WO2014141818A1 - 蒸着用多層シーラントフィルム - Google Patents

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市川　晴雄
穣 別所
章晃 小野寺
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ポリプラスチックス株式会社
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Definitions

  • the present invention is suitably used as a sealant film for a laminated film having a barrier property such as oxygen and water vapor, and forms a vapor deposition layer such as a metal thin film such as aluminum or a metal oxide thin film such as aluminum oxide.
  • the present invention relates to a multilayer sealant film for vapor deposition.
  • a sealant film constituting a laminated barrier film for packaging having a barrier property against oxygen or water vapor a vapor-deposited CPP film in which an aluminum thin film or the like is vapor-deposited on one surface of a CPP film (cast polypropylene film) that is an unstretched polypropylene resin ( VMCPP film) is known.
  • a base film such as a biaxially stretched polypropylene film (OPP film) or a biaxially stretched PET film is further laminated on the vapor deposition surface side to constitute a laminated barrier film for packaging.
  • OPP film biaxially stretched polypropylene film
  • PET film biaxially stretched PET film
  • polyethylene-based resins have poorer barrier properties than VMCP from the viewpoint of smoothness and polarity, and have been made unsuitable as a sealant film for vapor deposition.
  • VMCP polyethylene-based resin
  • a cyclic olefin-based resin is used. The resin is excellent in vapor deposition suitability.
  • the cyclic olefin resin layer / sealant layer is multi-layered, and attempts have been made to achieve both the vapor deposition suitability (barrier property) and heat sealability of the sealant film. .
  • amorphous cyclic olefin resin crystalline polyethylene resin and polypropylene resin have a high shrinkage rate.
  • the raw material for vapor deposition is obtained.
  • a large curl occurs.
  • the roll-to-roll process needs to be performed at high speed in a vacuum chamber, so the original film for vapor deposition that causes curling lift during vapor deposition can be a fatal defect. Cannot be used for
  • the present invention has been made to solve the above-described problems, and an object of the present invention is to provide a multilayer sealant film for vapor deposition that can achieve both a barrier property and a heat seal property and can suppress the occurrence of curling. It is in.
  • the inventors of the present invention have made extensive studies to solve the above problems.
  • the cyclic olefin resin can be effectively curled into the sealant layer at a predetermined ratio. It has been found that the above-mentioned problems can be solved by simultaneously achieving three of sealing properties, barrier properties and curling suppression, and the present invention has been completed. More specifically, the present invention provides the following.
  • a multilayer sealant film for vapor deposition comprising at least a vapor deposition substrate layer disposed on one surface and a sealant layer disposed on the other surface,
  • the deposition base layer contains a cyclic olefin-based resin of 60% by mass or more and 100% by mass or less,
  • the said sealant layer is a multilayer sealant film for vapor deposition containing sealant resin and 10 to 40 mass% of cyclic olefin resin.
  • a metal or inorganic oxide is vapor-deposited on the vapor deposition surface side of the multilayer sealant film for vapor deposition according to any one of (1) to (7), and a stretched substrate film is further formed on the metal or inorganic oxide.
  • a laminated barrier film for packaging formed by laminating layers.
  • a multilayer sealant film for vapor deposition that can achieve both barrier properties and heat seal properties and can suppress the occurrence of curling.
  • the multilayer sealant film for vapor deposition of the present invention basically has a two-layer configuration of a vapor deposition substrate layer / a sealant layer, but one outermost layer may be a vapor deposition substrate layer and the other outermost layer may be a sealant layer.
  • a three-layer structure of vapor deposition base material layer / intermediate layer / sealant layer may be used, and four or more layers including another intermediate layer may be used.
  • the multilayer sealant film for vapor deposition of the present invention (hereinafter also simply referred to as “the film of the present invention”) has a vapor deposition surface formed as a vapor deposition layer / vapor deposition base layer / sealant layer by a subsequent vapor deposition step. Become a film.
  • This vapor deposition sealant film is then laminated with a base film such as OPP or biaxially stretched PET on the vapor deposition surface side, for example, stretched base film / adhesive layer / deposition layer / deposition base layer / sealant layer It becomes the laminated barrier film for packaging of the structure of these. Since the outer stretched substrate film layer has heat resistance by stretching, heat sealing from the outside is possible.
  • a vapor deposition base material layer consists of 60 mass% or more and 100 mass% or less cyclic olefin resin, and another resin as needed.
  • the cyclic olefin resin is not particularly limited as long as it contains a cyclic olefin component as a copolymerization component and is a polyolefin resin containing a cyclic olefin component in the main chain.
  • examples thereof include addition polymers of cyclic olefins or hydrogenated products thereof, addition copolymers of cyclic olefins and ⁇ -olefins or hydrogenated products thereof.
  • the cyclic olefin-based resin includes those obtained by grafting and / or copolymerizing an unsaturated compound having a polar group to the above polymer.
  • Examples of the polar group include a carboxyl group, an acid anhydride group, an epoxy group, an amide group, an ester group, and a hydroxyl group.
  • Examples of the unsaturated compound having a polar group include (meth) acrylic acid and maleic acid. Acid, maleic anhydride, itaconic anhydride, glycidyl (meth) acrylate, alkyl (meth) acrylate (1 to 10 carbon atoms) ester, alkyl maleate (1 to 10 carbon atoms) ester, (meth) acrylamide, Examples include (meth) acrylic acid-2-hydroxyethyl.
  • cyclic olefin resin an addition copolymer of a cyclic olefin and an ⁇ -olefin or a hydrogenated product thereof is preferable.
  • cyclic olefin resin containing the cyclic olefin component used in the present invention as a copolymerization component a commercially available resin can also be used.
  • commercially available cyclic olefin-based resins include TOPAS (registered trademark) (Topas Advanced Polymers), Apel (registered trademark) (Mitsui Chemicals), Zeonex (registered trademark) (manufactured by Nippon Zeon), Examples include ZEONOR (registered trademark) (manufactured by ZEON Corporation) and ARTON (registered trademark) (manufactured by JSR Corporation).
  • cyclic olefin / ⁇ -olefin addition copolymer include [1] an ⁇ -olefin component having 2 to 20 carbon atoms, and [2] a cyclic olefin component represented by the following general formula (I). And a copolymer containing these.
  • R 1 to R 12 may be the same or different and are each selected from the group consisting of a hydrogen atom, a halogen atom, and a hydrocarbon group; R 9 and R 10 , R 11 and R 12 may be integrated to form a divalent hydrocarbon group, R 9 or R 10 and R 11 or R 12 may form a ring with each other.
  • N represents 0 or a positive integer; When n is 2 or more, R 5 to R 8 may be the same or different in each repeating unit.
  • ⁇ -olefin component having 2 to 20 carbon atoms The ⁇ -olefin having 2 to 20 carbon atoms is not particularly limited. For example, the same ones as in JP2007-302722 can be mentioned. These ⁇ -olefin components may be used alone or in combination of two or more. Of these, ethylene is most preferably used alone.
  • R 1 to R 12 in the general formula (I) may be the same or different and are selected from the group consisting of a hydrogen atom, a halogen atom, and a hydrocarbon group.
  • R 1 to R 8 include, for example, a hydrogen atom; a halogen atom such as fluorine, chlorine and bromine; a lower alkyl group such as a methyl group, an ethyl group, a propyl group and a butyl group. May be different from each other, may be partially different, or all may be the same.
  • R 9 to R 12 include, for example, hydrogen atom; halogen atom such as fluorine, chlorine, bromine; methyl group, ethyl group, propyl group, isopropyl group, butyl group, isobutyl group, hexyl group, stearyl.
  • Alkyl groups such as cyclohexyl groups; cycloalkyl groups such as cyclohexyl groups; substituted or unsubstituted aromatic hydrocarbon groups such as phenyl groups, tolyl groups, ethylphenyl groups, isopropylphenyl groups, naphthyl groups, anthryl groups; benzyl groups, phenethyl groups And an aralkyl group in which an aryl group is substituted with an alkyl group, and the like. These may be different from each other, may be partially different from each other, or all may be the same.
  • R 9 and R 10 or R 11 and R 12 are integrated to form a divalent hydrocarbon group
  • alkylidene groups such as an ethylidene group, a propylidene group, and an isopropylidene group. Can be mentioned.
  • the formed ring may be monocyclic or polycyclic, or may be a polycyclic ring having a bridge.
  • a ring having a double bond, or a ring composed of a combination of these rings may be used.
  • these rings may have a substituent such as a methyl group.
  • cyclic olefin component represented by the general formula (I) include those similar to those described in JP-A-2007-302722.
  • cyclic olefin components may be used singly or in combination of two or more.
  • bicyclo [2.2.1] hept-2-ene common name: norbornene
  • norbornene common name: norbornene
  • a method for polymerizing an ⁇ -olefin component having 2 to 20 carbon atoms and a cyclic olefin component represented by [2] general formula (I) and a method for hydrogenating the obtained polymer are particularly limited. It can be performed according to a known method. Random copolymerization or block copolymerization may be used, but random copolymerization is preferred.
  • the polymerization catalyst used is not particularly limited, and a cyclic olefin resin (B) is obtained by a known method using a conventionally known catalyst such as a Ziegler-Natta, metathesis, or metallocene catalyst. Can do.
  • the cyclic olefin-based resin (A) impairs the object of the present invention in addition to [1] the ⁇ -olefin component having 2 to 20 carbon atoms and [2] the cyclic olefin component represented by the general formula (I). As long as it is not necessary, it may contain other copolymerizable unsaturated monomer components as required.
  • the unsaturated monomer that may be optionally copolymerized is not particularly limited, and examples thereof include hydrocarbon monomers containing two or more carbon-carbon double bonds in one molecule. Can be mentioned. Specific examples of the hydrocarbon monomer having two or more carbon-carbon double bonds in one molecule include those similar to those described in JP-A-2007-302722.
  • the glass transition point of the cyclic olefin resin is preferably 30 ° C. or higher and 140 ° C. or lower. If the glass transition point of the cyclic olefin-based resin is 30 ° C. or higher, it is preferable because the surface state after the pretreatment is maintained at room temperature even after the pre-deposition treatment such as corona treatment. If the glass transition point of cyclic olefin resin is 140 degrees C or less, since it is near the processing temperature with polyethylene and polypropylene, it is preferable for the reason that resin blending and lamination are easy.
  • the glass transition point of cyclic olefin resin is 140 degrees C or less, since adhesiveness with various polyolefin is favorable, an adhesive layer is unnecessary when producing a laminated film.
  • the glass transition point of the cyclic olefin resin can be adjusted by adjusting the content of the cyclic olefin skeleton of the main chain.
  • the glass transition point (Tg) employ adopts the value measured on DSC method (method of JIS K7121 description) on temperature rise rate 10 degree-C / min conditions.
  • the content of the cyclic olefin resin contained in the vapor deposition substrate layer is 60% by mass or more and 100% by mass or less, preferably 70% by mass or more. If it is less than 60% by mass, vapor deposition suitability such as barrier properties and film adhesion strength is lowered, which is not preferable. Since the vapor deposition substrate layer in the film of the present invention contains a cyclic olefin-based resin, when the film is subjected to a surface treatment (such as corona discharge treatment), the film surface is easily activated, and the film surface is hydrophilic. Is maintained for a long time. As a result, the adhesion strength between the film of the present invention and the metal film is improved.
  • a surface treatment such as corona discharge treatment
  • resins contained in the vapor deposition substrate layer are not particularly limited, but polyethylene resins (linear low density polyethylene, linear low density polyethylene, high density polyethylene, modified polyethylene, etc.), polypropylene, polyethylene elastomer, etc. Is mentioned.
  • the above resins may be used alone or in combination. When the above resins are used in combination, the ratio can be appropriately adjusted according to the processability of the film to be obtained.
  • the sealant layer is composed of a sealant resin and a cyclic olefin resin of 10% by mass to 40% by mass.
  • the cyclic olefin resin in the sealant layer can be the same as that used in the vapor deposition substrate layer, the details are omitted.
  • the cyclic olefin-based resin is included in the sealant layer, so that the shrinkage of the entire film is suppressed and a film with less curling can be obtained.
  • the sealant resin known resins usually used for films can be used.
  • polyethylene resin linear low density polyethylene, linear low density polyethylene, ethylene / vinyl acetate copolymer, ionomer, acrylic copolymer, etc.
  • polypropylene resin unstretched polypropylene resin, etc.
  • polyethylene elastomer Etc.
  • the above resins may be used alone or in combination. When the above resins are used in combination, the ratio can be appropriately adjusted according to the processability of the film to be obtained.
  • the use of a polyethylene resin and / or a polypropylene resin is preferable in that heat shrinkage of the obtained film can be particularly suppressed, and linear low density polyethylene (LLDPE) or polypropylene resin (PP) is preferable. Is particularly preferred.
  • linear low density polyethylene As the sealant resin, it is possible to give a good heat sealability to the form.
  • a polyethylene elastomer blended with a linear low density polyethylene because the shrinkage of the sealant layer can be suppressed.
  • an intermediate layer containing the above sealant resin may be disposed between the vapor deposition base material layer and the sealant layer. Since the sealant resin in the intermediate layer can be the same as that used in the sealant layer, the details are omitted. When the intermediate layer is provided on the film of the present invention, the processability of the film is improved.
  • each layer of the present invention is not particularly limited, and for example, it can be produced by a conventionally known extrusion molding method (such as a T-die multilayer coextrusion method) or inflation molding.
  • the composition ratio of the thickness of the vapor deposition substrate layer, the sealant layer, and optionally the intermediate layer in the film of the present invention is not particularly limited, but the vapor deposition substrate layer containing a large amount of the cyclic olefin-based resin can be made thin.
  • the difference in heat shrinkage between the front and back of the film (specifically, the difference in heat shrinkage between the vapor deposition substrate layer and the sealant layer) is reduced, and a film with less curling can be obtained.
  • the thickness of the vapor deposition base material layer is preferably 5% or more and less than 40% of the total layer thickness, and preferably 5% or more and less than 20% of the total layer thickness.
  • the total layer thickness of the film of the present invention is not particularly limited, but is preferably 10 ⁇ m or more and 100 ⁇ m or less.
  • the film of the present invention is a so-called film for vapor deposition.
  • the vapor deposition base material layer is provided on the other surface with respect to the surface on which a sealant layer described later is provided in order to improve barrier properties.
  • a vapor deposition layer is provided to form a vapor deposition sealant film.
  • the layer (deposition layer) deposited on the deposition base layer may be, for example, a metal (aluminum, copper, etc.) or an inorganic oxide (aluminum oxide, silicon oxide, ITO, or a mixture thereof). .
  • the formation method of a vapor deposition layer is not specifically limited, A conventionally well-known physical vapor deposition method, a chemical vapor deposition method, etc. can be applied and it does not specifically limit.
  • the film of the present invention since the film of the present invention has less curl, there is no floating in the vapor deposition apparatus, and the film becomes an original film for vapor deposition that has excellent handling properties and a high yield in the vapor deposition process. Moreover, since the film of this invention contains a highly rigid cyclic olefin resin, its elastic modulus is high, and even if tension is applied, wrinkles are unlikely to occur. Such an effect is extremely important in a batch type vapor deposition process that handles a raw material having a width of 1 m or more and a length of several thousand m or more.
  • the vapor-deposited sealant film thus obtained has a high film adhesion strength because the vapor-deposited layer is formed on the surface of the vapor-deposited base material layer containing a large amount of cyclic olefin resin, and as a result, the oxygen barrier property is high.
  • the barrier property of the film in the present invention is determined indirectly by performing a tensile test in accordance with ISO527-2 / 1A after bonding the film to the base material by lamination or the like, and measuring the adhesion strength of the film to the base material. The barrier property was evaluated.
  • vapor deposition sealant film Since said vapor deposition sealant film has few curls in a vapor deposition process, it can be used suitably as a sealant film of the laminated
  • a base film such as OPP or biaxially stretched PET is laminated on the vapor deposition surface side of the vapor deposition sealant film via polyethylene or an adhesive, for example, stretched base film / adhesive layer / deposition. It becomes a laminated barrier film for packaging having a structure of layer / deposition base layer / sealant layer.
  • a known laminating method such as an extrusion coating method, a hot lamination method, or a dry lamination method can be used.
  • a laminated barrier film for packaging can be suitably used as various packaging materials that require oxygen barrier properties and water vapor barrier properties such as confectionery (potato chips, candy, chocolate, etc.).
  • this film is the “multilayer for vapor deposition” of the present invention.
  • the total layer thickness is 50 ⁇ m).
  • “Cylinder temperature” in Table 1 refers to the temperature of the cylinder at the time of molding the sealant layer, the intermediate layer, and the vapor deposition substrate layer.
  • the unit of density in Table 1 is “g / cm 3 ”.
  • the unit of the numbers in Tables 2 and 3 is “mass%”.
  • LLDPE linear low-density polyethylene
  • LLDPE-1 manufactured by Sumitomo Chemical Co., Ltd.
  • LLDPE-2 manufactured by Nippon Polyethylene Co., Ltd.
  • LLDPE-3 manufactured by Nippon Polyethylene Co., Ltd.
  • PE elastomer polyethylene elastomer, manufactured by Mitsui Chemicals, Inc., trade name “Tafmer DF610”
  • COC Cyclic olefin copolymer, manufactured by Topas Advanced Polymers, trade name “TOPAS 8007F-500” (glass transition temperature 78 ° C.)
  • HDPE high density polyethylene, manufactured by Nippon Polyethylene Co., Ltd., trade name “Novatec HY331”
  • MFR Melt
  • the degree of curling of the film of the present invention was determined by measuring the float at the other end when one end of the film before (or after) the vapor deposition treatment was fixed, and specifically measured according to the following.
  • the degree of curling of each obtained film (10 cm ⁇ 10 cm, not subjected to vapor deposition) was determined according to the following criteria. The results are shown in Tables 2 and 3. ⁇ When one end of the film is fixed, the float at the other end is less than 1 cm. When one end of the film is fixed, the float at the other end is 1 cm or more and less than 5 cm. ⁇ The other end when one end of the film is fixed The float is 5cm or more xx The film is rounded into a cylinder
  • the adhesion strength of each obtained vapor deposited film to the substrate was measured by the following method.
  • a dry laminate adhesive (trade name “TM-386”, manufactured by Toyo Morton Co., Ltd.) is applied to a base material (polyethylene terephthalate) (coating amount: about 2 g / m 2 ) and laminated on the vapor deposition layer of the vapor deposition film. did.
  • the multilayer sealant film for vapor deposition of the present invention contains a cyclic olefin-based resin in the sealant layer and the vapor deposition base material layer, so there is little curling, high adhesion strength, and excellent barrier properties. I can say that.

Landscapes

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  • Laminated Bodies (AREA)

Abstract

　蒸着工程においてカールが少ない、蒸着用多層シーラントフィルムを提供する。　この蒸着用多層シーラントフィルムは、一方の表面に配置される蒸着基材層と、他方の表面に配置されるシーラント層とを少なくとも備える蒸着用多層シーラントフィルムであって、蒸着基材層は、６０質量％以上１００質量％以下の環状オレフィン系樹脂を含有し、シーラント層は、シーラント樹脂と、１０質量％以上４０質量％以下の環状オレフィン系樹脂とを含有する。蒸着基材層とシーラント層との間には、シーラント樹脂を含む中間層が配置されていることが好ましい。

Description

蒸着用多層シーラントフィルム
　本発明は、例えば酸素や水蒸気などの遮断性を有する包装用積層フィルムのシーラントフィルムとして好適に用いられ、アルミニウムなどの金属薄膜や、アルミニウム酸化物などの金属酸化物薄膜などの蒸着層を形成するための、蒸着用多層シーラントフィルムに関する。
　酸素や水蒸気などの遮断性を有する包装用積層バリアフィルムを構成するシーラントフィルムとしては、無延伸ポリプロピレン樹脂であるＣＰＰフィルム（キャストポリプロピレンフィルム）の一方の表面にアルミニウム薄膜などを蒸着した蒸着ＣＰＰフィルム（ＶＭＣＰＰフィルム）が知られている。この蒸着面側にさらに２軸延伸ポリプロピレンフィルム（ＯＰＰフィルム）や２軸延伸ＰＥＴフィルムなどの基材フィルムが積層されて包装用積層バリアフィルムが構成されている。しかし、蒸着ＣＰＰフィルムのバリア性は充分でなく、さらに高いバリア性が要求されている。
　一方、ポリエチレン系樹脂は平滑性や極性の観点からＶＭＣＰＰに比べてさらにバリア性が悪く、蒸着用シーラントフィルムとしては不適とされてきたが、特許文献１に記載されているように、環状オレフィン系樹脂は蒸着適性に優れる。
特開平９－１２３３５１号公報
　この環状オレフィン系樹脂の蒸着適性を生かして、環状オレフィン系樹脂層／シーラント層の多層化を行い、シーラントフィルムにおける蒸着適性（バリア性）とヒートシール性との両立を図る試みが行われている。しかし、非晶性の環状オレフィン系樹脂に比べて、結晶性のポリエチレン系樹脂やポリプロピレン系樹脂は収縮率が高く、このため、環状オレフィン系樹脂層／シーラント層で多層化すると、蒸着用原反に大きなカールが発生する。後工程の蒸着工程においては、真空チャンバー内でロールｔｏロールの蒸着加工を高速で行う必要があるために、カールによる浮きが蒸着中に発生するような蒸着用原反は致命的欠点となり得るために使用できない。
　本発明は、以上の課題を解決するためになされたものであり、その目的は、バリア性とヒートシール性との両立を図り、しかもカールの発生を抑制できる蒸着用多層シーラントフィルムを提供することにある。
　本発明者らは、上記課題を解決するために鋭意研究を重ねた。その結果、環状オレフィン系樹脂を含有の蒸着基材層とシーラント層とを少なくとも備える蒸着用多層シーラントフィルムにおいて、シーラント層にも所定の割合で環状オレフィン系樹脂を含有させることによって、効果的にカールを抑制し、シール性、バリア性、カール抑制の３つを同時に達成して上記課題を解決できることを見出し、本発明を完成するに至った。より具体的には、本発明は以下のものを提供する。
　（１）　一方の表面に配置される蒸着基材層と、他方の表面に配置されるシーラント層とを少なくとも備える蒸着用多層シーラントフィルムであって、
　前記蒸着基材層は、６０質量％以上１００質量％以下の環状オレフィン系樹脂を含有し、
　前記シーラント層は、シーラント樹脂と、１０質量％以上４０質量％以下の環状オレフィン系樹脂とを含有する蒸着用多層シーラントフィルム。
　（２）　前記蒸着基材層と前記シーラント層との間に、前記シーラント樹脂を含む中間層が配置されている（１）に記載の蒸着用多層シーラントフィルム。
　（３）　前記シーラント樹脂が、ポリエチレン系樹脂及び／又はポリプロピレン系樹脂である（１）又は（２）に記載の蒸着用多層シーラントフィルム。
　（４）　前記シーラント樹脂が、直鎖状低密度ポリエチレン又は無延伸ポリプロピレン樹脂である（１）から（３）のいずれかに記載の蒸着用多層シーラントフィルム。
　（５）　前記蒸着基材層が全層厚さの５％以上４０％未満である（１）から（４）のいずれかに記載の蒸着用多層シーラントフィルム。
　（６）　前記蒸着基材層に蒸着される層が、金属又は無機酸化物である（１）から（５）のいずれかに記載の蒸着用多層シーラントフィルム。
　（７）　前記環状オレフィン系樹脂は、エチレンとノルボルネンとの共重合体である（１）から（６）のいずれかに記載の蒸着用多層シーラントフィルム。
　（８）　（１）から（７）のいずれかに記載の蒸着用多層シーラントフィルムの蒸着面側に金属又は無機酸化物が蒸着され、さらに、前記金属又は前記無機酸化物上に延伸基材フィルムを積層してなる、包装用積層バリアフィルム。
　本発明によれば、バリア性とヒートシール性との両立を図り、しかもカールの発生を抑制できる蒸着用多層シーラントフィルムを提供できる。
　以下、本発明の実施形態について詳細に説明する。なお、本発明は以下の実施形態に限定されない。
＜基本構成＞
　本発明の蒸着用多層シーラントフィルムは、蒸着基材層／シーラント層の２層構成を基本とするが、一方の最外層が蒸着基材層で他方の最外層がシーラント層であればよい。例えば、蒸着基材層／中間層／シーラント層の３層構成でもよく、さらに別の中間層を備える４層以上であってもよい。
　本発明の蒸着用多層シーラントフィルム（以下、単に「本発明のフィルム」とも言う）は、後の蒸着工程によって、蒸着層／蒸着基材層／シーラント層のように蒸着面が形成されて蒸着シーラントフィルムとなる。この蒸着シーラントフィルムは、その後に、蒸着面側にＯＰＰや２軸延伸ＰＥＴなどの基材フィルムなどが積層されて、例えば、延伸基材フィルム／接着層／蒸着層／蒸着基材層／シーラント層などの構成の包装用積層バリアフィルムとなる。外側の延伸基材フィルム層は延伸により耐熱性を有しているため、外側からのヒートシールが可能となる。
　次に、蒸着用多層シーラントフィルムを構成する、蒸着基材層とシーラント層について説明し、次いで任意の中間層につき説明し、最後に多層化の方法について説明する。
［蒸着基材層］
　蒸着基材層は、６０質量％以上１００質量％以下の環状オレフィン系樹脂と、必要に応じてその他の樹脂からなる。
　環状オレフィン系樹脂は、環状オレフィン成分を共重合成分として含むものであり、環状オレフィン成分を主鎖に含むポリオレフィン系樹脂であれば、特に限定されるものではない。例えば、環状オレフィンの付加重合体又はその水素添加物、環状オレフィンとα－オレフィンの付加共重合体又はその水素添加物などを挙げることができる。
　また、環状オレフィン系樹脂としては、上記重合体に、さらに極性基を有する不飽和化合物をグラフト及び／又は共重合したものも含む。
　極性基としては、例えば、カルボキシル基、酸無水物基、エポキシ基、アミド基、エステル基、ヒドロキシル基などを挙げることができ、極性基を有する不飽和化合物としては、（メタ）アクリル酸、マレイン酸、無水マレイン酸、無水イタコン酸、グリシジル（メタ）アクリレート、（メタ）アクリル酸アルキル（炭素数１以上１０以下）エステル、マレイン酸アルキル（炭素数１以上１０以下）エステル、（メタ）アクリルアミド、（メタ）アクリル酸－２－ヒドロキシエチルなどを挙げることができる。
　環状オレフィン系樹脂としては、環状オレフィンとα－オレフィンの付加共重合体又はその水素添加物が好ましい。
　また、本発明に用いられる環状オレフィン成分を共重合成分として含む環状オレフィン系樹脂としては、市販の樹脂を用いることも可能である。市販されている環状オレフィン系樹脂としては、例えば、ＴＯＰＡＳ（登録商標）（Ｔｏｐａｓ　Ａｄｖａｎｃｅｄ　Ｐｏｌｙｍｅｒｓ社製）、アペル（登録商標）（三井化学社製）、ゼオネックス（登録商標）（日本ゼオン社製）、ゼオノア（登録商標）（日本ゼオン社製）、アートン（登録商標）（ＪＳＲ社製）などを挙げることができる。
　環状オレフィンとα－オレフィンの付加共重合体として、特に好ましい例としては、〔１〕炭素数２以上２０以下のα－オレフィン成分と、〔２〕下記一般式（Ｉ）で示される環状オレフィン成分と、を含む共重合体を挙げることができる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001
 （式中、Ｒ１～Ｒ１２は、それぞれ同一でも異なっていてもよく、水素原子、ハロゲン原子、及び、炭化水素基からなる群より選ばれるものであり、
　Ｒ９とＲ１０、Ｒ１１とＲ１２は、一体化して２価の炭化水素基を形成してもよく、
　Ｒ９又はＲ１０と、Ｒ１１又はＲ１２とは、互いに環を形成していてもよい。
　また、ｎは、０又は正の整数を示し、
　ｎが２以上の場合には、Ｒ５～Ｒ８は、それぞれの繰り返し単位の中で、それぞれ同一でも異なっていてもよい。）
〔〔１〕炭素数２以上２０以下のα－オレフィン成分〕
　炭素数２以上２０以下のα－オレフィンは、特に限定されるものではない。例えば、特開２００７－３０２７２２と同様のものを挙げることができる。また、これらのα－オレフィン成分は、１種単独でも２種以上を同時に使用してもよい。これらの中では、エチレンの単独使用が最も好ましい。
〔〔２〕一般式（Ｉ）で示される環状オレフィン成分〕
　一般式（Ｉ）で示される環状オレフィン成分について説明する。
　一般式（Ｉ）におけるＲ１～Ｒ１２は、それぞれ同一でも異なっていてもよく、水素原子、ハロゲン原子、及び、炭化水素基からなる群より選ばれるものである。
　Ｒ１～Ｒ８の具体例としては、例えば、水素原子；フッ素、塩素、臭素などのハロゲン原子；メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基などの低級アルキル基などを挙げることができ、これらはそれぞれ異なっていてもよく、部分的に異なっていてもよく、また、全部が同一であってもよい。
　また、Ｒ９～Ｒ１２の具体例としては、例えば、水素原子；フッ素、塩素、臭素などのハロゲン原子；メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ブチル基、イソブチル基、ヘキシル基、ステアリル基などのアルキル基；シクロヘキシル基などのシクロアルキル基；フェニル基、トリル基、エチルフェニル基、イソプロピルフェニル基、ナフチル基、アントリル基などの置換又は無置換の芳香族炭化水素基；ベンジル基、フェネチル基、その他アルキル基にアリール基が置換したアラルキル基などを挙げることができ、これらはそれぞれ異なっていてもよく、部分的に異なっていてもよく、また、全部が同一であってもよい。
　Ｒ９とＲ１０、又はＲ１１とＲ１２とが一体化して２価の炭化水素基を形成する場合の具体例としては、例えば、エチリデン基、プロピリデン基、イソプロピリデン基などのアルキリデン基などを挙げることができる。
　Ｒ９又はＲ１０と、Ｒ１１又はＲ１２とが、互いに環を形成する場合には、形成される環は単環でも多環であってもよく、架橋を有する多環であってもよく、二重結合を有する環であってもよく、またこれらの環の組み合わせからなる環であってもよい。また、これらの環はメチル基などの置換基を有していてもよい。
　一般式（Ｉ）で示される環状オレフィン成分の具体例としては、特開２００７－３０２７２２と同様のものを挙げることができる。
　これらの環状オレフィン成分は、１種単独でも、また２種以上を組み合わせて使用してもよい。これらの中では、ビシクロ［２．２．１］ヘプタ－２－エン（慣用名：ノルボルネン）を単独使用することが好ましい。特に、環状オレフィン系樹脂として、ノルボルネンとエチレンとの共重合体を使用すれば、腰砕けの問題が起こり難くなるため好ましい。
　〔１〕炭素数２以上２０以下のα－オレフィン成分と〔２〕一般式（Ｉ）で表される環状オレフィン成分との重合方法及び得られた重合体の水素添加方法は、特に限定されるものではなく、公知の方法に従って行うことができる。ランダム共重合であっても、ブロック共重合であってもよいが、ランダム共重合であることが好ましい。
　また、用いられる重合触媒についても特に限定されるものではなく、チーグラー・ナッタ系、メタセシス系、メタロセン系触媒などの従来周知の触媒を用いて周知の方法により環状オレフィン系樹脂（Ｂ）を得ることができる。
〔その他共重合成分〕
　環状オレフィン系樹脂（Ａ）は、上記の〔１〕炭素数２以上２０以下のα－オレフィン成分と、〔２〕一般式（Ｉ）で示される環状オレフィン成分以外に、本発明の目的を損なわない範囲で、必要に応じて他の共重合可能な不飽和単量体成分を含有していてもよい。
　任意に共重合されていてもよい不飽和単量体としては、特に限定されるものではないが、例えば、炭素－炭素二重結合を１分子内に２個以上含む炭化水素系単量体などを挙げることができる。炭素－炭素二重結合を１分子内に２個以上含む炭化水素系単量体の具体例としては、特開２００７－３０２７２２と同様のものを挙げることができる。
　環状オレフィン系樹脂のガラス転移点は３０℃以上１４０℃以下であることが好ましい。環状オレフィン系樹脂のガラス転移点が３０℃以上であれば、コロナ処理のような蒸着前処理を行った後でも室温で前処理後の表面状態が保たれるため好ましい。環状オレフィン系樹脂のガラス転移点が１４０℃以下であれば、ポリエチレンやポリプロピレンとの加工温度と近いので、樹脂のブレンドや積層が容易であるという理由で好ましい。また、環状オレフィン系樹脂のガラス転移点が１４０℃以下であれば、各種ポリオレフィンとの密着性が良好であるので、積層フィルムを作る際に接着層が不要である。なお、環状オレフィン系樹脂のガラス転移点の調整は、主鎖の環状オレフィン骨格の含有量を調整することで行うことができる。また、ガラス転移点（Ｔｇ）は、ＤＳＣ法（ＪＩＳ　Ｋ７１２１記載の方法）によって昇温速度１０℃／分の条件で測定した値を採用する。
　蒸着基材層中に含まれる環状オレフィン系樹脂の含有量は、６０質量％以上１００質量％以下、好ましくは７０質量％以上である。６０質量％未満では、バリア性や膜密着強度などの蒸着適性が低下するので好ましくない。本発明のフィルムにおける蒸着基材層中には、環状オレフィン系樹脂が含まれるので、フィルムに表面処理（コロナ放電処理など）を行うとフィルム表面が容易に活性化されて、フィルム表面の親水性が長期にわたって維持される。その結果、本発明のフィルムと金属膜との密着強度が向上する。
　蒸着基材層中に含まれるその他の樹脂としては、特に限定されないが、ポリエチレン系樹脂（線状低密度ポリエチレン、直鎖状低密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、変性ポリエチレンなど）、ポリプロピレン、ポリエチレンエラストマーなどが挙げられる。上記の樹脂は、単独で、又は複数を組み合わせて使用してもよい。上記の樹脂を組み合わせて使用する場合、その割合は、得ようとするフィルムの加工性などに応じて適宜調整できる。上記の樹脂のうち、得られるフィルムの加工性に優れるなどの点で、線状低密度ポリエチレン及び／又は直鎖状低密度ポリエチレンと、高密度ポリエチレンとを組み合わせることが好ましい。
［シーラント層］
　シーラント層は、シーラント樹脂と、１０質量％以上４０質量％以下の環状オレフィン系樹脂とからなる。
　シーラント層における環状オレフィン系樹脂は、蒸着基材層において使用されるものと同様のものを使用できるため、詳細については割愛する。シーラント層に環状オレフィン系樹脂が含まれることで、蒸着基材層及びシーラント層の熱収縮の度合いが近くなるため、フィルム全体の収縮が抑制され、カールの少ないフィルムを得ることができる。
　シーラント樹脂としては、フィルムに通常使用される公知の樹脂が使用できる。例えば、ポリエチレン系樹脂（線状低密度ポリエチレン、直鎖状低密度ポリエチレン、エチレン・酢酸ビニル共重合体、アイオノマー、アクリル系共重合体など）、ポリプロピレン系樹脂（無延伸ポリプロピレン樹脂など）、ポリエチレンエラストマー、などが挙げられる。上記の樹脂は、単独で、又は複数を組み合わせて使用してもよい。上記の樹脂を組み合わせて使用する場合、その割合は、得ようとするフィルムの加工性などに応じて適宜調整できる。上記の樹脂のうち、得られるフィルムの熱収縮を特に抑制できるなどの点で、ポリエチレン系樹脂及び／又はポリプロピレン系樹脂の使用が好ましく、直鎖状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）又はポリプロピレン樹脂（ＰＰ）の使用が特に好ましい。シーラント樹脂として直鎖状低密度ポリエチレンを使用することで、フォルムに良好なヒートシール性を与えることができる。また、シーラント層の収縮を抑制できるという理由で、直鎖状低密度ポリエチレンにポリエチレンエラストマーをブレンドして使用することが好ましい。
［中間層］
　蒸着基材層とシーラント層との間には、上記のシーラント樹脂を含む中間層が配置されていてもよい。中間層におけるシーラント樹脂は、シーラント層において使用されるものと同様のものを使用できるため、詳細については割愛する。本発明のフィルムに中間層が設けられていると、フィルムの加工性が向上する。
＜多層化の方法＞
　本発明の各層の製造方法は特に限定されず、例えば、従来公知の押出成形法（Ｔダイ多層共押出法など）やインフレーション成形により製造することができる。
　本発明のフィルムにおける蒸着基材層、シーラント層及び任意に中間層の厚さの構成比は、特に限定されないが、環状オレフィン系樹脂を多く含有する蒸着基材層を薄くすることで本発明のフィルムの表裏の熱収縮率の差（具体的には、蒸着基材層とシーラント層との熱収縮率の差）が小さくなり、カールの少ないフィルムを得ることができる。具体的には、蒸着基材層の厚さは、全層厚さの５％以上４０％未満であることが好ましく、全層厚さの５％以上２０％未満であることが好ましい。一例を挙げると、蒸着基材層の厚さ：中間層の厚さ：シーラント層の厚さ＝１：３：４のような層構成が例示できる。本発明のフィルムの全層厚さは特に限定されないが、１０μｍ以上１００μｍ以下が好ましい。
＜蒸着シーラントフィルム＞
　上記の本発明のフィルムはいわゆる蒸着用原反であり、後の蒸着工程において、蒸着基材層には、バリア性の向上のために、後述するシーラント層が設けられる面とは他方の表面に、後の蒸着工程で蒸着層が設けられて、蒸着シーラントフィルムとなる。蒸着基材層に蒸着される層（蒸着層）は、例えば、金属（アルミニウム、銅など）又は無機酸化物（アルミニウム酸化物、シリコン酸化物、ＩＴＯ、又はこれらの混合物など）であってもよい。蒸着層の形成方法は特に限定されず、従来公知の物理蒸着法や化学蒸着法などが適用でき特に限定されない。
　そして、このとき、本発明のフィルムはカールが少ないので蒸着装置内での浮きなどが生じず、ハンドリング性に優れ、蒸着工程における歩留まりが高い蒸着用原反となる。また、本発明のフィルムは、剛性の高い環状オレフィン系樹脂を含むため弾性率が高く、張力をかけても、しわが発生しにくい。このような効果は、幅１ｍ以上で長さ数千ｍ以上の原反を扱うバッチ式の蒸着工程においては極めて重要な意味を持つ。
　このようにして得られる蒸着シーラントフィルムは、環状オレフィン系樹脂を多く含有する蒸着基材層の表面に蒸着層が形成されているため、膜密着強度が高く、その結果酸素バリア性が高い。なお、本発明におけるフィルムのバリア性は、フィルムを基材にラミネートなどによって貼り合わせた後にＩＳＯ５２７－２／１Ａに準拠して引っ張り試験を行い、フィルムの基材に対する密着強度を測定することで間接的にバリア性を評価したものである。
＜包装用積層バリアフィルム＞
　上記の蒸着シーラントフィルムは、蒸着工程におけるカールが少ないため、酸素や水蒸気などの遮断性を有する包装用積層バリアフィルムのシーラントフィルムとして好適に用いることができる。具体的には、蒸着シーラントフィルムの蒸着面側に、ＯＰＰや２軸延伸ＰＥＴなどの基材フィルムなどが、ポリエチレンや接着剤を介して積層されて、例えば、延伸基材フィルム／接着層／蒸着層／蒸着基材層／シーラント層などの構成の包装用積層バリアフィルムとなる。多層化は、押出コーティング法、ホットラミネーション法、ドライラミネーション法などの公知ラミネート方法を使用できる。このような包装用積層バリアフィルムは、菓子（ポテトチップス、キャンディー、チョコレートなど）などの、酸素バリア性、水蒸気バリア性を必要とする各種包装材として好適に使用できる。
　以下、実施例を示し、本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
　インフレーション成形機（トミー機械工業株式会社製、商品名「Ｔｈｒｅｅ－ｌａｙｅｒｅｄ　ｂｌｏｗｎ　ｆｉｌｍ　ｍａｃｈｉｎｅ」；ダイス口径、１０６ｍｍ；ダイスリップクリアランス、２．５ｍｍ；スクリュー、φ＝４０ｍｍ　Ｌ／Ｄ＝２６；巻取り速度、１４ｍ／ｍｉｎ）を用いて、表１に示す材料を、表２及び３に示す割合で含むシーラント層、中間層及び蒸着基材層からなるインフレーションフィルム（このフィルムは、本発明の「蒸着用多層シーラントフィルム」に相当し、全層厚さは５０μｍである）を作製した。表１中の「シリンダー温度」は、シーラント層、中間層及び蒸着基材層の成形時におけるシリンダーの温度を指す。表１中の密度の単位は「ｇ／ｃｍ３」である。表２及び３中の数字の単位は「質量％」である。
　なお、表中の略称は、それぞれ下記の内容を指す。
　「ＬＬＤＰＥ」：直鎖状低密度ポリエチレン
　　ＬＬＤＰＥ－１：住友化学株式会社製、商品名「Ｅｖｏｌｕｅ　ＳＰ０５１１」
　　ＬＬＤＰＥ－２：日本ポリエチレン株式会社製、商品名「Ｈａｒｍｏｌｅｘ　ＮＦ３２４Ａ」
　　ＬＬＤＰＥ－３：日本ポリエチレン株式会社製、商品名「Ｎｏｖａｔｅｃ　ＵＦ４２１」
　「ＰＥエラストマー」：ポリエチレンエラストマー、三井化学株式会社製、商品名「Ｔａｆｍｅｒ　ＤＦ６１０」
　「ＣＯＣ」：環状オレフィンコポリマー、Ｔｏｐａｓ　Ａｄｖａｎｃｅｄ　Ｐｏｌｙｍｅｒｓ社製、商品名「ＴＯＰＡＳ　８００７Ｆ－５００」（ガラス転移温度　７８℃）
　「ＨＤＰＥ」：高密度ポリエチレン、日本ポリエチレン株式会社製、商品名「Ｎｏｖａｔｅｃ　ＨＹ３３１」
　「ＭＦＲ」：メルトフローレート（単位：ｇ／１０ｍｉｎ、１９０℃）
（カールの程度の判定）
　本発明のフィルムのカールの度合いは、蒸着処理の前（又は後）のフィルムの一端を固定したときの、他端の浮きを測定することで判定し、具体的には下記に従って測定した。
　得られた各フィルム（１０ｃｍ×１０ｃｍ、蒸着処理は行っていない）のカールの程度を下記の基準に従って判定した。その結果を表２及び３に示す。
　○　フィルムの一端を固定したときに、他端の浮きが１ｃｍ未満である
　△　フィルムの一端を固定したときに他端の浮きが１ｃｍ以上５ｃｍ未満である
　×　フィルムの一端を固定したときの他端の浮きが５ｃｍ以上である
　××　フィルムが筒状に丸まってしまう
（蒸着フィルムの作成）
　真空下で、得られた各フィルムの蒸着基材層をアルミニウム蒸気に晒し、蒸着層を形成し（蒸着速度：２００ｍ／分、蒸着膜厚：８００Å）、蒸着フィルムを作製した。
（密着強度の測定）
　得られた各蒸着フィルムの基材に対する密着強度を下記の方法で測定した。基材（ポリエチレンテレフタラート製）にドライラミネート接着剤（東洋モートン株式会社製、商品名「ＴＭ－３８６」）を塗布（塗布量：約２ｇ／ｍ２）し、上記蒸着フィルムの蒸着層にラミネートした。次いで、４０～５０℃で１日間エージングを行い、得られた試験片を１５ｍｍ幅の短冊にカットし、ＩＳＯ５２７－２／１Ａに準拠して引っ張り試験を行い、各フィルムの基材に対する密着強度を測定した。その結果を表２及び３に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000004
　表２及び３に示される通り、本発明の蒸着用多層シーラントフィルムは、シーラント層及び蒸着基材層に環状オレフィン系樹脂を含むので、カールが少なく、かつ密着強度が高く、バリア性に優れていると言える。

Claims (8)

  1. 　一方の表面に配置される蒸着基材層と、他方の表面に配置されるシーラント層とを少なくとも備える蒸着用多層シーラントフィルムであって、
    　前記蒸着基材層は、６０質量％以上１００質量％以下の環状オレフィン系樹脂を含有し、
    　前記シーラント層は、シーラント樹脂と、１０質量％以上４０質量％以下の環状オレフィン系樹脂とを含有する蒸着用多層シーラントフィルム。
  2. 　前記蒸着基材層と前記シーラント層との間に、前記シーラント樹脂を含む中間層が配置されている請求項１に記載の蒸着用多層シーラントフィルム。
  3. 　前記シーラント樹脂が、ポリエチレン系樹脂及び／又はポリプロピレン系樹脂である請求項１又は２に記載の蒸着用多層シーラントフィルム。
  4. 　前記シーラント樹脂が、直鎖状低密度ポリエチレン又は無延伸ポリプロピレン樹脂である請求項１から３のいずれかに記載の蒸着用多層シーラントフィルム。
  5. 　前記蒸着基材層が全層厚さの５％以上４０％未満である１から４のいずれかに記載の蒸着用多層シーラントフィルム。
  6. 　前記蒸着基材層に蒸着される層が、金属又は無機酸化物である請求項１から５のいずれかに記載の蒸着用多層シーラントフィルム。
  7. 　前記環状オレフィン系樹脂は、エチレンとノルボルネンとの共重合体である請求項１から６のいずれかに記載の蒸着用多層シーラントフィルム。
  8. 　請求項１から７のいずれかに記載の蒸着用多層シーラントフィルムの蒸着面側に金属又は無機酸化物が蒸着され、さらに、前記金属又は前記無機酸化物上に延伸基材フィルムを積層してなる、包装用積層バリアフィルム。
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