WO2011125094A1 - 燃料電池 - Google Patents

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WO2011125094A1
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diffusion layer
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anode
cathode gas
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田村淳
中野義彦
山崎六月
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Toshiba Corp
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Toshiba Corp
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    • Y02E60/50—Fuel cells

Definitions

  • the present invention relates to a fuel cell.
  • a fuel cell in which battery characteristics such as power density are improved by supplying water generated in a cathode catalyst layer to an anode catalyst layer through a proton conductive membrane (for example, Patent Documents). 1).
  • vaporized fuel obtained by vaporizing liquid fuel is supplied to the anode, and in order to ensure water that reacts with the vaporized fuel in the anode catalyst layer, the cathode is interposed between the surface layer having an air inlet and the cathode.
  • a moisturizing layer that impregnates water generated in the catalyst layer to suppress transpiration is provided.
  • the present invention provides a fuel cell that suppresses deterioration of output density and has sufficient reliability.
  • a fuel cell includes a cathode catalyst layer, a cathode that is laminated on the cathode catalyst layer, and includes a first cathode gas diffusion layer containing a fluororesin, to which an oxidant gas is supplied, and an anode catalyst And an anode gas diffusion layer laminated on the anode catalyst layer, and the proton conductivity sandwiched between the anode supplied with fuel, the cathode catalyst layer of the cathode, and the anode catalyst layer of the anode A film, a second cathode gas diffusion layer having a fluorine resin content less than that of the first cathode gas diffusion layer, and a second cathode gas diffusion layer; A third cathode gas diffusion layer impregnated with the generated water and a heat radiating member in contact with the third cathode gas diffusion layer are provided.
  • Sectional drawing which shows the fuel cell which concerns on Example 1 of this invention.
  • the flowchart which shows the manufacturing process of a fuel cell.
  • the top view which shows the heat sink of a fuel cell.
  • the figure which shows the relationship between the characteristic of a fuel cell, and the fluororesin content of a 1st cathode gas diffusion layer The figure which shows the relationship between the characteristic of a fuel cell, and the fluororesin content of a 2nd cathode gas diffusion layer.
  • the figure which shows the relationship between the characteristic of a fuel cell, and the fluororesin content of a 2nd anode gas diffusion layer The figure which shows the relationship between the characteristic of a fuel cell, and the thickness of a 2nd anode gas diffusion layer. The figure which shows the relationship between the characteristic of a fuel cell, and the presence or absence of a 2nd cathode gas diffusion layer. The figure which shows the relationship between the characteristic of a fuel cell, and the presence or absence of a 2nd anode gas diffusion layer. Sectional drawing which shows the principal part of the fuel cell which concerns on Example 2 of this invention. The figure which shows the relationship between the characteristic of a fuel cell, and the fluororesin content of a 4th cathode gas diffusion layer. The figure which shows the relationship between the characteristic of a fuel cell, and various parameters collectively.
  • the proton conductive membrane 11 has an oxidant electrode (hereinafter referred to as a cathode) 12 to which an oxidant gas is supplied and a fuel electrode (hereinafter referred to as a cathode) to which fuel is supplied. , Referred to as an anode) 13.
  • a cathode 12 oxidant electrode
  • a cathode fuel electrode
  • anode 13 This configuration is also called a membrane electrode assembly 14.
  • the cathode 12 has a structure in which a first cathode gas diffusion layer 15 having a first porous base material containing a fluororesin and a cathode catalyst layer 16 are laminated, and the cathode catalyst layer 16 is a proton conductive membrane 11. Touching.
  • the anode 13 has a structure in which a first anode gas diffusion layer 17 having a second porous substrate and an anode catalyst layer 18 are laminated, and the anode catalyst layer 18 is in contact with the proton conductive membrane 11. .
  • the first cathode gas diffusion layer 15 has porous carbon paper (first porous substrate) containing, for example, about 30 to 70 wt% of a fluororesin, and is supplied from an oxidant gas supply means (not shown).
  • the oxidant gas is supplied to the cathode catalyst layer 16 and functions as a current collector.
  • the cathode catalyst layer 16 is a porous layer containing a catalytically active material, a conductive material, and a proton conductive material, such as a porous layer in which carbon particles carrying a Pt catalyst and an ion exchange resin are mixed. It functions to promote the reaction of protons, electrons, and oxygen to produce water.
  • the first anode gas diffusion layer 17 has, for example, porous carbon paper (second porous substrate), and supplies fuel supplied from a fuel supply means described later to the anode catalyst layer 18 as a current collector. Plays the function.
  • the Anato catalyst layer 18 is a porous layer containing a catalytically active material, a conductive material, and a proton conductive material, such as a porous layer in which carbon particles carrying a Pt—Ru alloy catalyst are mixed with an ion exchange resin. It functions to promote the reaction in which methanol, which is a fuel, reacts with water to produce protons, electrons, and carbon dioxide.
  • the proton conductive membrane 11 is a thin film made of a cation exchange resin, for example, a perfluorocarbon sulfonic acid polymer, and functions as a transport path through which protons generated in the anode catalyst layer 18 move to the cathode catalyst layer 16.
  • a cation exchange resin for example, a perfluorocarbon sulfonic acid polymer
  • a diffusion layer 20 is laminated.
  • a third cathode gas diffusion layer 21 having a fourth porous base material with adjusted air permeability and moisture permeability is laminated.
  • a heat radiating plate (heat radiating member) 22 having a plurality of through holes 22a is disposed on the third cathode gas diffusion layer 21.
  • the cathode conductive layer 19 is, for example, a metal mesh, and evenly contacts the first cathode gas diffusion layer 15 and functions to electrically connect the cathode 12 to the outside.
  • the second cathode gas diffusion layer 20 has porous carbon paper (third porous substrate) containing, for example, 5 to 20 wt% fluororesin, and the oxidant gas supplied from the oxidant gas supply means is supplied to the second cathode gas diffusion layer 20. While supplying to 1 cathode gas diffusion layer 15, the discharge
  • the third cathode gas diffusion layer 21 is, for example, a polyethylene porous film having a thickness of 0.75 mm, an air permeability of 1.7 seconds / 100 cm 3 , a moisture permeability of 3000 g / m 2 ⁇ 24H, and a Shore hardness of D44. (Fourth porous substrate) functions as a moisture retaining layer impregnated with water produced in the cathode catalyst layer 16.
  • the air permeability is measured according to the measuring method specified in JIS P-8117, and the moisture permeability is measured according to the measuring method specified in JIS L-1099A-1.
  • Shore hardness is rebound hardness, and is calculated by using a hammer with a diamond hemisphere attached to the tip as an indenter and dividing the bounce height when the hammer is dropped by the original height.
  • the heat radiating plate 22 is a metal plate having a high thermal conductivity, for example, a copper plate, takes in the oxidant gas supplied from the oxidant gas supply means through the through hole 22a, and reacts protons, electrons and oxygen in the cathode catalyst layer 16. Thus, the heat of reaction when water is generated is quickly released to the outside.
  • a second anode gas diffusion layer 23 having a fifth porous substrate containing a fluororesin is laminated on the first anode gas diffusion layer 17.
  • An anode conductive layer 24 is stacked on the second anode gas diffusion layer 23.
  • the second anode gas diffusion layer 23 has porous carbon paper (fifth porous substrate) containing, for example, 5 to 20 wt% fluororesin, and is the anode catalyst layer 18 out of the water supplied from the cathode 12.
  • porous carbon paper fifth porous substrate
  • the water that has passed through the anode catalyst layer 18 without being consumed is stored and held, and the fuel supplied from the fuel supply means described later is uniformly distributed to the anode 13.
  • the anode conductive layer 24 is, for example, a metal mesh, and evenly contacts the second anode gas diffusion layer 23 and functions to electrically connect the anode 13 to the outside.
  • a rubber O-ring 26 is disposed between the proton conductive membrane 11 and the cathode conductive layer 19, and a seal material is provided between the proton conductive membrane 11 and the anode conductive layer 24.
  • the membrane electrode assembly 14 is sealed by disposing a rubber O-ring 27.
  • a fuel supply means 30 for supplying fuel (methanol) with the anode conductive layer 24 interposed is disposed.
  • the fuel supply means 30 communicates the fuel storage unit 31 that stores liquid fuel, the fuel supply unit 32 that vaporizes the liquid fuel and supplies vaporized fuel to the anode 13, and the fuel storage unit 31 and the fuel supply unit 32. And a flow path 33.
  • a pump 34 is provided in the middle of the flow path 33 and delivers liquid fuel from the fuel storage unit 31 to the fuel supply unit 32, and the vaporized fuel vaporized in the fuel supply unit 32 is uniformly supplied to the second anode gas.
  • a fuel distribution layer 35 for supplying to the diffusion layer 23.
  • the fuel distribution layer 35 is made of a material that does not allow liquid fuel or vaporized fuel to permeate, such as polyethylene terephthalate (PET) resin, polyethylene naphthalate (PEN) resin, or polyimide resin, and has a plurality of through holes 35a for allowing vaporized fuel to pass therethrough.
  • PET polyethylene terephthalate
  • PEN polyethylene naphthalate
  • polyimide resin polyimide resin
  • the fuel distribution layer 35 may be, for example, a gas-liquid separation membrane that separates the vaporized component of the liquid fuel from the liquid fuel and transmits the vaporized component to the second anode gas diffusion layer 23 side.
  • gas-liquid separation membrane examples include silicone rubber, low density polyethylene (LDPE) thin film, polyvinyl chloride (PVC) thin film, polyethylene terephthalate (PET) thin film, fluororesin (for example, polytetrafluoroethylene (PTFE), tetrafluoroethylene). -Perfluoroalkyl vinyl ether copolymer (PFA) etc.) A microporous film etc. are used.
  • the mixed fuel of methanol and water is a methanol aqueous solution or pure methanol having a concentration of 80 Wt% or more.
  • pure methanol is used as the fuel, the energy density of the fuel is high, so that the fuel storage unit 31 can be downsized.
  • the methanol concentration of the aqueous methanol solution is preferably 80 wt% or more.
  • Methanol that has reached the cathode 12 due to the methanol crossover phenomenon directly undergoes a combustion reaction with oxygen in the air at the cathode catalyst layer 16 to generate water and reaction heat.
  • reaction heat generated by the methanol crossover phenomenon is effectively utilized to improve the catalytic activity of the cathode 12 and the anode 13 and the proton conductivity of the proton conductive membrane 11.
  • the catalytic activity of the cathode 12 and the anode 13 and the proton conductivity of the proton conductive membrane 11 are temperature dependent. By increasing the temperature of the membrane electrode assembly 14, the catalytic activity and proton conductivity can be increased. As a result, the output of the fuel cell 10 can be increased.
  • the first anode gas diffusion layer 17 is configured to control the methanol crossover phenomenon within an appropriate range.
  • the second cathode gas diffusion layer 20 is configured to have a sufficient water holding capacity.
  • the heat radiating plate 22 is configured so that heat radiation from the membrane electrode assembly 14 can be controlled within an appropriate range.
  • the fuel cell 10 appropriately maintains the heat radiation from the membrane electrode assembly 14, the amount of water retained in the cathode 12 constituting the membrane electrode assembly 14, and the cathode 12.
  • the amount of water supplied to the anode 13 is maintained in an appropriate range within the surface of the membrane electrode assembly 14.
  • FIG. 2 is a diagram for explaining the function and effect of each layer of the fuel cell 10.
  • the second cathode gas diffusion layer 20 has a lower fluororesin content than the first cathode gas diffusion layer 15. Therefore, the first cathode gas diffusion layer 15 has high water repellency, and the second cathode gas diffusion layer 20 has low water repellency.
  • the water vapor 40 generated in the cathode catalyst layer 16 hardly stays in the first cathode gas diffusion layer 15 and is smoothly discharged to the second cathode gas diffusion layer 20.
  • the first cathode gas diffusion layer 15 having a high fluororesin content has an effect of suppressing so-called flooding in which water vapor is aggregated in the cathode catalyst layer 16 to inhibit air intake.
  • the third cathode gas diffusion layer 21 is capable of holding the water vapor 40 discharged from the cathode catalyst layer 16 while smoothly taking in air by selecting one having adjusted air permeability and moisture permeability. . Most of the water vapor 41 held in the third cathode gas diffusion layer 21 is stored in the second cathode gas diffusion layer 20.
  • the second cathode gas diffusion layer 20 functions as a reservoir for the water vapor 41 that is discharged from the first cathode gas diffusion layer 15 and cannot pass through the third cathode gas diffusion layer 21. Since the second cathode gas diffusion layer 20 exhibits high water retention, the water 42 can be smoothly supplied to the anode catalyst layer 18.
  • the heat radiating plate 22 by selecting a member having a high thermal conductivity, the heat radiating property is improved, the condensation of the water vapor 41 is promoted, and the temperature distribution can be made uniform in the plane of the membrane electrode assembly 14.
  • the temperature distribution is made uniform, the amount of water 43 retained in the second cathode gas diffusion layer 20 increases, and the amount of water 42 supplied to the anode catalyst layer 18 can also increase.
  • the second anode gas diffusion layer 23 distributes the fuel flowing in from the fuel distribution layer 35 more uniformly to the first anode gas diffusion layer 17. By uniformly distributing the fuel within the surface of the anode catalyst layer 18, it is possible to prevent a factor in which the temperature distribution in the surface of the membrane electrode assembly 14 becomes uneven.
  • the second anode gas diffusion layer 23 can temporarily store the water 44 that could not be consumed by the anode catalyst layer 18 and can return the stored water 44 to the anode catalyst layer 18 again. Can be prepared when there is a shortage of water.
  • FIG. 3 is a flowchart showing the manufacturing process of the fuel cell 10. As shown in FIG. 3, first, a membrane electrode assembly 14 in which the proton conductive membrane 11 is sandwiched between the cathode 12 and the anode 13 is formed.
  • porous carbon paper 200 mm ⁇ 100 mm, thickness 360 ⁇ m
  • the anode catalyst layer paste is applied onto the first anode gas diffusion layer 17 by the doctor blade method and dried to form the anode catalyst layer 18 having a thickness of 150 ⁇ m.
  • the doctor blade method is one of methods for processing a powder of a certain material into a plate having a uniform and constant thickness.
  • the viscous slurry produced by mixing the raw material powder with solvent, antifoaming agent, resin, etc. is poured into the doctor blade receptacle and extruded through the gap between the flat surface on both edges and the apex of the central ridge.
  • a coating film having a constant thickness equal to the step is obtained.
  • carbon carrying a cathode catalyst particle (Pt) is obtained by adding a perfluorocarbon sulfonic acid polymer solution as a proton conductive resin and water and methoxypropanol as a dispersion medium to carbon black carrying a cathode catalyst particle (Pt).
  • a cathode catalyst layer paste in which black is dispersed is prepared.
  • porous carbon paper 200 mm ⁇ 100 mm, thickness 270 ⁇ m, fluororesin content 50 wt%) containing a fluororesin is prepared.
  • a cathode catalyst layer paste is applied onto the first cathode gas diffusion layer 15 by a doctor blade method and dried to form a cathode catalyst layer 16 having a thickness of 150 ⁇ m.
  • the porous carbon paper In order to contain the fluorocarbon resin in the porous carbon paper, the porous carbon paper is immersed in a solution in which the fluorocarbon resin is dispersed or dissolved, and after natural drying, the fluorocarbon resin is baked at 380 ° C. in an inert atmosphere. By doing. Polytetrafluoroethylene (PTFE) was used as the fluororesin.
  • PTFE Polytetrafluoroethylene
  • the first anode gas diffusion layer 17 on which the anode catalyst layer 18 is formed and the first cathode gas diffusion layer 15 on which the cathode catalyst layer 16 is formed are cut into rectangles having a length of 40 mm and a width of 30 mm, respectively.
  • a perfluorocarbon sulfonic acid polymer membrane (trade name: nafion membrane, manufactured by DuPont) having a thickness of 30 ⁇ m and a water content of 10 to 20 wt% is prepared as the proton conductive membrane 11.
  • the proton conductive membrane 11 is sandwiched between the anode catalyst layer 18 and the cathode catalyst layer 16 and hot-pressed, whereby the membrane electrode assembly 14 is obtained.
  • porous carbon paper (thickness: 180 ⁇ m, fluorine content: 10 wt%) containing a fluororesin is prepared.
  • a second anode gas diffusion layer 23 is laminated on the first anode gas diffusion layer 17.
  • a gold foil having a plurality of through holes is prepared as a conductive layer.
  • the cathode conductive layer 19 and the anode conductive layer 24 are formed.
  • a rubber O-ring 26 is sandwiched between the proton conductive membrane 11 and the cathode conductive layer 19, and a rubber O-ring 27 is sandwiched between the proton conductive membrane 11 and the anode conductive layer 24. Then, a seal is applied around the membrane electrode assembly 14.
  • porous carbon paper (thickness: 360 ⁇ m, fluorine resin content: 10 wt%) containing a fluororesin is prepared and laminated on the cathode conductive layer 19.
  • the third cathode gas diffusion layer 21 for example, length 44 mm, width 34 mm, thickness 0.75 mm, porosity 26%, air permeability 1.7 seconds / 100 cm 3 , moisture permeability 3000 g / m 2 ⁇ 24 h.
  • a polyethylene porous film is prepared and laminated on the second cathode gas diffusion layer 20.
  • a 1 mm thick copper plate (thermal conductivity at 370 W / mK at 20 ° C.) in which 70 square through holes 22a each having a side length of 3 mm are uniformly formed is prepared, and the third cathode It is laminated on the gas diffusion layer 21.
  • the fluororesin As the first cathode gas diffusion layer 15, the second cathode gas diffusion layer 20, and the second anode gas diffusion layer 23, if porous carbon paper previously containing a target concentration of fluororesin is used, the fluororesin is immersed. The number of processes can be reduced.
  • the power generation of the fuel cell 10 was performed by connecting a constant voltage power source to the fuel cell 10 and controlling the current flowing through the fuel cell 10 so that the output voltage of the fuel cell 10 was constant at 0.3V.
  • the initial power density P0 when the fuel cell 10 started power generation and the power density P1 after 1000 hours of power generation were measured. From the ratio between the output density P1 and the initial output density P0, the 1000H residual ratio of the output density was determined.
  • FIG. 4 is a diagram showing the measurement position of the surface temperature of the third cathode gas diffusion layer 21.
  • thermocouple is inserted between the third cathode gas diffusion layer 21 and the second cathode gas diffusion layer 20 through the through hole 22 a of the heat radiating plate 22, and the center of the third cathode gas diffusion layer 21 is inserted.
  • the surface temperatures of the part 51 and the peripheral part 52 were measured.
  • the output density (mW / cm 2 ) of the fuel cell is obtained by multiplying the current density flowing through the fuel cell (current value per 1 cm 2 area of the power generation unit (mA / cm 2 )) by the output voltage of the fuel cell. It is.
  • the area of the power generation unit is an area of a portion where the anode catalyst layer 18 and the cathode catalyst layer 16 are opposed to each other. Here, since the areas of the anode catalyst layer 18 and the cathode catalyst layer 16 are equal and completely opposed to each other, the area of the power generation unit is equal to the areas of these catalyst layers.
  • the 1000H remaining rate (hereinafter also simply referred to as the remaining rate) is 95%, and high long-term reliability was obtained.
  • the surface temperature Tc of the central part 51 of the third cathode gas diffusion layer 21 and the surface temperature Te of the peripheral part 52 were both 55 ° C., and the temperature distribution of the membrane electrode assembly 14 was uniform.
  • the heat dissipation from the membrane electrode assembly 14 is appropriately maintained, the amount of water held in the cathode 12 constituting the membrane electrode assembly 14, and the water supplied from the cathode 12 to the anode 13.
  • various parameters of the fuel cell are changed, and the characteristics of the fuel cell (initial value of output density, 1000 H residual rate, membrane The results of examining the temperature of the electrode assembly will be described.
  • the parameters of the fuel cell include the thermal conductivity of the heat sink 22, the fluorine resin content of the first cathode gas diffusion layer 15, the fluorine resin content of the second cathode gas diffusion layer 20, and the thickness of the first anode gas diffusion layer 17.
  • the fluororesin content of the second anode gas diffusion layer 23 and the thickness of the second anode gas diffusion layer 23 were selected.
  • FIG. 15 collectively shows a series of test conditions and test results obtained by changing various parameters of the fuel cell.
  • the series of tests includes 21 examples of Test Examples 1 to 9 and Comparative Examples 1 to 13.
  • a test that satisfies the requirements of the fuel cell of this example is referred to as a test example, and a test that does not satisfy the requirement is referred to as a comparative example.
  • Test Example 1 This is the test described above.
  • the thermal conductivity of the heat sink 22 (copper) is 370 W / mK
  • the fluorine resin content of the second cathode gas diffusion layer 20 is 50 wt%
  • the fluorine resin content of the second cathode gas diffusion layer 20 is 10 wt%
  • the thickness of the anode gas diffusion layer 17 is 360 ⁇ m
  • the fluorine resin content of the second anode gas diffusion layer 23 is 10 wt%
  • the thickness of the second anode gas diffusion layer 23 is 180 ⁇ m.
  • the initial power density P0 was 100%, and the remaining rate was 95%.
  • the surface temperature Tc of the central portion 51 of the third cathode gas diffusion layer 21 was 55 ° C.
  • the surface temperature Te of the peripheral portion 52 was 55 ° C.
  • Test Example 2 The material of the heat radiating plate 22 was changed from copper to aluminum (thermal conductivity 204 W / mK at 20 ° C.). Other conditions are the same as in Test Example 1.
  • the initial output density P0 was 95%, and the residual rate was 90%.
  • the surface temperature Tc of the central portion 51 of the third cathode gas diffusion layer 21 was 55 ° C., and the surface temperature Te of the peripheral portion 52 was 55 ° C.
  • Test Example 3 The fluorine resin content of the first cathode gas diffusion layer 15 was changed from 50 wt% to 70 wt%, and the fluorine resin content of the second cathode gas diffusion layer 20 was changed from 10 wt% to 20 wt%. Other conditions are the same as in Test Example 1.
  • the initial power density P0 was 95%, and the remaining rate was 85%.
  • the surface temperature Tc of the central portion 51 of the third cathode gas diffusion layer 21 was 55 ° C.
  • the surface temperature Te of the peripheral portion 52 was 55 ° C.
  • Test Example 4 The fluorine resin content of the first cathode gas diffusion layer 15 was changed from 50 wt% to 30 wt%, and the fluorine resin content of the second cathode gas diffusion layer 20 was changed from 10 wt% to 5 wt%. Other conditions are the same as in Test Example 1.
  • the initial power density P0 was 90%, and the residual rate was 95%.
  • the surface temperature Tc of the central portion 51 of the third cathode gas diffusion layer 21 was 55 ° C.
  • the surface temperature Te of the peripheral portion 52 was 55 ° C.
  • Test Example 5 Between the second cathode gas diffusion layer 20 and the third cathode gas diffusion layer 21, a fourth cathode gas diffusion layer 61 having a fluororesin content of 5 wt% described later was disposed. Other conditions are the same as in Test Example 1.
  • the initial output density P0 was 102%, and the remaining rate was 96%.
  • the surface temperature Tc of the central portion 51 of the third cathode gas diffusion layer 21 was 55 ° C.
  • the surface temperature Te of the peripheral portion 52 was 55 ° C.
  • Test Example 6 Between the second cathode gas diffusion layer 20 and the cathode conductive layer 19, a fourth cathode gas diffusion layer 61 having a fluorine resin content of 5 wt% was disposed. Other conditions are the same as in Test Example 1.
  • the initial output density P0 was 102%, and the remaining rate was 96%.
  • the surface temperature Tc of the central portion 51 of the third cathode gas diffusion layer 21 was 55 ° C.
  • the surface temperature Te of the peripheral portion 52 was 55 ° C.
  • Test Example 7 The fluorine resin content of the first cathode gas diffusion layer 15 is changed from 50 wt% to 60 wt%, the fluorine resin content of the second cathode gas diffusion layer 20 is changed from 10 wt% to 15 wt%, and the fluorine resin of the fourth cathode gas diffusion layer 61 The content was changed from 5 wt% to 10 wt%. Other conditions are the same as in Test Example 1.
  • the initial power density P0 was 100%, and the remaining rate was 95%.
  • the surface temperature Tc of the central portion 51 of the third cathode gas diffusion layer 21 was 55 ° C.
  • the surface temperature Te of the peripheral portion 52 was 55 ° C.
  • Test Example 8 The fluororesin content of the second anode gas diffusion layer 23 was changed from 10 wt% to 20 wt%. Other conditions are the same as in Test Example 1.
  • the initial output density P0 was 94%, and the residual rate was 93%.
  • the surface temperature Tc of the central portion 51 of the third cathode gas diffusion layer 21 was 55 ° C.
  • the surface temperature Te of the peripheral portion 52 was 55 ° C.
  • Test Example 9 The fluororesin content of the second anode gas diffusion layer 23 was changed from 10 wt% to 5 wt%. Other conditions are the same as in Test Example 1.
  • the initial power density P0 was 96%, and the residual rate was 91%.
  • the surface temperature Tc of the central portion 51 of the third cathode gas diffusion layer 21 was 55 ° C., and the surface temperature Te of the peripheral portion 52 was 55 ° C.
  • the initial power density P0 was 40% and the remaining rate was 40%.
  • the surface temperature Tc of the central portion 51 of the third cathode gas diffusion layer 21 was 60 ° C.
  • the surface temperature Te of the peripheral portion 52 was 50 ° C.
  • the initial power density P0 was 30% and the remaining rate was 10%.
  • the surface temperature Tc of the central portion 51 of the third cathode gas diffusion layer 21 was 50 ° C.
  • the surface temperature Te of the peripheral portion 52 was 44 ° C.
  • the initial power density P0 was 60%, and the remaining rate was 30%.
  • the surface temperature Tc of the central portion 51 of the third cathode gas diffusion layer 21 was 53 ° C., and the surface temperature Te of the peripheral portion 52 was 50 ° C.
  • the initial power density P0 was 35%, and the remaining rate was 20%.
  • the surface temperature Tc of the central portion 51 of the third cathode gas diffusion layer 21 was 50 ° C., and the surface temperature Te of the peripheral portion 52 was 45 ° C.
  • the initial power density P0 was 35%, and the remaining rate was 20%.
  • the surface temperature Tc of the central portion 51 of the third cathode gas diffusion layer 21 was 51 ° C., and the surface temperature Te of the peripheral portion 52 was 45 ° C.
  • the initial power density P0 was 50%, and the remaining rate was 50%.
  • the surface temperature Tc of the central portion 51 of the third cathode gas diffusion layer 21 was 60 ° C.
  • the surface temperature Te of the peripheral portion 52 was 60 ° C.
  • the initial power density P0 was 20% and the remaining rate was 10%.
  • the surface temperature Tc of the central portion 51 of the third cathode gas diffusion layer 21 was 56 ° C.
  • the surface temperature Te of the peripheral portion 52 was 50 ° C.
  • the initial power density P0 was 70%, and the remaining rate was 60%.
  • the surface temperature Tc of the central portion 51 of the third cathode gas diffusion layer 21 was 50 ° C., and the surface temperature Te of the peripheral portion 52 was 45 ° C.
  • This fuel cell had an initial output density P0 of 70% and a residual rate P1 of 60%.
  • the surface temperature Tc of the central portion 51 of the third cathode gas diffusion layer 21 was 55 ° C.
  • the surface temperature Te of the peripheral portion 52 was 50 ° C.
  • the initial power density P0 was 60%, and the remaining rate P1 was 70%.
  • the surface temperature Tc of the central portion 51 of the third cathode gas diffusion layer 21 was 55 ° C., and the surface temperature Te of the peripheral portion 52 was 53 ° C.
  • the initial power density P0 was 50%, and the remaining rate was 60%.
  • the surface temperature Tc of the central portion 51 of the third cathode gas diffusion layer 21 was 53 ° C.
  • the surface temperature Te of the peripheral portion 52 was 51 ° C.
  • FIG. 5 to FIG. 12 show the relationship between the parameters of the fuel cell and the characteristics of the fuel cell (initial value of output density, 1000H residual rate, temperature of the membrane electrode assembly) based on each example described above and the result. It explains using.
  • FIG. 5 is a graph showing the relationship between the thermal conductivity of the heat radiating plate 22 and the characteristics of the fuel cell, in which the results of Test Example 1 to Test Example 9 and Comparative Example 1 are plotted.
  • the thermal conductivity was changed by changing the material of the heat radiating plate 22 to copper (Cu), aluminum (Al), or SUS while keeping the shape of the heat radiating plate 22 constant.
  • the initial output density P0 is 90 to 102% with respect to the thermal conductivity of the heat sink 22 of 370 W / mK (Cu) and 204 W / mK (Al).
  • the residual ratio was as high as 85 to 96%.
  • Both the surface temperature Tc of the central portion 51 and the surface temperature Te of the peripheral portion 52 of the third cathode gas diffusion layer 21 were 55 ° C. and were uniform in the plane.
  • the heat conductivity of the heat radiating plate 22 is 15 W / mK (SUS)
  • the initial output density P0 is 40%
  • the residual rate is 40, which are all compared to Test Examples 1 to 9. It decreased to 1/2 or less.
  • the surface temperature Tc of the central portion 51 of the third cathode gas diffusion layer 21 was 60 ° C.
  • the surface temperature Te of the peripheral portion 52 was 50 ° C., and in-plane nonuniformity occurred.
  • the heat conductivity of the heat radiating plate 22 is 100 W / mK or more.
  • the cathode 12 is cooled by improving the heat dissipation of the heat radiating plate 22, and the condensation of the water vapor 41 generated by the power generation is promoted accordingly, and the water 42 supplied from the cathode 12 to the anode 13 is increased. It is shown that.
  • the upper limit of the thermal conductivity of the heat sink 22 is not particularly defined, but if the thermal conductivity is excessive, the porous material will be clogged by excessively condensed water, so it should be 500 W / mK or less. Is appropriate.
  • FIG. 6 is a diagram showing the relationship between the fluorine resin content of the first cathode gas diffusion layer 15 and the characteristics of the fuel cell, in which the results of Test Examples 1 to 9, Comparative Example 2 and Comparative Example 3 are plotted. It is.
  • the initial output density P0 is 90 to 102% and the residual ratio is 85 to 96% with respect to the fluororesin content of 30 to 70 wt%. Obtained.
  • Both the surface temperature Tc of the central portion 51 and the surface temperature Te of the peripheral portion 52 of the third cathode gas diffusion layer 21 were 55 ° C. and were uniform in the plane.
  • the fluororesin content was 85 wt%
  • the initial output density P0 was 30%
  • the residual rate was 10, both of which were significantly reduced.
  • the surface temperature Tc of the central portion 51 of the third cathode gas diffusion layer 21 was 50 ° C.
  • the surface temperature Te of the peripheral portion 52 was 44 ° C., resulting in a decrease in surface temperature and in-plane nonuniformity.
  • the fluororesin content was 5 wt%
  • the initial output density P0 was 60%
  • the residual rate was 30%.
  • the surface temperature Tc of the central portion 51 of the third cathode gas diffusion layer 21 was 53 ° C.
  • the surface temperature Te of the peripheral portion 52 was 50 ° C., resulting in a decrease in surface temperature and in-plane nonuniformity.
  • FIG. 7 is a graph showing the relationship between the fluorine resin content of the second cathode gas diffusion layer 20 and the characteristics of the fuel cell, in which the results of Test Example 1 to Test Example 9 and Comparative Example 4 are plotted.
  • the initial power density P0 is 90 to 102% and the residual rate is 5% to 20% by weight of the fluorine resin content of the second cathode gas diffusion layer 20.
  • a high value of 85 to 96% was obtained.
  • Both the surface temperature Tc of the central portion 51 and the surface temperature Te of the peripheral portion 52 of the third cathode gas diffusion layer 21 were 55 ° C. and were uniform in the plane.
  • Comparative Example 4 the content of the fluorine resin in the second cathode gas diffusion layer 20 was 70 wt%, the initial output density P0 was 35%, and the remaining rate was significantly reduced to 20%.
  • the surface temperature Tc of the central portion 51 of the third cathode gas diffusion layer 21 was 50 ° C., and the surface temperature Te of the peripheral portion 52 was 45 ° C., resulting in a decrease in surface temperature and in-plane nonuniformity.
  • FIG. 7 shows that the fluororesin content of the second cathode gas diffusion layer 20 has an appropriate range.
  • the content of the fluororesin in the second cathode gas diffusion layer 20 is 5 to 25 wt%.
  • FIG. 8 is a diagram showing the relationship between the thickness of the first anode gas diffusion layer 17 and the characteristics of the fuel cell, and plots the results of Test Examples 1 to 9, Comparative Example 6, and Comparative Example 7, respectively.
  • the thickness of the first anode gas diffusion layer 17 is 360 ⁇ m
  • the initial output density P0 is 90 to 102%
  • the remaining rate is as high as 85 to 96%. A value was obtained.
  • Both the surface temperature Tc of the central portion 51 and the surface temperature Te of the peripheral portion 52 of the third cathode gas diffusion layer 21 were 55 ° C. and were uniform in the plane.
  • the thickness of the first anode gas diffusion layer 17 was 180 ⁇ m, the initial output density P0 was 50%, and the remaining rate was significantly reduced.
  • the surface temperature Tc of the central portion 51 of the third cathode gas diffusion layer 21 and the surface temperature Te of the peripheral portion 52 were both 60 ° C., and the temperature increased but no in-plane nonuniformity occurred.
  • the thickness of the first anode gas diffusion layer 17 was 540 ⁇ m, the initial output density P0 was 20%, and the remaining rate was significantly reduced to 10%.
  • the surface temperature Tc of the central portion 51 of the third cathode gas diffusion layer 21 was 56 ° C., the surface temperature Te of the peripheral portion 52 was 50 ° C., the temperature of the peripheral portion was lowered, and in-plane nonuniformity occurred.
  • FIG. 8 shows that the thickness of the first anode gas diffusion layer 17 has an appropriate range. For example, in order to ensure an initial output density of 80% or more and a remaining rate, it is appropriate that the thickness of the first anode gas diffusion layer 17 is 300 to 400 ⁇ m.
  • the first anode gas diffusion layer 17 is able to hold the water supplied from the cathode 12 in part by the anode catalyst layer 18 and the water passing through the anode catalyst layer 18 without excess or deficiency. ing. Furthermore, it shows that the amount of methanol crossover can be controlled appropriately.
  • FIG. 9 is a diagram showing the relationship between the fluorine resin content of the second anode gas diffusion layer 23 and the characteristics of the fuel cell, and plots the results of Test Examples 1 to 9, Comparative Example 8, and Comparative Example 9, respectively. It is.
  • the fluorine resin content of the second anode gas diffusion layer 23 is 5 to 20%
  • the initial output density P0 is 90 to 102%
  • the residual rate is 85.
  • a high value of -96% was obtained.
  • Both the surface temperature Tc of the central portion 51 and the surface temperature Te of the peripheral portion 52 of the third cathode gas diffusion layer 21 were 55 ° C. and were uniform in the plane.
  • the content of the fluororesin in the second anode gas diffusion layer 23 was 50%, the initial output density P0 was 70%, and the remaining ratio was significantly reduced.
  • the surface temperature Tc of the central part 51 of the third cathode gas diffusion layer 21 was 50 ° C., the surface temperature Te of the peripheral part 52 was 45 ° C., the surface temperature was lowered, and in-plane nonuniformity occurred.
  • the content of the fluororesin in the second anode gas diffusion layer 23 was 5%, the initial output density P0 was 70%, and the remaining rate was greatly reduced to 60%.
  • the surface temperature Tc of the central part 51 of the third cathode gas diffusion layer 21 was 55 ° C.
  • the surface temperature Te of the peripheral part 52 was 50 ° C.
  • the surface temperature of the peripheral part was lowered, and in-plane nonuniformity occurred.
  • the fluororesin content of the second anode gas diffusion layer 23 has an appropriate range. For example, in order to ensure an initial output density and remaining rate of 80% or more, it is appropriate that the content of the fluororesin in the second anode gas diffusion layer 23 is 5 to 20 wt%.
  • the second anode gas diffusion layer 23 distributes the fuel flowing in from the fuel distribution layer 35 more uniformly to the first anode gas diffusion layer 17. This shows that the temperature distribution generated in the membrane electrode assembly 14 is made uniform by uniformly distributing the fuel in the plane of the anode catalyst layer 18.
  • FIG. 10 is a diagram showing the relationship between the thickness of the second anode gas diffusion layer 23 and the characteristics of the fuel cell, and plots the results of Test Examples 1 to 9, Comparative Example 10, and Comparative Example 11, respectively.
  • the initial output density P0 is as high as 90 to 102% and the residual rate is as high as 85 to 96%. A value was obtained.
  • Both the surface temperature Tc of the central portion 51 and the surface temperature Te of the peripheral portion 52 of the third cathode gas diffusion layer 21 were 55 ° C. and were uniform in the plane.
  • the thickness of the second anode gas diffusion layer 23 was 100 ⁇ m
  • the initial output density P0 was 60%
  • the remaining rate was 70%.
  • the surface temperature Tc of the central portion 51 of the third cathode gas diffusion layer 21 was 55 ° C.
  • the surface temperature Te of the peripheral portion 52 was 53 ° C.
  • the surface temperature and in-plane uniformity of the peripheral portion 52 were slightly lowered.
  • the thickness of the second anode gas diffusion layer 23 was 270 ⁇ m, the initial output density P0 was 50%, and the remaining rate was significantly reduced.
  • the surface temperature Tc of the central portion 51 of the third cathode gas diffusion layer 21 was 53 ° C., the surface temperature Te of the peripheral portion 52 was 51 ° C., the surface temperature was lowered, and in-plane nonuniformity occurred.
  • FIG. 10 shows that the thickness of the second anode gas diffusion layer 23 has an appropriate range. For example, in order to ensure an initial output density of 60% or more and a remaining rate, it is appropriate that the thickness of the second anode gas diffusion layer 23 is 100 to 200 ⁇ m.
  • the second anode gas diffusion layer 23 distributes the fuel flowing from the fuel distribution layer 35 more uniformly to the first anode gas diffusion layer 17, and the temperature distribution generated in the membrane electrode assembly 14 is made uniform. It has been shown.
  • FIG. 11 is a diagram showing the relationship between the presence / absence of the second cathode gas diffusion layer 20 and the characteristics of the fuel cell, and plots the results of Test Examples 1 to 9 and Comparative Example 12, respectively.
  • the second cathode gas diffusion layer 20 was provided, and the initial output density P0 was 90 to 102%, and the residual ratio was as high as 85 to 96%.
  • Both the surface temperature Tc of the central portion 51 and the surface temperature Te of the peripheral portion 52 of the third cathode gas diffusion layer 21 were 55 ° C. and were uniform in the plane.
  • the second cathode gas diffusion layer 20 was not provided, the initial output density P0 was 60%, and the residual rate was 70%.
  • the surface temperature Tc of the central portion 51 of the third cathode gas diffusion layer 21 was 55 ° C., the surface temperature Te of the peripheral portion 52 was 53 ° C., and the surface temperature and the in-plane uniformity were substantially equal.
  • FIG. 12 is a diagram showing the relationship between the presence / absence of the second anode gas diffusion layer 23 and the characteristics of the fuel cell, in which the results of Test Example 1 to Test Example 9 and Comparative Example 13 are plotted.
  • the second anode gas diffusion layer 23 is provided, and an initial output density P0 of 90 to 102% and a residual rate of 85 to 96% are obtained. It was. Both the surface temperature Tc of the central portion 51 and the surface temperature Te of the peripheral portion 52 of the third cathode gas diffusion layer 21 were 55 ° C. and were uniform in the plane.
  • the second anode gas diffusion layer 23 was not provided, the initial output density P0 was 30%, and the remaining rate was significantly reduced to 20%.
  • the surface temperature Tc of the central portion 51 of the third cathode gas diffusion layer 21 is 60 ° C.
  • the surface temperature Te of the peripheral portion 52 is 50 ° C.
  • the surface temperature of the central portion increases, and the surface temperature of the peripheral portion decreases, In-plane uniformity occurred.
  • the fuel cell 10 includes the heat radiating plate 22 having high thermal conductivity and the second cathode gas diffusion layer 20 having a fluorine resin content less than that of the first cathode gas diffusion layer 15. is doing. Further, a second anode gas diffusion layer 23 containing a fluororesin is laminated on the first anode gas diffusion layer 17.
  • the fuel cell 10 of this embodiment controls the methanol crossover phenomenon to an appropriate range, thereby effectively utilizing the water generated by the methanol crossover phenomenon to increase the water retention amount, and the methanol crossover phenomenon.
  • the catalytic heat and proton conductivity are improved by effectively utilizing the reaction heat generated by the above.
  • the heat dissipation from the membrane electrode assembly 14 is appropriately maintained, the amount of water held in the cathode 2 constituting the membrane electrode assembly 14, and the amount of water supplied from the cathode 12 to the anode 13. Can be maintained in an appropriate range in the plane. Therefore, it is possible to obtain a fuel cell that suppresses deterioration of output density and has sufficient reliability.
  • FIG. 13 is a cross-sectional view showing the main part of the fuel cell.
  • the same components as those in the first embodiment are denoted by the same reference numerals, description thereof will be omitted, and different portions will be described.
  • This embodiment is different from the first embodiment in that a fourth cathode gas diffusion layer is formed between the second cathode gas diffusion layer and the third cathode gas diffusion layer.
  • the fluorine resin content is between the second cathode gas diffusion layer 20 and the third cathode gas diffusion layer 21.
  • a fourth cathode gas diffusion layer 61 having a content less than that of the fluororesin is formed.
  • the fourth cathode gas diffusion layer 61 is a porous layer having particulate carbon and a fluororesin.
  • the fluorine resin content of the fourth cathode gas diffusion layer 61 is smaller than the fluorine resin content ( ⁇ 20 wt%) of the second cathode gas diffusion layer 20, and is set to 5 wt%, for example.
  • the fourth cathode gas diffusion layer 61 is a layer that has a fine mesh and is easy to contain water and has a low water repellency because it has a low fluororesin content.
  • the fourth cathode gas diffusion layer 61 is provided to further increase the water retention amount on the cathode 12 side.
  • FIG. 14 is a graph showing the relationship between the fluorine resin content of the fourth cathode gas diffusion layer 61 and the characteristics of the fuel cell, and plots the results of Test Example 5 to Test Example 7 and Comparative Example 5, respectively.
  • the initial output density P0 was significantly reduced to 35% and the residual rate 20%.
  • the surface temperature Tc of the central portion 51 of the third cathode gas diffusion layer 21 was 51 ° C.
  • the surface temperature Te of the peripheral portion 52 was 45 ° C., resulting in a decrease in surface temperature and nonuniformity.
  • FIG. 14 shows that the fluororesin content of the fourth cathode gas diffusion layer 61 has an appropriate range. For example, in order to ensure an initial output density and a remaining rate of 80% or more, it is appropriate that the fluorine resin content of the fourth cathode gas diffusion layer 61 is smaller than the fluorine resin content of the second cathode gas diffusion layer 20. It is.
  • a method for forming the fourth cathode gas diffusion layer 61 will be described. First, a paste in which particulate carbon is dispersed in a solution in which a fluororesin is dispersed or dissolved is prepared. Next, this paste is applied onto the second cathode gas diffusion layer 20 and dried. Thereafter, the fluororesin is baked under an inert atmosphere.
  • the fourth cathode gas diffusion layer 61 having the particulate carbon and the fluororesin is laminated on the second cathode gas diffusion layer 20.
  • the particulate carbon is, for example, carbon black
  • the fluororesin is, for example, polytetrafluoroethylene (PTFE), tetrafluoroethylene-hexafluoropropylene copolymer resin (FEP), tetrafluoroethylene perfluoroalkyl vinyl ether copolymer. Resin (PFA).
  • the present invention is not limited to this, and any material having sufficient conductivity and stability can be used.
  • the fourth cathode gas diffusion layer 61 having a fine mesh and low water repellency is provided between the second cathode gas diffusion layer 20 and the third cathode gas diffusion layer 21. Is formed.
  • the cathode conductive layer 19 and the second cathode gas diffusion layer 20 are described. You may form between.
  • the second cathode gas diffusion layer 20 on which the fourth cathode gas diffusion layer 61 is laminated may be reversed to bring the fourth cathode gas diffusion layer 61 into contact with the cathode conductive layer 19. In either case, equivalent characteristics are obtained.

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Abstract

　セル電圧の劣化を抑制し、十分な信頼性を有する燃料電池を提供する。　カソード触媒層１６と、カソード触媒層１６に積層され、フッ素樹脂を含有する第１カソードガス拡散層１５とを備え、酸化剤ガスが供給されるカソード１２と、アノード触媒層１８と、アノード触媒層１８に積層されたアノードガス拡散層１７、２３とを備え、燃料が供給されるアノード１３と、カソード１２のカソード触媒層１６とアノード１３のアノード触媒層１８とに挟持されたプロトン伝導性膜１１と、第１カソードガス拡散層１５に積層され、フッ素樹脂含有量が第１カソードガス拡散層１５より少ない第２カソードガス拡散層２０と、第２カソードガス拡散層２０に積層され、カソード１２で生成した水を含浸する第３カソードガス拡散層２１と、第３カソードガス拡散層２１に接触した放熱部材２２と、を具備する。

Description

燃料電池
　本発明は、燃料電池に関する。
　従来、燃料電池として、カソード触媒層において生成した水を、プロトン伝導性膜を通してアノード触媒層に供給することによって、出力密度などの電池特性を向上させたものが知られている（例えば、特許文献１参照。）。
　この燃料電池では、液体燃料を気化させた気化燃料をアノードに供給し、アノード触媒層において気化燃料と反応する水を確保するために、空気導入口を有する表面層とカソードとの間に、カソード触媒層において生成した水を含浸して蒸散を抑制する保湿層が設けられている。
　これにより、カソード触媒層の水分保持量がアノード触媒層の水分保持量よりも多い状態を作り出し、カソード触媒層において生成した水がプロトン伝導性膜を通してアノード触媒層へ拡散するのを促進して、出力密度の向上を図っている。
　然しながら、この燃料電池では、保湿層の保水能力および保水量に限界があり、カソードからアノードに水を安定して供給するのが難しいので、初期特性においては高い出力密度が得られても、長期特性においては十分な信頼性が得られないという問題がある。
　出力密度を長期間にわたって維持するためには、カソードからの放熱を適切に確保し、カソードに保持される水の量とカソードからアノードに供給される水の量とのバランスを適切に維持していくことが求められる。然し、この点に関しては何らの開示も、示唆も見られない。
国際公開第２００５／１１２１７２号
　本発明は、出力密度の劣化を抑制し、十分な信頼性を有する燃料電池を提供する。
　本発明の一態様の燃料電池は、カソード触媒層と、前記カソード触媒層に積層され、フッ素樹脂を含有する第１カソードガス拡散層とを備え、酸化剤ガスが供給されるカソードと、アノード触媒層と、前記アノード触媒層に積層されたアノードガス拡散層とを備え、燃料が供給されるアノードと、前記カソードの前記カソード触媒層と前記アノードの前記アノード触媒層とに挟持されたプロトン伝導性膜と、前記第１カソードガス拡散層に積層され、フッ素樹脂含有量が前記第１カソードガス拡散層より少ない第２カソードガス拡散層と、前記第２カソードガス拡散層に積層され、前記カソードで生成した水を含浸する第３カソードガス拡散層と、前記第３カソードガス拡散層に接触した放熱部材と、を具備することを特徴としている。
　本発明によれば、出力密度の劣化を抑制し、十分な信頼性を有する燃料電池が得られる。
本発明の実施例１に係る燃料電池を示す断面図。 燃料電池の各層の作用効果を説明するための図。 燃料電池の製造工程を示すフローチャート。 燃料電池の放熱板を示す平面図。 燃料電池の特性と放熱板の熱伝導率との関係を示す図。 燃料電池の特性と第１カソードガス拡散層のフッ素樹脂含有量との関係を示す図。 燃料電池の特性と第２カソードガス拡散層のフッ素樹脂含有量との関係を示す図。 燃料電池の特性と第１アノードガス拡散層の厚さとの関係を示す図。 燃料電池の特性と第２アノードガス拡散層のフッ素樹脂含有量との関係を示す図。 燃料電池の特性と第２アノードガス拡散層の厚さとの関係を示す図。 燃料電池の特性と第２カソードガス拡散層の有無との関係を示す図。 燃料電池の特性と第２アノードガス拡散層の有無との関係を示す図。 本発明の実施例２に係る燃料電池の要部を示す断面図。 燃料電池の特性と第４カソードガス拡散層のフッ素樹脂含有量との関係を示す図。 燃料電池の特性と各種パラメータとの関係をまとめて示す図。
　以下、本発明の実施例について図面を参照しながら説明する。
　図１に示すように、本実施例の燃料電池１０は、プロトン伝導性膜１１を酸化剤ガスが供給される酸化剤極（以下、カソードという）１２と、燃料が供給される燃料極（以下、アノードという）１３とで挟持した構成となっている。この構成は、膜電極接合体１４とも呼ばれている。
　カソード１２は、フッ素樹脂を含有する第１多孔質基材を有する第１カソードガス拡散層１５と、カソード触媒層１６とが積層された構造を有し、カソード触媒層１６がプロトン伝導性膜１１に接触している。
　アノード１３は、第２多孔質基材を有する第１アノードガス拡散層１７と、アノード触媒層１８とが積層された構造を有し、アノード触媒層１８がプロトン伝導性膜１１に接触している。
　第１カソードガス拡散層１５は、例えば３０～７０ｗｔ％程度のフッ素樹脂を含有する多孔質カーボンペーパ（第１多孔質基材）を有し、酸化剤ガス供給手段（図示せず）から供給された酸化剤ガスをカソード触媒層１６へ供給するとともに、集電体としての機能を果たしている。
　カソード触媒層１６は、触媒活性物質と、導電性物質と、プロトン伝導物質とを含有する多孔質層、例えばＰｔ触媒が担持されたカーボン粒子とイオン交換樹脂とを混合した多孔質層であり、プロトン、電子および酸素が反応して水が生成される反応を促進する機能を果たしている。
　第１アノードガス拡散層１７は、例えば多孔質カーボンペーパ（第２多孔質基材）を有し、後述する燃料供給手段から供給された燃料をアノード触媒層１８へ供給するとともに、集電体としての機能を果たしている。
　アノート触媒層１８は、触媒活性物質と、導電性物質と、プロトン伝導物質とを含有する多孔質層、例えばＰｔ－Ｒｕ合金触媒が担持されたカーボン粒子とイオン交換樹脂とを混合した多孔質層であり、燃料であるメタノールと水が反応してプロトン、電子および二酸化炭素が生成される反応を促進する機能を果たしている。
　プロトン伝導性膜１１は、陽イオン交換樹脂、例えばパーフルオロカーボンスルホン酸ポリマーからなる薄膜で、アノード触媒層１８で生成したプロトンがカソード触媒層１６へ移動する輸送路としての機能を果たしている。
　更に、カソード１２側には、第１カソードガス拡散層１５上にカソード導電層１９を挟んで第１カソードガス拡散層１５よりフッ素樹脂含有量が少ない第３多孔質基材を有する第２カソードガス拡散層２０が積層されている。
　第２カソードガス拡散層２０上には、透気度および透湿度が調整された第４多孔質基材を有する第３カソードガス拡散層２１が積層されている。第３カソードガス拡散層２１上には、複数の貫通孔２２ａを有する放熱板（放熱部材）２２が配置されている。
　カソード導電層１９は、例えば金属メッシュで、第１カソードガス拡散層１５とむらなく接触してカソード１２を外部に電気的に接続する機能を果たしている。
　第２カソードガス拡散層２０は、例えば５～２０ｗｔ％のフッ素樹脂を含有する多孔質カーボンペーパ（第３多孔質基材）を有し、酸化剤ガス供給手段から供給された酸化剤ガスを第１カソードガス拡散層１５へ供給するとともに、カソード触媒層１６で生成した水の排出を促進し、第１カソードガス拡散層１５に水が滞留しにくくする機能を果たしている。
　第３カソードガス拡散層２１は、例えば厚さが０．７５ｍｍ、透気度が１．７秒／１００ｃｍ３、透湿度が３０００ｇ／ｍ２・２４Ｈ、およびショア硬度がＤ４４のポリエチレン製多孔質フィルム（第４多孔質基材）で、カソード触媒層１６で生成した水を含浸する保湿層としての機能を果たしている。
　なお、透気度はＪＩＳ Ｐ－８１１７に規定の測定方法、透湿度はＪＩＳ Ｌ－１０９９ Ａ－１に規定の測定方法によるものである。ショア硬度とは反発硬さであり、圧子として先端にダイヤモンド半球を取り付けたハンマーを用い、ハンマーを落とした時の跳ね返り高さを元の高さで割って算出される。
　放熱板２２は、熱伝導率の高い金属板、例えば銅板であり、貫通孔２２ａを通して酸化剤ガス供給手段から供給された酸化剤ガスを取り込むとともに、カソード触媒層１６でプロトン、電子および酸素が反応して水が生成する際の反応熱を外部に速やかに放熱する機能を果たしている。
　一方、アノード１３側には、第１アノードガス拡散層１７上にフッ素樹脂を含有する第５多孔質基材を有する第２アノードガス拡散層２３が積層されている。第２アノードガス拡散層２３上には、アノード導電層２４が積層されている。
　第２アノードガス拡散層２３は、例えば５～２０ｗｔ％のフッ素樹脂を含有する多孔質カーボンペーパ（第５多孔質基材）を有し、カソード１２から供給された水のうちアノード触媒層１８で消費されずにアノード触媒層１８を通過した水を貯留して保持するとともに、後述する燃料供給手段から供給された燃料を均一にアノード１３に分配する機能を果たしている。
　アノード導電層２４は、例えば金属メッシュで、第２アノードガス拡散層２３とむらなく接触してアノード１３を外部に電気的に接続する機能を果たしている。
　なお、プロトン伝導性膜１１とカソード導電層１９との間にはシール材として、例えばゴム製のＯリング２６を配置し、プロトン伝導性膜１１とアノード導電層２４との間にはシール材として、例えばゴム製のＯリング２７を配置することにより、膜電極接合体１４にシールが施されている。
　第２アノードガス拡散層２３上には、アノード導電層２４を挟んで燃料（メタノール）を供給する燃料供給手段３０が配置されている。
　燃料供給手段３０は、液体燃料を貯留する燃料収容部３１と、液体燃料を気化させてアノード１３に気化燃料を供給する燃料供給部３２と、燃料収容部３１と燃料供給部３２とを連通する流路３３とを有している。
　更に、流路３３の途中に介在し、燃料収容部３１から燃料供給部３２に液体燃料を送出するポンプ３４と、燃料供給部３２内で液体燃料が気化した気化燃料を均一に第２アノードガス拡散層２３に供給するための燃料分配層３５とを有している。
　燃料分配層３５は、液体燃料や気化燃料を透過させない材料、例えばポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）樹脂、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）樹脂、ポリイミド系樹脂で、気化燃料を通過させるための複数の貫通孔３５ａを有している。
　また、燃料分配層３５は、例えば、液体燃料の気化成分と液体燃料とを分離し、その気化成分を第２アノードガス拡散層２３側へ透過させる気液分離膜であってもよい。気液分離膜には、例えば、シリコーンゴム、低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）薄膜、ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）薄膜、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）薄膜、フッ素樹脂（たとえばポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、テトラフルオロエチレン・パーフルオロアルキルビニルエーテル共重合体（ＰＦＡ）など）微多孔膜などが用いられる。
　燃料電池１０は、アノード１３に燃料供給手段３０から、メタノールと水の混合燃料が供給され、カソード１２に酸化剤ガス供給手段から空気（酸素）が供給されると、触媒により次式に示す反応が促進される。アノード１３とカソード１２とを配線で接続することにより、外部に電力が取り出せるため、ダイレクトメタノール型燃料電池（ＤＭＦＣ）とも呼ばれる。
アノード：ＣＨ３ＯＨ＋Ｈ２Ｏ → ＣＯ２＋６Ｈ＋＋６ｅ－　　　　　（１）
カソード：６Ｈ＋＋（３／２）Ｏ２＋６ｅ－ → ３Ｈ２Ｏ　　　　　 （２）
　メタノールと水の混合燃料とは、濃度８０Ｗｔ％以上のメタノール水溶液または純メタノールのことである。燃料に純メタノールを用いると、燃料のエネルギー密度が高いので、燃料収容部３１を小型化することができる。
　一方、燃料にメタノール水溶液を用いると、燃料と共に供給される水も式１の反応に使用される。その結果、アノードに供給される水が十分に確保されるので、安定した発電を長期に渡って行うことができる。
　但し、メタノール水溶液は、水の含有量が多過ぎると、気化しづらくなるので、アノードに供給されるメタノールが減少し、発電特性が低下する。また、燃料収納部３１が大型化する。従って、メタノール水溶液のメタノール濃度は、８０ｗｔ%以上とすることが好ましい。
　メタノール水溶液のメタノール濃度が高くなると、アノード１３で消費されなかったメタノールの一部がプロトン伝導性膜１１を通過してカソード１２に至るメタノールクロスオーバー現象が顕著に生じるようになる。
　メタノールクロスオーバー現象により、カソード１２に到達したメタノールは、カソード触媒層１６で空気中の酸素と直接燃焼反応し、水および反応熱が生じる。
　本実施例では、メタノールクロスオーバー現象を適正な範囲に制御することで、メタノールクロスオーバー現象により生じる水を有効に活用して保水量の増加を図っている。
　更に本実施例では、メタノールクロスオーバー現象により生じる反応熱を有効に活用してカソード１２およびアノード１３の触媒活性およびプロトン伝導性膜１１のプロトン伝導性の向上を図っている。
　カソード１２およびアノード１３の触媒活性およびプロトン伝導性膜１１のプロトン伝導性は温度依存性を有している。膜電極接合体１４の温度を高めることにより、触媒活性およびプロトン伝導性を高くすることができる。その結果、燃料電池１０の出力を高めることが可能である。
　そのために、第１アノードガス拡散層１７は、メタノールクロスオーバー現象を適正な範囲に制御できるように構成されている。第２カソードガス拡散層２０は、十分な保水能力を有するように構成されている。放熱板２２は、膜電極接合体１４からの放熱を適正な範囲に制御できるように構成されている。
　これにより、本実施例の燃料電池１０は、膜電極接合体１４からの放熱が適切に維持されるとともに、膜電極接合体１４を構成するカソード１２中に保持される水の量と、カソード１２からアノード１３に供給される水の量とが、膜電極接合体１４の面内で適切な範囲に維持されるように構成されている。
　図２は燃料電池１０の各層の作用効果を説明するための図である。図２に示すように、第２カソードガス拡散層２０は、第１カソードガス拡散層１５よりフッ素樹脂含有量が少ない。そのため、第１カソードガス拡散層１５は撥水性が高く、第２カソードガス拡散層２０は撥水性が低くなる。その結果、カソード触媒層１６で生成した水蒸気４０は、第１カソードガス拡散層１５に留まりにくく、第２カソードガス拡散層２０へ円滑に排出される。
　フッ素樹脂含有量の多い第１カソードガス拡散層１５は、カソード触媒層１６で水蒸気が凝集し、空気の取り込みを阻害する、いわゆるフラッディングを抑制する効果がある。
　第３カソードガス拡散層２１は、透気度、透湿度を調整したものを選択することにより、空気の取り込みを円滑に行いながら、カソード触媒層１６から排出される水蒸気４０を保持することができる。第３カソードガス拡散層２１で保持された水蒸気４１の多くは、第２カソードガス拡散層２０にて貯留されることになる。
　すなわち、第２カソードガス拡散層２０は、第１カソードガス拡散層１５から排出され、第３カソードガス拡散層２１を通過できなかった水蒸気４１の溜り場としての機能がある。第２カソードガス拡散層２０が高い保水性を発揮することで、アノード触媒層１８へ水４２を円滑に供給できる。
　放熱板２２は、熱伝導率が高い部材を選択することで、放熱性が向上し、水蒸気４１の凝縮が促進され、膜電極接合体１４の面内で温度分布を均一化することができる。温度分布が均一化されると、第２カソードガス拡散層２０において保持される水４３の量も多くなり、アノード触媒層１８に供給される水４２の量も増量することができる。
　第２アノードガス拡散層２３は、燃料分配層３５より流入する燃料をさらに均一に第１アノードガス拡散層１７へ分配する。アノード触媒層１８の面内で燃料を均一に分配することで膜電極接合体１４の面内の温度分布が不均一化する要因を未然に防止することができる。
　第２アノードガス拡散層２３は、アノード触媒層１８で消費しきれなかった水４４を一時貯留し、貯留された水４４を再びアノード触媒層１８に戻すことができるので、アノード触媒層１８に必要な水が不足した場合に備えることができる。
　上記構成の燃料電池１０では、膜電極接合体１４からの放熱が適切に維持されるとともに、膜電極接合体１４を構成するカソード１２中に保持される水の量と、カソード１２からアノード１３に供給される水の量とが、膜電極接合体１４の面内で適切な範囲に維持されるので、長時間にわたって高い出力を安定して維持することができる。
　図３は燃料電池１０の製造工程を示すフローチャートである。図３に示すように、始に、カソード１２、アノード１３でプロトン伝導性膜１１を挟持した膜電極接合体１４を形成する。
　アノード用触媒粒子（Ｐｔ：Ｒｕ＝１：１、原子比組成）を担持したカーボンブラックに、プロトン伝導性樹脂としてパーフルオロカーボンスルホン酸ポリマー溶液と、分散媒として水およびメトキシプロパノールを添加して、アノード用触媒粒子を担持したカーボンブラックを分散させたアノード触媒層用ペーストを調製する。
　第１アノードガス拡散層１７として、多孔質カーボンペーパ（２００ｍｍ×１００ｍｍ、厚さ３６０μｍ）を用意する。第１アノードガス拡散層１７上にアノード触媒層用ペーストをドクターブレード法により塗布し、乾燥させることにより、厚さ１５０μｍのアノード触媒層１８を形成する。
　ドクターブレード法とは、ある材料の粉を均質で一定の厚みを有する板に加工する方法の一つである。原料粉末と溶媒、消泡剤、樹脂などを混合して生成した粘り気のあるスラリーをドクターブレードの受け口に流し込み、両縁の平坦面と中央の山型の凸部の頂点との隙間から押出すと、段差に等しい一定の厚みを有する塗膜が得られるものである。
　同様に、カソード用触媒粒子（Ｐｔ）を担持したカーボンブラックに、プロトン伝導性樹脂としてパーフルオロカーボンスルホン酸ポリマー溶液と、分散媒として水およびメトキシプロパノールを添加して、カソード用触媒粒子を担持したカーボンブラックを分散させたカソード触媒層用ペーストを調製する。
　第１カソードガス拡散層１５として、フッ素樹脂を含有する多孔質カーボンペーパ（２００ｍｍ×１００ｍｍ、厚さ２７０μｍ、フッ素樹脂含有量５０ｗｔ%）を用意する。第１カソードガス拡散層１５上にカソード触媒層用ペーストをドクターブレード法により塗布し、乾燥させることにより、厚さ１５０μｍのカソード触媒層１６を形成する。
　なお、多孔質カーボンペーパにフッ素樹脂を含有させるには、フッ素樹脂が分散または溶解した溶液に多孔質カーボンペーパを浸漬し、自然乾燥の後、不活性雰囲気下、３８０℃でフッ素樹脂を焼付けることにより行う。フッ素樹脂には、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）を使用した。
　アノード触媒層１８を形成した第１アノードガス拡散層１７、およびカソード触媒層１６を形成した第１カソードガス拡散層１５は、それぞれ長さ４０ｍｍ、幅３０ｍｍの長方形に切り出す。
　次に、プロトン伝導性膜１１として、厚さ３０μｍ、含水率が１０～２０ｗｔ％のパーフルオロカーボンスルホン酸ポリマー膜（商品名：ｎａｆｉｏｎ膜、デュポン社製）を用意する。プロトン伝導性膜１１をアノード触媒層１８とカソード触媒層１６とで挟み、ホットプレスを施すことにより、膜電極接合体１４が得られる。
　次に、第２アノードガス拡散層２３として、フッ素樹脂を含有する多孔質カーボンペーパ（厚さ１８０μｍ、フッ素含有量１０ｗｔ％）を用意する。第１アノードガス拡散層１７に第２アノードガス拡散層２３を積層する。
　次に、導電層として、複数の貫通孔を有する金箔を用意する。この金箔をそれぞれ第１カソードガス拡散層１５および第２アノードガス拡散層２３に積層することにより、カソード導電層１９およびアノード導電層２４を形成する。
　次に、プロトン伝導性膜１１とカソード導電層１９との間にゴム製のＯリング２６を挟持し、プロトン伝導性膜１１とアノード導電層２４との間にゴム製のＯリング２７を挟持し、膜電極接合体１４の周りにシールを施す。
　次に、第２カソードガス拡散層２０として、フッ素樹脂を含有する多孔質カーボンペーパ（厚さ３６０μｍ、フッ素樹脂含有量１０ｗｔ%）を用意し、カソード導電層１９に積層する。
　次に、第３カソードガス拡散層２１として、例えば長さ４４ｍｍ、幅３４ｍｍ、厚さ０．７５ｍｍ、気孔率２６％、透気度１．７秒／１００ｃｍ３、透湿度３０００ｇ／ｍ２・２４ｈのポリエチレン製多孔質フィルムを用意し、第２カソードガス拡散層２０に積層する。
　次に、放熱板２２として、一辺の長さが３ｍｍの正方形の貫通孔２２ａを均等に７０個形成した厚さ１ｍｍの銅板（２０℃における熱伝導率３７０Ｗ／ｍＫ）を用意し、第３カソードガス拡散層２１に積層する。
　第３カソードガス拡散層２１と放熱板２２との間に隙間があると、第３カソードガス拡散層２１から放熱板２２への熱伝導が円滑に行なわれなくなるため、第３カソードガス拡散層２１と放熱板２２とは出来るだけ密着させることが望ましい。
　第１カソードガス拡散層１５、第２カソードガス拡散層２０、第２アノードガス拡散層２３として、それぞれ予め目的の濃度のフッ素樹脂を含有させた多孔質カーボンペーパを用いれば、フッ素樹脂を浸漬する工程を削減することができる。
　次に、上述した燃料電池１０に、室温２５℃、相対湿度５０％の環境下で、純度９９．９％ｗｔの純メタノールを供給して、燃料電池１０の発電特性を調べた結果について説明する。
　燃料電池１０の発電は、燃料電池１０に定電圧電源を接続して、燃料電池１０の出力電圧が０．３Ｖで一定になるように、燃料電池１０に流れる電流を制御しながら行った。
　燃料電池１０の発電特性として、燃料電池１０が発電を開始した時の初期出力密度Ｐ０および１０００時間発電を行なった後の出力密度Ｐ１を測定した。出力密度Ｐ１と初期出力密度Ｐ０との比から、出力密度の１０００Ｈ残存率を求めた。
　同時に、燃料電池１０が発電を行なっているときの第３カソードガス拡散層２１の表面温度を測定し、温度分布の面内均一性を調べた。図４は第３カソードガス拡散層２１の表面温度の測定位置を示す図である。
　図４に示すように、放熱板２２の貫通孔２２ａを通して、第３カソードガス拡散層２１と第２カソードガス拡散層２０との間に熱電対を挿入し、第３カソードガス拡散層２１の中央部５１および周辺部５２の表面温度を測定した。
　なお、燃料電池の出力密度（ｍＷ／ｃｍ２）とは、燃料電池に流れる電流密度（発電部の面積１ｃｍ２当りの電流値（ｍＡ／ｃｍ２））に燃料電池の出力電圧を乗じたものである。発電部の面積とは、アノード触媒層１８とカソード触媒層１６とが対向している部分の面積である。ここでは、アノード触媒層１８とカソード触媒層１６の面積が等しく、かつ完全に対向しているので、発電部の面積はこれらの触媒層の面積に等しい。
　測定の結果、燃料電池１０の初期出力密度Ｐ０を１００％として、１０００Ｈ残存率（以後、単に残存率ともいう）は９５％であり、高い長期信頼性が得られた。第３カソードガス拡散層２１の中央部５１の表面温度Ｔｃ、および周辺部５２の表面温度Ｔｅは、いずれも５５℃であり、膜電極接合体１４の温度分布は均一であった。
　次に、膜電極接合体１４からの放熱が適切に維持されるとともに、膜電極接合体１４を構成するカソード１２中に保持される水の量と、カソード１２からアノード１３に供給される水の量とが、膜電極接合体１４の面内で適切に維持される範囲を確かめるために、燃料電池のパラメータを種々変更して、燃料電池の特性（出力密度の初期値、１０００Ｈ残存率、膜電極接合体の温度）を調べた結果について説明する。
　燃料電池のパラメータとしては、放熱板２２の熱伝導率、第１カソードガス拡散層１５のフッ素樹脂含有量、第２カソードガス拡散層２０のフッ素樹脂含有量、第１アノードガス拡散層１７の厚さ、第２アノードガス拡散層２３のフッ素樹脂含有量、第２アノードガス拡散層２３の厚さを選択した。
　図１５は、燃料電池のパラメータを種々変更した一連の試験条件および試験結果をまとめて示したものである。一連の試験には、試験例１乃至試験例９と、比較例１乃至比較例１３との２１例が含まれている。ここでは、本実施例の燃料電池の要件を満たす試験を試験例と称し、満たさない試験を比較例と称している。各例およびその結果について説明する。
　（試験例１）
　上述した試験である。放熱板２２（銅）の熱伝導率質が３７０Ｗ／ｍＫ、第２カソードガス拡散層２０のフッ素樹脂含有量が５０ｗｔ％、第２カソードガス拡散層２０のフッ素樹脂含有量が１０ｗｔ％、第１アノードガス拡散層１７の厚さが３６０μｍ、第２アノードガス拡散層２３のフッ素樹脂含有量が１０ｗｔ％、第２アノードガス拡散層２３の厚さが１８０μｍである。
　この燃料電池では、初期出力密度Ｐ０が１００％、残存率が９５％であった。第３カソードガス拡散層２１の中央部５１の表面温度Ｔｃが５５℃、周辺部５２の表面温度Ｔｅが５５℃であった。
　（試験例２）
　放熱板２２の材質を銅からアルミニウム（２０℃における熱伝導率２０４Ｗ／ｍＫ）に変更した。その他の条件は試験例１と同様である。
　この燃料電池では、初期出力密度Ｐ０が９５％、残存率が９０％であった。第３カソードガス拡散層２１の中央部５１の表面温度Ｔｃが５５℃、周辺部５２の表面温度Ｔｅが５５℃であった。
　（試験例３）
　第１カソードガス拡散層１５のフッ素樹脂含有量を５０ｗｔ％から７０ｗｔ％に、第２カソードガス拡散層２０のフッ素樹脂含有量を１０ｗｔ％から２０ｗｔ％に変更した。その他の条件は試験例１と同様である。
　この燃料電池では、初期出力密度Ｐ０が９５％、残存率が８５％であった。第３カソードガス拡散層２１の中央部５１の表面温度Ｔｃが５５℃、周辺部５２の表面温度Ｔｅが５５℃であった。
　（試験例４）
　第１カソードガス拡散層１５のフッ素樹脂含有量を５０ｗｔ％から３０ｗｔ％に、第２カソードガス拡散層２０のフッ素樹脂含有量を１０ｗｔ％から５ｗｔ％に変更した。その他の条件は試験例１と同様である。
　この燃料電池では、初期出力密度Ｐ０が９０％、残存率が９５％であった。第３カソードガス拡散層２１の中央部５１の表面温度Ｔｃが５５℃、周辺部５２の表面温度Ｔｅが５５℃であった。
　（試験例５）
　第２カソードガス拡散層２０と第３カソードガス拡散層２１との間に、後述するフッ素樹脂含有量が５ｗｔ％の第４カソードガス拡散層６１を配置した。その他の条件は試験例１と同様である。
　この燃料電池では、初期出力密度Ｐ０が１０２％、残存率が９６％であった。第３カソードガス拡散層２１の中央部５１の表面温度Ｔｃが５５℃、周辺部５２の表面温度Ｔｅが５５℃であった。
　（試験例６）
　第２カソードガス拡散層２０とカソード導電層１９との間に、フッ素樹脂含有量が５ｗｔ％の第４カソードガス拡散層６１を配置した。その他の条件は試験例１と同様である。
　この燃料電池では、初期出力密度Ｐ０が１０２％、残存率が９６％であった。第３カソードガス拡散層２１の中央部５１の表面温度Ｔｃが５５℃、周辺部５２の表面温度Ｔｅが５５℃であった。
　（試験例７）
　第１カソードガス拡散層１５のフッ素樹脂含有量を５０ｗｔ％から６０ｗｔ％に、第２カソードガス拡散層２０のフッ素樹脂含有量を１０ｗｔ％から１５ｗｔ％に、第４カソードガス拡散層６１のフッ素樹脂含有量を５ｗｔ％から１０ｗｔ％に変更した。その他の条件は試験例１と同様である。
　この燃料電池では、初期出力密度Ｐ０が１００％、残存率が９５％であった。第３カソードガス拡散層２１の中央部５１の表面温度Ｔｃが５５℃、周辺部５２の表面温度Ｔｅが５５℃であった。
　（試験例８）
　第２アノードガス拡散層２３のフッ素樹脂含有量を１０ｗｔ％から２０ｗｔ％に変更した。その他の条件は試験例１と同様である。
　この燃料電池では、初期出力密度Ｐ０が９４％、残存率が９３％であった。第３カソードガス拡散層２１の中央部５１の表面温度Ｔｃが５５℃、周辺部５２の表面温度Ｔｅが５５℃であった。
　（試験例９）
　第２アノードガス拡散層２３のフッ素樹脂含有量を１０ｗｔ％から５ｗｔ％に変更した。その他の条件は試験例１と同様である。
　この燃料電池では、初期出力密度Ｐ０が９６％、残存率が９１％であった。第３カソードガス拡散層２１の中央部５１の表面温度Ｔｃが５５℃、周辺部５２の表面温度Ｔｅが５５℃であった。
　（比較例１）
　放熱板２２の材質を銅からステンレス（ＳＵＳ３０４、２０℃における熱伝導率１５Ｗ／ｍＫ）に変更した。その他の条件は試験例１と同様である。
　この燃料電池では、初期出力密度Ｐ０が４０％、残存率が４０％であった。第３カソードガス拡散層２１の中央部５１の表面温度Ｔｃが６０℃、周辺部５２の表面温度Ｔｅが５０℃であった。
　（比較例２）
　第１カソードガス拡散層１５のフッ素樹脂含有量を５０ｗｔ％から８５ｗｔ％に変更した。その他の条件は試験例１と同様である。
　この燃料電池では、初期出力密度Ｐ０が３０％、残存率が１０％であった。第３カソードガス拡散層２１の中央部５１の表面温度Ｔｃが５０℃、周辺部５２の表面温度Ｔｅが４４℃であった。
　（比較例３）
　第１カソードガス拡散層１５のフッ素樹脂含有量を５０ｗｔ％から５ｗｔ％に変更した。その他の条件は試験例１と同様である。
　この燃料電池では、初期出力密度Ｐ０が６０％、残存率が３０％であった。第３カソードガス拡散層２１の中央部５１の表面温度Ｔｃが５３℃、周辺部５２の表面温度Ｔｅが５０℃であった。
　（比較例４）
　第２カソードガス拡散層２０のフッ素樹脂含有量を１０ｗｔ％から７０ｗｔ％に変更した。その他の条件は試験例１と同様である。
　この燃料電池では、初期出力密度Ｐ０が３５％、残存率が２０％であった。第３カソードガス拡散層２１の中央部５１の表面温度Ｔｃが５０℃、周辺部５２の表面温度Ｔｅが４５℃であった。
　（比較例５）
　第４カソードガス拡散層６１のフッ素樹脂含有量を５ｗｔ％から７０ｗｔ％に変更した。その他の条件は試験例５と同様である。
　この燃料電池では、初期出力密度Ｐ０が３５％、残存率が２０％であった。第３カソードガス拡散層２１の中央部５１の表面温度Ｔｃが５１℃、周辺部５２の表面温度Ｔｅが４５℃であった。
　（比較例６）
　第１アノードガス拡散層１７の厚さを３６０μｍから１８０μｍに変更した。その他の条件は試験例１と同様である。
　この燃料電池では、初期出力密度Ｐ０が５０％、残存率が５０％であった。第３カソードガス拡散層２１の中央部５１の表面温度Ｔｃが６０℃、周辺部５２の表面温度Ｔｅが６０℃であった。
　（比較例７）
　第１アノードガス拡散層１７の厚さを３６０μｍから５４０μｍに変更した。その他の条件は試験例１と同様である。
　この燃料電池では、初期出力密度Ｐ０が２０％、残存率が１０％であった。第３カソードガス拡散層２１の中央部５１の表面温度Ｔｃが５６℃、周辺部５２の表面温度Ｔｅが５０℃であった。
　（比較例８）
　第２アノードガス拡散層２３のフッ素樹脂含有量を１０ｗｔ％から５０ｗｔ％に変更した。その他の条件は試験例１と同様である。
　この燃料電池では、初期出力密度Ｐ０が７０％、残存率が６０％であった。第３カソードガス拡散層２１の中央部５１の表面温度Ｔｃが５０℃、周辺部５２の表面温度Ｔｅが４５℃であった。
　（比較例９）
　第２アノードガス拡散層２３のフッ素樹脂含有量を１０ｗｔ％から５ｗｔ％に変更した。その他の条件は試験例１と同様である。
　この燃料電池では初期出力密度Ｐ０が７０％、残存率Ｐ１が６０％であった。第３カソードガス拡散層２１の中央部５１の表面温度Ｔｃが５５℃、周辺部５２の表面温度Ｔｅが５０℃であった。
　（比較例１０）
　第２アノードガス拡散層２３の厚さを１８０μｍから１００μｍに変更した。その他の条件は試験例１と同様である。
　この燃料電池では、初期出力密度Ｐ０が６０％、残存率Ｐ１が７０％であった。第３カソードガス拡散層２１の中央部５１の表面温度Ｔｃが５５℃、周辺部５２の表面温度Ｔｅが５３℃であった。
　（比較例１１）
　第２アノードガス拡散層２３の厚さを１８０μｍから２７０μｍに変更した。その他の条件は試験例１と同様である。
　この燃料電池では、初期出力密度Ｐ０が５０％、残存率が６０％であった。第３カソードガス拡散層２１の中央部５１の表面温度Ｔｃが５３℃、周辺部５２の表面温度Ｔｅが５１℃であった。
　（比較例１２）
　第２カソードガス拡散層２０を除去した。その他の条件は試験例１と同様である。この燃料電池では、初期出力密度Ｐ０が２０％、残存率が３０％であった。第３カソードガス拡散層２１の中央部５１の表面温度Ｔｃが５５℃、周辺部５２の表面温度Ｔｅが５０℃であった。
　（比較例１３）
　第２アノードガス拡散層２３を除去した。その他の条件は試験例１と同様である。この燃料電池では、初期出力密度Ｐ０が３０％、残存率が２０％であった。第３カソードガス拡散層２１の中央部５１の表面温度Ｔｃが６０℃、周辺部５２の表面温度Ｔｅが５０℃であった。
　以上説明した各例およびその結果を基に、燃料電池のパラメータと燃料電池の特性（出力密度の初期値、１０００Ｈ残存率、膜電極接合体の温度）との関係について、図５乃至図１２を用いて説明する。
　図５は放熱板２２の熱伝導率と燃料電池の特性との関係を示す図で、試験例１乃至試験例９、および比較例１の結果をそれぞれプロットしたものである。
　熱伝導率は放熱板２２の形状を一定として、放熱板２２の材質を、銅（Ｃｕ）、アルミニウム（Ａｌ）、ＳＵＳと変えることにより変化させた。
　図５に示すように、試験例１乃至試験例９では、放熱板２２の熱伝導率が３７０Ｗ／ｍＫ（Ｃｕ）および２０４Ｗ／ｍＫ（Ａｌ）に対して、初期出力密度Ｐ０が９０～１０２％、残存率が８５～９６％と高い値が得られた。第３カソードガス拡散層２１の中央部５１の表面温度Ｔｃ、周辺部５２の表面温度Ｔｅとも５５℃であり、面内で均一であった。
　一方、比較例１では、放熱板２２の熱伝導率が１５Ｗ／ｍＫ（ＳＵＳ）であり、初期出力密度Ｐ０が４０％、残存率が４０と、試験例１乃至試験例９に比べていずれも１／２以下に減少した。第３カソードガス拡散層２１の中央部５１の表面温度Ｔｃが６０℃、周辺部５２の表面温度Ｔｅが５０℃であり、面内不均一が生じた。
　図５より、放熱板２２の熱伝導率は高い方が初期出力密度、残存率が向上する。例えば６０％以上の初期出力密度、残存率を確保するためには、放熱板２２の熱伝導率を１００Ｗ／ｍＫ以上とすることが適当である。
　これらの結果は、放熱板２２の放熱性の向上により、カソード１２が冷却され、それに伴って発電により生じた水蒸気４１の凝縮が促進され、カソード１２からアノード１３へ供給される水４２が増加したことを示している。
　なお、放熱板２２の熱伝導率の上限は特に規定されないが、熱伝導率が過大になると、過剰に凝縮した水により多孔質材が目詰まりする原因になるので、５００Ｗ／ｍＫ以下とすることが適当である。
　図６は第１カソードガス拡散層１５のフッ素樹脂含有量と燃料電池の特性との関係を示す図で、試験例１乃至試験例９、比較例２および比較例３の結果をそれぞれプロットしたものである。
　図６に示すように、試験例１乃至試験例９では、フッ素樹脂含有量が３０～７０ｗｔ％に対して、初期出力密度Ｐ０が９０～１０２％、残存率が８５～９６％と高い値が得られた。第３カソードガス拡散層２１の中央部５１の表面温度Ｔｃ、周辺部５２の表面温度Ｔｅとも５５℃であり、面内で均一であった。
　一方、比較例２では、フッ素樹脂含有量が８５ｗｔ％であり、初期出力密度Ｐ０が３０％、残存率が１０と、いずれも大幅に減少した。第３カソードガス拡散層２１の中央部５１の表面温度Ｔｃが５０℃、周辺部５２の表面温度Ｔｅが４４℃であり、表面温度の低下と面内不均一が生じた。
　比較例３では、フッ素樹脂含有量が５ｗｔ％であり、初期出力密度Ｐ０が６０％、残存率が３０％と、いずれも大幅に減少した。第３カソードガス拡散層２１の中央部５１の表面温度Ｔｃが５３℃、周辺部５２の表面温度Ｔｅが５０℃であり、表面温度の低下と面内不均一が生じた。
　図６より、第１カソードガス拡散層１５のフッ素樹脂含有量には適正範囲がある。例えば８０％以上の初期出力密度、残存率を確保するためには、第１カソードガス拡散層１５のフッ素樹脂含有量を３０～７０ｗｔ％とすることが適当である。
　これらの結果は、カソード触媒層１６で生成した水がカソード触媒層１６で凝縮する、いわゆるフラッディングが起こりにくく、カソード触媒層１６への空気の拡散性が良好に確保されていることを示している。
　図７は第２カソードガス拡散層２０のフッ素樹脂含有量と燃料電池の特性との関係を示す図で、試験例１乃至試験例９、および比較例４の結果をそれぞれプロットしたものである。
　図７に示すように、試験例１乃至試験例９では、第２カソードガス拡散層２０のフッ素樹脂含有量が５～２０ｗｔ％に対して、初期出力密度Ｐ０が９０～１０２％、残存率が８５～９６％と高い値が得られた。第３カソードガス拡散層２１の中央部５１の表面温度Ｔｃ、周辺部５２の表面温度Ｔｅとも５５℃であり、面内で均一であった。
　一方、比較例４では、第２カソードガス拡散層２０フッ素樹脂含有量が７０ｗｔ％であり、初期出力密度Ｐ０が３５％、残存率が２０％と、いずれも大幅に減少した。第３カソードガス拡散層２１の中央部５１の表面温度Ｔｃが５０℃、周辺部５２の表面温度Ｔｅが４５℃であり、表面温度の低下と面内不均一が生じた。
　図７より、第２カソードガス拡散層２０のフッ素樹脂含有量には適正範囲がある。例えば８０％以上の初期出力密度、残存率を確保するためには、第２カソードガス拡散層２０のフッ素樹脂含有量を５～２５ｗｔ％とすることが適当である。
　これらの結果は、第２カソードガス拡散層２０のフッ素樹脂含有量を第１カソードガス拡散層１５のフッ素樹脂含有量よりも少なくすることで、カソード１２の冷却に伴い発電により生じた水の蒸散が抑制され、カソード１２からアノード１３に供給される水の量が増大したことを示している。
　図８は第１アノードガス拡散層１７の厚さと燃料電池の特性との関係を示す図で、試験例１乃至試験例９、比較例６および比較例７の結果をそれぞれプロットしたものである。
　図８に示すように、試験例１乃至試験例９では、第１アノードガス拡散層１７の厚さは３６０μｍであり、初期出力密度Ｐ０が９０～１０２％、残存率が８５～９６％と高い値が得られた。第３カソードガス拡散層２１の中央部５１の表面温度Ｔｃ、周辺部５２の表面温度Ｔｅとも５５℃であり、面内で均一であった。
　一方、比較例６では、第１アノードガス拡散層１７の厚さは１８０μｍであり、初期出力密度Ｐ０が５０％、残存率が５０％と、いずれも大幅に減少した。第３カソードガス拡散層２１の中央部５１の表面温度Ｔｃ、周辺部５２の表面温度Ｔｅとも６０℃であり、温度は上昇したが面内不均一は生じなかった。
　また、比較例７では、第１アノードガス拡散層１７の厚さは５４０μｍであり、初期出力密度Ｐ０が２０％、残存率が１０％と、いずれも大幅に減少した。第３カソードガス拡散層２１の中央部５１の表面温度Ｔｃが５６℃、周辺部５２の表面温度Ｔｅが５０℃であり、周辺部の温度が低下し面内不均一が生じた。
　図８より、第１アノードガス拡散層１７の厚さには適正範囲がある。例えば８０％以上の初期出力密度、残存率を確保するためには、第１アノードガス拡散層１７の厚さを３００～４００μｍとすることが適当である。
　これらの結果は、第1アノードガス拡散層１７はカソード１２から供給される水がアノード触媒層１８で一部消費され、アノード触媒層１８を通過した水を過不足なく保持することができることを示している。更に、メタノールクロスオーバーの量を適度に制御できることを示している。
　メタノールクロスオーバーに注目すると、比較例６では、第1アノードガス拡散層１７が薄過ぎるので、第1アノードガス拡散層１７を通過するメタノールが増加する。その結果、プロトン伝導性膜１１を通過するメタノールも増加し、メタノールクロスオーバーが増大する。これにより、カソード触媒層１６に発生する水が過剰になったため、フラッディングが生じ発電特性が低下したものと推察される。
　比較例７では、第1アノードガス拡散層１７が厚過ぎるので、第1アノードガス拡散層１７を通過するメタノールが減少する。その結果、プロトン伝導性膜１１を通過するメタノールが減少し、メタノールクロスオーバーが抑制される。然し、発電に寄与するメタノールも減少したため、発電特性が低下したものと推察される。
　図９は第２アノードガス拡散層２３のフッ素樹脂含有量と燃料電池の特性との関係を示す図で、試験例１乃至試験例９、比較例８および比較例９の結果をそれぞれプロットしたものである。
　図９に示すように、試験例１乃至試験例９では、第２アノードガス拡散層２３のフッ素樹脂含有量は５～２０％であり、初期出力密度Ｐ０が９０～１０２％、残存率が８５～９６％と高い値が得られた。第３カソードガス拡散層２１の中央部５１の表面温度Ｔｃ、周辺部５２の表面温度Ｔｅとも５５℃であり、面内で均一であった。
　一方、比較例８では、第２アノードガス拡散層２３のフッ素樹脂含有量は５０％であり、初期出力密度Ｐ０が７０％、残存率が６０％と、いずれも大幅に減少した。第３カソードガス拡散層２１の中央部５１表面温度Ｔｃが５０℃、周辺部５２の表面温度Ｔｅが４５℃であり、表面温度は低下し面内不均一が生じた。
　また、比較例９では、第２アノードガス拡散層２３のフッ素樹脂含有量は５％であり、初期出力密度Ｐ０が７０％、残存率が６０％と、いずれも大幅に減少した。第３カソードガス拡散層２１の中央部５１表面温度Ｔｃが５５℃、周辺部５２の表面温度Ｔｅが５０℃であり、周辺部の表面温度が低下し面内不均一が生じた。
　図９より、第２アノードガス拡散層２３のフッ素樹脂含有量には適正範囲がある。例えば８０％以上の初期出力密度、残存率を確保するためには、第２アノードガス拡散層２３のフッ素樹脂含有量を５～２０ｗｔ％とすることが適当である。
　これらの結果は、第２アノードガス拡散層２３は燃料分配層３５より流入する燃料をさらに均一に第１アノードガス拡散層１７へ分配する。燃料がアノード触媒層１８の面内に均一に分配されることで、膜電極接合体１４に発生する温度分布が均一化されたことを示している。
　図１０は第２アノードガス拡散層２３の厚さと燃料電池の特性との関係を示す図で、試験例１乃至試験例９、比較例１０および比較例１１の結果をそれぞれプロットしたものである。
　図１０に示すように、試験例１乃至試験例９では、第２アノードガス拡散層２３の厚さ１８０μｍに対して、初期出力密度Ｐ０が９０～１０２％、残存率が８５～９６％と高い値が得られた。第３カソードガス拡散層２１の中央部５１の表面温度Ｔｃ、周辺部５２の表面温度Ｔｅとも５５℃であり、面内で均一であった。
　一方、比較例１０では、第２アノードガス拡散層２３の厚さ１００μｍであり、初期出力密度Ｐ０が６０％、残存率が７０％と、いずれも大幅に減少した。第３カソードガス拡散層２１の中央部５１の表面温度Ｔｃが５５℃、周辺部５２の表面温度Ｔｅが５３℃であり、周辺部５２の表面温度、面内均一性が若干低下した。
　また、比較例１１では、第２アノードガス拡散層２３の厚さ２７０μｍであり、初期出力密度Ｐ０が５０％、残存率が６０％と、いずれも大幅に減少した。第３カソードガス拡散層２１の中央部５１の表面温度Ｔｃが５３℃、周辺部５２の表面温度Ｔｅが５１℃であり、表面温度が低下し面内不均一が生じた。
　図１０より、第２アノードガス拡散層２３の厚さには適正範囲がある。例えば６０％以上の初期出力密度、残存率を確保するためには、第２アノードガス拡散層２３の厚さを１００～２００μｍとすることが適当である。
　これらの結果は、第２アノードガス拡散層２３は、燃料分配層３５より流入する燃料をさらに均一に第１アノードガス拡散層１７へ分配し、膜電極接合体１４に発生する温度分布が均一化されたことを示している。
　図１１は第２カソードガス拡散層２０の有無と燃料電池の特性との関係を示す図で、試験例１乃至試験例９、および比較例１２の結果をそれぞれプロットしたものである。
　図１１に示すように試験例１乃至試験例９では第２カソードガス拡散層２０を有し、初期出力密度Ｐ０が９０～１０２％、残存率が８５～９６％と高い値が得られた。第３カソードガス拡散層２１の中央部５１の表面温度Ｔｃ、周辺部５２の表面温度Ｔｅとも５５℃であり、面内で均一であった。
　一方、比較例１０では第２カソードガス拡散層２０を有せず、初期出力密度Ｐ０が６０％、残存率が７０％と、いずれも大幅に減少した。第３カソードガス拡散層２１の中央部５１の表面温度Ｔｃが５５℃、周辺部５２の表面温度Ｔｅが５３℃であり、表面温度、面内均一性はほぼ同等であった。
　これらの結果は、第２カソードガス拡散層２０を導入することで、カソード１２の冷却に伴い発電により生じた水の蒸散が抑制され、カソード１２からアノード１３に供給される水の量が増大したことを示している。
　図１２は第２アノードガス拡散層２３の有無と燃料電池の特性との関係を示す図で、試験例１乃至試験例９、および比較例１３の結果をそれぞれプロットしたものである。
　図１２に示すように、試験例１乃至試験例９では、第２アノードガス拡散層２３を有し、初期出力密度Ｐ０が９０～１０２％、残存率が８５～９６％と高い値が得られた。第３カソードガス拡散層２１の中央部５１の表面温度Ｔｃ、周辺部５２の表面温度Ｔｅとも５５℃であり、面内で均一であった。
　一方、比較例１２では、第２アノードガス拡散層２３を有せず、初期出力密度Ｐ０が３０％、残存率が２０％と、いずれも大幅に減少した。第３カソードガス拡散層２１の中央部５１の表面温度Ｔｃが６０℃、周辺部５２の表面温度Ｔｅが５０℃であり、中央部の表面温度が上昇し、周辺部の表面温度が低下し、面内均一性が生じた。
　これらの結果は、第２アノードガス拡散層２３を導入することで、第２アノードガス拡散層２３は燃料分配層３５より流入する燃料をさらに均一に第１アノードガス拡散層１７へ分配する。アノード触媒層１８の平面方向で燃料を均一に分配することで膜電極接合体１４に発生する温度分布が均一化されたことを示している。
　以上説明したように、本実施例の燃料電池１０は、高い熱伝導率を有する放熱板２２と、第１カソードガス拡散層１５よりフッ素樹脂含有量の少ない第２カソードガス拡散層２０とを有している。更に、第１アノードガス拡散層１７にフッ素樹脂を含有する第２アノードガス拡散層２３が積層されている。
　更に、本実施例の燃料電池１０は、メタノールクロスオーバー現象を適正な範囲に制御することにより、メタノールクロスオーバー現象により生じる水を有効に活用して保水量の増加を図るとともに、メタノールクロスオーバー現象により生じる反応熱を有効に活用して触媒活性およびプロトン伝導性の向上を図っている。
　その結果、膜電極接合体１４からの放熱を適切に維持するとともに、膜電極接合体１４を構成するカソード２中に保持される水の量と、カソード１２からアノード１３に供給される水の量とを、面内において適切な範囲に維持することができる。従って、出力密度の劣化を抑制し、十分な信頼性を有する燃料電池が得られる。
　本実施例に係る燃料電池について、図１３を用いて説明する。図１３は燃料電池の要部を示す断面図である。本実施例において、上記実施例１と同一の構成部分には同一符号を付してその部分の説明は省略し、異なる部分について説明する。
　本実施例が実施例１と異なる点は、第２カソードガス拡散層と第３カソードガス拡散層との間に第４カソードガス拡散層を形成したことにある。
　即ち、図１３に示すように、本実施例の燃料電池６０では、第２カソードガス拡散層２０と第３カソードガス拡散層２１との間に、フッ素樹脂含有量が第２カソードガス拡散層２０のフッ素樹脂含有量より少ない第４カソードガス拡散層６１が形成されている。
　第４カソードガス拡散層６１は、粒子状炭素とフッ素樹脂とを有する多孔質層である。第４カソードガス拡散層６１のフッ素樹脂含有量は、第２カソードガス拡散層２０のフッ素樹脂含有量（～２０ｗｔ％）よりも小さく、例えば５ｗｔ％に設定されている。
　第４カソードガス拡散層６１は、目が細かいので水を含みやすく、且つフッ素樹脂含有量が少ないので撥水性が低い層である。第４カソードガス拡散層６１は、更にカソード１２側の保水量を増やすために設けられている。
　図１４は第４カソードガス拡散層６１のフッ素樹脂含有量と燃料電池の特性との関係を示す図で、試験例５乃至試験例７および比較例５の結果をそれぞれプロットしたものである。
　図１４に示すように、第４カソードガス拡散層６１のフッ素樹脂含有量が５ｗｔ％では、初期出力密度Ｐ０が１０２％、残存率が９６％と高い値が得られた。第３カソードガス拡散層２１の中央部５１の表面温度Ｔｃ、周辺部５２の表面温度Ｔｅとも５５℃であり、面内で均一であった。
　フッ素樹脂含有量が１０ｗｔ％では、初期出力密度Ｐ０が１００％、残存率が９５％であり、第４カソードガス拡散層６１を有しない場合（試験例１）と同等であった。第３カソードガス拡散層２１の中央部５１の表面温度Ｔｃ、周辺部５２の表面温度Ｔｅとも５５℃であり、面内で均一であった。
　一方、フッ素樹脂含有量が７０ｗｔ％では、初期出力密度Ｐ０が３５％、残存率２０％と大幅に減少した。第３カソードガス拡散層２１の中央部５１の表面温度Ｔｃが５１℃、周辺部５２の表面温度Ｔｅが４５℃であり、表面温度の低下と不均一性が生じた。
　図１４より、第４カソードガス拡散層６１のフッ素樹脂含有量には適正範囲がある。例えば８０％以上の初期出力密度、残存率を確保するためには、第４カソードガス拡散層６１のフッ素樹脂含有量は、第２カソードガス拡散層２０のフッ素樹脂含有量より少なくすることが適当である。
　これらの結果は、カソード１２の冷却に伴い発電により生じた水の蒸散が抑制され、カソード１２からアノード１３に供給される水の量が増大したことを示している。
　次に、第４カソードガス拡散層６１の形成方法について説明する。始めに、フッ素樹脂が分散または溶解した溶液中に粒子状炭素を分散させたペーストを作製する。次に、このペーストを第２カソードガス拡散層２０上に塗布し、乾燥させる。その後、不活性雰囲気下でフッ素樹脂を焼付けする。
　これにより、第２カソードガス拡散層２０に、粒子状炭素とフッ素樹脂とを有する第４カソードガス拡散層６１が積層される。
　粒子状炭素は、例えばカーボンブラックであり、フッ素樹脂は、例えばポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、四フッ化エチレン－六フッ化プロピレン共重合樹脂（ＦＥＰ）、四フッ化エチレンパーフルオロアルキルビニルエーテル共重合樹脂（ＰＦＡ）などである。
　但し、これに限定されるものではなく、十分な導電性と安定性とを有するものであれば任意のものを使用することができる。
　以上説明したように、本実施例の燃料電池６０では、第２カソードガス拡散層２０と第３カソードガス拡散層２１との間に、目が細かく、撥水性の低い第４カソードガス拡散層６１が形成されている。
　その結果、カソード１２側の保水量が更に増加するので、カソード１２側からアノード１３側に長期間に亘って安定に水を供給することができる利点がある。
　ここでは、第４カソードガス拡散層６１を第２カソードガス拡散層２０と第３カソードガス拡散層２１との間に形成した場合について説明したが、カソード導電層１９と第２カソードガス拡散層２０との間に形成しても構わない。
　この場合は、第４カソードガス拡散層６１が積層された第２カソードガス拡散層２０を反転させて、第４カソードガス拡散層６１をカソード導電層１９に接触させればよい。どちらの場合でも、同等の特性が得られている。
１０、６０　燃料電池
１１　プロトン伝導性膜
１２　カソード
１３　アノード
１４　膜電極接合体
１５　第１カソードガス拡散層
１６　カソード触媒層
１７　第１アノードガス拡散層
１８　アノード触媒層
１９　カソード導電層
２０　第２カソードガス拡散層
２１　第３カソードガス拡散層
２２　放熱板
２２ａ、３５ａ　貫通孔
２３　第２アノードガス拡散層
２４　アノード導電層
２５　燃料分配層
２６、２７　Ｏリング
３０　燃料供給手段
３１　燃料収納部
３２　燃料供給部
３３　流路
３４　ポンプ
３５　燃料分配層
５１　中央部
５２　周辺部
６１　第４カソードガス拡散層

Claims (16)

  1. 　カソード触媒層と、前記カソード触媒層に積層され、フッ素樹脂を含有する第１カソードガス拡散層とを備え、酸化剤ガスが供給されるカソードと、
    アノード触媒層と、前記アノード触媒層に積層されたアノードガス拡散層とを備え、燃料が供給されるアノードと、
    前記カソードの前記カソード触媒層と前記アノードの前記アノード触媒層とに挟持されたプロトン伝導性膜と、
    前記第１カソードガス拡散層に積層され、フッ素樹脂含有量が前記第１カソードガス拡散層より少ない第２カソードガス拡散層と、
    前記第２カソードガス拡散層に積層され、前記カソードで生成した水を含浸する第３カソードガス拡散層と、
    前記第３カソードガス拡散層に接触した放熱部材と、
    を具備することを特徴とする燃料電池。
  2. 　前記第１カソードガス拡散層のフッ素樹脂含有量が３０乃至７０ｗｔ％であることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池。
  3. 　前記放熱部材は２０℃における熱伝導率が１００乃至５００Ｗ／ｍＫであることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池。
  4. 　前記放熱部材は２０℃における熱伝導率が１００乃至５００Ｗ／ｍＫであることを特徴とする請求項２に記載の燃料電池。
  5. 　前記第２カソードガス拡散層に積層され、粒子状炭素とフッ素樹脂からなる多孔質基材を有する第４カソードガス拡散層を具備することを特徴とする請求項１に記載の燃料電池。
  6. 　前記第２カソードガス拡散層に積層され、粒子状炭素とフッ素樹脂からなる多孔質基材を有する第４カソードガス拡散層を具備することを特徴とする請求項２に記載の燃料電池。
  7. 　前記第４カソードガス拡散層のフッ素樹脂含有量は、前記第２カソードガス拡散層のフッ素樹脂含有量より少ないことを特徴とする請求項５に記載の燃料電池。
  8. 　前記第４カソードガス拡散層のフッ素樹脂含有量は、前記第２カソードガス拡散層のフッ素樹脂含有量より少ないことを特徴とする請求項６に記載の燃料電池。
  9. 　前記アノードガス拡散層は、厚さが３００乃至４００μｍの第１アノードガス拡散層と、前記第１アノードガス拡散層に積層され、厚さが１００乃至２００μｍでフッ素樹脂を含有する第２アノードガス拡散層とを具備することを特徴とする請求項１に記載の燃料電池。
  10. 　前記アノードガス拡散層は、厚さが３００乃至４００μｍの第１アノードガス拡散層と、前記第１アノードガス拡散層に積層され、厚さが１００乃至２００μｍでフッ素樹脂を含有する第２アノードガス拡散層とを具備することを特徴とする請求項２に記載の燃料電池。
  11. 　前記第２アノードガス拡散層のフッ素樹脂含有量が５乃至２０ｗｔ％であることを特徴とする請求項９に記載の燃料電池。
  12. 　前記第２アノードガス拡散層のフッ素樹脂含有量が５乃至２０ｗｔ％であることを特徴とする請求項１０に記載の燃料電池。
  13. 　前記燃料は、メタノールであることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池。
  14. 　前記燃料は、メタノールであることを特徴とする請請求項２に記載の燃料電池。
  15. 　前記メタノールは、濃度が８０ｗｔ％以上のメタノール水溶液、または純メタノールであることを特徴とする請求項１３に記載の燃料電池。
  16. 　前記メタノールは、濃度が８０ｗｔ％以上のメタノール水溶液、または純メタノールであることを特徴とする請求項１４に記載の燃料電池。
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