WO2009084255A1 - ラドン放出線源、その製造方法及び該ラドン放出線源を用いたラドンガスの生成方法 - Google Patents

ラドン放出線源、その製造方法及び該ラドン放出線源を用いたラドンガスの生成方法 Download PDF

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Kenichi Wada
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Radon Medical Research & Development Organization Co., Ltd.
Oz Plan Co., Ltd.
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    • C04B2111/00836—Uses not provided for elsewhere in C04B2111/00 for medical or dental applications

Definitions

  • the present invention relates to a radon emission source that is easy to handle, a method for producing the same, and a method for producing radioactive radon gas that is stable at a high rate and for a long period of time using the radon emission source.
  • radon-emitting radiation sources are used, for example, for coping therapy for lifestyle-related diseases.
  • the granular ore is agitated by pumping gas to the bottom side of the lower filter and spraying it into the agitation tank, while the aqueous solution derived from the bottom of the extraction tank is sprayed from above the extraction tank to spray the upper part of the extraction tank.
  • An apparatus has been proposed in which a gaseous radioactive decay product eluted in a gas is melted in a warm aqueous solution.
  • radium which is a radon emission source, is hardly soluble in aqueous solution, but radon is well dissolved in water and easily evaporates in the air.
  • radon-dissolved warm water vapor as a mist sauna does not dilute weak radioactivity compared to immersing the body in a warm aqueous solution eluting radon, and radon reaches not only the body surface but also the respiratory system
  • the radon molecules are floating in the air with water molecules covered around them, so that radon that has entered the human body due to breathing is easily discharged outside the human body and stays in the human body. It is believed that alpha rays emitted during the period have a positive effect on human somatic cells.
  • Examples of devices that use radon mist include a sauna bath (Patent Document 2) in which a seat and a mist generator are provided in a large box-shaped main body heated by a far-infrared heater, and a mat and an additional mat installed in a sealed room Radon hot spring water is passed through both mats and the radon hot spring water is mist-filled in the sealed room to fill the mist from the respiratory system.
  • Patent Document 3 A weak radioactive hot spring therapy facility that can inhale radon mist has been proposed.
  • radon in order to use radon as a mist, it is essential to have a radiation source that has a high rate of release capable of obtaining a high concentration of radon gas, a long-term stable release of radon gas, and a stability that is easy to handle. It is.
  • a radium aqueous solution, radon-releasing soil, and the like are assumed, and none of them have obtained sufficient performance, and it was inferior in handling and storage.
  • Patent Document 4 a radon emission source using porous ceramics as a carrier and fixing a radium salt insoluble in water has been developed.
  • Japanese Patent Publication No. 6-48320 (Claims, column 5, line 25 to column 6, line 1, FIG. 1) Japanese Utility Model Publication No. 63-38539 (claim for registration of utility model, Fig. 2) Japanese Patent Laid-Open No. 11-128375 (Claims, FIG. 2) JP 2000-327457 A (Claims, Effects of the Invention)
  • the ceramic radon emitting radiation source is one obtained by fixing an insoluble radium salt in water in the porous sintered body of SiC coated porous sintered body or TiO 2 of SiC, handling ease and high rate release, sustained Although it was an epoch-making radon emission source with stability and stability, SiC as a base material is not easy to process, and since radium does not directly fix, special treatment using an insoluble salt is required. However, since the base material itself is expensive, there is a drawback that the cost is increased.
  • the ceramic radon emission source uses dry air to generate radon gas, and is not supposed to be used as a hot water vapor by suction from a respiratory organ. Because the scale as a radiation source is limited due to the relationship, it has been difficult to achieve a numerical value (performance) that is considered clinically effective.
  • the present invention has been made in view of the above-mentioned circumstances, and the main problem is that each of the requirements for high-rate release, sustainability, and stability required as a radon emission source particularly for radon mist.
  • the object is to provide a low-cost radon emission source while satisfying it.
  • the radon emission source according to the present invention fixes radioactive radium to a carrier made of porous ceramics like the radon emission source described in Patent Document 4, A porous ceramic mainly composed of alumina was used as the carrier.
  • the present inventor has discovered that the affinity between alumina (Al 2 O 3 ) and radium (Ra), which is inexpensive, has good workability, and is widely used as a heat-resistant component, is good, and is mainly composed of porous alumina.
  • the radon emission radiation source having a high emission rate and the like was easily obtained by fixing radium on the surface of the ceramic as a carrier.
  • porous ceramic used as the carrier for example, a lightweight ceramic porous body (ceramic foam) having a porosity of 80% or more is preferably used, and an inorganic ceramic precursor for a porous organic substrate such as filter paper.
  • a method of impregnating a polymer and firing it, or a ceramic powder and a powder binder are uniformly mixed at an appropriate ratio, pressed into a panel shape in a mold, or an organic binder dissolved in a solvent.
  • the ceramic powder can be obtained by a conventional method such as a method in which ceramic powder is uniformly mixed and dispersed to form a ceramic slurry, which is formed into a panel shape by extrusion molding or the like, and fired after drying.
  • the radon emission source removes fine powders and coatings adhering to the surface of the carrier by etching the surface of the carrier made of porous ceramics with hydrochloric acid, sulfuric acid, etc. By forming, radium loss can be prevented while further improving the fixing property of radium. In other words, a large amount of radium is supported on the carrier whose surface area is significantly increased by making it more porous.
  • the radon emission source according to the present invention can be produced by immersing a carrier made of porous ceramics mainly composed of alumina in a radioactive radium solution and drying the carrier after drying. Prior to these treatment steps, the surface of the support may be etched with an acid in advance.
  • a radioactive radium solution a mixture of silica fine powder, low melting glass fine powder, etc. dispersed in polyvinyl alcohol and mixed with natural radium ore powder to form a slurry, and a commercially available radium standard solution is also preferably used. It is done.
  • the porous ceramic is immersed in such a radium solution.
  • the same effect can be obtained by applying the porous ceramic to the porous ceramic instead of immersing in the solution (that is, in the present invention, such a coating is applied).
  • the method is also referred to as “immersion”).
  • the temperature is preferably about 200 ° C., more preferably about 120 ° C.
  • radium (Ra) which is chemically bonded to the outermost surface layer of the support using porous ceramics and is to be stably supported, is hidden in the micropores of the support, and radon (the decay-generated nuclide of radium ( It is desirable to perform low temperature sintering because the amount of released Rn) is reduced.
  • the sintering temperature is set slightly higher.
  • the radon emission source is accommodated in a sealed container having a gas inlet and a gas outlet, and the gas inlet side
  • radioactive radon gas was obtained from the gas discharge port side while injecting the wet gas from the gas discharge port and reducing the output on the gas discharge port side to increase the pressure in the sealed container.
  • the relative humidity of the wet gas is preferably in the range of 30% to 85%.
  • heating equipment such as a sheathed heater or a heat insulating material is provided outside the sealed container containing the radon emission source, it is effective in preventing dew condensation.
  • oxygen or carbon dioxide can be used, but it is easiest to use indoor and outdoor air.
  • the high pressure mentioned here means that the pressure in the sealed container is higher than the blowing pressure from the gas inlet side in the sealed container.
  • the wet gas in addition to air, gases such as oxygen and nitrogen are used. Is mentioned.
  • the radon emission source according to the present invention is not only easy to handle, has high efficiency and sustains radon gas emission, but also uses as a base material a material mainly composed of alumina, which is widely used as heat-resistant ceramics. As a result, we were able to achieve a significant reduction in manufacturing costs and ease of workability. In particular, the amount of radium supported could be greatly increased by acid etching of the carrier surface.
  • the manufacturing cost can be greatly reduced by simplifying the manufacturing equipment.
  • the generated radioactive radon gas has a half-life of about 3.5 days.
  • it can be stored in a container filled with an adsorbent such as activated carbon or molecular sieve, and connected to a humidifier.
  • an adsorbent such as activated carbon or molecular sieve
  • the range of applications is extremely wide, such as being able to perform radon therapy without choosing the time.
  • 2 is a graph showing changes in elapsed time and radon concentration when the amount of wet air injected and discharged is adjusted so that the radon emission source storage unit is in a non-pressurized state in the apparatus configuration of FIG. 1.
  • 2 is a graph showing changes in elapsed time and radon emission amount when a pressure difference is provided before and after a radon emission radiation source storage unit in the apparatus configuration of FIG. 1.
  • 2 is a graph showing changes in elapsed time and radon emission amount when the pressure difference before and after the radon emission radiation source storage unit is further increased in the apparatus configuration of FIG. 1.
  • 2 is a graph showing changes in elapsed time and radon emission amount when the pressure difference before and after the radon emission radiation source storage unit is further increased in the apparatus configuration of FIG. 1.
  • the performance test as a radon emission source was measured by the apparatus configuration shown in FIG. That is, wet air whose humidity is controlled by a humidifier device 1 having a temperature / humidity sensor and a water level adjustment control function is generated and filled in the laboratory, and then the wet air is supplied by the compressor 2 to the radon emission source storage unit 3A. The gas was injected from the gas inlet side.
  • the radon emission source storage unit 3A is a sealed container, and contains eight radon emission sources according to the present invention that are plate-shaped along the inner wall thereof without gaps. The total loading of radium in the contained radon emission source is 14,400 Bq.
  • Two radon emission source storage units 3B and 3C having the same configuration are connected to the gas discharge port side of the radon emission source storage unit 3A.
  • the experiment in which the three radon emission source storage units 3A, 3B, and 3C are connected in series in this way is due to the fact that the capacity per unit is suppressed to a low level due to legal regulations.
  • Radon concentration was measured by installing a radon monitor 5 via a regulating valve 4 on the gas outlet side of the last radon emission source storage unit 3C.
  • As the radon monitor 5 a model 1027 manufactured by SUN NUCLEAR USA was used.
  • ceramic foam product number: M-6CH-T1 substrate manufactured by Narita Ceramics Co., Ltd. was used. It is a porous ceramic containing alumina as a main mineral, contains 79.2 weight concentration (mass%) of alumina (Al 2 O 3 ), has open cells, and has a porosity of 80% or more.
  • a plate-like (mat-like) shape is adopted, but since various shapes such as a block shape and a columnar shape are already on the market, a shape that matches the internal shape of the radon emission source storage unit 3 is used. Just choose. For example, when the radon emission source storage unit 3 is formed in a cylindrical shape in consideration of the pressurized state, a columnar ceramic foam along the inner wall is used.
  • the water absorption amount of the carrier was measured, and the average water absorption amount was obtained in advance. Specifically, after measuring the dry weight (A) of the carrier, immersed in distilled water for a few seconds, gently taken out and drained lightly, and then again measured the water absorption weight (A) of the carrier, The amount of water absorption ((A)-(I)) was determined. Table 1 shows the results of measuring the average water absorption using five 100 mm square carriers.
  • the carrier was immersed in a 0.5 mol (mol / l) hydrochloric acid solution for 30 minutes for acid etching, rinsed with running water (tap water), and then rinsed twice with distilled water. Thereafter, it was sufficiently dried by heating at 120 ° C. for 1 hour.
  • the amount of radium (Ra) supported on the carrier was determined with reference to the water absorption amount of the carrier obtained in advance.
  • radium standard solution was 175 kBq / 5 ml (35 kBq / ml)
  • 1 ml of the radium standard solution was added with 3.24 ml of 0.1 molar hydrochloric acid (HCl) and 10 of the radium standard solution.
  • HCl 0.1 molar hydrochloric acid
  • the step of immersing the carrier in the radioactive radium solution was performed according to the following procedure. That is, after the weight of the carrier is measured in advance, the carrier is immersed in the radioactive radium solution for 5 to 10 seconds and gently lifted to gently remove the liquid. While performing weight measurement again, after adjusting by repeatedly dipping or draining so that the difference from the initially measured weight is close to the average water absorption, heat drying until the carrier is completely dried at 120 ° C for several hours. . Next, the carrier was sintered at 200 ° C. for 2 hours and allowed to cool at room temperature.
  • the apparatus configuration shown in FIG. 1 allows the radon emission source storage unit 3A to be used under conditions of an indoor temperature of 21 ° C. to 25 ° C. and a humidity of 25% to 40%. While injecting wet air at 0.05 MPa (0.5 atm) from the gas inlet side of the gas, radon gas is released at 0.5 liters per minute (l / min) by adjusting the adjustment valve 4, and the radon concentration is measured by the radon monitor 5. Measured. The results are shown in FIG.
  • a radon concentration of 3,750 Bq / m 3 at maximum is achieved.
  • the radon concentration was about 3,000 Bq / m 3 , but there was a pressure difference between the gas inlet side and the gas outlet side (regulator valve side). remains up 4,250Bq / m 3 of radon concentration was recorded, and high radon concentrations generally about 4,000Bq / m 3 even after lapse of 7 hours when set to pressurize the inside of radon emission ray source housing unit Te It was changing at. Therefore, it was found that the radon emission rate is higher when the radon emission radiation source storage unit has a higher pressure.
  • Fig. 5 shows the result of measuring the radon concentration in the case of the radon, and Fig. 5 shows that 0.5 MPa (3 atm) of wet air is injected from the gas inlet side of the radon emission source storage unit 3A, while 0.5 liters per minute is supplied from the regulating valve 4.

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Abstract

【課題】とくにラドンミスト用のラドン放出線源として求められる高率放出性、持続性、安定性の各要件を満たしながらも低コストなラドン放出線源を提供すること。 【解決手段】ラドン放出線源は、アルミナを主成分とする多孔質セラミックスからなる担体に放射性ラジウムを定着させてなるものであり、とくに放射性ラジウムの定着前に、担体表面を酸エッチングするとよい。担体を放射性ラジウム溶液内に浸漬し、乾燥後に担体の焼結処理を行うことによって得られる。

Description

ラドン放出線源、その製造方法及び該ラドン放出線源を用いたラドンガスの生成方法
　本発明は、取り扱い容易なラドン放出線源とその製造方法、及び該ラドン放出線源を用いた高率かつ長期間安定的な放射性ラドンガスの生成方法に関するものである。こうしたラドン放出線源は例えば生活習慣病の対処療法などに利用される。
　従来より、ラドン等の放射性壊変生成物を含有する温泉などの限られた天然施設に各種疾病に対する治癒効果があることが知られている（日本国内では鳥取県東伯郡にある岡山大学病院三朝医療センターにおける複合温泉療法が有名）。そこで、こうした天然施設と同等の効果を簡易に得るために、放射性壊変生成物を含有する水溶液を人工的に生成する装置が提案されてきた。例えば、特許文献１では、抽出槽内の温水溶液中に沈設した撹拌槽内を上下フィルター板で区画し、当該区画内に顆粒状の放射性物質含有鉱石を収容して、抽出槽上部に存在する気体を前記下部フィルターの底部側に圧送して撹拌槽中に噴射させることにより顆粒状鉱石を撹拌する一方、抽出槽底部より導出した温水溶液を抽出槽の上方から噴霧することによって抽出槽上部の気体中に溶出したガス状の放射性壊変生成物を温水溶液中に溶融させることとした装置が提案されている。
　前記装置では、放射性物質含有鉱石を顆粒状にすることで温水溶液との接触面積を広く確保しつつ気泡で撹拌しながら効果的な溶出を促進することが企図されていたが、顆粒状鉱石の粒径を小さくすると必然的に上下フィルター板の開孔径も細かくせざるをえないところ、上下フィルター板の開孔径が小さくなればなるほど気泡が通過しづらくなるという欠点があった。
　一方、ラドン放出線源であるラジウムは水溶液にはほとんど溶けないが、ラドンには水によく溶け空気中にも気化発散しやすい性質があるため、ミスト（霧状）にして利用する方法が提案されている。ラドンが溶出した温水蒸気をミストサウナとして浴びることで、ラドンが溶出した温水溶液中に身体を浸ける場合に比べて弱放射能が希薄されないし、身体表面のみならず呼吸器系にもラドンが到達しやすいという利点がある。すなわち、こうしたミストサウナでは、ラドン分子の周囲が水分子で覆われた状態で空中に浮遊するため、呼吸により人体内に入ったラドンは再び人体外へと排出されやすく、人体内に滞留している間に放出されたα線が人体細胞に対して好影響を与えるものと考えられている。
　ラドンミストを利用する装置としては、例えば、遠赤外線ヒーターで加温する大型箱状本体内に、座席とミスト発生器を設けたサウナ風呂（特許文献２）や、密閉室内に設置したマットと上乗せマット間に患者を仰臥させて、両マット内部にラドン温泉湯を通水しつつ、密閉室内にラドン温泉湯をミスト状にして充満させることにより、ラドン温泉湯の波動によるマッサージ効果とともに呼吸器系からラドンミストを吸入させることができるとした弱放射能温泉療法施設（特許文献３）などが提案されている。
　ところで、ラドンをミストとして利用するには、高濃度のラドンガスが得られる高率放出性と、ラドンガスを安定して長期間放出できる持続性、そして取り扱い容易な安定性を備えた線源が必要不可欠である。しかるに、前記従来のラドンミスト装置ではラジウム水溶液やラドン放出土壌等が想定されているのみで、いずれも十分な性能が得られるものではなかったし、取り扱いや保管性にも劣るものであったが、最近になって多孔質セラミックスを担体として使用し、これに水に不溶なラジウム塩を定着させたラドン放出線源が開発されるに至っている（特許文献４）。
特公平６－４８３２０号公報（特許請求の範囲、第５欄２５行目～第６欄１行目、第１図） 実開昭６３－３８５３９号公報（実用新案登録請求の範囲、第２図） 特開平１１－１２８３７５号公報（特許請求の範囲、図２） 特開２０００－３２７４５７号公報（特許請求の範囲、発明の効果）
　前記セラミックスラドン放出線源はＳｉＣの多孔質焼結体又はＴｉＯ２をコーティングしたＳｉＣの多孔質焼結体に水に不溶なラジウム塩を定着させたもので、取扱容易かつ高率放出性、持続性そして安定性を備えた画期的なラドン放出線源であったが、母材となるＳｉＣは加工が容易でないことに加えて、ラジウムが直接定着しないので不溶性塩を用いる特別処理が必要となるし、母材自体が高価なためにコスト高になるという欠点があった。
　また、前記セラミックスラドン放出線源は、ラドンガス生成のために乾燥空気を用いることとしており、温水蒸気にして呼吸器より吸引利用されることは想定されていなかったし、放射線管理に関する諸法との関係から線源としてのスケールに制約があるため、臨床的に効果があるとされる数値（性能）を達成するのは困難であった。
　本発明は叙上の事情に鑑みてなされたものであり、その主な課題とするところは、とくにラドンミスト用のラドン放出線源として求められる高率放出性、持続性、安定性の各要件を満たしながらも低コストなラドン放出線源を提供することにある。
　前記所期の課題解決を図るため、本発明に係るラドン放出線源では、前記特許文献４記載のラドン放出線源のように多孔質セラミックスからなる担体に放射性ラジウムを定着させることとしつつも、前記担体としてアルミナを主成分とする多孔質セラミックスを用いた。本発明者は、安価で加工性がよく耐熱部品として汎用されているアルミナ（Ａｌ２Ｏ３）とラジウム（Ｒａ）の親和性が良好であることを発見し、多孔質にしたアルミナを主成分とするセラミックスを担体としてその表面にラジウムを定着させることにより、高率放出性等を備えたラドン放出線源を簡易に得たのである。
　前記担体とする多孔質セラミックスとしては、例えば８０％以上の空孔率を有する軽量セラミック多孔体（セラミックフォーム）が好適に用いられ、濾紙等の多孔質有機物基体に対してセラミックス前駆体である無機高分子を含浸させてこれを焼成する方法や、セラミックス粉末と粉末バインダとを適当な割合で均一に混合し、型枠内でパネル形状に加圧成形したり、あるいは溶剤で溶解した有機バインダにセラミックス粉末を均一に混合・分散させてセラミックススラリーとし、これを押出成形等によりパネル形状に成形して、乾燥後に焼成する方法といった、常法により得られるものが挙げられる。
　前記ラドン放出線源は、多孔質セラミックスからなる担体の表面を塩酸や硫酸等でエッチングすることにより、担体表面に付着している微粉末や被膜等を除去するとともに、無数の微小穴を露出又は形成することによって、ラジウムの定着性をより向上させながらラジウムロスを防ぐことができる。つまり、より多孔質とすることで表面積が格段に大きくなった担体に多量のラジウムが担持されることになるのである。
　本発明に係るラドン放出線源は、アルミナを主成分とする多孔質セラミックスからなる担体を放射性ラジウム溶液内に浸漬し、乾燥後に当該担体の焼結処理を行うことで製造することができる。これらの処理工程に先立って、事前に担体の表面を酸でエッチングしてもよい。
　放射性ラジウム溶液としては、シリカ微粉末や低融点ガラス微粉末などをポリビニルアルコールに分散させたものに天然ラジウム鉱石の粉末を混合してスラリー状としたもののほか、市販のラジウム標準液も好適に用いられる。本発明では、こうしたラジウム溶液中に前記多孔質セラミックスを浸漬するのであるが、溶液中に浸漬する代わりに多孔質セラミックスに塗布することでも同等の効果が得られる（つまり、本発明では、こうした塗布方法も含めて「浸漬」と称する）。
　ラジウム溶液内に浸漬・乾燥後に焼結処理を行う場合の温度は２００℃程度、より望ましくは１２０℃程度とするのがよい。高温で焼結すると、多孔質セラミックスを用いた担体の最表面層に化学結合されて安定担持されるべきラジウム（Ra）が担体の微小穴内に隠れてしまい、ラジウムの崩壊生成核種であるラドン（Rn）の放出量が減少するので低温焼結するのが望ましい。反面、ラドン放出線源自体が水没するような使用方法が予想される場合には焼結温度をやや高めに設定することになる。
　また、本発明では、以上のようなラドン放出線源を用いた放射性ラドンガスの生成方法として、ガス注入口とガス排出口を備えた密閉容器内にラドン放出線源を収容し、ガス注入口側から湿潤ガスを注入しつつ、ガス排出口側の出力を絞ることによって密閉容器内を高圧にしながら、ガス排出口側から放射性ラドンガスを得る方法とした。
　前述のように、放射性ラドンを用いた治療方法ではラドン分子の周囲が水分子で覆われた状態のラドンガスを呼吸により人体内に吸引するのが効果的とされているため最終的にはラドンガスを水蒸気と混合する必要があるが、本発明者らは、本発明に係るラドン放出線源に対して直接に湿潤ガス（Wet Gas）を通過させることにより、乾燥した室内空気をラドン放出線源に通過させた場合よりも格段に高率なラドン放出が行われることを見出したのである。
　その反面、湿潤ガスの相対湿度が高すぎると、密閉容器内が結露してしまい、かえって放射性ラドンガスの放出率が低下し、場合によっては全く放出しなくなることも判明した。こうした実験結果を踏まえて、湿潤ガスの相対湿度としては３０％以上８５％以下の範囲とするのがよい。場合によってはラドン放出線源を収容した密閉容器の外部にシーズヒーター等の加温設備や断熱材を配設すれば、結露防止に効果的である。なお、湿潤ガスとしては、酸素や炭酸ガスなども使用できるが、室内外の空気を利用するのが最も簡易である。
　なお、ここにいう高圧とは、密封容器におけるガス注入口側からの送風圧よりも密封容器内の圧力が高い状態にすることをいい、湿潤ガスとしては、空気のほか酸素や窒素等のガスが挙げられる。
　本発明に係るラドン放出線源は、取扱容易で高効率かつ持続性のあるラドンガス放出が得られるのみならず、耐熱セラミックスとして汎用されているアルミナを主成分とするものを母材として使用したことで、製造原価の大幅な低減と加工性の容易化を実現することができた。とくに担体表面を酸エッチングすることで、ラジウム担持量を大幅に増やすことができた。
　また、前記ラドン放出線源の製造方法では、とくに特殊な処理を必要とすることがないので、製造設備の簡素化による製造コストの大幅な低減を図ることができた。
　そして、前記ラドン放出線源を用いた本発明に係る放射性ラドンガスの生成方法では、国内外の天然ラドン療法施設で用いられているよりも格段に高濃度の放射線ラドンガスを人工的に創出することができるため、特定の天然施設にかぎられることなく、一般家庭などいかなる場所においても効果的なラドン療法を実施することができるようになったのである。
　なお、生成された放射性ラドンガスの半減期は約３．５日であるから、たとえば活性炭やモレキュラーシーブ等の吸着材を充填した容器内に貯留させて携帯し、加湿器などに接続することにより場所や時間を選ぶことなくラドン療法を行うこともできるようになるなど、応用範囲は極めて広い。
本発明に係るラドン放出線源の性能試験を行った装置構成を示す概略図である。 図１の装置構成において、ラドン放出線源収納ユニットが非加圧状態になるように湿潤空気の注入・排出量を調整した場合の経過時間とラドン濃度の変化を示すグラフである。 図１の装置構成において、ラドン放出線源収納ユニット前後における圧力差を設けた場合の経過時間とラドン放出量の変化を示すグラフである。 図１の装置構成において、ラドン放出線源収納ユニット前後における圧力差をより高めた場合の経過時間とラドン放出量の変化を示すグラフである。 図１の装置構成において、ラドン放出線源収納ユニット前後における圧力差をさらに高めた場合の経過時間とラドン放出量の変化を示すグラフである。
符号の説明
　　１　　　加湿器装置
　　２　　　コンプレッサ
　　３Ａ～３Ｃ　　ラドン放出線源収納ユニット
　　４　　　　調整バルブ
　　５　　　　ラドンモニタ
　以下、本発明を実施例にしたがって詳細に説明する。なお、ラドン放出線源としての性能試験は、図１に示す装置構成により計測した。すなわち、温湿度センサと水位調整制御機能を備えた加湿器装置１によって湿度コントロールした湿潤空気を生成し、実験室内に充満させたうえで、当該湿潤空気をコンプレッサ２によってラドン放出線源収納ユニット3Aのガス注入口側から注入した。ラドン放出線源収納ユニット3Aは密閉容器とし、その内壁に沿うように板状をした本発明に係るラドン放出線源８枚を隙間なく収容した。収容したラドン放出線源におけるラジウムの担持総量は14,400Bqである。ラドン放出線源収納ユニット3Aのガス排出口側には同じ構成からなる２個のラドン放出線源収納ユニット3B,3Cを連結した。このように３個のラドン放出線源収納ユニット3A,3B,3Cを直列に連結して実験したのは、法規制から１個当りの能力を低く抑制していることを考慮したものである。最後尾のラドン放出線源収納ユニット3Cにおけるガス排出口側に調整バルブ４を介してラドンモニタ５を設置することによりラドン濃度の計測を行った。ラドンモニタ５としては米国SUN NUCLEAR社製のモデル1027を用いた。
　担体としては、株式会社成田製陶所製のセラミックフォーム（品番：M－6CH－T1素地）を用いた。アルミナを主鉱物とする多孔質セラミックスであり、79.2重量濃度（mass%）のアルミナ（Ａｌ２Ｏ３）を含有し、連続気泡を備えて空隙率80％以上としたものである。本実施例では板状（マット状）のものを採用したが、すでにブロック状、円柱状など各種形状のものが市販されているので、ラドン放出線源収納ユニット３の内部形状に合わせたものを選択すればよい。例えば、加圧状態を考慮してラドン放出線源収納ユニット３を円筒状に形成した場合には、その内壁に沿うような円柱状のセラミックフォームを用いるといった具合である。
　まず、担体の吸水量を測定し、あらかじめ平均的な吸水量を求めた。具体的には、担体の乾燥重量（ア）を測定した後、蒸留水に数秒間浸漬し、静かに取り出して軽く水切りをしてから再び担体の吸水重量（イ）の測定をすることにより、吸水量（（ア）－（イ））を求めた。100mm角の担体５個を用いて平均吸水量を測定した結果を表１に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　次いで担体の酸エッチングと洗浄を行った。0.5モル（mol/l）の塩酸溶液中に担体を30分間浸漬して酸エッチングを行った後、流水（水道水）ですすぎ、さらに蒸留水で２回すすいだ。その後、120℃で１時間加熱することにより十分に乾燥させた。
　一方、予め求めておいた前記担体の吸水量を参考として、当該担体に担持させるラジウム（Ra）の量を決定した。本実施例では前記100mm角の担体１枚当りに1,800Bq（1.8kBq）のラジウムを担持させることとしたので、平均吸水量20g（=20ml）に対して1,800Bqとするために、放射性ラジウム溶液１ml当り90Bq（1,800Bq÷20ml=90Bq/ml）とすることにした。具体的には、市販されているラジウム標準液が175kBq/5ml（35kBq/ml）であったので、同ラジウム標準液１mlに、0.1モルの塩酸（HCl）3.24mlと、前記ラジウム標準液の10倍モルのバリウム（BaCl2）580μgを添加し、最終的に蒸留水を加えて389mlとすることにより、90Bq/mlの放射性ラジウム溶液を調製したうえで、担体１枚当りに20ｇの放射性ラジウム溶液を担持させた。
　担体を放射性ラジウム溶液内に浸漬する工程は次の手順により行った。すなわち、予め担体の重量測定を行った後、前記放射性ラジウム溶液内に担体を５ないし10秒間浸漬させ、静かに引き上げて軽く液をきる。再度重量測定を行いながら、当初測定重量からの差分が平均吸水量に近くなるように浸漬又は液ぎりを繰り返して調整した後、120℃で数時間、担体が完全に乾燥するまで加熱乾燥を行う。次いで200℃で２時間、担体の焼結処理を行ったうえ、室温にて放冷させた。
　以上の処理工程により得られたラドン放出線源を用いて、図１に示す装置構成により、室内温度21℃から25℃、湿度25％から40％の条件下において、ラドン放出線源収納ユニット3Aのガス注入口側から0.05MPa（0.5気圧）で湿潤空気を注入する一方、調整バルブ４を調整することにより0.5リットル毎分（l/min）でラドンガスを放出させ、ラドンモニタ５よってラドン濃度を計測した。結果を図２に示す。
　次に、同じ条件下において同じ装置構成を用い、ラドン放出線源収納ユニット3Aのガス注入口側からは0.1MPaで湿潤空気を注入する一方、調整バルブ４から毎分0.5リットル（l/min）でラドンガスを放出させ、ラドンモニタ５よってラドン濃度を計測した。結果を図３に示す。
　図２及び３に示されるとおり、コンプレッサの送圧を抑制して湿潤空気がラドン放出線源収納ユニット内を通過するにすぎないように設定した場合にでも最大3,750Bq/m3のラドン濃度が認められたものの、７時間経過以降は概ね3,000Bq/m3程度のラドン濃度で推移しているのに対して、ガス注入口側とガス放出口側（調整バルブ側）とで圧力差を設けてラドン放出線源収納ユニット内を加圧するように設定した場合には最大4,250Bq/m3のラドン濃度を記録し、また７時間経過以降も概ね4,000Bq/m3程度の高いラドン濃度のままで推移していた。したがって、ラドン放出線源収納ユニット内を高圧にする方がラドン放出率が高くなることが判明した。
　そこで、ラドン放出線源収納ユニット内をさらに高圧にしてラドンガスにおけるラドン濃度の状態を計測した。図４はラドン放出線源収納ユニット3Aのガス注入口側から0.2MPa（２気圧）で湿潤空気を注入する一方、調整バルブ４からは先の例と同様に毎分0.5リットルでラドンガスを放出させた場合のラドン濃度の計測結果であり、図５はラドン放出線源収納ユニット3Aのガス注入口側から0.3MPa（３気圧）で湿潤空気を注入する一方、調整バルブ４からは毎分0.5リットルでラドンガスを放出させた場合のラドン濃度の計測結果である。図示されるように、湿潤空気の注入圧を高めてラドン放出線源収納ユニット内を高圧にするほど、高濃度のラドンガスが安定的に得られることが判明した。例えば岡山大学病院三朝医療センターにおける複合温泉療法では天然ラドンを用いて2,080Bq/m3程度のラドン濃度が使用されているが、本発明によれば、これを遥かに上回る高濃度のラドンガスを人工的に得ることが実証できたわけである。

Claims (5)

  1. アルミナを主成分とする多孔質セラミックスからなる担体に放射性ラジウムを定着させてなるラドン放出線源。
  2. 放射性ラジウムの定着前に、担体表面を酸エッチングしたことを特徴とする請求項１記載のラドン放出線源。
  3. 担体を放射性ラジウム溶液内に浸漬し、乾燥後に担体の焼結処理を行うこととした請求項１記載のラドン放出線源の製造方法。
  4. 担体の表面を酸エッチングする第１工程と、担体を放射性ラジウム溶液内に浸漬する第２工程と、乾燥後に担体の焼結処理を行う第３工程とからなる請求項１記載のラドン放出線源の製造方法。
  5. ガス注入口とガス排出口を備えた密閉容器内にラドン放出線源を収容し、ガス注入口側から湿潤ガスを注入しつつ、ガス排出口側の出力を絞ることによって密閉容器内を高圧にしながら、ガス排出口側から放射性ラドンガスを得ることを特徴とする請求項１又は２いずれか記載のラドン放出線源を用いた放射性ラドンガスの生成方法。
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