WO2013080613A1 - 反応装置 - Google Patents

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WO2013080613A1
WO2013080613A1 PCT/JP2012/071450 JP2012071450W WO2013080613A1 WO 2013080613 A1 WO2013080613 A1 WO 2013080613A1 JP 2012071450 W JP2012071450 W JP 2012071450W WO 2013080613 A1 WO2013080613 A1 WO 2013080613A1
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WO
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catalyst
reaction vessel
cyclone
solid catalyst
dust collector
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Application number
PCT/JP2012/071450
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English (en)
French (fr)
Inventor
英人 永見
哲也 横田
Original Assignee
住友化学株式会社
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Publication date
Application filed by 住友化学株式会社 filed Critical 住友化学株式会社
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    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C10—PETROLEUM, GAS OR COKE INDUSTRIES; TECHNICAL GASES CONTAINING CARBON MONOXIDE; FUELS; LUBRICANTS; PEAT
    • C10G—CRACKING HYDROCARBON OILS; PRODUCTION OF LIQUID HYDROCARBON MIXTURES, e.g. BY DESTRUCTIVE HYDROGENATION, OLIGOMERISATION, POLYMERISATION; RECOVERY OF HYDROCARBON OILS FROM OIL-SHALE, OIL-SAND, OR GASES; REFINING MIXTURES MAINLY CONSISTING OF HYDROCARBONS; REFORMING OF NAPHTHA; MINERAL WAXES
    • C10G11/00—Catalytic cracking, in the absence of hydrogen, of hydrocarbon oils
    • C10G11/14—Catalytic cracking, in the absence of hydrogen, of hydrocarbon oils with preheated moving solid catalysts
    • C10G11/18—Catalytic cracking, in the absence of hydrogen, of hydrocarbon oils with preheated moving solid catalysts according to the "fluidised-bed" technique
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J8/00—Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes
    • B01J8/005—Separating solid material from the gas/liquid stream
    • B01J8/0055—Separating solid material from the gas/liquid stream using cyclones
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J8/00—Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes
    • B01J8/18—Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes with fluidised particles
    • B01J8/1836—Heating and cooling the reactor
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J8/00—Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes
    • B01J8/18—Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes with fluidised particles
    • B01J8/24—Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes with fluidised particles according to "fluidised-bed" technique
    • B01J8/26—Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes with fluidised particles according to "fluidised-bed" technique with two or more fluidised beds, e.g. reactor and regeneration installations
    • B01J8/28—Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes with fluidised particles according to "fluidised-bed" technique with two or more fluidised beds, e.g. reactor and regeneration installations the one above the other
    • B01J8/30—Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes with fluidised particles according to "fluidised-bed" technique with two or more fluidised beds, e.g. reactor and regeneration installations the one above the other the edge of a lower bed projecting beyond the edge of the superjacent bed

Definitions

  • the present invention relates to a reaction apparatus.
  • This application claims priority based on Japanese Patent Application No. 2011-263709 filed in Japan on December 1, 2011, the contents of which are incorporated herein by reference.
  • Patent Document 1 As a reaction apparatus using a fluidized bed, a reaction apparatus described in Patent Document 1 is known.
  • the reaction apparatus of Patent Document 1 is a reaction apparatus in which a raw material gas is injected into a solid catalyst installed in a reaction vessel and fluidized to improve the contact efficiency between the solid catalyst and the raw material gas and to perform a target chemical reaction. is there.
  • a fluidized bed is a powdered solid catalyst that has become fluidized by the flow of the raw material gas.
  • a reaction apparatus using a fluidized bed is widely used in the field of catalytic reaction because the contact efficiency between the solid catalyst and the raw material gas is good and the intended chemical reaction is performed smoothly.
  • the solid catalyst used in the catalytic reaction process includes at least particles smaller than the average particle size and particles larger than the average particle size, and has a certain particle size distribution.
  • a light solid catalyst with a small particle size that is gas-solid separated by a dust collector and stays in the reaction vessel has a higher probability of being present above the catalyst layer or at the top of the reaction vessel than a solid catalyst with a large particle size. It is considered that the solid catalyst having a small particle size of the part stays in the reaction vessel for a long time. Therefore, when such a solid catalyst is not regenerated in the regenerator and accumulates in the reaction vessel, the catalytic reaction process is hindered and sufficient reaction results cannot be obtained.
  • An object of the present invention is to provide a reaction apparatus capable of smoothly discharging a solid catalyst collected by a dust collector to the outside of a reaction vessel.
  • One aspect of the reaction apparatus of the present invention was to collect a reaction vessel, a fluidized bed composed of a solid catalyst disposed inside the reaction vessel, and the solid catalyst blown up from the fluidized bed.
  • a dust collector that discharges the solid catalyst to the fluidized bed; and a catalyst discharge port of the solid catalyst provided on a side wall of the reaction vessel, wherein the dust collector is a cyclone dust collector in which a plurality of cyclones are connected in series.
  • Each of the plurality of cyclones has a discharge port for discharging the collected solid catalyst to the fluidized bed, and the most cyclone discharge port among the plurality of cyclones constituting the dust collector is the most upstream side.
  • the distance to the catalyst outlet of the reaction vessel is shorter than the outlet of the cyclone.
  • the dust collector is a cyclone dust collector in which two or more cyclones are connected in series, and the plurality of cyclones may be arranged so as to draw an arc along the inner wall of the reaction vessel.
  • the most downstream cyclone discharge port may have a shorter distance to the inner wall of the reaction vessel than the most upstream cyclone discharge port.
  • the arrangement of the plurality of cyclones constituting the dust collector is not particularly limited, but a plurality of cyclones are preferably provided along the inner wall of the reaction vessel. Moreover, the catalyst discharge port of the reaction vessel may be provided corresponding to each of the plurality of dust collectors.
  • the plurality of catalyst outlets of the reaction vessel may be arranged rotationally symmetrically with the central axis of the reaction vessel as the axis of symmetry.
  • a regenerator that regenerates the solid catalyst discharged from the catalyst discharge port of the reaction vessel in an oxygen-containing gas atmosphere to recover the catalytic activity, and sends out the oxygen-containing gas toward the regenerator.
  • a catalyst transfer mechanism for transferring the solid solvent discharged from the catalyst outlet of the reaction vessel to the regenerator, and a regenerated catalyst transfer mechanism for returning the solid catalyst regenerated by the regenerator to the reaction vessel. You may have.
  • the side wall of the reaction vessel is provided with a catalyst inlet for the solid catalyst for allowing the solid catalyst regenerated in the regenerator to flow into the reaction vessel, and the catalyst inlet of the reaction vessel is connected to the reaction vessel.
  • the reaction vessel may be provided at a position between the two catalyst outlets adjacent to each other.
  • the present invention relates to the following.
  • a reaction vessel A fluidized bed comprising a solid catalyst disposed inside the reaction vessel;
  • a dust collector configured to collect the solid catalyst blown up from the fluidized bed and to discharge the collected solid catalyst to the fluidized bed;
  • the dust collector is a cyclone type dust collector in which two or more cyclones are connected in series, The two or more cyclones include a discharge port configured to discharge the solid catalyst collected by each of the two or more cyclones to the fluidized bed, Of the two or more cyclones constituting the dust collector, the distance from the most downstream cyclone discharge port to the catalyst discharge port of the reaction vessel is more than the distance from the most previous cyclone discharge port to the catalyst discharge port of the reaction vessel.
  • the dust collector is a cyclone dust collector in which two or more cyclones are connected in series.
  • the reaction apparatus according to (1) wherein the two or more cyclones are arranged to form an arc along the inner wall of the reaction vessel.
  • the distance from the most downstream cyclone outlet to the inner wall of the reaction vessel is greater than the distance from the most upstream cyclone outlet to the inner wall of the reaction vessel.
  • the reactor according to (2) which is short.
  • One or more dust collectors are provided along the inner wall of the reaction vessel,
  • the catalyst discharge port of the reaction vessel is the reaction apparatus according to any one of (1) to (3), which is provided corresponding to each of the one or more dust collectors.
  • reaction apparatus wherein the one or more catalyst discharge ports of the reaction vessel are arranged rotationally symmetrically with the central axis of the reaction vessel as a symmetry axis.
  • a regenerator configured to regenerate the solid catalyst discharged from the catalyst discharge port of the reaction vessel so as to recover the catalytic activity by heating in an atmosphere of an oxygen-containing gas;
  • a catalyst transfer mechanism configured to transfer the solid catalyst discharged from the catalyst discharge port of the reaction vessel to the regenerator by sending out an oxygen-containing gas toward the regenerator;
  • the side wall of the reaction vessel is provided with a catalyst inlet for the solid catalyst configured to allow the solid catalyst regenerated in the regenerator to flow into the reaction vessel,
  • the reaction apparatus according to (6), wherein the catalyst inlet of the reaction vessel is provided at a position between the two catalyst outlets adjacent to each other in the reaction vessel when viewed from the central axis direction of the reaction vessel. .
  • a reaction apparatus capable of smoothly discharging a solid catalyst collected by a dust collector to the outside of a reaction vessel.
  • FIG. 1 is a schematic view of a reaction apparatus 1 according to a first embodiment of the present invention.
  • cyclohexanone oxime is subjected to Beckmann rearrangement reaction in the presence of a solid catalyst 10a and a lower alcohol to produce ⁇ -caprolactam.
  • the reaction apparatus 1 includes a reactor 2, a regenerator 3, a catalyst transfer mechanism 6, and a regenerated catalyst transfer mechanism 8.
  • the reactor 2 includes a reaction vessel 20, a raw material gas introduction unit 21, a reaction gas discharge unit 22, a dust collector 23 as a gas-solid separation device, a cooling unit 24, a catalyst discharge port 28, and a catalyst inflow port 29. It is equipped with.
  • the reaction vessel 20 is a vessel having a cylindrical straight body portion 20a, but a cylindrical enlarged portion having an inner diameter larger than that of the straight body portion 20a may be connected above the straight body portion 20a.
  • a conical cone portion 20c whose inner diameter gradually decreases is connected to the lower portion of the straight body portion 20a.
  • the lower portion of the straight body portion 20a may not have a conical cone shape.
  • a dispersion plate 25 formed by dispersing a large number of holes is provided. On the dispersion plate 25, a powder layer 10 made of powder of the solid catalyst 10a is formed.
  • a source gas introduction unit 21 for introducing the source gas G1 is connected to the cone portion 20c.
  • the source gas G1 containing cyclohexanone oxime is introduced into the cone portion 20c by the source gas introduction unit 21.
  • the gas source of the source gas G1 is not particularly limited, and any known material may be used.
  • the raw material gas G ⁇ b> 1 is injected to the bottom of the powder layer 10 through a large number of holes formed in the dispersion plate 25.
  • the powder layer 10 is fluidized by the flow of the raw material gas G1 blown vertically upward from the dispersion plate 25 and becomes a fluidized bed.
  • the raw material gas G1 flows uniformly in the powder layer 10 that has become a fluidized bed, contacts the solid catalyst 10a, and undergoes Beckmann rearrangement. Thereby, the reaction gas G2 containing ⁇ -caprolactam is generated.
  • Examples of the solid catalyst 10a include a boric acid catalyst, a silica / alumina catalyst, a phosphoric acid catalyst, a composite metal oxide catalyst, and a zeolite catalyst.
  • a zeolite catalyst is preferable, a pentasil type zeolite is more preferable, and an MFI zeolite is particularly preferable.
  • the zeolite catalyst may be crystalline silica whose skeleton is substantially composed only of silicon and oxygen, or may be a crystalline metallosilicate containing another element as an element constituting the skeleton.
  • a crystalline metallosilicate or the like examples of elements that can exist other than silicon and oxygen include, for example, Be, B, Al, Ti, V, Cr, Fe, Co, Ni, Cu, Zn, Ga, Ge, and Zr. , Nb, Sb, La, Hf, Bi and the like, and two or more of these may be included.
  • the atomic ratio of silicon to these elements is usually 5 or more, preferably 50 or more, more preferably 500 or more. This atomic ratio can be measured by an atomic absorption method or a fluorescent X-ray method.
  • the zeolite catalyst is, for example, subjected to hydrothermal synthesis using a silicon compound, a quaternary ammonium compound, water and, if necessary, a metal compound as a raw material, and the obtained crystals are dried and calcined. It can prepare suitably by carrying out a contact process and then drying.
  • the particle size of the solid catalyst 10a is preferably 0.001 to 5 mm, more preferably 0.01 to 3 mm. Further, the solid catalyst 10a may be, for example, a molded body substantially composed of only the catalyst component, or may be one in which the catalyst component is supported on a carrier.
  • the Beckmann rearrangement reaction of cyclohexanone oxime using the solid catalyst 10a can be performed under gas phase conditions.
  • the reaction temperature is usually 250 to 500 ° C, preferably 300 to 450 ° C.
  • the reaction pressure is usually 0.01 to 0.5 MPa, preferably 0.02 to 0.2 MPa.
  • the feed rate (kg / h) of the raw material cyclohexanone oxime per kg of the catalyst, that is, the space velocity WHSV (h ⁇ 1 ) is usually 0.5 to 20 h ⁇ 1 , preferably 1 to 10 h ⁇ 1 .
  • Cyclohexanone oxime is introduced into the reaction vessel 20 together with the lower alcohol. Cyclohexanone oxime alone may be introduced into the reaction system, or may be introduced together with an inert gas such as nitrogen, argon or carbon dioxide.
  • the alcohol used here is preferably a lower alcohol having 6 or less carbon atoms.
  • use one or more of methanol, ethanol, n-propanol, isopropanol, n-butanol, sec-butanol, isobutanol, n-amyl alcohol, n-hexanol, 2,2,2-trifluoroethanol, etc. Can do.
  • the use of one or more of methanol, ethanol, n-propanol, isopropanol, and n-butanol is more preferable because it shows a remarkable effect in improving selectivity of ⁇ -caprolactam and catalyst life.
  • methanol or ethanol shows a remarkable effect and is most preferable from an industrial viewpoint.
  • the amount of lower alcohol is usually 0.1 to 20 times by weight with respect to cyclohexanone oxime. It is preferably 10 times or less, more preferably 0.3 to 8 times.
  • a vapor of a compound inert to the reaction such as benzene, cyclohexane, toluene or the like, or an inert gas such as nitrogen or carbon dioxide can coexist.
  • the reaction temperature is usually in the range of 250 ° C to 500 ° C. At temperatures below 250 ° C., the reaction rate is not sufficient, and the selectivity for ⁇ -caprolactam tends to decrease. On the other hand, when the temperature exceeds 500 ° C., the thermal decomposition of cyclohexanone oxime cannot be ignored, so the selectivity of ⁇ -caprolactam tends to decrease.
  • a particularly preferred temperature range is 300 ° C.
  • Separation of ⁇ -caprolactam from the reaction mixture can be carried out by a usual method. For example, the reaction product gas can be cooled and condensed, and then purified ⁇ -caprolactam can be obtained by extraction, distillation or crystallization.
  • the reactor 2 includes a cooling unit 24 that cools the powder layer 10.
  • the cooling unit 24 includes one or more heat removal pipes 24a through which the refrigerant flows. At least a part of the heat removal tube 24 a is embedded in the powder layer 10. The reaction heat trapped inside the powder layer 10 is recovered by the refrigerant passing through the heat removal pipe 24 a and discharged to the outside of the reaction vessel 20. The reaction temperature in the reaction vessel 20 is adjusted by the cooling unit 24 so as not to exceed a predetermined temperature range. As the refrigerant, for example, water is used.
  • the heat removal tube 24 a is illustrated as being installed only on a part of the powder layer 10. However, the heat removal tube 24 a is locally installed on the entire surface of the powder layer 10, so that a local temperature rise occurs. It is preferable because it is suppressed and the reaction temperature in the reaction vessel 20 can be controlled uniformly.
  • the reaction gas G2 containing the solid catalyst 10a blown up from the powder layer 10 is introduced into the reaction vessel 20 from the gas inlet 104 opened to the inside of the reaction vessel 20, and the solid catalyst 10a is introduced from the reaction gas G2.
  • a dust collector 23 that separates and collects the dust is provided.
  • the dust collector 23 may be, for example, a multistage cyclone dust collector in which the first cyclone 100, the second cyclone 110, and the third cyclone 120 are connected in series, but the number of cyclones connected in series is not particularly limited.
  • the first cyclone 100 includes a cyclone main body 101 including a gas inlet 104 and a gas outlet 106, and a discharge pipe 103 that discharges the solid catalyst 10 a collected by the cyclone main body 101 to the powder layer 10.
  • the collected solid catalyst 10 a is discharged from the tip of the discharge pipe 103 to the powder layer 10.
  • a baffle plate may be provided at the discharge port to prevent the solid catalyst 10a from flowing backward to the cyclone main body due to the pressure of the raw material gas G1.
  • the distal end portion of the discharge pipe 103 provided with the discharge port is disposed inside the powder layer 10.
  • the second cyclone 110 includes a cyclone main body 111 including a gas inlet 114 and a gas outlet 116, and a discharge pipe 113 that discharges the solid catalyst 10 a collected by the cyclone main body 111 to the powder layer 10. Yes.
  • the gas inlet 114 is connected to the gas outlet 106 of the first cyclone 100.
  • the reaction gas G2 from which the solid catalyst 10a has been partially removed by the first cyclone 100 flows into the cyclone main body 111.
  • a discharge port for the solid catalyst 10a is provided at the tip of the discharge pipe 113.
  • the discharge port is provided with a heavy valve such as a trickle valve or a flapper valve that opens when a load of a predetermined size or more acts. Also good.
  • the tip of the discharge pipe 113 provided with the discharge port is disposed inside the powder layer 10.
  • the third cyclone 120 includes a cyclone body 121 including a gas inlet 124 and a gas outlet 126, and a discharge pipe 123 that discharges the solid catalyst 10 a collected by the cyclone body 121 to the powder layer 10. Yes.
  • the gas inlet 124 is connected to the gas outlet 116 of the second cyclone 110.
  • the reaction gas G2 from which the solid catalyst 10a has been partially removed by the second cyclone 110 flows into the cyclone main body 121.
  • a discharge port for the solid catalyst 10a is provided at the tip of the discharge pipe 123, and the discharge port may be a heavy valve such as a trickle valve or a flapper valve.
  • the tip of the discharge pipe 123 provided with the discharge port is disposed inside the powder layer 10.
  • the gas discharge port 126 is connected to the reaction gas discharge unit 22 of the reaction vessel 10.
  • the solid catalyst 10a having a relatively large particle size is collected by the first cyclone, and the particles that have not been collected by the first cyclone are collected by the second cyclone.
  • the solid catalyst 10a having a relatively small diameter is collected.
  • the solid catalyst 10a having various particle sizes can be collected without leakage, and the collection efficiency of the solid catalyst 10a is improved.
  • a three-stage cyclone dust collector in which three cyclones are connected in series is used, but the configuration of the dust collector 23 is not limited to this.
  • a multistage cyclone dust collector in which two or four or more cyclones are connected in series may be used.
  • a multistage cyclone dust collector in which two or more cyclones are connected in series is preferable, and a multistage cyclone dust collector in which three or more cyclones are connected in series is more preferable.
  • one or two or more multistage cyclone dust collectors in which two or four or more cyclones are connected in series may be installed.
  • the multistage cyclone type dust collector in which two or more cyclones are connected in series is preferably installed in one or more series, more preferably installed in two or more series, and further installed in three or more series. preferable.
  • the present invention is not limited to the centrifugal dust collector that separates the solid catalyst 10a and the reaction gas G2 by centrifugal force as in a cyclone, but other methods, for example, change the flow direction of the reaction gas G2 to react with the solid catalyst 10a by inertia.
  • An inertial dust collector that separates the gas G2 may be used.
  • the reaction gas G 2 containing ⁇ -caprolactam separated from the solid catalyst 10 a by the dust collector 23 is discharged to the outside of the reaction vessel 20 through the reaction gas discharge unit 22.
  • the reaction gas G2 discharged from the reaction gas discharge unit 22 is introduced into a distillation apparatus or a crystallization apparatus (not shown) and purified to high-purity ⁇ -caprolactam.
  • the regenerator 3 is connected to the reactor 2.
  • the regenerator 3 regenerates the solid catalyst 10a used in the reactor 2 to regenerate the catalyst activity.
  • the reactor 1 of the present embodiment continuously extracts the fixed catalyst in the reactor 2 and transfers it to the regenerator 3, and continuously returns the regenerated solid catalyst 10a from the regenerator 3 to the reactor 2 in the same amount.
  • the reactor is a circulation type reactor that maintains the catalytic activity.
  • One or more regenerators 3 may be provided in series or in parallel.
  • a catalyst transfer mechanism 6 is provided between the reactor 2 and the regenerator 3.
  • the catalyst transfer mechanism 6 transfers a part of the solid catalyst 10a used in the reactor 2 and having a reduced catalytic activity to the regenerator 3 by sending air or other air transport gas toward the regenerator 3. is there.
  • the regenerator 3 includes a regeneration container 50 and an exhaust gas discharge unit 52.
  • the regenerator 3 heats a part of the solid catalyst 10a whose catalytic activity has decreased in the reactor 2 in an atmosphere of an oxygen-containing gas so as to regenerate the catalytic activity sufficiently.
  • regeneration is performed so that the catalyst activity is sufficiently recovered to be usable as a catalyst in the reactor 2.
  • the coke component adhering to the surface of the solid catalyst 10a is burned, and the reaction gas E (exhaust gas) is discharged.
  • the regeneration container 50 is a container having a cylindrical straight body portion 50a. The other end of the line of the catalyst transfer mechanism 6 is connected to the straight body 50a. A part of the solid catalyst 10 a whose catalytic activity has been lowered by the reactor 2 is introduced into the regeneration vessel 50.
  • a conical cone portion 50c whose inner diameter gradually decreases is connected to the lower portion of the straight body portion 50a of the regenerator 3, but the shape of the lower portion of the regenerator is not particularly limited.
  • a dispersion plate 27 in which a large number of holes are dispersed is provided at the boundary between the straight body portion 50a and the cone portion 50c, and a powder layer made of powder of the solid catalyst 10a is provided on the dispersion plate 27. 12 is formed.
  • the powder layer 12 includes a part of the solid catalyst 10a whose catalytic activity has decreased in the reactor 2 and the solid catalyst 10a which has been regenerated by the regenerator 3 and has sufficiently recovered its catalytic activity.
  • a regeneration gas introduction unit 41 for introducing an oxygen-containing gas such as air is connected to the cone unit 50c.
  • the regeneration gas introduction part 41 introduces oxygen-containing gas into the cone part 50c.
  • the oxygen-containing gas is injected to the bottom of the powder layer 12 through a large number of holes formed in the dispersion plate 27.
  • the powder layer 12 is fluidized by the flow of the oxygen-containing gas blown vertically upward from the dispersion plate 27 and becomes a fluidized bed.
  • the oxygen-containing gas uniformly flows inside the powder bed 12 that has become a fluidized bed, and efficiently burns the coke component on the surface of the solid catalyst 10a.
  • the dust collector may be, for example, a multistage cyclone dust collector in which two or more cyclones are connected in series. By connecting two or more cyclones in series, the collection efficiency of the solid catalyst 10a can be improved.
  • centrifugal dust collector that separates the solid catalyst 10a and the reaction gas E by centrifugal force like a cyclone
  • other methods for example, change the flow direction of the reaction gas E and react with the solid catalyst 10a by inertia.
  • An inertial dust collector that separates the gas E may be used.
  • the reaction gas E is discharged to the outside of the regenerator 3 through an exhaust gas discharge part 52 connected to the upper part of the straight body part 50a.
  • a regenerated catalyst transfer mechanism 8 is provided between the regenerator 3 and the reactor 2.
  • the regenerated catalyst transfer mechanism 8 transfers a part of the solid catalyst 10 a regenerated by the regenerator 3 to the reactor 2.
  • the regenerated catalyst transfer mechanism 8 is configured such that a part of the solid catalyst 10a regenerated by the regenerator 3 moves to the reactor 2 by its own weight.
  • an inert gas supply mechanism that supplies an inert gas such as nitrogen gas to the line of the regenerated catalyst transfer mechanism 8 may be provided.
  • the position of the upper surface of the powder layer 10 is lower and the position of the upper surface of the powder layer 12 is higher. It has become. Therefore, the movement of the solid catalyst 10a from the regenerator 3 to the reactor 2 can be performed only by the weight of the solid catalyst 10a. Since no pumping means is used, it is economical and a pumping medium such as air does not flow into the reactor 2, so that there is an advantage that the intended chemical reaction is not hindered.
  • the position of the upper surface of the powder layer 10 becomes higher than the position of the upper surface of the powder layer 12.
  • the movement of the solid catalyst 10a to the reactor 2 cannot be performed only by its own weight. Therefore, a pressure feeding means is required.
  • the use of air as the pressure-feeding medium is advantageous in terms of cost, but if the air that is the pressure-feeding medium flows into the reactor 2, the target chemical reaction may be hindered in the reactor 2. It is conceivable to use a medium that does not inhibit the execution of the chemical reaction, for example, the same lower alcohol as the lower alcohol contained in the inert gas or the raw material gas G1, but in this case, the cost is higher than that of air.
  • the air is originally used as a combustion gas in the regenerator 3, and thus is performed in the regenerator 3. There is no significant effect on the playback process.
  • the position of the powder layer of the reactor 2 and the regenerator 3 may be higher in the reactor 2 and lower in the regenerator 3.
  • the position of the upper surface of the powder layer is defined as follows.
  • the powder layer is disposed in a dense layer containing the solid catalyst 10a in a fluid state by the raw material gas G1 or air, and vertically above the thick layer, and the solid catalyst 10a and the reaction gas (reaction gas G2 or reaction gas).
  • Gas E and a dilute layer in which the solid catalyst 10a jumps up vigorously.
  • Above the dilute layer is a free board portion mainly containing a reaction gas that hardly contains the solid catalyst 10a.
  • the density distribution of the solid catalyst 10a is measured with the density (kg / m 3 ) of the solid catalyst 10a as the horizontal axis and the vertical height from the dispersion plate as the vertical axis, the density of the solid catalyst 10a increases at a certain height.
  • an S-shaped curve is obtained that draws a convex curve below.
  • the position of the inflection point of this S-shaped curve is the position of the upper surface of the powder layer.
  • FIG. 2 is a plan view of the reactor 2 as viewed from the direction of the central axis Ax of the reaction vessel 20.
  • one or more dust collectors 23 as gas-solid separation devices are installed along the inner wall of the reaction vessel 20.
  • four dust collectors 23 including a first dust collector 23A, a second dust collector 23B, a third dust collector 23C, and a fourth dust collector 23D are installed in the reaction vessel 20, but the number of the dust collectors 23 is not limited thereto. Absent. For example, one, two, three, or five or more dust collectors 23 may be installed along the inner wall of the reaction vessel 20.
  • the configuration of the plurality of dust collectors 23 (the first dust collector 23A, the second dust collector 23B, the third dust collector 23C, and the fourth dust collector 23D) is exactly the same.
  • the plurality of dust collectors 23 are arranged so as to draw a ring around the central axis Ax of the reaction vessel 20.
  • the plurality of dust collectors 23 are arranged rotationally symmetric (four times symmetrical) with the central axis Ax of the reaction vessel 20 as the axis of symmetry.
  • the first dust collector 23A, the second dust collector 23B, the third dust collector 23C, and the fourth dust collector 23D are configured by three cyclones including the first cyclone 100, the second cyclone 110, and the third cyclone 120, respectively.
  • the first cyclone 100, the second cyclone 110, and the third cyclone 120 are arranged so as to draw an arc along the inner wall of the reaction vessel 20.
  • the central axis of the cyclone main body 101 of the first cyclone 100 is A
  • the central axis of the cyclone main body 111 of the second cyclone 110 is B
  • the central axis of the cyclone main body 121 of the third cyclone 120 is C
  • the central axis A The imaginary line connecting the center axis B and the imaginary line connecting the center axis B and the center axis C intersects at an obtuse angle.
  • the distance between the central axis A and the central axis Ax is shorter than the distance between the central axis B and the central axis Ax and the distance between the central axis C and the central axis Ax. Therefore, the second cyclone 110 and the third cyclone 120 are arranged at a position closer to the inner wall of the reaction vessel 20 than the first cyclone 100.
  • a catalyst discharge port 28 for discharging the used solid catalyst toward the regenerator corresponds to each of the first dust collector 23A, the second dust collector 23B, the third dust collector 23C, and the fourth dust collector 23D.
  • the four catalyst outlets 28 are rotationally symmetric with the central axis of the reaction vessel 20 as the axis of symmetry. (4-fold symmetry).
  • the four catalyst discharge ports 28 are arranged at positions where the distance from the most subsequent cyclone among the plurality of cyclones constituting the corresponding dust collector 23 is shorter than the distance from the most preceding cyclone.
  • the distance between the reaction vessel outlet and the cyclone is the distance between the center of the reaction vessel outlet and the opening of the cyclone outlet when viewed from the direction of the central axis of the reaction vessel. It is defined by the distance from the center. This distance substantially coincides with the distance between the center of the opening surface of the outlet of the reaction vessel and the central axis of the cyclone main body of the cyclone.
  • the distance between the center axis A of the cyclone main body 101 of the first cyclone 100 and the center of the opening surface of the first catalyst discharge port 28A is LA.
  • the distance between the central axis B of the cyclone main body 111 of the second cyclone 110 and the center of the opening surface of the first catalyst discharge port 28A is LB, the central axis C of the cyclone main body 121 of the third cyclone 120 and the first catalyst exhaust.
  • the distance from the center of the opening surface of the outlet 28A is LC, it is configured to satisfy the relationship LA> LB> LC.
  • the first catalyst discharge port 28A corresponding to the first dust collector 23A is installed at a position closer to the third cyclone 120 of the first dust collector 23A than the first cyclone 100 of the first dust collector 23A.
  • the second catalyst discharge port 28B corresponding to the second dust collector 23B is installed at a position closer to the third cyclone 120 of the second dust collector 23B than the first cyclone 100 of the second dust collector 23B.
  • the 3rd catalyst discharge port 28C corresponding to the 3rd dust collector 23C is installed in the position nearer the 3rd cyclone 120 of the 3rd dust collector 23C than the 1st cyclone 100 of the 3rd dust collector 23C.
  • the catalyst fourth discharge port 28D corresponding to the fourth dust collector 23D is installed at a position closer to the third cyclone 120 of the fourth dust collector 23D than the first cyclone 100 of the fourth dust collector 23D.
  • the discharge port of the third cyclone 120 on the most rear side among the two or more cyclones constituting the dust collector 23 is more than the discharge port of the discharge tube of the first cyclone 100 on the most front side.
  • the distance to the catalyst outlet 28 of the reaction vessel 20 is short. Therefore, the solid catalyst having a small particle diameter discharged from the third cyclone 120 can be discharged to the outside of the reaction vessel 20 more smoothly.
  • the solid catalyst that has flowed into the gas inlet 104 of the first cyclone 100 together with the reaction gas G2 is classified according to the particle size (weight), and the solid catalyst having a relatively large particle size is collected by the first cyclone 100 on the upstream side.
  • the solid catalyst having a relatively small particle size is collected by the second cyclone 110 and the third cyclone 120 on the rear stage side.
  • a light solid catalyst with a small particle size that remains in the reaction vessel has a higher probability of being present at the upper part of the catalyst layer or the reaction vessel than a solid catalyst with a larger particle size, and is transferred from the catalyst outlet 28 to the regenerator. It is considered that a part of the solid catalyst having a small particle size is hardly retained and stays in the reaction vessel for a long time.
  • the position of the catalyst discharge port 28 is set closer to the second cyclone 110 and the third cyclone 120 than to the first cyclone 100. Therefore, the solid catalyst having a small particle size (that is, difficult to be discharged) can be smoothly discharged to the outside of the reaction vessel 20.
  • the solid catalyst transferred from the catalyst outlet 28 of the reaction vessel 20 to the regenerator is regenerated so that the catalyst activity is sufficiently recovered by heating in the regenerator in an atmosphere of oxygen-containing gas.
  • regeneration is performed such that the catalyst activity is sufficiently recovered to the extent that it can be used as a solid catalyst in the reactor 2.
  • the solid catalyst regenerated by the regenerator and restored in catalytic activity is transferred to the reactor 2, but the regenerated solid catalyst is returned to the position of the reactor 2 so that the regenerated solid catalyst is not immediately transferred to the regenerator. There is a need.
  • the position where the solid catalyst is returned from the regenerator to the reactor 2 that is, the position of the catalyst inlet 29 is a position between two catalyst outlets 28 adjacent to each other in the reaction vessel 20 (for example, just in the middle).
  • the number of catalyst inlets 29 is more likely to be uniform in the reactor when the number is 2 or more, but it may be one.
  • the number of cyclone series provided in the reactor 2 increases, the number of catalyst outlets 28 of the reactor 2 also needs to be increased. In this case, the interval between the catalyst outlets 28 becomes narrower. Therefore, even if the catalyst inlet 29 is provided at the intermediate point, it is difficult to prevent the regenerated solid catalyst returned to the reactor 2 from being immediately transferred to the regenerator. Therefore, in such a case, the catalyst discharge from one of the catalyst discharge ports provided corresponding to the cyclone series may be canceled and used as the catalyst inlet 29.
  • Each of the dust collectors 23 is provided with a cylindrical gas inlet 104 through which the raw material gas G1 flows into the first cyclone 100.
  • the gas inlet 104 extends in the tangential direction of the circular cyclone main body 101 as viewed from the direction of the central axis Ax of the reaction vessel 20.
  • the gas inlet 104 has, for example, a bell mouth shape where the inflow side is wide and the outflow side is narrow.
  • the gas inlet 104 of each dust collector 23 opens toward the inside of the area surrounded by the plurality of dust collectors 23. Therefore, the solid catalyst blown up at the center of the reaction vessel 20 is efficiently collected.
  • the gas inlet opens toward the inside of the region surrounded by the plurality of dust collectors 3” means that the center axis of the cyclone main body 101 to which the gas inlet 104 is connected is A and the cyclone main body 101.
  • the first imaginary line connecting the center axis A of the reaction vessel 20 and the center axis Ax of the reaction vessel 20 is K1
  • the second imaginary line passing through the center axis A of the cyclone body 101 and orthogonal to the first imaginary line K1 is K2.
  • the opening surface 104a of the gas inlet 104 is disposed closer to the central axis Ax of the reaction vessel 20 than the second imaginary line K2.
  • the direction of the gas inlet 104 is a direction substantially parallel to the first imaginary line K1 and is directed toward the center of the reaction vessel 20, but the direction of the gas inlet 104 is It is not limited to this.
  • the direction of the gas inlet 104 is preferably such that it does not interfere with the other cyclone adjacent to the cyclone in which the gas inlet 104 is formed. Thereby, the reactive gas G2 efficiently flows into the gas inlet 104, and the collection efficiency of the solid catalyst is improved.
  • the direction of the gas inlet is an orientation that does not interfere with other adjacent cyclones” means that the gas inlet 104 passes through the center of the opening surface 104 a of the gas inlet 104 toward the outside of the gas inlet 104. If the third imaginary line extending parallel to the extending direction is K3, it means that there is no other cyclone adjacent to the cyclone in which the gas inlet 104 is formed on the third imaginary line K3.
  • the gas inlets 104 of the plurality of dust collectors 23 are all installed in a direction in which the third virtual line K3 is substantially parallel to the first virtual line K1, but the direction of the gas inlets 104 of each dust collector Is not limited to this.
  • the angle formed by the third imaginary line K3 and the first imaginary line K1 may be the same for all the dust collectors 23, may be different for some of the dust collectors 23, or may be different for all the dust collectors 23.
  • the gas inlets 104 of the plurality of dust collectors 23 are all open toward the inside of the region surrounded by the plurality of dust collectors 23 when viewed from the direction of the central axis Ax of the reaction vessel 20.
  • the direction of the gas inlet 104 of each dust collector is not limited to this.
  • the gas inlets 104 of some or all of the plurality of dust collectors 23 open toward the outside of the region surrounded by the plurality of dust collectors 23. You may do it.
  • the reaction gas G2 that has moved up the center of the reaction vessel 20 is immediately gas. Instead of flowing into the inflow port 104, it rises to the ceiling through the center of the reaction vessel 20 and then flows into the gas inflow port 104 when descending along the inner wall of the reaction vessel 20. Therefore, a stable flow of the reaction gas G2 is formed at the center of the reaction vessel 20.
  • the gas inlet is open toward the outside of the region surrounded by the plurality of dust collectors” means that the gas inlet 104 is opposite to the central axis Ax of the reaction vessel 20 from the second virtual line K2. It means that it is arranged.
  • FIG. 3 is a perspective view showing an example of a schematic configuration of the first cyclone 100, but the configuration of the cyclone is not limited to this.
  • the basic configurations of the cyclones used in the reactor and the regenerator of this embodiment are all the same. Therefore, here, the basic configuration of the cyclone used in the present embodiment will be described by taking the configuration of the first cyclone 100 as an example.
  • the first cyclone 100 includes a cyclone main body 101 including a gas inlet 104 and a gas exhaust 106, a dust box 102 connected to the lower end of the cyclone main body 101, and a discharge pipe 103 connected to the lower end of the dust box 102. And.
  • the cyclone main body 101 has a cylindrical straight body 101a in the upper part and a conical cone part 101b in which the lower part is reduced in diameter downward, and the upper surface of the straight body 101a is a top plate part 101c. Yes.
  • An opening H1 through which the reaction gas G2 containing the solid catalyst 10a flows in the tangential direction of the straight body 101a is provided at the upper end of the side wall of the straight body 101a.
  • a cylindrical gas inlet 104 extending in the tangential direction of the straight body 101a is connected to the opening H1.
  • An opening H2 for discharging the reaction gas G2 separated by the cyclone main body 101 is provided at the center of the top plate 101c.
  • a cylindrical gas discharge port 106 is connected to the opening H2, and a part of the gas discharge port 106 is inserted into the straight body portion 101a.
  • the opening H2 and the gas exhaust pipe 106 are arranged concentrically with the straight body 101a.
  • the central axis D of the straight body portion 101a coincides with the central axis A of the cyclone main body portion 101.
  • the center axis of the cyclone main body may be referred to as the center axis of the cyclone for convenience.
  • a dust box 102 for storing the solid catalyst 10a collected by the cyclone main body 101 is connected to the lower end of the cone 101b.
  • the dust box 102 has a cylindrical straight body portion 102a in the upper portion and a conical cone portion 102b in which the lower portion has a diameter reduced downward.
  • a discharge pipe 103 for discharging the solid catalyst 10a accumulated in the dust box 102 is connected to the lower end of the cone portion 102b.
  • the discharge pipe 103 is configured as an elongated pipe extending vertically downward from the cone portion 102b, and the lower end of the discharge pipe 103 is embedded in the powder layer 10 shown in FIG.
  • the reaction gas G2 containing the solid catalyst 10a flows from the gas inlet 104 into the straight body 101a of the cyclone main body 101.
  • the reactive gas G2 flows in the tangential direction of the straight body portion 101a and descends while turning inside the straight body portion 101a and the cone portion 101b as a swirling flow.
  • the solid catalyst 10a is pressed against the inner walls of the straight body portion 101a and the cone portion 101b by the centrifugal force accompanying the swirling of the reaction gas G2, and decelerates by friction with the inner wall.
  • the solid catalyst 10a decelerated by friction descends along the inner walls of the straight body portion 101a and the cone portion 101b and flows into the dust box 102 connected to the lower end portion of the cone portion 101b.
  • reaction gas G2 descending while turning inside the straight barrel portion 101a and the cone portion 101b is reversed in the cone portion 101b, and rises in the central portion of the cone portion 101b and the straight barrel portion 101a. Then, the reaction gas G2 from which a part of the solid catalyst 10a has been removed is discharged from the gas discharge port 106.
  • the solid catalyst 10 a accumulated in the dust box 102 descends inside the discharge pipe 103 connected to the lower end of the dust box 102 and is discharged from the discharge port of the discharge pipe 103 to a position near the inner wall of the reaction vessel 20.
  • the solid catalyst 10 a discharged to a position near the inner wall of the reaction vessel 20 moves toward the catalyst discharge port 28 provided on the side wall of the reaction vessel 20 by the flow of the powder layer 10, and the catalyst is discharged from the catalyst discharge port 28.
  • the regenerator 3 is supplied through a catalyst transfer pipe provided in the transfer mechanism 6.
  • the solid catalyst discharge port of the third cyclone 120 on the rearmost stage side is the catalyst in the reaction vessel 20 than the discharge port of the solid catalyst on the first cyclone 100 on the front stage side.
  • the distance to the discharge port 28 is short. Therefore, the solid catalyst 10a having a small particle size and staying in the reactor for a long time and having reduced catalytic activity can be smoothly discharged to the outside of the reaction vessel 20.
  • Two or more cyclones constituting the dust collector 23 are arranged so as to draw an arc along the inner wall of the reaction vessel 20. Therefore, the positions of the two or more cyclone discharge pipes can be arranged at positions close to the catalyst discharge port 28 of the reaction vessel 20. Thereby, the solid catalyst 10a collected by the cyclone can be smoothly discharged to the outside of the reaction vessel 20.
  • the plurality of catalyst outlets 28 are arranged rotationally symmetrically with the central axis Ax of the reaction vessel 20 as the axis of symmetry. Therefore, the solid catalyst 10a collected by the plurality of dust collectors 23 can be discharged almost without any bias.
  • FIG. 4 is a plan view of the reactor 200 used in the reaction apparatus of the second embodiment as viewed from the direction of the central axis Ax of the reaction vessel 201.
  • the reactor of the present embodiment differs from the reactor 1 of the first embodiment in the configuration of the reactor 200. Therefore, here, the configuration of the reactor 200 will be mainly described, and detailed description of the configuration common to the first embodiment will be omitted.
  • two sets of cyclonic dust collectors 203 including a first cyclone 210, a second cyclone 220, and a third cyclone 230 are installed along the inner wall of the reaction vessel 201.
  • the configurations of the two dust collectors 203 (the first dust collector 203A and the second dust collector 203B) are exactly the same.
  • the two dust collectors 203 are arranged so as to draw a ring around the central axis Ax of the reaction vessel 201.
  • the two dust collectors 203 are arranged in rotational symmetry (two-fold symmetry) with the central axis Ax of the reaction vessel 201 as the axis of symmetry.
  • the first cyclone 210, the second cyclone 220, and the third cyclone 230 are arranged so as to draw an arc along the inner wall of the reaction vessel 201.
  • the central axis of the cyclone main body of the first cyclone 210 is A
  • the central axis of the cyclone main body of the second cyclone 220 is B
  • the central axis of the cyclone main body of the third cyclone 230 is C
  • the virtual line connecting B intersects with the virtual line connecting the central axis B and the central axis C at an obtuse angle.
  • the distance between the central axis A and the central axis Ax is shorter than the distance between the central axis B and the central axis Ax and the distance between the central axis C and the central axis Ax. Therefore, the second cyclone 220 and the third cyclone 230 are disposed at a position closer to the inner wall of the reaction vessel 201 than the first cyclone 210.
  • catalyst discharge ports 208 for discharging the used solid catalyst toward the regenerator are provided in the first dust collector 203A and the second dust collector. Two are provided corresponding to each of 203B.
  • the two catalyst discharge ports 208 are arranged at positions where the distance from the most downstream cyclone among the two or more cyclones constituting the corresponding dust collector 203 is shorter than the distance from the most upstream cyclone.
  • the first catalyst discharge port 208A corresponding to the first dust collector 203A is installed closer to the third cyclone 230 of the first dust collector 203A than the first cyclone 210 of the first dust collector 203A.
  • the second catalyst discharge port 208B corresponding to the second dust collector 203B is installed at a position closer to the third cyclone 230 of the second dust collector 203B than the first cyclone 210 of the second dust collector 203B.
  • the catalyst inlet 209 is disposed between the catalyst outlets 208A and 208B, and the catalyst regenerated by the regenerator is prevented from being immediately discharged from the catalyst outlet 208.
  • the catalyst inflow port 209 is one place, but two or more places may be installed.
  • the discharge port of the third cyclone 230 on the most rear side among the two or more cyclones constituting the dust collector 203 is more than the discharge port of the discharge tube of the first cyclone 210 on the most front side.
  • the distance to the catalyst outlet 208 of the reaction vessel 201 is short. Therefore, the solid catalyst having a small particle diameter discharged from the third cyclone 230 can be discharged to the outside of the reaction vessel 201 more smoothly.
  • Each dust collector 203 is provided with a cylindrical gas inlet 204 through which the reaction gas G2 flows into the first cyclone 210.
  • the gas inlet 204 extends in the tangential direction of the cyclone main body 211 having a circular shape when viewed from the direction of the central axis Ax of the reaction vessel 201.
  • the direction of the gas inlet 204 is preferably such that it does not interfere with the other cyclone adjacent to the cyclone in which the gas inlet 204 is formed.
  • the gas inlet 204 has, for example, a bell mouth shape where the inflow side is wide and the outflow side is narrow.
  • each dust collector 203 is opened so as to face the inside of an area surrounded by two or more dust collectors 203 (first dust collector 203A and second dust collector 203B). Thereby, the residence time of the reaction gas G2 is shortened, and the reaction gas G2 and the solid catalyst are quickly separated.
  • the number of dust collectors 203 installed in the reaction vessel 201 is smaller than that of the reaction apparatus of the first embodiment. Therefore, although the size per cyclone is larger than that of the first embodiment, the configuration of this embodiment can also be used if the size of the cyclone does not matter so much. When the size of the cyclone becomes a problem, for example, at least a part of the cyclone may be arranged outside the reactor.
  • reaction apparatus for producing ⁇ -caprolactam by Beckmann rearrangement reaction of cyclohexanone oxime by coexistence of the solid catalyst 10a and a lower alcohol has been described.
  • the reaction apparatus of the present invention is not limited to this.
  • the present invention is widely applicable to reaction apparatuses that cause various chemical reactions.
  • the material or size of the reactor, reaction vessel, dust collector, cyclone, etc. is not particularly limited, and can be arbitrarily selected without departing from the spirit of the present invention.
  • the discharge port and the inflow port are not particularly limited, and can have any shape or size without departing from the gist of the present invention.
  • a reaction apparatus capable of smoothly discharging the solid catalyst collected by the dust collector to the outside of the reaction vessel is provided, which is extremely useful industrially.
  • catalyst inlet 41 ... regeneration gas introduction part, 50 ... regeneration container, 50a ... regeneration container straight body part, 50c ... regeneration container cone part, 52 ... exhaust gas discharge part, 100 ... first cyclone, 101 ... first cyclone body part, 102 ... first 1 cyclone dust box, 103 ... 1 cyclone discharge pipe, 104... First cyclone gas inlet, 104 a. 2nd cyclone discharge pipe, 114 ... 2nd cyclone gas inlet, 116 ... 2nd cyclone gas discharge port, 120 ... 3rd cyclone, 121 ... 3rd cyclone body, 123 ... 3rd cyclone discharge pipe, 124 ... 1st 3 cyclone gas inlet, 126 ...
  • third cyclone gas outlet 200 ... reactor, 201 ... reaction vessel, 203, 203A, 203B ... dust collector (gas-solid separator), 204 ... first cyclone gas inlet, 208, 208A, 208B ... Catalyst outlet, 209 ... Catalyst inlet, 210 ... First cyclone, 211 ... First cyclone body , 220 ... second cyclone, 230 ... third cyclone, Ax ... central axis of reaction vessel, G1 ... source gas, G2 ... reaction gas, K1 ... first connecting the central axis of the first cyclone and the central axis of the reaction vessel An imaginary line, K2 ...
  • a third imaginary line extending in parallel with the extending direction of the gas inlet A: central axis of the first cyclone, B: central axis of the second cyclone, C: central axis of the third cyclone, D: cyclone main body H1 ... Cyclone body inlet opening, H2 ... Cyclone body outlet opening

Abstract

本発明は、反応容器と、反応容器の内部に配置された固体触媒からなる流動層と、流動層から吹き上げられた固体触媒を捕集し、捕集された固体触媒を流動層に排出するように構成された集塵機と、反応容器の側壁に設けられた固体触媒の触媒排出口と、を備え、集塵機は、２以上のサイクロン（第１サイクロン、第２サイクロン、第３サイクロン）を直列に接続したサイクロン式集塵機であり、２以上のサイクロンは、それぞれの前記２以上のサイクロンによって捕集された固体触媒を流動層に排出するように構成された排出口を備え、集塵機を構成する２以上のサイクロンのうち最も後段のサイクロンの排出口から前記反応容器の触媒排出口までの距離は、最も前段のサイクロンの排出口から前記反応容器の触媒排出口までの距離よりも短い反応装置に関する。本発明により、集塵機で捕集された固体触媒を反応容器の外部に円滑に排出することが可能な反応装置が提供される。

Description

反応装置
　本発明は、反応装置に関する。
　本願は、２０１１年１２月１日に、日本に出願された特願２０１１－２６３７０９号に基づき優先権を主張し、その内容をここに援用する。
　流動層を利用した反応装置として、特許文献１に記載の反応装置が知られている。特許文献１の反応装置は、反応容器内の設置した固体触媒に原料ガスを噴射して流動化し、固体触媒と原料ガスとの接触効率を向上させて、目的の化学反応を行わせる反応装置である。粉体状の固体触媒が原料ガスの流れによって流動状態となったものを流動層という。流動層を利用した反応装置は、固体触媒と原料ガスとの接触効率が良好で、目的とする化学反応が円滑に行われることから、触媒反応の分野において広く利用されている。
特開２０１０－１６８３３１号公報
　流動層を用いた触媒反応プロセスでは、コーク成分（炭素質物質）が固体触媒の表面に付着し、触媒活性が経時的に低下する。そのため、反応容器中の固体触媒を連続的に抜き出し再生器に移送するとともに、再生済みの固体触媒を再生器から反応容器に同量連続的に戻すことで、触媒活性を維持する循環式の反応装置が提案されている。一方、固体触媒の一部は反応ガスに巻き上げられて反応ガスとともに集塵機で捕集され、反応ガスから分離されて集塵機の排出口から流動層に戻される。触媒反応プロセスで用いられる固体触媒には、少なからず平均粒径よりも小さな粒子と平均粒径よりも大きな粒子とが含まれ、ある程度の粒径分布を有する。集塵機で気―固分離され、反応容器内に留まる程度の粒径の小さな軽い固体触媒は粒径の大きい固体触媒に比べて、触媒層の上部又は反応容器の上部に存在する確率が高く、一部の粒径の小さな固体触媒は反応容器内に長期滞留すると考えられる。よって、このような固体触媒が再生器で再生されず反応容器に溜まっていくと、触媒反応プロセスが阻害され、十分な反応成績が得られなくなる。
　本発明の目的は、集塵機で捕集された固体触媒を反応容器の外部に円滑に排出することが可能な反応装置を提供することにある。
　本発明の反応装置の一態様は、反応容器と、前記反応容器の内部に配置された固体触媒からなる流動層と、前記流動層から吹き上げられた前記固体触媒を捕集し、捕集された前記固体触媒を前記流動層に排出する集塵機と、前記反応容器の側壁に設けられた前記固体触媒の触媒排出口と、を備え、前記集塵機は、複数のサイクロンを直列に接続したサイクロン式集塵機であり、前記複数のサイクロンは、それぞれ捕集された前記固体触媒を前記流動層に排出する排出口を備え、前記集塵機を構成する複数のサイクロンのうち最も後段側のサイクロンの排出口は最も前段側のサイクロンの排出口よりも前記反応容器の触媒排出口までの距離が短い。
　前記集塵機は、２以上のサイクロンを直列に接続したサイクロン式集塵機であり、前記複数のサイクロンは、前記反応容器の内壁に沿って弧を描くように配置されていてもよい。
　前記集塵機を構成する複数のサイクロンのうち最も後段側のサイクロンの排出口は最も前段側のサイクロンの排出口よりも前記反応容器の内壁までの距離が短くてもよい。
　前記集塵機を構成する複数のサイクロンの配列は特に限定されないが、前記反応容器の内壁に沿って複数設けられることが好ましい。また、前記反応容器の触媒排出口は、前記複数の集塵機のそれぞれに対応して設けられていてもよい。
　前記反応容器の複数の触媒排出口は、前記反応容器の中心軸を対称軸として、回転対称に配置されていてもよい。
　前記反応容器の触媒排出口から排出された前記固体触媒を酸素含有ガスの雰囲気下で加熱して触媒活性が回復するよう再生する再生器と、前記再生器に向けて酸素含有ガスを送り出すことにより、前記反応容器の触媒排出口から排出された前記固体溶媒を前記再生器に移送する触媒移送機構と、前記再生器で再生された前記固体触媒を前記反応容器に戻す再生触媒移送機構と、を備えていてもよい。
　前記反応容器の側壁には、前記再生器で再生された前記固体触媒を前記反応容器に流入させる前記固体触媒の触媒流入口が設けられており、前記反応容器の触媒流入口は、前記反応容器の中心軸方向から見て、前記反応容器において互いに隣接する２つの前記触媒排出口の間の位置に設けられていてもよい。
　すなわち、本発明は以下に関する。
（１）反応容器と、
　前記反応容器の内部に配置された固体触媒からなる流動層と、
　前記流動層から吹き上げられた前記固体触媒を捕集し、捕集された前記固体触媒を前記流動層に排出するように構成された集塵機と、
　前記反応容器の側壁に設けられた前記固体触媒の触媒排出口と、を備え、
　前記集塵機は、２以上のサイクロンを直列に接続したサイクロン式集塵機であり、
　前記２以上のサイクロンは、それぞれの前記２以上のサイクロンによって捕集された前記固体触媒を前記流動層に排出するように構成された排出口を備え、
　前記集塵機を構成する２以上のサイクロンのうち最も後段のサイクロンの排出口から前記反応容器の触媒排出口までの距離は、最も前段のサイクロンの排出口から前記反応容器の触媒排出口までの距離よりも短い反応装置。
（２）前記集塵機は、２以上のサイクロンを直列に接続したサイクロン式集塵機であり、
　前記２以上のサイクロンは、前記反応容器の内壁に沿って弧を描くように配置されている（１）に記載の反応装置。
（３）前記集塵機を構成する２以上のサイクロンのうち最も後段のサイクロンの排出口から前記反応容器の内壁までの距離は、最も前段のサイクロンの排出口から前記反応容器の内壁までの距離よりも短い（２）に記載の反応装置。
（４）前記集塵機は、前記反応容器の内壁に沿って１又は２以上設けられ、
　前記反応容器の触媒排出口は、前記１又は２以上の集塵機のそれぞれに対応して設けられている（１）ないし（３）のいずれか１つに記載の反応装置。
（５）前記反応容器の１又は２以上の触媒排出口は、前記反応容器の中心軸を対称軸として、回転対称に配置されている（４）に記載の反応装置。
（６）さらに、前記反応容器の触媒排出口から排出された前記固体触媒を酸素含有ガスの雰囲気下で加熱して触媒活性が回復するよう再生するように構成された再生器と、
　前記再生器に向けて酸素含有ガスを送り出すことにより、前記反応容器の触媒排出口から排出された前記固体触媒を前記再生器に移送するように構成された触媒移送機構と、
　前記再生器で再生された前記固体触媒を前記反応容器に戻すように構成された再生触媒移送機構と、を備えている（４）又は（５）に記載の反応装置。
（７）　前記反応容器の側壁には、前記再生器で再生された前記固体触媒を前記反応容器に流入させるように構成された前記固体触媒の触媒流入口が設けられており、
　前記反応容器の触媒流入口は、前記反応容器の中心軸方向から見て、前記反応容器において互いに隣接する２つの前記触媒排出口の間の位置に設けられている（６）に記載の反応装置。
　本発明の一態様によれば、集塵機で捕集された固体触媒を反応容器の外部に円滑に排出することが可能な反応装置が提供される。
第１実施形態の反応装置の模式図である。 反応器の平面図である。 第１サイクロンの概略構成を示す斜視図である。 第２実施形態の反応器の平面図である。
［第１実施形態］
　図１は、本発明の第１実施形態の反応装置１の模式図である。反応装置１は、例えば、固体触媒１０ａと低級アルコールの共存化でシクロヘキサノンオキシムをベックマン転位反応させてε－カプロラクタムを製造するものである。
　反応装置１は、反応器２と、再生器３と、触媒移送機構６と、再生触媒移送機構８と、を含んで構成されている。
　反応器２は、反応容器２０と、原料ガス導入部２１と、反応ガス排出部２２と、気固分離装置としての集塵機２３と、冷却部２４と、触媒排出口２８と、触媒流入口２９と、を備えている。
　反応容器２０は、円筒状の直胴部２０ａを有する容器であるが、直胴部２０ａの上方には、直胴部２０ａよりも内径の大きい円筒状の拡大部が接続されていてもよい。直胴部２０ａの下部には、内径が漸減する円錐状のコーン部２０ｃが接続されているが、直胴部２０ａの下部が円錐状のコーン形状でなくてもよい。直胴部２０ａとコーン部２０ｃとの境界には、多数の孔が分散して形成された分散板２５が設けられている。分散板２５上には固体触媒１０ａの粉体からなる粉体層１０が形成されている。
　コーン部２０ｃには、原料ガスＧ１を導入する原料ガス導入部２１が接続されている。
原料ガス導入部２１により、シクロヘキサノンオキシムを含む原料ガスＧ１がコーン部２０ｃの内部に導入される。原料ガスＧ１のガス源としては、特に限定されず、公知のものから任意に用いればよい。原料ガスＧ１は、分散板２５に形成された多数の孔を介して粉体層１０の底部に噴射される。粉体層１０は、分散板２５から鉛直上方に吹き上げられた原料ガスＧ１の流れによって流動化し、流動層となる。原料ガスＧ１は、流動層となった粉体層１０の内部を均一に流れ、固体触媒１０ａと接触してベックマン転位する。これにより、ε－カプロラクタムを含む反応ガスＧ２が生成される。
　固体触媒１０ａとしては、例えば、ホウ酸触媒、シリカ・アルミナ触媒、リン酸触媒、複合金属酸化物触媒、ゼオライト触媒等が挙げられる。中でもゼオライト触媒が好ましく、さらに好ましくはペンタシル型ゼオライト、特に好ましくはＭＦＩゼオライトである。
　ゼオライト触媒は、その骨格が実質的にケイ素及び酸素のみから構成される結晶性シリカであってもよいし、骨格を構成する元素としてさらに他の元素を含む結晶性メタロシリケート等であってもよい。結晶性メタロシリケート等である場合、ケイ素及び酸素以外に存在しうる元素としては、例えば、Ｂｅ、Ｂ、Ａｌ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｇａ、Ｇｅ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｓｂ、Ｌａ、Ｈｆ、Ｂｉ等が挙げられ、これらの２種以上が含まれていてもよい。これら元素に対するケイ素の原子比は、通常５以上であり、好ましくは５０以上、より好ましくは５００以上である。この原子比は、原子吸光法や蛍光Ｘ線法等により測定することができる。
　ゼオライト触媒は、例えば、ケイ素化合物、４級アンモニウム化合物、水、及び必要に応じて金属化合物等を原料として水熱合成に付し、得られた結晶を乾燥、焼成した後、アンモニアやアンモニウム塩で接触処理し、次いで乾燥することにより、好適に調製することができる。
　固体触媒１０ａの粒径は０．００１～５ｍｍであるのが好ましく、さらに好ましくは０．０１～３ｍｍである。また、固体触媒１０ａは、例えば、実質的に触媒成分のみからなる成形体であってもよいし、触媒成分を担体に担持したものであってもよい。
　固体触媒１０ａを用いたシクロヘキサノンオキシムのベックマン転位反応は、気相条件下で行うことができる。反応温度は通常２５０～５００℃、好ましくは３００～４５０℃である。反応圧力は通常０．０１～０．５ＭＰａ、好ましくは０．０２～０．２ＭＰａである。また、触媒１ｋｇあたりの原料シクロヘキサノンオキシムの供給速度（ｋｇ／ｈ）、すなわち空間速度ＷＨＳＶ（ｈ－１）は、通常０．５～２０ｈ－１、好ましくは１～１０ｈ－１である。
　シクロヘキサノンオキシムは、低級アルコールとともに反応容器２０に導入される。シクロヘキサノンオキシム単独で反応系内に導入してもよいし、窒素、アルゴン、二酸化炭素等の不活性ガスと共に導入してもよい。
　ここで用いられるアルコールとしては炭素数６以下の低級アルコールが好ましい。例えばメタノール、エタノール、ｎ－プロパノール、イソプロパノール、ｎ－ブタノール、sec－ブタノール、イソブタノール、ｎ－アミルアルコール、ｎ－ヘキサノール、２，２，２－トリフルオロエタノール等の１種または２種以上用いることができる。特にメタノール、エタノール、ｎ－プロパノール、イソプロパノール、ｎ－ブタノールを１種または２種以上用いればε－カプロラクタムの選択率および触媒寿命の改良に著しい効果を示し、より好ましい。中でもメタノールまたはエタノールは著しい効果を示し、工業的観点から最も好ましいものである。
　低級アルコールの量は、シクロヘキサノンオキシムに対して重量比で、通常０．１～２０倍が適当である。好ましくは１０倍以下がよく、さらに好ましくは０．３～８倍の範囲がよい。
　希釈ガスとしてベンゼン、シクロヘキサン、トルエン等のような反応に不活性な化合物の蒸気あるいは窒素、二酸化炭素等の不活性ガスを共存させることもできる。反応温度は通常２５０℃～５００℃の範囲がよい。２５０℃未満の温度では反応速度が十分でなく、またε－カプロラクタムの選択率も低下する傾向がある。一方、５００℃を越えるとシクロヘキサノンオキシムの熱分解が無視できなくなるためにε－カプロラクタムの選択率が低下する傾向がある。特に好ましい温度範囲は３００℃～４５０℃であり、最も好ましい温度範囲は３００℃～４００℃である。原料シクロヘキサノンオキシムの空間速度は、ＷＨＳＶ＝０．５～２０hr－１ （すなわち触媒１kg当りのシクロヘキサノンオキシム供給速度０．５～２０kg/hr）である。好ましくは１～１０hr－１の範囲から選ばれる。反応混合物からのε－カプロラクタムの分離は、通常の方法で実施できる。例えば反応生成ガスを冷却して凝縮させ、次いで抽出、蒸留あるいは晶析等により精製されたε－カプロラクタムを得ることができる。
　反応器２は、粉体層１０を冷却する冷却部２４を備えている。冷却部２４は、冷媒を流通させる１又は２以上の除熱管２４ａを備えている。除熱管２４ａの少なくとも一部は粉体層１０の内部に埋設されている。粉体層１０の内部にこもった反応熱は、除熱管２４ａを通る冷媒によって回収され、反応容器２０の外部に排出される。反応容器２０内の反応温度は、冷却部２４によって所定の温度範囲を超えないように調整される。冷媒としては、例えば、水が用いられる。図１では、除熱管２４ａは粉体層１０の一部のみに設置されているように図示されているが、除熱管２４ａは粉体層１０の全面に設置する方が局所的な温度上昇が抑制され、反応容器２０内の反応温度が均一に制御できるため、好ましい。
　反応容器２０の内部には、粉体層１０から吹き上げられた固体触媒１０ａを含む反応ガスＧ２を、反応容器２０の内部に開放されたガス流入口１０４から流入させ、反応ガスＧ２から固体触媒１０ａを分離して捕集する集塵機２３が設けられている。集塵機２３は、例えば、第１サイクロン１００と第２サイクロン１１０と第３サイクロン１２０とを直列に接続した多段式のサイクロン式集塵機が考えられるが、直列に接続するサイクロン数は特に限定されない。
　第１サイクロン１００は、ガス流入口１０４およびガス排出口１０６を含むサイクロン本体部１０１と、サイクロン本体部１０１で捕集した固体触媒１０ａを粉体層１０に排出する排出管１０３と、を備えており、捕集された固体触媒１０ａは排出管１０３の先端部から粉体層１０に排出される。排出口には、原料ガスＧ１の圧力によって固体触媒１０ａがサイクロン本体部側に逆流することを抑制するための邪魔板を設けてもよい。排出口が設けられた排出管１０３の先端部は、粉体層１０の内部に配置されている。
　第２サイクロン１１０は、ガス流入口１１４およびガス排出口１１６を含むサイクロン本体部１１１と、サイクロン本体部１１１で捕集した固体触媒１０ａを粉体層１０に排出する排出管１１３と、を備えている。ガス流入口１１４は、第１サイクロン１００のガス排出口１０６と接続されている。サイクロン本体部１１１には、第１サイクロン１００で固体触媒１０ａが一部除去された反応ガスＧ２が流入される。排出管１１３の先端部には、固体触媒１０ａの排出口が設けられており、排出口は、トリクル弁やフラッパ弁などの、所定の大きさ以上の負荷が作用すると開放する重量弁を設けてもよい。排出口が設けられた排出管１１３の先端部は、粉体層１０の内部に配置されている。
　第３サイクロン１２０は、ガス流入口１２４およびガス排出口１２６を含むサイクロン本体部１２１と、サイクロン本体部１２１で捕集した固体触媒１０ａを粉体層１０に排出する排出管１２３と、を備えている。ガス流入口１２４は、第２サイクロン１１０のガス排出口１１６と接続されている。サイクロン本体部１２１には、第２サイクロン１１０で固体触媒１０ａが一部除去された反応ガスＧ２が流入される。排出管１２３の先端部には、固体触媒１０ａの排出口が設けられており、排出口は、トリクル弁やフラッパ弁などの重量弁でもよい。排出口が設けられた排出管１２３の先端部は、粉体層１０の内部に配置されている。ガス排出口１２６は、反応容器１０の反応ガス排出部２２に接続されている。
　本実施形態では、３つのサイクロンを直列に接続し、前段側のサイクロンで粒径の比較的大きい固体触媒１０ａを捕集し、後段側のサイクロンで、前段側のサイクロンで捕集されなかった粒径の比較的小さい固体触媒１０ａを捕集している。これにより、大小様々な粒径を有する固体触媒１０ａを漏れなく捕集し、固体触媒１０ａの捕集効率を向上させている。図１では、３つのサイクロンを直列に接続した３段式のサイクロン式集塵機が用いられているが、集塵機２３の構成はこれに限られない。例えば、２つ若しくは４つ以上のサイクロンを直列に接続した多段式のサイクロン式集塵機を用いてもよい。２つ以上のサイクロンを直列に接続した多段式のサイクロン式集塵機が好ましく、３つ以上のサイクロンを直列に接続した多段式のサイクロン式集塵機がより好ましい。また、例えば、２つ若しくは４つ以上のサイクロンを直列に接続した多段式のサイクロン式集塵機を１又は２系列以上設置しても構わない。２以上のサイクロンを直列に接続した多段式のサイクロン式集塵機は、１系列以上設置していることが好ましく、２系列以上設置していることがより好ましく、３系列以上設置していることがさらに好ましい。また、サイクロンのように遠心力によって固体触媒１０ａと反応ガスＧ２とを分離する遠心力集塵機に限らず、他の方式、例えば、反応ガスＧ２の流れる向きを変化させ、慣性で固体触媒１０ａと反応ガスＧ２とを分離する慣性力集塵機などを用いてもよい。
　集塵機２３で固体触媒１０ａと分離されたε－カプロラクタムを含む反応ガスＧ２は、反応ガス排出部２２を介して反応容器２０の外部に排出される。反応ガス排出部２２から排出された反応ガスＧ２は、図示略の蒸留装置あるいは晶析装置などに導入され、高純度のε－カプロラクタムに精製される。
　反応器２には、再生器３が接続されている。再生器３は、反応器２で使用された固体触媒１０ａを再生処理し、触媒活性を再生するものである。本実施形態の反応装置１は、反応器２中の固定触媒を連続的に抜き出し再生器３に移送するとともに、再生済みの固体触媒１０ａを再生器３から反応器２に同量連続的に戻すことで、触媒活性を維持する循環式の反応装置となっている。再生器３は直列あるいは並列に１又は２以上備えていてもよい。
　反応器２と再生器３との間には、触媒移送機構６が設けられている。触媒移送機構６は、再生器３に向けて空気などの空送ガスを送り出すことにより、反応器２で使用されて触媒活性の低下した固体触媒１０ａの一部を再生器３に移送するものである。
　固体触媒１０ａの存在下にシクロヘキサノンオキシムのベックマン転位反応を行うと、反応時間が経過するにつれて（触媒単位重量あたりのシリロヘキサノンオキシムの通算処理量が増えるにつれて）、シクロヘキサノンオキシムやε－カプロラクタムの重合などにより、いわゆるコーク成分（炭素質物質）が固体触媒１０ａに徐々に付着する。これにより、固体触媒１０ａの触媒活性が経時的に低下する。すなわち、シクロヘキサノンオキシムの転化率が徐々に低下する。
　再生器３は、再生容器５０と、排気ガス排出部５２と、を備えている。再生器３は、反応器２で触媒活性が低下した固体触媒１０ａの一部を酸素含有ガスの雰囲気下で加熱して触媒活性が十分に回復するよう再生するものである。再生器３においては、反応器２において触媒として使用し得る程度に十分に触媒活性が回復するような再生が行われる。再生器３では、固体触媒１０ａの表面に付着したコーク成分を燃焼し、反応ガスＥ（排気ガス）を排出する。
　再生容器５０は、円筒状の直胴部５０ａを有する容器である。直胴部５０ａには、触媒移送機構６のラインの他端が接続されている。反応器２により触媒活性が低下した固体触媒１０ａの一部が再生容器５０に導入される。
　再生器３の直胴部５０ａの下部には、例えば、内径が漸減する円錐状のコーン部５０ｃが接続されているが、再生器下部の形状には特に制限はない。直胴部５０ａとコーン部５０ｃとの境界には、多数の孔が分散して形成された分散板２７が設けられており、分散板２７上には固体触媒１０ａの粉体からなる粉体層１２が形成されている。粉体層１２には、反応器２において触媒活性が低下した固体触媒１０ａの一部と再生器３により再生されて十分に触媒活性が回復した固体触媒１０ａとが含まれている。
　コーン部５０ｃには、例えば、空気などの酸素含有ガスを導入する再生ガス導入部４１が接続されている。再生ガス導入部４１により、酸素含有ガスがコーン部５０ｃの内部に導入されるようになっている。酸素含有ガスは、分散板２７に形成された多数の孔を介して粉体層１２の底部に噴射される。粉体層１２は、分散板２７から鉛直上方に吹き上げられた酸素含有ガスの流れによって流動化し、流動層となる。酸素含有ガスは、流動層となった粉体層１２の内部を均一に流れ、固体触媒１０ａの表面のコーク成分を効率的に燃焼させる。
　直胴部５０ａの内部には、粉体層１２から吹き上げられた固体触媒１０ａを反応ガスＥ（排気ガス）から分離して捕集し、捕集した固体触媒１０ａを粉体層１２に排出する集塵機を設けることが好ましい。その場合、集塵機は、例えば、２以上のサイクロンを直列に接続した多段式のサイクロン式集塵機であってもよい。２以上のサイクロンを直列に接続することにより、固体触媒１０ａの捕集効率を向上させることができる。また、サイクロンのように遠心力によって固体触媒１０ａと反応ガスＥとを分離する遠心力集塵機に限らず、他の方式、例えば、反応ガスＥの流れる向きを変化させ、慣性で固体触媒１０ａと反応ガスＥとを分離する慣性力集塵機などを用いてもよい。
　反応ガスＥは、直胴部５０ａの上部に接続された排気ガス排出部５２を介して再生器３の外部に排出される。
　再生器３と反応器２との間には、再生触媒移送機構８が設けられている。再生触媒移送機構８は、再生器３で再生された固体触媒１０ａの一部を反応器２に移送するものである。再生触媒移送機構８は、再生器３で再生された固体触媒１０ａの一部が自重により反応器２に移動するように構成されている。
　再生触媒移送機構８における固体触媒１０ａの流動性を良くするため、再生触媒移送機構８のラインに窒素ガスなどの不活性ガスを供給する不活性ガス供給機構が設けられていてもよい。
　本実施形態の反応装置１では、粉体層１０と粉体層１２の各上面の位置を比較すると、粉体層１０の上面の位置が低く、粉体層１２の上面の位置が高い位置となっている。そのため、再生器３から反応器２への固体触媒１０ａの移動は、固体触媒１０ａの自重のみで行うことができる。何らの圧送手段も用いないので、経済的であり、空気のような圧送媒体が反応器２に流入しないので、目的とする化学反応が阻害されないというメリットがある。
　例えば、反応器２と再生器３との配置関係を本実施形態とは逆にすると、粉体層１０の上面の位置が粉体層１２の上面の位置よりも高くなるので、再生器３から反応器２への固体触媒１０ａの移動は、固体触媒１０ａの自重のみで行うことができない。よって、圧送手段が必要となる。圧送媒体としては、空気を用いることがコストの面で有利となるが、圧送媒体である空気が反応器２に流入すると、反応器２において目的とする化学反応が阻害される惧れがある。化学反応の実行を阻害しない媒体、例えば、不活性ガスや原料ガスＧ１に含まれる低級アルコールと同じ低級アルコールを圧送媒体として用いることも考えられるが、その場合には、空気よりもコストが高くなるので、不経済である。本実施形態のように圧送空気で反応器２から再生器３に固体触媒を移送する場合には、もともと空気が再生器３において燃焼用のガスとして用いられているので、再生器３で行われる再生処理には大きな影響はない。上述したような問題が生じない場合は、反応器２と再生器３の粉体層の位置が、反応器２が高く、再生器３が低くなってもよい。
　本明細書において、「粉体層の上面の位置」は、次のようにして規定される。粉体層は、原料ガスＧ１または空気により流動状態に置かれている固体触媒１０ａを濃厚に含む濃厚層と、濃厚層の鉛直上方に配置され、固体触媒１０ａと反応ガス（反応ガスＧ２または反応ガスＥ）とが共存し、固体触媒１０ａが勢いよく跳ね上がっている希薄層とを含む。希薄層の上方は、固体触媒１０ａを殆ど含まず反応ガスを主体とするフリーボード部となっている。固体触媒１０ａの密度（ｋｇ／ｍ３）を横軸、分散板からの鉛直方向の高さを縦軸として、固体触媒１０ａの密度分布を測定すると、ある高さまでは固体触媒１０ａの密度は上に凸の曲線を描き、それ以上高くなると、下に凸の曲線を描くＳ字状のカーブが得られる。このＳ字状のカーブの変曲点の位置が粉体層の上面の位置である。
　図２は、反応器２を反応容器２０の中心軸Ａｘの方向から見た平面図である。
　反応容器２０の内部には、気固分離装置としての１又は２以上の集塵機２３が反応容器２０の内壁に沿って設置されている。図２では、第１集塵機２３Ａ、第２集塵機２３Ｂ、第３集塵機２３Ｃおよび第４集塵機２３Ｄからなる４つの集塵機２３が反応容器２０の内部に設置されているが、集塵機２３の数はこれに限らない。例えば、１つ、２つ、３つ、あるいは、５つ以上の集塵機２３が反応容器２０の内壁に沿って設置されていてもよい。
　複数の集塵機２３（第１集塵機２３Ａ、第２集塵機２３Ｂ、第３集塵機２３Ｃおよび第４集塵機２３Ｄ）の構成は全く同じである。複数の集塵機２３は、反応容器２０の中心軸Ａｘの周りに輪を描くように配置されている。複数の集塵機２３は、反応容器２０の中心軸Ａｘを対称軸として、回転対称（４回対称）に配置されている。
　第１集塵機２３Ａ、第２集塵機２３Ｂ、第３集塵機２３Ｃおよび第４集塵機２３Ｄは、それぞれ第１サイクロン１００、第２サイクロン１１０および第３サイクロン１２０からなる３つのサイクロンによって構成されている。第１サイクロン１００、第２サイクロン１１０および第３サイクロン１２０は、反応容器２０の内壁に沿って弧を描くように配置されている。第１サイクロン１００のサイクロン本体部１０１の中心軸をＡ、第２サイクロン１１０のサイクロン本体部１１１の中心軸をＢ、第３サイクロン１２０のサイクロン本体部１２１の中心軸をＣとすると、中心軸Ａと中心軸Ｂとを結ぶ仮想線は、中心軸Ｂと中心軸Ｃとを結ぶ仮想線と鈍角をなして交差している。中心軸Ａと中心軸Ａｘとの距離は、中心軸Ｂ中心軸Ａｘとの距離および中心軸Ｃと中心軸Ａｘとの距離よりも短い。よって、第２サイクロン１１０および第３サイクロン１２０は第１サイクロン１００よりも反応容器２０の内壁に近い位置に配置されている。
　反応容器２０の側壁には、使用済みの固体触媒を再生器に向けて排出する触媒排出口２８が、第１集塵機２３Ａ、第２集塵機２３Ｂ、第３集塵機２３Ｃおよび第４集塵機２３Ｄのそれぞれに対応して４つ設けられている。４つの触媒排出口２８（第１触媒排出口２８Ａ、第２触媒排出口２８Ｂ、第３触媒排出口２８Ｃ、第４触媒排出口２８Ｄ）は、反応容器２０の中心軸を対称軸として、回転対称（４回対称）に配置されている。４つの触媒排出口２８は、それぞれ対応する集塵機２３を構成する複数のサイクロンのうち最も後段側のサイクロンとの距離が最も前段側のサイクロンとの距離よりも短くなる位置に配置されている。「反応容器の排出口とサイクロンとの距離」は、反応容器の中心軸の方向から見たときの、反応容器の排出口の開口面の中心と、サイクロンの排出管の排出口の開口面の中心との距離で規定される。この距離は、反応容器の排出口の開口面の中心と、サイクロンのサイクロン本体部の中心軸との距離と概ね一致する。例えば、第１集塵機２３Ａと第１触媒排出口２８Ａとの関係でいうと、第１サイクロン１００のサイクロン本体部１０１の中心軸Ａと第１触媒排出口２８Ａの開口面の中心との距離をＬＡ、第２サイクロン１１０のサイクロン本体部１１１の中心軸Ｂと第１触媒排出口２８Ａの開口面の中心との距離をＬＢ、第３サイクロン１２０のサイクロン本体部１２１の中心軸Ｃと第１触媒排出口２８Ａの開口面の中心との距離をＬＣとすると、ＬＡ＞ＬＢ＞ＬＣの関係を満たすように構成されている。
　すなわち、第１集塵機２３Ａに対応する第1触媒排出口２８Ａは、第１集塵機２３Ａの第１サイクロン１００よりも第１集塵機２３Ａの第３サイクロン１２０に近い位置に設置されている。第２集塵機２３Ｂに対応する第２触媒排出口２８Ｂは、第２集塵機２３Ｂの第１サイクロン１００よりも第２集塵機２３Ｂの第３サイクロン１２０に近い位置に設置されている。第３集塵機２３Ｃに対応する第３触媒排出口２８Ｃは、第３集塵機２３Ｃの第１サイクロン１００よりも第３集塵機２３Ｃの第３サイクロン１２０に近い位置に設置されている。第４集塵機２３Ｄに対応する触媒第４排出口２８Ｄは、第４集塵機２３Ｄの第１サイクロン１００よりも第４集塵機２３Ｄの第３サイクロン１２０に近い位置に設置されている。
　本実施形態の反応装置では、集塵機２３を構成する２以上のサイクロンのうち最も後段側の第３サイクロン１２０の排出管の排出口は最も前段側の第１サイクロン１００の排出管の排出口よりも、反応容器２０の中心軸Ａｘの方向から見て、反応容器２０の触媒排出口２８までの距離が短い。そのため、第３サイクロン１２０から排出された粒径の小さい固体触媒をより円滑に反応容器２０の外部に排出することができる。
　反応ガスＧ２とともに第１サイクロン１００のガス流入口１０４に流入した固体触媒は、粒径（重量）に応じて分級され、粒径の比較的大きい固体触媒は前段側の第１サイクロン１００で捕集され、粒径の比較的小さい固体触媒は後段側の第２サイクロン１１０および第３サイクロン１２０で捕集される。反応容器内に留まる程度の粒径の小さな軽い固体触媒は粒径の大きい固体触媒に比べて、触媒層の上部や反応容器の上部に存在する確率が高く、触媒排出口２８から再生器へ移送されにくく、一部の粒径の小さな固体触媒は反応容器内に長期滞留すると考えられる。よって、このような固体触媒が再生器で再生されないまま反応容器２０に溜まっていくと、反応容器２０の触媒反応プロセスが阻害され、十分な反応成績が得られなくなる。そのため、本実施形態の反応装置では、触媒排出口２８の位置を、第１サイクロン１００よりも第２サイクロン１１０および第３サイクロン１２０に近い位置に設置している。これにより、粒径が小さい（すなわち排出されにくい）固体触媒を反応容器２０の外部に円滑に排出することができる。
　反応容器２０の触媒排出口２８から再生器へ移送された固体触媒は再生器内で酸素含有ガスの雰囲気下で加熱して触媒活性が十分に回復するよう再生される。再生器においては、反応器２において固体触媒として使用し得る程度に十分に触媒活性が回復するような再生が行われる。再生器で再生され触媒活性が回復された固体触媒は反応器２へ移送されるが、再生された固体触媒が直ちに再生器へ移送されないような反応器２の位置に再生された固体触媒を戻す必要がある。上述の点から、再生器から反応器２へ固体触媒を戻す位置、すなわち、触媒流入口２９の位置は、反応容器２０において互いに隣接する２つの触媒排出口２８の間の位置（例えば、ちょうど中間の位置）が好ましい。触媒流入口２９の数は２以上の方が反応器内で均一になりやすいが、一箇所でも構わない。反応器２に設けられるサイクロン系列の数が増えると、反応器２の触媒排出口２８の数も増やす必要があるが、その場合、触媒排出口２８の間隔が狭くなる。よって、その中間点に触媒流入口２９を設けても、反応器２へ戻された再生済みの固体触媒が直ちに再生器へ移送されることを防ぐことが困難である。よって、そのような場合には、サイクロン系列に対応して設けられる触媒排出口の一つからの触媒排出を取りやめて、触媒流入口２９として利用しても構わない。
　各集塵機２３には、それぞれ第１サイクロン１００に原料ガスＧ１を流入させる筒状のガス流入口１０４が設けられている。ガス流入口１０４は、反応容器２０の中心軸Ａｘの方向から見て、円形をなすサイクロン本体部１０１の接線方向に延びている。ガス流入口１０４は、例えば、流入側が広く流出側が狭いベルマウス形状を有している。
　各集塵機２３のガス流入口１０４は、複数の集塵機２３で囲まれた領域の内側を向いて開口している。そのため、反応容器２０の中心部を吹き上げられた固体触媒が効率よく捕集される。「ガス流入口が、複数の集塵機３で囲まれた領域の内側を向いて開口している」とは、ガス流入口１０４が接続されたサイクロン本体部１０１の中心軸をＡ、サイクロン本体部１０１の中心軸Ａと反応容器２０の中心軸Ａｘとを結ぶ第１仮想線をＫ１、サイクロン本体部１０１の中心軸Ａを通って第１仮想線Ｋ１と直交する第２仮想線をＫ２としたときに、ガス流入口１０４の開口面１０４ａが第２仮想線Ｋ２よりも反応容器２０の中心軸Ａｘ側に配置されていることを意味する。
　本実施形態の場合、ガス流入口１０４の向きは、第１仮想線Ｋ１と概ね平行な方向であって、反応容器２０の中心部を向く向きとされているが、ガス流入口１０４の向きはこれに限定されない。ガス流入口１０４の向きは、前記ガス流入口１０４が形成されたサイクロンと隣接する他のサイクロンと干渉しない向きであることが好ましい。これにより、ガス流入口１０４に効率よく反応ガスＧ２が流入し、固体触媒の捕集効率が向上する。「ガス流入口の向きが、隣接する他のサイクロンと干渉しない向きである」とは、ガス流入口１０４の開口面１０４ａの中心を通り、ガス流入口１０４の外側に向かってガス流入口１０４の延在方向と平行に延びる第３仮想線をＫ３とすると、第３仮想線Ｋ３上に、前記ガス流入口１０４が形成されたサイクロンと隣接する他のサイクロンが存在しないことを意味する。
　本実施形態では、複数の集塵機２３のガス流入口１０４は、全て第３仮想線Ｋ３が第１仮想線Ｋ１と概ね平行となる向きに設置されているが、各集塵機のガス流入口１０４の向きは、これに限定されない。第３仮想線Ｋ３と第１仮想線Ｋ１とのなす角度は、全ての集塵機２３で等しくてもよく、一部の集塵機２３で異なっていてもよく、全ての集塵機２３で異なっていてもよい。
　また、本実施形態では、複数の集塵機２３のガス流入口１０４は、反応容器２０の中心軸Ａｘの方向から見たときに、全て複数の集塵機２３で囲まれた領域の内側を向いて開口しているが、各集塵機のガス流入口１０４の向きは、これに限定されない。複数の集塵機２３のうちの一部または全部の集塵機のガス流入口１０４が、反応容器２０の中心軸Ａｘの方向から見たときに、複数の集塵機２３で囲まれた領域の外側を向いて開口していてもよい。例えば、複数の集塵機２３のガス流入口１０４が、全て複数の集塵機２３で囲まれた領域の外側を向いて開口している場合、反応容器２０の中心部を上昇した反応ガスＧ２は直ぐにはガス流入口１０４に流入せず、反応容器２０の中心部を通って天井部まで上昇した後反応容器２０の内壁に沿って下降する際にガス流入口１０４に流入する。そのため、反応容器２０の中心部に、安定した反応ガスＧ２の流れが形成される。「ガス流入口が、複数の集塵機で囲まれた領域の外側を向いて開口している」とは、ガス流入口１０４が第２仮想線Ｋ２よりも反応容器２０の中心軸Ａｘとは反対側に配置されていることを意味する。
　図３は、第１サイクロン１００の概略構成の一例を示す斜視図であるが、サイクロンの構成はこれに限定されない。本実施形態の反応器および再生器で用いられるサイクロンの基本構成は全て同じである。よって、ここでは、第１サイクロン１００の構成を例に挙げて、本実施形態で用いられるサイクロンの基本構成を説明する。
　第１サイクロン１００は、ガス流入口１０４およびガス排出口１０６を含むサイクロン本体部１０１と、サイクロン本体部１０１の下端部に接続されたダストボックス１０２と、ダストボックス１０２の下端部に接続された排出管１０３と、を備えている。
　サイクロン本体部１０１は、上部が円筒状の直胴部１０１ａ、下部が下方に向けて縮径する円錐状のコーン部１０１ｂとなっており、直胴部１０１ａの上面が天板部１０１ｃとなっている。直胴部１０１ａの側壁の上端部には、固体触媒１０ａを含んだ反応ガスＧ２を直胴部１０１ａの接線方向に流入させる開口部Ｈ１が設けられている。開口部Ｈ１には、直胴部１０１ａの接線方向に延びる筒状のガス流入口１０４が接続されている。天板部１０１ｃの中央部には、サイクロン本体部１０１で分離された反応ガスＧ２を排出する開口部Ｈ２が設けられている。開口部Ｈ２には、筒状のガス排出口１０６が接続されており、ガス排出口１０６の一部が直胴部１０１ａの内部に挿入されている。開口部Ｈ２とガス排出管１０６は、直胴部１０１ａと同心状に配置されている。直胴部１０１ａの中心軸Ｄはサイクロン本体部１０１の中心軸Ａと一致する。以下の説明では、サイクロン本体部の中心軸を便宜上サイクロンの中心軸と呼ぶことがある。
　コーン部１０１ｂの下端部には、サイクロン本体部１０１で捕集した固体触媒１０ａを溜め置くダストボックス１０２が接続されている。ダストボックス１０２は、上部が円筒状の直胴部１０２ａ、下部が下方に向けて縮径する円錐状のコーン部１０２ｂとなっている。コーン部１０２ｂの下端部には、ダストボックス１０２に溜まった固体触媒１０ａを排出する排出管１０３が接続されている。排出管１０３は、コーン部１０２ｂから鉛直下方に延びる細長い配管として構成されており、排出管１０３の下端部は、図１に示した粉体層１０の内部に埋設されている。
　固体触媒１０ａを含んだ反応ガスＧ２は、ガス流入口１０４からサイクロン本体部１０１の直胴部１０１ａに流入する。反応ガスＧ２は、直胴部１０１ａの接線方向に流入し、旋回流となって直胴部１０１ａおよびコーン部１０１ｂの内部を旋回しながら下降する。
固体触媒１０ａは、反応ガスＧ２の旋回に伴う遠心力によって直胴部１０１ａおよびコーン部１０１ｂの内壁に押し付けられ、前記内壁との摩擦によって減速する。摩擦によって減速した固体触媒１０ａは、直胴部１０１ａおよびコーン部１０１ｂの内壁に沿って降下し、コーン部１０１ｂの下端部に接続されたダストボックス１０２に流入する。直胴部１０１ａおよびコーン部１０１ｂの内部を旋回しながら下降した反応ガスＧ２は、コーン部１０１ｂにおいて反転し、コーン部１０１ｂおよび直胴部１０１ａの中心部を上昇する。
そして、固体触媒１０ａの一部が除去された反応ガスＧ２が、ガス排出口１０６から排出される。
　ダストボックス１０２に溜まった固体触媒１０ａは、ダストボックス１０２の下端部に接続された排出管１０３の内部を降下し、排出管１０３の排出口から反応容器２０の内壁近傍の位置に排出される。反応容器２０の内壁近傍の位置に排出された固体触媒１０ａは、粉体層１０の流動によって、反応容器２０の側壁に設けられた触媒排出口２８に向けて移動し、触媒排出口２８から触媒移送機構６に設けられた触媒移送配管を通じて再生器３に供給される。
　本実施形態の反応装置１によれば、次のような効果が得られる。
（１）集塵機２３を構成する２以上のサイクロンのうち最も後段側の第３サイクロン１２０の固体触媒の排出口は最も前段側の第１サイクロン１００の固体触媒の排出口よりも反応容器２０の触媒排出口２８までの距離が短い。そのため、粒径が小さく反応器へ長期滞留している触媒活性の低下した固体触媒１０ａを反応容器２０の外部に円滑に排出することができる。
（２）集塵機２３を構成する２以上のサイクロンが、反応容器２０の内壁に沿って弧を描くように配置されている。そのため、２以上のサイクロンの排出管の位置を反応容器２０の触媒排出口２８に近い位置に配置することができる。これにより、サイクロンで捕集された固体触媒１０ａを反応容器２０の外部に円滑に排出することができる。
（３）反応容器２０の側壁には、複数の触媒排出口２８が、複数の集塵機２３のそれぞれに対応して設けられている。そのため、各集塵機２３で捕集された粒径の小さい固体触媒１０ａを円滑に反応容器２０の外部に排出することができる。
（４）複数の触媒排出口２８は、反応容器２０の中心軸Ａｘを対称軸として、回転対称に配置されている。そのため、複数の集塵機２３で捕集された固体触媒１０ａを概ね偏りなく排出することができる。
［第２実施形態］
　図４は、第２実施形態の反応装置に用いられる反応器２００を反応容器２０１の中心軸Ａｘの方向から見た平面図である。本実施形態の反応装置において第１実施形態の反応装置１と異なる点は、反応器２００の構成である。よって、ここでは、反応器２００の構成を中心に説明し、第１実施形態と共通する構成については、詳細な説明を省略する。
　反応容器２０１の内部には、第１サイクロン２１０、第２サイクロン２２０および第３サイクロン２３０を１組とする２組のサイクロン式集塵機２０３が反応容器２０１の内壁に沿って設置されている。２つの集塵機２０３（第１集塵機２０３Ａおよび第２集塵機２０３Ｂ）の構成は全く同じである。２つの集塵機２０３は、反応容器２０１の中心軸Ａｘの周りに輪を描くように配置されている。２つの集塵機２０３は、反応容器２０１の中心軸Ａｘを対称軸として、回転対称（２回対称）に配置されている。
　第１サイクロン２１０、第２サイクロン２２０および第３サイクロン２３０は、反応容器２０１の内壁に沿って弧を描くように配置されている。第１サイクロン２１０のサイクロン本体部の中心軸をＡ、第２サイクロン２２０のサイクロン本体部の中心軸をＢ、第３サイクロン２３０のサイクロン本体部の中心軸をＣとすると、中心軸Ａと中心軸Ｂとを結ぶ仮想線は、中心軸Ｂと中心軸Ｃとを結ぶ仮想線と鈍角をなして交差している。中心軸Ａと中心軸Ａｘとの距離は、中心軸Ｂ中心軸Ａｘとの距離および中心軸Ｃと中心軸Ａｘとの距離よりも短い。よって、第２サイクロン２２０および第３サイクロン２３０は第１サイクロン２１０よりも反応容器２０１の内壁に近い位置に配置されている。
　反応容器２０１の側壁には、使用済みの固体触媒を再生器に向けて排出する触媒排出口２０８（第１触媒排出口２０８Ａ、第２触媒排出口２０８Ｂ）が、第１集塵機２０３Ａおよび第２集塵機２０３Ｂのそれぞれに対応して２つ設けられている。２つの触媒排出口２０８は、それぞれ対応する集塵機２０３を構成する２以上のサイクロンのうち最も後段側のサイクロンとの距離が最も前段側のサイクロンとの距離よりも短くなる位置に配置されている。
　すなわち、第１集塵機２０３Ａに対応する第1触媒排出口２０８Ａは、第１集塵機２０３Ａの第１サイクロン２１０よりも第１集塵機２０３Ａの第３サイクロン２３０に近い位置に設置されている。第２集塵機２０３Ｂに対応する第２触媒排出口２０８Ｂは、第２集塵機２０３Ｂの第１サイクロン２１０よりも第２集塵機２０３Ｂの第３サイクロン２３０に近い位置に設置されている。これにより、粒径が小さく反応器へ長期滞留している触媒活性の低下した固体触媒を反応容器２０１の外部に円滑に排出することができる。また、触媒流入口２０９が触媒排出口２０８Aと２０８Bの中間に配置されており、再生器で再生された触媒が直ちに触媒排出口２０８から排出されることを防いでいる。本実施形態では、触媒流入口２０９は一箇所であるが、２箇所以上設置されていてもよい。
　本実施形態の反応装置では、集塵機２０３を構成する２以上のサイクロンのうち最も後段側の第３サイクロン２３０の排出管の排出口は最も前段側の第１サイクロン２１０の排出管の排出口よりも、反応容器２０１の中心軸Ａｘの方向から見て、反応容器２０１の触媒排出口２０８までの距離が短い。そのため、第３サイクロン２３０から排出された粒径の小さい固体触媒をより円滑に反応容器２０１の外部に排出することができる。
　各集塵機２０３には、それぞれ第１サイクロン２１０に反応ガスＧ２を流入させる筒状のガス流入口２０４が設けられている。ガス流入口２０４は、反応容器２０１の中心軸Ａｘの方向から見て、円形をなすサイクロン本体部２１１の接線方向に延びている。ガス流入口２０４の向きは、前記ガス流入口２０４が形成されたサイクロンと隣接する他のサイクロンと干渉しない向きであることが好ましい。ガス流入口２０４は、例えば、流入側が広く流出側が狭いベルマウス形状を有している。
　各集塵機２０３のガス流入口２０４は、２以上の集塵機２０３（第１集塵機２０３Ａおよび第２集塵機２０３Ｂ）で囲まれた領域の内側を向くように開口している。これにより、反応ガスＧ２の滞留時間が短くなり、反応ガスＧ２と固体触媒とが速やかに分離される。
　本実施形態の反応装置では、反応容器２０１の内部に設置する集塵機２０３の数が第１実施形態の反応装置に比べて少ない。よって、サイクロン１個あたりの大きさは、第１実施形態のものに比べて大きくなるが、サイクロンの大きさがそれほど問題にならなければ、本実施形態の構成も利用可能である。サイクロンの大きさが問題となる場合は、例えば、サイクロンの少なくとも一部を反応器の外部へ配置しても構わない。
［変形形態］
　上記実施形態では、反応装置の一例として、固体触媒１０ａと低級アルコールの共存化でシクロヘキサノンオキシムをベックマン転位反応させてε－カプロラクタムを製造する反応装置を説明した。しかし、本発明の反応装置は、これに限らない。本発明は、種々の化学反応を生じさせる反応装置に対して広く適用可能である。
以上、本発明の各実施形態について説明したが、本発明の技術範囲は上記実施形態に限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない範囲において、各構成要素に種々の変更を加えたり、削除したり、各実施形態の構成を組み合わせたりすることが可能である。
　反応器、反応容器、集塵機及びサイクロン等の素材又は大きさについては、特に限定されず、本発明の趣旨を逸脱しない範囲において、任意に選択することができる。
　排出口及び流入口については、特に限定されず、本発明の趣旨を逸脱しない範囲において、任意の形状又は大きさとすることができる。
　本発明によれば、集塵機で捕集された固体触媒を反応容器の外部に円滑に排出することが可能な反応装置が提供されるため、産業上極めて有用である。
１…反応装置、２…反応器、３…再生器、６…触媒移送機構、８…再生触媒移送機構、１０…反応器粉体層（流動層）、１０ａ…固体触媒、１２…再生器粉体層、２０…反応容器、２０ａ…反応容器直胴部、２０ｃ…反応容器コーン部、２１…原料ガス導入部、２２…反応ガス排出部、２３，２３Ａ，２３Ｂ，２３Ｃ，２３Ｄ…集塵機（気固分離装置）、２４…冷却部、２４ａ…除熱管、２５…反応器分散板、２７…再生器分散板、２８，２８Ａ，２８Ｂ，２８Ｃ，２８Ｄ…触媒排出口、２９…触媒流入口、４１…再生ガス導入部、５０…再生容器、５０ａ…再生容器直胴部、５０ｃ…再生容器コーン部、５２…排気ガス排出部、１００…第１サイクロン、１０１…第１サイクロン本体部、１０２…第１サイクロンダストボックス、１０３…第１サイクロン排出管、１０４…第１サイクロンガス流入口、１０４ａ…第１サイクロンガス流入口の開口面、１０６…第１サイクロンガス排出口、１１０…第２サイクロン、１１１…第２サイクロン本体部、１１３…第２サイクロン排出管、１１４…第２サイクロンガス流入口、１１６…第２サイクロンガス排出口、１２０…第３サイクロン、１２１…第３サイクロン本体部、１２３…第３サイクロン排出管、１２４…第３サイクロンガス流入口、１２６…第３サイクロンガス排出口、２００…反応器、２０１…反応容器、２０３，２０３Ａ，２０３Ｂ…集塵機（気固分離装置）、２０４…第1サイクロンガス流入口、２０８，２０８Ａ，２０８Ｂ…触媒排出口、２０９…触媒流入口、２１０…第１サイクロン、２１１…第1サイクロン本体部、２２０…第２サイクロン、２３０…第３サイクロン、Ａｘ…反応容器の中心軸、Ｇ１…原料ガス、Ｇ２…反応ガス、Ｋ１…第1サイクロンの中心軸と反応容器の中心軸とを結ぶ第１仮想線、Ｋ２…第１サイクロンの中心軸を通って第１仮想線と直交する第２仮想線、Ｋ３…第１サイクロンガス流入口の開口面の中心を通り、前記ガス流入口の外側に向かって前記ガス流入口の延在方向と平行に延びる第３仮想線、Ａ…第１サイクロンの中心軸、Ｂ…第２サイクロンの中心軸、Ｃ…第３サイクロンの中心軸、Ｄ…サイクロン本体部の直胴部の中心軸、Ｈ１…サイクロン本体部入口開口部、Ｈ２…サイクロン本体部出口開口部

Claims (7)

  1. 　反応容器と、
    　前記反応容器の内部に配置された固体触媒からなる流動層と、
    　前記流動層から吹き上げられた前記固体触媒を捕集し、捕集された前記固体触媒を前記流動層に排出するように構成された集塵機と、
    　前記反応容器の側壁に設けられた前記固体触媒の触媒排出口と、を備え、
    　前記集塵機は、２以上のサイクロンを直列に接続したサイクロン式集塵機であり、
    　前記２以上のサイクロンは、それぞれの前記２以上のサイクロンによって捕集された前記固体触媒を前記流動層に排出するように構成された排出口を備え、
    　前記集塵機を構成する２以上のサイクロンのうち最も後段のサイクロンの排出口から前記反応容器の触媒排出口までの距離は、最も前段のサイクロンの排出口から前記反応容器の触媒排出口までの距離よりも短い反応装置。
  2. 　前記集塵機は、２以上のサイクロンを直列に接続したサイクロン式集塵機であり、
    　前記２以上のサイクロンは、前記反応容器の内壁に沿って弧を描くように配置されている請求項１に記載の反応装置。
  3. 　前記集塵機を構成する２以上のサイクロンのうち最も後段のサイクロンの排出口から前記反応容器の内壁までの距離は、最も前段のサイクロンの排出口から前記反応容器の内壁までの距離よりも短い請求項２に記載の反応装置。
  4. 　前記集塵機は、前記反応容器の内壁に沿って１又は２以上設けられ、
    　前記反応容器の触媒排出口は、前記１又は２以上の集塵機のそれぞれに対応して設けられている請求項１ないし３のいずれか１項に記載の反応装置。
  5. 　前記反応容器の１又は２以上の触媒排出口は、前記反応容器の中心軸を対称軸として、回転対称に配置されている請求項４に記載の反応装置。
  6. 　さらに、前記反応容器の触媒排出口から排出された前記固体触媒を酸素含有ガスの雰囲気下で加熱して触媒活性が回復するよう再生するように構成された再生器と、
    　前記再生器に向けて酸素含有ガスを送り出すことにより、前記反応容器の触媒排出口から排出された前記固体触媒を前記再生器に移送するように構成された触媒移送機構と、
    　前記再生器で再生された前記固体触媒を前記反応容器に戻すように構成された再生触媒移送機構と、を備えている請求項４又は５に記載の反応装置。
  7. 　前記反応容器の側壁には、前記再生器で再生された前記固体触媒を前記反応容器に流入させるように構成された前記固体触媒の触媒流入口が設けられており、
    　前記反応容器の触媒流入口は、前記反応容器の中心軸方向から見て、前記反応容器において互いに隣接する２つの前記触媒排出口の間の位置に設けられている請求項６に記載の反応装置。
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