TWI741833B - 無機鈣矽水合材料及其製備方法 - Google Patents
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Abstract
本發明為一種無機鈣矽水合材料及其製備方法,所述製備方法包括(a)將30~55 wt%氧化鈣或氫氧化鈣、35~60 wt%二氧化矽與剩餘重量百分比(wt%)之水泥混合均勻以形成第一混合物;(b)添加1~50 wt%的焚化飛灰與剩餘wt%之第一混合物混合均勻,以形成第二混合物;(c)將2.5~5 wt%鋁酸鈉於第二混合物並均勻攪拌後,形成第三混合物;以及(d)靜置第三混合物以硬化成型,再置入高溫蒸氣設備進行蒸壓養護,操作條件為溫度150~200℃、蒸氣壓力10~14 atm、養護時間10~16小時,以形成無機鈣矽水合材料;藉此,本發明可回收利用廢棄的且氯含量高的廢棄焚化飛灰以製備具有高機械強度的無機鈣矽水合建材。
Description
本發明係有關於一種無機鈣矽水合材料及其製備方法,尤其係指使用都市垃圾焚化爐(municipal solid waste incinerator,MSWI)產生之焚化飛灰資源化產製矽水合材料之方法,不僅能促進焚化飛灰循環利用,更可舒緩掩埋場日趨飽和的問題。
台灣都市垃圾處理方式由早期掩埋為主轉為焚化處理,現今全國大型都市垃圾焚化廠(municipal solid waste incinerator,MSWI)已完工營運共24座,合計設計處理容量達到24,650公噸/日(行政院環境保護署,2017)。飛灰與底渣是都市垃圾焚化後之固體產物,其去化或資源化是當前環保重點課題。
目前為了改變垃圾焚化飛灰固化掩埋之傳統作法,解決掩埋場不足之困境,已紛紛開發將飛灰進行廢物再生利用。舉例而言,中華民國專利公告第TWI654161B號揭示一種 「具改良強度及抗水性之含飛灰建築材料及形成其之方法」,所述方法包括將飛灰、包含氫氧化鈉之鹼溶液及水組合以形成混合物;攪拌混合物;將混合物倒入模具中固化混合物,其中基於重量百分比,飛灰對水對氫氧化鈉之比率為12:2.5:1至17:2.5:1 ;藉此,在不需要使用任何額外組份(如聚集體或矽酸鈉)條件下,製備得到具有較佳壓縮及撓曲強度及抗水性的含飛灰建築材料。
另,中華民國專利公告第TWI665171B號則揭示一種 「垃圾焚化飛灰再利用製成玻璃之方法」,所述方法主要係取25-35wt%之垃圾焚化飛灰或經處理後之含鉛污泥及35-45wt%含矽材料,並添加25-35wt%助熔劑後加以充分攪拌混合後,以1100℃-1400℃溫度範圍加熱熔融,繼而將熔融玻璃以350℃-500℃溫度範圍退火,再將玻璃移至室溫環境下冷卻,即可獲得一般玻璃或水晶玻璃;藉此,可利用垃圾焚化飛灰中之氧化物及鉛等成分作為部分助熔劑與玻璃原料之用,獲致降低玻璃燒成溫度、節能減碳及節省原物料等功效。
焚化飛灰富含鈣(Ca)和矽(Si)等元素,雖然具有於產製鈣矽水合材料之潛力,但因亦含有大量的氯鹽、硫酸鹽及部分重金屬,影響其資源化與再利用之途徑,目前多經固化穩定化後送往掩埋場處置(Wang et al.,2018)。另,若使用焚化飛灰水泥固化法處理焚化飛灰,由於需添加大量水泥,且固化物無資源化價值,並可能因氯含量偏高而產生廢水處理問題,水泥廠使用意願低、收費高昂。若使用焚化飛灰熔融處理,則處理過程中需使用高溫達約1300℃~1500℃,因此成本高、環境效益低,且熔渣仍需進一步尋找資源化途徑。
今,發明人即是鑑於上述現有焚化飛灰處理方法於實際實施使用時仍具有多處缺失,於是藉由其豐富專業知識及多年之實務經驗所輔佐,而加以改善,並據此研創出本發明。
本發明主要目的為提供一種無機鈣矽水合材料及其製備方法,其主要係使用焚化飛灰資源化產製矽水合材料之方法,藉以促進焚化飛灰循環利用,並降低無機鈣矽水合建材的製備成本。
為了達到上述實施目的,本發明提供一種無機鈣矽水合材料的製備方法,其包括下述步驟:(a)將30~55 wt%氧化鈣(CaO)或氫氧化鈣(Ca(OH)
2)、35~60 wt%二氧化矽(SiO
2)與剩餘重量百分比之水泥混合均勻,以進行托伯莫萊土(tobermorite)晶相(Ca
5(Si
6O
16)(OH)
2•4H
2O)生成反應而形成一第一混合物;(b)添加1~50 wt%的焚化飛灰與剩餘重量百分比之第一混合物混合均勻,以形成一第二混合物;(c)將2.5~5 wt%鋁酸鈉(Na
2Al
2O
4)於第二混合物並均勻攪拌後,形成第三混合物;以及(d)靜置第三混合物以硬化成型,再將第三混合物置入一高溫蒸氣設備進行蒸壓養護,操作條件較佳為溫度150℃~200℃、蒸氣壓力10~14 atm、養護時間10~16小時,以形成一無機鈣矽水合材料。
本發明亦提供一種無機鈣矽水合材料,係以上述步驟所製得,其可應用於做為高強度或輕質的建材。
於本發明之一實施例中,第一混合物之Ca/Si莫耳比較佳為0.6~0.9,第三混合物的液固比(W/S)較佳為0.70~0.80。
於本發明之一實施例中,步驟(b)與步驟(c)係添加40 wt%的焚化飛灰與2.5 wt%鋁酸鈉(Na
2Al
2O
4)。
於本發明之一實施例中,蒸壓養護之操作條件更佳可利如為溫度170℃~190℃、蒸氣壓力11~13 atm、養護時間12~15小時。
藉此,本案可藉由使用氯含量高的廢棄焚化飛灰並添加少量水泥,即可產生高強度或輕質的建材,製程無廢水產生,且不須1000℃以上高溫處理,因此可大幅降低能源使用與成本。
本發明之目的及其結構功能上的優點,將依據以下圖面所示之結構,配合具體實施例予以說明,俾使審查委員能對本發明有更深入且具體之瞭解。
本發明提供一種無機鈣矽水合材料及其製備方法,所述製備方法其包括下述步驟:
(a)將30~55 wt%氧化鈣(CaO)或氫氧化鈣(Ca(OH)
2)、35~60 wt%二氧化矽(SiO
2)與剩餘重量百分比之水泥混合均勻,以進行托伯莫萊土(tobermorite)晶相(Ca
5(Si
6O
16)(OH)
2•4H
2O)生成反應而形成一第一混合物,其中較佳為調控第一混合物之Ca/Si莫耳比為0.6~0.9;
(b)添加1~50 wt%的焚化飛灰與剩餘重量百分比之第一混合物混合均勻,以形成一第二混合物;
(c)將2.5~5 wt%鋁酸鈉(Na
2Al
2O
4)於第二混合物並均勻攪拌後,形成第三混合物;以及
(d)靜置第三混合物灌入一模具並靜置以硬化成型,並於脫模後再將第三混合物置入一高溫蒸氣設備進行蒸壓養護,較佳操作條件為溫度150℃~200℃、蒸氣壓力10~14 atm、養護時間10~16小時,更佳為溫度170℃~190℃、蒸氣壓力11~13 atm、養護時間12~15小時,以形成一無機鈣矽水合材料。
較佳而言,步驟(b)與步驟(c)係添加40 wt%的焚化飛灰與2.5 wt%鋁酸鈉(Na
2Al
2O
4),又,第三混合物的液固比(W/S)較佳為0.70~0.80。
本發明亦提供一種無機鈣矽水合材料,係以上述步驟所製得,其可應用於做為高強度或輕質的建材。
此外,藉由下述具體實施例,可進一步證明本發明可實際應用之範圍,但不意欲以任何形式限制本發明之範圍。
實施例中以台灣南部某都市垃圾焚化爐產出之焚化飛灰為研究對象,包含反應灰(R-FA)與鍋爐灰(B-FA),其中反應灰含有高達38%氯鹽,不利於鈣矽水合材料生成,但其中富含鈣、矽和鋁元素等元素應具有作為鈣矽水合材料之替代原料;鍋爐灰中氯鹽含量較低且含有未反應鋁金屬,可作為鈣矽水合材料發泡劑使用,用以取代鋁粉發泡程序。先以試藥級SiO
2和Ca(OH)
2與搭配水泥探討鈣矽水合材料產製的條件;之後再添加焚化飛灰用於生產鈣矽水合材料,測試飛灰作為鈣矽水合材料的潛力及影響;再添加鋁酸鈉測試反應中形成層狀複金屬氫氧化物(layered double hydroxides,LDHs)及其對鈣矽水合材料中重金屬、氯鹽和硫酸鹽的穩定化效果。
實施例一:測試不同原料組成對於抗壓強度與密度之影響
將30~55 wt%氫氧化鈣(Ca(OH)
2)、35~60 wt%二氧化矽(SiO
2)與10 wt%水泥混合均勻,以形成一第一混合物(稱作原料);再將不同組成分的原料灌入模具並靜置至硬化成型,於硬化成型後脫模,依據所需尺寸切割後,將材料置入高溫蒸氣設備進行養護,操作條件約為溫度170℃~190℃、蒸氣壓力約12 atm、養護時間約12小時。養護過程中,Ca(OH)
2、SiO
2與H
2O可結合生成托伯莫萊土(tobermorite)的水合產物,而Cl則可與Ca、Al、H、O結合生成層狀複金屬氫氧化物,藉此提供材料機械強度並降低氯離子的溶出性。
測試不同的原料組成對於抗壓強度(Compressive strength)與密度(bulk density)之影響,結果如第一圖,將Ca(OH)
2、SiO
2與水泥製作漿體經高壓蒸氣養護後,托伯莫萊土(tobermorite)的生成與材料抗壓強度有關,其關鍵影響參數為Ca/Si莫耳比,於Ca/Si為0.748時,原料含有45 wt% Ca(OH)
2、45 wt% SiO
2、10 wt%水泥的配比中有最佳抗壓強度約為36.90 MPa。
實施例二:測試有無調控Ca/Si莫耳比對於抗壓強度與密度之影響
將10~50 wt%反應灰(R-FA)添加至含有45 wt% Ca(OH)
2、45 wt% SiO
2、10 wt%水泥配比的原料;再將不同組成分的原料灌入模具並靜置至硬化成型,於硬化成型後脫模,依據所需尺寸切割後,將材料置入高溫蒸氣設備進行養護,操作條件約為溫度170℃~190℃、蒸氣壓力約12 atm、養護時間約12小時。
請參閱第二圖,相較於未添加反應灰的組別(Ca/Si = 0.748),添加10~50 wt% 反應灰後,Ca/Si莫耳比由0.748提升至0.982,鈣矽水合材料的抗壓強度則由36.9 MPa降至小於10.0 MPa;其中添加40 wt% 反應灰時,其Ca/Si莫耳比為0.938,鈣矽水合材料的抗壓強度為12.0 MPa。由此可知,直接添加焚化飛灰而未調整Ca/Si莫耳比時,添加量增加會降低鈣矽水合材料之抗壓強度。
調控Ca/Si莫耳比固定為0.748,將10~50 wt%反應灰添加至含有45 wt% Ca(OH)
2、45 wt% SiO
2、10 wt%水泥配比的原料;再將不同組成分的原料灌入模具並靜置至硬化成型,於硬化成型後脫模,依據所需尺寸切割後,將材料置入高溫蒸氣設備進行養護,操作條件約為溫度170℃~190℃、蒸氣壓力約12 atm、養護時間約12小時。
請參閱第三圖,對照組為未添加反應灰的組別(Ca/Si = 0.748),若添加反應灰並調控Ca/Si莫耳比為0.748,相較於第二圖,於添加40 wt% 反應灰時,鈣矽水合材料抗壓強度由12.0 MPa提升至21.83 MPa,可達到綠建材中普通磚的規範強度。由此可知,若調控Ca/Si莫耳比為0.748時,可有效提升鈣矽水合材料的抗壓強度。
實施例三:測試在特定Ca/Si莫耳比使用鍋爐灰產製鈣矽水合材料之抗壓強度與密度
由於鍋爐灰(B-FA)含鋁金屬在鹼性環境會產生氫氣,添加不同量鍋爐灰可產製不同密度與抗壓強度之輕質鈣矽水合材料。
調控Ca/Si莫耳比固定為0.748,將10~50 wt%鍋爐灰添加至含有45 wt% Ca(OH)
2、45 wt% SiO
2、10 wt%水泥配比的原料;再將不同組成分的原料灌入模具並靜置至硬化成型,於硬化成型後脫模,依據所需尺寸切割後,將材料置入高溫蒸氣設備進行養護,操作條件約為溫度170℃~190℃、蒸氣壓力約12 atm、養護時間約12小時。
如第四圖所示,添加10 wt%鍋爐灰後,鈣矽水合材料的密度由原本1.38 g/cm
3降低至1.18 g/cm
3,抗壓強度為14.75 MPa符合CNS 13480高壓蒸氣養護輕質氣泡混凝土磚中G10的規範;而添加50 wt%鍋爐灰後密度降至0.81 g/cm
3,抗壓強度為4.80 MPa,可符合ASTM C1693-09中規範AAC-4的抗壓強度與密度需求。由此顯示在特定Ca/Si莫耳比可視需求調整不同含量的鍋爐灰產製具有不同抗壓強度與密度的鈣矽水合材料。
實施例四:測試在40 wt%反應灰配比中添加鋁酸鈉蒸壓前、後對氯鹽溶出的影響
將40 wt%反應灰(R-FA)加入含有45 wt% Ca(OH)
2、45 wt% SiO
2、10 wt%水泥配比的原料混合均勻,再加入2.5~10 wt%鋁酸鈉,其中鋁酸鈉溶液之配置為將3.1~7.2%鋁酸鈉加入水中所得;再將不同組成分的原料灌入模具並靜置至硬化成型,於硬化成型後脫模,依據所需尺寸切割後,將材料置入高溫蒸氣設備進行養護,操作條件約為溫度170℃~190℃、蒸氣壓力約12 atm、養護時間約12小時。
不同比例鋁酸鈉後之漿體可在蒸養前發現已有LDHs的生成,經水洗實驗結果如第五圖,相較於未添加鋁酸鈉的組別,添加2.5 wt%鋁酸鈉可減少28.5%的氯鹽溶出,添加10 wt%鋁酸鈉後濾液中氯鹽溶出量約減少49.5%,顯示添加鋁酸鈉生成LDHs確實具有穩定氯鹽之效果,其氯鹽釋出量由71.6% 降低至25.7%。由此可知,添加鋁酸鈉可穩定鈣矽水合漿體中之鹽類與重金屬,並有利於提升鈣矽水合材料的抗壓強度。
實施例四:測試在40 wt%反應灰配比中添加鋁酸鈉調整液固比對抗壓強度的影響
調控Ca/Si莫耳比固定為0.748,將40 wt%反應灰(R-FA) 加入含有45 wt% Ca(OH)
2、45 wt% SiO
2、10 wt%水泥配比的原料混合均勻,再加入2.5~10 wt%鋁酸鈉;之後,再調整液固比(W/S)為0.07、0.75或0.8;再將不同組成分的原料灌入模具並靜置至硬化成型,於硬化成型後脫模,依據所需尺寸切割後,將材料置入高溫蒸氣設備進行養護,操作條件約為溫度170℃~190℃、蒸氣壓力約12 atm、養護時間約12小時。
請參閱第六圖,相較於未添加鋁酸鈉的組別抗壓強度為21.83 MPa,添加2.5 wt%鋁酸鈉的組別在蒸養後,鈣矽水合材料的抗壓強度提升至26.80 MPa,故添加鋁酸鈉可提升鈣矽水合材料的強度,且經測式重金屬溶出也有顯著減少並遠低於相關溶出標準。由此可知,添加鋁酸鈉不僅可有效地穩定氯鹽、硫酸鹽與重金屬,亦對於鈣矽水合材料的強度發展有正向的幫助。
由上述之實施說明可知,本發明與現有技術相較之下,本發明具有以下優點:
1.本發明使用氯含量高的廢棄焚化飛灰添加少量水泥即可產生高強度或輕質的鈣矽水合建料,製程無廢水產生,且不須1000℃以上高溫處理,僅需約190℃蒸氣進行反應,因此可促進焚化飛灰循環利用舒緩掩埋場日趨飽和的問題,並大幅降低鈣矽水合建料的製備成本。
2.本發明添加鋁酸鈉可有效地穩定氯鹽、硫酸鹽與重金屬並製作由含焚化飛灰產製的鈣矽水合材料,其所含鈣矽成分取代率可達40 wt%,屬於低耗能的綠色製程,並可直接製成建材使用,對於焚化飛灰資源化應具有工程應用價值及良好的環境效益。
綜上所述,本發明之無機鈣矽水合材料及其製備方法,的確能藉由上述所揭露之實施例,達到所預期之使用功效,且本發明亦未曾公開於申請前,誠已完全符合專利法之規定與要求。爰依法提出發明專利之申請,懇請惠予審查,並賜准專利,則實感德便。
惟,上述所揭之圖示及說明,僅為本發明之較佳實施例,非為限定本發明之保護範圍;大凡熟悉該項技藝之人士,其所依本發明之特徵範疇,所作之其它等效變化或修飾,皆應視為不脫離本發明之設計範疇。
無
第一圖:不同原料組成對於抗壓強度與密度影響之分析圖。
第二圖:於未調控Ca/Si莫耳比下使用焚化飛灰產製鈣矽水合材料之抗壓強度與密度分析圖。
第三圖:於調控Ca/Si莫耳比下使用反應灰產製鈣矽水合材料之抗壓強度與密度分析圖。
第四圖:於調控Ca/Si莫耳比下使用鍋爐灰產製鈣矽水合材料之抗壓強度與密度分析圖。
第五圖:添加鋁酸鈉於蒸壓前、後對於氯鹽溶出量影響之分析圖。
第六圖:添加鋁酸鈉與調整液固比對於抗壓強度影響之分析圖。
Claims (8)
- 一種含焚化飛灰之無機鈣矽水合材料的製備方法,其包括下述步驟:(a)將30~55wt%氧化鈣(CaO)或氫氧化鈣(Ca(OH)2)、35~60wt%二氧化矽(SiO2)與剩餘重量百分比之水泥混合均勻,以形成一第一混合物,其中該第一混合物之Ca/Si莫耳比為0.6~0.9;(b)添加1~50wt%的焚化飛灰與剩餘重量百分比之該第一混合物混合均勻,以形成一第二混合物;(c)將2.5~5wt%鋁酸鈉(Na2Al2O4)於該第一混合物並均勻攪拌後,形成第三混合物;以及(d)靜置該第三混合物以硬化成型,再將該第三混合物置入一高溫蒸氣設備進行蒸壓養護,操作條件為溫度150℃~200℃、蒸氣壓力10~14atm、養護時間10~16小時,以形成一含焚化飛灰之無機鈣矽水合材料。
- 如請求項1所述之無機鈣矽水合材料的製備方法,其中該步驟(b)與步驟(c)係添加40wt%的焚化飛灰與2.5wt%鋁酸鈉(Na2Al2O4)。
- 如請求項1~2任一項所述之無機鈣矽水合材料的製備方法,其中該第三混合物的液固比(W/S)為0.70~0.80。
- 如請求項1~2任一項所述之無機鈣矽水合材料的製備方法,其中該蒸壓養護之操作條件為溫度170℃~190℃、蒸氣壓力11~13atm、養護時間12~15小時。
- 如請求項1所述之無機鈣矽水合材料的製備方法,其中該步驟(d)係將該第三混合物灌入一模具並靜置至硬化成型。
- 一種含焚化飛灰之無機鈣矽水合材料,其係以下述步驟所製得:(a)將30~55wt%氧化鈣(CaO)或氫氧化鈣(Ca(OH)2)、35~60wt%二氧化矽(SiO2)與剩餘重量百分比之水泥混合均勻,以形成一第一混合物,其中該第一混合物之Ca/Si莫耳比為0.6~0.9;(b)添加1~50wt%的焚化飛灰與剩餘重量百分比之該第一混合物混合均勻,以形成一第二混合物;(c)將2.5~5wt%鋁酸鈉(Na2Al2O4)於該第一混合物並均勻攪拌後,形成第三混合物;以及(d)靜置該第三混合物以硬化成型,再將該第三混合物置入一高溫蒸氣設備進行蒸壓養護,操作條件為溫度150℃~200℃、蒸氣壓力10~14atm、養護時間10~16小時。
- 如請求項6所述之無機鈣矽水合材料,其中該步驟(b)與步驟(c)係添加40wt%的焚化飛灰與2.5wt%鋁酸鈉(Na2Al2O4),且該第三混合物的液固比(W/S)為0.70~0.80。
- 如請求項6所述之無機鈣矽水合材料,其中該蒸壓養護之操作條件為溫度170℃~190℃、蒸氣壓力11~13atm、養護時間12~15小時。
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TWI741833B true TWI741833B (zh) | 2021-10-01 |
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CN107848816A (zh) * | 2015-05-29 | 2018-03-27 | 研究与创新基金会 | 用作混凝土或水泥类材料中的促硬剂的硅酸钙水合物的制造方法及用该方法制造的硅酸钙水合物 |
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2020
- 2020-10-14 TW TW109135548A patent/TWI741833B/zh active
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