WO2012121012A1 - 収着材料 - Google Patents

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Definitions

  • the present invention relates to Cs or Sr in an electrolyte melt composed of a chloride-based mixed salt, for example, fission products accumulated in a chloride-based spent electrolyte melt generated in a dry reprocessing step of spent nuclear fuel.
  • the present invention relates to a sorption material made of Fe 2 O 3 —P 2 O 5 glass capable of separating an electrolyte and a fission product by selectively sorbing Cs or Sr.
  • the spent fuel is dissolved in a chloride-based high-temperature molten salt, which is a solvent, and electrolyzed, so that uranium and transuranium elements (TRU) that are electrolytic deposits deposited on the cathode are deposited. ) Is collected as a reprocessed product.
  • the spent electrolyte generated in such a process contains actinoid substances and fission products (FP), and is therefore discarded as high-level radioactive waste. Therefore, it is necessary to regenerate the used electrolyte from the viewpoint of reducing the amount of waste and economical efficiency.
  • the present invention solves the above-mentioned problem, and Cs or Sr in an electrolyte melt composed of a chloride-based mixed salt, for example, Cs or s that is FP remaining in a chloride-based spent electrolyte melt
  • An object of the present invention is to provide a sorption material made of Fe 2 O 3 —P 2 O 5 glass that can simplify the regeneration of the electrolyte by selectively sorbing Sr.
  • Fe 2 O 3 is an essential component, Fe 2 O 3 is 1 to 50 mol%, P 2 O 5 is 50 to 80 mol%, Al 2 O 3 , B 2 O 3 , TiO. Fe 2 O 3 ⁇ containing 1 to 40 mol% in total of at least one selected from 2 , CoO, NiO, CeO 2 , Cr 2 O 3 , La 2 O 3 , MoO 3 , Nb 2 O 5 , and WO 3 It is an object of the present invention to provide a sorption material characterized by selectively sorbing Cs or Sr in an electrolyte melt made of P 2 O 5 glass and made of a chloride-based mixed salt.
  • the glass transition point of the Fe 2 O 3 —P 2 O 5 glass is preferably 450 ° C. or higher.
  • spent nuclear fuel is dissolved in chloride molten salt, and spent electrolyte generated in the process of electrolytic treatment is heated and melted and brought into contact with the sorption material to select Cs or Sr.
  • Cs or Sr in an electrolyte melt composed of a chloride-based mixed salt for example, Cs or Sr that is a fission product accumulated in a chloride-based spent electrolyte melt can be sorbed. Regeneration is possible, and environmental and economic loads can be reduced.
  • Example 2 is a result of powder X-ray diffraction of the sorption material of Example 1. It is a figure which shows the Cs sorption rate of the sorption material of Example 1,2,4,11. It is a figure which shows the Sr sorption rate of the sorption material of Example 1,2,4,11.
  • the sorption material of the present invention comprises Fe 2 O 3 —P 2 O 5 glass containing Fe 2 O 3 as an essential component, and selectively contains Cs or Sr in an electrolyte melt comprising a chloride-based mixed salt. It is characterized by sorption.
  • Fe 2 O 3 is an essential component for sorbing Cs, and is a component that improves the hygroscopicity that is a problem with P 2 O 5 glass and stabilizes the glass. It is desirable to contain Fe 2 O 3 in the range of 1 to 50 mol% in the glass. If it is less than 1 mol%, the above-mentioned action cannot be exhibited, and if it exceeds 50 mol%, it does not vitrify. More preferably, it is in the range of 5 to 45 mol%, and still more preferably in the range of 20 to 35 mol%.
  • P 2 O 5 is a main component of glass and is a component that facilitates glass melting. It is an essential component for forming glass, and it is desirable to contain P 2 O 5 in the range of 50 to 80 mol% in the glass. If it is less than 50 mol%, the above-mentioned action cannot be exhibited and vitrification becomes difficult, and if it exceeds 80 mol%, the moisture resistance of the glass is deteriorated. More preferably, it is in the range of 55 to 75 mol%.
  • Fe 2 O 3 —P 2 O 5 glass includes Al 2 O 3 , B 2 O 3 , TiO 2 , CoO, NiO, CeO 2 , Cr 2 O 3 , La 2 O 3 , MoO 3 , Nb.
  • One or more selected from 2 O 5 and WO 3 are contained.
  • Al 2 O 3 is a component that suppresses crystallization and improves durability during glass production. Further, by containing Al 2 O 3 in the glass, the material shape can be maintained even after immersing Cs or Sr by immersing in molten salt.
  • B 2 O 3 is a component that can adjust the softening point and the sorption property of Cs or Sr.
  • TiO 2 is a component that improves the heat resistance of the glass and makes it easier to maintain the shape of the material after sorption of Cs or Sr, similar to Al 2 O 3.
  • CoO like B 2 O 3 , is a component that can adjust the sorption property of Cs or Sr.
  • NiO is a component that can adjust the sorption property of Cs or Sr, like B 2 O 3 and CoO.
  • CeO 2 is a component that suppresses crystallization and can adjust the sorption of Cs or Sr in the same manner as B 2 O 3 .
  • Cr 2 O 3 is a component that improves the heat resistance of glass and suppresses crystallization during glass production. Moreover, by containing it in glass, it becomes possible to maintain the material shape even after immersing Cs or Sr in a molten salt.
  • La 2 O 3 is a component capable of adjusting the sorption property of Cs or Sr, like B 2 O 3 .
  • MoO 3 is a component capable of adjusting the sorption property of Cs or Sr, like B 2 O 3 .
  • Nb 2 O 5 is a component capable of adjusting the sorption property of Cs or Sr, like B 2 O 3 .
  • the material shape can be maintained even after immersing Cs or Sr by immersing in molten salt.
  • MoO 3 is a component capable of adjusting the sorption property of Cs or Sr, like B 2 O 3 .
  • the sorption material of the present invention is preferably a sorption material characterized in that the glass transition point of Fe 2 O 3 —P 2 O 5 system is 450 ° C. or higher. Since the melting point of the electrolyte to be regenerated in the present invention is generally 450 ° C. or higher, if the glass transition point is lower than that temperature, the shape cannot be maintained during use.
  • the sorption effect of Cs or Sr of the sorption material of the present invention is due to ion exchange, molecular sieving, reaction / crystallization, or the like, or a combination thereof.
  • the sorption material of the present invention is not particularly limited in shape, but for the purpose of increasing the sorption effect, the surface area may be increased to form powder, fiber, or porous.
  • the sorption material of the present invention is effective for a molten salt of a chloride electrolyte containing Cs or Sr.
  • the chloride electrolyte may contain other salts such as phosphate.
  • the glass of sorbent material such as orthophosphoric acid as P 2 O 5 source, the iron oxide as Fe 2 O 3 source, the aluminum oxide Al 2 O 3 source, boric acid as a B 2 O 3 source, TiO 2 source titanium oxide, CoO source cobalt oxide, NiO source nickel oxide, CeO 2 source cerium oxide, Cr 2 O 3 source chromium oxide, La 2 O 3 source lanthanum oxide, MoO Using molybdenum trioxide as the 3 source, niobium oxide as the Nb 2 O 5 source, and tungsten oxide as the WO 3 source, put them in a platinum crucible and heat and melt them in an electric heating furnace at 1100 to 1300 ° C for 1 to 3 hours Then, the shape to be obtained may be produced by means such as pouring molten glass into the mold.
  • orthophosphoric acid as P 2 O 5 source
  • the iron oxide as Fe 2 O 3 source
  • the aluminum oxide Al 2 O 3 source boric acid as a B 2 O 3 source
  • Orthophosphoric acid as P 2 O 5 source the iron oxide as Fe 2 O 3 source, the aluminum oxide Al 2 O 3 source, boric acid as a B 2 O 3 source, a titanium oxide as TiO 2 source, CoO source As cobalt oxide, nickel oxide as NiO source, cerium oxide as CeO 2 source, chromium oxide as Cr 2 O 3 source, lanthanum oxide as La 2 O 3 source, molybdenum trioxide as MoO 3 source, Nb Niobium oxide was used as the 2 O 5 source, and tungsten oxide was used as the WO 3 source.
  • Each prepared raw material was put into a platinum crucible and heated and melted at 1250 ° C. for 3 hours in an electric heating furnace.
  • the molten glass is poured into a mold, made into a block shape, transferred into an electric furnace maintained above the glass transition point and gradually cooled, and the compositions shown in Examples 1 to 11 in Table 1 and Comparative Examples 1 to 3 in Table 2 are used. Glass was obtained and used as a sorbent.
  • the glass transition point, the sorption effect and the sorption rate were evaluated for each sample thus prepared.
  • the glass transition point was measured using a thermomechanical analyzer TMA8310 (manufactured by Rigaku Corporation) based on JIS R 3103-3.
  • the sorption effect of Cs is as follows: CsCl is added to LiCl—KCl mixed salt at 0.6 ⁇ 10 ⁇ 3 mol / g and heated at 500 ° C. in a dry atmosphere to form a molten salt. In order to compare, what was processed into the column shape of diameter 20mmphi and height 50mm was immersed for 5 hours. The sorption effect of Cs was evaluated by analyzing the sample after immersion by X-ray diffraction.
  • the sorption rate of Cs and Sr is 3 times the stoichiometric amount by adding CsCl and SrCl 2 which are chlorides of simulated FP to 5 g of LiCl—KCl eutectic salt so that Cl becomes 0.003 mol.
  • Phosphate conversion material Li 3 PO 4
  • 0.5 g of the sorbent material pulverized and classified to 250 to 425 ⁇ m was added and melted at treatment temperatures of 480 ° C., 500 ° C., and 520 ° C. for 24 hours.
  • each sample of Examples 1 to 11 had a composition in an appropriate range, so that a stable glass was obtained, and the glass transition point was also in a desired range.
  • FIG. 1 The result of powder X-ray diffraction of the sorbent of Example 1 after being immersed in the molten electrolyte is shown in FIG. 1 as an example. Crystals containing Cs are observed from the sample after immersion, and the Cs sorption effect is obtained. It was.
  • FIGS. 2 and 3 show the Cs and Sr sorption rates of the sorbents of Examples 1, 2, 4, and 11 as examples, but Cs and Sr sorption rates of 20 to 60% in all samples. was gotten.

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Abstract

　本発明の収着材料は、Ｆｅ2Ｏ3を必須成分とし、Ｆｅ2Ｏ3を１～５０モル％、Ｐ2Ｏ5を５０～８０モル％、かつ、Ａｌ2Ｏ3、Ｂ2Ｏ3、ＴｉＯ2、ＣｏＯ、ＮｉＯ、ＣｅＯ2、Ｃｒ2Ｏ3、Ｌａ2Ｏ3、ＭｏＯ3、Ｎｂ2Ｏ5、ＷＯ3から選択される１種以上の合計を１～４０モル％含むＦｅ2Ｏ3－Ｐ2Ｏ5系ガラスからなり、塩化物系の混合塩からなる電解質融液中のＣｓ又はＳｒの選択的収着性を有することを特徴とする。Ｆｅ2Ｏ3－Ｐ2Ｏ5系ガラスのガラス転移点は４５０℃以上であることが望ましい。該収着材料の使用により、電解質の再生が簡便化出来る。

Description

収着材料
　本発明は、塩化物系の混合塩からなる電解質融液中のＣｓ又はＳｒ、例えば、使用済核燃料の乾式再処理工程で生じる塩化物系使用済電解質融液中に蓄積した核分裂生成物であるＣｓ又はＳｒを選択的に収着させることで、電解質と核分裂生成物を分離可能なＦｅ2Ｏ3－Ｐ2Ｏ5系ガラスからなる収着材料に関する。
　使用済核燃料の乾式再処理工程は、溶媒である塩化物系の高温溶融塩に使用済燃料を溶解し、電解処理することにより陰極に析出する電解析出物であるウランや超ウラン元素（ＴＲＵ）を回収し、再処理製品としている。このような工程で発生する使用済電解質は、アクチノイド物質や核分裂生成物（ＦＰ）を含有しているために、高レベル放射性廃棄物として廃棄される。そのため、廃棄物量の低減や経済性の観点から、使用済電解質の再生を行う必要性がある。
　従来の技術として、使用済電解質融液中に残留するアクチノイド物質を還元・抽出工程で取り除き、ゼオライトカラムを通過させることでＦＰを吸着・除去する再生処理工程が検討されている（例えば、非特許文献１参照）。しかしながら、この再生処理工程では、ＦＰを吸着したゼオライトを安定化させるためにソーダライト固化体に転換する際、ゼオライト中のＦＰが脱離する。この脱離したＦＰを再度ゼオライトに吸着させて安定化させる必要があるため、最終的にＦＰを安定化させたソーダライト固化体が大量に発生する。そのため、環境負荷及び経済性の点から大きな課題となっている。
　この問題を解決すべく、使用済電解質融液中のＦＰをリン酸塩に転換することにより沈殿分離し、電解質の再生を試みる技術が開示されている（例えば、特許文献１参照）。しかしながら、使用済電解質融液中に残留するＦＰのうちランタノイド系の塩（例えば塩化ランタン等）はリン酸塩に転換することにより沈殿物として塩化物系電解質融液から分離するものの、リチウムを除くアルカリ金属或いはアルカリ土類金属の塩（例えば、塩化セシウム、塩化ストロンチウム等）はリン酸塩に転換しても塩化物系電解質融液中に沈殿しないものがあるという問題がある（例えば、非特許文献２参照）。そのため、沈殿分離後の電解質融液もまた処理・処分が必要であり、経済性の面から大きな課題となっている。
特開２００７－３０３９３４号公報
「乾式再処理技術開発における要素技術開発の現状」明珍宗孝、青瀬晋一、サイクル機構、Ｎｏ．２４別冊、２００４、１１、ｐ１６６ 「乾式再処理から発生する廃溶融塩の固化技術の開発」豊原尚美 他、日本原子力学会和文論文誌、Ｖｏｌ．１、Ｎｏ．４、２００２、ｐ４２０
　本発明は、上記課題を解決するものであって、塩化物系の混合塩からなる電解質融液中のＣｓ又はＳｒ、例えば、塩化物系使用済電解質融液中に残留するＦＰであるＣｓ又はＳｒを選択的に収着することで、電解質の再生が簡便化出来るＦｅ2Ｏ3－Ｐ2Ｏ5系ガラスからなる収着材料を提供することである。
　すなわち、本発明は、Ｆｅ2Ｏ3を必須成分とし、Ｆｅ2Ｏ3を１～５０モル％、Ｐ2Ｏ5を５０～８０モル％、かつ、Ａｌ2Ｏ3、Ｂ2Ｏ3、ＴｉＯ2、ＣｏＯ、ＮｉＯ、ＣｅＯ2、Ｃｒ2Ｏ3、Ｌａ2Ｏ3、ＭｏＯ3、Ｎｂ2Ｏ5、ＷＯ3から選択される１種以上の合計を１～４０モル％含むＦｅ2Ｏ3－Ｐ2Ｏ5系ガラスからなり、塩化物系の混合塩からなる電解質融液中のＣｓ又はＳｒを選択的に収着することを特徴とする収着材料を提供するものである。
　本発明の収着材料において、Ｆｅ2Ｏ3－Ｐ2Ｏ5系ガラスのガラス転移点が４５０℃以上であることが好ましい。
　また、本発明は、塩化物溶融塩に使用済核燃料を溶解し、電解処理する工程で発生する使用済電解質を加熱溶融した状態で、上記の収着材料に接触させて、Ｃｓ又はＳｒを選択的に収着させて該電解液からＣｓ又はＳｒを除去する方法を提供するものである。
　本発明により、塩化物系の混合塩からなる電解質融液中のＣｓ又はＳｒ、例えば、塩化物系使用済電解質融液中に蓄積した核分裂生成物であるＣｓ又はＳｒを収着でき、電解質の再生が可能となり、環境及び経済面での負荷を低減することが出来る。
実施例１の収着材料の粉末Ｘ線回折の結果である。 実施例１，２，４，１１の収着材料のＣｓ収着率を示す図である。 実施例１，２，４，１１の収着材料のＳｒ収着率を示す図である。
　以下、本発明を詳細に説明する。
　本発明の収着材料は、Ｆｅ2Ｏ3を必須成分とするＦｅ2Ｏ3－Ｐ2Ｏ5系ガラスからなり、塩化物系の混合塩からなる電解質融液中のＣｓ又はＳｒを選択的に収着することを特徴とする。
　本発明の成分系において、Ｆｅ2Ｏ3は、Ｃｓを収着するための必須成分であり、Ｐ2Ｏ5系ガラスで問題となる吸湿性を改善し、ガラスを安定化させる成分である。ガラス中にＦｅ2Ｏ3を１～５０モル％の範囲で含有させることが望ましい。１モル％未満では上記作用を発揮しえず、５０モル％を超えるとガラス化しなくなる。より好ましくは５～４５モル％の範囲、さらに好ましくは２０～３５モル％の範囲である。
　Ｐ2Ｏ5は、ガラスの主成分であり、ガラス溶融を容易とする成分である。ガラスを形成するための必須成分であり、ガラス中にＰ2Ｏ5を５０～８０モル％の範囲で含有させることが望ましい。５０モル％未満では上記作用を発揮しえずかつガラス化が困難となり、８０モル％を超えるとガラスの耐湿性が悪くなる。より好ましくは５５～７５モル％の範囲である。
　また、Ｆｅ2Ｏ3－Ｐ2Ｏ5系ガラスには、Ａｌ2Ｏ3、Ｂ2Ｏ3、ＴｉＯ2、ＣｏＯ、ＮｉＯ、ＣｅＯ2、Ｃｒ2Ｏ3、Ｌａ2Ｏ3、ＭｏＯ3、Ｎｂ2Ｏ5、ＷＯ3から選択される１種以上を含有させる。
　Ａｌ2Ｏ3は、ガラス作製の際に結晶化を抑制し、耐久性を向上させる成分である。またガラス中にＡｌ2Ｏ3を含有させることで、溶融塩に浸漬してＣｓ又はＳｒを収着した後でも材料形状を維持できるようになる。
　Ｂ2Ｏ3は、軟化点及びＣｓ又はＳｒの収着性を調整することが出来る成分である。
　ＴｉＯ2は、ガラスの耐熱性を向上させ、またＡｌ2Ｏ3と同様にＣｓ又はＳｒを収着後の材料の形状を維持しやすくなる成分である
　ＣｏＯは、Ｂ2Ｏ3と同様に、Ｃｓ又はＳｒの収着性を調整することが出来る成分である。
　ＮｉＯは、Ｂ2Ｏ3、ＣｏＯと同様に、Ｃｓ又はＳｒの収着性を調整することが出来る成分である。
　ＣｅＯ2は、結晶化を抑制し、また、Ｂ2Ｏ3と同様に、Ｃｓ又はＳｒの収着性を調整することが出来る成分である。
　Ｃｒ2Ｏ3は、ＴｉＯ2と同様に、ガラスの耐熱性を向上させ、ガラス作製の際に結晶化を抑制しする成分である。またガラス中に含有することで、溶融塩に浸漬してＣｓ又はＳｒを収着した後でも材料形状を維持できるようになる。
　Ｌａ2Ｏ3は、Ｂ2Ｏ3と同様に、Ｃｓ又はＳｒの収着性を調整することが出来る成分である。
　ＭｏＯ3は、Ｂ2Ｏ3と同様に、Ｃｓ又はＳｒの収着性を調整することが出来る成分である。
　Ｎｂ2Ｏ5は、Ｂ2Ｏ3と同様に、Ｃｓ又はＳｒの収着性を調整することが出来る成分である。ガラス中に含有することで、溶融塩に浸漬してＣｓ又はＳｒを収着した後でも材料形状を維持できるようになる。
　ＭｏＯ3は、Ｂ2Ｏ3と同様に、Ｃｓ又はＳｒの収着性を調整することが出来る成分である。
　Ａｌ2Ｏ3、Ｂ2Ｏ3、ＴｉＯ2、ＣｏＯ、ＮｉＯ、ＣｅＯ2、Ｃｒ2Ｏ3、Ｌａ2Ｏ3、ＭｏＯ3、Ｎｂ2Ｏ5、ＷＯ3から選択される１種以上の合計が１～４０モル％の範囲でガラス中に含有させることが望ましい。１モル％未満では、前記効果が得られず、４０モル％以上ではガラス化が困難となる。より好ましくは１～３５モル％の範囲である。
　この他にも、一般的な酸化物で表すＳｉＯ2、ＺｒＯ2、ＣｕＯ、Ｖ2Ｏ5、ＳｎＯ2、ＧｅＯ2など、あるいはＦ2やＣｌ2などを、上記性質を損なわない範囲で３モル％まで加えてもよい。
　本発明の収着材料においては、Ｆｅ2Ｏ3－Ｐ2Ｏ5系のガラス転移点が４５０℃以上であることを特徴とする収着材料であることが望ましい。本発明の再生対象である電解質の融点は一般的に４５０℃以上であるため、ガラス転移点がその温度以下では、使用時に形状を維持出来なくなる。
　本発明の収着材料のＣｓ又はＳｒの収着効果は、イオン交換、分子篩い、反応・結晶化などのいずれかによるもの、あるいはその複合である。
　本発明の収着材料は、特に形状を問わないが、収着効果を上げる目的で、表面積を大きくし、粉末状、繊維状、あるいは多孔質にしても良い。
　本発明の収着材料は、Ｃｓ又はＳｒを含有する塩化物系電解質の溶融塩に効果を示す。ただし、塩化物系電解質は、リン酸塩等の他の塩を含有しても良い。
　収着材料としてのガラスは、例えばＰ2Ｏ5源として正リン酸を、Ｆｅ2Ｏ3源として酸化鉄を、Ａｌ2Ｏ3源として酸化アルミニウムを、Ｂ2Ｏ3源として硼酸を、ＴｉＯ2源として酸化チタンを、ＣｏＯ源として酸化コバルトを、ＮｉＯ源として酸化ニッケルを、ＣｅＯ2源として酸化セリウムを、Ｃｒ2Ｏ3源として酸化クロムを、Ｌａ2Ｏ3源として酸化ランタンを、ＭｏＯ3源として３酸化モリブデンを、Ｎｂ2Ｏ5源として酸化ニオブを、ＷＯ3源として酸化タングステンを使用し、白金ルツボに投入し、電気加熱炉内で１１００～１３００℃、１～３時間加熱溶融した後、溶融ガラスを鋳型に流し込む等の手段で求める形状を作製すればよい。
　以下、実施例により本発明をさらに詳細に説明するが、本発明はかかる実施例に限定されるものではない。
　Ｐ2Ｏ5源として正リン酸を、Ｆｅ2Ｏ3源として酸化鉄を、Ａｌ2Ｏ3源として酸化アルミニウムを、Ｂ2Ｏ3源として硼酸を、ＴｉＯ2源として酸化チタンを、ＣｏＯ源として酸化コバルトを、ＮｉＯ源として酸化ニッケルを、ＣｅＯ2源として酸化セリウムを、Ｃｒ2Ｏ3源として酸化クロムを、Ｌａ2Ｏ3源として酸化ランタンを、ＭｏＯ3源として３酸化モリブデンを、Ｎｂ2Ｏ5源として酸化ニオブを、ＷＯ3源として酸化タングステンを使用し、これらを表１，２の組成となるべく調合した。各調合原料を白金ルツボに投入し、電気加熱炉内で１２５０℃、３時間加熱溶融した。溶融ガラスを鋳型に流し込み、ブロック状とし、ガラス転移点以上に保持した電気炉内に移入して徐冷し、表１の実施例１～１１、表２の比較例１～３に示す組成のガラスを得て、収着材とした。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
　このようにして作製した各試料について、ガラス転移点、収着効果及び収着率を評価した。
　ガラス転移点は、ＪＩＳ Ｒ ３１０３－３に基づき、熱機械分析装置ＴＭＡ８３１０（リガク（株）製）を用いて測定した。
　Ｃｓの収着効果は、ＬｉＣｌ－ＫＣｌ混合塩にＣｓＣｌを０．６×１０－３ｍｏｌ／ｇ添加し、乾燥した大気中５００℃で加熱することで溶融塩とし、上記収着材を同条件で比較するために、直径２０ｍｍφ、高さ５０ｍｍの円柱状に加工したものを５時間浸漬した。浸漬後の試料をＸ線回折により分析することで、Ｃｓの収着効果を評価した。
　Ｃｓ及びＳｒの収着率は、ＬｉＣｌ－ＫＣｌ共晶塩５ｇにＣｌが０．００３ｍｏｌとなるように模擬ＦＰの塩化物であるＣｓＣｌ、ＳｒＣｌ2、を添加し、化学量論量の３倍のリン酸塩転換材（Ｌｉ3ＰＯ4）を加え、６００℃で２４時間溶融した。次いで、２５０～４２５μｍに粉砕・分級した上記収着材を０．５ｇ投入し、４８０℃、５００℃、５２０℃の処理温度で２４時間溶融した。その後、冷却固化して、６Ｌの水で洗浄し、ＩＣＰ発光分析装置ＵＬＴＩＭＡ２（Ｈｏｒｉｂａ Ｊｏｂｉｎ Ｙｖｏｎ製）を用いて、回収した洗浄液中のＣｓ、Ｓｒ、Ｌａの残留量を測定し、その残留量から収着率を評価した。
　収着材の組成及び測定・評価結果を表１～２にまとめた。
　表1から明らかなように、実施例１～１１の各試料は、各組成が適切な範囲であるため、安定なガラスが得られ、またガラス転移点も所望の範囲に入っていた。
　溶融電解質に浸漬した後の実施例１の収着材の粉末Ｘ線回折の結果を例として図１に示すが、浸漬後の試料よりＣｓを含む結晶が観測され、Ｃｓの収着効果が得られた。また、図２及び図３に、実施例１、２、４、１１の収着材のＣｓ及びＳｒ収着率を例として示すが、すべての試料で２０～６０％のＣｓ及びＳｒ収着率が得られた。
　これらに対して、表２に示すように、比較例１の試料は、組成が適切な範囲でないため、ガラス化はしたものの、ガラス転移点が所望の値より低かったため、溶融電解質に溶解してしまい、Ｃｓ及びＳｒ収着効果は得られなかった。比較例２の試料は、ガラス化しなかった。比較例３の試料は、一般的なソーダライムガラスであるが、Ｆｅ2Ｏ3を含有していないため、Ｃｓ及びＳｒの収着効果は得られなかった。
　以上、本発明の実施形態について説明したが、本発明の趣旨を逸脱しない範囲で、当業者の通常の知識に基づいて、以下の実施形態に対し適宜変更、改良可能であることはいうまでもない。

Claims (3)

  1. Ｆｅ2Ｏ3を必須成分とし、Ｆｅ2Ｏ3を１～５０モル％、Ｐ2Ｏ5を５０～８０モル％、かつ、Ａｌ2Ｏ3、Ｂ2Ｏ3、ＴｉＯ2、ＣｏＯ、ＮｉＯ、ＣｅＯ2、Ｃｒ2Ｏ3、Ｌａ2Ｏ3、ＭｏＯ3、Ｎｂ2Ｏ5、ＷＯ3から選択される１種以上の合計を１～４０モル％含むＦｅ2Ｏ3－Ｐ2Ｏ5系ガラスからなり、塩化物系の混合塩からなる電解質融液中のＣｓ又はＳｒの選択的収着性を有することを特徴とする収着材料。
  2. Ｆｅ2Ｏ3－Ｐ2Ｏ5系ガラスのガラス転移点が４５０℃以上であることを特徴とする請求項１に記載の収着材料。
  3. 塩化物溶融塩に使用済核燃料を溶解し、電解処理する工程で発生する使用済電解質を加熱溶融した状態で、請求項１又は２に記載の収着材料に接触させて、Ｃｓ又はＳｒを選択的に収着させて該電解液からＣｓ又はＳｒを除去する方法。
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