WO2016110314A1 - Verfahren zur erhöhung der umsetzungsgeschwindigkeit von flachglas- oder behälterglasgemengen zur glasschmelze durch nutzbarmachung einer alkali-erdalkali-carbonat schmelze mit einem erdalkalicarbonatgehalt zwischen 10 und 62 massenprozent - Google Patents

Verfahren zur erhöhung der umsetzungsgeschwindigkeit von flachglas- oder behälterglasgemengen zur glasschmelze durch nutzbarmachung einer alkali-erdalkali-carbonat schmelze mit einem erdalkalicarbonatgehalt zwischen 10 und 62 massenprozent Download PDF

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Andreas Prange
Vera Nießen
Christian Roos
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    • C03—GLASS; MINERAL OR SLAG WOOL
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    • C03B1/02—Compacting the glass batches, e.g. pelletising
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C03—GLASS; MINERAL OR SLAG WOOL
    • C03C—CHEMICAL COMPOSITION OF GLASSES, GLAZES OR VITREOUS ENAMELS; SURFACE TREATMENT OF GLASS; SURFACE TREATMENT OF FIBRES OR FILAMENTS MADE FROM GLASS, MINERALS OR SLAGS; JOINING GLASS TO GLASS OR OTHER MATERIALS
    • C03C1/00—Ingredients generally applicable to manufacture of glasses, glazes, or vitreous enamels
    • C03C1/02—Pretreated ingredients
    • C03C1/026—Pelletisation or prereacting of powdered raw materials
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    • Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
    • Y02P40/00—Technologies relating to the processing of minerals
    • Y02P40/50—Glass production, e.g. reusing waste heat during processing or shaping
    • Y02P40/57—Improving the yield, e-g- reduction of reject rates

Definitions

  • the present invention is concerned with a method for increasing the rate of reaction of flat glass or container glass mixtures to molten glass
  • a representation of the prior art further includes the DT 26 50 224 AI, which describes a method for producing soda lime glass.
  • An essential component of all processes for the production of flat glasses and container glasses is the production of a glass melt from a glass batch.
  • the energy needed to produce the glass melt from the glass batch can be generated by fossil fuels or electrical energy
  • Essential for the amount of energy used in the production of molten glass is the speed of conversion of the glass batch to molten glass.
  • a method for the production of soda-lime glasses in which the glass batch is provided in the form of pellets, which must be heated to a certain minimum temperature.
  • the use of pellets in the context of the glass batch is known from WO 2012/101429 A2.
  • the use of pellets is also known, for example, from EP 1 478 601 B1.
  • Still other methods relate to the use of reduced pressure ratios in the production of the molten glass. This applies, for example, to WO 2013/067129 A1.
  • the present invention is based on the object to increase the speed in the conversion of flat glass or container glass mixtures to the molten glass and to keep in this way the energy required for the conversion of the glass batch to the molten glass as low as possible.
  • this object is achieved by a method of the type mentioned, in which an alkaline earth alkali carbonate melt with an alkaline earth carbonate content is used between 10 and 62 percent by mass. It has been shown that the unfavorable reaction sequence described above is avoided if the alkaline earths are already completely liquefied with the soda already at temperatures below 1000 ° C.
  • the alkali-alkaline earth carbonate is used as a separate raw material.
  • an alkali-alkaline earth carbonate melt is generated as the predominant intermediate in the melting glass batch, wherein an elevated CO 2 partial pressure of more than 1 bar is used in the reaction zone.
  • Melting unit shortened. According to general principles of process engineering, this necessarily entails an increase in the production output of the melting plant and / or a reduction in the required melting energy.
  • an alkali-alkaline earth carbonate melt is generated as the predominant intermediate in the melting glass batch, it is firstly possible to generate the increased CO 2 partial pressure of up to 1 bar externally.
  • the aggregate contains sand (sand), soda (soda), dolomite (dolo), limestone (lime) and other constituents such as feldspar, sulphate, coal, color oxides and other constituents used in glassmaking.
  • sand soda
  • silicate dolomite
  • limestone limestone
  • m (sand), m (soda), m (dolo), m (lime) etc. are given in kg per ton of glass to be melted.
  • the calculation of the compositions of Mix-A and Mix-B is as follows:
  • Step 1
  • n (dolo) 2 x m (dolo) x M (dolo),
  • n (lime) m (lime) x M (lime).
  • auxiliary quantity y [m A (dolo) + m A (lime)] / [m (dolo) + m (lime)].
  • m A (sand) ⁇ x [m A (dolo) + mA (lime) + m ⁇ soda)].
  • variable ⁇ results from phase-theoretical considerations that are irrelevant to the practical implementation set out in the claim.
  • Coal, color oxides and other constituents used in glassmaking are added to the Mix-B.
  • Table 1 below shows a typical example of a container glass batch compiled according to the above-described calculation method:
  • Fig. 1 also shows a phase diagram of the system Na 2 CO 3 - CaCO 3 . The appropriate for the process
  • Process window is between 10% and 62% CaCO 3 corresponding to a molar fraction of Na 2 CO 3 of 0.9> x (soda)> 0.38 (approximately corresponding to points B and E).
  • an intrinsic generation of the increased CO 2 partial pressure can be achieved by arranging the raw materials of the glass batch in at least two layers. At least one layer has to be made from a mix A and a layer of a mix B in the compositions described in detail above.
  • an intrinsic generation of the increased CO 2 partial pressure can be achieved by compacting the raw materials soda and limestone into compacts or by producing pellets and by mixing these compacts or pellets with the other raw materials of the glass batch.

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Abstract

Die vorliegende Erfindung befasst sich mit einem Verfahren zur Erhöhung der Umsetzungsgeschwindigkeit von Flachglas- oder Behälterglasgemengen zur Glasschmelze durch Nutzbarmachung einer Alkali-Erdalkali-Carbonat Schmelze mit einem Erdalkalicarbonatgehalt zwischen 10 und 62 Massenprozent. Wesentlich für die Höhe des Energieeinsatzes bei der Herstellung einer Glasschmelze ist die Geschwindigkeit der Umwandlung des Glasgemenges zur Glasschmelze. Durch die Erfindung soll die Geschwindigkeit bei der Umsetzung von Flachglas- oder Behälterglasgemengen zur Glasschmelze erhöht und auf diese Weise der für die Umwandlung des Glasgemenges zur Glasschmelze erforderlichen Energieeinsatz möglichst gering gehalten werden. Hierzu wird eine Alkali-Erdalkali-Carbonat Schmelze mit einem Erdalkalicarbonatgehalt zwischen 10 und 62 Massenprozent eingesetzt.

Description

Verfahren zur Erhöhung der Umsetzungsgeschwindigkeit von Flachglas- oder Behälterglasgemengen zur Glasschmelze durch Nutzbarmachung einer Alkali-Erdalkali-Carbonat Schmelze mit einem Erdalkalicarbonatgehalt
zwischen 10 und 62 Massenprozent
Die vorliegende Erfindung befasst sich mit einem Verfahren zur Erhöhung der Umsetzungsgeschwindigkeit von Flach- glas- oder Behälterglasgemengen zur Glasschmelze durch
Nutzbarmachung einer Alkali-Erdalkali-Carbonat Schmelze mit einem Erdalkalicarbonatgehalt zwischen 10 und 62 Massenprozent . Verfahren zur Herstellung von Flachgläsern oder Behältergläsern sind seit langem bekannt .
Verfahren zur Herstellung von Flachgläsern oder Behältergläsern werden etwa in den Schriften „Grundlagen des in- dustriellen Glasschmelzprozesses", Hrsg. : Hüttentechnische Vereinigung der Deutschen Glasindustrie, 1999 und „Fiberglass and Glass Technology - Energy Friendly Compo- sitions and Applications", Hrsg. : F.T. Wallenberger, P.A. Bingham, 2010, beschrieben.
Eine Darstellung des Standes der Technik enthält ferner die DT 26 50 224 AI, die ein Verfahren zur Herstellung von Natron Kalk Glas beschreibt . Wesentlicher Bestandteil aller Verfahren zur Herstellung von Flachgläsern und Behältergläsern ist die Herstellung einer Glasschmelze aus einem Glasgemenge. Die notwendige Energie zur Herstellung der Glasschmelze aus dem Glasge- menge kann durch fossile Brennstoffe oder elektrische
Energie erbracht werden.
Wesentlich für die Höhe des Energieeinsatzes bei der Herstellung der Glasschmelze ist die Geschwindigkeit der Um- Wandlung des Glasgemenges zur Glasschmelze.
Vor diesem Hintergrund sind verschiedene Verfahren bekannt, die eine Erhöhung der Geschwindigkeit der Umwandlung des Glasgemenges zur Glasschmelze und damit letzt- lieh eine Verringerung des Energieeinsatzes zum Ziel haben.
So ist beispielsweise aus der DT 26 50 224 A1 ein Verfahren zur Herstellung von Kalk-Natron Gläsern bekannt, bei dem das Glasgemenge in Form von Pellets bereit gestellt wird, die auf eine bestimmte Mindesttemperatur erhitzt werden müssen. Ferner ist der Einsatz von Pellets im Rahmen des Glasgemenges bekannt aus der WO 2012/101429 A2. Bekannt ist der Einsatz von Pellets etwa auch durch die EP 1 478 601 B1.
Andere Verfahren beschäftigen sich demgegenüber mit einer Erhöhung der Geschwindigkeit der Umwandlung des Glasgemenges zur Glasschmelze durch den Einsatz einzelner Be- standteile des Glasgemenges in flüssiger Form. Ein derar- tiges Verfahren ist beispielsweise durch die
WO 2012/116303 A1 bekannt.
Wieder andere Verfahren betreffen den Einsatz von vermin- derten Druckverhältnissen bei der Herstellung der Glasschmelze. Dies gilt beispielsweise für die WO 2013/067129 A1.
Den vorstehend beschriebenen Verfahren zur Herstellung von Flachgläsern oder Behältergläsern ist gemein, dass die Umsetzung der Erdalkalicarbonate dem konventionellen Schmelzprozess eine ungünstige und verlangsamende Kinetik aufprägt . Insbesondere drängt das in einem frühen Stadium aus den Kalkstein- und Dolomitkörnern lokal entweichende CO2 die Erstschmelze (Sodaschmelze und Natriumsilicate) zurück. Die Körner von Kalkstein und Dolomit umgeben sich so bereits in einem frühen Stadium der Umsetzung mit einer festen Oxidphase, die sich nur durch langsame Diffusionsprozesse in der Schmelze löst.
Der vorliegenden Erfindung liegt die Aufgabe zu Grunde, die Geschwindigkeit bei der Umsetzung von Flachglas- oder Behälterglasgemengen zur Glasschmelze zu erhöhen und auf diese Weise den für die Umwandlung des Glasgemenges zur Glasschmelze erforderlichen Energieeinsatz möglichst gering zu halten.
Erfindungsgemäß wird diese Aufgabe durch ein Verfahren der eingangs genannten Art gelöst, bei dem eine Alkali- Erdalkali -Carbonat Schmelze mit einem Erdalkalicarbonat- gehalt zwischen 10 und 62 Massenprozent eingesetzt wird. Es hat sich gezeigt, dass der vorstehend beschriebene ungünstige Reaktionsablauf vermieden wird, wenn die Erdalkalien mit der Soda bereits bei Temperaturen unterhalb von 1000 °C weitgehend vollständig verflüssigt werden.
Bei einer bevorzugten Ausgestaltung des Verfahrens wird das Alkali-Erdalkali -Carbonat als gesonderter Rohstoff eingesetzt .
Dies geschieht zum Beispiel dergestalt, dass die Erdalka- licarbonate zusammen mit der Soda bei Temperaturen von 900 - 1000 °C zu einer Schmelze umgesetzt und in ein Dop- pelcarbonatsalz-Feststoff -Granulat überführt werden.
Bei einer weiteren bevorzugten Ausgestaltung des Verfahrens wird eine Alkali-Erdalkali Carbonatschmelze als vorherrschendes Zwischenprodukt im aufschmelzenden Glasgemenge generiert, wobei ein erhöhter CO2 Partialdruck von mehr als 1 bar in der Reaktionszone eingesetzt wird.
Es hat sich gezeigt, dass unter diesen Bedingungen der Schmelzprozess wesentlich schneller sowie unter wesentlich geringerer Schaumbildung erfolgt als im konventio- nellen Gemenge. Dadurch wird die zur Einstellung der erforderlichen Glasqualität benötigte Verweilzeit im
Schmelzaggregat verkürzt. Nach allgemeinen Prinzipien der Verfahrenstechnik ist damit notwendig eine Erhöhung der Produktionsleistung der Schmelzanlage und/oder eine Ab- Senkung der erforderlichen Schmelzenergie verbunden. Bei der Ausgestaltung des Verfahrens, bei der eine Alkali-Erdalkali Carbonatschmelze als vorherrschendes Zwischenprodukt im aufschmelzenden Glasgemenge generiert wird, ist es zum einen möglich, den erhöhten CO2 Partial- druck von bis zu 1 bar extern zu generieren.
Dies kann beispielsweise durch eine geeignete Führung der Abgase im Schmelzaggregat erfolgen. Zum anderen ist es auch möglich, einen CO2 Partialdruck von mehr als 1 bar intrinsisch zu generieren.
Es hat sich gezeigt, dass sich im Innern eines Gemenges lokal grundsätzlich ein erhöhter CO2- Partialdruck ein- stellt - so auch im ungünstigen Fall der konventionelle
Schmelze (dort führt er vorwiegend zur Segregation von Erstschmelze und Erdalkalicarbonaten) . Im vorliegenden Fall, beim Vorliegen einer Alkali -Erdalkali -Schmelze jedoch führt er zu einem beschleunigten Reaktionsablauf. Der Effekt des erhöhten CO2-Partialdruckes lässt sich durch geeignete Anordnung der Gemengebestandteile beispielsweise durch eine Schichtung oder durch den Einsatz von Pellets oder Presslingen erheblich steigern. Eine intrinsische Generierung des erhöhten CO2 Partial- drucks kann insbesondere durch den Einsatz von Pellets oder Presslingen erzeugt werden. Dabei baut sich, nach Art eines VentilSystems, lokal in der Reaktionszone ein besonders hoher CO2-Partialdruck auf. Es hat sich gezeigt, dass es besonders vorteilhaft ist, wenn die Pellets oder Presslinge aus mehreren Schichten bestehen, wobei die innere Schicht aus einem Mix A und die äußere Schicht aus einem Mix B gemäß der nachfolgend im einzelnen beschriebenen Zusammensetzung besteht:
Das Gesamtgemenge enthält Sand (sand) , Soda (soda) , Dolomit (dolo) , Kalkstein (lime) sowie weitere Bestandteile wie Feldspat, Sulfat, Kohle, Farboxide und andere bei der Glasherstellung verwendete Bestandteile. Ihre Massen m(sand) , m(soda) , m(dolo) , m(lime) etc. sind in kg je t zu erschmelzenden Glases angegeben. Die Berechnung der Zusammensetzungen von Mix-A und Mix-B verläuft wie folgt:
Schritt 1 :
Berechnung der Massenanteile z(dolo) und z(lime): z(dolo) = m(dolo) / [m(dolo) + m(lime)] ,
z(lime) = 1 - z(dolo) .
Schritt 2:
Berechnung der molaren Anteile an CO2, die in soda, dolo, lime enthalten sind: n(soda) = m(soda) x M(soda) ,
n(dolo) = 2 x m(dolo) x M(dolo) ,
n(lime) = m(lime) x M(lime) .
Dabei bezeichnet M die molaren Massen der chemisch reinen Äquivalente der Rohstoffe, d.i., Na2CO3, CaMg(CO3)2 bzw. CaCO2, in Einheiten g/mol, also: M(soda) = 105.989, M(dolo) = 184.410, M(lime) = 100.089.
Auswahl eines geeigneten molaren Verhältnisses x(soda) von NaCO3 zu (Mg,Ca)CO3. Leitlinie ist das Niggli- Diagramm (Bild 1) . Dabei sind die Grenzen eines Prozessfensters
0,9 > x(soda) > 0,38 einzuhalten. Im gegebenen Beispiel wird x(soda) = 0.44 verwandt .
Aus x(soda) wird eine Leitzahl ξ, ξ = [1 - x(soda)] / x(soda) berechnet. Im Beispiel gilt ξ = 1.2727. Schritt 3:
Auswertung der molaren Verhältnisse von dolo und lime. Es gilt x(dolo) = n(dolo) / [n(dolo) + n(lime)] ,
x(lime) = 1 - x(dolo .
Aus diesen Verhältnissen werden die Hilfsgrößen q(dolo) = )i x x(dolo) x n(soda) x M(dolo) x ξ , q(lime) = x(lime) x n(soda) x M(lime) x ξ berechnet. Die Summe der Massen mA(dolo) und mA(lime) , die in Mix-A aufgenommen wird, ergibt sich dann als mA(dolo) + mA(lime) = m(soda) / [q(dolo) + q(lime) .
Es wird eine weitere Hilfsgröße y berechnet als y = [mA(dolo) + mA(lime)] / [m(dolo) + m(lime)] .
Im gegebenen Beispiel gilt y = 0.8023.
Schritt 4:
Berechnung der Zusammensetzung von Mix-A und Mix-B. Die Mengen in Mix-A (in kg je t zu erschmelzenden Glases) ergeben sich wie folgt : mA(dolo) = y x m(soda) x z(dolo) ,
mA (lime) = y x m(soda) x z(lime) ,
mA(soda) = m(soda) ;
mA(sand) = Φ x [mA(dolo) + mA(lime) + m^soda)] .
Dabei ist 0.5 < Φ < 0.667. Die Größe φ ergibt sich aus phasentheoretischen Überlegungen, die für die im Anspruch dargelegte praktische Umsetzung irrelevant sind.
Die Zusammensetzung von Mix-B ergibt sich durch Differenzbildung : mB(dolo) = m(dolo) - mA(dolo) ,
mB(lime) = m(lime) - mA(lime) , mB(soda) = m(soda) - mA(soda) = 0 (soda befindet sich nur in Mix-A) ,
mB(sand) = m(sand) - mA(sand) . Alle sonstigen Gemengebestandteile (Feldspat, Sulfat,
Kohle, Farboxide und andere bei der Glasherstellung verwendeten Bestandteile) werden dem Mix-B zugeschlagen.
Die nachfolgende Tab. 1 zeigt ein typisches Beispiel Behälterglasgemenges zusammengestellt nach der vorstehend erläuterten Berechnungsmethode :
Figure imgf000011_0001
Die Fig. 1 zeigt darüber hinaus ein Phasendiagramm des Systems Na2CO3 - CaCO3. Das für das Verfahren geeignete
Prozessfenster liegt zwischen 10% und 62% CaC03 entsprechend einem Molenbruch von Na2CO3 von 0,9 > x(soda) > 0,38 (etwa entsprechend den Punkten B und E) . Darüber hinaus kann eine intrinsische Generierung des erhöhten CO2 Partialdrucks durch die Anordnung der Rohmaterialien des Glasgemenges in mindestens zwei Schichten erfolgen. Dabei muss mindestens eine Schicht aus einem Mix A und eine Schicht aus einem Mix B in den vorstehend im Einzelnen beschriebenen Zusammensetzungen bestehen.
Außerdem kann eine intrinsische Generierung des erhöhten CO2 Partialdrucks durch das Verpressen der Rohmaterialien Soda und Kalkstein zu Presslingen oder durch die Herstellung von Pellets und durch die Vermischung dieser Press- linge oder Pellets mit den übrigen Rohmaterialien des Glasgemenges erfolgen.
Es hat sich gezeigt, dass unter diesen Bedingungen der Schmelzprozess wesentlich schneller sowie unter wesentlich geringerer Schaumbildung erfolgt als im konventionellen Gemenge. Dadurch wird, wie bereits erwähnt, die zur Einstellung der erforderlichen Glasqualität benötigte Verweilzeit im Schmelzaggregat verkürzt. Nach allgemeinen Prinzipien der Verfahrenstechnik ist damit notwendig eine Erhöhung der Produktionsleistung der Schmelzanlage und/oder eine Absenkung der erforderlichen Schmelzenergie verbunden. Auch die Menge der in der Schmelze verbleibenden Blasen ist deutlich geringer als im konventionellen Fall.

Claims

Patentansprüche 1. Verfahren zur Erhöhung der Umsetzungsgeschwindigkeit von Flachglas oder Behälterglasgemengen zur Glasschmelze durch Nutzbarmachung einer Alkali-Erdalkali-Carbonat Schmelze mit einem Erdalkalicarbonatgehalt von mindestens 10 bis 62 Massenprozent .
2. Verfahren gemäß Anspruch 1, wobei ein Alkali-Erdalkali- Carbonat als gesonderter Rohstoff eingesetzt wird.
3. Verfahren gemäß Anspruch 1, wobei eine Alkali-Erdalkali- Carbonatschmelze als vorherrschendes Zwischenprodukt im aufschmelzenden Gemenge generiert wird und wobei ein erhöhter CO2 Partialdruck in der Reaktionszone eingesetzt wird.
4. Verfahren gemäß Anspruch 3., wobei ein erhöhter CO2
Partialdruck von bis zu 1 bar extern generiert wird.
5. Verfahren gemäß Anspruch 3, wobei ein erhöhter CO2
Partialdruck von mehr als 1 bar intrinsisch generiert wird.
6. Verfahren gemäß Anspruch 5, wobei der erhöhte CO2
Partialdruck durch den Einsatz von Presslingen oder Pellets hergestellt wird.
7. Verfahren gemäß Anspruch 6, wobei die Presslinge oder Pellets aus mehreren Schichten bestehen und wobei die innere Schicht aus Mix A und die äußere Schicht aus Mix B besteht .
8. Verfahren gemäß Anspruch 5, wobei der erhöhte CO2
Partialdruck durch die Anordnung der Rohmaterialien in mindestens zwei Schichten erfolgt und mindestens eine Schicht aus Mix A und mindestens eine Schicht aus Mix B besteht .
9. Verfahren gemäß Anspruch 5, wobei der erhöhte CO2
Partialdruck durch das Verpressen der Rohmaterialien Soda und Kalkstein/Dolomit zu Presslingen oder durch die Herstellung von Pellets und die Vermischung der Presslinge oder' Pellets mit den übrigen Rohmaterialien erfolgt.
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