TWI732544B - 二維材料薄膜檢測方法及二維材料薄膜檢測系統 - Google Patents

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Abstract

本發明揭露一種二維材料薄膜檢測方法及二維材料薄膜檢測系統，檢測方法包含下列步驟：拍攝二維材料薄膜各自之樣品影像，通過拉曼光譜儀量測二維材料薄膜，藉由處理器進行樣品影像之可見光超頻譜演算，產生複數個可見光超頻譜影像。進行訓練與驗證程序，將可見光超頻譜影像進行影像特徵演算，並進行驗證以建立薄膜預測模型。通過光學顯微鏡拍攝待測薄膜影像，進行可見光超頻譜演算，再依據薄膜預測模型分析，產生待測薄膜影像之分布結果。

Description

二維材料薄膜檢測方法及二維材料薄膜檢測系統
本發明是關於一種二維材料薄膜檢測方法及二維材料薄膜檢測系統，特別是關於一種利用可見光超頻譜影像及分類演算法的二維材料薄膜自動檢測方法及系統。
二維材料為下一個世代的電子及光電元件當中常被關注的物質，二維材料可透過物理或化學方法分離出單層原子級厚度平面層，其單層組成有單一元素形態或是混合元素交錯形態。單一元素形態包含石墨烯、矽烯、鍺烯、錫烯、磷烯、硼烯等，屬於同素異形體材料；而混合元素形態組成的則包含六方氮化硼、過渡金屬硫屬化合物、過渡金屬碳(氮)化合物等層狀結構材料，或是過渡金屬氧化物、氫氧化合物等由立體塊材材料分離後形成單層的二維材料。
由於材料維度侷限於二維平面上，厚度被限制在幾奈米的尺度內，或甚至只有單一原子大小(如石墨烯、六方氮化硼等)，使得其表面的性質與塊材(bulk)性質產生極大的差異。因此，單層二維材料的實現，使材料具有特殊的鋼性、柔軟度、透明性、光學特性、熱導、機械、以及高載子遷移率，且輕 量低耗能與可使元件微小化等優勢，使其在電子學、光學、光電子學、電子自旋、電池材料、量子資訊和生物醫學上的應用，具有很大的潛力，並可能為未來的科技發展與產業帶來革命性的創新與遊戲規則的改變。二維材料也將使奈米科技的應用發展，更進一步推向原子級科技極限，並廣泛的深入各種應用科技領域。
二維材料的性能與其結構息息相關，尤其層數是決定二維材料性質的主要因素之一，根據層數的不同，二維材料的能帶結構會有所變化，只有在單層的二維材料才會變成直接能隙半導體，多層的二維材料，其能帶結構變得更為複雜，其中的微小變化可能導致其性質的顯著差異，因此，快速且準確地識別此二維材料的層數具有重要意義。
目前二維材料薄膜層數的分析主要經由原子力顯微鏡(Atomic Force Microscopy,AFM)、顯微拉曼光譜儀(Micro-RAMAN Spectrometer)、掃描電子顯微鏡(Scanning Electron Microscope,SEM)、穿透式電子顯微鏡(Transmission Electron Microscopy,TEM)，及多光子激光掃描顯微鏡(Multiphoton Laser Scanning Microscopy)等。但是原子力顯微鏡掃描範圍相當有限且耗時，不適合大面積快速測量，顯微拉曼光譜儀則是由於拉曼模式的弱厚度依賴性使得難以進行明確和準確的預測，且同樣不適用於大面積分析。掃描電子顯微鏡只能根據與周圍不同亮度來做相對的層數判斷，適用於快速篩選而不利於層數準確判斷，穿透式電子顯微鏡容易受限樣本的厚度與均勻度而影響影像品質，且在樣本製備上較為複雜，多光子激光掃描顯微鏡則是需要當樣本收到脈衝雷射激發產生螢光後，再由不同的帶通濾波片將螢光訊號區別開來。
有鑑於此，雖然目前擁有許多分析二維材料層數的儀器，但每種方法都有其侷限性，為了能針對大面積以及迅速進行二維材料薄膜的檢測，本發明之發明人思索並設計一種二維材料薄膜檢測方法及二維材料薄膜檢測系統，針對現有技術之缺失加以改善，進而增進產業上之實施利用。
有鑑於上述習知技術之問題，本發明之目的就是在提供一種二維材料薄膜檢測方法及二維材料薄膜檢測系統，以解決習知之檢測方法或檢測裝置難以迅速且大面積的檢測二維材料薄膜之問題。
根據本發明之一目的，提出一種二維材料薄膜檢測方法，其包含下列步驟：通過光學顯微鏡拍攝複數個二維材料薄膜各自之樣品影像，將複數個樣品影像儲存於儲存裝置；通過拉曼光譜儀量測複數個二維材料薄膜，將複數個層數及複數個位置儲存於儲存裝置；藉由處理器存取儲存裝置，並進行複數個樣品影像之可見光超頻譜演算，產生複數個可見光超頻譜影像；藉由處理器進行訓練與驗證程序，將複數個可見光超頻譜影像進行影像特徵演算，並配合複數個層數及複數個位置進行驗證，建立薄膜預測模型；通過光學顯微鏡拍攝待測薄膜影像，藉由處理器進行可見光超頻譜演算，再依據薄膜預測模型分析，產生待測薄膜影像之分布結果；以及通過輸出裝置將分布結果輸出。
根據本發明之另一目的，提出一種二維材料薄膜檢測系統，其包含光學顯微鏡、拉曼光譜儀、儲存裝置、處理器以及輸出裝置。其中，光學顯微鏡拍攝複數個二維材料薄膜以產生複數個樣品影像，並拍攝待測薄膜影像。拉曼光譜儀量測複數個二維材料薄膜以取得複數個層數及複數個位置。儲存裝 置連接於光學顯微鏡及拉曼光譜儀，儲存複數個樣品影像及對應之複數個層數及複數個位置。處理器連接於儲存裝置，執行複數個指令以施行下列步驟：存取該複數個樣品影像並進行可見光超頻譜演算，產生複數個可見光超頻譜影像；進行訓練與驗證程序，將複數個可見光超頻譜影像進行影像特徵演算，並配合複數個層數及複數個位置進行驗證，建立薄膜預測模型；以及存取待測薄膜影像，進行可見光超頻譜演算，再依據薄膜預測模型分析，產生待測薄膜影像之分布結果。輸出裝置將分布結果輸出。
較佳地，可見光超頻譜演算之波長範圍可為380~780nm，頻譜解析度可為1nm。
較佳地，訓練與驗證程序可包含將複數個可見光超頻譜影像分為訓練集、驗證集及測試集。
較佳地，影像特徵演算可包含決策樹分析(Decision Tree,DT)、主成分分析(Principal Components Analysis,PCA)及深度神經網路分析(Deep Neural Network,DNN)。
較佳地，深度神經網路分析可包含深度神經網路(DNN)、一維卷積神經網路(1D-DNN)及三維卷積神經網路(3D-DNN)。
承上所述，依本發明之二維材料薄膜檢測方法及二維材料薄膜檢測系統，其可具有一或多個下述優點：
(1)此二維材料薄膜檢測方法及二維材料薄膜檢測系統能將光學顯微鏡所取得的原始影像轉換成可見光超頻譜影像，進而通過檢測模型分析二維材料薄膜的層數分布，改善現有技術無法大面積分析的缺點。
(2)此二維材料薄膜檢測方法及二維材料薄膜檢測系統能夠透過機器學習或深度學習的演算法來建立分析模型，建立自動化判別的方法及系統，提升二維材料薄膜檢測的效率。
(3)此二維材料薄膜檢測方法及二維材料薄膜檢測系統能藉由不同深度學習的網路模型建置，並通過拉曼測量數據的驗證，提升待測薄膜檢測及分析結果的正確率。
11:光學顯微鏡
12:拉曼光譜儀
13:儲存裝置
14:處理器
15:輸出裝置
C1~C3:卷積層
FC1~FC3:全連接層
P1~P2:池化層
S1~S6:步驟
為使本發明之技術特徵、內容與優點及其所能達成之功效更為顯而易見，茲將本發明配合附圖，並以實施例之表達形式詳細說明如下：第1圖係為本發明實施例之二維材料薄膜檢測方法之流程圖。
第2A圖及第2B圖係為本發明實施例之決策樹分析之示意圖。
第3A圖至第3C圖係為本發明實施例之深度神經網路分析之示意圖。
第4圖係為本發明實施例之二維材料薄膜檢測系統之示意圖。
為利貴審查委員瞭解本發明之技術特徵、內容與優點及其所能達成之功效，茲將本發明配合附圖，並以實施例之表達形式詳細說明如下，而其中所使用之圖式，其主旨僅為示意及輔助說明書之用，未必為本發明實施後之真實比例與精準配置，故不應就所附之圖式的比例與配置關係解讀、侷限本發明於實際實施上的權利範圍，合先敘明。
本文所使用的所有術語(包括技術和科學術語)具有與本發明所屬技術領域的通常知識者通常理解的含義。將進一步理解的是，諸如在通常使用的字典中定義的那些術語應當被解釋為具有與它們在相關技術和本發明的上下文中的含義一致的含義，並且將不被解釋為理想化的或過度正式的意義，除非本文中明確地如此定義。
二維材料包含單一元素形態或是混合元素交錯形態。單一元素形態的有：石墨烯(graphene)或是其他二維材料與異質結構(heterostructure)結合的矽烯(silicene)、鍺烯(germanene)、錫烯(stanene)、磷烯(phosphorene)、硼烯(borophene)等。而混合元素形態組成的有：六方氮化硼(h-BN)、過渡金屬硫屬化合物(TMDCs)、過渡金屬碳(氮)化合物(MXenes)等層狀結構材料，或是過渡金屬氧化物(TM oxides)、氫氧化合物(hydroxides)等由立體塊材材料分離後形成單層的二維材料。過渡金屬硫屬化合物(TMDCs)化學式一般為MX2，M為過渡金屬，X為硫族元素，過渡金屬硫屬化物為IVA到VIIA族之過渡金屬，例如鈦(Ti)、鋯(Zr)、鉿(Hf)、鉻(Cr)、鉬(Mo)、鎢(W)等，與硫族，例如硫(S)、硒(Se)、鍗(Te)所形成形成層狀化合物，如VSe2、NbSe2、TaS2、TiS2、TiSe2、TiTe2、MoS2、WSe2等層狀材料。過渡金屬碳(氮)化物(MXenes)化學式一般為Mn+1Xn，M為過渡金屬，X為碳或者氮如Mo2C、W2C、WC、TaC。
在本實施例中，選用二硫化鉬(Molybdenum disulfide,MoS2)為例來說明，但本揭露不侷限於此，在其他實施例當中也可以上述的其他二維材料來作為分析量測的對象。二硫化鉬是一種原型半導體材料，是由推疊的六邊形S-Mo-S層狀結構組成，這種層與層之間由較弱的凡德瓦力鍵結的被稱為單層，其特性是擁有極大的直接能矽，優秀的on/off ratio及很高的載子遷移率。二硫化 鉬因具有強的共價鍵而有較高的機械延展性，又因具有良好的彈性而被視為奈米尺寸等級之電子及光電子元件的重要材料。
請參閱第1圖，其係為本發明實施例之二維材料薄膜檢測方法之流程圖。如圖所示，二維材料薄膜檢測方法包含以下步驟(S1~S5)：
步驟S1：通過光學顯微鏡拍攝複數個二維材料薄膜各自之樣品影像，將複數個樣品影像儲存於儲存裝置。在製備二維材料薄膜時，例如二硫化鉬薄膜時，通常是利用化學汽相沉積法(Chemical vapor deposition,CVD)，利用高溫分解硫，使其與MoO3反應，並讓反應完成之MoS2分子沉澱在藍寶石(Sapphire)或二氧化矽(SiO2)/Si的基板上，形成二硫化鉬薄膜。製程當中通入不同的氣體流量、前驅物濃度、控制成長溫度、持溫時間和選擇生長的基板，都會影響二硫化鉬薄膜之結構。對於製備完成的各種二維材料薄膜，首先通過光學顯微鏡(Optical Microscope,OM)拍攝各自的樣品影像，並將這些樣品影像儲存於儲存裝置當中。這些樣品影像的資料當中，可以包含製程的參數，包含沉積時間、溫度、使用基板等，對應樣品影像儲存於儲存裝置當中。
步驟S2：通過拉曼光譜儀量測複數個二維材料薄膜，將複數個層數及複數個位置儲存於儲存裝置。於前述製程中製備的各個二維材料薄膜，進一步通過拉曼光譜儀進行量測，於各個二維材料薄膜上選擇多個位置，測量選擇位置的光譜資料，並記錄對應拉曼量測所測量之層數，將二維材料薄膜不同位置的位置資訊及層數資訊記錄於儲存裝置當中。
步驟S3：藉由處理器存取儲存裝置，並進行複數個樣品影像之可見光超頻譜演算，產生複數個可見光超頻譜影像。可見光超頻譜主要的概念是將一般光學顯微鏡中影像擷取裝置所拍攝的影像賦予光譜儀之功能，使得拍攝 的原始影像中，每個像素均具備頻譜資訊。為達此技術概念，必須找出光學顯微鏡中感光耦合元件(CCD)與光譜儀(Spectrometer)之間的關係矩陣，並以此來建置出可見光超頻譜影像。
可見光超頻譜的流程首先將標準24色卡透過光學顯微鏡與光譜儀，分別獲取24色塊影像(sRGB,8bit)與24色塊反射頻譜數據(波長範圍380~780nm，頻譜解析度1nm)，並將24色塊影像與24色塊反射頻譜數據，皆轉換至XYZ色域空間(CIE 1931 XYZ color space)，其個別轉換公式如下所示：在影像端：sRGB色域空間轉換至XYZ色域空間
Figure 109114945-A0305-02-0010-1
其中
Figure 109114945-A0305-02-0010-6
Figure 109114945-A0305-02-0010-2
Figure 109114945-A0305-02-0010-4
在影像部分，由於感光耦合元件本身經由軟體截取並顯示在電腦上時會經過ISP修正的影響，所以影像(JPEG,8bit)是依sRGB色域空間規範來儲存數據的，在將影像由sRGB色域空間轉換至XYZ色域空間前，需先將各別的R、G、B值(0~255)轉換至更小的尺度範圍(0~1)，再透過gamma函數轉換(方程式(3))，將sRGB值轉換成線性RGB值，最後透過轉換矩陣T(方程式(1)及方程式(2))，將 線性RGB值轉換為在XYZ色域空間所規範的XYZ值。由於sRGB色域空間是將白點(White point)規範為D65(XCW,YCW,ZCW)，並非量測光源之白點(XSW,YSW,ZSW)，因此需將所得之XYZ值透過色適應轉換矩陣MA(Chromatic Adaptation)(方程式(4))，將D65之白點轉為量測光源之白點，來得到真正在量測光源下之XYZ值(XYZCamera)。
在光譜儀端：反射頻譜數據轉換至XYZ色域空間
Figure 109114945-A0305-02-0011-7
Figure 109114945-A0305-02-0011-8
Figure 109114945-A0305-02-0011-9
其中
Figure 109114945-A0305-02-0011-13
在光譜儀部分，若要將反射頻譜數據(380~780nm,1nm)轉換至XYZ色域空間，則需要XYZ之配色函數
Figure 109114945-A0305-02-0011-42
(λ)、
Figure 109114945-A0305-02-0011-43
(λ)、
Figure 109114945-A0305-02-0011-44
(λ)(Color matching functions,CMF)，以及相機拍攝時的光源頻譜S(λ)，由於XYZ色域空間之Y值與亮度成正比關係，因此先行透過方程式(8)計算出光源頻譜之Y值(最大亮度)，並將Y值規範為100，來得到亮度比例k，最後透過方程式(5)至方程式(7)，將反射頻譜數據轉換為在XYZ色域空間所規範的XYZ值(XYZSpectrum)。
經由上述轉換公式得到XYZCamera與XYZSpectrum數據後，再將XYZSpectrum做為標準，並將XYZCamera之[X Y Z] T 矩陣，擴展為具備校正變數之變數矩陣V，透過方程式(9)進行多變量回歸分析(Multiple regression analysis)，最後得到用於校正相機的校正係數矩陣C。
[C]=[XYZSpectrum]×pinv([V]) (9)
其中的變數矩陣V，是依據相機可能會造成誤差的因素所分析得到的，其造成因素包含相機非線性響應、相機暗電流、濾色片分色不精確與色彩偏移。相機之非線性響應可透過三階方程式進行校正，將非線性響應校正變數定義為VNon-linear。相機暗電流部分通常為固定值，不會隨著進光量改變，以一常數當作暗電流，並將暗電流校正變數定義為VDark。在濾色片分色不精確與色彩偏移部分，可視為色彩在配色上發生問題，由於相機之影像已轉換至XYZ色域空間，需要考慮的是X、Y、Z值之間的關係，因此將X、Y、Z進行排列組合，列出所有可能性，並定義為VColor。將VColor當作基底，並乘上VNon-linear之非線性響應校正，且將結果規範在三階內，避免過度校正，最後加入VDark來得到變數矩陣V。
在得到校正矩陣C後，將XyZCamera之[X Y Z]T矩陣擴增成V矩陣，透過方程式(10)，即可求得校正過後的X、Y、Z值(XYZCorrent)。
[XYZCorrcnt]=[C]×[V] (10)
在完成相機的校正後，即可將校正所得的24色塊XYZ值(XYZCorrent)與頻譜儀量測到的24色塊反射頻譜數據(RSpectrum)進行分析，來求得轉換矩陣M，其分析方式是將RSpectrum，透過主成分分析(Principal Components Analysis,PCA)找出其主要的主成分，並將對應的主成分分數(Principal Component Scores)與XYZCorrent進行多變量回歸分析，最後整合上述之分析，來求得轉換矩陣M。
為了使XYZCorrent能轉換成RSpectrum，需先將RSpectrum降維，來增加各維度與XYZCorrent之相關性，因此將RSpectrum透過主成分分析得到主成分(特徵向量)，並取最主要的12組主成分(EV)來進行降維，前六組主成分已能解釋 99.9965%的數據變異程度，之後再透過這12組主成分求得對應之主成分分數(Score，特徵值)，即可用於與XYZCorrent的回歸分析上。在XYZCorrent與Score的多變量回歸分析上，選擇採用V Color 之變量，因其已列舉了X、Y、Z所有可能的組合，並透過方程式(11)求得轉換矩陣M，再將XYZCorrent透過方程式(12)計算出模擬頻譜(SSpectrum)。
[M]=[SCore]×pinv([V Color ]) (11)
[S Spectrum ]380~780nm =[EV][M][V Color ] (12)
將得到的24色塊模擬頻譜(SSpectrum)與24色塊反射頻譜(RSpectrum)進行比較，並計算各色塊的均方根誤差(Root-Mean-Square Error,RMSE)，其平均誤差為0.059。24色塊模擬頻譜(SSpectrum)與24色塊反射頻譜(RSpectrum)之差異亦能用色差來表示，其平均色差為1.06，難以辨別出顏色差異，若須將處理後的反射頻譜色彩再現時，將能準確的再現顏色。經上述流程所建置出的可見光超頻譜技術，可將光學顯微鏡所拍攝到的RGB值模擬出反射頻譜(Reflection spectrum)，將整張影像的RGB值皆透過可見光超頻譜演算，得到可見光超頻譜影像。
步驟S4：藉由處理器進行訓練與驗證程序，將複數個可見光超頻譜影像進行影像特徵演算，並配合複數個層數及複數個位置進行驗證，建立薄膜預測模型。樣品影像藉由超頻譜影像演算轉換成可見光超頻譜影像後，會根據拉曼光譜儀所定位量測之結果，進行遮罩(Mask)的層數劃分，即為模型預測完後，所用來判斷模型訓練好壞的依據，俗稱為Ground Truth。在本實施例中，樣品影像的數據會分為訓練集(Training Set)、驗證集(Validation Set)和測試集(Test Set)三種。
訓練集是用來擬合模型，直接參與模型的訓練過程，批量大小(Batch size)是影響收斂快慢的關鍵之一，每次進去計算的數據量較大的話，迭代次數會相對較少，使得梯度下降的幅度會比較小，相對的內存利用率提高。通常訓練完的模型會進行調參數的過程，這部分就是接下來驗證集需配合的地方。驗證集是對模型進行初步的評估，找出該情形下效果最佳的模型，需重複嘗試調節模型的一些參數(例如調節超參數、網絡的架構等)來驗證模型是否具備一定的泛化能力，也是模型在沒有準確設定訓練多久的情況下，如果出現過擬合(Overfitting)時要求停止訓練(Early Stopping)。經由訓練和驗證後所得到最優之模型的性能和分類能力後，最後由測試集來衡量模型的泛化能力。測試集不參與模型的產生過程，且不進行任何調優的動作，是完全獨立的進行預測，讓模型更好泛化對於影像中光強度分布不均的分類能力。訓練集與測試集之特徵與標籤的獲取，可由拉曼量測所提供之層數與位置，進行手動區域圈選的劃分。
在模型特徵輸入的部分，透過手動圈選之遮罩與超頻譜影像做像素的定位，根據使用之模型不同，有兩種特徵型態獲取差異，一種是單個像素(Single pixel)只取用其頻域部分，形成一條特徵向量(Hyperspectral Vector)，被標記用於類別的樣本。另外是一種根據包含空間特徵，像素鄰域與其自身像素本身之間相關性較高，所以取其周圍24像素區域，形成一個5x5x401之特徵立方體(Feature Cube)。在數據的類別分佈不均勻，即所謂的分類不平衡(Imbalanced class)問題上，採取兩種方法，一種是調整分類時類別的權重，另外一種是對較少之類別做資料增強，即採用上採樣(Oversampling)，將標籤樣本複製多份。
在特徵降維的部分，使用主成分分析，在一個多變數的資料集合中，找出比原始變數少，且可以保留原始資料變化的子空間，並將原始資料投 影至這些子空間中，達到降低資料維度與組成新資料集合之功用。其分析方法是將共變異數矩陣進行特徵分解，以得到資料的主成分(特徵向量)與主成分分數(特徵值)，並依資料在其主成分的變異程度，將之依序排列，即第一主成分可視為原始資料中最大變異程度的主軸方向，再將資料投影至該主軸方向，來得到新的資料集合；亦可將變異程度當作主成分對整筆資料的解釋程度，將低變異度之主成分去除，以達到降低維度之功用。從主成分來觀察各樣本，則可得到各樣本之主成分分數(Principal component scores)，得知數據在特定主成分下的分布情形，在本實施例中，頻譜數據分析可以下列方程式(13)計算：
Figure 109114945-A0305-02-0015-15
其中x 1i 、x 2i ...x ni 為第一個、第二個到第n個波長下對定的頻譜強度值；
Figure 109114945-A0305-02-0015-45
、
Figure 109114945-A0305-02-0015-46
...
Figure 109114945-A0305-02-0015-47
為第一個、第二個到第n個波長下的頻譜期望值，即平均頻譜強度值；a j1、a j2...a jn 這些係數為頻譜取共變異矩陣後的特徵向量係數。
請參閱第2A圖及第2B圖，其係為本發明實施例之決策樹分析之示意圖。其中，第2A圖為生長在二氧化矽基板之示意圖，第2B圖為生長在藍寶石基板之示意圖。如圖所示，決策樹分析是使用歸納推理產生樹形結構模型，類似於流程圖，在樹的內部節點進行屬性值的分類，基於屬性值來決定下一步節點的分支情形，最後藉由葉節點來獲得分類結果。內部節點表示屬性的集合，葉節點表示樣本的類型或分類分佈。在本實施例中，採用頻譜向量的數據型態，將401個波段特徵直接輸入於決策樹模型，藉由模型的結果可得知，並非使用到所有波段的特徵做分類的依據，而是只有特定一些波段。因此為了避免冗餘波段，之間相關性太高或是對分類無明顯幫助，先對波段特徵透過主成分分數降 維的方式，並取前10組影響較大的特徵得分，在將這降維後的10組特徵輸入於決策樹模型。
針對在兩種不同基板上形成二硫化鉬薄膜為例，在第2A圖中，經由決策樹分析後，依據主成分分數(Score)進行分類，可判斷影像中為二氧化矽基板(Substrate)、單層二硫化鉬薄膜(Monolayer)、二層二硫化鉬薄膜(Bilayer)、三層二硫化鉬薄膜(Trilayer)。類似地，在第2B圖中，經由決策樹分析後，依據主成分分數(Score)進行分類，可判斷影像中為藍寶石基板(Substrate)、單層二硫化鉬薄膜(Monolayer)、二層二硫化鉬薄膜(Bilayer)、三層二硫化鉬薄膜(Trilayer)、區塊(Bulk)或殘餘(Residues)。
請參閱第3A圖至第3C圖，其係為本發明實施例之深度神經網路分析之示意圖。其中，第3A圖為深度神經網路之示意圖，第3B圖為一維卷積神經網路之示意圖，第3C圖為三維卷積神經網路之示意圖。除了前述實施例的決策樹分析模型外，可考量以深度學習的模型來建立二維材料薄膜檢測模型，在本揭露中的三種網路模型分別說明如下：如第3A圖所示，原始的樣品影像經由前述步驟轉換後形成每個像素的可見光超頻譜影像，將這些作為輸入資料輸入，深度神經網路架構包含三個全連階層(Fully Connected Layer,FC1~FC3)，每個階層中會有數十到數百個神經元(neuron)，神經元會將上一層神經元的輸入加總後，進行活化函數(Activation function)的轉換，當成神經元的輸出。每個神經元會跟下一層的神經元有特殊的連接關係，使上一層神經元的輸出值經過權重(Weight)計算後傳遞給下一層的神經元，常見的活化函數包含Sigmoid函數、Tanh函數或ReLU函數，為減少過度擬合的現象，一般會選用ReLU函數作為活化函數，其部分神經元可輸出為0使得 網路模型更加稀疏，避免訓練出現問題。最後在輸出層部分再藉由softmax函數進行分類預測，判斷影像當中屬於二維材料薄膜不同層數的機率值。
在另一實施例當中，如第3B圖所示，原始的樣品影像經由前述步驟轉換後形成每個像素的可見光超頻譜影像，將這些像素的光譜數據作為輸入資料，一維卷積神經網路包含四個卷積層(Convolutional layer,C1~C4)、兩個池化層(Pooling layer,P1~P2)和兩個全連接層(Fully Connected Layer,FC1~FC2)。卷積層功用是作為特徵映射使用，其第i層中第j個特徵圖的位置x處的神經元
Figure 109114945-A0305-02-0017-41
的值表示如方程式(14)。池化層部分，每個池化層對應於先前的捲積層，通過合併可以通過降低特徵圖的分辨率來提供不變性，本實施例採用最大池化層。
Figure 109114945-A0305-02-0017-19
其中m索引連接到當前特徵映射的前一層第(i-1)層中的特徵映 射，
Figure 109114945-A0305-02-0017-40
是連接到第m個特徵映射位置p的權重，P i 是內核向第m個特徵映射寬度 的光譜尺寸，b ij 是第i層中第j個特徵圖(Feature map)的偏差(Bias)。
一維的卷積層利用了卷積核權值共享的特性，在對頻譜特徵做卷積時，相當於對其做了不同頻率的濾波。最大池化層從鄰域內特徵點取出最大值，由於頻譜域相鄰波段之間的相關性較高，該層能更大限度的保留頻譜紋理特徵也能降低相關性係數之間高的波段。最後在將池化層輸出的資料經由兩層全連接層運算後經由softmax函數進行分類預測，判斷影像當中屬於二維材料薄膜不同層數的機率值。
在又一實施例當中，如第3C圖所示，三維卷積神經網路包含三個卷積層(Convolutional layer,C1~C3)和兩個全連接層(Fully Connected Layer,FC1~FC2)。卷積層使用的與前一實施例有些微的不同，是將每個特徵立方體 (Feature Cube)當成獨立的處理，而不是將它們進行平均值或是權重的合成，可以使得每個濾波過後的特徵更為獨立，三維卷積運算如方程式(15)。
Figure 109114945-A0305-02-0018-20
其中D l 是3D內核的光譜深度，i是前一層中特徵立方體的數量，j 是該層中內核的數量，
Figure 109114945-A0305-02-0018-21
是位置(x，y，z)的輸出，即通過將前一層的第i個特 徵立方體與第l層的第j個內核進行卷積來計算，並且
Figure 109114945-A0305-02-0018-22
是連接到前一層中的第 i個特徵立方體的內核的(h，w，d)值。因此第l個卷積層的輸出數據包含i×j個3D特徵立方體。
三維卷積神經網路是沿著整個光譜帶的小空間鄰域(不是整個影像)中的像素組成D x D x N的特徵立方體作為輸入數據，以三維內核卷積來學習光譜空間特徵，利用相鄰像素的原因是基於觀察到小空間鄰域內的像素經常反映相似的特性。本實施例採用3x3大小的空間卷積核，內核的光譜深度則是由波段數量去衡量制定。我們之所以只執行兩次卷積操作，是因為樣本空間大小只需兩層卷積後就可減至1x1，而各層空域頻域之提取，第一類三維卷積層C1、C2 各包含一個3D內核，每個內核大小為
Figure 109114945-A0305-02-0018-26
，產生兩個尺寸為
Figure 109114945-A0305-02-0018-27
Figure 109114945-A0305-02-0018-25
的3D特徵立方體，將C1、C2的兩個
Figure 109114945-A0305-02-0018-28
Figure 109114945-A0305-02-0018-31
3D特徵立方體作為輸入，第二類三維卷積層C3涉及四個3D內核 (
Figure 109114945-A0305-02-0018-48
的大小)，並產生8個3D數據立方體，每個立方體的尺寸為
Figure 109114945-A0305-02-0018-29
Figure 109114945-A0305-02-0018-23
。最後在將卷積層輸出的資料經由兩層全連接 層運算後經由softmax函數進行分類預測，判斷影像當中屬於二維材料薄膜不同層數的機率值。
步驟S5：通過光學顯微鏡拍攝待測薄膜影像，藉由處理器進行可見光超頻譜演算，再依據薄膜預測模型分析，產生待測薄膜影像之分布結果。當上述機器學習網路模型建立後，當有未知的二維材料薄膜產生，則可利用光學顯微鏡拍攝待測薄膜影像，並將待測薄膜影像經由上述步驟的可見光超頻譜演算，轉換成待測的可見光超頻譜影像，再經由前述的網路模型進行分析，判斷二維材料薄膜層數，產生對應的層數分布。
步驟S6：通過輸出裝置將分布結果輸出。經過上述檢測程序判斷二維材料薄膜層數的層數分布後，可進一步通過輸出裝置將檢測結果輸出。本實施例所揭露的輸出裝置可包含各種顯示介面，例如電腦螢幕、顯示器或手持裝置顯示器等。
請參閱第4圖，其係為本發明實施例之二維材料薄膜檢測系統之示意圖。如圖所示，二維材料薄膜檢測系統10可包含光學顯微鏡11、拉曼光譜儀12、儲存裝置13、處理器14以及輸出裝置15。在本實施例中，光學顯微鏡11藉由影像擷取裝置拍攝二維材料薄膜，取得樣品影像及待測薄膜影像，做為系統的輸入裝置，將影像資訊傳送並儲存於儲存裝置13。資料可透過無線網路傳輸、無線通訊傳輸或一般有線網際網路上傳到儲存裝置13當中的記憶體儲存，記憶體可包含唯讀記憶體、快閃記憶體、磁碟或是雲端資料庫等。另一方面，這些樣品影像經過拉曼光譜儀12量測複數個二維材料薄膜以取得複數個層數及複數個位置，作為分析的標籤，這些量測資料同樣可傳送並儲存於儲存裝置13。
接著，二維材料薄膜檢測系統10通過處理器14來存取儲存裝置13，在本實施例中，處理器14可包含電腦或伺服器當中的中央處理器、圖像處理器、微處理器等，其可包含多核心的處理單元或者是多個處理單元的組合。 處理器14執行指令來存取儲存裝置13中的樣品影像進行訓練及驗證程序，並且處理器14也可存取待測薄膜影像來進行檢測分析程序。詳細來說，訓練及驗證程序是將原本儲存裝置13當中的樣品影像，通過可見光超頻譜演算，產生複數個可見光超頻譜影像，並將複數個可見光超頻譜影像進行影像特徵演算，配合複數個層數及複數個位置進行驗證，建立薄膜預測模型。接著檢測分析程序再存取待測薄膜影像，進行可見光超頻譜演算，再依據薄膜預測模型分析，產生待測薄膜影像之分布結果。上述檢測分析方法請參閱前述實施例說明，相同技術特徵不再重複描述。
依據檢測分析的結果，可將二維材料薄膜影像轉換成實際層數分布影像，通過輸出裝置15輸出，輸出方式同樣可通過有線或無線網路傳輸方式將結果傳送到操作者的電腦主機、筆記型電腦或平板電腦。使其能依據分布結果判斷二維材料薄膜的分布狀態。
以上所述僅為舉例性，而非為限制性者。任何未脫離本發明之精神與範疇，而對其進行之等效修改或變更，均應包含於後附之申請專利範圍中。
S1~S6:步驟

Claims (10)

  1. 一種二維材料薄膜檢測方法，其包含下列步驟：通過一光學顯微鏡拍攝複數個二維材料薄膜各自之樣品影像，將該複數個樣品影像儲存於一儲存裝置；通過一拉曼光譜儀量測該複數個二維材料薄膜，將複數個層數及複數個位置儲存於該儲存裝置；藉由一處理器存取該儲存裝置，並進行該複數個樣品影像之一可見光超頻譜演算，產生複數個可見光超頻譜影像；藉由該處理器進行一訓練與驗證程序，將該複數個可見光超頻譜影像進行一影像特徵演算，並配合該複數個層數及該複數個位置進行驗證，建立一薄膜預測模型；通過該光學顯微鏡拍攝一待測薄膜影像，藉由該處理器進行該可見光超頻譜演算，再依據該薄膜預測模型分析，產生該待測薄膜影像之一分布結果；以及通過一輸出裝置將該分布結果輸出。
  2. 如申請專利範圍第1項所述之二維材料薄膜檢測方法，其中該可見光超頻譜演算之波長範圍為380~780nm，頻譜解析度為1nm。
  3. 如申請專利範圍第1項所述之二維材料薄膜檢測方法，其中該訓練與驗證程序包含將該複數個可見光超頻譜影像分為訓練集、驗證集及測試集。
  4. 如申請專利範圍第1項所述之二維材料薄膜檢測方法，其中該影像特徵演算包含決策樹分析、主成分分析及深度神經網 路分析。
  5. 如申請專利範圍第4項所述之二維材料薄膜檢測方法，其中該深度神經網路分析包含深度神經網路、一維卷積神經網路及三維卷積神經網路。
  6. 一種二維材料薄膜檢測系統，其包含：一光學顯微鏡，係拍攝複數個二維材料薄膜以產生複數個樣品影像，並拍攝一待測薄膜影像；一拉曼光譜儀，係量測該複數個二維材料薄膜以取得複數個層數及複數個位置；一儲存裝置，連接於該光學顯微鏡及該拉曼光譜儀，儲存該複數個樣品影像及對應之該複數個層數及該複數個位置；一處理器，連接於該儲存裝置，執行複數個指令以施行下列步驟：存取該複數個樣品影像並進行一可見光超頻譜演算，產生複數個可見光超頻譜影像；進行一訓練與驗證程序，將該複數個可見光超頻譜影像進行一影像特徵演算，並配合該複數個層數及該複數個位置進行驗證，建立一薄膜預測模型；以及存取該待測薄膜影像，進行該可見光超頻譜演算，再依據該薄膜預測模型分析，產生該待測薄膜影像之一分布結果；以及一輸出裝置，係將該分布結果輸出。
  7. 如申請專利範圍第6項所述之二維材料薄膜檢測系統，其中該可見光超頻譜演算之波長範圍為380~780nm，頻譜解析度為1nm。
  8. 如申請專利範圍第6項所述之二維材料薄膜檢測系統，其中該訓練與驗證程序包含將該複數個可見光超頻譜影像分為訓練集、驗證集及測試集。
  9. 如申請專利範圍第6項所述之二維材料薄膜檢測系統，其中該影像特徵演算包含決策樹分析、主成分分析及深度神經網路分析。
  10. 如申請專利範圍第9項所述之二維材料薄膜檢測系統，其中該深度神經網路分析包含深度神經網路、一維卷積神經網路及三維卷積神經網路。
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