TWI750300B - 填充構件、流體化床式反應裝置及三氯矽烷的製造方法 - Google Patents

填充構件、流體化床式反應裝置及三氯矽烷的製造方法 Download PDF

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Abstract

本發明提供一種可促進氣體與固體反應之新穎的填充構件、具備該填充構件之流體化床式反應裝置及使用該流體化床式反應裝置之三氯矽烷的製造方法。本發明之填充構件，其係設置於流體化床式反應裝置內，其特徵在於：上述填充構件係包括：具有錐形形狀的頂面之阻擋體。

Description

填充構件、流體化床式反應裝置及三氯矽烷的製造方法
本發明係關於填充構件、流體化床式反應裝置及三氯矽烷的製造方法。
就作為利用流動氣體與固體(一般來說，粉體)的接觸而提供化學反應的裝置而言，使用流體化床式反應裝置。
一般來說，在流體化床式反應裝置中，以下述順序產生氣體與固體的反應。(i)從置於反應爐內底部的粉體下方導入氣體(gas)至粉體；(ii)藉由使粉體上昇之氣體的流動，形成流動層；(iii)於上述流動層中，藉由粉末與氣體的接觸產生反應。
一直以來，揭示有以促進氣體與固體之反應為目的之各種流體化床式反應裝置。舉例來說，於專利文獻1~4中，揭示了用於製造三氯矽烷之流體化床式反應裝置。在上述文獻中揭示著一種流體化床式反應裝置，其係於反應爐內，具有用於促進氣體與固體反應之各種構件(以下，在本說明書中，亦將其稱為「填充構件」)。
在專利文獻1及2所記載之流體化床式反應裝置中，具備著填充構件之構成，其係設置有氣體流控制部件，及以包圍氣體流控制部件的方式來配置之導熱管。上述填充構件允許筒狀部件存在於流動層中，且藉由攪亂氣體流，能夠促進反應進行。
在專利文獻3所記載之流體化床式反應裝置中，在位於反應爐底部之氣體噴出孔附近，藉由使複數個有孔小塊與間隔存在於此等複數個有孔小塊間之塊狀部件，以混合的狀態堆積，來構成填充構件。又，在專利文獻4所記載之流體化床式反應裝置中，在位於反應爐底部之氣體噴出孔附近，藉由具備複數個球狀氣體擴散材，來構成填充構件。在上述專利文獻3及4中，填充構件係設於氣體噴出口附近，且其係以允許自氣體噴出口所供給之氣體擴散，而作為其目的者。
[先前技術文獻]
[專利文獻]
[專利文獻1]日本特開2009-120467號公報
[專利文獻2]日本特開2010-189256號公報
[專利文獻3]日本特開2009-120473號公報
[專利文獻4]日本特開2010-184846號公報
然而，在上述習知技術中，於流體化床式反應裝置內，就促進流動層中氣體與固體之反應的觀點而言，並不可謂充分，依然具有改善的餘地。又，本案發明人們在深入探討後獨立地發現，自流體化床式反應裝置內排出固體成分時的效率性，在三氯矽烷的製造方法中亦為重要的。也就是說，在前述專利文獻 3的堆積物上面容易堆積粉體(作為固體成分)；又，在前述專利文獻4的球狀填充構件中，於球的上部容易堆積粉體(作為固體成分)。換言之，在專利文獻3及專利文獻4的技術中，在反應時或反應終了後之固體成分的排出中，於填充構件上殘留固體成分。
本發明的一實施形態係有鑒於上述問題點而完成者。因此，本發明的一實施形態的目的係：(1)促進氣體與固體之反應、(2)抑制固體成分的堆積；並提供一種具有上述(1)及(2)特點之新穎的填充構件、具備該填充構件之流體化床式反應裝置及使用該流體化床式反應裝置之三氯矽烷的製造方法。
為瞭解決上述課題，本案發明人們在進行深入探討後發現，針對用於設置於流體化床式反應器內的填充構件而言，藉由使其具有錐形形狀的頂面之阻擋體，能夠解決上述課題，遂而完成本發明。
也就是說，本發明一實施形態的填充構件，其係設置於流體化床式反應裝置內，其特徵在於：上述填充構件係包括：具有錐形形狀的頂面之阻擋體。
根據本發明之一形態，能夠在促進流體化床式反應裝置之氣體與固體反應的同時，產生能夠自流體化床式反應裝置將固體成分有效率地排出之效果。
10:填充構件
11:阻擋體
11a:阻擋體群組
12:支撐體
13:頂面
13a:錐狀面
13b:側直面
13c:水平面
14:底面
20:反應爐
21:側體部
22:底部
23:頂面部
30:粉體供給部
40:氣體導入部
50:氣體收集部
60:分隔壁
70:噴出孔
71:噴出孔帽
80:流動層形成區域
100:流體化床式反應裝置
H,h1,h2,H1,H2:高度
S:直線
S1~S2:面積
P:垂直線
X1:阻擋體之水平方向的外徑
X2:阻擋體之高度
Y1:流體化床裝置的內徑
θ:傾斜角
[圖1]係顯示本發明一實施形態之填充構件的透視圖。
[圖2](a)~(c)係從水平方向觀察本發明一實施形態之阻擋體的圖；(d)及(e)係本發明一實施形態之阻擋體的透視圖。
[圖3](a)~(c)係本發明一實施形態之阻擋體的透視圖；(d)及(f)係從水平方向觀察本發明一實施形態之阻擋體的圖；(e)及(g)，各自係(d)及(f)之阻擋體從垂直上方照光時之投影圖。
[圖4]係從水平方向觀察本發明一實施形態之流體化床式反應裝置時的剖面圖。
[圖5]係顯示從四氯矽烷轉化至三氯矽烷的轉化率之圖。
[用以實施發明之形態]
雖然於以下說明本發明之一實施形態，但本發明並未限定於此。本發明並未被限定於以下說明的各構成，而於申請專利範圍所示的範圍內有各種變更的可能。即，適當組合各自揭示於不同實施形態的技術手段而獲得的實施形態亦包含於本發明之技術範圍。又，本說明書中記載的專利文獻全部於本說明書中被引用作為參考文獻。又，於本說明書只要未特別記載，表示數值範圍的「A~B」係意指「A以上(包含A及大於A)B以下(包含B及小於B)」。
[1.填充構件]
本發明一實施形態的填充構件，其係設置於流體化床式反應裝置內，其特徵在於：上述填充構件係包括：具有錐形形狀的頂面之阻擋體。再者，本說明書中，亦將「本發明一實施形態的填充構件」單純稱為「本填充構件」。又，在本說明書中亦將「流體化床式反應裝置」單純稱為「裝置」。
本填充構件因為含有上述構成，故具有以下優點：(1)藉由使用於反應而供給之氣體所成的氣泡與填充構件所具備之阻擋體接觸，並使該氣泡分散，而使該氣泡變小(氣泡的微細化)。藉此，增加氣體-固體的接觸面積。因此，在設有本填充構件的裝置內，能夠促進所欲進行的反應；(2)藉由使上述阻擋體具有錐狀的形狀，在反應時，使得自填充構件的垂直上方落下之粉體的滯留變少。藉此，在設置有本填充構件之裝置內，能夠平穩地進行粉體的流動；(3)藉由使上述阻擋體具有錐狀的形狀，在從設置有本填充構件之裝置內，將粉體排出時，能夠防止在裝置內(特別是填充構件之阻擋體的上面)之粉體的滯留。
圖1係顯示本發明一實施形態之填充構件10的透視圖。如圖1所示，填充構件10係具備：具有錐形形狀的頂面之阻擋體11、用於支撐阻擋體11的支撐體12。
<1-1.阻擋體11>
參照圖2說明阻擋體11。圖2的(a)~(c)係從水平方向觀察阻擋體11的圖。圖2的(d)及(e)係阻擋體11的透視圖。如圖2的(a)所示，阻擋體11具有頂面13及底面14。
在本說明書中，阻擋體11的「頂面13」係指，從垂直上方觀看阻擋體11時進入視野的部分，以及從水平方向觀看阻擋體11時進入視野的部分。阻擋體11的「底面14」係指，阻擋體11之「頂面13」以外的部分。因此，若參照圖2的(a)~(e)，各圖的底線成為底面14，較底線更上方的部分皆成為頂面13。
阻擋體11的頂面13係具有錐狀的形狀。換言之，上述「頂面13具有錐狀的形狀」亦相當於「頂面13具有形成錐狀的面」。上述「形成錐狀的面」係指，將通過阻擋體11頂點之垂直線延長時，從垂直下方朝垂直上方而接近於該垂直線的面，且包含與該垂直線以90°以下相交之直線的面。此處，「阻擋體11的頂點」係指，位於阻擋體11中最垂直上方的點。在本說明書中，亦將頂面13所具有之「形成錐形的面」稱為「錐狀面13a」或「錐狀側壁」。
再者，「錐狀」亦可稱為「錘狀」。於使用「錘狀」時，用語「錘狀面」或「錘狀側壁」係指，「錐狀面」或「錐狀側壁」，此等皆相同。
阻擋體11的頂面13除了具有錐狀面13a以外，亦可具有側直面13b。上述「側直面13b」係指與垂直方向平行的面。如圖2的(b)及(c)所示，阻擋體11亦可組合錐狀面13a與側直面13b來構成。
就阻擋體11的形狀而言，可例如為圖2所示之形狀，舉例來說，(a)錐型、(b)陀螺型、(c)階梯型等，並未特別限制。又，阻擋體11可組合圖2之(a)~(c)的形狀。舉例來說，在一個圖中，雖然將阻擋體11的部分為錐型，但其他部分亦可表示為如陀螺型所示之形狀；或者，雖然可在從一特定方向觀看時之圖中顯示為錐型，但在從其他方向觀看時之圖中顯示為陀螺型。
又，在圖2的(a)~(c)所示之圖中，雖然阻擋體11相對於所有通過阻擋體11頂點之垂直線係左右對稱，但阻擋體11並不限於此。又，阻擋體11係可為如圖2的(d)所示之圓錐般，底面的形狀為圓形，且可為如圖2的(e)所示之三角錐般，底面的形狀為三角形。阻擋體11底面的形狀係未限定於此，亦可為橢圓形、四角形或多角形等。此處，上述「底面」係指，以垂直上方朝阻擋體11照光時的投影圖所表示之面。
從氣泡細微化的觀點來看，阻擋體11較佳為錐型，且特佳為圓錐型。
阻擋體11底面14的形狀係未特別限定，可為平坦亦可具有凹部。
阻擋體11較佳係形成有貫通底面14與頂面13之孔。在阻擋體11中，形成孔的位置並未特別限定，可於阻擋體11的頭頂部形成孔。藉由在阻擋體11形成有貫通底面14與頂面13之孔，具有下述優點：更促進設置有具備該阻擋體之填充構件10的裝置內之反應的進行。此係因為，由被導入至裝置的氣體所成之氣泡，藉由通過孔，使氣泡變得更小(換言之，將氣泡更微細化)，而更增加了氣體與固體的接觸面積。
雖然形成於阻擋體11之孔的數量並未特別限定，但從氣泡的細微化之觀點來看，較佳係1個以上，更佳係2個以上，特佳係4個以上，最佳係6個以上。於在阻擋體11形成2個以上之孔時，雖然形成之孔的配置並未特別限定，但從氣泡的細微化之觀點來看，較佳係均等地配置。
又，形成於阻擋體11之孔的形狀並未特別限定，可舉出四角形、菱形、多角形、圓形及橢圓形等。從加工簡便性的觀點來看，形成於阻擋體11之孔的形狀較佳係圓形。
參照圖3的(a)及(b)，說明形成於阻擋體11之孔的一例。圖3的(a)及(b)係阻擋體11的透視圖。該阻擋體11的底部14係具有凹部，且該阻擋體11形成有貫通底面14與上述頂面13之孔。
圖3(a)所示之阻擋體11係於阻擋體11的垂直方向靠近中央處，形成有四角形的孔。在圖3的(a)中，於阻擋體11，等間隔地形成合計共6個孔。此等6個孔係形成於水平方向的同一剖面上。
圖3(b)所示之阻擋體11係於阻擋體11的頭頂部及阻擋體11的垂直方向靠近中央處，形成有圓形的孔。形成於垂直方向靠近中央處係等間隔地形成合計共6個孔，其中3個孔係形成於水平方向的同一剖面上，另外3個孔係形成為相異於水平方向的同一剖面狀。再者，為了方便說明，於圖3的(a)及(b)中，顯示形成於垂直方向靠近中央處之6個孔中的3個孔。
圖3(c)係阻擋體11的透視圖。如圖3(c)所示，阻擋體11係具有由通過阻擋體11頂點之垂直線P與含於上述錐狀側壁之直線S所形成之角θ。上述θ亦稱為「傾斜角θ」。圖3(c)所示之阻擋體11係具有45°的傾斜角θ，作為頂面13之錐狀側壁的傾斜角θ。相對於通過阻擋體11頂點的垂直線p，上述阻擋體之上述頂面之錐狀側壁的傾斜角θ較佳係45°以下，更佳係40°以下，特佳係35°以下，最佳係30°以下。雖然頂面13之錐狀側壁之傾斜角θ的下限並未特別限定，但可為10°以上。
如上述般，藉由使阻擋體11之頂面13之錐狀側壁之傾斜角θ，相對於通過阻擋體11頂點的垂直線p成為45°以下，能夠獲得平穩地進行粉體的流動之優點。此係因為，能夠更進一步抑制朝阻擋體11的頂面13之固體(粉體)的堆積，故從填充構件10的垂直上方落下之粉體，在阻擋體11頂面13附近的滯留變少。又，頂面13之錐狀側壁之傾斜角θ相對於通過阻擋體11頂點的垂直線p成為45°以下之阻擋體11，係變得更減少朝阻擋體11的頂面13之固體(粉體)的堆積。因此，能夠更容易地將上述粉體從流體化床式反應裝置去除。將設置有具備上述阻擋體11之填充構件10的裝置用於後述之三氯矽烷的製造方法時，上述粉體為金屬矽。
如圖3(c)所示，將阻擋體11水平方向的外徑設為X1，將阻擋體11的高度設為X2。又，如後述之圖4所示般，將流體化床式反應裝置水平方向的內徑設為Y1。就阻擋體11的尺寸而言，較佳係滿足下述(1)或(2)，更佳係同時滿足(1)及(2)：(1)阻擋體11水平方向的外徑X1與設置有具備該阻擋體11之填充構件10之流體化床式反應裝置水平方向的內徑Y1，係滿足0.05≦X1/Y1≦0.25；(2)上述阻擋體之高度X2與上述外徑X1的比值，係滿足0.5≦X2/X1≦5。
就阻擋體11的尺寸而言，較佳係滿足0.05≦X1/Y1≦0.20，更佳係滿足0.05≦X1/Y1≦0.15，特佳係滿足0.05≦X1/Y1≦0.10。又，就阻擋體11的尺寸而言，較佳係滿足0.5≦X2/X1≦3，更佳係滿足0.5≦X2/X1≦2，特佳係滿足0.5≦X2/X1≦1。
藉由使阻擋體11的尺寸滿足上述(1)，在設置有具備該阻擋體11之填充構件10之流體化床式反應裝置中，因為能夠抑制裝置內流動層之塞 流(Slugging)的產生，故具有促進裝置內所欲反應進行的優點。又，藉由使阻擋體11的尺寸滿足上述(2)，在設置有具備該阻擋體11之填充構件10之流體化床式反應裝置中，因為使裝置內流動層的流體變成平穩地流動，故具有促進裝置內所欲反應進行的優點。再者，上述塞流產生的判定係能夠使用Keairns等人之塞流判斷式，在本領域的技術知識範圍內進行判斷。
圖3(d)係從水平方向觀看阻擋體11之圖，且圖3(e)係圖3(d)之阻擋體11從垂直上方照光時之投影圖。圖3(f)係從水平方向觀看阻擋體11之圖，且圖3(g)係圖3(f)之阻擋體11從垂直上方照光時之投影圖。
如圖3(d)及(f)所示，阻擋體11的頂面13係具有錐狀面13a及側直面13b以外，還可具有水平面13c。上述「水平面13c」係指，在頂面13中之與鉛直方向垂直的面。如圖3(d)及(f)所示，阻擋體11亦可由錐狀面13a與水平面13c組合來構成。如圖3(d)及(f)所示，在阻擋體11的頂面13中，位於最靠近阻擋體11鉛直上方的面可為水平面13c。
如圖3(e)及(g)所示，將阻擋體11從垂直上方照光時之投影圖的面設為S1。又，如圖3(d)及(f)所示，在具有阻擋體11的頂面13中，將傾斜角θ超過45°之頂面13的面積總和設為S2。S1係包含S2。在阻擋體11中，S2與S1的比值，S2/S1較佳係越小越好。具體而言，S2/S1較佳係小於0.5，更佳係小於0.3，特佳係小於0.2，最佳係0.1以下。
圖3(f)所示之阻擋體11的底部14具有凹部，且於水平面13c，形成有貫通底面14與頂面13之孔。如圖3(f)所示，於傾斜角θ超過45°之頂面13形成孔時，除了孔之外，於傾斜角θ超過45°之頂面13的面積總和為S2。
藉由使阻擋體11的S2/S1小於0.5，具有能夠平穩地進行粉體的流動之優點。此係因為，能夠更進一步抑制朝阻擋體11的頂面13之固體(粉體)的堆積，故從填充構件10的垂直上方落下之粉體，在阻擋體11頂面13附近的滯留變少。又，S2/S1小於0.5之阻擋體11，係變得更減少朝阻擋體11的頂面13之固體(粉體)的堆積，故能夠更容易地將上述粉體從流體化床式反應裝置去除。
圖1所示之填充構件10係於複數個水平方向的剖面上，具備有阻擋體11，且於水平方向的同一剖面上，具備有複數個阻擋體11。在本說明書中，亦將設於水平方向的同一剖面上之複數個阻擋體稱為「阻擋體群組」。圖1所示之填充構件10係於水平方向的同一剖面上，具備有包含複數個阻擋體11之複數個(具體而言為4個)阻擋體群組11a，且將此等阻擋體群組11a中的一個阻擋體群組11a所含之阻擋體11，以灰色的虛線包圍來表示。然而，填充構件10所具備之阻擋體11的數量並未特別限定。從氣泡細微化的觀點來看，填充構件10較佳係在2個以上水平方向的剖面上具備阻擋體11，更佳係在3個以上水平方向的剖面上具備阻擋體11，特佳係在4個以上水平方向的剖面上具備阻擋體11，最佳係在5個以上水平方向的剖面上具備阻擋體11。從氣泡細微化的觀點來看，填充構件10較佳係在水平方向的同一剖面上具備2個以上的阻擋體11，更佳係具備10個以上的阻擋體11，特佳係具備20個以上的阻擋體11，最佳係具備30個以上的阻擋體11。從氣泡細微化的觀點來看，填充構件10較佳係在水平方向的同一剖面上具備包含2個以上之包含複數個阻擋體11的阻擋體群組11a，更佳係具備3個以上的阻擋體群組11a，特佳係具備4個以上的阻擋體群組11a，最佳係具備5個以上的阻擋體群組11a。
如上述般，填充構件10藉由於複數個水平方向的剖面上具備有阻擋體11，及/或於水平方向的同一剖面上具備有包含複數個阻擋體11的阻擋體群組11a，而具有以下優點。也就是說，在設置有該填充構件10的裝置中，在流動層的水平方向及/或垂直方向的各位置中，變得能夠獲得阻擋體11的優點。換言之，在流動層的水平方向及/或垂直方向的各位置中，變得能夠獲得更增加氣體與固體之接觸面積的優點，故能夠具有促進裝置內所欲反應進行的優點。
針對填充構件10於複數個水平方向的剖面上具備有阻擋體11時，複數阻擋體11的位置關係進行說明。在填充構件10中，假定在位於水平方向的剖面上存在有阻擋體a1，且在與上述剖面垂直的方向之相鄰的水平方向剖面上存在有阻擋體b1之情況。此時，雖然阻擋體a1與阻擋體b1之互相垂直方向的中心線係可重合，亦可不重合，但從氣泡微細化的觀點來看，較佳係不重合。
在填充構件10於水平方向的同一剖面上具有有包含複數阻擋體11的阻擋體群組11a時，阻擋體群組11a的各阻擋體11較佳係互相隔開特定的間隔而配置。上述「特定的間隔」係指，在設置有填充構件10的裝置內，能夠對流動層之塞流的產生賦予影響。因此，上述「特定的間隔」係能夠以防止上述塞流的產生作為目的，來適當地設定。
在填充構件10於複數水平方向的剖面上具備有阻擋體11，且至少於水平方向的同一剖面上至少具備1個包含複數個阻擋體11的阻擋體群阻11a之情況下，形成於各水平方向之剖面上之複數個阻擋體11的數量可為相 同，亦可為不同。該阻擋體11的數量係能夠考慮在防止塞流的產生及裝置所具有之填充構件以外的部件的配置等之外，來適當地設定。
雖然阻擋體11的材質並未有特別限定，但較佳係能夠耐受裝置內所進行之反應的各種條件(例如溫度及壓力等)、化學反應、以及粉體所造成之磨耗等的材質。就阻擋體11的材質而言，雖然可舉出例如鎳、鎳基合金(耐熱鎳鉻鐵合金(Incoloy)及鉻鎳鐵耐熱耐蝕合金(Inconel)等)、及不鏽鋼(SUS,Steel Special Use Stainless)等，但以成本的觀點來看，此等當中較佳為SUS。
<1-2.支撐體12>
支撐體12只要具有能夠保持阻擋體11的構成，並未特別限定。舉例來說，如圖1所示，支撐體12可為與阻擋體11的頂面13接觸並保持之的構成，亦可為藉由貫通阻擋體11而保持之的構成，或者，可為此等之組合。
支撐體12的形狀係只要具有能夠保持阻擋體11的構成，並未特別限定。上述形狀可為由如圖1所示之板狀物體而構成，亦可為由角柱或者圓柱等而構成。又，支撐體12亦可組合上述各種形狀的部件來構成。又，於使用角柱或者圓柱等的情況下，此等的內部可為空洞。從使裝置內流動層的流體變成平穩地流動之觀點來看，支撐體12的形狀較佳係水平方向的剖面面積為小者，因此，較佳可使用板狀物體且板狀的面與垂直方向平行之構成。
雖然支撐體12的材質並未特別限定，但較佳係能夠耐受裝置內所進行之反應的各種條件(例如溫度及壓力等)、化學反應、以及粉體所造成之磨耗等的材質。就支撐體12的材質而言，雖然可舉出例如鎳、鎳基合金(耐熱 鎳鉻鐵合金(Incoloy)及鉻鎳鐵耐熱耐蝕合金(Inconel)等)、及不鏽鋼(SUS,Steel Special Use Stainless)等，但以成本的觀點來看，此等當中較佳為SUS。
[流體化床式反應裝置]
圖4係從水平方向觀察本發明一實施形態之流體化床式反應裝置100時的剖面圖。亦有將「本發明一實施形態之流體化床式反應裝置」單純稱為「本裝置」的情形。
流體化床式反應裝置100係具備：反應爐20；粉體供給部30，其係將固體(粉體)供給至該反應爐20；氣體導入部40，其係導入用於與該粉體反應的氣體；氣體收集部50，其係收集由該反應所產生之反應生成氣體。
於反應爐20的內部，係具備：填充構件10；分隔壁60，噴出孔70及噴出孔帽71。
反應爐20的大部分係設置有：側體部21，其係沿著形成直線圓筒狀的垂直方向；底部22，其係連結於側體部的下部；頂面部23，其係連結於側體部的上端。藉由水準的分隔壁60，劃分側體部21的內部空間與底部22的內部空間。另一方面，側體部21的內部空間與頂面部23的內部空間係以可相互連通的狀態構成。又，流體化床式反應裝置100的內徑係指反應爐20的內徑，以Y1表示。
底部22與頂面部23的形狀係可為圖4所記載之形狀，換言之，其係不限定於形成與側體部21具有約相同直徑的形狀，側體部21與頂面部23的直徑能夠以相異的形狀來構成。為了將反應生成氣體從粉體有效率地分離並收集，頂面部23較佳係以具有較側體部21還大的直徑來構成。於頂面 部23具有較側體部21還大的直徑之情況下，從側體部21朝頂面部23的途中，亦可朝垂直上方擴張直徑而形成錐體部。頂面部23的內徑較佳係側體部21的內徑的1.3~1.6倍。
粉體供給部30係形成於頂面部23，並藉由以使頂面部23貫通於垂直方向的方式來構成，能夠從反應爐20的外部朝反應爐20的內部供給固體(粉體)。
於反應爐20的底部22，形成氣體導入部40。氣體導入部40係以貫通底部22之壁的方式來構成，藉此，能夠從反應爐20的外部，朝反應爐20的底部導入反應用的氣體。
分隔壁60係設置於側體部21與底部22的境界面。藉由分隔壁60，劃分側體部21與底部22。從粉體供給部30供給至反應爐20內部的粉體，係藉由分隔壁60，防此其進入底部22。
噴出孔70係形成於分隔壁60，藉由將該分隔壁朝垂直方向貫通之構成，並藉由氣體導入部40而能夠將導入至底部22的氣體導入側體部21。
噴出孔帽71係形成於噴出孔70的上部，以被覆側體部21側之噴出孔70之孔的方式來構成。藉此，噴出孔帽71係能夠防止粉體朝噴出孔70內部的侵入，換言之，能夠防止由粉體通過噴出孔70而造成之粉體從側體部20朝底部22的侵入。
氣體收集部50係形成於頂面部23，並能夠收集反應生成氣體。
在流體化床式反應裝置100中，能夠進行以下各種反應。(i)能夠從粉體供給部30朝反應爐20的內底部(換言之，分隔壁60上)，供給粉體；(ii)通過氣體導入部40，從外部朝流體化床式反應裝置100底部22的內腔，導入反應用的氣體。導入至底部22內腔的氣體係接著通過噴出孔70，從上述粉體的下方導入側體部21的內部；(iii)藉由使粉體上昇的氣體，於側體部21形成流動層；(iv)在流動層中，藉由粉體與氣體的接觸，產生反應；(v)從氣體收集部50收集由上述反應所產生之反應生成氣體。將形成流動層的區域稱為「流動層形成區域80」。
流體化床式反應裝置100係能夠在該裝置進行所欲的反應，並以獲得由該反應所產生之反應生成氣體為目的而進行反應，且設置上述氣體收集部50。然而，藉由在流體化床式反應裝置100所進行之反應所產生之反應生成物並非僅限於氣體，亦可為液體及固體，或氣體、液體及固體的混合物。因此，流體化床式反應裝置100係可配合在該裝置所進行之反應所產生之反應生成物的形態，而設置用於收集各種反應生成物的收集部。用於該反應生成物的收集部係能夠在本領域的技術知識範圍內適當選擇。
圖4中，流體化床式反應裝置100係於流動層形成區域80設有填充構件10。填充構件10較佳係[1.填充構件]所記載之填充構件。又，填充構件10係於水平方向的同一剖面上，具備有包含複數個阻擋體11之複數個(具體而言為5個)阻擋體群組11a，且將此等阻擋體群組11a中的一個阻擋體群組11a所含之阻擋體11，以灰色的虛線包圍來表示。如上述般，因為反應係在流動層中產生，藉由將填充構件10設置於流動層形成區域80，能夠獲得填充構件10的優點。填充構件10並不需要全部都在流動層形成區域80的範圍。填充 構件10的一部分，特別是，若包含1個以上之阻擋體11的部分被包含在流動層形成區域80的範圍，則能夠獲得填充構件10的優點。從能夠更獲得填充構件10的優點之觀點來看，填充構件10所具備之阻擋體11中，被包含在流動層形成區域80的範圍之阻擋體11越多越好。因此，填充構件10所具備之阻擋體11最佳係全部被包含在流動層形成區域80的範圍。
藉由將填充構件10設置於流動層形成區域80，流體化床式反應裝置100具有與填充構件10相同的優點。
在流體化床式反應裝置100中，填充構件10係於水平方向的同一剖面上，具備有包含複數個阻擋體11之阻擋體群組11a，在阻擋體群組11a中，相對於上述流體化床式反應裝置100之水平方向的剖面面積，每個上述阻擋體11的佔有面積較佳為0.1%~10%。
因為於水平方向的同一剖面上，設置具備有包含複數個阻擋體11之阻擋體群組11a之填充構件10，流體化床式反應裝置100具有成為更有效率地產生所欲反應之反應裝置的優點。又，因為相對於該裝置之水平方向的剖面面積為特定佔有面積，設置具備有包含阻擋體11之阻擋體群組11a的填充構件10，能夠抑制流體化床式反應裝置100內之流動層之塞流的產生，故具有能夠更促進所欲反應進行之優點。
在流體化床式反應裝置100中，填充構件10係於水平方向的同一剖面上具有包含複數阻擋體11之阻擋體群組11a，且在阻擋體群組11a中，相對於上述流體化床式反應裝置100之水平方向的剖面面積，上述阻擋體11之佔有面積的總和較佳為0.2%~30%。
因為於水平方向的同一剖面上，設置具備有包含複數個阻擋體11之阻擋體群組11a之填充構件10，流體化床式反應裝置100具有成為更有效率地產生所欲反應之反應裝置的優點。又，因為相對於該裝置之水平方向的剖面面積，以使阻擋體11之佔有面積的總和為0.2%~30%的方式，設置具備有包含阻擋體11之阻擋體群組11a的填充構件10，能夠抑制流體化床式反應裝置100內之流動層之塞流的產生。因此，具有能夠更促進所欲反應進行之優點。
在流體化床式反應裝置100中，相對於上述流動層形成區域80的高度H，填充構件10較佳係在5%~80%的範圍內具備阻擋體11。「5%~80%」係指，相對於上述流動層形成區域80的高度H，從較流動層形成區域80之下端往垂直上方5%的位置H1處，延伸至較流動層形成區域80之下端往垂直上方80%的位置H2處為止的範圍內。因此，於上述範圍內具備阻擋體11係指，以使從垂直最下方之阻擋體11的下端h1朝垂直最上方之阻擋體11的上端h2為止的範圍被包含在H1至H2範圍內的方式，具備阻擋體11。
根據上述構成，具有能夠提供更有效率地產生所欲反應之流體化床式反應裝置100的優點。此係因為，在流體化床式反應裝置100之反應爐20的內部，即使在反應中所形成之流動層的垂直上方，亦能夠藉由使氣泡變小(換言之，氣泡細微化)，而增加氣體-固體的接觸面積。
如圖4所示，在填充構件10具備複數個阻擋體11時，在填充構件10所具備之阻擋體11中，只要有1個以上的阻擋體11，在相對於上述流動層形成區域80的高度H之5%~80%的範圍內即可。在填充構件10所具備之阻擋體11中，在相對於上述流動層形成區域80的高度H之5%~80%的範圍 內，阻擋體11的數量較佳係越多越好。填充構件10所具備之阻擋體11最佳係全部都在相對於上述流動層形成區域80的高度H之5%~80%的範圍內。
在圖4所示之流體化床式反應裝置100中，填充構件10於相對於上述流動層形成區域80的高度H之20%~70%的範圍內，具備有複數個阻擋體11。
[3.三氯矽烷的製造方法]
本發明一實施形態之三氯矽烷的製造方法，其較佳係：於流體化床式反應裝置，供給金屬矽粉末與氣體狀四氯矽烷與氫，藉由上述氣體狀四氯矽烷與氫，使金屬矽粉末流動化而進行四氯矽烷的還原反應。
在本說明書中，亦有將「本發明一實施形態之三氯矽烷的製造方法」稱為「本製造方法」的情形。
上述流體化床式反應裝置較佳係[2.流體化床式反應裝置]所記載的流體化床式反應裝置。
根據上述構成，因為於流體化床式反應裝置，設置能夠使用於與粉體反應之氣體的氣泡變小之填充構件10，故能夠增加氣體-固體的接觸面積。因此，本製造方法係在流體化床式反應裝置100內，促進四氯矽烷的還原反應，並具有提升四氯矽烷轉化至三氯矽烷的轉化率之優點。
針對使用流體化床式反應裝置100之本製造方法，進行詳細說明。
藉由氣流的移送，於反應爐20的內部，通過粉體供給部30供給金屬矽粉末。金屬矽係批次供給。秤量後之金屬矽係被投入至設置於反應爐 20上部之粉體供給部30所含之滾筒(drum)。之後，氫置換及氫加壓(較反應爐壓力還高的壓力)上述滾筒的氣相，並藉由打開設置於粉體供給部30所含之至反應爐20為止的供給管之自動閥，金屬矽係藉由自身加壓及自身重量，而被投入至反應爐20的內部。因為金屬矽的投入量係依附於反應爐20的負荷，故因應該負荷而變更計算值。此時，使用氫氣作為氣流移送的載氣，並藉由控制此載氣的流量，調整金屬矽粉末的供給量。
又，藉由氣體導入部40，將氣體狀四氯矽烷與氫供給至反應爐20的底部22。將從氣體導入部40供給之氣體狀四氯矽烷與氫，稱為反應氣體。上述反應氣體係通過設置於分隔壁60的噴出孔，而從反應爐20的底部22供給至側體部21內。藉由經供給之反應氣體，使被供給之金屬矽粉末流動化，並能夠乘著反應氣體的上昇流動而上昇。
藉由金屬矽粉末的流動化，形成流動層。此時，在流動層內，於反應氣體與金屬矽粉末之間，產生四氯矽烷的還原反應，具體而言，產生下述反應式(1)所示之反應。
Si+2H2+3SiCl4→4SiHCl3…(1)
藉由上述反應，能夠獲得氣體狀的三氯矽烷。
在上述流動層中，流動狀態的金屬矽粉末與反應氣體的混合物(合稱流動混合物)係經過反應爐20之側體部21的填充構件10中而上昇。此時，反應氣體係成為氣泡狀且變得存在於流動混合物內，且伴隨著上昇，反應氣體的氣泡漸漸成長變大。此處，變大後之氣泡在通過填充構件10時，其與填充構件10所具備之阻擋體11接觸並微細化。此時，於上述阻擋體11形成孔時，氣泡藉由通過該孔，被更進一步微細化。
因此，在此反應爐20中，藉由設置具備阻擋體11的填充構件10，到反應爐20的上部為止，反應氣體係能夠在氣泡的直徑維持於較小的狀態下上昇。此時，藉由使反應氣體與金屬矽粉末接觸產生四氯矽烷的還原反應。接著，因為反應氣體的氣泡直徑小，金屬矽粉末與反應氣體的接觸面積增加，而能夠提高四氯矽烷還原反應的反應效率。因此，氣體狀的四氯矽烷系能夠有效率地轉化成氣體狀的三氯矽烷。
接著，如此一來，藉由在頂面部23所具備之氣體收集部50，收集上昇至反應爐20的頂面部23為止之氣體狀三氯矽烷，並取出至反應爐20的外部。
在本製造方法中，較佳係藉由產生上述之四氯矽烷的還原反應，來製造三氯矽烷。然而，在本製造方法所產生之反應係不限於上述四氯矽烷的還原反應。舉例來說，從氣體導入部40同時導入氫與氯化氫氣體時，產生下述反應式(2)所示之氯化反應，而能夠製得三氯矽烷。
Si+3HCl→SiHCl3+H2…(2)。
在本製造方法中，在產生反應式(1)所示之四氯矽烷的還原反應時，亦可同時產生反應式(2)所示之氯化反應。
本發明並不限定於上述各實施形態，可在請求項所示之範圍內做各種的變更。因此，將不同的實施形態中所揭示之技術手段適宜地組合而得之實施形態亦包含在本發明的技術範圍內。
[1]一種填充構件，其係設置於流體化床式反應裝置內，其特徵在於：上述填充構件係包括：具有錐形形狀的頂面之阻擋體。
[2]如[1]所述之填充構件，其中，上述阻擋體係形成有貫通底面與上述頂面之孔。
[3]如[1]或[2]所述之填充構件，其中，相對於垂直線，上述阻擋體之上述頂面之錐狀側壁的傾斜角θ係45°以下。
[4]如[1]~[3]中任一者所述之填充構件，其中，上述阻擋體之水平方向的外徑X1與上述流體化床式反應裝置之水平方向的內徑Y1，係滿足0.05≦X1/Y1≦0.25。
[5]如[1]~[4]中任一者所述之填充構件，其中，上述阻擋體之高度X2與上述阻擋體之水平方向的外徑X1的比值，係滿足0.5≦X2/X1≦5。
[6]一種流體化床式反應裝置，其特徵在於：於流動層形成區域設置如[1]~[5]中任一者所述之填充構件。
[7]如[6]所述之流體化床式反應裝置，其中，上述填充構件係包括：阻擋體群組，其係於水平方向的同一剖面上具有複數之上述阻擋體，且在上述阻擋體群組中，相對於上述流體化床式反應裝置之水平方向的剖面面積，每個上述阻擋體的佔有面積為0.1%~10%。
[8]如[6]或[7]所述之流體化床式反應裝置，其中，上述填充構件係包括：阻擋體群組，其係於水平方向的同一剖面上具有複數之上述阻擋體，且在上述阻擋體群組中，相對於上述流體化床式反應裝置之水平方向的剖面面積，上述阻擋體之佔有面積的總和為0.2%~30%。
[9]如[7]或[8]所述之流體化床式反應裝置，其中，上述填充構件係包括複數個上述阻擋體群組。
[10]如[6]~[9]中任一者所述之流體化床式反應裝置，其中，上述填充構件係相對於上述流動層形成區域的高度，於5%~80%的範圍內具備上述阻擋體。
[11]一種三氯矽烷的製造方法，其特徵在於：於如[6]~[10]中任一者所述之流體化床式反應裝置，供給金屬矽粉末與氣體狀四氯矽烷與氫，藉由上述氣體狀四氯矽烷與氫，使金屬矽粉末流動化而進行四氯矽烷的還原反應。
[實施例]
[實施例1]
針對本發明的一實施例進行說明。
(實施例1)
製作小尺寸的流體化床裝置。將各種填充構件設置於流體化床裝置時，針對在流體化床裝置內所產生之流動層的特性、及從流體化床取出粉體時之金屬矽的殘存量，進行評價。再者，就評價此等之觀點來看，在實施例1中的流體 化床裝置中，可產生流動層(換言之，四氯矽烷的還原反應係非為必要)，且使用空氣作為導入流體化床裝置的氣體。探討所用之流體化床裝置的內徑(Y1)為600mm。
作為填充構件，於流體化床裝置各自設置(A)阻擋體；(B)檔管(dummy tube)或(C)多孔板。
(A)阻擋體係最大外徑(X1)為160mm，且高度(X2)為80mm的圓錐形。阻擋體還在頂面的垂直靠近中央處，等間隔地形成6個寬度20mm且高度5mm之四角形的孔。阻擋體的傾斜角θ為45°。藉由直徑10mm之圓柱狀的支撐體，且支撐體係藉由貫通阻擋體的中心線來保持阻擋體，並一個支撐體保持一個阻擋體。以使阻擋體的下端成為自分隔壁至垂直上方1m的位置處，設置合計7個阻擋體。
(B)檔管係直徑(外徑)(X1)60.5mm、高度(X2)1000mm的圓柱型。以使檔管的下端成為自分隔壁至垂直上方1m的位置處，設置合計4個檔管。
(C)多孔板的直徑(外徑)(X1)係與裝置的內徑一致，且厚度(高度)(X2)係9mm的圓盤型。於多孔板，等間隔地形成187個直徑為25mm的孔。以使多孔板的下端成為自分隔壁至垂直上方1m的位置處，設置1個多孔板。
又，於探討中，使用空氣作為氣體，且使用金屬矽作為粉體。
流動條件係如以下所示。
‧經供給之金屬矽的填充層高度：約2000mm
‧流體化床裝置內的溫度：常溫
‧流體化床裝置內的壓力：約20kPaG
‧供給至流體化床裝置內之空氣的溫度：常溫
‧供給至流體化床裝置內之空氣的壓力：約30kPaG
結果，在沒有設置填充構件的裝置內，或者在設置有(A)阻擋體、(B)檔管或(C)多孔板的裝置內，流動層形成區域的高度(H)(換言之，流動層高度)係各自為，自分隔壁至垂直上方2143.6mm處、2178.6mm處、2123.1mm處或2152.9mm處。
針對氣泡率、壓力趨勢、金屬矽的分散性及金屬矽的殘存量等各項目，評價各填充構件。以下，針對各項目的評價方法及評價基準進行說明。
(氣泡率)
藉由下式定義氣泡率。
氣泡率(%)=(1-(填充層高度/流動層高度))x100
上述填充層高度係從粉體供給部所供給之金屬矽，其在分隔壁垂直方向的高度，且使用測量裝置(measure)量測。
上述流動層高度係在上述條件下流動時，在流動層內所產生之流動層的高度，且使用測量裝置量測。
氣泡直徑越小則上昇速度越慢，其在流動層停留的時間變長。因此，氣泡直徑越小，流動層高度變高，結果上述氣泡率變大。氣泡率大係表示氣泡直徑小，因此，為了能夠促進所欲的反應效率，氣泡率較佳係大的。
氣泡率係依據以下基準進行評價，將結果顯示於表1。
◎：8%以上
○：7.5%以上且小於8%
△：7%以上且小於7.5%
×：小於7%
(壓力趨勢)
壓力趨勢係指，流動層中，各時間之流動層最下部與流動層上部之氣相的壓力差值變動。壓力趨勢係如以下測定。
將第一壓力傳感器設置於自流動層底板(分隔壁)300mm的高度處之流體化床裝置的側面，將第二壓力傳感器設置於自流動層粉末表面1000mm以上的高度處之流體化床裝置的側面，且每1秒進行各自的壓力測定。壓力趨勢係擷取第一壓力傳感器及第二壓力傳感器的差值，並作為流動層之流動狀態的指標。
壓力趨勢越小，換言之，則因為流動層中的壓力變動越小，而能夠有效率地進行所欲的反應，故較佳。
壓力趨勢係依據以下基準進行評價，將結果顯示於表1。
◎：平均值小於±0.1kPa
○：平均值小於±0.2kPa
△：平均值小於±0.4kPa
×：平均值小於±0.6kPa
(金屬矽分散性)
金屬矽分散性係指，流動層中金屬矽粉末的分散程度。
金屬矽分散性越大，則因為能夠有效率地進行所欲的反應，故較佳。
金屬矽分散性係在考慮填充構件的形狀後，針對反應中金屬矽的行動進行目視，並將目視的結果依據以下基準進行評價，且將結果顯示於表1。
◎：沒有填充構件，或者填充構件沒有妨礙金屬矽的上下移動。
○：填充構件稍微妨礙金屬矽的上下移動。
△：填充構件妨礙金屬矽的上下移動。
×：填充構件顯著地妨礙金屬矽的上下移動。
(金屬矽殘存量)
金屬矽殘存量係指，從流動層取出未反應之金屬矽粉末時，殘存於反應爐內之金屬矽粉末的量。
金屬矽殘存量小係表示，能夠容易且充分地將未反應的金屬矽粉末從反應爐取出，故金屬矽殘存量越小越好。
金屬矽殘存量係在反應後，藉由目視觀察填充構件上金屬矽粉末的有無，並依據以下基準進行評價，且將結果顯示於表1。
○：於填充構件上，幾乎不存在金屬矽粉末。
×：於填充構件上，存在著很多金屬矽粉末。
(綜合評價)
基於上述各評價結果，依據以下基準進行評價各填充構件的綜合評價，且將結果顯示於表1。
○：於各評價結果中不包含×。
×：於各評價結果中包含×。
Figure 107101816-A0305-02-0029-1
從氣泡率及壓力趨勢的觀點來看，具備阻擋體之填充構件係特別優異。從金屬矽分散性及金屬矽殘存量的觀點來看，具備阻擋體之填充構件亦具有充分優異的效果。因此，從表1的結果能夠得知，就填充構件的綜合評價而言，具備阻擋體之填充構件係最優異的。
[實施例2]
使用在實施例1獲得高評價之設置具有阻擋體之填充構件的流體化床式反應裝置，以及沒有設置填充構件的流體化床式反應裝置，並如下述般進行三氯矽烷的製造。
探討所用之流體化床式反應裝置的內徑(Y1)係2300mm。
準備4個上述流體化床式反應裝置，於其中一者，設置具有阻擋體之填充構件。
阻擋體係最大內徑(X1)為160mm，且高度(X2)為80mm的圓錐形。阻擋體還在頂面的垂直靠近中央處，等間隔地形成8個寬度20mm之圓形的孔。阻擋體的傾斜角θ為45°。藉由由寬度50mm的板而成之格子狀的支撐體，來保持阻擋體。填充構件係以下述方式構成：於垂直方向上具備4個群組，且上述群組係在水平方向的同一剖面上具備有25~32個阻擋體。
反應條件如下所述。
‧經供給之金屬矽的填充層高度：約5000mm。
‧反應爐內的溫度：540℃
‧反應爐內的壓力：2.8MPaG
‧供給至側體部內之氫的溫度：550℃
‧供給至側體部內之氫的壓力：2.9MPaG
‧供給至側體部內之四氯矽烷的溫度：550℃
‧供給至側體部內之四氯矽烷的壓力：2.9MPaG
再者，金屬矽係一邊形成流動層，一邊被供給至約5000mm的高度。因此，在流體化床式反應裝置內，流動層形成區域係與金屬矽的填充層高度相同，約5000mm。
如下述般，算出以上述反應條件進行三氯矽烷製造時之四氯矽烷轉化成三氯矽烷的轉化率，將結果顯示於圖5。
轉化率=(F-R)/F。
此處，F係供給之四氯矽烷的量(換言之，進料之四氯矽烷的量)，R係反應生成氣體中四氯矽烷的量。
圖5中，(A)~(C)係使用完全沒有設置填充構件之流體化床式反應裝置，(A)~(C)係表示各自在不同日期開始運轉。針對有填充構件及沒有填充構件的(A)~(C)等裝置，皆在每1日算出轉化率。
由圖5可知，有填充構件及沒有填充構件的(A)~(C)之各裝置的轉化率係從運轉(反應)開始後上昇，於數日後，成為穩定的值(稱為裝置轉化率)。在沒有填充構件的(A)~(C)中，全部裝置轉化率的平均值為24.5%。另一方面，在有填充構件的裝置中，裝置轉化率為25.7%。也就是說，與沒有設置填充構件的流體化床式反應裝置相比，設置有填充構件的流體化床式反應裝置提升了約1.05倍的轉化率。
如上所述，在三氯矽烷的製造方法中，藉由使用設置具備有阻擋體之填充構件的流體化床式反應裝置，能夠使氣泡率變大，換言之，能夠使氣泡直徑變小。結果，能夠提高四氯矽烷轉化至三氯矽烷的轉化率。
[產業上的可利用性]
根據本發明的一實施形態，能夠提供一種可促進氣體與固體反應之新穎的填充構件、具備該填充構件之流體化床式反應裝置及使用該流體化床式反應裝置之三氯矽烷的製造方法。
10:填充構件
11:阻擋體
11a:阻擋體群組
12:支撐體

Claims (11)

  1. 一種填充構件，其係設置於流體化床式反應裝置內，其特徵在於：上述填充構件係包括：具有錐形形狀的頂面之複數阻擋體的阻擋體群組；其中，上述複數阻擋體於水平方向的同一剖面上互相隔開特定的間隔而配置。
  2. 如請求項1所述之填充構件，其中，上述阻擋體係形成有貫通底面與上述頂面之孔。
  3. 如請求項1或2所述之填充構件，其中，相對於垂直線，上述阻擋體之上述頂面之錐狀側壁的傾斜角θ係45°以下。
  4. 如請求項1或2所述之填充構件，其中，上述阻擋體之水平方向的外徑X1與上述流體化床式反應裝置之水平方向的內徑Y1，係滿足0.05≦X1/Y1≦0.25。
  5. 如請求項1或2所述之填充構件，其中，上述阻擋體之高度X2與上述阻擋體之水平方向的外徑X1的比值，係滿足0.5≦X2/X1≦5。
  6. 一種流體化床式反應裝置，其特徵在於：於流動層形成區域設置如請求項1或2所述之填充構件。
  7. 如請求項6所述之流體化床式反應裝置，其中，上述填充構件係包括：阻擋體群組，其係於水平方向的同一剖面上具有複數之上述阻擋體，且在上述阻擋體群組中，相對於上述流體化床式反 應裝置之水平方向的剖面面積，每個上述阻擋體的佔有面積為0.1%~10%。
  8. 如請求項6所述之流體化床式反應裝置，其中，上述填充構件係包括：阻擋體群組，其係於水平方向的同一剖面上具有複數之上述阻擋體，且在上述阻擋體群組中，相對於上述流體化床式反應裝置之水平方向的剖面面積，上述阻擋體之佔有面積的總和為0.2%~30%。
  9. 如請求項7所述之流體化床式反應裝置，其中，上述填充構件係包括複數個上述阻擋體群組。
  10. 如請求項6所述之流體化床式反應裝置，其中，上述填充構件係相對於上述流動層形成區域的高度，於5%~80%的範圍內具備上述阻擋體。
  11. 一種三氯矽烷的製造方法，其特徵在於：於如請求項6所述之流體化床式反應裝置，供給金屬矽粉末與氣體狀四氯矽烷與氫，藉由上述氣體狀四氯矽烷與氫，使金屬矽粉末流動化而進行四氯矽烷的還原反應。
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