WO2011136224A1 - 中性子用シンチレーターおよび中性子検出器 - Google Patents

中性子用シンチレーターおよび中性子検出器 Download PDF

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WO2011136224A1
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eutectic
neutron
scintillator
photodetector
neutrons
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PCT/JP2011/060170
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French (fr)
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福田　健太郎
澄人 石津
範明 河口
敏尚 須山
吉川　彰
健之 柳田
有為 横田
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株式会社トクヤマ
国立大学法人東北大学
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Publication date
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    • G—PHYSICS
    • G01—MEASURING; TESTING
    • G01T—MEASUREMENT OF NUCLEAR OR X-RADIATION
    • G01T3/00—Measuring neutron radiation
    • G01T3/06—Measuring neutron radiation with scintillation detectors
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C09—DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09K—MATERIALS FOR MISCELLANEOUS APPLICATIONS, NOT PROVIDED FOR ELSEWHERE
    • C09K11/00—Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials
    • C09K11/08—Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials containing inorganic luminescent materials
    • C09K11/77—Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials containing inorganic luminescent materials containing rare earth metals
    • C09K11/7728—Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials containing inorganic luminescent materials containing rare earth metals containing europium
    • C09K11/7732—Halogenides
    • C09K11/7733—Halogenides with alkali or alkaline earth metals
    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21K—TECHNIQUES FOR HANDLING PARTICLES OR IONISING RADIATION NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; IRRADIATION DEVICES; GAMMA RAY OR X-RAY MICROSCOPES
    • G21K4/00—Conversion screens for the conversion of the spatial distribution of X-rays or particle radiation into visible images, e.g. fluoroscopic screens

Definitions

  • the present invention relates to a neutron scintillator comprising a eutectic and a neutron detector comprising the neutron scintillator and a photodetector. Specifically, the present invention relates to a neutron scintillator composed of a eutectic formed by laminating layered lithium fluoride crystals and layered calcium fluoride crystals with a specific structure.
  • the neutron detector is an elemental technology that supports neutron utilization technology.
  • the main performance required for a neutron detector is the detection efficiency and count rate (count rate) for neutrons, and also the discrimination ability between neutrons and ⁇ rays (hereinafter also referred to as n / ⁇ discrimination ability). is there.
  • the detection efficiency is the ratio of the number of radiations counted by the detector to the number of radiations emitted from the radiation source and incident on the detector, and the count rate is the number of radiations counted per unit time.
  • ⁇ -ray is a component of a detection system for detecting neutrons, or Fe (iron), Pb (lead), Cd (cadmium), C (carbon), N (nitrogen), etc. contained in the object to be inspected. Since it occurs when a neutron hits an element, a signal that does not reflect the interaction between the neutron and the object to be inspected is mixed if the discrimination ability with ⁇ rays is low, and so-called background noise increases.
  • neutrons are detected by utilizing a nuclear reaction that quickly converts energy into charged particles with high energy because neutrons have a strong force to penetrate without any interaction.
  • a 3 He detector that detects using protons or tritons generated by a nuclear reaction between helium 3 ( 3 He) and neutrons is conventionally known.
  • This detector has high detection efficiency and excellent n / ⁇ discrimination ability, but has a problem that the count rate is limited.
  • helium 3 is an expensive material, and its resource amount is limited.
  • a detector using a neutron scintillator has been developed in place of the 3 He detector for the purpose of an inexpensive and large detector.
  • the neutron scintillator refers to a substance that absorbs the neutron and emits fluorescence when it hits the neutron, and the various performances of the neutron detector using the scintillator depend on the substance constituting the scintillator.
  • the magnitude of the emission intensity of the scintillator and the variation in the emission intensity affect discrimination from background noise, and the background noise mainly originates from ⁇ rays, and thus affects the n / ⁇ discrimination ability.
  • the speed of fluorescence decay affects the count rate.
  • LiF / ZnS has been used as a neutron scintillator having a relatively high detection efficiency for neutrons and having excellent n / ⁇ discrimination ability (see Non-Patent Document 1).
  • the LiF / ZnS is opaque, scintillation light cannot be efficiently extracted when the thickness is increased. Therefore, there is a limit to improvement in detection efficiency for neutrons.
  • a neutron scintillator using a eutectic composed of calcium fluoride crystals containing europium and lithium fluoride crystals has been proposed (see Non-Patent Document 2).
  • the neutron scintillator Since the neutron scintillator is translucent and can efficiently extract scintillation light, extremely high neutron detection efficiency can be achieved.
  • the scintillator for neutrons has a large variation in the brightness of scintillation light when neutrons are detected, and therefore there is a problem that it is difficult to distinguish from ⁇ rays.
  • a eutectic similar to the eutectic constituting the scintillator for neutrons of the present invention a eutectic obtained by adding manganese to a eutectic composed of a lithium fluoride crystal and a calcium fluoride crystal is disclosed (non-patent document). Reference 3).
  • the eutectic has the purpose of developing a dosimeter utilizing the thermofluorescence phenomenon, and it is described that the thickness of the layered lithium fluoride crystal layer is about 5 ⁇ m, but the details of the laminated structure of the eutectic are unknown. is there. In addition, no study has been made on the application as a neutron scintillator, and there is no knowledge about the thickness of the crystal layer and the laminated structure suitable as a neutron scintillator.
  • An object of the present invention is to provide a neutron scintillator and a neutron detector that are excellent in detection efficiency, counting rate, and n / ⁇ discrimination for neutrons.
  • the present inventors have optimized the laminated structure of the eutectic crystal with respect to a neutron scintillator using a eutectic composed of a lithium fluoride crystal and a calcium fluoride crystal.
  • Various studies were made.
  • the thickness of the eutectic lithium fluoride crystal layer to 0.1 to 5 ⁇ m, it is possible to suppress the variation in the brightness of the scintillation light when detecting neutrons, and to easily distinguish it from ⁇ rays. I found out that I can do it.
  • a neutron scintillator comprising a eutectic in which layered lithium fluoride crystals and layered calcium fluoride crystals are alternately stacked, wherein the lithium fluoride crystal layer in the eutectic has a thickness of 0.1 to 5 ⁇ m
  • a neutron scintillator is provided.
  • a neutron detector comprising the neutron scintillator and a photodetector is provided.
  • the photodetector is a position sensitive photodetector.
  • a neutron scintillator comprising a eutectic in which layered lithium fluoride crystals and layered calcium fluoride crystals are alternately stacked, wherein the calcium fluoride crystal layers in the eutectic are linearly continuous in at least one direction.
  • a neutron scintillator is provided.
  • a neutron detector comprising the neutron scintillator and a photodetector is provided. In the invention of the neutron detector, 1) The photodetector is disposed at the linear end of the calcium fluoride crystal layer that is linearly continuous; 2) the photodetector is a position sensitive photodetector; Is preferred.
  • a neutron scintillator comprising a eutectic in which layered lithium fluoride crystals and layered calcium fluoride crystals are alternately stacked, and the thickness of the lithium fluoride crystal layer in the eutectic is 0.1 to 5 ⁇ m
  • a neutron scintillator is provided wherein the calcium fluoride crystal layer is linearly continuous in at least one direction.
  • a neutron detector comprising the neutron scintillator and a photodetector is provided. In the invention of the neutron detector, 3) the photodetector is disposed at the linear end of the calcium fluoride crystal layer that is linearly continuous; 4) The photodetector is a position sensitive photodetector. Is preferred.
  • a neutron detector using such a neutron scintillator can be suitably used in an academic research field such as structural analysis by neutron diffraction, a non-destructive inspection field, or a security field such as cargo inspection.
  • This figure is a schematic diagram showing the layered structure of the neutron scintillator of the present invention.
  • This figure is a schematic diagram of the unidirectional solidification method.
  • 2 is a reflected electron composition image of a surface obtained by cutting the eutectic obtained in Example 1 in a direction parallel to the solidification direction. It is a reflected-electron composition image of the surface which cut
  • This figure is a powder X-ray diffraction pattern of the eutectic obtained in Example 1, Example 2, and Comparative Example 1.
  • This figure is a pulse height distribution spectrum when the neutron scintillators of Example 1, Example 2 of Production Example 1 and Comparative Example 1 are irradiated with neutrons. It is a reflection electron composition image of the surface which cut
  • This figure is a pulse height distribution spectrum when the neutron scintillators of Production Example 1 and Production Example 2 of Example 2 are irradiated with neutrons.
  • 2 is a reflected electron composition image of a surface obtained by cutting the eutectic obtained in Comparative Example 1 in a direction parallel to the solidification direction.
  • 2 is a reflected electron composition image of a surface obtained by cutting the eutectic obtained in Comparative Example 1 in a direction perpendicular to the solidification direction.
  • One of the neutron scintillators of the present invention is made of a eutectic that is characterized by the thickness of the crystal layer.
  • the eutectic is composed of two phase-separated crystal phases of a layered lithium fluoride (LiF) crystal and a layered calcium fluoride (CaF 2 ) crystal, and the LiF crystal layer has a thickness of 0.1 to 5 ⁇ m. .
  • the eutectic functions as a neutron scintillator by emitting scintillation light based on the following process by the incidence of neutrons.
  • the neutrons when neutrons are incident on LiF, the neutrons are captured by 6 Li isotopes in LiF and undergo a capture reaction to produce ⁇ particles and tritium as secondary particles. Then, according secondary particles migrate through the co Akirakarada to excite CaF 2 reaches the CaF 2. Finally, the excited CaF 2 emits scintillation light. That is, the LiF and CaF 2 components of the eutectic of the present invention function as a neutron capture material and a phosphor that emits scintillation light, respectively.
  • the component ratio of lithium fluoride and calcium fluoride is not particularly limited, but lithium fluoride 0.8 / calcium fluoride is the component ratio of the eutectic point composition of lithium fluoride and calcium fluoride. It is preferable to be 0.2 (mol / mol). If the molar ratio of the eutectic point component ratio is greatly deviated, the eutectic may become extremely cloudy or the emission intensity of scintillation light may be reduced.
  • the Li Li 6 Li isotope ratio is preferably 20 to 99%.
  • the 6 Li isotope ratio is preferably 99% or less.
  • the layered lithium fluoride crystal layer has a thickness of 0.1 to 5 ⁇ m.
  • secondary particles generated by capturing neutrons in the LiF crystal migrate in the eutectic and reach the CaF 2 crystal, but lose some energy in the process of migration. Therefore, when the LiF crystal layer is thick, the variation in energy imparted to the CaF 2 from the secondary particles generated by the nuclear reaction increases, and as a result, the variation in the luminance of the scintillation light emitted from the CaF 2 increases. According to the studies by the present inventors, the thinner the LiF crystal layer, the smaller the variation in the brightness of the scintillation light.
  • the thickness of the LiF crystal layer By making the thickness 5 ⁇ m or less, neutrons with excellent n / ⁇ discrimination ability are obtained. It was found that a scintillator can be obtained.
  • the lower limit of the thickness is set to 0.1 ⁇ m.
  • Another one of the neutron scintillators of the present invention consists of a eutectic characterized by the continuity of the crystal layer.
  • the eutectic is composed of two phase-separated crystal phases of a layered lithium fluoride (LiF) crystal and a layered calcium fluoride (CaF 2 ) crystal, and the calcium fluoride crystal layer is linearly continuous in at least one direction. Layer is formed.
  • LiF lithium fluoride
  • CaF 2 layered calcium fluoride
  • the propagation efficiency of scintillation light increases in the direction in which the CaF 2 crystals are linearly continuous (the direction indicated by the arrow in FIG. 1). Therefore, the scintillation light detection efficiency in the photodetector can be improved by arranging the photodetector at the end in the continuous crystal direction.
  • the component ratio of lithium fluoride to calcium fluoride, the 6 Li isotope ratio of LiF, and the like of the eutectic conform to the eutectic characterized by the thickness of the lithium fluoride crystal layer described above.
  • the thickness of the layered lithium fluoride crystal layer is not particularly limited, and if the calcium fluoride crystal layer has the above characteristics, its unique effect is exhibited. However, it is particularly preferable that the thickness of the layered lithium fluoride crystal layer is 0.1 to 5 ⁇ m because the effects due to both characteristics are synergistically exhibited.
  • Both of the above-mentioned two types of eutectic are composed of Ce, Pr, Nd, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, and Yb as luminescent center elements in the CaF 2 crystal. It is preferable to include at least one of the elements. By including the luminescent center element, the emission intensity of scintillation light emitted from CaF 2 can be increased.
  • the amount of the luminescent center element contained in the CaF 2 crystal is not particularly limited, but is preferably 0.05 to 10 mol% with respect to CaF 2 .
  • the brightness of the scintillation light can be increased, and by setting it to 10 mol% or less, problems such as remarkable white turbidity of the eutectic or reduction of scintillation light due to concentration quenching are avoided. can do.
  • the method for producing the two types of eutectics used in the present invention is not particularly limited, and in general, a raw material mixture is prepared by mixing lithium fluoride and calcium fluoride powder, and the raw material mixture is heated. Then, a method can be employed in which the melt is melted to form a melt, and then the melt is cooled and solidified. In particular, in order to control the layer structure (thickness, continuity, linearity), a unidirectional solidification method in which the melt is solidified in a specific direction can be suitably employed. The unidirectional solidification method will be described with reference to FIG.
  • the melt When the melt is placed inside the furnace body adjusted so that the upper part is at a high temperature and the lower part is at a low temperature, and the melt is lowered or the furnace body is raised, the melt is cooled from below and below the freezing point. The part solidifies into a eutectic. At this time, a solid-liquid interface is formed between the eutectic and the melt. When the melt is further lowered or the furnace body is raised, the solid-liquid interface moves upward and the eutectic is elongated. By continuously performing this operation, the melt can be solidified in a specific direction.
  • the direction in which the melt is solidified in a specific direction is referred to as the solidification direction
  • the speed at which solidification is advanced is referred to as the solidification speed.
  • the unidirectional solidification method it is easy to reduce the thickness of the eutectic LiF crystal layer by increasing the solidification rate, and the eutectic having the LiF crystal layer thickness of 5 ⁇ m or less is efficiently produced. Can be manufactured well. Further, since the eutectic CaF 2 crystal extends along the solidification direction as shown in FIG. 2, it is possible to produce a eutectic in which CaF 2 is linearly continuous in one direction.
  • a crucible filled with a melt is placed inside a furnace body adjusted so that the upper part is hot and the lower part is cold, and the crucible is lowered to remove the melt.
  • the Bridgman method which solidifies in one direction from below, put a crucible filled with melt inside the furnace body adjusted so that the upper part is hot and the lower part is low, and the temperature distribution is always low in the lower part.
  • raw material lithium fluoride and calcium fluoride are mixed to prepare a raw material mixture.
  • a fluoride of the luminescent center element is added to the raw material mixture, or the CaF 2 containing the luminescent center element in advance is added to the calcium fluoride.
  • the purity of the raw materials of lithium fluoride, calcium fluoride, and fluoride of the luminescent center element is not particularly limited, but is preferably 99.99% or more. By using such a high-purity raw material, characteristics such as the brightness of scintillation light are improved.
  • the raw material may be a powdery or granular raw material, or may be used after being sintered or melted and solidified in advance.
  • the raw material mixture is filled in a crucible and set in a chamber equipped with a heater, a heat insulating material, and a vacuum exhaust device.
  • a vacuum exhaust device After evacuating the interior of the chamber to 1.0 ⁇ 10 ⁇ 3 Pa or less using a vacuum exhaust device, an inert gas such as high-purity argon is introduced into the chamber to perform a gas replacement operation.
  • the pressure in the chamber after the gas replacement operation is not particularly limited, but atmospheric pressure is common.
  • a scavenger that is highly reactive with moisture.
  • a gas scavenger such as tetrafluoromethane can be suitably used.
  • the method of mixing in the said inert gas and introducing in a chamber is suitable.
  • the raw material mixture is heated and melted by a heater.
  • the temperature at which the raw material mixture is melted varies depending on the chemical composition of the raw material mixture, but is generally in the range of 770 ° C. to 900 ° C., which is the eutectic point of lithium fluoride and calcium fluoride.
  • the heating method of the heater is not particularly limited, and for example, a high frequency induction heating method, a resistance heating method, or the like can be appropriately used.
  • the melted raw material mixture is lowered together with the crucible. Since the heater and the heat insulating material are arranged so that the upper part is at a high temperature and the lower part is at a low temperature, the melt is solidified from the lower part as it descends.
  • phase separation between the LiF crystal and the CaF 2 crystal occurs, and a eutectic is formed simultaneously with the solidification. Further, by continuously lowering the melt, the melt solidifies in one direction from below, and the eutectic extends along the solidification direction, so that the CaF 2 crystal layer continues linearly in one direction. A eutectic can be produced.
  • the speed at which the melt is lowered is not particularly limited, but is preferably 2 to 50 mm / hr.
  • the faster the solidification rate the thinner the LiF crystal layer.
  • the solidification rate is preferably 50 mm / hr or less.
  • the temperature change per unit distance along the solidification direction that is, the temperature gradient is not particularly limited, but is preferably 0.5 ° C./mm or more.
  • the temperature gradient is not limited at all, but is generally 10 ° C./mm or less.
  • the layer structure of the obtained eutectic can be identified by observing the reflected electron composition image using a scanning electron microscope (SEM). That is, in the reflected electron composition image, the LiF crystal and the CaF 2 crystal exhibit a clear contrast based on the difference in atomic number, so that an image reflecting the layer structure as shown in FIG. 3 can be easily obtained. . From the reflected electron composition image, it is possible to measure the thickness of the LiF crystal layer and evaluate the unidirectionality of the CaF 2 crystal layer. In measuring the thickness of the LiF crystal layer, the length measurement function of the SEM is used to calibrate and measure using a standard grid with a known interval length. The crystal phase constituting the eutectic can be identified by powder X-ray diffraction measurement.
  • SEM scanning electron microscope
  • the powder obtained by pulverizing the eutectic is subjected to powder X-ray diffraction measurement, and the obtained diffraction pattern is analyzed to identify the eutectic composed of LiF crystals and CaF 2 crystals.
  • the eutectic obtained by the above production method has good workability, and can be processed into a desired shape to obtain the neutron scintillator of the present invention.
  • the shape of the neutron scintillator may be any shape, and may be a plate shape, a block shape, or an array shape in which a plurality of eutectic crystals having a square pillar shape are arranged.
  • a known cutting machine such as a blade saw or wire saw, a grinding machine, or a polishing machine can be used without any limitation.
  • the neutron scintillator comprising the eutectic of the present invention can be combined with a photodetector such as a photomultiplier tube (PMT) to form a neutron detector. That is, by converting the scintillation light emitted from the neutron scintillator by irradiation of neutrons into an electric signal by a photomultiplier tube, the presence and intensity of neutrons can be grasped as an electric signal.
  • the scintillation light emitted from the neutron scintillator of the present invention is light having a wavelength of about 300 to 350 nm, and a photomultiplier tube capable of detecting light in this region can be particularly preferably used. Specific examples of such photomultiplier tubes include R7600U and H7416 manufactured by Hamamatsu Photonics.
  • the structure and manufacturing method of a neutron detector are not restrict
  • the neutron scintillator of the present invention is adhered to a photocathode of a photomultiplier tube with optical grease or the like, and a high voltage is applied to the photomultiplier tube to thereby produce photoelectrons.
  • a method of measuring an electrical signal output from a multiplier is an example.
  • an amplifier, a multi-channel analyzer (MCA), etc. are provided after the photomultiplier tube.
  • MCA multi-channel analyzer
  • the neutron scintillator comprising the eutectic of the present invention can be combined with a position sensitive photodetector to form a neutron imaging device.
  • a position sensitive type photo detector a position sensitive type photomultiplier tube (position sensitive PMT) can be suitably used.
  • Specific examples include XP85012 manufactured by PHOTONIS.
  • Example 1 Eutectic production> A raw material mixture was prepared by mixing 331 g of raw material lithium fluoride, 258 g of calcium fluoride, and 3.45 g of europium fluoride. In addition, each raw material used the powder whose purity is 99.99% or more, respectively.
  • a raw material having a 6 Li isotope ratio of 95% was used for lithium fluoride.
  • the component ratio of lithium fluoride and calcium fluoride is lithium fluoride 0.8 mol: calcium fluoride 0.2 mol
  • the amount of europium, which is the luminescent center element, contained in the CaF 2 crystal is CaF 2 crystal. The amount was 0.5 mol% with respect to 2 .
  • the raw material mixture was filled in a carbon crucible having an inner diameter of 60 mm, and set in a chamber equipped with a resistance heating heater, a heat insulating material, and a vacuum exhaust device.
  • a vacuum evacuation device the inside of the chamber is evacuated to 2.0 ⁇ 10 ⁇ 4 Pa or less, and then a high purity argon gas mixed with 5 vol% tetrafluoromethane is introduced into the chamber to perform gas replacement operation. Went.
  • the pressure in the chamber after the gas replacement operation was atmospheric pressure. After performing the gas replacement operation, the raw material mixture was heated and melted by the heater.
  • the heater and the heat insulating material were arranged so that the temperature gradient in the solidification direction was 2.5 ° C./mm, and the output of the heater was adjusted so that the temperature at the bottom of the crucible was 830 ° C.
  • the melt of the melted raw material mixture was continuously lowered together with the crucible, and the melt was solidified in one direction from below to above.
  • the speed at which the melt was lowered that is, the solidification speed was 10 mm / hr.
  • FIG. 3 shows a reflected electron composition image of a surface cut in a direction parallel to the solidification direction
  • FIG. 4 shows a reflected electron composition image of a surface cut in a direction perpendicular to the solidification direction.
  • the bright part of the reflected electron composition image is a CaF 2 crystal layer
  • the dark part is a LiF crystal layer.
  • FIG. 3 shows that the CaF 2 crystal layer is linearly continuous in one direction.
  • the thickness of the LiF layer of the eutectic was 3 ⁇ m.
  • calibration was performed using a standard grid with a distance of 25 ⁇ m.
  • powder X-ray diffraction measurement was performed on the powder obtained by pulverizing the obtained eutectic, and the crystal phase was identified. “D8 DISCOVER” manufactured by Bruker AXS was used as a measuring apparatus. The obtained diffraction pattern is shown in FIG. From FIG. 5, diffraction peaks derived from the LiF crystal and the CaF 2 crystal can be confirmed, and it was found that the eutectic is an eutectic composed of the LiF crystal and the CaF 2 crystal.
  • the obtained eutectic was cut with a wire saw equipped with a diamond wire, ground and mirror-polished, and processed into a shape having a length of 7 mm, a width of 2 mm, and a thickness of 1 mm to obtain a neutron scintillator of the present invention.
  • the surface of the neutron scintillator having a length of 7 mm and a width of 2 mm is processed so as to be a plane perpendicular to the solidification direction of the eutectic, and the layered calcium fluoride crystals are linearly continuous. The end of was in such a plane.
  • the neutron response characteristics of the neutron scintillator were evaluated by the following method. First, a 7 mm long and 2 mm wide surface of a neutron scintillator was adhered to the photocathode of a photomultiplier tube (R7600U manufactured by Hamamatsu Photonics) with optical grease to produce a neutron detector. After the neutron detector is covered with a black vinyl sheet shading material so that outside light does not enter the photocathode of the photomultiplier tube, neutrons from 252 Cf having a radioactivity of 1 MBq are converted into polyethylene having a thickness of 40 mm. Irradiation was decelerated through a neutron moderator consisting of blocks.
  • the photomultiplier tube In order to measure the scintillation light emitted from the neutron scintillator, a high voltage of 800 V was applied to the photomultiplier tube from the power supply line to convert the scintillation light into an electrical signal and output from the signal output line.
  • the electrical signal output from the photomultiplier tube is a pulse-like signal reflecting the scintillation light, and the pulse height represents the emission intensity of the scintillation light.
  • the electric signal output from the photomultiplier tube is shaped and amplified by a shaping amplifier, and then input to a multi-wave height analyzer for analysis to create a pulse height spectrum.
  • the obtained wave height distribution spectrum is shown in FIG.
  • the horizontal axis of the wave height distribution spectrum represents the wave height value of the electric signal, that is, the emission intensity of the scintillation light.
  • the wave height distribution spectrum is shown as a relative value where the peak value of the wave height distribution spectrum is 1.
  • the vertical axis represents the frequency of the electrical signal indicating each peak value, and here, the frequency is represented by the number of times the electrical signal is measured (counts).
  • the peak which shows having detected the neutron can be distinguished clearly from the gamma-ray noise which exists in the area
  • Example 2 ⁇ Eutectic production> A eutectic was obtained in the same manner as in Example 1 except that the solidification rate was 3 mm / hr. About the obtained eutectic, the reflection electron composition image was observed like Example 1.
  • FIG. FIG. 7 shows a reflected electron composition image of a surface cut in a direction parallel to the solidification direction
  • FIG. 8 shows a reflected electron composition image of a surface cut in a direction perpendicular to the solidification direction.
  • FIG. 6 shows that the CaF 2 crystal layer is linearly continuous in one direction.
  • the thickness of the LiF layer of the eutectic was 4 ⁇ m.
  • the powder X-ray-diffraction measurement was performed like Example 1 and the crystal phase was identified.
  • the obtained diffraction pattern is shown in FIG. From FIG. 5, diffraction peaks derived from the LiF crystal and the CaF 2 crystal can be confirmed, and it was found that the eutectic is an eutectic composed of the LiF crystal and the CaF 2 crystal.
  • Example 2 ⁇ Preparation of neutron scintillator> The obtained eutectic was processed in the same manner as in Example 1 to obtain the neutron scintillator of the present invention.
  • the surface of the neutron scintillator having a length of 7 mm and a width of 2 mm was processed so as to be a surface perpendicular to the solidification direction, and a layered calcium fluoride crystal was formed.
  • the end of the linearly continuous direction is in this plane (Production Example 1), the surface of the neutron scintillator having a length of 7 mm and a width of 2 mm is parallel to the solidification direction.
  • Scintillators for neutrons were produced in two ways (fabrication example 2).
  • FIG. 6 shows a pulse height distribution spectrum when the neutron scintillator of Production Example 1 is used
  • FIG. 9 shows a wave height distribution spectrum comparing the two using the neutron scintillators of Production Example 1 and Production Example 2.
  • a clear peak indicating that neutron was detected can be confirmed from FIG. 6, and the eutectic of the present invention effectively acts as a neutron scintillator, and that a neutron detector using the neutron scintillator is effective. I understood.
  • FIG. 9 shows a wave height distribution spectrum in which the neutron scintillators of Production Example 1 and Production Example 2 were used and compared with each other.
  • both of Production Example 1 and Production Example 2 are shown as relative values with the peak value of the wave height distribution spectrum of Production Example 1 as 1. From FIG. 9, when the photodetector is arranged at the linear end of the calcium fluoride crystal layer that is linearly continuous (Production Example 1), the peak value is compared to the case where it is not. It can be seen that increases significantly.
  • This effect is considered to be due to the fact that the scintillation light propagation efficiency is high in the direction in which the CaF 2 crystals are linearly continuous, and the scintillation light detection efficiency in the photodetector is improved. This is an effect peculiar to a scintillator made of a eutectic, and it can be seen that the present invention is effective.
  • Example 1 Comparative Example 1 ⁇ Eutectic production> A eutectic was obtained in the same manner as in Example 1 except that the solidification rate was 1 mm / hr. About the obtained eutectic, the reflection electron composition image was observed like Example 1.
  • FIG. FIG. 10 shows a reflected electron composition image of a surface cut in a direction parallel to the solidification direction
  • FIG. 11 shows a reflected electron composition image of a surface cut in a direction perpendicular to the solidification direction.
  • FIG. 10 shows that the CaF 2 crystal layer is linearly continuous in one direction.
  • the thickness of the LiF layer of the eutectic was 7 ⁇ m.
  • the powder X-ray-diffraction measurement was performed like Example 1 and the crystal phase was identified.
  • the obtained diffraction pattern is shown in FIG. From FIG. 5, diffraction peaks derived from the LiF crystal and the CaF 2 crystal can be confirmed, and it was found that the eutectic is an eutectic composed of the LiF crystal and the CaF 2 crystal.
  • ⁇ Preparation of neutron scintillator> The obtained eutectic was processed in the same manner as in Example 1 to obtain a neutron scintillator.
  • ⁇ Production and characterization of neutron detector> The neutron response characteristics of the neutron scintillator were evaluated in the same manner as in Example 1.
  • the obtained wave height distribution spectrum is shown in FIG. FIG. 6 shows that the peak indicating the detection of neutrons is broader than the neutron scintillator of the present invention, and it is difficult to discriminate from noise when the thickness of the LiF crystal layer exceeds 5 ⁇ m.

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Abstract

【課題】中性子に対する検出効率、及びｎ／γ弁別能に優れた中性子用シンチレーター並びに当該中性子シンチレーターを使用した中性子検出器を提供する。 【解決手段】層状のフッ化リチウム結晶と層状のフッ化カルシウム結晶とが交互に積層した共晶体であって、この共晶体中の層状のフッ化リチウム結晶層の厚さが０．１～５μｍである共晶体からなる中性子用シンチレーター、或いは、層状のフッ化リチウム結晶と層状のフッ化カルシウム結晶とが交互に積層した共晶体であって、この共晶体中の層状のフッ化カルシウム結晶層が少なくとも一方向に直線的に連続している共晶体からなる中性子用シンチレーター、更に、これら中性子シンチレーターと光検出器から基本構成される中性子検出器である。

Description

中性子用シンチレーターおよび中性子検出器
　本発明は、共晶体からなる中性子用シンチレーター（neutron　scintillator）、及び当該中性子用シンチレーターと光検出器を具備してなる中性子検出器に関する。詳しくは、層状のフッ化リチウム結晶と層状のフッ化カルシウム結晶とが特定の構造で積層してなる共晶体からなる中性子用シンチレーターに関する。
　中性子検出器は、中性子利用技術を支える要素技術であって、中性子回折による構造解析等の学術研究分野、非破壊検査分野、或いは貨物検査等の保安分野等における中性子利用技術の発展に伴い、より高性能な中性子検出器が求められている。
　中性子検出器に求められる主たる性能は、中性子に対する検出効率と計数率（カウントレート）、更に中性子とγ線との弁別能［以下、ｎ／γ弁別能（ｎ／γ　discrimination　ability）ともいう］である。検出効率とは線源から放出され、検出器に入射した放射線の数に対する検出器でカウントした放射線の数の比であり、計数率とは単位時間あたりにカウントした放射線の数である。γ線は、中性子を検出するための検出系の構成部材、或いは被検査対象物に含まれるＦｅ（鉄）、Ｐｂ（鉛）、Ｃｄ（カドミウム）、Ｃ（炭素）、Ｎ（窒素）等の元素に中性子が当たった際に発生するので、γ線との弁別能が低いと中性子と被検査対象物との相互作用を反映しない信号が混入し、所謂バックグラウンドノイズが増大する。
　中性子線を検出する場合は、中性子が物質中で何の相互作用もせずに透過する力が強いため、一般にエネルギーをもった荷電粒子に速やかに変換する核反応を利用して検出される。例えば、ヘリウム３（３Ｈｅ）と中性子との核反応によって生じるプロトン或いはトリトンを利用して検出する３Ｈｅ検出器が従来から知られている。この検出器は、検出効率は高くｎ／γ弁別能にも優れるが、カウントレートには限界があるという問題があった。また、ヘリウム３は高価な物質であり、しかも、その資源量には限りがある。
　昨今、安価で大型の検出器を目的として、上記３Ｈｅ検出器に代わって、中性子シンチレーターを用いた検出器の開発が進められている。中性子用シンチレーターとは、中性子が当たったときに当該中性子を吸収して蛍光を発する物質のことをいい、当該シンチレーターを使用する中性子検出器の前記各種性能は、シンチレーターを構成する物質に依存する。例えば、シンチレーターの発光強度の大きさや発光強度のバラツキは、バックグラウンドノイズとの弁別に影響し、バックグラウンドノイズが主としてγ線に起因するため、ｎ／γ弁別能に影響する。また、蛍光の減衰の早さは、計数率に影響する。
　従来、中性子に対する検出効率が比較的高く、優れたｎ／γ弁別能を有する中性子用シンチレーターとして、ＬｉＦ／ＺｎＳが用いられてきた（非特許文献１参照）。しかしながら当該ＬｉＦ／ＺｎＳは不透明であるため、厚さを増すとシンチレーション光（sintillation）を効率よく取り出すことができず、したがって中性子に対する検出効率の向上に限界があった。
　かかる問題に鑑みて、ユーロピウムを含有するフッ化カルシウム結晶とフッ化リチウム結晶とからなる共晶体を用いた中性子用シンチレーターが提案されている（非特許文献２参照）。当該中性子用シンチレーターは半透明であり、シンチレーション光を効率よく取り出すことができるため、極めて高い中性子検出効率を達成することができる。しかしながら、本発明者らの検討によれば、当該中性子用シンチレーターは中性子を検出した際のシンチレーション光の輝度のばらつきが大きく、したがってγ線との弁別が困難であるという問題があった。
　ところで、本発明の中性子用シンチレーターを構成する共晶体と同様の共晶体として、フッ化リチウム結晶とフッ化カルシウム結晶とからなる共晶体にマンガンを含有せしめた共晶体が開示されている（非特許文献３参照）。当該共晶体は熱蛍光現象を利用したドシメーターを開発目的とし、層状のフッ化リチウム結晶層の厚さが約５μｍである旨が記載されているが、当該共晶体の積層構造の詳細は不明である。また、中性子用シンチレーターとしての応用については何ら検討されておらず、中性子用シンチレーターとして好適な結晶層の厚さや積層構造に関する知見は皆無である。
Ｎ．　Ｊ．　Ｒｈｏｄｅｓ，　ｅｔ　ａｌ．，　"Ｐｉｘｅｌａｔｅｄ　ｎｅｕｔｒｏｎ　ｓｃｉｎｔｉｌｌａｔｉｏｎ　ｄｅｔｅｃｔｏｒｓ　ｕｓｉｎｇ　ｆｉｂｒｅ　ｏｐｔｉｃ　ｃｏｄｅｄ　ａｒｒａｙｓ"，　Ｎｕｃｌｅａｒ　Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ　ａｎｄ　Ｍｅｔｈｏｄｓ　ｉｎ　Ｐｈｙｓｉｃｓ　Ｒｅｓｅａｒｃｈ，　Ａ３９２，　３１５－３１８（１９９７）． Ｎ．　Ｊ．　Ｒｈｏｄｅｓ，　ｅｔ　ａｌ．，　"ＣａＦ２（Ｅｕ２＋）：ＬｉＦ　－　Ｓｔｒｕｃｔｕｒａｌ　ａｎｄ　ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｉｃ　ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓ　ｏｆ　ａ　ｎｅｗ　ｓｙｓｔｅｍ　ｆｏｒ　ｎｅｕｔｒｏｎ　ｄｅｔｅｃｔｉｏｎ"，　Ｒａｄｉａｔｉｏｎ　Ｍｅａｓｕｒｅｍｅｎｔｓ，　ｉｎ　ｐｒｅｓｓ． Ａ．　Ｃｈｏｕｉｙａｋｈ，　ｅｔ　ａｌ．，　"Ｔｈｅｒｍｏｌｕｍｉｎｅｓｃｅｎｃｅ　ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓ　ｏｆ　ＣａＦ２－ＬｉＦ：Ｍｎ　ｅｕｔｅｃｔｉｃ　ｍｅｌｔ　ｇｒｏｗｎ　ｃｏｍｐｏｓｉｔｅｓ"，　Ｐｈｙｓ．　Ｃｈｅｍ．　Ｎｅｗｓ，　１３，　１３９－１４３（２００３）．
　本発明は、中性子に対する検出効率、計数率、及びｎ／γ弁別能に優れた中性子用シンチレーター並びに中性子検出器を提供することを目的とする。
　本発明者等は、フッ化リチウム結晶、及びフッ化カルシウム結晶から構成される共晶体を用いた中性子用シンチレーターについて、当該共晶体の積層構造を最適化し、中性子用シンチレーターとしての特性を改善すべく種々検討した。その結果、当該共晶体のフッ化リチウム結晶層の厚さを０．１～５μｍとすることにより、中性子を検出した際のシンチレーション光の輝度のばらつきを抑えて、γ線との弁別を容易にできることを見出した。また、共晶体の構成成分であるフッ化カルシウム結晶が少なくとも一方向に直線的に連続した構造とすることにより、シンチレーション光の伝搬効率が直線的に連続した結晶方向に沿って高くなることを見出し、本発明を完成するに至った。
　即ち、本発明によれば、
層状のフッ化リチウム結晶と層状のフッ化カルシウム結晶とが交互に積層した共晶体からなる中性子用シンチレーターであって、共晶体中のフッ化リチウム結晶層の厚さが０．１～５μｍであることを特徴とする中性子用シンチレーターが提供される。
　また、本発明によれば、
上記中性子用シンチレーター、及び光検出器を具備することを特徴とする中性子検出器が提供される。
　上記中性子検出器の発明において、光検出器が、位置敏感型光検出器であることが好適である。
　更に、本発明によれば、
層状のフッ化リチウム結晶と層状のフッ化カルシウム結晶とが交互に積層した共晶体からなる中性子用シンチレーターであって、共晶体中のフッ化カルシウム結晶層が少なくとも一方向に直線的に連続していることを特徴とする中性子用シンチレーターが提供される。
　また、本発明によれば、
上記中性子用シンチレーター、及び光検出器を具備することを特徴とする中性子検出器が提供される。
　上記中性子検出器の発明において、
１）光検出器が、直線的に連続しているフッ化カルシウム結晶層の直線方向端部に配置されていること、
２）光検出器が、位置敏感型光検出器であること、
が好適である。
　更にまた、本発明によれば、
層状のフッ化リチウム結晶と層状のフッ化カルシウム結晶とが交互に積層した共晶体からなる中性子用シンチレーターであって、共晶体中のフッ化リチウム結晶層の厚さが０．１～５μｍであり、且つ、フッ化カルシウム結晶層が少なくとも一方向に直線的に連続していることを特徴とする中性子用シンチレーターが提供される。
　また、本発明によれば、
上記中性子用シンチレーター、及び光検出器を具備することを特徴とする中性子検出器が提供される。
　上記中性子検出器の発明において、
３）光検出器が、直線的に連続しているフッ化カルシウム結晶層の直線方向端部に配置されていること、
４）光検出器が、位置敏感型光検出器であること、
が好適である。
　本発明によれば、中性子に対する検出効率が高く、かつｎ／γ弁別能に優れた中性子用シンチレーターを提供できる。かかる中性子用シンチレーターを用いた中性子検出器は、中性子回折による構造解析等の学術研究分野、非破壊検査分野、或いは貨物検査等の保安分野等で好適に使用できる。
本図は、本発明の中性子用シンチレーターの層状構造を示す模式図である。 本図は、一方向凝固法の模式図である。 実施例１で得られた共晶体を、凝固方向に平行な方向に切断した面の反射電子組成像である。 実施例１で得られた共晶体を、凝固方向に鉛直な方向に切断した面の反射電子組成像である。 本図は、実施例１、実施例２、及び比較例１で得られた共晶体の粉末Ｘ線回折パターンである。 本図は、実施例１、実施例２の製作例１、及び比較例１の中性子用シンチレーターに中性子を照射した際の波高分布スペクトルである。 実施例２で得られた共晶体を、凝固方向に平行な方向に切断した面の反射電子組成像である。 実施例２で得られた共晶体を、凝固方向に鉛直な方向に切断した面の反射電子組成像である。 本図は、実施例２の製作例１及び製作例２の中性子用シンチレーターに中性子を照射した際の波高分布スペクトルである。 比較例１で得られた共晶体を、凝固方向に平行な方向に切断した面の反射電子組成像である。 比較例１で得られた共晶体を、凝固方向に鉛直な方向に切断した面の反射電子組成像である。
　本発明の中性子用シンチレーターの一つは、結晶層の厚みに特徴がある共晶体からなるものである。当該共晶体は、層状のフッ化リチウム（ＬｉＦ）結晶と層状のフッ化カルシウム（ＣａＦ２）結晶の二つの相分離した結晶相からなり、ＬｉＦ結晶層の厚さが０．１～５μｍである。
　当該共晶体は、中性子の入射によって、以下の過程に基づくシンチレーション光を発っして中性子シンチレーターとして機能する。まず、中性子がＬｉＦに入射すると、中性子がＬｉＦ中の６Ｌｉ同位体に捕獲され、捕獲反応を起こして２次粒子であるα粒子及びトリチウムを生じる。次いで、かかる２次粒子が共晶体中を遊走し、ＣａＦ２に到達してＣａＦ２を励起する。最終的に、励起されたＣａＦ２がシンチレーション光を発する。すなわち、本発明の共晶体のＬｉＦ、及びＣａＦ２成分は、それぞれ中性子捕獲材、シンチレーション光を発する蛍光体として機能する。
　上記共晶体において、フッ化リチウムとフッ化カルシウムとの成分比は、特に限定されないが、フッ化リチウムとフッ化カルシウムの共晶点組成の成分比であるフッ化リチウム　０．８／フッ化カルシウム　０．２（ｍｏｌ／ｍｏｌ）とすることが好ましい。かかる共晶点成分比のモル比を大きく外れたモル比とした場合には、共晶体が著しく白濁したり、シンチレーション光の発光強度が低下するおそれがある。
　上記共晶体において、ＬｉＦの６Ｌｉ同位体比を２０～９９％とすることが好ましい。６Ｌｉ同位体比を２０％以上とすることによって、前記捕獲反応の確率が高まり中性子に対する検出効率が向上する。一方、同位体濃縮に係るコストに鑑みて、６Ｌｉ同位体比を９９％以下とすることが好ましい。
　上記共晶体は、層状のフッ化リチウム結晶層の厚さが０．１～５μｍであることが重要である。前述したように、ＬｉＦ結晶中で中性子を捕獲して生じた２次粒子は、共晶体中を遊走してＣａＦ２結晶に到達するが、遊走する過程でエネルギーの一部を失う。したがって、ＬｉＦ結晶層が厚い場合には、核反応によって生じた２次粒子からＣａＦ２に付与されるエネルギーのばらつきが大きくなり、結果としてＣａＦ２より発せられるシンチレーション光の輝度のばらつきが大きくなる。本発明者らの検討によれば、ＬｉＦ結晶層の厚さが薄いほど、前記シンチレーション光の輝度のばらつきが小さくなり、かかる厚さを５μｍ以下とすることによってｎ／γ弁別能に優れた中性子用シンチレーターを得ることができることが判明した。なお、ＬｉＦ結晶層の厚さを０．１μｍ未満とすることは技術的に困難であり、特段の手段を講じる必要があるため、かかる厚さの下限は０．１μｍとする。
　本発明の中性子用シンチレーターの他の一つは、結晶層の連続性に特徴がある共晶体からなるものである。当該共晶体は、層状のフッ化リチウム（ＬｉＦ）結晶と層状のフッ化カルシウム（ＣａＦ２）結晶の二つの相分離した結晶相からなり、フッ化カルシウム結晶層が少なくとも一方向に直線的に連続した層を形成している。
　一般には、ＬｉＦ結晶とＣａＦ２結晶からなる共晶体において、ＣａＦ２より発せられたシンチレーション光は、ＣａＦ２結晶とＬｉＦ結晶との界面において散乱され、シンチレーション光の光検出器への伝搬効率が低下する。これに対して、本発明の共晶体を使用した中性子用シンチレーターにおいては、ＣａＦ２結晶が直線的に連続した方向（図１中の矢印で示した方向）にはシンチレーション光の伝搬効率が高くなるため、かかる連続した結晶方向の端部に光検出器を配置することにより、光検出器におけるシンチレーション光の検出効率を向上することができる。
　当該共晶体の、フッ化リチウムとフッ化カルシウムとの成分比、ＬｉＦの６Ｌｉ同位体比などは、前出のフッ化リチウム結晶層の厚みに特徴がある共晶体に準じる。層状のフッ化リチウム結晶層の厚さは特に制限されず、フッ化カルシウム結晶層が上記特徴を有すればその特有の効果が発現する。しかし、層状のフッ化リチウム結晶層の厚さが０．１～５μｍであれば、両特徴に起因する効果が相乗的に発現するので特に好ましい。
　前出の二つのタイプの共晶体は、何れも、ＣａＦ２結晶中に、発光中心元素としてＣｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、及びＹｂからなる元素の内、少なくともいずれか一つの元素を含有せしめることが好ましい。当該発光中心元素を含有せしめることによって、ＣａＦ２より発せられたシンチレーション光の発光強度を高めることができる。
　当該発光中心元素をＣａＦ２結晶に含有せしめる量は特に制限されないが、ＣａＦ２に対して０．０５～１０ｍｏｌ％とすることが好ましい。０．０５ｍｏｌ％以上とすることによって、シンチレーション光の輝度を高めることができ、また、１０ｍｏｌ％以下とすることによって、共晶体の顕著な白濁、あるいは濃度消光によるシンチレーション光の減退等の問題を回避することができる。
　本発明で使用される前記二種の共晶体の製造方法は特に限定されず、一般にはフッ化リチウム、及びフッ化カルシウムの粉末等を混合して原料混合物を調製し、当該原料混合物を加熱して溶融せしめて融液とした後、当該融液を冷却して凝固せしめる方法を採用することができる。特に層構造（厚み、連続性、直線性）を制御するためには、前記融液を特定の一方向に凝固せしめる一方向凝固法が好適に採用できる。
　一方向凝固法について、図２を例にとって説明する。上方が高温、下方が低温となるように調整された炉体の内部に融液を置き、融液を下降するか、あるいは炉体を上昇すると、融液は下部より冷却され、凝固点を下回った部分は凝固して共晶体となる。このとき、共晶体と融液の間に固液界面が形成される。さらに融液を下降するか、あるいは炉体を上昇すると、固液界面が上方に移動して共晶体が伸長する。かかる操作を連続的に行うことにより、融液を特定の一方向に凝固せしめることができる。なお、本発明において、融液を特定の一方向に凝固せしめる方向を凝固方向といい、凝固を進める速度を凝固速度という。
　上記一方向凝固法によれば、凝固速度を高めることによって、共晶体のＬｉＦ結晶層の厚さを薄くすることが容易であり、当該ＬｉＦ結晶層の厚さが５μｍ以下である共晶体を効率よく製造することができる。また、共晶体のＣａＦ２結晶は、図２に示すように凝固方向に沿って伸長するため、ＣａＦ２が一方向に直線的に連続した共晶体を製造することができる。
　一方向凝固法の具体的な方法を例示すれば、上方が高温、下方が低温となるように調整された炉体の内部に融液を充填した坩堝を置き、坩堝を下降して融液を下方より上方へ一方向に凝固せしめるブリッジマン法、上方が高温、下方が低温となるように調整された炉体の内部に融液を充填した坩堝を置き、常に下方が低温となる温度分布を保ったまま冷却し、融液を下方より上方へ一方向に凝固せしめる温度勾配固化（Gradient　Freeze）法、固液界面を一定の位置に保ったまま、共晶体を一方向に凝固させながら引き上げるチョクラルスキー法、或いは固液界面を一定の位置に保ったまま共晶体を一方向に凝固させながら引き下げるマイクロ引下げ法（micro-pulling-down　method）が挙げられる。
　以下、本発明で使用する共晶体の製造方法について、ブリッジマン法を例にとって詳細に説明する。
　まず、原料のフッ化リチウム、及びフッ化カルシウムを混合して原料混合物を調製する。ただし、前記発光中心元素をＣａＦ２に含有せしめる場合には、当該原料混合物に発光中心元素のフッ化物を添加するか、あるいは予め発光中心元素をＣａＦ２に含有せしめたものを前記フッ化カルシウムの原料に代えて用いる。
　フッ化リチウム、フッ化カルシウム、及び発光中心元素のフッ化物の原料の純度は特に限定されないが、９９．９９％以上とすることが好ましい。このような純度の高い原料を用いることにより、シンチレーション光の輝度等の特性が向上する。なお、原料は、粉末状あるいは粒状の原料を用いても良く、あらかじめ焼結或いは溶融固化させてから用いても良い。
　次いで、前記原料混合物を坩堝に充填し、加熱ヒーター、断熱材、及び真空排気装置を備えたチャンバー内にセットする。真空排気装置を用いて、チャンバーの内部を１．０×１０－３Ｐａ以下まで真空排気した後、高純度アルゴン等の不活性ガスをチャンバー内に導入してガス置換操作を行う。ガス置換操作後のチャンバー内の圧力は特に限定されないが、大気圧が一般的である。かかるガス置換操作によって、原料或いはチャンバー内に付着した水分を除去することができ、かかる水分に由来する共晶体のシンチレーション光の減退等の問題を回避することができる。
　上記ガス置換操作によっても除去できない水分による悪影響を避けるため、水分との反応性の高いスカベンジャーを用いて、水分を除去することが好ましい。かかるスカベンジャーとしては、四フッ化メタン等の気体スカベンジャーを好適に用いることができる。なお、気体スカベンジャーを用いる場合には上記不活性ガスに混合してチャンバー内に導入する方法が好適である。
　ガス置換操作を行った後、加熱ヒーターによって原料混合物を加熱して溶融せしめる。原料混合物を溶融せしめる際の温度は、原料混合物の化学組成によって異なるが、一般にはフッ化リチウムとフッ化カルシウムの共晶点である７７０℃～９００℃の範囲である。なお、加熱ヒーターの加熱方式は特に限定されず、例えば高周波誘導加熱方式、あるいは抵抗加熱方式等を適宜用いることができる。
　次いで、溶融した原料混合物の融液を坩堝とともに降下せしめる。加熱ヒーター及び断熱材は、上方が高温、下方が低温となるように配置されているため、融液は降下するにつれて下方より凝固する。かかる凝固の際にＬｉＦ結晶とＣａＦ２結晶との相分離が生じ、凝固と同時に共晶体が生成する。さらに融液を連続的に降下せしめることによって、融液は下方より上方へ一方向に凝固し、共晶体が凝固方向に沿って伸長するため、ＣａＦ２結晶層が一方向に直線的に連続した共晶体を製造することができる。
　上記製造方法において、融液を降下せしめる速度、すなわち凝固速度は特に制限されないが、２～５０ｍｍ／ｈｒとすることが好ましい。凝固速度が速いほど、ＬｉＦ結晶層の厚さは薄くなり、凝固速度を２ｍｍ／ｈｒ以上とすることによって、ＬｉＦ結晶層の厚さが５μｍ以下の共晶体を製造することができる。一方、凝固速度が５０ｍｍ／ｈｒを超える場合には、共晶体の白濁や割れが顕著になるおそれがあるため、凝固速度は５０ｍｍ／ｈｒ以下とすることが好ましい。
　また、凝固方向に沿った単位距離あたりの温度変化、すなわち温度勾配は、特に限定されないが、０．５℃／ｍｍ以上とすることが好ましい。温度勾配を０．５℃／ｍｍ以上とすることによって、ＣａＦ２結晶層の一方向性を高めることができる。温度勾配の上限は、何ら制限されないが、一般には１０℃／ｍｍ以下である。
　得られた共晶体の層構造は、走査型電子顕微鏡（SEM）を用いて反射電子組成像を観察することにより同定できる。すなわち、反射電子組成像においては、ＬｉＦ結晶とＣａＦ２結晶がそれぞれの原子番号の差異に基づく明瞭なコントラストを呈するため、図３に示すような層構造を反映した像を容易に得ることができる。かかる反射電子組成像より、ＬｉＦ結晶層の厚さの計測、およびＣａＦ２結晶層の一方向性の評価を行うことができる。なお、ＬｉＦ結晶層の厚さの計測においては、ＳＥＭの測長機能を用い、間隔の長さが既知の標準グリッドを用いて校正して計測する。
　また、共晶体を構成する結晶相の同定は、粉末Ｘ線回折測定によって行うことができる。すなわち、共晶体を粉砕した粉末について粉末Ｘ線回折測定を行い、得られた回折パターンを解析することにより、ＬｉＦ結晶とＣａＦ２結晶からなる共晶体であることを同定する。
　前記製造方法によって得られた共晶体は、良好な加工性を有しており、所望の形状に加工して本発明の中性子用シンチレーターとすることができる。中性子用シンチレーターの形状は任意の形状で良く、板状、ブロック状、もしくは四角柱形状の共晶体を複数個配列させたアレイ状とすることができる。加工に際しては、公知のブレードソー、ワイヤーソー等の切断機、研削機、或いは研磨盤を何ら制限無く用いることができる。
　本発明の共晶体からなる中性子用シンチレーターは、光電子増倍管（photomultiplier　tube：PMT）等の光検出器と組み合わせて中性子検出器とすることができる。即ち、中性子の照射により中性子用シンチレーターから発せられたシンチレーション光を、光電子増倍管によって電気信号に変換することによって、中性子の有無及び強度を電気信号として捉えることができる。本発明の中性子用シンチレーターから発せられるシンチレーション光は、約３００～３５０ｎｍの波長の光であり、この領域の光を検出できる光電子増倍管が特に好適に使用できる。かかる光電子増倍管として具体的なものを例示すれば、浜松ホトニクス社製　R7600U、H7416等が挙げられる。なお、中性子検出器の構造や作製方法は何ら制限されず、従来公知の構造及び方法を採用できる。
　具体的には、例えば光電子増倍管の光電面（photocathode）に、本発明の中性子用シンチレーターを光学グリース（optical　grease）等で接着し、該光電子増倍管に高電圧を印加して、光電子増倍管より出力される電気信号を計測する方法が挙げられる。この光電子増倍管より出力される電気信号を利用して中性子線の強度等を解析する目的で、光電子増倍管の後段に増幅器や多重波高分析器（multi　channel　analyzer：MCA）等を設けても良い。
　本発明の共晶体からなる中性子用シンチレーターは、位置敏感型光検出器と組み合わせて中性子撮像装置とすることができる。かかる位置敏感型光検出器としては、位置敏感型光電子増倍管（position　sensitive　PMT）が好適に使用でき、具体的なものを例示すれば、PHOTONIS社製XP85012等が挙げられる。
　以下、本発明の実施例を挙げて具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例によって何ら制限されるものではない。また、実施例の中で説明されている特徴の組み合わせすべてが本発明の解決手段に必須のものとは限らない。
　実施例１
〈共晶体の製造〉
　原料のフッ化リチウム　３３１ｇ、フッ化カルシウム　２５８ｇ、及びフッ化ユーロピウム　３．４５ｇを混合して原料混合物を調製した。なお、各原料はそれぞれ純度が９９．９９％以上の粉末を用いた。また、フッ化リチウムについては、６Ｌｉ同位体比が９５％の原料を用いた。当該原料混合物において、フッ化リチウムとフッ化カルシウムとの成分比は、フッ化リチウム　０．８ｍｏｌ：フッ化カルシウム　０．２ｍｏｌとし、発光中心元素であるユーロピウムをＣａＦ２結晶に含有せしめる量は、ＣａＦ２に対して０．５ｍｏｌ％とした。
　次いで、前記原料混合物を内径が６０ｍｍのカーボン製の坩堝に充填し、抵抗加熱方式の加熱ヒーター、断熱材、及び真空排気装置を備えたチャンバー内にセットした。真空排気装置を用いて、チャンバーの内部を２．０×１０－４Ｐａ以下まで真空排気した後、５ｖｏｌ％の四フッ化メタンを混合した高純度アルゴンガスをチャンバー内に導入してガス置換操作を行った。ガス置換操作後のチャンバー内の圧力は大気圧とした。
　ガス置換操作を行った後、加熱ヒーターによって原料混合物を加熱して溶融せしめた。なお、加熱ヒーター及び断熱材は、凝固方向の温度勾配が２．５℃／ｍｍとなるように配置し、加熱ヒーターの出力は、坩堝底部の温度が８３０℃となるように調整した。
　次いで、溶融した原料混合物の融液を坩堝とともに連続的に降下せしめ、融液を下方より上方へ一方向に凝固せしめた。なお、本実施例において、融液を降下せしめる速度、すなわち凝固速度は１０ｍｍ／ｈｒとした。かかる操作により、融液を全て凝固せしめ、本発明で使用する共晶体を得た。
　得られた共晶体を、凝固方向に平行な方向、及び凝固方向に鉛直な方向にダイヤモンドワイヤーを備えたワイヤーソーによって切断し、切断面を鏡面研磨した。凝固方向に平行な方向に切断した面の反射電子組成像を図３に、凝固方向に鉛直な方向に切断した面の反射電子組成像を図４に示す。当該反射電子組成像の明部はＣａＦ２結晶層であり、暗部はＬｉＦ結晶層である。
　図３よりＣａＦ２結晶層が一方向に直線的に連続していることが分かる。また、図４の反射電子組成像について、ＳＥＭの測長機能を用いてＬｉＦ結晶層の厚さを計測した結果、当該共晶体のＬｉＦの層の厚さは３μｍであった。なお、ＬｉＦ結晶層の厚さの計測においては、間隔の長さが２５μｍの標準グリッドで校正して計測した。
　また、得られた共晶体を粉砕した粉末について粉末Ｘ線回折測定を行い、結晶相を同定した。測定装置にはBruker　AXS社製「D8　DISCOVER」を用いた。得られた回折パターンを図５に示す。図５より、ＬｉＦ結晶とＣａＦ２結晶に由来する回折ピークが確認でき、当該共晶体がＬｉＦ結晶とＣａＦ２結晶からなる共晶体であることが分かった。
〈中性子用シンチレーターの作製〉
　得られた共晶体を、ダイヤモンドワイヤーを備えたワイヤーソーによって切断し、研削及び鏡面研磨を行い、長さ７ｍｍ、幅２ｍｍ、厚さ１ｍｍの形状に加工し、本発明の中性子用シンチレーターを得た。なお、当該中性子用シンチレーターの長さ７ｍｍ、幅２ｍｍの面は、共晶体の凝固方向に対して鉛直な面となるように加工し、層状のフッ化カルシウム結晶が直線的に連続している方向の端部が、かかる面内となるようにした。
〈中性子検出器の作製と特性評価〉
　当該中性子用シンチレーターの中性子に対する応答特性を以下の方法によって評価した。
　まず光電子増倍管（浜松ホトニクス社製　R7600U）の光電面に、中性子用シンチレーターの長さ７ｍｍ、幅２ｍｍの面を光学グリースで接着し、中性子検出器を製作した。
　前記光電子増倍管の光電面に外の光が入射しないよう中性子検出器を黒色のビニールシート製の遮光材で覆った後に、１ＭＢｑの放射能の２５２Ｃｆからの中性子を、４０ｍｍの厚みのポリエチレンブロックからなる中性子減速材を介して減速して照射した。
　中性子用シンチレーターより発せられたシンチレーション光を計測するため、光電子増倍管には電源供給線より８００Ｖの高電圧を印加し、シンチレーション光を電気信号に変換し、信号出力線より出力した。ここで、光電子増倍管より出力される電気信号は、シンチレーション光を反映したパルス状の信号であり、パルスの波高がシンチレーション光の発光強度を表す。かかる光電子増倍管より出力された電気信号を整形増幅器（shaping　amp）で整形、増幅した後、多重波高分析器に入力して解析し、波高分布スペクトル（pulse　height　spectrum）を作成した。
　得られた波高分布スペクトルを図６に示す。該波高分布スペクトルの横軸は、電気信号の波高値すなわちシンチレーション光の発光強度を表しており、ここでは、波高分布スペクトルのピーク値を１とした相対値で示した。また、縦軸は各波高値を示した電気信号の頻度を表し、ここでは、電気信号が計測された回数（counts）で示した。
　図６より中性子を検出したことを示す明瞭なピークが確認でき、本発明の共晶体が中性子用シンチレーターとして有効に作用し、また、当該中性子用シンチレーターを用いた中性子検出器が有効であることが分かった。また、図６において、中性子を検出したことを示すピークは、波高値の低い領域に存在するγ線ノイズと明確に区別できる。したがって、例えば、波高値　０．５を閾値とし、当該閾値以下の波高値の電気信号を除去し、当該閾値を超える波高値の電気信号のみを選別することでγ線ノイズを除去することが容易である。すなわち本発明の中性子用シンチレーターは、優れたｎ／γ弁別能を有することが分かった。
　実施例２
〈共晶体の製造〉
　凝固速度を３ｍｍ／ｈｒとする以外は実施例１と同様にして共晶体を得た。得られた共晶体について、実施例１と同様にして反射電子組成像を観察した。凝固方向に平行な方向に切断した面の反射電子組成像を図７に、凝固方向に鉛直な方向に切断した面の反射電子組成像を図８に示す。
　図６よりＣａＦ２結晶層が一方向に直線的に連続していることが分かる。また、図７の反射電子組成像について、ＳＥＭの測長機能を用いてＬｉＦ結晶層の厚さを計測した結果、当該共晶体のＬｉＦの層の厚さは４μｍであった。また、実施例１と同様にして粉末Ｘ線回折測定を行い、結晶相を同定した。得られた回折パターンを図５に示す。図５より、ＬｉＦ結晶とＣａＦ２結晶に由来する回折ピークが確認でき、当該共晶体がＬｉＦ結晶とＣａＦ２結晶からなる共晶体であることが分かった。
〈中性子用シンチレーターの作製〉
　得られた共晶体を、実施例１と同様にして加工し、本発明の中性子用シンチレーターを得た。なお、本実施例では、実施例１と同様に、中性子用シンチレーターの長さ７ｍｍ、幅２ｍｍの面が、凝固方向に対して鉛直な面となるように加工し、層状のフッ化カルシウム結晶が直線的に連続している方向の端部が、かかる面内となるようにした場合（製作例１）と、中性子用シンチレーターの長さ７ｍｍ、幅２ｍｍの面が、凝固方向に対して平行な面となるように加工した場合（製作例２）との２通りについて中性子用シンチレーターを作製した。
〈中性子検出器の作製と特性評価〉
　当該中性子用シンチレーターの中性子に対する応答特性を実施例１と同様にして評価した。製作例１の中性子シンチレーターを使用した場合の波高分布スペクトルを図６に、製作例１と製作例２の中性子シンチレーターを使用して、両者を比較した波高分布スペクトルを図９に示す。
　図６より中性子を検出したことを示す明瞭なピークが確認でき、本発明の共晶体が中性子用シンチレーターとして有効に作用し、また、当該中性子用シンチレーターを用いた中性子検出器が有効であることが分かった。また、実施例１と同様に、中性子を検出したことを示すピークとγ線ノイズとを明確に区別でき、本発明の中性子用シンチレーターは、優れたｎ／γ弁別能を有することが分かった。
　製作例１と製作例２の中性子シンチレーターを使用して、両者を比較した波高分布スペクトルを図９に示す。なお、本図では、製作例１と製作例２の両者とも、製作例１の波高分布スペクトルのピーク値を１とした相対値で示した。図９より、光検出器が、直線的に連続しているフッ化カルシウム結晶層の直線方向端部に配置されている場合（製作例１）には、そうでない場合に比較して、波高値が顕著に増大することが分かる。この効果は、ＣａＦ２結晶が直線的に連続した方向にはシンチレーション光の伝搬効率が高く、光検出器におけるシンチレーション光の検出効率が向上したことによるものと考えられる。これは共晶体からなるシンチレーターに特有の効果であって、本発明が有効であることが分かる。
　比較例１
〈共晶体の製造〉
　凝固速度を１ｍｍ／ｈｒとする以外は実施例１と同様にして共晶体を得た。得られた共晶体について、実施例１と同様にして反射電子組成像を観察した。凝固方向に平行な方向に切断した面の反射電子組成像を図１０に、凝固方向に鉛直な方向に切断した面の反射電子組成像を図１１に示す。
　図１０よりＣａＦ２結晶層が一方向に直線的に連続していることが分かる。また、図１１の反射電子組成像について、ＳＥＭの測長機能を用いてＬｉＦ結晶層の厚さを計測した結果、当該共晶体のＬｉＦの層の厚さは７μｍであった。また、実施例１と同様にして粉末Ｘ線回折測定を行い、結晶相を同定した。得られた回折パターンを図５に示す。図５より、ＬｉＦ結晶とＣａＦ２結晶に由来する回折ピークが確認でき、当該共晶体がＬｉＦ結晶とＣａＦ２結晶からなる共晶体であることが分かった。
〈中性子用シンチレーターの作製〉
　得られた共晶体を、実施例１と同様にして加工し、中性子用シンチレーターを得た。
〈中性子検出器の作製と特性評価〉
　当該中性子用シンチレーターの中性子に対する応答特性を実施例１と同様にして評価した。得られた波高分布スペクトルを図６に示す。図６より中性子を検出したことを示すピークは、本発明の中性子用シンチレーターと比較してブロードであり、ＬｉＦ結晶層の厚みが５μｍを超えるとノイズとの弁別が困難であることが分かる。

Claims (11)

  1. 　層状のフッ化リチウム結晶と層状のフッ化カルシウム結晶とが交互に積層した共晶体からなる中性子用シンチレーターであって、共晶体中のフッ化リチウム結晶層の厚さが０．１～５μｍであることを特徴とする中性子用シンチレーター。
  2. 　請求項１に記載の中性子用シンチレーター、及び光検出器を具備することを特徴とする中性子検出器。
  3. 　光検出器が、位置敏感型光検出器であることを特徴とする請求項２に記載の中性子検出器。
  4. 　層状のフッ化リチウム結晶と層状のフッ化カルシウム結晶とが交互に積層した共晶体からなる中性子用シンチレーターであって、共晶体中のフッ化カルシウム結晶層が少なくとも一方向に直線的に連続していることを特徴とする中性子用シンチレーター。
  5. 　請求項４に記載の中性子用シンチレーター、及び光検出器を具備することを特徴とする中性子検出器。
  6. 　光検出器が、直線的に連続しているフッ化カルシウム結晶層の直線方向端部に配置されていることを特徴とする請求項５に記載の中性子検出器。
  7. 　光検出器が、位置敏感型光検出器であることを特徴とする請求項５に記載の中性子検出器。
  8. 　層状のフッ化リチウム結晶と層状のフッ化カルシウム結晶とが交互に積層した共晶体からなる中性子用シンチレーターであって、共晶体中のフッ化リチウム結晶層の厚さが０．１～５μｍであり、且つ、フッ化カルシウム結晶層が少なくとも一方向に直線的に連続していることを特徴とする中性子用シンチレーター。
  9. 　請求項８に記載の中性子用シンチレーター、及び光検出器を具備することを特徴とする中性子検出器。
  10. 　光検出器が、直線的に連続しているフッ化カルシウム結晶層の直線方向端部に配置されていることを特徴とする請求項９に記載の中性子検出器。
  11. 　光検出器が、位置敏感型光検出器であることを特徴とする請求項９に記載の中性子検出器。
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