WO2013171994A1 - 積層シートの製造方法および積層シートの製造装置 - Google Patents

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WO2013171994A1
WO2013171994A1 PCT/JP2013/002904 JP2013002904W WO2013171994A1 WO 2013171994 A1 WO2013171994 A1 WO 2013171994A1 JP 2013002904 W JP2013002904 W JP 2013002904W WO 2013171994 A1 WO2013171994 A1 WO 2013171994A1
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WO
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fiber base
resin layer
base material
chamber
sheet
Prior art date
Application number
PCT/JP2013/002904
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English (en)
French (fr)
Inventor
章仙 吉原
和哉 北川
Original Assignee
住友ベークライト株式会社
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    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29BPREPARATION OR PRETREATMENT OF THE MATERIAL TO BE SHAPED; MAKING GRANULES OR PREFORMS; RECOVERY OF PLASTICS OR OTHER CONSTITUENTS OF WASTE MATERIAL CONTAINING PLASTICS
    • B29B15/00Pretreatment of the material to be shaped, not covered by groups B29B7/00 - B29B13/00
    • B29B15/08Pretreatment of the material to be shaped, not covered by groups B29B7/00 - B29B13/00 of reinforcements or fillers
    • B29B15/10Coating or impregnating independently of the moulding or shaping step
    • B29B15/12Coating or impregnating independently of the moulding or shaping step of reinforcements of indefinite length
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32LAYERED PRODUCTS
    • B32BLAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B5/00Layered products characterised by the non- homogeneity or physical structure, i.e. comprising a fibrous, filamentary, particulate or foam layer; Layered products characterised by having a layer differing constitutionally or physically in different parts
    • B32B5/22Layered products characterised by the non- homogeneity or physical structure, i.e. comprising a fibrous, filamentary, particulate or foam layer; Layered products characterised by having a layer differing constitutionally or physically in different parts characterised by the presence of two or more layers which are next to each other and are fibrous, filamentary, formed of particles or foamed
    • B32B5/24Layered products characterised by the non- homogeneity or physical structure, i.e. comprising a fibrous, filamentary, particulate or foam layer; Layered products characterised by having a layer differing constitutionally or physically in different parts characterised by the presence of two or more layers which are next to each other and are fibrous, filamentary, formed of particles or foamed one layer being a fibrous or filamentary layer
    • B32B5/28Layered products characterised by the non- homogeneity or physical structure, i.e. comprising a fibrous, filamentary, particulate or foam layer; Layered products characterised by having a layer differing constitutionally or physically in different parts characterised by the presence of two or more layers which are next to each other and are fibrous, filamentary, formed of particles or foamed one layer being a fibrous or filamentary layer impregnated with or embedded in a plastic substance

Definitions

  • the present invention relates to a laminated sheet manufacturing method and a laminated sheet manufacturing apparatus.
  • a prepreg obtained by impregnating a fiber base material with a resin material has been used for a printed wiring board having a multilayer structure.
  • Such a prepreg is manufactured as follows (for example, refer patent document 1). A fiber base material is stacked on the upper surface of the film having the resin varnish applied thereon, and the fiber base material is pressed against the film. Thereby, the fiber base material is impregnated with the resin varnish.
  • the inventors of the present invention have proposed that when a prepreg is manufactured, a resin layer such as a resin varnish and a fiber base material are pressure-bonded under reduced pressure. By doing so, air bubbles can be prevented from entering between the resin layer and the fiber base material, and the inside of the fiber base material is also decompressed, so that voids are generated inside the fiber base material. This can be suppressed, and a desired prepreg is considered to be obtained.
  • the fiber base material is long, it is difficult to put everything in the decompression chamber, and a part of the fiber base material is located outside the chamber. If it does so, gas will flow in into a chamber via a fiber base material, it will be difficult to decompress the inside of a chamber, and it will become difficult to obtain a desired prepreg.
  • the present invention has been made in view of the above problems. That is, according to the present invention, a step of preparing a long fiber base material, an impregnation portion that impregnates the inside of the fiber base material with an organic material and extends in the width direction of the fiber base material, A plurality of steps formed at predetermined intervals in the longitudinal direction of the material, a region between the impregnated portions of the fiber base material, and a resin layer on the front or back side of the fiber base material A step of supplying a resin layer; a step of transporting the fiber substrate and the resin layer toward the chamber along the longitudinal direction of the fiber substrate; and the step of transporting the fiber substrate into the chamber.
  • the fiber substrate extends from the inside of the chamber to the outside of the chamber. If it does so, gas will continue flowing in into the fiber base material inside a chamber from the chamber exterior along the extension direction of a fiber base material, and it will become difficult to decompress the inside of a chamber and a fiber base material.
  • the impregnation part is spaced apart and provided along the longitudinal direction of the fiber base material, and a fiber base material is divided by the said impregnation part along a longitudinal direction.
  • the impregnation portion blocks at least a part of the gas inflow path into the chamber, and it is easy to reduce the pressure in the chamber and the fiber substrate.
  • the manufacturing apparatus used for the manufacturing method of the laminated sheet mentioned above can also be provided. That is, according to the present invention, the long fiber base material is impregnated with an organic material at a predetermined interval in the longitudinal direction of the fiber base material, and extends in the width direction of the fiber base material. A resin layer is supplied to the front or back side of the fiber base so that the impregnation part forming means for forming a plurality of impregnation parts, a region between the impregnation parts of the fiber base, and the resin layer face each other.
  • a supply means a chamber in which the fiber base material and the resin layer are transported, and a transport means for transporting the fiber base material and the resin layer toward the chamber along the longitudinal direction of the fiber base material.
  • the region between the impregnated portions of the fiber base and the resin layer are located in the chamber, and the region on the downstream side in the transport direction and the region on the upstream side of the region between the impregnated portions of the fiber base ,
  • Control means for stopping the movement, pressure reducing means for reducing the pressure in the chamber, and heating means for heating the fiber base material and the resin layer in the chamber to impregnate the resin layer inside the fiber base material.
  • the manufacturing apparatus of the laminated sheet containing can be provided.
  • a laminated sheet manufacturing method and a manufacturing apparatus capable of obtaining a desired laminated sheet are provided.
  • the lamination sheet 40 manufactured with the manufacturing apparatus of this embodiment is demonstrated.
  • the prepreg 1 is obtained by cutting the laminated sheet 40 into a predetermined dimension in the middle of the longitudinal direction.
  • This prepreg 1 is used for a multilayer printed wiring board (circuit board), and is, for example, a core material.
  • the metal layer 12 of the prepreg 1 is selectively removed to form a circuit layer, and further, another prepreg and a circuit layer are alternately laminated on the front and back surfaces of the prepreg 1 to obtain a multilayer printed wiring board (circuit Substrate).
  • Each of the resin layers 3 and 4 is in a B-stage state, and when used as a core material, the prepreg 1 is heated and cured to completely cure the resin layers 3 and 4 (C stage).
  • the laminated sheet 40 shown in FIG. 1 has a strip shape (long shape) as a whole, a thin plate (flat plate) fiber substrate (substrate) 2, and one surface (upper surface) of the fiber substrate 2.
  • the first resin layer (resin layer) 3 composed of the solid or semi-solid first resin composition and the other surface (lower surface) side of the fiber base 2, It has the 2nd resin layer (resin layer) 4 comprised with a semi-solid 2nd resin composition, and the metal layer 12 each formed on the 1st resin layer 3 and the 2nd resin layer 4 .
  • the laminated sheet 40 is used after being cut to a predetermined size. As shown in FIG.
  • the laminated sheet 40 has a sheet portion 5 a (a first resin layer (resin layer) 3 and a metal layer 12) on one surface of the long fiber base 2.
  • the first sheet portion has a structure in which a plurality of the first sheet portions are spaced apart along the longitudinal direction of the fiber substrate 2.
  • FIG. 2 is a schematic diagram for easily understanding that the plurality of sheet portions 5a and 5b are spaced apart from each other. The length of the sheet portions 5a and 5b in the conveyance direction and the conveyance of the impregnation portion 21 are illustrated. The direction length does not match that in FIG.
  • a sheet portion 5b (second sheet portion) composed of the second resin layer (resin layer) 4 and the metal layer 12 is provided on the other surface of the long fiber substrate 2 as a fiber substrate.
  • 2 is a structure in which a plurality of the two are separated along the longitudinal direction.
  • the first sheet portion 5a and the second sheet portion 5b are arranged at positions facing each other with the fiber base material 2 interposed therebetween.
  • seat part 5b is equal to the length of the clearance gap between the impregnation parts 21.
  • the length of the first sheet portion 5a and the second sheet portion 5b along the longitudinal direction of the fiber base 2 may be shorter than the length of the gap between the impregnation portions 21.
  • seat part 5b is longer than the length between a pair of adjacent impregnation parts 21, and a pair of adjacent It may be shorter than the total value of the length between the impregnated portions 21 and the length of the pair of impregnated portions 21 along the longitudinal direction of the fiber base material 2.
  • the length of the first sheet portion 5a and the second sheet portion 5b along the longitudinal direction of the fiber base material 2 is longer than the length of the gap between the impregnation portions 21, and the end portion of the first sheet portion 5a.
  • the end portion of the second sheet portion 5b may overlap the impregnation portion 21.
  • the 1st sheet parts 5a adjacent to the longitudinal direction of the fiber base material 2 and 2nd sheet parts 5b are spaced apart, and the impregnation part 21 is exposed.
  • the prepreg 1 is obtained by cutting the fiber base material 2 between the first sheet portions 5a and the fiber base material 2 between the second sheet portions 5b.
  • each resin layer 3 and 4 is a B stage state.
  • the fiber base material 2 has a function of improving the mechanical strength of the laminated sheet 40.
  • the fiber substrate 2 include glass fiber substrates such as glass woven fabric and glass nonwoven fabric, polyamide resin fibers such as polyamide resin fibers, aramid fibers including aromatic polyamide resin fibers and wholly aromatic polyamide resin fibers.
  • Polyester resin fibers such as polyester resin fibers, aromatic polyester resin fibers, wholly aromatic polyester resin fibers, woven or non-woven fabrics mainly composed of polyparaphenylenebenzobisoxazole, polyimide resin fibers, fluororesin fibers, etc.
  • fiber base materials such as organic fiber base materials such as paper fiber base materials mainly composed of synthetic fiber base materials, kraft paper, cotton linter paper, mixed paper of linter and kraft pulp, and the like.
  • the fiber base material may use any 1 type of the fiber mentioned above, and may use 2 or more types.
  • a fiber base material consists of the fiber comprised by the material in any one of glass, polyparaphenylene benzobisoxazole, and aramid resin polyester.
  • the fiber base material 2 is preferably a glass fiber base material.
  • the mechanical strength of the prepreg 1 obtained by cutting the laminated sheet 40 can be further improved.
  • Examples of the glass constituting such a glass fiber substrate include E glass, C glass, A glass, S glass, D glass, NE glass, T glass, H glass, Q glass, and quartz glass. Any one or more of them can be used. Among these, it is preferable that glass is S glass, T glass, quartz glass, or Q glass. Thereby, the thermal expansion coefficient of a glass fiber base material can be made comparatively small, Therefore For the laminated sheet 40, the thermal expansion coefficient can be made as small as possible. Moreover, in this invention, NE glass, S glass, and T glass are more preferable from a viewpoint that it is easy to make small the refractive index difference with the impregnation part 21, and E glass is more preferable from an economical viewpoint.
  • the average thickness T of the fiber base material 2 is not particularly limited, but is preferably 150 ⁇ m or less, more preferably 100 ⁇ m or less, and even more preferably about 10 to 50 ⁇ m.
  • the fiber base 2 having such a thickness the mechanical strength of the prepreg 1 (laminated sheet 40) can be ensured and the thickness thereof can be reduced. Furthermore, the workability and dimensional stability of the prepreg 1 can be improved.
  • the first resin layer 3 is provided on one surface side of the fiber base 2, and the second resin layer 4 is provided on the other surface side. Moreover, the 1st resin layer 3 is comprised with the 1st resin composition, On the other hand, the 2nd resin layer 4 is comprised with the 2nd resin composition.
  • the first resin composition and the second resin composition may be the same composition or different. In this embodiment, the same composition is used.
  • the metal layer 12 is formed on each of the first resin layer 3 and the second resin layer 4.
  • the metal layer 12 becomes a wiring portion (conductor pattern) by performing etching or laser processing, for example.
  • the 1st resin composition and the 2nd resin composition are set as the composition which is excellent in adhesiveness with a metal.
  • first impregnated portion 301 a part of the fiber base 2 in the thickness direction is impregnated with a first resin composition (first resin layer 3) (hereinafter, this part is referred to as “first Impregnated portion 301 "), the remaining portion of the fiber base material 2 not impregnated with the first resin composition is impregnated with the second resin composition (second resin layer 4) (hereinafter referred to as this).
  • second impregnation portion 401 This portion is referred to as “second impregnation portion 401”.
  • the 1st impregnation part 301 (lower surface of the 1st resin layer 3) and the 2nd impregnation part 401 (upper surface of the 2nd resin layer 4) are contacting.
  • the first resin composition is impregnated into the fiber substrate 2 from the upper surface side of the fiber substrate 2
  • the second resin composition is impregnated from the lower surface side of the fiber substrate 2.
  • the voids in the fiber base material 2 are filled with these resin compositions.
  • region which the fiber base material 2 is not impregnated among the 1st resin layers 3 is the non-impregnation part 302, and the area
  • the thickness of the first impregnation part 301 is equal to the thickness of the second impregnation part 401.
  • the thickness of the first non-impregnated portion 302 of the first resin layer 3 is equal to the thickness of the second non-impregnated portion 402 of the second resin layer 4.
  • the thickness of the first non-impregnated portion 302 and the thickness of the second non-impregnated portion 402 are, for example, 2 to 20 ⁇ m. Note that the thickness of the first impregnation part 301 and the thickness of the second impregnation part 401 may be different, and the thickness of the first non-impregnation part 302 and the thickness of the second non-impregnation part 402 May be different.
  • symbol 20 of FIG. 1 shows the center position of the thickness of the lamination sheet 40.
  • the first resin layer 3 is supplied to the chamber 7 of the laminated sheet manufacturing apparatus 30 as a thin plate-like first sheet portion (sheet portion) 5a in a state where the metal layer 12 is laminated.
  • the second resin layer 4 is also supplied to the chamber 7 of the laminated sheet manufacturing apparatus 30 as a thin plate-like second sheet portion (sheet portion) 5b in a state where the metal layer 12 is laminated.
  • the metal layer 12 is a portion processed into the wiring portion, and a metal foil such as a copper foil or an aluminum foil made of a conductive metal material is bonded to the corresponding resin layer. Or by plating copper or aluminum on the surface of the corresponding resin layer.
  • the 1st resin layer 3 and the 2nd resin layer 4 have the characteristics as mentioned above, while being able to hold
  • the metal layer 12 can be formed in the wiring part.
  • the peel strength between the metal layer 12 and the first resin layer 3 or the second resin layer 4 is preferably 0.3 kN / m or more, and more preferably 0.6 kN / m or more.
  • the metal layer 12 can be processed into a wiring part, and the reliability of electrical connection with, for example, a semiconductor device can be further improved.
  • the first resin composition and the second resin composition have the following composition.
  • the first resin composition includes, for example, a curable resin, and includes at least one of a curing aid (for example, a curing agent and a curing accelerator) and an inorganic filler as necessary.
  • a curing aid for example, a curing agent and a curing accelerator
  • an inorganic filler as necessary.
  • the curable resin examples include urea (urea) resin, melamine resin, maleimide compound, polyurethane resin, unsaturated polyester resin, resin having a benzoxazine ring, bisallyl nadiimide compound, vinyl benzyl resin, vinyl benzyl ether resin, Examples thereof include thermosetting resins such as benzocyclobutene resins, cyanate resins, and epoxy resins, ultraviolet curable resins, and anaerobic curable resins. Any one or more of these can be used. Among these, the curable resin is preferably a combination having a glass transition temperature of 200 ° C. or higher.
  • the cross-linking density is further increased in the resin layers 3 and 4 after curing after a substrate to be described later is produced.
  • the heat resistance of 3 and 4 (the substrate obtained) can be improved.
  • the thermal expansion coefficient of the prepreg 1 can be reduced (hereinafter also referred to as “low thermal expansion”) by using the thermosetting resin and the filler together. Furthermore, the electrical characteristics (low dielectric constant, low dielectric loss tangent) of the prepreg 1 can be improved.
  • epoxy resin examples include phenol novolac type epoxy resin, bisphenol type epoxy resin, naphthalene type epoxy resin, anthracene type epoxy resin, arylalkylene type epoxy resin and the like. Any one or more of these can be used.
  • the epoxy resin is preferably a naphthalene type or arylalkylene type epoxy resin.
  • a naphthalene-type or arylalkylene-type epoxy resin moisture-absorbing solder heat resistance (solder heat resistance after moisture absorption) and flame retardancy can be improved in the cured first resin layer 3 (obtained substrate). It can.
  • the naphthalene type epoxy DIC Corporation's HP-4700, HP-4770, HP-4032D, HP-5000, Nippon Kayaku Corporation NC-7300L, Nippon Steel Chemical Co., Ltd.
  • the aryl alkylene type epoxy resin means an epoxy resin containing one or more combinations of an aromatic group and an alkylene group such as methylene in the repeating unit, and is excellent in heat resistance, flame retardancy, and mechanical strength. In order to deal with a halogen-free wiring board, it is preferable to use an epoxy resin containing substantially no halogen.
  • the cyanate resin can be obtained, for example, by reacting a cyanogen halide compound with phenols or naphthols, and prepolymerizing them by a method such as heating as necessary. Moreover, the commercial item prepared in this way can also be used.
  • cyanate resin examples include novolak-type cyanate resin, bisphenol A-type cyanate resin, bisphenol E-type cyanate resin, bisphenol-type cyanate resin such as tetramethylbisphenol F-type cyanate resin, and naphthol aralkyl-type cyanate resin. . Any one or more of these can be used.
  • the cyanate resin preferably has two or more cyanate groups (—O—CN) in the molecule.
  • cyanate groups —O—CN
  • phenol novolac type cyanate resin is excellent in flame retardancy and low thermal expansion
  • 2,2-bis (4-cyanatophenyl) isopropylidene and dicyclopentadiene type cyanate resin are used for controlling the crosslinking density, Excellent moisture resistance reliability.
  • a phenol novolac type cyanate resin is preferred from the viewpoint of low thermal expansion.
  • other cyanate resins may be used alone or in combination of two or more, and are not particularly limited.
  • the cyanate resin may be used alone, may be used in combination with cyanate resins having different weight average molecular weights, or may be used in combination with the cyanate resin and its prepolymer.
  • the curable resin may be used in combination of two or more.
  • the cyanate resin can be used in combination for improving flame retardancy
  • the maleimide compound is used in combination for improving heat resistance. be able to.
  • the epoxy resin can be used in combination for further improving heat resistance and flame retardancy.
  • the content of the curable resin is not particularly limited, but is preferably 5 to 70% by mass, more preferably 10 to 50% by mass, based on the entire first resin composition.
  • the content of the curable resin is less than the lower limit, depending on the type of the curable resin, the viscosity of the varnish of the first resin composition becomes too low and it is difficult to form the prepreg 1. There is.
  • the content of the curable resin exceeds the upper limit, the amount of other components is too small, and the mechanical strength of the prepreg 1 may be reduced depending on the type of the curable resin.
  • the resin composition preferably contains an inorganic filler. Thereby, even if the prepreg is thinned (for example, 35 ⁇ m or less in thickness), a substrate having excellent mechanical strength can be obtained. Furthermore, it is possible to improve the low thermal expansion of the substrate.
  • the inorganic filler examples include talc, alumina, glass, silica such as fused silica, mica, aluminum hydroxide, magnesium hydroxide, and the like. Further, depending on the purpose of use of the inorganic filler, a crushed or spherical one is appropriately selected. Among these, from the viewpoint of excellent low thermal expansion, the inorganic filler is preferably silica, and more preferably fused silica (particularly spherical fused silica).
  • the resin composition can contain other components as necessary within a range not inhibiting the effects of the present invention.
  • Other components include, for example, thickeners such as olben and benton, silicone, fluorine and polymer antifoaming agents or leveling agents, adhesion imparting agents such as coupling agents, flame retardants, phthalocyanine blue And colorants such as phthalocyanine green, iodine green, disazo yellow, carbon black, anthraquinones, and the like.
  • This laminated sheet manufacturing apparatus 30 impregnates the inside of the long fiber base 2 with an organic material at a predetermined interval in the longitudinal direction of the fiber base 2, and in the width direction of the fiber base 2.
  • the fiber base material so that the impregnation part forming means 31 (see FIG. 3) for forming the extending impregnation part 21, the region between the impregnation parts 21 of the fiber base material 2, and the resin layers 3 and 4 face each other.
  • Supply means 32 (see FIG. 4) for supplying resin layers 3 and 4 onto 2, chamber 7 (see FIG. 5) in which fiber substrate 2 and resin layers 3 and 4 are conveyed, Conveying means 6 (see FIG.
  • Control means 98 for stopping the driving of the conveying means 6, decompression means 8 (see FIG. 5) for decompressing the inside of the chamber 7, fiber base material 2 and resin layers 3 and 4 in the chamber 7
  • Heating means 95 for heating and impregnating the resin layers 3 and 4 inside the fiber base 2 is included.
  • the laminated sheet manufacturing apparatus 30 includes a pressurizing unit 9 (see FIG. 5) in addition to the impregnation unit forming unit 31, the transport unit 6, the supply unit 32, the chamber 7, the decompression unit 8, the heating unit 95, and the control unit 98. 5).
  • a pressurizing unit 9 see FIG. 5
  • the configuration of each unit will be described.
  • FIG. 3 is a cross-sectional view along the longitudinal direction of the fiber base 2.
  • the impregnation part forming means 31 is for impregnating the organic material into the long fiber base 2 to form the impregnation part 21.
  • the fiber base material 2 is wound around a supply roller (not shown), for example, and is supplied from the supply roller to the impregnation portion forming means 31.
  • a plurality of impregnation portions 21 are formed at predetermined intervals in the longitudinal direction of the fiber base 2.
  • the impregnation part 21 is extended over the whole width direction of the fiber base material 2 in this embodiment.
  • the impregnation part 21 should just extend in the width direction of the fiber base material 2. Moreover, the impregnation part 21 should just be that the organic material has penetrated into the fiber base material 2, and does not need to embed the fiber base material 2 inside completely.
  • the impregnation part forming unit 31 includes an application unit 311 that applies an organic material to the fiber substrate 2 and a curing unit 312 that cures the applied organic material. The application unit 311 applies the organic material over the entire width direction of the fiber base material 2 and applies the organic material at a predetermined interval in the longitudinal direction of the fiber base material 2.
  • the application unit 311 is a die coater or the like, and after the organic material is applied over the width direction of the fiber base material 2 by the application unit 311, the applied organic material is conveyed to a position facing the curing unit 312.
  • the fiber base material 2 is conveyed by the means 6 (here, for example, the belt conveyor 61).
  • the fiber base material 2 is conveyed along the longitudinal direction.
  • the organic material may be a resin material having a curable monomer or oligomer and forming a resin by impregnating the fiber base 2 and then curing the resin. It may be included. However, considering the ease of impregnation of the fiber base material 2, the resin material is preferably a curable organic material that can be cured after the fiber base material 2 is impregnated.
  • the organic material includes, for example, a photocurable monomer or oligomer.
  • the photocurable monomer an epoxy compound or an acrylic compound is preferable.
  • acrylic compound examples include monomers of acrylic acid ester or methacrylic acid ester, and specifically include ethylene glycol diacrylate, ethylene glycol dimethacrylate, 1,6-hexanediol diacrylate, 1,6-dimethacrylate.
  • Difunctional acrylates such as hexanediol, glyceryl diacrylate, glyceryl dimethacrylate, 1,10-decanediol diacrylate, 1,10-decanediol dimethacrylate, trimethylolpropane triacrylate, trimethylolpropane trimethacrylate, and polyfunctional acrylates such as pentaerythritol triacrylate, pentaerythritol trimethacrylate, dipentaerythritol hexaacrylate, and dipentaerythritol hexamethacrylate. Any one or more of these can be used.
  • the organic material may contain a photopolymerization initiator. Moreover, the organic material may contain the monomer which has an epoxy group, and the oligomer which has an epoxy group as an epoxy-type compound. The monomer and oligomer having an epoxy group are polymerized by ring-opening in the presence of an acid. The organic material contains a photoacid generator, and curing polymerization is initiated by the acid generated by the photoacid generator.
  • epoxy norbornene EpNB manufactured by Promeras
  • 3,4-epoxycyclohexenylmethyl-3 ′, 4′-epoxycyclohexenecarboxylate (Delcel Chemical Co., Celoxide 2021P), 1,2-epoxy-4-vinylcyclohexane (Daicel Chemical Co., Celoxide 2000), 1,2: 8,9 diepoxy limonene (Delcel Chemical Co., Celoxide 3000) can be used. Any one or more of these can be used. Among them, those having a refractive index close to that of the fiber base material 2 after curing are preferable.
  • the difference between the refractive index of the organic material after curing and the refractive index of the fibers constituting the fiber base 2 is preferably, for example, 0 to 0.08.
  • the refractive index of the fiber substrate 2 is 1.558 for E glass and 1.524 for T glass.
  • Any photoacid generator may be used as long as it can generate Bronsted acid or Lewis acid by absorbing light energy.
  • triphenylsulfonium hexafluorophosphate triphenylsulfonium trifluoromethanesulfonate, tris ( Sulfonium salts such as 4-t-butylphenyl) sulfonium-trifluoromethanesulfonate, diazonium salts such as p-nitrophenyldiazonium hexafluorophosphate, ammonium salts, phosphonium salts, diphenyliodonium trifluoromethanesulfonate, (triccumyl) iodonium-tetrakis (penta) Iodonium salts such as fluorophenyl) borate, quinonediazides, diazomethanes such as bis (phenylsulfonyl) diazomethane, -Sulfonic acid esters
  • This organic material is in the form of a varnish, and after being applied to the surface of the fiber base material 2, it is impregnated to the inside of the fiber base material 2 by atmospheric pressure and capillary force.
  • the curing means 312 irradiates the applied organic material with light to form the impregnated portion 21.
  • a UV lamp is used.
  • the organic material can be cured by electron beam irradiation or heat treatment.
  • the organic material is photocurable. Since the fiber base material 2 is transparent and light easily passes inside, the organic material can be reliably irradiated with light, and the impregnated portion 21 can be formed. In addition, by using a photocurable organic material, the time required for curing can be made relatively short, and productivity can be improved.
  • Supply means 32 (FIG. 4) for disposing a resin layer on at least one of the front surface and the back surface of the fiber base material 2 on the downstream side in the transport direction of the fiber base material 2 relative to the impregnation part forming means 31.
  • Reference is arranged. 4 is a schematic diagram, and the length of the sheet portions 5a and 5b in the conveyance direction and the length of the impregnation portion 21 in the conveyance direction do not match those in FIG.
  • the fiber base material 2 is sent from the impregnation part forming means 31 to the supply means 32 by the conveying means 6 (for example, the belt conveyor 61 and the conveying roller 62 described above).
  • the fiber base material 2 is conveyed along the longitudinal direction.
  • the supply unit 32 includes a supply roller (not shown), a cutting unit 322, and a pair of rollers 321.
  • the pair of rollers 321 are pinch rollers whose outer peripheral surfaces are made of resin (made of rubber).
  • a long first sheet is wound around a supply roller (not shown). This sheet is cut into the sheet portion 5a.
  • a sheet is supplied from the supply roller between the pair of rollers 321.
  • the supply of the sheet from the supply roller is stopped, and the above-described sheet is cut into a desired length by the cutting unit 322. Thereby, it becomes the sheet
  • another long second sheet is wound around another supply roller (not shown). This sheet is cut into the sheet portion 5b.
  • a sheet is supplied from the supply roller between the pair of rollers 321.
  • the supply of the sheet from the supply roller is stopped, and the above-described sheet is cut into a desired length by the cutting unit 322. Thereby, the sheet portion 5b is obtained.
  • seat used as the sheet part 5b is supplied intermittently at predetermined timing.
  • the sheet supply timing from the supply roller is controlled so that the sheet portions 5 a and 5 b do not overlap the impregnation portion 21.
  • the sheet portions 5 a and 5 b are supplied together with the fiber base material 2 between the pair of rollers 321, and are respectively disposed on the front and back surfaces of the fiber base material 2.
  • the sheet portion 5 a is disposed on the surface side of the region between the impregnated portions 21 of the fiber base material 2 so that the resin layer 3 faces the region between the impregnated portions 21 of the fiber base material 2.
  • the sheet portion 5b is disposed on the back side of the region between the impregnated portions 21 of the fiber base material 2 so that the resin layer 4 of the sheet portion 5b faces the region between the impregnated portions 21 of the fiber base material 2.
  • the sheet portions 5a and 5b are opposed to each other with the fiber base material 2 interposed therebetween.
  • the pair of rollers 321 brings the sheet portions 5 a and 5 b into contact with the fiber substrate 2. It is preferable to arrange a pair of seal bars on the downstream side of the pair of rollers 321 in the conveying direction of the fiber base material 2.
  • the seal bases facing each other with the fiber substrate 2 and the sheet portions 5a and 5b interposed therebetween are brought close to each other, one seal bar is brought into contact with the sheet portion 5a, and the other seal bar is brought into contact with the sheet portion 5b.
  • a part of resin layer 3 and 4 is heated, and a part of sheet
  • one end portion orthogonal to the conveying direction of the sheet portions 5 a and 5 b is melt-bonded to the fiber base material 2.
  • the sheet portions 5a and 5b are arranged with respect to the fiber base material 2, and the end surface along the transport direction of the fiber base material 2 (the end surface of the end portion in the TD direction) is the first sheet portion 5a or the second sheet surface. 2 is not covered with the sheet portion 5b and is exposed.
  • the width of the sheet portions 5a and 5b (the length along the direction perpendicular to the longitudinal direction of the fiber base material 2) is equal to the width of the fiber base material 2 or shorter than the width of the fiber base material 2. .
  • the first sheet portion 5 a includes a first resin layer 3 and a metal layer 12 that is a support that supports the first resin layer 3.
  • the second sheet portion 5 b includes a second resin layer 4 and a metal layer 12 that is a support that supports the second resin layer 4.
  • the first resin layer 3 and the second resin layer 4 are made of a solid or semi-solid resin composition and are in a B-stage state.
  • the first resin layer 3 and the second resin layer 4 may be a liquid resin composition.
  • the thickness of each of the resin layers 3 and 4 in the sheet portions 5a and 5b is, for example, 3 to 60 ⁇ m, preferably 5 to 30 ⁇ m.
  • the thickness of the metal layer 12 is, for example, 1 to 70 ⁇ m.
  • a chamber 7 shown in FIG. 5 is disposed downstream of the supply unit 32 in the sheet conveyance direction.
  • the fiber base 2 and the sheet portions 5a and 5b are conveyed to the chamber 7 by the conveying means 6 (here, for example, the belt conveyor 63).
  • the belt conveyor 63 is arranged on both sides of the chamber 7 via the chamber 7.
  • the belt conveyor 63 conveys the fiber base material 2, the first sheet portion 5a, and the second sheet portion 5b all at once from the left side to the right side (in the longitudinal direction) in the drawing, that is, in the horizontal direction. be able to. That is, the belt conveyor 63 supplies the fiber base material 2, the first sheet portion 5 a, and the second sheet portion 5 b into the chamber 7, and the fiber base material 2 and the first sheet portion 5 a from the chamber 7.
  • the second sheet portion 5b is sent out.
  • the fiber base material 2 is applied to the first resin layer 3 of the first sheet portion 5a. Is in a state where the lower surface of the fiber base 2 is opposed to the second resin layer 4 of the second sheet portion 5b.
  • the fiber base material 2, the first sheet portion 5a, and the second sheet portion 5b conveyed by the conveying means 6 pass while maintaining an opposing state, and these are pressure-bonded at that time.
  • the chamber 7 is composed of an upper structure (first structure) 71 and a lower structure (second structure) 72 that approach / separate each other in the vertical direction.
  • the upper structure 71 has a top plate 711 and a side wall 712 formed on the edge of the top plate 711 over the entire circumference.
  • the side wall 712 protrudes downward from the edge of the top plate 711.
  • the lower structure 72 has a bottom plate 721 and a side wall 722 formed on the edge of the bottom plate 721 over the entire circumference thereof.
  • the side wall 722 protrudes upward from the edge of the bottom plate 721.
  • the fiber base 2 When the upper structure 71 and the lower structure 72 are separated by a predetermined distance or more (hereinafter referred to as “open state”), the fiber base 2, the first sheet portion 5 a, and the second sheet portion 5 b are connected to each other. It can be sent into the inside of these structures 71 and 72, and can also be sent out to the outside of these structures 71 and 72.
  • the left portion in the figure between the upper structure 71 and the lower structure 72 serves as the inlet 73 and the right portion serves as the outlet 74.
  • the inlet is defined by a side wall 722A arranged on the upstream side in the transport direction.
  • the outlet is defined by a side wall 722B disposed on the downstream side in the transport direction.
  • a portion between the opposing end surfaces of the side walls 712A and 722A is an inlet, and a portion between the opposing end surfaces of the side walls 712B and 722B is an outlet.
  • the constituent material of the upper structure 71 and the lower structure 72 is not particularly limited, and examples thereof include various metals such as iron, stainless steel, and aluminum, or alloys containing these metals.
  • a seal member 75 made of an elastic material is installed in a portion defining the inlet 73 of the upper structure 71 (ie, the end surface of the side wall 712A) and a portion defining the outlet 74 (ie, the end surface of the side wall 712B).
  • a sealing member made of an elastic material is also formed on a portion defining the inlet 73 of the lower structure 72 (that is, the end surface of the side wall 722A) and a portion defining the outlet 74 (that is, the end surface of the side wall 722B).
  • 76 is installed.
  • Each of the sealing members 75 and 76 is a member having a circular cross-sectional shape.
  • the seal member 75 is fixed to the lower part of the side walls 712A and 712B of the upper structure 71, and the seal member 76 is fixed to the upper part of the side walls 722A and 722B of the lower structure 72.
  • the seal member 75 and the seal member 76 are made of the fiber base material in a state where the upper structure 71 and the lower structure 72 are close to each other (hereinafter referred to as “closed state”).
  • 2 impregnated portions 21 are sandwiched. That is, the seal member 75 is in close contact with the front surface side of the impregnation portion 21, and the seal member 76 is in close contact with the back surface side of the impregnation portion 21. More specifically, the impregnated portion 21 is sandwiched between the portion that defines the inlet of the upper structure 71 and the portion that defines the inlet of the lower structure 72 via the seal member 75 and the seal member 76.
  • the other impregnated portion 21 is sandwiched between the portion that divides the outlet of the upper structure 71 and the portion that divides the outlet of the lower structure 72 via the seal member 75 and the seal member 76.
  • the space 77 defined by the upper structure 71 and the lower structure 72 that is, the airtightness in the chamber 7 is maintained.
  • the inside of the space 77 can be decompressed by operating the decompression means 8.
  • the sealing member is also arranged at the lower end portion of the side walls other than the side walls 712A and 712B among the four side walls of the upper structure 71.
  • a seal member is also arranged at the upper end portion of the side walls other than the side walls 722A and 722B among the four side walls of the lower structure 72. Thereby, the airtightness in the chamber 7 can be maintained.
  • the constituent materials of the seal members 75 and 76 are not particularly limited.
  • natural rubber isoprene rubber, butadiene rubber, styrene-butadiene rubber, nitrile rubber, chloroprene rubber, butyl rubber, acrylic rubber, ethylene-propylene rubber, hydrin rubber,
  • rubber materials especially those vulcanized
  • urethane rubber silicone rubber, fluoro rubber, styrene, polyolefin, polyvinyl chloride, polyurethane, polyester, polyamide, polybutadiene, trans polyisoprene
  • thermoplastic elastomers such as those based on fluorocarbons, fluororubbers, and chlorinated polyethylenes can be used, and one or more of these can be used in combination.
  • the decompression means 8 decompresses the inside of the chamber 7 to a negative pressure, and has two sets of pumps 81 and connection pipes (tubes) 82.
  • connection pipe 82 of one set (upper side in the drawing) is connected to the top plate 711 of the upper structure 71 and opens to the top plate 711. Thereby, the connection pipe 82 communicates with the chamber 7.
  • One set of pumps 81 is connected to the upper structure 71 through the connection pipe 82.
  • connection pipe 82 The other set (the lower side in the drawing) of the connection pipe 82 is connected to the bottom plate 721 of the lower structure 72 and opens to the bottom plate 721. Thereby, the connection pipe 82 communicates with the chamber 7.
  • the other set of pumps 81 is connected to the lower structure 72 through the connection pipe 82.
  • Each pump 81 is installed outside the chamber 7, and for example, a vacuum pump is applied.
  • Each connection pipe 82 is a hard pipe made of a metal material such as stainless steel.
  • the pressurizing means 9 collectively pressurizes the opposing fiber substrate 2, the first sheet portion 5a, and the second sheet portion 5b in the thickness direction in the closed chamber 7. Yes (see FIG. 8).
  • the pressing means 9 is connected to the upper pressing member (first pressing member) 91, the cylinder 92 connected to the upper pressing member 91, the lower pressing member (second pressing member) 93, and the lower pressing member 93.
  • Cylinder 94 is provided. Note that the laminated sheet manufacturing apparatus 30 may have only one of the cylinders 92 and 94. That is, only one of the upper pressing member 91 and the lower pressing member 93 may be driven so that the pressing members 91 and 93 approach and separate from each other.
  • the upper pressing member 91 is a member that is located in the chamber 7 and presses the first sheet portion 5a from above.
  • the upper pressing member 91 has a planar rectangular plate shape, and its entire length (the length along the conveying direction of the fiber base material 2 and the like) is the prepreg 1 (or the first sheet portion) formed by cutting the laminated sheet 40. It is almost the same as or slightly shorter than the total length of 5a). Further, the width of the upper pressing member 91 (the length in the depth direction in FIG. 5) is wider than the width of the prepreg 1 (laminated sheet 40).
  • a cylinder 92 is connected to the upper surface of the upper pressing member 91.
  • the cylinder 92 is a driving means for causing the upper pressing member 91 to approach and separate from the lower pressing member 93.
  • the cylinder 92 has a rod 921 that can be moved freely, and the upper pressing member 91 can be moved in the vertical direction by the movement of the rod 921. And when the upper side press member 91 moves below, the 1st sheet
  • the rod 921 passes through the top plate 711 of the upper structure 71, and most of the portion is located outside the chamber 7.
  • the lower pressing member 93 is a member that is located in the chamber 7 and presses the second sheet portion 5b from the lower side. Similarly to the upper pressing member 91, the lower pressing member 93 is a flat rectangular plate, and the entire length thereof is substantially the same as the total length of the prepreg 1 (or the second sheet portion 5b) formed by cutting the laminated sheet 40. Same or slightly shorter. Further, the width of the lower pressing member 93 is wider than the width of the prepreg 1.
  • a cylinder 94 is connected to the lower surface of the lower pressing member 93.
  • the cylinder 94 is a driving means for causing the lower pressing member 93 to approach and separate from the upper pressing member 91.
  • the cylinder 94 has a rod 941 that can be moved freely, and the lower pressing member 93 can be moved in the vertical direction by the movement of the rod 941. And when the lower side press member 93 moves upward, the 2nd sheet
  • the rod 941 passes through the bottom plate 721 of the lower structure 72, and most of the portion is located outside the chamber 7.
  • the cylinder 92 is configured to be able to adjust the protruding amount of the rod 921, that is, the magnitude of the pressure
  • the cylinder 94 is also configured to be able to adjust the protruding amount of the rod 941, that is, the magnitude of the pressure.
  • the constituent material of the upper pressing member 91 and the lower pressing member 93 is not particularly limited, and for example, a metal material such as stainless steel can be used.
  • a metal material such as stainless steel can be used.
  • rubber, a glass plate, in particular, a member having a high surface smoothness can be attached to a facing surface on a metal material. Thereby, the lamination sheet 40 excellent in smoothness can be obtained further.
  • the cylinders 92 and 94 are not particularly limited, and for example, hydraulic cylinders and air cylinders can be used.
  • each of the upper pressing member 91 and the lower pressing member 93 incorporates a heater 95 (heating means) made of, for example, a heating wire. Accordingly, the first support 5 a can be reliably heated via the upper pressing member 91, and the second sheet portion 5 b can be reliably heated via the lower pressing member 93. Then, the fiber base material 2 is impregnated with the resin layers 3 and 4 by the upper pressing member 91 and the lower pressing member 93.
  • the heater 95 is incorporated in both the upper pressing member 91 and the lower pressing member 93, but is not limited to this.
  • the heater 95 is connected to one of the upper pressing member 91 and the lower pressing member 93. May only be built in.
  • the laminated sheet manufacturing apparatus 30 includes a detection unit 96, a determination unit 97, and a control unit 98.
  • the detection means 96 detects the position of the impregnation part 21 which is a gap between the adjacent first sheet parts 5a (a gap between the adjacent second sheet parts 5b).
  • An example of the detection means 96 is a CCD camera.
  • the discriminating means 97 discriminates whether or not a part of the fiber base material 2 (region between the impregnation portions 21) and each of the sheet portions 5a and 5b are conveyed to a predetermined position in the chamber 7. Specifically, the discriminating unit 97 discriminates whether or not the position of the impregnated portion 21 detected by the detecting unit 96 is predetermined.
  • the predetermined position referred to here is a position where the impregnation portion 21 faces a portion that defines the entrance of the upper structure 71 and a portion that defines the entrance of the lower structure 72.
  • the impregnation portion 21 is a position facing the seal member 75 provided on the side wall 712A of the upper structure 71, and the impregnation portion 21 is opposed to the seal member 76 provided on the side wall 722A of the lower structure 72.
  • the control means 98 that is, the impregnation portion 21 is the predetermined value described above.
  • the driving of the belt conveyor 63 of the conveying means 6 is stopped.
  • the control means 98 does not determine that the part of the fiber base 2 and the sheet parts 5a and 5b have been conveyed to a predetermined position in the chamber 7 by the determination means 97, that is, the impregnation part 21 Control is performed so as not to stop the driving of the belt conveyor 63 of the conveying means 6 when it is determined that it is not at the predetermined position.
  • the position of the impregnation portion 21 on the inlet side of the chamber 7 is detected by the detection means 96.
  • the present invention is not limited to this, and the position of the impregnation portion 21 on the outlet side of the chamber 7 may be detected.
  • the discriminating means 97 discriminates whether or not the impregnation portion 21 is at a position facing the portion of the upper structure 71 that defines the outlet and the portion of the lower structure 72 that defines the outlet.
  • the impregnated portion 21 is in a position facing the seal member 75 provided on the side wall 712B of the upper structure 71, and the impregnated portion 21 is located in a position facing the seal member 76 provided on the side wall 722B of the lower structure 72. Detect whether or not. Then, the control means 98 stops the driving of the belt conveyor 63 of the conveying means 6 when the determination means 97 determines that the impregnation section 21 is in a predetermined position, and the impregnation section 21 is not in the predetermined position. When it is determined, the driving of the belt conveyor 63 of the conveying means 6 is not stopped. Further, the detection means 96 may detect both the position of the impregnation portion 21 on the inlet side of the chamber 7 and the position of the impregnation portion 21 on the outlet side of the chamber 7.
  • the method for producing the laminated sheet 40 of the present embodiment includes a step of preparing a long fiber base 2, A step of impregnating an organic material into the fiber base material 2 and forming an impregnation portion 21 extending in the width direction of the fiber base material 2 at a predetermined interval in the longitudinal direction of the fiber base material 2; 2, the step of supplying the resin layers 3 and 4 onto the fiber base 2 so that the region between the impregnated portions 21 and the resin layers 3 and 4 face each other, and the fiber base 2 and the resin layers 3 and 4 , A process of transporting into the chamber 7 along the longitudinal direction of the fiber base 2, and a region between the impregnated portions 21 of the fiber base 2 and the resin layers 3 and 4 in the chamber 7.
  • the fiber base material 2 and the fiber base material 2 are located in a state where the fiber base material 2 located on the downstream side and the upstream side in the transport direction from the region between the impregnated portions 21 of the fiber base material 2 is exposed from the chamber 7.
  • a step of stopping the conveyance of the resin layers 3 and 4, the inside of the chamber 7 is decompressed, and the fiber base material 2 in the chamber 7 and Heating the fat layers 3 and 4, and a step of impregnating the resin layers 3 and 4 to 2 within said fibrous substrate.
  • the manufacturing method of the lamination sheet 40 is demonstrated in detail.
  • the long fiber base material 2 is prepared, and the impregnation part 21 is formed by the impregnation part formation means 31, as shown in FIG.
  • the fiber base material 2 wound around a roller (not shown) is sent out from the roller, and the fiber base material 2 is conveyed by the belt conveyor 61.
  • the conveyance is stopped at a predetermined interval.
  • the organic material is applied over the entire width direction of the fiber base 2 by the applying means 311.
  • the fiber substrate 2 is conveyed again, and the conveyance of the fiber substrate 2 is stopped in a state where the organic material impregnated in the fiber substrate 2 faces the curing means 312.
  • the organic material is cured by the curing unit 312 to form the impregnated portion 21.
  • the organic material is applied to the other region of the fiber base 2 by the applying unit 311. Such an operation is repeated to form a plurality of impregnated portions 21 at predetermined intervals in the longitudinal direction of the fiber base 2.
  • the fiber base material 2 on which the impregnation portion 21 is formed is conveyed from the impregnation portion forming means 31 to the supply means 32 by the belt conveyor 61 and the conveyance roller 62 (see FIG. 4). Then, while transporting the fiber base material 2 or temporarily stopping the transport, as shown in FIG. 4, the supply means 32 causes the resin layer 3 of the sheet portion 5 a to be an area between the impregnation portions 21 of the fiber base material 2. The sheet portion 5a is supplied onto the surface of the region between the impregnated portions 21 of the fiber base 2 so as to come into contact with each other.
  • the sheet portion 5b is placed between the impregnation portions 21 of the fiber base material 2 so that the back surface of the region between the impregnation portions 21 of the fiber base material 2 and the resin layer 4 of the sheet portion 5b come into contact with each other by the supply means 32.
  • a long first sheet serving as the sheet portion 5a is supplied from a supply roller (not shown), and is cut to a predetermined length by the cutting unit 322.
  • a long second sheet serving as the sheet portion 5b is supplied from a supply roller (not shown), and cut by a predetermined length by the cutting means 322.
  • the sheet portions 5 a and 5 b are supplied together with the fiber base material 2 between the pair of rollers 321, and are respectively disposed on the front and back surfaces of the fiber base material 2. It should be noted that a part of each sheet part 5a is fixed to the fiber base material 2 and the other part is not fixed to the fiber base material 2 so that the positional deviation of the sheet part 5a with respect to the fiber base material 2 does not occur during conveyance. It is preferable to keep. Specifically, for example, it is preferable that the end of each sheet portion 5a on the downstream side in the conveyance direction is fixed to the fiber base 2 by pressure. Similarly, it is preferable that a part of the sheet portion 5b is fixed to the fiber base 2 and the other part is not fixed.
  • the end of the sheet portion 5b on the downstream side in the conveyance direction is fixed to the fiber base 2 by pressure.
  • Sheet portions 5 a and 5 b are arranged in the region between the impregnation portions 21 by the supply means 32.
  • a plurality of first sheet portions 5 a are arranged adjacent to each other through the impregnation portion 21 along the longitudinal direction, and a plurality of second sheet portions 5 b are also impregnated on the lower surface side. It will be arrange
  • the impregnated portion 21 is exposed between the adjacent first sheet portions 5a, and further, the impregnated portion 21 is exposed between the adjacent second sheet portions 5b. In this way, the fiber base material 2 on which the sheet portions 5 a and 5 b are arranged is conveyed into the chamber 7 by the belt conveyor 63.
  • the end surface (end surface of the end portion in the TD direction) along the conveyance direction of the fiber base material 2 is not covered with the first sheet portion 5a or the second sheet portion 5b and is exposed. It has become a state.
  • the fiber substrate 2, the first sheet portion 5 a, and the second sheet portion 5 b are conveyed into the chamber 7 by the belt conveyor 63.
  • the chamber 7 is open.
  • the detection means 96 the position of the impregnation part 21 is detected.
  • the discriminating unit 97 discriminates whether or not the impregnated portion 21 detected by the detecting unit 96 is in a predetermined position.
  • the determination means 97 determines that the impregnation portion 21 is in a predetermined position, that is, it is determined that a part of the fiber base 2 and the sheet portions 5a and 5b have been conveyed to the predetermined position in the chamber 7. If this happens, the driving of the belt conveyor 63 is stopped.
  • the chamber 7 is in an open state, and the fiber substrate 2, the first sheet portion 5 a, and the second sheet portion 5 b in an opposed state are inserted through the inlet 73. Yes. Although a part of the fiber base 2 is located in the chamber 7, the other part of the fiber base 2 is located downstream and upstream in the transport direction from the chamber 7 and is exposed from the chamber 7. Yes. Further, the sheet portions 5 a and 5 b other than the sheet portions 5 a and 5 b located in the chamber 7 are located outside the chamber 7.
  • each heater 95 incorporated in each of the upper pressing member 91 and the lower pressing member 93 is operated in advance. As a result, the upper pressing member 91 and the lower pressing member 93 are heated.
  • the upper structure 71 and the lower structure 72 are brought close to each other to close the chamber 7.
  • the impregnation portion 21 is sandwiched between the seal member 75 of the upper structure 71 of the chamber 7 and the seal member 76 of the lower structure 72.
  • the fiber base material 2 is communicated in the longitudinal direction, and has a hole communicating with the front and back surfaces.
  • the fiber base material 2 is a porous base material. Therefore, when the fiber base material 2 is arrange
  • the inside of the fiber base material 2 located in the chamber 7 is located outside the chamber 7. It becomes difficult to communicate with the inside of the fiber substrate 2 to be performed.
  • the impregnation portion 21 blocks at least a part of the gas inflow path into the chamber 7, and the gas inside the chamber 7 can be prevented from leaking outside the chamber 7 through the fiber substrate 2. Therefore, the inside of the chamber 7 can be easily decompressed and a high vacuum can be achieved.
  • the portion that defines the inlet of the upper structure 71 of the chamber 7 and the portion that defines the inlet of the lower structure 72 sandwich the impregnation portion 21 via the seal member 75 and the seal member 76.
  • the portion impregnating the outlet of the upper structure 71 and the portion defining the outlet of the lower structure 72 sandwich the other impregnation portion 21 via the seal member 75 and the seal member 76.
  • a sealed space can be formed by the impregnation portion 21, the upper structure 71, the lower structure 72, and the seal members 75 and 76, and the gas inside the chamber 7 leaks out of the chamber 7 through the fiber base 2. This can be reliably suppressed.
  • the inside of the chamber 7 can be easily depressurized as described above, the inside of the chamber 7 can be quickly depressurized, and the productivity of the prepreg can be improved. Furthermore, since the inside of the chamber 7 can be highly evacuated, it is possible to suppress the gas remaining in the fiber base material 2 from becoming bubbles when the resin layer is impregnated into the fiber base material 2. Thereby, a prepreg with a reduced number of voids can be manufactured.
  • the decompression means 8 is operated to start decompressing the chamber 7.
  • the decompression is performed by moving the upper pressing member 91 downward by the operation of the cylinder 92 and moving the lower pressing member 93 upward by the operation of the cylinder 94, so that the fiber substrate 2, the first sheet portion 5 a, and the second This is performed prior to pressurizing the sheet portion 5b in a lump.
  • the space 77 is in a decompressed state, and the pressure between the fiber base material 2 and the first resin layer 3 and the fiber base material 2 and the second resin are reduced by the decompression force (negative pressure) generated in the space 77.
  • the pressure bonding with the layer 4 is assisted.
  • a part of the sheet portion 5 a is fixed to the fiber base material 2 and the other part is not fixed to the fiber base material 2.
  • a part of the sheet portion 5 b is fixed to the fiber base material 2 and the other part is not fixed to the fiber base material 2.
  • the conveyance direction of the fiber base material 2 is exposed.
  • the gas inside the fiber base 2 is sucked from the end surface along the line by the decompression means.
  • the gas in the fiber base 2 is also sucked by the decompression means 8 from the gap between the fiber base 2 and the sheet portion 5a and the gap between the fiber base 2 and the sheet portion 5b.
  • the resin layers 3 and 4 are impregnated in the downstream and upstream regions of the fiber base 2 located in the chamber 7 in the transport direction, and sealed by the resin layers 3 and 4.
  • the lower pressing member 93 is moved upward and the upper pressing member 91 is moved downward while maintaining the reduced pressure state due to the operation of the decompression means 8.
  • seat part 5b are pressurized collectively.
  • the upper pressing member 91 and the lower pressing member 93 are in a heated state, respectively.
  • the 1st resin layer 3 whole is heated via the metal layer 12.
  • FIG. By this heating, the first resin layer 3 is melted and pressure-bonded (fused) to the fiber base material 2, and further, the resin layer 3 is impregnated inside the fiber base material 2.
  • the second sheet portion 5 b as well the entire second resin layer 4 is heated via the metal layer 12. By this heating, the second resin layer 4 is melted and pressure-bonded to the fiber base material 2, and further, the resin layer 4 is impregnated inside the fiber base material 2.
  • the fiber base material 2 is impregnated with the resin layers 3 and 4 in a state where the inside of the chamber 7 is decompressed by the decompression means.
  • the gas inside the fiber base 2 is sucked by the decompression means 8 during the impregnation. Therefore, it can suppress that the gas which remained in the fiber base material 2 becomes a bubble. Thereby, the prepreg with which the void was reduced can be manufactured.
  • FIG. 11 is a cross-sectional view in the XI-XI direction of FIG.
  • the fiber base material 2 is impregnated with the resin layers 3 and 4 while the inside of the chamber 7 is decompressed by the decompression means 8. In other words, since the resin layer is impregnated while the gas inside the fiber base 2 is sucked by the decompression means 8, the impregnation property of the resin layer into the fiber base 2 can be improved.
  • the operating conditions of the pressurizing means 9 and the heating means 95 that is, the pressurizing time, the heating time, and the heating temperature are the respective configurations of the fiber base material 2, the first resin layer 3, and the second resin layer 4, respectively.
  • the pressurization time is preferably, for example, 5 to 180 seconds, and more preferably 10 to 120 seconds.
  • the heating time is preferably 5 to 180 seconds, for example, and more preferably 10 to 120 seconds.
  • the heating temperature is preferably 60 to 150 degrees, for example, and more preferably 80 to 130 degrees.
  • the applied pressure is preferably, for example, 0.1 to 3.0 MPa, and preferably 0.5 to 1.5 MPa.
  • the conveying means 6 is operated to send out the laminated sheet 40 from the outlet 74 of the chamber 7.
  • the fiber base material 2, the first sheet portion 5 a and the second sheet portion 5 b are inserted into the chamber 7, and the above-described operation is performed again. Impregnate.
  • the laminated body of the fiber base material 2, the first sheet portion 5a, and the second sheet portion 5b is sequentially sent out from the outlet 74 of the chamber 7 under atmospheric pressure.
  • the laminated sheet 40 can be folded and collected by bending the impregnation portion 21.
  • the inside of the fiber base material 2 is completely embedded with the resin layers 3 and 4.
  • the inside of the fiber base 2 may not be completely embedded in the resin layers 3 and 4, and a void may be formed inside the fiber base 2.
  • the lamination sheet 40 sent out from the exit 74 of the chamber 7 will be cut
  • the impregnation part 21 at the time of manufacturing the prepreg 1 from the laminated sheet 40 can be used as a cutting region. Note that the impregnation portion 21 may be immediately cut without folding the laminated sheet 40 fed from the outlet 74 of the chamber 7.
  • the position of the impregnation part 21 is detected, and when the impregnation part 21 is in a predetermined position, the driving of the conveying means 6 is stopped.
  • the impregnation part 21 can be used for positioning the fiber base material 2, the first sheet part 5a, and the second sheet part 5b with respect to the chamber 7.
  • seat part 5a, and the 2nd support body 5b which comprise one prepreg 1 can be reliably located in the chamber 7, and if a subsequent crimping
  • the long fiber base 2 is fed into the chamber 7.
  • production of the cutting waste etc. of the fiber base material 2 can be suppressed.
  • the impregnation part 21 impregnated with the organic material is formed, and the impregnation part 21 is cut to obtain the prepreg 1. Since the impregnated portion 21 is cut, generation of cutting waste or the like of the fiber substrate 2 can be suppressed.
  • the organic material constituting the impregnation portion 21 is a photocurable organic material that includes a photocurable monomer and that undergoes a crosslinking reaction when irradiated with light, but is not limited thereto. It is not a thing.
  • the organic material includes a thermosetting resin, and when heated, the crosslinking reaction proceeds, and the impregnation portion 21 may be formed by thermosetting.
  • the curing means includes a heating means for thermosetting.
  • An organic material may be used as an adhesive.
  • the fiber base material 2 is impregnated with an adhesive and dried to form the impregnated portion 21.
  • an adhesive a type containing cyanoacrylate or the like and capable of undergoing a polymerization and curing reaction with moisture in the air can be used.
  • the impregnated portion 21 is sandwiched between the seal member 75 and the seal member 76, but is not limited thereto.
  • the inside of the chamber 7 may be depressurized while the impregnation portion 21 is located inside the chamber 7.
  • the impregnated portions 21 are provided separately along the longitudinal direction of the fiber base material 2, and the fiber base material 2 is partitioned at a predetermined interval along the longitudinal direction.
  • the impregnation part 21 blocks at least a part of the gas inflow path into the chamber 7, and the inside of the chamber 7 is easily decompressed.
  • Example 1 A laminated sheet 40 was manufactured by the same method as in the above embodiment.
  • varnish of first resin layer and second resin layer 100 parts by weight of epoxy resin (brominated bisphenol A type epoxy resin having an epoxy equivalent of 530 (trade name jER5046, manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation)) and dicyandiamide as a curing agent 4 parts by weight (manufactured by Nippon Carbide), 0.5 parts by weight of 2-ethyl-4-methylimidazole (manufactured by Shikoku Kasei Co., Ltd.) as a curing accelerator, and spherical silica as inorganic filler (manufactured by Admatechs, SO
  • An epoxy resin varnish (to be a resin layer) with a solid content of 65% by weight is prepared by mixing 200 parts by weight of -25H, average particle size 0.5 ⁇ m) and methyl ethyl ketone as a solvent at room temperature for 2 hours. did.
  • a prepreg was manufactured by the same method as that of the above embodiment, using the manufacturing apparatus 30 of the above embodiment.
  • a glass woven fabric (cross type # 2116, width 530 mm, thickness 90 ⁇ m, basis weight 104 g / m 2 ) was used as the fiber base material.
  • a plurality of impregnation portions 21 were formed on the fiber base material 2 as in the above embodiment.
  • the width of the impregnated portion 21 in the longitudinal direction of the fiber base material was 25 mm.
  • the material of the impregnation part 21 100 parts by weight of Celoxide 2021P (manufactured by Daicel Chemical Industries, epoxy equivalent 176) and 1 part by weight of a phosphoric acid photoacid generator (photopolymerization initiator) SP-150 (manufactured by ADEKA) were blended. And UV curing was performed by irradiating 240 mW / cm 2 of UV light for several seconds (for example, 6.25 seconds). Thereafter, the first sheet and the second sheet are cut by the same method as in the above embodiment, and the first sheet portion 5a and the second sheet portion 5b described above are regions between the impregnated portions 21 of the fiber base 2. The first sheet portion 5a and the second sheet portion 5b are arranged facing each other.
  • the length in the longitudinal direction of the fiber base 2 of the first sheet portion 5a and the second sheet portion 5b is almost equal to the length between the pair of impregnation portions 21, and the first sheet portion 5a and the second sheet portion 5b are substantially equal to each other.
  • the sheet portion 5b hardly overlapped with the pair of impregnation portions 21, and the impregnation portion 21 was exposed.
  • the end surface along the conveyance direction of the fiber base material 2 was not coat
  • the fiber base 2, the first sheet portion 5 a, and the second sheet portion 5 b were disposed in the chamber 7.
  • the region of the fiber base 2 on the downstream side in the transport direction and on the upstream side of the chamber 7 is exposed to the outside from the chamber 7 as in the above embodiment.
  • the impregnating portion 21 is closed via the seal member 75 and the seal member 76 at the portion that divides the chamber 7 and that defines the inlet of the upper structure 71 and the portion of the lower structure 72 of the chamber 7.
  • the other impregnation part 21 is sandwiched between the seal member 75 and the seal member 76 at the part that partitions the outlet of the upper structure 71 and the part that partitions the exit of the lower structure 72.
  • the outer dimension along the fiber base material conveyance direction of the chamber 7 is 750 mm
  • the inner dimension along the fiber base material conveyance direction of the chamber 7 (the length between the side walls 712A and 712B, between the side walls 722A and 722B). The length) was 700 mm.
  • the pressure inside the chamber 7 was reduced.
  • the pressure in the chamber 7 reached 80 Pa in 30 seconds from the start of pressure reduction, and reached an equilibrium state. It should be noted that even if the fiber base material 2, the first sheet portion 5a, and the second sheet portion 5b are not disposed in the chamber 7 and the chamber 7 is empty and the chamber is depressurized, depressurization starts.
  • the pressure in the chamber 7 reached 80 Pa and reached an equilibrium state, so that it was confirmed that the chamber 7 could be depressurized as in the empty state.
  • the fiber substrate 2, the first sheet portion 5 a, and the second sheet portion 5 b in the chamber 7 were heated and pressurized by the upper pressing member 91 and the lower pressing member 93 heated to 90 ° C.
  • the heating and pressing time was 30 seconds, and the applied pressure was 1.0 MPa.
  • the resin layers 3 and 4 were impregnated inside the fiber base 2.
  • the upper pressing member 91 and the lower pressing member 93 were separated from each other to finish the heating and pressurization, and the laminated sheet 40 was sent out from the chamber 7. When the cross section of the laminated sheet 40 was observed, it was confirmed that there were almost no voids.
  • the fiber base material 2 was cut into 700 mm in advance, and the first sheet portion 5a was arranged on the surface side of the cut fiber base material 2. Moreover, the 2nd sheet
  • the fiber substrate 2, the first sheet portion 5 a, and the second sheet portion 5 b in the chamber 7 were heated and pressurized by the upper pressing member 91 and the lower pressing member 93 heated to 90 ° C.
  • the heating and pressing time was 30 seconds, and the applied pressure was 1.0 MPa.
  • the upper pressing member 91 and the lower pressing member 93 are separated from each other, the heating and pressurization is finished, and the cut fiber substrate 2, the first sheet portion 5a, and the second sheet portion 5b are cut from the chamber 7.
  • a laminated sheet comprising: When the cross section of the laminated sheet was observed, it was confirmed that there were almost no voids.
  • Example 1 when the laminated sheet is manufactured in a single-wafer type, and in Example 1, the inside of the chamber 7 can be decompressed to the same extent.
  • Example 1 the laminated sheet is manufactured in a single-wafer type and It was found that the same effect can be obtained.

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Abstract

製造装置(30)は、長尺な繊維基材(2)の内部に、繊維基材(2)の長手方向に所定の間隔をあけて、有機材料を含浸させ、繊維基材(2)の幅方向に延在する含浸部(21)を形成する含浸部形成手段(31)と、繊維基材(2)の含浸部(21)間の領域と、樹脂層とが対向するように、繊維基材(2)上に樹脂層を供給する供給手段と、繊維基材(2)および樹脂層が搬送されるチャンバと、繊維基材(2)および樹脂層を、繊維基材(2)の長手方向に沿って、チャンバへ向けて搬送する搬送手段と、チャンバ内に、繊維基材(2)の含浸部(21)間の領域および前記樹脂層が位置し、含浸部(21)間の領域よりも搬送方向下流側、上流側の繊維基材(2)がチャンバから露出した状態で、搬送手段の駆動を停止する制御手段と、チャンバ内を減圧する減圧手段と、チャンバ内の繊維基材(2)および樹脂層を加熱して、繊維基材(2)内部に樹脂層を含浸させる加熱手段とを含む。

Description

積層シートの製造方法および積層シートの製造装置
 本発明は、積層シートの製造方法および積層シートの製造装置に関する。
 従来、繊維基材に対して、樹脂材料を含浸させたプリプレグが、多層構造のプリント配線板等に使用されている。
 このようなプリプレグは、以下のようにして製造される(たとえば、特許文献1参照)。
 上面に樹脂ワニスが塗布されたフィルムに対して、上側から繊維基材を重ね、繊維基材をフィルムに圧接させる。これにより、樹脂ワニスを繊維基材に含浸させている。
特開2010-47706号公報
 ここで、本発明者らは、プリプレグを製造する際に、樹脂ワニス等の樹脂層と、繊維基材とを減圧下で圧着させることを発案した。このようにすることで、樹脂層と繊維基材との間に気泡が入り込んでしまうことが防止できるうえ、繊維基材内部も減圧されることから、繊維基材内部でボイドが発生してしまうことも抑制でき、所望のプリプレグが得られると考えられる。
 しかしながら、繊維基材は長尺状であるため、すべてを減圧用のチャンバ内に入れることは難しく、繊維基材の一部は、チャンバの外に位置する。そうすると、繊維基材を介して、チャンバ内に気体が流入し、チャンバ内を減圧することが難しく、所望のプリプレグを得ることが難しくなる。
 本発明は、以上のような課題を鑑みて発案されたものである。
 すなわち、本発明によれば、長尺な繊維基材を用意する工程と、前記繊維基材内部に有機材料を含浸させ、前記繊維基材の幅方向に延在する含浸部を、前記繊維基材の長手方向に所定の間隔をあけて複数、形成する工程と、前記繊維基材の前記含浸部間の領域と、樹脂層とが対向するように、前記繊維基材の表面または裏面側に樹脂層を供給する工程と、前記繊維基材および樹脂層を、前記繊維基材の長手方向に沿って、チャンバ内にむけて、搬送する工程と、前記チャンバ内に、前記繊維基材の前記含浸部間の領域および前記樹脂層が位置し、前記繊維基材の前記含浸部間の領域よりも搬送方向下流側の領域および上流側の領域が、前記チャンバ外部に位置する状態で、前記繊維基材および前記樹脂層の搬送を停止する工程と、前記チャンバ内を減圧し、前記チャンバ内の前記繊維基材および前記樹脂層を加熱して、前記繊維基材内部に前記樹脂層を含浸させる工程とを含む積層シートの製造方法が提供される。
 繊維基材は、チャンバ内部からチャンバ外部にまで延在している。そうすると、繊維基材の延在方向に沿ってチャンバ外部からチャンバ内部の繊維基材内に気体が流入し続けて、チャンバならびに繊維基材内部を減圧することが難しくなる。
 これに対して、本発明では、繊維基材の長手方向に沿って含浸部が離間して設けられており、長手方向に沿って前記含浸部により、繊維基材が区画される。含浸部により、チャンバ内部への気体の流入経路の少なくとも一部が遮断されることとなり、チャンバならびに繊維基材内部を減圧しやすくなる。
 さらに、本発明によれば、上述した積層シートの製造方法に使用される製造装置も提供できる。
 すなわち、本発明によれば、長尺な繊維基材の内部に、前記繊維基材の長手方向に所定の間隔をあけて、有機材料を含浸させ、前記繊維基材の幅方向に延在する含浸部を複数、形成する含浸部形成手段と、前記繊維基材の前記含浸部間の領域と、樹脂層とが対向するように、前記繊維基材の表面または裏面側に樹脂層を供給する供給手段と、前記繊維基材および前記樹脂層が搬送されるチャンバと、前記繊維基材および前記樹脂層を、前記繊維基材の長手方向に沿って、前記チャンバへ向けて搬送する搬送手段と、前記チャンバ内に、前記繊維基材の前記含浸部間の領域および前記樹脂層が位置し、前記繊維基材の前記含浸部間の領域よりも搬送方向下流側の領域および上流側の領域が、前記チャンバ外部に位置する状態で、前記搬送手段の駆動を停止する制御手段と、前記チャンバ内を減圧する減圧手段と、前記チャンバ内の前記繊維基材および樹脂層を加熱して、前記繊維基材内部に前記樹脂層を含浸させる加熱手段とを含む積層シートの製造装置が提供できる。
 本発明によれば、所望の積層シートを得ることができる積層シートの製造方法および製造装置が提供される。
本発明の一実施形態にかかる積層シートを示す断面図である。 積層シートの平面図である。 本発明の積層シート製造装置の含浸部形成手段を示す図であり、繊維基材の長手方向に沿った断面図である。 供給手段を示す図であり、繊維基材の長手方向に沿った断面図である。 チャンバを示す断面図であり、繊維基材の長手方向に沿った断面図である。 チャンバを示す断面図であり、繊維基材の長手方向に沿った断面図である。 チャンバを示す断面図であり、繊維基材の長手方向に沿った断面図である。 チャンバを示す断面図であり、繊維基材の長手方向に沿った断面図である。 チャンバを示す断面図であり、繊維基材の長手方向に沿った断面図である。 チャンバを示す断面図であり、繊維基材の長手方向に沿った断面図である。 チャンバを示す断面図であり、図8のIX-IX方向の断面図である。 実施例、比較例、参考例の結果を示す図である。
 以下、本発明の実施形態を図面に基づいて説明する。なお、すべての図面において、同様な構成要素には同一符号を付し、その詳細な説明は重複しないように適宜省略される。
 はじめに、本実施形態の製造装置により製造される積層シート40について説明する。
<積層シート>
 まず、積層シート40について、図1を参照しつつ説明する。なお、積層シート40をその長手方向の途中で所定の寸法に切断すると、プリプレグ1が得られる。このプリプレグ1は、多層プリント配線板(回路基板)に使用されるものであり、たとえば、コア材となるものである。プリプレグ1の金属層12を選択的に除去して回路層を形成し、さらに、このプリプレグ1の表裏面に、他のプリプレグと回路層とを交互に積層することで、多層プリント配線板(回路基板)が得られる。なお、各樹脂層3,4はB-ステージ状態であり、コア材として使用する場合には、プリプレグ1を加熱硬化して、樹脂層3,4を完全硬化(Cステージ)する。
 図1に示す積層シート40は、その全体形状が帯状(長尺状)をなし、薄板状(平板状)の繊維基材(基材)2と、繊維基材2の一方の面(上面)側に位置し、固形または半固形の第1の樹脂組成物で構成される第1の樹脂層(樹脂層)3と、繊維基材2の他方の面(下面)側に位置し、固形または半固形の第2の樹脂組成物で構成される第2の樹脂層(樹脂層)4と、第1の樹脂層3および第2の樹脂層4上にそれぞれ形成された金属層12とを有する。この積層シート40は、所定の寸法に切断されて使用される。
 この積層シート40は、図2に示すように、長尺状の繊維基材2の一方の面上に、第1の樹脂層(樹脂層)3および金属層12で構成されるシート部5a(第1のシート部)が繊維基材2の長手方向に沿って複数離間配置された構造となっている。なお、図2は、複数のシート部5a、5bが離間して配置されていることをわかりやすくするための模式図であり、シート部5a、5bの搬送方向の長さと、含浸部21の搬送方向の長さとが、図5とは一致していない。
 また、長尺状の繊維基材2の他方の面上に、第2の樹脂層(樹脂層)4および金属層12で構成されるシート部5b(第2のシート部)が、繊維基材2の長手方向に沿って複数離間配置された構造となっている。
 第1のシート部5aおよび第2のシート部5bは、繊維基材2を挟んで対向する位置に配置される。また、本実施形態では、第1のシート部5aおよび第2のシート部5bの繊維基材2長手方向に沿った長さは、含浸部21間の隙間の長さと等しい。ただし、第1のシート部5aおよび第2のシート部5bの繊維基材2長手方向に沿った長さは、含浸部21間の隙間の長さよりも短くてもよい。
 また、第1のシート部5aおよび第2のシート部5bの繊維基材2の長手方向に沿った長さは、隣接する一対の含浸部21間の長さよりも長く、かつ、隣接する一対の含浸部21間の長さと一対の含浸部21の繊維基材2の長手方向に沿った長さとの合計値よりも短くてもよい。すなわち、第1のシート部5aおよび第2のシート部5bの繊維基材2長手方向に沿った長さは、含浸部21間の隙間の長さよりも長く、第1のシート部5aの端部、第2のシート部5bの端部が含浸部21と重なってもよい。
 繊維基材2の長手方向に隣接する第1のシート部5a同士、第2のシート部5b同士は離間し、含浸部21が露出している。
 第1のシート部5a間の繊維基材2および第2のシート部5b間の繊維基材2を切断することで、プリプレグ1が得られる。なお、各樹脂層3,4はBステージ状態である。
 繊維基材2は、積層シート40の機械的強度を向上する機能を有する。
 この繊維基材2としては、例えば、ガラス織布、ガラス不織布等のガラス繊維基材、ポリアミド樹脂繊維、芳香族ポリアミド樹脂繊維や全芳香族ポリアミド樹脂繊維等を含むアラミド繊維等のポリアミド系樹脂繊維、ポリエステル樹脂繊維、芳香族ポリエステル樹脂繊維、全芳香族ポリエステル樹脂繊維等のポリエステル系樹脂繊維、ポリパラフェニレンベンゾビスオキサゾール、ポリイミド樹脂繊維、フッ素樹脂繊維等を主成分とする織布または不織布で構成される合成繊維基材、クラフト紙、コットンリンター紙、リンターとクラフトパルプの混抄紙等を主成分とする紙繊維基材等の有機繊維基材等の繊維基材等が挙げられる。
 なお、繊維基材は、上述した繊維のいずれか1種を使用してもよいし、2種以上を使用したものであってもよい。
 なかでも、繊維基材は、ガラス、ポリパラフェニレンベンゾビスオキサゾール、アラミド樹脂ポリエステルのいずれかの材料で構成された繊維からなることが好ましい。
 これらの中でも、繊維基材2は、ガラス繊維基材であるのが好ましい。かかるガラス繊維基材を用いることにより、積層シート40を切断して得られたプリプレグ1の機械的強度をより向上することができる。また、プリプレグ1の熱膨張係数を小さくすることもできるという効果もある。
 このようなガラス繊維基材を構成するガラスとしては、例えば、Eガラス、Cガラス、Aガラス、Sガラス、Dガラス、NEガラス、Tガラス、Hガラス、Qガラス、石英ガラス等が挙げられ、いずれか1種以上を使用できる。これらの中でも、ガラスは、Sガラス、Tガラス、石英ガラスまたはQガラスであるのが好ましい。これにより、ガラス繊維基材の熱膨張係数を比較的小さくすることができ、このため、積層シート40をその熱膨張係数ができる限り小さいものとすることができる。
 また、本発明においては、含浸部21との屈折率差を小さくしやすいという観点からはNEガラス、Sガラス、Tガラスがより好ましく、経済的な観点からはEガラスがより好ましい。
 繊維基材2の平均厚さTは、特に限定されないが、150μm以下であるのが好ましく、100μm以下であるのがより好ましく、10~50μm程度であるのがさらに好ましい。かかる厚さの繊維基材2を用いることにより、プリプレグ1(積層シート40)の機械的強度を確保しつつ、その薄型化を図ることができる。さらには、プリプレグ1の加工性・寸法安定性を向上することもできる。
 この繊維基材2の一方の面側には、第1の樹脂層3が設けられ、また、他方の面側には、第2の樹脂層4が設けられている。また、第1の樹脂層3は、第1の樹脂組成物で構成され、一方、第2の樹脂層4は、第2の樹脂組成物で構成されている。第1の樹脂組成物と第2の樹脂組成物とは同じ組成物であってもよく、異なるものであってもよい。本実施形態では同じ組成物とする。
 本実施形態では、第1の樹脂層3および第2の樹脂層4上にそれぞれ金属層12が形成される。この金属層12は、例えばエッチングやレーザ加工を施すことにより、配線部(導体パターン)となる。このため、第1の樹脂組成物、第2の樹脂組成物は、金属との密着性に優れるような組成に設定されている。
 図1に示すように、本実施形態では、繊維基材2の厚さ方向の一部に第1の樹脂組成物(第1の樹脂層3)が含浸され(以下この部分を「第1の含浸部301」と言う)、繊維基材2の第1の樹脂組成物が含浸されていない残り部分に、第2の樹脂組成物(第2の樹脂層4)が含浸されている(以下この部分を「第2の含浸部401」と言う)。これにより、第1の樹脂層3の一部である第1の含浸部301と第2の樹脂層4の一部である第2の含浸部401とが繊維基材2内に位置する。そして、繊維基材2内において、第1の含浸部301(第1の樹脂層3の下面)と第2の含浸部401(第2の樹脂層4の上面)とが接触している。換言すれば、第1の樹脂組成物が、繊維基材2の上面側から、繊維基材2に含浸され、第2の樹脂組成物が、繊維基材2の下面側から、繊維基材2に含浸され、これらの樹脂組成物で繊維基材2内の空隙が充填されている。
 なお、第1の樹脂層3のうち、繊維基材2に含浸されていない領域は、非含浸部302であり、第2の樹脂層4のうち、繊維基材2に含浸されていない領域は、非含浸部402である。
 本実施形態では、第1の含浸部301の厚みと、第2の含浸部401の厚みは等しい。
 さらに、第1の樹脂層3の第1の非含浸部302の厚みと、第2の樹脂層4の第2の非含浸部402の厚みとは等しい。第1の非含浸部302の厚み、第2の非含浸部402の厚みは、たとえば、2~20μmである。なお、第1の含浸部301の厚みと、第2の含浸部401の厚みは異なっていてもよく、また、第1の非含浸部302の厚みと、第2の非含浸部402の厚みとが異なっていてもよい。なお、図1の符号20は、積層シート40の厚みの中心位置を示す。
 図5に示すように、第1の樹脂層3は、金属層12が積層された状態で、薄板状の第1のシート部(シート部)5aとして積層シート製造装置30のチャンバ7に供給される。第2の樹脂層4も、金属層12が積層された状態で、薄板状の第2のシート部(シート部)5bとして積層シート製造装置30のチャンバ7に供給される。
 金属層12は、前述したように配線部に加工される部分であり、導電性を有する金属材料で構成された、例えば、銅箔、アルミ箔等の金属箔を、対応する樹脂層に接合すること、あるいは、銅、アルミニウムを、対応する樹脂層の表面にメッキすること等により形成される。また、本実施形態では、第1の樹脂層3や第2の樹脂層4は、前述したような特性を有するため、高い密着性で金属層12を保持することができるとともに、高い加工精度で金属層12を配線部に形成することができるようになっている。
 金属層12と第1の樹脂層3や第2の樹脂層4とのピール強度は、0.3kN/m以上あるのが好ましく、0.6kN/m以上であるのがより好ましい。これにより、金属層12を配線部に加工し、例えば半導体装置との電気的な接続の信頼性をより向上させることができる。
 さて、第1の樹脂組成物および第2の樹脂組成物は、次のような組成とするのが好ましい。
 第1の樹脂組成物は、例えば、硬化性樹脂を含み、必要に応じて、硬化助剤(例えば硬化剤、硬化促進剤等)および無機充填材のうちの少なくとも1種を含んで構成される。
 硬化性樹脂には、例えば、ユリア(尿素)樹脂、メラミン樹脂、マレイミド化合物、ポリウレタン樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ベンゾオキサジン環を有する樹脂、ビスアリルナジイミド化合物、ビニルベンジル樹脂、ビニルベンジルエーテル樹脂、ベンゾシクロブテン樹脂、シアネート樹脂、エポキシ樹脂等の熱硬化性樹脂、紫外線硬化性樹脂、嫌気硬化性樹脂などが挙げられる。これらのうち、いずれか1種以上を使用できる。これらの中でも、硬化性樹脂は、ガラス転移温度が200℃以上になる組合せが好ましい。例えば、スピロ環含有、複素環式、トリメチロール型、ビフェニル型、ナフタレン型、アントラセン型、ノボラック型の2または3官能以上のエポキシ樹脂、シアネート樹脂(シアネート樹脂のプレポリマーを含む)、マレイミド化合物、ベンゾシクロブテン樹脂、ベンゾオキサジン環を有する樹脂を用いるのが好ましい。これらのうち、いずれか1種以上を使用できる。
 前記硬化性樹脂の中でも、熱硬化性樹脂を用いることにより、さらに、後述する基板を作製した後、すなわち、硬化後の樹脂層3、4中において架橋密度が増加するので、硬化後の樹脂層3、4(得られる基板)の耐熱性の向上を図ることができる。
 前記熱硬化性樹脂と充填材を併用することにより、プリプレグ1の熱膨張係数を小さくすること(以下、「低熱膨張化」と言うこともある)ができる。さらに、プリプレグ1の電気特性(低誘電率、低誘電正接)等の向上を図ることもできる。
 前記エポキシ樹脂としては、例えば、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノール型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、アントラセン型エポキシ樹脂、アリールアルキレン型エポキシ樹脂等が挙げられる。これらのうち、いずれか1種以上を使用できる。
 これらの中でも、エポキシ樹脂は、ナフタレン型、あるいはアリールアルキレン型エポキシ樹脂であるのが好ましい。ナフタレン型、アリールアルキレン型エポキシ樹脂を用いることにより、硬化後の第1の樹脂層3(得られる基板)において、吸湿半田耐熱性(吸湿後の半田耐熱性)および難燃性を向上させることができる。ナフタレン型エポキシとしては、DIC(株)製のHP-4700、HP-4770、HP-4032D、HP-5000、日本化薬(株)製のNC-7300L、新日鐵化学(株)製のESN-375等が挙げられ、アリールアルキレン型エポキシ樹脂としては、日本化薬(株)製のNC-3000、NC-3000L、NC-3000-FH、日本化薬(株)製のNC-7300L、新日鐵化学(株)製のESN-375等が挙げられる。アリールアルキレン型エポキシ樹脂とは、繰り返し単位中に芳香族基とメチレン等のアルキレン基の組合せを一つ以上含むエポキシ樹脂のことをいい、耐熱性、難燃性、および機械的強度が優れる。また、ハロゲンフリーの配線板に対応する上では、実質的にハロゲンを含まないエポキシ樹脂を用いることが好ましい。
 前記シアネート樹脂は、例えば、ハロゲン化シアン化合物とフェノール類やナフトール類とを反応させ、必要に応じて加熱等の方法でプレポリマー化することにより得ることができる。また、このようにして調製された市販品を用いることもできる。
 前記シアネート樹脂は、例えば、ノボラック型シアネート樹脂、ビスフェノールA型シアネート樹脂、ビスフェノールE型シアネート樹脂、テトラメチルビスフェノールF型シアネート樹脂等のビスフェノール型シアネート樹脂、及びナフトールアラルキル型シアネート樹脂等を挙げることができる。これらのうち、いずれか1種以上を使用できる。
 また、前記シアネート樹脂は、分子内に2個以上のシアネート基(-O-CN)を有することが好ましい。例えば、2,2'-ビス(4-シアナトフェニル)イソプロピリデン、1,1'-ビス(4-シアナトフェニル)エタン、ビス(4-シアナト-3,5-ジメチルフェニル)メタン、1,3-ビス(4-シアナトフェニル-1-(1-メチルエチリデン))ベンゼン、ビス(4-シアナトフェニル)チオエーテル、ビス(4-シアナトフェニル)エーテル、1,1,1-トリス(4-シアナトフェニル)エタン、トリス(4-シアナトフェニル)ホスファイト、ビス(4-シアナトフェニル)スルホン、2,2-ビス(4-シアナトフェニル)プロパン、1,3-、1,4-、1,6-、1,8-、2,6-又は2,7-ジシアナトナフタレン、1,3,6-トリシアナトナフタレン、4,4-ジシアナトビフェニル、及びフェノールノボラック型、クレゾールノボラック型、ジシクロペンタジエン型等の多価フェノール類と、ハロゲン化シアンとの反応で得られるシアネート樹脂、ナフトールアラルキル型の多価ナフトール類と、ハロゲン化シアンとの反応で得られるシアネート樹脂等が挙げられる。これらのうち、いずれか1種以上を使用できる。これらの中で、フェノールノボラック型シアネート樹脂が難燃性、及び低熱膨張性に優れ、2,2-ビス(4-シアナトフェニル)イソプロピリデン、及びジシクロペンタジエン型シアネート樹脂が架橋密度の制御、及び耐湿信頼性に優れている。特に、フェノールノボラック型シアネート樹脂が低熱膨張性の点から好ましい。また、更に他のシアネート樹脂を1種類あるいは2種類以上併用したりすることもでき、特に限定されない。
 前記シアネート樹脂は、単独で用いてもよいし、重量平均分子量の異なるシアネート樹脂を併用したり、前記シアネート樹脂とそのプレポリマーとを併用したりすることもできる。
 これらシアネート樹脂を用いることにより、効果的に耐熱性、及び難燃性を発現させることができる。
 また、前記硬化性樹脂は、2種以上を併用して用いることもできる。例えば、硬化性樹脂として前記エポキシ樹脂を用いる場合、より難燃性を向上させる上で、前記シアネート樹脂を併用することができ、また、より耐熱性を向上させる上で、前記マレイミド化合物を併用することができる。さらに、硬化性樹脂として、前記シアネート樹脂を用いる場合は、より耐熱性や難燃性などを向上させる上で、前記エポキシ樹脂を併用することができる。
 硬化性樹脂の含有量は、特に限定されないが、第1の樹脂組成物全体の5~70質量%であるのが好ましく、10~50質量%であるのがより好ましい。硬化性樹脂の含有量が前記下限値未満であると、硬化性樹脂の種類等によっては、第1の樹脂組成物のワニスの粘度が低くなりすぎ、プリプレグ1を形成するのが困難となる場合がある。一方、硬化性樹脂の含有量が前記上限値を超えると、他の成分の量が少なくなり過ぎるため、硬化性樹脂の種類等によっては、プリプレグ1の機械的強度が低下する場合がある。
 また、樹脂組成物は、無機充填材を含むことが好ましい。これにより、プリプレグを薄型化(例えば、厚さ35μm以下)にしても、機械的強度に優れる基板を得ることができる。さらに、基板の低熱膨張化を向上することもできる。
 無機充填材としては、例えば、タルク、アルミナ、ガラス、溶融シリカのようなシリカ、マイカ、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム等を挙げることができる。また、無機充填材の使用目的に応じて、破砕状、球状のものが適宜選択される。これらの中でも、低熱膨張性に優れる観点からは、無機充填材は、シリカであるのが好ましく、溶融シリカ(特に球状溶融シリカ)であるのがより好ましい。
 また、樹脂組成物は、以上に説明した成分のほか、本発明の効果を阻害しない範囲で、必要に応じて他の成分を配合することができる。他の成分としては、例えば、オルベン、ベントン等の増粘剤、シリコーン系、フッ素系、高分子系の消泡剤又はレベリング剤、カップリング剤等の密着性付与剤、難燃剤、フタロシアニン・ブルー、フタロシアニン・グリーン、アイオジン・グリーン、ジスアゾイエロー、カーボンブラック、アントラキノン類等の着色剤等を挙げることができる。
<積層シート製造装置>
 次に、積層シート40の製造に用いる積層シート製造装置30について、図3~図11を参照しつつ説明する。
 はじめに、積層シート製造装置30の概要について説明する。
 この積層シート製造装置30は、長尺な繊維基材2の内部に、前記繊維基材2の長手方向に所定の間隔をあけて、有機材料を含浸させ、前記繊維基材2の幅方向に延在する含浸部21を形成する含浸部形成手段31(図3参照)と、繊維基材2の含浸部21間の領域と、樹脂層3,4とが対向するように、前記繊維基材2上に樹脂層3,4を供給する供給手段32(図4参照)と、繊維基材2および樹脂層3,4が搬送されるチャンバ7(図5参照)と、
 前記繊維基材2および樹脂層3,4を、前記繊維基材2の長手方向に沿って、前記チャンバ7へ向けて搬送する搬送手段6(図5参照)と、チャンバ7内に、繊維基材2の前記含浸部21間の領域および前記樹脂層3,4が位置し、含浸部21間の領域よりも搬送方向下流側、上流側の繊維基材2がチャンバ7から露出した状態で、前記搬送手段6の駆動を停止する制御手段98(図5参照)と、チャンバ7内を減圧する減圧手段8(図5参照)と、チャンバ7内の繊維基材2および樹脂層3,4を加熱して、繊維基材2内部に樹脂層3,4を含浸させる加熱手段95(図5参照)とを含む。
 次に、積層シート製造装置30について詳細に説明する。
 積層シート製造装置30は、前述した含浸部形成手段31、搬送手段6と、供給手段32、チャンバ7と、減圧手段8と、加熱手段95、制御手段98に加えて、加圧手段9(図5参照)を備えている。以下、各部の構成について説明する。
 図3を参照して、含浸部形成手段31について説明する。図3は、繊維基材2の長手方向に沿った断面図である。
 含浸部形成手段31は、図3に示すように、長尺な繊維基材2の内部に、有機材料を含浸させて、含浸部21を形成するものである。繊維基材2はたとえば、図示しない供給ローラに巻回されており、供給ローラから、含浸部形成手段31に供給される。
 含浸部21は、繊維基材2の長手方向に所定の間隔をあけて複数個形成される。また、含浸部21は、本実施形態では、繊維基材2の幅方向全体にわたって延在する。ただし、含浸部21は、繊維基材2の幅方向に延在していればよい。また、含浸部21は、繊維基材2内部に、有機材料が入り込んでいればよく、繊維基材2内部を完全に埋め込むものでなくてもよい。
 含浸部形成手段31は、繊維基材2に対して、有機材料を塗布する塗布手段311と、塗布した有機材料を硬化させる硬化手段312とを含む。
 塗布手段311は、繊維基材2の幅方向全体にわたって、有機材料を塗布するとともに、繊維基材2の長手方向に所定の間隔をあけて前記有機材料を塗布する。具体的には、塗布手段311は、ダイコータ等であり、塗布手段311で繊維基材2の幅方向にわたって有機材料を塗布した後、塗布された有機材料が硬化手段312と対向する位置まで、搬送手段6(ここでは、たとえば、ベルトコンベア61)により、繊維基材2が搬送される。繊維基材2はその長手方向に沿って搬送される。
 ここで、有機材料は、硬化性のモノマー、オリゴマーを有し、繊維基材2に対して、含浸させた後、硬化させることで樹脂を形成する樹脂材料であってもよく、あらかじめ樹脂成分を含んでいるものであってもよい。ただし、繊維基材2への含浸のしやすさを考慮すると、樹脂材料は、繊維基材2に含浸させた後に硬化させることができる硬化性の有機材料であることが好ましい。
 有機材料は、たとえば、光硬化性のモノマー、オリゴマーを含むものである。光硬化性のモノマーとしては、エポキシ系化合物あるいはアクリル系化合物が好ましい。アクリル系化合物としては、アクリル酸エステルもしくはメタクリル酸エステルのモノマー等が挙げられ、具体的にはジアクリル酸エチレングリコール、ジメタクリ酸エチレングリコール、ジアクリル酸1,6-ヘキサンジオール、ジメタクリル酸1,6-ヘキサンジオール、ジアクリル酸グリセリン、ジメタクリル酸グリセリン、ジアクリル酸1,10-デカンジオール、ジメタクリル酸1,10-デカンジオール等の2官能アクリレート、トリアクリル酸トリメチロールプロパン、トリメタクリル酸トリメチロールプロパン、トリアクリル酸ペンタエリスリトール、トリメタクリル酸ペンタエリスリトール、ヘキサアクリル酸ジペンタエリスリトール、ヘキサメタクリル酸ジペンタエリスリトール等の多官能アクリレートなどが挙げられる。これらのうち、いずれか1種以上を使用できる。
 そして、これらの中でもアクリル酸エステルが好ましく、特に好ましくはエステル部位の炭素数が1~15のアクリル酸エステルまたはメタクリル酸アルキルエステルが好ましい。
 なお、有機材料は、光重合開始剤を含んでいてもよい。
 また、有機材料は、エポキシ系化合物として、エポキシ基を有するモノマー、エポキシ基を有するオリゴマーを含有していてもよい。このエポキシ基を有するモノマー、オリゴマーは、酸の存在下において開環により重合するものである。有機材料が光酸発生剤を含有し、この光酸発生剤で発生した酸により硬化重合が開始する。
 エポキシ基を有するモノマー、エポキシ基を有するオリゴマーとしては、エポキシノルボルネン(プロメラス社製 EpNB)を使用することができる。
 さらに、3,4-エポキシシクロヘキセニルメチル-3',4'-エポキシシクロヘキセンカルボキシレート(ダイセル化学社製 セロキサイド2021P)や、1,2-エポキシ-4-ビニルシクロヘキサン(ダイセル化学社製 セロキサイド2000)、1,2:8,9ジエポキシリモネン(ダイセル化学社製 セロキサイド3000)を使用することができる。これらのうち、いずれか1種以上を使用できる。なかでも、硬化後に、繊維基材2に屈折率が近くなるものが好ましい。詳しくは、後述するが、含浸部21の位置を検出して、チャンバ7に対する位置決めを行うため、含浸部21の屈折率と繊維基材2の屈折率との差が小さければ、含浸部21とシート部5a,5bとの区別を簡単に行なうことができる。硬化後の有機材料の屈折率と、繊維基材2を構成する繊維の屈折率との差が、たとえば、0~0.08であることが好ましい。なお、繊維基材2の屈折率は、Eガラスで1.558、Tガラスで1.524となる。
 光酸発生剤としては、光のエネルギーを吸収してブレンステッド酸あるいはルイス酸を生成するものであれば良く、例えば、トリフェニルスルホニウムヘキサフルオロホスフェ―ト、トリフェニルスルホニウムトリフルオロメタンスルホネート、トリス(4-t-ブチルフェニル)スルホニウム-トリフルオロメタンスルホネートなどのスルホニウム塩類、p-ニトロフェニルジアゾニウムヘキサフルオロホスフェートなどのジアゾニウム塩類、アンモニウム塩類、ホスホニウム塩類、ジフェニルヨードニウムトリフルオロメタンスルホネート、(トリキュミル)ヨードニウム-テトラキス(ペンタフルオロフェニル)ボレートなどのヨードニウム塩類、キノンジアジド類、ビス(フェニルスルホニル)ジアゾメタンなどのジアゾメタン類、1-フェニル-1-(4-メチルフェニル)スルホニルオキシ-1-ベンゾイルメタン、N-ヒドロキシナフタルイミド-トリフルオロメタンサルホネートなどのスルホン酸エステル類、ジフェニルジスルホンなどのジスルホン類、トリス(2,4,6-トリクロロメチル)-s-トリアジン、2-(3.4-メチレンジオキシフェニル)-4,6-ビス-(トリクロロメチル)-s-トリアジンなどのトリアジン類などの化合物を挙げることができる。これらの光酸発生剤は、単独、または複数を組み合わせて使用することができる。
 この有機材料は、ワニス状であり、繊維基材2表面に塗布した後、大気圧ならびに毛細管力により、繊維基材2内部まで含浸する。
 硬化手段312は、本実施形態では、塗布された有機材料に対して、光を照射し、含浸部21を形成するものである。本実施形態では、たとえば、UVランプ等である。ただし、有機材料に関しては、電子線照射や加熱処理によっても硬化させることが可能である。したがって、光硬化性の有機材料を硬化させる場合、紫外線等の光照射、電子線照射および加熱処理のうちの少なくとも1つの硬化手段を使用すればよいが、有機材料の架橋密度を十分に高めるために、紫外線照射または電子線照射と加熱処理とを併用することが好ましい。
 なお、本実施形態では、有機材料を光硬化性のものとしている。繊維基材2は透明であり、内部に光が通りやすいため、有機材料に光を確実に照射でき、含浸部21を形成することができる。
 また、光硬化性の有機材料を使用することで、硬化にかかる時間を比較的短時間とすることができ、生産性を向上させることができる。
 含浸部形成手段31よりも、繊維基材2搬送方向下流側には、繊維基材2の表面および裏面のうち、少なくとも一方の面に、樹脂層を配置するための、供給手段32(図4参照)が配置されている。なお、図4は、模式図であり、シート部5a、5bの搬送方向の長さと、含浸部21の搬送方向の長さとが、図5とは一致していない。
 搬送手段6(たとえば、前述したベルトコンベア61および搬送ローラ62)により、含浸部形成手段31から、繊維基材2が供給手段32へと送出される。繊維基材2はその長手方向に沿って搬送される。
 本実施形態では、供給手段32は、図示しない供給ローラと、裁断手段322と、一対のローラ321とを有する。一対のローラ321は外周面が樹脂(ゴム製)のピンチローラである。
 図示しない供給ローラには、長尺の第一シートが巻回されている。このシートは、裁断されてシート部5aとなるものである。この供給ローラからシートが一対のローラ321間に供給される。そして、供給ローラからのシートの供給が停止して、前述したシートは、裁断手段322により、所望の長さに裁断される。これにより、シート部5aとなる。
 同様に、図示しない他の供給ローラには、他の長尺の第二シートが巻回されている。このシートは、裁断されてシート部5bとなるものである。この供給ローラからシートが一対のローラ321間に供給される。そして、供給ローラからのシートの供給が停止して、前述したシートは、裁断手段322により、所望の長さに裁断される。これにより、シート部5bとなる。
 なお、前述した供給ローラからは、所定のタイミングで間欠的にシート部5aとなるシートあるいは、シート部5bとなるシートが供給される。本実施形態では、含浸部21上に、シート部5a、5bが重ならないように供給ローラからのシートの供給のタイミングが制御されている。
 シート部5a、5bは、一対のローラ321間に繊維基材2とともに供給されて、繊維基材2の表裏面にそれぞれ配置される。具体的には、樹脂層3が繊維基材2の含浸部21間の領域と対向するように、シート部5aが、繊維基材2の含浸部21間の領域の表面側に配置される。
 一方で、シート部5bの樹脂層4が繊維基材2の含浸部21間の領域と対向するように、シート部5bが、繊維基材2の含浸部21間の領域の裏面側に配置される。シート部5a、5bは、繊維基材2を介して対向する。
 一対のローラ321は、繊維基材2に対して、シート部5a、5bを当接させる。一対のローラ321よりも繊維基材2の搬送方向下流側に、一対のシールバーを配置することが好ましい。繊維基材2、シート部5a、5bを挟んで対向するシールバーを互いに接近させて、一方のシールバーをシート部5aに当接させ、他方のシールバーをシート部5bに当接させる。これにより、樹脂層3,4の一部が加熱されて、繊維基材2に対して、シート部5a、5bの一部が溶融圧着されることとなる。たとえば、シート部5a、5bの搬送方向と直交する一方の端部を繊維基材2に溶融圧着する。
 また、繊維基材2に対して、シート部5a、5bを配置するが、繊維基材2の搬送方向に沿った端面(TD方向の端部の端面)は、第1のシート部5aあるいは第2のシート部5bにより被覆されておらず、露出した状態となっている。シート部5a、5bの幅(繊維基材2の長手方向と直交する方向に沿った長さ)は、繊維基材2の幅と等しい、あるいは、繊維基材2の幅よりも短くなっている。
 ここで、第1のシート部5aは、第1の樹脂層3と、第1の樹脂層3を支持する支持体である金属層12とを含む。第2のシート部5bは、第2の樹脂層4と、第2の樹脂層4を支持する支持体である金属層12とを含む。第1の樹脂層3、第2の樹脂層4は、固形または半固形の樹脂組成物で構成されており、Bステージ状態である。
 なお、第1の樹脂層3、第2の樹脂層4は液状の樹脂組成物であってもよい。
 また、シート部5a、5bにおける各樹脂層3,4の厚みは、たとえば、3~60μm、好ましくは5~30μmである。さらに、金属層12の厚みは、たとえば、1~70μmである。
 供給手段32よりも、シート搬送方向下流側には、図5に示すチャンバ7が配置されている。繊維基材2およびシート部5a、5bは、搬送手段6(ここでは、たとえば、ベルトコンベア63)により、チャンバ7へ搬送される。
 ベルトコンベア63は、チャンバ7を介してその両側にそれぞれ配置されている。このベルトコンベア63は、繊維基材2と第1のシート部5aと第2のシート部5bとを一括して図中の左側から右側(長手方向に沿って)、すなわち、水平方向に搬送することができる。すなわち、ベルトコンベア63は、繊維基材2と第1のシート部5aと第2のシート部5bとをチャンバ7内に供給するとともに、チャンバ7から繊維基材2と第1のシート部5aと第2のシート部5bとを送り出す。
 また、繊維基材2と第1のシート部5aと第2のシート部5bとは、ベルトコンベア63により搬送されるときには、第1のシート部5aの第1の樹脂層3に繊維基材2の上面が対向し、第2のシート部5bの第2の樹脂層4に繊維基材2の下面が対向した状態となっている。
 チャンバ7では、搬送手段6により搬送された繊維基材2と第1のシート部5aと第2のシート部5bとが対向状態を維持したまま通過し、その際にこれらが圧着される。
 チャンバ7は、上下方向に互いに接近/離間する上側構造体(第一の構造体)71と下側構造体(第二の構造体)72とで構成されている。
 上側構造体71は、天板711と、天板711の縁部にその全周にわたって形成された側壁712とを有している。側壁712は、天板711の縁部から、下方に向かって突出している。下側構造体72は、底板721と、底板721の縁部にその全周にわたって形成された側壁722とを有している。側壁722は、底板721の縁部から、上方に向かって突出している。
 上側構造体71と下側構造体72とが所定距離以上、離間した状態(以下「開状態」と言う)では、繊維基材2と第1のシート部5aと第2のシート部5bとをこれらの構造体71,72の内側に送り込むことができ、また、これらの構造体71,72の外側に向かって送り出すこともできる。チャンバ7では、上側構造体71と下側構造体72との間の図中左側の部分が入口73となり、右側の部分が出口74となる。より詳細に説明すると、繊維基材2等の搬送方向と直交する上側構造体71の一対の側壁712のうち、搬送方向上流側に配置された側壁712Aと、繊維基材2等の搬送方向と直交する下側構造体72の一対の側壁722のうち、搬送方向上流側に配置された側壁722Aとで前記入口が区画される。また、繊維基材2等の搬送方向と直交する上側構造体71の一対の側壁712のうち、搬送方向下流側に配置された側壁712Bと、繊維基材2等の搬送方向と直交する下側構造体72の一対の側壁722のうち、搬送方向下流側に配置された側壁722Bとで前記出口が区画される。側壁712A,722Aの対向する端面間が入口となり、側壁712B,722Bの対向する端面間が出口である。
 上側構造体71および下側構造体72の構成材料としては、特に限定されず、例えば、鉄、ステンレス鋼、アルミニウム等の各種金属、またはこれらを含む合金が挙げられる。
 上側構造体71の入口73を区画する部分(すなわち、側壁712Aの端面)、出口74を区画する部分(すなわち、側壁712Bの端面)には、それぞれ、弾性材料で構成されたシール部材75が設置されている。また、下側構造体72の入口73を区画する部分(すなわち、側壁722Aの端面)、出口74を区画する部分(すなわち、側壁722Bの端面)にも、それぞれ、弾性材料で構成されたシール部材76が設置されている。シール部材75および76は、それぞれ、その横断面形状が円形をなす部材である。シール部材75は、上側構造体71の側壁712A,712Bの下部に固定され、シール部材76は、下側構造体72の側壁722A,722Bの上部に固定されている。
 そして、図6~図8に示すように、上側構造体71と下側構造体72とが接近した状態(以下「閉状態」と言う)で、シール部材75とシール部材76とが繊維基材2の含浸部21を挟持する。すなわち、シール部材75が含浸部21の表面側に密着し、シール部材76が含浸部21の裏面側に密着する。より詳細に説明すると、上側構造体71の前記入口を区画する部分および下側構造体72の前記入口を区画する部分で、シール部材75とシール部材76を介して、含浸部21を挟む。また、上側構造体71の前記出口を区画する部分および下側構造体72の前記出口を区画する部分で、シール部材75とシール部材76を介して、他の含浸部21を挟む。
 これにより、上側構造体71と下側構造体72とで画成された空間77、すなわち、チャンバ7内の気密性が維持される。このとき、減圧手段8が作動することにより、空間77内を減圧することができる。
 なお、ここでは、図示しないが、上側構造体71の4枚の側壁のうち、側壁712A,712B以外の側壁の下端部にも、シール部材が配置されている。同様に、下側構造体72の4枚の側壁のうち、側壁722A,722B以外の側壁の上端部にもシール部材が配置されている。これにより、チャンバ7内の気密性を保つことができる。
 シール部材75および76の構成材料としては、特に限定されず、例えば、天然ゴム、イソプレンゴム、ブタジエンゴム、スチレン-ブタジエンゴム、ニトリルゴム、クロロプレンゴム、ブチルゴム、アクリルゴム、エチレン-プロピレンゴム、ヒドリンゴム、ウレタンゴム、シリコーンゴム、フッ素ゴムのような各種ゴム材料(特に加硫処理したもの)や、スチレン系、ポリオレフィン系、ポリ塩化ビニル系、ポリウレタン系、ポリエステル系、ポリアミド系、ポリブタジエン系、トランスポリイソプレン系、フッ素ゴム系、塩素化ポリエチレン系等の各種熱可塑性エラストマーが挙げられ、これらのうちの1種または2種以上を混合して用いることができる。
 減圧手段8は、チャンバ7内を負圧に減圧するものであり、ポンプ81および接続管(チューブ)82を2組有している。
 一方の組(図中の上側)の接続管82は、上側構造体71の天板711に接続され、天板711に開口している。これにより、当該接続管82がチャンバ7内に連通する。この接続管82を介して一方の組のポンプ81が上側構造体71と接続される。
 他方の組(図中の下側)の接続管82は、下側構造体72の底板721に接続され、底板721に開口している。これにより、当該接続管82がチャンバ7内に連通する。この接続管82を介して他方の組のポンプ81が下側構造体72と接続される。
 各ポンプ81は、それぞれ、チャンバ7の外側に設置され、例えば真空ポンプが適用される。各接続管82は、それぞれ、例えばステンレス鋼等のような金属材料で構成された硬質管である。
 そして、図7、図8に示すように、チャンバ7が閉状態で各ポンプ81をそれぞれ作動させることにより、各接続管82を介して空間77内の空気Gを吸引することができ、よって、空間77を確実に減圧することができる。
 加圧手段9は、閉状態のチャンバ7内で、対向状態の繊維基材2と第1のシート部5aと第2のシート部5bとを一括して、その厚さ方向に加圧するものである(図8参照)。
 加圧手段9は、上側押圧部材(第一押圧部材)91と、上側押圧部材91に連結されたシリンダ92と、下側押圧部材(第二押圧部材)93と、下側押圧部材93に連結されたシリンダ94とを有している。
 なお、積層シート製造装置30は、シリンダ92,94のいずれか一方のみを有するものであってもよい。すなわち、上側押圧部材91および下側押圧部材93のうち、いずれか一方のみが駆動することで、押圧部材91,93が接近、離間するものであってもよい。
 上側押圧部材91は、チャンバ7内に位置し、第1のシート部5aをその上側から押圧する部材である。上側押圧部材91は、平面矩形の板状をなし、その全長(繊維基材2等の搬送方向に沿った長さ)が、積層シート40を切断してなるプリプレグ1(あるいは第1のシート部5a)の全長とほぼ同じかまたはそれよりも若干短い。また、上側押圧部材91の幅(図5の紙面奥行き方向の長さ)は、プリプレグ1(積層シート40)の幅よりも広い。
 上側押圧部材91の上面には、シリンダ92が連結されている。シリンダ92は、上側押圧部材91を下側押圧部材93に対して接近、離間させるための駆動手段である。シリンダ92は、出没自在なロッド921を有し、当該ロッド921の出没により上側押圧部材91を上下方向に移動させることができる。そして、上側押圧部材91が下方に移動したときに、第1のシート部5aをその上側から押圧することができる。なお、シリンダ92は、ロッド921が上側構造体71の天板711を貫通しており、ほとんどの部分がチャンバ7の外側に位置している。
 下側押圧部材93は、チャンバ7内に位置し、第2のシート部5bをその下側から押圧する部材である。下側押圧部材93は、上側押圧部材91と同様に、平面矩形の板状であり、その全長が、積層シート40を切断してなるプリプレグ1(あるいは第2のシート部5b)の全長とほぼ同じかまたはそれよりも若干短い。また、下側押圧部材93の幅は、プリプレグ1の幅よりも広い。
 下側押圧部材93の下面には、シリンダ94が連結されている。シリンダ94は、下側押圧部材93を上側押圧部材91に対して接近、離間させるための駆動手段である。シリンダ94は、出没自在なロッド941を有し、当該ロッド941の出没により下側押圧部材93を上下方向に移動させることができる。そして、下側押圧部材93が上方に移動したときに、第2のシート部5bをその下側から押圧することができる。なお、シリンダ94は、ロッド941が下側構造体72の底板721を貫通しており、ほとんどの部分がチャンバ7の外側に位置している。
 シリンダ92は、そのロッド921の突出量、すなわち、圧力の大きさを調整可能に構成されており、シリンダ94も、そのロッド941の突出量、すなわち、圧力の大きさを調整可能に構成されている。これにより、繊維基材2に対する、第1のシート部5aの第1の樹脂層3の含浸の程度(第1の含浸部301の平均厚さ)と、第2のシート部5bの第2の樹脂層4の含浸の程度(第2の含浸部401の平均厚さ)とを所望の大きさに調整することができる。
 上側押圧部材91および下側押圧部材93の構成材料としては、特に限定されず、例えば、ステンレス鋼等のような金属材料を用いることができる。また、金属材料にゴム、ガラス板、特に表面平滑度の高い部材を対向する面に張り付けることもできる。これにより、さらに、平滑性に優れた積層シート40を得ることができる。
 シリンダ92、94としては、特に限定されず、例えば、油圧シリンダ、エアシリンダを用いることができる。
 また、上側押圧部材91および下側押圧部材93には、それぞれ、例えば電熱線で構成されたヒータ95(加熱手段)が内蔵されている。これにより、上側押圧部材91を介して第1の支持体5aを確実に加熱することができるとともに、下側押圧部材93を介して第2のシート部5bを確実に加熱することができる。そして、上側押圧部材91および下側押圧部材93により、樹脂層3,4が繊維基材2に含浸されることとなる。
 ヒータ95は、本実施形態では上側押圧部材91および下側押圧部材93の双方に内蔵されているが、これに限定されず、例えば、上側押圧部材91および下側押圧部材93のうちの一方にのみ内蔵されていてもよい。
 さらに、図5に示すように、積層シート製造装置30は、検出手段96と、判別手段97と、制御手段98とを備える。
 検出手段96は、隣接する第1のシート部5a間の隙間(隣接する第2のシート部5b間の隙間)である含浸部21の位置を検出する。検出手段96としては、CCDカメラ等があげられる。
 判別手段97は、チャンバ7内の所定位置に繊維基材2の一部(含浸部21間の領域)と、各シート部5a、5bとが搬送されたか否かを判別する。具体的には、判別手段97では、検出手段96で検出した含浸部21の位置が所定であるかどうかを判別する。ここでいう所定の位置とは、含浸部21が上側構造体71の入口を区画する部分および下側構造体72の前記入口を区画する部分と対向する位置である。
 換言すると、含浸部21が上側構造体71の側壁712Aに設けられたシール部材75と対向し、含浸部21が下側構造体72の側壁722Aに設けられたシール部材76と対向する位置である。
 制御手段98は、判別手段97で、チャンバ7内の所定位置に繊維基材2の一部と、シート部5a、5bとが搬送されたと判別された場合、すなわち、含浸部21が前述した所定の位置にあると判別された場合に、搬送手段6のベルトコンベア63の駆動を停止する。一方で、制御手段98は、判別手段97で、前記チャンバ7内の所定位置に繊維基材2の一部と、シート部5a、5bとが搬送されたと判別されない場合、すなわち、含浸部21が所定の位置にないと判別された場合に搬送手段6のベルトコンベア63の駆動を停止しないよう制御する。
 なお、本実施形態では、検出手段96により、チャンバ7入口側の含浸部21の位置を検出したが、これに限らず、チャンバ7出口側の含浸部21の位置を検出するようにしてもよい。この場合には、判別手段97では、含浸部21が、上側構造体71の前記出口を区画する部分および下側構造体72の前記出口を区画する部分と対向する位置にあるかどうか判別する。すなわち、含浸部21が、上側構造体71の側壁712Bに設けられたシール部材75と対向し、含浸部21が下側構造体72の側壁722Bに設けられたシール部材76と対向する位置にあるかどうかを検出する。
 そして、制御手段98では、判別手段97で含浸部21が所定の位置にあると判別された場合に、搬送手段6のベルトコンベア63の駆動を停止し、含浸部21が所定の位置にないと判別された場合に、搬送手段6のベルトコンベア63の駆動を停止しない。
 さらに、検出手段96により、チャンバ7入口側の含浸部21の位置、チャンバ7出口側の含浸部21の位置の双方を検出してもよい。
 次に、積層シート製造装置30の作動状態、すなわち、積層シート製造装置30により積層シート40が製造される状態(過程)について、図3~図11を参照しつつ説明する。
 はじめに、積層シート40の製造方法の概要について説明する。
 本実施形態の積層シート40の製造方法は、長尺な繊維基材2を用意する工程と、
 繊維基材2内部に有機材料を含浸させ、繊維基材2の幅方向に延在する含浸部21を、繊維基材2の長手方向に所定の間隔をあけて形成する工程と、繊維基材2の含浸部21間の領域と、樹脂層3,4とが対向するように、繊維基材2上に樹脂層3,4を供給する工程と、繊維基材2および樹脂層3,4を、前記繊維基材2の長手方向に沿って、チャンバ7内にむけて、搬送する工程と、チャンバ7内に、繊維基材2の前記含浸部21間の領域および前記樹脂層3,4が位置し、繊維基材2の前記含浸部21間の領域よりも、搬送方向下流側および上流側に位置する前記繊維基材2が前記チャンバ7から、露出した状態で、繊維基材2および前記樹脂層3,4の搬送を停止する工程と、チャンバ7内を減圧し、前記チャンバ7内の繊維基材2および樹脂層3,4を加熱して、前記繊維基材2内部に前記樹脂層3,4を含浸させる工程とを含む。
 次に、積層シート40の製造方法について詳細に説明する。
 はじめに、長尺な繊維基材2を用意して、図3に示すように、含浸部形成手段31により、含浸部21を形成する。図示しないローラに巻回された繊維基材2を前記ローラから送り出し、ベルトコンベア61で繊維基材2を搬送する。そして、所定の間隔で搬送を停止する。搬送が停止した後、塗布手段311により、繊維基材2の幅方向全体にわたって、有機材料を塗布する。再度、繊維基材2を搬送して、繊維基材2内部に含浸した有機材料が硬化手段312に対向した状態で繊維基材2の搬送を停止する。そして、硬化手段312で有機材料を硬化して含浸部21を形成する。なお、硬化手段312で有機材料を硬化している間に、繊維基材2の他の領域に、塗布手段311により、有機材料を塗布しておく。
 このような作業を繰り返して繊維基材2の長手方向に所定の間隔をあけて複数の含浸部21を形成する。
 含浸部21が形成された繊維基材2を含浸部形成手段31から、供給手段32までベルトコンベア61および搬送ローラ62(図4参照)で搬送する。
 そして、繊維基材2を搬送しながらあるいは、搬送を一時停止して、図4に示すように、供給手段32により、シート部5aの樹脂層3が繊維基材2の含浸部21間の領域に接触するように、シート部5aを、繊維基材2の含浸部21間の領域の表面上に供給する。一方で、供給手段32により、繊維基材2の含浸部21間の領域の裏面と、シート部5bの樹脂層4とが接触するように、シート部5bを繊維基材2の含浸部21間の領域の裏面上に供給する。
 具体的には、前述したように、図示しない供給ローラから、シート部5aとなる長尺の第一シートを供給し、裁断手段322により所定の長さで裁断する。同様に、図示しない供給ローラから、シート部5bとなる長尺の第二シートを供給し、裁断手段322により所定の長さで裁断する。
 シート部5a、5bは、一対のローラ321間に繊維基材2とともに供給されて、繊維基材2の表裏面にそれぞれ配置される。
 なお、搬送時に、繊維基材2に対するシート部5aの位置ずれが生じないように、繊維基材2に対して、各シート部5aの一部を固定するとともに他の一部を固定しない状態としておくことが好ましい。具体的には、たとえば、各シート部5aの搬送方向下流側の端部を繊維基材2に圧着固定することが好ましい。
 同様に、繊維基材2に対して、シート部5bの一部を固定するとともに他の一部を固定しない状態としておくことが好ましい。具体的には、たとえば、シート部5bの搬送方向下流側の端部を繊維基材2に圧着固定することが好ましい。
 供給手段32により、含浸部21間の領域に対して、シート部5a、5bが配置される。繊維基材2の上面側には、長手方向に沿って複数の第1のシート部5aが含浸部21を介して隣接して配置され、下面側にも複数の第2のシート部5bが含浸部21を介して隣接して配置されることとなる。隣接する第1のシート部5a間において含浸部21が露出し、さらに、隣接する第2のシート部5b間において含浸部21が露出する。
 このようにして、シート部5a、5bが配置された繊維基材2は、ベルトコンベア63により、チャンバ7内に搬送されることとなる。
 なお、前述したように、繊維基材2の搬送方向に沿った端面(TD方向の端部の端面)は、第1のシート部5aあるいは第2のシート部5bにより被覆されておらず、露出した状態となっている。
 図5に示すように、ベルトコンベア63により、チャンバ7内に繊維基材2、第1のシート部5aおよび第2のシート部5bを搬送する。このとき、チャンバ7は、開状態となっている。検出手段96において、含浸部21の位置を検出する。そして、判別手段97で、検出手段96で検出した含浸部21が所定の位置にあるかどうかを判別する。判別手段97で、含浸部21が所定の位置にあると判定された場合、すなわち、チャンバ7内の所定位置に繊維基材2の一部と、シート部5a、5bとが搬送されたと判別された場合に、ベルトコンベア63の駆動を停止する。この停止状態は、チャンバ7内の繊維基材2と第1のシート部5aと第2のシート部5bとが接合するまで維持される。
 図5に示すように、チャンバ7は、開状態となっており、入口73を介して、対向状態の繊維基材2と第1のシート部5aと第2のシート部5bとが挿入されている。なお、繊維基材2の一部はチャンバ7内に位置するものの、繊維基材2の他の一部は、チャンバ7よりも搬送方向下流側および上流側に位置し、チャンバ7から露出している。
 また、チャンバ7に位置するシート部5a、5b以外の他のシート部5a、5bはチャンバ7外部に位置している。
 このとき、上側押圧部材91および下側押圧部材93にそれぞれ内蔵されている各ヒータ95が予め作動している。これにより、上側押圧部材91および下側押圧部材93がそれぞれ熱を帯びた状態となる。
 次に、図6に示すように、上側構造体71と下側構造体72を接近させて、チャンバ7を閉状態とする。このとき、前述したように、チャンバ7の上側構造体71のシール部材75と、下側構造体72のシール部材76とで、含浸部21が挟持される。これにより、チャンバ7の気密性が保たれる。
 繊維基材2には、その長手方向に連通するとともに、表裏面に連通する孔が形成されており、繊維基材2は多孔質基材である。そのため、チャンバ7内部と外部とに渡って繊維基材2が配置されている場合、繊維基材2内部の孔を通して、チャンバ7内部と外部が連通してしまう。
 これに対し本実施形態では、繊維基材2の幅方向に延びる含浸部21が繊維基材2に形成されているため、チャンバ7内に位置する繊維基材2内部が、チャンバ7外部に位置する繊維基材2内部と連通しにくくなる。含浸部21により、チャンバ7内部への気体の流入経路の少なくとも一部が遮断されることとなり、チャンバ7内部の気体が繊維基材2を通じてチャンバ7外部に漏れることが抑制できる。そのため、チャンバ7内部を減圧しやすくすることができるとともに、高真空とすることができる。
 特に、本実施形態ではチャンバ7の上側構造体71の入口を区画する部分および下側構造体72の入口を区画する部分で、シール部材75とシール部材76を介して、含浸部21を挟んでいる。さらに、上側構造体71の出口を区画する部分および下側構造体72の出口を区画する部分で、シール部材75とシール部材76を介して、他の含浸部21を挟んでいる。これにより、含浸部21と、上側構造体71、下側構造体72、シール部材75,76で密閉空間を形成することができ、チャンバ7内部の気体が繊維基材2を通じてチャンバ7外部に漏れることを確実に抑制できる。
 このようにチャンバ7内部が減圧しやすくなるので、チャンバ7内を迅速に減圧でき、プリプレグの生産性を向上することができる。
 さらには、チャンバ7内を高真空化できるので、樹脂層を繊維基材2内部に含浸する際に、繊維基材2中に残存した気体が気泡となってしまうことを抑制できる。これにより、ボイドの数が低減されたプリプレグを製造することができる。
 次に、図7に示すように、減圧手段8を作動させて、チャンバ7に対する減圧を開始する。減圧は、シリンダ92の作動により上側押圧部材91を下方に移動させ、シリンダ94の作動により下側押圧部材93を上方に移動させて、繊維基材2と第1のシート部5aと第2のシート部5bとを一括して加圧するのに先立って、行われる。
 これにより、空間77が減圧状態となり、当該空間77内に生じた減圧力(負圧)によって、繊維基材2と第1の樹脂層3との圧着と、繊維基材2と第2の樹脂層4との圧着とが補助される。本実施形態では、前述したように、シート部5aの一部が繊維基材2に固定され、他の一部が繊維基材2に対して固定されていない状態である。同様に、シート部5bの一部が繊維基材2に固定され、他の一部が繊維基材2に対して固定されていない状態である。
 チャンバ7内を減圧することで、シート部5a、5bの繊維基材2に固定されていない領域が繊維基材2に確実に接触することとなる。
 さらに、減圧手段8を作動させることで、繊維基材2内部の気体(空気)が吸引されて、繊維基材2内部も減圧されることとなる。図11に示すように、チャンバ内に位置する繊維基材2の搬送方向に沿った端面は、シート部5a、5bにより被覆されておらず、露出しているので、繊維基材2の搬送方向に沿った端面から、繊維基材2内部の気体が減圧手段により、吸引されることとなる。
 なお、繊維基材2内の気体は、繊維基材2とシート部5aとの間の隙間、繊維基材2とシート部5bとの間の隙間からも減圧手段8により吸引される。
 これに加えて、前述したように、チャンバ7内に位置する繊維基材2の搬送方向下流側および上流側の領域に、樹脂層3,4が含浸しており、樹脂層3,4により封止された状態となっているので、チャンバ7内に位置する繊維基材2内部の気体を確実に吸引することができ、繊維基材2内部が減圧される。
 なお、繊維基材2の搬送方向に沿った端部は、チャンバ7内部に位置し、チャンバ7からは露出しない。
 次に、図8に示すように、減圧手段8の作動による減圧状態を維持しつつ、下側押圧部材93を上方に移動させた後、上側押圧部材91を下方に移動させる。これにより、繊維基材2と第1のシート部5aと第2のシート部5bとが一括して加圧される。
 また、前述したように、上側押圧部材91および下側押圧部材93は、それぞれ、熱を帯びた状態となっている。これにより、第1のシート部5aでは、金属層12を介して第1の樹脂層3全体が加熱される。この加熱により、第1の樹脂層3が溶融されて、繊維基材2に圧着(融着)し、さらには、繊維基材2内部に樹脂層3が含浸されることとなる。また、第2のシート部5bでも、金属層12を介して第2の樹脂層4全体が加熱される。この加熱により、第2の樹脂層4が溶融されて、繊維基材2に圧着し、さらには、繊維基材2内部に樹脂層4が含浸されることとなる。
 また、本実施形態では、チャンバ7内部を減圧手段により減圧した状態で、繊維基材2に樹脂層3,4を含浸させている。これにより、図11に示すように、含浸時に、繊維基材2内部の気体が減圧手段8により吸引された状態となる。そのため、繊維基材2中に残存した気体が気泡となってしまうことを抑制できる。これにより、ボイドが低減されたプリプレグを製造することができる。なお、図11は、図8のXI-XI方向の断面図である。
 さらに、チャンバ7内部を減圧手段8により減圧した状態で、繊維基材2に樹脂層3,4を含浸させている。換言すると、繊維基材2内部の気体が減圧手段8で吸引された状態で、樹脂層を含浸させることとなるので、繊維基材2への樹脂層の含浸性を高めることができる。
 なお、加圧手段9、加熱手段95の作動条件、すなわち、加圧時間、加熱時間、加熱温度は、それぞれ、繊維基材2、第1の樹脂層3、第2の樹脂層4の各構成材料や厚さ等にもよるが、加圧時間としては、例えば、5~180秒であるのが好ましく、10~120秒であるのがより好ましい。また、加熱時間としては、例えば、5~180秒であるのが好ましく、10~120秒であるのがより好ましい。また、加熱温度としては、例えば、60~150度であるのが好ましく、80~130度であるのがより好ましい。
 また、加圧力としては、例えば、0.1~3.0MPaであるのが好ましく、0.5~1.5MPaであるのが好ましい。
 次に、図9に示すように、減圧手段8の作動を停止して大気解放後、上側押圧部材91を上方に移動させるとともに、下側押圧部材93を下方に移動させる。上側構造体71と下側構造体72を離間させて、チャンバ7を開状態とする。
 次に、図10に示すように、搬送手段6を作動させて、積層シート40をチャンバ7の出口74から送り出す。これに連動して、チャンバ7には、繊維基材2と第1のシート部5aと第2のシート部5bとが挿入され、再度、上述した操作を行ない、繊維基材2内部に樹脂層を含浸させる。
 ここで、チャンバ7の出口74からは、繊維基材2、第1のシート部5a、第2のシート部5bの積層体が大気圧下に順次、送り出される。このとき、含浸部21を屈曲させて、積層シート40を折りたたみ、回収することができる。なお、本実施形態の積層シート40では、繊維基材2内部は、樹脂層3,4により完全に埋め込まれている。ただし、繊維基材2内部が樹脂層3,4に完全に埋め込まれておらず、繊維基材2内部に空隙が形成されていてもよい。
 そして、チャンバ7の出口74から送り出された積層シート40は、図示しない次工程により、繊維基材2の含浸部21で切断されることとなる。これにより、プリプレグ1が得られる。このように、積層シート40からプリプレグ1を製造する際の含浸部21は切断領域として使用することができる。
 なお、チャンバ7の出口74から送り出された積層シート40を折りたたまずに、すぐに含浸部21を切断してもよい。
 また、積層シート製造装置30では、含浸部21の位置を検出し、含浸部21が所定の位置にある場合に、搬送手段6の駆動を停止している。
 含浸部21を、繊維基材2、第1のシート部5a、第2のシート部5bのチャンバ7に対する位置決めに用いることができる。これにより、1つのプリプレグ1を構成する、繊維基材2、第1のシート部5a、第2の支持体5bをチャンバ7内に確実に位置させることができ、その後の圧着を行なえば、プリプレグ1を確実に得ることができる。
 さらに、本実施形態では、長尺状の繊維基材2をチャンバ7内に送り込んでいる。このように繊維基材2を長尺状としておくことで、繊維基材2の切断くず等の発生を抑制できる。
 また、本実施形態では、有機材料を含浸させた含浸部21を形成し、この含浸部21を切断して、プリプレグ1を得ている。含浸部21を切断するため、繊維基材2の切断くず等の発生を抑制できる。
 なお、本発明は前述の実施形態に限定されるものではなく、本発明の目的を達成できる範囲での変形、改良等は本発明に含まれるものである。
 たとえば、前記実施形態では、含浸部21を構成する有機材料を、光硬化性のモノマーを含み、光を照射することで架橋反応が進行する光硬化性の有機材料としたが、これに限られるものではない。たとえば、有機材料が熱硬化性の樹脂を含み、加熱することで、架橋反応が進行し、熱硬化することで含浸部21が形成されてもよい。この場合には、硬化手段は、熱硬化させるための加熱手段を含むものとなる。
 また、有機材料を、接着剤としてもよい。繊維基材2に接着剤を含浸させて、乾燥させて、含浸部21を形成する。接着剤としては、シアノアクリレート等を含み、空気中の水分と重合硬化反応するタイプのものを使用することができる。
 さらには、前記実施形態では、シール部材75とシール部材76とで含浸部21を挟んだが、これに限られるものではない。たとえば、チャンバ7内側に含浸部21が位置する状態で、チャンバ7内を減圧してもよい。このような場合においても、繊維基材2の長手方向に沿って含浸部21が離間して設けられており、長手方向に沿って所定の間隔で繊維基材2が区画される。含浸部21により、チャンバ7内部への気体の流入経路の少なくとも一部が遮断されることとなり、チャンバ7内部を減圧しやすくなる。
 さらに、前記実施形態では、繊維基材2の表裏面に樹脂層3,4を配置して、樹脂層3,4を繊維基材2内部に含浸させたが、繊維基材2の一方の面にのみ樹脂層を配置して、繊維基材2に樹脂層を含浸させてもよい。
 また、前記実施形態では、シート部5a、5bは金属層12を有していたが、金属層に限らず、たとえば、樹脂層3,4を支持する樹脂製の支持基体であってもよい。この場合には、プリント配線板用のビルドアップ材として使用する積層シートを得ることができる。
 次に、本発明の実施例ならびに比較例についてより具体的に説明する。ただし、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。
(実施例1)
 前記実施形態と同様の方法で積層シート40を製造した。
1.第1樹脂層および第2樹脂層のワニスの調製
 エポキシ樹脂(エポキシ当量が530である臭素化ビスフェノールA型エポキシ樹脂(三菱化学社製、商品名jER5046))100重量部と、硬化剤としてのジシアンジアミド(日本カーバイド社製)4重量部と、硬化促進剤としての2-エチル-4-メチルイミダゾール(四国化成社製)0.5重量部と、無機フィラとしての球状シリカ(アドマテックス社製、SO-25H、平均粒径0.5μm)200重量部と、溶剤としてメチルエチルケトンとを、室温で2時間撹拌混合することで、固形分65重量%のエポキシ樹脂系ワニス(樹脂層となるもの)を調製した。
2.シートの製造
 銅箔(幅530mm)を用い、上述ワニスをコンマコーター装置で塗工し、170℃の乾燥装置で3分間乾燥させ、厚さ29μm、幅530mmの樹脂層を形成した。このようにして得られたシートを第1のシートおよび第2のシートとして使用した。第1のシートは裁断されてシート部5aとなるものである。同様に、第2のシートは裁断されてシート部5bとなるものである。
3.プリプレグの製造
 前記実施形態の製造装置30を使用して、前記実施形態と同様の方法で、プリプレグを製造した。
 繊維基材としてガラス織布(クロスタイプ#2116、幅530mm、厚さ90μm、坪量104g/m2)を用いた。
 まず、前記実施形態と同様に、繊維基材2に対して、複数の含浸部21を形成した。含浸部21の繊維基材長手方向の幅は、25mmとした。また、含浸部21は繊維基材2の幅方向全体にわたって延在する。さらに、含浸部21間の間隔は、700mmとした(図3の距離l=700mm)。
 含浸部21の材料としては、セロキサイド2021P(ダイセル化学工業製、エポキシ当量176)100重量部とリン酸系光酸発生剤(光重合開始剤)SP-150(ADEKA製)1重量部を配合したものを使用し、240mW/cmのUV光を数秒(たとえば6.25秒)照射することで、UV硬化させた。
 その後、前記実施形態と同様の方法で、第一シートおよび第二シートを裁断し、上述した第1のシート部5a、第2のシート部5bを、繊維基材2の含浸部21間の領域と対向させて、第1のシート部5a、第2のシート部5bを配置した。ここでは、第1のシート部5a、第2のシート部5bの繊維基材2長手方向の長さと、一対の含浸部21間の長さとはほとんど等しく、第1のシート部5a、第2のシート部5bは、一対の含浸部21とはほとんど重なっておらず、含浸部21は露出していた。また、繊維基材2の搬送方向に沿った端面は、第1のシート部5a、第2のシート部5bに被覆されておらず露出していた。
 次に、繊維基材2、第1のシート部5a、第2のシート部5bをチャンバ7内に配置した。このとき、繊維基材2のチャンバ7よりも搬送方向下流側、および上流側の領域は、前記実施形態と同様、チャンバ7から外部に露出している。
 次に、チャンバ7をとじて、チャンバ7の上側構造体71の入口を区画する部分および下側構造体72の入口を区画する部分で、シール部材75とシール部材76を介して、含浸部21を挟んだ。さらに、上側構造体71の出口を区画する部分および下側構造体72の出口を区画する部分で、シール部材75とシール部材76を介して、他の含浸部21を挟んだ。なお、チャンバ7の繊維基材搬送方向に沿った外寸は、750mmであり、チャンバ7の繊維基材搬送方向に沿った内寸(側壁712A、712B間の長さ、側壁722A,722B間の長さ)は、700mmであった。
 その後、チャンバ7内を減圧した。このとき、図12に示すように、減圧開始から30秒でチャンバ7内の圧力は、80Paに達し、平衡状態となった。
 なお、チャンバ7内に繊維基材2、第1のシート部5a、第2のシート部5bを配置せずに、チャンバ7内が空の状態で、チャンバ内を減圧した場合にも、減圧開始から30秒でチャンバ7内の圧力は、80Paに達し、平衡状態となることから、チャンバ7が空の状態と同様、チャンバ7内を減圧できていることが確認できた。
 次に、90℃に加熱した上側押圧部材91および下側押圧部材93により、チャンバ7内の繊維基材2、第1のシート部5a、第2のシート部5bを加熱、加圧した。加熱加圧時間は30秒であり、加圧力は1.0MPaであった。繊維基材2内部に樹脂層3,4が含浸された。
 その後、上側押圧部材91および下側押圧部材93を互いに離間させて、加熱加圧を終了し、チャンバ7から、積層シート40を送出した。
 積層シート40の断面を観察したところ、ボイドはほとんどないことが確認できた。
(参考例1)
 ここでは、繊維基材2を予め、700mmに裁断し、裁断した繊維基材2の表面側に第1のシート部5aを配置した。また、裁断した繊維基材2の裏面側に第2のシート部5bを配置した。
 その後、裁断された繊維基材2、第1のシート部5a、第2のシート部5bをチャンバ7内に配置した。チャンバ7から、繊維基材2、第1のシート部5a、第2のシート部5bがはみ出すことは無かった。
 次に、チャンバ7内を減圧した。このとき、図12に示すように、減圧開始から30秒でチャンバ7内の圧力は、80Paに達し、平衡状態となった。
 次に、90℃に加熱した上側押圧部材91および下側押圧部材93により、チャンバ7内の繊維基材2、第1のシート部5a、第2のシート部5bを加熱、加圧した。加熱加圧時間は30秒であり、加圧力は1.0MPaであった。
 その後、上側押圧部材91および下側押圧部材93を互いに離間させて、加熱加圧を終了し、チャンバ7から、裁断された繊維基材2、第1のシート部5a、第2のシート部5bで構成される積層シートを送出した。
 積層シートの断面を観察したところ、ボイドはほとんどないことが確認できた。
 このように枚葉式で積層シートを製造した場合と、実施例1とではチャンバ7内を同程度に減圧することができ、実施例1においては、枚葉式で積層シートを製造した場合と同様の効果が得られることがわかった。
(比較例1)
 ここでは、含浸部21を形成しなかった。他の点は、実施例1と同様である。
 この場合には、チャンバ7を減圧する際、減圧開始から30秒でチャンバ7内の圧力は、533Paに達し、平衡状態となった。
 このようにして製造された積層シート40の断面を観察したところ、ボイドは比較的少ないものの、実施例1よりは多くなっていた。

この出願は、2012年5月18日に出願された日本特許出願第2012-114125号を基礎とする優先権を主張し、その開示をすべてここに取り込む。

Claims (13)

  1.  長尺な繊維基材を用意する工程と、
     前記繊維基材内部に有機材料を含浸させ、前記繊維基材の幅方向に延在する含浸部を、前記繊維基材の長手方向に所定の間隔をあけて複数、形成する工程と、
     前記繊維基材の前記含浸部間の領域と、樹脂層とが対向するように、前記繊維基材の表面または裏面側に樹脂層を供給する工程と、
     前記繊維基材および前記樹脂層を、前記繊維基材の長手方向に沿って、チャンバ内にむけて、搬送する工程と、
     前記チャンバ内に、前記繊維基材の前記含浸部間の領域および前記樹脂層が位置し、
     前記繊維基材の前記含浸部間の領域よりも搬送方向下流側の領域および上流側の領域が、前記チャンバ外部に位置する状態で、前記繊維基材および前記樹脂層の搬送を停止する工程と、
     前記チャンバ内を減圧し、前記チャンバ内の前記繊維基材および前記樹脂層を加熱して、前記繊維基材内部に前記樹脂層を含浸させる工程とを含む積層シートの製造方法。
  2.  請求項1に記載の積層シートの製造方法において、
     当該積層シートは、プリント配線板用である積層シートの製造方法。
  3.  請求項1または2に記載の積層シートの製造方法において、
     前記繊維基材は、ガラス、ポリパラフェニレンベンゾビスオキサゾール、アラミド樹脂ポリエステルのいずれかの材料で構成された繊維からなる積層シートの製造方法。
  4.  請求項1乃至3のいずれかに記載の積層シートの製造方法において、
     前記繊維基材に樹脂層を供給する前記工程では、前記繊維基材の長手方向に沿った端面が前記樹脂層に被覆されないように、前記繊維基材上に前記樹脂層を配置し、
     前記繊維基材内部に前記樹脂層を含浸させる前記工程では、
     前記チャンバ内を減圧する減圧手段により、前記チャンバ内に位置する前記繊維基材の長手方向に沿った端面から、前記繊維基材内部の気体を吸引する積層シートの製造方法。
  5.  請求項1乃至4のいずれかに記載の積層シートの製造方法において、
     前記チャンバは、互いに対向することで、減圧される空間を構成する第一の構造体と、第二の構造体とを備え、
     前記第一の構造体および前記第二の構造体は、相対的に離間および接近可能に構成され、前記第一の構造体と、前記第二の構造体との間に入口および出口が形成され、
     前記繊維基材および樹脂層を、前記繊維基材の長手方向に沿って、チャンバ内にむけて、搬送する前記工程では、前記第一の構造体および前記第二の構造体を互いに離間させて、前記入口から、前記チャンバ内に前記繊維基材および前記樹脂層を搬送し、
     前記繊維基材内部に前記樹脂層を含浸させる前記工程では、前記第一の構造体および前記第二の構造体を接近させて、前記第一の構造体および前記第二の構造体の前記入口を区画する部分で、前記繊維基材の含浸部を挟むとともに、前記第一の構造体および前記第二の構造体の前記出口を区画する部分で、前記繊維基材の他の含浸部を挟む積層シートの製造方法。
  6.  請求項1乃至5のいずれかに記載の積層シートの製造方法において、
     前記含浸部を形成する前記工程では、
     硬化性の有機材料を前記繊維基材内部に含浸させた後、前記有機材料を硬化させて前記含浸部を形成する積層シートの製造方法。
  7.  請求項6に記載の積層シートの製造方法において、
     前記硬化性の有機材料は、光硬化性の有機材料であり、
     有機材料を前記繊維基材内部に含浸させた後、前記有機材料を光硬化させる積層シートの製造方法。
  8.  請求項1乃至7のいずれかに記載の積層シートの製造方法において、
     前記繊維基材内部に前記樹脂層を含浸させる前記工程では、
     前記チャンバ内の前記繊維基材および前記樹脂層を加圧するとともに加熱して、前記繊維基材内部に前記樹脂層を含浸させる積層シートの製造方法。
  9.  請求項1乃至8のいずれかに記載の積層シートの製造方法において、
     前記繊維基材に前記樹脂層を供給する前記工程では、
     前記繊維基材の長手方向に隣接する一対の含浸部が露出するように、前記繊維基材に対して前記樹脂層を配置する積層シートの製造方法。
  10.  請求項9に記載の積層シートの製造方法において、
     前記含浸部の位置を検出する工程と、
     検出した前記含浸部の位置が所定の位置であるか否かを判定する工程と、を含み、
     前記含浸部が所定の位置であると判定された場合に、前記繊維基材および前記樹脂層の搬送を停止する前記工程を実施し、
     前記含浸部が所定の位置でないと判定された場合に、前記繊維基材および前記樹脂層の搬送を停止しない積層シートの製造方法。
  11.  長尺な繊維基材の内部に、前記繊維基材の長手方向に所定の間隔をあけて、有機材料を含浸させ、前記繊維基材の幅方向に延在する含浸部を複数、形成する含浸部形成手段と、
     前記繊維基材の前記含浸部間の領域と、樹脂層とが対向するように、前記繊維基材の表面または裏面側に樹脂層を供給する供給手段と、
     前記繊維基材および前記樹脂層が搬送されるチャンバと、
     前記繊維基材および前記樹脂層を、前記繊維基材の長手方向に沿って、前記チャンバへ向けて搬送する搬送手段と、
     前記チャンバ内に、前記繊維基材の前記含浸部間の領域および前記樹脂層が位置し、前記繊維基材の前記含浸部間の領域よりも搬送方向下流側の領域および上流側の領域が、前記チャンバ外部に位置する状態で、前記搬送手段の駆動を停止する制御手段と、
     前記チャンバ内を減圧する減圧手段と、
     前記チャンバ内の前記繊維基材および樹脂層を加熱して、前記繊維基材内部に前記樹脂層を含浸させる加熱手段とを含む積層シートの製造装置。
  12.  請求項11に記載の積層シートの製造装置において、
     当該積層シートは、プリント配線板用である積層シートの製造装置。
  13.  請求項11または12に記載の積層シートの製造装置において、
     前記チャンバは、互いに対向することで、減圧される空間を構成する第一の構造体と、第二の構造体とを備え、
     前記第一の構造体および前記第二の構造体は、相対的に離間および接近可能に構成され、前記第一の構造体と、前記第二の構造体との間に入口および出口が形成され、
     前記含浸部の位置を検出する検出手段と、
     前記検出手段で検出された前記含浸部の位置が、前記第一の構造体および前記第二の構造体の前記入口あるいは前記出口を区画する部分と対向する位置であるか否かを判別する判別手段を備え、
     前記制御手段は、前記判別手段にて、前記検出手段で検出された前記含浸部の位置が、前記第一の構造体および前記第二の構造体の前記入口あるいは出口を区画する部分と対向する位置であると判定された場合に、前記搬送手段の駆動を停止し、
     前記判別手段にて、前記検出手段で検出された前記含浸部の位置が、前記第一の構造体および前記第二の構造体の前記入口あるいは出口を区画する部分と対向する位置でないと判定された場合には、前記搬送手段の駆動を停止しない積層シートの製造装置。
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