Li 2 O, and Li 2 CO 3 , carbonates, alkali metals such as lithium, sodium, calcium, and cesium, Alkaline earth metals can be used.
  • the thickness of the first layer 202 is, for example, not less than 5 nm and not more than 150 nm, preferably not less than 10 nm and not more than 50 nm.
  • the second layer 204 contains a metal and a hole injection material.
  • a hole injection material for example, a compound containing a hexaazatriphenylene derivative such as HATCN (1,4,5,8,9,12-hexaazatriphenylenehexacarbonitrile) can be used.
  • HATCN hexaazatriphenylene derivative
  • the chemical formula of HATCN is represented by the following chemical formula (1).
  • the metal contained in the second layer 204 is preferably a second group metal, for example, Mg or Ca.
  • the metal and the hole injection material may be heated and deposited on the substrate 100 in the same vacuum deposition apparatus.
  • a heat source for depositing the hole injection material a resistance heating type heat source can be used.
  • Mg is used as the metal contained in the second layer 204
  • a resistance heating type heating source can be used as a heating source when the metal is deposited.
  • the metal contained in the second layer 204 is Mg, when the organic layer 120 is formed by a resistance heating type vacuum vapor deposition method, it is not necessary to invest new equipment, and the manufacturing cost of the light emitting device 10 is reduced. Can be lowered.
  • FIG. 10 shows data indicating current density and light emission efficiency in the light emitting device 10.
  • the lower data in the graph is data of a light emitting element in which the second layer 204 is formed on the first layer 202 without containing metal, in other words, the second layer 204 is formed only of the hole injection material. (HATCN layer).
  • the upper data in the graph is the same as the lower data in the graph for the first layer 202, and the second layer 204 contains a metal material (specifically, Mg) in a volume ratio of 10%.
  • Mg metal material
  • the light-emitting element to which the metal material is added has higher light emission efficiency than the light-emitting element in which the metal material is not added to the second layer 204. That is, it can be seen that when a metal material is added to the second layer 204, the merit (increase in luminance) of the tandem structure is increased.
  • the thickness of the second layer 204 is, for example, not less than 20 nm and not more than 50 nm, but may be thinner than this.
  • the thickness of the second layer 204 may be 1 nm or more and 10 nm or less.
  • the volume content of the metal (for example, Mg) contained in the second layer 204 is preferably 10% or more, and more preferably 50% or more.
  • the volume content is, for example, 90% or less.
  • SIMS secondary ion mass spectrometry
  • XRF X-ray fluorescence analysis
  • the first electrode 110 is formed on the substrate 100.
  • the organic layer 120, the charge generation layer 200, and the organic layer 120 are formed in this order. Note that the charge generation layer 200 and the organic layer 120 may be further formed at least once on the upper organic layer 120.
  • the second electrode 130 is formed on the uppermost organic layer 120.
  • the charge generation layer 200 includes the first layer 202 and the second layer 204.
  • the first layer 202 includes an electron transport material
  • the second layer 204 includes a metal and a hole injection material.
  • FIG. 4 is a cross-sectional view illustrating a configuration of the charge generation layer 200 included in the light emitting device 10 according to the second embodiment.
  • FIG. 4 corresponds to FIG. 3 of the first embodiment.
  • the light emitting device 10 according to the present embodiment has the same configuration as that of the light emitting device 10 according to the first embodiment except for the configuration of the charge generation layer 200.
  • the charge generation layer 200 has a configuration in which a first layer 202, a second layer 204, and a third layer 206 are stacked.
  • the configuration of the first layer 202 and the configuration of the second layer 204 are the same as those in the first embodiment.
  • the thickness of the second layer 204 may be thinner than that of the first embodiment, and is, for example, 1 nm to 30 nm, and more preferably 1 nm to 10 nm.
  • the third layer 206 is formed using a hole injection material.
  • This hole injection material is, for example, the same as the hole injection material included in the second layer 204, but may be another material.
  • the third layer 206 is formed using, for example, a vacuum evaporation method.
  • the thickness of the third layer 206 is, for example, not less than 1 nm and not more than 100 nm.
  • the third layer 206 does not contain the metal contained in the second layer 204. However, the above-described metal may diffuse from the second layer 204 to the third layer 206. Even in this case, the metal content of the third layer 206 is lower than the metal content of the second layer 204.
  • the metal concentration in the third layer 206 decreases as the distance from the second layer 204 increases.
  • the second layer 204 and the third layer 206 are continuously formed using the same vapor deposition apparatus. Can be formed. Specifically, the second layer 204 is formed by depositing a metal while depositing a hole injection material. Then, when the thickness of the formed film reaches a necessary thickness as the second layer 204, the vapor deposition of the metal is finished while continuing the vapor deposition of the hole injection material. When such a method is used, it may be difficult to confirm the interface between the second layer 204 and the third layer 206.
  • the charge generation layer 200 since the charge generation layer 200 includes the second layer 204, the charge generation efficiency in the charge generation layer 200 is increased as in the first embodiment. Therefore, the luminance of the light emitting unit 140 can be increased.
  • the third layer 206 is formed on the second layer 204, the second layer 204 (that is, a layer containing a metal) can be made thinner than in the first embodiment. By reducing the thickness of the second layer 204, the light transmittance of the charge generation layer 200 can be increased. Therefore, not only the light emission from the organic layer 120 on the second electrode 130 side of the opaque electrode on the bottom emission side described above, but also the light emission from the organic layer 120 on the first electrode 110 side reflects the opaque electrode. Since the light is extracted outside, the light extraction efficiency of the light emitting device 10 is improved.
  • FIG. 11 is a graph showing the relationship between the light emission efficiency and the current density of the light emitting device 10 according to this embodiment.
  • the thickness of the second layer 204 was changed between 2 nm and 20 nm, and the volume ratio of Mg was changed between 10%, 50%, and 80%. From this graph, it can be seen that the luminous efficiency of the light emitting device 10 increases when the thickness of the second layer 204 is changed from 5 nm to 2 nm.
  • FIG. 5 is a cross-sectional view illustrating a configuration of the charge generation layer 200 included in the light emitting device 10 according to the modification.
  • FIG. 5 corresponds to FIG. 4 of the second embodiment.
  • the light emitting device 10 according to this embodiment has the same configuration as that of the light emitting device 10 according to the first embodiment or the second embodiment, except for the configuration of the charge generation layer 200. This figure shows a case similar to that of the second embodiment.
  • the first layer 202 does not contain an electron injection material.
  • the charge generation layer 200 includes an electron injection layer 208 below the second layer 204 (for example, between the first layer 202 and the second layer 204).
  • the electron injection layer 208 is formed using, for example, Liq.
  • the electron injection layer 208 is formed using another electron injection material such as an alkali metal or alkaline earth metal oxide or fluoride such as Li 2 O, LiF, or Li 2 CO 3 , or a carbonate alkali metal compound. May be.
  • the charge generation layer 200 includes the second layer 204, so that the charge generation efficiency in the charge generation layer 200 is increased as in the first embodiment. Therefore, the luminance of the light emitting unit 140 can be increased.
  • FIG. 6 is a plan view illustrating the configuration of the light emitting device 10 according to the first embodiment.
  • FIG. 7 is a view in which the second electrode 130 is removed from FIG. 6.
  • FIG. 8 is a diagram in which the organic layer 120, the charge generation layer 200, and the insulating layer 150 are removed from FIG.
  • FIG. 9 is a cross-sectional view taken along the line AA in FIG.
  • the light emitting device 10 is a lighting device, and includes a substrate 100 and a light emitting unit 140.
  • substrate 100 and the light emission part 140 is as the embodiment. Therefore, a plurality of organic layers 120 and a charge generation layer 200 are formed between the first electrode 110 and the second electrode 130.
  • the edge of the first electrode 110 is covered with an insulating layer 150.
  • the insulating layer 150 is made of, for example, a photosensitive resin material such as polyimide, and surrounds a portion of the first electrode 110 that becomes a light emitting region of the light emitting unit 140. By providing the insulating layer 150, it is possible to suppress a short circuit between the first electrode 110 and the second electrode 130 at the edge of the first electrode 110.
  • the insulating layer 150 is formed, for example, by applying a resin material to be the insulating layer 150 and then exposing and developing the resin material.
  • the light emitting device 10 has a first terminal 112 and a second terminal 132.
  • the first terminal 112 is connected to the first electrode 110
  • the second terminal 132 is connected to the second electrode 130.
  • the first terminal 112 and the second terminal 132 include a layer formed of the same material as that of the first electrode 110.
  • a lead wiring may be provided between the first terminal 112 and the first electrode 110.
  • a lead wiring may be provided between the second terminal 132 and the second electrode 130.
  • the first electrode 110 is formed on the substrate 100.
  • the first terminal 112 and the second terminal 132 are also formed.
  • the insulating layer 150, the organic layer 120, the charge generation layer 200, and the second electrode 130 are formed in this order.
  • the charge generation layer 200 since the charge generation layer 200 includes the second layer 204, the charge generation efficiency in the charge generation layer 200 is increased as in the first embodiment. Therefore, the luminance of the light emitting unit 140 can be increased.

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Abstract

　複数の有機層（１２０）は第１電極（１１０）と第２電極（１３０）の間に位置しており、それぞれが発光層を有している。電荷発生層（２００）は隣り合う有機層（１２０）の間に位置している。言い換えると、複数の有機層（１２０）は互いに積層されているが、これら複数の有機層（１２０）の間には電荷発生層（２００）が設けられている。電荷発生層（２００）は、第１層、第２層、及び第３層を有している。第１層は電子輸送性材料を含んでおり、第２層は金属及び正孔注入材料を含んでいる。第３層は、正孔輸送性材料を用いて形成されている。また、電荷発生層（２００）は、第２層より第１層側に、第１層の電子注入性を高める電子注入材料を含んでいる。

Description

発光装置
　本発明は、発光装置に関する。
　近年は、発光部に有機ＥＬ（Organic Electroluminescence）素子を有する発光装置の開発が進んでいる。有機ＥＬ素子は、有機層を、第１電極及び第２電極で挟んだ構成を有している。有機層は、一般的に正孔注入層と電子注入層の間に発光層を挟んだ構成を有している。
　一方、発光装置の輝度を上げる方法として、上記した有機層を積層し、隣り合う有機層の間に電荷発生層を配置する方法、いわゆるマルチフォトン発光構造やタンデム構造がある。例えば特許文献１には、電荷発生層として、ｎドープされた有機層、金属化合物層、及びｐドープされた有機層をこの順に積層した構成を用いることが記載されている。特許文献１において、金属化合物層としては、チタン、ジルコニウム、ハフニウム、ニオブ、タンタル、モリブデン、タングステン、マンガン、鉄、ルテニウム、ロジウム、イリジウム、ニッケル、パラジウム、白金、銅、亜鉛、ケイ素、ゲルマニウム、またはこれらの組み合わせの化学量論的酸化物または非化学量論的酸化物の中から行なうことができる、と記載されている。
　また、特許文献２には、電荷発生層として、ＬｉＦ、Ａｌ、及び１，４，５，８，９，１２－ヘキサアザトリフェニレンヘキサカルボニトリル（ＨＡＴＣＮ）を積層させることが記載されている。
特表２００８－５１１１００号公報 特開２０１０－１９２７１９号公報
　電荷発生層における電荷発生効率は、発光装置の輝度に直接影響を与える。このため、電荷発生層の電荷発生効率を向上させることが望まれている。
　本発明が解決しようとする課題としては、複数の有機層の間に電荷発生層を挟んだ発光装置において、電荷発生層の電荷発生効率を向上させることが一例として挙げられる。
　請求項１に記載の発明は、第１電極と、
　第２電極と、
　前記第１電極と前記第２電極の間に位置し、それぞれが発光層を含む複数の有機層と、
　隣り合う２つの前記有機層の間に位置する電荷発生層と、
を備え、
　前記電荷発生層は、
　　電子輸送性材料を含む第１層と、
　　金属及び正孔注入材料を含む第２層と、
　　正孔注入材料を含む第３層と、
を有し、
　前記電荷発生層は、前記第２層及び前記第１層の間または前記第１層に、電子注入材料を含み、
　前記第３層において前記金属の含有率は、前記第２層における前記金属の含有率よりも低い発光装置である。
　上述した目的、およびその他の目的、特徴および利点は、以下に述べる好適な実施の形態、およびそれに付随する以下の図面によってさらに明らかになる。
実施形態に係る発光装置の構成を示す断面図である。 有機層の構成を示す断面図である。 電荷発生層の構成を示す断面図である。 第２の実施形態に係る電荷発生層の構成を示す断面図である。 変形例に係る電荷発生層の構成を示す断面図である。 実施例１に係る発光装置の構成を示す平面図である。 図６から第２電極を取り除いた図である。 図７から有機層、電荷発生層、及び絶縁層を取り除いた図である。 図６のＡ－Ａ断面図である。 電荷発生層が図３に示した構造を有している発光装置における電流密度と発光効率を示すデータである。 電荷発生層が図４に示した構造を有している発光装置における電流密度と発光効率を示すデータである。
　以下、本発明の実施の形態について、図面を用いて説明する。尚、すべての図面において、同様な構成要素には同様の符号を付し、適宜説明を省略する。
（第１の実施形態）
　図１は、実施形態に係る発光装置１０の構成を示す断面図である。図２は、図１に示した有機層１２０の構成を示す断面図であり、図３は、図１に示した電荷発生層２００の構成を示す断面図である。図１に示すように、発光装置１０は、第１電極１１０、第２電極１３０、複数の有機層１２０、及び電荷発生層２００を備えている。複数の有機層１２０は第１電極１１０と第２電極１３０の間に位置しており、図２に示すように、それぞれが発光層１２４を有している。電荷発生層２００は隣り合う有機層１２０の間に位置している。言い換えると、複数の有機層１２０は互いに積層されているが、これら複数の有機層１２０の間には電荷発生層２００が設けられている。また、有機層１２０のことを発光ユニットと表現することもできる。発光装置１０は電荷発生層２００を介して発光色の異なる複数の発光ユニットを有することもできる。電荷発生層２００は、図３に示すように、第１層２０２及び第２層２０４を有している。第１層２０２は電子輸送性材料を含んでおり、第２層２０４は金属及び正孔注入材料を含んでいる。また、電荷発生層２００は、第２層２０４より第１層２０２側に、第１層２０２の電子注入性を高める電子注入材料を含んでいる。図３に示す例では、電子注入材料は第１層２０２に含まれている。以下、詳細に説明する。
　発光装置１０は、基板１００を用いて形成されている。発光装置１０がボトムエミッション型である場合、基板１００は、例えばガラスや透光性の樹脂などの透光性の材料で形成されている。ただし、発光装置１０が後述するトップエミッション型である場合、基板１００は透光性を有さない材料で形成されていてもよい。基板１００は、例えば矩形などの多角形である。基板１００は可撓性を有していてもよい。基板１００が可撓性を有している場合、基板１００の厚さは、例えば１０μｍ以上１０００μｍ以下である。特に基板１００がガラスである場合、基板１００の厚さは、例えば２００μｍ以下である。基板１００が樹脂である場合、基板１００は、例えばＰＥＮ（ポリエチレンナフタレート）、ＰＥＳ（ポリエーテルサルホン）、ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタラート）、又はポリイミドを用いて形成されている。また、基板１００が樹脂である場合、水分が基板１００を透過することを抑制するために、基板１００の少なくとも発光面側（好ましくは両面）に、ＳｉＮｘやＳｉＯＮなどの無機バリア膜が形成されている。
　基板１００には発光部１４０が形成されている。発光部１４０は有機ＥＬ素子を有している。この有機ＥＬ素子は、図１に示すように、第１電極１１０、複数の有機層１２０、及び第２電極１３０をこの順に積層させた構成を有している。そして複数の有機層１２０の間には、電荷発生層２００が設けられている。図１に示す例において、発光装置１０は有機層１２０を２層有している。そして電荷発生層２００は、これら２つの有機層１２０を接続している。なお、有機層１２０はマルチフォトン構造であれば、３つ（いわゆるトリデム構造）以上形成されてもよく、この場合、有機層１２０の間の２箇所に電荷発生層２００は設けられることとなる。
　第１電極１１０は、光透過性を有する透明電極である。透明電極を構成する透明導電材料は、金属を含む材料、例えば、ＩＴＯ（Ｉｎｄｉｕｍ　Ｔｉｎ　Ｏｘｉｄｅ）、ＩＺＯ（Ｉｎｄｉｕｍ　Ｚｉｎｃ　Ｏｘｉｄｅ）、ＩＷＺＯ（Ｉｎｄｉｕｍ　Ｔｕｎｇｓｔｅｎ　Ｚｉｎｃ　Ｏｘｉｄｅ）、ＺｎＯ（Ｚｉｎｃ　Ｏｘｉｄｅ）等の金属酸化物である。第１電極１１０の厚さは、例えば１０ｎｍ以上５００ｎｍ以下である。第１電極１１０は、例えばスパッタリング法又は蒸着法を用いて形成される。なお、第１電極１１０は、カーボンナノチューブ、又はＰＥＤＯＴ／ＰＳＳなどの導電性有機材料であってもよい。
　第２電極１３０は、例えば、Ａｌ、Ａｕ、Ａｇ、Ｐｔ、Ｍｇ、Ｓｎ、Ｚｎ、及びＩｎからなる第１群の中から選択される金属又はこの第１群から選択される金属の合金からなる金属層を含んでいる。この場合、第２電極１３０は遮光性を有している。第２電極１３０の厚さは、例えば１０ｎｍ以上５００ｎｍ以下である。ただし、第２電極１３０は、第１電極１１０の材料として例示した材料を用いて形成されていてもよい。第２電極１３０は、例えばスパッタリング法又は蒸着法を用いて形成される。
　なお、上記した第１電極１１０及び第２電極１３０の材料は、基板１００を光が透過する場合、すなわち発光装置１０からの発光が基板１００を透過して行われる場合（ボトムエミッション型）の例である。他の場合として、基板１００とは逆側を光が透過する場合がある。すなわち、発光装置１０からの発光が基板１００を透過しないで行われる場合（トップエミッション型）である。トップエミッション型には、逆積型と、順積型との２種類の積層構造がある。逆積型では、第１電極１１０の材料と第２電極１３０の材料はボトムエミッション型と逆になる。すなわち第１電極１１０の材料には上記した第２電極１３０の材料が用いられ、第２電極１３０の材料には上記した第１電極１１０の材料が用いられる。他方の順積型では、上記した第２電極１３０の材料の上に第１電極１１０の材料を形成し、更にその上に有機層、さらにその上に薄く成膜した第２電極１３０を形成することで、基板１００とは逆側から光を取出す構造である。本実施形態にかかる発光装置１０は、ボトムエミッション型、及び上記した2種類のトップエミッション型のいずれの構造であってもよい。
　図２に示すように、有機層１２０は発光層１２４を有している。詳細には、有機層１２０は、正孔注入層１２２、発光層１２４、及び電子注入層１２６を積層させた構成を有している。正孔注入層１２２と発光層１２４との間には正孔輸送層が形成されていてもよい。また、発光層１２４と電子注入層１２６との間には電子輸送層が形成されていてもよい。有機層１２０は真空蒸着法で形成されてもよい。また、有機層１２０のうち少なくとも一つの層、例えば第１電極１１０と接触する層（図２に示した例では正孔注入層１２２）は、インクジェット法、印刷法、又はスプレー法などの塗布法によって形成されてもよい。有機層１２０の残りの層は、真空蒸着法によって形成されていてもよいし、塗布法を用いて形成されていてもよい。また、例えば、第１電極１１０側は塗布法で形成され、電荷発生層２００を介した第２電極１３０側では、真空蒸着法で形成されるなど、発光装置１０に形成される複数の有機層１２０が、それぞれ異なる方法で形成されていてもよい。
　図３に示すように、電荷発生層２００は第１層２０２及び第２層２０４を有している。第１層２０２及び第２層２０４は、例えば真空蒸着法を用いて形成されている。
　第１層２０２は、電子輸送性材料を含んでいる。この電子輸送性材料は、例えばＢｐｈｅｎ（4,7-Diphenyl-1,10-phenanthroline）である。ただし、第１層２０２に他の電子輸送性材料を用いてもよい。電子輸送性を有する他の有機化合物としては、例えば、Alq3〔トリス(8-キノリノラト)アルミニウム〕等の8-キノリノラト或いはその誘導体を配位子として少なくとも一つ有する金属錯体、TAZ〔3-(4-ビフェニル)-5-(4-t-ブチルフェニル)-4-フェニル-1,2,4-トリアゾール〕などのトリアゾール系化合物、PBD〔2-(4-ビフェニル)-5-(4-t-ブチル)-1,3,4-オキサジアゾール〕などのオキサジアゾール系化合物などを使用することができる。ただし、これらの材料に限定されることはない。また、本図に示す構造において、第１層２０２は、上記した電子輸送性材料の他に、電子輸送性材料の電子注入性を高める電子注入材料を含んでいる。この電子注入材料としては、例えばＬｉｑ（8-Hydroxyquinolinolato-lithium）を用いることができる。ただし、電子注入材料はこれに限定されない。電子注入材料には、さらに、LiF、Li2O、Li2CO3などのアルカリ金属やアルカリ土類金属の酸化物やフッ化物、炭酸化物や、リチウム、ナトリウム、カルシウム、セシウム等のアルカリ金属、アルカリ土類金属を用いることができる。また、第１層２０２の厚さは、例えば５ｎｍ以上１５０ｎｍ以下であり、好ましくは１０ｎｍ以上５０ｎｍ以下である。
　第２層２０４は、金属及び正孔注入材料を含んでいる。この正孔注入材料には、例えばＨＡＴＣＮ（１，４，５，８，９，１２－ヘキサアザトリフェニレンヘキサカルボニトリル）などのヘキサアザトリフェニレン誘導体を含む化合物を用いることができる。なお、ＨＡＴＣＮの化学式は以下の化学式（１）であらわされる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001
　また、第２層２０４に含まれる金属は、第２属の金属、例えばＭｇ又はＣａが好適である。第２層２０４を形成するためには、金属及び正孔注入材料を、同一の真空蒸着装置内で加熱して基板１００に蒸着させればよい。ここで、正孔注入材料を蒸着させる際の熱源としては、抵抗加熱方式の加熱源を用いることができる。また、第２層２０４に含まれる金属としてＭｇを用いると、金属を蒸着させる際の加熱源としても抵抗加熱方式の加熱源を用いることができる。このため、第２層２０４に含まれる金属をＭｇにすると、有機層１２０を抵抗加熱方式の真空蒸着法で形成する場合には、新規の設備を投資する必要が無く発光装置１０の製造コストを低くすることができる。
　図１０は発光装置１０における電流密度と発光効率を示すデータである。グラフ中下側のデータは、第１層２０２の上に、第２層２０４に金属を含ませないで形成したもの、言い換える第２層２０４が正孔注入材料のみで形成された発光素子のデータ（ＨＡＴＣＮ層）である。また、グラフ中上側のデータは、第１層２０２としてはグラフ中下側のデータと同じに形成され、第２層２０４に金属材料（具体的にはＭｇ）を体積比で１０％含ませた発光素子のデータである。なお、いずれの発光素子も第１層２０２の構造は互いに同一であり、また、第２層２０４の厚さは２０ｎｍである。金属材料を添加した発光素子は、第２層２０４に金属材料を添加しない発光素子と比較して、発光効率が上昇していることがわかる。すなわち第２層２０４に金属材料を添加すると、タンデム構造によるメリット（輝度の増加）が大きくなっていることがわかる。
　なお、第２層２０４の厚さは、例えば２０ｎｍ以上５０ｎｍ以下であるが、これよりも薄くてもよい。例えば第２層２０４の厚さは、１ｎｍ以上１０ｎｍ以下であってもよい。また、第２層２０４に含まれる金属（例えばＭｇ）の体積含有率は、１０％以上であるのが好ましく、また、５０％以上であるのがさらに好ましい。また、この体積含有率は、例えば９０％以下である。Ｍｇの体積含有率の算出方法としては、例えば二次イオン質量分析法（ＳＩＭＳ）または、蛍光Ｘ線分析法（ＸＲＦ）用いることができる。
　次に、発光装置１０の製造方法について説明する。まず、基板１００の上に第１電極１１０を形成する。次いで、有機層１２０、電荷発生層２００、及び有機層１２０をこの順に形成する。なお、上側の有機層１２０の上に、さらに電荷発生層２００及び有機層１２０を少なくとも１回ずつ形成してもよい。次いで、最上層の有機層１２０の上に、第２電極１３０を形成する。
　以上、本実施形態によれば、電荷発生層２００は、第１層２０２及び第２層２０４を有している。第１層２０２は電子輸送性材料を含んでおり、第２層２０４は金属及び正孔注入材料を含んでいる。このような構成にすると、電荷発生層２００における電荷発生効率は高くなる。このため、第１電極１１０と第２電極１３０の間に複数の有機層１２０を重ねても、有機層１２０それぞれの発光効率は低下しにくい。従って、発光部１４０の輝度を高くすることができる。
　また、第２層２０４に含まれる材料として高融点（高真空中での蒸発温度が高い）の金属や金属化合物を用いた場合、第２層２０４を形成する際に電子線方式の蒸着源を用いる必要がある。しかし、本実施形態において、第２層２０４に含まれる金属としてＭｇを用いた場合、Ｍｇの融点（高真空中での蒸発温度）は他の金属材料と比較して低いため、第２層２０４を抵抗加熱方式の蒸着源のみを用いて形成することができる。そのため有機層１２０を抵抗加熱法の蒸着源で形成した場合には、追加の蒸着源が不要になる。従って、電荷発生層２００の製造コストを低くすることができる。
（第２の実施形態）
　図４は、第２の実施形態に係る発光装置１０が有する電荷発生層２００の構成を示す断面図である。図４は、第１の実施形態の図３に対応している。本実施形態に係る発光装置１０は、電荷発生層２００の構成を除いて第１の実施形態に係る発光装置１０と同様の構成である。
　図４に示す例において、電荷発生層２００は、第１層２０２、第２層２０４、及び第３層２０６を積層した構成を有している。第１層２０２の構成及び第２層２０４の構成は、第１の実施形態と同様である。ただし、第２層２０４の厚さは第１の実施形態よりも薄くてよく、例えば１ｎｍ以上３０ｎｍ以下、さらに好ましくは１ｎｍ以上１０ｎｍ以下である。
　第３層２０６は、正孔注入材料を用いて形成されている。この正孔注入材料は、例えば第２層２０４に含まれる正孔注入材料と同じものであるが、別の材料でもよい。そして第３層２０６は、例えば真空蒸着法を用いて形成されている。第３層２０６の厚さは、例えば１ｎｍ以上１００ｎｍ以下である。そして、第３層２０６には，第２層２０４に含まれていた金属が含まれていない。ただし、上記した金属が、第２層２０４から第３層２０６に拡散することもある。この場合においても、第３層２０６の上記した金属の含有率は、第２層２０４の上記した金属の含有率よりも低い。第３層２０６における金属の濃度は、第２層２０４から離れるに従って小さくなる。
　なお、第３層２０６を構成する正孔注入材料が第２層２０４に含まれる正孔注入材料と同一である場合、第２層２０４及び第３層２０６を同一の蒸着装置を用いて連続して形成することができる。具体的には、正孔注入材料を蒸着しつつ、金属を蒸着することにより、第２層２０４を形成する。そして、成膜された膜の厚さが第２層２０４として必要な厚さに達したとき、正孔注入材料の蒸着を継続しつつ、金属の蒸着を終了する。このような方法を用いた場合、第２層２０４と第３層２０６の界面が確認し難い場合もある。
　本実施形態によっても、電荷発生層２００は第２層２０４を含んでいるため、第１の実施形態と同様に、電荷発生層２００における電荷発生効率は高くなる。従って、発光部１４０の輝度を高くすることができる。また、第２層２０４の上に第３層２０６を形成したため、第１の実施形態と比較して第２層２０４（すなわち金属を含んでいる層）を薄くすることができる。第２層２０４を薄くすることより、電荷発生層２００の光の透過率を上げることができる。そのため、前述のボトムエミッション側において不透明電極の第２電極１３０側の有機層１２０からの発光が取出しやすくなるばかりでなく、第１電極１１０側の有機層１２０からの発光も不透明電極を反射して外部に取出されるので、発光装置１０の光取出し効率が向上する。
　図１１は、本実施形態に係る発光装置１０の発光効率と電流密度の関係を示すグラフである。ここで、第２層２０４の膜厚を２ｎｍ～２０ｎｍの間で変化させ、また、Ｍｇの体積比率で１０％、５０％、及び８０％の間で変化させた。このグラフから、第２層２０４の膜厚を５ｎｍから２ｎｍに変化させると、発光装置１０の発光効率が上昇することがわかる。
（変形例）
　図５は、変形例に係る発光装置１０が有する電荷発生層２００の構成を示す断面図である。図５は、第２の実施形態の図４に対応している。本実施形態に係る発光装置１０は、電荷発生層２００の構成を除いて、第１の実施形態又は第２の実施形態に係る発光装置１０と同様の構成である。本図は、第２の実施形態と同様の場合を示している。
　本実施形態において、第１層２０２は電子注入材料を含んでいない。その代わりに電荷発生層２００は、第２層２０４より下（例えば第１層２０２と第２層２０４の間）に、電子注入層２０８を有している。電子注入層２０８は、例えばＬｉｑを用いて形成されている。ただし、電子注入層２０８はＬｉ２Ｏ、ＬｉＦ、Ｌｉ２ＣＯ３などのアルカリ金属やアルカリ土類金属の酸化物やフッ化物、炭酸化物アルカリ金属化合物など他の電子注入材料を用いて形成されていてもよい。
　本変形例によっても、電荷発生層２００は第２層２０４を含んでいるため、第１の実施形態と同様に、電荷発生層２００における電荷発生効率は高くなる。従って、発光部１４０の輝度を高くすることができる。
（実施例１）
　図６は、実施例１に係る発光装置１０の構成を示す平面図である。図７は、図６から第２電極１３０を取り除いた図である。図８は図７から有機層１２０、電荷発生層２００、及び絶縁層１５０を取り除いた図である。図９は図６のＡ－Ａ断面図である。
　本実施例において、発光装置１０は照明装置であり、基板１００及び発光部１４０を備えている。基板１００及び発光部１４０の構成は、実施形態の通りである。このため、第１電極１１０と第２電極１３０の間には、複数の有機層１２０及び電荷発生層２００が形成されている。
　第１電極１１０の縁は、絶縁層１５０によって覆われている。絶縁層１５０は例えばポリイミドなどの感光性の樹脂材料によって形成されており、第１電極１１０のうち発光部１４０の発光領域となる部分を囲んでいる。絶縁層１５０を設けることにより、第１電極１１０の縁において第１電極１１０と第２電極１３０が短絡することを抑制できる。絶縁層１５０は、例えば、絶縁層１５０となる樹脂材料を塗布した後、この樹脂材料を露光及び現像することにより、形成される。
　また、発光装置１０は、第１端子１１２及び第２端子１３２を有している。第１端子１１２は第１電極１１０に接続しており、第２端子１３２は第２電極１３０に接続している。第１端子１１２及び第２端子１３２は、例えば、第１電極１１０と同一の材料で形成された層を有している。なお、第１端子１１２と第１電極１１０の間には引出配線が設けられていてもよい。また、第２端子１３２と第２電極１３０の間にも引出配線が設けられていてもよい。
　次に、発光装置１０の製造方法を説明する。まず、基板１００の上に第１電極１１０を形成する。この工程において、第１端子１１２及び第２端子１３２も形成される。次いで、絶縁層１５０、有機層１２０及び電荷発生層２００、並びに第２電極１３０をこの順に形成する。
　本実施例によっても、電荷発生層２００は第２層２０４を含んでいるため、第１の実施形態と同様に、電荷発生層２００における電荷発生効率は高くなる。従って、発光部１４０の輝度を高くすることができる。
　以上、図面を参照して実施形態及び実施例について述べたが、これらは本発明の例示であり、上記以外の様々な構成を採用することもできる。

Claims (7)

  1. 　第１電極と、
    　第２電極と、
    　前記第１電極と前記第２電極の間に位置し、それぞれが発光層を含む複数の有機層と、
    　隣り合う２つの前記有機層の間に位置する電荷発生層と、
    を備え、
    　前記電荷発生層は、
    　　電子輸送性材料を含む第１層と、
    　　金属及び正孔注入材料を含む第２層と、
    　　正孔注入材料を含む第３層と、
    を有し、
    　前記電荷発生層は、前記第２層及び前記第１層の間または前記第１層に、電子注入材料を含み、
    　前記第３層において前記金属の含有率は、前記第２層における前記金属の含有率よりも低い発光装置。
  2. 　請求項１に記載の発光装置において、
    　前記金属は第２属の金属である発光装置。
  3. 　請求項２に記載の発光装置において、
    　前記金属はＭｇである発光装置。
  4. 　請求項３に記載の発光装置において、
    　前記第２層におけるＭｇの体積含有率は１０％以上である発光装置。
  5. 　請求項１～４のいずれか一項に記載の発光装置において、
    　前記第２層の厚さは１ｎｍ以上１０ｎｍ以下である発光装置。
  6. 　請求項１～５のいずれか一項に記載の発光装置において、
    　前記電子注入材料は前記第１層に含まれる発光装置。
  7. 　請求項１～６のいずれか一項に記載の発光装置において、
    　前記第２層と前記有機層の間に、前記電子注入材料を含む電子注入層を有する発光装置。
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