WO2015005464A1 - 光取出し用樹脂組成物 - Google Patents
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Classifications
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
- C08L53/00—Compositions of block copolymers containing at least one sequence of a polymer obtained by reactions only involving carbon-to-carbon unsaturated bonds; Compositions of derivatives of such polymers
- C08L53/005—Modified block copolymers
-
- H—ELECTRICITY
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- H10K—ORGANIC ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES
- H10K50/00—Organic light-emitting devices
- H10K50/80—Constructional details
- H10K50/85—Arrangements for extracting light from the devices
- H10K50/854—Arrangements for extracting light from the devices comprising scattering means
Definitions
- This invention relates to the resin composition for light extraction used in order to improve the luminous efficiency of light emitting devices, such as an organic EL device.
- the light emitting layer of an organic EL (Electroluminescence) device generally has a higher refractive index of light than glass or air used for a substrate (transparent substrate), so there is a lot of light that is reflected and confined inside the device. Only about 20% of the total light emission can be taken out (outside the device). For this reason, in order to raise the light extraction efficiency, a technology such as providing a concavo-convex structure on a transparent substrate (see, for example, Patent Document 1) or providing a light scattering structure in a device (for example, Patent Document 2). It has been known. However, the light extraction efficiency has not reached a satisfactory level, and further improvement is expected. Note that the problem that light cannot be efficiently extracted out of the device is a potential problem not only in organic EL devices but also in other light emitting devices.
- the present invention has been made in view of the above circumstances, and the problem to be solved is a resin composition for light extraction that can sufficiently increase the light extraction efficiency in a light-emitting device, in particular, a light-emitting device.
- An object of the present invention is to provide a light extraction resin composition capable of forming a light extraction layer capable of taking out light with high efficiency by being in close contact with a transparent substrate.
- a light extraction resin composition comprising (A) a styrene-isobutylene-modified resin, (B) a tackifier resin, and (C) a filler.
- the (C) filler is a filler having a refractive index 0.2 or more larger than the refractive index of the (A) styrene-isobutylene-modified resin.
- the filler is at least one selected from titanium oxide, aluminum oxide, zirconium oxide, cerium oxide, and barium titanate.
- the functional group is selected from the group consisting of an acid anhydride group, epoxy group, carboxyl group, amino group, hydroxyl group, isocyanate group, oxazoline group, oxetane group, cyanate group, phenol group, hydrazide group and amide group.
- [15] The resin composition according to any one of [1] to [14], which is for a light extraction layer laminated on a transparent substrate of a light emitting device.
- a light extraction film comprising the resin composition according to any one of [1] to [13].
- the light extraction film according to the above [17] or [18] which has a refractive index of 1.45 to 1.60.
- a light extraction film, wherein the layer of the resin composition according to any one of [1] to [13] is formed on a transparent film.
- the resin composition for light extraction of the present invention it is possible to form a light extraction layer having high light extraction efficiency and in close contact with a transparent substrate with high adhesive force.
- the light extraction layer formed by the resin composition of the present invention becomes a light extraction layer that adheres to the transparent substrate with high adhesive force, and not only sufficiently enhances the light extraction efficiency of the light emitting device (particularly the organic EL device), The light distribution characteristics and the viewing angle hue difference can also be greatly improved. Therefore, according to the present invention, it is possible to realize a light emitting device (particularly, an organic EL device) that operates stably with high light emission efficiency over a long period of time and emits light with no sense of incompatibility such as natural light.
- the resin composition for light extraction of the present invention (hereinafter, also simply referred to as “the resin composition of the present invention”)
- the resin composition of the present invention is used to increase the light extraction efficiency in a light emitting device such as an organic EL device, and is usually formed as a light extraction layer laminated on a transparent substrate of the light emitting device.
- a varnish obtained by dissolving or dispersing the resin composition of the present invention in a solvent is coated on a transparent film and dried, whereby a resin composition layer for a light extraction layer by the resin composition of the present invention on one side of the transparent film.
- a light extraction film in which is formed can be obtained.
- the “refractive index” as used in the present invention is a refractive index of light having a wavelength of 589 nm at 25 ° C., and is a value based on the following measurement method.
- Refractive index of resin raw material, resin composition and film The refractive index of a sample can be determined by measuring the critical angle at the interface between a prism whose refractive index is known and the sample adhering thereto by the prism coupling method. .
- a 2010M prism coupler manufactured by Metricon Corporation
- Refractive index of filler Measures the 589-nm parallel-line transmittance of a mixture obtained by mixing several kinds of immersion liquids and fillers whose refractive indexes are known in advance at a predetermined mixing ratio by an immersion method.
- the refractive index of the immersion liquid that maximizes the number is taken as the refractive index of the filler.
- the mixing ratio of the mixture can be set as appropriate so that the maximum value of the measured values can be easily identified.
- the immersion liquid a generally available immersion liquid can be used. For example, a mixture of 1-iodonaphthalene, diiodomethane, etc., whose refractive index is measured in advance by applying the prism coupling method described above. Alternatively, a standard immersion liquid can be used.
- a generally available spectrophotometer can be used.
- MCPD-7700 manufactured by Otsuka Electronics Co., Ltd.
- the refractive index of the filler exceeds the range measurable by the immersion method, it can be measured by applying the prism coupling method to a bulk body made of the main material of the filler.
- the styrene-isobutylene-modified resin (hereinafter also referred to as “component (A)”) in the resin composition of the present invention is a copolymer containing a styrene skeleton and an isobutylene skeleton, and any functional group may be used. It is not limited.
- the form of the copolymer is not particularly limited, and examples thereof include a random copolymer, a block copolymer, and a graft copolymer.
- Such a styrene-isobutylene-modified resin is preferably solid at room temperature (25 ° C.).
- a block copolymer containing a polystyrene block (polystyrene skeleton) and a polyisobutylene block (polyisobutylene skeleton) having a functional group that is, a polystyrene block (polystyrene skeleton) and And a modified block copolymer having a functional group in at least one polymer block of a block copolymer containing a polyisobutylene block (polyisobutylene skeleton).
- the form of the block copolymer in such a modified block copolymer is not particularly limited, but a polystyrene block (polystyrene skeleton) —a diblock copolymer comprising a polyisobutylene block (polyisobutylene skeleton), a polystyrene block (polystyrene skeleton) — Examples thereof include a triblock copolymer comprising a polyisobutylene block (polyisobutylene skeleton) -polystyrene block (polystyrene skeleton), and preferably a polystyrene block (polystyrene skeleton) -polyisobutylene block (polyisobutylene skeleton) -polystyrene block.
- the polyisobutylene skeleton may be a homopolymer of isobutylene or a copolymer obtained by copolymerizing an appropriate amount of an olefin compound such as 1-butene and 2-butene with isobutylene.
- the polystyrene skeleton may be a homopolymer of styrene or a copolymer obtained by copolymerizing at least one appropriate amount selected from p-methylstyrene, ⁇ -methylstyrene, and indene.
- the proportion of the polyisobutylene skeleton is 40% by mass with respect to the entire component (A) (that is, when the modified block copolymer is 100% by mass) from the viewpoint of the adhesiveness of the resin composition to the transparent substrate.
- the above is preferable, 50 mass% or more is more preferable, and 60 mass% or more is still more preferable. Moreover, 98 mass% or less is preferable, 95 mass% or less is more preferable, and 90 mass% or less is still more preferable.
- Examples of functional groups include, but are not limited to, acid anhydride groups, epoxy groups, carboxy groups, amino groups, hydroxy groups, isocyanate groups, oxazoline groups, oxetane groups, cyanate groups, phenol groups, hydrazide groups, amide groups, and the like. be able to.
- the functional group may be one type or two or more types. From the viewpoint of the adhesiveness of the resin composition to the transparent substrate, an acid anhydride group and an epoxy group are more preferable. These functional groups may be one type or two or more types.
- the functional group concentration in the styrene-isobutylene-modified resin is preferably 0.05 to 10 mmol / g.
- the acid anhydride group concentration is preferably 0.05 to 10 mmol / g, more preferably 0.2 to 5 mmol / g.
- the acid anhydride group concentration referred to here is obtained from the value of the acid value defined as the number of mg of potassium hydroxide required to neutralize the acid present in 1 g of the resin according to the description of JISK 2501.
- the epoxy group concentration is preferably 0.05 to 10 mmol / g, more preferably 0.2 to 5 mmol / g.
- the epoxy group concentration is determined from the epoxy equivalent obtained based on JISK 7236-1995.
- the styrene-isobutylene-modified resin is, for example, a styrene-isobutylene resin (for example, a block copolymer comprising a polystyrene block (polystyrene skeleton) and a polyisobutylene block (polyisobutylene skeleton)) under radical reaction conditions. It can be obtained by graft modification with an unsaturated compound containing a functional group.
- a modified resin having an acid anhydride group for example, maleic anhydride-modified styrene-isobutylene-styrene block copolymer
- a modified resin having an epoxy group for example, glycidyl methacrylate-modified styrene-isobutylene-styrene block copolymer
- the refractive index of the styrene-isobutylene modified resin of the present invention is preferably 1.45 to 1.60, more preferably 1.47 to 1.57.
- the light extraction layer of the light emitting device needs to be equivalent to the refractive index of the transparent substrate (usually 1.48 to 1.55).
- the refractive index of the resin composition of the present invention can be easily adjusted to a refractive index equivalent to the refractive index of the transparent substrate.
- the number average molecular weight of the component (A) is not particularly limited, but is preferably 500,000 or less, more preferably 300,000 or less, and more preferably 150,000 or less, from the viewpoints of film forming properties of the resin composition, compatibility with other components, and the like. preferable. On the other hand, 10,000 or more are preferable and 30000 or more are more preferable from the viewpoints of preventing repelling during coating of the varnish of the resin composition and improving the mechanical strength of the resin composition.
- the number average molecular weight in this invention is measured by the gel permeation chromatography (GPC) method (polystyrene conversion).
- the number average molecular weight determined by the GPC method is LC-9A / RID-6A manufactured by Shimadzu Corporation as a measuring device, Shodex K-800P / K-804L / K-804L manufactured by Showa Denko KK as a column, and mobile phase. It can be calculated using a calibration curve of standard polystyrene by measuring at a column temperature of 40 ° C. using toluene or the like.
- a component can be used 1 type or in combination of 2 or more types.
- Preferred embodiments include, for example, a modified resin having an acid anhydride group (for example, maleic anhydride-modified styrene-isobutylene-styrene block copolymer) and a modified resin having an epoxy group (for example, glycidyl methacrylate-modified styrene-isobutylene-styrene).
- a modified resin having an acid anhydride group for example, maleic anhydride-modified styrene-isobutylene-styrene block copolymer
- an epoxy group for example, glycidyl methacrylate-modified styrene-isobutylene-styrene
- the compounding ratio of both (modified resin having an acid anhydride group: having an epoxy group)
- the modified resin is preferably in a mass ratio of 1: 0.3 to 1: 3, more preferably 1: 1 to 1: 1.6.
- a preferred specific example of the component (A) is a maleic anhydride-modified styrene-isobutylene-styrene block copolymer which is a modified block copolymer having an acid anhydride group (for example, T-YP926, manufactured by Seiko PMC). And glycidyl methacrylate-modified styrene-isobutylene-styrene block copolymer (for example, T-YP927 manufactured by Seiko PMC), which is a modified block copolymer having an epoxy group.
- (A) component can use 1 type (s) or 2 or more types.
- content of (A) component in the resin composition of this invention The film formability (coatability of the varnish of a resin composition) of a resin composition, a refractive index, the handleability in normal temperature, etc.
- the content of the component (A) is preferably 80% by mass or less, more preferably 75% by mass or less, and still more preferably 70% by mass or less based on the entire nonvolatile content in the resin composition.
- the content of the component (A) is preferably 35% by mass or more, and 40% by mass or more, based on the entire nonvolatile content in the resin composition. More preferred is 45% by mass or more.
- the (B) tackifier resin (hereinafter also abbreviated as “component (B)”) used in the present invention is also called a tackifier, and is a resin that is added to a plastic polymer to impart tackiness.
- the component (B) is not particularly limited, and is not limited to terpene resin, modified terpene resin (hydrogenated terpene resin, terpene phenol copolymer resin, aromatic modified terpene resin, etc.), coumarone resin, indene resin, petroleum resin ( Aliphatic petroleum resins, hydrogenated alicyclic petroleum resins, aromatic petroleum resins, aliphatic aromatic copolymer petroleum resins, alicyclic petroleum resins, dicyclopentadiene petroleum resins and their hydrides) Preferably used. Among these, from the viewpoints of adhesion, transparency, compatibility with the component (A), etc.
- terpene resin aromatic modified terpene resin, terpene phenol copolymer resin, hydrogenated alicyclic petroleum resin, aromatic Aromatic petroleum resins, aliphatic aromatic copolymer petroleum resins, alicyclic petroleum resins are more preferred, alicyclic petroleum resins are more preferred, alicyclic saturated hydrocarbon resins, alicyclic unsaturated hydrocarbons Resins are still more preferred, and cyclohexyl ring-containing saturated hydrocarbon resins are most preferred.
- Component (B) may be used alone or in combination of two or more.
- the softening point of the component (B) is from the viewpoint that the resin composition layer is softened at the time of heat lamination to the transparent substrate of the light extraction sheet, and is formed into a light extraction layer having sufficient heat resistance after the heat lamination. 50 to 200 ° C is preferable, 90 to 180 ° C is more preferable, 100 to 150 ° C is further preferable, and 120 to 145 ° C is still more preferable.
- the softening point is measured by the ring and ball method according to JIS K2207.
- Examples of commercially available products that can be used as the component (B) include YS resin PX, YS resin PXN (both manufactured by Yasuhara Chemical Co., Ltd.) and the like as terpene resins, and YS resin TO and TR series (any of aromatic modified terpene resins).
- YS resin PX YS resin PX
- YS resin PXN both manufactured by Yasuhara Chemical Co., Ltd.
- YS resin TO and TR series any of aromatic modified terpene resins.
- hydrogenated terpene resins include Clearon P, Clearon M, Clearon K series (all manufactured by Yasuhara Chemical Co., Ltd.)
- terpene phenol copolymer resins are YS Polystar 2000, Polystar U.
- the refractive index of the tackifying resin of the present invention is preferably 1.45 to 1.60, more preferably 1.47 to 1.57.
- the filler used in the present invention (hereinafter also abbreviated as “component (C)”) is an inorganic filler as long as the refractive index is 0.2 or more larger than the refractive index of the styrene-isobutylene-modified resin of component (A). Either a filler or an organic filler can be used.
- component (C) is an inorganic filler as long as the refractive index is 0.2 or more larger than the refractive index of the styrene-isobutylene-modified resin of component (A).
- a light extraction layer capable of obtaining a high light extraction effect can be formed.
- the refractive index of the filler is preferably 0.22 or more, and more preferably 0.25 or more, greater than the refractive index of the styrene-isobutylene modified resin.
- the upper limit of the difference in refractive index between the filler and the styrene-isobutylene-modified resin is not particularly limited, but is preferably 1.0 or less from the viewpoint of cost and the like.
- Preferred fillers include titanium oxide (refractive index: 2.4), aluminum oxide (refractive index: 1.76), zirconium oxide (refractive index: 2.2), cerium oxide (refractive index: 2.2), titanium. Examples thereof include barium acid (refractive index: 2.2), and particularly preferable fillers are titanium oxide and aluminum oxide. 1 type (s) or 2 or more types can be used for a filler.
- the particle shape of the filler is not particularly limited, and examples thereof include a spherical shape, a needle shape, a plate shape, and an indefinite shape. Further, the average particle diameter of the filler is not particularly limited, and can be appropriately selected from the viewpoints of light scattering properties, light extraction efficiency (front extraction efficiency) of the resin composition, and the like. Mainly from the viewpoint of light scattering properties, the average particle size of the filler is preferably 0.5 ⁇ m or more, and more preferably 1 ⁇ m or more. Further, from the viewpoint of mainly light extraction efficiency (front extraction efficiency), the average particle size of the filler is preferably 50 ⁇ m or less, and more preferably 15 ⁇ m or less.
- the average particle size of the filler approaches the thickness of the light extraction layer (resin composition layer)
- the adhesion of the light extraction layer (resin composition layer) tends to decrease, so the average particle size of the filler is One third or less of the thickness of the light extraction layer (resin composition layer) is preferable.
- the particle shape and average particle diameter of the filler in the present invention are physical properties in the light extraction layer (resin composition layer) and are based on transmission observation with an optical microscope.
- the average particle size is calculated by observing the light extraction layer (resin composition layer) with an optical microscope and measuring the particle size of 10 or more particles in the field of view.
- the blending amount of the filler in the resin composition is not particularly limited, and can be appropriately selected from the viewpoints of light scattering properties, light extraction efficiency (front extraction efficiency) of the resin composition, and the like.
- the blending amount of the filler is preferably 0.5% by mass or more, more preferably 1% by mass or more, and further preferably 2% by mass or more, based on the entire nonvolatile content of the resin composition.
- the filler content is preferably 50% by mass or less, more preferably 40% by mass or less, based on the entire nonvolatile content of the resin composition. More preferably, it is 30 mass% or less.
- the resin composition of the present invention may further contain a curing agent (hereinafter also abbreviated as “(D) component”).
- a curing agent (crosslinking agent) is contained suitably according to the functional group which (A) component has.
- the use of a curing agent (crosslinking agent) is suitable when the component (A) includes a styrene-isobutylene-modified resin having an epoxy group.
- examples of the curing agent include epoxy curing agents such as amine curing agents, guanidine curing agents, imidazole curing agents, phosphonium curing agents, and phenol curing agents.
- a component can use 1 type (s) or 2 or more types.
- the amine curing agent is not particularly limited, but is a quaternary ammonium salt such as tetramethylammonium bromide or tetrabutylammonium bromide; DBU (1,8-diazabicyclo [5.4.0] undecene-7), DBN ( 1,5-diazabicyclo [4.3.0] nonene-5), DBU-phenol salt, DBU-octylate, DBU-p-toluenesulfonate, DBU-formate, DBU-phenol novolac resin salt, etc.
- quaternary ammonium salt such as tetramethylammonium bromide or tetrabutylammonium bromide
- DBU 1,8-diazabicyclo [5.4.0] undecene-7
- DBN 1,5-diazabicyclo [4.3.0] nonene-5
- DBU-phenol salt DBU-octylate
- Diazabicyclo compounds such as benzyldimethylamine, 2- (dimethylaminomethyl) phenol, 2,4,6-tris (dimethylaminomethyl) phenol and their salts, aromatic dimethylurea, aliphatic dimethylurea, aromatic Dimethylurea compounds such as group dimethylurea; and the like. You may use these 1 type or in combination of 2 or more types.
- the guanidine curing agent is not particularly limited, but dicyandiamide, 1-methylguanidine, 1-ethylguanidine, 1-cyclohexylguanidine, 1-phenylguanidine, 1- (o-tolyl) guanidine, dimethylguanidine, diphenylguanidine, Trimethyl guanidine, tetramethyl guanidine, pentamethyl guanidine, 1,5,7-triazabicyclo [4.4.0] dec-5-ene, 7-methyl-1,5,7-triazabicyclo [4.4 .0] dec-5-ene, 1-methyl biguanide, 1-ethyl biguanide, 1-n-butyl biguanide, 1-n-octadecyl biguanide, 1,1-dimethyl biguanide, 1,1-diethyl biguanide, 1-cyclohexyl Biguanide, 1-allyl biguanide, 1-phenyl biguanide 1-(o-to
- the imidazole curing agent is not particularly limited, but 1H-imidazole, 2-methylimidazole, 2-phenyl-4-methyl-imidazole, 1-cyanoethyl-2-ethyl-4-methyl-imidazole, 2-phenyl-4 , 5-bis (hydroxymethyl) -imidazole, 1-benzyl-2-methylimidazole, 1-benzyl-2-phenylimidazole, 2-ethyl-4-methylimidazole, 2-phenyl-imidazole, 2-dodecyl-imidazole, Examples include 2-heptadecylimidazole and 1,2-dimethyl-imidazole. You may use these 1 type or in combination of 2 or more types.
- the phosphonium curing agent is not particularly limited, but is triphenylphosphine, phosphonium borate compound, tetraphenylphosphonium tetraphenylborate, n-butylphosphonium tetraphenylborate, tetrabutylphosphonium decanoate, (4-methylphenyl) triate.
- Examples thereof include phenylphosphonium thiocyanate, tetraphenylphosphonium thiocyanate, and butyltriphenylphosphonium thiocyanate. You may use these 1 type or in combination of 2 or more types.
- the type of phenolic curing agent is not particularly limited, but is MEH-7700, MEH-7810, MEH-7851 (Maywa Kasei), NHN, CBN, GPH (Nippon Kayaku), SN170, SN180, SN190. SN475, SN485, SN495, SN375, SN395 (manufactured by Tohto Kasei), TD2090 (manufactured by DIC), and the like.
- Specific examples of the triazine skeleton-containing phenolic curing agent include LA3018 (manufactured by DIC).
- Specific examples of the triazine skeleton-containing phenol novolak curing agent include LA7052, LA7054, LA1356 (manufactured by DIC) and the like. You may use these 1 type or in combination of 2 or more types.
- the resin composition of the present invention includes any substance such as a substance that absorbs light of a specific wavelength, a substance that adjusts light scattering properties, etc., in addition to the components (A) to (D), as long as the effects of the present invention are not impaired. Ingredients can be further blended.
- the resin composition of the present invention is prepared by mixing the blended components using a kneading roller, a rotating mixer, or the like, further adding a solvent or the like as necessary.
- the refractive index of the resin composition of the present invention is preferably 1.45 to 1.60, more preferably 1.47 to 1.57.
- the refractive index of a resin composition is a refractive index of solid content.
- ⁇ Light extraction layer> For example, a varnish prepared by dissolving or dispersing the resin composition of the present invention in a solvent is prepared, and the resin composition layer is formed by applying and drying the varnish on the transparent substrate of the light emitting device.
- the light extraction layer is a layer that adheres to the transparent substrate with a high adhesive force. There are no particular restrictions on the drying conditions, but 50 to 100 ° C. for 1 to 60 minutes is preferable.
- the resin composition layer may be further heated to obtain a cured product.
- organic solvents examples include ketones such as acetone, methyl ethyl ketone (hereinafter also abbreviated as “MEK”), cyclohexanone; and acetates such as ethyl acetate, butyl acetate, cellosolve acetate, propylene glycol monomethyl ether acetate, and carbitol acetate.
- ketones such as acetone, methyl ethyl ketone (hereinafter also abbreviated as “MEK”), cyclohexanone
- acetates such as ethyl acetate, butyl acetate, cellosolve acetate, propylene glycol monomethyl ether acetate, and carbitol acetate.
- Carbitols such as cellosolve and butyl carbitol
- aromatic hydrocarbons such as toluene and xylene
- dimethylformamide dimethylacetamide, N-methylpyrrolidone
- aromatic mixed solvents examples include “Swazole” (trade name, manufactured by Maruzen Petroleum Corporation) and “Ipsol” (trade name, manufactured by Idemitsu Kosan Co., Ltd.).
- the organic solvent may be used alone or in combination of two or more.
- the light extraction layer closely adhered to the transparent substrate with high adhesive force can also be formed by thermally laminating the light extraction film, which will be described in detail later, on the transparent substrate of the light emitting device.
- the thickness of the light extraction layer is preferably 1 to 60 ⁇ m, more preferably 5 to 40 ⁇ m, still more preferably 15 to 30 ⁇ m.
- the lower limit value can be appropriately determined from the viewpoint of adhesion, and the upper limit value can be appropriately determined from the viewpoint of front extraction efficiency.
- the total light transmittance of the light extraction layer is preferably 55 to 90%, more preferably 60 to 80%.
- the lower limit value can be determined as appropriate from the viewpoint of front extraction efficiency, and the upper limit value can be determined as appropriate from the viewpoint of light scattering properties.
- the refractive index of the light extraction layer is preferably 1.45 to 1.60, more preferably 1.47 to 1.57.
- the light extraction film of the present invention includes a single-layer film made of the resin composition of the present invention and a multilayer film in which a layer (light extraction layer) of the resin composition of the present invention is formed on a transparent film.
- the single-layer film is formed by molding the resin composition of the present invention into a film by a known film molding method, or a varnish obtained by dissolving or dispersing the resin composition of the present invention in a solvent (preferably a release treatment). Applied to the base material), dried, and peeled off the dried film.
- the multilayer film can be obtained by applying a varnish obtained by dissolving or dispersing the resin composition of the present invention in a solvent on a transparent film and drying it.
- the thickness of the light extraction film is preferably 1 to 60 ⁇ m, more preferably 5 to 40 ⁇ m, and still more preferably 15 to 30 ⁇ m.
- the lower limit value of the thickness of the light extraction film can be appropriately determined from the viewpoint of adhesion, and the upper limit value can be appropriately determined from the viewpoint of front extraction efficiency.
- the total light transmittance of the light extraction film is preferably 55 to 90%, more preferably 60 to 80%.
- the lower limit value of the total light transmittance can be determined as appropriate from the viewpoint of front extraction efficiency, and the upper limit value can be determined as appropriate from the viewpoint of light scattering properties.
- the refractive index of the light extraction film is preferably 1.45 to 1.60, more preferably 1.47 to 1.57.
- the thickness of the light extraction film, the total light transmittance and the refractive index means that when the light extraction film is a single layer film, the thickness of the single layer film and the total light transmittance In the case of a multilayer film, it means the thickness, the total light transmittance and the refractive index of the layer (light extraction layer) of the resin composition of the present invention.
- the light extraction film of the present invention is a multilayer film
- the light extraction film is heat-laminated to the transparent substrate with the resin composition layer side facing the transparent substrate, thereby being adhered to the transparent substrate with high adhesive force.
- a light extraction structure in which the light extraction layer is covered with a transparent film is formed.
- a transparent plastic film is usually used for the transparent film.
- transparent plastic films include polyesters such as polyethylene terephthalate (PET), polybutylene terephthalate (PBT), and polyethylene-2,6-naphthalate (PEN); polyamides such as nylon 6 and nylon 6,6; polyethylene (PE) Polyolefin such as polypropylene (PP); Polycarbonate (PC); Polyacryl such as polymethyl methacrylate (PMMA); ABS resin; AES resin; Polychlorinated biphenyl; Polyvinyl alcohol; Polyurethane, polyimide; Polytetrafluoroethylene (PTFE) And films of fluorine-based resins such as ethylenetetrafluoroethylene (ETFE).
- PET polyethylene terephthalate
- PBT polybutylene terephthalate
- PEN polyethylene-2,6-naphthalate
- PE polyolefin
- PP polypropylene
- PC Polycarbonate
- PMMA polymethyl methacrylate
- ABS resin
- the refractive index of the transparent plastic film is not particularly limited. This is because the light that has been totally reflected at the interface between the light extraction layer and the transparent plastic film is diffusely reflected at the interface between the transparent plastic film and the resin composition of the present invention, thereby exhibiting the light extraction effect from the transparent plastic film. Because. In order to exhibit a high light extraction effect, it is preferable to select one that is more preferably 1.6 or less, and even more preferably 1.5 or less.
- the thickness of the transparent film is not particularly limited, but is preferably about 5 to 500 ⁇ m and more preferably about 25 to 200 ⁇ m from the viewpoint of easy handling of the light extraction film and weather resistance.
- the transparent film can be subjected to a surface treatment in advance. For example, in addition to blast treatment, chemical treatment, degreasing, flame treatment, oxidation treatment, steam treatment, corona discharge treatment, ultraviolet irradiation treatment, plasma treatment, ion treatment, etc., release treatment may be performed.
- the light extraction film of the present invention is protected with a protective film until it is actually laminated to the transparent substrate of the light-emitting device in order to prevent adhesion or scratches of dust or the like on the surface of the resin composition layer of the light extraction film. It is preferable that a plastic film can be used as the protective film.
- the protective film may be subjected to a mold release treatment in addition to a mat treatment and a corona treatment.
- the light extraction structure including the resin composition layer (light extraction layer) of the present invention can also be formed by the following method. That is, the resin composition layer transfer film in which the resin composition layer (light extraction layer) is formed on one side of the support film (first film) is placed on the transparent substrate with the resin composition layer side facing the transparent substrate. After heat laminating, the film is peeled off, and the transparent film (second film) is heat laminated to the resin composition layer (resin composition layer transferred to the transparent substrate) remaining on the transparent substrate.
- a light extraction structure is formed in which the resin composition layer (light extraction layer) adhered to the substrate with high adhesive force is covered with a transparent film.
- any film including the above-mentioned transparent plastic film should be used for this film. Can do.
- the thickness of the film is preferably about 5 to 150 ⁇ m, more preferably about 25 to 50 ⁇ m, from the viewpoint of easy handling of the film, peelability, durability, and the like.
- the above-mentioned transparent plastic film is usually used as the second film which is a transparent film, and the thickness of the film is preferably about 5 to 500 ⁇ m from the viewpoint of functionality, weather resistance, etc. Preferably, it is about 25 to 200 ⁇ m.
- the first film and the second film can be subjected to surface treatment in advance.
- surface treatment for example, in addition to blast treatment, chemical treatment, degreasing, flame treatment, oxidation treatment, steam treatment, corona discharge treatment, ultraviolet irradiation treatment, plasma treatment, ion treatment, etc., release treatment may be performed.
- the light emitting device referred to in the present invention is a concept including an organic EL device, an inorganic EL device, an LED, a fluorescent tube, and the like, and typically, an illumination application such as an organic EL lighting device (panel module) or an LED lighting device. It is a light emitting device.
- the light-emitting device of the present invention includes those in which a light extraction layer made of the resin composition of the present invention is in close contact with a transparent substrate serving as a light-emitting surface of the device, and a light-extraction layer further laminated with a transparent film.
- the light extraction layer formed by the resin composition of the present invention not only improves the light extraction efficiency of the light emitting device, but also greatly improves the light distribution characteristics and the viewing angle hue difference.
- Example 1 A light extraction film was obtained by the method described below. Unless otherwise specified, the number of parts by mass (hereinafter abbreviated as “part”) of each component is a value converted in terms of solid content.
- This mixture was further mixed for 30 minutes using a high-speed dispersion mixer (Ajihomo mixer, rotation speed 3000 rpm). This was designated as the first agent.
- Maleic anhydride-modified styrene-isobutylene-styrene block copolymer (T-YP926, 40% swazole-1000 solution) 40 parts, cyclohexyl ring-containing saturated hydrocarbon resin (Arcon P125), cyclohexyl ring-containing saturated hydrocarbon resin 20 parts of (Alcon P140) was added and dissolved by heating at 80 ° C. for 2 hours until uniform using a rotating mixer (planetary mixer, rotation speed 75 rpm). This was the second agent.
- the obtained varnish was coated on a PET film (E7004, manufactured by Toyobo Co., Ltd.) at a coating thickness of 100 ⁇ m with a hand coater, and heated in a 100 ° C. heat circulation oven for 30 minutes and in a 130 ° C. heat circulation oven for 60 minutes.
- the PET film was peeled off, and a glass plate (length 76 mm, width 26 mm, thickness 1.2 mm, micro slide glass) was further laminated on the exposed resin composition layer (light extraction layer) under the same conditions as above. .
- the obtained laminate was held for 24 hours under conditions of 121 ° C. and 100% RH, and then visually observed.
- the aluminum foil was completely peeled off.
- partial peeling of the aluminum foil was observed, but water did not penetrate to the center.
- the resin composition of the present invention using styrene-isobutylene modified resin adheres to the light extraction film and the transparent substrate with high adhesive strength, and also has adhesive strength even in harsh environments. It was shown that On the other hand, (A) the resin composition of Comparative Example 1 which uses an unmodified styrene-isobutylene-styrene copolymer without using a styrene-isobutylene-modified resin has a resistance to adhesion to a light extraction film and a transparent substrate. It was shown that the environmental properties are low and the resin composition for light extraction cannot be used.
- Example 2 A light extraction film was obtained by the method described below. Unless otherwise specified, the number of parts by mass (hereinafter abbreviated as “part”) of each component is a value converted in terms of solid content.
- Maleic anhydride-modified styrene-isobutylene-styrene block copolymer (T-YP926, 40% swazole-1000 solution) 23.1 parts is diluted with swathol-1000 (manufactured by Maruzen Petrochemical Co., Ltd.) 12.6 parts, and titanium oxide filler (SX3103) 8.2 parts were added and mixed so that no lumps remained.
- This mixture was further mixed for 30 minutes using a high-speed dispersion mixer (Ajihomo mixer, rotation speed 3000 rpm). This was designated as the first agent.
- Maleic anhydride-modified styrene-isobutylene-styrene block copolymer (T-YP926, 40% swazole-1000 solution) 40 parts, cyclohexyl ring-containing saturated hydrocarbon resin (Arcon P125), cyclohexyl ring-containing saturated hydrocarbon resin 20 parts of (Alcon P140) was added and dissolved by heating at 80 ° C. for 2 hours until uniform using a rotating mixer (planetary mixer, rotation speed 75 rpm). This was the second agent.
- the obtained varnish is coated on a PET film (Lumirror 38T6AM, manufactured by Toray Industries Inc.) with a hand coater at a coating thickness of 100 ⁇ m, heated in a 100 ° C. heat circulation oven for 30 minutes, and in a 130 ° C. heat circulation oven for 60 minutes.
- a light extraction film having a light extraction layer (thickness: 25 ⁇ m) formed on a PET film (thickness: 38 ⁇ m) was obtained.
- Examples 3 to 7, Comparative Examples 2 to 5> A varnish was obtained in the same manner as in Example 1 except that the formulation shown in the upper part of Table 1 below was changed, and the obtained varnish was applied on a PET film (Lumirror 38T6AM, manufactured by Toray Industries Inc.) with a hand coater at a coating thickness of 100 ⁇ m. It was coated and heated in a 100 ° C. heat circulation oven for 30 minutes and in a 130 ° C. heat circulation oven for 60 minutes, and a light extraction layer (thickness: 25 ⁇ m) was formed on the PET film (thickness: 38 ⁇ m). A film for light extraction was obtained.
- a PET film Limirror 38T6AM, manufactured by Toray Industries Inc.
- the tip of the light receiving fiber of a fiber type spectrophotometer (MCPD-7700, manufactured by Otsuka Electronics Co., Ltd.) was placed 75 mm away from the panel (transparent substrate) immediately above the center of the opening. And 4.5V was applied to the panel and the emission spectrum was acquired with the spectrophotometer.
- the spectrophotometer used the illuminant mode, and the received light intensity of each wavelength was measured in increments of 5 nm from 450 nm to 800 nm, and the value obtained by summing them was used as the panel emission intensity.
- the mask of the organic EL panel is removed, a 40 mm ⁇ 70 mm light extraction film is mounted on the surface of the organic EL panel, the mask is again masked according to the above procedure, and the emission intensity is obtained in the same manner. This was defined as the emission intensity when the film was mounted. Then, the front extraction efficiency was calculated by the following formula and evaluated according to the following evaluation criteria.
- Front extraction efficiency (Light emission intensity when film is mounted) / (Panel light emission intensity)
- the tip of the light receiving fiber of a fiber spectrophotometer (MCPD-7700, manufactured by Otsuka Electronics Co., Ltd.) was placed 75 mm away from the panel (transparent substrate) immediately above the center of the opening. 4.5V is applied to the panel, and the light receiving angle is changed in increments of 10 ° so as to draw a circle with a radius of 75 mm centered on the center of the opening, while the tip of the light receiving fiber always faces the center of the opening.
- MCPD-7700 fiber spectrophotometer
- the light receiving angle ⁇ here is an angle formed by a line perpendicular to the panel surface extending from the center of the opening to the light emitting surface side and a straight line connecting the tip of the light receiving fiber and the center of the panel light emitting part.
- the spectrophotometer with illuminant mode, and the panel light emission intensity L theta values obtained by aggregating them to measure the received light intensity of each wavelength at 5nm increments from 450nm to 800nm at an angle theta.
- the light distribution characteristic value was calculated as the degree of approach to the Lambert light distribution by the following equation, and evaluated according to the following evaluation criteria.
- the opening of the organic EL light emitting panel (manufactured by EL Techno Co., color temperature 3100K when 4.5V is applied) on which a film for extracting light of 40 mm ⁇ 70 mm is mounted.
- the tip of the light receiving fiber of a fiber type spectrophotometer (MCPD-7700, manufactured by Otsuka Electronics Co., Ltd.) was placed directly above the center at a distance of 75 mm from the panel (transparent substrate). Then, 4.5 V is applied to the panel, and the tip of the light receiving fiber is changed so as to draw a circle having a radius of 75 mm with the center of the opening as the center.
- a * and b * were obtained from the emission spectrum at 50 °, and were designated as an and b n , respectively. Note that a * and b * are chromaticity a * and b * in the L * a * b * color system defined in JIS Z 8729.
- the hue difference ⁇ H between 0 ° -50 ° was calculated from the following equation.
- ⁇ Total light transmittance> Attach a 550 nm total light transmittance spectrum of a sample with a 20 mm ⁇ 20 mm light extraction film attached to the center of a 25 mm ⁇ 25 mm ⁇ 1.1 mm thick slide glass (S1112, Matsunami Glass Industry Co., Ltd.), and a ⁇ 80 mm integrating sphere Measured using a fiber type spectrophotometer (MCPD-7700, manufactured by Otsuka Electronics Co., Ltd.). The reference was air.
- MCPD-7700 fiber type spectrophotometer
- the resin composition side of the 15 mm ⁇ 15 mm light extraction film was measured with a 2010M prism coupler (manufactured by Metricon) using a 589 nm laser beam at room temperature and normal pressure.
- the light extraction layer obtained from the resin composition of the present invention adheres to the transparent substrate with high adhesive force, and not only sufficiently enhances the light extraction efficiency of the light emitting device, but also has a light distribution characteristic and a hue difference. Greatly improved. Therefore, it is possible to realize a light emitting device (particularly, an organic EL device) that stably operates with high luminous efficiency over a long period of time and emits light that does not feel unnatural like natural light.
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Abstract
（Ａ）スチレン－イソブチレン変性樹脂、（Ｂ）粘着付与樹脂、及び（Ｃ）フィラーを含む、光取出し用樹脂組成物。
Description
本発明は有機ＥＬデバイス等の発光デバイスの発光効率を高めるために用いられる光取出し用樹脂組成物に関する。
有機ＥＬ（Electroluminescence）デバイスの発光層は、一般的に基板（透明基板）に用いられるガラスや空気よりも光の屈折率が高いため、デバイスの内部で反射して閉じ込められてしまう光が多く、全発光の２０％程度しか外部（デバイスの外部）に取り出せない。このため、光の取り出し効率を引き上げるために、透明基板の上に凹凸構造を設けたり（例えば、特許文献１参照）、デバイス内に光散乱構造を設ける（例えば、特許文献２等）等の技術が知られている。しかしながら、光の取り出し効率は満足できるレベルに達しておらず、さらなる改善が期待されている。なお、光を効率良くデバイス外に取り出すことができないという課題は、有機ＥＬデバイスに限らず、他の発光デバイスにおいても潜在する課題である。
本発明は上記の事情に鑑みて成されたものであり、その解決しようとする課題は、発光デバイスにおける光の取り出し効率を十分に高めることができる光取出し用樹脂組成物、特に、発光デバイスの透明基板に高い接着力にて密着して、高効率に光を取り出すことが可能な光取出し層を形成し得る光取出し用樹脂組成物を提供することにある。
本発明者等は鋭意検討の結果、（Ａ）スチレン－イソブチレン変性樹脂、（Ｂ）粘着付与樹脂、及び（Ｃ）フィラーを含む特定の樹脂組成物を用いることで上記課題が解決されることを見出し、本発明を完成するに至った。
すなわち、本発明は以下の態様を含む。
［１］ （Ａ）スチレン－イソブチレン変性樹脂、（Ｂ）粘着付与樹脂、及び（Ｃ）フィラーを含むことを特徴とする、光取出し用樹脂組成物。
［２］ （Ｃ）フィラーが、（Ａ）スチレン－イソブチレン変性樹脂の屈折率よりも０．２以上大きい屈折率を有するフィラーである、上記［１］記載の樹脂組成物。
［３］ （Ｃ）フィラーが、酸化チタン、酸化アルミニウム、酸化ジルコニウム、酸化セリウム、およびチタン酸バリウムから選択される少なくとも１種である、上記［１］または［２］に記載の樹脂組成物。
［４］ （Ｃ）フィラーの平均粒径が０．５～５０μｍである、上記［１］～［３］のいずれか１つに記載の樹脂組成物。
［５］ （Ａ）スチレン－イソブチレン変性樹脂が、ポリスチレン骨格及びポリイソブチレン骨格を含むブロック共重合体であって、官能基を有するものである、上記［１］～［４］のいずれか１つに記載の樹脂組成物。
［６］ 官能基が、酸無水物基、エポキシ基、カルボキシル基、アミノ基、水酸基、イソシアネート基、オキサゾリン基、オキセタン基、シアネート基、フェノール基、ヒドラジド基及びアミド基からなる群より選択される１種または２種以上である、上記［５］記載の樹脂組成物。
［７］ （Ｂ）粘着付与樹脂が、脂環族系石油樹脂である、上記［１］～［６］のいずれか１つに記載の樹脂組成物。
［８］ （Ｂ）粘着付与樹脂が、脂環族飽和炭化水素樹脂及び／又は脂環族不飽和炭化水素樹脂である、上記［１］～［６］のいずれか１つに記載の樹脂組成物。
［９］ （Ｂ）粘着付与樹脂が、シクロヘキサン環含有飽和炭化水素樹脂及び／又はジシクロペンタジエン変性炭化水素樹脂である、上記［１］～［６］のいずれか１つに記載の樹脂組成物。
［１０］ （Ａ）スチレン－イソブチレン変性樹脂の含有量が、樹脂組成物中の不揮発分全体当たり、３５～８０質量％である、上記［１］～［９］のいずれか１つに記載の樹脂組成物。
［１１］ （Ｂ）粘着付与樹脂の含有量が、樹脂組成物の不揮発分全体当たり、５～６０質量％である、上記［１］～［１０］のいずれか１つに記載の樹脂組成物。
［１２］ （Ｃ）フィラーの含有量が、樹脂組成物の不揮発分全体当たり、０．５～５０質量％である、上記［１］～［１１］のいずれか１つに記載の樹脂組成物。
［１３］ （Ｄ）硬化剤を更に含有する、上記［１］～［１２］のいずれか１つに記載の樹脂組成物。
［１４］ 樹脂組成物の屈折率が１．４５～１．６０である、上記［１］～［１３］のいずれか１つに記載の樹脂組成物。
［１５］ 発光デバイスの透明基板に積層される光取出し層用である、上記［１］～［１４］のいずれか１つに記載の樹脂組成物。
［１６］ 発光デバイスが有機ＥＬデバイスである、上記［１５］に記載の樹脂組成物。
［１７］ 上記［１］～［１３］のいずれか１つに記載の樹脂組成物を含むことを特徴とする、光取出し用フィルム。
［１８］ 全光線透過率が５０～９０％である、上記［１７］記載の光取出し用フィルム。
［１９］ 屈折率が１．４５～１．６０である、上記［１７］または［１８］に記載の光取出し用フィルム。
［２０］ 上記［１］～［１３］のいずれか１つに記載の樹脂組成物の層が透明フィルム上に形成されてなる、光取出し用フィルム。
［２１］ 発光デバイスの光取出し用である、上記［１７］～［２０］のいずれか１つに記載の光取出し用フィルム。
［２２］ 発光デバイスが有機ＥＬデバイスである、上記［２１］記載の光取出し用フィルム。
［２３］ 上記［１］～［１３］のいずれか１つに記載の樹脂組成物からなる光取出し層を含む、発光デバイス。
［２４］ 光取出し層の全光線透過率が５０～９０％である、上記［２３］に記載の発光デバイス。
［２５］ 光取出し層の屈折率が１．４５～１．６０である、上記［２３］または［２４］に記載の発光デバイス。
［２６］ 当該発光デバイスが有機ＥＬデバイスである、上記［２３］～［２５］のいずれか１つに記載の発光デバイス。
［１］ （Ａ）スチレン－イソブチレン変性樹脂、（Ｂ）粘着付与樹脂、及び（Ｃ）フィラーを含むことを特徴とする、光取出し用樹脂組成物。
［２］ （Ｃ）フィラーが、（Ａ）スチレン－イソブチレン変性樹脂の屈折率よりも０．２以上大きい屈折率を有するフィラーである、上記［１］記載の樹脂組成物。
［３］ （Ｃ）フィラーが、酸化チタン、酸化アルミニウム、酸化ジルコニウム、酸化セリウム、およびチタン酸バリウムから選択される少なくとも１種である、上記［１］または［２］に記載の樹脂組成物。
［４］ （Ｃ）フィラーの平均粒径が０．５～５０μｍである、上記［１］～［３］のいずれか１つに記載の樹脂組成物。
［５］ （Ａ）スチレン－イソブチレン変性樹脂が、ポリスチレン骨格及びポリイソブチレン骨格を含むブロック共重合体であって、官能基を有するものである、上記［１］～［４］のいずれか１つに記載の樹脂組成物。
［６］ 官能基が、酸無水物基、エポキシ基、カルボキシル基、アミノ基、水酸基、イソシアネート基、オキサゾリン基、オキセタン基、シアネート基、フェノール基、ヒドラジド基及びアミド基からなる群より選択される１種または２種以上である、上記［５］記載の樹脂組成物。
［７］ （Ｂ）粘着付与樹脂が、脂環族系石油樹脂である、上記［１］～［６］のいずれか１つに記載の樹脂組成物。
［８］ （Ｂ）粘着付与樹脂が、脂環族飽和炭化水素樹脂及び／又は脂環族不飽和炭化水素樹脂である、上記［１］～［６］のいずれか１つに記載の樹脂組成物。
［９］ （Ｂ）粘着付与樹脂が、シクロヘキサン環含有飽和炭化水素樹脂及び／又はジシクロペンタジエン変性炭化水素樹脂である、上記［１］～［６］のいずれか１つに記載の樹脂組成物。
［１０］ （Ａ）スチレン－イソブチレン変性樹脂の含有量が、樹脂組成物中の不揮発分全体当たり、３５～８０質量％である、上記［１］～［９］のいずれか１つに記載の樹脂組成物。
［１１］ （Ｂ）粘着付与樹脂の含有量が、樹脂組成物の不揮発分全体当たり、５～６０質量％である、上記［１］～［１０］のいずれか１つに記載の樹脂組成物。
［１２］ （Ｃ）フィラーの含有量が、樹脂組成物の不揮発分全体当たり、０．５～５０質量％である、上記［１］～［１１］のいずれか１つに記載の樹脂組成物。
［１３］ （Ｄ）硬化剤を更に含有する、上記［１］～［１２］のいずれか１つに記載の樹脂組成物。
［１４］ 樹脂組成物の屈折率が１．４５～１．６０である、上記［１］～［１３］のいずれか１つに記載の樹脂組成物。
［１５］ 発光デバイスの透明基板に積層される光取出し層用である、上記［１］～［１４］のいずれか１つに記載の樹脂組成物。
［１６］ 発光デバイスが有機ＥＬデバイスである、上記［１５］に記載の樹脂組成物。
［１７］ 上記［１］～［１３］のいずれか１つに記載の樹脂組成物を含むことを特徴とする、光取出し用フィルム。
［１８］ 全光線透過率が５０～９０％である、上記［１７］記載の光取出し用フィルム。
［１９］ 屈折率が１．４５～１．６０である、上記［１７］または［１８］に記載の光取出し用フィルム。
［２０］ 上記［１］～［１３］のいずれか１つに記載の樹脂組成物の層が透明フィルム上に形成されてなる、光取出し用フィルム。
［２１］ 発光デバイスの光取出し用である、上記［１７］～［２０］のいずれか１つに記載の光取出し用フィルム。
［２２］ 発光デバイスが有機ＥＬデバイスである、上記［２１］記載の光取出し用フィルム。
［２３］ 上記［１］～［１３］のいずれか１つに記載の樹脂組成物からなる光取出し層を含む、発光デバイス。
［２４］ 光取出し層の全光線透過率が５０～９０％である、上記［２３］に記載の発光デバイス。
［２５］ 光取出し層の屈折率が１．４５～１．６０である、上記［２３］または［２４］に記載の発光デバイス。
［２６］ 当該発光デバイスが有機ＥＬデバイスである、上記［２３］～［２５］のいずれか１つに記載の発光デバイス。
本発明の光取出し用樹脂組成物によれば、光の取り出し効率が高く、かつ、透明基板へ高い接着力で密着した光取出し層を形成することができる。
本発明の樹脂組成物によって形成される光取出し層は、透明基板へ高い接着力で密着した光取出し層となり、発光デバイス（特に有機ＥＬデバイス）の光の取り出し効率を十分に高めるだけでなく、配光分布特性および視野角色相差も大きく改善し得るものとなる。従って、本発明によれば、長期に亘って高い発光効率で安定に動作し、しかも、自然光のような違和感のない光を発光する発光デバイス（特に有機ＥＬデバイス）を実現することができる。
本発明の光取出し用樹脂組成物（以下、単に「本発明の樹脂組成物」ともいう）は、
（Ａ）スチレン－イソブチレン変性樹脂、
（Ｂ）粘着付与樹脂、及び
（Ｃ）フィラー
を含むことが特徴である。
（Ａ）スチレン－イソブチレン変性樹脂、
（Ｂ）粘着付与樹脂、及び
（Ｃ）フィラー
を含むことが特徴である。
本発明の樹脂組成物は、有機ＥＬデバイス等の発光デバイスにおける光の取り出し効率を高めるために使用され、通常、発光デバイスの透明基板に積層される光取出し層として形成される。本発明の樹脂組成物を溶剤に溶解乃至分散させたワニスを透明フィルム上に塗工し、乾燥することで、透明フィルムの片面に本発明の樹脂組成物による光取出し層用の樹脂組成物層が形成された光取出し用フィルムが得られる。
なお、本発明でいう「屈折率」は、２５℃での波長５８９ｎｍの光の屈折率であり、以下の測定方法に基づく値である。
樹脂原料、樹脂組成物およびフィルムの屈折率：プリズムカップリング法により、屈折率のわかっているプリズムとそれに付着した試料との界面における臨界角を測定することで試料の屈折率を知ることができる。プリズムカップリング法測定装置としては、例えば、２０１０Ｍ型プリズムカプラ（メトリコン社製）を使用することができる。
フィラーの屈折率：液浸法により、予め屈折率のわかっている数種の浸漬液とフィラーを、定められた一つの混合比において混合した混合物の５８９ｎｍ平行線透過率を測定し、測定値の数字が最大となる浸漬液の屈折率をフィラーの屈折率とする。該混合物の混合比としては、該測定値の最大値が判別しやすいよう、適宜設定することができる。浸漬液としては、一般に入手可能な浸漬液を使用することができ、例えば、上記プリズムカップリング法を適用することによりあらかじめ屈折率が測定された１－ヨードナフタレン、ジヨードメタン等の任意の比率の混合物や、標準浸漬液を使用することができる。平行線透過率測定装置としては、一般に入手可能な分光光度計を使用することができ、例えばＭＣＰＤ－７７００（大塚電子社製）を使用することができる。ただし、フィラー屈折率が液浸法で測定可能な範囲を越える場合には、フィラーの主たる材質で構成されたバルク体に上記プリズムカップリング法を適用することで測定することができる。
樹脂原料、樹脂組成物およびフィルムの屈折率：プリズムカップリング法により、屈折率のわかっているプリズムとそれに付着した試料との界面における臨界角を測定することで試料の屈折率を知ることができる。プリズムカップリング法測定装置としては、例えば、２０１０Ｍ型プリズムカプラ（メトリコン社製）を使用することができる。
フィラーの屈折率：液浸法により、予め屈折率のわかっている数種の浸漬液とフィラーを、定められた一つの混合比において混合した混合物の５８９ｎｍ平行線透過率を測定し、測定値の数字が最大となる浸漬液の屈折率をフィラーの屈折率とする。該混合物の混合比としては、該測定値の最大値が判別しやすいよう、適宜設定することができる。浸漬液としては、一般に入手可能な浸漬液を使用することができ、例えば、上記プリズムカップリング法を適用することによりあらかじめ屈折率が測定された１－ヨードナフタレン、ジヨードメタン等の任意の比率の混合物や、標準浸漬液を使用することができる。平行線透過率測定装置としては、一般に入手可能な分光光度計を使用することができ、例えばＭＣＰＤ－７７００（大塚電子社製）を使用することができる。ただし、フィラー屈折率が液浸法で測定可能な範囲を越える場合には、フィラーの主たる材質で構成されたバルク体に上記プリズムカップリング法を適用することで測定することができる。
＜（Ａ）スチレン－イソブチレン変性樹脂＞
本発明の樹脂組成物におけるスチレン－イソブチレン変性樹脂（以下、「（Ａ）成分」ともいう）は、スチレン骨格及びイソブチレン骨格を含有する共重合体であり、官能基を有するものであれば、特に限定されない。共重合体の形態は、特に限定されず、ランダム共重合体、ブロック共重合体、グラフト共重合体等が挙げられる。かかるスチレン－イソブチレン変性樹脂は好ましくは室温（２５℃）での状態が固体状である。
本発明の樹脂組成物におけるスチレン－イソブチレン変性樹脂（以下、「（Ａ）成分」ともいう）は、スチレン骨格及びイソブチレン骨格を含有する共重合体であり、官能基を有するものであれば、特に限定されない。共重合体の形態は、特に限定されず、ランダム共重合体、ブロック共重合体、グラフト共重合体等が挙げられる。かかるスチレン－イソブチレン変性樹脂は好ましくは室温（２５℃）での状態が固体状である。
当該（Ａ）成分の好ましい態様として、ポリスチレンブロック（ポリスチレン骨格）及びポリイソブチレンブロック（ポリイソブチレン骨格）を含むブロック共重合体であって、官能基を有するもの、すなわち、ポリスチレンブロック（ポリスチレン骨格）と、ポリイソブチレンブロック（ポリイソブチレン骨格）とを含むブロック共重合体の少なくとも一方の重合体ブロックに官能基を有する変性ブロック共重合体が挙げられる。
かかる変性ブロック共重合体におけるブロック共重合体の形態は特に限定はされないが、ポリスチレンブロック（ポリスチレン骨格）－ポリイソブチレンブロック（ポリイソブチレン骨格）からなるジブロック共重合体、ポリスチレンブロック（ポリスチレン骨格）－ポリイソブチレンブロック（ポリイソブチレン骨格）－ポリスチレンブロック（ポリスチレン骨格）からなるトリブロック共重合体等を挙げることができ、好ましくは、ポリスチレンブロック（ポリスチレン骨格）－ポリイソブチレンブロック（ポリイソブチレン骨格）－ポリスチレンブロック（ポリスチレン骨格）からなるトリブロック共重合体（スチレン－イソブチレン－スチレンブロック共重合体）である。
ポリイソブチレン骨格は、イソブチレンのホモポリマーであっても、イソブチレンに適宜量の１－ブテン、２－ブテン等のオレフィン系化合物が共重合したものでもよい。また、ポリスチレン骨格は、スチレンのホモポリマーであっても、ｐ－メチルスチレン、α－メチルスチレン及びインデンから選択される少なくとも１種の適宜量が共重合したものでもよい。
ポリイソブチレン骨格の占める割合は、樹脂組成物の透明基板への接着性の観点から、（Ａ）成分全体に対して（すなわち、変性ブロック共重合体を１００質量％とした場合）、４０質量％以上が好ましく、５０質量％以上がより好ましく、６０質量％以上が更に好ましい。また、９８質量％以下が好ましく、９５質量％以下がより好ましく、９０質量％以下が更に好ましい。
官能基としては、特に限定されないが、酸無水物基、エポキシ基、カルボキシ基、アミノ基、ヒドロキシ基、イソシアネート基、オキサゾリン基、オキセタン基、シアネート基、フェノール基、ヒドラジド基、アミド基等を挙げることができる。官能基は１種であっても、２種以上であってもよい。樹脂組成物の透明基板に対する接着性の観点から、酸無水物基、エポキシ基がより好ましい。これらの官能基は１種であっても、２種以上であってもよい。なお、スチレン－イソブチレン変性樹脂中の官能基濃度は０．０５～１０ｍｍｏｌ／ｇが好ましい。
酸無水物基を有するスチレン－イソブチレン変性樹脂を用いる場合は、酸無水物基濃度が０．０５～１０ｍｍｏｌ／ｇのものが好ましく、０．２～５ｍｍｏｌ／ｇのものがより好ましい。なお、ここでいう酸無水物基濃度はＪＩＳＫ ２５０１の記載に従い、樹脂１ｇ中に存在する酸を中和するのに必要な水酸化カリウムのｍｇ数として定義される酸価の値より得られる。
エポキシ基を有するスチレン－イソブチレン変性樹脂を用いる場合は、エポキシ基濃度が０．０５～１０ｍｍｏｌ／ｇのものが好ましく、０．２～５ｍｍｏｌ／ｇのものがより好ましい。なお、ここでいうエポキシ基濃度はＪＩＳＫ ７２３６－１９９５に基づいて得られるエポキシ当量から求められる。
（Ａ）スチレン－イソブチレン変性樹脂は、例えば、スチレン－イソブチレン樹脂（例えば、ポリスチレンブロック（ポリスチレン骨格）とポリイソブチレンブロック（ポリイソブチレン骨格）とからなるブロック共重合体）を、ラジカル反応条件下にて、官能基を含有する不飽和化合物でグラフト変性することで得られる。例えば、酸無水物基を有する変性樹脂（例えば、無水マレイン酸変性スチレン－イソブチレン－スチレンブロック共重合体）、エポキシ基を有する変性樹脂（例えば、グリシジルメタクリレート変性スチレン－イソブチレン－スチレンブロック共重合体）が挙げられる。
また、本発明のスチレン－イソブチレン変性樹脂の屈折率は１．４５～１．６０が好ましく、より好ましくは１．４７～１．５７である。発光デバイスの光取出し層は、透明基板の屈折率（通常、１．４８～１．５５）と同等であることが必要である。スチレン－イソブチレン変性樹脂を使用することで、本発明の樹脂組成物の屈折率を透明基板の屈折率と同等の屈折率に容易に調整することができる。
（Ａ）成分の数平均分子量は特に限定はされないが、樹脂組成物の成膜性、他の成分との相溶性等の観点から、５０００００以下が好ましく、３０００００以下がより好ましく、１５００００以下が更に好ましい。一方、樹脂組成物のワニスの塗工時のハジキを防止し、かつ、樹脂組成物の機械強度を向上させるという観点から、１００００以上が好ましく、３００００以上がより好ましい。なお、本発明における数平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）法（ポリスチレン換算）で測定される。ＧＰＣ法による数平均分子量は、具体的には、測定装置として島津製作所社製ＬＣ－９Ａ／ＲＩＤ－６Ａを、カラムとして昭和電工社製ＳｈｏｄｅｘＫ－８００Ｐ／Ｋ－８０４Ｌ／Ｋ－８０４Ｌを、移動相としてトルエン等を用いて、カラム温度４０℃にて測定し、標準ポリスチレンの検量線を用いて算出することができる。
（Ａ）成分は１種又は２種以上組み合わせて使用することができる。好適態様としては、例えば、酸無水物基を有する変性樹脂（例えば、無水マレイン酸変性スチレン－イソブチレン－スチレンブロック共重合体）とエポキシ基を有する変性樹脂（例えば、グリシジルメタクリレート変性スチレン－イソブチレン－スチレンブロック共重合体）とを併用する態様が挙げられる。酸無水物基を有する変性樹脂とエポキシ基を有する変性樹脂との併用は、樹脂組成物の透明性、接着性等の向上により有利に作用する。酸無水物基を有する変性樹脂とエポキシ基を有する変性樹脂を併用する場合、より良好な接着性および安定性の観点から、両者の配合比（酸無水物基を有する変性樹脂：エポキシ基を有する変性樹脂）は質量比で、１：０．３～１：３が好ましく、１：１～１：１．６がより好ましい。
（Ａ）成分の好適な具体例としては、酸無水物基を有する変性ブロック共重合体である無水マレイン酸変性スチレン－イソブチレン－スチレンブロック共重合体（例えば、星光ＰＭＣ社製、Ｔ－ＹＰ９２６）、エポキシ基を有する変性ブロック共重合体であるグリシジルメタクリレート変性スチレン－イソブチレン－スチレンブロック共重合体（例えば、星光ＰＭＣ社製、Ｔ－ＹＰ９２７）等が挙げられる。
本発明において（Ａ）成分は１種または２種以上を使用することができる。
本発明の樹脂組成物中の（Ａ）成分の含有量は特に制限はないが、樹脂組成物の成膜性（樹脂組成物のワニスの塗工性）、屈折率、常温における取扱い性等の観点から、（Ａ）成分の含有量は樹脂組成物中の不揮発分全体当たり８０質量％以下が好ましく、７５質量％以下がより好ましく、７０質量％以下が更に好ましい。一方、樹脂組成物の光学物性、発揮される光取出し性能等の観点から、（Ａ）成分の含有量は樹脂組成物中の不揮発分全体当たり、３５質量％以上が好ましく、４０質量％以上がより好ましく、４５質量％以上が更に好ましい。
本発明の樹脂組成物中の（Ａ）成分の含有量は特に制限はないが、樹脂組成物の成膜性（樹脂組成物のワニスの塗工性）、屈折率、常温における取扱い性等の観点から、（Ａ）成分の含有量は樹脂組成物中の不揮発分全体当たり８０質量％以下が好ましく、７５質量％以下がより好ましく、７０質量％以下が更に好ましい。一方、樹脂組成物の光学物性、発揮される光取出し性能等の観点から、（Ａ）成分の含有量は樹脂組成物中の不揮発分全体当たり、３５質量％以上が好ましく、４０質量％以上がより好ましく、４５質量％以上が更に好ましい。
＜（Ｂ）粘着付与樹脂＞
本発明において使用される（Ｂ）粘着付与樹脂（以下、「（Ｂ）成分」とも略称する）は、タッキファイヤーとも呼ばれ、可塑性高分子に配合して粘着性を付与させる樹脂である。（Ｂ）成分としては、特に限定されるものではなく、テルペン樹脂、変性テルペン樹脂（水素添加テルペン樹脂、テルペンフェノール共重合樹脂、芳香族変性テルペン樹脂等）、クマロン樹脂、インデン樹脂、石油樹脂（脂肪族系石油樹脂、水添脂環式石油樹脂、芳香族系石油樹脂、脂肪族芳香族共重合系石油樹脂、脂環族系石油樹脂、ジシクロペンタジエン系石油樹脂およびその水素化物等）が好ましく使用される。なかでも、樹脂組成物の接着性、透明性、（Ａ）成分との相溶性等の観点から、テルペン樹脂、芳香族変性テルペン樹脂、テルペンフェノール共重合樹脂、水添脂環式石油樹脂、芳香族系石油樹脂、脂肪族芳香族共重合系石油樹脂、脂環族系石油樹脂がより好ましく、脂環族系石油樹脂が更に好ましく、脂環族飽和炭化水素樹脂、脂環族不飽和炭化水素樹脂が更に一層好ましく、シクロヘキシル環含有飽和炭化水素樹脂が最も好ましい。（Ｂ）成分は１種又は２種以上を組み合わせて使用してもよい。
本発明において使用される（Ｂ）粘着付与樹脂（以下、「（Ｂ）成分」とも略称する）は、タッキファイヤーとも呼ばれ、可塑性高分子に配合して粘着性を付与させる樹脂である。（Ｂ）成分としては、特に限定されるものではなく、テルペン樹脂、変性テルペン樹脂（水素添加テルペン樹脂、テルペンフェノール共重合樹脂、芳香族変性テルペン樹脂等）、クマロン樹脂、インデン樹脂、石油樹脂（脂肪族系石油樹脂、水添脂環式石油樹脂、芳香族系石油樹脂、脂肪族芳香族共重合系石油樹脂、脂環族系石油樹脂、ジシクロペンタジエン系石油樹脂およびその水素化物等）が好ましく使用される。なかでも、樹脂組成物の接着性、透明性、（Ａ）成分との相溶性等の観点から、テルペン樹脂、芳香族変性テルペン樹脂、テルペンフェノール共重合樹脂、水添脂環式石油樹脂、芳香族系石油樹脂、脂肪族芳香族共重合系石油樹脂、脂環族系石油樹脂がより好ましく、脂環族系石油樹脂が更に好ましく、脂環族飽和炭化水素樹脂、脂環族不飽和炭化水素樹脂が更に一層好ましく、シクロヘキシル環含有飽和炭化水素樹脂が最も好ましい。（Ｂ）成分は１種又は２種以上を組み合わせて使用してもよい。
（Ｂ）成分の軟化点は、光取出し用シートの透明基板への熱ラミネート時に樹脂組成物層が軟化し、熱ラミネート後は十分な耐熱性を備えた光取出し層に形成されるという観点から、５０～２００℃が好ましく、９０～１８０℃がより好ましく、１００～１５０℃が更に好ましく、１２０～１４５℃が更に一層好ましい。なお、軟化点の測定は、ＪＩＳ Ｋ２２０７に従い環球法により測定される。
樹脂組成物中の（Ｂ）成分の含有量は特に制限はないが、密着強度を充分発揮できる熱ラミネート温度範囲を低く保つ観点から、樹脂組成物中の不揮発分全体に対して６０質量％以下が好ましく、５０質量％以下がより好ましく、４０質量％以下が更に好ましい。一方、樹脂組成物の熱ラミネート後の密着性、常温における取扱い性の観点から、樹脂組成物中の不揮発分全体に対して、５質量％以上が好ましく、１０質量％以上がより好ましく、１５質量％以上が更に好ましい。
（Ｂ）成分として使用できる市販品としては、テルペン樹脂として、ＹＳレジンＰＸ、ＹＳレジンＰＸＮ（いずれもヤスハラケミカル社製）等が挙げられ、芳香族変性テルペン樹脂として、ＹＳレジンＴＯ、ＴＲシリーズ（いずれもヤスハラケミカル社製）等が挙げられ、水素添加テルペン樹脂として、クリアロンＰ、クリアロンＭ、クリアロンＫシリーズ（いずれもヤスハラケミカル社製）等が挙げられ、テルペンフェノール共重合樹脂として、ＹＳポリスター２０００、ポリスターＵ、ポリスターＴ、ポリスターＳ、マイティエースＧ（いずれもヤスハラケミカル社製）等が挙げられ、水添脂環式石油樹脂として、Ｅｓｃｏｒｅｚ５３００シリーズ、５６００シリーズ（いずれもエクソンモービル社製）等が挙げられ、芳香族系石油樹脂としてＥＮＤＥＸ１５５（イーストマン社製）等が挙げられ、脂肪族芳香族共重合系石油樹脂としてＱｕｉｎｔｏｎｅＤ１００（日本ゼオン社製）等が挙げられ、脂環族系石油樹脂としてＱｕｉｎｔｏｎｅ１３２５、Ｑｕｉｎｔｏｎｅ１３４５（いずれも日本ゼオン社製）、アルコンＰ１００、アルコンＰ１２５、アルコンＰ１４０（いずれも荒川化学工業社製）などが挙げられる。
本発明の粘着付与樹脂の屈折率は１．４５～１．６０が好ましく、より好ましくは１．４７～１．５７内である。
＜（Ｃ）フィラー＞
本発明において使用されるフィラー（以下、「（Ｃ）成分」とも略称する）は（Ａ）成分のスチレン－イソブチレン変性樹脂の屈折率よりも屈折率が０．２以上大きいフィラーであれば、無機フィラー、有機フィラーのいずれも使用可能である。樹脂組成物がスチレン－イソブチレン変性樹脂の屈折率よりも屈折率が０．２以上大きいフィラーを含むことで、フィラーとスチレン－イソブチレン変性樹脂の界面で充分な光反射や散乱が起こって、十分に高い光取出し効果が得られる光取出し層を形成することができる。フィラーの屈折率は、スチレン－イソブチレン変性樹脂の屈折率よりも０．２２以上大きいことが好ましく、０．２５以上大きいことがより好ましい。フィラーとスチレン－イソブチレン変性樹脂の屈折率の差の上限に特に制限は無いが、コスト等の観点から、１．０以下が好ましい。
本発明において使用されるフィラー（以下、「（Ｃ）成分」とも略称する）は（Ａ）成分のスチレン－イソブチレン変性樹脂の屈折率よりも屈折率が０．２以上大きいフィラーであれば、無機フィラー、有機フィラーのいずれも使用可能である。樹脂組成物がスチレン－イソブチレン変性樹脂の屈折率よりも屈折率が０．２以上大きいフィラーを含むことで、フィラーとスチレン－イソブチレン変性樹脂の界面で充分な光反射や散乱が起こって、十分に高い光取出し効果が得られる光取出し層を形成することができる。フィラーの屈折率は、スチレン－イソブチレン変性樹脂の屈折率よりも０．２２以上大きいことが好ましく、０．２５以上大きいことがより好ましい。フィラーとスチレン－イソブチレン変性樹脂の屈折率の差の上限に特に制限は無いが、コスト等の観点から、１．０以下が好ましい。
好ましいフィラーとしては、酸化チタン（屈折率：２．４）、酸化アルミニウム（屈折率：１．７６）、酸化ジルコニウム（屈折率：２．２）、酸化セリウム（屈折率：２．２）、チタン酸バリウム（屈折率：２．２）、等が挙げられ、特に好ましいフィラーは、酸化チタン、酸化アルミニウムである。フィラーは１種または２種以上を使用することができる。
フィラーの粒子形状は特に限定されないが、球状、針状、板状、不定形状等があげられる。また、フィラーの平均粒径も特に限定されず、光散乱性、樹脂組成物の光の取り出し効率（正面取り出し効率）等の観点から適宜選択することができる。主に光散乱性の観点から、フィラーの平均粒径は０．５μｍ以上が好ましく、１μｍ以上がより好ましい。また、主に光の取り出し効率（正面取り出し効率）の観点から、フィラーの平均粒径は５０μｍ以下が好ましく、１５μｍ以下がより好ましい。また、フィラーの平均粒径が光取出し層（樹脂組成物層）の厚さに近づくにつれ、光取出し層（樹脂組成物層）の密着性が低下する傾向があるため、フィラーの平均粒径は光取出し層（樹脂組成物層）の厚さの三分の一以下が好ましい。
本発明におけるフィラーの粒子形状および平均粒径は、光取出し層（樹脂組成物層）中での物性であり、光学顕微鏡での透過観察に基づく。平均粒径は、光取出し層（樹脂組成物層）を光学顕微鏡で透過観察して、視野内の１０個以上の粒子の粒子径を測定して平均粒径を算出する。
樹脂組成物中のフィラーの配合量は特に制限はなく、光散乱性、樹脂組成物の光の取り出し効率（正面取り出し効率）等の観点から適宜選択することができる。主に光散乱性の観点から、フィラーの配合量は、樹脂組成物の不揮発分全体当たり０．５質量％以上が好ましく、より好ましくは１質量％以上、更に好ましくは２質量％以上である。また、主に樹脂組成物の光の取り出し効率（正面取り出し効率）の観点から、フィラーの配合量は、樹脂組成物の不揮発分全体当たり５０質量％以下が好ましく、より好ましくは４０質量％以下、更に好ましくは３０質量％以下である。
＜（Ｄ）硬化剤（架橋剤）＞
本発明の樹脂組成物には、更に硬化剤（以下、「（Ｄ）成分」とも略称する）を含有させることができる。なお、硬化剤（架橋剤）は、（Ａ）成分が有する官能基に応じて、適宜、含有される。硬化剤（架橋剤）の使用は、（Ａ）成分として、エポキシ基を有するスチレン－イソブチレン変性樹脂を含む場合に好適である。従って、硬化剤としては、アミン系硬化剤、グアニジン系硬化剤、イミダゾール系硬化剤、ホスホニウム系硬化剤、フェノール系硬化剤などのエポキシ硬化剤が挙げられる。（Ｄ）成分は１種又は２種以上を使用できる。
本発明の樹脂組成物には、更に硬化剤（以下、「（Ｄ）成分」とも略称する）を含有させることができる。なお、硬化剤（架橋剤）は、（Ａ）成分が有する官能基に応じて、適宜、含有される。硬化剤（架橋剤）の使用は、（Ａ）成分として、エポキシ基を有するスチレン－イソブチレン変性樹脂を含む場合に好適である。従って、硬化剤としては、アミン系硬化剤、グアニジン系硬化剤、イミダゾール系硬化剤、ホスホニウム系硬化剤、フェノール系硬化剤などのエポキシ硬化剤が挙げられる。（Ｄ）成分は１種又は２種以上を使用できる。
アミン系硬化剤としては、特に制限はないが、テトラメチルアンモニウムブロマイド、テトラブチルアンモニウムブロマイド等の４級アンモニウム塩；ＤＢＵ（１，８－ジアザビシクロ［５．４．０]ウンデセン－７）、ＤＢＮ（１，５－ジアザビシクロ[４．３．０]ノネン－５）、ＤＢＵ－フェノール塩、ＤＢＵ－オクチル酸塩、ＤＢＵ－ｐ－トルエンスルホン酸塩、ＤＢＵ－ギ酸塩、ＤＢＵ－フェノールノボラック樹脂塩等のジアザビシクロ化合物；ベンジルジメチルアミン、２－（ジメチルアミノメチル）フェノール、２，４，６－トリス(ジメチルアミノメチル)フェノール等の３級アミンおよびそれらの塩、芳香族ジメチルウレア、脂肪族ジメチルウレア、芳香族ジメチルウレア等のジメチルウレア化合物；等が挙げられる。これらは１種または２種以上組み合わせて使用してもよい。
グアニジン系硬化剤としては、特に制限はないが、ジシアンジアミド、１－メチルグアニジン、１－エチルグアニジン、１－シクロヘキシルグアニジン、１－フェニルグアニジン、１－（ｏ－トリル）グアニジン、ジメチルグアニジン、ジフェニルグアニジン、トリメチルグアニジン、テトラメチルグアニジン、ペンタメチルグアニジン、１，５，７－トリアザビシクロ［４．４．０］デカ－５－エン、７－メチル－１，５，７－トリアザビシクロ［４．４．０］デカ－５－エン、１－メチルビグアニド、１－エチルビグアニド、１－ｎ－ブチルビグアニド、１－ｎ－オクタデシルビグアニド、１，１－ジメチルビグアニド、１，１－ジエチルビグアニド、１－シクロヘキシルビグアニド、１－アリルビグアニド、１－フェニルビグアニド、１－（ｏ－トリル）ビグアニド等が挙げられる。これらは１種または２種以上組み合わせて使用してもよい。
イミダゾール系硬化剤としては、特に制限はないが、１Ｈ－イミダゾール、２－メチルイミダゾール、２－フェニル－４－メチルーイミダゾール、１－シアノエチルー２－エチル－４－メチル－イミダゾール、２－フェニル－４，５－ビス（ヒドロキシメチル）－イミダゾール、１－ベンジル－２－メチルイミダゾール、１－ベンジル－２－フェニルイミダゾール、２－エチル－４－メチルイミダゾール、２－フェニル－イミダゾール、２－ドデシル－イミダゾール、２－ヘプタデシルイミダゾール、１，２－ジメチル－イミダゾール等が挙げられる。これらは１種または２種以上組み合わせて使用してもよい。
ホスホニウム系硬化剤としては、特に制限はないが、トリフェニルホスフィン、ホスホニウムボレート化合物、テトラフェニルホスホニウムテトラフェニルボレート、ｎ－ブチルホスホニウムテトラフェニルボレート、テトラブチルホスホニウムデカン酸塩、（４－メチルフェニル）トリフェニルホスホニウムチオシアネート、テトラフェニルホスホニウムチオシアネート、ブチルトリフェニルホスホニウムチオシアネート等が挙げられる。これらは１種または２種以上組み合わせて使用してもよい。
フェノール系硬化剤の種類は、特に制限はないが、ＭＥＨ－７７００、ＭＥＨ－７８１０、ＭＥＨ－７８５１（明和化成社製）、ＮＨＮ、ＣＢＮ、ＧＰＨ（日本化薬社製）、ＳＮ１７０、ＳＮ１８０、ＳＮ１９０、ＳＮ４７５、ＳＮ４８５、ＳＮ４９５、ＳＮ３７５、ＳＮ３９５（東都化成社製）、ＴＤ２０９０（ＤＩＣ社製）等が挙げられる。トリアジン骨格含有フェノール系硬化剤の具体例としては、ＬＡ３０１８（ＤＩＣ社製）等が挙げられる。トリアジン骨格含有フェノールノボラック硬化剤の具体例としては、ＬＡ７０５２、ＬＡ７０５４、ＬＡ１３５６（ＤＩＣ社製）等が挙げられる。これらは１種または２種以上組み合わせて使用してもよい。
樹脂組成物中の（Ｄ）成分の含有量は特に制限はないが、樹脂への着色や接着される部材への悪影響の観点から、樹脂組成物中の不揮発分全体当たり５質量％以下が好ましく、１質量％以下がより好ましい。一方、十分な架橋を形成するため、樹脂組成物中の不揮発分全体当たり、０．０１質量％以上が好ましく、０．０５質量％以上がより好ましい。
本発明の樹脂組成物には、本発明の効果を阻害しない範囲内で、上記（Ａ）～（Ｄ）成分以外に、特定波長光を吸収する物質、光散乱性を調節する物質等任意の成分を更に配合することができる。
本発明の樹脂組成物は、配合成分を、必要により溶媒等をさらに加えて、混練ローラーや回転ミキサーなどを用いて混合することで調製される。
本発明の樹脂組成物の屈折率は１．４５～１．６０が好ましく、１．４７～１．５７がより好ましい。なお、樹脂組成物の屈折率は、固形分の屈折率である。
＜光取出し層＞
例えば、本発明の樹脂組成物を溶剤に溶解乃至分散させたワニスを調製し、発光デバイスの透明基板上に、ワニスを塗布、乾燥して樹脂組成物層を形成することで、当該樹脂組成物層が透明基板に高い接着力にて密着した光取出し層となる。乾燥条件は特に制限はないが、５０～１００℃で１～６０分が好ましい。また、樹脂組成物層はさらに加熱して硬化物としてもよい。
例えば、本発明の樹脂組成物を溶剤に溶解乃至分散させたワニスを調製し、発光デバイスの透明基板上に、ワニスを塗布、乾燥して樹脂組成物層を形成することで、当該樹脂組成物層が透明基板に高い接着力にて密着した光取出し層となる。乾燥条件は特に制限はないが、５０～１００℃で１～６０分が好ましい。また、樹脂組成物層はさらに加熱して硬化物としてもよい。
有機溶剤としては、例えば、アセトン、メチルエチルケトン（以下、「ＭＥＫ」とも略称する）、シクロヘキサノン等のケトン類；酢酸エチル、酢酸ブチル、セロソルブアセテート、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、カルビトールアセテート等の酢酸エステル類；セロソルブ、ブチルカルビトール等のカルビトール類；トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素類；ジメチルホルムアミド、ジメチルアセトアミド、Ｎ－メチルピロリドン等；ソルベントナフサ等の芳香族系混合溶剤を挙げることができる。芳香族系混合溶剤として「スワゾール」（丸善石油社製、商品名）、「イプゾール」（出光興産社製、商品名）が挙げられる。有機溶剤は１種または２種以上を組み合わせて使用してもよい。
なお、後記で詳述する光取出し用フィルムを、発光デバイスの透明基板に熱ラミネートすることによっても、透明基板に高い接着力にて密着した光取出し層を形成することができる。
光取出し層の厚さは１～６０μｍが好ましく、より好ましくは５～４０μｍ、さらに好ましくは１５～３０μｍである。下限値は密着性の観点から適宜決定することができ、上限値は正面取り出し効率の観点から適宜決定することができる。また、光取出し層の全光線透過率は好ましくは５５～９０％であり、より好ましくは６０～８０％である。下限値は正面取り出し効率の観点から適宜決定することができ、上限値は光散乱性の観点から適宜決定することができる。また、光取出し層の屈折率は１．４５～１．６０が好ましく、１．４７～１．５７がより好ましい。
＜光取出し用フィルム＞
本発明の光取出し用フィルムは、本発明の樹脂組成物からなる単層フィルム、および、本発明の樹脂組成物の層（光取出し層）が透明フィルム上に形成された多層フィルムの形態を含む。単層フィルムは、公知のフィルム成形法によって、本発明の樹脂組成物をフィルムに成形するか、本発明の樹脂組成物を溶剤に溶解乃至分散させたワニスを適当な基材（好ましくは剥離処理した基材）に塗工し、乾燥し、乾燥後の被膜を剥離する等の方法によって、得ることができる。また、多層フィルムは、本発明の樹脂組成物を溶剤に溶解乃至分散させたワニスを透明フィルム上に塗工し、乾燥することによって、得ることができる。
本発明の光取出し用フィルムは、本発明の樹脂組成物からなる単層フィルム、および、本発明の樹脂組成物の層（光取出し層）が透明フィルム上に形成された多層フィルムの形態を含む。単層フィルムは、公知のフィルム成形法によって、本発明の樹脂組成物をフィルムに成形するか、本発明の樹脂組成物を溶剤に溶解乃至分散させたワニスを適当な基材（好ましくは剥離処理した基材）に塗工し、乾燥し、乾燥後の被膜を剥離する等の方法によって、得ることができる。また、多層フィルムは、本発明の樹脂組成物を溶剤に溶解乃至分散させたワニスを透明フィルム上に塗工し、乾燥することによって、得ることができる。
光取出し用フィルムの厚さは１～６０μｍが好ましく、より好ましくは５～４０μｍ、さらに好ましくは１５～３０μｍである。光取出し用フィルムの厚さの下限値は密着性の観点から適宜決定することができ、上限値は正面取り出し効率の観点から適宜決定することができる。また、光取出し用フィルムの全光線透過率は好ましくは５５～９０％であり、より好ましくは６０～８０％である。全光線透過率の下限値は正面取り出し効率の観点から適宜決定することができ、上限値は光散乱性の観点から適宜決定することができる。また、光取出し用フィルムの屈折率は１．４５～１．６０が好ましく、１．４７～１．５７がより好ましい。
なお、本発明でいう、「光取出し用フィルムの厚さ、全光線透過率および屈折率」とは、光取出し用フィルムが単層フィルムの場合は、単層フィルムの厚さ、全光線透過率および屈折率であり、多層フィルムの場合は、本発明の樹脂組成物の層（光取出し層）の厚さ、全光線透過率および屈折率を意味する。
なお、本発明でいう、「光取出し用フィルムの厚さ、全光線透過率および屈折率」とは、光取出し用フィルムが単層フィルムの場合は、単層フィルムの厚さ、全光線透過率および屈折率であり、多層フィルムの場合は、本発明の樹脂組成物の層（光取出し層）の厚さ、全光線透過率および屈折率を意味する。
なお、本発明の光取出し用フィルムが多層フィルムの場合、光取出し用フィルムをその樹脂組成物層側を透明基板に向けて透明基板に熱ラミネートすることで、透明基板に高い接着力にて密着した光取出し層が透明フィルムで覆われた光取出し構造が形成される。
透明フィルムには、通常、透明プラスチックフィルムが使用される。透明プラスチックフィルムとしては、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、ポリエチレン－２，６－ナフタレート（ＰＥＮ）等のポリエステル；ナイロン６、ナイロン６，６等のポリアミド；ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）等のポリオレフィン；ポリカーボネート（ＰＣ）；ポリメタクリル酸メチル（ＰＭＭＡ）等のポリアクリル；ＡＢＳ樹脂；ＡＥＳ樹脂；ポリ塩化ビフェニル；ポリビニルアルコール；ポリウレタン、ポリイミド；ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、エチレンテトラフルオロエチレン（ＥＴＦＥ）等のフッ素系樹脂等のフィルムを挙げることができる。
透明プラスチックフィルムの屈折率は、特に制限がない。これは、光取出し層と透明プラスチックフィルムの界面において全反射した光線が、透明プラスチックフィルムと本発明の樹脂組成物との界面で乱反射することにより、透明プラスチックフィルムからの光取出し効果が発揮されるためである。高い光取出し効果を発揮するため、より好ましくは１．６以下、さらに好ましく１．５以下となるものを選択するのが好ましい。
透明フィルムの厚さは特に限定されないが、光取出し用フィルムの取り扱い易さ、耐候性等の観点から、５～５００μｍ程度が好ましく、２５～２００μｍ程度がより好ましい。なお、透明フィルムには予め表面処理を施すこともできる。例えば、ブラスト処理、薬品処理、脱脂、火炎処理、酸化処理、蒸気処理、コロナ放電処理、紫外線照射処理、プラズマ処理、イオン処理等の他、離型処理を施してあってもよい。
本発明の光取出し用フィルムは、実際に発光デバイスの透明基板へラミネートする迄では、光取出し用フィルムの樹脂組成物層表面へのゴミ等の付着やキズを防止するために保護フィルムで保護されているのが好ましく、保護フィルムとしては、プラスチックフィルムを用いることができる。保護フィルムは予めマット処理、コロナ処理の他、離型処理を施してあってもよい。
本発明の樹脂組成物層（光取出し層）を含む光取出し構造は、以下の方法によって形成することもできる。
すなわち、支持体であるフィルム（第一のフィルム）の片面に樹脂組成物層（光取出し層）を形成した樹脂組成物層転写用フィルムを樹脂組成物層側を透明基板に向けて透明基板に熱ラミネートした後、該フィルムを剥離して、透明基板に残留した樹脂組成物層（透明基板に転写させた樹脂組成物層）に透明フィルム（第二のフィルム）を熱ラミネートすることで、透明基板に高い接着力にて密着した樹脂組成物層（光取出し層）が透明フィルムで覆われた光取出し構造が形成される。
すなわち、支持体であるフィルム（第一のフィルム）の片面に樹脂組成物層（光取出し層）を形成した樹脂組成物層転写用フィルムを樹脂組成物層側を透明基板に向けて透明基板に熱ラミネートした後、該フィルムを剥離して、透明基板に残留した樹脂組成物層（透明基板に転写させた樹脂組成物層）に透明フィルム（第二のフィルム）を熱ラミネートすることで、透明基板に高い接着力にて密着した樹脂組成物層（光取出し層）が透明フィルムで覆われた光取出し構造が形成される。
該方法であれば、樹脂組成物層転写用フィルムの支持体である第一のフィルムは光取出し構造に含まれないので、該フィルムには、上述の透明プラスチックフィルムを含む任意のフィルムを用いることができる。また、フィルムの厚さは、フィルムの取り扱い易さ、剥離性、耐久性等の観点から、好ましくは５～１５０μｍ程度であり、より好ましくは２５～５０μｍ程度である。一方、透明フィルムである第二のフィルムには、通常、上述の透明プラスチックフィルムが使用され、フィルムの厚さは、機能性、耐候性等の観点から、好ましくは５～５００μｍ程度であり、より好ましくは２５～２００μｍ程度である。
なお、第一のフィルムおよび第二のフィルムには、表面処理を予め施すこともできる。例えば、ブラスト処理、薬品処理、脱脂、火炎処理、酸化処理、蒸気処理、コロナ放電処理、紫外線照射処理、プラズマ処理、イオン処理等の他、離型処理を施してあってもよい。
＜発光デバイス＞
本発明でいう発光デバイスとは、有機ＥＬデバイス、無機ＥＬデバイス、ＬＥＤ、蛍光管等を含む概念であり、典型的には、有機ＥＬ照明デバイス（パネル・モジュール）、ＬＥＤ照明デバイス等の照明用途の発光デバイスである。
本発明でいう発光デバイスとは、有機ＥＬデバイス、無機ＥＬデバイス、ＬＥＤ、蛍光管等を含む概念であり、典型的には、有機ＥＬ照明デバイス（パネル・モジュール）、ＬＥＤ照明デバイス等の照明用途の発光デバイスである。
本発明の発光デバイスは、デバイスの発光面となる透明基板に本発明の樹脂組成物による光取出し層が密着したもの、該光取出し層にさらに透明フィルムが積層されたものを含む。本発明の樹脂組成物によって形成された光取出し層は、発光デバイスの光の取り出し効率を向上させるだけでなく、配光分布特性および視野角色相差も大きく改善する。
以下、本発明を実施例により具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。なお、以下の記載において、特に断りがない限り、「部」は「質量部」、「％」は「質量％」を意味する。
実施例及び比較例に用いた材料について説明する。
（Ａ）スチレン－イソブチレン変性樹脂
・Ｔ－ＹＰ９２６（星光ＰＭＣ社製）：無水マレイン酸変性スチレン－イソブチレン－スチレンブロック共重合体、無水マレイン酸基（酸無水物基）濃度：０．４５mmol/g、数平均分子量：３５，０００、屈折率（２５℃、５８９ｎｍ）：１．５２
・Ｔ－ＹＰ９２７（星光ＰＭＣ社製）：グリシジルメタクリレート変性スチレン－イソブチレン－スチレンブロック共重合体、グリシジル基（エポキシ基）濃度：０．６４mmol/g、数平均分子量：４８，０００、屈折率（２５℃、５８９ｎｍ）：１．５２
（Ｂ）粘着付与樹脂
・アルコンＰ１２５（荒川化学工業社製）：シクロヘキシル環含有飽和炭化水素樹脂、軟化点１２５℃、屈折率（２５℃、５８９ｎｍ）：１．５３
・アルコンＰ１４０（荒川化学工業社製）：シクロヘキシル環含有飽和炭化水素樹脂、軟化点１４０℃、屈折率（２５℃、５８９ｎｍ）：１．５３
（Ｃ）フィラー
・ＳＸ３１０３（堺化学社製）：酸化チタン、屈折率：２．４、平均粒径：２．０μｍ
・ＡＡ－３（住友化学社製）：酸化アルミニウム、屈折率：１．７８、平均粒径：３．０μｍ
・ＤＳＮ－３０（根本特殊化学社製）：炭酸カルシウム、屈折率：１．６６（常光線に対して）、平均粒径：１２μｍ
（Ｄ）硬化剤
・ＴＡＰ（化薬アグゾ社製）：２，４，６－トリス(ジメチルアミノメチル)フェノール
（Ａ）スチレン－イソブチレン変性樹脂
・Ｔ－ＹＰ９２６（星光ＰＭＣ社製）：無水マレイン酸変性スチレン－イソブチレン－スチレンブロック共重合体、無水マレイン酸基（酸無水物基）濃度：０．４５mmol/g、数平均分子量：３５，０００、屈折率（２５℃、５８９ｎｍ）：１．５２
・Ｔ－ＹＰ９２７（星光ＰＭＣ社製）：グリシジルメタクリレート変性スチレン－イソブチレン－スチレンブロック共重合体、グリシジル基（エポキシ基）濃度：０．６４mmol/g、数平均分子量：４８，０００、屈折率（２５℃、５８９ｎｍ）：１．５２
（Ｂ）粘着付与樹脂
・アルコンＰ１２５（荒川化学工業社製）：シクロヘキシル環含有飽和炭化水素樹脂、軟化点１２５℃、屈折率（２５℃、５８９ｎｍ）：１．５３
・アルコンＰ１４０（荒川化学工業社製）：シクロヘキシル環含有飽和炭化水素樹脂、軟化点１４０℃、屈折率（２５℃、５８９ｎｍ）：１．５３
（Ｃ）フィラー
・ＳＸ３１０３（堺化学社製）：酸化チタン、屈折率：２．４、平均粒径：２．０μｍ
・ＡＡ－３（住友化学社製）：酸化アルミニウム、屈折率：１．７８、平均粒径：３．０μｍ
・ＤＳＮ－３０（根本特殊化学社製）：炭酸カルシウム、屈折率：１．６６（常光線に対して）、平均粒径：１２μｍ
（Ｄ）硬化剤
・ＴＡＰ（化薬アグゾ社製）：２，４，６－トリス(ジメチルアミノメチル)フェノール
＜実施例１＞
以下に記載の方法で光取出し用フィルムを得た。なお、特に記載のない限り、各成分の質量部（以下、「部」と略称する）の部数は固形分で換算した値である。
無水マレイン酸変性スチレン－イソブチレン－スチレンブロック共重合体（Ｔ－ＹＰ９２６、４０％スワゾール－１０００溶液）２３．１部をスワゾール－１０００（丸善石油化学製）１２．６部で希釈し、酸化チタンフィラー（ＳＸ３１０３）３．０部を添加してダマ残りのないよう混合した。この混合物を、さらに高速分散ミキサー（アジホモミキサー、回転数３０００ｒｐｍ）を用いて３０分混合した。これを第１剤とした。
無水マレイン酸変性スチレン－イソブチレン－スチレンブロック共重合体（Ｔ－ＹＰ９２６、４０％スワゾール－１０００溶液）４０部に、シクロヘキシル環含有飽和炭化水素樹脂（アルコンＰ１２５）６０部、シクロヘキシル環含有飽和炭化水素樹脂（アルコンＰ１４０）２０部を加え、回転ミキサー（プラネタリーミキサー、回転数７５ｒｐｍ）を用いて均一となるまで８０℃で２時間加熱溶解させた。これを第２剤とした。
以下に記載の方法で光取出し用フィルムを得た。なお、特に記載のない限り、各成分の質量部（以下、「部」と略称する）の部数は固形分で換算した値である。
無水マレイン酸変性スチレン－イソブチレン－スチレンブロック共重合体（Ｔ－ＹＰ９２６、４０％スワゾール－１０００溶液）２３．１部をスワゾール－１０００（丸善石油化学製）１２．６部で希釈し、酸化チタンフィラー（ＳＸ３１０３）３．０部を添加してダマ残りのないよう混合した。この混合物を、さらに高速分散ミキサー（アジホモミキサー、回転数３０００ｒｐｍ）を用いて３０分混合した。これを第１剤とした。
無水マレイン酸変性スチレン－イソブチレン－スチレンブロック共重合体（Ｔ－ＹＰ９２６、４０％スワゾール－１０００溶液）４０部に、シクロヘキシル環含有飽和炭化水素樹脂（アルコンＰ１２５）６０部、シクロヘキシル環含有飽和炭化水素樹脂（アルコンＰ１４０）２０部を加え、回転ミキサー（プラネタリーミキサー、回転数７５ｒｐｍ）を用いて均一となるまで８０℃で２時間加熱溶解させた。これを第２剤とした。
第１剤４０．１部、第２剤１２０．４部、およびグリシジルメタクリレート変性スチレン－イソブチレン－スチレンブロック共重合体（Ｔ－ＹＰ９２７、４０％スワゾール溶液）７９．２部を２５℃に冷却し、回転ミキサー（プラネタリーミキサー、回転数７５ｒｐｍ）を用いて常温で２０分均一に混合した。ここに、２，４，６－トリス(ジメチルアミノメチル)フェノール（以下ＴＡＰ、０．６％スワゾール－１０００溶液）６３部を加えて回転ミキサー（プラネタリーミキサー、回転数７５ｒｐｍ）を用いて常温で十分に混合し、ワニスを得た。
得られたワニスをハンドコーターにてＰＥＴフィルム（Ｅ７００４、東洋紡製）上に塗工厚１００μｍで塗工し、１００℃の熱循環オーブンで３０分、１３０℃の熱循環オーブンで６０分加熱して、ＰＥＴフィルム（厚さ：３８μｍ）上に光取出し層（厚さ：２５μｍ）が形成された光取出し用フィルムを得た。
＜比較例１＞
無水マレイン酸変性スチレン－イソブチレン－スチレンブロック共重合体（Ｔ－ＹＰ９２６、４０％スワゾール－１０００溶液）およびリシジルメタクリレート変性スチレン－イソブチレン－スチレンブロック共重合体（Ｔ－ＹＰ９２７、４０％スワゾール－１０００溶液）を、ともにスチレン－イソブチレン－スチレン共重合体（ＳＩＢＳＴＡＲ－１０２Ｔ、４０％スワゾール－１０００溶液）に変更した以外は、実施例１と同様にして光取出し用フィルムを得た。
無水マレイン酸変性スチレン－イソブチレン－スチレンブロック共重合体（Ｔ－ＹＰ９２６、４０％スワゾール－１０００溶液）およびリシジルメタクリレート変性スチレン－イソブチレン－スチレンブロック共重合体（Ｔ－ＹＰ９２７、４０％スワゾール－１０００溶液）を、ともにスチレン－イソブチレン－スチレン共重合体（ＳＩＢＳＴＡＲ－１０２Ｔ、４０％スワゾール－１０００溶液）に変更した以外は、実施例１と同様にして光取出し用フィルムを得た。
＜接着力：接着湿熱耐性の評価＞
実施例1及び比較例１の光取出し用フィルム（長さ５０ｍｍ、幅２０ｍｍ）をバッチ式真空ラミネーター（ニチゴー・モートン社製、Ｍｏｒｔｏｎ－７２４）を用いて、アルミニウム箔（長さ１００ｍｍ、幅２０ｍｍ、厚さ５０μｍ、住軽アルミ箔社製、品番ＳＡ５０）にラミネートした。ラミネートは、温度８０℃、時間２０秒、圧力１ｋｇｆ／ｃｍ２（９．８×１０４Ｐａ）の条件で行った。そしてＰＥＴフィルムを剥離し、露出した樹脂組成物層（光取出し層）上に、さらにガラス板（長さ７６ｍｍ、幅２６ｍｍ、厚さ１．２ｍｍ、マイクロスライドガラス）を上記と同じ条件でラミネートした。得られた積層体を、１２１℃、１００％ＲＨの条件下で２４時間保持した後に、目視観察したところ、比較例１の光取出し用フィルムによる積層体では、アルミニウム箔が完全に剥離していたが、実施例１の光取出し用フィルムによる積層体では、アルミニウム箔の部分的な剥離が認められたが、水は中央部まで浸透していなかった。
実施例1及び比較例１の光取出し用フィルム（長さ５０ｍｍ、幅２０ｍｍ）をバッチ式真空ラミネーター（ニチゴー・モートン社製、Ｍｏｒｔｏｎ－７２４）を用いて、アルミニウム箔（長さ１００ｍｍ、幅２０ｍｍ、厚さ５０μｍ、住軽アルミ箔社製、品番ＳＡ５０）にラミネートした。ラミネートは、温度８０℃、時間２０秒、圧力１ｋｇｆ／ｃｍ２（９．８×１０４Ｐａ）の条件で行った。そしてＰＥＴフィルムを剥離し、露出した樹脂組成物層（光取出し層）上に、さらにガラス板（長さ７６ｍｍ、幅２６ｍｍ、厚さ１．２ｍｍ、マイクロスライドガラス）を上記と同じ条件でラミネートした。得られた積層体を、１２１℃、１００％ＲＨの条件下で２４時間保持した後に、目視観察したところ、比較例１の光取出し用フィルムによる積層体では、アルミニウム箔が完全に剥離していたが、実施例１の光取出し用フィルムによる積層体では、アルミニウム箔の部分的な剥離が認められたが、水は中央部まで浸透していなかった。
以上の結果から、（Ａ）スチレン－イソブチレン変性樹脂を使用した本発明の樹脂組成物（実施例１）は光取出し用フィルム、透明基板へ高い接着強度で密着し、かつ過酷環境においても接着強度を保ったことが示された。一方、（Ａ）スチレン－イソブチレン変性樹脂を使用せず、無変性のスチレン－イソブチレン－スチレン共重合体を使用した比較例１の樹脂組成物は光取出し用フィルム、透明基板への接着強度の耐環境性が低く、光取出し用樹脂組成物としては使用できないことが示された。
＜実施例２＞
以下に記載の方法で光取出し用フィルムを得た。なお、特に記載のない限り、各成分の質量部（以下、「部」と略称する）の部数は固形分で換算した値である。
無水マレイン酸変性スチレン－イソブチレン－スチレンブロック共重合体（Ｔ－ＹＰ９２６、４０％スワゾール－１０００溶液）２３．１部をスワゾール－１０００（丸善石油化学製）１２．６部で希釈し、酸化チタンフィラー（ＳＸ３１０３）８．２部を添加してダマ残りのないよう混合した。この混合物を、さらに高速分散ミキサー（アジホモミキサー、回転数３０００ｒｐｍ）を用いて３０分混合した。これを第１剤とした。
無水マレイン酸変性スチレン－イソブチレン－スチレンブロック共重合体（Ｔ－ＹＰ９２６、４０％スワゾール－１０００溶液）４０部に、シクロヘキシル環含有飽和炭化水素樹脂（アルコンＰ１２５）６０部、シクロヘキシル環含有飽和炭化水素樹脂（アルコンＰ１４０）２０部を加え、回転ミキサー（プラネタリーミキサー、回転数７５ｒｐｍ）を用いて均一となるまで８０℃で２時間加熱溶解させた。これを第２剤とした。
以下に記載の方法で光取出し用フィルムを得た。なお、特に記載のない限り、各成分の質量部（以下、「部」と略称する）の部数は固形分で換算した値である。
無水マレイン酸変性スチレン－イソブチレン－スチレンブロック共重合体（Ｔ－ＹＰ９２６、４０％スワゾール－１０００溶液）２３．１部をスワゾール－１０００（丸善石油化学製）１２．６部で希釈し、酸化チタンフィラー（ＳＸ３１０３）８．２部を添加してダマ残りのないよう混合した。この混合物を、さらに高速分散ミキサー（アジホモミキサー、回転数３０００ｒｐｍ）を用いて３０分混合した。これを第１剤とした。
無水マレイン酸変性スチレン－イソブチレン－スチレンブロック共重合体（Ｔ－ＹＰ９２６、４０％スワゾール－１０００溶液）４０部に、シクロヘキシル環含有飽和炭化水素樹脂（アルコンＰ１２５）６０部、シクロヘキシル環含有飽和炭化水素樹脂（アルコンＰ１４０）２０部を加え、回転ミキサー（プラネタリーミキサー、回転数７５ｒｐｍ）を用いて均一となるまで８０℃で２時間加熱溶解させた。これを第２剤とした。
第１剤４０．１部、第２剤１２０．４部、およびグリシジルメタクリレート変性スチレン－イソブチレン－スチレンブロック共重合体（Ｔ－ＹＰ９２７、４０％スワゾール－１０００溶液）７９．２部を２５℃に冷却し、回転ミキサー（プラネタリーミキサー、回転数７５ｒｐｍ）を用いて常温で２０分均一に混合した。ここに、２，４，６－トリス(ジメチルアミノメチル)フェノール（以下ＴＡＰ、０．６％スワゾール－１０００溶液）６３部を加えて回転ミキサー（プラネタリーミキサー、回転数７５ｒｐｍ）を用いて常温で十分に混合し、ワニスを得た。
得られたワニスをハンドコーターにてＰＥＴフィルム（ルミラー３８Ｔ６ＡＭ、東レ製）上に塗工厚１００μｍで塗工し、１００℃の熱循環オーブンで３０分、１３０℃の熱循環オーブンで６０分加熱して、ＰＥＴフィルム（厚さ：３８μｍ）上に光取出し層（厚さ：２５μｍ）が形成された光取出し用フィルムを得た。
＜実施例３～７、比較例２～５＞
下記表１の上段に示す処方に変更した以外は実施例１と同様にしてワニスを得、得られたワニスを、ハンドコーターにてＰＥＴフィルム（ルミラー３８Ｔ６ＡＭ、東レ製）上に塗工厚１００μｍで塗工し、１００℃の熱循環オーブンで３０分、１３０℃の熱循環オーブンで６０分加熱して、ＰＥＴフィルム（厚さ：３８μｍ）上に光取出し層（厚さ：２５μｍ）が形成された光取出し用フィルムを得た。
下記表１の上段に示す処方に変更した以外は実施例１と同様にしてワニスを得、得られたワニスを、ハンドコーターにてＰＥＴフィルム（ルミラー３８Ｔ６ＡＭ、東レ製）上に塗工厚１００μｍで塗工し、１００℃の熱循環オーブンで３０分、１３０℃の熱循環オーブンで６０分加熱して、ＰＥＴフィルム（厚さ：３８μｍ）上に光取出し層（厚さ：２５μｍ）が形成された光取出し用フィルムを得た。
実施例２～７および比較例２～５で得られた光取出し用フィルムの性能評価を以下の方法で行った。
＜正面取り出し効率＞
平面形状が４０ｍｍ×７０ｍｍの長方形のパネル体の中心に発光部（２７ｍｍ×４８ｍｍの矩形領域）を持つ有機ＥＬ発光パネル（イー・エル・テクノ製、４．５Ｖ印加のとき色温度３１００Ｋ）を用意し、該有機ＥＬ発光パネルの透明基板の表面の中心部の１５ｍｍ×１５ｍｍの正方形領域が開口部となるように、該表面のその他の領域を黒色紙でマスクした。この開口部の中心の直上にファイバ式分光光度計（ＭＣＰＤ－７７００、大塚電子製）の受光ファイバの先端をパネル（透明基板）から７５ｍｍ離間させて設置した。そして、パネルに４．５Ｖを印加して、分光光度計により発光スペクトルを取得した。なお、分光光度計は発光体モードを用い、４５０ｎｍから８００ｎｍまで５ｎｍ刻みで各波長の受光強度を測定してそれらを集計した値をパネル発光強度とした。次に、上記有機ＥＬパネルのマスクを取り外し、該有機ＥＬパネルの表面に４０ｍｍ×７０ｍｍ光取出し用フィルムを装着し、その上に上記手順に従って再度マスクをした後、同様の操作で発光強度を取得し、これをフィルム装着時発光強度とした。そして、次式により正面取出し効率を算出し、下記の評価基準で評価した。
平面形状が４０ｍｍ×７０ｍｍの長方形のパネル体の中心に発光部（２７ｍｍ×４８ｍｍの矩形領域）を持つ有機ＥＬ発光パネル（イー・エル・テクノ製、４．５Ｖ印加のとき色温度３１００Ｋ）を用意し、該有機ＥＬ発光パネルの透明基板の表面の中心部の１５ｍｍ×１５ｍｍの正方形領域が開口部となるように、該表面のその他の領域を黒色紙でマスクした。この開口部の中心の直上にファイバ式分光光度計（ＭＣＰＤ－７７００、大塚電子製）の受光ファイバの先端をパネル（透明基板）から７５ｍｍ離間させて設置した。そして、パネルに４．５Ｖを印加して、分光光度計により発光スペクトルを取得した。なお、分光光度計は発光体モードを用い、４５０ｎｍから８００ｎｍまで５ｎｍ刻みで各波長の受光強度を測定してそれらを集計した値をパネル発光強度とした。次に、上記有機ＥＬパネルのマスクを取り外し、該有機ＥＬパネルの表面に４０ｍｍ×７０ｍｍ光取出し用フィルムを装着し、その上に上記手順に従って再度マスクをした後、同様の操作で発光強度を取得し、これをフィルム装着時発光強度とした。そして、次式により正面取出し効率を算出し、下記の評価基準で評価した。
正面取出し効率＝（フィルム装着時発光強度）／（パネル発光強度）
［評価基準］
優秀（◎）：１４０％以上
良好（○）：１３０％以上、１４０％未満
可（△）：１２０％以上、１３０％未満
不可（×）：１２０％未満
優秀（◎）：１４０％以上
良好（○）：１３０％以上、１４０％未満
可（△）：１２０％以上、１３０％未満
不可（×）：１２０％未満
＜配光分布特性＞
平面形状が４０ｍｍ×７０ｍｍの長方形のパネル体の中心に発光部（２７ｍｍ×４８ｍｍの矩形領域）を持つ有機ＥＬ発光パネル（イー・エル・テクノ製、４．５Ｖ印加のとき色温度３１００Ｋ）に、４０ｍｍ×７０ｍｍの光取出し用フィルムを装着し、該有機ＥＬ発光パネルの透明基板の表面の中心部の１５ｍｍ×１５ｍｍの正方形領域が開口部となるように、該表面のその他の領域を黒色紙でマスクした。この開口部の中央の直上にファイバ式分光光度計（ＭＣＰＤ－７７００、大塚電子製）の受光ファイバの先端をパネル（透明基板）から７５ｍｍ離間させて設置した。パネルに４．５Ｖを印加し、受光ファイバの先端が常に開口部の中心を向くようにしながら、開口部の中心を中心とした半径７５ｍｍの円を描くように受光角度を１０°刻みで変動させることで、０°から７０°までの受光角度θにおける発光スペクトルを取得した。ここでいう受光角度θとは、開口部の中心を原点とし光放出面側に延びるパネル面に垂直な線と、受光ファイバの先端とパネル発光部位中心を結ぶ直線の成す角度のことである。
なお、分光光度計は発光体モードを用い、４５０ｎｍから８００ｎｍまで５ｎｍ刻みで各波長の受光強度を測定してそれらを集計した値を角度θにおけるパネル発光強度Ｌθとした。次式によりランバート配光への接近度合いとして配光分布特性値を算出し、下記の評価基準で評価した。
平面形状が４０ｍｍ×７０ｍｍの長方形のパネル体の中心に発光部（２７ｍｍ×４８ｍｍの矩形領域）を持つ有機ＥＬ発光パネル（イー・エル・テクノ製、４．５Ｖ印加のとき色温度３１００Ｋ）に、４０ｍｍ×７０ｍｍの光取出し用フィルムを装着し、該有機ＥＬ発光パネルの透明基板の表面の中心部の１５ｍｍ×１５ｍｍの正方形領域が開口部となるように、該表面のその他の領域を黒色紙でマスクした。この開口部の中央の直上にファイバ式分光光度計（ＭＣＰＤ－７７００、大塚電子製）の受光ファイバの先端をパネル（透明基板）から７５ｍｍ離間させて設置した。パネルに４．５Ｖを印加し、受光ファイバの先端が常に開口部の中心を向くようにしながら、開口部の中心を中心とした半径７５ｍｍの円を描くように受光角度を１０°刻みで変動させることで、０°から７０°までの受光角度θにおける発光スペクトルを取得した。ここでいう受光角度θとは、開口部の中心を原点とし光放出面側に延びるパネル面に垂直な線と、受光ファイバの先端とパネル発光部位中心を結ぶ直線の成す角度のことである。
なお、分光光度計は発光体モードを用い、４５０ｎｍから８００ｎｍまで５ｎｍ刻みで各波長の受光強度を測定してそれらを集計した値を角度θにおけるパネル発光強度Ｌθとした。次式によりランバート配光への接近度合いとして配光分布特性値を算出し、下記の評価基準で評価した。
［評価基準］
優秀（◎）：１．２００未満
良好（○）：１．２００以上、１．２２５未満
可（△）：１．２２５以上、１．２５０未満
不可（×）：１．２５０以上
優秀（◎）：１．２００未満
良好（○）：１．２００以上、１．２２５未満
可（△）：１．２２５以上、１．２５０未満
不可（×）：１．２５０以上
＜色相差＞
配光分布特性の評価試験と同様にして、４０ｍｍ×７０ｍｍの光取出し用フィルムが装着された有機ＥＬ発光パネル（イー・エル・テクノ製、４．５Ｖ印加のとき色温度３１００Ｋ）の開口部の中央の直上にファイバ式分光光度計（ＭＣＰＤ－７７００、大塚電子製）の受光ファイバの先端をパネル（透明基板）から７５ｍｍ離間させて設置した。そして、パネルに４．５Ｖを印加し、受光ファイバの先端を、開口部の中心を中心とした半径７５ｍｍの円を描くように変動させ、受光角度０°における発光スペクトルよりａ*、ｂ*を取得し、それぞれａ０、ｂ０とした。同様に、５０°における発光スペクトルよりａ*、ｂ*を取得し、それぞれａｎ、ｂｎとした。なお、ａ*、ｂ*はＪＩＳ Ｚ ８７２９に規定のＬ＊ａ＊ｂ＊表色系における色度ａ＊、ｂ＊である。
配光分布特性の評価試験と同様にして、４０ｍｍ×７０ｍｍの光取出し用フィルムが装着された有機ＥＬ発光パネル（イー・エル・テクノ製、４．５Ｖ印加のとき色温度３１００Ｋ）の開口部の中央の直上にファイバ式分光光度計（ＭＣＰＤ－７７００、大塚電子製）の受光ファイバの先端をパネル（透明基板）から７５ｍｍ離間させて設置した。そして、パネルに４．５Ｖを印加し、受光ファイバの先端を、開口部の中心を中心とした半径７５ｍｍの円を描くように変動させ、受光角度０°における発光スペクトルよりａ*、ｂ*を取得し、それぞれａ０、ｂ０とした。同様に、５０°における発光スペクトルよりａ*、ｂ*を取得し、それぞれａｎ、ｂｎとした。なお、ａ*、ｂ*はＪＩＳ Ｚ ８７２９に規定のＬ＊ａ＊ｂ＊表色系における色度ａ＊、ｂ＊である。
次式より０°－５０°間における色相差ΔＨを算出した。
［評価基準］
優秀（◎）：１．０未満
良好（○）：１．０以上、１．５未満
可（△）：１．５以上、２．０未満
不可（×）：２．０以上
優秀（◎）：１．０未満
良好（○）：１．０以上、１．５未満
可（△）：１．５以上、２．０未満
不可（×）：２．０以上
＜全光線透過率＞
２５ｍｍ×２５ｍｍ×１．１ｍｍ厚のスライドガラス（Ｓ１１１２、松浪硝子工業社製）の中心に２０ｍｍ×２０ｍｍの光取出し用フィルムを貼り付けたサンプルの５５０ｎｍ全光線透過率スペクトルを、φ８０ｍｍ積分球を装着したファイバ式分光光度計（ＭＣＰＤ－７７００、大塚電子社製）を用いて測定した。リファレンスは空気とした。
２５ｍｍ×２５ｍｍ×１．１ｍｍ厚のスライドガラス（Ｓ１１１２、松浪硝子工業社製）の中心に２０ｍｍ×２０ｍｍの光取出し用フィルムを貼り付けたサンプルの５５０ｎｍ全光線透過率スペクトルを、φ８０ｍｍ積分球を装着したファイバ式分光光度計（ＭＣＰＤ－７７００、大塚電子社製）を用いて測定した。リファレンスは空気とした。
＜屈折率＞
１５ｍｍ×１５ｍｍの光取出し用フィルムの樹脂組成物面側を２０１０Ｍ型プリズムカプラ（メトリコン製）により５８９ｎｍレーザー光を用い室温常圧下で測定した。
１５ｍｍ×１５ｍｍの光取出し用フィルムの樹脂組成物面側を２０１０Ｍ型プリズムカプラ（メトリコン製）により５８９ｎｍレーザー光を用い室温常圧下で測定した。
実施例２～７、比較例２～５の試験結果を下記表１の下段に示す。
表１より、（Ａ）スチレン－イソブチレン変性樹脂、（Ｂ）粘着付与樹脂、及び（Ｃ）フィラーを含む特定の樹脂組成物を用いることで正面取り出し効率、良好な配光分布特性および色相差が両立された光取出し層が得られることが示された。特に、酸化チタンおよび酸化アルミニウム（屈折率が（Ａ）成分の屈折率より０．２以上大きいフィラー）を使用することが好ましいことが示された。
本発明の樹脂組成物から得られる光取出し層は、透明基板へ高い接着力で密着しし、しかも、発光デバイスの光の取り出し効率を十分に高めるだけでなく、配光分布特性および色相差も大きく改善する。従って、長期に亘って高い発光効率で安定に動作し、しかも、自然光のような違和感のない光を発光する発光デバイス（特に有機ＥＬデバイス）を実現することができる。
本出願は日本で出願された特願２０１３－１４６９１９号を基礎としており、その内容は本明細書に全て包含される。
Claims (26)
- （Ａ）スチレン－イソブチレン変性樹脂、
（Ｂ）粘着付与樹脂、及び
（Ｃ）フィラー
を含むことを特徴とする、光取出し用樹脂組成物。 - （Ｃ）フィラーが、（Ａ）スチレン－イソブチレン変性樹脂の屈折率よりも０．２以上大きい屈折率を有するフィラーである、請求項１記載の樹脂組成物。
- （Ｃ）フィラーが、酸化チタン、酸化アルミニウム、酸化ジルコニウム、酸化セリウム、およびチタン酸バリウムから選択される少なくとも１種である、請求項１または２に記載の樹脂組成物。
- （Ｃ）フィラーの平均粒径が０．５～５０μｍである、請求項１～３のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
- （Ａ）スチレン－イソブチレン変性樹脂が、ポリスチレン骨格及びポリイソブチレン骨格を含むブロック共重合体であって、官能基を有するものである、請求項１～４のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
- 官能基が、酸無水物基、エポキシ基、カルボキシル基、アミノ基、水酸基、イソシアネート基、オキサゾリン基、オキセタン基、シアネート基、フェノール基、ヒドラジド基及びアミド基からなる群より選択される１種または２種以上である、請求項５記載の樹脂組成物。
- （Ｂ）粘着付与樹脂が、脂環族系石油樹脂である、請求項１～６のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
- （Ｂ）粘着付与樹脂が、脂環族飽和炭化水素樹脂及び／又は脂環族不飽和炭化水素樹脂である、請求項１～６のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
- （Ｂ）粘着付与樹脂が、シクロヘキサン環含有飽和炭化水素樹脂及び／又はジシクロペンタジエン変性炭化水素樹脂である、請求項１～６のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
- （Ａ）スチレン－イソブチレン変性樹脂の含有量が、樹脂組成物中の不揮発分全体当たり、３５～８０質量％である、請求項１～９のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
- （Ｂ）粘着付与樹脂の含有量が、樹脂組成物の不揮発分全体当たり、５～６０質量％である、請求項１～１０のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
- （Ｃ）フィラーの含有量が、樹脂組成物の不揮発分全体当たり、０．５～５０質量％である、請求項１～１１のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
- （Ｄ）硬化剤を更に含有する、請求項１～１２のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
- 樹脂組成物の屈折率が１．４５～１．６０である、請求項１～１３のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
- 発光デバイスの透明基板に積層される光取出し層用である、請求項１～１４のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
- 発光デバイスが有機ＥＬデバイスである、請求項１５に記載の樹脂組成物。
- 請求項１～１３のいずれか１項に記載の樹脂組成物を含むことを特徴とする、光取出し用フィルム。
- 全光線透過率が５０～９０％である、請求項１７記載の光取出し用フィルム。
- 屈折率が１．４５～１．６０である、請求項１７または１８に記載の光取出し用フィルム。
- 請求項１～１３のいずれか１項に記載の樹脂組成物の層が透明フィルム上に形成されてなる、光取出し用フィルム。
- 発光デバイスの光取出し用である、請求項１７～２０のいずれか１項に記載の光取出し用フィルム。
- 発光デバイスが有機ＥＬデバイスである、請求項２１記載の光取出し用フィルム。
- 請求項１～１３のいずれか１項に記載の樹脂組成物からなる光取出し層を含む、発光デバイス。
- 光取出し層の全光線透過率が５０～９０％である、請求項２３に記載の発光デバイス。
- 光取出し層の屈折率が１．４５～１．６０である、請求項２３または２４に記載の発光デバイス。
- 当該発光デバイスが有機ＥＬデバイスである、請求項２３～２５のいずれか１項記載の発光デバイス。
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