WO2013007113A1 - 一种透明柔性阻变存储器及其制备方法 - Google Patents

一种透明柔性阻变存储器及其制备方法 Download PDF

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黄如
唐昱
蔡一茂
张丽杰
杨庚雨
谭胜虎
潘越
唐粕人
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    • H10N70/063—Shaping switching materials by etching of pre-deposited switching material layers, e.g. lithography

Definitions

  • the present invention relates to flexible electronics, and relates to the field of electronic display, polymer and CMOS hybrid integrated circuits, and particularly to a transparent and flexible organic resistive random access memory (transparent and flexible organic resistive random access memory) and a manufacturing method thereof. . Background technique
  • resistive memory plays an important role in integrated circuits, and its research and development is also very rapid.
  • the resistive memory is a non-volatile memory.
  • the non-volatile memory on the market is mainly based on flash memory.
  • flash memory With the continuous development of integrated circuit technology, people need to research and develop higher storage capacity and faster response speed.
  • a lower-cost storage technology a new generation of storage technology represented by resistive memory has become a research hotspot.
  • the resistive memory is a new concept memory.
  • the basic principle is that the resistance of the material can be realized between high resistance (“0" state) and low resistance state (“1" state) under the application of applied voltage or current. Reversible conversion, thus achieving the function of data storage (saving "0” or saving "1”).
  • the resistive memory has the advantages of simple structure and preparation process, high speed and low operating voltage.
  • a transparent flexible resistive memory comprising a transparent flexible substrate, above which is a device unit of a MIM capacitor structure, the bottom and top layers of the device unit are transparent flexible electrodes, and the intermediate functional layer is transparent to parylene film.
  • the substrate may be a film substrate formed of parylene or other transparent flexible material, including plastic and rubber materials, for example, PDMS (polydimethylsiloxane) film, PET ( a polyethylene terephthalate film, a PEN (polyethylene naphthalate) film or the like;
  • the transparent flexible electrode may be a transparent ITO (indium tin oxide) electrode, or may be another transparent electrode, for example a ZnO thin film, a graphene thin film, a conductive high molecular material PEDOT (poly(3,4-ethylenedioxythiophene)), or the like;
  • the parylene may be a parylene C type, a parylene type N or Parylene D type.
  • the thickness of the above substrate film is generally 2-500 ⁇ m; the thickness of the intermediate functional layer parylene polymer film is 30-50 nm; the thickness of the top electrode is 100-500 nm; the thickness of the bottom electrode is 100-500 nm .
  • the embodiment of the present invention further provides a method for preparing the transparent flexible memory, comprising the following steps: 1) depositing a transparent flexible material on a substrate to form a transparent flexible film substrate;
  • the substrate of the above step 1) is usually a silicon substrate or a glass substrate; the transparent flexible material is preferably parylene, and a polymer chemical vapor deposition (polymer CVD) method is used to vacuum deposit a poly-pair on the substrate.
  • a polymer chemical vapor deposition (polymer CVD) method is used to vacuum deposit a poly-pair on the substrate.
  • a thick film of toluene polymer was used as the substrate, and the deposition rate was between 20 nm/min and 200 nm/min.
  • the above step 2) preferably sputters an ITO film on the substrate and then photolithographically defines the underlying electrode.
  • step 3) vacuum-deposits a parylene polymer film by polymer chemical vapor deposition at a deposition rate between 1 nm/min and 1 Onm/min.
  • step 4) preferably sputters an ITO film on the intermediate functional layer, and then lithographically defines the top electrode.
  • step 4) is performed by photolithography and reactive ion etching (RIE) of the parylene polymer film to define a lead-through via of the bottom electrode, and in step 4) pass through the via hole. Filling the top electrode material leads to the bottom electrode.
  • RIE reactive ion etching
  • the parylene material used in the intermediate functional layer of the resistive memory of the embodiment of the invention has good resistive properties (resistive characteristic curve is shown in FIG. 1), and the substrate, the electrode and the intermediate functional layer are transparent and flexible.
  • Material preparation is a fully transparent flexible resistive memory that can be used in transparent flexible electronic systems.
  • Figure 1 is a resistive characteristic curve of parylene.
  • FIG. 2 is a schematic diagram of a tantalum capacitor structure of a transparent flexible resistive memory according to an embodiment of the present invention.
  • 3(a) to 3(f) are schematic diagrams showing the steps of the steps of preparing the transparent flexible resistive memory according to the second embodiment.
  • Figure 1 is an IV characteristic diagram of a MIM structure device in which Parylene-C is an intermediate functional layer, A1 is the top electrode, and W is the bottom electrode.
  • the identification 1 is the excitation of the device in the forward voltage. The transition from high resistance state to low resistance state; 2 is the low resistance state holding process; 3 is the transition process of the device from low resistance state to high resistance state under the excitation of negative voltage; 4 is high resistance state Keep the process.
  • the voltage of the top electrode can control the resistance of the memory, causing a transition between high resistance and low resistance, that is, the memory "0", "the transition between the two states.
  • the low-resistance state has a resistance ratio of up to 10 8 at a small read voltage (such as 0.1V), which shows a high degree of "0""1" state discrimination. It can be seen that the parylene material has good resistance. Variable characteristics.
  • FIG. 2 shows a MIM capacitor structure of a typical transparent flexible resistive memory of an embodiment of the present invention, including a bottom electrode 303, an intermediate functional layer 304, and a top electrode 305.
  • the preparation process of the resistive memory is as follows:
  • the flexible transparent parylene film is used as the flexible substrate material and the intermediate functional layer of the resistive memory, and the transparent ⁇ film is used as the upper and lower electrodes of the resistive memory, and finally a transparent transparent resistive memory can be prepared, which can be widely applied.
  • transparent electronics In transparent electronics.
  • the intermediate layer and the substrate material Parylene-C may be replaced by parylene-N (Parylene-N). Or parylene D type (Parylene-D).
  • the preparation method thereof is also not limited to the contents disclosed in the examples.

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Abstract

本发明公开了一种透明柔性阻变存储器及其制备方法，包括一透明的柔性衬底和衬底上的MIM电容结构的器件单元，所述器件单元的底层和顶层为透明柔性电极，中间功能层为聚对二甲苯透明薄膜。聚对二甲苯材料具有良好的阻变特性，器件中衬底、电极和中间功能层均采用透明柔性材料制备，得到全透明的柔性阻变存储器，可应用于透明柔性电子系统中。

Description

一种透明柔性阻变存储器及其制备方法
相关申请的交叉引用
本申请要求于 2011年 7月 13日提交至中国国家知识产权局的中国专利申请（申 请号为： 201110195121.2) 的优先权， 其全部内容通过引用合并于此。 技术领域
本发明实施例属于柔性电子学 (flexible electronics), 涉及电子显示、 聚合物和 CMOS混合集成电路技术领域， 具体涉及一种透明柔性阻变存储器 （transparent and flexible organic resistive random access memory ) 及其制造方法。 背景技术
近年来， 集成电路的发展越来越快， 应用也越来越广泛， 电子系统正在与越来越 多的其他类系统相结合， 进而发挥更强大的功能。在这种发展趋势下， 一种特殊的电 路系统一柔性电子系统也应运而生。柔性电子系统可以卷曲或伸缩， 因此可以覆盖 任意曲面或者可移动部件， 大大扩展了电子系统的应用范围， 其中， 透明电子器件在 透视显示等领域应用得非常广泛， 例如， 目前已经有透明手机等电子产品问世。
另一方面， 阻变存储器在集成电路中扮演着重要角色， 其研发进展也很迅速。 阻 变存储器属于非挥发性存储器， 目前市场上的非挥发性存储器主要以闪存 （flash memory) 为主， 随着集成电路技术的不断发展， 人们需要研究和开发更高存储量、 更快响应速度、更低成本的存储技术， 以阻变存储器为代表的新一代存储技术已成为 倍受关注的研究热点。 阻变存储器是一种新概念存储器， 其基本原理在于， 材料的电 阻在外加电压或电流的激励下可在高阻态（"0"状态）和低阻态（" 1 "状态）之间实 现可逆转换， 从而实现数据存储 （存 "0"或存 " 1 ") 的功能。 同传统闪存相比， 阻 变存储器具有结构和制备工艺简单、 速度快、 操作电压低等优点。
近年来， 有文章报道过制备在塑料或橡胶衬底上的柔性阻变存储器， 以及制备在 玻璃衬底上的透明阻变存储器， 但由于阻变器件单元的电极薄膜（大多数为金属）或 介质层材料不是透明的，所以并不能达到完全透明。也就是说， 目前还没有一种把"透 明柔性电子系统"和 "阻变存储器"二者结合在一起透明柔性阻变存储器。 透明柔性 阻变存储器除了应具有阻变存储器本身的特性外，还应具备透明、柔韧可卷曲等优点， 以应用在电子纸张 （e-paper)、 电子显示 （例如显示屏） 及其他相关的透明电子产品 中。 发明内容 本发明实施例的目的在于提供一种全透明的柔性阻变存储器及其制备方法。 本发明实施例的技术方案是：
一种透明柔性阻变存储器， 包括一透明的柔性衬底， 衬底之上是 MIM电容结构 的器件单元，所述器件单元的底层和顶层为透明柔性电极， 中间功能层为聚对二甲苯 透明薄膜。
上述透明柔性阻变存储器，所述衬底可以是聚对二甲苯或其他透明柔性材料形成 的薄膜衬底， 包括塑料和橡胶材料， 例如， PDMS (聚二甲基硅氧烷）薄膜、 PET (聚 对苯二甲酸乙二醇酯）薄膜、 PEN (聚萘二甲酸乙二醇酯）薄膜等； 所述透明柔性电 极可以是透明 ITO (氧化铟锡） 电极， 也可以是其他透明电极， 例如 ZnO薄膜、 石 墨烯薄膜、 导电高分子材料 PEDOT (聚 （3,4-乙烯二氧噻吩）） 等等； 所述聚对二甲 苯可以是聚对二甲苯 C型、 聚对二甲苯 N型或聚对二甲苯 D型。
上述衬底薄膜的厚度一般在 2-500 μιη;中间功能层聚对二甲苯聚合物薄膜的厚度 为 30-50 nm; 顶层电极的厚度在 100-500 nm; 底层电极的厚度在 100-500 nm。
本发明实施例还提供了上述透明柔性存储器的制备方法， 包括以下步骤： 1) 在一基片上淀积透明柔性材料， 形成透明柔性薄膜衬底；
2) 在衬底上制作透明柔性的底层电极；
3) 在底层电极上淀积聚对二甲苯聚合物薄膜， 作为中间功能层；
4) 在中间功能层上制作透明柔性顶层电极；
5) 将透明柔性薄膜衬底从基片上分离下来， 获得透明柔性阻变存储器。
上述步骤 1 )所述基片通常是硅基片或者玻璃基片； 所述透明柔性材料优选为聚 对二甲苯， 采用聚合物化学气相淀积 （polymer CVD) 方法在基片上真空淀积聚对二 甲苯聚合物厚膜作为衬底， 淀积速度在 20nm/min和 200nm/min之间。
上述步骤 2) 优选在衬底上溅射 ITO薄膜， 然后光刻定义底层电极。
上述步骤 3 ) 采用聚合物化学气相淀积的方法真空淀积聚对二甲苯聚合物薄膜， 淀积速度在 1 nm/min和 1 Onm/min之间。 上述步骤 4) 优选在中间功能层上溅射 ITO薄膜， 然后光刻定义顶层电极。 进一步的， 在步骤 3 )之后， 步骤 4)之前通过光刻和反应离子刻蚀（RIE)聚对 二甲苯聚合物薄膜， 定义出底层电极的引出通孔， 在步骤 4)通过在通孔中填充顶层 电极材料引出底层电极。
与现有技术相比， 本发明实施例的有益效果是：
本发明实施例阻变存储器的中间功能层所采用的聚对二甲苯材料具有良好的阻 变特性 （阻变特性曲线如图 1所示）， 而且衬底、 电极和中间功能层均采用透明柔性 材料制备， 是全透明的柔性阻变存储器， 可应用于透明柔性电子系统中。 附图说明
图 1是聚对二甲苯的阻变特性曲线。
图 2是本发明实施例的透明柔性阻变存储器的 ΜΙΜ电容结构的示意图。
图 3(a)〜图 3(f)是实施例 2制备透明柔性阻变存储器的各步骤流程示意图。 具体实施方式 下面结合附图和具体实施方式对本发明实施例作进一步详细描述：
实施例 1 聚对二甲苯的阻变特性检测
图 1是以聚对二甲苯 C型（Parylene-C)为中间功能层， A1为顶电极， W为底电极 的 MIM结构器件的 I-V特性图， 图中标识 1是器件在正向电压的激励下由高阻态向低 阻态的跃变过程； 2是低阻态保持过程； 3是器件在负向电压的激励下由低阻态向高 阻态的跃变过程； 4是高阻态保持过程。 使器件的底电极接地， 则顶电极的电压可以 控制存储器的阻值， 使其发生高阻和低阻之间的转换， 即存储器 "0"， "Γ两个状态之 间的转换。 高阻态和低阻态在小读取电压 （如 0.1V) 下的阻值比高达 108， 体现了较 高的 " 0" " 1 "状态区分度， 可见， 聚对二甲苯材料具有良好的阻变特性。 实施例 2 透明柔性阻变存储器的制备
图 2所示的是本发明实施例的典型的透明柔性阻变存储器的 MIM电容结构， 包 括底电极 303、 中间功能层 304和顶电极 305。 阻变存储器的制备过程如下：
1 ) 利用 Polymer CVD 技术在硅或玻璃基片 301 上生长聚对二甲苯 C 型 (Parylene-C) 厚膜 302， 厚度在 2μιη和 500μιη之间， 如图 3(a)所示；
2) 以 ΙΤΟ作为底层电极 303， 该底层电极采用物理气相淀积 （PVD) 方法或其 它 IC工艺中的成膜方法形成，厚度在 200nm和 500nm之间， 并采用光刻技术使底层 电极图形化， 如图 3(b)所示（图中所示是在同一个衬底上制作两个相同的器件单元）； 4) 利用 Polymer CVD技术生长聚对二甲苯 C型 （Parylene-C) 薄膜 304， 如图 3 C)所示， 薄膜厚度 30-50nm， 淀积速度在 lnm/min和 lOnm/min之间；
5 ) 通过光刻， RIE刻蚀定义底层电极引出通孔 306， 如图 3(d)所示；
6) 采用 PVD工艺溅射 ITO， 厚度在 200nm和 500nm之间， 通过光刻、 剥离定 义顶层电极 305， 同时将底层电极引出， 如图 3(e)所示；
7) 分离柔性衬底与基片， 如图 3(f)所示， 制得透明柔性阻变存储器。
采用柔性透明的聚对二甲苯薄膜作为阻变存储器的柔性衬底材料和中间功能层， 采用透明的 ιτο 薄膜作为阻变存储器的上下电极， 最终可制备全透明的柔性阻变存 储器， 可广泛应用于透明电子产品中。 虽然本说明书通过具体的实施例详细描述了本发明的阻变存储器的材料，结构及 其制备方法，但是本领域的技术人员应该理解，本发明的实现方式不限于实施例的描 述范围， 在不脱离本发明实质和精神范围内， 可以对本发明进行各种修改和替换， 例 如中间层和衬底材料聚对二甲苯 C 型 （Parylene-C ) 可以换成聚对二甲苯 N 型 (Parylene-N)或聚对二甲苯 D型（Parylene-D)。 其制备方法也不限于实施例中所公 开的内容。

Claims

权 利 要 求
1. 一种阻变存储器， 包括一透明的柔性衬底， 衬底之上是 MIM电容结构的 器件单元， 所述器件单元的底层和顶层为透明柔性电极， 中间功能层为聚对二甲 苯透明薄膜。
2. 如权利要求 1 所述的阻变存储器， 其特征在于， 所述衬底是聚对二甲苯 薄膜、聚二甲基硅氧烷薄膜、聚对苯二甲酸乙二醇酯薄膜或聚萘二甲酸乙二醇酯 薄膜。
3. 如权利要求 1 所述的阻变存储器， 其特征在于， 所述透明柔性电极的材 料为氧化铟锡、 氧化锌、 石墨烯或聚 （3,4-乙烯二氧噻吩）。
4. 如权利要求 1 所述的阻变存储器， 其特征在于， 所述聚对二甲苯是聚对 二甲苯 C型、 聚对二甲苯 N型或聚对二甲苯 D型聚合物。
5. 如权利要求 1所述的阻变存储器， 其特征在于， 所述衬底的厚度为 2-500 μιη; 所述底层电极和顶层电极的厚度为 100-500 nm; 所述中间功能层的厚度为 30-50 nm。
6. 权利要求 1〜5任一所述的阻变存储器的制备方法， 包括以下步骤：
1) 在一基片上淀积透明柔性材料， 形成透明柔性薄膜衬底；
2) 在衬底上制作透明柔性的底层电极；
3) 在底层电极上淀积聚对二甲苯聚合物薄膜作为中间功能层；
4) 在中间功能层上制作透明柔性的顶层电极；
5) 将透明柔性薄膜衬底从基片上分离下来， 获得透明柔性阻变存储器。
7. 如权利要求 6所述的制备方法， 其特征在于， 步骤 1 )所述基片是硅基片 或玻璃基片。
8. 如权利要求 6所述的制备方法， 其特征在于， 步骤 1 )采用聚合物化学气 相淀积方法在基片上真空淀积聚对二甲苯形成衬底， 淀积速度为 20〜200 nm/min; 步骤 3 )采用聚合物化学气相淀积的方法在底层电极上真空淀积聚对二 甲苯形成中间功能层， 淀积速度为 l〜10 nm/min。
9. 如权利要求 6所述的制备方法， 其特征在于， 步骤 2) 和步骤 4) 通过溅 射氧化铟锡薄膜， 然后光刻定义底层电极和顶层电极。
10. 如权利要求 6所述的制备方法， 其特征在于， 在步骤 3 ) 之后， 步骤 4) 之前通过光刻和反应离子刻蚀聚对二甲苯聚合物薄膜，定义出底层电极的引出通 孔， 在步骤 4) 通过在通孔中填充顶层电极材料引出底层电极。
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