TWI705464B - 過電流保護元件 - Google Patents

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Abstract

一種過電流保護元件包括第一電極層、第二電極層以及一疊設於其間的PTC材料層。該PTC材料層包含高分子聚合物基材、導電填料及金屬化合物填料。該高分子聚合物基材的體積百分比50-70%。該導電填料和金屬化合物填料散佈於該高分子聚合物基材中。該金屬化合物填料的粒徑D50範圍落在2µm~15µm，體積百分比5~20%，且選自氮化鋁、氫氧化鋁、氧化鋁、氧化鈦、氧化鋯或其組合。該過電流保護元件的體積電阻率為0.7~1.2 Ω·cm。

Description

過電流保護元件
本發明係關於一種過電流保護元件，更具體而言，關於一種具有優良高溫電阻穩定性的過電流保護元件。
由於具有正溫度係數(Positive Temperature Coefficient；PTC)特性之導電複合材料之電阻具有對溫度變化反應敏銳的特性，可作為電流感測元件之材料，且目前已被廣泛應用於過電流保護元件或電路元件上。由於PTC導電複合材料在正常溫度下之電阻可維持極低值，使電路或電池得以正常運作。但是，當電路或電池發生過電流(over-current)過高溫(overtemperature)的現象時，其電阻值會瞬間提高至一高電阻狀態(至少10 4Ω以上)，即所謂之觸發(trip)，而將過量之電流反向抵銷，以達到保護電池或電路元件之目的。
PTC導電複合材料通常包括高分子聚合物和散佈於該高分子聚合物中的導電填料。高分子聚合物例如選用高密度聚乙烯(HDPE)，而導電填料通常可選用碳黑。此外，為了導熱及阻燃，目前的PTC導電複合材料中常用的導熱與阻燃材料為氫氧化鎂（Mg(OH) 2）與氮化硼（BN）。然而，傳統PTC導電複合材料長期以來都一直有電阻偏高以及在高溫環境下電阻上升率過大的問題，這些問題在小尺寸的元件例如規格0402或0201以下又特別明顯，因而有進一步改良的需求。
本發明係提供一種過電流保護元件，通過特定金屬化合物填料的導入，可降低過電流保護元件之電阻率，且在嚴苛高溫的環境溫度(例如175℃)下可以將電阻上升率控制在一定幅度以內，而有良好的電阻穩定性。藉此，本發明之過電流保護元件製作時可承受高溫製程，而不致於電阻大幅增加。
根據本發明的一實施例，一種過電流保護元件包括第一電極層、第二電極層以及一疊設於其間的PTC材料層。該PTC材料層包含高分子聚合物基材、導電填料及金屬化合物填料。該高分子聚合物基材的體積百分比50-70%。該導電填料和金屬化合物填料散佈於該高分子聚合物基材中。該金屬化合物填料的粒徑D50範圍落在2µm~15µm，體積百分比5~20%，且選自氮化鋁(AlN)、氫氧化鋁(Al(OH) 3)、氧化鋁(Al 2O 3)、氧化鈦(TiO 2)、氧化鋯(ZrO 2)或其組合。該過電流保護元件的體積電阻率為0.7~1.2 Ω·cm。
一實施例中，該過電流保護元件於175 oC烘烤4小時後的體積電阻率為2.5~7 Ω·cm。
一實施例中，該過電流保護元件於175 oC烘烤10小時後的體積電阻率為4~10 Ω·cm。
一實施例中，該金屬化合物填料為球形或不規則形。
一實施例中，該導電填料係選自碳黑、碳化鎢、碳化鈦、碳化釩、碳化鋯、碳化鈮、碳化鉭、碳化鉬、碳化鉿、硼化鈦、硼化釩、硼化鋯、硼化鈮、硼化鉬、硼化鉿或氮化鋯中至少一者。
一實施例中，該高分子聚合物基材包含高密度聚乙烯、中密度聚乙烯、低密度聚乙烯、聚乙烯蠟、乙烯聚合物、聚丙烯、聚氯乙烯、乙烯-壓克力酸共聚合物、乙烯-壓克力脂共聚合物、乙烯-乙烯醇共聚合物或其組合。
本發明的過電流保護元件的PTC材料層通過特定金屬化合物填料的導入，可取代傳統導熱及阻燃材料，而降低其電阻值。而且，在高溫的環境下，本發明的過電流保護元件仍可維持較低的體積電阻率，故可通過高溫製程製作。本發明的過電流保護元件因具有PTC特性，也具備過溫度保護功能。
為讓本發明之上述和其他技術內容、特徵和優點能更明顯易懂，下文特舉出相關實施例，並配合所附圖式，作詳細說明如下。
表1顯示本發明過電流保護元件的各實施例(E1至E9)及比較例(C1至C4)以體積百分比顯示的PTC材料層的配方成份，其中高分子聚合物基材選用的高密度聚乙烯(HDPE)是台塑化學公司(Formosa Plastics, Inc.)所生產之型號TAISOX HDPE-8010產品，散佈於高分子聚合物基材的導電填料可包括碳黑(Carbon Black，CB)，其選用哥倫比亞化學公司(Columbian Chemical Company)所生產之型號RAVEN 430 ULTRA產品。高分子聚合物基材的體積百分比為50~70%，例如55%、60%或65%。導電填料碳黑的體積百分比為20~45%，例如25%、30%或40%。高分子聚合物基材中另外有散佈的金屬化合物填料，該金屬化合物填料通常具導熱特性。實施例E1~E9使用的金屬化合物填料包括Al(OH) 3、Al 2O 3、AlN、TiO 2及ZrO 2，粒徑D50範圍為2~15µm，例如3µm、6µm或12µm，且其體積百分比為5~20%，例如7%、10%或15%。金屬化合物填料形狀為球形或不規則形(random structure)。球形包括類似球形，不規則形也稱作破碎形。實施例E7的金屬化合物為不規則形，其餘實施例為球形。比較例C1及C2使用傳統的阻燃填料Mg(OH) 2，形狀為球形。比較例C3使用BN，形狀為片狀。比較例C4使用Al(OH) 3，形狀為球形，其粒徑D50較實施例E1和E2為小，只有1µm。
表1 (體積百分比，vol%)
　 HDPE CB Mg(OH) 25μm BN 2.7μm Al(OH) 31μm Al(OH) 32μm Al(OH) 38μm Al 2O 35μm Al 2O 315μm AlN 5μm TiO 22.5μm ZrO 22.5μm
E1 57 32 - - - 11 -　 - - - - -
E2 57 32 - - - - 11 - - - - -
E3 57 32 - - - - - 11 - - - -
E4 57 32 - - - - - -　 11 - - -
E5 51 32 - - - - - 17 - - - -
E6 57 32 - - - - - - - 11 - -
E7 57 32 - - - - - - 11 - - -
E8 60 32 - - - - - - - - 8 -
E9 60 32 - - - - - - - - - 8
C1 57 32 11 - - - - - - - - -
C2 57 26 17 - - - - - - - - -
C3 57 26 - 17 - - - - - - - -
C4 57 32 - - 11 - - - - - - -
表1中各實施例及比較例的材料以所示的體積百分比例加入HAAKE公司生產之雙螺桿混練機中進行混練。混練之溫度設定為215℃，預混之時間為3分鐘，而混練之時間則為15分鐘。經混練完成之導電性聚合物以熱壓機於210℃及150kg/cm 2之壓力壓成薄片。之後再將該薄片切成約20公分×20公分之正方形，並由熱壓機以210℃之溫度及150kg/cm 2之壓力將兩鍍鎳銅箔貼合至該薄片的兩面，最後以沖床沖壓出多個PTC晶片，即形成本發明之過電流保護元件。一實施例中，本發明的過電流保護元件10如圖1所示，圖2係圖1之過電流保護元件10的上視圖。該過電流保護元件10包含由該導電性聚合物所組成之PTC材料層11及由該鍍鎳銅箔所組成之第一電極層12及第二電極層13。PTC材料層11的厚度通常在0.28~0.77mm。該過電流保護元件10的面積“A×B”等同於該PTC材料層11的面積。表1的實施例E1~E9和比較例C1~C4的過電流保護元件10的長度A和寬度B都是2mm，因此為面積大小4mm 2的正方形結構，其中PTC材料層11的厚度為0.3mm。
一實施例中，可另將該第一及第二電極層12、13之外表面塗上錫膏，將兩片厚度為0.5mm的銅片電極分別置於第一及第二電極層12、13之外表面的錫膏上作為外接電極，再將此組裝的元件經300℃回焊製程即可製得軸型(axial-type)或插件式(radial-lead type)PTC元件。或者，利用相關製程另外製作絕緣層、外電極層和垂直導通孔等，而形成SMD型式的PTC元件。在製作SMD元件的後續製程中，可能會使用高溫模造，然而本發明的PTC材料可將高溫製程對電阻上升的影響降到最低。申言之，本發明的過電流保護元件的結構包括但並不限於圖1和圖2所繪示者，舉凡其他種類的結構變形但包括PTC晶片者，仍為本發明所涵蓋。
上述不同配方之PTC晶片經過50Kgy的照光劑量照射後（照光劑量可視需求調整，並非本發明的限制條件），進行下列電阻量測：(1)初始電阻Ri；(2)經過一次觸發後的電阻值R1 max；(3)於175℃環境下經過4小時的電阻值R_ 175 oC/4hr；以及(4) 於175℃環境下經過10小時的電阻值R_ 175 oC/10hr。每個測試樣品依量測所得的以上4個電阻值(R)和PTC材料層的厚度(L)和面積(A)，並根據電阻公式R=ρ×L/A，可以分別計算相對應的體積電阻率ρ、ρ_R1 max、ρ_175 oC/4hr以及ρ_175 oC/10hr，並分別記錄於以下表2。比較例C2、C3和C4並沒有量測R_ 175 oC/10hr。於175℃環境下，加熱PTC晶片4小時或10小時是為了作高溫下電阻穩定度測試，因為製作上可能會經過高溫製程，例如模塑(molding)。
表2
　 Ri (Ω) ρ (Ω·cm) R1 max (Ω) ρ_R1 max (Ω·cm) R_ 175 oC/4hr (Ω) ρ_175 oC/4hr (Ω·cm) R_175 oC/10hr (Ω) ρ_175 oC/10hr (Ω·cm)
E1 0.864 1.15 1.523 2.03 4.27 5.69 6.90 9.20
E2 0.709 0.95 3.508 4.68 4.70 6.27 5.82 7.76
E3 0.593 0.79 1.011 1.35 2.19 2.92 3.66 4.88
E4 0.637 0.85 1.091 1.45 2.56 3.41 4.01 5.35
E5 0.535 0.71 0.912 1.22 2.02 2.69 3.02 4.03
E6 0.643 0.86 1.132 1.51 3.28 4.37 5.25 7.00
E7 0.587 0.78 1.019 1.36 2.98 3.97 4.45 5.93
E8 0.669 0.89 0.816 1.09 2.24 2.99 4.03 5.37
E9 0.661 0.88 0.808 1.15 2.08 2.77 3.30 4.40
C1 0.94 1.25 1.87 2.49 5.58 7.44 8.93 11.91
C2 1.49 1.99 2.5 3.33 10.10 13.47 -　 -　
C3 2.646 3.53 17.905 23.87 57.30 76.40 -　 -　
C4 1.432 1.91 2.269 3.03 13.45 17.93 -　 -　
表2顯示實施例E1~E9的初始電阻Ri對應的體積電阻率為0.7~1.2 Ω·cm，小於比較例C1~C4的體積電阻率。實施例E1~E9於175 oC烘烤4小時後的體積電阻率為2.5~7 Ω·cm，且於175 oC烘烤10小時後的體積電阻率為4~10 Ω·cm，都大幅小於比較例，顯示出添加本發明的金屬化合物填料於高溫下優良的電阻穩定性，這是使用傳統阻燃材料的比較例所無法達到的。
本發明中導入了球型與不規則形金屬氧化物、金屬氫氧化物與金屬氮化物如TiO 2、ZrO 2、AlN、Al(OH) 3與Al 2O 3等金屬化合物材料，選擇粒徑D50範圍落在2~15µm之間。隨著粒徑大小不同，電阻的穩定性也會有差異。以實施例E3與比較例C1進行比較，其晶片電阻分別為0.593Ω與0.94Ω，亦即若使用粒徑為5µm的Al 2O 3替代傳統的Mg(OH) 2，實施例E3的電阻下降幅度或電阻下降率達36.9%。實施例E3與比較例C1的PTC晶片經過175 oC烘烤 4小時後電阻分別為2.19Ω與5.58Ω，實施例E3的電阻下降率為60.7%；另外E3和C1經過175 oC烘烤10小時後電阻分別為3.66Ω與8.93Ω，實施例E3電阻下降率為60.1%。若將實施例E3與比較例C1進行電阻-溫度關係圖(R-T diagram)測試比較，即於升溫過程中量測其溫度，實施例E3在130 oC與180 oC之電阻分別為553Ω與930Ω，而比較例C1則為8643Ω與32101Ω，同樣可看出E3電阻較低。實施例E5和實施例E3同樣使用Al 2O 3，但實施例E5的Al 2O 3體積百分比較高。實施例E5與比較例C1的晶片電阻分別為0.535Ω與0.94Ω，實施例E5的電阻下降率為43.1%，此下降幅度大實施例E3的降幅。實施例E5與比較例C1經過175 oC烘烤4小時後電阻分別為2.02Ω與5.58Ω，實施例E5的電阻下降率為63.8%。經過175 oC烘烤10小時後電阻分別為3.02Ω與8.93Ω，E5電阻下降率為66.2%。導入更多氧化鋁的實施例E5，在130 oC與180 oC之電阻值分別為397Ω與602Ω，也遠低於C1的相應電阻值，證明導入氧化鋁可以有效改善產品在高溫下的電阻穩定性。實施例E4較E3使用的Al 2O 3的粒徑較大為15µm，其電阻值普遍較E3為大，可見粒徑大小會影響電阻值。實施例E1和E2和比較例C4都是使用Al(OH) 3，但實施例E1和E2的Al(OH) 3的粒徑分別為2µm和8µm，比較例C4的粒徑較小為1µm。C4的電阻值明顯大於E1和E2。實施例E6使用AlN，E7選用不規則形或破碎形的Al 2O 3，E8使用TiO 2，E9選用ZrO 2，相較於使用傳統Mg(OH) 2和BN的比較例C1、C2和C3，也可以有效降低電阻值。
PTC材料層11的高分子聚合物基材可選用具結晶性的聚烯烴類聚合物(例如高密度聚乙烯、中密度聚乙烯、低密度聚乙烯、聚乙烯蠟、乙烯聚合物、聚丙烯、聚氯乙烯或聚氟乙烯等)、烯烴類單體與壓克力類單體之共聚合物(例如乙烯-壓克力酸共聚合物、乙烯-壓克力脂共聚合物)或烯烴類單體與乙烯醇類單體之共聚合物(例如乙烯-乙烯醇共聚合物)等，並且可以選用一種或多種聚合物材料。該低密度聚乙烯可用傳統Ziegler－Natta催化劑或用Metallocene催化劑聚合而成，亦可經由乙烯單體與其它單體（例如：丁烯(butene)、己烯(hexene)、辛烯(octene)、丙烯酸(acrylic acid)或醋酸乙烯酯(vinyl acetate)）共聚合而成。
PTC材料層11中的導電填料除了使用碳黑外，還可以使用導電陶瓷填料。導電陶瓷填料可選自體積電阻率小於500μΩ·cm之金屬碳化物、金屬硼化物或金屬氮化物。例如：碳化鵭(WC) 、碳化鈦(TiC)、碳化釩(VC)、碳化鋯(ZrC)、碳化鈮(NbC)、碳化鉭(TaC)、碳化鉬(MoC)、碳化鉿(HfC))、硼化鈦(TiB 2)、硼化釩(VB 2)、硼化鋯(ZrB 2)、硼化鈮(NbB 2)、硼化鉬(MoB 2)、硼化鉿(HfB 2)或氮化鋯(ZrN)。
本發明的過電流保護元件的PTC材料層中通過加入特定金屬化合物填料TiO 2、ZrO 2、AlN、Al(OH) 3、Al 2O 3或其組合，可在高溫的環境下仍然維持低電阻，而具優良的電阻穩定性，適合進行高溫的製作流程。
本發明之技術內容及技術特點已揭示如上，然而本領域具有通常知識之技術人士仍可能基於本發明之教示及揭示而作種種不背離本發明精神之替換及修飾。因此，本發明之保護範圍應不限於實施例所揭示者，而應包括各種不背離本發明之替換及修飾，並為以下之申請專利範圍所涵蓋。
10:過電流保護元件 11:PTC材料層 12:第一電極層 13:第二電極層
圖1顯示本發明一實施例之過電流保護元件；以及 圖2顯示圖1之過電流保護元件之上視圖。
10:過電流保護元件
11:PTC材料層
12:第一電極層
13:第二電極層

Claims (5)

  1. 一種過電流保護元件，包括：一第一電極層；一第二電極層；以及一PTC材料層，疊設於該第一電極層和第二電極層之間，該PTC材料層包含：一高分子聚合物基材，該高分子聚合物基材的體積百分比50-70%；一導電填料，散佈於該高分子聚合物基材中；以及一金屬化合物填料，散佈於該高分子聚合物基材中，該金屬化合物填料的粒徑D50範圍落在2μm~15μm，體積百分比5~20%，且選自氮化鋁、氫氧化鋁、氧化鋁、氧化鈦、氧化鋯或其組合；其中該過電流保護元件的體積電阻率為0.7~1.2Ω．cm；其中該過電流保護元件於175℃烘烤4小時後的體積電阻率為2.5~7Ω．cm。
  2. 根據請求項1之過電流保護元件，其中該過電流保護元件於175℃烘烤10小時後的體積電阻率為4~10Ω．cm。
  3. 根據請求項1之過電流保護元件，其中該金屬化合物填料為球形或不規則形。
  4. 根據請求項1之過電流保護元件，其中該導電填料係選自碳黑、碳化鎢、碳化鈦、碳化釩、碳化鋯、碳化鈮、碳化鉭、碳化鉬、碳化鉿、硼化鈦、硼化釩、硼化鋯、硼化鈮、硼化鉬、硼化鉿或氮化鋯中至少一者。
  5. 根據請求項1之過電流保護元件，其中該高分子聚合物基材包含高密度聚乙烯、中密度聚乙烯、低密度聚乙烯、聚乙烯蠟、乙烯聚合物、聚丙烯、 聚氯乙烯、乙烯-壓克力酸共聚合物、乙烯-壓克力脂共聚合物、乙烯-乙烯醇共聚合物或其組合。
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