WO2001009402A1 - Alliage de zirconium pour ensemble combustible nucleaire - Google Patents

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WO2001009402A1
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Shigemitu Suzuki
Toshimichi Takahashi
Soichi Doi
Mituteru Sugano
Yasuhide Senda
Toshiya Kido
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Mitsubishi Heavy Industries, Ltd.
Nuclear Development Corporation
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    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21C—NUCLEAR REACTORS
    • G21C3/00—Reactor fuel elements and their assemblies; Selection of substances for use as reactor fuel elements
    • G21C3/02—Fuel elements
    • G21C3/04—Constructional details
    • G21C3/06—Casings; Jackets
    • G21C3/07—Casings; Jackets characterised by their material, e.g. alloys
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C22—METALLURGY; FERROUS OR NON-FERROUS ALLOYS; TREATMENT OF ALLOYS OR NON-FERROUS METALS
    • C22C—ALLOYS
    • C22C16/00—Alloys based on zirconium
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    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
    • Y02E30/30—Nuclear fission reactors

Definitions

  • the present invention relates to a Zr alloy for a nuclear fuel assembly, and in particular, to a nuclear fuel for a pressurized water reactor that satisfies required power (strength) and further satisfies corrosion resistance, hydrogen absorption, and dimensional stability in a reactor.
  • the present invention relates to a Zr alloy for a nuclear fuel assembly of a structural member such as a cladding tube, a guide tube, and a support grid.
  • Zr which has low thermal neutron absorption
  • structural members such as the nuclear fuel cladding tube, guide tube, and support grid of a pressurized water reactor.
  • such a material is required to have a specified strength. Given its strength, corrosion resistance is required next, and hydrogen absorption and dimensional stability in the furnace are also required: such alloys are commonly used with Gilroy-1-4. I have.
  • the corrosion resistance of Zircaloy-14 is further required: corrosion resistance
  • An object of the present invention is to provide a Zr alloy for a nuclear fuel assembly, which can add (Sn + Nb), which coexists with Zr and forms a solid solution, to enhance the power resistance (strength). It is to be.
  • Another object of the present invention is to provide a Zr alloy for a nuclear fuel assembly, in which (Sn + Nb), which is dissolved in Zr, is added to improve strength and at the same time improve corrosion resistance. It is to provide
  • Another object of the present invention is to specify the total amount of (Sn + Nb) that dissolves in Zr, and to quantitatively control the physical properties of the (Sn + Nb) in a solid solution state to increase the strength. It is another object of the present invention to provide a Zr alloy for a nuclear fuel assembly that can be augmented-the total amount of Sn, Nb dissolved in Zr is specified, Nuclear fuel whose physical properties in the solid solution state of Sn and Nb can be quantitatively controlled to improve strength and at the same time improve corrosion resistance and other physical and chemical properties An object of the present invention is to provide a Zr alloy for an assembly.
  • the Zr alloy for a nuclear fuel assembly according to the present invention contains Fe, Cr, SnNb, and further contains O positively .
  • the Zr alloy usually contains oxygen at a concentration of 0. 0 5 weight. /. Includes: What contains oxygen It was not known how it would affect gender. Corrosion resistance is improved by positively containing oxygen in addition to Fe, Cr , Sn, and Nb.
  • the Zr alloy for nuclear fuel assemblies weighs 0.2 to 1.0 weight. /. Sn, 0.05 to 1.0 weight. /. Nb, 0.18-0.4 weight 0 /. Fe, 0.07-0.6 weight. /. Cr, 0.09-0.18 weight 0 /. It is desirable to contain O of this type. As a result, the Zr alloy for a nuclear fuel assembly exhibits an oxygen-containing effect while maintaining the conventional strength. 0.2 to 0.6 weight of Zr alloy for nuclear fuel assemblies. /. Sn, 0.45 to 0.55 weight. /. Nb, 0.27-0.33 weight 0 /. Fe, 0.36 to 0.44 weight. /.
  • the Cr contains 0.10 to 0.16% by weight of O: this allows the Zr alloy for a nuclear fuel assembly to further increase its strength while increasing its strength. Shows the oxygen-containing effect.
  • Sn and Nb that coexist in a solid solution state are elements of a group (Sn + Nb) as a solid solution.
  • S n and N b independently affect strength and corrosion resistance. It is stated that + N b) has a sensitive effect on intensity, including: Fe, Cr, and at least one of Sn and Nb; One of Nb and Nb is present as a solid solution, and the total weight% of Sn and Nb is 0.7% by weight. It has been found by the inventor that the strength loss can be reduced to less than 20% when / 0 or more: In this case, the total amount of Sn and Nb In the extreme case, the ratio of S n to N b is 0 to 100 Holding fruit. If the total weight% of (Sn + Nb) is 0.7% or more, the reduction in strength can be suppressed to 20% or less.
  • the Zr alloy for a nuclear fuel assembly contains 0.2 to 1.0% by weight of Sn, 0.05 to 1.0% by weight of Nb, and 0.18 to 0.4% by weight of 0 /. . F e, if it contains 0.07-0.6 wt% Cr, the total weight of (S n + N b). /. Is surely valid. If the total weight percent of Fe and Cr is between 0.28 and 1.0 weight percent, the total weight. The / 0 rule is more effective.
  • the strength and corrosion resistance are controlled independently, which is desirable.
  • a Zr alloy suitable for various applications can be obtained.
  • the improved corrosion resistance has the additional effect of reducing hydrogen absorption.
  • dimensional stability is improved.
  • Such a Zr alloy is effective as an alloy material used in a reactor, particularly as a tube material for a nuclear fuel assembly.
  • FIG. 1 is a graph showing the strength properties of an example of the embodiment of the Zr alloy for a nuclear fuel assembly according to the present invention.
  • Figure 2 is a graph showing the effect of oxygen addition.
  • the Zr alloy for a nuclear fuel assembly according to an embodiment of the present invention includes Sn, Nb, Fe, and Cr. Including O. S n and N b are, c that are solid solution with respect to Z r respectively Specifically, the Zr alloy for a nuclear fuel assembly has a weight of 0.2 to 1.0 . Sn, 0.05-1.0 weight 0 /. Nb, 0.18-0.4 weight. /. Fe, 0.07-0.6 weight. /. It is preferable to contain 0.09 to 0.18% by weight of Cr of the present invention. In particular, the Zr alloy for nuclear fuel assemblies weighs 0.2 to 0.6 weight. /.
  • Such Zr alloys may contain Ni.
  • Ni is preferably 0.1% by weight or less.
  • Ta, Ni, and other impurities (elements) are contained in the Zr alloy. Substances other than these elements are Zr except impurities unavoidably contained.
  • Sn and N b are effective to hold a constant intensity e Particularly, when the total weight percent of S n and N b is 0.7 wt% or more, of more than a predetermined value Strength can be maintained.
  • Sn may be substantially 0% by weight:
  • the absolute value of the proof stress of such a Zr alloy is 1% by weight of each of Sn and Nb, 2% by Sn and 3% by Nb. that e and this is check the options by the present inventor also, if it is defined in the 0.7% or more total weight percent of S n and n b, the earthenware pots by 1, the current Zirka It has been confirmed that the reduction in proof stress can be suppressed to within 20% compared to Roy IV: According to these facts, the total weight percentage of Sn and Nb is 0. 7 weight. /.
  • the resistance to heat depends on the concentration of (Sn + Nb) present in solid solution in Zr, S The effect of the n and Nb contents is a consequence of the (Sn + Nb) concentration that coexists in solid solution. It is presumed that the solid solution state, which is affected by the processing time and the processing temperature, will eventually affect the strength.
  • the heat resistance is a value obtained by a uniaxial tensile test at 385 ° C. for the Zr alloy having the content according to the present invention.
  • the Sn content is from 1.2 to: 1.7 weight. /. It is.
  • the current Zircaloy-4 has a Sn content of 1.7 weight. /.
  • the proof stress is reduced to 0.8.
  • the resistance value is located above the straight line indicating the 20% lowered line. This means that if the total weight percent of Sn and Nb is increased to 0.7 weight percent or more, the rate of increase in proof stress can be increased more than in the conventional example.
  • Figure 2 shows that the oxygen content affects corrosion resistance.
  • the corrosion resistance deteriorates when the oxygen content decreases. are doing.
  • oxygen is naturally contained in the Zr alloy. As noted above, it has been discovered by the inventor that oxygen affects corrosion resistance rather than impurity quality: In the Zr alloy for nuclear fuel assemblies described above, oxygen is actively added in an amount more than naturally occurring.
  • Zr alloy fuel cladding corrodes by hydrogen absorption when used in water in pressurized light water reactors: The present invention has simultaneously demonstrated such corrosion-improving effects: Z Z alloy The fuel cladding of the present invention is desired to have its dimensional stability in a nuclear reactor. It is improving at the same time.
  • the Zr alloy for a nuclear fuel assembly according to the present invention can improve corrosion resistance while maintaining strength. This is achieved by controlling the total solid solubility of Sn and Nb. Industrial applicability
  • the present invention is useful for a Zr alloy for a nuclear fuel assembly, and in particular, a pressurized water reactor that satisfies the required proof stress (strength) and further satisfies corrosion resistance, hydrogen absorption, and dimensional stability in a reactor.
  • Suitable for Zr alloy for nuclear fuel assemblies for structural members such as nuclear fuel cladding tubes, guide tubes and support grids.

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Description

明細 原子燃料集合体用 Z r 合金 技術分野
本発明は、 原子燃料集合体用 Z r合金に関し、 特に、 求められ る耐カ （強度） を満足し、 耐食性、 水素吸収性、 炉内寸法安定性 を更に満足する加圧水型原子炉の原子燃料被覆管、 案内管、 支持 格子のよ う な構造部材の原子燃料集合体用 Z r合金に関する。 背景技術
加圧水型原子炉の原子燃料被覆管、 案内管、 支持格子のよ う な 構造部材の材料と して、 熱中性子の吸収性が低い Z r が用いられ ている。 このよ う な材料には、 まず、 規定される耐力が求められ る。 その耐力があれば、 次に耐食性が求められ、 更に、 水素吸収 性、 炉内寸法安定性が求められる： そのよ う な合金と しては、 ジ ルカ ロイ一 4が一般的に使用されている。 原子力発電の経済性の 向上のために、 燃料は高燃焼度化する傾向にあ り 、 そのよ う な使 用環境のも とでは、 ジルカロイ 一 4の耐食性が更に求められる こ とになる： 耐食性の点で、 改良された原子燃料集合体用 Z r 合金 が、 日本特許 1 9 8 4 8 3 0 、 2 1 3 9 7 8 9 、 2 6 7 4 0 5 2 号で知られている =
これらの特許では、 添加元素の個々の量比は規定されているが 添加元素の総量に関する規定がない： そのよ う な規定がない従来 の物質は、 強度の点で不十分な場合がある：
添加元素、 特に、 Z r に固溶する S n 、 N b が添加された Z r 合金は、 3 8 5 ° Cのよ う な高温下では、 その添加元素の量が耐 力の絶対値に大き く 影響する こ と が本発明の発明者によ り 確認 されている。 Z r に固溶する S n、 N bが添加された Z r 合金の 耐カを増強する こ とが望まれる。 更には、 強度の向上と同時に耐 食性が改善され、 更には、 水素吸収性、 寸法安定性が改善される こ とが望まれる。 発明の開示
本発明の目的は、 Z r に共存して固溶する （ S n + N b ) が添 加されて耐カ （強度） が増強される こ とができる原子燃料集合体 用 Z r 合金を提供する こ とである。
本発明の他の目的は、 Z r に固溶する （ S n + N b ) が添加さ れて強度が向上する と 同時に耐食性が改善される こ とができ る 原子燃料集合体用 Z r 合金を提供する こ とである。
本発明の他の目的は、 Z r に固溶する （ S n + N b ) の総量が 規定され、 その （ S n + N b ) の固溶状態の物性が定量的に制御 されて強度が増強される こ と ができ る原子燃料集合体用 Z r 合 金を提供する こ とである - 本発明の他の目的は、 Z r に固溶する S n、 N b の総量が規定 され、 その S n、 N b の固溶状態の物性が定量的に制御されて強 度の向上と 同時に耐食性に加えて、 他の物理的 · 化学的特性が改 善される こ と ができ る原子燃料集合体用 Z r 合金を提供する こ と にある。
本発明による原子燃料集合体用 Z r 合金は、 F e 、 C r 、 S n N b を含み、 更に、 Oを積極的に含んでいる.： Z r 合金は、 通常 は、 酸素を 0. 0 5重量。 /。ほどを含む： 酸素を含有する こ とが物 性にどのよ う に影響するか知られていなかった。 F e 、 C r 、 S n、 N b に加えて、 酸素を積極的に含有するこ とによ り 、 耐食性 が改善される c
原子燃料集合体用 Z r合金が、 0. 2 〜 1 . 0重量。/。の S n、 0. 0 5 〜 1 . 0重量。/。の N b 、 0. 1 8〜 0. 4重量0/。の F e 、 0. 0 7 〜 0 . 6重量。/。の C r 、 0. 0 9〜 0. 1 8重量0/。の O を含有する こ とが望ま しい。 これによ り 、 原子燃料集合体用 Z r 合金は、 従来通り の強度を保持しながら、 酸素含有効果を示す。 原子燃料集合体用 Z r 合金が、 0. 2〜 0. 6重量。/。の S n、 0. 4 5〜 0. 5 5重量。/。の N b、 0. 2 7〜 0. 3 3重量0/。の F e 、 0. 3 6 〜 0. 4 4重量。/。の C r 、 0. 1 0〜 0. 1 6重量％の Oを含有する こ とがよ り望ま しい： これによ り 、 原子燃料集合体 用 Z r合金は、 更に強度を増強しながら、 酸素含有効果を示す。 特に、 F e と C r の総重量。 /。力 S 0 . 2 8〜 ： I . 0重量0 /。である こ とが好ま しレ、：
固溶状態で共存する S n と N b は、 これらが固溶物質と して集 合の群 （ S n + N b ) の要素である と考える こ とが重要である。
S n と N bがそれぞれに単独で強度と耐食性に影響するこ とが、 既述の特許第 2 6 7 4 0 5 2号で述べられているが、 固溶物質と しての （ S n + N b ) が強度に敏感に影響する こ と は述べられて レヽなレ、： F e 、 C r を含み、 更に、 S n と N b の う ちの少なく と もいずれかを含み、 S n と N b ののいずれかが固溶して存在し、 S n と N b の総重量％が 0. 7重量。 /0以上である場合に、 強度の 低下を 2 0 %よ り も低く 抑える こ と ができ る こ と が本発明者に よ り 見出されている： この場合、 S n と N b の総量が重要であ り 、 極端に言えば、 S n と N b の比は、 0対 1 0 0であってもその効 果を保持している。 （ S n + N b ) の総重量％が 0. 7 %以上で あれば、 強度の低下は 2 0 %以下に抑える こ とができ る。
特に、 原子燃料集合体用 Z r 合金が、 0. 2〜 1 . 0重量％の S n、 0. 0 5〜 1 . 0重量％の N b 、 0. 1 8〜 0. 4重量0 /。 の F e 、 0. 0 7 〜 0 . 6重量％の C r を含有していれば、 （ S n + N b ) の総重量。 /。の規定が確実に有効である。 F e と C r の 総重量％が 0. 2 8〜 1 . 0重量％である場合に、 その総重量。 /0 の規定はよ り 効果的である。
このよ う に、 S n又は N bの添加による強度の制御と酸素の添 加による耐食性の制御、 加えて、 温度に関して配合割合の制御が 行われれば、 強度と耐食性が独立に制御され、 所望の用途に適す る Z r合金を得る こ とができる。 耐食性の改善によ り 、 水素吸収 量が減少する付加的効果が得られる。 加えて、 寸法安定性が改善 される。 このよ う な Z r 合金は、 炉内で使用される合金材料、 特 に、 原子燃料集合体用の管の材料と して有効である。 図面の簡単な説明
図 1 は、 本発明による原子燃料集合体用 Z r合金の実施の形態 の実施例の強度物性を示すグラ フである。
図 2 は、 酸素添加効果を示すグラフである。 発明を実施するための最良の形態
以下に、 本発明による原子燃料集合体用 Z r 合金について詳細 に説明する： 本発明の実施の形態による原子燃料集合体用 Z r 合 金は、 S n、 N b 、 F e 、 C r を含み、 更に、 Oを含む。 S n と N b は、 それぞれに Z r に対して固溶している c 具体的には、 原子燃料集合体用 Z r合金は、 0. 2〜 1 . 0重 量0/。の S n、 0. 0 5〜 1 . 0重量0/。の N b 、 0. 1 8〜 0 . 4 重量。/。の F e 、 0. 0 7〜 0. 6重量。/。の C r 、 0 . 0 9〜 0. 1 8重量％の〇を含有する こ とが好ま しい。 特に、 原子燃料集合 体用 Z r合金は、 0. 2 〜 0. 6重量。/。の S n、 0 . 4 5〜 0. 5 5重量0 /。の N b 、 0. 2 7〜 0. 3 3重量。/。の F e 、 0. 3 6 〜 0. 4 4重量。んの C r 、 0. 1 0〜 0. 1 6重量。/。の Oを含有 する こ とがよ り好ま しい c
このよ う な Z r合金は、 N i を含むこ とがある。 その場合、 N i は 0. 1 重量％以下である こ とが好ま しレ また、 Z r 合金に は、 T a 、 N i 、 その他の不純物質 （元素） が入り こんでいる。 これらの元素以外の物質は、 不可避に含まれる不純物以外は、 Z r である。
S n と N b の総量の規定は、 一定の強度を保持するために有効 である e 特に、 S n と N b の総重量％が 0. 7重量％以上である 場合に、 一定値以上の強度を保持する こ とができ る。 この場合、 S nは実質的に 0重量％であってもよレ、：
3 8 5 ° Cの温度では、 このよ う な Z r 合金の耐力の絶対値は S n と N b のそれぞれの 1 重量％当た り 、 S n で 2 %、 N b で 3 %影響される こ とが本発明者によ り確認されている e また、 S n と N b の総重量％が 0. 7 %以上に規定されれば、 図 1 に示さ れる よ う に、 現行のジルカ ロイ 一 4 と較べて、 耐力の低下を 2 0 %以内に抑える こ とができる こ とが確認されている： このよ う な事実によれば、 S n と N b の総重量％が 0. 7重量。/。以上であ る と きに、 好結果を得る こ とができ る こ とが結論される： 耐カは Z r 中に固溶状態で存在する （ S n + N b ) の濃度に依存し、 S n と N b の含有率の影響は、 固溶状態で共存する （ S n + N b ) の濃度の結果である。 処理時間と処理温度によ り影響される固溶 状態が、 結果的に強度に影響するのであろ う と推定される。
尚、 耐カは、 本発明による含有率を有する Z r 合金について 3 8 5 ° Cで単軸引張試験によ り得られた値である。
現行のジルカロイ — 4では、 S nの含有量は、 1 . 2〜 ： 1 . 7 重量。/。である。 現行のジルカロイ — 4では、 S nの含有量が 1 . 7重量。 /。から 0 . 7重量％に低下した場合に、 耐力が 0 . 8 に低 下する。 一方、 本発明では、 図 1 に示されるよ う に、 2 0 %低下 ライ ンを示す直線よ り も上方にその耐カ値が位置している。 この こ とは、 S n と N b の総重量％が 0 . 7重量％以上に増加されれ ば、 従来例よ り もその耐力の増加率を確実に大き く する こ とがで きる こ とを意味してレ、る。
図 2 は、 酸素の含有率が耐食性に影響する こ と を示している。 0 . 7重量％の S n を含有する高酸素の Z r 合金と 0 . 8重量％ の S n を含有する低酸素の Z r 合金を比べる と、 酸素含有率が低 下する と耐食性が悪化している。
0 . 0 5重量。 /。程度の酸素が、 自然に Z r合金に含まれている, 上記のよ う に、 酸素は、 不純物質ではなく 耐食性に影響する こ と が本発明者によ り発見された： 従って、 本発明の原子燃料集合体 用 Z r合金では、 自然に存在する量以上に酸素が積極的に添加さ れている。
Z r 合金の燃料被覆管は、 加圧型軽水炉の水中で用いられる場 合に、 水素吸収によって腐食する： 本発明は、 このよ う な腐食性 の改善効果を同時に示 している： Z Γ 合金の燃料被覆管は、 原子 炉内でその寸法安定性が望まれる： 本発明は、 その寸法安定性を 同時に改善している。
本発明による原子燃料集合体用 Z r合金は、 強度を保持しながら 耐食性を改善するこ とができる。 これは、 S n と N b の固溶性の 総重量の制御によ り達成される。 産業上の利用の可能性
本発明は、 原子燃料集合体用 Z r合金に有用であ り 、 特に、 求 められる耐力 （強度） を満足し、 耐食性、 水素吸収性、 炉内寸法 安定性を更に満足する加圧水型原子炉の原子燃料被覆管、 案内管 支持格子のよ う な構造部材の原子燃料集合体用 Z r 合金に適す る。

Claims

請求の範囲
1 . F e 、 C r 、 S n、 N b を含み、 更に、 Oを積極的に含む 原子燃料集合体用 Z r 合金。
2. 0. 2〜 1 . 0重量0 /0の S n と、 0 . 0 5 〜 ： 1 . 0重量0 /。 の N b と、 0. 1 8〜 0. 4重量0 /。の F e と、 0. 0 7〜 0. 6 重量％の C r と、 0. 0 9〜 0. 1 8重量％の O とから実質的に 構成される
請求項 1 に記載の原子燃料集合体用 Z r 合金。
3. 0. 2 〜 0. 6重量0 /。の S n と、 0. 4 5〜 0. 5 5重量0 /。 の N b と、 0. 2 7〜 0. 3 3重量0 /。の F e と、 0. 3 6〜 0. 4 4重量0 /。の C r と、 0. 1 0〜 0. 1 6重量0 /。の Oとから実質 的に構成される
請求項 2 に記載の原子燃料集合体用 Z r 合金。
4. F e と C r の総重量0 /0力 0. 2 8 %〜 1 . 0重量0 /。である 請求項 1 乃至 3 のいずれかに記載の原子燃料集合体用 Z r 合 金。
5. F e 、 C r を含み、 更に、
S n と N b の う ちの少なく と も一方を含み、
前記 S n と N b の う ちの少なく と も一方は前記原子燃料集合 体用 Z I" 合金中に固溶状態で存在し、
前記 S n と前記 N b の総重量。 /0が 0. 7重量％以上である 原子燃料集合体用 Z r 合金：
6 . 更に、 Oを積極的に含む
請求項 5 に記載の原子燃料集合体用 Z r 合金 c
7 . 0. 2 〜 1 . 0重量0 /。の S n と、 0 . 0 5〜 1 . 0重量0 /。 の N b と、 0. 1 8〜 0. 4重量0 /。の F e と、 0. 0 7 〜 0 . 6 重量。 /0の C r と、 0. 0 9〜 0. 1 8重量％の Oと から実質的に 構成される
請求項 6 に記載の原子燃料集合体用 Z r 合金。
8. F e と C r の総重量0 /。力； 0. 2 8〜 1 . 0重量0 /。である 請求項 7 に記載の原子燃料集合体用 Z r 合金。
PCT/JP2000/005049 1999-07-30 2000-07-28 Alliage de zirconium pour ensemble combustible nucleaire WO2001009402A1 (fr)

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