WO2012093587A1 - Co2Fe基ホイスラー合金とこれを用いたスピントロニクス素子 - Google Patents
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Definitions
- the present invention relates to a Co 2 Fe-based Heusler alloy having a high spin polarization and a spintronic device using the same.
- MRAM Magnetic Random Access Memory
- MOSFET Spin Metal Oxide Semiconductor Field Effect Transistor
- TMR Tunnel Type Magnetoresistive Effect
- GMR Giant Magnetoresistive Effect
- STO torque oscillators
- NLSV non-local spin valve
- Co-based Heusler alloys are also developed from a practical viewpoint because their Curie points are sufficiently higher than room temperature. It is a material that has been made.
- the Heusler alloy is represented by a chemical formula of X 2 YZ and has an L2 1 ordered structure.
- a complete L2 1 structure cannot be obtained, and the B2 structure in which Y and Z are disordered and all atoms of X, Y, and Z are disordered.
- An A2 structure is easily obtained.
- Such an irregular structure has been theoretically shown to reduce the spin polarization.
- Co 2 MnSi which is predicted to be a half metal
- the spin polarization estimated by the point contact and reflex reflection (PCAR) method is a low value of 0.59 (59%), which is a high spin contrary to the theoretical prediction. Polarization rate is not obtained. The reason why the spin polarization is low is that the structure is in an irregular state.
- Non-Patent Document 1 a very high spin polarization rate of 75% is realized by replacing Ge in Co 2 MnGe with Ga.
- Co 2 MnGaGe is an intermetallic compound and has an advantage that a high degree of L2 1 order can be realized.
- Co 2 MnGaGe contains Mn, it is easily oxidized, and there is a problem of diffusion to an Ag layer used as a nonmagnetic metal in a direct current conduction type (CPP) -GMR element (Non-patent Document 2).
- Co 2 Fe-based Heusler alloy has no such problem, and practical Co 2 Fe-based high spin polarization material (spin polarization measured by PCAR is 0.65 or more). It is expected to be developed.
- Non-Patent Document 3 evaluates the spin polarization using the point contact and reflex reflection method, and shows a value of 0.6 (60%).
- a CPP-GMR element using this material has also been manufactured, and a large magnetoresistance (MR) ratio of 34% at room temperature and a sheet resistance change ( ⁇ RA) are 8 m ⁇ ⁇ ⁇ m 2 (Non-patent Document 4).
- the spin polarization is estimated to be 0.7 (70%) at room temperature and 0.77 (77%) at 14K.
- the spin polarization rate is increased by increasing the state of one of the majority spin and the minority spin.
- Co 2 FeGa and Co 2 FeGe are both alloy materials reported in Non-Patent Documents 5-8, and the following has been clarified. According to it, the following has been clarified for bulk alloys.
- Co 2 FeGa bulk alloys ⁇ L2 1 can be formed of a single phase. -Curie point is 1093K. -Spin polarization rate is 0.59 (59%). ⁇ It is not half metal in the calculation.
- the inventors (1) Manufacture and measurement of Co 2 Fe (Ga x Ge 1-x ) bulk alloy (2) Manufacture and measurement of Co 2 Fe (Ga x Ge 1-x ) thin film alloy (3) High performance spintronic device
- Invention 1 is a Co 2 Fe-based Heusler alloy used in a spintronic device, wherein the component composition is Co 2 Fe (Ga X Ge X-1 ) (0.25 ⁇ X ⁇ 0.60) A Co 2 Fe-based Heusler alloy is provided.
- Invention 2 is a Co 2 Fe-based Heusler alloys of the invention 1 provides a Co 2 Fe-based Heusler alloy, wherein the spin polarization is 0.65 or more.
- Invention 3 uses the Co 2 Fe-based Heusler alloy thin film of Invention 1 as a ferromagnetic electrode, and consists of MgO substrate / Cr / Ag / Co 2 Fe-based Heusler alloy / Ag / Co 2 Fe-based Heusler alloy / Ag / Ru.
- a CPP-GMR element characterized by having a thin film laminated structure is provided.
- Invention 4 uses the Co 2 Fe-based Heusler alloy thin film of Invention 1 as a ferromagnetic electrode, and consists of MgO substrate / Cr / Ag / Co 2 Fe-based Heusler alloy / Ag / Co 2 Fe-based Heusler alloy / Ag / Ru.
- An STO element having a thin film laminated structure is provided.
- the invention 5 uses the Co 2 Fe-based Heusler alloy thin film of the invention 1 as a ferromagnetic electrode, and non-magnetic Ag that bridges the two thin wires made of MgO substrate / Cr / Ag / Co 2 Fe-based Heusler alloy.
- An NLSV element having a thin wire is provided.
- a Heusler alloy thin film having a spin polarization ratio of 0.65 or more can be manufactured by substituting part of Ge in Heusler alloy Co 2 FeGe with Ga, and a CPP-GMR element having a high MR ratio incorporating this thin film In addition, it has become possible to manufacture STO elements and NLSV elements exhibiting high output.
- Co 2 FeGa a state density curve by the first-principles calculation Co 2 FeGe and Co 2 Fe (Ga 0.5 Ge 0.5 ).
- the film configuration MgO substrate / Cr from the bottom (10) / Ag (100) / Co 52 Fe 22 (Ga 13 Ge 13) (12) / Ag (5) / Co 52 Fe 22 (Ga 13 Ge 13) (12) / Ag (5) / Ru (8).
- Numbers in parentheses are film thickness in nm.
- FIGS. 1 and 2 show state density curves of Co 2 FeGa, Co 2 FeGe and Co 2 Fe (Ga 0.5 Ge 0.5 ) according to the first principle calculation.
- the calculation is performed by the Generalized Gradient Application (GGA) method considering the Coulomb potential, and the Coulomb potential is set to a value that reproduces the magnetization.
- Crystal structure is two types of L2 1 and B2.
- Co 2 FeGe has a Fermi surface in the band gap of minority spins and is a half metal
- Co 2 FeGa has a minority spin state in the Fermi surface and is not a half metal.
- Co 2 Fe (Ga 0.5 Ge 0.5 ) is a half metal.
- the gap of the minority spin band becomes narrow in any alloy, but it can be seen that Co 2 Fe (Ga 0.5 Ge 0.5 ) has a Fermi surface at the center of the gap and is a half metal.
- Co 2 Fe (Ga 0.5 Ge 0.5 ) shows half-metal properties even in the B2 structure, the Fermi surface is located in the center of the gap, and the spin polarization due to irregularity Since the influence of the decrease is small, it is expected that a thin spin polarization rate is exhibited even in a thin film in which a high L2 1 order is difficult to obtain.
- ⁇ Bulk alloy> For the Co 2 Fe (Ga x Ge 1-x ) bulk alloy, a lump having a purity of 99.99% or more was prepared with the ingredients shown in Table 1, and a button-like bulk alloy was prepared by arc melting. At this time, the bulk alloy weighed 15 g and was heat-treated in a He atmosphere at 450 ° C. for 168 hours. From the results of chemical analysis by inductively coupled plasma emission (ICP) analysis, it was confirmed that the intended composition was obtained.
- ICP inductively coupled plasma emission
- the structure was evaluated by an X-ray diffraction method (XRD), the magnetic properties were evaluated by a quantum interference magnetometer (SQUID), and the spin polarization was evaluated by a point contact and reflex reflection (PCAR) method.
- XRD X-ray diffraction method
- SQUID quantum interference magnetometer
- PCAR point contact and reflex reflection
- FIG. 3 shows an XRD pattern of the Co 2 Fe (Ga x Ge 1-x ) bulk alloy.
- L2 One single phase is obtained.
- FIG. 5 shows changes in the XRD pattern depending on the heat treatment temperature of Co 2 Fe (Ga x Ge 1-x ).
- Table 2 shows the intensity ratio of the corresponding L2 1 degree of order and (111) (220), corresponding to the B2 regulation of the (200) intensity ratio of (220).
- L2 1 order parameter does not change relative to the heat treatment temperature with B2 rules degree. That is, the present alloy shows that L2 1 degree of order greater at 450 ° C. heat treatment of a relatively low temperature is obtained, which is also one of the features of the alloy.
- FIG. 6 shows a differential thermal analysis (DTA) curve of Co 2 Fe (Ga 0.5 Ge 0.5 ). It can be seen that the Curie point is as high as 1080K, which is practically advantageous.
- the rule / irregular transformation point of L2 1 ⁇ B2 is 1288K.
- the Co 2 Fe (Ga 0.5 Ge 0.5 ) alloy has a high spin polarization, so an experiment with a thin film was performed.
- the thin film was formed by the DC magnetron sputtering method using a Co 46.56 Fe 22.65 Ga 17.92 Ge 15.63 target.
- the composition of the thin film by ICP analysis is Co 52 Fe 22 Ga 13 Ge 13 .
- As the substrate an MgO single crystal substrate was used, and Cr (10) / Ag (100) was formed as an underlayer, and then a Co 52 Fe 22 Ga 13 Ge 13 thin film was deposited to a thickness of 20 nm.
- Cr (10) / Ag (100) indicates the film thickness (in nm) of each metal.
- FIG. 7 shows XRD patterns of thin films having different heat treatment temperatures. Since only diffraction lines from (200) and (400) of the Co 52 Fe 22 Ga 13 Ge 13 thin film and from (100) of the MgO single crystal substrate are observed, the Co 52 Fe 22 Ga 13 Ge 13 thin film is MgO. It can be seen that epitaxial growth is performed on the single crystal substrate. In addition, diffraction lines from (200) and (400) are observed in all films at all heat treatment temperatures. It shows that these thin films have a degree of order higher than the B2 structure.
- FIG. 8 shows the results of measurement with the film tilted.
- a diffraction line from (111) which is a superlattice reflection of L2 1 is observed at 500 ° C. or higher. From the above, it can be seen that that is a L2 1 structure B2 structure, 500 ° C. or higher to 400 ° C..
- FIG. 9 shows the heat treatment temperature dependence of the saturation magnetization of the Co 52 Fe 22 Ga 13 Ge 13 thin film.
- a circle indicates a value at 10K, and a triangle indicates a value at room temperature.
- the broken line in the figure is the theoretical value.
- the values lower than the theoretical values include a composition shift and not being completely ordered into the L2 1 structure.
- FIG. 10 shows the temperature change of the specific resistance.
- the specific resistance of the Co 52 Fe 22 Ga 13 Ge 13 thin film heat-treated at 500 ° C. is reduced to about 1 / times because spin scattering is suppressed as compared with the non-heat-treated thin film. Recognize. This is considered to be due to the regularity of the structure.
- FIG. 11 shows the heat treatment temperature dependence of the damping constant of the Co 52 Fe 22 Ga 13 Ge 13 thin film. As the heat treatment temperature increases, the damping constant decreases and becomes a low value of 0.008 after the heat treatment at 500 ° C., whereas the damping constant of permalloy, which is a general ferromagnetic material, is 0.01. Lower value than permalloy.
- FIG. 12 shows the results of the spin polarization of the Co 52 Fe 22 Ga 13 Ge 13 thin film heat-treated at 500 ° C.
- the surface is capped with 1 nm of Al. From the scattering factor dependence of the spin polarization, the spin polarization of this thin film is estimated to be 0.75 (75%).
- Membrane structure MgO substrate / Cr (10) / Ag ( 100) / Co 52 Fe 22 Ga 13 Ge 13 (12) / Ag (5) / Co 52 Fe 22 Ga 13 Ge 13 (12) / Ag (5) / Ru (8), parentheses indicate the film thickness, and the unit is nm.
- the thin film was prepared by DC and RF magnetron sputtering, and heat treatment was performed at 300 ° C. for 30 minutes after the Ag layer was formed and at 500 ° C. for 30 minutes after the Ru layer was formed. The former is for improving surface flatness, and the latter is for ordering Co 52 Fe 22 Ga 13 Ge 13 .
- CPP-GMR element by using an EB lithography and Ar ion milling was processed into 70 ⁇ 140 ⁇ m 2, 100 ⁇ 200 ⁇ m 2, 150 ⁇ 300 ⁇ m 2, 200 oval pillar shape ⁇ 400 [mu] m 2.
- FIG. 13 MgO substrate / Cr (10) / Ag ( 100) / Co 52 Fe 22 Ga 13 Ge 13 (12) / Ag (5) / Co 52 Fe 22 Ga 13 Ge 13 (12) / Ag (5) /
- the magnetic field dependence of the magnetic resistance of Ru (8) is shown.
- a triangle mark is a curve at room temperature, and a circle mark is a curve at 10K.
- FIG. 14 shows the temperature dependence of ⁇ RA, R p (resistance when magnetized parallel) and R ap (resistance when magnetized antiparallel).
- ⁇ RA resistance when magnetized parallel
- R ap resistance when magnetized antiparallel
- an STO element was fabricated using Co 52 Fe 22 Ga 13 Ge 13 as a ferromagnetic electrode, and its conduction characteristics were evaluated.
- MgO substrate / Cr (10) / Ag ( 100) / Co 52 Fe 22 Ga 13 Ge 13 (12) / Ag (5) / Co 52 Fe 22 Ga 13 Ge 13 (12) / Ag (5) / Ru (8 ) was heat-treated at 500 ° C., and 130 ⁇ 130 nm 2 pillars were formed by fine processing.
- a current of 4.6 ⁇ 10 7 A / cm 2 and an external magnetic field of 485 Oe an output of 2.5 nV / Hz 0.5 was obtained at about 16 GHz (FIG. 15).
- the line width was 30 MHz, and the Q value was about 460. This value is equivalent to the value reported so far (Non-Patent Document 9).
Abstract
Co2Fe(GaXGeX-1)であり且つ0.25<X<0.60を満足する、PCAR法により測定したスピン偏極率が0.65以上でキュリー点が1288Kに達するホイスラー合金であり、当該ホイスラー合金を電極としたCPP-GMR素子は世界最高のMR比を、STO素子では高い出力を、NLSV素子では高いスピン信号を示す。
Description
本発明は、高いスピン偏極率を有するCo2Fe基ホイスラー合金とこれを用いたスピントロニクスデバイスに関するものである。
磁気ランダムアクセスメモリー(MRAM)、スピン金属酸化物半導体電界効果型トランジスタ(MOSFET)、ハードディスクの再生ヘッドに用いられているトンネル型磁気抵抗効果(TMR)素子、巨大磁気抵抗効果(GMR)素子やスピントルクオシレータ(STO)、次世代の再生ヘッドとして注目されている非局所スピンバルブ(NLSV)素子などのスピントロニクスを応用したデバイスでは高い特性を得るために高いスピン偏極率を示す材料が求められている。高スピン偏極率材料として注目されているのがCo基ホイスラー合金である。いくつかのCo基ホイスラー合金は理論的にスピン偏極率が1(100%)のハーフメタルが予測されている。(フェルミ面において片方のスピンの状態がない(スピン偏極率=1)物質をハーフメタルと呼ぶ。)またCo基ホイスラー合金はキュリー点も室温よりも十分に高いことから実用的な観点から開発がなされている材料である。
ホイスラー合金はX2YZの化学式で表されL21の規則構造をとる。しかし、L21構造への規則化のキネティクスが小さいために完全なL21構造は得られず、YとZが不規則化したB2構造やX、Y、Zのすべての原子が不規則化したA2構造が容易に得られる。このような不規則構造では、スピン偏極率が減少することが理論的に示されている。実際に、ハーフメタルと予測されているCo2MnSiでは点接触アンドレーフ反射(PCAR)法で見積もったスピン偏極率は0.59(59%)と低い値であり、理論予測に反して高スピン偏極率は得られていない。スピン偏極率が低いのは、構造が不規則状態であるためである。
高スピン偏極率を示す材料の探索はこれまでにも行われている。非特許文献1によるとCo2MnGeのGeをGaで置換することにより75%という非常に高いスピン偏極率を実現している。Co2MnGaGeは金属間化合物であり、高いL21規則度を実現できるという長所を持っている。しかし、Co2MnGaGeはMnを含むために酸化されやすく、また面直通電型(CPP)-GMR素子の非磁性金属として使われるAg層への拡散という問題(非特許文献2)がある。このような問題のないのがCo2Fe系のホイスラー合金であリ、実用的なCo2Fe系の高スピン偏極率材料(PCARで測定されるスピン偏極率が0.65以上)を開発することが期待されている。
Co2Fe系のホイスラー合金では、Co2FeSiのSiをAlで置換したCo2FeAl0.5Si0.5が高いスピン偏極率を持つ材料として知られている。非特許文献3には、点接触アンドレーフ反射法を用いてスピン偏極率が評価されており、0.6(60%)の値を示す。またこの材料を用いたCPP-GMR素子も作製されており、室温で34%の大きな磁気抵抗(MR)比、面積抵抗変化(ΔRA)は8mΩ・μm2である(非特許文献4)。さらに、スピン偏極率も室温で0.7(70%)、14Kで0.77(77%)と見積もられる。
さらなるスピントロニクス素子の高性能化にはCo2FeAlSiよりも大きなスピン偏極率を示す材料の開発が望まれている。
さらなるスピントロニクス素子の高性能化にはCo2FeAlSiよりも大きなスピン偏極率を示す材料の開発が望まれている。
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高いスピン偏極率を示すCo2Fe基ホイスラー合金、及びこれを使用した高性能なスピントロニクス素子を提供することを課題とする。
本発明では、ホイスラー合金Co2FeGeのGeの一部をGaで置換することにより、多数スピンと少数スピンの内の片方のスピンの状態を増加させることによりスピン偏極率を増加させた。
ホイスラー合金のCo2FeGa、Co2FeGeは、ともに非特許文献5-8で報告されている合金材料であるが、それによると以下のことが明らかになっている。それによるとバルクの合金については、以下のことが明らかになっている。
Co2FeGaバルク合金:・L21単相での形成が可能。
・キュリー点が1093K。
・スピン偏極率は0.59(59%)。
・計算ではハーフメタルではない。
Co2FeGeバルク合金:・L21単相の形成は困難。
・計算ではハーフメタル性が示されている。
しかしながら、Co2Fe(GaGe)合金に関しては、バルク合金、薄膜合金のいずれについても報告されていない。
Co2FeGaバルク合金:・L21単相での形成が可能。
・キュリー点が1093K。
・スピン偏極率は0.59(59%)。
・計算ではハーフメタルではない。
Co2FeGeバルク合金:・L21単相の形成は困難。
・計算ではハーフメタル性が示されている。
しかしながら、Co2Fe(GaGe)合金に関しては、バルク合金、薄膜合金のいずれについても報告されていない。
そこで、発明者らは、
(1)Co2Fe(GaxGe1-x)バルク合金の製造及び特性測定
(2)Co2Fe(GaxGe1-x)薄膜合金の製造及び特性測定
(3)高性能スピントロニクス素子の製作
の手順で、実験を進め、高いスピン偏極率を持ち、高いGMR比及び発振特性を示すCo2Fe(GaxGe1-x)薄膜合金を見出し、この薄膜を組み込んだ高性能スピントロニクス素子を開発した。
(1)Co2Fe(GaxGe1-x)バルク合金の製造及び特性測定
(2)Co2Fe(GaxGe1-x)薄膜合金の製造及び特性測定
(3)高性能スピントロニクス素子の製作
の手順で、実験を進め、高いスピン偏極率を持ち、高いGMR比及び発振特性を示すCo2Fe(GaxGe1-x)薄膜合金を見出し、この薄膜を組み込んだ高性能スピントロニクス素子を開発した。
発明1は、スピントロニクスデバイスに用いられるCo2Fe基ホイスラー合金であって、成分組成がCo2Fe(GaXGeX-1)(0.25<X<0.60)であることを特徴とするCo2Fe基ホイスラー合金を提供する。
発明2は、発明1のCo2Fe基ホイスラー合金であって、スピン偏極率が0.65以上であることを特徴とするCo2Fe基ホイスラー合金を提供する。
発明3は、発明1のCo2Fe基ホイスラー合金薄膜を強磁性電極として使用し、MgO基板/Cr/Ag/ Co2Fe基ホイスラー合金/Ag/Co2Fe基ホイスラー合金/Ag/Ruからなる薄膜積層構造を有することを特徴とするCPP-GMR素子を提供する。
発明4は、発明1のCo2Fe基ホイスラー合金薄膜を強磁性電極として使用し、MgO基板/Cr/Ag/ Co2Fe基ホイスラー合金/Ag/Co2Fe基ホイスラー合金/Ag/Ruからなる薄膜積層構造を有することを特徴とするSTO素子を提供する。
発明5は、発明1のCo2Fe基ホイスラー合金薄膜を強磁性電極として使用し、MgO基板/Cr/Ag/ Co2Fe基ホイスラー合金からなる2本の細線とそれらを橋渡しするAgの非磁性細線を有することを特徴とするNLSV素子を提供する。
ホイスラー合金Co2FeGeのGeの一部をGaで置換することにより、スピン偏極率が0.65以上のホイスラー合金薄膜が製造でき、この薄膜を組み込んだ、高いMR比を示すCPP-GMR素子、高出力を示すSTO素子及びNLSV素子の製造が可能になった。
本発明は、上記の通りの特徴を持つものであるが、以下にその実施の形態について説明する。
<第一原理計算>図1と図2にCo2FeGa、Co2FeGe及びCo2Fe(Ga0.5Ge0.5)の第一原理計算による状態密度曲線を示す。計算はクーロンポテンシャルを考慮したGeneralized Gradient Approximation(GGA)法により行い、クーロンポテンシャルは磁化を再現するような値としている。結晶構造はL21とB2の2通りである。L21構造では、Co2FeGeはフェルミ面が少数スピンのバンドギャップ中にありハーフメタル、Co2FeGaはフェルミ面に少数スピンの状態が存在しておりハーフメタルではない。Co2Fe(Ga0.5Ge0.5)ではハーフメタルである。B2構造の場合は、いずれの合金も少数スピンバンドのギャップが狭くなるが、Co2Fe(Ga0.5Ge0.5)ではギャップの中央にフェルミ面が存在しハーフメタルであることがわかる。以上のことより、Co2Fe(Ga0.5Ge0.5)ではB2構造でもハーフメタル性が示されていること、フェルミ面がギャップ中央に位置しており不規則によるスピン偏極率の減少の影響が少ないことから、高いL21規則度が得にくい薄膜においても高いスピン偏極率を示すことが予想される。
<第一原理計算>図1と図2にCo2FeGa、Co2FeGe及びCo2Fe(Ga0.5Ge0.5)の第一原理計算による状態密度曲線を示す。計算はクーロンポテンシャルを考慮したGeneralized Gradient Approximation(GGA)法により行い、クーロンポテンシャルは磁化を再現するような値としている。結晶構造はL21とB2の2通りである。L21構造では、Co2FeGeはフェルミ面が少数スピンのバンドギャップ中にありハーフメタル、Co2FeGaはフェルミ面に少数スピンの状態が存在しておりハーフメタルではない。Co2Fe(Ga0.5Ge0.5)ではハーフメタルである。B2構造の場合は、いずれの合金も少数スピンバンドのギャップが狭くなるが、Co2Fe(Ga0.5Ge0.5)ではギャップの中央にフェルミ面が存在しハーフメタルであることがわかる。以上のことより、Co2Fe(Ga0.5Ge0.5)ではB2構造でもハーフメタル性が示されていること、フェルミ面がギャップ中央に位置しており不規則によるスピン偏極率の減少の影響が少ないことから、高いL21規則度が得にくい薄膜においても高いスピン偏極率を示すことが予想される。
<合金バルク>
Co2Fe(GaxGe1-x)バルク合金は、表1に示す成分配合で99.99%以上の純度の塊を用意し、それらをアーク溶解でボタン状のバルク合金を作製した。このときのバルク合金の重さは15gでこれを450℃で168時間、He雰囲気中での熱処理を行った。誘導結合プラズマ発光(ICP)分析による化学分析の結果より狙い通りの組成が得られていることを確認している。
Co2Fe(GaxGe1-x)バルク合金は、表1に示す成分配合で99.99%以上の純度の塊を用意し、それらをアーク溶解でボタン状のバルク合金を作製した。このときのバルク合金の重さは15gでこれを450℃で168時間、He雰囲気中での熱処理を行った。誘導結合プラズマ発光(ICP)分析による化学分析の結果より狙い通りの組成が得られていることを確認している。
構造はエックス線回折法(XRD)で、磁気特性は量子干渉磁束計(SQUID)で、スピン偏極率は点接触アンドレーフ反射(PCAR)法で評価した。
図3にCo2Fe(GaxGe1-x)バルク合金のXRDパターンを示す。x=0のCo2FeGeではL21構造にピーク以外に、*で示すように第2相のピークがあり、L21単相となっていないが、x=0.25~1の組成ではL21単相が得られている。
図4にスピン偏極率のx依存性を示す。x=0.5のところで極大を示し、0.68という高い値が得られた。高スピン偏極率(0.65以上)は0.25<x<0.60で得られており、この組成範囲の材料を使ったスピントロニクス素子で高い特性が得られる。
図5に、Co2Fe(GaxGe1-x)の熱処理温度によるXRDパターンの変化を示す。表2に、L21規則度に対応する(111)と(220)の強度比、B2規則度に対応する(200)と(220)の強度比を示す。L21規則度、B2規則度とも熱処理温度に対して変化をしない。すなわち、本合金は比較的低い温度の450℃の熱処理でも高いL21規則度が得られることを示しており、これも本合金の特徴の一つである。
図6に、Co2Fe(Ga0.5Ge0.5)の示差熱分析(DTA)曲線を示す。キュリー点が1080Kと高く実用的に有利であることがわかる。また、L21・B2の規則・不規則変態点は1288Kである。
<合金薄膜>
以上のバルク合金の実験から、Co2Fe(Ga0.5Ge0.5)合金は高いスピン偏極率を持つので、薄膜による実験を行った。薄膜はCo46.56Fe22.65Ga17.92Ge15.63ターゲットを用いたDCマグネトロンスパッタ法により行った。ICP分析による薄膜の組成はCo52Fe22Ga13Ge13である。基板はMgO単結晶基板を用い、下地層としてCr(10)/Ag(100)を成膜した後に、Co52Fe22Ga13Ge13薄膜を20nm堆積した。ここで、Cr(10)/Ag(100)は、それぞれの金属の成膜厚み(nm単位)を示す。
以上のバルク合金の実験から、Co2Fe(Ga0.5Ge0.5)合金は高いスピン偏極率を持つので、薄膜による実験を行った。薄膜はCo46.56Fe22.65Ga17.92Ge15.63ターゲットを用いたDCマグネトロンスパッタ法により行った。ICP分析による薄膜の組成はCo52Fe22Ga13Ge13である。基板はMgO単結晶基板を用い、下地層としてCr(10)/Ag(100)を成膜した後に、Co52Fe22Ga13Ge13薄膜を20nm堆積した。ここで、Cr(10)/Ag(100)は、それぞれの金属の成膜厚み(nm単位)を示す。
図7に、熱処理温度の異なる薄膜のXRDパターンを示す。Co52Fe22Ga13Ge13薄膜の(200)と(400)およびMgO単結晶基板の(100)からの回折線のみが観測されていることから、Co52Fe22Ga13Ge13薄膜がMgO単結晶基板上にエピタキシャル成長をしていることがわかる。また、すべての熱処理温度において(200)と(400)からの回折線がすべての膜で観測されている。これらの薄膜がB2構造以上の規則度を持っていることを示している。
Co52Fe22Ga13Ge13薄膜はエピタキシャル膜なので、膜を傾けて測定することにより、他の面の回折線を測定することができる。膜を傾けて測定した結果を図8に示す。L21の超格子反射である(111)からの回折線が500℃以上で観察される。以上のことから、400℃まではB2構造、500℃以上でL21構造になっていることがわかる。XRDパターンから見積もった500℃で熱処理をした薄膜のB2規則度は0.8、L21規則度は0.11となる。Co52Fe22Ga13Ge13薄膜の格子定数をネルソンレーリー関数を用いたコーエン法で見積もった結果、a=0.576nm、c=0.570nmとなりほぼ立方晶である。
図9にCo52Fe22Ga13Ge13薄膜の飽和磁化の熱処理温度依存性を示す。○印が10Kでの値、△印が室温での値を示している。図中の破線は理論値である。理論値よりも低い値となっているのは、組成ずれ及び完全にL21構造に規則化していないことが挙げられる。
図10に、比抵抗の温度変化を示す。500℃で熱処理したCo52Fe22Ga13Ge13薄膜の比抵抗は熱処理をしていないものに比較して、スピンの散乱が抑えられるため、1/3倍程度にまで減少していることがわかる。これは構造の規則度に起因しているものと考えられる。
電流によってCo52Fe22Ga13Ge13薄膜の磁気モーメントを歳差運動させるときに、ダンピング定数が低いとその応答がよくなるため、スピントルクオシレータ素子ではダンピング定数が低いことが望まれる。図11にCo52Fe22Ga13Ge13薄膜のダンピング定数の熱処理温度依存性を示す。熱処理温度の増加とともにダンピング定数は減少し、500℃熱処理後で0.008という低い値となり、一般的な強磁性材料であるパーマロイのダンピング定数が、0.01であるのに対し、この値はパーマロイよりも低い値となる。
図12に500℃で熱処理したCo52Fe22Ga13Ge13薄膜のスピン偏極率の結果を示す。Co52Fe22Ga13Ge13表面の酸化防止のために、1nmのAlでキャップしている。スピン偏極率の散乱因子依存性から、本薄膜のスピン偏極率は0.75(75%)と見積もられる。
<スピントロニクス素子の作製>
Co52Fe22Ga13Ge13薄膜の実験結果より、500℃の熱処理によりL21構造と高いスピン偏極率が得られることが明らかとなった。そこでCo52Fe22Ga13Ge13を強磁性電極としてCPP-GMR素子を作製し、その伝導特性の評価を行った。
Co52Fe22Ga13Ge13薄膜の実験結果より、500℃の熱処理によりL21構造と高いスピン偏極率が得られることが明らかとなった。そこでCo52Fe22Ga13Ge13を強磁性電極としてCPP-GMR素子を作製し、その伝導特性の評価を行った。
膜構造は、MgO基板/Cr(10)/Ag(100)/Co52Fe22Ga13Ge13(12)/Ag(5)/Co52Fe22Ga13Ge13(12)/Ag(5)/Ru(8)であり、括弧の中は膜厚を示し、単位はnmである。薄膜はDC及びRFマグネトロンスパッタ法で作製し、Ag層成膜後に300℃で30分、Ru層成膜後に500℃で30分の熱処理を行っている。前者は表面平坦性の向上を、後者はCo52Fe22Ga13Ge13の規則化のためである。CPP-GMR素子は、EBリソグラフィーとArイオンミリングを用いて、70×140μm2、100×200μm2、150×300μm2、200×400μm2の楕円形のピラー形状に加工した。
図13にMgO基板/Cr(10)/Ag(100)/Co52Fe22Ga13Ge13(12)/Ag(5)/Co52Fe22Ga13Ge13(12)/Ag(5)/Ru(8)の磁気抵抗の磁場依存性を示す。△印が室温、○印が10Kでの曲線である。上下Co52Fe22Ga13Ge13電極が反平行状態になったときに高い磁気抵抗を示している。室温で面積抵抗変化(ΔRA)=9.5mΩ・μm2、MR=41.7%、10KでΔRA=26.4mΩ・μm2、MR=129.1%という大きな値を示した。一般的な強磁性材料であるCoFe/Cu/CoFeでは室温でΔRA=2mΩ・μm2、MR比は数%であり、これと比較しても非常に大きな値が実現されていることがわかる。
図14にΔRA、Rp(磁化平行時の抵抗)とRap(磁化反平行時の抵抗)の温度依存性を示す。温度の上昇とともにRpは増加、Rapは減少し、その結果ΔRAは減少する。ΔRAの減少はスピン偏極率が温度上昇とともに減少しているためと考えられる。
また、Co52Fe22Ga13Ge13を強磁性電極としてSTO素子を作製し、その伝導特性の評価を行った。MgO基板/Cr(10)/Ag(100)/Co52Fe22Ga13Ge13(12)/Ag(5)/Co52Fe22Ga13Ge13(12)/Ag(5)/Ru(8)の膜を500℃で熱処理を行い、微細加工により130×130nm2のピラーを形成した。4.6×107 A/cm2の電流、外部磁場が485 Oeを印加することにより、約16GHzで2.5nV/Hz0.5の出力を得た(図15)。なお、このときの線幅は30MHz、Q値は約460であった。この値は現在までに報告されている値と同等のものである(非特許文献9)。
更に、Co52Fe22Ga13Ge13で2本の強磁性細線(幅100nm)とそれを橋渡しするような非磁性細線(Ag、幅150nm)を微細加工により作製し、NLSV素子の伝導特性の評価を行った。図19に示すように、非局所配置のときに室温で114mΩという非常に大きなスピン信号が得られた。この値は現在までに報告されている値よりも大きい(非特許文献10)。本NLSV素子はすべて金属で形成され素子抵抗が小さい。そのため大きなスピン流の生成が可能である。図20に示す局所配置での抵抗変化は非局所配置のそれの2倍となっており、解析的な計算結果と一致している。
もちろん、この発明は以上の例に限定されるものではなく、細部に付いては様々な態様が可能であることは言うまでもない。
高MR比の本願発明材料よる素子を用いることにより、2T/inch2を超えるような密度での再生ヘッド、高周波アシスト磁気記録(MAMR)ヘッドを提供することが可能となった。更に、高いスピン偏極率を持つ本願発明材料から半導体へ高効率のスピン注入が可能となる。
Claims (5)
- スピントロニクスデバイスに用いられるCo2Fe基ホイスラー合金であって、下記式1に示すような成分組成(0.25<X<0.60)であることを特徴とするCo2Fe基ホイスラー合金。
<式1>
Co2Fe(GaXGe1-x)(0.25<X<0.60) - 請求項1のCo2Fe基ホイスラー合金であって、スピン偏極率が0.65以上であることを特徴とするCo2Fe基ホイスラー合金。
- 請求項1のCo2Fe基ホイスラー合金を強磁性電極として使用し、MgO基板/Cr/Ag/ Co2Fe基ホイスラー合金/Ag/Co2Fe基ホイスラー合金/Ag/Ruからなる薄膜積層構造を有することを特徴とするCPP-GMR素子。
- 請求項1のCo2Fe基ホイスラー合金を強磁性電極として使用し、MgO基板/Cr/Ag/ Co2Fe基ホイスラー合金/Ag/Co2Fe基ホイスラー合金/Ag/Ruからなる薄膜積層構造を有することを特徴とするSTO素子。
- 請求項1のCo2Fe基ホイスラー合金を強磁性電極として使用し、MgO基板/Cr/Ag/ Co2Fe基ホイスラー合金からなる2本の強磁性細線とそれを橋渡しするAgの非磁性細線からなる構造を有することを特徴とするNLSV素子。
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