WO2014167858A1 - 溶媒制御方法およびエレクトロウェッティング用溶媒 - Google Patents

溶媒制御方法およびエレクトロウェッティング用溶媒 Download PDF

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Definitions

  • Patent Documents 2 and 3 disclose various organic solvents and ionic liquids as polar solvents used for electrowetting other than water. Further, it is disclosed that the polar solvent is selected based on the viscosity, the surface tension of the droplet, the conductivity, and the like.
  • Formamide can be used particularly preferably because it has a polar force component higher than a predetermined value and a high boiling point, so that the droplet operation by electrowetting occurs stably.
  • the position of the solvent 203 can be moved (controlled) not only in the direction of the arrow A shown in FIGS. 3A to 3D but also in the direction opposite to the arrow A by controlling the position of the electrode with the voltage.
  • CYTOP registered trademark, manufactured by Asahi Glass Co., Ltd.
  • SiO 2 spin coating
  • Formulas (1) and (1 ′) show Fokes formulas, and formula (2) shows extended Fowkes formulas.
  • the surface tension ( ⁇ ) can be defined for both the water-repellent film and the solvent.
  • the surface tension ( ⁇ L ) of the solvent can be determined by the Fokes equation shown in the equation (1) according to the dispersion component of the solvent ( ⁇ L d ), Polar component ( ⁇ L p ), and hydrogen bond component ( ⁇ L h ).
  • Table 7 shows the surface tension ( ⁇ L ) and the polar force component ( ⁇ L P ) of the solvent for Examples 1 to 6 and Comparative Examples 1 to 3 described above. Moreover, immediately after dropping the solvent and 30 minutes after the dropping, a voltage was applied to indicate whether or not the solvent was operated.

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Abstract

　本発明の一態様に係る溶媒制御装置を用いて溶媒の位置を制御する溶媒制御方法であって、前記溶媒制御装置は、基板と、前記基板上に配置される複数の電極と、前記基板及び前記複数の電極を覆うように配置されている誘電体と、前記誘電体の上に配置され、かつ、撥水性を有する撥水膜とを備え、前記複数の電極に電圧を印加することにより、前記撥水膜の上の溶媒の位置を制御し、前記溶媒は、ホルムアミド、エチレングリコールモノエチルエーテル、及びテトラブロモエタンからなる群から選ばれる少なくとも１つを含み、かつ、３．１（ｍＮ／ｍ）以上２８．８（ｍＮ／ｍ）以下の極性力成分を有する。

Description

溶媒制御方法およびエレクトロウェッティング用溶媒
　本願は、溶媒制御方法およびエレクトロウェッティング用溶媒に関する。
　「エレクトロウェッティング（Ｅｌｅｃｔｒｏｗｅｔｔｉｎｇ：ＥＷ）」を用いた、液滴の移動制御が知られている。ＥＷとは、電圧の印加により固体表面の液滴の濡れを制御する技術である。
　ＥＷを用いた制御装置の一例は、基板と、基板の上に配置された複数の電極と、複数の電極の上に配置された撥水膜とを備える。撥水膜の上に液滴を滴下し、各々の電極への電圧の印加を制御し、液滴を動作させることで、液滴の位置を移動させる。
　例えば、特許文献１は、撥水被膜層の極性力成分が水と撥水材料との界面に働く力を決定する要因の１つであることを開示している。
　また、特許文献２、３は、水以外のエレクトロウェッティングに用いる極性溶媒として、種々の有機溶媒およびイオン液体を開示している。また、極性溶媒は、粘度、液滴の表面張力、及び導電率などに基づき選択すると開示している。
特許第４３７０６８７号公報 特表２０１２－５２０４８５号公報 特表２０１３－５０１２５９号公報
　従来の技術では、ＥＷによって、より確実に液滴を移動させることが可能な溶媒および制御方法が求められていた。本願の限定的ではない、例示的な形態は、より確実に液滴を移動させることが可能な溶媒および溶媒の位置を制御する溶媒制御方法を提供する。
　本発明の一態様に係る溶媒制御装置を用いて、溶媒の位置を制御する溶媒制御方法であって、前記溶媒制御装置は、基板と、前記基板上に配置される複数の電極と、前記基板及び前記複数の電極を覆うように配置されている誘電体と、前記誘電体の上に配置され、かつ、撥水性を有する撥水膜とを備え、前記複数の電極に電圧を印加することにより、前記撥水膜の上の溶媒の位置を制御し、前記溶媒は、アミド、グリコール、グリセリン、アミノアルコール、ヒドロキシアミン、多価アルコールのうち少なくとも１つを含み、かつ、３．１ｍＮ／ｍ以上２８．８ｍＮ／ｍ以下の極性力成分を有する。
　本開示による溶媒制御方法によれば、ＥＷによって、より確実に液滴を移動させることが可能となる。
溶媒制御装置１００の一例を上面から見た図である。 溶媒制御装置１００の一例を側面から見た図である。 溶媒２０３の位置を制御する方法の一例を示す図である。 溶媒２０３の位置を制御する方法の一例を示す図である。 溶媒２０３の位置を制御する方法の一例を示す図である。 溶媒２０３の位置を制御する方法の一例を示す図である。 溶媒の極性力成分と最低駆動電圧との関係を示す図である。
　実施の形態を説明する前に、本発明の基礎となった知見を説明する。
　本願発明者らは、従来のＥＷによる溶媒の位置を制御する装置又は方法を詳細に検討した。その結果、例えば、溶媒の種類に依存して、ＥＷを用いた制御装置に溶媒を配置した直後では溶媒を移動させることが可能であるが、溶媒が配置されて時間が経過した後では、溶媒を移動させることができない場合があることが分かった。
　また、従来、ＥＷを用いた制御装置の撥水膜の性能は、接触角によって評価されることが多い。しかし、同じ接触角を有する撥水膜の中でも、溶媒を移動させることが可能な撥水膜と、溶媒を移動させることができない撥水膜があることが分かった。
　本願発明者らは、このような観点でＥＷによって溶媒を移動させることが可能な条件を詳細に検討した。その結果、特に、溶媒の極性力成分が、溶媒を滴下した後の時間に応じて、溶媒を動作させることができるか否かという点に影響を与えることを見出した。
　さらに、本発明者らは、溶媒の極性力成分だけではなく、撥水膜の極性力成分、溶媒の材料、及び溶媒の体積に依存して、溶媒が動作するか否かについて、新たな知見を得た。具体的な内容については、実施の形態及び実施例を用いて、説明する。
　本発明の一態様の概要は以下のとおりである。
　本発明の一態様に係る溶媒制御方法は、溶媒制御装置を用いて、溶媒の位置を制御する溶媒制御方法であって、前記溶媒制御装置は、基板と、前記基板上に配置される複数の電極と、前記基板及び前記複数の電極を覆うように配置されている誘電体と、前記誘電体の上に配置され、かつ、撥水性を有する撥水膜とを備え、前記複数の電極に電圧を印加することにより、前記撥水膜の上の溶媒の位置を制御し、前記溶媒は、ホルムアミド、エチレングリコールモノエチルエーテル、及びテトラブロモエタンからなる群から選ばれる少なくとも１つを含み、かつ、３．１ｍＮ／ｍ以上２８．８ｍＮ／ｍ以下の極性力成分を有する。
　前記溶媒は、ホルムアミド、エチレングリコールモノエチルエーテルおよび水からなる群から選ばれる少なくとも２つを含んでいてもよい。
　前記溶媒は、３．１ｍＮ／ｍ以上２２．０ｍＮ／ｍ以下の極性力成分を有していてもよい。
　前記溶媒は、３μＬ以上１０μＬ以下の体積を有していてもよい。
　前記撥水膜は、０．２ｍＮ／ｍ以上０．３ｍＮ／ｍ以下の極性力成分を有していてもよい。
　前記撥水膜は、アモルファスフッ素樹脂から構成されていてもよい。
　本発明の一態様に係るエレクトロウェッティング用溶媒は、アミド、グリコール、グリセリン、アミノアルコール、ヒドロキシアミン、多価アルコール、ハロゲン化炭化水素および水からなる群から選ばれる少なくとも２つを含み、かつ、３．１ｍＮ／ｍ以上２８．８ｍＮ／ｍ以下の極性力成分を有する。
　前記エレクトロウェッティング用溶媒は、ホルムアミド、エチレングリコールモノエチルエーテル、テトラブロモエタンおよび水から選択される少なくとも２つを含んでいてもよい。
　前記エレクトロウェッティング用溶媒は、ホルムアミド、エチレングリコールモノエチルエーテルおよび水から選択される少なくとも２つを含んでいてもよい。
　前記エレクトロウェッティング用溶媒は、３．１ｍＮ／ｍ以上２２．０ｍＮ／ｍ以下の極性力成分を有していてもよい。
　（実施の形態）
　以下、図面を用いて、実施の形態を説明する。
　「エレクトロウェッティング（Ｅｌｅｃｔｒｏｗｅｔｔｉｎｇ：ＥＷ）」とは、極性を有する液滴に電圧を印加することで、液滴の濡れが変化する現象または液滴の濡れ性を制御する手法を意味する。
　図１に、本実施の形態の溶媒制御装置１００の一例を上面から見た図を示す。図２に、溶媒制御装置１００の一例の側面の断面図を示す。
　図１及び図２に示す溶媒制御装置１００は、基板２０４と、基板２０４上に配置された複数の電極２０１と、基板２０４に電極２０１を覆うように設けられた誘電体２０５と、誘電体２０５上に設けられた撥水膜２０６とを備える。なお、図１では、誘電体２０５及び撥水膜２０６を省略している。実際は、少なくとも複数の電極２０１の上に、誘電体２０５及び撥水膜２０６が配置されている。
　溶媒制御装置１００は、複数の電極２０１に電圧を印加することで、撥水膜２０６を介して電極２０１上に配置される溶媒２０３に電圧を印加し、溶媒２０３の濡れ性を変化させ、溶媒２０３の位置を制御する。以下、各構成について説明する。
　＜基板２０４＞
　基板２０４は、公知の絶縁性を有する材料が用いられる。絶縁性を有する材料の例は、ガラス、サファイアなどである。
　基板２０４として、導電性を有する材料、若しくは、シリコン又は金属を含む半導体材料の上に、ＳｉＯ2、Ａｌ2Ｏ3、又は高分子材料などの絶縁性材料を被覆した基板を用いてもよい。
　＜電極２０１＞
　複数の電極２０１は、後述する誘電体２０５の内部に配置される。又は、複数の電極２０１は、基板２０４の上に配置され、かつ、上部を誘電体２０５が覆うように配置される。
　図２に示すように、複数の電極２０１のそれぞれは、互いに離れた位置に配置される。隣接する２つの電極２０１の間の距離は、電極２０１の幅より小さい。２つの電極２０１の間の距離の例は、１ｍｍ以下であることが望ましい。複数の電極２０１におけるそれぞれの電極を、図１に示すように、電極２０１ａ、電極２０１ｂ、電極２０１ｃ、電極２０１ｄ、電極２０１ｅとも表記する。電極２０１ａ、電極２０１ｂ、電極２０１ｃ、電極２０１ｄ、電極２０１ｅを総称して、電極２０１とも表記する。
　複数の電極２０１は、電圧が印加される。図１及び図２に示すように、例えば、複数の電極２０１のそれぞれには、電極配線２０２が電気的に接続されている。例えば、電極２０１ａ、電極２０１ｂ、電極２０１ｃ、電極２０１ｄ、電極２０１ｅに、電極配線２０２ａ、電極配線２０２ｂ、電極配線２０２ｃ、電極配線２０２ｄ、電極配線２０２ｅのそれぞれが、電気的に接続されている。
　電源（電圧印加部）２０７は、電極配線２０２を介して、複数の電極２０１の少なくとも１つに電圧を印加することで、溶媒２０３の位置を制御する。詳細は後述する。
　電極２０１は、電気伝導性を有する公知の材料を用いることができる。電極２０１の材料の例は、Ａｕ、Ｐｔ、Ｃｕ、Ａｌ、及びＡｇから選択される少なくとも１種類の金属である。
　また、溶媒制御装置１００を表示装置などに用いることにより、光透過性を有する電極が必要な場合には、電極２０１として、ＩＴＯ（Ｉｎｄｉｕｍ　Ｔｉｎ　Ｏｘｉｄｅ）又はＺｎＯを含む透明導電性材料を用いることが望ましい。
　また、電極２０１の材料として、Ｃｒ又はＴｉなどを用いることにより、電極２０１と、基板２０４又は誘電体２０５との密着性を向上させることができる。
　電極２０１は、蒸着法又はスパッタ法などの公知の成膜方法を用いることにより、形成され得る。
　電極２０１は、０．０１μｍ以上２μｍ以下の厚みを有することが望ましい。
　例えば、基板２０４の上に、２μｍよりも大きい厚みを有する電極２０１を形成した場合、基板２０４の表面における、電極２０１が形成されている領域の高さと、電極２０１が形成されていない領域の高さとの差が大きい。その結果、誘電体２０５及び撥水膜２０６を形成する際に、誘電体２０５及び撥水膜２０６の中で高さの異なる領域が形成される可能性があるため、溶媒２０３の移動させる際に影響ができる可能性がある。
　０．０１μｍよりも小さい厚みを有する電極２０１は、電気抵抗が高くなり、電極２０１及び電極配線２０２の電気抵抗が高くなる。つまり、電圧が印加される部分（電極２０１及び電極配線２０２）の電気抵抗が高くなるため、電圧印加部２０７から印加した電圧が損失するため、電極２０１に所望の電圧を印加することが難しくなる。
　＜誘電体２０５＞
　誘電体２０５は、電極２０１の上に配置される。また、誘電体２０５は、基板２０４の上にも配置されても良い。誘電体２０５は、公知の絶縁材料を用いることができる。誘電体２０５の例は、高分子化合物、無機化合物の各種酸化物、複合酸化物、又は窒化物などの絶縁材料である。
　電極２０１に電圧が印加された場合において、誘電体２０５は、大きい静電容量を有することが望ましい。よって、誘電体２０５は、１μｍ以下の厚みを有する膜を形成することが可能な誘電体材料、又は高い比誘電率を有する材料を用いることができる。
　誘電体２０５が高分子化合物で構成される場合には、ディッピング法、スプレーコート法、又はスピンコート法などの公知の方法を用いて、誘電体２０５を形成することができる。誘電体２０５が無機化合物で構成される場合には、スパッタ法、スプレーコート法、又はスピンコート法などの公知の方法を用いて、誘電体２０５を形成することができる。
　誘電体２０５と撥水膜２０６との剥離防止のため、誘電体２０５の表面は、シランカップリング剤が塗布されていたり、表面処理が施されていたりしてもよい。シランカップリング剤は、撥水膜２０６を構成する材料と誘電体２０５を構成する材料との間で共有結合を形成する。シランカップリング剤の例は、プロピルトリメトキシシラン、オクチルトリメトキシシラン、デシルトリメトキシシラン、オクチルトリクロロシラン、デシルトリクロロシランである。フルオロアルキル鎖を有するシランカップリング剤を用いてもよい。
　＜撥水膜２０６＞
　撥水膜２０６は、誘電体２０５の上に配置される。撥水膜の材料の例は、ポリテトラフルオロエチレン（ｐｏｌｙｔｅｔｒａｆｌｕｏｒｏｅｔｈｙｌｅｎｅ：ＰＴＦＥ）、サイトップ（登録商標）（旭ガラス製）、又はＡＦ１６００（デュポン社製）などフルオロアルキル鎖を有する化合物である。つまり、撥水膜の材料は、アモルファスフッ素樹脂である。またこれら撥水膜の材料で、分子内にシランカップリング剤を有するものは、誘電体２０５と高い密着性が得られるので好ましく用いることができる。上述したフルオロアルキル基を有するシランカップリング剤を撥水膜２０６として用いてもよい。
　一般的に、撥水膜２０６は、フルオロアルキル鎖を有することにより、高い撥水性能を有する。以下において説明するように、本願発明者らの詳細な検討によれば０．２ｍＮ／ｍ以上０．３ｍＮ／ｍ以下の極性力成分を有するアモルファスフッ素樹脂はＥＷにより溶媒が動きやすいことが分かった。
　また、撥水膜２０６は、その表面上で溶媒を動作させるため、溶媒に対して付着力が弱いほうが望ましい。より具体的な一例は、溶媒２０３に対して、滑落角が３０°以下である。
　＜溶媒２０３＞
　溶媒２０３の例は、アミド、グリコール、グリセリン、アミノアルコール、ヒドロキシアミン、多価アルコールおよびハロゲン化炭化水素から選択される少なくとも１種類を含む材料である。
　溶媒２０３の具体的な例は、ホルムアミド、エチレングリコールモノエチルエーテル、及びテトラブロモエタンから選択される少なくとも１つを含む。
　本願発明者らの検討の結果、３．１ｍＮ／ｍ以上２８．８ｍＮ／ｍ以下の極性力成分を有する溶媒がＥＷにより移動させやすい。また、時間が経過しても、溶媒を移動させることが可能であることが分かった。
　このため、望ましい溶媒２０３の例は、ホルムアミド、エチレングリコールモノエチルエーテルから選択される少なくとも１つを含み、かつ、極性力成分が３．１ｍＮ／ｍ以上２８．８ｍＮ／ｍ以下である。
　さらに望ましい溶媒２０３の例はホルムアミド、エチレングリコールモノエチルエーテルから選択される少なくとも１つを含み、かつ、極性力成分が３．１ｍＮ／ｍ以上２２．０ｍＮ／ｍ以下である。
　実施例において、上述の具体的な内容を詳細に説明する。
　なお、ホルムアミドは、所定以上に高い極性力成分、及び高い沸点を有することにより、エレクトロウェッティングによる液滴動作が安定して起きるので、特に好ましく用いることができる。
　また、エチレングリコールモノエチルエーテルは、所定以上の極性力成分を有し、かつ、融点が低く沸点が高いことから、特に低温動作が必要なエレクトロウェッティングによる液滴動作において好ましく用いることができる。
　一般的にＥＷを利用した溶媒の移動技術は、バイオチップ又は屋外などの環境で利用される。さらに、利用目的又は使用環境によって、溶媒２０３はさまざまな溶質を溶解し、かつ溶解した溶質と溶媒２０３とが混合されて用いられる。そのため、溶媒２０３には、アミド、グリコール、グリセリン、アミノアルコール、ヒドロキシアミン、及び多価アルコールから選択される単独の材料で用いられてもよいが、溶解すべき溶質（生理食塩水用溶質、検査試薬用試薬、インク（着色剤）、搬送のための溶媒比重制御など）、および、種々の使用環境への対策（温度、湿度、耐光性に代表される信頼性の確保）に応じて、溶媒２０３の組成を調整してもよい。
　ホルムアミド、エチレングリコールモノエチルエーテルは、種々の溶媒と種々の組成で混合が可能であり、溶媒２０３を混合溶媒とする際に特に好ましく用いることができる。例えば、バイオチップで使用される人体または血液などの体液の検体は、低侵襲性を考慮してアルコールを溶媒として、人体から採取される場合が多い。しかし、アルコール類は、後に示すように溶媒２０３として動作しない、蒸発が速いなどの課題があり、検体をそのまま使用することができない。これに対し、ホルムアミド、エチレングリコールモノエチルエーテルは、アルコール類と種々の組成で混合が可能であり、極性力成分の制御、蒸発の抑制の点で溶媒２０３の混合溶媒として有用である。
　またテトラブロモエタンは、一般的な溶媒の比重が０．７－１．２ｇ／ｍＬであるのに対して、比重が２．９７ｇ／ｍＬと非常に大きく、溶媒２０３に大きな比重が必要な場合のＥＷ用混合溶媒として有用である。テトラブロモエタン以外のフッ化炭素水素、塩化炭化水素およびヨウ化炭化水素も同様に溶媒２０３に大きな比重を有する溶媒として用いることができる。
　本願発明者らの検討によれば、このように、２以上の溶媒を混合したり、溶媒に溶質が溶解している場合でも、ＥＷにより溶媒の極性力成分が上述した範囲であれば、ＥＷにより移動させやすいことが分かった。また、時間が経過しても、溶媒を移動させることが可能であることが分かった。このため、用途に応じて、溶質を溶解可能であり、かつ、ＥＷにより移動が容易なＥＷ用の溶媒が提供し得る。つまり、単独の溶媒では、溶質の溶解性とＥＷによる移動の両立が困難である場合でも、極性力成分を指標として、溶質が可能なように２以上の溶媒を混合することによって、溶質の溶解性とＥＷによる移動の両立が可能な溶媒を実現し得る。具体的には、例えば、アミド、グリコール、グリセリン、アミノアルコール、ヒドロキシアミン、多価アルコール、ハロゲン化炭化水素および水からなる群から選ばれる少なくとも２つを、混合後の溶媒の極性力成分が３．１ｍＮ／ｍ以上２８．８ｍＮ／ｍ以下となるような割合で混合すればよい。より具体的には、ＥＷ用の溶媒は、ホルムアミド、エチレングリコールモノエチルエーテル、テトラブロモエタンおよび水から選択される少なくとも２を含んでいてもよい。
　＜溶媒制御方法＞
　次に、図３Ａ～図３Ｄを用いて、溶媒制御装置１００における液滴制御方法を説明する。
　図３Ａ～図３Ｄは、図１と同様に、誘電体２０５及び撥水膜２０６を省略しているが、実際は、電極２０１の上に、誘電体２０５及び撥水膜２０６が配置されている。
　＜図３Ａ＞
　図３Ａに示すように、撥水膜２０６の上に、溶媒２０３を配置する。溶媒２０３は、少なくとも２つの電極２０１の上に位置する。図３Ａにおいては、溶媒２０３は、電極２０１ａ及び電極２０１ｂの上に位置する。
　＜図３Ｂ＞
　図３Ａの状態から電極２０１ｂのみに電圧が印加されるように、電圧を印加する。例えば、電極２０１ｂが、図示しない電極配線２０２ｂ及び電圧印加部２０７と電気的に接続されている場合には、電源２０７により電極配線２０２ｂを介して電極２０１ｂに電圧を印加する。例えば、電極２０１ｂ以外の電極２０１ａ、２０１ｃ～２０１ｅは接地される。溶媒２０３のうち電極２０１ｂの上に位置する部分は、濡れ性の変化により接触角が小さくなり、撥水膜２０６との接触面積が拡大する。その結果、溶媒２０３は、現在の位置から電極２０１ｂの上方に向かって、移動する。
　具体的には、図３Ｂに示すように、矢印Ａの方向に、溶媒２０３は移動する。
　＜図３Ｃ＞
　図３Ｂの状態から電極２０１ｃのみに電圧が印加されるように、電圧を印加する。例えば、電極２０１ｃ以外の電極２０１ａ、２０１ｂ、２０１ｄ、及び２０１ｅは接地される。その結果、図３Ｃに示すように、矢印Ａの方向に、溶媒２０３は移動する。
　なお、電極２０１ｂ及び電極２０１ｃに対して、電圧を印加しても良い。電極２０１ｂ及び電極２０１ｃの両方に電圧を印加した後に、電極２０１ｃのみに電圧を印加することにより、図３Ｃに示すように、溶媒２０３を電極２０１ｃの上方に移動させることができる。
　＜図３Ｄ＞
　図３Ｃの状態から電極２０１ｃのみに電圧が印加されるように、電圧を印加する。その結果、図３Ｄに示すように、矢印Ａの方向に、溶媒２０３は移動する。
　このように、溶媒２０３の少なくとも一部が上部に位置する電極２０１に電圧を印加することにより、その電極２０１の上部に位置する溶媒２０３の濡れ性が変化する。その結果、溶媒２０３は、撥水膜２０６の上で、位置が移動する。
　溶媒２０３を図３Ａ～図３Ｄに示す矢印Ａの方向だけではなく、電圧を電極の位置を制御することで、矢印Ａの反対方向にも溶媒２０３の位置を移動（制御）することができる。
　以下、実施例により、本開示をより詳細に説明する。
　（実施例１）
　基板２０４として、ガラス基板を準備した。
　基板２０４上に、フォトリソグラフィを用いて、クロム及び金からなる電極２０１及び電極配線２０２を形成した。
　具体的には、基板２０４の上面全体に、クロム及び金を蒸着した。クロム及び金の上面にレジストを塗布した。レジストを塗布した後に、フォトマスクを用いて、露光した。露光後、レジストを除去し、エッチングすることで、クロム及び金を所望の形状に形成した。
　図１に示すように、電極２０１及び電極配線２０２の形状を形成した。電極２０１は、幅方向に０．５ｍｍであり、縦方向３ｍｍであった。ここで、幅方向とは、図１に示す左右の方向であり、後述する溶媒２０３が移動する方向である。縦方向は、幅方向に対して、垂直な方向である。幅方向に、４０個の電極２０１が並ぶように形成された。各電極２０１の間は、５０μｍであった。４０個の電極２０１は、幅方向に４１ｍｍの長さを有していた。
　誘電体２０５として、スパッタ法を用いて、基板２０４と、クロム及び金からなる電極２０１及び電極配線２０２との上に、１５０ｎｍの厚みを有するＳｉＯ2を形成した。
　撥水膜２０６として、スピンコート法を用いて、ＳｉＯ2の上に、アモルファスフッ素化高分子薄膜（ＣＹＴＯＰ（登録商標）旭硝子（株）製）を形成した。撥水膜２０６の膜厚はおよそ２μｍであった。
　溶媒２０３は、ホルムアミドを用いた。溶媒２０３の量は、３μＬ、５μＬ、及び１０μＬの３種類であった。
　ホルムアミドを撥水膜２０６の上に滴下した後、電極配線２０２を介して、電極２０１に電圧１５０Ｖを印加して、溶媒２０３が動くか否かについて、実験を行った。
　ホルムアミドを撥水膜２０６の上に滴下と同時に、電極２０１への電圧の印加と、電圧を印加する電極２０１の切替（以下、電圧印加の切替とも表記する。）を開始した。０．１秒ごとに、各電極２０１への電圧印加を切替えた。４秒間で、４０個の電極２０１の端から端まで電圧が印加される条件とし、４秒ごとに電圧の印加方向を逆になるようにして、溶媒２０３が４秒ごとに左右に往復動作する条件とした。溶媒２０３の滴下直後、滴下から５分後、滴下から１０分後のそれぞれの時刻に、ホルムアミドが動作するか否かの実験を行った。
　（実施例２）
　溶媒２０３として、エチレングリコールモノエチルエーテルを用いた以外は、実施例１と同様に実験を行った。表１に、実験結果を示す。
　（実施例３）
　溶媒として、テトラブロモエタン（Ｔｅｔｒａｂｒｏｍｏｅｔｈａｎｅ：ＴＢＥ）を用いたこと以外は実施例１と同様に実験を行った。表１に、実験結果を示す。
　（比較例１）
　溶媒として、水を用いたこと以外は、実施例１と同様に実験を行った。表１に、実験結果を示す。
　（比較例２）
　溶媒として、エタノールを用いたこと以外は、実施例１と同様に実験を行った。表１に、実験結果を示す。
　（比較例３）
　溶媒として、非極性溶媒のｎ－ヘキサデカンを用いたこと以外は、実施例１と同様に実験を行った。表１に、実験結果を示す。
　＜表１の実験結果＞
　表１に、実施例１から３、及び比較例１から３の実験結果を示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　表１に示すように、実施例１及び実施例２の溶媒を用いた場合、溶媒の体積及び時刻に依存せず、溶媒は動作した。なお、本実施例において、溶媒が動作したか否かは、溶媒２０３がその時刻を過ぎて最初に動作方向が切り替わった場所を起点に、４秒経過した後、２０ｍｍ以上動作したものを「動作する」と判断し、動作が２０ｍｍに満たないものを「動作しない」と判断した。溶媒が動作したか否かを判断できる方法としては、公知の方法を用いても同様の結果が得られると考えられる。
　実施例３のＴＢＥは、３μＬで、滴下直後、滴下から５分後、及び滴下から１０分後の時に、溶媒は動作した。また、実施例３のＴＢＥは、５μＬで、滴下直後、滴下から５分後、及び滴下から１０分後の時に、溶媒は動作した。
　しかし、ＴＢＥが５μＬで、かつ、滴下直後、滴下から５分後、及び滴下から１０分後の時、及びＴＢＥが１０μＬで、滴下直後、滴下から５分後、及び滴下から１０分後の時は、ＴＢＥは動作しなかった。５μＬ及び１０μＬを有するＴＢＥは、電圧が印加された時に、濡れ性が変化する様子は観察されたが、動かなかった。
　比較例１の水は、いずれの体積においても、滴下直後は、動作した。しかし、滴下直後から水は蒸発を始め、水の体積が減少した。滴下から５分後には、３μＬ及び５μＬの体積を有する水は蒸発し、およそ全ての水がなくなったため、動作しないと判断した。１０μＬの体積を有する水の場合は、５分後に数μＬに満たない体積となり、動作しない状態となった。同じ体積にもかかわらず数μＬで動作しなかったのは、水が蒸発したあとに撥水膜２０６上に汚れ（又は水垢）が付着したためと考えられる。比較例１の水は、いずれの体積においても１０分後には水がなくなり、動作しないと判断した。
　比較例２のエタノールは、いずれの体積及び時間においても、動作しなかった。電圧を印加した際、電極の上で、エタノールの濡れ性が変化する様子が確認できたが、動かなかった。これは、エタノールの極性力成分が小さいためと考えられる。また、いずれの体積を有するエタノールは、滴下から５分経過後、又は１０分経過後に、蒸発した。
　比較例３のｎ－ヘキサデカンは、いずれの体積及び時間においても、動作しなかった。電圧を印加した状態でも、ｎ－ヘキサデカンの濡れ性が変化した様子は確認できず、ｎ－ヘキサデカンは動作しなかった。
　以上の結果から、実施例１から実施例３では、溶媒を滴下から所定時間後でも、溶媒が動作するのに対して、比較例１から３では、溶媒を滴下から所定時間後は、動作しなかった。言い換えると、ホルムアミド、エチレングリコールモノエチルエーテル、又はＴＢＥを溶媒として用いることにより、溶媒を滴下から所定時間後でも、溶媒が動作することがわかった。
　さらに、実施例１及び２は、溶媒の体積が大きい場合でも、溶媒が動作した。言い換えると、ホルムアミド、又はエチレングリコールモノエチルエーテルを溶媒として用いることにより、溶媒の体積が大きい場合でも、溶媒が動作することがわかった。
　次に、実施例４及び５により、ホルムアミド及びエチレングリコールモノエチルエーテルを混合した場合でも同様に効果が得られるか否かについて、実験を行った。
　（実施例４）
　電極２０１及び電極配線２０２の材料は、ＩＴＯを用いた。
　基板上に、電極２０１及び電極配線２０２を形成した。
　誘電体２０５として、スパッタ法により、基板２０４と、ＩＴＯからなる電極２０１及び電極配線２０２との上に、１５０ｎｍの厚みを有するＳｉＯ2を形成した。
　撥水膜２０６として、スピンコートにより、ＳｉＯ2の上に、およそ２μｍの厚みを有するＣＹＴＯＰ（登録商標、旭硝子（株）製）を塗布した。
　実施例３の溶媒２０３として、ホルムアミド及びエチレングリコールモノエチルエーテルを混合した溶媒を用いた。表２に示すように、具体的な比率は、ホルムアミドが３６．５％であり、エチレングリコールモノエチルエーテルが６３．５％であった。混合割合は体積分率を示している。
　１０μＬの溶媒２０３を撥水膜２０６の上に滴下した直後、及び滴下から３０分後のそれぞれの時刻に、溶媒が動作するか否かの実験を行った。実験環境は、大気中であった。表３に、実験結果を示す。
　（実施例５）
　溶媒として、ホルムアミド及びエチレングリコールモノエチルエーテルの混合比率が異なること以外は、実施例４と同様に実験が行われた。表２に示すように、具体的な比率は、ホルムアミドが９０．７％であり、エチレングリコールモノエチルエーテルが９．３％であった。混合割合は体積分率を示している。
　次に、実施例６により、ホルムアミド及び水を混合した場合でも同様に効果が得られるか否かについて、実験を行った。表３に、実験結果を示す。
　（実施例６）
　溶媒として、水及びホルムアミドの混合比率を用いた以外は、実施例３と同様に実験が行われた。具体的な比率は、水が２０％であり、ホルムアミドが８０％であった。混合割合は体積分率を示している。
　なお、実施例４から６に用いた溶媒のそれぞれの材料は、ＪＩＳ　Ｋ６７６８に定められている表面張力３０ｍＮ／ｍ、４０ｍＮ／ｍ、５０ｍＮ／ｍ、６０ｍＮ／ｍを有する材料に相当する。表３に、実験結果を示す。
　表２に、実施例４から６の具体的な比率を示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
　＜表３の実験結果＞
　実施例４から６に加えて、実施例２についても、１０μＬの溶媒２０３を撥水膜２０６の上に滴下した直後、及び滴下から３０分後のそれぞれの時刻に、溶媒が動作するか否かの実験を行った。表３に、実験結果を示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
　実施例２、及び４から６の溶媒に対する実験結果によると、滴下した直後、及び滴下から３０分後のそれぞれの時刻で、溶媒が動作することがわかった。電極２０１をＩＴＯとで構成した場合、実施例１よりも電極２０１の抵抗は高くなる。つまり、電圧の印加の際には不利な条件となるが、実施例１の場合と溶媒の動作に変化はなく、実施例１及び実施例２における電極２０１の種類が異なることに依存した、溶媒２０３の動作への影響は少ないと考えられる。
　なお、実施例６は、滴下から３０分後の時刻において、溶媒の体積が減少していることが観察された。溶媒に含まれる水が蒸発したと考えられる。溶媒に含まれる水が蒸発した場合でも、実施例６の溶媒は動作した。
　実施例４及び５の結果から、ホルムアミド及びエチレングリコールモノエチルエーテルの混合物を溶媒に用いた時に、電圧を印加することにより溶媒が動作することがわかった。この結果から、実施例１から３の材料の混合物は、電圧が印加されることにより、溶媒は動作すると考えられる。
　実施例６の結果から、エチレングリコールモノエチルエーテル及び水の混合物を溶媒として用いた時、滴下から３０分後でも、電圧を印加することにより溶媒が動作することがわかった。溶媒を水で構成した場合、滴下から３０分後において、電圧を印加することにより溶媒は動作しない。つまり、実施例１から３の材料と、溶媒として用いられた場合に動作しない材料との混合物は、滴下から３０分後でも、電圧を印加することにより溶媒が動作すると考えられる。これは、以下で説明するように、２種の溶媒を混合することによって、混合後の溶媒の極性力成分が、３．１ｍＮ／ｍ以上２８．８ｍＮ／ｍ以下の値になったからと考えられる。エチレングリコールモノエチルエーテルおよび水を混合する場合、水の割合は全体の２０体積％以下であれば、混合後の溶媒の極性力成分は上述した範囲を満たす。つまり、エチレングリコールモノエチルエーテルおよび水の混合溶媒は、０より大きく２０体積％以下の割合で水を含むことが好ましい。
＜極性力成分の算出＞
　ここで、極性力成分（γP）の算出方法を説明する。式（１）、（１’）にＦｏｋｅｓ式、式（２）に拡張Ｆｏｗｋｅｓ式を示す。表面張力（γ）は、撥水膜および溶媒の両方について定義が可能であり、溶媒の表面張力（γL）は、式（１）に示されるＦｏｋｅｓ式により、溶媒の分散成分（γL d）、極性成分（γL p）、水素結合成分（γL h）の和として表される。同様に、撥水膜の表面張力（γS）は、式（１’）に示されるＦｏｋｅｓ式により、撥水膜の分散成分（γS d）、極性成分（γS p）、水素結合成分（γS h）の和として表される。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000001
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000002
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000003
式（２）のｃｏｓθは、接触角を示す。本願明細書では、溶媒の極性力成分（γL P）（*Ｐが大文字）は、極性成分（γL p）と水素結合成分（γL h）の和で表される。同様に、撥水膜の極性力成分（γS P）（*Ｐが大文字）は、極性成分（γS p）と水素結合成分（γS h）の和で表される。
　まず、γL、γL d、γL p、γL hが既知の３種の溶媒（Ａ，Ｂ，Ｃ）を用いて、γSが既知の撥水膜について、γS d、γS p、γS hを算出する。具体的には、３種の溶媒（Ａ，Ｂ，Ｃ）と撥水膜の接触角ｃｏｓθA、ｃｏｓθB、ｃｏｓθCをそれぞれ測定する。それぞれの接触角は式（２）を満たすことから、以下の式（３）の行列が成り立ち、撥水膜の、γS d、γS p、γS hを算出することができる。γの右下の添え字Ａ、Ｂ、Ｃは、それぞれ３種の溶媒を示している。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000004
　この測定および算出を３種類の撥水膜Ｘ、Ｙ、Ｚについて行う。これにより、撥水膜Ｘ、Ｙ、ＺについてのγS d、γS p、γS hをそれぞれ求めることができる。
　γL、γL d、γL hが未知の溶媒のこれらの値は、式（４）に従い、接触角ｃｏｓθX、ｃｏｓθY、ｃｏｓθZを測定し、求めた撥水膜Ｘ、Ｙ、ＺについてのγS d、γS p、γS hを用いることによって、算出できる。式（４）において、γの右下の添え字Ｘ、Ｙ、Ｚは、それぞれ３種の撥水膜を示している。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000005
　本実施例では、γL、γL d、γL p、γL hが既知の溶媒として、水、テトラブロモエタンおよびヘキサデカンを用いた。表４に、これらの溶媒のγL、γL d、γL p、γL hを示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000004
　撥水膜として、表５に示すサイトップ（ＣＹＴＯＰ）、ＡＦ１６００、ポリプロピレンおよびＦＡＳ－１７（３，３，４，４，５，５，６，６，７，７，８，８，９，９，１０，１０，１１，１１，１２，１２，１２－Ｈｅｎｉｃｏｓａｆｌｕｏｒｏｄｏｄｅｃｙｌｔｒｉｍｅｔｈｏｘｙｓｉｌａｎｅ）を用意し、これらの上に表４に示す溶媒を滴下した。３種の溶媒がそれぞれ異なる接触角を示すことから、接触角計（協和界面化学社製「ＤＭ５００」）を用いて、撥水膜の接触角を測定した。得られた接触角を用い、式（３）により、上述の撥水膜のγS、γS d、γS p、γS h、γS Pを求めた。結果を表５に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000005
　実施例１から６および比較例１から３の溶媒の極性力成分（γL P）を求めるために、撥水膜として、サイトップ、ポリプロピレンおよびＦＡＳ－１７を用い、実施例１から６および比較例１から３の溶媒をこれらの撥水膜上に滴下し、接触角を求めた。求めた接触角と、サイトップ、ポリプロピレンおよびＦＡＳ－１７のγS d、γS p、γS hとを用い、式（４）から、実施例１から６および比較例１から３の溶媒のγL、γL d、γL p、γL h、γL Pを求めた。γL、γL Pを表６に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000006
　表７に、上述の実施例１から６、及び比較例１から３について、溶媒の表面張力（γL）と極性力成分（γL P）とを示す。また、溶媒を滴下した直後、及び滴下から３０分後に、電圧を印加することにより、溶媒が動作したか否かを示した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000007
　＜表１及び表７の実験結果＞
　表７に示すように、実施例１から６は、アミド、グリコール、グリセリン、アミノアルコール、ヒドロキシアミン、及び多価アルコールから選択される少なくとも１種類であり、かつ、３．１ｍＮ／ｍ以上２８．８ｍＮ／ｍ以下の極性力成分を有する。より具的には、実施例１から６の材料は、ホルムアミド、エチレングリコールモノエチルエーテル、及びテトラブロモエタンから選択される少なくとも１つを含む。これにより、溶媒を滴下して所定時間後においても、溶媒を動作させることができる。
　なお、表７に示すように、実施例３に係るテトラブロモエタンの体積は、３μＬの時は、溶媒は動作した。しかし、表１に示すように、テトラブロモエタンの体積の５μＬ及び１０μＬの時は、溶媒は動作しなかった。つまり、ホルムアミド、エチレングリコールモノエチルエーテル、及びテトラブロモエタンから選択される少なくとも１つを含み、かつ、極性力成分が３．１ｍＮ／ｍ以上２８．８ｍＮ／ｍであっても、溶媒の体積に依存して、溶媒を動作させることができなかった。
　実施例３の極性力成分は、３．２ｍＮ／ｍであった。一方、実施例２の極性力成分は、実施例３の極性力成分とほぼ同様である３．３ｍＮ／ｍであった。しかし、表１に示すように、実施例２の溶媒は、体積に依存せず、溶媒は動作したが、実施例３では、体積に依存して、溶媒が動作するか否かに差異があった。つまり、本発明者らの検討によれば、ＥＷにより溶媒を移動させる条件は、溶媒の極性力成分だけではなく、溶媒の材料等にも依存する場合があることが分かった。
　実施例１、２、４から６のように、ホルムアミド、エチレングリコールモノエチルエーテルから選択される少なくとも１つを含み、かつ、極性力成分が３．１ｍＮ／ｍ以上２８．８ｍＮ／ｍ以下の場合に、溶媒の体積の依存を低減し、かつ、溶媒を滴下して所定時間後においても、溶媒を動作させることができる。
　また、実施例６では、滴下から３０分後でも溶媒を動作することができたが、溶媒の体積が減少した。この結果は、溶媒は、水を含むことにより、所定以上の極性力成分を有することになるが、体積の低減を引き起こしていることを示す。体積が低減することにより、複数の電極の上に配置されることが難しくなる可能性がある。よって、溶媒が滴下された後に、溶媒の体積の低減を抑制することが望ましい。
　したがって、実施例１、２、４、及び５のように、ＥＷに用いる溶媒は、ホルムアミド、エチレングリコールモノエチルエーテルから選択される少なくとも１つを含み、かつ、３．１ｍＮ／ｍ以上２２．０ｍＮ／ｍ以下の極性力成分を有することがより望ましい。これにより、溶媒の体積低減を抑制し、かつ、溶媒の体積の依存を低減し、かつ、溶媒を滴下して所定時間後においても溶媒を動作させることができる。実施例１、２、４、及び５の溶媒の体積は、少なくとも３μＬ以上１０μＬ以下で同様の効果を得られることがわかった。
　＜駆動電圧の結果＞
　図４に、実施例１～６の溶媒を用いて、溶媒を動作させることができる最低駆動電圧を測定した結果を示す。図４の縦軸は、最低駆動電圧（Ｖ）であり、横軸は、溶媒の極性力成分（ｍＮ／ｍ）である。
　溶媒２０３を撥水膜に滴下した後、印加電圧を徐々に増加させ、溶媒２０３が動き始める電圧を、最低駆動電圧とした。
　図４に示すように、最低駆動電圧は、γS Pが小さいほど低くなる。よって、低電圧で溶媒を動作させることができるため、γS Pが小さいことが望ましい。
＜撥水膜の極性力成分について＞
　撥水膜の極性力成分により、溶媒の動作に差異があるか否かを確認した。表５に、用いた撥水膜を示す。また、表５に、これらの撥水膜のγS d、γS p、γS hを示す。撥水膜の極性力成分（γS P）は、撥水膜の極性成分（γS p）と撥水膜の水素結合成分（γS h）の和として表す。
　４種の撥水膜に対して、実施例１から６、比較例１から３の９種類の液体３μＬを滴下して、滴下直後の溶媒の動作を観察した。結果を表８に示す。なおサイトップのデータは（表４）の滴下直後のデータと同様である。○は溶媒が移動したことを示し、×は移動しなかったことを示す。これらの定義は、表１を参照して説明した定義と同じである。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000008
　表８より、撥水膜の極性力成分（γS P）の大きいポリプロピレン、ＦＡＳ－１７は、溶媒の極性力成分（γL P）に関わらず、動作が確認できなかった。これに対し、撥水膜の極性力成分の小さいサイトップおよびＡＦ１６００を用いる場合、実施例１から６のいずれの溶媒でも、溶媒を移動させることが可能なことが分かった。
　ＦＡＳ－１７およびサイトップの純粋水（１０ｍＬ）に対する接触角は、１０５．７°および１１０°であり、静的濡れ性の観点では、これらの撥水膜は同程度の濡れ性を有していると考えられる。しかし、ＦＡＳ－１７およびサイトップの極性力成分には、大きな差異がみられ、この差異が、ＥＷによる溶媒の移動能力の差をもたらしていると考えられる。
　このように、撥水膜の極性力成分は小さいほうがＥＷによる溶媒の移動には好ましく、０．２ｍＮ／ｍ以上０．３ｍＮ／ｍ以下の極性力成分を有することが好ましいことが分かった。
　＜その他の物性＞
　実施例１のホルムアミドは、比重１．１３（ｇ／ｃｍ3）であり、沸点は２１０℃であり、融点は２℃から３℃であり、蒸気圧０．１１ｈＰａであった。実施例２のエチレングリコールモノエチルエーテルは、比重０．９３（ｇ／ｃｍ3）であり、沸点は１３５℃であり、融点は－７０℃であり、蒸気圧は０．５ｋＰａであった。
　比較例１の水の比重は１であり、沸点は１００℃であり、融点は０℃であり、蒸気圧は２３ｈＰａであった。実施例１及び２の材料は、水よりも高い沸点を有し、かつ、低い蒸気圧を有することにより、蒸発しにくく、かつ、体積変化も小さいので、湿度が低いなどの屋外などの環境条件で用いる溶媒に望ましく用いられる。
　以上のように、本実施形態に係る溶媒は、溶媒を滴下した後に長時間動作させることができるため、バイオチップまたは屋外などの環境で用いる溶媒制御方法（例えば、部品の搬送など）において、好適に用いられる。
　本開示に係る溶媒制御方法は、ＥＷにより安定的に溶媒を制御するために有用であり、特に、バイオチップ等による、溶媒、試薬、検査試料の移動、又は屋外環境における溶媒除去、部品搬送の分野などに活用できる。
　２０１、２０１ａ、２０１ｂ、２０１ｃ、２０１ｄ、２０１ｅ　電極
　２０２、２０２ａ、２０２ｂ、２０２ｃ、２０２ｄ、２０２ｅ　電極配線
　２０３　溶媒
　２０４　基板
　２０５　誘電体
　２０６　撥水膜
　２０７　電源

Claims (10)

  1. 　溶媒制御装置を用いて、溶媒の位置を制御する溶媒制御方法であって、
    　前記溶媒制御装置は、
    　基板と、
    　前記基板上に配置される複数の電極と、
    　前記基板及び前記複数の電極を覆うように配置されている誘電体と、
    　前記誘電体の上に配置され、かつ、撥水性を有する撥水膜とを備え、
    　前記複数の電極に電圧を印加することにより、前記撥水膜の上の溶媒の位置を制御し、
    　前記溶媒は、ホルムアミド、エチレングリコールモノエチルエーテル、及びテトラブロモエタンからなる群から選ばれる少なくとも１つを含み、かつ、３．１ｍＮ／ｍ以上２８．８ｍＮ／ｍ以下の極性力成分を有する、溶媒制御方法。
  2. 　前記溶媒は、ホルムアミド、エチレングリコールモノエチルエーテルおよび水からなる群から選ばれる少なくとも２つを含む、
    請求項１に記載の溶媒制御方法。
  3. 　前記溶媒は、３．１ｍＮ／ｍ以上２２．０ｍＮ／ｍ以下の極性力成分を有する、
    請求項２に記載の溶媒制御方法。
  4. 　前記溶媒は、３μＬ以上１０μＬ以下の体積を有する、
    請求項３に記載の溶媒制御方法。
  5. 　前記撥水膜は、０．２ｍＮ／ｍ以上０．３ｍＮ／ｍ以下の極性力成分を有する、
    請求項１から４のいずれかに記載の溶媒制御方法。
  6. 　前記撥水膜は、アモルファスフッ素樹脂からなる請求項５に記載の溶媒制御方法。
  7. 　アミド、グリコール、グリセリン、アミノアルコール、ヒドロキシアミン、多価アルコール、ハロゲン化炭化水素および水からなる群から選ばれる少なくとも２つを含み、かつ、３．１ｍＮ／ｍ以上２８．８ｍＮ／ｍ以下の極性力成分を有する、エレクトロウェッティング用溶媒。
  8. 　前記エレクトロウェッティング用溶媒は、ホルムアミド、エチレングリコールモノエチルエーテル、テトラブロモエタンおよび水から選択される少なくとも２つを含む、
    請求項７に記載のエレクトロウェッティング用溶媒。
  9. 　前記エレクトロウェッティング用溶媒は、ホルムアミド、エチレングリコールモノエチルエーテルおよび水から選択される少なくとも２つを含む、
    請求項８に記載のエレクトロウェッティング用溶媒。
  10. 　前記エレクトロウェッティング用溶媒は、３．１ｍＮ／ｍ以上２２．０ｍＮ／ｍ以下の極性力成分を有する、請求項９に記載のエレクトロウェッティング用溶媒。
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