WO2012016800A1 - Elektrochemische zelle und akkumulator mit mehreren dieser - Google Patents

Elektrochemische zelle und akkumulator mit mehreren dieser Download PDF

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Definitions

  • the invention relates to an electrochemical cell with two electrodes formed from an electron source and an electron sink and a current key arranged between them and an accumulator connected therefrom.
  • Electrochemical cells have been known for a long time and in the simplest case contain two electrodes immersed in an electrolytic solution designed as a current key. Due to the adjusting electrochemical potentials between electrodes and electrolyte solution can be formed with a suitable choice of electrodes, such as a lead electrode as an electron source and lead dioxide as electron sinks in sulfuric acid as the electrolyte, a reversible electrochemical cell in which electrical energy can be obtained via a load such as load resistance by oxidizing lead to lead sulphate and reducing lead dioxide to lead sulphate. In the opposite case, electrical energy can be supplied to the electrochemical cell by oxidizing lead sulfate to lead dioxide and reducing lead sulfate to lead.
  • the interconnection of several electrochemical cells of this type provides the so-called lead-acid battery, lead acid for short, which has been introduced in vehicles and stationary operation for a long time.
  • the lead-acid battery Due to the comparatively low power density (removable electrical power per unit mass or volume) of the lead-acid battery, in particular when using exclusively electrically or hybrid-powered vehicles Accumulators with higher power density have been proposed.
  • the so-called sodium / sulfur battery a reversible, switched from electrochemical cells accumulator, in which liquid sodium as an electron source and liquid sulfur as electron sink and a power key from a, the liquid electrodes separating solid electrolyte is used, particularly high power densities.
  • the sodium / sulfur battery must be operated to liquefy the electrodes at temperatures above 300 ° C, so that overall the energy balance is degraded and devices must be provided to maintain the operating temperature.
  • the object of the invention is therefore to further develop an electrochemical cell and an accumulator formed from an interconnection thereof in an advantageous manner.
  • an electrochemical cell having two electrodes formed from an electron source and an electron sink and a current terminal arranged between them, wherein at least one phase made of an electrolyte is connected between the two electrodes.
  • electrolytes which are used as solvated electrons due to their dissolution properties and character as mediators at the phase boundary between electrical and ionic conduction
  • the exchange processes of electrons can also be improved at electrodes such as electron sources and electron sinks.
  • electrodes such as graphite and the like and the material of an electrode can be improved.
  • the electrode material in the electrolyte can be at least partially dissolved, so that virtually a liquid electrode is present.
  • the use of electrides in an electrochemical with an electrode formed as an electron source of an alkali metal or an alloy thereof has proven to be particularly advantageous.
  • the electron source formed from the economically available sodium and / or potassium can be at least partially dissolved in a solvent which acts as cryptand to form the electrolyte.
  • Cryptands are organic compounds, for example crown ethers, which in this case complex the alkali metal, forming mechanisms of ion and electron conduction.
  • the electrical discharge of electrons via a discharge or auxiliary electrode, such as a graphite electrode.
  • the electride formed therefrom can release electrons or receive electrons in the charged state.
  • the Ableitelektrode can be connected directly to the metallically conductive alkali metal.
  • the electrode formed as an electron sink may be formed of sulfur.
  • the electrolyte can completely dissolve or colloidially absorb the electron sinks, such as sulfur, or be effective at a phase boundary to a remaining solid, by increasing the exchange current density by facilitating the transition between electrical and ionic conduction.
  • the discharge electrode for example of materials such as graphite, stainless steel, precious metal and the like can be arranged directly in the solid state of the electron sinks such as sulfur, wherein the solid body can be added to improve the Ableilessnessenschaften with electrically conductive material such as graphite.
  • the diverting electrode may be immersed in the electrolyte which directly establishes electrical conduction with the diverter electrode.
  • the reduction of the electron sink takes place in solution of the electride.
  • the electrons are from the Discharged electrode via the electride in the electron sink absorbed by these reduced, for example, in the case of sulfur to sodium or potassium sulfide and the sulfide is oxidized back to sulfur during the charging process.
  • an electrochemical cell In the case of a combination of an electron source of alkali metal and an electron sink of sulfur, an electrochemical cell can be provided which manages at high charge density without additional heating, since the electrode processes, in particular the reduction of the sulfur in the discharge and the oxidation during the state of charge on a liquid Phase interface of sulfur takes place.
  • At least one, preferably both electrodes are operated at least partially liquid using the electrolyte.
  • an ion-conducting solid body for example a ceramic electrolyte, an ion-conducting polymer membrane or the like, is used as the current key.
  • Preference is given to using a material whose ionic conductivity at ambient temperature, for example -25 ° C. to 50 ° C., is not current-limiting with respect to the electrode reactions.
  • the power key may be offset with Elektrid.
  • the object is also achieved by an accumulator in which a plurality of proposed electrochemical cells are preferably connected in series.
  • operating voltages can be achieved, which are suitable for example for the operation of exclusively electrically or hybrid-powered vehicles.
  • a sodium / sulfur accumulator can be produced, which can be formed with high power density, without having to provide a heater.
  • the electrochemical cell 1 is shown schematically.
  • the two electrodes 3, 4 are received and spatially separated from each other by means of the current key 5 and ionically connected.
  • the electrode 4 is formed as an electron source of alkali metal in the form of sodium and / or potassium, which is mixed with a cryptand such as crown ether, for example, 12-crown-4, 18-crown-6 or the like to form an electron.
  • a cryptand such as crown ether, for example, 12-crown-4, 18-crown-6 or the like to form an electron.
  • the alkali metal may be completely dissolved in the cryptand or in the fate of a solid partially in the cryptand.
  • the electrolyte formed by complexation of the alkali metal has electrical and ion-conducting properties and improves the electrical connection to the deflector electrode 6 formed, for example, from graphite and the ion-conducting connection to the power key 5.
  • the electrode 3 is formed as an electrode well of sulfur, which is mixed with the electrolyte so that it is dissolved completely, colloidally or with the fate of a solid in the electrolyte.
  • the electrolyte provides for the electrical connection of the sulfur to the discharge electrode 7 and for the ion-conducting connection to the power key 5.
  • the power key 5 is formed from an ionically conductive polymer membrane, which may be mechanically stabilized, for example by means of ceramic components. Furthermore, the power key 5 may be offset with electrolyte to improve ionic conduction.
  • the electrochemical cell 1 already has high exchange current densities as a result of the use of the electrides even at ambient temperatures below 50 ° C and can therefore be used unheated as a reversible sodium / sulfur cell.
  • the alkali metal is oxidized and sulfur is reduced to sulfide or polysulfides. In the charge state, the alkali metal is reduced and the sulfides oxidized to sulfur in reversal of the electrode reactions with the supply of electrical energy.
  • the admixtures of electrides behave electrochemically neutral and serve as an electro-catalyst, by improving the exchange reactions between alkali metal or sulfur and the power key and between alkali metal or sulfur and the discharge electrodes.

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Abstract

Die Erfindung betrifft eine elektrochemische Zelle (1) mit zwei aus einer Elektronenquelle und einer Elektronensenke gebildeten Elektroden (3, 4) sowie einem zwischen diesen angeordneten Stromschlüssel (5) sowie einen aus diesen geschalteten Akkumulator. Zur Verbesserung der Austauschströme der elektrochemischen Zelle (5) ist zwischen den beiden Elektroden (3, 4) zumindest eine Phase aus einem Elektrid geschaltet.

Description

Bezeichnung der Erfindung
Elektrochemische Zelle und Akkumulator mit mehreren dieser Beschreibung
Gebiet der Erfindung
Die Erfindung betrifft eine elektrochemische Zelle mit zwei aus einer Elektro- nenquelle und einer Elektronensenke gebildeten Elektroden sowie einem zwischen diesen angeordneten Stromschlüssel sowie einen aus diesen geschalteten Akkumulator.
Hintergrund der Erfindung
Elektrochemische Zellen sind seit langem bekannt und enthalten im einfachsten Fall zwei Elektroden, die in eine als Stromschlüssel ausgebildete E- lektrolytlösung eintauchen. Durch die sich einstellenden elektrochemischen Potentiale zwischen Elektroden und Elektrolytlösung kann bei geeigneter Wahl der Elektroden, beispielsweise einer Bleielektrode als Elektronenquelle und Bleidioxid als Elektronensenke in Schwefelsäure als Elektrolyt eine reversibel arbeitende elektrochemische Zelle ausgebildet werden, bei der über einen Verbraucher wie Lastwiderstand elektrische Energie gewonnen werden kann, indem Blei zu Bleisulfat oxidiert und Bleidioxid zu Bleisulfat reduziert wird. Im umgekehrten Fall kann der elektrochemischen Zelle elektrische Energie zugeführt werden, indem Bleisulfat zu Bleidioxid oxidiert und Bleisulfat zu Blei reduziert wird. Die Zusammenschaltung mehrerer elektrochemischer Zellen dieser Art liefert den sogenannten Bleiakkumulator, kurz Bleiakku, der in Fahrzeugen und im stationären Betrieb seit langer Zeit eingeführt ist.
Aufgrund der vergleichsweise geringen Leistungsdichte (entnehmbare elektrische Leistung pro Masse- oder Volumeneinheit) des Bleiakkus insbesondere im Einsatz ausschließlich elektrisch oder hybridisch betriebener Fahrzeuge wurden Akkumulatoren mit höherer Leistungsdichte vorgeschlagen. Hierbei weist beispielsweise die sogenannte Natrium/Schwefel-Batterie, ein reversibler, aus elektrochemischen Zellen geschalteter Akkumulator, bei denen flüssiges Natrium als Elektronenquelle und flüssiger Schwefel als Elektronensenke und ein Stromschlüssel aus einem, die flüssigen Elektroden trennenden Festelektrolyt eingesetzt wird, besonders hohe Leistungsdichten auf. Allerdings muss die Natrium/Schwefel-Batterie zur Verflüssigung der Elektroden bei Temperaturen über 300°C betrieben werden, so dass insgesamt die Energiebilanz verschlechtert wird und Vorrichtungen zur Vorhaltung der Betriebstemperatur bereitgestellt werden müssen.
Andere Batterietypen wie beispielsweise Metallhydrid-Akkus, Nickel/Cadmium- Akkus, Lithiumionen-Akkus haben gravierende Nachteile in Form einer geringen Leistungsdichte, ihrer Umweltrelevanz, ihrer Herstellung aus Rohstoffen mit drohender Verknappung und dergleichen.
Aufgabe der Erfindung
Aufgabe der Erfindung ist daher, eine elektrochemische Zelle und einen aus einer Verschaltung dieser gebildeten Akkumulator in vorteilhafter Weise weiterzubilden.
Allgemeine Beschreibung der Erfindung Die Aufgabe wird durch eine Elektrochemische Zelle mit zwei aus einer Elektronenquelle und einer Elektronensenke gebildeten Elektroden sowie einem zwischen diesen angeordneten Stromschlüssei gelöst, wobei zwischen den beiden Elektroden zumindest eine Phase aus einem Elektrid geschaltet ist. Mittels der Verwendung von Elektriden, die infolge ihrer Lösungseigenschaften und ihres Charakters als solvatisierte Elektronen als Vermittler an der Phasengrenze zwischen elektrischer und ionischer Leitung eingesetzt werden, können die Austauschprozesse von Elektronen auch an Elektroden wie Elektronenquellen und Elektronensenken verbessert werden. So können beispielsweise Über- gänge zwischen Ableitelektroden, beispielsweise Graphit und dergleichen und dem Material einer Elektrode verbessert werden. Weiterhin kann das Elektrodenmaterial in dem Elektrid zumindest teilweise gelöst werden, so dass quasi eine flüssige Elektrode vorliegt.
Als besonders vorteilhaft hat sich die Verwendung von Elektriden in einer elektrochemischen mit einer als Elektronenquelle ausgebildeten Elektrode aus einem Alkalimetall oder einer Legierung dieser erwiesen. Hierbei kann die aus dem kostengünstig erhältlichen Natrium und/oder Kalium gebildete Elektronen- quelle zumindest teilweise in einem als Kryptand wirksamen Lösungsmittel unter Bildung des Elektrids gelöst werden. Kryptanden sind organische Verbindungen, beispielsweise Kronenether, die in diesem Fall das Alkalimetall kom- plexieren, wobei Mechanismen der Ionen- und Elektronenleitung ausgebildet werden. Hierbei erfolgt die elektrische Ableitung von Elektronen über eine Ableit- oder Hilfselektrode, beispielsweise eine Graphitelektrode. An diese kann bei vollständiger Auflösung des Alkalimetalls in dem Kryptanden das gebildete Elektrid Elektronen abgeben oder im Ladezustand aufnehmen. Bei einem verbleibenden Festkörper des Alkalimetalls kann die Ableitelektrode direkt mit dem metallisch leitenden Alkalimetall verbunden werden.
Im Weiteren kann die als Elektronensenke ausgebildete Elektrode aus Schwefel gebildet sein. Hierbei kann das Elektrid die Elektronensenke wie Schwefel vollständig gelöst oder kolloidal aufnehmen oder an einer Phasengrenze zu einem verbleibenden Festkörper wirksam sein, indem die Aus- tauschstromdichte dadurch erhöht wird, dass der Übergang zwischen elektrischer und ionischer Leitung erleichtert wird. Hierbei kann die Ableitelektrode, beispielsweise aus Materialien wie Graphit, Edelstahl, Edelmetall und dergleichen direkt in dem Festkörper der Elektronensenke wie Schwefel angeordnet werden, wobei der Festkörper zur Verbesserung der Ableiteigenschaften mit elektrisch leitendem Material wie Graphit versetzt sein kann. Alternativ kann die Ableitelektrode in das Elektrid eintauchen, das unmittelbar eine elektrische Leitung mit der Ableitelektrode herstellt. Die Reduktion der Elektronensenke erfolgt dabei in Lösung des Elektrids. Die Elektronen werden hierzu von der Ableitelektrode über das Elektrid in der Elektronensenke aufgenommen, indem diese beispielsweise im Falle von Schwefel zu Natrium- oder Kaliumsulfid reduziert und während des Ladevorgangs das Sulfid wieder zu Schwefel oxidiert wird.
Im Falle einer Kombination einer Elektronenquelle aus Alkalimetall und einer Elektronensenke aus Schwefel kann eine elektrochemische Zelle vorgesehen werden die bei hoher Ladungsdichte ohne zusätzliche Heizung auskommt, da die Elektrodenprozesse, insbesondere die Reduktion des Schwefels im Entla- dezustand und die Oxidation während des Ladezustands an einer flüssigen Phasengrenzfläche des Schwefels erfolgt.
Zumindest eine, bevorzugt beide Elektroden werden zumindest teilweise flüssig unter Verwendung des Elektrids betrieben. Um diese zumindest eine dabei gebildete flüssige Phase von der anderen Elektrode zu trennen, wird als Stromschlüssel ein ionenleitender Festkörper, beispielsweise ein keramischer Elektrolyt, eine ionenleitfähige Polymermembran oder dergleichen eingesetzt. Bevorzugt wird ein Material eingesetzt, dessen ionische Leitfähigkeit bei Umgebungstemperatur, beispielsweise -25°C bis 50°C, gegenüber den Elektrodenre- aktionen nicht stromlimitierend ist. In einem vorteilhaften Ausführungsbeispiel kann der Stromschlüssel mit Elektrid versetzt sein.
Die Aufgabe wird zudem durch einen Akkumulator gelöst, bei dem mehrere vorgeschlagene elektrochemische Zellen bevorzugt seriell geschaltet sind. Hierdurch können Betriebsspannungen erzielt werden, die beispielsweise zum Betrieb von ausschließlich elektrisch oder hybridisch betriebenen Fahrzeugen geeignet sind. Vorteilhafterweise kann mittels der vorgeschlagenen elektrochemischen Zellen ein Natrium/Schwefel-Akkumulator hergestellt werden, der mit hoher Leistungsdichte ausgebildet werden kann, ohne eine Heizung vorse- hen zu müssen. Kurze Beschreibung der Figur
Die Erfindung wird anhand des in der einzigen Figur dargestellten Ausführungsbeispiels näher erläutert. Diese zeigt eine schematische Darstellung einer elektrochemischen Zelle.
Ausführliche Beschreibung der Figur
In der einzigen Figur ist die elektrochemische Zelle 1 schematisch dargestellt. In dem geschlossenen Gehäuse 2 sind die beiden Elektroden 3, 4 aufgenommen und mittels des Stromschlüssels 5 räumlich voneinander getrennt und ionisch leitend verbunden. Die Elektrode 4 ist als Elektronenquelle aus Alkalimetall in Form von Natrium und/oder Kalium gebildet, das mit einem Kryptanden wie Kronenether, beispielsweise 12-Krone-4, 18-Krone-6 oder dergleichen unter Bildung eines Elektrids vermischt ist. Hierbei kann das Alkalimetall vollständig im Kryptanden oder unter Verbleib eines Festkörpers teilweise im Kryptanden gelöst sein. Das durch Komplexierung des Alkalimetalls gebildete Elektrid weist elektrisch und ionenleitende Eigenschaften auf und verbessert die elektrische Anbin- dung an die beispielsweise aus Graphit gebildete Ableitelektrode 6 sowie die ionenleitende Anbindung an den Stromschlüssel 5.
Die Elektrode 3 ist als Elektrodensenke aus Schwefel gebildet, der mit Elektrid so vermischt ist, dass dieser vollständig, kolloidal oder unter Verbleib eines Festkörpers in dem Elektriden gelöst ist. Das Elektrid sorgt für die elektrische Anbindung des Schwefels an die Ableitelektrode 7 sowie für die ionenleitende Anbindung an den Stromschlüssel 5.
Der Stromschlüssel 5 ist aus einer ionisch leitenden Polymermembran gebildet, die mechanisch beispielsweise mittels Keramikanteilen stabilisiert sein kann. Weiterhin kann der Stromschlüssel 5 zur Verbesserung der ionischen Leitung mit Elektrid versetzt sein. Die elektrochemische Zelle 1 besitzt infolge des Einsatzes der Elektride bereits bei Umgebungstemperaturen kleiner 50°C bereits hohe Austauschstromdichten und kann daher unbeheizt als reversible Natrium/Schwefel-Zelle eingesetzt werden. Dabei wird bei Entnahme elektrischer Energie über die Ableitelektroden 6, 7 das Alkalimetall oxidiert und Schwefel zu Sulfid oder Polysulfiden reduziert. Im Ladezustand werden in Umkehrung der Elektrodenreaktionen unter Zufuhr elektrischer Energie das Alkalimetall reduziert und die Sulfide zu Schwefel oxidiert. Der Ladungsausgleich fließt über den Stromschlüssel 5. Die Beimengungen an Elektriden verhalten sich elektrochemisch neutral und dienen quasi als Elektroka- talysator, indem sie die Austauschreaktionen zwischen Alkalimetall beziehungsweise Schwefel und dem Stromschlüssel und zwischen Alkalimetall beziehungsweise Schwefel und den Ableitelektroden verbessern.
Bezugszeichenliste elektrochemische Zelle
Gehäuse
Elektrode
Elektrode
Stromschlüssel
Ableitelektrode
Ableitelektrode

Claims

Patentansprüche
1 . Elektrochemische Zelle (1 ) mit zwei aus einer Elektronenquelle und einer Elektronensenke gebildeten Elektroden (3, 4) sowie einem zwischen die- sen angeordneten Stromschlüssel (5), dadurch gekennzeichnet, dass zwischen den beiden Elektroden (3, 4) zumindest eine Phase aus einem Elektrid geschaltet ist.
2. Elektrochemische Zelle (1 ) nach Anspruch 1 , dadurch gekennzeichnet, dass zumindest ein Teil der Elektrode (3, 4) mithilfe eines Elektrids flüs- sig ausgebildet ist.
3. Elektrochemische Zelle (1) nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass die als Elektronenquelle ausgebildete Elektrode (4) aus einem Alkalimetall oder einer Legierung dieser untereinander ausgebildet ist.
4. Elektrochemische Zelle (1) nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass die als Elektronensenke ausgebildete Elektrode (3) aus Schwefel gebildet ist.
5. Elektrochemische Zelle nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass ein Festanteil des Schwefels mit Graphit versetzt ist.
6. Elektrochemische Zelle (1) nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass der Stromschlüssel (5) aus einer ionenleitfähigen Polymermbran gebildet ist.
7. Elektrochemische Zelle (1) nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, dass der Stromschlüssel (5) mit dem Elektrid versetzt ist.
8. Elektrochemische Zelle (1) nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, dass das Elektrid aus einer Mischung aus einem oder mehreren Kronenethern und Alkalimetall oder deren Mischung gebildet ist. Elektrochemische Zelle (1) nach einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, dass diese unbeheizt ist.
Akkumulator unter Zusammenschaltung mehrerer elektrochemischer Zellen (1) gemäß der Ansprüche 1 bis 9.
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