WO2006135945A1 - Metallhydridspeicher - Google Patents

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WO2006135945A1
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container
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Gerald Hebenstreit
Paul Barbic
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Treibacher Industrie Ag
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    • F17C—VESSELS FOR CONTAINING OR STORING COMPRESSED, LIQUEFIED OR SOLIDIFIED GASES; FIXED-CAPACITY GAS-HOLDERS; FILLING VESSELS WITH, OR DISCHARGING FROM VESSELS, COMPRESSED, LIQUEFIED, OR SOLIDIFIED GASES
    • F17C11/00—Use of gas-solvents or gas-sorbents in vessels
    • F17C11/005—Use of gas-solvents or gas-sorbents in vessels for hydrogen
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
    • Y02E60/30—Hydrogen technology
    • Y02E60/32—Hydrogen storage

Definitions

  • the invention relates to a metal hydride storage for storage of hydrogen.
  • the metal hydride storage is designed as a pressure vessel having at least one gas line for supplying or removing gaseous hydrogen and in its interior at least one inner container (can), which contains a hydrogen storage material.
  • Metal hydride storage consist of a pressure-tight for hydrogen, typically made of stainless steel container (storage tank container), which has a substantially cylindrical shape.
  • the hydrogen storage material is either filled loosely in the storage tank container or - in advanced containers - contained in can-like cassettes, which are inserted into the container.
  • the container has a center opening for a gas guide tube for loading or removal of hydrogen.
  • containers with thermally conductive can-like cassettes have proven to offer geometrically better defined free spaces for the occurring volume expansion of the hydrogen storage material during loading and shorter diffusion paths for the hydrogen through this chambering than results from a loose bed of hydrogen storage material.
  • the hydrogen storage material is known to decompose with continuous hydrogen loading and discharges to powder with particle sizes in the micrometer range.
  • filter devices must be provided.
  • Prior art metal hydride reservoirs have a central hydrogen supply and withdrawal tube in the form of a hydrogen permeable porous filter tube. This tube usually has a pore size of ⁇ 1 micron and is usually made of sintered metal. The preparation of such a filtering tube is complicated and expensive.
  • Such a metal hydride storage is known, for example, from EP 0 188 996. It has the shape of a cylinder with a centrally arranged filter tube as a gas guide tube, wherein the granulated hydrogenatable molten metal is divided by partition plates having a central opening in the axial direction in slices. The hydrogenatable molten metal is contained in cans formed by the bulkhead plates.
  • the at least one inner container (box) consists of at least two parts which are connected to each other gas permeable via a filtering agent, so that although hydrogen, but no hydrogen storage material from the inner container in the interior of the Metal hydride storage and vice versa can happen.
  • a preferred embodiment of the metal hydride storage according to the invention consists in that the at least one inner container consists of two parts which are screwed together.
  • a filter means is preferably a porous, gas-permeable sealing element, for example in the form of a gas-permeable sealing ring provided.
  • the sealing element is preferably made of porous sintered metal.
  • the filtering means can also consist in that at least a part of the contact surface via which the at least two parts of the Inn electnisses are interconnected, roughened, wherein the roughness of the roughened portion of the contact surface in the range preferably between 0.5 .mu.m and 1.0 ⁇ m, wherein the surface roughness applied in the specific case is naturally matched to the particle size.
  • the at least one inner container has flow channels for the transport of hydrogen on its outer side. In this way, a problem-free gas transport is provided even in the event that press the inner containers when loaded with hydrogen to the container wall.
  • the pressure vessel is preferably designed in the form of a pipe or a extruded profiles made of stainless steel or aluminum alloys and has one or more, preferably closable, hydrogen supply and - derivatives.
  • the inner containers are preferably also designed in the form of a tube or an extruded profile made of stainless steel or aluminum alloys.
  • Fig. 1 shows the metal hydride storage according to the invention in section
  • Fig. 2 shows the structure of the outer container
  • Fig. 3a shows the structure of the inner container
  • Fig. 3b shows the structure of an alternative form of the inner container.
  • Figure 1 shows the fiction, contemporary metal hydride in a sectional view, wherein the reference numeral 1 stands for a tubular outer container, in which there are two cylindrical inner container 2 containing the hydrogen storage material 3.
  • the tubular outer container 1 is closed by two outer covers 4, 5 by means of screw cap.
  • the outer cover 4 is provided with a device 7 for supplying or removing hydrogen gas. This device 7 also has a shut-off valve (not shown).
  • FIG. 2 shows schematically the structure of the metal hydride storage without inserted inner container.
  • the reference numeral 1 the tubular outer container is shown, which at its two ends by means of the cover 4; 5 can be closed by screwing.
  • This outer container 1 is preferably made of aluminum alloy.
  • the sealing rings 9 provide the hydrogen-tight seal between outer container 1 and outer caps 4; 5 for sure.
  • the upper outer cover 4 has a conical gas-tight screw thread, into which the further hydrogen supply and discharge is screwed.
  • another filter can be provided here for redundancy reasons (not shown).
  • FIG. 3a shows schematically the structure of an inner container according to the invention.
  • This inner container is e.g. executed in the form of a profile of an aluminum alloy and is first closed on one side with the inner lid 10, also made of an aluminum alloy, wherein between the inner container and inner lid 10, a filter ring 11 made of porous sintered metal is introduced with a pore size of about 0.5 microns, the Plauenau with the inner container and the inner lid 10 so that no particles of hydrogen storage material between the filter ring 11 and inner container or inner lid 10 can escape.
  • these now unilaterally closed inner container can e.g. 2 kg hydrogen storage material ( ⁇ 2 mm) per liter of the inner container volume are filled.
  • the other side of the inner container is analogous to the above description also provided with a filter ring 12 and closed with an inner lid 13.
  • Both the inner container and the two inner lid 10; 13 are provided with 3 mm deep hydrogen passageways 14, which ensure the hydrogen flow even in that case, when the inner container expands by the increase in volume of the filled hydrogen storage material during the loading of hydrogen and presses against the inside of the outer container 1.
  • These conduit paths 14 in the outer wall of the inner container are preferably pulled through beyond the thread to the hydrogen flow through the thread between the inner container and the two inner lids 10; 13 in any case.
  • FIG. 3b shows an alternative embodiment of the inner container.
  • This embodiment is preferably made of stainless steel and is on the upper and lower end face 16; 17 of the shell 15 so roughened by means of a suitable manufacturing process for rough surfaces (eg polishing, rolling etc.) That a maximum surface roughness of 0.5 to a maximum of 1 micron is obtained in the screwed state.
  • a suitable manufacturing process for rough surfaces eg polishing, rolling etc.
  • the roughened end faces 16; 17 the function of the filter rings 11; 12 of the embodiment of Fig. 3a.
  • the inner lid 10; 13 are also made of stainless steel. Otherwise, the structure of this alternative embodiment corresponds to that of Fig. 3a.
  • One or more hydrogen storage material containing inner container can be used in the outer container 1.
  • the outer diameter of the inner container 2 and the inner lid 10; 13 to be dimensioned so that with the inner diameter of the outer container 1, a so-called clearance fit is obtained.

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Abstract

Der erfindungsgemäße Metallhydridspeicher in Form eines Druckbehälters (1), der mindestens eine Gasleitung (7) zum Zuführen bzw. Entnehmen von gasförmigem Wasserstoff und in seinem Innenraum (3) mindestens ein Innenbehältnis (2) aufweist, welches ein Wasserstoffspeichermaterial enthält, ist dadurch gekennzeichnet, daß das mindestens eine Innenbehältnis (2) aus mindestens zwei Teilen besteht, die über ein Filtriermittel gasdurchlässig miteinander verbunden sind, sodaß zwar Wasserstoff, aber kein Wasserstoffspeichermaterial aus dem Innenbehältnis in den Innenraum des Metallhydridspeichers und umgekehrt passieren kann.

Description

Metallhvdridspeicher
Die Erfindung betrifft einen Metallhydridspeicher zur Speicherung von Wasserstoff. Der Metallhydridspeicher ist als Druckbehälter ausgestaltet, der mindestens eine Gasleitung zum Zufuhren bzw. Entnehmen von gasförmigem Wasserstoff und in seinem Innenraum mindestens ein Innenbehältnis (Dose) aufweist, welches ein Wasserstoffspeichermaterial enthält.
Metallhydridspeicher bestehen aus einem für Wasserstoff druckdicht, typischerweise aus Edelstahl gefertigten Behälter (Speichertankbehälter), der im wesentlichen eine zylindrische Form hat. Das Wasserstoffspeichermaterial ist im Speichertankbehälter entweder lose eingefüllt oder - bei weiterentwickelten Behältern - in dosenartigen Kassetten enthalten, die in den Behälter eingelegt werden. Der Behälter hat eine Mittenöffnung für ein Gasführungsrohr zum Befallen mit bzw. Entnehmen von Wasserstoff.
Bei der Aufnahme von Wasserstoff dehnt sich das Wasserstoffspeichermaterial, d.h. das Metallhydrid, erheblich aus, wodurch der Behälter von innen mechanisch belastet wird. Dies muß bei der Befüllung des Behälters berücksichtigt werden, indem man Freiräume für diese Ausdehnung des Wasserstoffspeichermateriales vorsieht. Dieser Freiraum läßt sich für bestimmte Wasserstoffspeichermaterialien in einem Zahlenwert („Gewicht Speichermaterial/Liter Tankvolumen") ausdrücken (J. Brose: „Beitrag zum Festigkeits- und Sicherheitsverhalten von Hydridspeicherelementen unter dem speziellen Aspekt der Volumendehnung des eingesetzten Speichermaterials bei der Wasserstoffbeladung", Dissertation, Universität Dortmund 1985", S.10: 2.3 Untersuchungen zur Volumendehnung bei Hydridspeichern).
Bekannt ist weiters, daß sich eine periphere Wasserstoffzufuhr in das Wasserstoffspeichermaterial gegenüber einer radialen Wasserstoffzufuhr (über das Zentralrohr) bzw. einer axialen Wasserstoffzufuhr als günstig für die Sicherheit und Dauerfestigkeit des Metallhydridspeichers erweist. Es werden dadurch gleichmäßige Dehnungen über die gesamte Länge beim Beladen des Metallhydridspeichers mit Wasserstoff erhalten, was im Wandern der Wasserstoffreaktionsfront von außen nach innen begründet ist (J. Brose: „Beitrag zum Festigkeits- und Sicherheitsverhalten von Hydridspeicherelementen unter dem speziellen Aspekt der Volumendehnung des eingesetzten Speichermaterials bei der Wasserstoffbeladung", Dissertation, Universität Dortmund 1985", S.19: 3.2.4 Wasserstoffverteilungssysteme). Vorteilhaft haben sich Behälter mit wärmeleitenden dosenartigen Kassetten (Dosen) erwiesen, da sie durch diese Kammerung geometrisch besser definierte Freiräume für die auftretende Volumsdehnung des Wasserstoffspeichermateriales beim Beladen und kürzere Diffusionswege für den Wasserstoff bieten, als sich durch eine lose Schüttung des Wasserstoffspeichermaterials ergibt. Das Wasserstoffspeichermaterial zerfällt bekannterweise mit fortlaufenden Wasserstoffbe- und - entladungen zu Pulver mit Partikelgrößen im Mikrometerbereich. Um einen Austrag dieses Wasserstoffspeichermaterialpulvers zu verhindern, müssen Filtervorrichtungen vorgesehen werden. Metallhydridspeicher nach dem Stand der Technik besitzen ein zentrales Befüll- und Entnahmerohr für Wasserstoff in Form eines für Wasserstoff durchlässigen porösen Filterrohres. Dieses Rohr hat üblicherweise eine Porengröße von <1 μm und besteht gängigerweise aus Sintermetall. Die Herstellung eines solchen filternden Rohres ist aufwendig und teuer.
Ein derartiger Metallhydridspeicher ist beispielsweise aus der EP 0 188 996 bekannt. Er besitzt die Form eines Zylinders mit einem zentral angeordneten Filterrohr als Gasführungsrohr, wobei die granulierte hydrierfähige Metallschmelze durch Schottbleche, die einen zentralen Durchbruch aufweisen, in axialer Richtung in Scheiben unterteilt ist. Die hydrierfähige Metallschmelze ist in Dosen enthalten, die durch die Schottbleche gebildet werden.
Es hat sich gezeigt, daß ein zentrales Sintermetallrohr als Gasführungsrohr schwierig herzustellen ist und die Produktion des Metallhydridspeichers verteuert. Hier setzt nun die Aufgabe der vorliegenden Erfindung an, die darin besteht, einen Metallhydridspeicher ohne zentrales Sintermetallrohr zur Verfügung zu stellen, bei welchem aber trotzdem ein Austreten von Wasserstoffspeichermaterialpulver beim Entnehmen des Wasserstoffs verhindert werden soll.
Diese Aufgabe wird bei einem Metallhydridspeicher der eingangs erwähnten Form dadurch gelöst, daß das mindestens eine Innenbehältnis (Dose) aus mindestens zwei Teilen besteht, die über ein Filtriermittel gasdurchlässig miteinander verbunden sind, sodaß zwar Wasserstoff, aber kein Wasserstoffspeichermaterialpulver aus dem Innenbehältnis in den Innenraum des Metallhydridspeichers und umgekehrt passieren kann.
Die Teile, aus denen das Innenbehältnis besteht, können auf verschiedenste Weise miteinander mechanisch verbunden sein. Eine bevorzugte Ausführungsform des erfmdungsgemäßen Metallhydridspeichers besteht aber darin, daß das mindestens eine Innenbehältnis aus zwei Teilen besteht, die miteinander verschraubt sind. Als Filtriermittel ist vorzugsweise ein poröses, gasdurchlässiges Dichtungselement, z.B. in Form eines gasdurchlässigen Dichtungsringes, vorgesehen.
Das Dichtungselement ist vorzugsweise aus porösem Sintermetall gefertigt.
Das Filtriermittel kann aber auch darin bestehen, daß zumindest ein Teil jener Kontaktfiäche, über welche die mindestens zwei Teile des Innbehältnisses miteinander verbunden sind, aufgerauht ist, wobei die Rauhtiefe des aufgerauhten Teils der Kontaktfläche im Bereich vorzugsweise zwischen 0,5 μm und 1,0 μm liegt, wobei die im konkreten Fall angewendete Rauhtiefe naturgemäß auf die Partikelgröße abzustimmen ist.
Es hat sich als besonders vorteilhaft erwiesen, wenn das mindestens eine Innenbehältnis an seiner Außenseite Strömungskanäle für den Wasserstofftransport aufweist. Auf diese Weise ist ein problemloser Gastransport selbst für den Fall vorgesehen, daß sich die Innenbehältnisse bei Beladung mit Wasserstoff an die Behälterwand anpressen.
Der Druckbehälter ist vorzugsweise in Form eines Rohres oder eines Strangprofüs aus Edelstahl oder Aluminiumlegierungen ausgeführt und besitzt eine oder mehrere, vorzugsweise verschließbare, Wasserstoffzu- und — ableitungen.
Die Innenbehältnisse sind vorzugsweise ebenfalls in Form eines Rohres oder eines Strangprofils aus Edelstahl oder Aluminiumlegierungen ausgeführt.
Eine bevorzugte Ausführungsform des erfindungsgemäßen Metallhydridspeichers wird an Hand der beigefügten Zeichnung näher erläutert, wobei
Fig. 1 den erfindungsgemäßen Metallhydridspeicher in Schnittdarstellung zeigt;
Fig. 2 den Aufbau des Außenbehälters zeigt;
Fig. 3 a den Aufbau des Innenbehälters zeigt;
Fig. 3b den Aufbau einer alternativen Form des Innenbehälters zeigt.
Im Folgenden werden die einzelnen Figuren näher beschrieben.
Figur 1 zeigt den erfindungs gemäßen Metallhydridspeicher in Schnittdarstellung, wobei die Bezugsziffer 1 für einen rohrförmigen Außenbehälter steht, in welchem sich zwei zylindrische Innenbehälter 2 befinden, welche das Wasserstoffspeichermaterial 3 enthalten. Der rohrfόrmige Außenbehälter 1 ist mit zwei Außendeckeln 4, 5 mittels Schraubverschluß verschlossen. Der Außendeckel 4 ist mit einer Vorrichtung 7 zum Zuführen bzw. Entnehmen von Wasserstoffgas versehen. Diese Vorrichtung 7 besitzt auch ein Absperrventil (nicht dargestellt).
Figur 2 zeigt schematisch den Aufbau des Metallhydridspeichers ohne eingesetzte Innenbehälter. Mit der Bezugsziffer 1 ist der rohrförmige Außenbehälter dargestellt, der an seinen beiden Enden mittels der Deckel 4; 5 durch Verschraubung verschließbar ist. Dieser Außenbehälter 1 ist vorzugsweise aus Aluminiumlegierung ausgeführt. Die Dichtringe 9 stellen den wasserstoffdichten Verschluß zwischen Außenbehälter 1 und Außendeckeln 4; 5 sicher. Der obere Außendeckel 4 weist ein konisches gasdicht verschraubbares Gewinde auf, in das die weitere Wasserstoffzu- bzw. -ableitung eingeschraubt wird. Zusätzlich kann hier bei Bedarf ein weiterer Filter aus Redundanzgründen vorgesehen werden (nicht dargestellt).
Figur 3a zeigt schematisch den Aufbau eines erfindungsgemäßen Innenbehälters. Dieser Innenbehälter ist z.B. in Form eines Profils aus einer Aluminiumlegierung ausgeführt und wird zunächst einseitig mit dem Innendeckel 10, ebenfalls aus einer Aluminiumlegierung, verschlossen, wobei zwischen Innenbehälter und Innendeckel 10 ein Filterring 11 aus porösem Sintermetall mit einer Porengröße von ca. 0,5 μm eingebracht wird, der mit dem Innenbehälter und dem Innendeckel 10 plangenau abschließt, damit keine Partikel aus Wasserstoffspeichermaterial zwischen Filterring 11 und Innenbehälter bzw. Innendeckel 10 austreten können. In diesen nun einseitig verschlossenen Innenbehälter können z.B. 2 kg Wasserstoffspeichermaterial (<2 mm) pro Liter den Innenbehältervolumens eingefüllt werden.
Die andere Seite des Innenbehälters wird analog obiger Beschreibung ebenfalls mit einem Filterring 12 versehen und mit einem Innendeckel 13 verschlossen.
Sowohl der Innenbehälter als auch die beiden Innendeckel 10; 13 sind mit 3 mm tiefen Wasserstoffleitungswegen 14 ausgestattet, die den Wasserstofffluß auch in jenem Fall gewährleisten, wenn sich der Innenbehälter durch die Volumsvergrößerung des eingefüllten Wasserstoffspeichermateriales während der Beladung mit Wasserstoff ausdehnt und sich an die Innenseite des Außenbehälters 1 andrückt. Diese Leitungswege 14 in der Außenwand des Innenbehälters sind vorzugsweise über das Gewinde hinaus durchgezogen, um den Wasserstofffluß auch durch das Gewinde zwischen Innenbehälter und den beiden Innendeckeln 10; 13 in jedem Fall zu gewährleisten. Figur 3b zeigt eine alternative Ausführung des Innenbehälters. Diese Ausführungsform ist vorzugsweise aus Edelstahl ausgeführt und ist an der oberen und unteren Stirnseite 16; 17 des Mantels 15 mittels eines geeigneten Herstellverfahrens für rauhe Oberflächen (z.B. Polierschleifen, Rollieren udgl.) so aufgerauht, dass eine maximale Rauhtiefe von 0,5 bis maximal 1 μm im verschraubten Zustand erhalten wird. Bei dieser Alternative übernehmen somit die aufgerauhten Stirnseiten 16; 17 die Funktion der Filterringe 11; 12 der Ausführungsform von Fig. 3a. Die Innendeckel 10; 13 sind ebenfalls aus Edelstahl. Im übrigen entspricht der Aufbau dieser alternativen Ausführungsform jener von Fig. 3a.
Ein oder mehrere Wasserstoffspeichermaterial enthaltende Innenbehälter können in den Außenbehälter 1 eingesetzt werden. Dabei sind die Außendurchmesser der Innenbehälter 2 sowie der Innendeckel 10; 13 so zu bemessen, daß mit dem Innendurchmesser des Außenbehälters 1 eine sogenannte Spielpassung erhalten wird.

Claims

Patentansprüche:
1. Metallhydridspeicher in Form eines Druckbehälters, der mindestens eine Gasleitung zum Zufuhren bzw. Entnehmen von gasförmigem Wasserstoff und in seinem Innenraum mindestens ein Innenbehältnis aufweist, welches ein Wasserstoffspeichermaterial enthält,
dadurch gekennzeichnet,
daß das mindestens eine Innenbehältnis (2) aus mindestens zwei Teilen besteht, die über ein Filtriermittel gasdurchlässig miteinander verbunden sind, sodaß zwar Wasserstoff, aber kein Wasserstoffspeichermaterial (3) aus dem Innenbehältnis (2) in den Innenraum des Metallhydridspeichers und umgekehrt passieren kann.
2. Metallhydridspeicher nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das mindestens eine Innenbehältnis aus zwei Teilen besteht, die miteinander verschraubt sind.
3. Metallhydridspeicher nach einem der Ansprüche 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß das Filtriermittel ein poröses, gasdurchlässiges Dichtungselement (11; 12) ist.
4. Metallhydridspeicher nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß das Dichtungselement (11; 12) aus Sintermetall gefertigt ist.
5. Metallhydridspeicher nach einem der Ansprüche 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß das Filtriermittel darin besteht, daß zumindest ein Teil jener Kontaktfläche, über welche die mindestens zwei Teile des Innenbehältnisses miteinander verbunden sind, aufgerauht ist.
6. Metallhydridspeicher nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß die Rauhtiefe des aufgerauhten Teils der Kontaktfläche im Bereich zwischen 0,5 μm und 1,0 μm liegt.
7. Metallhydridspeicher nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß das mindestens eine Innenbehältnis (2) an seiner Außenseite Strömungskanäle (14) für den Wasserstofftransport aufweist.
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