TWI834743B

TWI834743B - 含還原型輔酶ｑ１０之經口用組成物、其製造方法、變色抑制方法及變色抑制劑

Info

Publication number: TWI834743B
Application number: TW108138143A
Authority: TW
Inventors: 佐藤洋介; 荒井光; 坂口功周
Original assignee: 日商三得利控股股份有限公司
Priority date: 2018-10-26
Filing date: 2019-10-23
Publication date: 2024-03-11

Abstract

本發明係以提供一種可抑制隨時間經過所產生的變色，安全性高且亦可適用於飲食品的含還原型CoQ10之經口用組成物及其製造方法，以及抑制含還原型CoQ10之組成物的變色之方法等為目的。本發明係有關於包含還原型輔酶Q10及1種以上之芝麻素類，且上述芝麻素類對上述還原型輔酶Q10的摻混重量比(芝麻素類/還原型輔酶Q10)為0.01～10的經口用組成物等。

Description

含還原型輔酶Ｑ１０之經口用組成物、其製造方法、變色抑制方法及變色抑制劑

本發明係有關於一種包含還原型輔酶Q10，且可抑制變色的經口用組成物及其製造方法。本發明又有關於一種含還原型輔酶Q10之組成物的變色抑制方法及變色抑制劑等。

輔酶Q10(以下亦稱「CoQ10」)係一種廣泛分布於自然界的苯醌衍生物。CoQ10係作為動物細胞之粒線體產生能量時的輔酶的必需物質，又已知作為具有改善氧利用效率作用的類維生素作用物質。就CoQ10的主要藥理作用，有抗氧化作用、促進能量產生作用、提高心肺機能作用、免疫賦活作用、預防老化作用等，且亦利用於作為健康食品等的成分等。

CoQ10存有氧化型及還原型。氧化型CoQ10(分子式：C₅₉ H₉₀ O₄ ，分子量863.365)又名泛醌10。另外，還原型CoQ10(分子式：C₅₉ H₉₂ O₄ ，分子量865.381)又名泛醇10，為氧化型CoQ10的雙電子還原物。相對於氧化型CoQ10為黃色～橙色的結晶性粉末，還原型CoQ10則為白色～淡黃色的結晶性粉末。

CoQ10在肉類或蛋類中亦含數μg/g左右，係於生物體內合成之營養素；而隨著年齡增長，於生物體內的合成量也會減少，而有缺乏傾向。然而，由於CoQ10含量高的天然食品素材極少，僅以一般的飲食，不易攝取可補足缺乏量的CoQ10。此外，為了預防高齡者常會罹患的心臟病，例如缺血性心臟病等或減輕其症狀等，亦期望由營養輔助食品、營養強化食品等補給CoQ10。

此種營養輔助藥品或營養強化食品等，向來係使用氧化型CoQ10，而氧化型CoQ10有經口攝取的吸收性低之課題。相對於此，還原型CoQ10則顯示優於氧化型CoQ10的經口吸收性，而為有用於一般的飲食品、健康食品、飼料、動物用藥、經口醫藥品等經口用組成物的化合物。

然而，已知還原型CoQ10會因氧或光而導致色調發生變化。尤其是在對飲食品等經口用組成物摻混還原型CoQ10方面存有待解決之課題。作為具有穩定還原型CoQ10之作用的化合物，專利文獻1中記載有選自烴類、脂肪酸酯類、醚類及腈類的溶劑。 [先前技術文獻] [專利文獻]

[專利文獻1]國際公開第03/006408號

[發明所欲解決之課題]

飲食品等經口用組成物一旦發生變色，即使是不會影響效能或風味的變化，但仍有影響品質之虞。從而，對於含有還原型CoQ10之製品，尤為飲食品等經口用組成物，重要的是可抑制還原型CoQ10所引起之歷時性變色的技術。然而，專利文獻1所記載之溶劑，在摻混於經口用組成物時，有其本身或其副產物影響生物體的安全性之虞。因此，便要求一種可更安全的抑制含還原型CoQ10之組成物的變色，且可適用於飲食品等的技術。

本發明係以提供一種可抑制隨時間經過所產生的變色，安全性高且亦可適用於飲食品的含還原型CoQ10之經口用組成物及其製造方法為課題。又，本發明係以提供一種抑制含還原型CoQ10之組成物的變色之方法等為課題。 [解決課題之手段]

本案發明人等發現，若對還原型CoQ10摻混芝麻素類，則可抑制含還原型CoQ10之組成物的歷時性變色。又，本案發明人等亦發現，茶胺酸對抑制含還原型CoQ10之組成物的歷時性變色亦屬有用。

亦即，雖非限定於此，惟本發明係包含以下之經口用組成物等。 [1]一種經口用組成物，其係包含還原型輔酶Q10及1種以上之芝麻素類，且上述芝麻素類對上述還原型輔酶Q10的摻混重量比(芝麻素類/還原型輔酶Q10)為0.01～10。 [2]如上述[1]之經口用組成物，其係進一步包含茶胺酸。 [3]如上述[1]或[2]之經口用組成物，其中上述還原型輔酶Q10(X)、上述芝麻素類(Y)及茶胺酸(Z)的摻混重量比，在三相圖中為由以下座標所圍成的範圍內； (X,Y,Z)=(25,75,0)、(25,1,74)、(99,1,0)。 [4]如上述[1]～[3]中任一項之經口用組成物，其中上述還原型輔酶Q10(X)、上述芝麻素類(Y)及茶胺酸(Z)的摻混重量比，在三相圖中為由以下座標所圍成的範圍內； (X,Y,Z)=(25,75,0)、(25,1,74)、(75,1,24)、(67,33,0)。 [5]如上述[1]～[4]中任一項之經口用組成物，其中上述芝麻素類為芝麻素及/或表芝麻素。 [6]一種含還原型輔酶Q10之可抑制變色的經口用組成物的製造方法，其係以使芝麻素類對還原型輔酶Q10的摻混重量比(芝麻素類/還原型輔酶Q10)成為0.01～10的方式對還原型輔酶Q10摻混1種以上之芝麻素類。 [7]如上述[6]之經口用組成物的製造方法，其係進一步摻混茶胺酸。 [8]如上述[6]或[7]之經口用組成物的製造方法，其係以使經口用組成物中之上述還原型輔酶Q10(X)、上述芝麻素類(Y)及茶胺酸(Z)的摻混重量比，在三相圖中成為由以下座標所圍成的範圍內的方式對還原型輔酶Q10摻混1種以上之芝麻素類、或1種以上之芝麻素類及茶胺酸； (X,Y,Z)=(25,75,0)、(25,1,74)、(99,1,0)。 [9]一種含還原型輔酶Q10之組成物的變色抑制方法，其係對還原型輔酶Q10摻混1種以上之芝麻素類。 [10]如上述[9]之含還原型輔酶Q10之組成物的變色抑制方法，其係進一步摻混茶胺酸。 [11]一種含還原型輔酶Q10之組成物的變色抑制劑，其係包含1種以上之芝麻素類作為有效成分。 [12]如上述[11]之變色抑制劑，其進一步包含茶胺酸作為有效成分。 [13]一種1種以上之芝麻素類的使用，其係用以抑制含還原型輔酶Q10之組成物的變色。 [14]如上述[13]之使用，其係進一步使用茶胺酸。 [發明之效果]

根據本發明，可提供一種可抑制隨時間經過所產生的變色，安全性高且亦可適用於飲食品的含還原型CoQ10之經口用組成物及其製造方法等。根據本發明，可抑制含還原型CoQ10之組成物的變色。

[實施發明之形態]

本發明之經口用組成物係包含還原型輔酶Q10(還原型CoQ10)及1種以上之芝麻素類，且上述芝麻素類對上述還原型輔酶Q10的摻混重量比(芝麻素類/還原型輔酶Q10)為0.01～10。還原型CoQ10為白色～淡黃色，會因氧或光而由黃色轉變為橙色。本發明係藉由對還原型CoQ10摻混1種以上之芝麻素類，來抑制含還原型CoQ10之組成物的歷時性變色(色調的變化)。含還原型輔酶Q10之組成物的變色，其中組成物的歷時性色調變化可透過使用色差計求出ΔE值(色差)來確認。例如，可將組成物保存一定期間，並使用色差計求出保存前的組成物與保存後的組成物的ΔE值(色差)來確認變色。ΔE值愈小，變色的程度愈少，可判斷為能抑制變色。ΔE值能以色差計測定保存前的組成物與保存後的組成物的L值、a值及b值，根據下述式求得。 ΔE={(ΔL)² +(Δa)² +(Δb)² }^1/2 (ΔL=保存前的L值-保存後的L值、Δa=保存前的a值-保存後的a值、Δb=保存前的b值-保存後的b值) 如後述實施例所示，含還原型CoQ10之試樣其ΔE值(色差)會隨時間經過而增加。若對還原型CoQ10摻混芝麻素類，則可抑制ΔE值隨時間經過而增加，而能夠抑制變色。芝麻素類係自古以來作為飲食品供人攝取的高安全性物質。

芝麻素類係指包含芝麻素及其類似物之化合物的總稱。芝麻素係芝麻所含之主要的木酚素化合物的一種。可使用於本發明之芝麻素類，可舉出芝麻素、表芝麻素、芝麻酚、表芝麻素、表芝麻酚、芝麻林素、2-(3,4-亞甲二氧基苯基)-6-(3-甲氧基-4-羥苯基)-3,7-二氧雜雙環[3,3,0]辛烷、2,6-雙-(3-甲氧基-4-羥苯基)-3,7-二氧雜雙環[3,3,0]辛烷、2-(3,4-亞甲二氧基苯基)-6-(3-甲氧基-4-羥苯氧基)-3,7-二氧雜雙環[3,3,0]辛烷等。此等可單獨或組合2種以上來使用。基於更充分獲得本發明之效果的觀點，芝麻素類係以使用芝麻素及/或表芝麻素為佳，更佳使用芝麻素及表芝麻素。使用芝麻素及表芝麻素時，此等的比率不特別限定，例如芝麻素：表芝麻素(重量比)較佳為1：0.5～1：1.5，更佳為1：0.7～1：1.3。

本發明中所使用之芝麻素類不受其形態或製造方法等任何限制。例如，可採用由芝麻油，藉由周知方法(例如對芝麻油添加熱甲醇進行萃取，再去除甲醇後，對殘渣添加丙酮進行萃取之方法(記載於日本特開平4-9331號公報))所萃取出來者(稱為高含量芝麻素類之萃取物或純化物)。又，亦可藉由合成來獲得芝麻素類。就其方法，例如對於芝麻素、表芝麻素，能以Beroza等人的方法(J.Am.Chem.Soc.,78,1242(1956))來合成。

本發明之經口用組成物中，芝麻素類對還原型CoQ10的摻混重量比(芝麻素類/還原型CoQ10)為0.01～10。芝麻素類對還原型CoQ10的摻混重量比若為上述範圍，則可抑制含還原型CoQ10之組成物的變色。基於抑制組成物的變色觀點，芝麻素類對還原型CoQ10的摻混重量比(芝麻素類/還原型CoQ10)較佳為0.05以上，更佳為0.1以上，再更佳為0.3以上。芝麻素類對還原型CoQ10的摻混重量比(芝麻素類/還原型CoQ10)的上限，基於經濟性觀點等，例如較佳為5以下，更佳為3以下。於一樣態中，基於抑制組成物的變色等觀點，芝麻素類對還原型CoQ10的摻混重量比(芝麻素類/還原型CoQ10)例如較佳為0.05～5，更佳為0.1～3，再更佳為0.3～3。又，於另一樣態中，芝麻素類對還原型CoQ10的摻混重量比(芝麻素類/還原型CoQ10)可為0.01～0.1或0.01以上且未達0.1。芝麻素類對還原型CoQ10的摻混重量比(芝麻素類/還原型CoQ10)係芝麻素類的摻混量(重量)對還原型CoQ10的摻混量(重量)的比。芝麻素類的摻混量為芝麻素類的總摻混量。換言之，芝麻素類的摻混量，若使用2種以上之化合物作為芝麻素類時則為彼等的合計。

基於抑制組成物的變色觀點，本發明之經口用組成物亦可包含茶胺酸。茶胺酸為胺基酸的一種，周知係含於綠茶等。本發明中所使用之茶胺酸不受其來源及製造方法等任何限定。於本發明一樣態中，藉由包含1種以上之芝麻素類及茶胺酸，可進一步抑制含還原型CoQ10之經口用組成物的變色。基於抑制組成物的變色觀點，當經口用組成物包含茶胺酸時，茶胺酸對還原型CoQ10的摻混重量比(茶胺酸/還原型CoQ10)較佳為0.2以上，更佳為0.3以上，再更佳為0.5以上；又，較佳為3.5以下，更佳為3以下。基於抑制組成物的變色觀點，茶胺酸對還原型CoQ10的摻混重量比(茶胺酸/還原型CoQ10)例如較佳為0.2～3.5，更佳為0.3～3，再更佳為0.5～3。茶胺酸對還原型CoQ10的摻混重量比(茶胺酸/還原型CoQ10)為茶胺酸的摻混量(重量)對還原型CoQ10的摻混量(重量)的比。茶胺酸亦已知有調節自律神經之作用，可望對含還原型CoQ10及芝麻素類之經口用組成物賦予更有益之機能。

當經口用組成物包含還原型CoQ10、芝麻素類及茶胺酸時，基於抑制組成物的變色等觀點，相對於還原型CoQ10之芝麻素類及茶胺酸的合計摻混重量比(芝麻素類及茶胺酸的合計/還原型CoQ10)例如較佳為0.3～10，更佳為0.4～5，再更佳為0.5～5。於一樣態中，茶胺酸對芝麻素類的摻混重量比(茶胺酸/芝麻素類)例如可為0.5～80或0.5～75。

於一樣態中，基於抑制組成物的變色觀點，經口用組成物中之還原型CoQ10(X)、芝麻素類(Y)及茶胺酸(Z)的摻混重量比，在三相圖中較佳為由以下座標所圍成的範圍內。此外，由以下座標所圍成的範圍內係包含以下座標及連結座標之線段上的座標。對於由其他座標所圍成的範圍亦同。 (X,Y,Z)=(25,75,0)、(25,1,74)、(99,1,0) 於本發明中，三相圖係表示將還原型CoQ10(X)、芝麻素類(Y)及茶胺酸(Z)的合計摻混量(重量)設為100(100重量%)時之各成分的摻混重量比(摻混比例(重量%))的三相圖。諸如上述，芝麻素類(Y)的摻混量為芝麻素類的總摻混量。芝麻素類(Y)的摻混重量比可由芝麻素類的總摻混量求得。圖1示出表示將還原型CoQ10(X)、芝麻素類(Y)及茶胺酸(Z)的合計摻混量設為100(重量%)時之各成分的摻混重量比(摻混比例(重量%))的三相圖。圖1中的A～R配方為本發明之經口用組成物中之各成分的配方的一例。以下示出圖1中之A～R的座標(X,Y,Z)。 A(25,75,0)、B(25,50,25)、C(25,25,50)、D(25,10,65)、E(25,2,73)、F(25,1,74)、G(32,3,65)、H(40,10,50)、I(40,2,58)、J(40,1,59)、K(50,50,0)、L(50,25,25)、M(50,1,49)、N(67,33,0)、O(75,25,0)、P(75,1,24)、Q(91,9,0)、R(99,1,0) 還原型CoQ10及芝麻素類以及任意摻混之茶胺酸的摻混重量比，在三相圖中若為由上述A、F及Q所圍成的範圍內，則在由上述A～Q之任一座標所圍成的範圍，均可獲得含還原型CoQ10之組成物的變色抑制效果。以上述範圍內之比例摻混還原型CoQ10及芝麻素類、或還原型CoQ10、芝麻素類及茶胺酸的經口用組成物係本發明較佳實施樣態的一例。基於抑制組成物的變色觀點，係以如上述經口用組成物包含茶胺酸為佳。當組成物包含茶胺酸時，在三相圖中，茶胺酸(Z)的摻混重量比係多於0(重量%)。於一樣態中，係以經口用組成物中之還原型CoQ10 (X)、芝麻素類(Y)及茶胺酸(Z)的摻混重量比，在三相圖中為由上述A、F及Q所圍成的範圍內，且茶胺酸(Z)的摻混重量比多於0(重量%)的範圍為佳。還原型CoQ10、芝麻素類及茶胺酸可根據高效液相層析法(HPLC)，以周知方法來定量。

基於抑制組成物的變色觀點，還原型CoQ10 (X)、芝麻素類(Y)及茶胺酸(Z)的摻混重量比，在三相圖中更佳為由以下座標所圍成的範圍內； (X,Y,Z)=(25,75,0)、(25,1,74)、(75,1,24)、(67,33,0)。由上述座標所圍成的範圍，在圖1所示三相圖中係由上述A、F、P及N所圍成的範圍。還原型CoQ10(X)、芝麻素類(Y)及茶胺酸(Z)的摻混重量比，在三相圖中再更佳為由以下座標所圍成的範圍內。 (X,Y,Z)=(25,75,0)、(25,1,74)、(75,1,24)、(50,50,0) 由上述座標所圍成的範圍，在三相圖中為由上述A、F、P及K所圍成的範圍。於較佳樣態中，經口用組成物係包含茶胺酸。於一樣態中，係以還原型CoQ10(X)、芝麻素類(Y)及茶胺酸(Z)的摻混重量比，在三相圖中為由上述A、F、P及K所圍成的範圍，且茶胺酸(Z)的摻混重量比多於0(重量%)的範圍為佳。於一樣態中，還原型CoQ10(X)、芝麻素類(Y)及茶胺酸(Z)的摻混重量比，在三相圖中特佳為由以下座標所圍成的任一範圍內。 (X,Y,Z)=(25,50,25)、(25,1,74)、(50,1,49)、(50,25,25)； (X,Y,Z)=(25,50,25)、(25,1,74)、(40,1,59)、(50,25,25)； (X,Y,Z)=(25,50,25)、(25,1,74)、(40,1,59)、(40,10,50)； (X,Y,Z)=(25,50,25)、(25,1,74)、(40,1,59)； (X,Y,Z)=(25,50,25)、(25,1,74)、(32,3,65)；或 (X,Y,Z)=(25,25,50)、(25,1,74)、(32,3,65)。

於一樣態中，還原型CoQ10(X)、芝麻素類(Y)及茶胺酸(Z)的摻混重量比，在三相圖中可為由以下座標所圍成的範圍內。 (X,Y,Z)=(25,1,74)、(99,1,0)、(91,9,0) 由上述座標所圍成的範圍，在三相圖中為由上述F、R及Q所圍成的範圍。還原型CoQ10(X)、芝麻素類(Y)及茶胺酸(Z)的摻混重量比，在三相圖之由上述F、R及Q所圍成的範圍內，亦可為排除(X,Y,Z)=(91,9,0)(Q)之範圍內。

於本發明中，只要不損及其效果，除還原型CoQ10及芝麻素類，以及視需求所摻混的茶胺酸以外，尚可摻混任意成分、添加劑。作為任意成分及添加劑，可使用一般能使用於飲食品、經口用醫藥、飼料等經口用組成物者。就其一例，除維生素E、維生素C等維生素類、礦物質類、營養成分等生理活性成分外，尚可舉出在製劑化中所摻混之賦形劑、黏合劑、乳化劑、張力劑(等滲壓劑)、緩衝劑、助溶劑、防腐劑、安定劑、抗氧化劑、著色劑、凝固劑、包衣劑、香料等。此等可使用1種，亦可組合2種以上來使用。除上述以外，亦可視其用途適宜摻混使用於飲食品、經口用醫藥、飼料等經口用組成物的素材等成分。本發明之經口用組成物中之還原型CoQ10的摻混比例不特別限定。例如，能以使還原型CoQ10及芝麻素類的合計在經口用組成物中成為例如10～100重量%的方式來摻混。於一樣態中，能以使還原型CoQ10、芝麻素類及茶胺酸的合計在經口用組成物中成為例如10～100重量%的方式來摻混。

經口用組成物可為飲食品、經口用醫藥、飼料等。醫藥可為人類用醫藥或非人類動物用醫藥。飲食品係包含一般的飲食品、健康食品、機能性標示食品、特定保健用食品、病患用食品、食品添加劑、此等之原料等。經口用組成物之劑形或形態亦不特別限定，可作成粉末劑、顆粒劑、錠劑、膠囊劑(包含軟膠囊劑、硬膠囊劑)、嚼錠劑等固態製劑；液劑、懸浮劑、乳劑等液劑；糊劑等半固態製劑等的任意形態。亦可將本發明之經口用組成物作成膠囊劑的內部組成物使用。

還原型CoQ10及芝麻素類為脂溶性。於一樣態中，本發明之含還原型CoQ10及1種以上之芝麻素類之經口用組成物，基於能有效地攝取還原型CoQ10及芝麻素類的觀點，係以溶解於油脂並經過乳化、分散而攝取為佳。基於此種觀點，本發明之經口用組成物亦較佳包含油脂。作為可使用之油脂，只要是可溶解芝麻素類及還原型CoQ10者則不特別限制。可例示例如在常溫下為液態的油之大豆油、菜籽油、紅花油、橄欖油、棉實油、玉米油、棕櫚油、米糠油、小麥胚芽油、葵花籽油、紅花油、花生油、鯨油、沙丁魚油、烏賊油等天然動植物油；中鏈長脂肪酸三酸甘油酯、碳數4～22之脂肪酸的單、二或三酸甘油酯、此等之混合物等油脂。此外，亦可將常溫下為半固態或固態之豬油、牛油、氫化魚油、人造奶油、酥油等與上述在常溫下為液態的油混合後使用。

就其一樣態，若為含有還原型CoQ10及1種以上之芝麻素類作為有效成分之健康食品等的經口用組成物時，亦可將還原型CoQ10及芝麻素類溶解於上述油脂並使其乳化、分散，再封入於微膠囊、軟膠囊或硬膠囊而製成膠囊。如此製成膠囊，可作成以補充營養或輔助性地補充營養成分為目的之製劑，而能夠有效地攝取還原型CoQ10。又，由於還原型CoQ10容易發生光劣化，亦以例如將含還原型CoQ10之組成物封入於使用混有作為著色色素之焦糖色素及二氧化鈦的膠囊材料所製成的膠囊中，使內部組成物不會曝曬到光，而防止含還原型CoQ10之組成物的變色為佳。

本發明之經口用組成物的製造方法不特別限定，可透過以使芝麻素類對還原型輔酶Q10的摻混重量比(芝麻素類/還原型輔酶Q10)成為0.01～10的方式對還原型CoQ10摻混芝麻素類來製造。本發明亦包含一種經口用組成物的製造方法，其係以使芝麻素類對還原型輔酶Q10的摻混重量比(芝麻素類/還原型輔酶Q10)成為0.01～10的方式對還原型CoQ10摻混1種以上之芝麻素類。根據本發明之製造方法，可製造能抑制含還原型CoQ10的變色之經口用組成物。芝麻素類及其較佳樣態係與上述相同。於本發明中，係以進一步摻混茶胺酸為佳。若對還原型輔酶Q10摻混1種以上之芝麻素類及茶胺酸，則可進一步抑制所得組成物的變色。

經口用組成物中之還原型CoQ10及芝麻素類，以及視需求所摻混之茶胺酸的摻混重量比的較佳範圍係與上述之經口用組成物的情形相同。於本發明之製造方法中，係以使上述芝麻素類對還原型CoQ10的摻混重量比(芝麻素類/還原型CoQ10)成為上述範圍的方式來摻混此等為佳。具體而言，於一樣態中，例如較佳以使芝麻素類對還原型CoQ10的摻混重量比(芝麻素類/還原型CoQ10)成較佳為0.05～5，更佳為0.1～3，再更佳為0.3～3的方式來摻混此等成分。又，於另一樣態中，亦能以使芝麻素類對還原型CoQ10的摻混重量比(芝麻素類/還原型CoQ10)成為0.01～0.1或0.01以上且未達0.1的方式來摻混此等成分。於一樣態中，摻混茶胺酸時，較佳以使茶胺酸對還原型CoQ10的摻混重量比(茶胺酸/還原型CoQ10)成較佳為0.2～3.5，更佳為0.3～3，再更佳為0.5～3的方式來摻混茶胺酸。

又，例如基於抑制所得組成物的變色觀點，較佳以使經口用組成物中之還原型CoQ10(X)、芝麻素類(Y)及茶胺酸(Z)的摻混重量比，在三相圖中成為由以下座標所圍成的範圍內的方式對還原型CoQ10摻混1種以上之芝麻素類、或1種以上之芝麻素類及茶胺酸。更佳為摻混1種以上之芝麻素類及茶胺酸。 (X,Y,Z)=(25,75,0)、(25,1,74)、(99,1,0) 基於抑制所得組成物的變色觀點，還原型CoQ10及芝麻素類以及任意摻混之茶胺酸的較佳摻混重量比亦與上述經口用組成物相同。還原型CoQ10(X)、芝麻素類(Y)及茶胺酸(Z)的較佳摻混重量比，在三相圖中較佳為由以下座標所圍成的範圍內，更佳的是處於由以下座標所圍成的範圍內，並以使茶胺酸的摻混重量比多於0(重量%)的方式對還原型CoQ10摻混1種以上之芝麻素類及茶胺酸。 (X,Y,Z)=(25,75,0)、(25,1,74)、(75,1,24)、(67,33,0) 又，於一樣態中，還原型CoQ10(X)、芝麻素類(Y)及茶胺酸(Z)的摻混重量比，在三相圖中可為由(X,Y,Z)=(25,1,74)、(99,1,0)、(91,9,0)之座標所圍成的範圍內；於此範圍內，亦可為排除(99,1,0)之範圍內。對經口用組成物摻混上述任意成分、添加劑時，摻混各成分之順序等不特別限定。

本發明亦包含一種含還原型CoQ10之組成物的變色抑制方法，其係對還原型CoQ10摻混1種以上之芝麻素類。若對含還原型輔酶Q10之組成物摻混1種以上之芝麻素類，則可抑制該組成物的變色。芝麻素類及其較佳樣態係與上述相同。於本發明之變色抑制方法中，係以除芝麻素類外亦摻混茶胺酸為佳。若對含還原型輔酶Q10之組成物摻混1種以上之芝麻素類及茶胺酸，則可進一步抑制該組成物的變色。芝麻素類及茶胺酸對還原型CoQ10的摻混重量比以及其較佳範圍等係與上述經口用組成物的情形相同。於較佳樣態中，在含還原型CoQ10之組成物中，係以使還原型CoQ10及芝麻素類的摻混重量比成為上述範圍的方式對還原型CoQ10摻混1種以上之芝麻素類。於更佳樣態中，在含還原型CoQ10之組成物中，係以使還原型CoQ10、芝麻素類及茶胺酸的摻混重量比成為上述範圍的方式對還原型CoQ10摻混1種以上之芝麻素類、或1種以上之芝麻素類及茶胺酸(較佳為1種以上之芝麻素類及茶胺酸)。根據本發明，可抑制含還原型CoQ10之組成物隨時間經過所產生的變色。含還原型CoQ10之組成物較佳為經口用組成物。本發明之變色抑制方法係適用於抑制含還原型CoQ10之經口用組成物的變色。含還原型CoQ10之組成物亦可包含可摻混於上述經口用組成物的任意成分、添加劑等。

本發明亦包含一種含還原型輔酶Q10之組成物的變色抑制劑，其係包含1種以上之芝麻素類作為有效成分。本發明亦包含一種1種以上之芝麻素類的使用，其係用以抑制含還原型輔酶Q10之組成物的變色。上述變色抑制劑較佳進一步包含茶胺酸作為有效成分。於上述使用中，較佳進一步使用茶胺酸。含還原型CoQ10之組成物較佳為經口用組成物。芝麻素類及其較佳樣態係與上述相同。於本發明之變色抑制劑及使用中，芝麻素類對還原型CoQ10的摻混重量比(芝麻素類/還原型CoQ10)、還原型CoQ10(X)、芝麻素類(Y)及茶胺酸(Z)的摻混重量比及此等之較佳範圍等係與上述經口用組成物的情形相同。於較佳樣態中，在含還原型CoQ10之組成物中，係以使還原型CoQ10及芝麻素類的摻混重量比成為上述範圍的方式對還原型CoQ10摻混1種以上之芝麻素類。於更佳樣態中，在含還原型CoQ10之組成物中，係以使還原型CoQ10、芝麻素類及茶胺酸的摻混重量比成為上述範圍的方式對還原型CoQ10摻混1種以上之芝麻素類、或1種以上之芝麻素類及茶胺酸(較佳為1種以上之芝麻素類及茶胺酸)。變色抑制劑可摻混於還原型輔酶Q10而使用，較佳以使還原型輔酶Q10、芝麻素類及茶胺酸的摻混重量比成為上述範圍的方式來使用。 [實施例]

以下，根據實施例更詳細地說明本發明，惟本發明之範圍不受其限定。

於實施例中，係使用以下的還原型CoQ10、芝麻素類、茶胺酸及糊精：還原型CoQ10：Kaneka股份有限公司製，商品名Kaneka QH 芝麻素類：竹本油脂股份有限公司製，芝麻素：表芝麻素(重量比)=47：53的混合物茶胺酸：太陽化學股份有限公司製，商品名Suntheanine 糊精：松谷化學工業股份有限公司製，商品名PINE-DEX＃100

於實施例中，色差係依以下方法測定。＜色差測定方法＞使用色差計(製品名Spectrophotometer SE7700，日本電色工業股份有限公司製)測定試樣的L值、a值及b值。・未特別明述時，係按每1水準將n數定為3。以3個試樣的平均值作為各水準的L值、a值及b值。・按每1試樣進行測定5次，以其平均值作為結果而輸出。此時，連同測定時將試樣攪拌，以使試樣全體可進行測定。・測定係由培養皿計量約1g的試樣而使用之。此時，將培養皿內的試樣混合使其呈均勻後予以取出。

＜ΔE值(色差)＞ ΔE值係依下述式求得。 ΔE={(ΔL)² +(Δa)² +(Δb)² }^1/2 針對保存既定時間後的各水準，ΔE值係基於各水準的0time值(保存0小時的值)來算出。就保存既定時間後的控制組，亦基於控制組的0time值(保存0小時的值)來算出ΔE值。例如，若為將水準A保存1週之試樣(水準A之1week)時，ΔE值係如下算出。 ΔE={(水準A之0time的L值-水準A之1week的L值)² +(水準A之0time的a值-水準A之1week的a值)² +(水準A之0time的b值-水準A之1week的b值)² }^1/2 ΔE值愈小，意指愈能抑制變色(色調的變化)。

＜相對於控制組的變化率＞針對保存既定時間後的控制組及試樣，以將該控制組的ΔE值設為100%時之試樣的ΔE值的比例作為相對於控制組的變化率(%)。例如，若為將水準A保存1週之試樣(水準A之1week)時，相對於控制組的變化率係如下算出。相對於控制組的變化率(%)=(水準A之1week的ΔE值/控制組之1week的ΔE值)×100 相對於控制組的變化率愈小，意指愈能抑制變色。

＜參考例1＞將還原型CoQ10、芝麻素類、茶胺酸或糊精各以約2g置入培養皿中(n=1)，在溫度40℃、濕度75%RH(加速條件)下靜置。測定開始保存時(保存0小時)及保存7日(168小時)後的L值、a值及b值，求出ΔE值。又，針對各試樣，依目視觀察自開始保存起7日後的外觀變化。將結果示於表1。就芝麻素類、茶胺酸及糊精(水準S-2～S-4)，ΔE值幾乎不會隨著保存而變化。還原型CoQ10(水準S-1)其ΔE值則隨時間經過而增加。依目視觀察外觀的結果，保存開始時所有水準皆為白色。水準S-1其隨時間經過黃色愈來愈濃，於7日後呈橙色。茶胺酸、芝麻素類及糊精，於7日後以目視觀之仍為白色～淡黃色。從而，確認茶胺酸、芝麻素類及糊精其色調幾乎不會隨著保存而變化。

＜實施例1＞將量好的原料放入袋中予以混合，調製成表2所示3水準之組成物。將各組成物分別以約2g置入培養皿中，在溫度約20℃、濕度約50%RH下靜置而保存。測定剛調製後(開始保存時：保存0小時)，以及保存8小時後、1日(24小時)後、4日(96小時)後及7日(168小時)後之試樣的L值、a值及b值，而求出ΔE值。表3示出各水準之ΔE值的歷時變化。又，以將保存7日後之水準1-1(控制組)的ΔE的值設為100%時，保存7日後之水準1-2～1-3的ΔE值的比例(%)作為相對於控制組的變化率。將此變化率示於表3。

含還原型CoQ10之水準1-1～1-3之組成物，其ΔE值會隨時間經過而增加，但若摻混芝麻素類、或芝麻素類及茶胺酸，則可抑制ΔE值的增加。換言之，若對還原型CoQ10摻混芝麻素類、或芝麻素類及茶胺酸，則可抑制變色(色調的變化)。於培養皿中保存7日後，若比較ΔE值，與僅將糊精添加於還原型CoQ10的水準1-1相比，對還原型CoQ10摻混芝麻素類的水準1-2，其ΔE值低約6個百分比，對還原型CoQ10摻混芝麻素類及茶胺酸的水準1-3其ΔE值則低約14個百分比。

＜實施例2＞在與實施例1相同條件的實驗中，如表4所示變更還原型CoQ10與芝麻素的摻混比例並予以置入培養皿中，測定剛調製後(保存0小時)及保存7日(168小時)後之試樣的L值、a值及b值並求出ΔE值。將保存7日後的ΔE值示於表4。又，就保存7日後的ΔE值，係以水準2-2～2-4的ΔE值對水準2-1(控制組)的ΔE值的比例(%)作為相對於控制組的變化率來求得。此變化率(%)亦示於表4。就水準2-2～2-4，可抑制組成物的色調變化。芝麻素類對還原型CoQ10的摻混重量比(芝麻素類/還原型CoQ10)在水準2-2中為0.01，在水準2-3中為0.1，在水準2-4中為0.5。例如水準2-4，在圖1所示三相圖中係相當於N(67,33,0)所示之組成。

＜實施例3＞將量好的原料放入袋中予以混合，調製成各水準之組成物。將各水準之組成物的配方(重量%)示於表5。在培養皿中置入各約2g的各組成物，在與實施例1相同條件下靜置而保存。測定剛調製後(保存0小時)、保存1週(7日)後、2週(14日)後及4週(28日)後之試樣的L值、a值及b值並求出ΔE值。就表5所示評定1～5，係於同一評定系統中，以同一控制組為基準來求出ΔE值。圖1之三相圖中係示出表5所示水準A～M及O～P。

將各試樣之ΔE值的歷時變化示於表6。又，就2週後之各水準的ΔE值，係以將控制組的ΔE值設為100%時之各水準的ΔE值的比例作為相對於控制組的變化率來求得。此變化率亦示於表6。相對於控制組，就水準A～M及O～P，可抑制色調變化。

[產業上可利用性]

本發明係有用於飲食品、醫藥品等領域。

[圖1]為表示將還原型輔酶Q10(X)、芝麻素類(Y)及茶胺酸(Z)的合計摻混量設為100重量%時之各成分的摻混比例(重量%)的三相圖。

Claims

一種經口用組成物，其係包含還原型輔酶Q10、茶胺酸及1種以上之芝麻素類，且前述芝麻素類對前述還原型輔酶Q10的摻混重量比(芝麻素類/還原型輔酶Q10)為0.01~10，前述還原型輔酶Q10(X)、前述芝麻素類(Y)及前述茶胺酸(Z)的摻混重量比，在三相圖中為由以下座標所圍成的範圍內；(X,Y,Z)=(25,50,25)、(25,1,74)、(50,1,49)、(50,25,25)。
如請求項1之經口用組成物，其中前述芝麻素類為芝麻素及/或表芝麻素。
一種含還原型輔酶Q10之可抑制變色的經口用組成物的製造方法，其係以使芝麻素類對還原型輔酶Q10的摻混重量比(芝麻素類/還原型輔酶Q10)成為0.01~10的方式對還原型輔酶Q10摻混1種以上之芝麻素類，再進一步摻混茶胺酸，且以使經口用組成物中之前述還原型輔酶Q10(X)、前述芝麻素類(Y)及前述茶胺酸(Z)的摻混重量比，在三相圖中成為由以下座標所圍成的範圍內的方式對還原型輔酶Q10摻混茶胺酸及1種以上之芝麻素類；(X,Y,Z)=(25,50,25)、(25,1,74)、(50,1,49)、(50,25,25)。
一種含還原型輔酶Q10之組成物的變色抑制方法，其係對還原型輔酶Q10摻混1種以上之芝麻素類，且前述芝麻素類對前述還原型輔酶Q10的摻混重量比(芝麻素類/還原型輔酶Q10)為0.01~10。
如請求項4之含還原型輔酶Q10之組成物的變色抑制方法，其係進一步摻混茶胺酸。
一種1種以上之芝麻素類的使用，其係用以抑制含還原型輔酶Q10之組成物的變色，且前述芝麻素類對前述還原型輔酶Q10的摻混重量比(芝麻素類/還原型輔酶Q10)為0.01~10。
如請求項6之使用，其係進一步使用茶胺酸。