WO2003046519A1 - Delay time modulation femtosecond time-resolved scanning probe microscope apparatus - Google Patents

Delay time modulation femtosecond time-resolved scanning probe microscope apparatus Download PDF

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WO2003046519A1
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time
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pulse
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Hidemi Shigekawa
Osamu Takeuchi
Mikio Yamashita
Ryuji Morita
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    • Y10S977/85—Scanning probe control process

Definitions

  • the present invention relates to an apparatus for measuring physical phenomena caused by optical excitation having an extreme resolution in a time domain and a space domain, and more particularly, to a delay time modulation type time-resolved scanning probe microscope apparatus.
  • a scanning probe microscope moves the tip of a probe having an Angstrom radius of curvature closer to the sample surface at a distance of the order of an Angstrom aperture, and moves the probe tip to the sample surface.
  • This device forms a tunnel junction between and measures the surface morphology at the atomic level from the magnitude of the tunnel current flowing through the tunnel junction.
  • Scanning tunneling microscopes use a piezo stage to Since scanning can be performed with storm-order accuracy, a surface morphology image with the ultimate spatial domain resolution can be obtained.
  • the ultrashort light laser one-pulse device is a device that generates a laser pulse having a half-width on the order of femtoseconds with the ultimate time resolution of femtoseconds.
  • This device places a sample on a scanning probe microscope and irradiates it with two short light pulses that excite the sample while continuously changing the delay time between these short light pulses.
  • the probe current component that depends on the delay time of two short optical pulses is measured based on the change in the probe current that occurs.
  • This device can measure the transient response of photoexcited physical phenomena in a nanoscale local region, so that knowledge of photoexcited physical phenomena necessary for the creation of functional devices and ultrahigh-speed devices using optical properties can be obtained.
  • the carrier lifetime can be measured from the delay time dependence of the probe current component, which is dependent on the delay time, by using a short optical pulse that can excite carriers in a nanoscale minute region of the sample.
  • FIG. 9 is a diagram showing a configuration of a conventional delay time modulation type time-resolved scanning probe microscope apparatus.
  • a scanning tunnel microscope is used as a scanning probe microscope.
  • the pulses 63 and 64 are chopped at a frequency ⁇ by the chopper device 65 and are incident on the sample portion of the tunnel microscope device 66 just below the probe.
  • the lock-in detection device 69 performs lock-in detection using the tunnel current signal 67 as a frequency ⁇ (68) as a reference signal, and detects the tunnel current I ir- when the short light pulses 63 and 64 are irradiated, and the short light.
  • Tunnel current without pulse 6 3, 6 4 Find the difference signal I diff from I bak.
  • the short optical Panoresu 6 3 the delay time between 6 4 t d continuous manner by changing repeatedly the same measurement, measures the delay time dependency of the tunneling current threat fraction I diff that depends on the delay time.
  • probe current component dependent on the delay time t d i.e., tunneling current component I diff is very small compared to the component I b ak that is independent of the delay time td, the dynamic range of the mouth Kkuin detector to the limit Even if it is large, measurement cannot be performed with sufficient accuracy.
  • the light output intensity of the short optical pulse generator has a long-period fluctuation due to small changes in the environment (temperature, etc.). It is difficult to measure the delay time dependence of a signal with high accuracy.
  • the delay time dependency of the probe current component I d i ff can be measured with high sensitivity and high accuracy. Have difficulty.
  • the probe tip of the scanning probe microscope is exposed to short light pulses, the probe tip thermally expands when a short light pulse is applied, and contracts when no ultrashort light pulse is applied. And the probability of tunnel fluctuates. For this reason, it is difficult to measure the delay time dependency of the probe signal with high sensitivity and high accuracy.
  • the wavelengths of 63 and 64 are the same. Therefore, this device can measure phenomena involving two energy levels, but cannot measure photoexcitation phenomena involving three or more energy levels.
  • the present invention does not require a large dynamic range of a lock-in detection device, and does not require a probe current value when no ultrashort light pulse is irradiated. There is no fluctuation of the position of the probe tip of the scanning probe microscope without being affected by the long-period fluctuation of the output intensity, and the probe current component, which depends on the delay time with femtosecond resolution, is highly sensitive. It is a first object of the present invention to provide a time-resolved time-resolved scanning probe microscope apparatus capable of directly measuring with high accuracy.
  • the present invention has been made in view of the above problems, and provides a delay time modulation type time-resolved scanning probe microscope apparatus capable of arbitrarily changing the wavelength of each of a plurality of ultrashort optical pulses whose delay time is controlled. Is the second purpose. Disclosure of the invention
  • a delay time modulation type femtosecond time-resolved scanning probe microscope device includes an ultrashort optical laser pulse device and an ultrashort optical laser pulse device.
  • a delay modulation circuit that divides an ultrashort light pulse into two, sets the delay time between the two separated ultrashort light pulses, and modulates the delay time at a constant frequency around the set delay time
  • a probe is placed just above the sample to be irradiated with the two ultrashort optical pulses modulated by the delay modulation circuit so that a tunnel junction is formed between the probe tip and the sample surface, and the surface of the sample is Scanning probe microscope that scans the probe on the top, and scanning that irradiates two ultrashort light pulses.
  • Lock-in detection that detects the probe signal of the probe microscope using the modulation frequency of the delay time.
  • a discharge device that detects the probe signal of the probe microscope using the modulation frequency of the delay time.
  • the ultrashort light laser single pulse device generates an ultrashort light pulse having a pulse width on the order of femtoseconds at a constant period.
  • the delay modulation circuit preferably has two sets of a half mirror and a mirror fixed to a piezo stage.
  • a movable mirror and drives one or both of the two sets of movable mirrors to set a center value of the delay time and to perform modulation at a constant frequency around the delay time.
  • the lock-in detection device performs lock-in detection using the modulation frequency of the delay time as a reference frequency.
  • an ultrashort light pulse having a pulse width on the order of a femtosecond is generated at a fixed period from the ultrashort light laser pulse device, and each of the ultrashort light pulses is a delay modulation circuit.
  • the light is split into ultrashort light pulses, reflected separately by two sets of movable mirrors consisting of mirrors fixed to a piezo stage, and recombined by a half mirror.
  • the delay time between two ultrashort light pulses is set by controlling the difference between the reciprocating path lengths of the two sets of movable mirrors, and the path length of one movable mirror is modulated at a predetermined amplitude and frequency.
  • Two ultra-short light beams having a delay time modulated at a predetermined amplitude and frequency centered on the set delay time are incident on the sample directly below the probe of the scanning probe microscope, and the sample The energy state of the probe to change the probe signal.
  • the lock-in detection device performs lock-in detection using the modulation frequency of the delay time as a reference frequency, and detects a change amount proportional to the change rate of the probe signal between the ultrashort optical pulses with respect to the delay time. Repeat the same measurement by continuously changing the delay time.
  • the rate of change of the probe signal with respect to the delay time between ultrashort optical pulses can be calculated from the change amount proportional to the rate of change with respect to the delay time between the ultrashort optical pulses of the probe signal. Integrating with the delay time shows the dependence of the probe signal on the delay time.
  • the delay time can be set with a femtosecond time resolution.
  • the lock-in detection using the modulation frequency of the delay time as the reference frequency detects the amount of change in proportion to the rate of change in the delay time between the ultrashort optical pulses of the probe signal. Since the rate of change with respect to the delay time is directly detected, even if there is a large background component, minute components that depend on the delay time can be measured with high sensitivity and high accuracy.
  • the modulation frequency of the delay time is set sufficiently higher than the frequency of the fluctuation of the ultrashort light pulse intensity, a minute component dependent on the delay time of the probe signal can be detected without being affected by the fluctuation of the ultrashort light pulse intensity. it can.
  • the ultrashort light pulse train generated from the ultrashort light laser single pulse device at a fixed period is irradiated onto the sample immediately below the probe and the ultrashort light pulse train is not interrupted by a chitsubasa, etc. If the generated frequency is sufficiently higher than the thermal response speed of the probe tip, the next ultrashort light pulse will be supplied as soon as the probe tip cools down, so that the temperature at the probe tip becomes constant and the thermal expansion of the probe tip 'There is no shrinkage, the distance between the probe tip and the sample surface does not change, and the tunnel probability does not change. Therefore, minute components depending on the delay time of the probe signal can be measured with high sensitivity and high accuracy. In addition, since a scanning probe with a spatial resolution on the order of Angstrom is used, a minute component that depends on the delay time of the probe signal can be measured with high sensitivity and high accuracy with a spatial resolution on the order of Angstrom. .
  • the probe current component depending on the delay time between the excitation light pulses can be directly measured with high sensitivity and high accuracy at a spatial resolution of the order of Angstroms and with a resolution of the order of femtoseconds. It will be possible to measure photoexcitation physical phenomena with extremely high resolution over time.
  • a delay time modulation type femtosecond time-resolved scanning probe microscope apparatus generates ultrashort optical pulses having a plurality of different wavelengths, and An ultra-wide band variable wavelength multiplexing pulse shaper (PCT—International Publication No. W ⁇ 0 1/4 4 863 A1) that can set the delay time between a plurality of ultrashort optical pulses having different wavelengths ) And controlling the modulation of the two-dimensional spatial amplitude modulator and two-dimensional spatial phase modulator of the ultra-wideband variable wavelength multiplexing pulse waveform shaping device to select ultrashort optical pulses of desired wavelengths from multiple wavelengths.
  • PCT International Publication No. W ⁇ 0 1/4 4 863 A1
  • a probe is placed directly above the sample to be irradiated with a plurality of controlled ultrashort light pulses so that a tunnel junction is formed between the probe tip and the sample surface, and the probe is scanned over the sample surface
  • a lock-in detection device that lock-in detects a probe signal of the scanning probe microscope irradiated with the ultrashort light pulse using the modulation timing as a reference signal.
  • the wavelength / delay time modulation timing control device includes a two-dimensional spatial amplitude modulator and a two-dimensional spatial phase modulator based on input values of wavelengths, delay times, and modulation timing frequencies of a plurality of desired ultrashort optical pulses. And a computer that calculates the control signal of the above, outputs the calculated control signal to the two-dimensional spatial amplitude modulator and the two-dimensional spatial phase modulator, and outputs the modulation timing signal to the lock-in detection device.
  • the lock-in detection device detects lock-in using the modulation timing as a reference frequency, and detects an amount of the probe signal in proportion to a change rate of the set delay time with respect to the delay time.
  • the scanning probe microscope is a scanning tunneling microscope or an atomic force microscope.
  • the delay time between excitation light pulses with a spatial resolution of the angstrom order and a femtosecond resolution is highly sensitive and highly accurate. Can be measured directly. Therefore, it becomes possible to measure photoexcited physical phenomena involving three or more energy levels with extreme resolution in space and time.
  • FIG. 1 shows a delay time modulation type femtosecond time-resolved scanning according to the first embodiment of the present invention.
  • FIG. 2 is a diagram illustrating a configuration of a probe microscope device.
  • FIG. 2 is a view showing a result of measuring a probe current of an Au (111) thin film deposited on a my force by the apparatus of the present invention.
  • FIG. 3 is a diagram showing a measurement system used for evaluating the time resolution of the device of the present invention.
  • FIG. 4 is a graph showing the time resolution of the device of the present invention.
  • FIG. 5 is a diagram showing a configuration of a delay time modulation type femtosecond time-resolved scanning probe microscope apparatus according to the first embodiment of the present invention.
  • FIG. 6 is a diagram illustrating a configuration of an ultra-wideband variable wavelength multiplexing pulse waveform shaping device.
  • FIG. 7 is a diagram showing an example of setting the transmittance of the two-dimensional spatial amplitude modulator.
  • FIG. 8 is a diagram showing an example of setting the phase of the two-dimensional spatial phase modulator.
  • FIG. 9 is a diagram showing a configuration of a conventional device.
  • FIG. 10 is a diagram showing excitation of a three-level system. BEST MODE FOR CARRYING OUT THE INVENTION
  • FIG. 1 is a diagram showing a configuration of a delay time modulation type femtosecond time-resolved scanning probe microscope apparatus according to a first embodiment of the present invention.
  • a femtosecond time-resolved scanning probe microscope apparatus 1 of the present invention comprises an ultra-short optical laser pulse generator 2 and an ultra-short optical laser pulse 3 generated by an ultra-short optical laser pulse generator 2.
  • a delay modulation circuit 6 for modulating record one the one pulse 4, 5 into two ultrashort light Le one the one pulse 4 with separate, the delay time between 5 t d at the frequency omega, the delay time t d is the frequency omega
  • the probe 19 is placed just above the sample 18 to be irradiated with the modulated ultrashort light laser pulses 4 and 5 so that a tunnel junction is formed between the tip of the probe 19 and the sample 18.
  • the probe signal 11 (tunnel current) is locked at the modulation frequency ⁇ .
  • a lock-in detecting device 8 for detecting the lock-in.
  • 9 is a CCD camera for assisting the setting of the scanning probe
  • 10 is a reference frequency ( ⁇ ) signal transmitted from the delay modulation circuit 6 to the lock-in detecting device 8
  • 11 is a scanning probe.
  • a probe signal transmitted from the microscope 7 to the lock-in detector 8, 12 indicates measurement data transmitted from the lock-in detector 8 to an image display (not shown), and 13 indicates a measurement displayed on the image display. This is an example.
  • the ultrashort light laser single pulse generator 2 generates an ultrashort light pulse 3 having a pulse width on the order of femtoseconds at a constant period.
  • a Ti: sapphire laser that generates an ultrashort optical pulse having a wavelength of 800 nm and a pulse half width of 25 fs at a repetition frequency of 80 MHz can be used.
  • the delay modulation circuit 6 includes a half mirror 14 that divides the ultrashort optical pulse 3 into two ultrashort optical pulses 4 and 5 that travel in directions orthogonal to each other, and a second mirror that is provided in the traveling direction of the ultrashort optical pulses 4 and 5. It has a pair of movable mirrors 15 and 16.
  • the movable mirrors 15 and 16 can drive the piezo 'stage to arbitrarily adjust the distance to the half mirror 14 and oscillate at an arbitrary amplitude and an arbitrary frequency ( ⁇ ).
  • the center delay time t d (°) is adjusted by the movable mirror 15 and frequency modulation (amplitude A t d , frequency ⁇ ) is applied by the movable mirror 16.
  • the scanning probe microscope 7 allows the tip of the probe 19 having a radius of curvature on the order of Angstroms to be close to the sample surface at a distance on the order of Angstroms, and can scan the sample surface with an accuracy of the order of Angstroms.
  • a scanning tunneling microscope or an atomic force microscope using a piezo stage for cryogenic and ultrahigh vacuum is preferable.
  • the lock-in detection device may be a commonly used device, but a device having a larger dynamic range is more preferable. This device having the above configuration operates as follows.
  • the ultrashort light laser pulse generator 2 generates ultrashort light pulses 3 having a pulse width of the order of femtoseconds at a constant period, and each of the ultrashort light pulses 3 is generated by the delay modulation circuit 6 and two half mirrors 14.
  • the pulse is divided into ultrashort optical pulses 4 and 5 and is reflected separately by two sets of movable mirrors 15 and 16 and recombined by a half mirror 14. So At this time, the center delay time t d (0) of the delay time between the two ultrashort optical pulses 4 and 5 is set by controlling the difference between the reciprocating path lengths of the movable mirrors 15 and 16 of the two yarns.
  • the path length of one of the movable mirrors 16 is modulated with a predetermined amplitude At d and a predetermined frequency ⁇ .
  • the two ultrashort optical pulses 4 and 5 having a predetermined amplitude At d and a delay time modulated at a frequency ⁇ centered on a predetermined center delay time t d (G) are directly under the probe of the scanning probe microscope 7. Then, the probe signal 11 is changed by changing the energy state of the sample 18 by incident on the sample 17.
  • Rokkuin detector 8 detects the amount proportional to the lock-in detection as a reference frequency modulation frequency ⁇ of the delay time, the delay time rate of change of the probe signal 1 1 (d I t / dt d). That is, around the ultrashort light pulses 4, the delay time is the center delay time between 5 t d (0), when being the delay time modulation amplitude At d and the frequency omega, the probe signal I t at time t The following equation (1) is obtained.
  • the delay time can be reduced with a time resolution of femtoseconds.
  • the lock-in detection device 8 can set the delay time. Lock-in detection is performed using the modulation frequency ⁇ as a reference frequency, and the amount proportional to the delay time change rate of the probe signal is directly detected.Therefore, the fluctuating background component is removed, and the probe signal dependent on the delay time is detected. Delay time dependency can be measured with high sensitivity and high accuracy with a time resolution of femtoseconds.
  • the delay time dependence of the probe signal can be measured without being affected by the fluctuation of the ultrashort light pulse intensity. be able to.
  • the entire row of ultrashort optical pulses 3 generated at a fixed period from the ultrashort optical laser pulse generator 2 is irradiated on the sample immediately below the probe, and a part of the ultrashort optical pulse 3 is cut off with a chitsubasa or the like. If the frequency of the ultrashort light pulse 3 is sufficiently higher than the thermal response frequency of the tip of the probe 19, the next ultrashort pulse will be obtained as soon as the tip of the probe 19 of the scanning probe microscope 7 cools down. Since the light pulses 4 and 5 are supplied, the temperature of the tip of the probe 19 becomes constant, the thermal expansion and contraction of the tip of the probe 19 are eliminated, and the tip of the probe 19 and the surface of the sample 18 are eliminated. And the tunnel probability does not fluctuate, and the delay time dependence of the probe signal 11 can be measured with high sensitivity and high accuracy.
  • This embodiment shows that the probe tip of the scanning probe does not undergo thermal expansion or thermal contraction according to the present apparatus.
  • FIG. 2 is a diagram showing a result of measuring a probe current of an Au (111) thin film deposited on a my force by the present apparatus.
  • the ultrashort light laser single pulse generator uses a sapphire laser, which generates an ultrashort light pulse with a wavelength of 80 O nm and a pulse half width of 25 fs at a repetition frequency of 80 MHz.
  • Au is a substance that does not show absorption at a light wavelength of 800 nm, and it is expected that the probe current will not fluctuate during the measurement.
  • FIG. 2 (a) is a diagram showing the change over time of the probe current when no light irradiation is performed, and it can be seen that the probe current does not change over time.
  • Figure 2 (b) As in the case of the conventional system, the laser beam was chopped at a frequency of 200 Hz and irradiated, and the probe current was measured. As is evident from the figure, the probe current fluctuates at a period of 5 ms ec, and the probe current may fluctuate due to thermal expansion and contraction of the scanning probe tip due to laser single-pulse light irradiation. Understand. FIG.
  • the probe signal does not change over time. That is, according to the present apparatus, it can be seen that the probe tip of the scanning probe does not undergo thermal expansion or thermal contraction due to laser pulse light irradiation.
  • FIG. 3 is a diagram showing a measurement system used for the time resolution evaluation of the present apparatus.
  • An n-type GaAs (100) substrate was used as a sample. Note that the carrier lifetime of n-type GaAs is sufficiently long, and is hardly relaxed within the delay time range of this embodiment.
  • Figure 3 (a) shows an energy band structure composed of a sample 18 of n-type GaAs, a tip of a probe 19, and a gap 17 between the sample 18 and the tip of the probe 19. It is.
  • Fig. 3 (b) shows the change in probe current (vertical axis) with respect to the bias voltage (horizontal axis) applied between n-type GaAs 18 and the tip of probe 19 in the configuration of Fig.
  • the dotted line indicates the case without light irradiation
  • the solid line indicates the case with light irradiation.
  • FIG. 4 (a) shows a delay time t d between the ultrashort light pulse into two and divided (0) probe current for (horizontal axis) (vertical axis).
  • the delay time t d (0) was 0, that is, the delay time was increased (and decreased) by about 1 fs from the state where two ultrashort light pulses overlapped.
  • the probe current oscillates at a period of .68 fs, which corresponds to the wavelength of 800 nm of the ultrashort light pulse. It turns out that it is based on intensity. Also, it can be seen that the entire envelope has a half-value width of about 30 fs corresponding to the pulse width of the ultrashort light pulse.
  • FIG. 4 is a diagram illustrating a measured change amount (amount represented by Equation 2) proportional to the change rate. It can be seen that the waveform of FIG. 4 (b) is a derivative of the waveform of FIG. 4 (a). In other words, it can be seen that the present apparatus can measure the probe current dependent on the delay time, that is, the probe signal dependent on the delay time, with an accuracy of 1 fs.
  • this device can control the delay time with an accuracy of 1 fs, and can measure the probe signal that depends on the delay time with an accuracy of 1 fs. It can be seen that the delay time dependence of the probe signal can be measured.
  • FIG. 5 is a diagram showing a configuration of a delay time modulation type femtosecond time-resolved scanning probe microscope apparatus according to the first embodiment of the present invention.
  • a delay time modulation type femtosecond time-resolved scanning probe microscope apparatus 20 of the second embodiment is an ultrashort light laser.
  • Ultra-short optical pulses 23 and 24 with different wavelengths are generated from the pulse device 21 and the ultra-short optical pulse 22 generated by the ultra-short laser pulse device 21 and a plurality of pulses with different wavelengths are generated.
  • An ultra-wideband variable wavelength multiplexing pulse waveform shaping device 25 that can set the delay time between the ultrashort light pulses 23 and 24 to a desired value, and the wavelength of a plurality of ultrashort light pulses 23 and 24
  • the modulation control signal 27, which sets the delay time between a plurality of ultrashort optical pulses and modulates the delay time at a constant timing, is subjected to two-dimensional spatial amplitude modulation by the ultra-wideband variable wavelength multiplexing pulse waveform shaping device 25.
  • the tip of the probe 19 and the sample 18 are placed just above the sample 18 to be irradiated with a plurality of ultrashort optical pulses 23 and 24 output from the controlled ultra-wideband variable wavelength multiplexing pulse shaper 25.
  • the probe 19 is arranged so that a tunnel junction is formed between them, and the probe 19 is scanned with the probe 19 on the surface of the sample 18, and the ultrashort light pulses 23 and 24 are irradiated.
  • a lock-in detection device 8 that detects the lock-in of the probe signal 11 of the scanning probe microscope 7 using the modulation timing as a reference signal 8.
  • the number of ultrashort optical pulses whose wavelength and delay time are selected is shown as two cases of 23 and 24. However, the number is not limited to two and may be more than two.
  • Reference numeral 12 denotes a measurement data sent from the lock-in detection device 8 to the image display device 13.
  • FIG. 6 is a diagram illustrating a configuration of an ultra-wideband variable wavelength multiplexing pulse waveform shaping device.
  • FIG. 6 is a diagram based on FIG. 1 described in PCT—International Publication No. WO 01/444863 A1.
  • the ultra-wide band variable wavelength multiplexing pulse shaper 25 is an ultra-wide band optical pulse generator that converts the ultra-short optical pulse 12 generated by the ultra-short optical laser pulse generator 21 into an ultra-wide band optical pulse.
  • 3 1 and multiple cylindrical lenses 3 2, 3 3 and flat It consists of a mirror 34, a beam expander 35 that spreads an ultra-short optical pulse with an ultra-wide band in the y-axis direction, a grating 36, and a cylindrical lens 3 7 that has a curvature in the X direction.
  • Wavelength dispersing device 38 that disperses and collimates the ultrashort light pulse spread in the X direction along the X-axis, and transmits the collimated ultrashort light pulse at each point on the xy plane 2D spatial amplitude modulator 39 to set the rate to the desired value and the phase of each point on the X-y plane of the ultrashort light pulse transmitted through the 2D spatial amplitude modulator 39 to the desired value ,
  • the ultrashort optical pulse transmitted through the two-dimensional spatial phase modulator 40 is And a beam reduction waveform shaping device 43 for shaping the pulse waveform into an arbitrary pulse waveform.
  • the ultra-broadband optical pulse generator 31 utilizes the higher-order nonlinear effect of a nonlinear optical medium, and when a tapered quartz fiber with a very narrow central portion is used, titanium
  • the high repetition ultrashort light pulse (center wavelength: 790 nm) of the sapphire laser can be extended from 500 nm to 100 nm.
  • the two-dimensional spatial amplitude modulator 39 is an array of liquid crystal pixels arranged on the X-y plane. Each liquid crystal pixel is controlled by an individual voltage to control the transmittance of each liquid crystal pixel. Control independently.
  • the two-dimensional spatial phase modulator 40 is an array of liquid crystal pixels arranged on the X-y plane, and controls individual liquid crystal pixels with individual voltages. Independently control the phase added by passing through each liquid crystal pixel.
  • FIG. 7 is a diagram showing an example of setting the transmittance of the two-dimensional spatial amplitude modulator 39.
  • FIG. 7A shows an example in which rows in which 20 pixels are arranged in the X direction are arranged in 4 columns (y 1, y 2, y 3, y 4) in the y direction.
  • the pixel 51 filled in black is a pixel whose transmittance is set to 0, and the white pixel 52 is a pixel whose transmittance is set to a desired value other than 0.
  • Fig. 7 (b) shows the spatial distribution of the wavelength and intensity of the ultrashort light pulse transmitted through the two-dimensional spatial amplitude modulator 39 when the transmittance of the pixel is set as shown in Fig. 7 (a).
  • FIG. 7 (a) shows the outline of the operation of this device.
  • the ultrashort light pulse incident on the two-dimensional spatial amplitude modulator 39 is spread in the y-direction and wavelength-dispersed in the X-direction, as shown in FIG. 7 (a).
  • row y1 is transparent through multiple pixels on the left
  • row y2 is transparent through several pixels near the center
  • row y3 is transparent through several pixels near the center
  • row y 4 is set so that the pixels on the right side are transparent, and among the pixels on each row to be transparent, the pixel near the center has the highest transmittance and the pixels on the left and right
  • the transmittance is set to gradually decrease
  • the ultrashort light pulse is transmitted through the two-dimensional spatial amplitude modulator 39 to be spatially separated and different in wavelength as shown in Fig. 7 (b). It can be converted into multiple ultrashort light pulses.
  • FIG. 8 is a diagram showing an example of setting the phase of the two-dimensional spatial phase modulator 40.
  • FIG. 8 (a) shows an example in which 20 rows of pixels are arranged in the X direction, and four rows (yl, y2, y3, y4) are arranged in the y direction.
  • the white pixels 61 correspond to the positions of a plurality of ultrashort light pulses having different wavelengths transmitted from the two-dimensional spatial amplitude modulator 39, and the desired phase is set.
  • Fig. 8 (b) shows the ultrashort light on the time axis (t) obtained when the partial wave of each pixel added with a different phase for each pixel 61 is synthesized in the X-axis direction. The waveform is shown.
  • the ultrashort light pulse output from the two-dimensional spatial amplitude modulator 39 is decomposed into partial waves by each pixel 61 of the two-dimensional spatial phase modulator 40, and a desired phase is added to each partial wave to produce a time axis. Since the partial waves can be arranged in a desired order above, an ultrashort light pulse having a desired shape on the time axis can be output.
  • the ultrashort light pulse shown in row y1 in Fig. 7 (b) sets the desired phase to a plurality of white pixels on the left side of row y1 in Fig. 8 (a), and the cylindrical surface in Fig. 6 by the lens 4 1 and the grating 42 is synthesized in the X direction, it can form two ultrashort laser pulses having a desired delay time t d on the time axis shown in y 1 line of FIG. 8 (b).
  • the ultrashort light pulse in rows y2 and y3 in Fig. 7 (b) is decomposed into partial waves by white pixels 61 in rows y2 and y3 in Fig. 8 (a). and, by this arranging partial wave on time by Tsukeka ⁇ the Nozomu Tokoro phase to each of the partial waves axis in a desired order, the wavelength scan 2 shown in y 2 line shown in FIG. 8 (b) ultra Short light pulse and wavelength 3 shown in row y 3
  • the ultrashort light pulse can have an arbitrary delay time td.
  • the ultrashort optical pulse is spread in the y-direction and wavelength-dispersed in the X-direction, decomposed for each wavelength by the two-dimensional spatial phase modulator 39, and divided for each partial wave by the two-dimensional spatial phase modulator 40. Since a desired phase is added and synthesized in the X direction by the cylindrical mirror 41 and the grating 42, an ultrashort optical pulse train having a desired wavelength and a desired delay time can be obtained.
  • the wavelength / delay time modulation controller 26 shown in FIG. 5 transmits the desired wavelength and the desired delay time to the spatial phase modulator 39 and the two-dimensional spatial phase modulator 40.
  • the modulation control signal 27 for realizing the ultrashort optical pulse train having the above is transmitted.
  • modulating only the delay time is a ⁇ t d by different modulation control signal 2 7 also sent to the delay time alternately with the modulation control signal at a constant period t d shown in equation (1) at a constant period.
  • modulation control signal 2 7 also sent to the delay time alternately with the modulation control signal at a constant period t d shown in equation (1) at a constant period.
  • the lock-in detector 8 as a reference signal 2 8 timing (shall be the frequency omega Micromax) to deliver only different modulation control signal A t d.
  • the wavelength of a plurality of ultrashort optical pulses is selected, and the The delay time of the probe is modulated at a fixed period, and the lock-in is detected at the delay time modulation frequency. Can be measured directly. According to this apparatus, it is possible to obtain knowledge of photoexcitation physical phenomena involving three or more energy levels as shown in FIG. 10, for example.
  • the present invention it is possible to directly detect a component that depends on the delay time between ultrashort optical pulses of a probe signal, and to be affected by fluctuations in the intensity of ultrashort optical pulses. Can be detected without the need for Therefore, the tip of the probe does not thermally expand or contract. Therefore, photoexcitation physical phenomena can be measured with a time resolution of the order of seconds and a spatial resolution of the order of angstroms. In addition, it is possible to directly detect a component of the probe signal that depends on the delay time between ultrashort optical pulses having different wavelengths. Therefore, more advanced knowledge of photoexcitation physical phenomena can be obtained.
  • the present invention is extremely useful if it is used to elucidate photoexcitation physical phenomena on the order of femtoseconds in a nanoscale local region.

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Description

明 細 書 遅延時間変調型フヱムト秒時間分解走査プ口一ブ顕微鏡装置 技術分野
本発明は、 時間領域及び空間領域において極限の分解能を有する、光励起によ る物理現象の測定装置に関し、 詳しくは、 遅延時間変調型時間分解走査プローブ 顕微鏡装置に関する。
-―ルで構造を制御して、新しい機能を有する次世代デバイスを開発す る試みが近年とみに盛んになりつつあり、 中でも光物性を利用した機能素子や超 高速素子の創製は特に重要な課題の一つである。 そのためには、 ナノスケールの 局所領域の光励起物理現象を過渡応答まで含めて解明することが必要不可欠とな る。 このため、 究極の空間領域分解能を有する走査プローブ顕微鏡技術と究極の 時間領域分解能を有するレーザーパルス技術を組み合わせた新しい測定技術の導 入が提案され、 既に単一分子や半導体超格子構造からの光励起発光やトンネル電 流発光の解明、局所的バンド構造の解明、 点欠陥の解析といった重要な成果を上 げつつある （JOURNAL OF APPL I ED PHYS I CS Vo l . 83, No. 7, 1 APRI L 1998， P3453〜。 JOURNA L OF APPL I ED PHYS I CS Vo l. 88, No. 8, 1 5 OCTOBER 2000, P4851〜。 So l i d S t ate Com mun i c at i ons, Vo l. 107の 6, P28ト， 1 998。 重川 秀美 「光励起 STM」 表面科学 20， ( 1999 ) 337M 参照） 。 走査プローブ顕微鏡、例えば、 走査トンネル顕微鏡は、 オングストローム ·ォ —ダ一の曲率半径を有する探針の先端を、 オングスト口一ム ·オーダーの距離で 試料表面に近づけ、探針の先端と試料表面との間にトンネル接合を形成し、 トン ネル接合に流れるトンネル電流の大きさから、原子レベルの表面モフォロジーを 測定する装置である。 走査トンネル顕微鏡はピエゾ.ステージを使用してオング ストローム ·オーダ一の精度で走査できるので、究極の空間領域分解能を有した 表面モフォロジ一像を得ることができる。
また、 超短光レーザ一パルス装置は、 フェムト秒オーダーの半値幅を有するレ 一ザ一パルスをフヱムト秒という究極の時間分解能で発生する装置である。 走査トンネル顕微鏡の探針の先端の直下の試料表面に超短光レーザ一パルスを 照射し、 超短光レーザ一パルス照射に同期したトンネル電流を検出することによ つて、 空間及び時間ともに極限の分解能で光励起物理現象を測定できる。 これに より、 ナノスケール ·デバイスを創製する上で極めて重要な知見が得られる。 このような装置の一つに、遅延時間変調型時間分解走査プローブ顕微鏡装置が ある。 この装置は、 走査プローブ顕微鏡に試料を配置し、 この試料を励起する 2 つの短光パルスを、 これらの短光パルス間の遅延時間を連続的に変化させて照射 し、試料の励起状態に起因するプローブ電流の変化に基づき、 2つの短光パルス の遅延時間に依存するプローブ電流成分を測定するものである。 この装置によれ ば、 ナノスケールの局所領域の光励起物理現象の過渡応答が測定できるので、光 物性を利用した機能素子や超高速素子の創製に必要な光励起物理現象の知見が得 られる。 例えば、試料のナノスケール微小領域のキャリア一を励起できる短光パ ルスを用いることにより、 キヤリァー寿命を遅延時間に依存するプローブ電流成 分の遅延時間依存性から測定できる。
次に、 従来の、 遅延時間変調型時間分解走査プローブ顕微鏡装置の構成及び作 用を説明する。 図 9は、従来の遅延時間変調型時間分解走査プローブ顕微鏡装置 の構成を示す図である。 ここでは走査プローブ顕微鏡として走査トンネル顕微鏡 を用いた例について説明する。
図 9において、短光レーザ一パルス発生装置 6 0から一定の繰り返し周波数で 出力される短光パルス 6 2を干渉計型遅延回路 6 1により 1 p s程度の遅延時間 t d を有する 2つのパルス 6 3， 6 4に分け、 パルス 6 3， 6 4をチヨッパ装置 6 5により周波数 ωでチョップし、 トンネル顕微鏡装置 6 6のプローブ直下の試 料部分に入射する。 ロックイン検出装置 6 9により、 トンネル電流信号 6 7を周 波数 ω ( 6 8 ) を参照信号としてロックィン検出を行い、短光パルス 6 3 , 6 4 照射時のトンネル電流 I i r - と、 短光パルス 6 3 , 6 4非照射時のトンネル電流 I bak との差信号 I d i f fを求める。 短光パノレス 6 3， 6 4間の遅延時間 t d を連 続的に変化させて同一の測定を繰り返し、 遅延時間に依存するトンネル電流威分 I d i f fの遅延時間依存性を測定する。
しかしながら、 上記の従来装置では、 以下に説明する課題がある。
第 1に、 遅延時間 t d に依存するプローブ電流成分、 すなわち、 トンネル電流 成分 I d i f fは、遅延時間 t d に依存しない成分 I b ak に比べて極めて小さく、 口 ックイン検出装置のダイナミックレンジを限界まで大きくしても、十分な精度で 測定できない。
第 2に、 短光パルス発生装置の光出力強度は環境の微小な変化 （温度等） によ り長周期の摇らぎを持つが、従来方法ではこの揺らぎを除去することができず、 プローブ信号の遅延時間依存性を高精度に測定することが難しい。
従って、 上記の従来法のように光照射時と非照射時のプローブ信号を差し弓 Iく 方法では、 プローブ電流成分 I d i f f の遅延時間依存性を高感度に高精度に測定 することが困難である。
第 3に、 走査プローブ顕微鏡のプローブ先端が短光パルスにさらされるため、 プローブ先端が、 短光パルスの照射時に熱膨張し、 超短光パルスの非照射時に熱 収縮し、 プローブ先端と試料表面との距離が変動し、 トンネル確率が変動してし まう。 このため、 プローブ信号の遅延時間依存性を高感度に高精度に測定するこ とが難しい。
また、 従来装置では、 図 9に示したように、遅延時間 t d を有する短光パルス
6 3 , 6 4の波長は同一である。 従って、 この装置では、 2つのエネルギー準位 が関与する現象は測定できるが、 3つ以上のエネルギ一準位が関与する光励起現 象は測定することができない。
例えば、 図 1 0に示すように、 エネルギー準位 7 1， 7 2， 7 3を介する励起 状態があった場合、 準位 7 1と準位 7 3のエネルギー差に相当する光エネルギー を吸収して準位 7 1から準位 7 3に励起されたキャリア一が、 準位 7 3から準位
7 2に緩和する緩和時間を知りたい場合がある。 この場合、準位 7 1と準位 7 3 のエネルギー差に相当する光パルス 7 4と、 準位 7 2と準位 7 3のエネルギー差 に相当する光パルス 7 5を、 これらの光パルス間の遅延時間 t d を連続的に変え て試料に照射し、 遅延時間 t d に依存するプローブ電流成分 I d i f fの遅延時間 t d 依存性を測定すれば、 緩和時間を求めることができる。 しかしながら、従来装 置では、遅延時間 t d を有する 2つの短光パルスの各々の波長を任意に変化させ ることができなかった。
本発明は上記課題に鑑み、 ロックイン検出装置の大きなダイナミックレンジを 必要とせずに、 また、超短光パルス非照射時のプローブ電流値を必要とせずに、 超短光レーザーパルス発生装置の光出力強度の長周期の揺らぎに影響されずに、 走査プローブ顕微鏡のプローブ先端の位置の'変動が無く、 かつ、 フェムト秒の分 解能で遅延時間に依存するプロ一ブ電流成分を高感度に高精度に直接測定できる 遅延時間変調型時間分解走査プローブ顕微鏡装置を提供することを第 1の目的と するものである。
また、本発明は上記課題に鑑み、 遅延時間が制御された複数の超短光パルスの 各々の波長を任意に変化させることができる遅延時間変調型時間分解走査プロ一 ブ顕微鏡装置を提供することを第 2の目的とするものである。 発明の開示
上記第 1の目的を解決するために、本発明の請求項 1に記載の遅延時間変調型 フェムト秒時間分解走査プローブ顕微鏡装置は、 超短光レーザーパルス装置と、 超短光レーザーパルス装置が発生する超短光パルスを二つに分けると共に分けら れた二つの超短光パルス間の遅延時間を設定し、 かつ、設定した遅延時間を中心 として一定の周波数で遅延時間を変調する遅延変調回路と、 遅延変調回路で変調 された二つの超短光パルスが照射される試料の直上に、 プローブをプローブ先端 と試料表面との間にトンネル接合が形成されるように配置し、 かつ試料の面上で プローブを走査する走査プローブ顕微鏡と、 二つの超短光パルスが照射される走 查プローブ顕微鏡のプローブ信号を遅延時間の変調周波数で口ックイン検出する ロックイン検出装置とを有することを特徴としている。
上記構成において、超短光レーザ一パルス装置は、 フェムト秒オーダ一のパル ス幅を有する超短光パルスを一定周期で発生する。 また、 遅延変調回路は、好ま しくは、 ハーフミラーと、 ピエゾ'ステージに固定されたミラーから成る二組の 可動ミラーとを有し、二組の可動ミラーの一方又は両方を駆動して、 遅延時間の 中心値を設定すると共に、 遅延時間を中心として一定の周波数で変調する。 ロッ クイン検出装置は、遅延時間の変調周波数を参照周波数としてロックイン検出す る。
上記構成によれば、超短光レーザーパルス装置からフヱムト秒オーダーのパル ス幅を有する超短光パルスが一定周期で発生し、各々の超短光パルスが遅延変調 回路で、 ハーフミラーによって二つの超短光パルスに分けられて、 ピエゾ 'ステ —ジに固定されたミラ一から成る二組の可動ミラーで別々に反射され、 ハーフミ ラーで再び合波される。 その際、 二組の可動ミラーの往復行路長の差を制御して 二つの超短光パルスの間の遅延時間を設定し、 かつ、 一方の可動ミラーの行路長 を所定の振幅及び周波数で変調する。 設定された遅延時間を中心として所定の振 幅及び周波数で変調された遅延時間を有する二つの超短光ノ、°ルスは、 走査プ口― ブ顕微鏡のプローブ直下の試料に入射して、試料のエネルギー状態を変化させて プローブ信号を変化させる。
ロックィン検出装置は、 遅延時間の変調周波数を参照周波数としてロックイン 検出し、 プローブ信号の超短光パルス間の遅延時間に対する変化率に比例した変 化量を検出する。 遅延時間を連続的に変化させて、 同様の測定をく り返す。 プローブ信号の超短光パルス間の遅延時間に対する変化率に比例した変化量か ら、 プローブ信号の超短光パルス間の遅延時間に対する変化率を計算によって求 めることができ、 この変化率を遅延時間で積分すれば、 プローブ信号の遅延時間 依存性がわかる。
超短光パルス装置がフェムト秒の時間分解能を有し、 また、遅延変調回路にピ ェゾ ·ステージを使用するので、 フヱムト秒の時間分解能で遅延時間を設定する ことができ、 ロックィン検出装置は、 遅延時間の変調周波数を参照周波数として 口ックイン検出することで、 プローブ信号の超短光パルス間の遅延時間に対する 変化率に比例した変化量を検出する、 すなわち、 プローブ信号の超短光パルス間 の遅延時間に対する変化率を直接検出しているので、 大きなバックグラウンド成 分がある場合にも、 遅延時間に依存する微小な成分を、高感度に高精度に測定す ることができる。 また、 超短光パルス強度の揺らぎの周波数よりも遅延時間の変調周波数を十分 大きくすれば、 プローブ信号の遅延時間に依存する微小な成分を、 超短光パルス 強度の揺らぎに影響されずに検出できる。
また、超短光レーザ一パルス装置から一定周期で発生する超短光パルス列の全 てをプローブ直下の試料に照射し、 チヨツバ等で超短光パルス列を遮断すること がないので、 超短光パルスの発生周波数がプローブ先端の熱応答速度に比べて十 分大きければ、 プローブ先端が冷える間もなく次の超短光パルスが供給されるの で、 プローブ先端の温度は一定になり、 プローブ先端の熱膨張'収縮が無くなり 、 プローブ先端と試料表面との間の距離が変動しなくなりトンネル確率が変動し ない。 従って、 プロ一ブ信号の遅延時間に依存する微小な成分を、 高感度かつ高 精度に測定することができる。 また、 オングストローム 'オーダ一の空間分解能 を有する走査プローブを使用するので、 オングストローム ·オーダ一の空間分解 能で、 プローブ信号の遅延時間に依存する微小な成分を、 高感度かつ高精度に測 定できる。
このように、 本発明によれば、 オングストロームオーダーの空間分解能で、 フ ヱムト秒の分解能で励起光パルス間の遅延時間に依存するプローブ電流成分を高 感度に高精度に直接測定できるので、 空間及び時間ともに極限の分解能で光励起 物理現象を測定することが可能になる。
また、 上記第 2の目的を解決するために、本発明の請求項 6に記載の遅延時間 変調型フヱムト秒時間分解走査プローブ顕微鏡装置は、複数の波長の異なる超短 光パルスを発生し、 かつ、 これらの波長の異なる複数の超短光パルスの間の遅延 時間を設定できる超広帯域可変波長多重パルス波形整形装置（P C T—国際公開 番号 W〇 0 1 / 4 4 8 6 3 A 1 号公報参照） と、超広帯域可変波長多重パ ルス波形整形装置の二次元空間振幅変調器と二次元空間位相変調器の変調を制御 して、複数の波長から所望の複数の波長の超短光パルスを選択し、 複数の超短光 パルス間の遅延時間を設定し、且つ設定した遅延時間を中心として一定周波数の 変調夕イミングで遅延時間を変調する波長 ·遅延時間 '変調タイミング制御装置 と、 波長'遅延時間 '変調夕イミング制御装置で制御され、超広帯域可変波長多 重パルス波形整形装置から出力する、波長、 遅延時間、 及び変調タイミングが制 御された複数の超短光パルスが照射される試料の直上に、 プローブをプローブ先 端と試料表面との間にトンネル接合が形成されるように配置し、 かつ試料の面上 でプローブを走査する走査プローブ顕微鏡と、 超短光パルスが照射される走査プ ローブ顕微鏡のプローブ信号を変調タイミングを参照信号としてロックイン検出 するロックイン検出装置と、 を有することを特徴とする。
前記波長 ·遅延時間 '変調タイミング制御装置は、 所望の複数の超短光パルス の波長、遅延時間及び変調タイミング周波数の入力値に基づいて、二次元空間振 幅変調器と二次元空間位相変調器の制御信号を計算し、 二次元空間振幅変調器と 二次元空間位相変調器に出力し、 かつ、変調タイミング信号をロックイン検出装 置に出力するコンピュータからなることを特徴とする。
前記ロックィン検出装置は、 変調タイミングを参照周波数としてロックイン検 出し、 プローブ信号の、 設定した遅延時間における、 遅延時間に対する変化率に 比例した量を検出することを特徴とする。 また、 走査プローブ顕微鏡は、走査型 トンネル顕微鏡又は原子間力顕微鏡であることを特徴とする。
この構成によれば、本発明の請求項 1に記載の遅延時間変調型フヱムト秒時間 分解走査プローブ顕微鏡装置と同様に、 オングストロームオーダーの空間分解能 で、 フエムト秒の分解能で励起光パルス間の遅延時間に依存するプローブ電流成 分を高感度に高精度に直接測定できることに加え、 任意の波長による、 かつ複数 の波長による励起光パルス間の遅延時間に依存するプローブ電流成分を高感度に 高精度に直接測定することができる。 従って、 空間及び時間ともに極限の分解能 で 3つ以上のエネルギー準位が関与する光励起物理現象を測定することが可能に なる。 図面の簡単な説明
本発明は以下の詳細な説明及び本発明の実施例を示す添付図面によって、 より よく理解されるものとなろう。 なお添付図面に示す実施例は本発明を特定するも のではなく、説明及び理解を容易とするものである。
第 1の目的に対応して、 図中、
図 1は、本発明の第 1の実施の形態の遅延時間変調型フェムト秒時間分解走査 プローブ顕微鏡装置の構成を示す図である。
図 2は、本発明の装置により、 マイ力上に堆積した A u ( 1 1 1 ) 薄膜のプロ —ブ電流を測定した結果を示す図である。
図 3は、本発明の装置の時間分解能評価に使用した測定系を示す図である。 図 4は、 本発明の装置の時間分解能を示すグラフである。
第 2の目的に対応して、 図中、
図 5は、本発明の第 1の実施の形態の遅延時間変調型フヱムト秒時間分解走査 プローブ顕微鏡装置の構成を示す図である。
図 6は、 超広帯域可変波長多重パルス波形整形装置の構成を示す図である。 図 7は、 二次元空間振幅変調器の透過率の設定例を示す図である。
図 8は、 二次元空間位相変調器の位相の設定例を示す図である。
図 9は、 従来装置の構成を示す図である。
図 1 0は、 3準位系の励起を示す図である。 発明を実施するための最良の形態 ' 以下、 図面に基づいて本発明の実施の形態を詳細に説明する。
始めに、本発明の第 1の実施の形態の遅延時間変調型フェムト秒時間分解走査 プロ一ブ顕微鏡装置を説明する。
図 1は本発明の第 1の実施の形態の遅延時間変調型フヱムト秒時間分解走査プ ローブ顕微鏡装置の構成を示す図である。 図において、本発明のフェムト秒時間 分解走査プローブ顕微鏡装置 1は、 超短光レーザーパルス発生装置 2と、超短光 レーザーパルス発生装置 2の発生する超短光レーザーパルス 3を二つの超短光レ 一ザ一パルス 4， 5に分けると共に二つの超短光レ一ザ一パルス 4， 5間の遅延 時間 t d を周波数 ωで変調する遅延変調回路 6と、遅延時間 t d が周波数 ωで変 調された超短光レーザ一パルス 4， 5が照射される試料 1 8の直上に、 プローブ 1 9の先端と試料 1 8との間にトンネル接合が形成されるように、 プローブ 1 9 を配置し、 かつ試料 1 8の面上でプローブ 1 9を走査する走査プローブ顕微鏡 7 と、 プローブ 1 9の先端と試料 1 8間の超短光レーザーパルス 4 , 5の照射によ つて変調されたトンネル電流であるプローブ信号 1 1を変調周波数 ωでロックィ ン検出するロックイン検出装置 8とを有している。
なお、 図において、 9は走査プローブの設定を補助するための C C Dカメラで あり、 1 0は遅延変調回路 6からロックィン検出装置 8へ送出する参照周波数 ( ω ) 信号を示し、 1 1は走査プローブ顕微鏡 7からロックィン検出装置 8へ送出 するプローブ信号であり、 1 2はロックイン検出装置 8から画像表示装置 （図示 せず） へ送出する測定データを示し、 1 3は画像表示装置に表示する測定デ一夕 の一例である。
超短光レーザ一パルス発生装置 2は、 フエムト秒オーダーのパルス幅を有する 超短光パルス 3を一定周期で発生する。 例えば、波長 8 0 0 n m、 パルス半値幅 2 5 f sの超短光パルスをくり返し周波数 8 0 MH zで発生する、 T i ：サファ ィアレーザ一を用いることができる。
遅延変調回路 6は、超短光パルス 3を互いに直交した方向に進行する二つの超 短光パルス 4 , 5に分けるハーフミラ一 1 4と、超短光パルス 4， 5の進行方向 に設けた二組の可動ミラー 1 5 , 1 6とを有している。 可動ミラ一 1 5 , 1 6は 、 ピエゾ'ステージを駆動してハーフミラ一 1 4との距離を任意に調節できると 共に、 任意の振幅及び任意の周波数 ( ω) で振動させることができる。 図の例で は、 可動ミラ一 1 5で中心遅延時間 t d (°) を調節し、可動ミラ一 1 6で周波数 変調 （振幅 A t d 、周波数 ω) を加えている。
走査プローブ顕微鏡 7は、 オングストローム ·オーダーの曲率半径を有するプ ローブ 1 9の先端を、 オングストローム ·オーダーの距離で試料表面に近づける ことができ、 また、 オングストローム 'オーダ一の精度で試料面を走査できるも のであれば良く、例えば、 ピエゾ.ステージを用いた、極低温、 超高真空用の走 查型トンネル顕微鏡または原子間力顕微鏡が好ましい。 ロックィン検出装置は、 通常用いられるものでよいがダイナミックレンジが大きいものほど好ましい。 上記構成の本装置は以下のように動作する。
超短光レーザーパルス発生装置 2からフヱムト秒オーダーのパルス幅を有する 超短光パルス 3が一定周期で発生し、 各々の超短光パルス 3が遅延変調回路 6で 、 ハーフミラ一 1 4によって二つの超短光パルス 4 , 5に分けられて、二組の可 動ミラ一 1 5， 1 6で別々に反射され、 ハーフミラ一 1 4で再び合波される。 そ の際、 二糸且の可動ミラ一 15， 16の往復行路長の差を制御して二つの超短光パ ルス 4， 5の間の遅延時間の中心遅延時間 td (0) を設定し、 かつ、一方の可動 ミラー 16の行路長を所定の振幅 At d及び周波数 ωで変調する。 所定の中心遅 延時間 td (G) を中心として所定の振幅 At d 及び周波数 ωで変調された遅延時 間を有する二つの超短光パルス 4 , 5は、走查プローブ顕微鏡 7のプローブ直下 の試料 17に入射して、試料 18のエネルギー状態を変化させてプローブ信号 1 1を変化させる。
ロックィン検出装置 8は、遅延時間の変調周波数 ωを参照周波数としてロック イン検出し、 プローブ信号 1 1の遅延時間変化率 (d I t /d td ) に比例する 量を検出する。 すなわち、超短光パルス 4, 5間の遅延時間が中心遅延時間 t d (0) を中心として、 振幅 Atd及び周波数 ωで遅延時間変調されているときの、 時刻 tにおけるプローブ信号 I t は次の （ 1 ) 式となり、
It (td } + Atd sinco ) =It(t ) + Atd sinco t
(1)
参照周波数 ωで口ックイン検出すると （ 1 ) 式の第 3項の s i ηω tの係数、 dlt
dt d. f _M (2) ld一 が検出される。 振幅厶 tdは既知であるから、 この係数からプローブ信号の遅延 時間に対する変化率 (d lt /dtd ) が求まる。 中心遅延時間 td (。） を連続 的に変化させて変化率 （d I t /d td ) を測定し積分することによってプロ一 ブ信号 I t の超短光パルス 4, 5間の遅延時間 td (0) 依存性を求めることがで きる。 この方法は、 変動するバックグラウンド成分が除去されているので、 高感 度に高精度にプロ一ブ信号の遅延時間依存性が求められる。
上記のように、超短光パルスレーザ一発生装置 2がフェムト秒の時間分解能を 有し、 また、遅延変調回路 6がピエゾ'ステ一ジを使用するので、 フヱムト秒の 時間分解能で遅延時間を設定でき、 また、 ロックイン検出装置 8は、 遅延時間の 変調周波数 ωを参照周波数としてロックイン検出し、 プローブ信号の遅延時間変 化率に比例した量を直接検出するので、 変動するバックグラウンド成分が除去さ れており、 遅延時間に依存するプローブ信号の遅延時間依存性をフヱムト秒の時 間分解能で高感度に高精度に測定できる。
また、超短光パルス強度の揺らぎの周波数よりも、 遅延時間の変調周波数 ωを 十分大きくすれば、 プローブ信号の遅延時間依存性を、 超短光パルス強度の揺ら ぎの影響を受けずに測定することができる。
さらに、超短光レーザーパルス発生装置 2から一定周期で発生する超短光パル ス 3の列の全てをプローブ直下の試料に照射し、 チヨツバ等で超短光パルス 3の 列の一部を遮断することがないので、超短光パルス 3の発生周波数がプローブ 1 9の先端の熱応答周波数に比べて十分大きければ、 走査プローブ顕微鏡 7のプロ ーブ 1 9の先端が冷える間もなく次の超短光パルス 4 , 5が供給されるので、 プ ローブ 1 9の先端の温度は一定になり、 プローブ 1 9の先端の熱膨張'収縮が無 くなり、 プローブ 1 9の先端と試料 1 8の表面との距離が変動しなくなってトン ネル確率が変動しなくなり、 プローブ信号 1 1の遅延時間依存性を高感度かつ高 精度に測定できる。
また、 オングストローム 'オーダ一の空間分解能を有する走査プローブ顕微鏡 7を使用するので、 オングストロ一ム 'オーダーの空間分解能で測定できる。 次に、実施例 1を示す。
本実施例は、 本装置によれば走査プローブのプローブ先端が熱膨張や熱収縮を 生じないことを示すものである。
図 2は、本装置により、 マイ力上に堆積した A u ( 1 1 1 ) 薄膜のプローブ電 流を測定した結果を示す図である。 超短光レーザ一パルス発生装置は、波長 8 0 O nm、 パルス半値幅 2 5 f sの超短光パルスをくり返し周波数 8 0 MH zで発 生する、 T i ：サファイアレーザ一を用いている。 A uは 8 0 0 nmの光波長で は吸収を示さない物質であり、 プロ一ブ電流は、測定中に変動しないことが予測 される。
図 2 ( a ) は、光照射をしない場合のプローブ電流の経時変化を示す図であり 、 時間の経過に対しプローブ電流が変化しないことがわかる。 図 2 ( b ) は、 従 来の装置と同様に、 レーザー光を周波数 200 Hzでチョップして照射し、 プロ ーブ電流を測定したものである。 図から明らかなように、 5ms e cの周期でプ ローブ電流が変動しており、走査プローブのプローブ先端が、 レーザ一パルス光 照射によって熱膨張や熱収縮してプローブ電流が変動してしまうことがわかる。 図 2 ( c ) は、遅延時間変調の振幅厶 t d が 400 f s、 変調周波数 ωが 1 00 Hzで遅延時間変調を行い、 プローブ電流を測定したものである。 図から明らか なように、 時間の経過に対しプローブ信号が変化しないことがわかる。 すなわち 、本装置によれば、 レーザーパルス光照射によって走査プローブのプローブ先端 が熱膨張や熱収縮をしないことがわかる。
次に、実施例 2を示す。
本実施例は本装置の時間分解能を示すものである。 図 3は、 本装置の時間分解 能評価に使用した測定系を示す図である。 n型 GaAs ( 1 00 )基板を試料に 用いた。 なお、 n型 GaAsのキャリア一寿命は十分長く、本実施例の遅延時間 範囲ではほとんど緩和しない。 図 3 (a) は、 n型 GaAsである試料 1 8と、 プローブ 1 9の先端と、試料 1 8とプローブ 1 9の先端の間のギヤップ 1 7とで 構成されるエネルギーバンド構造を示す図である。 図 3 (b) は、 図 3 (a) の 構成において、 プローブ 1 9の先端を基準として n型 GaAs 1 8間に印加した バイアス電圧 （横軸） に対するプローブ電流 （縦軸） の変化を示す図であり、点 線は、 光照射無しの場合、実線は光照射がある場合を示す。 電圧が負の場合はト ンネルギャップに形成されるショットキ一バリアの順方向にバイアスがかかるた め、 n型 GaAs 1 8表面近傍のエネルギー障壁が薄くなり、 それに伴いトンネ ル確率が大きくなり、 プローブ 1 9の先端へ n型 G a A s 1 8から電子がトンネ ルしてプローブ電流が流れる。 この状態は、 図 3 (b) の負電圧領域の点線に対 応する。 電圧が正の場合には、 図 3 (a) の点線で示すように、 n型 GaAs 1 8表面近傍にエネルギー障壁が存在するためトンネル確率が小さいままで、 プロ —ブ 1 9の先端から n型 G a A s 1 8へのプローブ電流が流れない。 この状態は 図 3 (b) の正電圧領域の点線に対応する。 電圧が正の場合に光照射すると、 図 3 (a) の黒い太矢印で示したように、 キヤリヤーが励起され n型 GaAs 1 8 表面近傍のエネルギー障壁が薄くなり、 それに伴いトンネル確率が大きくなり n 型 G a A s 1 8からプローブ 1 9に電子がトンネルしてプローブ電流が流れる。 この状態は、 図 3 ( b ) の正電圧領域の実線に対応する （黒い太矢印で示す） 。 本実施例では、上記の電圧が正の場合の系を用いて本装置の時間分解能評価を 行った。 図 4は、本装置の時間分解能を示す図である。 図 4 ( a ) は、 2つに分 割した超短光パルス間の遅延時間 t d ( 0 ) (横軸） に対するプローブ電流 （縦軸 ) を示す。 遅延時間 t d ( 0) が 0、 すなわち、 二つの超短光パルスが重なった状 態から約 1 f sづっ遅延時間を増大（及び減少） させて測定した。 図から明らか なように、 プローブ電流が超短光パルスの波長 8 0 0 nmに対応する周期 . 6 8 f sで振動していることから、 プローブ電流の振動は二つの超短光パルスの干 渉強度に基づくものであることがわかる。 また、全体の包絡線は超短光パルスの パルス幅に対応する約 3 0 f sの半値幅を有していることがわかる。 これらの結 果から、 本装置は、遅延時間を 1 f sの精度で制御できていることがわかる。 図 4 ( b ) は、 図 4 ( a ) と同一の条件で、 振幅 A t d が 0 . 5 f s、 変調周 波数 ωが 4 0 0 H zで遅延時間変調してプローブ電流の、 プローブ電流変化率に を比例する変化量（式 2で表される量） を測定した図である。 図 4 ( b ) の波形 は図 4 ( a ) の波形の微分波形になっていることがわかる。 すなわち、本装置は 、 1 f sの精度で、 遅延時間に依存するプローブ電流、 すなわち遅延時間に依存 するプロ一ブ信号を測定できることがわかる。
このように、本装置は、遅延時間を 1 f sの精度で制御でき、 かつ 1 f sの精 度で遅延時間に依存するプローブ信号を測定できるので、超短光パルス幅と同程 度の精度で、 プローブ信号の遅延時間依存性を測定できることがわかる。
次に、 本発明の第 2の実施の形態を説明する。
上記説明では、 波長が同一な超短光パルス間の遅延時間を変化させ、 かつ、 遅 延時間を変調して、 プローブ信号の変化量を直接測定する装置について説明した が、 次に、 波長の異なる複数の超短光パルス間の遅延時間を変化させ、 かつ、 遅 延時間を変調して、 プローブ信号の変化量を直接測定する装置を説明する。 図 5は、本発明の第 1の実施の形態の遅延時間変調型フヱムト秒時間分解走査 プローブ顕微鏡装置の構成を示す図である。 図において、第 2の実施の形態の遅 延時間変調型フヱムト秒時間分解走査プローブ顕微鏡装置 2 0は、 超短光レーザ —パルス装置 2 1と、 超短光レーザーパルス装置 2 1の発生する超短光パルス 2 2から複数の波長の異なる超短光パルス 2 3 , 2 4を発生し、 かつ、波長の異な る複数の超短光パルス 2 3 , 2 4間の遅延時間を所望の値に設定できる超広帯域 可変波長多重パルス波形整形装置 2 5と、 複数の超短光パルス 2 3 , 2 4の波長 を設定し、複数の超短光パルス間の遅延時間を設定し、 かつ、遅延時間を一定夕 ィミングで変調する変調制御信号 2 7を、 超広帯域可変波長多重パルス波形整形 装置 2 5の二次元空間振幅変調器と二次元空間位相変調器に送出し、 かつ、 遅延 時間変調タイミングをロックィン検出の参照信号 2 8としてロックィン検出器 8 に送出する、 波長 ·遅延時間 '変調夕イミング制御装置 2 6と、波長 '遅延時間 •変調タイミング制御装置 2 6で制御されて超広帯域可変波長多重パルス波形整 形装置 2 5から出力する複数の超短光パルス 2 3 , 2 4が照射される試料 1 8の 直上に、 プローブ 1 9の先端と試料 1 8との間にトンネル接合が形成されるよう にプローブ 1 9を配置し、 かつ試料 1 8の面上でプローブ 1 9を走査する走査プ ローブ顕微鏡 7と、超短光パルス 2 3， 2 4が照射される走査プローブ顕微鏡 7 のプローブ信号 1 1を変調タイミングを参照信号 8として口ックイン検出する ロックイン検出装置 8とを有することを特徴としている。
なお、 図 5において、波長、遅延時間が選択された超短光パルスは、 2 3 , 2 4の 2つの場合を示しているが、 2つに限らず、 さらに多くの複数であっても良 い。 また、 1 2はロックイン検出装置 8から画像表示装置 1 3へ送出する測定デ 一夕を示す。
図 6は、 超広帯域可変波長多重パルス波形整形装置の構成を示す図である。 な お、 この図 6は P C T—国際公開番号 WO 0 1 / 4 4 8 6 3 A 1号公報に記 載の図 1に基づいた図である。
超広帯域可変波長多重パルス波形整形装置は、 上記特許文献に詳細に記載され ているので、 ここではこの装置の概略を説明するに止める。 なお、説明を簡潔に するため、 図の紙面に垂直な方向を y軸とし、 紙面平行方向を X軸として説明す る。 図において、超広帯域可変波長多重パルス波形整形装置 2 5は、 超短光レー ザ一パルス発生装置 2 1の発生する超短光パルス 1 2を超広帯域光パルスに変換 する超広帯域光パルス発生装置 3 1と、複数の円柱面レンズ 3 2 , 3 3及び平面 ミラ一 3 4からなり、 超広帯域化された超短光パルスを y軸方向に広げるビーム 拡張装置 3 5と、 グレーティング 3 6と X方向に曲率を持つ円柱面レンズ 3 7と からなり、 y軸方向に広げられた超短光パルスを X軸方向に波長分散させ且つコ リメ一トする波長分散装置 3 8と、 コリメ一卜された超短光パルスの X— y面上 の各点の透過率を所望の値に設定する二次元空間振幅変調器 3 9と、二次元空間 振幅変調器 3 9を透過した超短光パルスの X— y面上の各点の位相を所望の値に 設定する二次元空間位相変調器 4 0と、 X方向に曲率を持つ円柱面レンズ 4 1と グレーティング 4 2とからなり、 二次元空間位相変調器 4 0を透過した超短光パ ルスを X軸方向に縮めた後、任意のパルス波形に整形するビーム縮小波形整形装 置 4 3とから成っている。
超広帯域光パルス発生装置 3 1は、 非線形光学媒質の高次の非線形効果を利用 するものであり、 中央部分を非常に細くしたテ一パ状の石英ファイバを用いた場 合には、 チタン ·サファイア · レーザの高繰り返し超短光パルス （中心波長 7 9 0 nm) を 5 0 0 n mから 1 0 0 0 nmの波長帯域に広げることができる。
二次元空間振幅変調器 3 9は、液晶からなるピクセルを X— y平面上に配列し たものであり、 個々の液晶ピクセルを個々の電圧で制御して、 個々の液晶ピクセ ルの透過率を独立に制御する。
二次元空間位相変調器 4 0は、 二次元空間振幅変調器 3 9と同様に、液晶から なるピクセルを X— y平面上に配列したものであり、 個々の液晶ピクセルを個々 の電圧で制御して、 個々の液晶ピクセルを透過することによって付加される位相 を独立に制御する。
図 7は、 二次元空間振幅変調器 3 9の透過率の設定例を示す図である。 図 7 ( a ) は、 ピクセルが X方向に 2 0個配列した行が、 y方向に 4列 （y 1 , y 2 , y 3， y 4 ) 配列した例を示している。 黒く塗りつぶしたピクセル 5 1は、透過 率を 0に設定したピクセルであり、 白いピクセル 5 2は透過率が 0ではない所望 の値に設定したピクセルである。
図 7 ( b ) は、 図 7 ( a ) に示すようにピクセルの透過率を設定した場合に、 二次元空間振幅変調器 3 9を透過した超短光パルスの波長及び強度の空間分布を 示す図である。 次に、 この装置の作用の概略を例を用いて説明する。 図 6で説明したように、 二次元空間振幅変調器 39に入射する超短光パルスは 、 y方向に広げられ、 かつ X方向に波長分散しているから、 図 7 (a) に示すよ うな、 すなわち、行 y 1は左側の複数のピクセルが透過するように、 行 y 2はや や中心付近の複数のピクセルが透過するように、行 y 3は中心付近の複数のピク セルが透過するように、 また、 行 y 4は右側の複数のピクセルが透過するように 設定し、 また、透過する各行の複数のピクセルの内、 中心付近のピクセルの透過 率をもっとも高くして、 左右のピクセルの透過率を徐々に小さく設定した場合に は、 超短光パルスを二次元空間振幅変調器 39を透過させることによって、 図 7 (b) に示すような、 空間的に分離され且つ波長の異なる複数の超短光パルスに 変換できる。
図 8は二次元空間位相変調器 40の位相の設定例を示す図である。 図 8 (a) は、 ピクセルが X方向に 20個酉己列した行が、 y方向に 4列 （y l , y 2, y 3 , y4) 配列した例を示している。 白いピクセル 6 1は二次元空間振幅変調器 3 9から透過してくる波長の異なる複数の超短光パルスの位置に対応しており、所 望の位相が設定されている。 図 8 (b) は、 ピクセル 6 1毎に異なった位相を付 加されたピクセル毎の部分波を X軸方向に合成した場合に得られる時間軸 ( t ) 上の超短光ノ、°ルス波形を示している。
二次元空間振幅変調器 39を出力した超短光パルスは、 二次元空間位相変調器 40の各ピクセル 6 1によって部分波に分解され、各々の部分波に所望の位相を 付加することによって時間軸上で部分波を所望の順序で並べることができるから 、 時間軸上で所望の形状を有する超短光パルスを出力できる。 例えば、 図 7 (b ) の y 1行に示した超短光パルスは、 図 8 (a) の y 1行の左側の白い複数のピ クセルに所望の位相を設定し、 図 6の円柱面レンズ 4 1とグレーティング 42で X方向に合成することにより、 図 8 (b ) の y 1行に示した時間軸上で所望の遅 延時間 t d を有する 2つの超短光パルスを形成できる。
また、 同様に、 図 7 (b) の y 2行、 y 3行の超短光パルスを、 図 8 (a) の y 2行、 y 3行の白い複数のピクセル 6 1で部分波に分解し、各々の部分波に所 望の位相を付カ卩して時間軸上で部分波を所望の順序で並べるこことによって、 図 8 (b) の y 2行に示した波長ス2 の超短光パルスと y 3行に示した波長ス 3 の 超短光パルスとが任意の遅延時間 t d を有するようにすることができる。
このように、超短光パルスを y方向に広げ、 かつ X方向に波長分散し、 二次元 空間位相変調器 3 9で波長毎に分解し、 二次元空間位相変調器 4 0で部分波毎に 所望の位相を付カ卩し、 円柱面ミラー 4 1とグレーティング 4 2で X方向に合成す るので、 所望の波長、所望の遅延時間を有する超短光パルス列が得られる。 図 5に示した波長 ·遅延時間 '変調夕イミング制御装置 2 6は、 上記の空間位 相変調器 3 9、 及び、二次元空間位相変調器 4 0に所望の波長及び所望の遅延時 間を有する超短光パルス列を実現するための変調制御信号 2 7を送出する。 さら に、 遅延時間のみが （ 1 ) 式で示した厶 t d だけ異なる変調制御信号 2 7も一定 周期で上記変調制御信号と交互に送出して遅延時間 t d を一定周期で変調する。 また、 A t d だけ異なる変調制御信号を送出するタイミング （周波数を ωΜ とす る） を参照信号 2 8としてロックイン検出器 8に送出する。
このようにして、本発明の第 2の実施形態の遅延時間変調型フヱムト秒時間分 解走査プローブ顕微鏡装置によれば、複数の超短光パルスの波長を選択し、 複数 の超短光パルス間の遅延時間を変化させ、 遅延時間を一定周期で変調し、 遅延時 間変調周波数で口ックイン検出するので、 複数の波長の異なる超短光パルス照射 による遅延時間に依存したプローブ電流の変化量を直接測定することができる。 この装置によれば、例えば図 1 0に示したような、 3つ以上のエネルギー準位が 関与する光励起物理現象の知見を得ることができる。
なお、 本発明は例示的な実施例について説明したものであり、 本発明の要旨及 び範囲を逸脱することなく、実施例での種々の変更、 省略、追カ卩が可能である。 従って本発明は上記した幾つかの実施例に限定されるものではなく、特許請求の 範囲に記載された要素によって規定される範囲及びその均等範囲を包含するもの として理解されなければならない。 産業状上の利用可能件
上記説明から理解されるように本発明によれば、 プローブ信号の超短光パルス 間の遅延時間に依存する成分を直接検出することができ、超短光パルス強度の摇 らぎによる影響を受けずに検出することができ、 かつ、超短光パルスの照射によ つてプローブの先端が熱膨張、熱収縮することがない。 従って、 フヱムト秒ォ一 ダ一の時間分解能及びオングストロームオーダーの空間分解能で光励起物理現象 を測定することができる。 また、 プローブ信号の、 波長の異なる超短光パルス間 の遅延時間に依存する成分を直接検出することができる。 従って、 さらに高度な 光励起物理現象の知見を得ることができる。
本発明は、 ナノスケールの局所領域のフヱムト秒オーダーの光励起物理現象を 解明するために用 、れば極めて有用である。

Claims

請 求 の 範 囲
1 . 超短光レーザーパルス装置と、
この超短光レ一ザ一パルス装置の発生する超短光パルスを二つに分けると共に この二つの超短光パルス間の遅延時間を設定し、 かっこの設定した遅延時間を中 心として一定の周波数で遅延時間を変調する遅延変調回路と、
この遅延変調回路で変調された上記二つの超短光パルスが照射される試料の直 上に、 プローブをこのプローブ先端と上記試料表面との間にトンネル接合が形成 されるように配置し、 かつ上記試料の面上で上記プローブを走査する走査プロ一 ブ顕微鏡と、
この超短光パルスが照射される走査プローブ顕微鏡のプローブ信号を、 上記遅 延時間の変調周波数を参照信号としてロックイン検出するロックイン検出装置と 、 を有することを特徴とする、 遅延時間変調型フヱムト秒時間分解走査プローブ
2 . 前記超短光レーザ一パルス装置は、 フェムト秒オーダーのパルス幅を 有する超短光パルスを一定周期で発生することを特徴とする、請求の範囲 1に記 載の遅延時間変調型フヱムト秒時間分解走査プローブ顕微鏡装置。
3 . '前記遅延変調回路は、 ハーフミラーと、 ピエゾ'ステージに固定され たミラ一から成る二組の可動ミラーとを有し、 この二組の可動ミラーの一方又は 両方を駆動して、 遅延時間の中心値を変化させると共にこの遅延時間を中心遅延 時間として一定周波数で変調することを特徴とする、 請求の範囲 1に記載の遅延 時間変調型フヱムト秒時間分解走査プローブ顕微鏡装置。
4 . 前記口ックイン検出装置は、前記遅延時間の変調周波数を参照周波数 としてロックィン検出し、前記プローブ信号の前記遅延時間の中心値における、 遅延時間に対する変化率に比例した量を検出することを特徴とする、請求の範囲 1に記載の遅延時間変調型フヱムト秒時間分解走査プローブ顕微鏡装置。
5 . 前記走査プローブ顕微鏡は、走査トンネル顕微鏡又は原子間力顕微鏡 であることを特徴とする、請求の範囲 1に記載の遅延時間変調型フヱムト秒時間 分解走査プ口一ブ顕微鏡装置。
6 . 超短光レーザ一パルス装置と、
この超短光レーザーパルス装置の発生する超短光パルスから複数の波長の異な る超短光パルスを発生し、 かつ、 これらの波長の異なる複数の超短光パルス間の 遅延時間を設定できる超広帯域可変波長多重パルス波形整形装置と、
上記複数の超短光パルスの波長を設定し、 これらの複数の超短光パルス間の遅 延時間を設定し、 かつ、 これらの遅延時間を一定タイミングで変調する制御信号 を上記超広帯域可変波長多重パルス波形整形装置の二次元空間振幅変調器と二次 元空間位相変調器に送出し、 かつ、上記遅延時間の変調タイミングをロックイン 検出の参照信号としてロックイン検出器に送出する、 波長 ·遅延時間 ·変調タイ ミング制御装置と、
この波長 ·遅延時間 '変調夕イミング制御装置で制御され、 上記超広帯域可変 波長多重パルス波形整形装置から出力する複数の超短光パルスが照射される試料 の直上に、 プローブをこのプローブ先端と上記試料表面との間にトンネル接合が 形成されるように配置し、 かつ上記試料の面上で上記プローブを走査する走査プ ローブ顕微鏡と、
この超短光パルスが照射される走査プローブ顕微鏡のプローブ信号を上記変調 夕イミングを参照信号として口ックイン検出するロックイン検出装置と、 を有す ることを特徴とする、遅延時間変調型フヱムト秒時間分解走査プローブ顕微鏡装
7 . 前記波長 ·遅延時間 '変調タイミング制御装置は、 所望の前記複数の 超短光パルスの波長、遅延時間及び変調タイミング周波数の入力値に基づいて、 前記二次元空間振幅変調器と二次元空間位相変調器の制御信号を計算し、 この制 御信号を上記二次元空間振幅変調器と二次元空間位相変調器に出力し、 かつ、上 記変調タイミング信号を前記ロックイン検出装置に出力するコンピュータからな ることを特徴とする、請求の範囲 6に記載の遅延時間変調型フヱムト秒時間分解 走査プローブ顕微鏡装置。
8 . 前記口ックイン検出装置は、前記変調タイミングを参照周波数として ロックイン検出し、前記プローブ信号の前記遅延時間における、 遅延時間に対す る変化率に比例した量を検出することを特徴とする、請求の範囲 6に記載の遅延 時間変調型フヱムト秒時間分解走査プローブ顕微鏡装置。
9 . 前記走査プローブ顕微鏡は、又は原子間力顕微鏡であることを特徴と する、 請求の範囲 6に記載の遅延時間変調型フヱムト秒時間分解走査プローブ顧
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