WO2001017045A2 - Schicht zwischen kathode und interkonnektor einer brennstoffzelle sowie herstellungsverfahren einer solchen schicht - Google Patents

Schicht zwischen kathode und interkonnektor einer brennstoffzelle sowie herstellungsverfahren einer solchen schicht Download PDF

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Wolfgang Jungen
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Definitions

  • the invention relates to a layer, in particular an electrically conductive, ceramic layer, between an interconnector (connecting component, connecting layer) and a cathode of a fuel cell.
  • the invention further relates to a production method for such a layer.
  • An interconnector is a connecting component that connects individual membrane electrode assemblies.
  • An interconnector typically has power landings and gas supply channels.
  • the material of an interconnector, that of the electrodes and the material of the connection layer are matched to one another in order to keep chemical interactions as low as possible.
  • the electrodes of a high-temperature fuel cell consist, for example, of lanthanum manganese (cathode) or a composite material made of nickel and yt-t ⁇ um-stabilized zirconium oxide (anode).
  • the combination of anode, electrolyte and cathode is called membrane electrode unit.
  • High-temperature fuel cells are developed for operating temperatures between 700 ° C and 1000 ° C. Depending on the development goal, different materials are used which are suitable for the desired operating temperature. For example, fuel cells that are to be operated at 1000 ° C are constructed from an approximately 200 ⁇ m thick electrolyte layer made of yttrium oxide-stabilized zirconium oxide, on which the approximately 50 ⁇ m thick electrodes (cathode are made of
  • Lanthanum manganite and anode from a mixture of Ni and YSZ can be applied.
  • an electrically connecting component (interconnector) for the construction of a cell stack for example, temperature-resistant ceramic plates made of lanthanum chromite are used, as from D. Stolten, in: Composites and Composites, Ed .: G. Ziegler, DGM Informationsgesellschaft-Verlag, 1996, p. 283, is known.
  • the cells are connected to one another and sealed by a joining process, ie by a temperature treatment at about 1200-1300 ° C., in such a way that ceramic pastes are applied between the electrodes and the interconnectors, which harden and harden during the temperature treatment firmly connected to the neighboring fuel cell components by means of diffusion processes (sintering).
  • a paste made of the cathode material can be used for the joints between the cathode and the interconnector Use lanthanum manganite or the interconnector material lanthanum chromite.
  • the object is achieved by means of a connection layer with the features of claim 1. Advantageous embodiments can be found in the jerk-related claims. The object is further achieved by a production method with the features of the additional claim 6. Furthermore, the object is achieved by a fuel cell stack according to the additional claim.
  • the layer according to the invention is a ceramic, electrically conductive layer between an interconnector and a cathode of a fuel cell, hereinafter referred to as the connection layer, which has cuprates, CuO / cuprate compounds or silver / cuprate compounds, and forms melts or partial melts in the range from 800 to 1400.degree.
  • the ceramic connection layer according to the invention has a high electrical conductivity and forms gas-tight and well-adhering layers on an interconnector or an electrode even at temperatures of 700 ° C. to 900 ° C.
  • the connection layer according to the invention therefore makes it possible to use ferritic steel as an interconnector material in fuel cell systems which are operated at lower operating temperatures. This is much cheaper than the materials that are required for high-temperature use.
  • the materials for the connecting layers melt or partially form in the range from 800 ° C to 1400 ° C melt.
  • Partial melt is the melting of a single component in a component batch.
  • desired joint temperatures for example in the range between 700 ° C. and 900 ° C., can advantageously be set by suitable variation in the composition.
  • a person skilled in the art can determine the corresponding range of the joint temperature for a selected composition by means of a few experiments and, if necessary, vary the composition accordingly.
  • connection layer according to the invention also has the advantage that the cathode is protected from chromium contamination.
  • the interconnector usually has chromium as an alloy component. At high operating temperatures, gaseous chromium compounds can regularly reach the cathode through porous ceramic compound layers and lead to contamination (poisoning) there.
  • the connection layer according to the invention is almost impermeable to gas and thus regularly prevents contamination of the cathode by gaseous chromium from the interconnector.
  • the connecting layer according to the invention is therefore advantageously applied to the entire surface of the interconnector that faces the cathode.
  • the method for producing a ceramic connecting layer according to claim 6 has the following steps: a) a powder comprising cuprates, CuO / cuprate compounds or silver / cuprate compounds becomes one
  • Paste is produced, b) the paste is applied between the interconnector and the electrode, and c) the electrode, paste and interconnector are heated together to a suitable joint temperature.
  • the procedure is easy to carry out.
  • the powder to be used can be mixed together in accordance with the chosen joint temperature and optionally first applied to the cathode and / or the interconnector or the webs of an interconnector.
  • the common heating regularly prevents mechanical stresses between the cathode, the interconnector and the connecting layer that is being formed.
  • the advantageous use of the layer according to the invention lies in the area of the fuel cells or entire fuel cell stacks.
  • connection layer is explained in more detail below with the aid of exemplary embodiments. Furthermore, two examples of a method for producing a connection layer according to the invention are given:
  • the invention relates to a ceramic connecting layer which has good electrical conductivity for an electrical contact between a cathode and an interconnector (in this case a ferritic steel) and which is gas-tight and adherent even at temperatures of 700-900 ° C.
  • Layer forms. Ceramic materials suitable for this are known as high-temperature superconductors. They consist of cuprates of different compositions, such as B.
  • Bi 2 Sr2CaCu2 ⁇ 8 + d has a melting point of 895 ° C as a pure compound.
  • this material is stable in a wide composition range, which has the formula Bi2 + ⁇ Sr 3 - y CayCu2 ⁇ 8 + d and the limits 0 ⁇ x ⁇ 0, 7 and 0.5 ⁇ y ⁇ 1.75 can be achieved by targeted variation of the composition melting temperatures of 810-895 ° C, as in WK Wong-Ng, LP Cook,
  • the melting temperature can be reduced by about 75 ° C. to 940 ° C. by adding CuO, so that when using such a material in a fuel cell joining at 800-950 ° C. slightly dense and firmly adhering YBa 2 Cu 3 0 7 - d - layers results.
  • La2Cu0 4 _ dr which melts incongruently at 1360 ° C (JMS Skakle, AR West, J. Am. Ceram. Soc, 77 (1994) 2199). Substitutions of La by alkaline earth ions change the temperature dependence of the phases in the solidus and subsolidus range insignificantly. By adding a few% by weight of CuO, however, a partial melt at 1030 - 1040 ° C can be achieved. A joining process of fuel cells is possible at 880 - 980 ° C.
  • a suitable joining temperature is set through the choice of materials and their composition.
  • the interconnector plate in which both gas webs and gas channels are coated with a low-viscosity paste by means of an immersion process in order to prevent chromium from evaporating from the metal of the interconnector.
  • the printed interconnector plates and the fuel cells coated on the edge with glass solder are alternately put together to form a fuel cell stack.
  • this module After insertion in a metal housing with gas supply device, this module is opened Heated at 900 ° C for 2 hours and is then ready for use.
  • this module is heated to 750 ° C for 2 hours and is then ready for use.
  • a paste is coated onto an interconnector, which has cuprate material.
  • the interconnector with the doctor blade is sintered together with other fuel cell components and joined together. By choosing the appropriate cuprate, the joining process can be matched to the glass solder used for the gas seal.

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Abstract

Die Erfindung betrifft temperaturstabile, elektrisch leitfähige Verbindungen zwischen einem keramischen und einem metallischen Bauteil, die durch eine gesinterte, elektrisch leitfähige Paste hergestellt werden. Durch die für Keramiken relativ niedrige Sintertemperaturen kommen nur Stoffklassen mit einem vergleichsweise niedrigen Schmelzpunkt in Frage. Bevorzugt werden Kuprate mit Schmelzpunkten zwischen 800 DEG C und 1400 DEG C eingesetzt. Verfahrensgemäss wird auf einen Interkonnektor eine Paste aufgerakelt, die Kupratmaterial aufweist. Der Interkonnektor mit der aufgerakelten Paste wird zusammen mit anderen Brennstoffzellenkomponenten gesintert und damit zusammengefügt. Durch Wahl des geeigneten Kuprats kann der Fügeprozess auf das für die Gasabdichtung verwendete Glaslot abgestimmt werden.

Description

e s c h r e i b u n
Schicht zwischen Kathode und Interkonnektor einer
Brennstoffzelle sowie Herstellungsverfahren einer solchen Schicht
Die Erfindung betrifft eine Schicht, insbesondere eine elektrisch leitfahige, keramische Schicht, zwischen einem Interkonnektor (verbindendes Bauelement, Verbindungsschicht) und einer Kathode einer Brennstoffzelle. Ferner betrifft die Erfindung ein Herstellungsverfahren für eine solche Schicht.
Ein Interkonnektor ist ein verbindendes Bauelement, welches einzelne Membran-Elektroden-Emheiten miteinander verbindet. Ein Interkonnektor weist typischerweise Strom-Leitungsstege und Gasversorgungskanale auf. Das Material eines Interkonnektors, das der Elektroden sowie das Material der Verbindungsschicht werden aufein- ander abgestimmt, um chemische Wechselwirkungen möglichst gering zu halten.
Die Elektroden einer Hochtemperaturbrennstoffzelle bestehen dabei beispielsweise aus Lanthanmangamt (Ka- thode) oder einem Verbundwerkstoff aus Nickel und Yt- tπum-stabilisiertem Zirkoniumoxid (Anode) . Der Verbund aus Anode, Elektrolyt und Kathode wird Membran-Elektro- den-Emheit genannt. Hochtemperatur-Brennstoffzellen werden für Betriebstemperaturen zwischen 700° C und 1000° C entwickelt. Je nach Entwicklungsziel kommen unterschiedliche Werk- Stoffe zum Einsatz, die für die angestrebte Betriebstemperatur geeignet sind. So werden beispielsweise Brennstoffzellen, die bei 1000° C betrieben werden sollen, aus einer ca. 200 μm dicken Elektrolytschicht aus Yttriumoxid-stabilisiertem Zirkoniumoxid aufgebaut, auf der die etwa 50 μm dicken Elektroden (Kathode aus
Lanthanmanganit und Anode aus einem Gemisch aus Ni und YSZ), aufgebracht werden. Als elektrisch verbindendes Bauteil (Interkonnektor) für den Aufbau eines Zellenstapels werden beispielsweise temperaturbeständige Keramikplatten aus Lanthanchromit verwendet, wie aus D. Stolten, in: Verbundwerkstoffe und Werkstoffverbunde, Hrsg.: G. Ziegler, DGM Informationsgesellschaft- Verlag, 1996, S. 283, bekannt ist.
Darin wird beschrieben, daß die Zellen durch einen Fu- geprozeß, d. h. durch eine Temperaturbehandlung bei etwa 1200-1300° C derart miteinander verbunden und abgedichtet werden, daß keramische Pasten zwischen den Elektroden und den Interkonnektoren aufgebracht werden, die wahrend der Temperaturbehandlung ausharten und sich durch Diffusionsprozesse (Sinterung) fest mit den benachbarten Brennstoffzellenkomponenten verbinden. Um eine chemische Wechselwirkung zwischen den Komponenten möglichst zu vermeiden, werden chemisch ahnliche und miteinander vertragliche Werkstoffe eingesetzt. So kann man beispielsweise für das Fugen zwischen Kathode und Interkonnektor eine Paste aus dem Kathodenwerkstoff Lanthanmanganit oder dem Interkonnektorwerkstoff Lanthanchromit verwenden.
Wie in H. P. Buchkremer, U. Diekmann, L. G. J. de Haart, H. Kabs, U. Stimming, D. Stover, in: Proc. 5th Int. Symp. Solid Oxide Fuel Cells (SOFC-V), Hrsg.:
U. Stimming, S. C. Singhai, H. Tagawa, W. Lehnert, The Electrochemical Society, Pennington, NJ, 1997, S. 160 beschrieben ist, wurden für niedrigere Betriebstemperaturen Brennstoffzellen-Systeme entwickelt, bei denen durch Verringerung des elektrischen Widerstandes des
Elektrolyten eine gleiche Zellenleistung bei niedriger Temperatur möglich ist. Gleichzeitig kann durch die niedrigeren Betriebstemperaturen ein wesentlich kostengünstigerer Interkonnektor aus ferritischem Stahl ver- wendet werden. Nachteilig ergibt sich bei diesem Brennstoffzellen-System das Problem, daß Fugetemperaturen von mehr als 900° C unbedingt zu vermeiden sind, damit die metallischen Interkonnektoren nicht geschadigt werden. Andererseits sind die bisher verwendeten Materia- lien für eine Verbindungsschicht aus Lanthanmanganit oder Lanthankobaltit bei Temperaturen von 900 °C oder darunter wenig sinteraktiv, d. h. die notwendigen Diffusionsprozesse sind zu gering, als daß auf Dauer ein guter elektrischer Kontakt entsteht. Nachteilig ist auch, daß die Schichten, die sich aus den keramischen Pasten bilden, sehr porös sind und dadurch eine Korrosion des Stahls durch die durchströmende Luft im Kathodenraum nicht verhindern.
Aus R. Ruckdaschel, R. Henne, G. Schiller, H. Greiner, in: Proc. 5th Int. Symp. Solid Oxide Fuel Cells (SOFC- V), Hrsg.: ü. Stimming, S. C. Singhai, H. Tagawa, W. Lehnert, The Electrochemical Society, Pennington, NJ, 1997, S. 1273 ist bekannt, daß eine vor Korrosion schutzende Keramikschicht dicht sein sollte, damit auch eventuelle Kontaminationen der Kathode durch Chrom aus dem Stahl vermieden werden.
Aufgabe der Erfindung ist es, eine keramische Schicht für eine Brennstoffzelle zu schaffen, die bei Temperaturen unterhalb von 900° C eine elektrische leitfahige und fest haftende Verbindungsschicht zwischen einer Elektrode und einem Interkonnektor dieser Brennstoffzelle zu bilden vermag, und die gleichzeitig die Kathode vor Chrom-Kontaminationen zu schützen vermag. Ferner ist es Aufgabe der Erfindung, ein Herstellungsverfahren für eine solche Verbindungsschicht zu schaf- fen. Auch ist es Aufgabe der Erfindung, einen Brennstoffzellenstapel für den Betrieb bei niedrigen Betriebstemperaturen zu schaffen, bei dem eine leitfahige und fest haftende Verbindung zwischen einer Elektrode und einem Interkonnektor, insbesondere aus ferritischem Stahl, gebildet wird.
Die Aufgabe wird gelost durch eine Verbindungsschicht mit den Merkmalen des Anspruchs 1. Vorteilhafte Ausfuhrungsformen sind den darauf ruckbezogenen Ansprüchen zu entnehmen. Die Aufgabe wird weiterhin gelost durch ein Herstellungsverfahren mit den Merkmalen des Nebenanspruchs 6. Des weiteren wird die Aufgabe durch einen Brennstoffzellenstapel gemäß Nebenanspruch gelost.
Die erfmdungsgemaße Schicht gemäß Anspruch 1 ist eine keramische, elektrisch leitfahige Schicht zwischen einem Interkonnektor und einer Kathode einer Brennstoffzelle, im folgenden Verbindungsschicht genannt, die Kuprate, CuO/Kuprat-Verbindungen oder Sil- ber/Kuprat-Verbindungen aufweist, und Schmelzen oder Teilschmelzen im Bereich von 800 - 1400° C bildet.
Die erfindungsgemaße keramische Verbindungsschicht besitzt eine hohe elektrische Leitfähigkeit und bildet schon bei Temperaturen von 700° C bis 900° C gasdichte und gut haftende Schichten auf einem Interkonnektor bzw. einer Elektrode aus. Die erfindungsgemaße Verbindungsschicht ermöglicht daher bei Brennstoffzellen-Systemen, die bei geringeren Betriebstemperaturen betrieben werden, als Interkonnektormaterial ferritischen Stahl einzusetzen. Dieser ist sehr viel kostengünstiger als die Materialien, die für einen Hochtemperatureinsatz notwendig sind.
Als Material für die Verbindungsschicht werden beispielsweise Kuprat-haltige Keramiken eingesetzt. Dazu gehören die als Hochtemperatur-Supraleiter bekannten
Materialien auf Kupferoxid-Basis, z. B. Kuprate mit der Zusammensetzung (La, Sr) 2Cu04-d, YBa2Cu3θ7_d, Bi2Sr2CaCu20s+d oder auch Bi2(Sr, Ca) 2Cu06+d bzw. (Bi, Pb) 2Sr2Ca2Cu3Oι0+d- Ferner sind als Materialien für die erfindungsgemaße Verbindungsschicht auch Gemenge aus CuO und Kupraten bzw. Ag und Kupraten geeignet. Dabei können die Gehalte von CuO in dem Gemenge bis zu 30 Gew.-% bzw. von Ag bis zu 100 Gew.-% betragen. Gemenge aus Ag und Kupraten weisen besonders vorteilhaft Gehalte bis zu 10 Gew.-% Ag auf.
Die Materialien für die Verbindungsschichten bilden im Bereich von 800° C bis 1400° C Schmelzen oder Teil- schmelzen. Unter Teilschmelze versteht man das Schmelzen einer einzelnen Komponente in einem Komponentengemenge. Bei Komponenten mit diesen Schmelz- bzw. Teilschmelztemperaturen können vorteilhaft durch geeignete Variation in der Zusammensetzung erwünschte Fugetemperaturen, beispielsweise im Bereich zwischen 700° C und 900° C, eingestellt werden. Ein Fachmann kann für eine gewählte Zusammensetzung durch einige wenige Versuche den entsprechenden Bereich der Fugetemperatur ermit- teln, und im Bedarfsfall die Zusammensetzung entsprechend variieren.
Die m dem ruckbezogenen Anspruch 2 beschriebene vorteilhafte Ausfuhrungsform offenbart Kuprate der Zusam- mensetzung Ln2-χMxCu04-d oder Gemenge aus Ln2-χMxCu04-d und CuO mit bis zu 30 Gew.-% CuO, mit 0 ≤ x ≤ 0,5, Ln = Y, Sc, La, Lanthanide und M = Ca, Sr, Ba, als Material für die erfindungsgemaße Schicht, mit denen sich Fugetemperaturen von 880 bis 1000° C realisieren lassen.
In einer weiteren vorteilhaften Ausfuhrungsform gemäß Anspruch 3 weist die Verbindungsschicht Kuprate der Zusammensetzung LnM2Cu307-d oder Gemenge aus LnM2Cu307-d und CuO mit bis zu 30 Gew.-% CuO auf, mit Ln = Y, Sc,
La, Lanthanide, und M = Sr, Ba . Damit sind Fugetemperaturen von 800 - 900° C möglich.
Noch tiefere Fugetemperaturen zwischen 700° C und 850° C erzielt man mit Kupraten der Zusammensetzung Bi2+xSr3-χCayCu208+d mit 0 < x ≤ 0,7 und 0,5 < y < 1,75, oder Kupraten der Zusammensetzung
( Bi , Pb ) 2+χSr4-χCayCu3O10+d mit 0 < x < 0 , 7 und
1,8 ≤ y ≤ 2,3, oder Kupraten der Zusammensetzung
Bι2+χSr2-yCayCuθ6+d mit 0 < x < 0 , 7 und 0 < y < 1 , 8 , wie sie in Anspruch 4 beschrieben sind.
Gemäß Anspruch 5 sind weitere vorteilhafte Beispiele für Verbmdungsmateπalien mit Silber unter anderem Kuprate der Zusammensetzung Bi2Sr2CaCu208+d oder Gemenge aus Bι2Sr2CaCu2θ8+d und Silber mit bis zu 10 Gew.-% Ag.
Weitere Zugabe von Ag bis zu 100 Gew.-% erhöht wiederum den Schmelzpunkt bis auf 960°C, so daß Fugetemperaturen von 750° C bis ca. 900° C realisiert werden können.
Die erfindungsgemaße Verbindungsschicht weist ferner den Vorteil auf, daß die Kathode vor Chrom-Kontamma- tionen geschützt wird. Der Interkonnektor weist in der Regel Chrom als Legierungsbestandteil auf. Bei hohen Betriebstemperaturen können gasformige Chromverbmdun- gen regelmäßig durch poröse Keramikverbindungsschichten bis an die Kathode gelangen, und dort zu einer Kontamination (Vergiftung) fuhren. Die erfindungsgemaße Verbindungsschicht ist nahezu gasundurchlässig und verhindert so regelmäßig eine Kontamination der Kathode durch gasformiges Chrom aus dem Interkonnektor.
Vorteilhaft wird deshalb gemäß Anspruch 7 die erfin- dungsgemaße Verbindungsschicht auf der gesamten Oberflache des Interkonnektors aufgebracht, die der Kathode zugewandt ist. Das Verfahren zur Herstellung einer keramischen Verbindungsschicht nach Anspruch 6 weist folgende Schritte auf : a) aus einem Pulver umfassend Kuprate, CuO/Kuprat-Ver- bmdungen oder Silber/Kuprat-Verbindungen wird eine
Paste hergestellt, b) die Paste wird zwischen Interkonnektor und Elektrode aufgebracht, und c) Elektrode, Paste und Interkonnektor werden zusammen auf eine geeignete Fugetemperatur erwärmt.
Das Verfahren ist leicht durchfuhrbar. Das einzusetzende Pulver kann entsprechend der gewählten Fugetemperatur zusammen gemischt werden und wahlweise zunächst auf die Kathode und/oder den Interkonnektor, bzw. die Stege eines Interkonnektors aufgebracht werden. Die gemeinsame Erwärmung verhindert regelmäßig mechanische Spannungen zwischen der Kathode, dem Interkonnektor und der sich ausbildenden Verbindungsschicht.
Der vorteilhafte Einsatz der erfindungsgemaßen Schicht liegt gemäß Anspruch 8 und 9 im Bereich der Brennstoffzellen, bzw. ganzer Brennstoffzellenstapel .
Im folgenden wird die Erfindung anhand von Ausfuhrungsbeispielen naher erläutert. Ferner werden zwei Beispiele für ein Verfahren zur Herstellung einer erfin- dungsgemaßen Verbindungsschicht gegeben:
Gegenstand der Erfindung ist eine keramische Verbindungsschicht, die eine gute elektrische Leitfähigkeit für einen elektrischen Kontakt zwischen einer Kathode und einem Interkonnektor (in diesem Fall einem ferriti- sehen Stahl) aufweist und die bereits bei Temperaturen von 700 - 900° C eine gasdichte und gut haftende Schicht bildet. Dafür gut geeignete keramische Materialien sind bekannt als Hochtemperatur-Supraleiter. Sie bestehen aus Kupraten unterschiedlicher Zusammenset- zung, wie z. B. (La, Sr) 2Cu04_d, YBaCu307-d, Bi2Sr2CaCu2θ8+d oder (Bi, Pb) 2Sr2Ca2Cu3θιo+d- Der Vorteil dieser Kuprate ist ihr relativ niedriger Schmelzpunkt zwischen etwa 800° C und 1050° C (siehe dazu auch P. Majewski, Super- cond. Sei. Technol . , 10 (1997) 453, und T. Aselage, K. Keefer, J. Mater. Res., 3 (1988) 1279). Durch Sintertemperaturen kurz unterhalb des Schmelzpunktes (50 - 150° C) kann eine hohe Verdichtung der Materialien erreicht werden.
Diese Sintertemperaturen entsprechen nicht nur den ge- wünschten Fugetemperaturen für Brennstoffzellen, sondern es ist auch möglich, durch Wahl der Zusammensetzung eine genaue Abstimmung mit dem Erweichungspunkt des eingesetzten Glaslotes für die Brennstoffzellen- Randabdichtung zu erreichen. Als Beispiel sei das System Bi-Sr-Ca-Cu-0 genannt. Nach C. L. Lee, J. J. Chen, W. J. Wen, T. P. Peng, J. M. Wu, T. B. Wu, T. S. Chin, R. S. Liu, P. T. Wu, J. Mater. Res., 5 (1990) 1403, existiert bei 900° C im quasi-ter- naren Phasendiagramm Bi203- (Ca, Sr) O-Cu0 bereits ein großer Liquidusbereich. Bi2Sr2CaCu2θ8+d besitzt als reine Verbindung einen Schmelzpunkt von 895° C. Da dieses Material jedoch in einem breiten Zusammensetzungsbereich stabil ist, der mit der Formel Bi2+χSr3-yCayCu2θ8+d und den Grenzen 0 < x < 0,7 und 0,5 < y < 1,75 beschrieben werden kann, können durch gezielte Variation der Zusammensetzung Schmelztemperaturen von 810-895° C erreicht werden, wie in W. K. Wong-Ng, L. P. Cook,
J. Am. Ceram. Soc, 81 (1998) 1829 beschrieben wird. Diese Materialien sind bei den angegebenen Temperaturen leicht verformbar und können wahrend der Assemblierung innere Spannungen durch die geometrische Anordnung des Zellenstapels, einer außen angelegten Kraft oder der Erweichung des Glaslotes abbauen. Mit diesen Bismut- haltigen Keramiken sind Fugetemperaturen zwischen 700° C und 850° C realisierbar. Der lineare thermische Ausdehnungskoeffizient von Bi2Sr2CaCu2θ8+d (10,5 x 10"6 K"1 aus A. C. Momin. E. B. Mirza, M. D. Mathews, Int. J. Thermophys . , 12 (1991) 585) ist zudem in sehr guter Übereinstimmung mit anderen Komponenten der Brennstoffzelle .
Auch durch die Zugabe von anderen Kationen wie Bleioxid zur Bildung von (Bi, Pb) 2Sr2CaCu2θ8+d und
(Bi, Pb) 2Sr2Ca2Cu3θιo+d oder wie Silber zur Herstellung von Ag/Keramik-Verbundwerkstoffen verringern sich die Schmelztemperaturen um 30-40° C (für Ag bis zu Gehalten von 10 Gew.-%). Wahrend Bleioxid-Zusatze keine genu- gende thermische Stabilität besitzen und zur Entmischung bei SOFC-Betriebsbedingungen neigen, sind die Silber-haltigen Verbindungen für die Anwendung in Brennstoffzellen gut geeignet. Als ein weiteres Beispiel für ein geeignetes Material ist der Supraleiter YBa2Cu3θ7-d aus A. C. Momin. E. B. Mirza, M. D. Mathews, Int. J. Thermophys., 12 (1991) 585, bekannt, der bei 1015° C inkongruent schmilzt. Überraschend wurde gefunden, daß durch Zugabe von CuO die Schmelztemperatur um etwa 75° C auf 940° C abgesenkt werden kann, so daß bei Einsatz eines solchen Materials in einer Brennstoffzelle ein Fügen bei 800 - 950° C leicht dichte und fest haftende YBa2Cu307-d- Schichten ergibt.
Ein weiteres Materialbeispiel für eine erfindungsgemäße Verbindungsschicht ist La2Cu04_dr welches inkongruent bei 1360° C schmilzt (J. M. S. Skakle, A. R. West, J. Am. Ceram. Soc, 77 (1994) 2199). Substitutionen des La durch Erdalkali-Ionen ändern die Temperaturabhängigkeit der Phasen im Solidus- und Subsolidusbereich unwesentlich. Durch Zugabe von wenigen Gew.-% CuO kann jedoch eine Teilschmelze bei 1030 - 1040° C erreicht werden. Ein Fügeprozeß von Brennstoffzellen ist somit bei 880 - 980° C möglich.
Die Einstellung einer geeigneten Fügetemperatur geschieht durch die Wahl der Materialien und deren Zusammensetzung.
Für Fügetemperaturen zwischen 880° C und 1000° C sind besonders Kuprate der Zusammensetzung Ln2-xMxCuθ4-d oder Gemenge aus Ln2-χMxCu04-d und CuO mit bis zu 30 Gew.-% CuO geeignet, mit 0 ≤ x ≤ 0,5, Ln = Y, Sc, La, La, Lanthanide, und M = Ca, Sr, Ba .
Eine etwas geringere Fügetemperatur zwischen 800° C und 950° C ist mit Kupraten der Zusammensetzung LnM2Cu307-d oder Gemengen aus LnM2Cu307_d und CuO mit bis zu 30 Gew.-% CuO möglich, mit Ln = Y, Sc, La, Lanthanide, und M = Sr, Ba .
1. Herstellungsverfahren für eine Verbindungsschicht für eine Fugetemperatur von 900° C: a) 100 g YBa2Cu307-d Pulver mit einer mittleren Korngroße zwischen 0,5 bis 2,5 μm werden mit 100 g eines Terpmeol-haltigen Losungsmittelge- misches (Verdünner 8250, Fa. Dupont), dem zuvor 10 Gew.-% Ethylzellulose als Binder zugesetzt wurden, gemischt und anschließend auf einem Drei-Walzen-Stuhl so homogenisiert, daß eine hochviskose fließfahige Paste entsteht. b) Diese Masse wird durch eine Dickschichttechnik, m diesem Fall durch Sieb- bzw. Maskendrucktechnik, auf die Gasstege der Interkonnektor- platten aufgedruckt. Vorteilhafter ist jedoch die vollständige Beschichtung der Interkonnek- torplatte, bei der sowohl Gasstege als auch Gaskanale durch einen Tauchprozeß mit einer niedrigviskosen Paste beschichtet werden, um eine Verdampfung von Chrom aus dem Metall des Interkonnektors zu verhindern. c) Im noch nassen Zustand werden die bedruckten Interkonnektorplatten und die am Rand mit Glaslot beschichteten Brennstoffzellen abwechselnd zu einem Brennstoffzellenstapel zusammengesetzt . d) Nach dem Einsetzen in e n Metallgehause mit Gasversorgungseinrichtung wird dieses Modul auf 900° C für 2 Stunden geheizt und ist dann ein- satzfahig .
2. Herstellungsverfahren für eine Verbindungsschicht für eine Fugetemperatur von 750° C: a) 100 g Bi2ι5Sr2CaCu2θ8+d Pulver mit einer mittleren Korngroße von etwa 1 μm werden mit 100 g eines Terpineol-haltigen Losungsmittelgemisches (Verdünner 8250, Fa. Dupont), dem zuvor 10 Gew.-% Ethylzellulose als Binder zugesetzt wurden, gemischt und anschließend auf einem Drei-Walzen-Stuhl so homogenisiert, daß eine hochviskose fließfahige Paste entsteht. b) und c) wie bei Ausfuhrungsbeispiel 1 c) Nach dem Einsetzen in ein Metallgehause mit
Gasversorgungseinrichtung wird dieses Modul auf 750° C für 2 Stunden geheizt und ist dann ein- satzfahig. Verfahrensgemaß wird auf einen Interkonnektor eine Paste aufgerakelt, die Kupratmaterial aufweist. Der Interkonnektor mit der aufgerakelten Paste wird zusammen mit anderen Brennstoffzel- lenkomponenten gesintert und damit zusammengefugt. Durch Wahl des geeigneten Kuprats kann der Fugeprozeß auf das für die Gasabdichtung verwendete Glaslot abgestimmt werden.

Claims

P a t e n t a n s p r ü c h e
1. Keramische, elektrisch leitfähige Schicht zwischen einem Interkonnektor und einer Kathode einer Brennstoffzelle, im folgenden Verbindungsschicht genannt, dadurch gekennzeichnet, daß
- diese Verbindungsschicht Kuprate, CuO/Kuprat- Verbindungen oder Silber/Kuprat-Verbindungen aufweist,
- und diese Verbindungsschicht Schmelzen oder Teilschmelzen im Bereich von 800 - 1400° C bildet .
2. Verbindungsschicht nach vorhergehendem Anspruch, dadurch gekennzeichnet, daß diese Verbindungsschicht Kuprate der Zusammensetzung Ln2-xMχCu04-d oder Gemenge aus Ln2-χMχCu04-d und CuO mit bis zu 30 Gew.-% CuO aufweist, mit 0 ≤ x ≤ 0,5, Ln = Y, Sc, La, Lanthanide und M = Ca, Sr, Ba .
3. Verbindungsschicht nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet , daß diese Verbindungsschicht Kuprate der Zusammensetzung LnM2Cu307-d oder Gemenge aus LnM2Cu3θ7-d und CuO mit bis zu 30 Gew.-% CuO aufweist, mit Ln = Y, Sc, La, Lanthanide und M = Sr, Ba .
4. Verbindungsschicht nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet , daß diese Verbindungsschicht Kuprate der Zusammensetzung Bi2+χSr3-xCayCu2θ8+d πiit 0 ≤ x ≤ 0,7 und 0,5 ≤ y ≤ 1,75 oder Kuprate der Zusammensetzung (Bi, Pb) 2+χSr4-χCayCu3Oιo+d mit 0 < x < 0,7 und 1,8 ≤ y ≤ 2,3 oder Kuprate der Zusammensetzung Bi2+χSr2-yCayCu06+d mit 0 < x < 0,7 und 0 ≤ y < 1,8 aufweist .
5. Verbindungsschicht nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß diese Verbindungsschicht Kuprate der Zusammensetzung Bi Sr2CaCu2θ8+d oder Gemenge aus Bi2Sr2CaCuθ8+d und Ag mit bis zu 100 Gew.-% Ag aufweist, vorzugsweise bis zu 10 Gew.-%.
6. Verfahren zur Herstellung einer keramischen Verbindungschicht nach einem der Ansprüche 1 bis 5, mit den Schritten
- aus einem Pulver umfassend Kuprate, CuO/Kuprat- Verbindungen oder Silber/Kuprat-Verbindungen wird eine Paste hergestellt,
- die Paste wird zwischen Interkonnektor und Elektrode aufgebracht,
- Elektrode, Paste und Interkonnektor werden zusammen auf eine geeignete Fügetemperatur er- wärmt.
7. Verfahren zur Herstellung einer keramischen Verbindungschicht nach vorhergehendem Anspruch, dadurch gekennzeichnet, daß die Paste auf der gesamten Kathodenoberfläche auf- gebracht wird.
8. Brennstoffzelle mit einer Verbindungsschicht nach einem der vorhergehenden Ansprüche 1 bis 5.
9. Brennstoffzellenstapel aus Brennstoffzellen mit wenigstens einer Verbindungsschicht nach einem der vorhergehenden Ansprüche 1 bis 5.
10. Verwendung von Kupraten, CuO/Kuprat-Verbindungen oder Silber/Kuprat-Verbindungen als Material für eine keramische, elektrisch leitende Verbindungsschicht nach einem der vorhergehenden Ansprüche 1 bis 5 zwischen einem Interkonnektor und einer Elektrode in einer Brennstoffzelle.
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