TWI791636B - 產生用於氨製造之合成氣體的方法 - Google Patents
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Abstract
本發明係關於一種藉由電解產生氨合成氣之方法,其包含將蒸氣及壓縮空氣之混合物饋送至一系列電解單元中之第一者中及連同空氣自一個電解單元之出口傳遞至下一電解單元之入口,電解單元以吸熱模式運作且合成氣之氮部分藉由燃燒氫氣提供,氫氣由電解單元中或之間的空氣蒸氣電解製得。電解單元較佳為固態氧化物電解池堆疊。
Description
本發明係關於一種產生用於氨製造之合成氣之新穎方法。在方法之一特定具體實例中,合成氣藉由使用固態氧化物電解池(SOEC)堆疊產生。
典型的氨製造設備首先藉由蒸氣重整,將諸如天然氣(亦即甲烷)或液化石油氣體(liquefied petroleum gas;LPG,諸如丙烷及丁烷)或石油腦等脫硫烴氣體轉化為氣態氫。隨後將氫氣與氮氣合併,並經由哈柏-波希法(Haber-Bosch process)製造氨:3 H2+N2→2 NH3
因此,需要包含約3:1之適合莫耳比之氫氣(H2)及氮氣(N2)的合成氣(synthesis gas;syngas)來合成氨(NH3)。
氨為一種製備最廣泛製造之化學品,且其直接使用氣態氫及氮作為反應物合成而無前驅體或副產物。在其氣態下,氮主要可以N2形式使用,且其通常藉由將其自大氣分離而製得。氫氣(H2)之製造仍具挑戰性且對於氨之工業合成,其最常獲自天然氣之蒸氣甲烷重整(steam methane reforming;SMR)。此外,當空氣用於重整製程時,亦引入了N2,因此使對空氣分離單元之需求變得多餘,但需要清潔製程以移除諸如O2、CO、CO2及H2O等含氧物種,以便防止氨轉換器中催化劑中毒。二氧化碳為SMR之產物且可在設備內部分離及回收。
因此氫製造在氨合成中為至關重要之製程,且需要氨之可持續製造以減少對主要來源(諸如天然氣)之消耗,且避免製程排放CO2。
本發明之基本構思為例如在SOEC堆疊中藉由電解製備氨合成氣,而不必使用空氣分離。當然,可使用SOEC產生所需氫氣,但隨後將需要獨立的空氣分離裝置。這些裝置,尤其小尺寸裝置為昂貴的。構思為隨後在電解單元(諸如SOEC堆疊)內部或之間燃燒掉空氣且基本上利用單元使氧氣與氫氣分離之能力。
因此本發明提供一種藉由電解,較佳藉助於SOEC堆疊產生用於氨製造之合成氣之方法。該方法藉由利用以吸熱模式工作之能力避免使用任何空氣分離單元(低溫、變壓吸附或類似者),且其藉由燃燒由空氣蒸氣電解所製備之氫氣提供所需氮氣。在使用SOEC堆疊之較佳具體實例中,可在堆疊內部或在獨立堆疊之間進行氫氣燃燒。
更具體而言,本發明係關於一種藉由電解產生氨合成氣之方法,方法包含以下步驟:將蒸氣及壓縮空氣之混合物饋送至電解單元或一系列電解單元中之第一者中及連同在各電解單元之後添加之空氣,自一個電解單元之出口傳遞至下一電解單元之入口,或僅在最後一個電解單元之後添加空氣,其中電解單元以熱中性或吸熱模式運作且合成氣之氮部分藉由燃燒氫提供,氫由該等電解單元中或之間的空氣蒸氣電解製得。
僅在電解單元之前和之後添加空氣之特徵導致能量消耗略微增加,但另一方面其實施起來容易得多,且仍可避免空氣分離。
電解單元較佳為SOEC堆疊。當SOEC堆疊用作電解單元時,堆疊之工作電壓較佳低於所謂的熱中性電壓,而熱中性電壓為在不存在熱量之淨流入或淨流出時完全絕熱之電解單元將運作的最小熱力學電壓。可在SOEC堆疊內部或獨立的SOEC堆疊之間燃燒由空氣蒸氣電解所製備之氫氣。
在一較佳具體實例中,所使用之蒸氣為來自氨合成迴路之蒸氣,其與再循環氨合成氣混合。
低於熱中性電壓之堆疊之工作電壓意謂溫度在整個絕熱堆疊中將降低。後續堆疊之入口溫度隨後藉由燃燒一部分在空氣中形成之氫氣再次增加,因此提供在獨立合成迴路中進行之氨合成反應所需之氮氣。
習知可例如藉由水電解以電解方式提供氨合成所需之氫氣,其實際上已在工業規模中實踐。
隨後藉由低溫分離、變壓吸附(pressure swing adsorption;PSA)或膜的使用等使空氣分離,以產生氨合成所需之氮氣。這些獨立的空氣分離單元需要昂貴投資,且就PSA或膜而言需要定期維護。本發明消除了這些問題。
藉由電解製備氨合成氣已描述於各種專利及專利申請案中。因此,一種用於氨氣之陽極電化學合成之方法描述於US 2006/0049063中。此方法包含在陽極與陰極之間提供電解質;在陽極處氧化電解質中存在之帶負電之含氮物種及帶負電之含氫物種,以分別形成吸附之氮氣物種及氫氣物種;及使吸附之氮氣物種與吸附之氫氣物種反應以形成氨。
在US 2012/0241328中,使用電化學及非電化學反應合成氨。電化學反應在電解池中發生,而電解池具有鋰離子導電膜,其將電化學池分隔為陽極電解液隔室及陰極電解液隔室,後者包括與鋰離子導電膜緊密相連之多孔陰極。
WO 2008/154257揭示一種用於製造氨之方法,其包括由混合空
氣之氫氣物料流之燃燒製造氮氣。用於製造用於氨燃燒製程之氮氣的氫氣可由水電解產生。藉由水電解製造之氫氣亦可與氮氣合併以製備氨。
迄今為止,使用藉由電解製造,尤其使用SOEC堆疊產生之合成氣進行氨製造極少引起關注。最近,已描述使用來自可再生能源之電力製造「綠色」氨之系統之設計及分析(Applied Energy 192(2017)466-476)。在此概念中,將用於氫氣製造之固態氧化物電解(SOE)與改良之哈柏-波希反應器耦接,且包括空氣分離器以供應純氮氣。據稱,相比於等效設備,具有零CO2排放之氨製造可獲得40%能量輸入減少。
由間歇產生之H2合成氨之靈活概念已加以描述(Chem.Ing.Tech.86 No.5(2014),649-657)且基於技術及經濟層面與廣泛論述之電製氣(power-to-gas)概念相當。已描述在大氣壓下於熔融鹽中電解合成氨(J.Am.Chem.Soc.125第2期(2003),334-335),其中使用相比哈柏-波希法具有高電流效率及低溫度之新穎電化學方法。在此方法中,藉由在陰極處還原氮氣所製造之氮離子(N3-)經陽極氧化且在陽極處與氫氣反應以製造氨。
Frattini等人(Renewable Energy 99(2016),472-482)描述一種整合於氨製造設備中之對不同可再生能源進行能量評估的系統方法。使用熱化學模擬研究可再生資源整合及規模放大可持續性之三種不同策略在氨合成製程中的影響。為了完全評估整個系統之益處,已考慮其餘設備、額外單元之使用及等效溫室氣體排放。
Pfromm(J.Renewable Sustainable Energy 9(2017),034702)描述及總結最近的先進技術,尤其對無化石氨製造及哈柏-波希法的可能替代方案重新產生的興趣。
最終,Wang等人(AIChE Journal 63第5期(2017),1620-1637)涉及基於氨之能量儲存系統,其利用經加壓之可逆固態氧化物燃料電池
(reversible solid oxide fuel cell;RSOFC)以進行能量轉化,該系統與外部氨合成及分解製程及蒸氣動力循環耦接。使用在電化學水分解中以副產物形式製備之純氧來驅動燃料電池。
1:蒸氣
2:迴路
3:氨合成氣
4:空氣
5:蒸氣
3':蒸氣
A:熱交換器
B:熱交換器
1*:SOEC堆疊
2*:SOEC堆疊
3*:SOEC堆疊
4*:SOEC堆疊
5*:SOEC堆疊
6*:SOEC堆疊
7*:SOEC堆疊
8*:SOEC堆疊
參考附圖1在下文實例中更詳細地描述本發明,展示一個特定具體實例之佈局。
實施例
將處於400℃及40barg下之氨合成迴路2中及由八個相同SOEC堆疊1*-8*組成之SOEC電解單元中產生之過熱蒸氣1與再循環氨合成氣3混合,該氨合成氣為較佳呈化學計量3:1比值之氫氣與氮氣之混合物。混合物傳送穿過第一饋入/排出熱交換器A及第二饋入/排出熱交換器B,其中分別使用來自SOEC堆疊之陰極(燃料)側之氣體及來自SOEC堆疊之陽極(氧)側之氣體對其進行熱量交換。隨後將40barg下之壓縮空氣4添加至催化燃燒器(圖中未示)中,且使進入第一SOEC堆疊之入口處的溫度升高至785℃。堆疊在每個電解池1175mV下工作,致使在整個堆疊中在出口處溫度降至692℃。將一定量之壓縮空氣添加至第一SOEC堆疊之排出物中,致使第二SOEC堆疊入口處之溫度為785℃。第二堆疊在每個電解池1196mV之電壓下工作,致使出口溫度為722℃。在堆疊之間重複五次此空氣添加(SOEC堆疊之總數目為八個)。
在與進入蒸氣及第一熱交換器A中之再循環氣體熱交換之後,添加補充空氣使得最終氣體組成為化學計量氨合成氣且滿足SOEC單元對蒸氣之需求。補充蒸氣除在氨合成迴路中產生之量以外藉由在最終空氣添加點之後冷
卻氣體獲得。
最終,在冷凝器C中冷凝出非轉化蒸氣,且將氣體分成兩個物料流:一個物料流3'經重新壓縮且再循環至SOEC單元之入口,而另一物料流5經進一步壓縮及乾燥且隨後傳送至氨合成迴路。
為避免在氨合成迴路中發生催化劑中毒,必須定量地自所用空氣移除CO2。此舉可藉由已知的物理或化學CO2移除方法來進行,及/或藉由在將合成氣5傳遞至合成迴路之前在甲烷化反應器中甲烷化SOEC單元中形成之CO2及CO)來進行。
1‧‧‧蒸氣
2‧‧‧迴路
3‧‧‧氨合成氣
4‧‧‧空氣
5‧‧‧蒸氣
3'‧‧‧蒸氣
A‧‧‧熱交換器
B‧‧‧熱交換器
1*‧‧‧SOEC堆疊
2*‧‧‧SOEC堆疊
3*‧‧‧SOEC堆疊
4*‧‧‧SOEC堆疊
5*‧‧‧SOEC堆疊
6*‧‧‧SOEC堆疊
7*‧‧‧SOEC堆疊
8*‧‧‧SOEC堆疊
Claims (4)
- 一種藉由電解產生氨合成氣之方法,該方法包含以下步驟:將蒸氣及壓縮空氣之混合物饋送至電解單元或一系列電解單元中之第一者中及連同在各電解單元之後添加之空氣,自一個電解單元之出口傳遞至下一電解單元之入口,或僅在最後一個電解單元之後添加空氣,其中該等電解單元以熱中性或吸熱模式運作且該合成氣之氮部分藉由燃燒氫提供,該氫由該等電解單元中或之間的空氣蒸氣電解製得,其中該(等)電解單元為固態氧化物電解電池(solid oxide electrolysis cell;SOEC)堆疊,且其中該等SOEC堆疊之工作電壓低於所謂的熱中性電壓。
- 如請求項1所述之方法,其中在該等SOEC堆疊內部或在獨立的SOEC堆疊之間燃燒該由空氣蒸氣電解製得之氫。
- 如請求項1所述之方法,其中所使用之該蒸氣為來自氨合成迴路之蒸氣。
- 如請求項3所述之方法,其中將該蒸氣與再循環合成氣混合。
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