WO2015126132A1 - 레독스 흐름 전지 - Google Patents

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WO2015126132A1
WO2015126132A1 PCT/KR2015/001581 KR2015001581W WO2015126132A1 WO 2015126132 A1 WO2015126132 A1 WO 2015126132A1 KR 2015001581 W KR2015001581 W KR 2015001581W WO 2015126132 A1 WO2015126132 A1 WO 2015126132A1
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anolyte
catholyte
concentration
vanadium
redox flow
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PCT/KR2015/001581
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이승연
홍지은
김재민
이지영
예희창
김수환
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오씨아이 주식회사
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    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
    • H01M8/20—Indirect fuel cells, e.g. fuel cells with redox couple being irreversible
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
    • H01M8/18—Regenerative fuel cells, e.g. redox flow batteries or secondary fuel cells
    • H01M8/184—Regeneration by electrochemical means
    • H01M8/188—Regeneration by electrochemical means by recharging of redox couples containing fluids; Redox flow type batteries
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
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    • H01M8/02—Details
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    • H01M8/04—Auxiliary arrangements, e.g. for control of pressure or for circulation of fluids
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    • Y02E60/30—Hydrogen technology
    • Y02E60/50—Fuel cells

Definitions

  • the present invention relates to a redox flow battery, and specifically, in a redox flow battery in which an anolyte and a catholyte are supplied to a battery cell and charged and discharged using an active material and a cation exchange membrane containing vanadium,
  • the anolyte and the catholyte include vanadium ions as active ions, the concentration of vanadium ions included in the anolyte and the concentration of vanadium ions included in the catholyte are different from each other, and the storage tank in which the anolyte is stored and the The storage tanks in which the catholyte is stored are connected to each other through a communication tube, thereby controlling the movement of the active material and the electrolyte in the battery and minimizing the degradation of the battery performance.
  • the electrolyte of the anolyte and the catholyte is mixed (TOTAL REMIXING) every predetermined number of charge / discharge cycles, or partially move the electrolyte of the active material and the ions-rich side to the electrolyte of the lower side.
  • TOTAL REMIXING TOTAL REMIXING
  • PARTIAL TRANSFER a method has been performed to restore the degraded battery performance by making the electrolyte state in the initial state.
  • Redox flow battery for achieving the above object, using an active material and a cation exchange membrane containing vanadium, to supply anolyte and catholyte to the battery cell to perform charge and discharge
  • the anolyte and the catholyte include vanadium ions as active ions, the concentration of vanadium ions included in the anolyte and the concentration of vanadium ions contained in the catholyte are different from each other, and the anolyte
  • the stored storage tank and the storage tank in which the catholyte are stored are connected to each other through a communication tube.
  • the redox flow battery of the present invention even if the charging / discharging is repeated, the movement of the active material is suppressed, thereby minimizing battery performance.
  • the volume of the electrolyte between the anolyte and the catholyte remains the same through the communication tube, thereby facilitating recovery of battery performance.
  • FIG. 1 is a schematic diagram of a redox flow battery of the present invention.
  • a redox flow battery is a redox flow battery that supplies an anolyte and a catholyte to a battery cell and charges and discharges using an active material and a cation exchange membrane containing vanadium, wherein the positive electrode
  • the liquid and the catholyte include vanadium ions as active ions, the concentration of vanadium ions in the anolyte and the concentration of vanadium ions in the catholyte are different from each other, and the storage tank in which the anolyte is stored and the cathode
  • the storage tank in which the liquid is stored is characterized in that connected to each other through a communication tube.
  • the redox flow battery contains vanadium as an active material and obtains electrical energy by using a redox reaction in the anolyte and the catholyte.
  • the catholyte and the anolyte are each accommodated in separate storage tanks and connected to the electrodes of the cells separated by an ion exchange membrane to circulate to form the redox flow battery.
  • the storage tank containing the catholyte and the anolyte may be connected to the cathode and the anode, respectively, so that the electrolyte may be circulated in fluid communication with the cell.
  • the redox flow battery may include a peristaltic pump to circulate the catholyte or the anolyte by a pump.
  • FIG. 1 shows a block diagram of a redox flow battery controlled according to the present invention.
  • an anolyte solution (anode electrolyte) is stored in the anolyte storage tank 110, and a catholyte (cathode electrolyte) is stored in the catholyte storage tank 112.
  • Catholyte contains vanadium divalent ions (V 2+ ) or vanadium trivalent ions (V 3+ ) as catholyte ions, and the anolyte is vanadium tetravalent ions (V 4+ ) or vanadium 5 as anolyte ions May comprise ions (V 5+ ).
  • the anolyte and catholyte stored in the anolyte storage tank 110 and catholyte storage tank 112 flow into the positive cell 102A and the negative cell 102B of the cell 102, respectively, via pumps 114 and 116. do.
  • the movement of electrons through the electrode 106 occurs according to the operation of the power supply / load 118, and thus the oxidation / reduction reaction of V 5+ ⁇ V 4+ occurs.
  • the cathode cell 102B the movement of electrons through the electrode 108 occurs according to the operation of the power source / load 118, and thus the oxidation / reduction reaction of V 2+ ⁇ V 3+ occurs.
  • the anolyte and catholyte are circulated to the anolyte storage tank 110 and the catholyte storage tank 112, respectively.
  • the anode cell 102A and the cathode cell 102B are separated by a separator 104 through which ions can pass.
  • a movement of ions that is, crossover, may occur between the anode cell 102A and the cathode cell 102B. That is, the anolyte ions V 5+ and V 4+ of the anode cell 102A move to the cathode cell 102B during the charging / discharging process of the redox flow battery, and the catholyte ions of the cathode cell 102B ( V 2+ , V 3+ ) may move to the anode cell 102A.
  • the concentration of vanadium ions included in the anolyte and the concentration of vanadium ions included in the catholyte are different from each other, and the storage tank 110 in which the anolyte is stored and the catholyte are stored.
  • Storage tank 112 is characterized in that connected to each other via a communication pipe (120).
  • the concentration of vanadium ions contained in the anolyte and the concentration of vanadium ions contained in the catholyte are different from each other to suppress the movement of vanadium ions, which are active materials causing a decrease in battery performance.
  • the value of C1 / C2 is preferably 1.6 to 1.7. If the value is less than 1.6, there is almost no effect of different concentrations of vanadium ions, and thus, the effect of inhibiting the movement of vanadium ions is virtually insignificant. Can be.
  • the concentration of vanadium ions contained in the anolyte is 1.8 ⁇ 2.0M
  • the concentration of vanadium ions contained in the catholyte is 1.1 ⁇ 1.3 It may be M.
  • the concentration of vanadium ions included in the anolyte solution is C1 and the concentration of vanadium ions included in the catholyte solution is C2, the value of C1-C2 may be 0.5 to 0.9, more preferably 0.7.
  • the anolyte and the catholyte include anion dissociated from an active material and an electrolyte, respectively, and the present invention relates to the concentration of the total anion contained in the anolyte and the catholyte.
  • concentration of total anions included may be different.
  • the concentration of vanadium ions in the anolyte and the concentration of vanadium ions in the catholyte are set differently, and the concentrations of the total anions in the anolyte and the total anions in the catholyte are also different. As a result, the movement of the active material can be further suppressed and battery performance can be minimized.
  • the redox flow battery of the present invention is characterized in that the storage tank 110 and the storage tank 112 in which the anolyte is stored are connected to each other through the communication tube (120).
  • the redox flow battery of the present invention maintains the liquid communication state because the storage tank 110 in which the anolyte is stored and the storage tank 112 in which the anolyte is stored are connected to each other through the communication tube 120.
  • the anolyte storage tank 110 and the catholyte storage tank 112 is maintained in liquid communication through the communication tube 120 located below the liquid level of each storage tank.
  • the liquid communication may be maintained through the bottom of each storage tank or through a tube on the side surface below the liquid level of each storage tank.
  • the communication tube 120 may be connected horizontally or vertically, and the communication tube 120 may be anolyte.
  • One end of the communicating tube 120 may be connected to the bottom of the storage tank 110 and the catholyte storage tank 112 or the bottom of any one of the anolyte storage tank 110 and the catholyte storage tank 112. And the other end may be connected to the side of another storage tank. Therefore, there is no particular limitation on the connection form of the tube, and the connection form of the tube can be determined according to a specific situation such as the size of the apparatus, the size of the factory building, and the like.
  • the diameter D, L / D value is 10 or more, specifically in the range of about 20 to about 1000, preferably Is in the range of about 40 to about 600, more preferably in the range of about 60 to about 400, most preferably in the range of about 80 to 200, for example 90, 100, 110, 120, 130, 140, 150, 160, 170, 180, 190, or using a communication tube 120 having an L / D value of an approximation thereof.
  • the L / D values may be reduced or expected It effectively serves to suppress the self discharge between the anode and the cathode.
  • the vanadium ions at one end in the communication tube 120 are concentrated. Due to the difference it moves through the tube to the other end. Therefore, while it is possible to ensure that the concentrations of vanadium ions on both sides of the anode and the cathode are substantially the same, the current efficiency is not significantly reduced.
  • the vanadium ions will quickly move from one end to the other through the communicating tube, which leads to a short-circuit of the cell. induce the circuit. Therefore, not only the current efficiency is significantly reduced, but also the charge / discharge capacity of the battery is continuously reduced.
  • the communicating tube 120 is any material resistant to electrolyte corrosion, preferably a polymer material that prevents electrolyte corrosion, such as polyvinyl chloride, polypropylene, polyethylene, polytetrafluoroethylene, polyvinylidene fluoride, Chlorinated polyethylene, chlorinated polypropylene, poly (vinylidene difluoride), polyesters, polycarbonates, polyalcohols, polysulfones, polyethersulphones, polyethers, polyamides, polyimides , Polyphenylene sulfide, poly (ether-ketone), poly (ether-ether-ketone), poly (phthalazinone-ether-ketone), polybenzimidazole, polystyrene, polyisobutylene, and polyacrylo It may be made of any one material selected from the group consisting of nitriles.
  • a polymer material that prevents electrolyte corrosion such as polyvinyl chloride, polypropylene, polyethylene, polytetra
  • connection form of the anolyte and catholyte storage tanks 110 and 112 and the communication tube 120 is not particularly limited as long as a secure connection is ensured and no electrolyte is leaked.
  • the communication tube 120 may be connected to the storage tank by at least one of flange-connection, welding, and adhesion.
  • the communication tube 120 may be connected to the electrolyte storage tank in an integral form.
  • the shape and arrangement of the communication tube 120 is not particularly limited.
  • the communication tube 120 may be a separate long straight tube between the anolyte and catholyte storage tanks, or may include a number of bend parts, or store the anolyte and catholyte to make space. It may be wound on a tank or may be in any other form.
  • the communication tube 120 may be provided with a valve that can be opened or closed as needed.
  • NAFION 115 a cation exchange membrane, is used to connect the storage tank with a communication tube so that the anolyte and catholyte maintain the same water level.
  • the active ion concentration and total anion concentration of the anolyte and catholyte are prepared under the following conditions. A vanadium redox flow cell was constructed.
  • Catholyte Vanadium ion concentration-1.1M, aqueous sulfuric acid solution-3M (sulfate ion concentration: 4.1M)
  • Anolyte solution vanadium ion concentration-1.9M, sulfuric acid aqueous solution-3M (sulfate ion concentration: 4.9M)
  • Catholyte Vanadium ion concentration-1.1M, aqueous sulfuric acid solution-3M (sulfate ion concentration: 4.1M)
  • Anolyte Vanadium ion concentration-2.0M, Sulfuric acid solution-3M (Sulfate ion concentration: 5.0M)
  • Catholyte Vanadium ion concentration-1.1M, aqueous sulfuric acid solution-3M (sulfate ion concentration: 4.1M)
  • Anolyte Vanadium ion concentration-2.0M, Sulfuric acid solution-3M (Sulfate ion concentration: 5.0M)
  • Catholyte Vanadium ion concentration-1.3M, Sulfuric acid solution-3M (Sulfate ion concentration: 4.3M)
  • Anolyte solution vanadium ion concentration-1.9M, sulfuric acid aqueous solution-3M (sulfate ion concentration: 4.9M)
  • Catholyte Vanadium ion concentration-1.2M, Sulfate aqueous solution-3M (Sulfate ion concentration: 4.2M)
  • Catholyte vanadium ion concentration-1.5M, sulfuric acid aqueous solution-3M (sulfate ion concentration: 4.5M)
  • Catholyte vanadium ion concentration-1.5M, sulfuric acid aqueous solution-3M (sulfate ion concentration: 4.5M)
  • Catholyte Vanadium ion concentration-1.1M, aqueous sulfuric acid solution-3M (sulfate ion concentration: 4.1M)
  • Anolyte Vanadium ion concentration-2.0M, Sulfuric acid solution-3M (Sulfate ion concentration: 5.0M)
  • Catholyte Vanadium ion concentration-1.3M, Sulfuric acid solution-3M (Sulfate ion concentration: 4.3M)
  • Anolyte solution vanadium ion concentration-1.9M, sulfuric acid aqueous solution-3M (sulfate ion concentration: 4.9M)
  • Catholyte Vanadium ion concentration-1.2M, Sulfate aqueous solution-3M (Sulfate ion concentration: 4.2M)
  • Anolyte Vanadium ion concentration-1.1M, sulfuric acid aqueous solution-3M (sulfate ion concentration: 4.1M)
  • Catholyte vanadium ion concentration-1.8M, aqueous sulfuric acid solution-3M (sulfate ion concentration: 4.8M)
  • Charge / discharge test was performed by driving the redox battery system prepared according to the above Examples and Comparative Examples, and the volume change of the anolyte solution after 50,100 cycles and the change in battery efficiency of the initial anolyte solution volume were measured.
  • Example 1 Volume change of anolyte after 50 cycles of charge / discharge compared to initial anolyte volume Volume change of anolyte after 100 cycles of charge / discharge compared to initial anolyte volume Performance change of battery after 50 cycles of charge / discharge (%) Performance change of battery after 100 cycles of charge / discharge (%)
  • Example 1 0% 0% -0.3% -0.2%
  • Example 2 0% 0% -0.2% -0.2%
  • Example 3 0% 0% 0.1% -0.17%
  • Example 4 0% 0% 0% 0% 0.34% 0.3%
  • Example 5 0% 0% 0.32% 0.4% Comparative Example 1 60% 60% -38.21% -49.67% Comparative Example 2 0% 0% -20.20 -20.02 Comparative Example 3 41.21% 69.11% -13.20 -13.04 Comparative Example 4 43.01% 68.54% -11.57 -12.25 Comparative Example 5 43.20% 68.32% -11.03 -11.07 Comparative Example
  • the change in performance (%) means the initial performance (100%) minus the initial performance (100%) after 50 cycles or 100 cycles of charge / discharge when the initial performance of the battery is 100%. .
  • the redox flow battery of the present invention even if the charge / discharge is repeated, the movement of the active ions is suppressed, the phenomenon that the volume difference between the anolyte and the catholyte is minimized, and the stability is excellent, It was confirmed that there is an effect that the decrease in efficiency of the battery is minimized.
  • Examples 1 to 5 of the present invention are compared with Comparative Examples 2 and 6 to increase the concentration of active ions contained in the anolyte solution than the concentration of active ions contained in the catholyte solution. It can be seen that the performance degradation is minimized.
  • Example 1 Comparative Example 3, Example 4, Comparative Example 4, Example 5 and Comparative Example 5
  • the concentration of the active ions contained in the anolyte solution is higher than the concentration of the active ions contained in the catholyte solution

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Abstract

본 발명은 레독스 흐름 전지에 대한 것으로, 구체적으로는 바나듐을 포함하는 활물질 및 양이온 교환막을 이용하여, 전지 셀에 양극액 및 음극액을 공급하고 충방전을 실시하는 레독스 흐름 전지에 있어서, 상기 양극액 및 상기 음극액은 활성 이온으로 바나듐 이온을 포함하고, 상기 양극액에 포함된 바나듐 이온의 농도와 상기 음극액에 포함된 바나듐 이온의 농도는 서로 다르며, 상기 양극액이 저장된 저장탱크와 상기 음극액이 저장된 저장탱크는 연통관을 통해 서로 연결됨으로써, 전지 내에서 활물질 및 전해질의 이동을 제어하고 전지 성능 저하를 최소화한 레독스 흐름 전지에 대한 것이다.

Description

레독스 흐름 전지
본 발명은 레독스 흐름 전지에 대한 것으로, 구체적으로는 바나듐을 포함하는 활물질 및 양이온 교환막을 이용하여, 전지 셀에 양극액 및 음극액을 공급하고 충방전을 실시하는 레독스 흐름 전지에 있어서, 상기 양극액 및 상기 음극액은 활성 이온으로 바나듐 이온을 포함하고, 상기 양극액에 포함된 바나듐 이온의 농도와 상기 음극액에 포함된 바나듐 이온의 농도는 서로 다르며, 상기 양극액이 저장된 저장탱크와 상기 음극액이 저장된 저장탱크는 연통관을 통해 서로 연결됨으로써, 전지 내에서 활물질 및 전해질의 이동을 제어하고 전지 성능 저하를 최소화한 레독스 흐름 전지에 대한 것이다.
종래의 레독스 흐름 전지 시스템에서는 충방전이 반복될수록 격막을 통하여 양극액 및 음극액에 포함된 각종 이온과 용매인 물이 이동하여, 양극액 및 음극액의 증감이 일어나고, 활물질이 이동함으로써 현저한 전지 성능 저하를 나타내는 문제가 있었다.
이러한 문제를 해결하기 위하여, 종래에는 일정 횟수의 충방전 사이클마다 양극액과 음극액의 전해질을 혼합(TOTAL REMIXING)하거나, 활물질과 각종 이온들이 많아진 쪽의 전해액을 낮아진 쪽의 전해질로 부분적으로 이동시키는 방법(PARTIAL TRANSFER)을 통하여, 초기 상태의 전해액 상태로 만들어 저하된 전지 성능을 회복시키려는 방법이 행해지고 있었다.
그러나 상기와 같은 종래의 방법은 에너지 소모가 심하고 조작이 번거롭다는 단점이 있었다.
본 발명은 상기와 같은 문제점을 해결하고, 전지 내에서 활물질의 이동을 제어함으로써 전해액의 부피 변화를 최소화하며, 전지 성능 저하를 최소화한 레독스 흐름 전지를 제공하고자 하는데 그 목적이 있다.
상기의 목적을 달성하기 위한 본 발명의 일실시예에 의한 레독스 흐름 전지는, 바나듐을 포함하는 활물질 및 양이온 교환막을 이용하여, 전지 셀에 양극액 및 음극액을 공급하고 충방전을 실시하는 레독스 흐름 전지로서, 상기 양극액 및 상기 음극액은 활성 이온으로 바나듐 이온을 포함하고, 상기 양극액에 포함된 바나듐 이온의 농도와 상기 음극액에 포함된 바나듐 이온의 농도는 서로 다르며, 상기 양극액이 저장된 저장탱크와 상기 음극액이 저장된 저장탱크는 연통관을 통해 서로 연결된 것을 특징으로 한다.
본 발명의 레독스 흐름 전지는, 충/방전을 반복하더라도 활물질의 이동이 억제되어 전지 성능 저하 현상이 최소화된다.
또한, 연통관을 통해 양극액 및 음극액 간 전해액의 부피가 동일하게 유지되어, 전지 성능 저하 회복이 용이하다.
이로써 전지의 장기간 연속 운전이 가능하게 된다.
도 1은 본 발명의 레독스 흐름 전지의 개략적인 모식도이다.
본 발명의 이점 및 특징, 및 이를 달성하는 방법은 상세하게 후술되어 있는 실시예들을 참조하면 명확해질 것이다. 그러나, 본 발명은 이하에서 개시되는 실시예들에 한정되는 것이 아니라 서로 다른 다양한 형태로 구현될 것이며, 단지 본 실시예들은 본 발명의 개시가 완전하도록 하며, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 발명의 범주를 완전하게 알려주기 위해 제공되는 것이며, 본 발명은 청구항의 범주에 의해 정의될 뿐이다.
이하 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 레독스 흐름 전지에 대하여 설명하면 다음과 같다.
본 발명의 일실시예에 의한 레독스 흐름 전지는, 바나듐을 포함하는 활물질 및 양이온 교환막을 이용하여, 전지 셀에 양극액 및 음극액을 공급하고 충방전을 실시하는 레독스 흐름 전지로서, 상기 양극액 및 상기 음극액은 활성 이온으로 바나듐 이온을 포함하고, 상기 양극액에 포함된 바나듐 이온의 농도와 상기 음극액에 포함된 바나듐 이온의 농도는 서로 다르며, 상기 양극액이 저장된 저장탱크와 상기 음극액이 저장된 저장탱크는 연통관을 통해 서로 연결된 것을 특징으로 한다.
상기 레독스 흐름 전지는 바나듐을 활물질로서 포함하고, 양극액 및 음극액 내에서의 산화환원 반응을 이용하여 전기 에너지를 얻는다.
상기 음극액에서 충방전시 하기 반응식 1의 산화환원 반응이 일어나고, 상기 양극액에서 충방전시 하기 반응식 2의 산화환원 반응이 일어난다.
[반응식 1]
V3+ + e- ↔ V2+, E0 = -0.25V
[반응식 2]
VO2+ + H2O ↔ VO2+ + 2H+ + e-, E0 = 1V
상기 음극액과 상기 양극액은 각각이 별도의 저장탱크에 수용되고, 이온교환막에 의해 분리된 셀의 전극에 연결되어 순환되는 구조로서 상기 레독스 흐름 전지를 형성한다.
상기 음극액과 상기 양극액을 수용하는 저장탱크가 각각 음극 및 양극과 연결되어 전해질이 셀과 유체 소통하여 순환될 수 있다.
상기 레독스 흐름 전지는 연동 펌프를 구비하여 펌프에 의해 상기 음극액 또는 상기 양극액을 순환시킬 수 있다.
보다 구체적으로 도 1을 참고하여 본 발명의 레독스 흐름 전지를 설명하면 다음과 같다.
도 1은 본 발명에 따라 제어되는 레독스 플로우 전지의 구성도를 나타낸다.
도 1을 참조하면, 양극액 저장 탱크(110)에는 양극액(양극 전해액)이 저장되고, 음극액 저장 탱크(112)에는 음극액(음극 전해액)이 저장된다.
음극액은 음극액 이온으로서 바나듐 2가 이온(V2+) 또는 바나듐 3가 이온(V3+)을 포함하고, 상기 양극액은 양극액 이온으로서 바나듐 4가 이온(V4+) 또는 바나듐 5가 이온(V5+)을 포함할 수 있다.
양극액 저장 탱크(110)와 음극액 저장 탱크(112)에 저장된 양극액 및 음극액은 펌프(114, 116)를 통해 각각 셀(102)의 양극 셀(102A) 및 음극 셀(102B)로 유입된다. 양극 셀(102A)에서는 전원/부하(118)의 동작에 따라 전극(106)을 통한 전자의 이동이 발생하며, 이에 따라 V5+ ↔ V4+의 산화/환원 반응이 일어난다. 마찬가지로, 음극 셀(102B)에서는 전원/부하(118)의 동작에 따라 전극(108)을 통한 전자의 이동이 발생하며, 이에 따라 V2+ ↔ V3+의 산화/환원 반응이 일어난다. 산화/환원 반응을 마친 양극액과 음극액은 각각 양극액 저장 탱크(110)와 음극액 저장 탱크(112)로 순환된다.
한편, 양극 셀(102A) 및 음극 셀(102B)은 이온이 통과할 수 있는 분리막(104)에 의해 분리된다. 이에 따라 양극 셀(102A) 및 음극 셀(102B) 간에 이온의 이동, 즉 크로스오버가 일어날 수 있다. 즉, 레독스 플로우 전지의 충전/방전 과정에서 양극 셀(102A)의 양극액 이온(V5+, V4+)이 음극 셀(102B)로 이동하고, 음극 셀(102B)의 음극액 이온(V2+, V3+)은 양극 셀(102A)로 이동할 수 있다.
본 발명의 레독스 흐름 전지는, 상기 양극액에 포함된 바나듐 이온의 농도와 상기 음극액에 포함된 바나듐 이온의 농도는 서로 다르고, 상기 양극액이 저장된 저장탱크(110)와 상기 음극액이 저장된 저장탱크(112)는 연통관(120)을 통해 서로 연결된 것을 특징으로 한다.
본 발명의 레독스 흐름 전지는 양극액에 포함된 바나듐 이온의 농도와 음극액에 포함된 바나듐 이온의 농도를 서로 다르게 설정함으로써 전지 성능의 저하를 일으키는 활물질인 바나듐 이온의 이동을 억제한다.
구체적으로, 상기 양극액에 포함된 바나듐 이온의 농도를 C1, 상기 음극액에 포함된 바나듐 이온의 농도를 C2라고 할 때, C1/C2의 값은 1.6~1.7인 것이 바람직하다. 상기 값이 1.6 미만일 경우에는 바나듐 이온의 농도를 다르게 설정한 효과가 거의 없어 바나듐 이온의 이동 억제 효과가 실질적으로 나타나지 않고, 1.7을 초과하는 경우에는 바나듐 이온의 이동량이 많아져 전지의 성능 저하를 일으킬 수 있다.
한편, 상기와 같은 조건을 만족하는 본 발명의 레독스 흐름 전지에 있어서, 상기 양극액에 포함된 바나듐 이온의 농도는 1.8~2.0M 이고, 상기 음극액에 포함된 바나듐 이온의 농도는 1.1~1.3M일 수 있다.
양극액에 포함된 바나듐 이온의 농도가 상기 범위를 벗어나는 경우 상온 또한 고온에서의 안정성의 문제로 석출이 일어날 우려가 있고, 음극액에 포함된 바나듐 이온의 농도가 상기 범위를 벗어나는 경우 저온에서의 안정성으로 인한 석출 문제가 있다. 그리하여, 충, 방전에 어려움이 생기며, 구성요소(펠트, 그라파이트등) 에 손상을 입혀 내구성을 저하시킬 수 있다.
즉, 상기 양극액에 포함된 바나듐 이온의 농도를 C1, 상기 음극액에 포함된 바나듐 이온의 농도를 C2라고 할 때, C1-C2의 값은 0.5~0.9, 보다 바람직하게는 0.7일 수 있다.
또한, 본 발명의 레독스 흐름 전지에 있어서, 상기 양극액과 상기 음극액은 각각 활물질 및 전해질로부터 해리된 음이온을 포함하는데, 본 발명은 상기 양극액에 포함된 전체 음이온의 농도와 상기 음극액에 포함된 전체 음이온의 농도가 서로 다를 수 있다.
즉, 양극액에 포함된 바나듐 이온의 농도와 음극액에 포함된 바나듐 이온의 농도를 서로 다르게 설정할 뿐 아니라, 양극액에 포함된 전체 음이온의 농도와 음극액에 포함된 전체 음이온의 농도도 서로 다르게 함으로써 활물질의 이동현상을 더 억제하고 전지 성능 저하를 최소화 할 수 있게 된다.
한편, 본 발명의 레독스 흐름 전지는 양극액이 저장된 저장탱크(110)와 음극액이 저장된 저장탱크(112)가 연통관(120)을 통해 서로 연결된 것을 특징으로 한다.
즉, 본 발명의 레독스 흐름 전지는 양극액이 저장된 저장탱크(110)와 음극액이 저장된 저장탱크(112)가 연통관(120)을 통해 서로 연결되어 있으므로 액체 연통 상태를 유지한다.
본 발명의 바람직한 일 실시예에 있어서, 양극액 저장탱크(110) 및 음극액 저장탱크(112)는 각 저장탱크의 액면 아래에 위치된 연통관(120)을 통해 액체연통이 유지된다. 예를 들어, 상기 액체연통은 각 저장탱크의 바닥 또는 각 저장탱크의 액면 아래의 옆면의 관을 통해 유지될 수 있다.
본 발명의 범위 내에서, 양극액 저장탱크(110) 및 음극액 저장탱크(112)가 액체연통으로 유지되는 한, 연통관(120)은 수평 또는 수직으로 연결될 수 있고, 연통관(120)은 양극액 저장탱크(110) 및 음극액 저장탱크(112)의 바닥에 연결될 수 있거나 연통관(120)의 하나의 말단이 양극액 저장탱크(110) 및 음극액 저장탱크(112) 중 임의의 어느 하나의 바닥과 다른 말단이 다른 저장탱크의 옆면에 연결될 수 있다. 그러므로, 관의 연결 형태에는 특정한 제한이 없으며, 관의 연결 형태는 기구의 크기, 공장 건물의 크기 등과 같은 특정한 상황에 따라 결정될 수 있다.
본 발명의 바람직한 일 실시예에 있어서, 상기 연통관(120)의 관의 길이를 L, 직경을 D라고 할 경우, L/D 값은 10이상, 구체적으로는 약 20 내지 약 1000의 범위, 바람직하게는 약 40 내지 약 600의 범위, 보다 바람직하게는 약 60 내지 약 400의 범위, 가장 바람직하게는 약 80 내지 200의 범위, 예를 들어, 90, 100, 110, 120, 130, 140, 150, 160, 170, 180, 190, 또는 이의 근사값의 L/D 값을 가지는 연통관(120)을 사용하는 것을 포함한다.
연통관(120)이 장시간 동안 실질적으로 동일한 (연통관의 원리(communicating vessel principle)에 따라) 양극액 및 음극액 저장탱크의 액면을 유지하는 역할을 한다면, 상기의 L/D 값은 감소될 수 있거나 예상치 못한 양극 및 음극 사이의 자기방전을 효율적으로 억제하는 역할을 한다.
본 발명에 따른 바람직한 L/D 값에서, 연통관(120)에서 하나의 말단의 이온 농도가 몇 번의 충전/방전 사이클 이후에 다소 높아질 경우, 상기 연통관(120)의 하나의 말단에서의 바나듐 이온은 농도 차이로 인하여 관을 통해 다른 말단으로 이동한다. 그러므로 양극 및 음극의 양측의 바나듐 이온의 농도는 실질적으로 동일함을 보장할 수 있는 반면, 전류 효율은 현저하게 감소되지 않는다.
반면, L/D값이 본 발명에 따라 제안된 범위를 벗어나는 경우, 예를 들어, 10 미만인 경우, 바나듐 이온은 연통관을 통해 하나의 말단에서 다른 말단으로 빠르게 이동할 것이며, 이는 전지의 단락 (short-circuit)을 유도한다. 그러므로, 전류 효율이 현저하게 감소될 뿐만 아니라 전지의 충전/방전 용량 또한 연속적으로 감소된다.
상기 연통관(120)은 전해질 부식에 강한 임의의 물질, 바람직하게는 전해질 부식을 방지하는 폴리머 물질, 예를 들어, 폴리비닐 클로라이드, 폴리프로필렌, 폴리에틸렌, 폴리테트라플루오로에틸렌, 폴리비닐리덴 플루오리드, 염소화된 폴리에틸렌, 염소화된 폴리프로필렌, 폴리(비닐리덴 디플루오리드), 폴리에스테르, 폴리카르보네이트, 폴리알코올, 폴리술폰 (polysulfone), 폴리에테르술폰 (polyethersulphone), 폴리에테르, 폴리아미드, 폴리이미드, 폴리페닐렌 술피드, 폴리(에테르-케톤), 폴리(에테르-에테르-케톤), 폴리(프탈라지논-에테르-케톤), 폴리벤즈이미다졸, 폴리스티렌, 폴리이소부티렌, 및 폴리아크릴로니트릴로 이루어진 군에서 선택된 어느 하나의 물질로 제조될 수 있다.
안전한 연결이 보장되고 전해질이 누출되지 않는 한은, 양극액 및 음극액 저장탱크(110, 112)와 연통관(120)의 연결 형태는 특정한 제한이 없다. 예를 들어, 연통관(120)은 플랜지 연결 (flange-connection), 용접 (welding), 및 접착 (adhesion) 중 적어도 임의의 하나의 방법에 의해 상기 저장탱크와 연결될 수 있다. 또한, 연통관(120)은 일체의 형태로 전해질 저장탱크와 연결될 수 있다.
본 발명의 목적 범위 내에서, 연통관(120)의 형상 및 배열형태는 특정한 제한이 없다. 예를 들어, 연통관(120)은 양극액 및 음극액 저장탱크 간의 분리된 긴 직선관일 수 있거나, 다수의 굴곡부분(bend parts)을 포함할 수 있거나, 공간을 확보하기 위해 양극액 및 음극액 저장탱크 상에 감겨질 수 있거나, 임의의 다른 형태일 수 있다.
바람직한 일 실시예에 있어서, 상기 연통관(120)은 필요에 따라 열리거나 닫힐 수 있는 밸브를 구비할 수 있다.
이하, 본 발명의 바람직한 실시예 및 이에 대비되는 비교예를 통해 본 발명을 더욱 구체적으로 설명한다.
실시예
양이온 교환막인 NAFION 115를 사용하고, 양극액과 음극액이 동일한 수위를 유지할 수 있도록 저장탱크를 연통관으로 연결하며, 양극액과 음극액의 활성 이온 농도 및 전체 음이온 농도를 다음과 같은 조건으로 제조하여 바나듐 레독스 흐름 전지를 구성하였다.　　
실시예 1
양극액: 바나듐 이온 농도 - 1.8M, 황산수용액 - 3M(황산이온농도: 4.8M)
음극액: 바나듐 이온 농도 - 1.1M, 황산수용액 - 3M(황산이온농도: 4.1M)
실시예 2
양극액: 바나듐 이온 농도 - 1.9M, 황산수용액 - 3M(황산이온농도: 4.9M)
음극액: 바나듐 이온 농도 - 1.1M, 황산수용액 - 3M(황산이온농도: 4.1M)
실시예 3
양극액: 바나듐 이온 농도 - 2.0M, 황산수용액 - 3M(황산이온농도: 5.0M)
음극액: 바나듐 이온 농도 - 1.1M, 황산수용액 - 3M(황산이온농도: 4.1M)
실시예 4
양극액: 바나듐 이온 농도 - 2.0M, 황산수용액 - 3M(황산이온농도: 5.0M)
음극액: 바나듐 이온 농도 - 1.3M, 황산수용액 - 3M(황산이온농도: 4.3M)
실시예 5
양극액: 바나듐 이온 농도 - 1.9M, 황산수용액 - 3M(황산이온농도: 4.9M)
음극액: 바나듐 이온 농도 - 1.2M, 황산수용액 - 3M(황산이온농도: 4.2M)
비교예
실시예와 동일하게 양이온 교환막인 NAFION 115를 사용하고, 대신 저장탱크를 연결하는 연통관의 유무, 양극액과 음극액의 활성 이온 농도 및 전체 음이온 농도를 다음과 같은 조건으로 제조하여 바나듐 레독스 흐름 전지를 구성하였다.　　
비교예 1
양극액: 바나듐 이온 농도 - 1.5M, 황산수용액 - 3M(황산이온농도: 4.5M)
음극액: 바나듐 이온 농도 - 1.5M, 황산수용액 - 3M(황산이온농도: 4.5M)
연통관 없음
비교예 2
양극액: 바나듐 이온 농도 - 1.5M, 황산수용액 - 3M(황산이온농도: 4.5M)
음극액: 바나듐 이온 농도 - 1.5M, 황산수용액 - 3M(황산이온농도: 4.5M)
연통관 있음
비교예 3
양극액: 바나듐 이온 농도 - 1.8M, 황산수용액 - 3M(황산이온농도: 4.8M)
음극액: 바나듐 이온 농도 - 1.1M, 황산수용액 - 3M(황산이온농도: 4.1M)
연통관 없음
비교예 4
양극액: 바나듐 이온 농도 - 2.0M, 황산수용액 - 3M(황산이온농도: 5.0M)
음극액: 바나듐 이온 농도 - 1.3M, 황산수용액 - 3M(황산이온농도: 4.3M)
연통관 없음
비교예 5
양극액: 바나듐 이온 농도 - 1.9M, 황산수용액 - 3M(황산이온농도: 4.9M)
음극액: 바나듐 이온 농도 - 1.2M, 황산수용액 - 3M(황산이온농도: 4.2M)
연통관 없음
비교예 6
양극액: 바나듐 이온 농도 - 1.1M, 황산수용액 - 3M(황산이온농도: 4.1M)
음극액: 바나듐 이온 농도 - 1.8M, 황산수용액 - 3M(황산이온농도: 4.8M)
연통관 있음
평가
상기 실시예 및 비교예에 의하여 제조된 레독스 전지 시스템을 구동하여 충/방전 테스트를 실시하고, 초기 양극액 부피 대비 50,100cycle 후의 양극액의 부피 변화 및 전지 효율의 변화를 측정하였다.
그 결과는 하기 표 1과 같다.
표 1
초기 양극액 부피 대비 충전/방전 50cycle 후 양극액의 부피변화(%) 초기 양극액 부피 대비 충전/방전 100cycle 후 양극액의 부피변화(%) 충전/방전 50cycle 후 전지의 성능변화(%) 충전/방전 100cycle 후 전지의 성능변화(%)
실시예 1 0% 0% -0.3% -0.2%
실시예 2 0% 0% -0.2% -0.2%
실시예 3 0% 0% 0.1% -0.17%
실시예 4 0% 0% 0.34% 0.3%
실시예 5 0% 0% 0.32% 0.4%
비교예 1 60% 60% -38.21% -49.67%
비교예 2 0% 0% -20.20 -20.02
비교예 3 41.21% 69.11% -13.20 -13.04
비교예 4 43.01% 68.54% -11.57 -12.25
비교예 5 43.20% 68.32% -11.03 -11.07
비교예 6 45.31% 70.85% -42.43% -79.63
표 1에서, 성능변화(%)는, 전지의 초기 성능을 100%로 할 때, 충/방전 50 cycle 또는 100 cycle 후 전지의 성능(%)에서 초기 성능(100%)를 뺀 값을 의미한다.
상기 평가 결과에 의하면, 본 발명의 레독스 흐름 전지의 경우, 충/방전을 반복하더라도 활성 이온의 이동이 억제되어 양극액 및 음극액의 부피 차이가 발생하는 현상이 최소화되므로 안정성이 우수하고, 아울러 전지의 효율 저하가 최소화되는 효과가 있음을 확인할 수 있었다.
보다 구체적으로는, 본 발명의 실시예 1 내지 5의 결과를 비교예 2 및 6과 대비하여 봄으로써 양극액에 포함된 활성 이온의 농도를 음극액에 포함된 활성 이온의 농도보다 높게 하여 줌으로써 전지 성능 저하가 최소화 된다는 사실을 확인할 수 있었다.
또한 실시예 1과 비교예 3, 실시예 4와 비교예 4, 실시예 5와 비교예 5의 대비를 통해, 양극액에 포함된 활성 이온의 농도를 음극액에 포함된 활성 이온의 농도보다 높게한 조건이라도 연통관을 전지 시스템 내 구비한 경우에 전지 성능 저하가 최소화 된다는 사실을 확인할 수 있었다.
이상에서는 본 발명의 실시예를 중심으로 설명하였지만, 당업자의 수준에서 다양한 변경이나 변형을 가할 수 있다. 이러한 변경과 변형이 본 발명의 범위를 벗어나지 않는 한 본 발명에 속한다고 할 수 있다. 따라서 본 발명의 권리범위는 이하에 기재되는 청구범위에 의해 판단되어야 할 것이다.

Claims (7)

  1. 바나듐을 포함하는 활물질 및 양이온 교환막을 이용하여, 전지 셀에 양극액 및 음극액을 공급하고 충방전을 실시하는 레독스 흐름 전지에 있어서,
    상기 양극액 및 상기 음극액은 활성 이온으로 바나듐 이온을 포함하고,
    상기 양극액에 포함된 바나듐 이온의 농도와 상기 음극액에 포함된 바나듐 이온의 농도는 서로 다르며,
    상기 양극액이 저장된 저장탱크와 상기 음극액이 저장된 저장탱크는 연통관을 통해 서로 연결된, 레독스 흐름 전지.
  2. 제 1항에 있어서,
    상기 양극액에 포함된 바나듐 이온의 농도를 C1, 상기 음극액에 포함된 바나듐 이온의 농도를 C2라고 할 때, C1/C2의 값은 1.6~1.7인, 레독스 흐름 전지.
  3. 제 1항에 있어서,
    상기 양극액에 포함된 바나듐 이온의 농도는 1.8~2.0M 이고, 상기 음극액에 포함된 바나듐 이온의 농도는 1.1~1.3M인, 레독스 흐름 전지.
  4. 제 1항에 있어서,
    상기 양극액에 포함된 바나듐 이온의 농도를 C1, 상기 음극액에 포함된 바나듐 이온의 농도를 C2라고 할 때, C1-C2의 값은 0.5~0.9인, 레독스 흐름 전지.
  5. 제 1항에 있어서,
    상기 양극액과 상기 음극액은 각각 활물질 및 전해질로부터 해리된 음이온을 포함하며,
    상기 양극액에 포함된 전체 음이온의 농도와 상기 음극액에 포함된 전체 음이온의 농도가 서로 다른, 레독스 흐름 전지.
  6. 제 1항에 있어서,
    상기 연통관의 관의 길이를 L, 직경을 D라고 할 경우, L/D 값은 10이상인, 레독스 흐름 전지.
  7. 제 1항에 있어서,
    상기 연통관의 관의 길이를 L, 직경을 D라고 할 경우, L/D 값은 20~1000인, 레독스 흐름 전지.
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