TWI764711B - 極片之製備方法、使用該極片之電池芯及該電池芯之製備方法 - Google Patents
極片之製備方法、使用該極片之電池芯及該電池芯之製備方法Info
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Abstract
Description
本發明係有關一種固態電解質材料,尤指一種非晶或微晶固態電解質離子導體材料,其製備方法及使用該固態電解質材料之極片、電池芯。
商用鋰離子電池大部分為液態或膠態電解液,當電池容量和能量密度一直提升時,液態和膠態電解液已無法提供足夠的安全保證,燃燒、爆炸等事故時常發生。有機高分子或樹脂類固態電解質雖容易進行界面貼合,但其存在著電解質離子傳導率過低,且熱穩定性不足等問題。而無機礦物類如氧化物和硫化物之固態電解質雖可提供較好的熱穩定性,但是因其存在著固態界面阻抗大,且固態離子傳導率低等問題,再加上易碎等缺點,往往要加許多的添加物改良,成本高製作不易。因此,固態鋰離子電池商業化應用必需解決以上問題。
有鑑於此,發明人開發出簡便組裝的設計,能夠避免上述的缺點,安裝方便,又具有成本低廉的優點,以兼顧使用彈性與經濟性等考量,因此遂有本發明之產生。
本發明所欲解決之技術問題在於如何備製一種熱穩定性高的固態電解質材料、如何使用前述熱穩定性高的固態電解質材料分別備製正、負極極片以及如何使用前述正、負極極片備製電池芯,使正、負極極片及固態電解質材料之間高度黏合,以降低電池芯之固態介面阻抗,並藉此增加固態離子傳導率。
為解決前述問題,以達到所預期之功效,本發明提供一種固態電解質材料,其組成為,其中70 x 80,70 y 95,z係為LiCl、LiBr以及LiI之其中至少一者,其中固態電解質材料係為非晶態或微晶態。
此外,本發明更提供一種固態電解質材料之製備方法,包括以下步驟:將混合成一前驅混合物,其中70 x 80,70 y 95,z係為LiCl、LiBr以及LiI之其中至少一者;在一惰性氣體之環境下對前驅混合物進行一機械合金製程,以形成一機械合金後前驅物;以及在惰性氣體之環境下對機械合金後前驅物進行一熱處理,以形成非晶態或微晶態之一固態電解質材料,其中熱處理之一溫度係大於或等於200℃,且小於或等於500℃,熱處理之一時間係大於或等於兩小時,且小於或等於七小時。
此外,本發明更提供一種使用固態電解質材料之極片,包括:一載板、一極性活性層以及一固態電解質層。其中極性活性層係形成於該載板之上;固態電解質層係形成於極性活性層之一外表面之上;構成固態電解質層之材料包括前述固態電解質材料。
於實施例時,極性活性層係為一正極活性層,極片係為一正極極片。
於實施例時,極性活性層係為一負極活性層,極片係為一負極極片。
此外,本發明更提供一種使用固態電解質材料之極片之製備方法,包括以下步驟:將前述固態電解質材料研磨成粉末狀;將粉末狀之固態電解質材料與一黏結劑均勻混合攪拌以形成一固態電解質漿料;在一露點-50℃之環境中將固態電解質漿料塗佈於一極性活性層之一外表面之上,以形成一漿料塗佈極片;以及在大於或等於-2000Pa,且小於或等於-500Pa之一負壓環境下對漿料塗佈極片進行一負壓加熱製程,使固態電解質漿料乾燥以形成包括一固態電解質層以及極性活性層之一極片,其中負壓加熱製程之一溫度係大於或等於100℃,且小於或等於150℃,負壓加熱製程之一時間係大於或等於10分鐘。藉此降低固態電解質層與極性活性層之間之固態界面阻抗,以增加固態離子傳導率。
於實施例時,塗佈於極性活性層之外表面之上之固態電解質漿料之一厚度係大於或等於10μm,且小於或等於100μm。
此外,本發明更提供一種使用固態電解質材料之電池芯,包括:前述負極極片以及前述正極極片。其中正極極片之固態電解質層係與負極極片之固態電解質層結合。
此外,本發明更提供一種使用固態電解質材料之電池芯之製備方法,包括以下步驟:將前述負極極片以及前述正極極片堆疊成一電池芯,其中正極極片之固態電解質層係與負極極片之固態電解質層鄰接;以
及對電池芯進行一熱壓製程,其中熱壓製程之一壓力係大於或等於50MPa,且小於或等於250MPa,熱壓製程之一溫度係大於或等於100℃,且小於或等於200℃,熱壓製程之一時間係大於或等於1分鐘。藉此降低正極極片之固態電解質層與負極極片之固態電解質層之間之固態界面阻抗,以增加固態離子傳導率。
於實施例時,其更包括一固態電解質薄片,係位於介於正極極片之固態電解質層與負極極片之固態電解質層之間,且固態電解質薄片係分別與正極極片之固態電解質層及負極極片之固態電解質層結合,其中構成固態電解質薄片之材料包括前述固態電解質材料。藉此降低正極極片之固態電解質層與固態電解質薄片之間之固態界面阻抗,並降低固態電解質薄片與負極極片之固態電解質層之間之固態界面阻抗,以增加固態離子傳導率。
為進一步了解本發明,以下舉較佳之實施例,配合圖式、圖號,將本發明之具體構成內容及其所達成的功效詳細說明如下。
1:固態電解質層
2:極性活性層
3:固態電解質漿料
4:正極載板
5:負極載板
6:極片
7:漿料塗佈極片
8:固態電解質薄片
9:載板
10,10’:電池芯
20:正極活性層
21:負極活性層
22:外表面
60:正極極片
61:負極極片
80:離型紙
〔圖1〕係為本發明一種使用固態電解質材料之極片之一具體實施例之剖面示意圖。
〔圖2〕係為本發明一種使用固態電解質材料之極片之製備方法之一步驟之剖面示意圖。
〔圖3〕係為本發明一種使用固態電解質材料之固態電解質薄片之製備方法之一步驟之剖面示意圖。
〔圖4〕係為本發明一種使用固態電解質材料之電池芯之一具體實施例之剖面示意圖。
〔圖5〕係為本發明一種使用固態電解質材料之電池芯之另一具體實施例之剖面示意圖。
本發明提供一種固態電解質材料,其組成為:,其中70 x 80,70 y 95,z係為LiCl(氯化鋰)、LiBr(溴化鋰)以及LiI(碘化鋰)之其中至少一者。此外,本發明提供一種固態電解質材料之製備方法,包括以下步驟:將混合成一前驅混合物,其中70 x 80,70 y 95,z係為LiCl、LiBr以及LiI之其中至少一者;在一惰性氣體之環境下對上述前驅混合物進行一機械合金製程,以形成一機械合金後前驅物,其中前述機械合金製程可使前驅混合物形成較穩定狀態之機械合金後前驅物;以及在惰性氣體之環境下對上述機械合金後前驅物進行一熱處理,以形成一固態電解質材料,其中固態電解質材料係為非晶態或微晶態之固態電解質離子導體。其中前述惰性氣體係可為氦氣、氖氣、氬氣、氪氣、氙氣,或上述氣體之組合。其中前述熱處理之一溫度係大於或等於200℃,且小於或等於500℃。前述熱處理之一時間係大於或等於兩小時,且小於或等於七小時。前述機械合金製程係可使用一高能球磨機或一高能研磨機來進行機械合金。在一較佳實施例中,前述熱處理之溫度係為230℃,前述熱處理之時間係為六小時。在一較佳實施例中,前述惰性氣體係為氬氣。
請參閱圖1,其係為本發明一種使用固態電解質材料之極片之一具體實施例之剖面示意圖。本發明提供一種使用固態電解質材料之一極片6,包括一載板9、一極性活性層2以及一固態電解質層1。其中極性活性層2係形成於載板9之上。固態電解質層1係形成於極性活性層2之一外表面22之上。其中極性活性層2係可為一正極活性層20或一負極活性層21;而載板9係可為一正極載板4或一負極載板5。當極性活性層2係為正極活性層20時,載板9係為正極載板4,極片6係為一正極極片60,其中構成正極活性層20之材料包括LiCoO2(鈷酸鋰)、LiFePO4(磷酸鐵鋰)、鎳鈷錳酸鋰(NCM)以及鎳鈷鋁酸鋰(NCA)之其中至少一者。當極性活性層2係為負極活性層21時,載板9係為負極載板5,極片6係為一負極極片61,其中構成負極活性層21之材料包括石墨、硬碳、軟碳、Li4Ti5O12、TiNb2O7以及SiC(碳化矽)之其中至少一者。此外,本發明提供一種使用固態電解質材料之極片之製備方法,包括以下步驟(請同時參閱圖2,其係為本發明一種使用固態電解質材料之極片之製備方法之一步驟之剖面示意圖):將極性活性層2形成於載板9之上;將前述固態電解質材料研磨成粉末狀;將粉末狀之固態電解質材料與一黏結劑均勻混合攪拌以形成一固態電解質漿料3,其中,黏結劑佔固態電解質漿料3之比例為大於或等於1wt%,且小於或等於10wt%;在一露點-50℃之環境中將固態電解質漿料3塗佈於極性活性層2之外表面22之上,以形成包括極性活性層2以及固態電解質漿料3之一漿料塗佈極片7,其中塗佈於極性活性層2之外表面22之上之固態電解質漿料3之一厚度係大於或等於10μm,且小於或等於100μm;以及在大於或等於-2000Pa,且小於或等於-500Pa之一負壓環境下對漿料塗佈極片7進行一負壓加熱製程,使固態
電解質漿料3乾燥以形成包括固態電解質層6以及極性活性層2之極片6(如圖1所示)。其中前述負壓加熱製程之一溫度係大於或等於100℃,且小於或等於150℃,前述負壓加熱製程之一時間係大於或等於10分鐘。在一較佳實施例中,黏結劑係為聚偏二氟乙烯(PVDF)。前述負壓加熱製程之時間係可做調整,直至固態電解質漿料3完全乾燥而形成固態電解質層6為止。利用本發明之一種使用固態電解質材料之極片之製備方法所製造出來之正極極片60,其具有係形成於正極活性層20之外表面22之上之固態電解質層1,固態電解質層1緊密地黏合著且包覆著正極活性層20之外表面22,藉此降低固態電解質層1與正極活性層20之間之固態界面阻抗,以增加固態離子傳導率。同樣地,本發明之一種使用固態電解質材料之極片之製備方法所製造出來之負極極片61,其具有係形成於負極活性層21之外表面22之上之固態電解質層1,固態電解質層1緊密地黏合著且包覆著負極活性層21之外表面22,藉此降低固態電解質層1與負極活性層21之間之固態界面阻抗,以增加固態離子傳導率。其中塗佈於極性活性層2之外表面22之上之固態電解質漿料3之厚度(相關於完全乾燥後所形成之固態電解質層6之一厚度)係可隨需求來調整,以適用於製作之電池芯之一捲繞製程或一疊片製程。在一較佳之實施例中,負極載板5係可由銅箔所構成。在一較佳之實施例中,正極載板4係可由鋁箔所構成。
在一些實施例中,構成正極活性層20之材料亦可為LiMnO2、LiMn2O4、Li2Cr2O7、Li2CrO4、LiNiO2、LiFeO2、LiNixCo(1-x)O2、LiMn0.5Ni0.5O2、LiMn1/3Co1/3Ni1/3O2、或上述之組合。在一些實施例中,構成負極活性層21之材料亦可為鋰金屬混合氧化物(lithium mixed metal
oxide)或亦可分別由商用矽粉末球磨後而成,且在矽材料表面包覆碳膜。
請參閱圖3,其係為本發明一種使用固態電解質材料之固態電解質薄片之製備方法之一步驟之剖面示意圖。本發明一種使用固態電解質材料之固態電解質薄片之製備方法,包括以下步驟:在一露點-50℃之環境中將前述固態電解質漿料3塗佈於一離型紙80之上,其中塗佈於離型紙80之上之固態電解質漿料3之一厚度係大於或等於10μm,且小於或等於100μm;進行一負壓加熱製程,使固態電解質漿料3乾燥以形成一固態電解質薄片8於離型紙80之上;以及將固態電解質薄片8與離型紙80分離,其中離型紙80係有利於使固態電解質薄片8與其分離。其中前述負壓加熱製程係在大於或等於-2000Pa,且小於或等於-500Pa之一負壓環境下進行,前述負壓加熱製程之一溫度係大於或等於100℃,且小於或等於150℃,前述負壓加熱製程之一時間係大於或等於10分鐘。前述負壓加熱製程之時間係可做調整,直至固態電解質漿料3完全乾燥而形成固態電解質薄片8為止。塗佈於離型紙80之上之固態電解質漿料3之厚度(相關於完全乾燥後所形成之固態電解質薄片8之一厚度)係可隨需求來調整。在一些實施例中,係在一露點-50℃之環境中將前述固態電解質漿料3塗佈於一多孔材料上;再進行前述負壓加熱製程,使固態電解質漿料3乾燥以形成固態電解質薄片8。其中多孔材料係可為具有多個穿透上下表面之孔隙之一纖維布或一紙。由多孔材料與固態電解質漿料3所製造而成之固態電解質薄片8,其隔離效果更佳。
請參閱圖4,其係為本發明一種使用固態電解質材料之電池芯之一具體實施例之剖面示意圖。本發明之使用固態電解質材料之一電池
芯10包括一負極極片61以及一正極極片60。其中正極極片60以及負極極片61係由前述之本發明之使用固態電解質材料之極片之製備方法所製備;正極極片60包括一正極載板4、一正極活性層20以及一固態電解質層1;負極極片61包括一負極載板5、一負極活性層21以及一固態電解質層1。此外,本發明提供一種使用固態電解質材料之電池芯10之製備方法(一捲繞製程),包括以下步驟:將負極極片61以及正極極片60堆疊成電池芯10,其中負極極片61之固態電解質層1係與正極極片60之固態電解質層1相鄰接;對電池芯10進行一分條程序;對分條後之電池芯10進行一捲繞程序;對電池芯10進行一熱壓製程,其中熱壓製程之一壓力係大於或等於50MPa,且小於或等於250MPa,熱壓製程之一溫度係大於或等於100℃,且小於或等於200℃,熱壓製程之一時間係大於或等於1分鐘(在一較佳之實施例中,熱壓製程之壓力係等於250MPa,熱壓製程之溫度係等於120℃,熱壓製程之時間係等於1分鐘);以及對熱壓製程後之電池芯10進行一入殼程序、一雷射封口程序以及一化成分容程序。在另一實施例中,本發明提供一種使用固態電解質材料之電池芯10之製備方法(一疊片製程),包括以下步驟:將負極極片61以及正極極片60堆疊成電池芯10,其中負極極片61之固態電解質層1係與正極極片60之固態電解質層1相鄰接;對電池芯10進行一裁片程序;對裁片後之電池芯10進行一疊片程序;以及對電池芯10進行熱壓製程,其中熱壓製程之壓力係大於或等於50MPa,且小於或等於250MPa,熱壓製程之溫度係大於或等於100℃,且小於或等於200℃,熱壓製程之時間係大於或等於1分鐘(在一較佳之實施例中,熱壓製程之壓力係等於250MPa,熱壓製程之溫度係等於120℃,熱壓製程之時間係等於1分鐘);以及對熱
壓製程後之電池芯10進行一入殼程序、一雷射封口程序以及一化成分容程序。因此,本發明之一種使用固態電解質材料之電池芯10之製備方法,不論是捲繞製程或是疊片製程,負極極片61以及正極極片60所堆疊而成之電池芯10皆需經過熱壓製程,使得負極極片61之固態電解質層1與正極極片60之固態電解質層1之間之介面經過高壓高溫緊密壓實黏合,藉此降低負極極片61之固態電解質層1與正極極片60之固態電解質層1之間之固態界面阻抗,以增加固態離子傳導率。
請參閱圖5,其係為本發明一種使用固態電解質材料之電池芯之另一具體實施例之剖面示意圖。圖5之實施例之一電池芯10’之主要結構係與圖4之實施例之電池芯10之結構大致相同,惟,其更包括一固態電解質薄片8。其中固態電解質薄片8係位於介於負極極片61之固態電解質層1與正極極片60之固態電解質層1之間,且固態電解質薄片8係分別與負極極片61之固態電解質層1與正極極片60之固態電解質層1相鄰接。固態電解質薄片8係可增加隔離效果。藉由調整固態電解質薄片8之厚度,可調整所需之隔離效果。因此,本發明之一種使用固態電解質材料之電池芯10之製備方法,不論是捲繞製程或是疊片製程,負極極片61、固態電解質薄片8以及正極極片60所堆疊而成之電池芯10皆需經過熱壓製程,使得負極極片61之固態電解質層1與固態電解質薄片8之間之介面以及固態電解質薄片8與正極極片60之固態電解質層1之間之介面經過高壓高溫緊密壓實黏合,藉此降低負極極片61之固態電解質層1與固態電解質薄片8之間之固態界面阻抗,以及降低固態電解質薄片8與正極極片60之固態電解質層1之間之固態界面阻抗,以增加固態離子傳導率。
以上所述乃是本發明之具體實施例及所運用之技術手段,根據本文的揭露或教導可衍生推導出許多的變更與修正,仍可視為本發明之構想所作之等效改變,其所產生之作用仍未超出說明書及圖式所涵蓋之實質精神,均應視為在本發明之技術範疇之內,合先陳明。
綜上所述,依上文所揭示之內容,本發明確可達到發明之預期目的,提供一種固態電解質材料、其製備方法及使用該固態電解質材料之極片、電池芯,極具產業上利用之價植,爰依法提出發明專利申請。
1:固態電解質層
4:正極載板
5:負極載板
10:電池芯
20:正極活性層
21:負極活性層
60:正極極片
61:負極極片
Claims (4)
- 一種極片之製備方法,包括以下步驟:將一極性活性層形成於一載板之上;將[(Li2S) x (P2S5)(100-x)] y [z](100-y)混合成一前驅混合物,其中70 x 80,70 y 95,z係為LiCl、LiBr以及LiI之其中至少一者;在一惰性氣體之環境下對該前驅混合物進行一機械合金製程,以形成一機械合金後前驅物;在該惰性氣體之環境下對該機械合金後前驅物進行一熱處理,以形成一固態電解質材料;將該固態電解質材料研磨成粉末狀;將粉末狀之該固態電解質材料與一黏結劑均勻混合攪拌以形成一固態電解質漿料;在一露點-50℃之環境中將該固態電解質漿料塗佈於該極性活性層之一外表面之上,以形成一漿料塗佈極片;以及在大於或等於-2000Pa,且小於或等於-500Pa之一負壓環境下對該漿料塗佈極片進行一負壓加熱製程,使該固態電解質漿料乾燥以形成包括該固態電解質層以及該極性活性層之該極片,其中該負壓加熱製程之一溫度大於或等於100℃,且小於或等於150℃,該負壓加熱製程之一時間大於或等於10分鐘。
- 一種使用極片之電池芯,包括:兩極片,係分別為一正極極片以及一負極極片,其中該兩極片之每一者包括: 一載板;一極性活性層,係形成於該載板之上;以及一固態電解質層,係形成於該極性活性層之一外表面之上,其中該固態電解質層包括一固態電解質材料,該固態電解質材料之組成為[(Li2S) x (P2S5)(100-x)] y [z](100-y),其中70 x 80,70 y 95,z係為LiCl、LiBr以及LiI之其中至少一者;其中該正極極片之該極性活性層係為一正極活性層,該負極極片之該極性活性層係為一負極活性層;以及一固態電解質薄片,該固態電解質薄片包括該固態電解質材料,其中該固態電解質薄片介於該正極極片之該固態電解質層與該負極極片之該固態電解質層之間,且該固態電解質薄片之反向兩側面分別與該正極極片之該固態電解質層及該負極極片之該固態電解質層結合。
- 一種電池芯之製備方法,包括以下步驟:將一負極極片、一固態電解質薄片以及一正極極片依序堆疊成該電池芯,其中該負極極片以及該正極極片之每一者包括:一載板;一極性活性層,係形成於該載板之上;以及一固態電解質層,係形成於該極性活性層之一外表面之上,其中該固態電解質層包括一固態電解質材料,該固態電解質材料之組成為[(Li2S) x (P2S5)(100-x)] y [z](100-y),其中70 x 80,70 y 95,z係為LiCl、LiBr以及LiI之其中至 少一者,該固態電解質薄片包括該固態電解質材料,該固態電解質薄片介於該正極極片之該固態電解質層與該負極極片之該固態電解質層之間,且該固態電解質薄片之反向兩側面分別與該正極極片之該固態電解質層及該負極極片之該固態電解質層結合;以及對該電池芯進行一熱壓製程,該熱壓製程之一壓力大於或等於50MPa,且小於或等於250MPa,該熱壓製程之一溫度大於或等於100℃,且小於或等於200℃,該熱壓製程之一時間大於或等於1分鐘。
- 一種電池芯之製備方法,包括以下步驟:將一負極極片以及一正極極片堆疊成該電池芯,其中該負極極片以及該正極極片之每一者包括:一載板;一極性活性層,係形成於該載板之上;以及一固態電解質層,係形成於該極性活性層之一外表面之上,其中該固態電解質層包括一固態電解質材料,該固態電解質材料之組成為[(Li2S) x (P2S5)(100-x)] y [z](100-y),其中70 x 80,70 y 95,z係為LiCl、LiBr以及LiI之其中至少一者,該正極極片之該固態電解質層係與該負極極片之該固態電解質層鄰接;以及對該電池芯進行一熱壓製程,該熱壓製程之一壓力大於或等於50MPa,且小於或等於250MPa,該熱壓製程之一溫度大於或等於100℃,且小於或等於200℃,該熱壓製程之一時間大於或等於1分鐘。
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TW110116614A TWI764711B (zh) | 2021-05-07 | 2021-05-07 | 極片之製備方法、使用該極片之電池芯及該電池芯之製備方法 |
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TW (1) | TWI764711B (zh) |
Citations (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
CN105324878A (zh) * | 2013-06-28 | 2016-02-10 | 丰田自动车株式会社 | 硫化物固体电解质材料、硫化物玻璃、锂固体电池和硫化物固体电解质材料的制造方法 |
CN108878962A (zh) * | 2018-07-11 | 2018-11-23 | 桑德集团有限公司 | 一种硫化物固态电解质及其制备方法 |
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2021
- 2021-05-07 TW TW110116614A patent/TWI764711B/zh active
Patent Citations (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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CN105324878A (zh) * | 2013-06-28 | 2016-02-10 | 丰田自动车株式会社 | 硫化物固体电解质材料、硫化物玻璃、锂固体电池和硫化物固体电解质材料的制造方法 |
CN108878962A (zh) * | 2018-07-11 | 2018-11-23 | 桑德集团有限公司 | 一种硫化物固态电解质及其制备方法 |
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Publication number | Publication date |
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TW202243991A (zh) | 2022-11-16 |
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