WO2008023633A1 - Pile à combustible - Google Patents

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WO2008023633A1
WO2008023633A1 PCT/JP2007/065997 JP2007065997W WO2008023633A1 WO 2008023633 A1 WO2008023633 A1 WO 2008023633A1 JP 2007065997 W JP2007065997 W JP 2007065997W WO 2008023633 A1 WO2008023633 A1 WO 2008023633A1
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fuel
catalyst layer
liquid
anode
fuel cell
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PCT/JP2007/065997
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English (en)
French (fr)
Inventor
Yuichi Yoshida
Nobuyasu Negishi
Hideyuki Oozu
Akira Yajima
Yukinori Akamoto
Original Assignee
Kabushiki Kaisha Toshiba
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Publication date
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    • Y02E60/30—Hydrogen technology
    • Y02E60/50—Fuel cells

Definitions

  • the present invention relates to a fuel cell having a planar arrangement that is effective for the operation of a portable device.
  • Fuel cells have the advantage that they can generate electricity simply by supplying fuel and oxidant, and can generate electricity continuously by replenishing and replacing only the fuel. For this reason, if the size can be reduced, it can be said that the system is extremely advantageous for the operation of portable electronic devices.
  • Direct methanol fuel cells DMFCs
  • DMFCs direct methanol fuel cells
  • methanol with high energy density as the fuel and can extract current directly from methanol on the electrocatalyst. Since it is easy to handle compared to hydrogen gas fuel, it is promising as a power supply for small devices. Expected.
  • DMFC fuel supply methods include a gas supply method in which vaporized liquid fuel is fed into a fuel cell by a blower or the like, and a liquid supply method in which liquid fuel is directly fed into a fuel cell by a pump or the like.
  • the latter liquid supply method includes an internal vaporization method in which the taken-in liquid fuel is vaporized inside to generate a power generation reaction in an anode catalyst layer of a membrane electrode assembly (MEA).
  • MEA membrane electrode assembly
  • An internal vaporization type DMFC is disclosed in, for example, International Publication No. WO2005 / 112172.
  • the present invention has been made to solve the above-described problems, and it is an object of the present invention to provide a fuel cell that can maintain stable operation while suppressing variations in output over a long period of continuous use. Say it.
  • a fuel cell according to the present invention includes a membrane electrode assembly having a force sword catalyst layer, an anode catalyst layer, and a proton conducting membrane disposed between the force sword catalyst layer and the anode catalyst layer.
  • a force sword conductive layer electrically connected to the force sword catalyst layer; an anode conductive layer electrically connected to the anode catalyst layer; a liquid fuel storage chamber for storing liquid fuel; and a liquid fuel vaporized.
  • a gas-liquid separation membrane that selectively permeates components from the liquid fuel storage chamber to the anode catalyst layer, and a vaporized fuel storage chamber formed between the gas-liquid separation membrane and the anode catalyst layer.
  • the distance from the gas-liquid separation membrane to the anode conductive layer is more than 2 mm and not more than 5 mm.
  • FIG. 1 is an internal perspective sectional view showing a fuel cell according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 2 is a plan view showing a measurement position of a distance between vaporized film conductive layers.
  • the distance L from the gas-liquid separation membrane 13 to the anode conductive layer 9 exceeds 2 mm and is 5 mm or less (2 mm ⁇ L ⁇ 5 mm).
  • the heat of reaction during the initial power generation is easily maintained, and the temperature drop of the power generation unit is suppressed from the middle to the latter half of the power generation, and the reduction in output is minimized.
  • the high output at the initial stage of power generation is substantially maintained from the middle to the latter half of the power generation, and the power generation output becomes stable even during long-term continuous use.
  • the distance L exceeds 5 mm, the battery size will be too large and it will be contrary to the purpose of using it as a built-in power source for mobile devices. Variations and shortages in the amount of vaporized fuel supplied by power and glue will occur, and the output will become unstable.
  • the output characteristics of the fuel cell vary depending on the structure of the cell stack and the operating conditions. Generally, when the distance L is 2 mm or less, the amount of heat transferred from the power generation unit to the liquid fuel storage chamber 15 is reduced. Therefore, the amount of fuel vaporization and the amount of carbon dioxide gas generated by this increase, the internal pressure rises, and it is easy to cause displacement of the interior parts and deformation of the exterior case. There is a risk of tearing. For this reason, in the present invention, the distance L from the gas-liquid separation membrane 13 to the anode conductive layer 9 is specified in the range of 2 mm to 5 mm.
  • the shape of the vaporized fuel storage chamber 16 is preferably a rectangular force, a rectangular shape, a cylindrical shape, a polygonal cylindrical shape, and the like. This is because the shape facilitates the internal layout of the portable device.
  • the plurality of unit cells 12 are formed in a single body, and at least two of these unit cells are arranged on the same plane. Since the thickness size of mobile devices is severely limited, the same requirements apply to the fuel cells built into them, and it is difficult to adopt a stack structure in which a plurality of single cells are stacked. Use a flat placement structure.
  • a battery pack is formed by connecting a plurality of cells arranged in a flat manner in series in this way.
  • Seal members 8 and rigid frames 11 can be provided on the side walls of the vaporized fuel storage chamber 16 in contact with the gas-liquid separation membrane 13 side and the anode conductive layer 9 side, respectively. This prevents vaporized fuel from crossing over to the power sword and prevents the vaporized fuel from leaking outside.
  • the seal member can use various rubber-based materials from hard to soft, resin-based materials or metal materials. Of these, rubber-based materials (for example, EPD M (ethylene propylene rubber), FKM (fluoro rubber), NBR (nitrile butadiene rubber), SBR (styrene butadiene rubber)) are most suitable.
  • the outer surface of the side wall of the vaporized fuel storage chamber 16 can be covered with a heat insulating material 18 for heat insulation.
  • a heat insulating material 18 for heat insulation.
  • the liquid fuel used is not necessarily methanol fuel such as aqueous methanol solution or pure methanol.
  • ethanol fuels such as ethanol aqueous solution and pure ethanol
  • propanol fuels such as propanol aqueous solution and pure propanol
  • darlicol fuels such as glycol aqueous solution and pure glycol, dimethyl ether, formic acid, sodium borohydride aqueous solution.
  • It can be an aqueous potassium borohydride solution, an aqueous lithium hydride solution, or other liquid fuel.
  • V liquid fuel suitable for the type of fuel cell is used, even if it deviates.
  • the fuel cell 1 includes a plurality of single cells 12 whose outer sides are covered with an outer case 21, a fuel storage chamber structure 14, and a heat insulating material 18, and are arranged in a plane and connected in series.
  • the fuel cell 1 is configured as a single unit in which a plurality of unit cells 12 are connected in series and integrated by, for example, caulking the end portion 23 of the outer case 21 to the outer surface of the fuel chamber structure 14. Yes.
  • the outer case 21 and the fuel storage chamber structure 14 may be integrally formed by tightening them with bolts and nuts.
  • the unit cell 12 has a membrane electrode assembly 10 in which a proton conductive membrane 6, a force sword catalyst layer 2, an anode catalyst layer 3, a force sword gas diffusion layer 4 and an anode gas diffusion layer 5 are integrated, and A force sword conductive layer 7 and an anode conductive layer 9 are provided as a current collector.
  • the anode catalyst layer 3 and the force sword catalyst layer 2 are disposed to face each other with the proton conducting membrane 6 interposed therebetween.
  • An anode gas diffusion layer 5 is attached to the anode catalyst layer 3.
  • the anode catalyst layer 3 oxidizes the fuel supplied via the gas diffusion layer 5 and extracts electrons and protons from the fuel.
  • the anode catalyst layer 3 is made of, for example, a carbon powder containing a catalyst.
  • Catalysts include, for example, platinum (Pt) fine particles, iron (Fe), Nikkenole (Ni), cobalt (Co), ruthenium (Ru), and transition metals such as molybdenum (Mo).
  • platinum platinum
  • Fe iron
  • Nikkenole Nikkenole
  • Co cobalt
  • Ru ruthenium
  • transition metals such as molybdenum
  • fine particles such as oxides or alloys thereof are used.
  • the catalyst is composed of an alloy of noretinium and platinum, because inactivation of the catalyst due to adsorption of carbon monoxide (CO) can be prevented.
  • the anode catalyst layer 3 contains a resin used for the proton conductive membrane 6. This is to facilitate the movement of the generated protons.
  • the anode gas diffusion layer 5 is composed of, for example, a thin film made of a porous carbon material, and specifically composed of carbon paper or carbon fiber.
  • An anode conductive layer 9 that is in contact with the anode gas diffusion layer 5 extends outward as a negative electrode lead.
  • the force sword catalyst layer 2 reduces oxygen and reacts electrons with the proton generated in the anode catalyst layer 3 to produce water.
  • the force sword catalyst layer 2 generates water.
  • the same structure as the diffusion layer 4 is formed. That is, the force sword is formed by stacking a force sword catalyst layer 2 made of carbon powder containing a catalyst and a force sword gas diffusion layer 4 (gas permeable layer) made of a porous carbon material in order from the proton conducting membrane 6 side. Make a laminated structure!
  • the catalyst used for the cathode catalyst layer 2 is the same as that of the anode catalyst layer 3, and the anode catalyst layer 2 may contain a resin used for the proton conductive membrane 6 in the same manner as the anode catalyst layer 2.
  • the proton conducting membrane 6 is for transporting protons generated in the anode catalyst layer 3 to the force sword catalyst layer 2, and is made of a material that does not have electron conductivity and can transport protons.
  • a material that does not have electron conductivity and can transport protons has been.
  • it is composed of a polyperfluorosulfonic acid resin membrane, specifically, a naphthoion membrane manufactured by DuPont, a Flemion membrane manufactured by Asahi Glass, or an aciplex membrane manufactured by Asahi Kasei Kogyo.
  • copolymer films of trifluorostyrene derivatives, polybenzimidazole films impregnated with phosphoric acid, aromatic polyether ketone sulfonic acid films, or A proton conductive membrane 6 that can transport protons, such as an aliphatic hydrocarbon resin, may be configured.
  • a liquid fuel impregnation layer (not shown) is provided inside the liquid fuel storage chamber 15.
  • a hard fiber such as porous polyester fiber or porous olefin resin, or an open-cell porous resin is preferable.
  • polyester fiber Atari It is made of a material that can hold a liquid by utilizing the permeability of the liquid, such as a sponge or an aggregate of fibers, which may be made of various water-absorbing polymers such as a phosphoric acid resin. This liquid fuel impregnation part is effective in supplying an appropriate amount of fuel regardless of the posture of the main body.
  • an aqueous organic solution containing hydrogen such as methanol aqueous solution, pure methanol, ethanol aqueous solution, pure ethanol, propanol aqueous solution, formic acid aqueous solution, sodium formate aqueous solution, acetic acid aqueous solution, ethylene glycol aqueous solution or dimethyl ether is used. It is done.
  • an aqueous methanol solution is preferable because it has carbon number of 1 and carbon dioxide gas is generated during the reaction, and can generate electricity at a low temperature and can be produced relatively easily from industrial waste. .
  • liquid fuel corresponding to the fuel cell is accommodated.
  • the surrounding of the vaporized fuel storage chamber 16 is defined by the membrane electrode assembly 10, the gas-liquid separation membrane 13, the outer case 21, and the like.
  • the vaporized fuel passes through the gas-liquid separation membrane 13 and enters the vaporized fuel storage chamber 16, and further from the vaporized fuel storage chamber 16 to the anode of the membrane electrode assembly 10. It is introduced on the side and contributes to the power generation reaction.
  • the force sword conductive layer 7 is brought into contact with the main surface of the force sword gas diffusion layer 4 and functions as a positive electrode lead for taking out the power generation output.
  • the anode conductive layer 9 is in contact with the main surface of the anode gas diffusion layer 5 and functions as a negative electrode lead for taking out the power generation output.
  • a plurality of holes are formed in the force sword conductive layer 7 and the anode conductive layer 9, respectively, and air from the vent hole 22 of the outer case is supplied to the force sword gas diffusion layer 4 through the former hole.
  • the vaporized fuel from the vaporized fuel storage chamber 16 is supplied to the anode gas diffusion layer 5 through the latter hole.
  • the force sword conductive layer 7 and the anode conductive layer 9 are, for example, porous (for example, mesh) or foil made of a metal material such as gold or nickel, or conductive metal material such as stainless steel or gold or the like.
  • a composite material coated with a conductive metal can be used.
  • the gas diffusion layers 4 and 5 are made of carbon paper or carbon fiber sheet having a desired average density and average porosity.
  • the average density and average porosity of the gas diffusion layers 4 and 5 are measured using a predetermined measuring device.
  • the moisture retaining plate 19 does not obstruct the passage of air introduced through the vent hole 22 of the outer cover 21, and water generated in the force sword catalyst layer 2 is effective for the reaction in the anode catalyst layer 3. Therefore, water generated in the force sword catalyst layer 2 is efficiently sent to the anode catalyst layer 3 through the proton conducting membrane 6.
  • a porous film having a porosity of 20 to 60%, for example, is preferably used.
  • the interior of the fuel cell 1 is liquid-tightly sealed by an O-ring as a plurality of seal members 8 and a rigid frame 11, and various spaces and gaps are formed by these seal members 8, the rigid frame 11 and the like.
  • the space on the anode side is used as the liquid fuel storage chamber 15 and the vaporized fuel storage chamber 16, and the space on the force sword side is used as an air supply unit in which the moisture retention plate 19 is stored.
  • a porous film having a porosity of, for example, 20 to 60% is preferably used.
  • a fuel supply passage (not shown) communicating with the liquid inlet is opened at an appropriate position.
  • a bayonet-type coupler is attached to the liquid inlet, not shown in the figure! /, A fuel cartridge nozzle is inserted, and liquid fuel is supplied to the liquid fuel storage chamber 15. .
  • the heat insulating material 18 is provided so as to cover at least the side wall outer surface of the vaporized fuel storage chamber 16. Materials such as carbon fiber, glass fiber, and resin are used for the heat insulating material 18.
  • the thickness of the insulation 18 is limited to about lmm to several mm.
  • a gas-liquid separation membrane 13 is provided between the anode conductive layer 9 and the fuel storage chamber structure 14. The peripheral portion of the gas-liquid separation membrane 13 is sandwiched between the flange of the structure 14 and the anode conductive layer 9 and is liquid-tightly sealed by the rigid frame 11.
  • a vaporization chamber 13 is defined by the gas-liquid separation membrane 13, the anode conductive layer 9 and the rigid frame 11. The vaporization chamber 13 is provided adjacent to the liquid fuel storage chamber 15, and the chambers 13 and 15 are partitioned by a gas-liquid separation membrane 13.
  • the gas-liquid separation membrane 13 is made of a polytetrafluoroethylene (PTFE) sheet, and has a property of blocking liquid fuel (methanol liquid or an aqueous solution thereof) and allowing fuel gas (methanol gas) to permeate.
  • PTFE polytetrafluoroethylene
  • Liquid fuel includes methanol aqueous solution, pure methanol, ethanol aqueous solution, pure ethanol, propanol aqueous solution, formic acid aqueous solution, sodium formate aqueous solution, acetic acid aqueous solution, hydrogen Organic aqueous solutions containing hydrogen such as sodium borohydride aqueous solution, potassium borohydride aqueous solution, lithium hydride aqueous solution, ethylene glycol aqueous solution and dimethyl ether are used.
  • an aqueous methanol solution has a carbon number of 1 and generates carbon dioxide during the reaction. It can also generate electricity at low temperatures and can be produced from industrial waste relatively easily. I like it.
  • an exhaust passage (not shown) is provided on the anode side, and CO gas as a by-product is discharged out of the reaction system through the exhaust passage.
  • the anode conductive layer 9 has many holes 9a and gaps, and has a shape that does not hinder diffusion of fuel vaporization components and by-product gas (CO 2).
  • the liquid fuel storage chamber 15 is composed of a space of a predetermined capacity whose periphery is defined by the fuel storage chamber structure 14 and the gas-liquid separation membrane 13, and a fuel supply port (not shown) is opened at a suitable position in this space. ing.
  • a bayonet coupler is attached to the fuel supply port, and the fuel supply port is closed by the coupler except when fuel is replenished.
  • the outer case 21 may be made of a metal material having excellent corrosion resistance, such as stainless steel or nickel metal, or polyether ether ketone (PEEK: trademark of Victorex PE), It may be made of a hard plastic that hardly swells with a liquid fuel such as rensulfide (PPS) or polytetrafluoroethylene (PTFE).
  • PPS rensulfide
  • PTFE polytetrafluoroethylene
  • a plurality of air holes 22 are opened at predetermined pitch intervals on the main surface of the outer case 21 on the force sword side. These ventilation holes 22 communicate with a moisture retention plate 19 as an air supply unit. These vent holes 22 form openings through which the outside air passes, but prevent the entry of minute or needle-like foreign matter from the outside into the force sword gas diffusion layer 15 without obstructing the passage of the outside air. It has been devised in a shape like a leap!
  • the outer case 21 is preferably made of a metal material having excellent corrosion resistance, such as stainless steel or nickel metal, but is not limited to a metal material, and a resin material can be used.
  • Ether Ketone PEEK: Victorex PLC
  • PPS Polyphenylene sulfide
  • PTFE polytetrafluoroethylene
  • a liquid fuel impregnated layer (not shown) is accommodated in the liquid fuel storage chamber 15.
  • a multi-rigid fiber such as porous polyester fiber or porous olefin resin, or an open-cell porous material resin.
  • the liquid fuel impregnated layer is disposed between the gas-liquid separation membrane 13 and the tank structure 14 in which the fuel supply port 21 is formed, and when the liquid fuel in the fuel tank 15 decreases or the fuel cell body tilts. Even when the fuel supply is biased, the fuel is evenly supplied to the gas-liquid separation membrane 13, and as a result, the vaporized fuel can be supplied to the anode catalyst layer 14 evenly.
  • polyester fiber In addition to polyester fiber, it can be made of various water-absorbing polymers such as acrylic resin, and it can be made of a material that can hold liquid by utilizing the liquid permeability such as sponge or fiber aggregate. Consists of.
  • the liquid fuel impregnation section is effective for supplying an appropriate amount of fuel regardless of the posture of the main body.
  • the present invention is not limited to the above-described embodiments as they are, and can be embodied by modifying the constituent elements without departing from the spirit of the invention in the implementation stage.
  • various inventions can be formed by appropriately combining a plurality of constituent elements disclosed in the embodiment. For example, some components may be omitted from all the components shown in the embodiment.
  • constituent elements over different embodiments may be appropriately combined.
  • a semi-passive type fuel cell refers to a fuel cell that supplies liquid fuel using capillary force and mechanical drive!
  • fuel is supplied from the fuel container to the MEA, consumed by the power generation reaction at the MEA, and not returned to the fuel container.
  • the type fuel cell is different from the active type because it does not circulate the fuel in the system. Moreover, the semi-passive type fuel cell does not impair the downsizing of the device.
  • the semi-passive type fuel cell uses a pump for supplying fuel, and is different from a pure passive type (a method in which fuel is supplied only by capillary force).
  • a shutoff valve can be used instead of a pump as long as fuel is supplied from the fuel container to the MEA. The shut-off valve controls the flow of liquid fuel by capillary force.
  • the fuel vapor supplied to the MEA may be all supplied with fuel vapor, but the present invention can be applied even when a part of the fuel vapor is supplied in a liquid state. .
  • Example 1 power was generated at a constant voltage at room temperature, the change in battery output with time was measured, and the temperature and internal pressure were simultaneously monitored.
  • the temperature was measured at a position immediately below the anode conductive layer 9, and the pressure was measured at the central position of the vaporized fuel storage chamber 16.
  • Electrolyte membrane thickness 45 m
  • Anode catalyst layer thickness 100 m
  • Thickness of force sword catalyst layer 100 m
  • Anode gas diffusion layer thickness 350 m
  • Thickness of force sword gas diffusion layer 350 m
  • Anode conductive layer thickness 80 m
  • the thickness of each layer is shown as an average value with 10 measurement points.
  • the distance L is expressed as an average value of nine measurement points (1) to (9) shown in FIG.
  • the measurement points of the distance L are the four corners (1), (3), (7), (9) of the anode conductive layer 9, and the midpoints (2), (4), ( 6), (8), and the average of the values obtained at the position corresponding to one central part (5).
  • the distance L can be obtained, for example, by measuring a section cut by a cutting method.
  • Example 2 fuel cells satisfying the following conditions were continuously operated for power generation, and the temperature and internal pressure of the membrane electrode assembly were measured, and the long-term output was measured. The results are shown in Table 1 as relative values.
  • Electrolyte membrane thickness 45 m
  • Anode catalyst layer thickness 100 m
  • Thickness of force sword catalyst layer 100 m
  • Anode gas diffusion layer thickness 350 m
  • Thickness of force sword gas diffusion layer 350 m
  • Anode conductive layer thickness 80 m
  • Example 3 fuel cells satisfying the following conditions were continuously operated for power generation, and the temperature and internal pressure of the membrane electrode assembly were measured, and the long-term output was measured. The results are shown in Table 1 as relative values.
  • Effective area of the cell 70 X 10mm Number of cells: 6 series
  • Electrolyte membrane thickness 45 m
  • Anode catalyst layer thickness 100 m
  • Thickness of force sword catalyst layer 100 m
  • Anode gas diffusion layer thickness 350 m
  • Thickness of force sword gas diffusion layer 350 ⁇ m
  • Anode conductive layer thickness 80 m
  • Example 4 fuel cells satisfying the following conditions were continuously operated for power generation, and the temperature and internal pressure of the membrane electrode assembly were measured, and the long-term output was measured. The results are shown in Table 1 as relative values.
  • Electrolyte membrane thickness 45 ⁇ ⁇
  • Anode catalyst layer thickness 100 m
  • Thickness of force sword catalyst layer 100 m
  • Anode gas diffusion layer thickness 350 m
  • Thickness of force sword gas diffusion layer 350 m
  • Anode conductive layer thickness 80 m
  • Electrolyte membrane thickness 45 m
  • Anode catalyst layer thickness 100 m
  • Thickness of force sword catalyst layer 100 m
  • Anode gas diffusion layer thickness 350 m
  • Thickness of force sword gas diffusion layer 350 m
  • Anode conductive layer thickness 80 m
  • Example 1 the temperature of the membrane electrode assembly was 1.25, which was higher than that of Comparative Example 1, and the internal pressure was 0.8, which was lower than that of Comparative Example 1. From this, in Example 1, it was recognized that the amount of heat at the initial stage of power generation was maintained in the middle to late stages while suppressing the increase in internal pressure.
  • Example 1 The results of Example 1 were set as a reference value of 100, and the results of other Examples 2 to 4 and Comparative Example 1 were shown as relative values. It is observed that the long-term output increases as the distance L increases. It was. It was also confirmed that good long-term output can be obtained when the distance L is in the range of 2 mm to 5 mm.
  • good battery performance can be stably obtained over a long period of time, and there is a variation during continuous use as a power source for cordless portable devices such as notebook computers, mobile phones, portable audio devices, and portable game machines. Less stable output characteristics can be obtained

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Description

明 細 書
燃料電池
技術分野
[0001] 本発明は、携帯機器の動作に有効な平面配置の燃料電池に関する。
背景技術
[0002] 近年、パーソナルコンピュータ、携帯電話等の各種電子機器は、半導体技術の発 達と共に小型化され、燃料電池をこれらの小型機器用の電源に用いることが試みら れている。燃料電池は、燃料と酸化剤を供給するだけで発電することができ、燃料の みを補充 ·交換すれば連続して発電できるという利点を有している。このため、小型 化が出来れば携帯電子機器の作動に極めて有利なシステムといえる。特に直接メタ ノーノレ燃料電池（DMFC ; Direct Methanol Fuel Cell)は、エネルギ密度の高いメタノ ールを燃料に用い、メタノールから電極触媒上で直接電流を取り出せるため、小型 化が可能であり、また燃料の取り扱いも水素ガス燃料に比べて容易なことから小型機 器用電源として有望であることから、ノートパソコン、携帯電話、携帯オーディオ、携 帯ゲーム機などのコードレス携帯機器に最適な電源としてその実用化が期待されて いる。
[0003] DMFCの燃料供給方法には、気化した液体燃料をブロワ等で燃料電池内に送り込 む気体供給方式と、液体燃料をそのままポンプ等で燃料電池内に送り込む液体供 給方式とがある。さらに、後者の液体供給方式には、取り込んだ液体燃料を内部で 気化して膜電極接合体（MEA; Membrane Electrode Assembly)のアノード触媒層に おいて発電反応させる内部気化方式がある。内部気化型の DMFCは、例えば国際公 開番号 WO2005/112172 Αΐ ίこ開示されて!/、る。
[0004] しかし、従来の内部気化型の DMFCは、長時間にわたり連続使用すると、反応熱に より内部の温度が上昇し、温度の上昇に伴って発電出力が低下する。このため、発 電初期の高い出力を発電の中期から後期にかけて維持することができず、長時間の 連続使用において出力が安定しないという問題点がある。また、従来の DMFCは、内 蔵する液体燃料タンクの温度が上昇して、燃料の揮発量が増大し、過剰な気化燃料 の供給によりクロスオーバーを生じやすくなる。また、従来の DMFCは、気化燃料収 容室の容量が小さぐ内圧が上昇しやすいので、電池の中央部分が膨れて変形する おそれもある。
発明の開示
[0005] 本発明は上記課題を解決するためになされたものであり、長時間の連続使用にお いて出力のばらつきを抑えて安定した運転を維持することができる燃料電池を提供 することを目白勺とする。
[0006] 本発明に係る燃料電池は、力ソード触媒層と、アノード触媒層と、前記力ソード触媒 層と前記アノード触媒層との間に配置されるプロトン伝導膜とを有する膜電極接合体 と、前記力ソード触媒層に電気的に導通する力ソード導電層と、前記アノード触媒層 に電気的に導通するアノード導電層と、液体燃料を収容する液体燃料収容室と、液 体燃料の気化した成分を前記液体燃料収容室から前記アノード触媒層に選択的に 透過させる気液分離膜と、前記気液分離膜から前記アノード触媒層までの間に形成 された気化燃料収容室と、を具備する燃料電池であって、前記気液分離膜から前記 アノード導電層までの距離を 2mm超え 5mm以下とすることを特徴とする。
図面の簡単な説明
[0007] [図 1]図 1は本発明の実施の形態に係る燃料電池を示す内部透視断面図。
[図 2]図 2は気化膜 導電層間の距離の測定位置を示す平面図。
発明を実施するための最良の形態
[0008] 以下、添付の図面を参照して本発明を実施するための好ましい実施の形態を説明 する。
[0009] 本発明の燃料電池は、図 1に示すように気液分離膜 13からアノード導電層 9までの 距離 Lを 2mm超え 5mm以下（2mm< L≤ 5mm)とするので、空気層の断熱効果に より初期発電時の反応熱がその後も保持されやすくなり、発電中期から後期に至るま で発電部の温度の低下が抑制され、出力の低下が最小限に抑えられる。これにより、 発電初期の高い出力を発電の中期から後期にかけても実質的に維持され、長時間 の連続使用においても発電出力が安定するようになる。なお、距離 Lが 5mmを超え ると、電池サイズが大きくなつて携帯機器の内蔵電源に用いるという目的に反するば 力、りでなぐ気化燃料の供給量のばらつきや不足を生じるようになり、かえって出力が 不安定化する。一方、燃料電池の出力特性はセル積層体の構造や運転条件に応じ て種々異なるものではあるが、一般的には距離 Lが 2mm以下になると、発電部から 液体燃料収容室 15へ伝わる熱量が増えるため燃料の気化量およびこれによって発 生する二酸化炭素ガス量が増大して内圧が上昇し、内装部品の位置ずれや外装ケ ースの変形を生じやすくなり、シール部材 8, 11によるシールが破れるおそれがある 。このような理由から、本発明では、気液分離膜 13からアノード導電層 9までの距離 L を 2mm超え 5mm以下の範囲に規定した。
[0010] 気化燃料収容室 16の形状は、矩形状、円筒状、多角形筒状など種々のものとする ことができる力 矩形状とすることが好ましい。携帯機器の内部レイアウトを容易にす る形状であるからである。
[0011] 複数の単電池 12がー体的に形成され、これらの単電池のうちの少なくとも 2つが同 一平面上に配置されていることが望ましい。携帯機器では厚みサイズが厳しく制限さ れるため、それに内蔵される燃料電池にも同様の要求があり、複数の単電池を積み 重ねるスタック構造を採用することが困難であるため、同一平面上に並べて配置する 平置き配置構造を採用する。このように平置き配置する複数の単電池を直列に接続 することにより、組電池を形成する。
[0012] 気化燃料収容室 16の気液分離膜 13側およびアノード導電層 9側と接する境界の 側壁にシール部材 8および剛体フレーム 11をそれぞれ設けることができる。これによ り気化燃料が力ソード側へクロスオーバーすることを防ぐとともに、気化燃料の外部へ の漏洩を防止できる。シール部材には、硬質から軟質までの各種のゴム系材料、樹 脂系材料または金属材料を用いることができる力 このうちゴム系材料 (例えば EPD M (エチレンプロピレンゴム）、 FKM (フッ素ゴム）、 NBR (二トリルブタジエンゴム）、 S BR (スチレンブタジエンゴム））が最も適している。
[0013] 気化燃料収容室 16の側壁の外面を保温用の断熱材 18で覆うことができる。気化 燃料収容室 16の周囲を断熱材 18で保温することにより、気化燃料収容室 16が均熱 化され、気化燃料の濃度のばらつきが抑えられ、安定した出力を得ることができる。
[0014] 使用される液体燃料は、必ずしもメタノール水溶液や純メタノール等のメタノール燃 料に限られるものではなぐ例えばエタノール水溶液や純エタノール等のエタノール 燃料、プロパノール水溶液や純プロパノール等のプロパノール燃料、グリコール水溶 液ゃ純グリコール等のダリコール燃料、ジメチルエーテル、ギ酸、水素化ホウ素ナトリ ゥム水溶液、水素化ホウ素カリウム水溶液、水素化リチウム水溶液、もしくはその他の 液体燃料であってもよレ、。 V、ずれにしても燃料電池の種類に応じてそれに適した液 体燃料が用いられる。
[0015] また、燃料の濃度は 100モル％から数モル％までの範囲で種々の濃度のものを用 いること力 Sできる。ここで、本発明においては、濃度が 50モル％を超えるメタノール水 溶液、またはメタノールの液体を用いることが望ましい。これらの燃料は、燃料電池内 の限られた狭い空間における気化時の挙動や発電反応時の挙動が本発明者らにと つてある程度明らかになっているからである。
[0016] 次に、本発明の実施の形態について説明する。
[0017] 先ず、図 1を参照して燃料電池の全体の概要について説明する。燃料電池 1は、外 側が外装ケース 21、燃料収容室構造体 14および断熱材 18で覆われ、内部に平面 配置され直列接続された複数の単電池 12を備えている。燃料電池 1は、例えば外装 ケース 21の端部 23を燃料収容室構造体 14の外面にかしめ加工することにより、複 数の単電池 12を直列に接続し一体化した 1つのユニットとして構成されている。なお 、外装ケース 21と燃料収容室構造体 14とをボルトとナット等で締め付けることにより、 これらを一体化形成するようにしてもょレ、。
[0018] 単電池 12は、プロトン伝導膜 6、力ソード触媒層 2、アノード触媒層 3、力ソードガス 拡散層 4およびアノードガス拡散層 5が一体化された膜電極接合体 10を有し、さらに 集電体として力ソード導電層 7とアノード導電層 9を備えている。アノード触媒層 3と力 ソード触媒層 2はプロトン伝導膜 6を間に挟んで対向配置されている。アノード触媒層 3にはアノードガス拡散層 5が貼り付けられている。
[0019] アノード触媒層 3は、ガス拡散層 5を介して供給される燃料を酸化して燃料から電子 とプロトンとを取り出すものである。アノード触媒層 3は、例えば、触媒を含む炭素粉 末により構成されている。触媒には、例えば、白金 (Pt)の微粒子、鉄 (Fe)、二ッケノレ (Ni)、コバルト（Co)、ルテニウム（Ru)あるいはモリブデン（Mo)などの遷移金属ある いはその酸化物あるいはそれらの合金などの微粒子が用いられる。但し、触媒をノレ テニゥムと白金との合金により構成するようにすれば、一酸化炭素（CO)の吸着によ る触媒の不活性化を防止することができるので好ましい。
[0020] また、アノード触媒層 3は、プロトン伝導膜 6に用いられる樹脂を含むほうがより望ま しい。発生させたプロトンの移動を容易とするためである。アノードガス拡散層 5は、 例えば多孔質の炭素材料よりなる薄膜で構成され、具体的にはカーボンペーパーま たは炭素繊維などで構成されている。なお、アノードガス拡散層 5に接触導通するァ ノード導電層 9が負極リードとして外方に延び出している。
[0021] 力ソード触媒層 2は、酸素を還元して、電子とアノード触媒層 3において発生したプ 口トンとを反応させて水を生成するものであり、例えば上述のアノード触媒層 3及びガ ス拡散層 4と同様に構成されている。すなわち、力ソードは、プロトン伝導膜 6の側か ら順に触媒を含む炭素粉末よりなる力ソード触媒層 2と多孔質の炭素材料よりなる力 ソードガス拡散層 4 (ガス透過層）とが積み重ねられた積層構造をなして!/、る。カソー ド触媒層 2に用いられる触媒はアノード触媒層 3のそれと同様であり、アノード触媒層 2がプロトン伝導性膜 6に用いられる樹脂を含む場合があることもアノード触媒層 2と 同様である。
[0022] プロトン伝導膜 6は、アノード触媒層 3において発生したプロトンを力ソード触媒層 2 に輸送するためのものであり、電子伝導性を持たず、プロトンを輸送することが可能な 材料により構成されている。例えば、ポリパーフルォロスルホン酸系の樹脂膜、具体 的には、デュポン社製のナフイオン膜、旭硝子社製のフレミオン膜、あるいは旭化成 工業社製のァシプレックス膜などにより構成されている。なお、ポリパーフルォロスル ホン酸系の樹脂膜以外にも、トリフルォロスチレン誘導体の共重合膜、リン酸を含浸 させたポリべンズイミダゾール膜、芳香族ポリエーテルケトンスルホン酸膜、あるいは 脂肪族炭化水素系樹脂獏などプロトンを輸送可能なプロトン伝導膜 6を構成するよう にしてもよい。
[0023] 液体燃料収容室 15の内部には図示しない液体燃料含浸層が設けられている。液 体燃料含浸層として、例えば多孔質ポリエステル繊維、多孔質ォレフイン系樹脂等多 硬質繊維や、連続気泡多孔質体樹脂が好ましい。ポリエステル繊維以外にも、アタリ ル酸系の樹脂などの各種吸水性ポリマーにより構成してもよぐスポンジまたは繊維 の集合体など液体の浸透性を利用して液体を保持することができる材料により構成 する。本液体燃料含浸部は，本体の姿勢に関わらず適量の燃料を供給するのに有 効である。なお、液体燃料としては、例えばメタノール水溶液、純メタノール、エタノー ル水溶液、純エタノール、プロパノール水溶液、ギ酸水溶液、ギ酸ナトリウム水溶液、 酢酸水溶液、エチレングリコール水溶液、ジメチルエーテルなどの水素を含む有機 系の水溶液が用いられる。中でもメタノール水溶液は、炭素数が 1で反応の際に発生 するのが炭酸ガスであると共に、低温での発電反応が可能であり、産業廃棄物からも 比較的容易に製造することができるので好ましい。いずれにしても、燃料電池に応じ た液体燃料が収容される。
[0024] 気化燃料収容室 16は、膜電極接合体 10、気液分離膜 13、外装ケース 21などによ つて周囲を規定されている。液体燃料収容室 15内の液体燃料の一部が気化すると、 その気化燃料は気液分離膜 13を通って気化燃料収容室 16に入り、さらに気化燃料 収容室 16から膜電極接合体 10のアノード側に導入され、発電反応に寄与する。
[0025] 力ソード導電層 7は、力ソードガス拡散層 4の主面に接触導通し、発電出力を取り出 すための正極リードとして機能する。アノード導電層 9は、アノードガス拡散層 5の主 面に接触導通し、発電出力を取り出すための負極リードとして機能する。力ソード導 電層 7とアノード導電層 9には複数の孔（図示せず）がそれぞれ開口し、前者の孔を 通って外装ケースの通気孔 22からの空気が力ソードガス拡散層 4に供給され、後者 の孔を通って気化燃料収容室 16からの気化燃料がアノードガス拡散層 5に供給され るようになっている。
[0026] これら力ソード導電層 7およびアノード導電層 9は、例えば、金、ニッケルなどの金属 材料からなる多孔質 (例えばメッシュ）または箔、あるいはステンレス鋼などの導電性 金属材料に金などの良導電性金属を被覆した複合材料などをそれぞれ使用すること ができる。
[0027] ガス拡散層 4, 5は、所望の平均密度や平均気孔率をもつカーボンペーパーや炭 素繊維シートでつくられている。ガス拡散層 4, 5の平均密度や平均気孔率は所定の 測定器を用いて測定される。 [0028] 保湿板 19は、外装カバー 21の通気孔 22を通って導入される空気の通過を阻害せ ず、かつ、力ソード触媒層 2で発生した水をアノード触媒層 3での反応に有効に利用 するために、力ソード触媒層 2で発生した水をアノード触媒層 3へプロトン伝導膜 6を 介して効率的に送るためのものである。この保湿板 19には好ましくは気孔率が例え ば 20〜60%の多孔性フィルムなどが用いられる。
[0029] 燃料電池 1の内部は複数のシール部材 8としての Oリングや剛体フレーム 11によつ てによって液密にシールされ、これらシール部材 8や剛体フレーム 11等により種々の スペースや間隙が形成されている。それらのスペースや間隙のうち、アノード側のス ペースは液体燃料収容室 15および気化燃料収容室 16としてそれぞれ用いられ、力 ソード側のスペースは保湿板 19が収納された空気供給部として用いられる。保湿板 19には好ましくは気孔率が例えば 20〜60%の多孔性フィルムが用いられる。液体 燃料収容室 15には液受入口に連通する燃料供給流路（図示せず）が適所に開口し ている。液受入口には例えばバイオネット式のカプラーが取り付けられ、このカプラー に図示しな!/、燃料カートリッジのノズルが差し込まれ、液体燃料が液体燃料収容室 1 5に補給されるようになっている。
[0030] 断熱材 18は、少なくとも気化燃料収容室 16の側壁外面を覆うように設けられている 。断熱材 18には炭素繊維、ガラス繊維、樹脂などの材料を用いる。断熱材 18の厚み は lmm程度から数 mmまでを限度とする。
[0031] アノード導電層 9と燃料収容室構造体 14との間には気液分離膜 13が設けられてい る。気液分離膜 13の周縁部は構造体 14のフランジとアノード導電層 9との間に挟ま れ、剛体フレーム 11によって液密にシールされている。この気液分離膜 13とアノード 導電層 9と剛体フレーム 11とで気化室 13が規定されている。気化室 13は液体燃料 収容室 15に隣接して設けられ、両室 13, 15の間は気液分離膜 13により仕切られて いる。気液分離膜 13は、ポリテトラフルォロエチレン (PTFE)シートからなり、液体燃 料 (メタノール液又はその水溶液）を遮断し、燃料ガス（メタノールガス）を透過させる 性質を有するものである。
[0032] なお、液体燃料には、メタノール水溶液、純メタノール、エタノール水溶液、純ェタノ ール、プロパノール水溶液、ギ酸水溶液、ギ酸ナトリウム水溶液、酢酸水溶液、水素 化ホウ素ナトリウム水溶液、水素化ホウ素カリウム水溶液、水素化リチウム水溶液、ェ チレングリコール水溶液、ジメチルエーテルなどの水素を含む有機系の水溶液が用 いられる。中でもメタノール水溶液は、炭素数が 1で反応の際に発生するのが炭酸ガ スであると共に、低温での発電反応が可能であり、産業廃棄物からも比較的容易に 製造することができるので好ましレ、。
[0033] なお、アノード側には図示しない排気流路が設けられ、該排気流路を通って副生 成物である COガスが反応系外に排出されるようになっている。また、アノード導電層 9は多くの孔 9aと間隙を有し、燃料気化成分や副生成ガス（CO )の拡散を阻害しな い形状とされている。
[0034] 液体燃料収容室 15は、燃料収容室構造体 14と気液分離膜 13とによって周囲を規 定される所定容量のスペースからなり、このスペースの適所に図示しない燃料供給口 が開口している。燃料供給口には例えばバイオネット式カプラーが取り付けられ、燃 料を補給するときを除レ、て、カプラーにより燃料供給口が閉鎖されてレ、る。
[0035] 外装ケース 21は、ステンレス鋼やニッケル金属などの耐食性に優れた金属材料で つくるようにしてもよいし、ポリエーテルエーテルケトン（PEEK :ヴィクトレックスピーェ ルシ一社の商標）、ポリフエ二レンサルファイド（PPS)、ポリテトラフルォロエチレン（P TFE)、などの液体燃料で膨潤等を生じいくい硬質のプラスチックでつくるようにして もよい。外装ケース 21を金属材料とする場合は、同一電池容器内に配置されている それぞれの負極同士が短絡しないように図示しない絶縁部材を負極相互間に揷入 する必要がある。
[0036] 力ソード側の外装ケース 21の主面には複数の通気孔 22が所定ピッチ間隔ごとに 開口している。これらの通気孔 22は空気供給部としての保湿板 19にそれぞれ連通し ている。これらの通気孔 22は、外気が通過する開口を形成するが、外気の通過を阻 害せずに、外部から力ソードガス拡散層 15への微小あるいは針状の異物の浸入.接 触を防止しうるような形状の工夫がされて!/、ること力 S好ましレ、。
[0037] 外装ケース 21の材料には、ステンレス鋼やニッケル金属などの耐食性に優れた金 属材料を用いることが望ましいが、金属材料に限られることなく樹脂材料を用いること もでき、例えばポリエーテルエーテルケトン（PEEK :ヴィクトレックスピーエルシー社 の商標）、ポリフエ二レンサルファイド（PPS)、ポリテトラフルォロエチレン（PTFE)な どの液体燃料で膨潤等を生じにくい硬質の樹脂を用いてもよい。
[0038] 液体燃料収容室 15内には液体燃料含浸層（図示せず）が収容されている。液体燃 料含浸層には例えば多孔質ポリエステル繊維、多孔質ォレフイン系樹脂等多硬質繊 維や、連続気泡多孔質体樹脂を用いることが好ましい。液体燃料含浸層は、気液分 離膜 13と燃料供給口 21が形成されたタンク構造体 14との間に配置され、燃料タンク 15内の液体燃料が減少した場合や燃料電池本体が傾斜して載置され燃料供給が 偏った場合においても、気液分離膜 13に均等に燃料が供給され、その結果、ァノー ド触媒層 14に均等に気化燃料を供給することが可能となる。ポリエステル繊維以外 にも、アクリル酸系の樹脂などの各種吸水性ポリマーにより構成してもよぐスポンジま たは繊維の集合体など液体の浸透性を利用して液体を保持することができる材料に より構成する。液体燃料含浸部は，本体の姿勢に関わらず適量の燃料を供給するの に有効である。
[0039] 以上、種々の実施の形態を挙げて説明したが、本発明は上記各実施の形態のみ に限定されるものではなぐ種々変形および組み合わせることが可能である。
[0040] なお、本発明は上記実施形態そのままに限定されるものではなぐ実施段階ではそ の要旨を逸脱しない範囲で構成要素を変形して具体化できる。また、上記実施形態 に開示されている複数の構成要素の適宜の組合せにより、種々の発明を形成するこ とができる。例えば、実施形態に示される全構成要素からいくつかの構成要素を省略 してもよい。さらに、異なる実施形態にわたる構成要素を適宜組み合わせてもよい。
[0041] 例えば、上記の説明では、燃料電池の構成として膜電極接合体 (MEA)の下部に 燃料貯蔵部を有する構造で説明したが、燃料収容部から MEAへの燃料の供給は流 路を介するものであってもよい。また、上記実施形態ではパッシブ型の燃料電池の例 について説明したが、アクティブ型またはセミパッシブ型の燃料電池にも本発明を適 用すること力 Sできる。ここでセミパッシブ型の燃料電池とは、毛管力および機械的駆 動力を利用して液体燃料を供給する方式の燃料電池のことを!/、う。セミパッシブ型の 燃料電池においては、燃料は、燃料収容部から MEAに供給され、 MEAで発電反応 に消費されてしまい、再び燃料収容部へ戻されることはない。このようにセミパッシブ 型の燃料電池では、燃料をシステム内で循環させないことから、アクティブ型とは異 なる。また、セミパッシブ型の燃料電池は、装置の小型化を損なうものではない。また 、セミパッシブ型の燃料電池は、燃料の供給にポンプを使用しており、純パッシブ型（ 毛管力のみで燃料を供給する方式)の燃料電池とも異なる。なお、このセミパッシブ 型の燃料電池では、燃料収容部から MEAへの燃料供給が行われる構成であればよ ぐポンプの代わりに遮断バルブを用いることも可能である。遮断バルブは、毛管力 による液体燃料の通流を ON/OFF制御するものである。また、 MEAへ供給される 燃料の蒸気は、全て燃料の蒸気を供給するようにしてもよいが、その一部が液体状 態で供給される場合であっても本発明を適用することができる。
[0042] 次に、表 1および図 2を参照して種々の実施例を比較例と比べて説明する。
[0043] (実施例 1)
実施例 1として、室温にて一定電圧で発電を行い、その際の電池出力の経時変化 を測定するとともに、温度および内圧を同時にモニタリングした。ここで、温度はァノ ード導電層 9の直下の位置で、圧力は気化燃料収容室 16の中央部の位置でそれぞ れ測定した。
[0044] <条件〉
単電池の有効面積： 70 X 10mm
単電池の数： 6直列
電解質膜の厚さ： 45 m
アノード触媒層の厚み： 100 m
力ソード触媒層の厚み： 100 m
アノードガス拡散層の厚み： 350 m
力ソードガス拡散層の厚み： 350 m
アノード導電層の厚み： 80 m
力ソード導電層の厚み： 80 m
距離 L : 5mm
発電時間： 50時間
但し、各層の厚みは、測定点を 10点とする平均値でそれぞれ表示した。 [0045] また、距離 Lは、図 2に示す 9つの測定点（1)〜（9)の平均値で表示した。すなわち 、距離 Lの測定点は、アノード導電層 9の 4つの隅角部（1) , (3) , (7) , (9)、 4辺の 中点部（2)， (4) , (6) , (8)、および 1つの中央部（5)に対応する位置で得られた値 の平均値である。距離 Lは、例えば切断方法で切断した断面を測定することで得るこ と力 Sできる。
[0046] その結果を表 1に相対値で示した。
[0047] (実施例 2)
実施例 2として下記の条件を満たす燃料電池をそれぞれ連続的に発電動作させて 、膜電極接合体の温度と内圧を測定するとともに、長期出力を測定した。その結果を 表 1に相対値で示した。
[0048] <条件>
単電池の有効面積： 70 X 10mm
単電池の数： 6直列
電解質膜の厚さ： 45 m
アノード触媒層の厚み： 100 m
力ソード触媒層の厚み： 100 m
アノードガス拡散層の厚み： 350 m
力ソードガス拡散層の厚み： 350 m
アノード導電層の厚み： 80 m
力ソード導電層の厚み： 80 m
距離 L : 2. 5mm
発電時間： 50時間
(実施例 3)
実施例 3として下記の条件を満たす燃料電池をそれぞれ連続的に発電動作させて 、膜電極接合体の温度と内圧を測定するとともに、長期出力を測定した。その結果を 表 1に相対値で示した。
[0049] <条件〉
単電池の有効面積： 70 X 10mm 単電池の数： 6直列
電解質膜の厚さ： 45 m
アノード触媒層の厚み： 100 m
力ソード触媒層の厚み： 100 m
アノードガス拡散層の厚み： 350 m
力ソードガス拡散層の厚み： 350〃 m
アノード導電層の厚み： 80 m
力ソード導電層の厚み： 80 μ m
距離 L : 3mm
発電時間：50時間
(実施例 4)
実施例 4として下記の条件を満たす燃料電池をそれぞれ連続的に発電動作させて 、膜電極接合体の温度と内圧を測定するとともに、長期出力を測定した。その結果を 表 1に相対値で示した。
<条件〉
単電池の有効面積： 70 X I Omm
単電池の数： 6直列
電解質膜の厚さ： 45 μ πι
アノード触媒層の厚み： 100 m
力ソード触媒層の厚み： 100 m
アノードガス拡散層の厚み： 350 m
力ソードガス拡散層の厚み： 350 m
アノード導電層の厚み： 80 m
力ソード導電層の厚み： 80 , π
距離 L : 4mm
発電時間： 50時間
(比較例 1)
比較例 1として下記の条件を満たす燃料電池をそれぞれ連続的に発電動作させて 、膜電極接合体の温度と内圧を測定するとともに、長期出力を測定した。その結果を 表 1に相対値で示した。
<条件〉
単電池の有効面積： 70 X 10mm
単電池の数： 6直列
電解質膜の厚さ： 45 m
アノード触媒層の厚み： 100 m
力ソード触媒層の厚み： 100 m
アノードガス拡散層の厚み： 350 m
力ソードガス拡散層の厚み： 350 m
アノード導電層の厚み： 80 m
力ソード導電層の厚み： 80 m
距離 L : 2mm
発電時間： 50時間
[表 1] 表 1
Figure imgf000015_0001
[0052] 実施例 1において膜電極接合体の温度は 1. 25と比較例 1のそれを上回り、内圧は 0. 8と比較例 1のそれを下回った。これから、実施例 1では内圧の上昇を抑えつつ、 発電初期の熱量が中期〜後期においても保持されることが認められた。
[0053] 実施例 1の結果を基準値の 100として、他の実施例 2〜4と比較例 1の結果を相対 値でそれぞれ示した。距離 Lが増大するに従って長期出力が増大することが認めら れた。また、距離 Lが 2mm超え 5mm以下の範囲で良好な長期出力が得られることが 確認できた。
本発明によれば、良好な電池性能が長時間にわたり安定して得られるようになり、ノ ートパソコン、携帯電話、携帯オーディオ、携帯ゲーム機などのコードレス携帯機器 などの電源として連続使用中にばらつきの少ない安定した出力特性を得ることができ

Claims

請求の範囲
[1] 力ソード触媒層と、アノード触媒層と、前記力ソード触媒層と前記アノード触媒層との 間に配置されるプロトン伝導膜とを有する膜電極接合体と、前記力ソード触媒層に電 気的に導通する力ソード導電層と、前記アノード触媒層に電気的に導通するアノード 導電層と、液体燃料を収容する液体燃料収容室と、液体燃料の気化した成分を前記 液体燃料収容室から前記アノード触媒層に選択的に透過させる気液分離膜と、前記 気液分離膜から前記アノード触媒層までの間に形成された気化燃料収容室と、を具 備する燃料電池であって、前記気液分離膜から前記アノード導電層までの距離を 2 mm超え 5mm以下とすることを特徴とする燃料電池。
[2] 前記気化燃料収容室の形状が矩形状であることを特徴とする請求項 1記載の燃料電 池。
[3] 複数の単電池が一体的に形成され、前記単電池のうちの少なくとも 2つが同一平面 上に配置されていることを特徴とする請求項 1記載の燃料電池。
[4] 前記気化燃料収容室の前記気液分離膜側および前記アノード導電層側と接する境 界の側壁にシール部材がそれぞれ設けられていることを特徴とする請求項 1記載の 燃料電池。
[5] 前記気化燃料収容室の側壁の外面が保温用の断熱材で覆われて!/、ることを特徴と する請求項 1記載の燃料電池。
[6] 前記液体燃料は、濃度が 50モル％を超えるメタノール水溶液、またはメタノールの液 体であることを特徴とする請求項 1記載の燃料電池。
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