KR102356416B1 - 멀티-튜브 방사상 층 반응기 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 반응 구역 (10) 이 이동 촉매 층과 함께 제공된 베셀을 포함하는 방사상 층 반응기 (1) 에 관한 것이다. 반응기는 상기 반응 구역 (10) 내에서:
● 적어도 두 개의 공급물 분배 튜브들 (9) 로서, 각각의 공급물 분배 튜브 (9) 는 공급물 주입 수단과 연통하는 제 1 단부 (11) 및 폐쇄된 제 2 단부 (12) 를 구비하고, 상기 공급물 분배 튜브들 (9) 은 실질적으로 수직하게 연장되고 또한 공급물이 반응 구역 (10) 을 통과할 수 있도록 그리고 촉매들을 유지할 수 있도록 구성되는, 상기 공급물 분배 튜브들 (9);
● 적어도 두 개의 유출물 수집 튜브들 (13) 로서, 각각의 유출물 수집 튜브는 유출물 배출 수단과 연통하는 제 1 단부 (14) 및 폐쇄된 제 2 단부 (15) 를 구비하고, 상기 유출물 수집 튜브들 (13) 은 실질적으로 수직하게 연장되고 또한 유출물이 상기 유출물 수집 튜브 (13) 를 통과할 수 있도록 그리고 촉매들을 유지할 수 있도록 구성되는, 상기 유출물 수집 튜브들 (13) 을 추가로 포함한다.

Description

멀티-튜브 방사상 층 반응기{MULTI-TUBE RADIAL BED REACTOR}
본 발명은 촉매 반응들을 실행하기 위한 반응기들의 분야에 관한 것으로, 촉매 층은 이동성이고 처리될 공급물의 방사상 이동은 베셀 (vessel) 의 주변으로부터 중앙을 향해 또는 베셀의 중앙으로부터 주변을 향해 발생한다. 본 발명의 맥락에서, 용어 "방사상"은, 일반적으로 이동성인 촉매 층을 통해 주변으로부터 중앙을 향해 또는 중앙으로부터 주변을 향해 배향된 반경들에 상응하는 방향들의 세트에서 발생하는 시약들의 유동에 대해 사용된다. 본 발명은 가스 형태로 시약의 방사상 유동에 대한 특정한 적용이다.
이러한 유동의 유형을 가장 대표하는 유닛은 80℃ 내지 250℃ 범위의 증류 간격을 갖는 것으로서 규정될 수도 있는 가솔린 유형의 탄화수소 커트들 (cuts) 의 재생적인 개질을 위한 유닛이다. 재생적인 개질을 포함하는 일부 이러한 방사상 층 유닛들은 이동 층으로서 언급된 촉매의 유동, 즉 반응 유출물들을 회수하는 중앙 수집기에 상응하는 내부 벽 (예를 들어 내부 스크린) 및 외부 스크린에 의해 한정된 환형 베셀에 제한된 촉매 입자들의 느린 중력 유동을 사용한다.
공급물은 환형 층의 외부 주변을 통해 일반적으로 도입되고, 촉매 층의 수직한 유동 방향에 실질적으로 직교하게 촉매 층을 통과한다. 그 후, 반응 유출물들은 중앙 수집기 내에서 회수된다.
따라서, 촉매 층은 촉매를 유지하는 내부 스크린에 의해 내부 측이 제한되고 또한 내부 스크린과 동일한 유형의 다른 스크린에 의해 또는 가리비 형태의 스크린 요소들의 조립체로 이루어진 디바이스에 의해 외부 측이 제한된다.
공급물을 외부 스크린 측으로부터 환형 촉매 층으로 통과시킬 수 있도록 그리고 반응 유출물들을 내부 스크린 측으로부터 중앙 수집기로 통과시킬 수 있도록, 내부 스크린 및 외부 스크린은 다공성이다.
종래 기술 특허 FR 2 948 580 은, 외부 스크린이 반응기의 벽에 근접한 촉매 층에서 침지된 복수의 수직 분배 튜브들에 의해 교체되는 방사상 층 반응기를 개시하기 위해 공지되었다. 이러한 유형의 조립체는 큰 기계적 강도를 가지고, 이로 인해 버클링 (buckling) 현상을 감소시킬 수 있고, 따라서 상기 스크린들의 수리 및/또는 교체와 관련된 반응기 정지 시간을 감소시킬 수 있다.
이러한 종래 기술 반응기들은, 용적의 상당한 일부가 이러한 내부 수단들 (스크린 및 중앙 수집기) 에 의해 채워진다는 사실에 관련된 불이익을 겪는다. 일부 경우들에서 촉매 용적은 베셀의 전체 용적 중 단지 약 50% 일 수도 있다.
본 발명의 일 목적은, 반응기의 동일 유용 용적에 대한 반응기의 용량을 개선하고, 따라서 반응기 내에서 처리될 수 있는 공급물 유량을 증가시키기 위하여, 촉매 용적이 최적화되는 방사상 순환에 의한 이동 촉매 층 반응기에 대한 신규 개념을 제안하는 것이다.
이를 위하여, 수직 축선을 따라서 연장되는 반응기가 제안되고, 상기 반응기는:
● 이동 촉매 층을 갖는 반응 구역이 제공된 베셀;
● 반응 구역 위에 위치된 적어도 하나의 공급물 주입 수단;
● 반응 구역 아래에 위치된, 촉매 반응에 의해 생성된 유출물을 위한 적어도 하나의 유출물 배출 수단;
● 반응 구역의 상부 부분으로 촉매를 도입시킬 수 있는 적어도 하나의 촉매 주입 수단;
● 반응 구역의 하부 부분으로 개방되는 적어도 하나의 촉매 배출 수단을 포함하고,
반응기는, 반응 구역 내에:
● 적어도 두 개의 공급물 분배 튜브들로서, 각각의 공급물 분배 튜브는 공급물 주입 수단과 연통하는 제 1 단부 및 폐쇄된 제 2 단부를 구비하고, 분배 튜브들은 실질적으로 수직하게 연장되고 또한 공급물이 반응 구역을 통과할 수 있도록 그리고 촉매들을 유지할 수 있도록 구성되는, 상기 공급물 분배 튜브들;
● 적어도 두 개의 유출물 수집 튜브들로서, 각각의 유출물 수집 튜브는 유출물 배출 수단과 연통하는 제 1 단부 및 폐쇄된 제 2 단부를 구비하고, 수집 튜브들은 실질적으로 수직하게 연장되고 또한 유출물이 유출물 수집 튜브를 통과할 수 있도록 그리고 촉매들을 유지할 수 있도록 구성되는, 상기 유출물 수집 튜브들을 추가로 포함한다.
따라서, 본 발명은 가스 공급물의 방사상 확산에 의한 그리고 촉매의 느린 중력 유동에 의한 촉매 전환 반응기에 관한 것으로, 상기 촉매 전환 반응기는 촉매 층에서 침지된 실질적으로 수직인 복수의 공급물 분배 튜브들을 포함하고, 반응 유출물들에 대한 중앙 수집 튜브가 촉매 층에서 침지된 실질적으로 수직인 복수의 유출물 수집 튜브들에 의해 교체된다.
용어 "실질적으로 수직인"은 튜브들이 반응기의 중앙 수직 축선에 대해 0°내지 15°범위의 경사를 가질 수도 있다는 것을 의미한다.
이러한 유형의 내부 반응기 구성은 사실 반응기의 주어진 동일 유용 용적에 대한 촉매 용적을 증가시키기 위해 사용될 수 있고, 따라서 처리될 공급물의 유량을 증가시키기 위해 사용될 수 있고, 결과로서, 동일한 반응기 (iso-reactor) 용적에 대한 반응기의 용량을 증가시킬 수 있다.
즉, 종래 기술 반응기의 치수와 비교하여 더 작은 치수를 갖는 본 발명에 따른 반응기로 공급물의 동일한 유량을 처리하는 것을 상정하는 것이 가능하다.
바람직하게는, 공급물 분배 튜브들의 수는 4 개 이상이고 유출물 수집 튜브들의 수는 4 개 이상이다.
본 발명의 반응기의 적용 분야는 가솔린의 촉매 개질, 다양한 C4, C5 올레핀 커트들의 골격 이성질화, 또는 실제로는 예를 들어 프로필렌의 생산을 위한 복분해를 포함한다. 이 프로세스들의 리스트는 완전하지 않고, 본 발명은 가스 공급물의 방사상 유동에 의한 임의의 유형의 촉매 프로세스에 적용될 수도 있다.
일 실시형태에 따라, 공급물 주입 수단은 반응기의 쉘에 형성된 오리피스와 연통하는 주입 튜브를 포함한다.
바람직하게는, 유출물 배출 수단은 반응기의 쉘에 형성된 오리피스와 연통하는 적어도 하나의 배출 튜브를 포함한다.
바람직한 실시형태에 따라, 촉매 주입 수단 및 촉매 배출 수단은 적어도 하나의 튜브를 포함하고, 상기 적어도 하나의 튜브는 그 단부들에서 개방되고 반응기의 쉘에 형성된 오리피스와 연통한다.
바람직한 실시형태에서, 촉매 주입 수단은 반응기의 쉘에 형성된 오리피스와 각각 연통하는 복수의 튜브들을 포함한다.
본 발명의 유리한 실시형태에서, 강성의 관점으로부터, 반응기는 쉘에 체결되는 제 1 상부 플레이트를 포함하고, 공급물 분배 튜브들은 제 1 상부 플레이트에 의해 지지되고, 공급물 분배 튜브들 각각은 제 1 상부 플레이트에 형성된 오리피스와 연통한다. 이 실시형태에서, 촉매 주입 수단은 제 1 플레이트에 의해 또한 지지되는 복수의 튜브들을 유리하게는 포함하고, 각각의 튜브는 제 1 플레이트에 형성된 오리피스와 연통한다. 예로서, 제 1 상부 플레이트는 원뿔대, 바람직하게는 반전된 원뿔대, 즉 원뿔의 정점이 반응기의 제 2 단부 (반응기의 바닥부) 를 향해 배향되는 원뿔대의 형상이다. 상부 플레이트는 촉매에 그리고 가스에 불침투성이도록 또한 구성된다.
바람직한 실시형태에 따라, 반응기는 쉘에 체결되는 제 2 하부 플레이트를 추가로 포함하고, 반응 구역은 제 1 플레이트와 제 2 플레이트 사이에 포함된다. 수집 튜브들은 제 2 플레이트에 의해 지지되고, 각각의 수집 튜브는 제 2 플레이트에 형성된 오리피스와 연통한다. 하부 플레이트는 촉매에 그리고 가스에 불침투성이도록 구성된다.
이 실시형태에서, 촉매 배출 수단은 제 2 플레이트에 의해 지지되는 복수의 촉매 배출 튜브들을 포함할 수도 있고, 촉매 배출 튜브들 각각은 제 2 플레이트에 형성된 오리피스와 그리고 쉘에 형성된 오리피스와 연통한다.
바람직한 실시형태에서, 제 1 플레이트 및 제 2 플레이트는 유출물 수집 튜브들의 제 2 단부들 및 공급물 분배 튜브들의 제 2 단부들을 각각 차단하기 위해 구성된다.
유리하게는, 분배 튜브들 및/또는 유출물 수집 튜브들은 반응기에 제거가능하게 고정된다.
본 발명의 일 양태에서, 분배 및 수집 튜브들은 수직 축선에 직교하는 면에서 복수의 튜브들의 라인들로 배치된다. 일 실시형태에서, 각각의 튜브들의 라인은 분배 튜브들에 의해 또는 수집 튜브들에 의해 구성되고, 튜브들의 라인들은, 수집 튜브들로 구성된 라인이 분배 튜브들로 구성된 라인에 인접하게 배치되도록 배열된다. 다른 실시형태에 따라, 각각의 튜브들의 라인은 분배 튜브 및 수집 튜브를 교대로 포함한다.
튜브들의 어레이 (array) 가 튜브들의 라인들을 포함하는 때에, 두 개의 인접한 라인들의 튜브들은, 즉 "정사각형" 패턴에 따라 서로 대향하여 배치될 수도 있다. 대안적으로, 튜브들의 어레이가 튜브들의 라인들을 포함하는 때에, 두 개의 인접한 라인들의 튜브들은, 즉 "삼각형" 패턴에 따라 오프셋될 수도 있다.
대안의 실시형태에 따라, 수직 축선에 직교하는 면에서, 분배 및 수집 튜브들은 복수의 동심 열들을 형성하기 위해 배치되고, 복수의 동심 열들에서 수집 튜브들로 이루어진 열은 분배 튜브들로 이루어진 열에 인접하게 배치된다.
다른 실시형태에 따라, 수직 축선에 직교하는 면에서, 분배 및 수집 튜브들은 복수의 동심 열들로 배치되고, 각각의 상기 튜브들의 열은 복수의 분배 튜브들 및 수집 튜브들을 포함한다.
유리한 실시형태에 따라, 촉매 용적의 사용을 최적화하는 관점에서, 수집 튜브들 및/또는 분배 튜브들의 일부는 반응기의 쉘에 인접한다. 특정 실시형태에 따라, 수집 튜브들 및/또는 분배 튜브들의 일부는 반응기의 쉘의 통합 부분을 형성한다.
수집 및 분배 튜브들은 원형, 타원형 또는 렌즈형 (lenticular) 단면 또는 사각형 (예를 들어, 정사각형, 직사각형 또는 정사방형) 형상일 수도 있다.
공급물 분배 튜브 또는 유출물 수집 튜브가 원형 단면일 때, α 의 개방각을 갖는 분배 또는 수집 섹터를 가진다. 수집 또는 분배 각 (α) 은 일반적으로 30°내지 360°의 범위, 바람직하게는 180°~ 360°의 범위이다.
공급물 분배 튜브들 및/또는 유출물 수집 튜브들의 섹션이 원형의 형상이 아닐 때에, 튜브들의 수집 또는 분배 표면들의 주변 크기는 바람직하게는 상기 튜브의 외부 섹션의 전체 주변 크기의 적어도 50% 이다.
바람직하게는, 공급물 분배 및 유출물 수집 튜브들의 분배 및 수집 섹터들 (또는 분배 또는 수집 표면들) 각각은 튜브의 수직 길이의 주요한 부분에 걸쳐 연장한다. 용어 "주요한 부분"은 튜브의 수직 길이의 적어도 80%, 바람직하게는 상기 길이의 적어도 90% 에 상응하는 부분을 의미한다.
본 발명에 따라, 공급물 분배 튜브들 및 유출물 수집 튜브들의 수뿐만 아니라 치수들은, 수집 튜브들에 대한 평균 압력 강하 (mean pressure drop) 가 분배 튜브들에 대한 평균 압력 강하의 ±20%, 바람직하게는 ±10% 와 같도록 결정된다.
본 발명의 다른 특징들 및 이점들은, 비제한적인 설명으로만 주어지고 이하의 도면들에 의해 달성되는 이하의 상세한 설명으로부터 현저해질 것이다.
도 1 은 본 발명에 따른 반응기의 부분적으로 단면의 개요도이다.
도 2 는 도 1 의 반응기의 수직 축선을 따르는 단면도이다.
도 3 은 본 발명에 따른 반응기의 수직 축선을 따르는 단면도이다.
도 4 는 제 1 분배 모드에 따른 튜브들의 어레이를 보여주는 반응기의 수직 축선에 직교하는 면에서의 단면이다.
도 5 는 제 2 분배 모드에 따른 튜브들의 네트워크 (network) 를 보여주는 반응기의 수직 축선에 직교하는 면에서의 단면이다.
도 6 은 제 3 분배 모드에 따른 튜브들의 네트워크를 보여주는 반응기의 수직 축선에 직교하는 면에서의 단면이다.
도 7 은 종래 기술의 반응기 및 본 발명에 따른 반응기에 대한 체류 시간 (dewll time) 의 분포 그래프이다.
일반적으로, 동일한 요소들은 도면들에서 동일한 참조 번호들로 나타내어 진다.
도 1 은 본 발명의 방사상 유동 촉매 반응기 (1) 를 도시하고, 상기 반응기 (1) 는 카보이 (carboy) 형태로 실질적으로 수직인 대칭 축선 (AZ) 을 따라서 연장하는 원통형 베셀을 규정하는 쉘 (2) 에 의해 형성된다.
쉘 (2) 은 상부 부분에서 제 1 오리피스 (3) 를 그리고 하부 부분에서 제 2 오리피스 (4) 를 구비하고, 상기 오리피스들은 각각 처리될 공급물들의 진입을 위한 수단 및 촉매 반응에서 생성된 유출물들을 위한 배출 수단이다. 쉘 (2) 은 반응 구역 (10) 을 포함하는 베셀을 규정한다.
반응 구역 (10) 의 위에 그리고 아래에 각각 위치된 제 1 오리피스 (3) 및 제 2 오리피스 (4) 는, 쉘을 유체 주입 및 배출 배관에 연결하기 위해 사용될 수 있는 매니폴드 (5, 6) 에 의해 둘러싸인다.
도 1 에 나타낸 바와 같이, 쉘 (2) 의 상부 부분은, 베셀의 상부 부분으로 그리고 반응 구역 (10) 으로 개방하는 촉매 도입용 복수의 튜브들 (7; 또한 레그들로서 공지 됨) 에 의해 횡단된다. 또한, 쉘은 베셀의 하부 부분에 배치된 촉매 배출 (또는 인출) 용 복수의 튜브들 (8) 을 포함한다. 촉매용 배출 (또는 인출) 튜브들 (8) 은 반응 구역 (10) 의 바닥부로 강하하고 반응기 (1) 의 외측으로 개방한다. 반응 구역 (10) 에서 분배되는 촉매는 입자들의 형태, 예를 들어 일반적으로 1 내지 5 ㎜ 범위의 직경을 가지는 구형이다. 명백하게는, 촉매는 예를 들어 원통형 과립과 같은 다른 형태들을 취할 수도 있다.
본 발명에 따라, 반응기 (1) 는 반응 구역 (10) 으로 개방하는 복수의 공급물 분배 튜브들 (9) 을 포함한다. 공급물 분배 튜브들 (9) 은 실질적으로 수직한 방향으로, 바람직하게는 대칭 축선 (AZ) 에 실질적으로 평행하게 반응 구역 (10) 으로 연장하고 또한 반응 구역 (10) 높이의 적어도 80% 에 걸쳐 연장한다.
공급물 분배 튜브들 (9) 은 반응기의 쉘의 제 1 상부 오리피스 (3) 와 연통하는 제 1 단부에서 개방된다. 제 2 하부 단부 (12) 는 공급물이 제 2 단부를 통과하는 것을 방지하기 위한 방식으로 폐쇄된다. 공급물 분배 튜브들 (9) 은 가스에 대해 침투성이도록 그리고 촉매에 대해 불침투성이도록 구성된다. 반응 구역 (10) 으로의 기체 공급물의 통과를 허용하고 반응 구역 (10) 으로부터 분배 튜브로의 촉매의 통과를 방지하는 여과 디바이스들로 고려될 수도 있는 공급물 분배 튜브들 (9) 은, 예를 들어, 치수가 촉매 입자들의 크기보다 더 작은 개구들이 제공되는 튜브의 형태이거나, 당업자에게 공지되어 있는 "Johnson" 유형의 스크린 형태일 수도 있다.
도 1 을 참조하여, 본 발명의 반응기 (1) 는 반응 구역 (10) 에서 강하하는 (촉매 반응에 의해 생성된) 복수의 유출물용 수집 튜브들 (13) 을 또한 포함하고, 상기 튜브들은 실질적으로 수직한 방향으로, 바람직하게는 대칭 축선 (AZ) 에 실직적으로 평행하게 연장한다. 유출물 수집 튜브들 (13) 은 쉘에 형성된 제 2 오리피스 (4; 유출물 배출부) 와 연통하는 제 1 단부 (14) 에서 개방되는 반면, 제 1 단부 (14) 에 대향하는 제 2 단부 (15) 는 폐쇄된다. 유출물 수집 튜브들 (13) 은 반응 생성물 (반응 유출물) 에 대해 침투성이도록 그리고 촉매에 대해 불침투성이도록 구성된다. 반응 구역 (10) 으로부터 수집 튜브로의 유출물의 통과를 허용하고 반응 구역 (10) 으로부터 수집 튜브로의 촉매의 통과를 방지하는 여과 디바이스들로 고려될 수도 있는 수집 튜브들은, 예를 들어, 시트에 의해 형성되고 그 치수가 촉매 입자들의 크기보다 더 작은 개구들이 제공되는 튜브의 형태이거나, 실제로, 당업자에게 공지되어 있는 "Johnson" 유형의 스크린 형태일 수도 있다.
도 2 는 도 1 의 반응기의 내부도이고, 반응기의 상부 및 하부 부분들을 더 상세하게 도시한다.
반응기 (1) 의 상부 부분에는 쉘 (2) 에 체결되는 상부 플레이트 (16) 가 제공되는 것이 도 2 에서 관찰될 것이다. 따라서, 반응기는 두 개의 구역들, 즉:
● 상부 플레이트 (16) 위에 배치되고 쉘 (2) 과 상부 플레이트 (16) 사이에 포함된 공급물 한정 (confining) 구역 (17); 및
● 상부 플레이트 (16) 아래에 위치되고 반응기의 바닥부로 연장하는 반응 구역 (10) 으로 나뉜다.
상부 플레이트 (16) 는 한정 구역 (17) 및 반응 구역 (10) 에서 이동하는 촉매의 입자들에 대해 그리고 가스에 대해 불침투성인 재료에 의해 구성된다.
도 2 에 도시된 바와 같이, 공급물 분배 튜브들 (9) 은 상부 플레이트 (16) 에 의해 지지되고, 공급물 분배 튜브들의 자유 개방된 제 1 단부 (11) 가 공급물 한정 구역 (17) 으로 개방하는 방식으로 상부 플레이트 (16) 를 통과한다.
촉매 도입 레그들 (7) 이 상부 플레이트 (16) 에 의해 지지되고, 촉매 도입 레그들의 자유 개방된 단부가 상부 플레이트 (16) 아래에 위치된 반응 구역 (10) 의 상부 부분으로 개방하는 방식으로 배치된다는 것은 또한 인지될 것이다.
또한, 도 2 는 상부 플레이트 (16) 가 반전된 원뿔대 부분 (18) (즉, 원뿔의 정점이 반응기의 바닥부를 향해 배향됨) 및 상기 원뿔대 부분 (18) 과 쉘 (2) 사이에 연결부를 제공하는 원형 스커트 (19) 를 포함하고, 상기 원뿔대 부분의 원형 베이스는 베셀의 직경보다 더 작은 직경을 가진다는 것을 보여준다. 원형 스커트 (19) 는 반응기 (1) 의 바닥부의 방향으로 하향으로 경사지게 된다. 원뿔의 베이스가 촉매 분배 튜브들 (7) 에 의해 횡단되는 환형 플랫 섹션 (20) 에 의해 원형 스커트 (19) 에 연결되고, 상기 촉매 분해 튜브들 (7) 의 개방 단부는 반응 구역 (10) 으로 개방한다는 것이 또한 보여질 것이다.
도 2 에 나타낸 바와 같이, 단면으로 보면, 스커트 (19) 는 수직 축선을 따라서 연장하고 플랫 섹션 (20) 에 연결되는 환형 부분 (24) 을 또한 포함한다. 따라서, 도 2 에서 볼 수 있는 바와 같이, 반응 구역 (10) 의 상부 부분은 제 1 환형 구역보다 더 큰 치수를 가지고, 본질적으로 원뿔대인 섹션을 갖는 제 2 환형 구역에 의해 연장된 제 1 원통형 환형 구역을 포함한다. 분배 레그들 (7) 을 통해 도입되는 촉매는 제 1 원통형 환형 섹션을 통과하고, 그 후 제 2 환형 원뿔대 구역으로 확산된다.
본 발명의 맥락에서 그리고 대안적으로, 스커트 (19) 는 본질적으로 수평인 면, 즉 수직 축선 (AZ) 에 직각으로 연장할 수도 있다.
명백하게는, 상부 플레이트 (16) 는 예를 들어 촉매 분배 튜브들 및 공급물 분배 튜브들이 통과하는 오리피스들을 포함하는 디스크와 같은 다른 구성들을 가질 수도 있다.
여전히 도 2 를 참조하여, 유출물 수집 튜브들 (13) 은 상부 플레이트 (16) 아래에 위치된 반응 구역 (10) 에 배치된다. 수집 튜브들 (13) 은 유출물 배출 오리피스 (4) 와 연통하는 개방 하부 제 1 단부 (14) 및 폐쇄된 상부 제 2 단부 (15) 를 포함한다. 유리하게는, 기계적인 유지의 관점으로부터 제 2 단부 (15) 는 상부 플레이트 (16) 에 고정식으로 부착되고, 바람직하게는 튜브 교체의 준비를 허용하기 위하여 제거가능하게 부착된다. 도 2 의 예시적인 실시형태에서, 수집 튜브들 (13) 의 하부 단부 (14) 는, 쉘 (2) 의 통합 부분을 형성하고 반응 구역 (10) 의 하부 부분에서 연장하는 중앙 튜브 (21) 에 의해 쉘 (2) 에 고정된다. 유리하게는, 수집 튜브들 (13) 을 쉘에 탑재하는 것을 용이하게 하기 위하여, 수집 튜브들 (13) 의 하부 부분은 반응기 (1) 의 쉘 (2) 의 돌출된 (bulged) 하부 부분을 따르기 위하여 굽혀진다.
본 발명에 따른 반응기의 대안적인 실시형태는 도 3 에 도표로 나타내어 도시되고, 도 3 은 반응기 (1) 의 대칭 축선 (AZ) 에 평행한 면에서의 단면도이다.
도 3 의 반응기는 쉘 (2) 에 고정되는 제 1 상부 원형 플레이트 (16) 및 제 2 하부 원형 플레이트 (22) 를 포함한다. 제 2 플레이트는 촉매 및 가스에 불침투성인 재료로부터 제조된다. 촉매 및 공급물이 한정되는 반응 구역 (10) 은 제 1 플레이트 (16) 및 제 2 플레이트 (22) 사이에 포함된 베셀의 용적에 의해 규정된다. 이 실시형태에서, 유리하게는, 공급물 분배 튜브들 (9) 및 유출물 수집 튜브들 (13) 의 제 2 단부들이 제 2 플레이트 (22) 에 의해 그리고 제 1 플레이트 (16) 에 의해 각각 차단된다는 것은 인지될 것이다. 바람직하게는, 상기 튜브들은 상기 플레이트들에 제거가능하게 고정된다.
본 발명의 이동 촉매 층 반응기의 작동 원리는 도 3 을 참조하여 설명될 것이다.
가스 탄화수소 공급물은 주입 매니폴드 (5) 를 통하여 상부 오리피스 (3) 를 통해 반응기 (1) 로 보내지고, 쉘과 상부 플레이트 (16) 에 의해 규정된 공급물 한정 용적 (17) 을 충전한다. 공급물은 공급물 한정 구역 (17) 으로 개방하는 상부 개구 (11) 를 통해 수직 분배 튜브들 (9) 에 의해 반응 구역 (10) 으로 공급된다. 공급물은 분배 튜브들 (9) 을 통과하고 반응 구역 (10) 에서 가스 유체에 대해 침투성이고 촉매의 압자들에 대해 불침투성인 분배 튜브들을 통해 방사상으로 확산된다.
촉매와 관련하여, 이는 촉매 분배 튜브들 (7; 또는 레그들) 을 통해 반응 구역 (10) 으로 (약 시간당 1 미터의) 비교적 낮은 속도로 중력 하에서 연속적으로 공급되고, 상기 튜브들의 자유 단부들은 반응 구역 (10) 으로 개방한다. 따라서, 촉매는 반응 구역 (10) 을 충전하고 또한 반응 구역 (10) 으로부터 연속적으로 인출되고 촉매 배출 튜브들 (8; 또는 레그들) 을 통해 반응기로부터 배출된다. 그 후, 반응 구역 (10) 의 용적을 점유하기 위하여 균일한 방식으로 스스로 분배하는 촉매는 촉매 전환 반응을 실시하기 위하여 그리고 반응 유출물을 생산하기 위하여 공급물과 접촉하게 된다. 반응 유출물은 유출물 수집 튜브들 (13) 에서 수집되고, 상기 튜브들은 반응 유출물에 대해 침투성이고 촉매에 대해 불침투성이다. 도 3 에서 실선 화살표로 나타낸 바와 같이, 유출물은 유출물 수집 튜브들 (13) 을 통해 방사상으로 확산하고, 하부 플레이트 (22) 를 통해 하부 플레이트 아래에 위치된 유출물 한정 공간 (23) 으로 공급된다. 유출물은 유출물 한정 공간 (23) 과 연통하는 배출 매니폴드 (6) 를 통해 유출물 배출 오리피스 (4) 를 통하여 반응기로부터 배출된다.
도 4 는 반응기에서 유출물 수집 튜브들 (13) 및 공급물 분배 튜브들 (9) 에 대한 분배 모드의 제 1 예를 도시한다. 반응기의 수직 축선에 직교하는 면에서의 단면도인 도 4 를 참조하여, 수집 튜브들 및 분배 튜브들은 튜브들의 라인들로 구성된 어레이에 배치된다. 도 4 의 예에서, 어레이는 공급물 분배 튜브들 (E) 로 이루어진 복수의 라인들 및 수집 튜브들 (S) 로 이루어진 복수의 라인들을 포함하고; 수집 튜브들로 이루어진 라인은 분배 튜브들로 이루어진 라인에 인접하게 배치된다.
도 5 는 유출물 수집 튜브들 및 공급물 분배 튜브들에 대한 다른 분배 모드를 나타내고, 수집 튜브들 및 분배 튜브들은 튜브들의 라인들의 어레이를 형성하기 위하여 배치된다. 도 5 의 배열체는, 튜브들의 각각의 라인이 교차하는 공급물 분배 튜브들 (E) 및 유출물 수집 튜브들 (S) 을 포함한다는 것을 특징으로 한다.
본 발명의 맥락에서 그리고 유출물 수집 튜브들 및 공급물 분배 튜브들이 라인들에서 분배되는 경우에, 두 개의 인접한 라인들의 튜브들은 도 4 또는 도 5 에서 볼 수 있는 바와 같이, 사각형 패턴을 형성하기 위하여 대향하거나 삼각형 패턴을 형성하기 위하여 오프셋되도록 배치된다.
도 6 에 나타낸 유출물 수집 튜브들 및 공급물 분배 튜브들에 대한 다른 분배 모드에 따라, 튜브들은 유출물 수집 튜브들 (S) 및 공급물 분배 튜브들 (E) 에 의해 교대로 구성된 복수의 대략적으로 동심인 열들로 배치된다. 용어 "대략적으로 동심인"은 모든 열들의 중심이 베셀의 중심에 대해 중심 맞춤된 원에 포함된다는 것을 의미한다.
튜브들의 동심 열들의 구성의 경우에, 유출물 수집 튜브들 (S) 및 공급물 분배 튜브들 (E) 을 동일한 열로 연속적으로 교대로 하는 것이 또한 가능하다.
바람직하게는, 공급물 분배 튜브들 및 유출물 수집 튜브들이 원형 섹션을 가지는 때에, 상기 튜브들은 일반적으로 30°내지 360°의 범위 내의, 바람직하게는 180°내지 360°의 범위 내의 개방 각도 (α) 를 갖는 각진 (angular) 확산 섹터 및 각진 수집 섹터를 각각 가진다.
공급물 분배 튜브들 및/또는 유출물 수집 튜브들의 섹션이 원형이 아닐 때에, 튜브들의 수집 표면 또는 분배 표면의 주변 크기는 튜브의 외부 섹션의 전체 주변 크기의 바람직하게는 적어도 50% 이다.
본 발명의 다른 특정한 특징들에 따라, 분배 튜브들 및/또는 수집 튜브들의 각진 섹터 (또는 표면) 는 "Jhonson" 유형의 스크린에 의해 생산된다. 다른 실시형태에 따라, 튜브들의 분배 및/또는 수집 섹터 (또는 표면) 는 상기 섹터의 벽에서 분배된 오리피스들에 의해 생산되고, 상기 오리피스들의 직경은 0.3 내지 0.8 dp 의 범위이며, 여기서 dp 는 촉매 그레인의 최소 직경을 나타낸다. 용어 "최소 직경"은 촉매에 대해 취해진 두 개의 대향 지점들 사이에서 측정된 최소 거리를 의미한다.
또한, 반응 구역의 유용한 촉매 용적을 최대화하기 위하여 튜브들 (유출물 수집 튜브 및/또는 공급물 분배 튜브) 의 일부를 쉘에 접합하는 것이 가능하다는 것은 인지되어야 한다. 다른 대안에서, 튜브들의 일부는 쉘의 통합 부분을 형성한다.
여전히 본 발명의 맥락 내에서, 튜브들의 섹션은 원형 섹션과는 상이할 수도 있고, 예를 들어 정사각형, 직사각형, 삼각형 또는 타원형일 수도 있다.
튜브들에 기계적 강도를 제공하기 위하여, 튜브들, 예를 들어 용접에 의해 상기 튜브들에 고정되는 예를 들어 바 (bar) 들 사이에 연결 수단을 추가로 제공하는 것이 가능하다. 유지 바들은 유리하게는 쉘에 고정될 수도 있다.
비제한적인 예에 의하여, 본 발명에 따른 반응기는 이하의 특징들을 가진다:
● 1.5 내지 6 m 범위의 반응 구역의 내부 직경
● 0.1 내지 0.6 m 범위의 튜브들의 내부 직경
● 0.2 내지 0.9 m 범위의 두 개의 인접한 튜브들 사이의 거리.
공급물 분배 튜브들 및 유출물 수집 튜브들의 수뿐만 아니라 그들의 치수들은, 수집 튜브들에 대한 평균 압력 강하가 분배 튜브들의 평균 압력 강하의 ±20 %, 바람직하게는 ±10 % 와 동일하도록 결정된다.
튜브들의 전체 높이에 걸쳐 유체의 균일한 확산을 보장하기 위하여 압력 강하 발생기 요소, 예를 들어 천공 스크린을 분배 또는 수집 튜브들에 추가하는 것이 가능하다.
실시예
후술된 실시예는 종래 기술에 따른 그리고 본 발명에 따른 반응기들의 시뮬레이션에 의한 체류 시간 (DTS) 분포를 비교한다. 따라서, 특히 반응기의 공급물에 대한 평균 체류 시간에 의해 특징지어질 수 있는 두 개의 반응기들의 각각에 대한 체류 시간들의 분포를 얻는 것이 가능하고, 변수는 공급물의 전환과 직접적으로 관련된다.
"종래 기술"의 반응기는 2.8m 의 내부 직경을 가진다. 베셀은 촉매를 유지하는 내부 원통형 스크린에 의해 내부 측에 대해 그리고 내부 스크린과 동일한 유형의 원통형 스크린에 의해 외부 측에 대해 제한되는 수직 원통형 링 형태의 촉매 층을 포함했다. 촉매 층을 통과한 후, 반응 유출물들은 촉매를 유지하는 내부 스크린을 통해 수직 원통형 수집기 내에서 수집되었다.
외부 스크린의 직경은 2.4m 였고, 내부 스크린의 직경은 0.9m 였다. 스크린은 9m 의 유효 높이를 가졌다.
본 발명의 반응기에서, 외부 및 내부 스크린들은 1.9m 의 직경을 갖는 그리고 튜브들 사이에 0.52m 의 삼각형 피치를 갖는 튜브들에 의해 교체되었다. 직경은 수집 튜브들 및 분배 튜브들에 대해 동일했다. 이 반응기는 촉매 층에 위치된 19 개의 튜브들 및 쉘에 인접한 7 개의 튜브들에 상당하는 것을 포함했다.
촉매 층에 위치된 튜브들 중 6 개뿐만 아니라 쉘에 인접한 튜브들 전체는 주입 튜브들 (13 개의 튜브들에 상당하는 것) 이었다. 다른 튜브들 (촉매 층에 남아있는 13 개의 튜브들) 은 수집 튜브들이었다. 마침내, 반응기의 내부 직경은 여전히 2.8m 였고, 튜브들의 유효 높이는 9m 였다.
종래 기술의 반응기를 이용한 시뮬레이션을 위하여, 공급물의 밀도가 평균 1.8㎏/㎥ 였고 점도가 2×10-5Pa.s 였다고 가정하면, 반응기를 통과하는 가스 공급물의 공칭 유량은 120t/h 이었다. 촉매는 2 ㎜ 의 직경을 갖고 그리고 41 % 와 동등한 그레인들 사이의 공극률을 갖는 그레인 형태인 것으로 가정되었다. 동일한 데이터는 공급물 유량이 38% 까지 증가되었다는 것을 제외하고 본 발명에 따른 반응기의 시뮬레이터에 대해 사용되었다.
두 개의 반응기들 각각에 대해, 체류 시간 분포는 COMSOL Multiphysics 4.2a software 를 이용하여 계수적으로 얻어졌다. 공급물은 시간 t=0 에서 반응기에 보내지고, 그 후 공급물 유량은 시간에 걸쳐 유지되었다.
시뮬레이션들은 분배 튜브들 (10mbar) 및 수집 튜브들 (9mbar) 에서 평균 압력 강하가 매우 효과적으로 근접하다 (10% 차이) 는 것을 보여준다.
또한, DTS 시뮬레이션들은, 공칭 공급물 유량이 38% 까지 증가된 본 발명의 반응기에서 그리고 종래 기술 반응기에서 평균 공급물 체류 시간이 동일했다는 것을 보여줬다 (도 7). 즉, 동일한 반응기 크기에 대해, 본 발명의 반응기는 공급물의 등전환 (동일한 체류 시간) 에서 38% 까지 증가된 공급물 유량을 처리하기 위하여 사용될 수 있었다. 따라서, 본 발명에 따른 반응기의 구성으로 인해, 동일 반응기 용적에서 공급물의 유량을 증가시키는 것, 따라서 반응기의 생산성을 개선하는 것이 가능하다.

Claims (16)

  1. 수직 축선을 따라서 연장되는, 가솔린 유형의 탄화수소 커트들 (cuts) 의 재생적인 개질을 위한 유닛의 반응기 (1) 로서,
    상기 반응기 (1) 는:
    ● 이동 촉매 층을 갖는 반응 구역 (10) 이 제공된 베셀 (vessel);
    ● 상기 반응 구역 (10) 위에 위치된 적어도 하나의 공급물 주입 수단;
    ● 상기 반응 구역 (10) 아래에 위치된, 촉매 반응에 의해 생성된 유출물 (effluent) 을 위한 적어도 하나의 유출물 배출 수단;
    ● 상기 반응 구역 (10) 의 상부 부분으로 촉매를 도입시킬 수 있는 적어도 하나의 촉매 주입 수단 (7);
    ● 상기 반응 구역 (10) 의 하부 부분으로 개방되는 적어도 하나의 촉매 배출 수단 (8) 을 포함하고,
    상기 반응기는 상기 반응 구역 (10) 내에서:
    ● 적어도 두 개의 공급물 분배 튜브들 (9) 로서, 각각의 공급물 분배 튜브 (9) 는 상기 공급물 주입 수단과 연통하는 제 1 단부 (11) 및 폐쇄된 제 2 단부 (12) 를 구비하고, 상기 공급물 분배 튜브들 (9) 은 실질적으로 수직하게 연장되고 또한 공급물이 상기 반응 구역 (10) 을 통과할 수 있도록 그리고 촉매들을 유지할 수 있도록 구성되는, 상기 공급물 분배 튜브들 (9);
    ● 적어도 두 개의 유출물 수집 튜브들 (13) 로서, 각각의 유출물 수집 튜브는 상기 유출물 배출 수단과 연통하는 제 1 단부 (14) 및 폐쇄된 제 2 단부 (15) 를 구비하고, 상기 유출물 수집 튜브들 (13) 은 실질적으로 수직하게 연장되고 또한 유출물이 상기 유출물 수집 튜브 (13) 를 통과할 수 있도록 그리고 촉매들을 유지할 수 있도록 구성되는, 상기 유출물 수집 튜브들 (13) 을 추가로 포함하는, 반응기.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 반응기 (1) 는 쉘 (2) 에 의해 형성되고, 상기 공급물 주입 수단은 상기 쉘 (2) 에 형성된 오리피스 (3) 와 연통하는 주입 튜브 (5) 를 포함하는, 반응기.
  3. 제 1 항에 있어서,
    상기 반응기 (1) 는 쉘 (2) 에 의해 형성되고, 상기 유출물 배출 수단은 상기 쉘 (2) 에 형성된 오리피스 (4) 와 연통하는 배출 튜브 (6) 를 포함하는, 반응기.
  4. 제 1 항에 있어서,
    상기 반응기 (1) 는 쉘 (2) 에 의해 형성되고, 상기 촉매 주입 수단 (7) 및 상기 촉매 배출 수단 (8) 은 그 단부들에서 개방되는 적어도 하나의 튜브를 포함하며, 상기 튜브는 상기 쉘 (2) 에 형성되는 오리피스와 연통하는, 반응기.
  5. 제 1 항에 있어서,
    상기 반응기 (1) 는 쉘 (2) 에 의해 형성되고 상기 쉘 (2) 에 체결되는 제 1 상부 플레이트 (16) 를 포함하며, 상기 공급물 분배 튜브들 (9) 은 상기 제 1 상부 플레이트 (16) 에 의해 지지되고, 각각의 상기 공급물 분배 튜브들 (9) 및 상기 촉매 주입 수단 (7) 은 상기 제 1 상부 플레이트 (16) 에 형성된 오리피스와 각각 연통하는, 반응기.
  6. 제 5 항에 있어서,
    상기 제 1 상부 플레이트 (16) 는 원뿔대 (truncated cone) 형상인, 반응기.
  7. 제 5 항에 있어서,
    상기 반응기는 상기 쉘 (2) 에 체결되는 제 2 하부 플레이트 (22) 를 추가로 포함하고, 상기 반응 구역 (10) 은 상기 제 1 상부 플레이트와 상기 제 2 하부 플레이트 사이에서 규정되고, 상기 유출물 수집 튜브들 (13) 은 상기 제 2 하부 플레이트 (22) 에 의해 지지되고, 각각의 상기 유출물 수집 튜브들 (13) 및 상기 촉매 배출 수단 (8) 은 상기 제 2 하부 플레이트 (22) 에 형성된 오리피스와 연통하는, 반응기.
  8. 제 7 항에 있어서,
    상기 제 1 상부 플레이트 (16) 및 상기 제 2 하부 플레이트 (22) 는 상기 유출물 수집 튜브들 (13) 의 상기 제 2 단부들 (15) 및 상기 공급물 분배 튜브들 (9) 의 제 2 단부들 (12) 을 각각 차단 (obstruct) 하는, 반응기.
  9. 제 1 항 내지 제 8 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 공급물 분배 튜브들 (9) 및 상기 유출물 수집 튜브들 (13) 은 수직 축선에 직교하는 면에서 복수의 튜브들의 라인들로 배치되고, 각각의 상기 튜브들의 라인은 공급물 분배 튜브들에 의해 또는 유출물 수집 튜브들에 의해 구성되고, 유출물 수집 튜브들 (13) 에 의해 구성된 라인은 공급물 분배 튜브들 (9) 에 의해 구성된 라인에 인접하게 배치되는, 반응기.
  10. 제 1 항 내지 제 8 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 공급물 분배 튜브들 (9) 및 상기 유출물 수집 튜브들 (13) 은 수직 축선에 직교하는 면에서 복수의 튜브들의 라인들로 배치되고, 각각의 상기 튜브들의 라인은 공급물 분배 튜브 (9) 및 유출물 수집 튜브 (13) 를 교대로 포함하는, 반응기.
  11. 제 9 항에 있어서,
    두 개의 인접한 라인들의 튜브들은 서로에 대향하게 배치되어, 정사각형 패턴을 형성하는, 반응기.
  12. 제 9 항에 있어서,
    두 개의 인접한 라인들의 튜브들은 서로 오프셋되게 배치되어, 삼각형 패턴을 형성하는, 반응기.
  13. 수직 축선을 따라서 연장되는 반응기 (1) 로서,
    상기 반응기 (1) 는:
    ● 이동 촉매 층을 갖는 반응 구역 (10) 이 제공된 베셀 (vessel);
    ● 상기 반응 구역 (10) 위에 위치된 적어도 하나의 공급물 주입 수단;
    ● 상기 반응 구역 (10) 아래에 위치된, 촉매 반응에 의해 생성된 유출물 (effluent) 을 위한 적어도 하나의 유출물 배출 수단;
    ● 상기 반응 구역 (10) 의 상부 부분으로 촉매를 도입시킬 수 있는 적어도 하나의 촉매 주입 수단 (7);
    ● 상기 반응 구역 (10) 의 하부 부분으로 개방되는 적어도 하나의 촉매 배출 수단 (8) 을 포함하고,
    상기 반응기는 상기 반응 구역 (10) 내에서:
    ● 적어도 두 개의 공급물 분배 튜브들 (9) 로서, 각각의 공급물 분배 튜브 (9) 는 상기 공급물 주입 수단과 연통하는 제 1 단부 (11) 및 폐쇄된 제 2 단부 (12) 를 구비하고, 상기 공급물 분배 튜브들 (9) 은 실질적으로 수직하게 연장되고 또한 공급물이 상기 반응 구역 (10) 을 통과할 수 있도록 그리고 촉매들을 유지할 수 있도록 구성되는, 상기 공급물 분배 튜브들 (9);
    ● 적어도 두 개의 유출물 수집 튜브들 (13) 로서, 각각의 유출물 수집 튜브는 상기 유출물 배출 수단과 연통하는 제 1 단부 (14) 및 폐쇄된 제 2 단부 (15) 를 구비하고, 상기 유출물 수집 튜브들 (13) 은 실질적으로 수직하게 연장되고 또한 유출물이 상기 유출물 수집 튜브 (13) 를 통과할 수 있도록 그리고 촉매들을 유지할 수 있도록 구성되는, 상기 유출물 수집 튜브들 (13) 을 추가로 포함하고,
    상기 공급물 분배 튜브들 (9) 및 상기 유출물 수집 튜브들 (13) 은 수직 축선에 직교하는 면에서 복수의 튜브들의 동심 열들 (concentric rows) 로 배치되고,
    유출물 수집 튜브들 (13) 에 의해 구성된 열은 공급물 분배 튜브들에 의해 구성된 열에 인접하게 배치되거나, 각각의 상기 튜브들의 열은 공급물 분배 튜브들 (9) 및 유출물 수집 튜브들 (13) 을 포함하는, 반응기.
  14. 삭제
  15. 제 1 항 내지 제 8 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 공급물 분배 튜브들 (9) 및/또는 상기 유출물 수집 튜브들 (13) 은 상기 반응기의 쉘 (2) 에 인접한, 반응기.
  16. 제 1 항 내지 제 8 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 유출물 수집 튜브들 (13) 및 상기 공급물 분배 튜브들 (9) 은 원형, 타원형 또는 렌즈형 (lenticular) 단면 또는 사변형 형상인, 반응기.
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