WO2014071773A1 - 一种燃料电池堆膜电极状况现场检测方法和检测装置 - Google Patents

一种燃料电池堆膜电极状况现场检测方法和检测装置 Download PDF

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徐华池
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Definitions

  • the present invention relates to the field of fuel cell membrane measurement technology, and in particular to a fuel cell stack membrane electrode condition on-site detection method and detection apparatus.
  • BACKGROUND OF THE INVENTION Membrane electrodes are key components of fuel cells, and fuel cell performance degradation is essentially the aging of membrane electrodes.
  • the condition parameters of the membrane electrode include the effective active area of the catalyst, the electric double layer capacitance, the hydrogen permeation current, and the impedance.
  • the effective active area and impedance of the catalyst are directly related to the output performance of the fuel cell.
  • the parameters of the fuel cells in the fuel cell are detected to reflect the consistency and aging of the fuel cell sections.
  • the hydrogen permeation current is essentially the membrane electrode.
  • the equivalent current permeating the amount of hydrogen reflects the compactness of the membrane electrode; detecting the electric double layer capacitance can reflect the dynamic response capability of the fuel cell.
  • cyclic voltammetry measures fuel cell active area and electric double layer capacitance, but this method is only suitable for fuel cell measurement, not for fuel cell stack detection, and multiple CV scans for fuel
  • the battery has a damaging effect; the measurement of the hydrogen permeation current of the membrane electrode is usually performed by a linear potential scanning method, a fixed volume leak measurement method or a post-stop discharge rate measurement method; and the fuel cell impedance is commonly measured by an alternating current impedance method or a power-off method.
  • These measurement methods require a variety of instruments and have a long detection time.
  • an object of the present invention is to provide an on-site detection method and a detection device for a fuel cell stack membrane electrode condition, which simultaneously obtain various parameters in one measurement.
  • a method for on-site detection of fuel cell stack electrode state includes the following steps:
  • the hydrogen and nitrogen or air are humidified or non-humidified gases.
  • the detecting device for implementing the above detection method comprises a constant current power source 1, a current sensor 2, a data collector 3 and a data processing unit 4, wherein the positive and negative poles of the constant current power source 1 respectively pass through a wire and a fuel cell to be tested 5
  • the cathode of the electric board is connected to the anode, and the current sensor 2 is connected between the anode of the constant current source 1 and the anode of the collector plate of the fuel cell 5 to be tested; the current signal port of the current sensor 2 and the analog input of the data collector 3 Port B is connected; the analog input port B of the data collector 3 is simultaneously connected to each battery of the fuel cell 5 to be tested, and the data transmission port C of the data collector 3 is connected to the data transmission port D of the data processing unit 4;
  • the data processing unit 4 performs the above differential and integral operations on the collected fuel cell voltage data to give an effective active area of the catalyst electrode of the fuel cell 5 to be tested, an electric double layer capacitance, a hydrogen permeation current, an im
  • the data processing unit 4 implements automatic processing of measurement data by writing a program.
  • the constant current power source 1 performs constant current charging on the fuel cell 5 to be tested, the current sensor 2 measures the charging current, and the data collector 3 collects the current signal of the current sensor 2 and the voltage signal of each battery of the fuel cell 5 to be tested, and converts it into The digital signal is transmitted to the data processing unit 4.
  • the fuel cell 5 to be tested is a fuel cell unit or a fuel cell stack, and how many data collectors 3 are
  • the road voltage signal line is capable of measuring how many fuel cells are simultaneously measured.
  • the measuring device of the invention is suitable for measuring the fuel cell stack or the single body, and obtains four parameters of the fuel cell hydrogen permeability, the electric double layer capacitance, the effective active area of the catalyst and the impedance in one measurement, and has the advantages of on-site, non-destructive, rapid and convenient. .
  • FIG. 1 is a schematic structural view of an embodiment of a detecting device of the present invention.
  • Figure 2 is a schematic diagram showing the voltage rise process obtained by the test of the apparatus shown in Figure 1.
  • Figure 3 is a schematic diagram of voltage differentiation of the data processing process.
  • Figure 4 is a schematic diagram of the hydrogen permeation current solution for the data processing process.
  • Figure 5 is a schematic diagram of the differential capacitance curve of the data processing process.
  • FIG. 6 is a schematic diagram of the battery impedance solution for the data processing process.
  • FIG. 1 is a schematic structural diagram of an embodiment of a detecting apparatus according to the present invention, including a constant current power source 1, a current sensor 2, a data collector 3, and a data processing unit 4, wherein the constant current power source 1 is positive and negative.
  • the poles are respectively connected to the cathode and the anode of the collector plate of the fuel cell 5 to be tested by a wire, and the current sensor 2 is connected between the anode of the constant current source 1 and the anode of the collector plate of the fuel cell 5 to be tested; the current signal of the current sensor 2
  • the port A is connected to the analog input port B of the data collector 3; the analog input port B of the data collector 3 is simultaneously connected to each battery of the fuel cell 5 to be tested, and the data collector 3
  • the data transmission port C is connected to the data transmission port D of the data processing unit 4.
  • the working principle of the detecting device shown in FIG. 1 is: the constant current power source 1 performs constant current charging on the fuel cell 5 to be tested, the current sensor 2 measures the charging current, and the data collector 3 collects the current signal of the current sensor 2 and the fuel cell to be tested 5
  • the voltage signal of each battery is converted into a digital signal and transmitted to the data processing unit 4.
  • the data processing unit 4 realizes automatic processing of the measurement data by writing a program, and performs differential and integral operations on the collected fuel cell voltage data.
  • the catalyst effective active area, electric double layer capacitance, hydrogen permeation current and impedance of the membrane electrode of the fuel cell 5 to be tested are given.
  • the method for detecting a fuel cell membrane electrode condition parameter of a fuel cell 5 to be tested by using the above measuring device comprises the following steps:
  • step (5) From the differential graph in step (5), take the fuel cell at the constant voltage of 0.4V and 0.2V corresponding to the above constant current 1 (3 voltage change rate dV/dt during charging, by linear fitting or calculation Get corresponding
  • the fuel cell to be tested 5 is a fuel cell unit or a fuel cell stack, and the number of voltage signal lines of the data collector 3 can measure how many fuel cells are simultaneously measured.

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Abstract

一种燃料电池堆膜电极状况现场检测方法和检测装置，待测燃料电池（5）供应氢气和氮气或空气，用负载消除燃料电池（5）电压，直至电压为零，采用恒流电源（1）给待测燃料电池（5）进行恒定电流充电，电流传感器（2）测量充电电流，数据采集器（3）采集电流传感器（2）的电流信号和待测燃料电池（5）各节电池的电压信号，转换成数字量信号并传输到数据处理单元（4），数据处理单元（4）通过编写程序实现测量数据的自动处理，经过对采集的各节燃料电池（5）电压数据进行微分和积分运算，给出待测燃料电池（5）膜电极的催化剂有效活性面积、双电层电容、氢渗透电流和阻抗等参数。

Description

一种燃料电池堆膜电极状况现场检测方法和检测装置 技术领域 本发明涉及燃料电池膜测量技术领域， 具体涉及一种燃料电池堆膜电极状 况现场检测方法和检测装置。 背景技术 膜电极是燃料电池关键部件， 燃料电池性能衰减实质是膜电极的老化。 膜 电极的状况参数包括催化剂有效活性面积、 双电层电容、 氢渗透电流和阻抗等。 催化剂有效活性面积和阻抗， 与燃料电池输出性能直接相关， 检测电池堆内各 节燃料电池此两方面的参数， 可反映燃料电池各节一致性和老化程度； 氢渗透 电流， 实质是代表膜电极渗透氢气量的当量电流， 反映膜电极的致密性； 检测 双电层电容， 可反映燃料电池的动态响应能力。
常用循环伏安法 （CV) 测量燃料电池活性面积和双电层电容， 但是该方法 仅适用于对燃料电池单体的测量， 不能用于对燃料电池堆的检测， 而且多次 CV 扫描对燃料电池有损害作用； 膜电极氢渗透电流的测量， 通常用线性电位扫描 法、 定容积漏气测量法或停机后放电率测量法等； 燃料电池阻抗的测量常用交 流阻抗法或断电法等。 这些测量方法， 需要多种仪器， 检测时间长。
对于新生产的燃料电池堆， 或在用的燃料电池堆， 常需要了解电池堆内各 节燃料电池的一致性 （特别是膜电极一致性） 和膜电极变化情况， 缺少一种方 便检测燃料电池堆膜电极的方法和测量装置。
发明内容 为了解决上述现有技术存在的问题， 本发明的目的在于提供一种燃料电池 堆膜电极状况现场检测方法和检测装置， 一次测量同时获得多种参数。
为了达到上述目的， 本发明采用以下技术方案予以实现。
一种燃料电池堆膜电极状态现场检测方法， 包括如下步骤：
( 1 ) 将氢气和氮气或空气分别充入待测燃料电池堆或单体的膜电极两侧， 如果充入的是氢气和氮气， 则氢气和氮气流经燃料电池， 或者堵死出口， 如果 充入的是空气， 则需要堵死空气侧出口， 用待测燃料电池外接负载直至待测燃 料电池不再有开路电压；
(2) 给待测燃料电池进行恒定电流充电， 连续记录各节燃料电池电压， 当 各节燃料电池电压不低于 0.5V时停止充电；
(3 ) 改变恒定电流值两次或者多次， 重复步骤 （2) 过程， 得到两个或者 多个恒定电流下的各节燃料电池电压数据；
(4)对两个或多个恒定电流下测量的该节燃料电池电压变化过程进行关于 时间的微分， 确定该节燃料电池在某电压下对应两个或多个恒定电流 1(3充电中 的电压变化率 dV/dt;
( 5 )将上述的恒定电流 1(3和电压变化率 dV/dt通过线性拟合或计算得到对 应电压变化率为 0时的电流值， 即为该节燃料电池膜电极的氢渗透电流 iH;
( 6)绘制 （I(3-iHy(dV/dt) 该节燃料电池电压 V的曲线， 找出最低点 L及其 对应电压 Vdl， 该点的 (I( iHy(dV/dt)值即为该节燃料电池膜电极双电层电容 Cdl;
( 7 ) 对步骤 （6 ) 中曲线进行积分 J^ (^^- C / ， 得催化剂脱氢对应 电荷量 QPt， 通过公式 S = i得该节燃料电池膜电极催化剂有效活性面积 EAS，其中 q代表单位面积催化剂所带电量， WPt为铂载量;或用公式 R EA = ^^
3 ' ΛΜΕΑ 求出催化剂有效面积比 REA， 表示催化剂有效活性面积与膜电极有效面积 之 比；
( 8 ) 从起始充电区得到电压阶越变化值 Δ ， 用公式 = Δ^/σ得到该节燃 料电池阻抗 R;
(9)对燃料电池堆内各节燃料电池进行步骤（4) - (8 ) 的操作， 得到燃料 电池堆各节燃料电池膜电极状况参数。
所述氢气和氮气或空气为增湿的气体或不增湿的气体。
实现上述所述检测方法的检测装置， 包括恒流电源 1、 电流传感器 2、 数据 采集器 3和数据处理单元 4，所述恒流电源 1的正负极分别通过导线与待测燃料 电池 5集电板的阴极和阳极相连， 电流传感器 2连接在恒流电源 1负极和待测 燃料电池 5集电板的阳极间； 所述电流传感器 2的电流信号端口 Α与数据采集 器 3的模拟量输入端口 B相连； 所述数据采集器 3的模拟量输入端口 B同时与 待测燃料电池 5的各节电池相连， 数据采集器 3的数据传输端口 C与数据处理 单元 4的数据传输端口 D相连； 所述数据处理单元 4， 经过对采集的各节燃料 电池电压数据进行上述微分和积分运算， 给出待测燃料电池 5膜电极的催化剂 有效活性面积、 双电层电容、 氢渗透电流和阻抗等参数。
所述数据处理单元 4通过编写程序实现测量数据的自动处理。
所述恒流电源 1给待测燃料电池 5进行恒定电流充电， 电流传感器 2测量 充电电流， 数据采集器 3采集电流传感器 2的电流信号和待测燃料电池 5各节 电池的电压信号， 转换成数字量信号并传输到数据处理单元 4。
所述待测燃料电池 5为燃料电池单体或燃料电池堆， 数据采集器 3有多少 路电压信号线即能够同时测量多少节燃料电池。
本发明测量装置适用于对燃料电池堆或单体的测量， 一次测量得到燃料电 池氢气渗透率、 双电层电容、 催化剂有效活性面积和阻抗四个参数， 具有现场、 无损、 快速、 方便等优点。
本发明的检测方法和测量装置， 可作为研究和检査燃料电池堆各节电池膜 电极一致性和使用寿命的测试方法和工具， 可用于对燃料电池堆内膜电极漏气 和催化剂失活的故障诊断。 附图说明 图 1是本发明的检测装置的一种实施例的结构示意图。
图 2是利用图 1所示装置的测试得到的电压上升过程示意图。
图 3是数据处理过程的电压微分示意图。
图 4是数据处理过程的氢气渗透电流求解示意图。
图 5是数据处理过程的微分电容曲线示意图。
图 6是数据处理过程的电池阻抗求解示意图。
具体实施方式 下面结合附图和具体实施方式对本发明做进一步详细的描述。 如图 1 所示， 为本发明的检测装置的一种实施例的结构示意图， 包括恒流 电源 1、 电流传感器 2、 数据采集器 3和数据处理单元 4， 所述恒流电源 1的正 负极分别通过导线与待测燃料电池 5集电板的阴极和阳极相连， 电流传感器 2 连接在恒流电源 1 负极和待测燃料电池 5集电板的阳极间； 所述电流传感器 2 的电流信号端口 A与数据采集器 3的模拟量输入端口 B相连； 所述数据采集器 3 的模拟量输入端口 B同时与待测燃料电池 5的各节电池相连， 数据采集器 3 的数据传输端口 C与数据处理单元 4的数据传输端口 D相连。
图 1所示检测装置的工作原理为： 恒流电源 1给待测燃料电池 5进行恒定 电流充电， 电流传感器 2测量充电电流， 数据采集器 3采集电流传感器 2的电 流信号和待测燃料电池 5 各节电池的电压信号， 转换成数字量信号并传输到数 据处理单元 4， 数据处理单元 4通过编写程序实现测量数据的自动处理， 经过对 采集的各节燃料电池电压数据进行微分和积分运算， 给出待测燃料电池 5膜电 极的催化剂有效活性面积、 双电层电容、 氢渗透电流和阻抗等参数。
应用上述测量装置检测一个待测燃料电池 5燃料电池膜电极状况参数的方 法包括如下步骤：
(1)将待测燃料电池 5集电板的阴极和阳极分别与恒流电源 1正负极相连， 将数据采集器 3信号线与待测燃料电池 5的各节电池相连；
(2)将氢气和氮气分别充入待测燃料电池 5的膜电极两侧， 每节燃料电池 两侧的氢气和氮气流量分别为 0.6L/min和 2L/min， 均为 50°C饱和增湿气体。
(3) 采用恒流电源 1， 选定电流 0.96A, 给待测燃料电池 5进行恒定电流 充电， 连续记录各节燃料电池电压， 当各节燃料电池电压不低于 0.6V时停止充 电。
(4)改变恒定电流的值， 依次为 1.28A、 1.6A、 1.92A和 2.13A， 重复步骤
(3) 过程， 得到测量数据， 将指定的某节燃料电池电压变化情况汇总在一起， 如附图 2所示。
(5)通过数据处理单元 4对每个恒定电流下测量的该节燃料电池电压变化 过程进行关于时间的微分， 如附图 3所示。
(6) 从步骤 （5) 中的微分图， 取该节燃料电池在定电压 0.4V和 0.2V下 对应上述恒电流 1(3充电中的电压变化率 dV/dt， 通过线性拟合或计算得到对应 电压变化率为 0 时的电流值， 即为该节燃料电池膜电极的氢渗透电流 (iH=0.158A)， 如附图 4所示。
(7)将某恒电流下的数据， 绘制 （I(3-iHy(dV/dt) 对该节燃料电池电压 V的 曲线， 找出该曲线最低点 L及其对应电压 Vdl， 该点的 (I( iHy(dV/dt)值即为该节 燃料电池膜电极双电层电容（Cdl=18.3F)。对其它各恒电流下的数据进行同样处 理， 如附图 5所示。
(8) 对步骤 （7) 中曲线进行积分 '( ^-Crf/)^， 得催化剂脱氢对应 电荷量 （QPt=3.4C)， 通过公式 s = i (其中 q代表单位面积催化剂所带电 量, WPt为铂载量）得该节燃料电池膜电极催化剂有效活性面积 (EAS=32m2/g)，或 用公式 R EA =; ^求出催化剂有效面积比 REA =110 (表示催化剂有效活性面积 q ΛΜΕΑ
与膜电极有效面积 Α 之比）。
(9)如附图 6所示，从起始充电区得到电压阶越变化值 ，用公式 Α = Δ^/σ 得到该节燃料电池阻抗 （R=0.9 Ω . cm2)o
(10) 用上述方法对电池堆内各节燃料电池进行步骤 （5) - (9) 的操作， 得到燃料电池堆各节燃料电池膜电极状况。
待测燃料电池 5为燃料电池单体或燃料电池堆， 数据采集器 3有多少路电 压信号线即能够同时测量多少节燃料电池。

Claims

权 利 要 求 书
1. 一种燃料电池堆膜电极状态现场检测方法， 其特征在于： 包括如下步骤:
( 1 ) 将氢气和氮气或空气分别充入待测燃料电池堆或单体的膜电极两侧， 如果充入的是氢气和氮气， 则氢气和氮气流经燃料电池， 或者堵死出口， 如果 充入的是空气， 则需要堵死空气侧出口， 用待测燃料电池外接负载直至待测燃 料电池不再有开路电压；
(2) 给待测燃料电池进行恒定电流充电， 连续记录各节燃料电池电压， 当 各节燃料电池电压不低于 0.5V时停止充电；
(3 ) 改变恒定电流值两次或者多次， 重复步骤 （2) 过程， 得到两个或者 多个恒定电流下的各节燃料电池电压数据；
(4)对两个或多个恒定电流下测量的该节燃料电池电压变化过程进行关于 时间的微分， 确定该节燃料电池在某电压下对应两个或多个恒定电流 1(3充电中 的电压变化率 dV/dt;
( 5 )将上述的恒定电流 1(3和电压变化率 dV/dt通过线性拟合或计算得到对 应电压变化率为 0时的电流值， 即为该节燃料电池膜电极的氢渗透电流 iH;
( 6)绘制 （I(3-iHy(dV/dt) 该节燃料电池电压 V的曲线， 找出最低点 L及其 对应电压 Vdl， 该点的 (I( iHy(dV/dt)值即为该节燃料电池膜电极双电层电容 Cdl;
( 7 ) 对步骤 （6 ) 中曲线进行积分 J^ (^^- C / ， 得催化剂脱氢对应 电荷量 QPt， 通过公式 S = i得该节燃料电池膜电极催化剂有效活性面积
EAS，其中 q代表单位面积催化剂所带电量， WPt为铂载量;或用公式 R EA = ^^
^ ΛΜΕΑ 求出催化剂有效面积比 REA， 表示催化剂有效活性面积与膜电极有效面积 4^之 比； (8) 从起始充电区得到电压阶越变化值 Δ ， 用公式 = Δ^/σ得到该节燃 料电池阻抗 R;
(9)对燃料电池堆内各节燃料电池进行步骤（4) - (8) 的操作， 得到燃料 电池堆各节燃料电池膜电极状况参数。
2. 根据权利要求 1所述的检测方法， 其特征在于： 所述氢气和氮气或空气 为增湿的气体或不增湿的气体。
3. 一种实现权利要求 1所述检测方法的检测装置， 其特征在于： 包括恒流 电源 （1)、 电流传感器 （2)、 数据采集器 （3) 和数据处理单元 （4)， 所述恒流 电源 （1) 的正负极分别通过导线与待测燃料电池 （5) 集电板的阴极和阳极相 连， 电流传感器 （2) 连接在恒流电源 （1) 负极和待测燃料电池 （5) 集电板的 阳极间； 所述电流传感器 （2) 的电流信号端口 Α与数据采集器 （3) 的模拟量 输入端口 B相连； 所述数据采集器（3)的模拟量输入端口 B同时与待测燃料电 池 （5) 的各节电池相连， 数据采集器 （3) 的数据传输端口 C与数据处理单元
(4) 的数据传输端口 D相连。
4. 根据权利要求 3所述的测试装置， 其特征在于： 所述待测燃料电池 （5) 为燃料电池单体或燃料电池堆， 数据采集器 （3) 有多少路电压信号线即能够同 时测量多少节燃料电池。
PCT/CN2013/083542 2012-11-06 2013-09-16 一种燃料电池堆膜电极状况现场检测方法和检测装置 WO2014071773A1 (zh)

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